JP2009266449A - 有機ｅｌ素子 - Google Patents

Abstract

【課題】取り出される光の角度依存性を低減できる有機ＥＬ素子を提供する。
【解決手段】有機ＥＬ素子１は、素子基板２と、アノード電極３、有機発光層４及びカソード電極５を含み、素子基板２の成長主面２ａに形成された発光部と、成長主面２ａとは反対側の素子基板２の光取出主面２ｂに形成された樹脂層１１と、樹脂層１１の屈折率とは異なる屈折率を有し、樹脂層１１との屈折率差が等方性である微粒子１２とを含む光取出層８とを備えている。
【選択図】図１

Description

本発明は、光取出層を有する有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）素子に関する。

従来、有機発光層を備えた有機ＥＬ素子が知られている。一般に、有機ＥＬ素子は、ガラス基板からなる素子基板と、一対の電極と、一対の電極の間に設けられた有機発光層とを備えている。このような有機ＥＬ素子の場合、一対の電極間に電圧が印加されると、有機発光層に正孔及び電子が注入される。注入された正孔と電子は、再結合して有機発光層内で発光する。発光した光は、電極及び素子基板を透過して、素子基板の光取出面から外部に照射される。ここで、上述した有機ＥＬ素子では、ガラス基板からなる素子基板の屈折率（＝１．５２）と外部の空気の屈折率（＝１．０）とが異なるため光取出面で反射される光が多い。

そこで、発光された光の取出効率を向上させるための技術が知られている。特許文献１には、素子基板と、アノード電極と、有機発光層と、カソード電極と、散乱層とを備えた有機ＥＬ素子が開示されている。素子基板の一方の主面には、アノード電極、有機発光層及びカソード電極が順に積層されている。素子基板の他方の主面には、異方散乱性色変換層が形成されている。異方散乱性色変換層は、透過性樹脂と、透過性樹脂に分散された屈折率の異なる樹脂製の徴小領域部とを備えている。異方散乱性色変換層は、光の出射方向と、出射方向（面に垂直な方向）と垂直な方向との屈折率差が異なる。尚、ここでいう屈折率差とは、透過性樹脂の屈折率と徴小領域部の屈折率との差のことである。

特許文献１の有機ＥＬ素子では、有機発光層で発光された光が、アノード電極、素子基板を透過した後、異方散乱性色変換層に入射する。異方散乱性色変換層に入射した光は、徴小領域部によって散乱される。この後、異方散乱性色変換層の外側の主面である光取出面から照射される。ここで、上述の有機ＥＬ素子では、光を散乱させることによって、光取出面との入射角が変えられている。この結果、上述の有機ＥＬ素子では、光取出面によって反射される光を低減させて、光取出面から取り出される光を増加させることができる。
特開２００４−２０７１３６号公報

しかしながら、特許文献１の有機ＥＬ素子では、異方散乱性色変換層内での透過性樹脂と徴小領域部との屈折率差が方向によって異なるので、散乱される割合が方向によって異なる。より具体的には、出射方向では散乱される光の割合が大きいので、外部に取り出される光の割合が多くなる。このため、出射方向から傾斜するに連れて取り出される光が少なくなる。このため、取り出される光の角度依存性が高いといった課題があった。

本発明は、上述した課題を解決するために創案されたものであり、取り出される光の角度依存性を低減できる有機ＥＬ素子を提供することを目的としている。

上記目的を達成するために、請求項１に記載の発明は、素子基板と、有機発光層を含み、前記素子基板の成長主面に形成された発光部と、前記成長主面とは反対側の前記素子基板の光取出主面に形成された樹脂層と、前記樹脂層の屈折率とは異なる屈折率を有し、前記樹脂層との屈折率差が等方性である微粒子とを含む光取出層とを備えたことを特徴とする有機ＥＬ素子である。

また、請求項２に記載の発明は、前記微粒子の屈折率は、１．４３〜２．３であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子である。

また、請求項３に記載の発明は、前記微粒子は、樹脂粒子であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機ＥＬ素子である。

また、請求項４に記載の発明は、前記微粒子の粒子径が、２μｍ〜１２．５μｍであることを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ素子である。

