TWI422300B - A two-layer flexible substrate and a method for manufacturing the same, and a flexible printed wiring board obtained from the two-layer flexible substrate - Google Patents

A two-layer flexible substrate and a method for manufacturing the same, and a flexible printed wiring board obtained from the two-layer flexible substrate Download PDF

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Description

2層可撓性基板及其製造方法，自該2層可撓性基板所得之可撓性印刷佈線基板
本發明係關於2層可撓性基板及其製造方法及自該2層可撓性基板所得之可撓性印刷佈線基板，更具體而言，係關於一種即使於150℃程度乃至180℃程度之高溫下長時間放置，絕緣薄膜與銅層之密合強度之降低較小的2層可撓性基板，尤其是適合於精細圖案形成與COF(薄膜晶片焊接)安裝的2層可撓性基板及其製造方法，以及由該2層可撓性基板所得之可撓性印刷佈線基板。
目前，以LCD(液晶顯示器)、行動電話、數位相機等為首的各種電氣器材，皆要求薄型化、小型化、輕量化，因此，其等所搭載之電子零件亦有小型化趨勢。
作為此等電子零件所頻繁使用之用以形成電子線路的基板，有硬板狀之「硬式印刷佈線板」與呈薄膜狀之柔軟且可自由彎曲之「可撓性佈線板(以下亦稱為「FPC」)」，其中，FPC可活用其柔軟性，而使用於LCD驅動用佈線板、HDD、DVD模組、行動電話之褶曲部般之須要求屈曲性的部位，故其需要正日益增加著。
可作為此FPC之材料使用者有如在聚醯亞胺、聚酯等絕緣膜上黏合了銅箔(導體層)之銅箔積層板(以下亦記為「CCL」)。
又，此CCL可大致區分為下述之2種類。其一為將絕緣薄膜與銅箔(導體層)以接合劑黏合之CCL(通常稱為3層 CCL)，其二為將絕緣薄膜與銅箔(導體層)不使用接合劑，藉由流延(castine)法、積層法、金屬化(metallizing)法等直接將其複合之CCL(通常稱為「2層CCL」)。
將此3層CCL與2層CCL比較時，3層CCL於絕緣薄膜、接合劑等之材料費、操作運用性等方面，在製造上較容易，故製造成本較廉價；另一方面，於耐熱性、薄膜化、尺寸安定性等特性方面則以2層CCL為優。
因此，近年來因線路的精細圖案化、組裝高密度化之需求，2層CCL雖較昂貴，但由於可薄型化，故2層CCL之需要仍在擴大中。
又，作為於FPC上組裝IC之方法，係以於CCL上形成佈線後，藉由透過絕緣體的光來測知IC之位置的COF組裝方法為主流，故對材料本身的薄度及絕緣材料之透明性須加以要求。基於此點，亦以2層CCL較有利。
此中，2層CCL之製造方法，可更進一步大致分為3種。首先，第一為在電解銅箔上或軋製銅箔上藉由流延法貼合絕緣薄膜之方法；第二為在絕緣薄膜上藉由積層法貼合電解銅箔或軋製銅箔之方法；第三為在絕緣薄膜上藉由乾式製程(此處所謂乾式製程係指濺鍍法、離子鍍著法、叢集離子束法、真空蒸鍍法、CVD法等)設置薄膜之底層金屬層於絕緣薄膜上，在其上進行銅電鍍以形成銅層之方法。
上述第3製造方法通常稱為金屬化法。
於此金屬化法中，由於藉由乾式製程及電鍍可自由地控制金屬層厚度，故金屬層之薄膜化較流延法及積層法容 易。又，由於聚醯亞胺與金屬層界面之平滑性較高，故一般認為適合於精細圖案。
藉由金屬化法所得之2層CCL，由於金屬-絕緣膜界面平滑，故於金屬與絕緣膜間的接合方面無法期待通常所利用之錨合(anchor)效果，金屬與絕緣膜間的界面之密合強度無法充分發揮，故藉由在絕緣膜與銅層之間夾入作為中間層之以Ni、Cr等為主成分之金屬合金層，以期提高密合力。
又，欲得到狹窄寬度、狹窄間距之可撓性佈線基板之情況，於前述金屬合金層的鉻量較多時，所使用之方法為對金屬化基板以氯化鐵、氯化銅等溶液進行化學蝕刻形成佈線後，藉由以含有硫酸或鹽酸之溶液進行後處理，再於過錳酸鉀、氫氧化鉀、氫氧化鈉的混合溶液中進行浸漬處理，將金屬合金層之溶殘部分除去的步驟。
然而，使用金屬化法之2層CCL，若進行在180℃程度之高溫下長時間放置之耐熱試驗，則相較於初期密合強度相比，密合強度有大幅減少之傾向。
因此，若就於圖案形成步驟中之液體光阻劑塗佈後之乾燥時施加100~150℃程度之熱，且於形成之圖案上安裝IC時之接合(bonding)或焊接中亦施加250℃程度之熱加以考量，用以往之金屬化法所製造之2層CCL，並不適合於高溫下之精細圖案形成與COF安裝，耐熱性之提高為必要而不可或缺之問題。
又，於佈線圖案之高密度化之另一方面，在高電壓環境 下之使用日益增多，印刷佈線基板之絕緣可靠性趨於重要。作為此特性之指標，係採行恆溫恆濕偏壓試驗(有時亦記為HHBT試驗)。
