JP6573160B2

JP6573160B2 - 発光素子

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Publication number: JP6573160B2
Application number: JP2015156659A
Authority: JP
Inventors: 正人山名; 紺田　哲史; 哲史紺田; 達也奥野
Original assignee: Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
Current assignee: Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
Priority date: 2014-09-17
Filing date: 2015-08-07
Publication date: 2019-09-11
Anticipated expiration: 2035-08-07
Also published as: JP2016066596A; US20160079479A1; US9640783B2

Description

本開示は有機エレクトロルミネッセンス素子などの発光素子に関する。

有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」と略する）は、一般に、陽極および陰極と、これらの間に配置された、有機ＥＬ材料を含む発光層とを備える。有機ＥＬ素子には、陽極側および陰極側の両方から光を取り出すことの可能な両面発光型と、いずれか一方の電極側からのみ光を取り出す片面発光型とがある。

片面発光型の有機ＥＬ素子では、光を取り出す側の電極として透明電極が用いられ、他方の電極として、反射層を兼ねた金属電極（反射電極）が用いられることが多い。

しかしながら、金属電極を用いると、金属電極による吸収および表面プラズモン失活によって光の取り出し効率が低下するという問題がある。有機ＥＬ素子の「光取り出し効率」とは、発光層で生じた光に対して有機ＥＬ素子の光取り出し側表面から大気中に放出される光の割合をいう。

これに対し、特許文献１および２は、陽極および陰極の両方に透明電極を用い、素子の光取り出し側表面とは反対側の面に反射層を設ける構造を提案している。

特許第４７４２８８０号公報特開２０１１−２３３２８８号公報

有機ＥＬ素子などの発光素子においては、光取り出し効率をさらに高めることが求められている。

本開示の一態様は、発光層で生じた光を高効率で取り出すことの可能な新規な発光素子を提供する。

本開示の一態様による発光素子は、透光性を有する第１電極層と、前記第１電極層に対向し、透光性を有する第２電極層と、前記第１電極層と前記第２電極層との間に配置された発光層と、前記第２電極層の前記発光層と反対側に配置された反射層とを備え、前記反射層は、母材と、前記母材とは異なる屈折率を有するフィラーとを含み、前記反射層の前記母材の屈折率は、前記発光層の屈折率以上である。

図１は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の一例を模式的に示す断面図である。図２は、第２の実施形態の有機ＥＬ素子の一例を模式的に示す断面図である。図３は、第２の実施形態の有機ＥＬ素子の他の例を模式的に示す断面図である。図４は、実施例１の有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。図５は、比較例１の有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。図６は、実施例２の有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。図７は、比較例２の有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。図８Ａは、実施例１、２および比較例１の反射層の反射率の入射角依存性を検討するためのシミュレーションモデルを示す図である。図８Ｂは、実施例１、２および比較例１の反射層の反射率の入射角依存性を示す図である。図９Ａは、反射層における母材とフィラーとの屈折率差と、反射率との関係を検討するためのシミュレーションモデルを示す図である。図９Ｂは、反射層における母材とフィラーとの屈折率差と反射率との関係を示す図である。図１０は、第３の実施形態の有機ＥＬ素子の一例を模式的に示す断面図である。図１１は、第４の実施形態の有機ＥＬ素子の一例を模式的に示す断面図である。図１２は、実施例３の有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。図１３は、実施例４の有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。図１４は、実施例５の有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。図１５Ａは、低屈折率層の屈折率と反射率の入射角依存性との関係を検討するためのシミュレーションモデルを示す図である。図１５Ｂは、低屈折率層の屈折率と反射率の入射角依存性との関係を示す図である。

