TWI389597B - 電致發光元件及照明裝置 - Google Patents

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Description

電致發光元件及照明裝置
本發明係關於一種電致發光元件，詳細而言，係關於一種具有優良取光效率之電致發光元件。本發明亦關於將該電致發光元件作為光源之照明裝置。
一般情況下，電致發光顯示器或電致發光照明中使用之電致發光元件具有如下發光原理：自陽極所注入之電洞與自陰極所注入之電子於電致發光層再結合，發光中心由該再結合之能量而被激發，引起發光。
圖2係表示習知的一般性電致發光元件之示意性剖面圖，其按照電極(陰極)1、電致發光層2、透明電極層(陽極)3A以及透光體4(透明基板)之順序而積層。
於電致發光顯示器中，較佳的是，有效取出電致發光層所發出之光，而發出之光中以接近臨界角之角度出射的光，成為於出射面之透明基板與空氣之界面全反射、且於透明基板之內部全反射並行進於面方向之導波光(基板模式)。又，亦存在如下導波光(薄膜模式)，即在透明電極層與透明基板之界面全反射、並於透明電極內部或者透明電極與電致發光層之內部行進於面方向之導波光，該等導波光於元件內部被吸收而衰減，無法將其取出至外部。
由於該等導波光，習知的自電致發光元件之透明基板取光之取光效率(在電致發光層發出之光與取出至電致發光元件外部之光的比例)較低，為20%左右。
習知，作為用以減少電致發光元件之導波光之技術，於專利文獻1中揭示有如下之有機電致發光裝置，其利用於透明基板上設置由透鏡片組成之光散射部或者經消光處理之基板。然而，於該技術中存有如下問題，即雖然於透光體與空氣之界面全反射、且於透光體之內部全反射並行進於面方向之導波光有所減少，但無法取出在透明電極層與透明基板之界面全反射、並於透明電極內部、或者透明電極與電致發光層內部行進於面方向之導波光，因此無法充分提高取光效率。
於專利文獻2中，揭示有如下資訊顯示器，其配置有阻止光於內部全反射之阻止器要件。然而，於該技術中，由於在裝置內各處配置有包含容積擴散體之阻止器，故取光效率略有提高，但凹凸界面與透明電極相鄰接時，存在以下問題，即發光面上產生多個暗點，並且亦嚴重影響元件之壽命。又，與專利文獻1同樣地，無法取出在透明電極層與透明基板之界面全反射、並於透明電極內部或者透明電極與電致發光層內部行進於面方向之導波光，因此無法充分提高取光效率。
專利文獻1：日本專利第2931211號公報專利文獻2：日本專利特表2004－513483號公報
本發明所解決之課題在於提供一種電致發光元件，其係按照電極、電致發光層、高折射率層以及透光體之順序配置而成，不僅減少於透光體與空氣之界面全反射且於透光體內行進於面方向之導波光，亦減少於高折射率層與透光體之界面全反射並於高折射率層內部、或者高折射率層與電致發光層內部行進於面方向之導波光，因此其取光效率較高。
本發明所解決之課題特別是提供一種滿足將電致發光元件作為光源而使用之照明裝置之要求的電致發光元件，即防止像素端部之亮度下降，進而對取出之光提供指向性。
本發明之另一目的在於提供一種將如此電致發光元件作為光源而使用之照明裝置。
第1態樣之電致發光元件係按照電極、電致發光層、高折射率層以及透光體之順序配置而成，其特徵為：於高折射率層及透光體之各取光面側，包括具有光散射功能之層。
第2態樣之照明裝置包括由第1態樣之電致發光元件所組成之光源。
本發明者們發現如下內容，並完成本發明：藉由於高折射率層及透光體之各取光面側設置具有光散射功能之層，不僅可減少在透光體與空氣之界面全反射、並於透光體內行進於面方向之導波光，亦可減少在高折射率層與透光體之界面全反射並於高折射率層內部、或者高折射率層與電致發光層內部行進於面方向之導波光，使電致發光元件之取光效率較習知的取光效率有顯著提高。
於高折射率層及透光體之各取光面側設置具有光散射功能之層的作用機構，其提高取光效率之效果的詳細情形並未明確，但可推測：藉由於高折射率層及透光體之各取光面側設置具有光散射功能之層，使於透光體與空氣之界面全反射且於透光體之內部全反射並行進於面方向之導波光、以及於包含電致發光層及高折射率層之薄膜內部行進於面方向之導波光發生多重散射，藉此使將此導波光取出至電致發光元件外部成為可能。
根據本發明之電致發光元件，可獲得以下i)至vi)之效果。
i)與習知品相比，取光效率大幅提高。
ii)可減少光干擾所導致之發光色及亮度相對於視野角之變化。特別是，於白色發光元件(電子傳輸層發光型元件、電洞傳輸層/電子傳輸層發光型元件、串聯型元件)中，發光色及亮度相對於視野角之變化顯著，而根據本發明可大幅減少該變化。
iii)使電致發光元件中各層之膜厚均一性的精度得以緩和，並且容易實現元件之大畫面化、量產化以及低成本化。
iv)可減少由元件之溫度特性或劣化所導致之發光狀態的變化。因此，於換取照明裝置之劣化元件之一部分時，交換之前後亦無不適之感。
v)由於抑制照明裝置中像素端部之亮度下降，故可實現照明時之均一發光。