作為底層金屬層係用設置有Ni-Cr合金層之2層可撓性基板，例如，於85℃-85%R.H.之恆溫恆濕槽內以電壓40V進行HHBT之情況，至佈線間距30μm，對既定之絕緣電阻值可確保1000小時以上之絕緣可靠性，相對於此，於以除去法(subtractive method)加工成佈線間距為30μm以下之狹窄間距之情況，現狀上，絕緣可靠性並無法保持1000小時以上。
作為解決上述問題之方法，於專利文獻1中記載有：於高分子薄膜上，在含有氮氣之環境下，藉由真空蒸鍍法或離子鍍著法或濺鍍法，在含有60重量%以上且100重量%以下的含氮原子之鎳的第一金屬膜上，形成以銅為主成分之金屬膜，對如此作成之2層薄膜進行150℃、168小時之熱處理後，其密合強度可得以提高。然而，於專利文獻1之實施例中僅記載著在只有氮的環境下之成膜，且僅提出在第一金屬膜中之氮量非常多的範圍。又，於專利文獻1之發明中，並未提出關於150℃、168小時之熱處理後的耐熱密合強度在更嚴苛的條件下之耐熱密合強度的評估，其討論並非充分。
然而，已知通常對高分子薄膜表面藉由鹼水溶液、電漿處理、電暈放電處理等進行表面改質處理，在該薄膜上藉由乾式鍍敷法及濕式鍍敷法形成之銅層的(200)面與(111) 面之X射線繞射強度比I(200)/I(111)會改變。
又，於專利文獻2中記載有：在由以鹼水溶液進行表面處理之芳香族聚醯胺所構成的片狀基材上，藉由濺鍍法形成金屬薄膜，再於其上進行電鍍而得到之銅層的X射線繞射強度比為0.3≦I(200)/I(111)≦1.0的範圍內，顯示出良好的蝕刻性。
然而，此等為因表面改質的程度致使高分子薄膜表面形狀產生改變所導致者，尚無於未對薄膜進行表面改質而對基材上之金屬薄膜之X射線繞射強度比加以控制之報告例。
專利文獻1：日本專利特開2006-306009號公報
專利文獻2：日本專利特開2006-303206號公報
本發明係為解決上述以往之課題而提出者，目的在於提供一種即使於150℃程度乃至180℃程度之高溫下長時間放置，絕緣薄膜與銅層之密合強度(以下亦記為「剝離強度」)之降低較小的2層可撓性基板，尤其是適合於精細圖案形成與COF安裝的2層可撓性基板及其製造方法，以及由該2層可撓性基板所得之可撓性佈線基板。
本發明者等為解決上述以往之問題而潛心研究，結果發現，於絕緣體膜上藉由乾式鍍敷法形成了由主要含有固溶有氮原子0.5~4.8原子%的鎳-鉻或鎳-鉻-鉬之結晶質所 構成的底層金屬，與在該底層金屬層上形成所需層厚之銅導體層的2層可撓性基板，將解決上述課題，可得到形成有密合性高、有高耐熱性之銅導體層之2層可撓性基板，亦可適用於狹窄寬度、狹窄間距之可撓性佈線基板。本發明於焉得以完成。
亦即，本發明之第1發明為一種2層可撓性基板，係於絕緣體膜之至少一面，未經由接合劑而藉由乾式鍍敷法直接形成底層金屬層，於該底層金屬層上形成所需層厚之銅導體層者；其特徵在於，該底層金屬層為主要含有固溶有氮原子0.5~4.8原子%的鎳-鉻或鎳-鉻-鉬之結晶質。
本發明之第2發明係第1發明所記載之2層可撓性基板，其中，上述底層金屬層之結晶質之fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比在0.1≦K(200)/K(111)≦21.0之範圍。更詳細言之，為於絕緣體膜之至少一面，未經由接合劑而藉由乾式鍍敷法直接形成底層金屬層，於該底層金屬層上形成所需層厚之銅導體層所成之2層可撓性基板；該底層金屬層為主要含有固溶有氮原子0.5~4.8原子%的鎳-鉻或鎳-鉻-鉬之結晶質，且該底層金屬層之結晶質係fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比在0.1≦K(200)/K(111)≦21.0之範圍。
本發明之第3發明為第1發明所記載之2層可撓性基板，其中，該底層金屬層主要為氮存在於鉻附近之狀態，以XPS狀態分析下，化學鍵結能於396.4~396.8eV及397.2~397.4eV之位置有波峰存在。
本發明之第4發明為第1發明所記載之2層可撓性基板，其中，該底層金屬層之單位晶格體積係相較於未固溶有氮之狀態為100.0~104.5%之範圍。
本發明之第5發明為第1發明所記載之2層可撓性基板，其中，該銅導體層之fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比為0.01≦K(200)/K(111)≦7.0之範圍。
本發明之第6發明為第1發明所記載之2層可撓性基板，其中，該絕緣體膜係選自聚醯亞胺系薄膜、聚醯胺系薄膜、聚酯系薄膜、聚四氟乙烯系薄膜、聚苯硫醚系薄膜、聚萘二甲酸乙二酯系薄膜、液晶聚合物系薄膜中之1種以上的樹脂薄膜。
本發明之第7發明為第1發明所記載之2層可撓性基板，其中，該乾式鍍敷法為真空蒸鍍法、濺鍍法、或離子鍍著法中之任一者。
本發明之第8發明為一種可撓性印刷佈線基板，其特徵在於使用第1發明之2層可撓性基板，藉由蝕刻法形成所需之銅佈線圖案。
本發明之第9發明係對形成有23μm以上間距的上述銅佈線圖案之端子間施加直流電壓40V，於85℃-85%R.H.之環境下進行恆溫恆濕偏壓試驗(HHBT試驗)之情況，該端子間電阻於1000小時以上為106 Ω以上的可撓性佈線基板。
