TWI405805B - 樹脂組成物，附有基材之絕緣片，預浸體，多層印刷佈線板及半導體裝置 - Google Patents

樹脂組成物，附有基材之絕緣片，預浸體，多層印刷佈線板及半導體裝置 Download PDF

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TWI405805B
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Description

樹脂組成物，附有基材之絕緣片，預浸體，多層印刷佈線板及半導體裝置
本發明係關於樹脂組成物、附有基材之絕緣片、預浸體、多層印刷佈線板及半導體裝置。
近年，隨電子機器的高機能化等要求，朝電子零件的高密度集聚化、以及高密度安裝化等方向演進，該等所使用之因應高密度安裝的印刷佈線板等，已較習知技術增加，並朝小型化且高密度化發展。該印刷佈線板等對高密度化的對策，大多採用依疊層方式所形成的多層印刷佈線板(例如參照日本專利特開平07－106767號公報)。
依疊層方式所形成的多層印刷佈線板，通常係將由樹脂組成物構成的厚度100 μm以下之絕緣層與導體電路層進行積層成形而製得。此外，導體電路層間的連接方法，係取代習知的鑽床加工，改為利用諸如雷射法、照相法等進行介層洞形成。該等方法係藉由自由配置小徑的介層洞而達成高密度化，有提案因應各種方法的各種疊層用層間絕緣材料。
再者，為達高密度化，必需形成細微電路，而作為達成此種電路的技術，廣為人知者有如半添加(semi－additing)法。半添加法係在內層電路板的電路圖案面上，被覆著由絕緣性樹脂構成的絕緣層，並施行絕緣層表面的粗化處理，接著再施行底層的無電解鍍處理，經利用鍍敷光阻進行非電路形成部的保護之後，再利用電氣電鍍形成電路形成部之較厚銅(厚厚地沉積)，然後藉由施行光阻去除與軟蝕刻，便在絕緣層上形成導體電路的方法。
此時，若對絕緣層施行粗化處理後的表面形狀凹凸(表面粗度)過大，會成為在銅表面所流通電流速度遲緩的肇因，或成為吸濕焊錫耐熱性(吸濕環境負荷後的焊錫耐熱性)降低的肇因，因而最好避免。但是，若縮小絕緣層的表面粗度，會出現鍍敷金屬與絕緣層間的密接力降低，或因鍍敷金屬膨脹、冷熱循環等熱衝擊試驗而導致剝離等不良情況的問題。
本發明係提供當使用於多層印刷佈線板的絕緣層時，具有高密接性、高耐熱性、低熱膨脹性、及難燃性，且能製造出形成高密度細微電路之多層印刷佈線板的樹脂組成物，以及使用其之附有基材之絕緣片、預浸體、多層印刷佈線板、及半導體裝置。
此種目的係利用下述本發明[1]~[16]達成：[1]一種樹脂組成物，係供形成多層印刷佈線板之絕緣層而使用的樹脂組成物，其特徵在於：使用該樹脂組成物形成絕緣層，經粗化處理後所測得的表面粗度參數Rvk值係0.1 μm以上、0.8 μm以下。
[2]如[1]項所記載之樹脂組成物，其中，含有平均粒徑0.01 μm以上、0.45 μm以下的無機填充材。
[3]如[2]項所記載之樹脂組成物，其中，無機填充材的比表面積係8m2 /g以上、200m2 /g以下。
[4]如[2]項所記載之樹脂組成物，其中，無機填充材係球狀二氧化矽。
[5]如[2]項所記載之樹脂組成物，其中，無機填充材的含有量係20重量%以上、80重量%以下。
[6]如[1]項所記載之樹脂組成物，其中，含有從環氧矽烷偶合劑、胺苯基矽烷偶合劑、胺基矽烷偶合劑、硫醇基矽烷偶合劑及乙烯基矽烷偶合劑中選擇的1種以上矽烷偶合劑。
[7]如[1]項所記載之樹脂組成物，其中，含有分子量5000以下的環氧樹脂1種以上。
[8]如[1]項所記載之樹脂組成物，其中，含有分子量5000以上的苯氧樹脂1種以上。
[9]如[1]項所記載之樹脂組成物，其中，含有氰酸酯樹脂及/或其預聚物。
[10]如[1]項所記載之樹脂組成物，其中，含有咪唑化合物作為硬化促進劑。
[11]一種附有基材之絕緣片，係使[1]所記載之樹脂組成物載持於基材上而成。
[12]一種預浸體，係使[1]所記載之樹脂組成物含浸於纖維基材中而成。
[13]一種多層印刷佈線板，係在內層電路板的單面或雙面上，具備由[1]所記載之樹脂組成物的硬化物所構成之絕緣層。
[14]一種多層印刷佈線板，係在內層電路板的單面或雙面上，具備由使[1]所記載之樹脂組成物含浸於纖維基材中的預浸體硬化物構成之絕緣層。
[15]如[13]或[14]項所記載之多層印刷佈線板，其中，上述絕緣層的表面粗度參數Rvk值係0.1 μm以上、0.8 μm以下。
[16]一種半導體裝置，係將[13]或[14]所記載之多層印刷佈線板使用為封裝用基板。
本發明的樹脂組成物，係供形成多層印刷佈線板之絕緣層而使用的樹脂組成物，特徵在於當形成絕緣層時，經粗化處理後的表面粗度參數Rvk值係0.1 μm以上、0.8 μm以下。
藉由將本發明的樹脂組成物使用於多層印刷佈線板的絕緣層，具有高密接性、高耐熱性、低熱膨脹性、以及難燃性，可製得能形成高密度細微電路的多層印刷佈線板。