本開示は、以下の項目に記載の発光素子を含む。
［項目１]
透光性を有する第１電極層と、
第１電極層に対向し、透光性を有する第２電極層と、
第１電極層と第２電極層との間に配置された発光層と、
第２電極層の発光層と反対側に配置された反射層と
を備え、
反射層は、母材と、母材とは異なる屈折率を有するフィラーとを含み、
反射層の母材の屈折率は、発光層の屈折率以上である発光素子。
［項目２］
第２電極層の屈折率は発光層の屈折率以上である、項目１に記載の発光素子。
［項目３］
第１電極層の発光層と反対側に配置された基板をさらに備える、項目１または２に記載の発光素子。
［項目４］
発光層と反射層との間に配置された、発光層の屈折率の９５％以上１００％未満の屈折率を有する層と、
第１電極層の発光層と反対側に配置された光取出し層と
をさらに備える、項目１から３のいずれかに記載の発光素子。
［項目５］
フィラーの屈折率は、母材の屈折率よりも低い、項目１から４のいずれかに記載の発光素子。
［項目６］
フィラーの屈折率は、母材の屈折率よりも高い、項目１から４のいずれかに記載の発光素子。
［項目７］
フィラーの平均粒子径は、０．１μｍ以上１０μｍ以下である、項目１から６のいずれかに記載の発光素子。
［項目８］
母材は、基材と、基材よりも高い屈折率を有する母材フィラーとを含み、
母材フィラーの平均粒子径は０．００５μｍ以上０．０５μｍ以下である、項目１から７のいずれかに記載の発光素子。
［項目９］
透光性を有する第１電極層と、
第１電極層に対向し、透光性を有する第２電極層と、
第１電極層と第２電極層との間に配置され、光を発する発光層と、
第２電極層の発光層と反対側に配置され、光を拡散反射する反射層と、
発光層と反射層との間に配置され、発光層よりも屈折率の低い低屈折率層と
を備える発光素子。
［項目１０］
発光層で発した光の一部は低屈折率層を透過し、発光層で発した光の他の一部は、低屈折率層と、低屈折率層の発光層側に位置する層との界面で反射する、項目９に記載の発光素子。
［項目１１］
低屈折率層は、反射層と第２電極層との間に配置されている、項目９または１０に記載の発光素子。
［項目１２］
低屈折率層の前記反射層と反対側に配置された光取出し層を、さらに備える、項目９から１１のいずれかに記載の発光素子。
［項目１３］
光取出し層は、第２電極層と低屈折率層との間に配置されている、項目１２に記載の発光素子。
［項目１４］
光取出し層は、第１電極層の発光層と反対側に配置されている、項目１２に記載の発光素子。
［項目１５］
光取出し層は、低屈折率層と接している、項目１２または１３に記載の発光素子。
［項目１６］
低屈折率層の厚さは１μｍ以上１ｍｍ以下である、項目９から１５のいずれかに記載の発光素子。
［項目１７］
低屈折率層の屈折率は１．５未満である、項目９から１６のいずれかに記載の発光素子。
［項目１８］
低屈折率層は空気層である、項目９から１７のいずれかに記載の発光素子。
［項目１９］
反射層は、母材と、母材とは異なる屈折率を有するフィラーとを含み、
反射層の母材の屈折率は、低屈折率層の屈折率以上である、項目９から１８のいずれかに記載の発光素子。
［項目２０］
反射層のフィラーの平均粒子径は０．１μｍ以上１０μｍ以下である、項目１９に記載の発光素子。
［項目２１］
母材は、基材と、基材よりも高い屈折率を有する母材フィラーとを含み、
母材フィラーの平均粒子径は０．００５μｍ以上０．０５μｍ以下である、項目１９または２０に記載の発光素子。

（本発明者の知見）
特許文献２は、光取り出し側表面とは反対側の面に、透明電極および発光層よりも高い屈折率を有する高屈折率層と、反射層とをこの順で設けることを開示している。また、高屈折率層には、光散乱効果のある微粒子を分散させることを提案している。反射層は金属材料からなる膜もしくは誘電体多層膜である。

本発明者が検討したところ、特許文献２に開示された構成では、高屈折率層による吸収で光取り出し効率が低くなる可能性がある。また、反射層が金属材料からなる場合には、金属材料としてＡｇを用いるときの反射率が最大となるが、Ａｇ層の可視光に対する反射率は９５％程度であり、光取り出し効率を十分に高めることは難しい。反射層が誘電体多層膜の場合には、誘電体多層膜が波長依存性および角度依存性を有するので、可視光域全体または全光束において光取出し効率を高めることが困難である可能性がある。さらに、多層膜形成のプロセスが煩雑であるという問題もある。また、発光層の屈折率と反射層の母材の屈折率との関係に言及されていないため、高屈折率層と反射層の界面で全反射が生じる可能性がある。従って、特許文献２に開示された構成では、高い光取り出し効率が得られない場合がある。

本発明者は、光のロスを低減し得る反射層の構成を検討した。その結果、発光層、反射層の母材およびフィラーの屈折率の関係を制御することにより、発光層で生じた光の取り出し効率を向上できるという知見を得た。

（第１の実施形態）
以下、第１の実施形態の発光素子を説明する。以下では、発光素子として有機ＥＬ素子を例示する。

図１は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の一例を示す模式的な断面図である。図１に示す有機ＥＬ素子１００は、基板２１と、基板２１に支持された第１電極層２２と、第２電極層２３と、第１電極層２２と第２電極層２３との間に配置された機能層としての有機層３０と、第２電極層２３の有機層３０と反対側に配置された反射層４０とを備える。有機層３０は、少なくとも発光層３２を含む。この例では、有機層３０は、発光層３２およびホール注入層３１を含んでいる。