vi)能夠以高亮度取光，並且對所取出之光提供指向性。根據本發明之電致發光元件，能夠以低電流量獲得高亮度，因此可提供壽命長之元件。又，因獲得高亮度，而使顯示器用途、照明用途、以及可作為其他發光體之電致發光元件。
本發明之電致發光元件可抑制像素端部之亮度下降，進而可對取出光提供指向性，故係於照明用途方面最佳之電致發光元件。
本發明之電致發光元件係自發光元件，且亦可利用於具有透光體之場發射顯示器或電漿顯示器等，其工業之有用性非常大。
以下詳細說明本發明之電致發光元件及照明裝置之實施形態，但是以下揭示之構成要件的說明，係本發明之實施態樣之一例(代表例)，只要不脫離其要旨，本發明並未限定於該等內容。
[電致發光元件之構成]
參照圖1說明本發明之電致發光元件之構成。
圖1係表示本發明之電致發光元件之實施形態的示意性剖面圖。
本發明之電致發光元件係按照電極1、電致發光層2、高折射率層3以及透光體4之順序配置而成，於高折射率層3及透光體4之各取光面側，設置具有光散射功能之層5A、5B。
本發明之電致發光元件係只要該積層順序之結構，並且不損害本發明之效果的話，則各結構層之間亦可具有任意之其他層。
以下關於本發明之電致發光元件之各構成要素加以說明。
(電極)電極1通常作為陰極發揮作用。用作陰極之材料較佳的是功函數較低之金屬或其化合物。陰極通常由鋁、錫、鎂、銦、鈣、金、銀、銅、鎳、鉻、鈀、鉑、鎂－銀合金、鎂－銦合金、鋁－鋰合金等而形成。特別佳的是由鋁而形成。
陰極之厚度並未特別限定，通常為10 nm以上，較佳的是30 nm以上，更佳的是50 nm以上，且通常為1000 nm以下，較佳的是500 nm以下，更佳的是300 nm以下。
陰極可藉由蒸鍍或濺鍍等真空成膜製程而形成。
以保護由功函數較低之金屬而組成的陰極為目的，於電致發光層之相反側，進而積層功函數較高且相對於大氣較為穩定之金屬層，在增加元件之穩定性方面有效。為實現該目的，使用鋁、銀、銅、鎳、鉻、金、鉑等金屬。進而，於陰極與電致發光層之界面插入LiF、MgF2 、Li2 O等極薄之絕緣膜(膜厚為0.1~5 nm)，藉此可提高元件之效率。
再者，亦可設為如下結構，即以氧化銦或添加有銦之氧化鋅等透明電極材料而形成陰極，並自陰極側取光。於此情形時，高折射率層及透光體之取光面側成為陰極側。
(電致發光層)電致發光層2係使用藉由施加電場而顯示發光現象之物質所成膜者，其既可係單層構造，亦可係功能分離之多層構造。當為多層構造時，可包括之層為：電洞注入層、電洞傳輸層、發光層、電子傳輸層、電子注入層等。電致發光層中使用之物質可使用習知所使用之電致發光物質。例如活性化氧化鋅ZnS：X(其中，X係Mn、Tb、Cu、Sm等活性化元素。)、CaS：Eu、SrS：Ce、SrGa2 S4 ：Ce、CaGa2 S4 ：Ce、CaS：Pb、BaAl2 S4 ：Eu等習知所使用之無機電致發光物質、8－羥基喹啉之鋁錯合物、芳族胺類、蔥單結晶等低分子色素系有機電致發光物質、聚(p－苯基伸乙烯)、聚[2－甲氧基－5－(2－乙基己氧基)－1,4－苯基伸乙烯]、聚(3－烷基噻吩)、聚乙烯咔唑等共軛高分子系有機電致發光物質等，但並非限於該等。又，除該等發光性化合物之外，亦可使用可自三重態發出磷光之材料、或者來源於該等螢光色素之化合物。
電致發光層2之厚度通常為10 nm以上，較佳的是30 nm以上，更佳的是50 nm以上，並且通常為1000 nm以下，較佳的是500 nm以下，更佳的是200 nm以下。
電致發光層2可藉由蒸鍍或濺鍍等真空成膜製程、或者以三氯甲烷等為溶劑之塗佈製程而形成。
(高折射率層)本發明中高折射率層3係用以取出於包含電致發光層2之薄膜內部行進於面方向之導波光而設置，其折射率通常為1.55以上，較佳的是1.6以上，更佳的是1.7以上，最佳的是1.9以上，特別佳的是2.0以上，並且通常為2.5以下，更佳的是2.2以下。高折射率層亦可由多層而形成，於此情形時，折射率表示層之平均值。再者，本發明中折射率係利用分光橢圓偏光儀(波長範圍：350~900 nm)所測量之值。但是，於樣品難以測量、分析時，使用稜鏡耦合器。
高折射率層3至少包括透明電極層3A。高折射率層3既可係由一層透明電極層3A而組成，又，可如圖1所示，係將透明電極層3A與具有與此透明電極層3A同等之折射率的中間層3B組合所成之層。
於本發明中，為使包含電致發光層2之薄膜內的導波光向高折射率層3內移動，較佳的是，高折射率層3係由透明電極層3A與具有與此透明電極層3A同等之折射率的中間層3B所組成之層。再者，本說明書中，「折射率同等」係指其一折射率與另一折射率之差未滿0.3，較佳的是0.2以下，特別佳的是0.1以下，最佳的是0.02以下。
高折射率層3之厚度通常為200 nm以上，較佳的是600 nm以上，且通常為100 μ m以下，較佳的是50 μ m以下，更佳的是10 μ m以下。該厚度未滿200 nm時，難以控制透明電極層3A與中間層3B之界面，故可能造成發光時之黑點與壽命下降，該厚度大於50 μ m時，有可能成為穿透率下降或發光滲透之原因，故高折射率層3係獲得以下所揭示之較佳的表面平滑性，而可具有充分之膜厚即可。
