TWI417357B - 粘接片用樹脂組成物及利用此組成物之撓性印刷電路板用之粘接片 - Google Patents

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Description

粘接片用樹脂組成物及利用此組成物之撓性印刷電路板用之粘接片
本發明係關於一種黏接片用樹脂組成物及利用此組成物之撓性印刷電路板用之黏接片。
近年來，隨著電子與電機機械類的輕薄化，大多採用柔軟之撓性印刷配線板(FPC)。另外，將電阻或IC等電子零件構裝於FPC上之際，基於改善FPC與操作之目的，藉由黏接片以與具有剛性之補強板相貼合。該黏接片所要求之特性係要求具有承受構裝時之焊錫迴流的耐熱性(焊錫耐熱性)、與FPC或補強板的黏接性、撓性等。
符合該要求特性之黏接片，例如，習知能夠將丙烯酸樹脂與環氧樹脂所構成的丙烯酸系黏接劑組成物作為黏接片利用(例如，參照專利文獻1)。
另外，習知能夠將丙烯酸樹脂、環氧樹脂與環氧硬化劑所構成的丙烯酸系黏接劑組成物作為黏接片利用(例如，參照專利文獻2)。
專利文獻1：日本專利特開昭62－17483第號公報專利文獻2：日本專利特開2003－231873號公報
然而，雖然專利文獻1之丙烯酸系黏接劑組成物同時符合黏接性或焊錫耐熱性及撓性之特性，但是仍有黏接溫度(熱壓縮溫度)為低的、與無法得到足夠之黏接性或焊錫耐熱性的問題點。
另外，專利文獻2之丙烯酸系黏接劑組成物係藉由將酸酐、芳香族胺等作為環氧硬化劑使用，雖然可以得到良好之黏接性或焊錫耐熱性，但是仍有無法得到足夠之常溫保存安定性的問題點。
因而，本發明目的之一，在於提供一種黏接片用樹脂組成物，其具有優越之常溫保存性(耐儲時間)、硬化後之焊錫耐熱性、撓性，能夠進一步維持高的黏接性。
另外，本發明其他之目的，在於提供一種具優越之撓性印刷配線板用黏著片，其係使用該黏接片用樹脂組成物。
本發明係藉由提供下列1.之發明以達成該目的：1.一種黏接片用樹脂組成物，包含：丙烯酸共聚物，含有(A)丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯或此等之混合物、(B)丙烯腈、甲基丙烯腈或此等之混合物、(C)不飽和羧酸；環氧樹脂；與硬化劑；且該硬化劑含有由路易士酸胺錯合物類所選出的至少一種。
另外，本發明提供下列2.~6.之發明：2.該1.揭示之黏接片用樹脂組成物，其中相對於該丙烯酸共聚物100重量份，該路易士酸胺錯合物類之摻合量為0.05~0.8重量份，且相對於該丙烯酸共聚物100重量份，該不飽和羧酸之摻合量為1~6重量份。
3.該1.或2.揭示之黏接片用樹脂組成物，其中相對於該丙烯酸共聚物100重量份，該(A)成分之摻合量為50~75重量份，且相對於該丙烯酸共聚物100重量份，該(B)成分之摻合量為20~45重量份。
4.該1.~3.揭示之黏接片用樹脂組成物，其中該環氧樹脂之摻合量係利用該環氧基當量與該(C)成分之羧基當量之比成為1：1~2：1範圍之量而予以摻合。
5.該1.~4.中任一項揭示之黏接片用樹脂組成物，其中該丙烯酸共聚物係藉由溶液聚合所合成的。
6.一種撓性印刷電路板用之黏接片，其特徵係由該1.~5.中任一項揭示之黏接片用樹脂組成物而成的。
若根據本發明，能夠提供一種黏接片用樹脂組成物，其係具有優越之常溫保存安定性(耐儲時間)、硬化後之焊錫耐熱性、撓性，能夠進一步維持高的黏接性。