本發明之第10發明為一種2層可撓性基板之製造方法，係於絕緣體膜之至少一面，未經由接合劑而藉由乾式 鍍敷法直接形成底層金屬層，於該底層金屬層上形成所需層厚之銅導體層者；其特徵在於，該藉由乾式鍍敷法之底層金屬層的形成，係在氮濃度0.5~10體積%之氬與氮的混合氣體環境下進行。
本發明之第11發明為第10發明之2層可撓性基板之製造方法，其中，所得到之底層金屬層為主要含有固溶有氮原子0.5~4.8原子%的鎳-鉻或鎳-鉻-鉬之結晶質，且該底層金屬層之結晶質係fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比在0.1≦K(200)/K(111)≦21.0之範圍；更詳細言之，為於絕緣體膜之至少一面，未經由接合劑而藉由乾式鍍敷法直接形成底層金屬層，於該底層金屬層上形成所需層厚之銅導體層者；該藉由乾式鍍敷法之底層金屬層的形成係在氮濃度0.5~10體積%之氬與氮的混合氣體環境下進行，所得到之底層金屬層為主要含有固溶有氮原子0.5~4.8原子%的鎳-鉻或鎳-鉻-鉬之結晶質，且該底層金屬層之結晶質係fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比在0.1≦K(200)/K(111)≦21.0之範圍。
本發明之第12發明為第10發明所記載之2層可撓性基板之製造方法，其中，該底層金屬層，主要為氮存在於鉻附近之狀態，以XPS狀態分析下，化學鍵結能於396.4~396.8eV及397.2~397.4eV之位置有波峰存在。
本發明之第13發明為第10發明所記載之2層可撓性基板之製造方法，其中，該底層金屬層之單位晶格體積係相較於未固溶有氮之狀態為100.0~104.5%之範圍。
本發明之第14發明為第10發明所記載之2層可撓性基板之製造方法，其中，該銅導體層之fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比為0.01≦K(200)/K(111)≦7.0之範圍。
本發明之第15發明為第10發明所記載之2層可撓性基板之製造方法，其中，該絕緣體膜係選自聚醯亞胺系薄膜、聚醯胺系薄膜、聚酯系薄膜、聚四氟乙烯系薄膜、聚苯硫醚系薄膜、聚萘二甲酸乙二酯系薄膜、液晶聚合物系薄膜中之1種以上的樹脂薄膜。
本發明之第16發明為第10發明所記載之2層可撓性基板之製造方法，其中，該乾式鍍敷法為真空蒸鍍法、濺鍍法、或離子鍍著法中之任一者。
依據本發明之2層可撓性基板，可得到密合性高、具有高耐熱性之2層可撓性基板，可適用於具有狹窄寬度、狹窄間距之佈線部的可撓性佈線板，故於工業上甚有用。
以下，就本發明詳細地進行說明。
1)2層可撓性基板
本發明之2層可撓性基板，係於絕緣體膜之至少一面，未經由接合劑而藉由乾式鍍敷法直接形成底層金屬層，於該底層金屬層上形成所需層厚之銅導體層者；其特徵在於，該底層金屬層為主要含有固溶有氮原子0.5~4.8原子%的鎳-鉻或鎳-鉻-鉬之結晶質。
藉由使用上述構成，可得到形成有密合性高、具有高耐熱性之銅導體層之2層可撓性基板。
此處，本發明中所用之底層金屬層為以乾式鍍敷法所得到之主要含有鎳-鉻或鎳-鉻-鉬之結晶質，固溶於該底層金屬層中之氮原子必須為0.5~4.8原子%。固溶於底層金屬層中之氮原子若未滿0.5原子%，氮原子之固溶效果無法顯現，而150℃耐熱密合強度及180℃耐熱密合強度會降低，故不佳；又，氮原子若超過4.8原子%，將發現結晶性降低之情形，且180℃耐熱密合強度會降低(其因果關係尚不明)，故不佳。
又，本發明中所用之底層金屬層之結晶質，其fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比以0.1≦K(200)/K(111)≦21.0的範圍為佳。fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比K(200)/K(111)若未滿0.1，150℃耐熱密合強度及180℃耐熱密合強度會降低，故不佳，又，fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比K(200)/K(111)若超過21.0，180℃耐熱密合強度會降低，故不佳。
此處，已知配向度指數K(200)、K(111)分別會受到以往技術中因絕緣體膜之表面改質等所致之表面粗度等變化的影響。本發明中，著眼於即使於未進行表面改質之情況，亦會因底層金屬層之成膜環境而改變配向度指數，故於本說明書中乃對形成於絕緣體膜表面上之底層金屬層測定配向度指數。
又，K(200)表示由以X射線繞射(以下，亦記為XRD)測定得到之fcc構造之(200)面的波峰所求出之Willson配向度指數，K(111)表示由fcc構造之(111)面所求出之Willson配向度指數。
再者，本發明中所用的底層金屬層之層厚以3nm以上且50nm以下為佳。底層金屬層之層厚度若未滿3nm，即使經過其後的處理步驟，底層金屬層之長期密合性亦會發生問題，另一方面，該底層金屬層之層厚若超過50nm，於佈線部之加工時，底層金屬層之除去會有困難，並且會有發生髮絲裂紋(hair-crack)與翹曲，而有密合強度降低之情形，故不佳。