較佳的是高折射率層之表面(透明電極層側面)平滑，其表面粗度Ra在80 nm以下，更佳的是50 nm以下，特別佳的是30 nm以下。表面粗度Ra大於80 nm時，有可能成為電致發光時黑點或壽命下降之原因。但是，難以形成表面粗度Ra小於0.1之表面性，因此表面粗度Ra較佳的是0.1 nm以上。高折射率層3之表面粗度Ra可利用接觸式階差/表面粗度/微細形狀量測裝置(KLB－Tencor公司)進行確認。
(透明電極層)透明電極層3A通常作為電致發光元件之陽極而發揮作用。透明電極層3A最好使用添加有錫之氧化銦(通稱為ITO)、添加有鋁之氧化鋅(通稱為AZO)、以及添加有銦之氧化鋅(通稱為IZO)等複合氧化物薄膜。特別佳的是ITO。
於透明電極層並非直接形成後述之光散射功能之情形時，可見光波長區域之平行光線穿透率越大越佳，通常為50%以上，較佳的是60%以上，更佳的是70%以上。
又，透明電極層3A之電阻作為面電阻值越小越佳，通常為1~100 Ω/□(＝1 cm2 )，其上限值較佳的是70 Ω/□，更佳的是50 Ω/□。
透明電極層3A之厚度只要在滿足上述光線穿透率及面電阻值時，通常為0.01~10 μ m，但從導電性觀點而言，較佳的是0.03 μ m以上，更佳的是0.05 μ m以上。另一方面，自光線穿透率之觀點而言，較佳的是1 μ m以下，更佳的是0.5 μ m以下。
作為用以形成透明電極層3A之塗佈液組成，例如可使用將ITO微細粒子與導電性聚合物或者其他樹脂黏結劑一併分散於有機溶劑者，或者使用導電性聚合物材料等，但並非限於此。透明電極層3A使用該塗佈液，藉由光微影蝕刻法、噴墨等，形成電致發光元件之電極所必要之圖案。圖案化以後的線寬之標準係1~10 μ m左右，但並限於此。
(與透明電極層具有同等折射率之中間層(以下稱為中間層。))中間層3B相對於透明電極層3A，既可如圖1所示設於取光面側，亦可設於電致發光層2側。或者亦可設於該等之兩方。將中間層3B設於透明電極層3A之取光面側時，較佳的是，中間層3B具有絕緣性，將中間層3B設於電致發光層2側時，較佳的是其具有導電性。其中更佳的是，如圖1所示，將絕緣性中間層3B設於透明電極層3A之取光面側。
中間層3B使用由溶膠－凝膠反應而形成之膜或者由真空製程而形成之膜，其材料可列舉：SiNx Oy (x及y係分別0以上之任意數)、TiO2 、ZrO2 、沸石等無機氧化物材料、熱硬化性樹脂、UV硬化性樹脂、傳導性樹脂等有機材料、或者該等之複合材料。中間層3B亦可係該等材料之積層體。中間層3B之材料並未特別限定，重要的是其與透明電極層3A具有同等折射率，故其亦可係使TiO2 、Al2 O3 、ZrO2 、Ta2 O3 等高折射率微粒子分散於樹脂或矽酸鹽等基質中，以調節折射率之材料。該等微粒子可使用1種，亦可使用2種以上。此處，構成基質之樹脂之具體例，可列舉：聚乙烯、聚丙烯、聚對苯二甲酸乙二酯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚苯乙烯、聚醚碸、聚芳酯、聚碳酸酯樹脂、聚胺基甲酸酯、丙烯酸樹脂、聚丙烯腈、聚乙烯縮醛、聚醯胺、聚醯亞胺、二丙烯酸酞酸酯樹脂、纖維素系樹脂、聚氯乙稀、聚偏氯乙烯、聚醋酸乙烯酯、以及其他熱可塑性樹脂或者2種以上構成該等樹脂的單體之共聚物。
中間層3B重要的是，其折射率與透明電極層3A相接近，二者之折射率差在0.3以上時，無法充分取出包含電致發光層2之薄膜內的導波光，故重要的是，使透明電極層3A與中間層3B之折射率差未滿0.3，較佳的是0.2以下，特別佳的是0.1以下，尤其佳的是0.02以下。
中間層3B之厚度通常為250 nm以上，較佳的是600 nm以上，且通常為50 μ m以下，更佳的是10 μ m以下。
中間層3B通常可藉由旋塗、浸塗、擠壓式塗佈等塗佈製程或者蒸鍍、濺鍍等真空製程而形成。
較佳的是，中間層3B之表面平滑，其表面粗度Ra較佳的是100 nm以下，更佳的是50 nm以下，進而佳的是10 nm以下。表面粗度大於100 nm時，有可能成為電致發光時黑點或壽命降低之原因。但是，由於難以將中間層3B形成為表面粗度小於Ra＝0.05 nm之表面性，故通常中間層3B之表面粗度Ra為0.05 nm以上。中間層3B之表面粗度Ra可使用接觸式階差/表面粗度/微細形狀量測裝置(KLB－Tencor公司)加以確認。
(阻氣層)於本發明中，特別是於高折射率層3包括透明電極層3A及與透明電極層3A具有同等折射率之中間層3B時，中間層3B等高折射率層3之一部分或者全體，對透明電極層3A造成不良的化學性影響，並可能於電致發光時產生黑點、降低壽命，故較佳的是，於透明電極層3A與中間層3B之間具有阻氣層。
阻氣層之形成材料可列舉：ZrC2 、TiO2 、Al2 O3 、CeO2 、TiN、Ta2 O5 、SiOx Ny 、SiN、SiOx 、SnO2 、Sb2 O5 、Y2 O3 、La2 O3 、In2 O3 等，或者該等之混合物，但並未限制於此，可使用任何可視、無吸收或者至少具有緻密結構之膜，特別佳的是，以無機化合物為主成分。