另外，本發明之黏接片用樹脂組成物係適用於具優越之撓性印刷配線板用黏接片的用途。
接著，針對本發明之實施形態加以說明。以下之實施形態係為了說明本發明之例示，主旨上並非只是以此實施形態來限定本發明。只要不脫離其主旨，本發明能夠以各式各樣之形態來實施。
(黏接片用樹脂組成物)
有關本發明之黏接片用樹脂組成物，其係含有：丙烯酸共聚物，包含(A)丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯或此等之混合物、(B)丙烯腈、甲基丙烯腈或此等之混合物、(C)不飽和羧酸；環氧樹脂；與硬化劑；且該硬化劑含有由路易士酸胺錯合物類所選出的至少一種的黏接片用樹脂組成物。藉由作成如此之構造，其係具有優越之常溫保存安定性(耐儲時間)、硬化後之焊錫耐熱性、撓性，能夠進一步維持高的黏接性。
尤其，藉由將路易士酸胺錯合物類作為硬化劑使用，常溫下之硬化反應變得難以進行。藉此，能得到良好之常溫保存安定性。
另外，藉由於硬化反應時，路易士酸胺錯合物類發揮觸媒之作用，加速丙烯酸共聚物之羧酸基與環氧樹脂之環氧基的反應，根據該反應所生成的羥基，可以得到高的黏接性。
另外，相對於該丙烯酸共聚物100重量份，該路易士酸胺錯合物類之摻合量較宜為0.05~0.8重量份，且相對於該丙烯酸共聚物100重量份，該(C)成分之摻合量較宜為1~6重量份。若各自之摻合量為如此之適宜範圍內的話，可以得到良好之常溫保存性、硬化後之焊錫耐熱性及高的黏接性。
相對於該丙烯酸共聚物100重量份，該(A)成分之摻合量較宜為50~75重量份，且相對於該丙烯酸共聚物100重量份，該(B)成分之摻合量較宜為20~45重量份。藉此，能夠得到硬化後足夠之撓性及高的黏接性。
該環氧樹脂之摻合量係利用該環氧基當量與該(C)成分之羧基當量之比較宜成為1：1~2：1範圍之量而予以摻合。藉此，環氧樹脂之環氧基與(C)成分之羧基的反應將充分進行，羧基幾乎不殘存，由於形成三次元網狀交聯構造，能夠得到硬化後足夠之焊錫耐熱性及高的黏著性。
該丙烯酸共聚物較宜為藉由溶液聚合所合成的。藉此，由於幾乎不含Na等之金屬離子等，能夠得到良好之電絕緣性(遷移特性)。
可用於本發明之路易士酸胺錯合物類，例如，可列舉：BF3 、BCl3 、TiCl4 、SnCl4 、SnCl3 、ZnBr2 、ZnCl2 、Zn(CH3 COO)2 、AlCl3 、AlBr3 、SiCl4 、FeCl3 等之路易士酸，與一乙胺、正己胺、苄胺、三乙胺、苯胺、哌啶等之胺化合物的錯合物等。其中，較宜為BF3 與一乙胺之錯合物等BF3 錯合物。
丙烯酸共聚物係一種含有下列成分之共聚物：(A)丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯或此等之混合物、(B)丙烯腈、甲基丙烯腈或此等之混合物與(C)不飽和羧酸。
(A)丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯，例如，可列舉：丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸－2－乙基己酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸－2－乙基己酯或此等之混合物等。
(C)不飽和羧酸，例如，可列舉：丙烯酸、甲基丙烯酸、衣康酸或此等之混合物等。
