TWI415958B - Copper alloy for electronic material and method for manufacturing the same - Google Patents

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Description

電子材料用銅合金及其製造方法
本發明係關於一種電子材料用銅合金，其作為於端子、連接器、開關、繼電器用途所使用之素材時具有較佳強度、在導電率及彎曲加工性平衡優異。
已知，Cu－Ni－Si系合金為析出型銅合金，因母相中析出Ni－Si系金屬間化合物而強度及導電率上升，而Co亦與Ni相同，於銅合金中與Si形成化合物，使機械強度得以提昇(專利文獻1)。目前已知該Cu－Co－Si系合金之機械強度、導電性均略優於Cu－Ni－Si系合金(專利文獻2段落「0022」)。
另一方面，有報告稱，Cu－Cr－Si系合金中，Cr與Ni、Co相同，會與Si形成化合物，或以單體Cr的形式於母相中析出，使強度提高(專利文獻3第3頁)。
專利文獻1：日本專利特表2005－532477號公報專利文獻2：日本專利特開平11－222641號公報專利文獻3：日本專利特開昭62－180025號公報
然而，對於上述Cu－Co－Si系合金而言，由於用以固溶化處理之溫度(Co、Si之固溶溫度)較高，故難以完全地進行固溶化處理而無法獲得所需特性(專利文獻1)。因此，以往完全取代為Co之例子較少。
另一方面，對於上述Cu－Cr－Si系合金而言，Cr容易形成無助於強度之碳化物(Cr－C)，故難以穩定獲得所需強度。又，即便形成無助於強度之粗大的Cr系化合物，亦無法獲得所需特性。進而，若形成Cr－C則與Si鍵結之Cr會減少，因此存在無法與Cr鍵結之Si過剩地固溶於母相中而導致導電率顯著降低的缺點。
本發明可藉由採用下述結構，而實現強度及導電性優於先前之電子材料用銅合金。
(1)一種電子材料用銅合金，其特徵在於：含有1.00~2.50質量%之Co及0.20~0.70質量%之Si，且剩餘部分由Cu及無法避免之雜質構成，並且Co與Si之質量濃度比(Co/Si比)為3.5≦Co/Si≦5，導電率為55%IACS(International Anneal Copper Standard，國際退火銅標準)以上。
(2)一種電子材料用銅合金，其特徵在於：含有1.00~2.50質量%之Co、0.05~0.50質量%之Cr及0.20~0.70質量%之Si，且剩餘部分由Cu及無法避免之雜質構成，並且Co與Si之質量濃度比(Co/Si比)為3.5≦Co/Si≦5，導電率為60%IACS以上。
(3)一種電子材料用銅合金，其特徵在於：含有1.00~2.50質量%之Co、0.05~0.50質量%之Cr及0.20~0.70質量%之Si，進而，無法避免之雜質碳為50 ppm以下，且剩餘部分由Cu及無法避免之雜質構成，並且Co與Si之質量濃度比(Co/Si比)為3.5≦Co/Si≦5，導電率為60%IACS以上。
(4)如上所述之電子材料用銅合金，其進一步含有0.001~0.300質量%之選自Mg、P、As、Sb、Be、B、Mn、Sn、Ti、Zr、Al、Fe、Zn及Ag之群中的至少一種。
(5)一種電子材料用銅合金之製造方法，其係製造如上所述之電子材料用銅合金之方法，其特徵在於：於熔融鑄造後進行熱軋及冷軋，且於最終冷軋前進行如下熱處理，即，加熱至700℃~1050℃後以每秒10℃以上之速度進行冷卻。