又，於本發明中所用的底層金屬層之組成為主要含有鎳-鉻之底層金屬層的情況，就耐熱性與耐蝕性之觀點考量，以金屬層中之鉻的比例為12~22原子%為佳。鉻的比例若未滿12原子%，耐熱性會降低；另一方面，鉻的比例若超過22原子%，於佈線部加工時底層金屬層之除去會有困難，故不佳。
再者，於通常之鎳基合金靶之情況，鎳的比例若大於93%，則濺鍍靶本身成為強磁性體，於以磁控管濺鍍進行成膜的情況，成膜速度會降低，故不佳。但，本發明之靶組成中之鎳量為93%以下，故即使用磁控管濺鍍進行成膜時亦可得到良好的成膜速率。
此主要含有鎳-鉻合金之底層金屬層的層厚以15~50nm為佳。此處，為提高該鎳-鉻合金之耐熱性與耐蝕性，亦 可依所需目標特性而適當地添加轉移金屬元素。
再者，本發明中所用的底層金屬層之組成為主要含有鎳-鉻之底層金屬層的情況，較佳者為鉻之比例為4~22重量%、鉬之比例為5~40重量%、其餘為鎳。
首先，鉻之比例須為4~22重量%的理由在於，防止因熱劣化導致耐熱剝離強度顯著降低。又，鉻之比例若低於4重量%，則無法防止耐熱剝離強度因熱劣化而顯著地降低，故不佳。又，鉻之比例若多於22重量%，蝕刻會變得困難，故不佳。因此，鉻以4~15重量%為佳，以5~12重量%為特佳。
其次，鉬之比例須為5~40重量%的理由在於，為提高絕緣可靠性上。鉬之比例若少於5重量%，添加效果難以顯現，無法提高耐蝕性、絕緣可靠性，故不佳。又，鉬之比例若超過40重量%，耐熱剝離強度有極端地降低的傾向，故不佳。
再者，於通常之鎳基合金靶之情況，鎳的比例若大於93%，則濺鍍靶本身成為強磁性體，於以磁控管濺鍍進行成膜的情況，成膜速度會降低，故不佳。但，本發明之靶組成中之鎳量為93%以下，故即使用磁控管濺鍍進行成膜時亦可得到良好的成膜速率。
然而，為提高該鎳-鉻-鉬合金之耐熱性與耐蝕性，亦可依所需目標特性而適當地添加轉移金屬元素。
又，該底層金屬層中，於該鎳-鉻-鉬合金以外，亦可存在有在靶製作時因帶入等而含有之1重量%以下的不可避 免之雜質。
此主要含有鎳-鉻-鉬之底層金屬層的膜厚以3~50nm的範圍為佳。該膜厚若較3nm薄，於進行佈線加工時，會因蝕刻液之侵入而佈線部浮起等，導致發生佈線剝離強度顯著地降低等之問題，故不佳。又，該膜厚若大於50nm，蝕刻會難以進行，故不佳。
本發明之2層可撓性基板，係於絕緣體膜之至少一面，未經由接合劑而藉由乾式鍍敷法直接形成底層金屬層，於該底層金屬層上形成所需層厚之銅導體層的2層可撓性基板，藉由乾式鍍敷法於氬氣與氮氣之混合氣體的環境下形成底層金屬層。
又，由於本發明係以上述製造方法形成，故該底層金屬層主要為氮存在於鉻附近之狀態，以X射線電子分光法(以下，亦記為XPS)之狀態分析下，化學鍵結能於396.4~396.8eV附近有CrN之波峰，及於397.2~397.4eV之位置有Cr2 N之波峰存在。
又，該底層金屬層之單位晶格體積係相較於未固溶有氮之狀態，以100.0~104.5%之範圍為佳。底層金屬層之單位晶格體積若未滿100.0%，氮未能完全固溶，故不佳，又，底層金屬層之單位晶格體積若超過104.5%，則150℃耐熱密合強度及180℃耐熱密合強度會降低，故不佳。
此處，單位晶格體積，係由XRD測定所得到的fcc構造的(111)面或(200)面之波峰位置求出面間隔，再算出單位晶格體積。
再者，作為本發明中所用之絕緣體膜，可舉出選自聚醯亞胺系薄膜、聚醯胺系薄膜、聚酯系薄膜、聚四氟乙烯系薄膜、聚苯硫醚系薄膜、聚萘二甲酸乙二酯系薄膜、液晶聚合物系薄膜中之1種以上的樹脂薄膜；其中，聚醯亞胺系薄膜係由亦可使用於須要回焊等之高溫接合的用途之考量為較佳。
又，上述絕緣體膜之厚度以25~75μm的範圍為佳。其理由在於，例如，若未滿25μm，則因太薄致作業性差，而若超過75μm，折曲性會降低。
又，玻璃纖維等無機材質由於會妨礙雷射加工與化學蝕刻，故以不使用含有無機質材料之基板為佳。
本發明中可使用之乾式鍍敷法可用真空蒸鍍法、濺鍍法、或離子鍍著法中之任一者。
本發明之2層可撓性基板中，於該底層金屬層上可進一步藉由乾式鍍敷法形成銅皮膜層。
又，於以乾式鍍敷法形成銅皮膜層後，亦可在該銅皮膜層上以濕式鍍敷法積層形成銅層。
於前述底層金屬層之配向度指數為在上述範圍中變化時，形成於該底層金屬層上之銅導體層之配向度指數也會受影響而變化，故銅導體層之fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比成為0.01≦K(200)/K(111)≦7.0的範圍。
乾式鍍敷法係如前述般為真空蒸鍍法、濺鍍法、或離子鍍著法中之任一者，與濕式鍍敷法相比，其成膜速度較 慢，適於用以形成比較薄的銅皮膜層之情況。另一方面，以乾式鍍敷法形成銅皮膜層後，在該銅皮膜層上以濕式鍍敷法積層形成銅層者，則適於用以形成較厚的銅導體層。
2)2層可撓性基板之製造方法
以下，就本發明之2層可撓性基板之製造方法加以詳述。
本發明中，係在上述般之選自聚醯亞胺系薄膜、聚醯胺系薄膜、聚酯系薄膜、聚四氟乙烯系薄膜、聚苯硫醚系薄膜、聚萘二甲酸乙二酯系薄膜、液晶聚合物系薄膜中之1種以上的樹脂薄膜之絕緣體膜的一面或兩面上，未經由接合劑而直接形成底層金屬層，於該底層金屬層上形成所需層厚之銅導體層。