該丙烯酸共聚物之聚合方法，並未予以特別限定，能夠藉由乳化聚合、懸浮聚合或溶液聚合等而進行聚合。其中，基於電絕緣性(遷移特性)成為良好之觀點，較宜為幾乎不含金屬離子等之溶液聚合。
例如，環氧樹脂可列舉：雙酚A型、雙酚F型、雙酚S型等之雙酚型環氧樹脂，例如，酚酚醛型、甲酚酚醛型等之酚醛型環氧樹脂；聯苯型環氧樹脂、含有萘環之環氧樹脂、脂環式環氧樹脂等。其中，基於黏接性、焊錫耐熱性成為良好之觀點，其中，較宜為酚酚醛型環氧樹脂。
又，也可以併用二種以上該環氧樹脂。
基於使該樹脂組成物之塗膜性得以改善之目的，例如能夠將氟系或矽系之平坦劑摻入本發明之黏接片用樹脂組成物中。另外，進一步使焊錫耐熱性得以改善之目的，也能夠摻合矽烷耦合劑。
(黏接片用樹脂組成物之合成方法的例子)
於已添加100重量份之醋酸乙酯的反應容器中，再添加65重量份之作為(A)成分的丙烯酸丁酯、31重量份之作為(B)成分的丙烯腈、4重量份之作為(C)成分的丙烯酸、0.2重量份之偶氮雙異丁二腈(AIBN)後，一面充入氮氣，並一面於70℃攪拌8小時以進行聚合。之後，冷卻至室溫，添加甲基乙基酮等之稀釋溶液，直到成為既定之黏度為止後而得到丙烯酸共聚物。
接著，為了添加與該丙烯酸共聚物中所含之丙烯酸的羧基幾乎相同當量之環氧基，添加12.5重量份之環氧樹脂、再添加0.20重量份之三氟化硼一乙胺(BF3 MEA)，攪拌後而得到黏接片用樹脂組成物。
(撓性印刷配線板用之黏接片)
本發明之撓性印刷配線板用之黏接片係將該黏接片用樹脂組成物形成薄膜狀而成的。
例如，該黏接片能夠藉由將該黏接片用樹脂組成物塗布於脫模薄膜上而製得。更具體而言，至少在單面上實施脫模處理後之PET(聚對苯二甲酸乙二醇酯)薄膜、PP(聚丙烯)薄膜、PE(聚乙烯)薄膜等之脫模處理面上，塗布黏接片用樹脂組成物之後，根據一定之硬化與乾燥條件(溫度：80~180℃、時間：2~10分鐘)，直到成為半硬化狀態(以下，也稱為B階段)為止予以硬化與乾燥後而得到黏接片。塗布厚度係根據用途而有所不同，適當設定成10~100μm之間。塗布法係因應於塗布厚度，能夠適宜採用切角塗布機、模頭塗布機、凹版塗布機等。
又，完全硬化狀態(C階段)之黏接片係將B階段之黏接片根據一定之條件(溫度：160~180℃、壓力：2~3MPa、時間：30~60分鐘)下進行處理而能夠得到。
【實施例】
以下，根據實施例進一步詳細說明本發明，但是，本發明並不受此等實施例所限定。不僅下列所示之實施例，同業者賦與各式各樣之變更後而實施也為可能的，如此之變更也包含於本申請專利範圍內。
(實施例1~9及比較例1~7)
首先，分別調製含有顯示於表1及表2中之摻合(數值之單位係重量份)各成分的黏接片用樹脂組成物。
於添加醋酸乙酯之反應容器中，分別添加顯示於表1及表2中之重量份的(A)成分、(B)成分及(C)成分，進一步添加0.2重量份之偶氮雙異丁二腈(AIBN、日本關東化學公司製)後，一面充入氮氣，並一面於70℃攪拌8小時，利用溶液聚合法以進行聚合。之後，冷卻至室溫，添加甲基乙基酮，直到成為既定之黏度(3000~5000cps)為止後而得到丙烯酸共聚物。又，黏度係利用B型黏度計測得的。
接著，於該丙烯酸共聚物中，添加顯示於表1及表2中之重量份的環氧樹脂及硬化劑，攪拌後而得到黏接片用樹脂組成物。