阻氣層之厚度並未特別加以限制，考慮其阻隔特性，通常為5 nm以上，較佳的是20 nm以上，更佳的是50 nm以上，特別佳的是100 nm以上，且通常為10 μ m以下，較佳的是1 μ m以下，特別佳的是400 nm以下。例如將阻氣層較佳地設置為5 nm以上且400 nm以下，10 nm以上且300 nm以下，具體而言為含有30 nm左右之無機材料。
該阻氣層例如藉由蒸鍍法或濺鍍法等真空製程而形成。阻氣層之折射率較佳的是，與透明電極層3A同等，但當膜厚200 nm以下時，亦可使用低折射率材料。此時之低折射率材料可列舉例如：MgF2 、NaF2 、NaF2 等之氟化物化合物、以及奈米多孔質材料等。
(透光體)透光體4通常係成為電致發光元件之基板者。
透光體4較佳的是，與高折射率層3具有同等之折射率，或者較其高，該折射率通常1.4以上，較佳的是1.45以上，更佳的是1.47以上，且通常未滿1.9，較佳的是未滿1.80，更佳的是未滿1.75。透光體4之折射率利用橢圓偏光、反射率量測、稜鏡耦合等光學方法量測，但並未特別受到限定。
具有如此折射率之透光體4可使用由通用材料組成之透明基板。例如可列舉BK7 、SF1 1 、LaSFN9 、BaK1 、F2 等各種閃光玻璃、合成相位二氧化矽玻璃、光學冕牌玻璃、低膨脹碎紋矽酸鹽玻璃、藍寶石玻璃、鈉玻璃、無鹼玻璃等玻璃；聚甲基丙烯酸甲酯或交聯丙烯酸等丙烯酸樹脂、雙酚A聚碳酸酯等芳族聚碳酸酯樹脂、聚對苯二甲酸乙二酯等聚酯樹脂；聚環烯烴等非晶性聚烯烴樹脂；環氧樹脂、聚苯乙烯等苯乙烯樹脂；聚醚碸等聚碸樹脂；聚醚醯亞胺樹脂等之合成樹脂等，亦可為該等之積層體。其中，較佳的是，閃光玻璃、合成相位二氧化矽玻璃、光學冕牌玻璃、低膨脹碎紋矽酸鹽玻璃、鈉玻璃、無鹼玻璃、丙烯酸樹脂、芳族聚碳酸酯樹脂、聚碸樹脂。
再者，於該等透光體4之取光側(位於下述具有光散射功能之層的更偏於取光面之側)，亦可根據目的與用途，形成或貼合防反射膜、圓偏光膜、相位差膜等光學膜。
透光體4之厚度通常0.1 mm以上且10 mm以下。從機械強度或阻氣性之觀點而言，較佳的是0.2 mm以上，從輕量化、光線穿透率之觀點而言，通常5 mm以下，較佳的是3 mm以下。
透光體4較佳的是透明基板，但亦可取代該基板，係於高折射率層上設置保護罩之頂部發光型元件，於此情形時，較佳的是，透光體4成為保護罩。保護罩之材料透明即可，並未特別限定，可列舉硬化性樹脂等各種樹脂材料或溶膠－凝膠膜等塗層材料。
(具有光散射功能之層)
於高折射率層3及透光體4之各取光面側，分別設置具有光散射功能之層5A、5B。
此處，光散射功能係使發光光線因Mie散射而多重散射。利用該光散射功能，可使包含電致發光層2之薄膜內的導波光或者導波光之滲透光於取光方向散射。為實現有效的多重散射，必須最佳化調整散射體或散射形狀與散射體或散射形狀周邊之基質的折射率差、以及散射體或散射形狀之尺寸。例如，散射體間之距離較佳的是與散射體尺寸等同，或者小於散射體尺寸，更佳的是散射體尺寸之1/2以下。又，散射體間之距離較佳的是波長之1/10以上。再者，該等尺寸可藉由掃描型電子顯微鏡或透過型電子顯微鏡之觀察其剖面，或者藉由X線散射量測加以確認。
此處，散射體係指下述透明粒子，散射形狀係指凹凸界面之形狀，基質，具體而言，當層含有透明粒子時，係與中間層3B之基質相同者，當為凹凸構造界面時，係鄰接之層的材料或空氣等。
高折射率層3及透光體4之各取光面側，通常多指如高折射率層3與透光體4之界面、以及透光體4與空氣之界面之折射率差較大之面。
特別是設置於透光體4之取光面側之具有光散射功能之層5B，較佳的是，其折射率高於透光體4而可有效取出基板模式。透光體4之折射率與具有光散射功能之層5B的折射率之差，通常較佳的是0.02以上且1.5以下左右。
具有光散射功能之層5A、5B係既可形成與高折射率層3及透光體4分別不同之層，亦可於高折射率層3或透光體4之表面分別藉由電漿處理等研磨而實施凹凸表面處理之層，特別佳的是，含有不規則凹凸構造界面或透明粒子之層。
具有光散射功能之層5A、5B之膜厚方向之厚度通常較佳的是100 nm以上，更佳的是200 nm以上。該厚度未滿100 nm，因多重散射性下降，導致散射之異向性增強，故可能出現亮度對視野角之依存性。又，具有光散射功能之層5A、5B之厚度較佳的是50 μ m以下，更佳的是10 μ m以下。大於50 μ m時，由發光光線所通過之具有光散射功能之層的光路，引起散射特性發生變化，故與上述內容同樣地，可能出現亮度對視野角之依存性。
具有光散射功能之層5A、5B之光散射功能，通常以光線穿透率表示，較佳的是90%以下，更佳的是80%以下，特別佳的是70%以下。又，考慮到多重散射所造成發光光線之損失，則通常較佳的是25%以上，更佳的是40%以上。例如，於D65光中，較佳的是分別具有光散射功能之層5A、5B之平行光線穿透率為30%以上且80%以下。
(由不規則之凹凸構造界面所組成之具有光散射功能之層)