第１電極層２２および第２電極層２３は透光性を有している。ここで、「透光性を有する」とは、少なくとも第１の光を含む可視光が第１電極層あるいは第２電極層を通過する際に吸収される割合が、例えば５０％以下であることをいう。「第１の光」の波長は、例えば、発光層３２が発する光のピーク波長である。なお、第１の光の波長は、発光層３２が発する波長帯域内の波長であればよく、ピーク波長でなくてもよい。典型的には、第１電極層および第２電極層の一方または両方は透明な導電材料を用いて形成される。

反射層４０は、母材４３と、フィラー４４とを含む。ここでは、母材４３の屈折率ｎ_Pは、発光層３２の屈折率ｎ_EL以上である。図示する例では、母材４３は、基材４１に、基材４１よりも高い屈折率を有する母材フィラー４２が添加された構成を有する。母材フィラー４２の添加により、所望の高い屈折率ｎ_Pを有することが可能である。なお、母材４３は単一の材料でもよい。フィラー４４の屈折率ｎ_Fは、母材４３の屈折率ｎ_Pと異なっている。フィラー４４の屈折率ｎ_Fは、母材４３の屈折率ｎ_Pよりも小さくてもよいし、大きくてもよい。なお、本明細書では、「屈折率」、「透過率」および「反射率」は、それぞれ、発光層３２が発する光（可視光）に含まれる第１の光の屈折率、透過率および反射率をいう。

前述したように、従来の有機ＥＬ素子では、例えば反射層表面で全反射した光が、素子内部を導波する導波光となり、素子外部に取り出すことができない場合がある。導波光の一部は、有機層等を繰り返し通過する間に吸収される。これに対し、有機ＥＬ素子１００では、反射層４０の母材４３の屈折率ｎ_Pは、発光層３２の屈折率ｎ_EL以上である。このため、発光層３２で発した光は、反射層４０と、反射層４０の有機層３０側に隣接する層（図１に示す例では第２電極層２３）との界面で全反射されずに反射層４０に入射するので、導波光を低減することが可能になる。また、反射層４０は、母材４３と屈折率の異なるフィラー４４を含んでいるため、反射層４０に入射した光は、反射層４０内部で拡散反射する。拡散反射した光は、基板２１側から取出され得る。従って、従来よりも光取り出し効率を向上できる。

また、本実施形態では、反射層４０とその有機層３０側に隣接する層との界面における光の全反射が抑制されるので、導波光を外部に取り出すための構造を設ける必要がない。例えば外部散乱層などの光取出し層を発光層３２の基板２１側に設けなくてもよい。

反射層４０は、金属材料からなる金属電極の反射率よりも高い反射率を有し得る。金属電極の反射率は、最大反射率をもつＡｇ電極でも９５％である。これに対し、本実施形態では、母材４３とフィラー４４との屈折率差および光の入射角などにもよるが、反射層４０の反射率を９５％よりも高くすることが可能である。

本実施形態の有機ＥＬ素子１００では、金属性の反射層（金属電極など）を用いる場合と比べて、表面プラズモンによるロスが発生しない。また、反射層として誘電体多層膜を用いる場合と比べて、反射率の波長依存性および入射角度依存性が小さい。このため、より確実に光取り出し効率を高めることができる。

さらに、本開示の実施形態では、反射層に入射する光が反射層で拡散反射されるので、金属性の反射層（例えばミラー層）を用いた場合のように鏡面反射による強い干渉が生じない。このため、素子を構成する各層の厚さバラつきに対するロバスト性が高い。

また、従来の有機ＥＬ素子では、反射層で全反射した光が導波光となり、有機層および電極層を繰り返し通過する。導波光の一部は、有機層または電極層で吸収され得る。これに対し、本実施形態では、反射層４０の表面で全反射が生じないため、有機層３０および電極層２２、２３での光の吸収を低減できる。従って、干渉を考慮することなく容易に有機ＥＬ素子の薄膜化を実現できる。

第２電極層２３の屈折率は発光層３２の屈折率ｎ_EL以上であってもよい。これにより、発光層３２から反射層４０に向かう光が、反射層４０に達する前に、第２電極層２３とその有機層３０側に隣接する層（ここでは有機層３０）との界面で全反射することを抑制できる。従って、発光層３２からの光をより効率的に反射層４０に入射させることが可能になる。