又，表1及表2中，各成分之詳細內容係如下所示：(A)成分：丙烯酸丁酯(單體)(日本東亞合成公司製)(B)成分：丙烯腈(單體)(日本關東化學公司製)(C)成分：丙烯酸(單體)(日本東亞合成公司製)環氧樹脂：雙酚A型環氧樹脂(環氧基當量180g/eq)、AER260(日本旭化成公司製)路易士酸胺錯合物：三氟化硼一乙胺(BF3 MEA)(Stella Chemifa公司製)咪唑系：2－甲基咪唑(2－MZ)(日本四國化成公司製)芳香族胺系：3,3’－二胺基二苯基碸(DAS)(日本合成化工公司製)
於所得的各黏接片用樹脂組成物之已實施脫模處理的PET薄膜上，使厚度成為25μm之方式來塗布該樹脂組成物，根據一定之硬化與乾燥條件(溫度：150℃、時間：5分鐘)，成為半硬化狀態(B階段)為止，予以硬化與乾燥後而得到黏接片。
針對所得的各黏接片，進行以下之評估試驗：
(保存安定性)
於厚度125μm之聚醯亞胺膜上，依序積層聚醯亞胺單面貼銅積層板，於160℃、2.45MPa、30分鐘之條件下，進行加熱加壓後而予以熱壓黏，得到保存安定性評估用試樣。又，該積層板係使該積層板之聚醯亞胺面與該黏接片得以連接之方式來暫時黏接，切成10cm正方形之後，鑿開顯示於圖1之開口圖案10的孔洞，積層於該聚醯亞胺膜上。該開口圖案10係使用無規配置直徑1mm之孔1、直徑3mm之孔2、直徑5mm之孔3的圖案。另外，本實施例所使用之聚醯亞胺單面貼銅積層板係由下列構造所構成的：25μm之聚醯亞胺層、由習知之FPC用黏接劑構成的黏接層與由35μm之壓延銅箔構成的銅箔層。
保存安定性之評估方法係於溫度25℃、濕度50%RH之氣體環境條件(常溫)下，暗處保管一定期間，於該處理後，根據從開口部所滲出的黏接片樹脂滲出量加以判斷。該滲出量係使用顯微鏡以測定從開口部之邊界，直到屬最多滲出之樹脂尖端為止的距離，成為小於0.1mm之時則設為NG。
◎：保管50天後，於該保存安定性之評估中，黏接片之樹脂滲出為0.1mm以上。
○：保管25天後，於該保存安定性之評估中，黏接片之樹脂滲出為0.1mm以上。
×：保管25天後，於該保存安定性之評估中，黏接片之樹脂滲出小於0.1mm。
(焊錫耐熱性)
於厚度125μm之聚醯亞胺膜上，依序積層黏接片、25μm之聚醯亞胺膜，於160℃、2.45MPa、30分鐘之條件下，進行加熱加壓後而予以熱壓黏，得到焊錫耐熱性用試樣。又，暫時黏接厚度25μm之聚醯亞胺膜與該黏接片後，積層於厚度125μm之聚醯亞胺膜上。
焊錫耐熱性之評估方法係將125μm之聚醯亞胺膜面漂浮於既定溫度之焊錫槽中，保持1分鐘。之後，目視觀察有無剝離、膨潤等，以下列基準進行評估：◎：漂浮於300℃之焊錫槽中1分鐘後剝離，無膨潤現象。
○：漂浮於26O℃之焊錫槽中1分鐘後剝離，無膨潤現象。
×：漂浮於260℃之焊錫槽中1分鐘後剝離，有膨潤現象。
(撕剝力)
撕剝力用試樣係於厚度125μm之聚醯亞胺膜上，依序積層黏接片、聚醯亞胺膜單面貼銅積層板，於160℃、2.45MPa、30分鐘之條件下，進行加熱加壓後而予以熱壓黏。
撕剝力之評估方法(黏接力)係遵照JPCA BM－02，評估90°撕下聚醯亞胺單面貼銅積層板時之撕剝力(黏接力)。
◎：撕剝力為15N/cm以上，具有實用上完全無問題之黏接力。
○：撕剝力為10N/cm以上、低於15N/cm，具有可實用之黏接力。
×：撕剝力低於10N/cm，黏接力不足。
另外，針對實施例1之黏接片用樹脂組成物，進行下列之遷移試驗：
(遷移)