以下，針對本發明的樹脂組成物、附有基材之絕緣片、預浸體、多層印刷佈線板及半導體裝置進行詳細說明。
本發明的樹脂組成物係供形成多層印刷佈線板之絕緣層而使用的樹脂組成物，其特徵在於：使用該樹脂組成物形成絕緣層，經粗化處理後所測得表面粗度參數Rvk值係0.1 μm以上、0.8 μm以下。
再者，本發明的附有基材之絕緣片係使上述本發明的樹脂組成物載持於基材上而成。
再者，本發明的預浸體係使上述本發明的樹脂組成物，含浸於纖維基材中而成。
然後，本發明的多層印刷佈線板係將上述本發明的附有基材之絕緣片或本發明預浸體，重疊於內層電路板的單面或雙面上，並施行加熱加壓成形而成。
再者，本發明的半導體裝置係將上述本發明的多層印刷佈線板使用為封裝用基板。
首先，針對本發明的樹脂組成物進行說明。另外，樹脂組成物中所含有各成分的含有量百分率，係總量(100重量%)時的固形份比例，所謂「固形份」係除溶劑外的所有成分，非屬溶劑的液狀成分亦包含於固形份中。
本發明的樹脂組成物的特徵係使用該樹脂組成物形成絕緣層，經粗化處理後所測得表面粗度參數Rvk值係0.1 μm以上、0.8 μm以下。此外，Rvk值最好係0.15 μm以上、0.6 μm以下，尤以0.2 μm以上、0.5 μm以下為佳。其中，將樹脂組成物形成絕緣層時，經粗化處理後的表面粗度參數Rvk值，係依照樹脂組成物中所含無機填充材的粒子特性、樹脂種類與調配量、及粗化處理條件等而決定。所以，藉由控制該等條件，便可將Rvk值設定在上述範圍內。
表面粗度參數Rvk的測定係可使用Veeco公司製WYKO NT1100實施。所謂「Rvk」係通稱「突出谷部深度」，位於粗度曲線核心部下方的突出谷部平均深度，由JIS B0671－2：2002(ISO 13565－2：1996)規定。表示表面粗度的參數已知有Ra(算術平均粗度)，因為Ra係粗度的算術平均，因而較難與實際的材料特性相連結，而為與由多層印刷佈線用樹脂組成物所形成絕緣層經粗化後的形狀進行比較，Rvk將最屬恰當。
若Rvk超過上述上限值，會成為在銅表面中流通的電流速度遲緩的肇因、或吸濕焊錫耐熱性降低的肇因，因而最好避免；若未滿上述下限值，便無法獲得與鍍敷金屬間之充分密接力，因而最好避免。
本發明的樹脂組成物最好含有平均粒徑0.01 μm以上、0.45 μm以下的無機填充材。尤以平均粒徑0.1 μm以上、0.4 μm以下的無機填充材為佳。若平均粒徑超過上述上限值，因為粒子較粗，因而粗化處理後的表面粗度會變為過大，因而最好避免，反之，若未滿上述下限值，粒子便過小，因而難以在樹脂組成物中呈分散安定化。
另外，平均粒徑係體積基準粒徑的中間直徑，可利用雷射繞射/散射法進行測定。
上述無機填充材最好比表面積係8m2 /g以上、200m2 /g以下。尤以10m2 /g以上、50m2 /g以下的無機填充材為佳。若比表面積超過上述上限值，無機填充材間將容易發生凝聚現象，導致樹脂組成物構造呈不安定，因而最好避免，反之，若未滿上述下限值，無機填充材便不易填充於樹脂組成物中，因而最好避免。
另外，比表面積係指BET比表面積，可利用氣體吸附法(BET法)進行測定。
上述無機填充材最好為二氧化矽。尤以熔融二氧化矽為佳。熔融二氧化矽在相較於其他無機填充材之下，低膨脹性較優越。
二氧化矽的形狀係有如：破碎狀、球狀等，最好為球狀。若屬於球狀，便可增加樹脂組成物中的無機填充材含有量，此情況下，流動性亦較優越。此外，本發明的樹脂組成物中，視需要，尚可含有諸如：滑石、氧化鋁、玻璃、雲母、氫氧化鋁等等其他的無機填充材。
上述無機填充材最好在本發明的樹脂組成物中，依20重量%以上、80重量%以下的比例含有。尤以含有量為25重量%以上、70重量%以下為佳，更以30重量%以上、60重量%以下為佳。若無機填充材含有量超過上述上限值，樹脂組成物的流動性便變為極差，因而最好避免；反之，若未滿上述下限值，樹脂組成物的強度無法獲得足夠強度，因而最好避免。
本發明的樹脂組成物最好含有從環氧矽烷偶合劑、胺苯基矽烷偶合劑、胺基矽烷偶合劑、硫醇基矽烷偶合劑及乙烯基矽烷偶合劑中選擇1種以上的矽烷偶合劑。藉此，可提高樹脂成分與無機填充材或佈線金屬間之密接力，可提升樹脂組成物的可靠度。
上述偶合劑的含有量並無特別的限制，最好相對無機填充材100重量份，含有0.05重量份以上、5重量份以下。尤以0.1重量份以上、2重量份以下為佳。
若偶合劑含有量超過上述上限值，樹脂組成物便容易發生裂痕，因而最好避免；反之，若未滿上述下限值，則有無法充分獲得提升樹脂成分與無機填充材或佈線金屬間之密接力效果的情況。
本發明的樹脂組成物最好含有分子量5000以下之環氧樹脂1種以上。藉此，便可賦予耐熱性、耐熱分解性，且可提升當製造附有基材之絕緣片時的製膜性、以及多層印刷佈線板製造時對內層電路基板的密接性。
本發明的樹脂組成物所使用環氧樹脂並無特別的限制，可舉例如：苯酚酚醛型環氧樹脂、雙酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、芳香伸烷基型環氧樹脂等。該等之中，最好為芳香伸烷基型環氧樹脂。藉此，便可提升難燃性、吸濕焊錫耐熱性。