Co及Si添加量：Co與Si形成金屬間化合物。Cu－Co－Si系銅合金與Cu－Ni－Si系銅合金相比，可維持強度並且實現高導電化。Co及Si之添加量中，若Co未滿1.00質量%及/或Si未滿0.20質量%時，則無法獲得所需強度，而Co超過2.50質量%及/或Si超過0.70質量%時，則雖可實現高強度化但會使導電率顯著下降，進而使熱加工性劣化。因此，使Co及Si之添加量為：Co為1.00~2.50質量%，Si為0.20~0.70質量%。較佳為：Co為1.50~2.20質量%，Si為0.35~0.50質量%。
Co/Si比：可藉由使合金中Co與Si之重量比接近作為金屬間化合物之Co2 Si濃度，而進一步使特性改善。重量濃度比為Co/Si<3.5時，則會因Si濃度較高，而使導電率下降。另一方面，Co/Si>5時，則會因Co濃度較高，而使導電率顯著下降，故不適用作電子材料。較佳為4.0<Co/Si<4.5。
導電率(EC，Electronic Conductivity)：本發明之合金由於用作需要高導電性、中等強度之車載用及通訊器材用等之端子、連接器、開關、繼電器之材料，因此，導電率為55%IACS以上，較佳為60%IACS以上，更佳為62%IACS以上。導電率係以JISH 0505為基準測定，且以%IACS表示之數值。當導電率未滿55%IACS時，則不適於作為本發明目的之電子材料用合金之用途。具有本發明導電率之銅合金可由下述製造方法製造。
Cr添加量：Cr與並未鍵結於Co上之固溶Si鍵結，並於母相中以Cr－Si系化合物的形式析出。其結果，母相之銅純度增加，進而使導電率提高。又，由於Cr－Si系化合物之析出硬化，強度亦得以提高。當Cr添加量未滿0.05質量%時，效果較小，超過0.50質量%時，則會因為未以Cr－Si系或Cr單體形式析出之固溶Cr增加而導致導電率顯著下降，在1000℃下固溶於Cu中之Cr量約為0.50質量%，故未固溶之Cr會對彎曲加工性造成不良影響。因此，將Cr添加量定為0.05~0.50質量%。較佳為0.10~0.30質量%。
含碳量：當存在碳時，Cr容易形成無助於強度之Cr－C。合金中之含碳量超過50 ppm時，則無法獲得所需之強度。進而，若形成Cr－C，則與Si鍵結之Cr會減少，因此，無法與Cr鍵結之Si將過剩地固溶於母相中，導致導電率顯著降低。因此，含碳量較佳為50 ppm以下，更佳為30 ppm以下。碳之控制方法，例如可列舉：於熔融鑄造前進行脫脂，使碳成分不致混入原材料中之方法，或者於真空或惰性氣體環境(例如Ar)下進行熔融鑄造之方法，以及熔融鑄造時不採用木炭被覆，且不使用含有含碳構件之設備之方法等。
添加Mg、P、As、Sb、Be、B、Mn、Sn、Ti、Zr、Al、Fe、Zn及Ag中之至少一種，因不會形成化合物，故具有能夠增強固溶強化效果，改善特性之效果。當上述元素之添加量未滿0.001質量%時，則並無添加效果，而超過0.300質量%時則導電率會下降。因此，添加量為0.001~0.300質量%，較佳為0.01~0.10質量%。
本發明之合金係用作需要高導電性、中等強度之車載用及通訊機用等之端子、連接器、開關、繼電器之材料，因此，拉伸強度之降伏強度(YS，Yield strength)較佳為650 MPa以上，更佳為670 MPa以上。
製造方法：與Cu－Ni－Si系合金相比，Cu－Co－Si系合金之固溶化溫度較高，故難以進行固溶處理。亦即，Co與Si之添加量(Co與Si之總添加量)未滿2.0質量%時，完全固溶化處理可於1000℃以下進行，Co與Si添加量為2.0質量%以上時，為進行完全固溶化處理，則必須使溫度為1000℃以上，進而，Co與Si添加量為2.5質量%以上時，則溫度為1050℃以上。該溫度處於熔點附近，可能會導致於固溶化處理中熔融，因此，難以使2.5質量%以上添加量之Co與Si固溶於銅中。然而，若固溶化處理不完全，則雖然強度會下降但導電率會得到提高。因此，為製造本發明之銅合金，即便是Co與Si之添加量為2.5質量%以上的情況，若加熱至低於完全固溶化溫度之溫度後以較急速地進行冷卻，則亦可獲得較高之導電率。此時，所需之強度可藉由增加Co與Si添加量而得到確保，因此可製造獲得本發明之導電率與強度特性平衡之銅合金。