此處，不規則之凹凸構造界面係指非週期性之凹凸構造界面，為減少發光光線於該界面之全反射，表面粗度Ra較佳的是10 nm以上，更佳的是100 nm以上。又，自發光滲透之觀點而言，較佳的是10 μ m以下，更佳的是1 μ m以下。習知提出有包含光子學結晶顯微透鏡之高度粗面構造，但不僅從成本方面，而且從散射之異向性方面而言，重要的是凹凸構造係不規則。該表面粗度Ra係根據JIS B0601：2001中所規定之標準，使用KLA－Tencor公司製造之P－15型接觸式表面粗度計，於1掃描距離為0.5 μ m之條件下，計算出量測多次之平均值而求出。
作為具有光散射功能之層的不規則凹凸構造界面，可實施電漿等之研磨處理，亦可於界面實施透明粒子處理而形成。
(由含有透明粒子之層組成之具有光散射功能之層)
此處，透明粒子係於可見光區域無吸收或者吸收較少之粒子(上述吸收通常為30%以下)，例如可列舉TiO2 、SiO2 、ZrO2 、Al2 O3 、Ta2 O3 、ZnO2 、Sb2 O3 、ZrSiO4 、沸石或該等之多孔性物質或以此為主成分之無機粒子或丙烯酸樹脂、苯乙烯樹脂、聚對苯二甲酸乙二酯樹脂等之有機粒子。特別佳的是無機粒子，其中由TiO2 、SiO2 、多孔質SiO2 、ZrO2 、Al2 O3 、沸石所組成者較佳。又，透明粒子既可僅使用1種，亦可使用2種以上。
通常為實現有效之Mie散射，粒子尺寸為100 nm以上，較佳的是250 nm以上，更佳的是300 nm以上，且通常20 μ m以下，更佳的是10 μ m以下。
特別是，於具有光散射功能之層5A中，粒子尺寸較佳的是80~700 nm，於具有光散射功能之層5B中，粒子尺寸較佳的是150 nm~8 μ m較佳。
又，基質與作為散射體之透明粒子的折射率差通常較佳的是0.01以上，更佳的是0.03以上，特別佳的是0.05以上，其上限值較佳的是未滿2，更佳的是未滿1.5，進而佳的是未滿1。該折射率差過低時，難以獲得有效之Mie散射，而折射率差過大時，則後方散射增大，可能無法充分獲得取光效率。
取出薄膜模式時較佳的是，基質之折射率(Nm )與作為散射體之透明粒子的折射率(Ns )之差△N(＝Nm －Ns )為－1.8~－0.3較佳。更佳的是，散射體之折射率(Ns )在1.8以上。另一方面，取出基板模式時較佳的是，基質與散射體之折射率差△N為－0.3~1.5。更佳的是，散射體之折射率(Ns )在1.7以下。
又，於本發明中，透明粒子作為於高折射率層3之取光面側具有光散射功能之層5A所含有的散射體，其折射率1.6以上，較佳的是1.8以上，透明粒子作為透光體4之取光面側具有光散射功能之層5B所含有的散射體，其折射率較佳的是1.7以下，更佳的是1.57以下。此係根據透明粒子之散射特性較佳的是各不相同所得出。
再者，透明粒子亦可併用2種以上不同材質或不同粒徑者。又，由含有透明粒子之層組成之具有光散射功能之層，亦可使用不同透明粒子及/或基質之積層膜。
含有透明粒子之層，通常係利用使透明粒子分散於基質前驅體之塗佈液進行塗佈所形成之光多重散射層。
基質與透明粒子之折射率差如上所述，通常較佳的是0.01以上，更佳的是0.03以上，特別佳的是0.05以上，其上限值較佳的是未滿2，更佳的是未滿1.5，特別佳的是未滿1，又，取出薄膜模式時，基質之折射率與透明粒子之折射率之差△N(＝Nm －Ns )較佳的是－1.8~－0.3，取出基板模式時，基質與散射體之折射率差△N較佳的是－0.3~1.5，故所使用之前驅體基質可隨分散之透明粒子而改變，其通用材料可列舉例如：矽酸鹽寡聚物等溶膠－凝膠前驅體、熱硬化性樹脂或UV硬化性樹脂之單體等反應性前驅體、或樹脂之熔融體、或者以此等為主成分之前驅體。
塗佈液中透明粒子之含有量必須調整為於含有所形成之透明粒子的層中，使Mie散射為多重散射。
該塗佈液之塗佈方法可列舉：旋塗、浸塗、擠壓式塗佈、澆鑄、噴塗、凹板印刷式塗佈等。該等方法中，從膜之均一性之觀點而言，較佳的是旋塗、浸塗、擠壓式塗佈。本發明中重要的是，減少發光光線於凹凸構造界面之全反射，故其凹凸構造亦可係由折射率差形成之不規則的凹凸構造界面。
(其他層)
本發明中，為了更有效地自透光體4取出向高折射率層3移動之發光光線，較佳的是，於高折射率層3與透光體4之間設置折射率低於透光體4之層(以下稱為低折射率層)，藉由設置低折射率層，可對取出之光提供指向性。
於設置低折射率層時，低折射率層較適宜的是，折射率通常1.05以上、特別是1.1以上、且通常1.5以下、較佳的是1.35以下、特別佳的是1.3以下之含有二氧化矽、環狀特夫綸等氟化物樹脂、氟化鎂等之層，特別適宜使用的是含有多孔性二氧化矽之層。重要的是，低折射率層之折射率低於透光體。但是過低時，機械強度方面易產生問題，而且變高時，取光效率會下降。又，根據需要，亦可以疏水化、賦予柔軟化、防龜裂等為目的而於二氧化矽中導入有機成分。再者，僅限於頂部發光型，低折射率層係空氣(空隙)時於裝置構成方面亦無問題。此時之折射率為1.0。
[照明裝置之構成]
本發明之照明裝置係以本發明之電致發光元件為光源者。
本發明之電致發光元件具有如下優點，即可抑制像素端部之亮度下降，又，可對取出光提供指向性，且作為照明可獲得均一之發光等，因此作為照明裝置之光源而有用。