図示していないが、第２電極層２３と反射層４０との間に１または複数の層（介在層）をさらに設けてもよい。その場合、介在層の屈折率は発光層３２の屈折率ｎ_EL以上であってもよい。これにより、第２電極層２３と反射層４０との間に位置する界面で光が全反射することを抑制できるので、より効率的に光を取り出し得る。

＜有機ＥＬ素子１００の各構成要素＞
（基板２１）
基板２１としては、ガラス基板やプラスチック板などを用いることができる。ガラス基板の材料としては、例えば、石英ガラス、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどを採用することができる。また、プラスチック板の材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタラート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルサルフォン、ポリカーボネートなどを採用することができる。プラスチック板を用いる場合は、プラスチック板の表面にＳｉＯＮ膜、ＳｉＮ膜などが成膜されたものを用いることで、水分の透過を抑えることが好ましい。なお、基板は、リジッドなものでもよいし、フレキシブルなものでもよい。

（有機層３０）
有機層３０は、少なくとも発光層を含んでいればよく、発光層以外の、ホール注入層、ホール輸送層、インターレイヤー、電子輸送層、電子注入層などは適宜設ければよい。

発光層３２の材料としては、例えば、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体など、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、色素体、金属錯体系発光材料を高分子化したものなどや、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、ピラン、キナクリドン、ルブレン、およびこれらの誘導体、あるいは、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、スチリルアリーレン誘導体、スチリルアミン誘導体、およびこれらの発光性化合物からなる基を分子の一部分に有する化合物などが挙げられる。また、上記化合物に代表される蛍光色素由来の化合物のみならず、いわゆる燐光発光材料、例えばイリジウム錯体、オスミウム錯体、白金錯体、ユーロピウム錯体などの発光材料、またはそれらを分子内に有する化合物若しくは高分子も好適に用いることができる。

電子注入層の材料は、例えば、フッ化リチウムやフッ化マグネシウムなどの金属フッ化物、塩化ナトリウム、塩化マグネシウムなどに代表される金属塩化物などの金属ハロゲン化物や、チタン、亜鉛、マグネシウム、カルシウム、バリウム、ストロンチウムなどの酸化物、などを用いることができる。

また、電子輸送層の材料は、電子輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、Ａｌｑ₃等の電子輸送性材料として知られる金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、オキサジアゾール誘導体、トリアゾール（ＴＡＺ）誘導体などのヘテロ環を有する化合物などが挙げられるが、この限りではなく、一般に知られる任意の電子輸送材料を用いることが可能である。また、電子注入層の材料は、例えば、電子注入を促進させるドーパント（アルカリ金属など）を混合した有機半導体材料を用いることができる。

ホール輸送層の材料としては、ＬＵＭＯ（ＬｏｗｅｓｔＵｎｏｃｃｕｐｉｅｄＭｏｌｅｃｕｌａｒＯｒｂｉｔａｌ）準位が小さい低分子材料や高分子材料を用いることができる。例えば、ポリビニルカルバゾール（ＰＶＣｚ）や、ポリピリジン、ポリアニリンなどの側鎖や主鎖に芳香族アミンを有するポリアリーレン誘導体などの芳香族アミンを含むポリマーなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。なお、ホール輸送層の材料としては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢなどを用いることが可能である。

ホール注入層３１の材料としては、例えば、チオフェン、トリフェニルメタン、ヒドラゾリン、アミールアミン、ヒドラゾン、スチルベン、トリフェニルアミンなどを含む有機材料が挙げられる。具体的には、たとえば、ポリビニルカルバゾール、ポリエチレンジオキシチオフェン：ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）、ＴＰＤなどの芳香族アミン誘導体などで、これらの材料を単独で用いてもよいし、２種類以上の材料を組み合わせて用いてもよい。

インターレイヤーは、発光層側からのキャリアの漏れを抑制するキャリアブロッキング機能を有することが好ましい。なお、本実施形態では、インターレイヤーが、発光層側からの電子の漏れを抑制する電子ブロッキング層を構成している。有機ＥＬ素子では、インターレイヤーを設けることにより、発光効率の向上および長寿命化を図ることが可能となる。インターレイヤーの材料としては、例えば、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、トリフェニルジアミン誘導体などを用いることができる。

これら有機材料は、必要に応じて、適宜選択して用いることができる。また、塗布法（例えば、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法など）のような湿式プロセス、真空蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって成膜される。