また、請求項５に記載の発明は、前記微粒子は、シリカ粒子であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機ＥＬ素子である。

また、請求項６に記載の発明は、前記微粒子の粒子径が、０．１μｍ〜１．５μｍであることを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子である。

また、請求項７に記載の発明は、前記微粒子の分散度［％］を、
分散度[％]＝１００×（微粒子の質量）／（樹脂層の質量）
とすると、前記微粒子の分散度［％］が、１０％〜９０％であることを特徴とする請求項２〜請求項６のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子である。

また、請求項８に記載の発明は、前記樹脂層は、光の透過率が８５％以上であることを特徴とする請求項１〜請求項７のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子である。

本発明によれば、樹脂層の屈折率と微粒子との屈折率との差が、等方性を有する光取出層を備えているので、取り出される光の輝度、輝度向上率及び色度の角度依存性を低減することができる。

（第１実施形態）
以下、図面を参照して、本発明の第１実施形態による有機ＥＬ素子について説明する。第１実施形態による有機ＥＬ素子１は、面発光デバイスや有機ＥＬ照明等に適用されるものである。図１は、第１実施形態による有機ＥＬ素子の断面図である。図２は、樹脂層の光の透過率を示すグラフである。

図１に示すように、第１実施形態による有機ＥＬ素子１は、素子基板２と、アノード電極３と、有機発光層４と、カソード電極５と、固体封止樹脂層６と、封止板７と、光取出層８とを備えている。尚、アノード電極３と、有機発光層４と、カソード電極５とが請求項に記載の発光部に相当する。

素子基板２は、約０．５ｍｍの厚みを有し、光を透過可能なガラス基板からなる。尚、ガラス基板の屈折率は、約１．５２である。素子基板２の上面は、発光部の各層３〜５が形成される成長主面２ａである。また、素子基板２の下面は、光取出層８が形成される光取出主面２ｂである。

アノード電極３は、有機発光層４に正孔を注入するためのものである。アノード電極３は、素子基板２の成長主面２ａに形成されている。アノード電極３は、光を透過可能な約１００ｎｍの厚みを有するＩＴＯ（酸化インジウムスズ）からなる。尚、ＩＴＯの屈折率は、約１．８５である。アノード電極３の一端部は、外部端子（図示略）と接続されている。

有機発光層４は、光を発光するためのものである。有機発光層４は、アノード電極３上に電気的に接続された状態で形成されている。有機発光層４には、正孔輸送層及び電子輸送層がアノード電極３側から順に積層されている。正孔輸送層には、約５０ｎｍの厚みを有するＮＰＤ（ジフェニルナフチルジアミン）膜からなる。電子輸送層には、約５０ｎｍの厚みを有し、色素を混入させたキノリノールアルミ錯体（Ａｌｑ_３）膜からなる。尚、有機発光層４の屈折率は、約１．７３である。また、アノード電極３からの正孔注入を促進するために銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）をアノード電極３と有機発光層４との間に積層してもよい。

カソード電極５は、有機発光層４に電子を注入するためのものである。カソード電極５は、有機発光層４上に電気的に接続された状態で形成されている。カソード電極５は、約１００ｎｍの厚みを有するＡｌ膜からなる。カソード電極５は、絶縁膜（図示略）によってアノード電極３と絶縁されている。カソード電極５の一端部は、外部端子（図示略）と接続されている。

固体封止樹脂層６は、封止板７をカソード電極５上に封着するためのものである。固体封止樹脂層６は、エポキシ系のＵＶ硬化樹脂からなる。尚、固体封止樹脂層６を、熱硬化樹脂等の硬化樹脂によって構成してもよい。

封止板７は、約０．５ｍｍの厚みを有するガラス基板からなる。封止板７は、固体封止樹脂層６によってカソード電極５上に封着されている。

光取出層８は、有機発光層４で発光された光の光取出効率を向上させるためのものである。光取出層８は、成長主面２ａと反対側の素子基板２の光取出主面２ｂに直接形成されている。光取出層８の下面は、光を取り出すための光取出面８ａである。光取出層８の厚みは、約５０μｍ〜約１００μｍである。光取出層８は、樹脂層１１と、微粒子１２とを備えている。