該薄膜通常含有水分，於藉由乾式鍍敷法形成主要含有鎳-鉻合金的底層金屬層之前，必須進行空氣中乾燥或真空乾燥，將存在於薄膜中的水分除去。此步驟若不充分，與底層金屬層之密合性會變差。
於以乾式鍍敷法形成主要含有鎳-鉻或鎳-鉻-鉬之底層金屬層的情況，例如，於用捲繞式(roll to roll)之捲取式濺鍍裝置形成底層金屬層時，須安裝上具有底層金屬層的組成之靶作為濺鍍用陰極。
然後，對設置了薄膜之濺鍍裝置內進行真空排氣後，導入氮濃度為0.5~10體積%的氮氣與氬氣之混合氣體，使裝置內保持於1.3Pa的程度，再將安裝在裝置內之捲入捲出輥之絕緣體膜一邊以例如每分鐘3m程度的速度移送，一 邊自連接於陰極之濺鍍用直流電源供給電力而開始濺鍍，在薄膜上形成主要含有鎳-鉻或鎳-鉻-鉬的底層金屬層。
同樣地，用裝有銅靶作為濺鍍用陰極之濺鍍裝置，在形成有底層金屬層之絕緣體膜上進行銅導體層之成膜。此時，以在同一真空室內連續形成底層金屬層與銅皮膜層為佳。形成底層金屬層後，將薄膜取出至空氣中。於用其他濺鍍裝置形成銅皮膜層時，在銅皮膜層成膜前必須先進行充分的脫除水份。
又，於以乾式鍍敷法形成銅皮膜層後，在該銅皮膜層上以濕式鍍敷法形成銅層的情況，例如，可進行非電解銅鍍敷處理，此乃藉由在基板全體上形成非電解銅層，即使是有粗大的針孔存在之絕緣體膜，亦可將薄膜之露出面覆蓋，使基板全體成為良好導體，藉此，可不受到針孔的影響。
又，此藉由非電解銅鍍液鍍敷之銅層的層厚，只要可修復因基板面之針孔所導致之缺陷且於進行銅電鍍時不會受銅電鍍液溶解之程度的厚度即可，以0.01~1.0μm為佳。
藉由對如此般形成有非電解鍍銅層之基板，實施用以形成最終所需的層厚之導電體層的二次銅電鍍處理，可得到不會受到於底層金屬層形成時所產生之各種大小的針孔之影響，良好且皮膜層之密合度高的2層可撓性基板。又，本發明中進行之電鍍銅處理，不論是一次鍍銅或二次 鍍銅皆可採用常法之銅電鍍法中之諸條件。
如此，形成於底層金屬層上之銅皮膜層的層厚，係包含底層金屬層，其厚度必須在12μm以下。
又，本發明之2層可撓性基板之製造方法，係如上述般，並不進行絕緣體膜之表面改質，而藉由導入氮而提高隔絕性的影響，亦即，藉由於底層金屬層中導入既定量的氮以改變X射線繞射強度比，以謀求密合(耐熱)力之提高，此點係與以往技術(參照專利文獻1等)之對絕緣體膜之表面用鹼進行改質以產生錨合效果的影響，亦即，依表面改質之程度而改變X射線繞射強度比，以謀求密合(耐熱)力之提高者完全不同。
3)可撓性印刷佈線基板
以下，就本發明之可撓性佈線基板做說明。
本發明之可撓性佈線基板，係用前述可撓性基板藉由蝕刻法形成所需的銅佈線圖案之可撓性佈線基板。
蝕刻方法，係由使用選自氯化鐵、氯化銅、過硫酸銨之溶液蝕刻除去銅皮膜層之第1階段的步驟，與用硫酸與鹽酸所構成的蝕刻液對以固溶有氮原子之以鎳-鉻或鎳-鉻-鉬作為主成分之底層金屬層進行蝕刻除去之第2階段的步驟所構成。由於該可撓性基板之底層金屬層固溶有氮，故以氯化鐵、氯化銅、過硫酸銨等之蝕刻液無法除去，因此必須以由鹽酸與硫酸所構成之蝕刻液進行蝕刻。
又，上述可撓性印刷佈線基板，其特徵在於，對形成有23μm以上間距的上述銅佈線圖案之端子間施加直流電壓 40V，於85℃-85%R.H.之環境下進行恆溫恆濕偏壓試驗(HHBT試驗)之情況，該端子間電阻於1000小時以上為106 Ω以上。
[實施例]
其次，就本發明之實施例與比較例一併說明。首先，剝離強度之測定方法為依據IPC-TM-650、No.2.4.9之方法進行。其中，引線(lead)寬定為1mm，剝離角度定為90°。引線係以除去法或半添加法來形成。
又作為耐熱性之指標，係將形成有1mm之引線薄膜之基材放置於150℃之烤箱中168小時，取出後放置至室溫者，和作為於更嚴苛的條件下之指標之放置於180℃之烤箱中240小時，取出後放置至室溫者，對其進行90°剝離強度之評估。
絕緣可靠性試驗之HHBT試驗之測定，係依據JPCA-ET04，藉由除去法或半添加法以氯化鐵將銅皮膜層蝕刻除去，用含有鹽酸8~12重量%、硫酸13~17重量%之蝕刻液蝕刻除去底層金屬層而形成圖案作成試驗片，使用此試驗片，以DC40V施加於端子間，在85℃ 85%RH環境下，觀察1000小時電阻。以端子間電阻成為106 Ω以下之時間點判斷為不良，若經過1000小時後仍為106 Ω以上，則判定為合格。
配向度指數比K(200)/K(111)，係由以XRD測定得到之面心立方格fcc構造的(111)面與(200)面之繞射波峰算出Willson配向度指數K(200)及K(111)而求出。
又，單位晶格體積之求出，係用經由XRD測定所得到之fcc構造的(111)面或(200)面之波峰，進行Kα1-Kα2分離處理所得到之Kα1位置。自得到之波峰位置求出面間隔，再算出單位晶格體積。
[實施例1]
在厚度38μm的聚醯亞胺薄膜(東麗-杜邦公司製，註冊商標「卡卜通150EN」)之一面上形成作為底層金屬層之第1層，其係用20原子%Cr-Ni合金靶(住友金屬礦山(股)製)，於2%N2 -Ar環境中，用直流濺鍍法以成膜速度0.7nm/秒進行20Cr-Ni合金底層金屬層之成膜。