此處所謂「芳香伸烷基型環氧樹脂」係指重複單位中具有1以上芳香伸烷基的環氧樹脂，例如：二甲苯型環氧樹脂、聯苯二亞甲基型環氧樹脂等。該等之中，最好為聯苯二亞甲基型環氧樹脂。藉此，便可更加提升難燃性。
聯苯二亞甲基型環氧樹脂係可使用如下述一般式(I)所示化合物：
上述一般式(I)所示聯苯二亞甲基型環氧樹脂的n並無特別的限制，最好0~10，尤以0~2為佳。
若上述n數值大於此，環氧樹脂的流動性會降低，成形性降低，最好避免。
上述環氧樹脂的重量平均分子量最好為5,000以下。尤以500~4,000為佳，更以800~3,000為佳。
若重量平均分子量未滿上述下限值，當製造附有基材之絕緣片時，絕緣樹脂層表面上會出現黏性，造成操作性降低。反之，若超過上述上限值，環氧樹脂的流動性會降低，成形性降低，最好避免。藉由將環氧樹脂的分子量設定在上述範圍內，便可獲得該等特性均衡優越的結果。
上述環氧樹脂含有量並無特別的限制，最好相對於樹脂組成物整體，含有5~50重量%。尤以10~40重量%為佳。
若環氧樹脂含有量未滿上述下限值，則有吸濕焊錫耐熱性、密接性的提升效果降低之情況。反之，若超過上述上限值，則有無機填充材的分散性惡化之情況，因而最好避免。藉由將環氧樹脂含有量設定在上述範圍內，便可獲得該等特性均衡優越的結果。
本發明的樹脂組成物最好含有分子量5000以上的苯氧樹脂1種以上。藉此，便可更加提升當製造附有基材之絕緣片時的製膜性。
上述苯氧樹脂並無特別的限制，可舉例如：具有雙酚骨架的苯氧樹脂、具有酚醛骨架的苯氧樹脂、具有蒽骨架的苯氧樹脂、具有茀骨架的苯氧樹脂、具有二環戊二烯骨架的苯氧樹脂、具有降烯骨架的苯氧樹脂、具有萘骨架的苯氧樹脂、具有聯苯骨架的苯氧樹脂、以及具有金剛烷骨架的苯氧樹脂等。
上述具有雙酚骨架的苯氧樹脂，係可舉例如：具有雙酚A骨架的苯氧樹脂、具有雙酚F骨架的苯氧樹脂、具有雙酚S骨架的苯氧樹脂、具有雙酚M骨架的苯氧樹脂、具有雙酚P骨架的苯氧樹脂、以及具有雙酚Z骨架的苯氧樹脂等。
再者，苯氧樹脂係可使用具有該等骨架中之複數種的構造，將可使用各個骨架比率不同的苯氧樹脂。此外，亦可使用複數種具有不同骨架的苯氧樹脂，且亦可使用複數種具有不同重量平均分子量的苯氧樹脂，亦可合併使用該等的預聚物。
該等之中，亦可使用具有聯苯骨架與雙酚S骨架者。藉此，便可利用聯苯骨架所具有的剛直性而提高玻璃轉移溫度，亦可利用雙酚S骨架，提升多層印刷佈線板製造時的鍍敷金屬附著性。
再者，亦可使用具有雙酚A骨架與雙酚F骨架者。藉此，便可提升在多層印刷佈線板製造時，對內層電路基板的密接性。
再者，亦可合併使用具有上述聯苯骨架與雙酚S骨架的苯氧樹脂、以及具有雙酚A骨架與雙酚F骨架的苯氧樹脂。
上述苯氧樹脂的分子量並無特別的限制，重量平均分子量最好5000~70000。尤以10000~60000為佳。
若苯氧樹脂的重量平均分子量未滿上述下限值，會有製膜性提升效果嫌不足的情況。反之，若超過上述上限值，則有苯氧樹脂溶解性降低的情況。藉由將苯氧樹脂的重量平均分子量設定在上述範圍內，便可獲得該等特性均衡優越的結果。
苯氧樹脂的含有量並無特別的限制，最好為樹脂組成物整體的1~40重量%。尤以5~30重量%為佳。
若苯氧樹脂含有量未滿上述下限值，則製膜性的提升效果將嫌不足。反之，若超過上述上限值，相對的氰酸酯樹脂含有量會變少，因此低熱膨脹性賦予效果降低。藉由將苯氧樹脂的含有量設定在上述範圍內，便可獲得該等特性均衡優越的結果。
本發明的組成物所使用上述環氧樹脂、及苯氧樹脂，均係最好實質未含鹵原子。藉此，便可在不使用鹵化合物的情況下，賦予難燃性。
此處所謂「實質未含鹵原子」係指例如環氧樹脂或苯氧樹脂中的鹵原子含有量在1重量%以下。
本發明的樹脂組成物最好含有氰酸酯樹脂及/或其預聚物。藉此，便可提升樹脂組成物的難燃性。
氰酸酯樹脂及/或其預聚物的取得方法並無特別的限制，例如藉由使鹵化氰化合物與酚類進行反應，再視需要施行加熱等方法而進行預聚物化便可獲得。此外，亦可使用依此所調製得的市售物。
氰酸酯樹脂的種類並無特別的限制，可舉例如：酚醛型氰酸酯樹脂、雙酚A型氰酸酯樹脂、雙酚E型氰酸酯樹脂、四甲基雙酚F型氰酸酯樹脂等雙酚型氰酸酯樹脂等等。
該等之中，最好為酚醛型氰酸酯樹脂。藉此，便可利用交聯密度的增加而提升耐熱性，亦可更加提升難燃性。理由可認為酚醛型氰酸酯樹脂在構造上的苯環比例較高，較容易碳化的緣故。
另外，酚醛型氰酸酯樹脂係例如使酚醛型酚樹脂、與氯化氰、溴化氰等化合物進行反應便可獲得。此外，亦可使用依此所調製得的市售物。
其中，酚醛型氰酸酯樹脂係可使用例如依下述一般式(II)所示：
上述一般式(II)所示酚醛型氰酸酯樹脂的重量平均分子量並無特別的限制，最好500~4,500。尤以600~3,000為佳。
若重量平均分子量未滿上述下限值，會有機械強度降低的情況。反之，若超過上述上限值，因為樹脂組成物的硬化速度變快，因而將有保存性降低的情況。