樹脂層１１は、光を透過可能なポリメチルメタクリレート（以下、ＰＭＭＡ）を主成分とする。樹脂層１１の屈折率は、約１．４９であり、等方性を有する。尚、樹脂層１１の屈折率は、約１．４５〜約１．５５であることが好ましい。図２に示すように、樹脂層１１は、約８５％以上の光（波長が３８０ｎｍ〜７８０ｎｍ）の透過率を有する。

微粒子１２は、ベンゾグアナミンホルムアルデヒド縮合物からなる。微粒子１２は、樹脂層１１に均一に分散されている。微粒子１２は、樹脂層１１とは異なる屈折率を有する。微粒子１２の屈折率は、約１．６６であり、等方性である。尚、微粒子１２の屈折率は、約１．３０〜約２．３０であることが好ましい。微粒子１２の粒子径（微粒子の直径の平均値）は、約２０μｍ以下、より好ましくは、２μｍ〜１２．５μｍである。樹脂層１１に対する微粒子１２の分散度は、約１０％〜約９０％であることが好ましい。尚、ここでいう分散度とは、
分散度[％]＝１００×（微粒子の質量）／（樹脂層の質量）
である。微粒子１２と樹脂層１１との屈折率差は、約０．１７である。この屈折率差は、全ての方向で等しい等方性を有する。

ここで、微粒子１２をシリカ粒子、ＺｒＯ_２粒子、ＴｉＯ_２粒子等により構成してもよい。例えば、微粒子１２をシリカ粒子とする場合、粒子径を０．１μｍ〜１．５μｍにすることが好ましい。

次に、上述した第１実施形態による有機ＥＬ素子１の動作を説明する。

まず、有機ＥＬ素子１では、外部電源によってアノード電極３とカソード電極５との間に電圧が印加される。これにより、アノード電極３から有機発光層４には、正孔が注入される。また、カソード電極５から有機発光層４には、電子が注入される。注入された正孔と電子は、有機発光層４内で再結合して光を発光する。発光した光は、アノード電極３及び素子基板２を透過した後、光取出層８の樹脂層１１に入射する。ここで、光取出層８の樹脂層１１の屈折率（＝１．５５）は、空気の屈折率（＝１．０）に比べて、素子基板２の屈折率（＝１．５２）に近い。このため、光取出層８と素子基板２との間で反射される光は、光取出層８がない場合に比べて、低減することができる。

樹脂層１１に入射した光は、特定の方向にほとんど偏ることなく、光取出層８の微粒子１２によって散乱される。これによって、光取出面８ａに達する光の入射角が変化するので、光取出面８ａによって反射される光が低減する。この結果、多くの光が、光取出面８ａを透過して、外部へ照射される。残りの光は、光取出面８ａで反射された後、光取出層８の内部で、再度、微粒子１２によって散乱される。これにより、光は入射角を変えて光取出面８ａに達するので、一部の光が光取出面８ａを透過して、外部へ照射される。

次に、上述した第１実施形態による有機ＥＬ素子１の製造方法について説明する。図３〜図５は、第１実施形態による有機ＥＬ素子の各製造工程を説明する図である。

まず、図３に示すように、スパッタ法及びリフトオフ法によって、パターニングされたアノード電極３を素子基板２上に形成する。その後、開口部が形成されたメタルマスク（図示略）を通して、アノード電極３上に有機発光層４を蒸着する。更に、シャドウマスクを用いて、パターニングされたカソード電極５を有機発光層４上に形成する。

次に、図４に示すように、ＵＶ硬化樹脂材６Ａをカソード電極５上に塗布する。その後、ＵＶ硬化樹脂材６Ａ上に封止板７を載置する。この状態で、封止板７を介してＵＶ硬化樹脂材６Ａに紫外線を照射する。これにより、ＵＶ硬化樹脂材６Ａが硬化して、固体封止樹脂層６となり、カソード電極５と封止板７とが封着される。