對另外於相同條件下進行成膜之一部分用穿透型電子顯微鏡(TEM：日立製作所(股)製)測定層厚，結果為18nm。
又，用X射線電子分光法(XPS: VG-Scientific製)測定底層金屬層中之氮，結果為2原子%。又，化學鍵結能於396.4~396.8eV附近及397.2~397.4eV附近可觀察到波峰。
於上述成膜有NiCr膜之薄膜上，再於其上進行第2層之成膜，係用Cu靶(住友金屬礦山(股)製)，藉由濺鍍法形成100nm厚之銅皮膜層，再以電鍍成膜至8μm。
所得到的2層可撓性基板之初期剝離強度為572N/m，150℃耐熱剝離強度為501N/m，180℃耐熱剝離強度為203N/m。
又，底層金屬層之配向度指數比K(200)/K(111)為0.3，銅皮膜層之配向度指數比K(200)/K(111)為0.01。 又，底層金屬層之單位晶格體積為44.655×103 nm3 。
在所得到之導電性金屬層之銅層表面積層乾式薄膜而形成感光性光阻膜後，進行曝光、顯影，形成佈線間距為28μm(線寬：14μm，間距寬：14μm)及23μm(線寬：11μm，間距寬：12μn)的梳齒形試驗片，用此圖案作為遮蔽材，對銅層用40∘Be(波美，Baume)之三價鐵溶液進行蝕刻，再以酸性蝕刻液(CH-1920)(MEC(股)製)於50℃浸漬2分鐘後，除去光阻劑，製作成試驗片(除去法)。
又，於進行線路蝕刻後設置鍍錫處理步驟，在線路上鍍錫，於鍍錫時，作為錫鍍液係使用Shipley Far East(股)製之LT-34，於溶液溫度75℃鍍敷約相當於0.6μm，使該樣品於150℃熱處理1小時。其後，對3個樣品進行絕緣可靠性試驗，任一者於試驗後之電阻均為106 Ω以上。
[實施例2]
在厚度38μm的聚醯亞胺薄膜(東麗-杜邦公司製，註冊商標「卡卜通150EN」)之一面上形成作為底層金屬層之第1層，其係用20原子%Cr-Ni合金靶(住友金屬礦山(股)製)，於5%N2 -Ar環境中，用直流濺鍍法以成膜速度0.7nm/秒進行20Cr-Ni合金底層金屬層之成膜。
對另外於相同條件下進行成膜之一部分用穿透型電子顯微鏡(TEM：日立製作所(股)製)測定層厚，結果為18nm。又，用X射線電子分光法(XPS: VG-Scientific製)測定底層金屬層中之氮，結果為4原子%。又，化學鍵結能於396.4~396.8eV附近及397.2~397.4eV附近可觀察到波 峰。
於上述成膜有NiCr膜之薄膜上，再於其上進行第2層之成膜，係用Cu靶(住友金屬礦山(股)製)，藉由濺鍍法形成100nm厚之銅皮膜層，再以電鍍成膜至8μm。
所得到的2層可撓性基板之初期剝離強度為567N/m，150℃耐熱剝離強度為507N/m，180℃耐熱剝離強度為201N/m。又，底層金屬層之配向度指數比K(200)/K(111)為10.9，銅皮膜層之配向度指數比K(200)/K(111)為2.08。又，底層金屬層之單位晶格體積為45.783×103 nm3 。
在所得到之導電性金屬層之銅層表面積層乾式薄膜而形成感光性光阻膜後，進行曝光、顯影，形成佈線間距為28μm(線寬：14μm，間距寬：14μm)及23μm(線寬：11μm，間距寬：12μm)的梳齒形試驗片，用此圖案作為遮蔽材，對銅層用40∘Be(波美)之三價鐵溶液進行蝕刻，再以酸性蝕刻液(CH-1920)(MEC(股)製)於50℃浸漬2分鐘後，除去光阻劑，製作成試驗片(除去法)。
又，於進行線路蝕刻後設置鍍錫處理步驟，在線路上鍍錫，於鍍錫時，作為錫鍍液係使用Shipley Far East(股)製之LT-34，於溶液溫度75℃鍍敷約相當於0.6μm，使該樣品於150℃熱處理1小時。其後，對3個樣品進行絕緣可靠性試驗，任一者於試驗後之電阻均為106 Ω以上。
[實施例3]
在厚度38μm的聚醯亞胺薄膜(東麗-杜邦公司製，註冊商標「卡卜通150EN」)之一面上形成作為底層金屬層之 第1層，其係用20原子%Cr-Ni合金靶(住友金屬礦山(股)製)，於8%N2 -Ar環境中，用直流濺鍍法以成膜速度0.7nm/秒進行20Cr-Ni合金底層金屬層之成膜。
對另外於相同條件下進行成膜之一部分用穿透型電子顯微鏡(TEM：日立製作所(股)製)測定層厚，結果為18nm。又，用X射線電子分光法(XPS: VG-Scientific製)測定底層金屬層中之氮，結果為4.8原子%。又，化學鍵結能於396.4~396.8eV附近及397.2~397.4eV附近可觀察到波峰。
於上述成膜有NiCr膜之薄膜上，再於其上進行第2層之成膜，係用Cu靶(住友金屬礦山(股)製)，藉由濺鍍法形成100nm厚之銅皮膜層，再以電鍍成膜至8μm。
所得到的2層可撓性基板之初期剝離強度為573N/m，150℃耐熱剝離強度為531N/m，180℃耐熱剝離強度為200N/m。又，底層金屬層之配向度指數比K(200)/K(111)為20.1，銅皮膜層之配向度指數比K(200)/K(111)為5.86。又，底層金屬層之單位晶格體積為46.415×103 nm3 。