另外，上述氰酸酯樹脂係可使用將其施行預聚物化者。
此處所謂「預聚物」，通常為了樹脂組成物的成形性、流動性之調整，最好使用將上述氰酸酯樹脂施行加熱反應等(例如三聚化)而獲得者。
其中，預聚物並無特別的限制，可使用例如三聚化率20~50重量%者。該三聚化率係可使用例如紅外分光分析裝置進行求取。
依此，酚醛型氰酸酯樹脂係可單獨使用1種，亦可合併使用具有不同重量平均分子量的2種以上，亦可將1種或2種以上、與該等的預聚物合併使用。
本發明的組成物中，上述氰酸酯樹脂的含有量並無特別的限制，相對樹脂組成物整體，最好含有5~50重量%。尤以10~40重量%為佳。藉此，便可更加有效的凸顯氰酸酯樹脂所具有的耐熱性、難燃性提升作用。
若氰酸酯樹脂的含有量未滿上述下限值，高耐熱性化的效果會降低。反之，若超過上述上限值，因為交聯密度提高，自由體積將增加，因而有耐濕性降低的情況。
本發明的樹脂組成物最好含有硬化促進劑的咪唑化合物。尤以與樹脂組成物中所含有的樹脂成分具相溶性的咪唑化合物為佳。藉由使用此種咪唑化合物，便可有效地促進氰酸酯樹脂、環氧樹脂的反應，且，即使減少咪唑化合物的調配量，仍可賦予同等的特性。
再者，使用此種咪唑化合物的樹脂組成物，在與樹脂成分之間便可由微小的基質單位依高均勻性進行硬化。藉此，可提高在多層印刷佈線板上所形成樹脂層的絕緣性、耐熱性。
本發明的樹脂組成物所使用上述咪唑化合物，係可舉例如：1－苄基－2－甲基咪唑、1－苄基－2－苯基咪唑、2－苯基－4－甲基咪唑、2－乙基－4－甲基咪唑、2,4－二胺基－6－[2’－甲基咪唑基－(1’)]－乙基－s－三、2,4－二胺基－6－(2’－十一烷基咪唑基)－乙基－s－三、2,4－二胺基－6－[2’－乙基－4－甲基咪唑基－(1’)]－乙基－s－三等。
該等之中，最好選擇自1－苄基－2－甲基咪唑、1－苄基－2－苯基咪唑、及2－乙基－4－甲基咪唑中的咪唑化合物。藉由該等咪唑化合物具有特別優越的相溶性，便可獲得均勻性高的硬化物，並能形成細微且均勻的粗化面，因而可輕易地形成細微的導體電路，並將使多層印刷佈線板顯現出高耐熱性。
上述咪唑化合物的含有量並無特別的限制，相對上述氰酸酯樹脂與環氧樹脂的合計，最好含有0.01~5重量%，尤以0.05~3重量%為佳。藉此，特別可提升耐熱性。
本發明的樹脂組成物係除以上所說明的成分之外，視需要尚可含有諸如：消泡劑、均塗劑等添加劑。
本發明的樹脂組成物係當主要成分含有無機填充材、環氧樹脂、苯氧樹脂及氰酸酯樹脂的情況，最好依無機填充材20~75重量%、環氧樹脂10~20重量%、苯氧樹脂5~25重量%、及氰酸酯樹脂10~35重量%的比例含有。
針對從本發明的樹脂組成物形成絕緣層或絕緣膜的方法進行詳細說明，例如使樹脂組成物溶解/分散於溶劑等之中而調製成樹脂清漆，再使用各種塗佈機裝置將樹脂清漆塗佈於基材上之後，經將其乾燥而製成附有基材之絕緣片，使該附有基材之絕緣片的絕緣片側與內層電路板重疊，並使用真空加壓式層壓機裝置等施行真空加熱加壓成形，然後，再利用熱風乾燥裝置等施行加熱硬化便可獲得。相關附有基材之絕緣片的基材，係可在施行加熱硬化前便剝離，亦可經加熱硬化後才剝離。
其中，由樹脂組成物所構成的絕緣層或絕緣膜之厚度並無特別的限制，最好10~100 μm。尤以20~80 μm為佳。加熱加壓成形的條件並無特別的限制，若舉其中一例，可依溫度60~160℃、壓力0.2~3MPa實施。此外，加熱硬化的條件並無特別的限制，可依溫度140~240℃、時間30~120分鐘實施。
然後，此種由本發明樹脂組成物所形成的絕緣樹脂層，若使用例如過錳酸鹽、重鉻酸鹽等氧化劑施行表面的粗化處理，便可在經粗化處理後的絕緣層表面上，多數形成高均勻性的微小凹凸形狀。
若在此種經粗化處理後的絕緣樹脂層表面施行金屬鍍敷處理，可提高粗化處理面的平滑性，因而可精度佳地形成細微導體電路。此外，藉由微小的凹凸形狀便可提高錨釘效應，俾可賦予絕緣樹脂層與鍍敷金屬間之高密接性。
若就上述粗化處理進行詳細說明，最好將從本發明樹脂組成物所形成的絕緣層或絕緣膜，浸漬於由含有二乙二醇單丁醚與氫氧化鈉的水溶液所構成膨潤液中之後，再浸漬於含有過錳酸鹽與氫氧化鈉的粗化液中實施。在膨潤液與粗化液中，視需要尚可添加其他的溶劑或添加劑。此外，最好在浸漬於粗化液中之後，再利用酸施行中和。若未施行中和，便無法將過錳酸鹽充分地去除，恐將出現生熱或起火的情況。
上述粗化處理最好使用溫度50℃以上、90℃以下的膨潤液、與溫度60℃以上、90℃以下的粗化液實施。尤以溫度65℃以上、80℃以下的膨潤液、與溫度70℃以上、85℃以下的粗化液為佳。若溫度在上述上限值以上，因為粗化將過度進行，因而將無法獲得標的表面粗度，反之，若在上述下限值以下，粗化將無法充分進行，導致與鍍敷金屬間之密接力趨弱，因而最好避免。