本發明之照明裝置係於被照明物之前面，配置有由多個電致發光元件組成之像素。特別是作為面狀照明而使用時較佳。
(實施例)
繼而，藉由實施例更加具體地說明本發明，但本發明只要不脫離其要旨，並非限定於以下之實施例。
<參考例1>
於旭硝子(股)製造之無鹼玻璃(折射率為1.5)之取光面的相反側，於常溫下對膜厚100 nm左右之ITO進行濺鍍，形成透明電極層，進而形成電洞注入層及電洞傳輸層後，蒸鍍膜厚為150 nm左右之三(8－羥基喹啉)鋁錯合物，形成發光層。之後，於發光層上蒸鍍膜厚為100 nm左右之Al，形成有機電致發光元件。
該電致發光元件發光時，直徑為0.5 mm以上之黑點，於5 cm之方形中具有3個以下之程度。
<實施例1>
作為透光體(基板)，於旭硝子(股)製造之無鹼玻璃之取光面，旋塗將Admatechs(股)製造之二氧化矽粒子SO－G2(平均粒徑600 nm，折射率為1.5)分散於矽酸鹽寡聚物(寡聚物硬化後之折射率為1.5)的前驅體塗佈液，於250℃時使其硬化，形成具有光散射功能之層。具有該光散射功能之層的表面粗度Ra為200 nm左右，光線穿透率為50%左右。
於該玻璃基板之另一面上，藉由澆鑄法形成多孔質二氧化矽膜，作為低折射率層。該多孔質二氧化矽膜由分光橢圓偏光儀量測出膜厚為830 nm左右，折射率為1.2左右。
於該多孔質二氧化矽膜上，旋塗將第一稀元素化學工業(股)製造之氧化鋯粒子RC－100(平均粒徑為1.9 μ m，折射率為2.0)分散於矽酸鹽寡聚物的前驅體塗佈液，於250℃時使其硬化，作為具有光散射功能之層。具有光散射功能之層的表面粗度Ra為350 nm左右，光線穿透率為50 %(僅具有光散射功能之層)。
進而，於成為透明電極層側之面上，旋塗分散有石原產業(股)製造之二氧化鈦粒子TTO－55D(平均粒徑為30 nm，折射率為2.4)的三菱化學(股)製UV硬化樹脂UV1000單體(硬化後之折射率為1.6)塗佈液後，使UV硬化，作為高折射率層。藉由稜鏡耦合器量測出該二氧化鈦粒子複合UV硬化樹脂層之折射率為1.8左右，膜厚為10 μ m左右，表面粗度Ra為1 nm左右。
於該二氧化鈦粒子複合UV硬化樹脂層上，於常溫下濺鍍膜厚為100 nm左右之ITO，形成透明電極層，進而形成電洞注入層及電洞傳輸層，並於其上面蒸鍍膜厚為150 nm左右之三(8－羥基喹啉)鋁錯合物，形成發光層。之後，於發光層上蒸鍍膜厚為100 nm左右之A1，形成有機電致發光元件。
將所獲得之有機電致發光元件的初期亮度與參考例1相比，其具有2.5倍之取光效率。再者，發光時直徑為0.5 mm以上之黑點，於5 cm之方形中具有5個以下之程度。
<實施例2>
作為透光體(透明基板)，於旭硝子(股)製造之無鹼玻璃之兩面，浸塗將Admatechs(股)製造之二氧化矽粒子SO－G2(平均粒徑為600 nm)分散於矽酸鹽寡聚物而成之前驅體塗佈液，於250℃時使其硬化，形成具有光散射功能之層。具有該光散射功能之層的表面粗度Ra、僅單面之光線穿透率，認為與實施例1同樣。
於成為透明電極層側之面上，旋塗分散有石原產業(股)製造之二氧化鈦粒子TTO－55D(平均粒徑為30 nm)的三菱化學(股)製造之UV硬化樹脂UV1000單體塗佈液，使其硬化，作為高折射率層。藉由稜鏡耦合器量測出該二氧化鈦粒子複合UV硬化樹脂層之折射率為1.8左右，膜厚為7 μ m左右，表面粗度Ra為2 nm左右。
於該二氧化鈦粒子複合UV硬化樹脂層上，於常溫下濺鍍膜厚為100 nm左右之ITO，形成透明電極層，進而形成電洞注入層及電洞傳輸層，並於其上蒸鍍膜厚為150 nm左右之三(8－羥基喹啉)鋁錯合物，形成發光層。之後，於發光層上蒸鍍膜厚為100 nm左右之Al，形成有機電致發光元件。
將所獲得之有機電致發光元件的初期亮度與參考例1相比，其具有1.8倍左右之取光效率。
<實施例3>
實施例1中，於多孔質二氧化矽膜上，替代將氧化鋯粒子分散於矽酸鹽寡聚物之前驅體塗佈液，旋塗將昭和電工(股)製造之二氧化鈦粒子TS－01(平均粒徑為215 nm，折射率為2.6)及石原產業(股)製造之二氧化鈦粒子TTO－55D(平均粒徑為30 nm)分散於三菱化學(股)製造之UV硬化樹脂UV1000單體塗佈液而成的前驅體塗佈液，之後使其UV硬化，形成具有光散射功能之層。藉由稜鏡耦合器測量出該二氧化鈦粒子複合UV硬化樹脂層之折射率為1.8左右，膜厚為6 μ m左右，表面粗度Ra為1 nm左右。光線穿透率為70%(僅具有光散射功能之層)。
該二氧化鈦粒子複合UV硬化樹脂層上，於常溫下濺鍍膜厚為100 nm左右之ITO，形成透明電極層，進而形成電洞注入層及電洞傳輸層，並於其上蒸鍍膜厚為150 nm左右之三(8－羥基喹啉)鋁錯合物，形成發光層。之後，於發光層上蒸鍍膜厚為100 nm左右之Al，形成有機電致發光元件。
將所獲得之有機電致發光元件的初期亮度與參考例1相比，其具有2.3倍左右之取光效率。再者，發光時直徑為0.5 mm以上之黑點，於5cm之方形中具有5個以下之程度。
<參考例2>