次に、キシレン、エチルベンゼン及び酢酸ブチルを混合して有機溶媒を作製する。作製した有機溶媒にＰＭＭＡ及び微粒子１２を攪拌によって分散させた樹脂溶液１１Ａを作製する。次に、図５に示すように、作製した樹脂溶液を素子基板２の光取出主面２ｂに直接塗布する。その後、樹脂溶液１１Ａを塗布された素子基板２を室温で約１時間乾燥させる。これにより、樹脂溶液１１Ａ中の有機溶媒を蒸発させる。この結果、微粒子１２が混入された樹脂層１１からなる光取出層８が成膜される。

この後、素子単位に分割することによって、図１に示す有機ＥＬ素子１が完成する。

上述したように、第１実施形態による有機ＥＬ素子１では、樹脂層１１と微粒子１２との屈折率差が等方性を有する。これにより、有機ＥＬ素子１では、輝度及び輝度向上率の角度依存性を低減することができる。また、有機ＥＬ素子１では、色度の角度依存性を低減することができる。この結果、色補正フィルム等の光学フィルムを不要とすることができる。

また、有機ＥＬ素子１では、平均演色評価数を向上させることができる。

また、有機ＥＬ素子１では、光取出層８を形成する工程において、加熱することなく、室温で放置して樹脂溶液１１Ａから有機溶媒を蒸発させている。これにより、光取出層８の光取出面８ａの平坦性を向上させることができる。

（実験）
次に、上述した効果を証明するために行った実験について説明する。

＜輝度及び輝度向上率に関する実験＞
まず、輝度［ｃｄ／ｍ^２］及び輝度向上率［％］を調べるために行った実験について説明する。本実験では、上述した第１実施形態に対応した試料として第１実施例を作製した。また、第１実施例と比較するための試料として、第１比較例及び第２比較例を作製した。

第１実施例では、約１．６６の屈折率及び約１μｍ〜約３μｍの粒子径を有する樹脂粒子（ベンゾグアナミンホルムアルデヒド縮合物からなる粒子）を微粒子として採用した。そして、第１実施例では、約３０％の分散度となるようにＰＭＭＡからなる樹脂層に微粒子を混入した、約７０μｍの厚みを有する光取出層を有機ＥＬ素子の素子基板の光取出主面に形成した。

第１比較例は、面に沿って伸びる三角柱状の複数の凸部が形成されているシートが光取出層として素子基板の光取出主面に接着されている。第２比較例は、三角錐状の複数の凸部が形成されているシートが光取出層として素子基板の光取出主面に接着されている。尚、光取出層以外、各比較例は、第１実施例と同じ構成を有する。

図６〜図８に実験結果を示す。図６は、各試料の角度と輝度との関係を調べた実験結果のグラフである。図７は、各試料の角度と輝度向上率との関係を調べた実験結果のグラフである。図８は、光取出層が形成されていない状態で、各試料の角度と輝度との関係を調べた実験結果のグラフである。横軸に示す角度は、光取出面の法線方向からの傾斜角度のことである。

図６〜図８にプロットされた菱形は、第１実施例の実験結果を示す。図６〜図８にプロットされた四角形は、第１比較例の実験結果を示す。図６〜図８にプロットされた三角形は、第２比較例の実験結果を示す。

図６に示すように、第１及び第２比較例は、輝度の角度依存性が非常に高い。特に、傾斜角度が３０°を越えると、輝度が急激に減少することがわかる。一方、本発明による第１実施例は、輝度の角度依存性が非常に小さい。特に、角度が３０°以上で、第１実施例と各比較例との差が顕著にあらわれていることがわかる。

また、図７に示すように、輝度向上率の観点からは、第１実施例と各比較例との角度依存性の差が顕著にあらわれていることがわかる。特に、角度が３０°以上では、第１実施例の輝度向上率が上昇しているのに対し、各比較例では、輝度向上率が一部の角度領域では減少している。この結果、第１実施例は、輝度が小さい角度の大きい領域で輝度を大きく向上させて、輝度の角度依存性を低減することができるので、照明等の用途に適していることがわかる。