上述粗化處理係最好依膨潤液浸漬時間3分以上、20分以下，粗化液浸漬時間3分以上、40分以下的條件實施。尤以依膨潤液浸漬時間5分以上、15分以下，粗化液浸漬時間5分以上、25分以下的條件實施為佳。若浸漬時間在上述上限值以上，因為粗化過度進行，因而無法獲得標的表面粗度，反之，若在上述下限值以下，粗化無法充分進行，導致與鍍敷金屬間之密接力趨弱，因而最好避免。
使用本發明樹脂組成物所形成的絕緣層或絕緣膜，最好在上述所說明粗化處理條件的全部範圍或幾近全部範圍內，表面粗度參數Rvk值係0.1 μm以上、0.8 μm以下，只要當依上述粗化處理條件中至少一條件施行粗化處理時，表面粗度參數Rvk值在上述範圍內的話便可。
即，使用本發明樹脂組成物形成樹脂層，並將其施行加熱硬化而獲得的絕緣層或絕緣膜，只要依下述範圍內至少一條件施行粗化處理後，所測得表面粗度參數Rvk值係0.1 μm以上、0.8 μm以下便可。
<粗化處理順序>
將厚度10~100 μm絕緣層在由含有二乙二醇單丁醚20~60wt%與氫氧化鈉0.1~1.0wt%的水溶液所構成，且溫度50℃以上、90℃以下的膨潤液中浸漬3分~20分鐘後，再於由含有過錳酸鹽5.0~15.0wt%與氫氧化鈉1.0~10.0wt%的水溶液構成，且溫度60℃以上、90℃以下的粗化液中浸漬3分~40分鐘。
此處所謂「將絕緣層依下述範圍內至少一條件施行粗化處理後，所測得表面粗度參數Rvk值係0.1 μm以上、0.8 μm以下」，係指只要能在特定粗化處理順序所涵蓋的條件設定範圍中之任一條件設定下，可測得0.1 μm以上、0.8 μm以下範圍的表面粗度參數Rvk值便可。
換言之，當使用具某特定組成的樹脂組成物形成絕緣層，並將該絕緣層施行上述粗化處理時，未必一定要在粗化處理的條件所有範圍內，Rvk值均在0.1 μm以上、0.8 μm以下的範圍內，而是只要在粗化處理條件範圍內的至少一具體條件設定下施行粗化處理時，Rvk值能在0.1 μm以上、0.8 μm以下的範圍內便可。
其次，針對本發明的附有基材之絕緣片進行說明。
本發明附有基材之絕緣片係使上述本發明樹脂組成物載持於基材上而構成，可為由：樹脂組成物所形成的絕緣片、以及將其載持且能將所載持的絕緣片轉印於另一表面的基材構成。
此處使樹脂組成物載持於基材上的方法並無特別的限制，有如：使樹脂組成物溶解/分散於溶劑等之中而調製成樹脂清漆，再使用各種塗佈機裝置將樹脂清漆塗佈於基材上之後，再將其乾燥的方法，或將樹脂清漆使用噴塗裝置噴霧塗佈於基材上之後，再將其乾燥的方法等。
該等之中，最好採取使用諸如：間歇滾筒塗佈機、狹縫式塗佈機等各種塗佈機裝置，將樹脂清漆塗佈於基材上之後，再將其乾燥的方法。藉此，便可效率佳的製得無孔隙，並具有均勻絕緣片層厚度的附有基材之絕緣片。
上述樹脂清漆調製時所使用的溶劑並無特別的限制，可使用諸如：醇類、醚類、縮醛類、酮類、酯類、醇酯類、酮醇類、醚醇類、酮醚類、酮酯類、及酯醚類等。
上述樹脂清漆中的固形份含有量並無特別的限制，最好30~80重量%，尤以40~70重量%為佳。
本發明的附有基材之絕緣片中，由樹脂組成物所構成絕緣片的厚度並無特別的限制，最好10~100 μm。尤以20~80 μm為佳。藉此，當使用該附有基材之絕緣片進行多層印刷佈線板製造之際，便可將內層電路的凹凸進行填充成形，且能確保較佳的絕緣層厚度。此外，附有基材之絕緣片中，將可抑制絕緣片發生龜裂現象，且能減少裁斷時發生掉粉情形。
本發明附有基材之絕緣片所使用的基材並無特別的限制，可使用例如：聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯等聚酯樹脂、以及氟系樹脂、聚醯亞胺樹脂等具有耐熱性的熱可塑性樹脂薄膜；或例如：銅及/或銅系合金、鋁及/或鋁系合金、鐵及/或鐵系合金、銀及/或銀系合金等的金屬箔等等。
上述基材的厚度並無特別的限制，最好使用10~70 μm，在附有基材之絕緣片進行製造之際，可獲得良好的操作性。
另外，本發明附有基材之絕緣片在進行製造之際，最好與絕緣片進行接合之一側的基材表面凹凸係極小。藉此，便可有效地突顯出本發明的作用。
其次，針對本發明的預浸體進行說明。本發明的預浸體係使上述本發明的樹脂組成物含浸於纖維基材中而成。
本發明預浸體所使用的纖維基材並無特別的限制，可舉例如：玻纖布、玻璃不織布等玻璃纖維基材；由除玻璃以外的無機化合物所形成之纖布或不織布等無機纖維基材；由芳香族聚醯胺樹脂、聚醯胺樹脂、芳香族聚酯樹脂、聚酯樹脂、聚醯亞胺樹脂、氟樹脂等有機纖維所形成的有機纖維基材等。
該等纖維基材中，就從機械強度較高、吸水率較小的觀點，最好為玻璃織布所代表的玻璃纖維基材。
使本發明樹脂組成物含浸於纖維基材中的方法，係有如：使樹脂組成物溶解或分散於溶劑中而調製成樹脂清漆，再將纖維基材浸漬於樹脂清漆中的方法；或利用各種塗佈機裝置，將樹脂清漆塗布於纖維基材上的方法；或將樹脂清漆利用噴塗裝置吹抵塗佈於纖維基材上的方法等。
該等之中，最好為將纖維基材浸漬於樹脂清漆中的方法。藉此，便可提升樹脂組成物對纖維基材的含浸性。
另外，當將纖維基材浸漬於樹脂清漆中的情況，可使用普通的含浸塗布裝置。