當固溶化溫度未滿700℃時，固溶化處理會過於不充分，故無法獲得所需強度，而固溶化溫度超過1050℃時，則可能會完全熔融。因此，固溶化溫度為700~1050℃，較佳為，Co與Si添加量為1.20%以上且未滿2.00質量%時，固溶化溫度為800~900℃，Co與Si添加量為2.00%以上且未滿2.50質量%時，固溶化溫度為900~1000℃，Co與Si添加量為2.50質量%以上且未滿3.20質量%時，固溶化溫度為1000~1050℃。
固溶化處理後的冷卻速度若未滿每秒10℃，則會析出無助於強度之粗大Cr系化合物，使強度下降。因此，加熱後之冷卻速度必須為每秒10℃以上，較佳為必須為每秒20℃以上。
上述固溶化處理若於最終冷軋前進行，則可實現本發明之效果，亦可於上述固溶化處理之前或之後進行冷軋或時效處理。
[實施例]
以下，表示本實施例之條件，但本發明之實施形態只要能夠實現本發明之作用效果，則並不限定於下述條件。
樣品之製造： 於高頻熔融爐中，於真空中或氬氣環境中，於內徑為110 mm、深度為230 mm之氧化鋁或氧化鎂製坩堝中熔融2.50 kg電解銅或無氧銅。依據表1或2之組成添加Co、Cr、Si、Mg、Sn、Ag、Zn，並將熔銅溫度調整為1300℃後，使用鑄模(材質：鑄鐵)將熔融液鑄造為30×60×120 mm之鑄錠。進行熱軋、氧化鍋垢(oxidized scale)之研磨除去、熱軋、冷軋，繼而進行加熱至700℃~1050℃後以每秒20℃進行冷卻之固溶化熱處理，進而重複進行加工度為10~60%之冷軋及250℃~550℃下之熱處理，製成厚度為0.10 mm之平板。對所獲得之板材採取各種測試片，進行物性評估測試。
測試片之物性評估： 強度方面係以使拉伸方向與壓延方向平行之方式，使用加壓機製作JIS13B號測試片。依照JIS Z 2241規定之拉伸測試，使用測試片進行測試，測定拉伸強度之降伏強度(單位為MPa)。
導電率係以JIS H 0505為基準，使用4端子法進行測定，並以%IACS表示。
對於彎曲加工性，使用寬度為10 mm之長方形樣品，實施JIS H 3110規定之W彎曲測試。使彎曲方向為GoodWay及Bad Way，且使彎曲半徑R/板厚t＝1.0。
對彎曲後之樣品，自彎曲部之表面及斷面，利用光學顯微鏡觀察有無裂紋，Good Way及Bad Way均未產生裂紋時評估為○，Good Way及Bad Way兩者或其中之一者產生裂紋時則評估為×。
於表1~3中就本發明之實施例連同比較例加以說明。再者，表中之「－」表示未添加。
表1表示Cu－Co－Si系合金之結果，實施例1~10之合金均具備優異之強度、導電率(55%IACS以上)及彎曲加工性。
比較例11及12中，由於Co及Si之量分別未滿本發明之下限或超過上限，故強度(YS)較低或導電率較低，彎曲加工性差。比較例13及14中，Co/Si比分別未滿本發明之下限或超過上限，故導電率較低。比較例15中，Co量及Co/Si比分別未滿本發明之下限，故強度較低。比較例16中，Co量超過本發明之上限，故導電率較低。比較例17中，Si量未滿本發明之下限且Co/Si比超過本發明之上限，故導電率較低。比較例18中，Si量超過本發明之上限且Co/Si比未滿本發明之下限，故導電率較低。比較例19及20中，Mg等第三金屬量分別超過本發明之上限，故有時導電率較低，彎曲加工性亦較差。