ここで、図７に示す輝度向上率とは、図６に示す輝度と図８に示す輝度との差を、図８に示す輝度で割って、１００を掛けたものである。尚、図８からは、光取出層を形成する前の各試料の輝度の角度依存性が略同じであることがわかる。

＜色度に関する実験＞
次に、色度を調べるために行った実験について説明する。本実験では、上述した第１実施例、第１比較例及び第２比較例を用いて実験を行った。図９及び図１０に実験結果を示す。図９は、各試料の角度とＣＩＥ−Ｘとの関係を示すグラフである。図１０は、各試料の角度とＣＩＥ−Ｙとの関係を示すグラフである。尚、ＣＩＥ−Ｘ及びＣＩＥ−Ｙは、国際照明委員会（ＣＩＥ）のＸＹ色度図におけるＸ座標及びＹ座標である。

図９に示すように、ＣＩＥ−Ｘの実験では、第１及び第２比較例は、傾斜角度が２０°以上になると角度依存性が大きくなることがわかる。一方、第１実施例では、傾斜角度が８０°まで、ＣＩＥ−Ｘの角度依存性がほとんどないことがわかる。

また、図１０に示すように、ＣＩＥ−Ｙの実験では、第１及び第２比較例は、傾斜角度が２０°以上になると角度依存性が大きくなることがわかる。一方、第１実施例では、傾斜角度が８０°まで、ＣＩＥ−Ｙの角度依存性がほとんどないことがわかる。

これらにより、本発明による第１実施例では、色度の角度依存性が極めて小さいことがわかる。

＜樹脂粒子の粒子径及び分散度に関する実験＞
次に、複数の分散度における、樹脂粒子の粒子径と輝度向上率との関係を調べるために行った実験について説明する。図１１に実験結果を示す。図１１は、樹脂粒子の粒子径と輝度向上率との関係を示すグラフである。尚、横軸の粒子径は、樹脂粒子の粒子径の平均値である。本実験では、２μｍ、５μｍ、１２．５μｍの粒子径について調べた。

図１１に示すように、ベンゾグアナミンホルムアルデヒド縮合物からなる樹脂粒子（屈折率：１．６６）からなる微粒子を採用した場合、微粒子の分散度が１０％〜９０％、及び、粒子径が２μｍ〜１２．５μｍの範囲では輝度向上率が２０％以上になることがわかる。

＜シリカ粒子の粒子径及び分散度に関する実験＞
次に、複数の分散度における、シリカ粒子の粒子径と輝度向上率との関係を調べるために行った実験について説明する。図１２に実験結果を示す。図１２は、シリカ粒子の粒子径と輝度向上率との関係を示すグラフである。尚、横軸の粒子径は、シリカ粒子の粒子径の平均値である。本実験では、０．１μｍ、０．５μｍ、１．０μｍ、１．５μｍの粒子径について調べた。

図１２に示すように、シリカ粒子（屈折率：１．４３）からなる微粒子を採用した場合、輝度が向上していることがわかる。特に、分散度が６０％以上では、輝度向上率が２０％以上になることがわかる。

＜酸化物粒子の分散度に関する実験＞
次に、ＺｒＯ_２粒子及びＴｉＯ_２粒子を微粒子として採用した場合の分散度と輝度向上率との関係を調べた実験について説明する。図１３に実験結果を示す。図１３は、ＺｒＯ_２粒子を微粒子として採用した場合の分散度と輝度との関係を示すグラフである。本実験では、５％、１０％、２０％、３０％、６０％の分散度について調べた。

図１３に示すように、粒子径が約１μｍのＺｒＯ_２粒子（屈折率：２．０）を微粒子として採用した場合、５％〜６０％の分散度では、輝度が向上することがわかる。特に、分散度が３０％以下において、輝度が大きく向上することがわかる。

また、粒子径が約７０μｍ〜約９０μｍのＴｉＯ_２粒子（屈折率：２．３）を微粒子として採用した場合、分散度が１０％及び１５％において、それぞれ９％及び１８％の輝度向上率を示した。

＜平均演色評価数（Ｒａ）に関する実験＞
次に、光取出層と平均演色評価数との関係を調べるために行った実験について説明する。図１４に実験結果を示す。図１４は、光取出層と平均演色評価数との実験結果を示す表である。