於旭硝子(股)製造之無鹼玻璃(透光體)的取光面之相反側，於常溫下濺鍍膜厚為130 nm之ITO，形成透明電極層。進而於該透明電極層上分別形成膜厚為30 nm之塗佈型電洞注入層、膜厚為45 nm之電洞傳輸層(PPD：對苯二胺)之後，蒸鍍膜厚為60 nm之三(8－羥基喹啉)鋁錯合物形成發光層，藉此形成電致發光層。其後，於電致發光層上分別蒸鍍膜厚為0.5 nm、80 nm之LiF及A1作為電極(陰極)，形成有機電致發光元件。
相對於以下實施例4~7、比較例1、2之元件，使此元件之取光效率為1。
<實施例4>於透光體表面具有凹凸構造、並於背面具有透明粒子含有層之元件的製作
藉由對旭硝子(股)製造之無鹼玻璃(透光體)之取光面側實施電漿處理，而於表面形成凹凸構造，並作為具有光散射功能之層。該電漿處理面之表面粗度Ra為560 nm，平行光線穿透率為10%。
繼而，於該玻璃基板之電漿處理面之相反(電致發光層)側，旋塗將堺化學工業(股)製造之金紅石型二氧化鈦粒子R－61N(平均分散粒徑為250 nm，折射率為2.6)分散於三菱化學(股)製造之UV硬化樹脂UV1000單體塗佈液的前驅體塗佈液之後，使其UV硬化，以形成具有光散射功能之層。該具有光散射功能之層的膜厚為3.5 μ m，折射率為1.62，表面粗度Ra為1.5 nm，平行光線穿透率為56%。
如此，除於玻璃基板之兩面形成具有光散射功能之層以外，與參考例2同樣地形成電致發光元件。
所獲得之有機電致發光元件之初期亮度，相對於發光區域5 mm之方形，將量測範圍設為1 mm方形(評估條件1)與10 mm方形(評估條件2)時，與參考例2相比，分別具有0.96倍(評估條件1)與1.34倍(評估條件2)之取光效率，而且可抑制像素端部之亮度下降，並提高整體之亮度。
<實施例5>於透光體之兩面分別具有透明粒子含有層之元件之製作
於旭硝子(股)製造之無鹼玻璃之取光面上，浸塗將Admatechs(股)製造之二氧化矽粒子SO－G5(平均分散粒徑為530 nm)分散於矽酸鹽寡聚物之前驅體塗佈液，使其於150℃時硬化15分鐘，進而於250℃時硬化15分鐘，形成具有光散射功能之層。具有該光散射功能之層，其表面粗度Ra為355 nm，平行光線穿透率為54%。
其次，於該玻璃基板之相反(電致發光層)側，旋塗將堺化學工業(股)製造之金紅石型二氧化鈦粒子R－61N(平均分散粒徑為250 nm，折射率為2.6)分散於三菱化學(股)製造之UV硬化樹脂UV1000單體塗佈液所成的前驅體塗佈液之後，使其UV硬化，形成具有光散射功能之層。具有光散射功能之層，其膜厚為3.5 μ m，折射率為1.62，表面粗度Ra為1.5 nm，平行光線穿透率為56%。
如此，除於玻璃基板之兩面形成具有光散射功能之層以外，與參考例2同樣地形成電致發光元件。
所獲得之有機電致發光元件之初期亮度，相對於發光區域為5 mm方形，將量測範圍設為1 mm之方形(評估條件1)與10 mm之方形(評估條件2)時，與參考例2相比，具有0.99倍(評估條件1)與1.39倍(評估條件2)之取光效率，而且可抑製像素端部之亮度下降，並提高整體之亮度。
<實施例6>於透光體之兩面分別具有透明粒子含有層，進而具有低折射率層之元件
於旭硝子(股)製造之無鹼玻璃之取光面側，形成與實施例5之基板的取光面側同樣之具有光散射功能之層。
其後，於基板之相反側，塗佈將三嵌段聚合物(Pluronic)泊洛尼克溶解於部分水解之烷氧基矽烷而成之前驅體溶液，於450℃下燒製，形成多孔質二氧化矽層。該多孔質二氧化矽膜由分光偏光儀量測出當膜厚為830 nm，波長為550 nm時之折射率為1.15，並將其作為低折射率層。
進而，於上述低折射率層上，旋塗將堺化學工業(股)製造之金紅石型二氧化鈦粒子R－61N(平均分散粒徑為250 nm)分散於三菱化學(股)製造之UV硬化樹脂UV1000單體塗佈液而成的前驅體塗佈液，使其UV硬化，形成具有光散射功能之層。具有該光散射功能之層之膜厚為3.5 μ m，折射率為1.62，表面粗度Ra為1.5 nm，平行光線穿透率為56%。
如此，除形成透明粒子含有層與低折射率層此2層之外，與參考例2同樣地形成電致發光元件。
所獲得之有機電致發光元件之初期亮度，相對於發光區域5 mm之方形，將測量範圍設為1 mm方形(評估條件1)與10 mm方形(評估條件2)時，與參考例2相比，分別具有1.22倍(評估條件1)與1.39倍(評估條件2)之取光效率。
於該元件中，兼具藉由組合低折射率層而可實現高亮度及對取出光之正面具有指向性。
<實施例7>於透光體之兩面分別具有透明粒子含有層，進而具有低折射率層之元件
於旭硝子(股)製造之無鹼玻璃之取光面上，旋塗將Admatechs(股)製造之二氧化矽粒子SO－G5(平均分散粒徑為408 nm)分散於三菱化學(股)製造之UV硬化樹脂UV1000單體塗佈液而成的前驅體塗佈液，使其UV硬化，形成具有光散射功能之層。該具有光散射功能之層之表面粗度Ra為61 nm，平行光線穿透率為54%。
繼而，於基板之相反側，塗佈將三嵌段聚合物泊洛尼克溶解於部分水解之烷氧基矽烷而成之前驅體溶液，於450℃時燒製，形成多孔質二氧化矽層。該多孔質二氧化矽膜由分光偏光儀量測出當膜厚830 nm且波長為550 nm時之折射率為1.15，並將其作為低折射率層。