上述樹脂清漆所使用的溶劑並無特別的限制，可使用如同上述基材絕緣片製作時所使用的相同溶劑。
樹脂清漆中的固形份濃度並無特別的限制，最好40~80重量%，尤以50~70重量%為佳。藉此，便可將樹脂清漆的黏度形成較佳的水準，將可更加提升對纖維基材的含浸性。
本發明的預浸體係使樹脂清漆含浸於上述纖維基材中，並視需要經調整樹脂組成物的含浸量之後，再依既定溫度(例如80~200℃)施行乾燥便可製得。
其次，針對本發明的多層印刷佈線板進行說明。
上述多層印刷佈線板係在內層電路板的單面或雙面上，介設著從本發明附有基材之絕緣片進行絕緣片轉印而形成的絕緣層、或將本發明預浸體施行積層並硬化而形成的絕緣層，再積層形成導體電路而形成。
使用上述附有基材之絕緣片時的多層印刷佈線板，係使上述附有基材之絕緣片重疊於內層電路板的單面或雙面上，並施行加熱加壓成形而成。
具體而言，將上述本發明附有基材之絕緣片的絕緣片側與內層電路板相對向，並使用真空加壓式層壓機裝置等施行真空加熱加壓成形，然後將基材剝離，且在將基材剝離之前或後，便對絕緣片利用熱風乾燥裝置等施行加熱硬化便可獲得。
其中，加熱加壓成形的條件並無特別的限制，若舉其中一例，便可依溫度60~160℃、壓力0.2~3MPa的條件實施。此外，加熱硬化的條件並無特別的限制，可依溫度140~240℃、時間30~120分鐘的條件實施。
或，上述使本發明附有基材之絕緣片的絕緣片側重疊於內層電路板，再將其使用平板壓合裝置等施行加熱加壓成形便可獲得。此處的加熱加壓成形條件並無特別的限制，舉其中一例，將可依溫度140~240℃、壓力1~4MPa的條件實施。
另外，獲得上述多層印刷佈線板時所使用的內層電路板，係可適當使用例如在覆銅積層板雙面上，利用蝕刻等方式形成既定導體電路，再將導體電路部分施行黑化處理者。
依上述所獲得的多層印刷佈線板，係可更進一步將基材剝離去除而裸露出絕緣層(即絕緣片積層黏合於內層電路板上而形成的絕緣層)，再對該絕緣層表面利用諸如過錳酸鹽、重鉻酸鹽等氧化劑等等施行粗化處理後，便可利用金屬鍍敷形成新的導電佈線電路。由本發明樹脂組成物所形成的絕緣層，在上述粗化處理步驟中，可高均勻性地多數形成細微凹凸形狀，且因為絕緣層表面的平滑性較高，因而可精度佳地形成細微佈線電路。
使用上述預浸體時的多層印刷佈線板，係使上述預浸體重疊於內層電路板的單面或雙面上，並施行加熱加壓成形而形成。
具體而言，藉由在內層電路板的內層電路面上，重疊預浸體並施行加熱加壓成形，而形成絕緣層，再將該絕緣層表面利用諸如過錳酸鹽、重鉻酸鹽等氧化劑等等施行粗化處理後，利用金屬鍍敷便可形成新的導電佈線電路。該方法係根據施行絕緣層積層與圖案狀金屬鍍敷之所謂「半添加法」的方法。
當使用預浸體時，亦可根據所謂「移除法」的方法，在由預浸體所構成的絕緣層上設置非圖案狀導體層，再將其蝕刻成既定電路圖案狀，而形成導體電路。
例如在內層電路板的電路圖案上，隔著由預浸體所構成絕緣層，將單面覆銅積層板或銅箔本體，依銅箔層朝向外側的方式重疊，並施行加熱加壓成形而形成銅箔層，經將該銅箔層的電路形成部利用光阻進行保護後，再藉由施行蝕刻，便可在絕緣層上形成導體電路。此外，亦有在2片單面覆銅積層板、或2片雙面覆銅積層板(其中，積層體靠內側的銅箔層，將預先形成導體電路的圖案狀)之間，隔著由預浸體構成的絕緣層，依非圖案狀的銅箔層朝外側之方式進行黏合積層後，再藉由施行銅箔層的蝕刻，而在絕緣層上形成導體電路的方法。
再者，內層電路板的基板亦可使用預浸體。此情況，將在預浸體的雙面或單面上施行銅箔積層，並藉由施行加熱加壓成形，而形成單面或雙面覆銅積層板，經將銅箔層的電路形成部利用光阻進行保護後，再利用施行蝕刻而形成內層電路。
然後，在使用本發明預浸體所製得內層電路板上，藉由使用上述附有基材之絕緣片或預浸體，形成絕緣層與導體電路，便可獲得多層印刷佈線板。
根據本發明，如上述，便可獲得在內層電路板的單面或雙面上，設有由本發明樹脂組成物的硬化物所構成、或使本發明樹脂組成物含浸於纖維基材中而成的預浸體硬化物所構成絕緣層的多層印刷佈線板。在內層電路板上所形成的絕緣層，將藉由施行上述粗化處理，便可將表面粗度參數Rvk值調整於0.1 μm以上、0.8 μm以下的範圍內，因此便可密接性佳地形成由鍍敷金屬構成的導體電路，且不致發生諸如電流速度延遲、吸濕焊錫耐熱性降低等，表面粗度過粗時所會出現的問題。
其次，針對使用本發明多層印刷佈線板的半導體裝置進行說明。
上述半導體裝置係在上述多層印刷佈線板上安裝半導體晶片，並利用密封樹脂施行密封而進行製造。半導體晶片的安裝方法及密封方法並無特別的限制。藉由將本發明的多層印刷佈線板使用為封裝用基板，便可製得能進行高密度安裝，且可靠度優越的半導體裝置。
[實施例]
以下，針對本發明利用實施例與比較例進行更詳細的說明。