遷移試驗用試樣係於該聚醯亞胺單面貼銅積層板之銅箔層上施行既定之處理，形成線/空隙＝80μm/80μm之梳子形圖案，於其圖案上依序積層由本實施例1而成的黏接片、25μm之聚醯亞胺膜，於160℃、2.45MPa、30分鐘之硬化條件下，進行加熱加壓後而予以熱壓黏。
接著，於一定條件(電壓：DC 100V、溫度85℃、濕度85% RH)下進行所得的試樣之試驗，測定一定時間(1000 hr)之電壓變化。
其評估結果，經過一定時間後之電阻值為1.0×108 Ω以上，確認具優越之遷移特性。
如表1及表2中所示之評估結果，使實施例1~9之摻合成分予以反應後而得的黏接片用樹脂組成物具優越之常溫保存安定性(耐儲時間)、具有硬化後之焊錫耐熱性，更具有高的撕剝力。
針對於此，於比較例1、2中，含有適量之路易士酸胺錯合物或丙烯酸中任一種，由於另一側成為含量過多，常溫保管B階段黏接片之情形，硬化反應將進行，無法得到足夠之保存安定性。於比較例3中，由於不含硬化劑而具優越之保存安定性，於160℃、2.45MPa、30分鐘之硬化條件下予以硬化之情形，焊錫耐熱性變得不足。於比較例4、5中，藉由使用咪唑系、芳香族胺系硬化劑，雖然硬化後之焊錫耐熱性係優異的，但是常溫保管硬化前(B階段)的黏接片之情形，硬化反應將進行，保存安定性、撕剝力將變得不足。於比較例6中，雖然硬化前之保存安定性、硬化後之焊錫耐熱性優越，但是由於環氧樹脂成為含量過多，硬化後之撕剝力將變得不足。於比較例7中，環氧樹脂不足，由於環氧樹脂與丙烯酸之間，足夠之三次元網狀交聯構造並未形成，硬化後之焊錫耐熱性將變得不足。
以上，若根據本發明之黏接片用樹脂組成物，硬化前之黏接片係具優越之常溫保存安定性(耐儲時間)，具有硬化後之焊錫耐熱性、撓性，更具有高的黏接性。另外，藉由利用溶液聚合法以進行丙烯酸共聚物之聚合，判定具優越之電絕緣性(尤其是遷移特性)。
1．．．直徑1mm之孔
2．．．直徑3mm之孔
3．．．直徑5mm之孔
10．．．開口圖案
圖1係顯示使用於保存安定性評估時之開口圖案的平面圖。

Claims (4)

  1. 一種黏接片用樹脂組成物，含有丙烯酸共聚物、環氧樹脂、與硬化劑；該丙烯酸共聚物，包括(A)丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯或此等之混合物、(B)丙烯腈、甲基丙烯腈或此等之混合物、及(C)不飽和羧酸；該硬化劑含有由路易士酸胺錯合物類所選出的至少一種；相對於該丙烯酸共聚物100重量份，該路易士酸胺錯合物類之摻合量為0.05~0.8重量份；且相對於該丙烯酸共聚物100重量份，該(C)成分之摻合量為1~6重量份；且該環氧樹脂之摻合量係以其環氧基當量與該(C)成分之羧基當量之比成為1：1~2：1範圍之量而予以摻合。
  2. 如申請專利範圍第1項之黏接片用樹脂組成物，其中：相對於該丙烯酸共聚物100重量份，該(A)成分之摻合量為50~75重量份；且相對於該丙烯酸共聚物100重量份，該(B)成分之摻合量為20~45重量份。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之黏接片用樹脂組成物，其中該丙烯酸共聚物係藉由溶液聚合所合成的。
  4. 一種撓性印刷電路板用之黏接片，其特徵係由如申請專利範圍第1至3項中任一項之黏接片用樹脂組成物而成的。
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