進而於上述低折射率層上，旋塗將堺化學工業(股)製造之金紅石型二氧化鈦粒子R－61N(平均分散粒徑為250 nm)分散於三菱化學(股)製造之UV硬化樹脂UV1000單體塗佈液而成的前驅體塗佈液，使其UV硬化，形成具有光散射功能之層。該具有光散射功能之層之膜厚為3.5 μ m，折射率為1.62，表面粗度Ra為1.5 nm，平行光線穿透率為56%。
如此，除形成透明粒子含有層與低折射率層此2層以外，與參考例2同樣地形成電致發光元件。
所獲得之有機電致發光元件之初期亮度，相對於發光區域為5 mm之方形，將量測範圍設為1 mm方形(評估條件1)與10 mm方形(評估條件2)之時，與參考例2相比，分別具有1.17倍(評估條件1)與1.50倍(評估條件2)之取光效率。
<比較例1>僅於透光體之取光面具有透明粒子含有層之元件
於具有光散射功能之層之取光面，浸塗將Admatechs(股)製造之二氧化矽粒子SO－G5(平均粒徑為408 nm)分散於矽酸鹽寡聚物而成的前驅體塗佈液，使其於150℃時硬化15分鐘，進而於250℃時硬化15分鐘，形成具有光散射功能之層，除此之外，與參考例2同樣地形成電致發光元件。該具有光散射功能之層之表面粗度Ra為355 nm，平行光線穿透率為54%。
所獲得之有機電致發光元件之初期亮度，相對於發光區域為5 mm之方形，將量測範圍設為1 mm方形(評估條件1)與10 mm方形(評估條件2)之時，與參考例2相比，分別具有0.91倍(評估條件1)與1.00倍(評估條件2)之取光效率。
<比較例2>僅於高折射率層之取光面具有透明粒子含有層之元件
於旭硝子(股)製造之無鹼玻璃之電致發光層側，旋塗將堺化學工業(股)製造之金紅石型二氧化鈦粒子R－61N(平均分散粒徑為250 nm)分散於三菱化學(股)製造之UV硬化樹脂UV1000單體塗佈液而成的前驅體塗佈液，使其UV硬化，形成具有光散射功能之層，除此之外，與參考例2同樣地形成電致發光元件。該具有光散射功能之層之膜厚為3.5 μ m，折射率為1.62，表面粗度Ra為1.5 nm，平行光線穿透率為56%。
所獲得之有機電致發光元件之初期亮度，相對於發光區域為5 mm之方形，將量測範圍設為1 mm方形(評估條件1)與10 mm方形(評估條件2)之時，與參考例2相比，分別具有1.03倍(評估條件1)與1.31倍(評估條件2)之取光效率。於該元件中限制有朝向基板內之導波光，故無法獲得充足之亮度，亦無法充分抑制像素端部之亮度下降。
將上述實施例4~7以及比較例1、2之結果匯總於下述表1。
根據以上述結果可知，特別是評估條件2之資料中顯示出較高之取光效率，因此於像素端部亦可獲得充足之亮度，並且排列有多個像素時亦可實現均一發光，故本發明之電致發光元件可有用作為照明裝置之光源。又，由於低折射率層之插入，使取出光具有指向性。
以上係使用特定態樣對本發明所作之詳細說明，但熟悉本技藝者顯然知悉，於不脫離本發明之意圖與範圍時，可實現各種變更。
再者，本申請案以2005年3月11日所申請之日本專利申請(特願2005－69487)為基礎，其全體因引用而援用。
1．．．電極
2．．．電致發光層
3．．．高折射率層
3A．．．透明電極層
3B．．．中間層
4．．．透光體
5A、5B．．．具有光散射功能之層
圖1係實施形態之電致發光元件之示意性剖面圖。
圖2係一般性電致發光元件之示意性剖面圖。
1．．．電極
2．．．電致發光層
3．．．高折射率層
3A．．．透明電極層
3B．．．中間層
4．．．透光體
5A、5B．．．具有光散射功能之層

Claims (8)

  1. 一種電致發光元件，係按照電極、電致發光層、高折射率層以及透光體之順序配置而成者，其特徵為，於高折射率層及透光體之各取光面側，具備具有光散射功能之層；具有光散射功能之層係含有透明粒子之層；高折射率層及透光體之各取光面側的具有光散射功能之層均為含有透明粒子之層；高折射率層之取光面側的具有光散射功能之層所含有的透明粒子之折射率為1.6以上，且透光體之取光面側的具有光散射功能之層所含有的透明粒子之折射率為1.7以下。
  2. 如申請專利範圍第1項之電致發光元件，其中，具有光散射功能之層係不規則之凹凸構造界面。
  3. 如申請專利範圍第1項之電致發光元件，其中，在高折射率層與透光體之間，具有折射率低於透光體之層。
  4. 如申請專利範圍第3項之電致發光元件，其中，折射率低於透光體之層的折射率為1.3以下。
  5. 如申請專利範圍第1項之電致發光元件，其中，透光體之取光面側的具有光散射功能之層的折射率高於透光體之折射率。
  6. 如申請專利範圍第1項之電致發光元件，其中，高折射率層具備透明電極層、以及具有與透明電極層同等折射率之中間層。
  7. 如申請專利範圍第6項之電致發光元件，其中，在透明電極層與中間層之間具備阻氣層。
  8. 一種照明裝置，其特徵為具備由申請專利範圍第1項之電致發光元件所形成之光源。
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