在所得到之導電性金屬層之銅層表面積層乾式薄膜而形成感光性光阻膜後，進行曝光、顯影，形成佈線間距為28μm(線寬：14μm，間距寬：14μm)及23μm(線寬：11μm，間距寬：12μm)的梳齒形試驗片，用此圖案作為遮蔽材，對銅層用40∘Be(波美)之三價鐵溶液進行蝕刻，再以酸性蝕刻液(CH-1920)(MEC(股)製)於50℃浸漬2分鐘後，除去光阻劑，製作成試驗片(除去法)。
又，於進行線路蝕刻後設置鍍錫處理步驟，在線路上鍍錫，於鍍錫時，作為錫鍍液係使用Shipley Far East(股)製之LT-34，於溶液溫度75℃鍍敷約相當於0.6μm，使該樣品於150℃熱處理1小時。其後，對3個樣品進行絕緣可靠性試驗，任一者於試驗後之電阻均為106 Ω以上。
[比較例1]
在厚度38μm的聚醯亞胺薄膜(東麗-杜邦公司製，註冊商標「卡卜通150EN」)之一面上形成作為底層金屬層之第1層，其係用20原子%Cr-Ni合金靶(住友金屬礦山(股)製)，於Ar環境中，用直流濺鍍法以成膜速度0.7nm/秒進行20Cr-Ni合金底層金屬層之成膜。
對另外於相同條件下進行成膜之一部分用穿透型電子顯微鏡(TEM：日立製作所(股)製)測定層厚，結果為18nm。又，用X射線電子分光法(XPS: VG-Scientific製)測定底層金屬層中之氮，結果為未滿0.1原子%。又，化學鍵結能於396.4~396.8eV附近及397.2~397.4eV附近並未觀察到波峰。
於上述成膜有NiCr膜之薄膜上，再於其上進行第2層之成膜，係用Cu靶(住友金屬礦山(股)製)，藉由濺鍍法形成100nm厚之銅皮膜層，再以電鍍成膜至8μm。
所得到的2層可撓性基板之初期剝離強度為584N/m，150℃耐熱剝離強度為425N/m，180℃耐熱剝離強度為127N/m。又，底層金屬層之配向度指數比K(200)/K(111)為0，銅皮膜層之配向度指數比K(200)/K(111)為0。又， 底層金屬層之單位晶格體積為44.433×103 nm3 。
在所得到之導電性金屬層之銅層表面積層乾式薄膜而形成感光性光阻膜後，進行曝光、顯影，形成佈線間距為28μm(線寬：14μm，間距寬：14μm)及23μm(線寬：11μm，間距寬：12μm)的梳齒形試驗片，用此圖案作為遮蔽材，對銅層用40∘Be(波美)之三價鐵溶液進行蝕刻，再以酸性蝕刻液(CH-1920)(MEC(股)製)於50℃浸漬2分鐘後，除去光阻劑，製作成試驗片(除去法)。
又，於進行線路蝕刻後設置鍍錫處理步驟，在線路上鍍錫，於鍍錫時，作為錫鍍液係使用Shipley Far East(股)製之LT-34，於溶液溫度75℃鍍敷約相當於0.6μm，使該樣品於150℃熱處理1小時。其後，對3個樣品進行絕緣可靠性試驗，任一者於試驗後之電阻均為106 Ω以下為短路不良之情形。
[比較例2]
在厚度38μm的聚醯亞胺薄膜(東麗-杜邦公司製，註冊商標「卡卜通150EN」)之一面上形成底層金屬層之第1層，其係用20原子%Cr-Ni合金靶(住友金屬礦山(股)製)，於10%N2 -Ar環境中，用直流濺鍍法以成膜速度0.7nm/秒進行20Cr-Ni合金底層金屬層之成膜。
對另外於相同條件下進行成膜之一部分用穿透型電子顯微鏡(TEM：日立製作所(股)製)測定層厚，結果為18nm。又，用X射線電子分光法(XPS: VG-Scientific製)測定底層金屬層中之氮，為5原子%。又，化學鍵結能於396.4~ 396.8eV附近及397.2~397.4eV附近可觀察到波峰。
於上述成膜有NiCr膜之薄膜上，再於其上進行第2層之成膜，係用Cu靶(住友金屬礦山(股)製)，藉由濺鍍法形成100nm厚之銅皮膜層，再以電鍍成膜至8μm。
所得到的2層可撓性基板之初期剝離強度為553N/m，150℃耐熱剝離強度為480N/m，180℃耐熱剝離強度為131N/m。又，底層金屬層之配向度指數比K(200)/K(111)為22.3，銅皮膜層之配向度指數比K(200)/K(111)為8.45。又，底層金屬層之單位晶格體積為46.897×103 nm3 。
在所得到之導電性金屬層之銅層表面積層乾式薄膜而形成感光性光阻膜後，進行曝光、顯影，形成佈線間距為28μm(線寬：14μm，間距寬：14μm)及23μm(線寬：11μm，間距寬：12μm)的梳齒形試驗片，用此圖案作為遮蔽材，對銅層用40∘Be(波美)之三價鐵溶液進行蝕刻，再以酸性蝕刻液(CH-1920)(MEC(股)製)於50℃浸漬2分鐘後，除去光阻劑，製作成試驗片(除去法)。
又，於進行線路蝕刻後設置鍍錫處理步驟，在線路上鍍錫，於鍍錫時，作為錫鍍液係使用Shipley Far East(股)製之LT-34，於溶液溫度75℃鍍敷約相當於0.6μm，使該樣品於150℃熱處理1小時。其後，對3個樣品進行絕緣可靠性試驗，任一者於試驗後之電阻均為106 Ω以上。
將上述實施例、比較例之結果彙整示於圖1。又，將底層金屬層之XPS測定結果示於圖2。
[評估]
可得知：實施例1~3之2層可撓性基板中，在絕緣體膜上以乾式鍍敷法直接形成之底層金屬層，係於形成該底層金屬層時之環境為氬與氮之混合氣體環境，氮濃度為可顯現本發明之效果的範圍，所得到之底層金屬層為結晶質者，氮原子依可顯現本發明之效果的較佳範圍固溶於金屬層中，而且該底層金屬層之fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比滿足0.1≦K(200)/K(111)≦21.0，150℃耐熱剝離強度及180℃耐熱剝離強度皆優異。