實施例及比較例中所使用的原材料係如下述：(1)無機填充材A/球狀熔融二氧化矽：Admatechs公司製．「SO－C1」、平均粒徑0.3 μm、比表面積17m2 /g(2)無機填充材B/球狀熔融二氧化矽：Admatechs公司製．「SO－25H」、平均粒徑0.5 μm、比表面積6.25m2 /g(3)偶合劑A/環氧矽烷偶合劑：日本UNICAR公司製．「A－187」(4)偶合劑B/胺苯基矽烷偶合劑：Shin Etsu Silicone製．「KBM573」(5)偶合劑C/硫醇基矽烷偶合劑：Shin Etsu Silicone製．「KBM803」(6)環氧樹脂/聯苯二亞甲基型環氧樹脂：日本化藥公司製．「NC－3000」、環氧當量275、重量平均分子量1000(7)苯氧樹脂A/聯苯基環氧樹脂與雙酚S環氧樹脂的共聚物，末端部具有環氧基：Japan Epoxy Resins公司製．「YX－8100H30」、重量平均分子量30000(8)苯氧樹脂B/雙酚A型環氧樹脂與雙酚F型環氧樹脂的共聚物，末端部具有環氧基：Japan Epoxy Resins公司製．「jER4275」、重量平均分子量60000(9)氰酸酯樹脂/酚醛型氰酸酯樹脂：LONZA公司製．「PrimasetPT－30」、重量平均分子量700(10)硬化觸媒/咪唑化合物：四國化成工業公司製．「Curezol 1B2PZ(1－苄基－2－苯基咪唑)」
<實施例1>
(1)樹脂清漆之調製使環氧樹脂20重量份、苯氧樹脂A(15重量份)、氰酸酯樹脂25重量份、及硬化觸媒0.05重量份溶解、分散於甲乙酮中。更添加無機填充材A(40重量份)與偶合劑A(0.2重量份)，並使用高速攪拌裝置施行10分鐘攪拌，而調製得固形份50重量%的樹脂清漆。
(2)附有基材之絕緣片的製造將依上述所獲得樹脂清漆，在厚度25 μm的PET(聚對苯二甲酸乙二酯)薄膜單面上，使用間歇滾筒塗佈機裝置，依經乾燥後的絕緣薄膜厚度為60 μm的方式施行塗佈，再將其利用160℃乾燥裝置施行10分鐘乾燥，便製得附有基材之絕緣片。
(3)多層印刷佈線板1之製造在雙面已形成既定內層電路的內層電路基板之表背面，以上述所獲得附有基材之絕緣片靠絕緣片面為內側進行重疊，再將其使用真空加壓式層壓機裝置，依溫度100℃、壓力1MPa施行真空加熱加壓成形，然後，利用熱風乾燥裝置依170℃施行60分鐘加熱硬化。
另外，內層電路基板係使用下述：．絕緣層：無鹵FR－4材、厚度0.4mm．導體層：銅箔厚度18 μm、L/S＝120/180 μm、間隙孔1mm、3mm、狹縫2mm
(4)多層印刷佈線板2之製造從依上述所獲得多層印刷佈線板1上將基材剝離，再浸漬於70℃膨潤液(Atotech Japan公司製．「Swelling Dip Securiganth P」)中10分鐘，更浸漬於80℃過錳酸鉀水溶液(Atotech Japan公司製．「Concentrate Compact CP」)中20分鐘後，經中和而施行粗化處理。此時，經使用Veeco公司製WYKO NT1100施行表面粗度測定，結果Rvk係0.33 μm。
將其經脫脂、賦予觸媒、活性化等步驟後，便形成無電解鍍銅皮膜厚度約1 μm、電氣鍍銅厚度30 μm，再使用熱風乾燥裝置於200℃下施行60分鐘退火處理，便獲得多層印刷佈線板。
<實施例2>
使環氧樹脂15重量份、苯氧樹脂B(20重量份)、氰酸酯樹脂25重量份、及硬化觸媒0.05重量份溶解、分散於甲乙酮中。更添加無機填充材A(40重量份)與偶合劑B(0.2重量份)，並使用高速攪拌裝置施行10分鐘攪拌，而調製得固形份50重量%的樹脂清漆。
使用該樹脂清漆，如同實施例1般，獲得附有基材之絕緣片、及多層印刷佈線板1、2。經粗化處理後的表面粗度Rvk係0.25 μm。
<實施例3>
使環氧樹脂20重量份、苯氧樹脂A(20重量份)、氰酸酯樹脂35重量份、及硬化觸媒0.05重量份溶解、分散於甲乙酮中。更添加無機填充材A(25重量份)與偶合劑C(0.2重量份)，並使用高速攪拌裝置施行10分鐘攪拌，而調製得固形份50重量%的樹脂清漆。
使用該樹脂清漆，如同實施例1般，獲得附有基材之絕緣片、及多層印刷佈線板1、2。經粗化處理後的表面粗度Rvk係0.35 μm。
<實施例4>
使環氧樹脂15重量份、苯氧樹脂B(15重量份)、氰酸酯樹脂20重量份、及硬化觸媒0.2重量份溶解、分散於甲乙酮中。更添加無機填充材A(50重量份)與偶合劑A(0.2重量份)，並使用高速攪拌裝置施行10分鐘攪拌，而調製得固形份50重量%的樹脂清漆。
使用該樹脂清漆，如同實施例1般，獲得附有基材之絕緣片、及多層印刷佈線板1、2。經粗化處理後的表面粗度Rvk係0.55 μm。
<實施例5>
使環氧樹脂10重量份、苯氧樹脂B(5重量份)、氰酸酯樹脂10重量份、及硬化觸媒0.05重量份溶解、分散於甲乙酮中。更添加無機填充材A(50重量份)與偶合劑A(0.2重量份)，並使用高速攪拌裝置施行10分鐘攪拌，而調製得固形份50重量%的樹脂清漆。
使用該樹脂清漆，如同實施例1般，獲得附有基材之絕緣片、及多層印刷佈線板1、2。經粗化處理後的表面粗度Rvk係0.75 μm。
<比較例1>