比較例21~31係以固溶化處理中充分進行固溶之條件進行的，故導電率較低，不屬於本發明之範圍。
表2表示Cu－Co－Cr－Si系合金之結果，實施例32~45之合金均具備優異之強度、導電率(60%IACS以上)及彎曲加工性。
參考例46及47對應於實施例1、2，因未添加Cr，因此導電率低於實施例32~45。
比較例48中，Co及Si量分別未滿本發明之下限，故強度較低。比較例49中，Co及Si量超過本發明之上限，故導電率較低且彎曲加工性差。比較例50及51中，Co/Si比分別未滿本發明之下限或超過上限，故導電率較低。比較例52及53中，Cr量分別未滿本發明之下限或超過上限，故導電率較低，且當超過上限時彎曲加工性亦較差。比較例54中，Co量、Cr量及Co/Si比未滿本發明之下限，故強度差。比較例55中，Co量及Cr量超過本發明之上限，故導電率較低、彎曲加工性差。比較例56中，Cr量及Si量分別未滿本發明之下限且Co/Si比超過本發明之上限，故導電率較低。比較例57中，Cr量及Si量分別超過本發明之上限，且Co/Si比未滿本發明之下限，故導電率較低，彎曲加工性差。比較例58中，Co、Cr及Si量分別未滿本發明之下限，強度差。比較例59中，Co、Cr及Si量分別超過本發明之上限，導電率較低，彎曲加工性差。比較例60及61中，C量超過本發明之上限，導電率較低且彎曲加工性差，有時強度亦較差。比較例62及63中，Mg等第三金屬量分別超過本發明之上限，故導電率較低，有時彎曲加工性亦較差。
比較例64~76係以固溶化處理中充分進行固溶之條件進行的，故導電率較低，不屬於本發明之範圍。
表3表示改變實施例32~34之固溶化處理後之冷卻速度之結果。實施例32'、33'及34'中，冷卻速度未滿每秒10℃，故固溶化處理後之導電率上升，且重複進行冷軋及熱處理後所得之平板之導電率亦提高，但強度下降。實施例32、32"、33、33"、34及34"中，冷卻速度為每秒10℃以上，故任一實施例均獲得強度、導電率(60%IACS以上)及彎曲加工性之平衡優異之結果。因此，固溶化處理後之冷卻速度較佳為每秒10℃以上。

Claims (4)

  1. 一種電子材料用銅合金，其特徵在於：含有1.80~2.50質量%之Co及0.20~0.70質量%之Si，且剩餘部分由Cu及無法避免之雜質構成，並且Co與Si之質量濃度比(Co/Si比)為3.5≦Co/Si≦5，導電率為55%IACS以上。
  2. 一種電子材料用銅合金，其特徵在於：含有1.80~2.50質量%之Co、0.05~0.50質量%之Cr及0.20~0.70質量%之Si，進而無法避免之雜質碳為50ppm以下，且剩餘部分由Cu及無法避免之雜質構成，並且Co與Si之質量濃度比(Co/Si比)為3.5≦Co/Si≦5，導電率為60%IACS以上。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之電子材料用銅合金，其進一步含有0.001~0.300質量%之選自Mg、P、As、Sb、Be、B、Mn、Sn、Ti、Zr、Al、Fe、Zn及Ag之群中的至少一種。
  4. 一種電子材料用銅合金之製造方法，係用以製造申請專利範圍第1至3項中任一項之電子材料用銅合金；該方法於熔融鑄造後進行熱軋及冷軋，且於最終冷軋前進行加熱至900℃~1050℃後以每秒10℃以上之速度冷卻之熱處理。
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