又可得知：於絕緣可靠性中，於23μm以上之間距，即使經過1000小時，亦可保持106 Ω以上之端子間電阻，甚為優異。
另一方面，可得知：比較例1~2之2層可撓性基板中，在絕緣體膜上以乾式鍍敷法直接形成之底層金屬層，係於比較例1，形成該底層金屬層時之環境為只有氬，無法表現底層金屬層之(200)配向，結果，150℃耐熱剝離強度及180℃耐熱剝離強度皆較實施例差。
又，比較例2中，雖係氬與氮之混合氣體環境，但氮濃度偏離本發明之較佳範圍而多量地混合其中，所得到之前述底層金屬層之fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比雖變得較大，但150℃耐熱剝離強度較實施例稍差，且180℃耐熱剝離強度明顯地較差。
圖1為本發明之實施例與比較例之結果所彙整之表。
圖2為本發明之實施例與比較例之底層金屬層之XPS測 定結果所彙整之圖。

Claims (14)

  1. 一種2層可撓性基板，係於絕緣體膜之至少一面，未經由接合劑而藉由乾式鍍敷法直接形成底層金屬層，於該底層金屬層上形成所需層厚之銅導體層者；其特徵在於，該底層金屬層為主要含有固溶有氮原子0.5~4.8原子%的鎳-鉻或鎳-鉻-鉬之結晶質，且主要為氮存在於鉻附近之狀態，以XPS狀態分析下，化學鍵結能於396.4~396.8eV及397.2~397.4eV之位置有波峰存在。
  2. 如申請專利範圍第1項之2層可撓性基板，其中，該底層金屬層之結晶質，其fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比在0.1≦K(200)/K(111)≦21.0之範圍。
  3. 如申請專利範圍第1項之2層可撓性基板，其中，該底層金屬層之單位晶格體積係相較於未固溶有氮之狀態為100.0~104.5%之範圍。
  4. 如申請專利範圍第1項之2層可撓性基板，其中，該銅導體層之fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比為0.01≦K(200)/K(111)≦7.0之範圍。
  5. 如申請專利範圍第1項之2層可撓性基板，其中，該絕緣體膜係選自聚醯亞胺系薄膜、聚醯胺系薄膜、聚酯系薄膜、聚四氟乙烯系薄膜、聚苯硫醚系薄膜、聚萘二甲酸乙二酯系薄膜、液晶聚合物系薄膜中之1種以上的樹脂薄膜。
  6. 如申請專利範圍第1項之2層可撓性基板，其中，該乾式鍍敷法為真空蒸鍍法、濺鍍法、或離子鍍著法中之任 一者。
  7. 一種可撓性印刷佈線基板，其特徵在於使用申請專利範圍第1項之可撓性基板藉由蝕刻法形成所需之銅佈線圖案。
  8. 如申請專利範圍第7項之可撓性印刷佈線基板，其中，對形成有申請專利範圍第7項之23μm以上間距的上述銅佈線圖案之端子間施加直流電壓40V，於85℃-85%R.H.之環境下進行恆溫恆濕偏壓試驗(HHBT試驗)之情況，該端子間電阻於1000小時以上為106 Ω以上。
  9. 一種2層可撓性基板之製造方法，係於絕緣體膜之至少一面，未經由接合劑而藉由乾式鍍敷法直接形成底層金屬層，於該底層金屬層上形成所需層厚之銅導體層者；其特徵在於，該藉由乾式鍍敷法之底層金屬層的形成，係在氮濃度0.5~10體積%之氬與氮的混合氣體環境下進行；上述底層金屬層係主要為氮存在於鉻附近之狀態，以XPS狀態分析下，化學鍵結能於396.4~396.8eV及397.2~397.4eV之位置有波峰存在。
  10. 如申請專利範圍第9項之2層可撓性基板之製造方法，其中，申請專利範圍第9項之底層金屬層為主要含有固溶有氮原子0.5~4.8原子%的鎳-鉻或鎳-鉻-鉬之結晶質，且該底層金屬層之結晶質係fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比在0.1≦K(200)/K(111)≦21.0之範圍。
  11. 如申請專利範圍第9項之2層可撓性基板之製造方法，其中，申請專利範圍第9項之底層金屬層之單位晶格體積係相較於未固溶有氮之狀態為100.0~104.5%之範圍。
  12. 如申請專利範圍第9項之2層可撓性基板之製造方法，其中，申請專利範圍第9項之銅導體層之fcc構造的(111)面與(200)面之配向度指數比為0.01≦K(200)/K(111)≦7.0之範圍。
  13. 如申請專利範圍第9項之2層可撓性基板之製造方法，其中，申請專利範圍第9項之絕緣體膜係選自聚醯亞胺系薄膜、聚醯胺系薄膜、聚酯系薄膜、聚四氟乙烯系薄膜、聚苯硫醚系薄膜、聚萘二甲酸乙二酯系薄膜、液晶聚合物系薄膜中之1種以上的樹脂薄膜。
  14. 如申請專利範圍第9項之2層可撓性基板之製造方法，其中，申請專利範圍第9項之乾式鍍敷法為真空蒸鍍法、濺鍍法、或離子鍍著法中之任一者。
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