使環氧樹脂25重量份、苯氧樹脂A(10重量份)、氰酸酯樹脂25重量份、及硬化觸媒0.05重量份溶解、分散於甲乙酮中。更添加無機填充材B(40重量份)與偶合劑A(0.2重量份)，並使用高速攪拌裝置施行10分鐘攪拌，而調製得固形份50重量%的樹脂清漆。
使用該樹脂清漆，如同實施例1般，獲得附有基材之絕緣片、及多層印刷佈線板1、2。經粗化處理後的表面粗度Rvk係0.95 μm。
<比較例2>
使環氧樹脂20重量份、苯氧樹脂B(30重量份)、氰酸酯樹脂40重量份、及硬化觸媒0.05重量份溶解、分散於甲乙酮中。更添加無機填充材A(10重量份)與偶合劑0.2重量份，並使用高速攪拌裝置施行10分鐘攪拌，而調製得固形份50重量%的樹脂清漆。
使用該樹脂清漆，如同實施例1般，獲得附有基材之絕緣片、及多層印刷佈線板1、2。經粗化處理後的表面粗度Rvk係0.05 μm。
<比較例3>
使環氧樹脂5重量份、苯氧樹脂A(5重量份)、氰酸酯樹脂15重量份、及硬化觸媒0.05重量份溶解、分散於甲乙酮中。更添加無機填充材A(75重量份)與偶合劑0.2重量份，並使用高速攪拌裝置施行10分鐘攪拌，而調製得固形份50重量%的樹脂清漆。
使用該樹脂清漆，如同實施例1般，獲得附有基材之絕緣片、及多層印刷佈線板1、2。經粗化處理後的表面粗度Rvk係1.15 μm。
針對依實施例與比較例所獲得附有基材之絕緣片、及多層印刷佈線板，施行特性評估。結果如表1所示。
評估方法係如下述：(1)鍍敷剝離強度從多層印刷佈線板2上將鍍敷銅撕開的強度，係根據JIS C－6481－1996施行測定。
(2)鍍敷膨脹將在製作多層印刷佈線板2時的無電解鍍銅步驟、電氣鍍銅形成步驟、退火處理步驟等任何步驟中均未發生膨脹者評為「○」，將有發生膨脹者評為「×」。
(3)吸濕焊錫耐熱性從多層印刷佈線板2上採取50mm×50mm的試料，將單面整面、與另一單面的1/2銅箔施行蝕刻去除。將其依125℃高壓蒸煮施行2小時處理後，再於260℃焊錫槽中將銅箔面朝下，確認在180秒鐘內是否有發生浮起、膨脹．脫落等現象。將無出現膨脹或脫落者評為「○」，將有發生膨脹或脫落者評為「×」。
實施例1~5係經粗化處理後，表面粗度Rvk為0.1 μm以上、0.8 μm以下的本發明樹脂組成物，與使用其的附有基材之絕緣片、及多層印刷佈線板。
實施例1~5均屬於吸濕焊錫耐熱性佳，鍍敷金屬的剝離強度亦良好，且無發生鍍敷膨脹情況。
比較例1~3係經粗化處理後的表面粗度Rvk將超過0.8 μm、或未滿0.1 μm，因而鍍敷剝離強度、鍍敷膨脹、及吸濕焊錫耐熱性均將出現問題。

Claims (10)

  1. 一種樹脂組成物，係供形成多層印刷佈線板之絕緣層而使用者，其特徵在於，含有：平均粒徑0.01μm以上且0.45μm以下之無機填充材；從環氧矽烷偶合劑、胺苯基矽烷偶合劑、胺基矽烷偶合劑、硫醇基矽烷偶合劑及乙烯基矽烷偶合劑中選擇的1種以上偶合劑；重量平均分子量5000以下之環氧樹脂；重量平均分子量5000以上之苯氧樹脂；以及氰酸酯樹脂及/或其預聚物；在將該樹脂組成物之總固形份設為100重量%時，依上述無機填充材25重量%以上且75重量%以下、上述環氧樹脂10~40重量%、上述苯氧樹脂1~40重量%、以及上述氰酸酯樹脂及/或其預聚物5~50重量%之比例含有；相對於上述無機填充材100重量份，依0.05重量份以上且5重量份以下之比例含有上述偶合劑；使用該樹脂組成物而形成絕緣層，經粗化處理後所測得的表面粗度參數Rvk值係0.1μm以上且0.8μm以下。
  2. 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物，其中，上述無機填充材的比表面積係8m2 /g以上且200m2 /g以下。
  3. 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物，其中，上述無機填充材係球狀二氧化矽。
  4. 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物，其中，含有咪唑化合物作為硬化促進劑。
  5. 一種附有基材之絕緣片，係使申請專利範圍第1項之 樹脂組成物載持於基材上而成。
  6. 一種預浸體，係使申請專利範圍第1項之樹脂組成物含浸於纖維基材中而成。
  7. 一種多層印刷佈線板，係在內層電路板的單面或雙面上，具備由申請專利範圍第1項之樹脂組成物的硬化物所構成之絕緣層。
  8. 一種多層印刷佈線板，係在內層電路板的單面或雙面上，具備由使申請專利範圍第1項之樹脂組成物含浸於纖維基材中而成的預浸體硬化物所構成之絕緣層。
  9. 如申請專利範圍第7或8項之多層印刷佈線板，其中，上述絕緣層的表面粗度參數Rvk值係0.1μm以上且0.8μm以下。
  10. 一種半導體裝置，係將申請專利範圍第7或8項之多層印刷佈線板使用作為封裝用基板。
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