本実験では、第１実施例、第１比較例及び第２比較例の光取出層を形成する前に、平均演色評価数を測定した。その後、第１実施例、第１比較例及び第２比較例に光取出層を形成した状態で、平均演色評価数を測定した。

図１４に示すように、第１実施例では、光取出層を形成することによって、平均演色評価数が向上していることがわかる。一方、第１比較例及び第２比較例では、平均演色評価数が小さくなっていることがわかる。

このことから、本発明による第１実施例では、輝度及び色度を向上させるだけではなく、平均演色評価数をも向上させることがわかる。この結果、第１実施例が、照明等の用途に適していることがわかる。

以上、実施形態を用いて本発明を詳細に説明したが、本発明は本明細書中に説明した実施形態に限定されるものではない。本発明の範囲は、特許請求の範囲の記載及び特許請求の範囲の記載と均等の範囲により決定されるものである。以下、上記実施形態を一部変更した変更形態について説明する。

上述した各実施形態における材料、数値、形状等は、一例であり、適宜変更可能である。

例えば、光取出層の樹脂層を形成する材料は、ＰＭＭＡに限定されるものではなく、光の透過性の高い他の樹脂に適宜変更可能である。

また、光取出層の厚みは、上述した厚みに限定されるものではなく、適宜変更可能である。

第１実施形態による有機ＥＬ素子の断面図である。 樹脂層の光の透過率を示すグラフである。 第１実施形態による有機ＥＬ素子の各製造工程を説明する図である。 第１実施形態による有機ＥＬ素子の各製造工程を説明する図である。 第１実施形態による有機ＥＬ素子の各製造工程を説明する図である。 各試料の角度と輝度との関係を調べた実験結果のグラフである。 各試料の角度と輝度向上率との関係を調べた実験結果のグラフである。 光取出層が形成されていない状態で、各試料の角度と輝度との関係を調べた実験結果のグラフである。 各試料の角度とＣＩＥ−Ｘとの関係を示すグラフである。 各試料の角度とＣＩＥ−Ｙとの関係を示すグラフである。 樹脂粒子の粒子径と輝度向上率との関係を示すグラフである。 シリカ粒子の粒子径と輝度向上率との関係を示すグラフである。 ＺｒＯ_２粒子を微粒子として採用した場合の分散度と輝度との関係を示すグラフである。 光取出層と平均演色評価数との実験結果を示す表である。

符号の説明

１ 有機ＥＬ素子
２ 素子基板
２ａ 成長主面
２ｂ 光取出主面
３ アノード電極
４ 有機発光層
５ カソード電極
６ 固体封止樹脂層
６Ａ ＵＶ硬化樹脂材
７ 封止板
８ 光取出層
８ａ 光取出面
１１ 樹脂層
１１Ａ 樹脂溶液
１２ 微粒子

Claims (8)

1. 素子基板と、
   有機発光層を含み、前記素子基板の成長主面に形成された発光部と、
   前記成長主面とは反対側の前記素子基板の光取出主面に形成された樹脂層と、前記樹脂層の屈折率とは異なる屈折率を有し、前記樹脂層との屈折率差が等方性である微粒子とを含む光取出層とを備えたことを特徴とする有機ＥＬ素子。
2. 前記微粒子の屈折率は、１．４３〜２．３であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
3. 前記微粒子は、樹脂粒子であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機ＥＬ素子。
4. 前記微粒子の粒子径が、２μｍ〜１２．５μｍであることを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ素子。
5. 前記微粒子は、シリカ粒子であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機ＥＬ素子。
6. 前記微粒子の粒子径が、０．１μｍ〜１．５μｍであることを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子。
7. 前記微粒子の分散度［％］を、
   分散度[％]＝１００×（微粒子の質量）／（樹脂層の質量）
   とすると、
   前記微粒子の分散度［％］が、１０％〜９０％であることを特徴とする請求項２〜請求項６のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子。
8. 前記樹脂層は、光の透過率が８５％以上であることを特徴とする請求項１〜請求項７のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子。

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