（第１および第２電極層）
第１および第２電極層のうち一方は陽極、他方は陰極として用いられる。陽極および陰極の材料として、光吸収性の比較的低い導電性材料が用いられ得る。例えば、金（Ａｕ）やアルミニウム（Ａｌ）などの金属、ＩＴＯなどの金属酸化物、導電性高分子、金属ナノ粒子や金属ナノワイヤを保持する光透過樹脂が適用できる。

金属酸化物としてはＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）、ＳｎＯ₂、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウム−亜鉛酸化物）、ＧＺＯ（ガリウム−亜鉛酸化物）などの金属酸化物などが挙げられる。これらの材料を用い、真空蒸着法や、スパッタリング法などによって電極を形成することができる。

導電性高分子としては、例えば、ポリチオフェン、ポリアニリン、ポリピロール、ポリフェニレン、ポリフェニレンビニレン、ポリアセチレン、ポリカルバゾールなどの導電性高分子材料を用いることができる。また、導電性を高めるために、例えば、スルホン酸、ルイス酸、プロトン酸、アルカリ金属、アルカリ土類金属などのドーパントをドーピングしたものを採用してもよい。

金属ナノ粒子や金属ナノワイヤを保持する光透過樹脂膜の金属ナノ粒子、金属ナノワイヤなどの導電性を持つ物質としては、銀、金、銅等の金属が挙げられる。この樹脂としては、アクリル樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、ポリエーテルスルホン、ポリアリレート、ポリカーボネート樹脂、ポリウレタン、ポリアクリルニトリル、ポリビニルアセタール、ポリアミド、ポリイミド、ジアクリルフタレート樹脂、セルロース系樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、その他の熱可塑性樹脂や、これらの樹脂を構成する単量体の２種以上の共重合体が挙げられる。

導電性高分子材料、金属ナノ粒子や金属ナノワイヤを保持する光透過樹脂膜は、塗布法（例えば、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法など）のような湿式プロセス、転写法などの乾式プロセスによって成膜される。

本実施形態では、第１電極層２２や第２電極層２３の光透過率が、例えば５０％以上、より好ましくは７０％以上となるように、材料、厚さおよび形成方法を選択する。

有機ＥＬ素子１００では、基板２１上に第１電極層２２および有機層３０を形成した後、有機層３０の上に第２電極層２３を形成する。このため、第１電極層２２と同じ成膜条件で、第２電極層２３を形成することが困難な場合がある。第２電極層２３を形成する際には、有機層３０に用いる材料の耐熱性を考慮して温度などの条件を設定してもよい。有機層３０へのダメージの要因として、例えばスパッタの場合は加熱温度およびイオン衝突、塗布の場合は塗布材料中の不純物の有機層３０への浸透、乾燥時の温度等が挙げられる。

第１電極層２２および第２電極層２３として、例えばＩＴＯ膜を形成してもよい。ＩＴＯ膜では、加熱温度１８０℃程度で結晶化が生じ、結晶化の前後で特性が異なる。一般的に、ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子の透明電極には、２００℃以上の温度で形成されたＩＴＯ膜が用いられる。２００℃以上で形成されたＩＴＯ膜は、低温で形成したＩＴＯ膜よりも導電性に優れ、かつ、高い透明性を有する。また、光の吸収も小さい。このため、本実施形態における第１電極層２２として、例えば２００℃以上の温度で形成したＩＴＯ膜を用いることが好ましい。一方、第２電極層２３は、有機層３０の上に形成される。このため、有機層３０に用いる材料の耐熱性を考慮して低温（例えば２００℃未満）で形成される。一例として、３００℃で形成したＩＴＯ膜（３００℃成膜ＩＴＯ）と室温で形成したＩＴＯ膜（室温成膜ＩＴＯ）との屈折率および消衰係数を表１（後述）に示す。表１から、室温成膜ＩＴＯでは、３００℃成膜ＩＴＯよりも消衰係数が１桁高く、光の吸収が大きいことが分かる。

（反射層４０）
反射層４０は、母材４３と、母材４３と異なる屈折率を有するフィラー４４とを含んでおり、拡散反射層として機能し得る。反射層４０は、屈曲性を有していてもよい。母材４３にフィラー４４を添加することによって、高い反射率を有する反射層４０が得られる。反射層４０は、例えば６０％以上、好ましくは８０％以上の反射率を有していればよい。本実施形態によると、例えば、反射層４０に、金属で最大の反射率を持つＡｇの反射率（９５％）以上の反射率を持たせることも可能である。

母材４３は、発光層３２の屈折率以上の屈折率を有する。これにより、発光層３２で発した光は、反射層４０と、反射層４０の発光層３２側に位置する層（ここでは第２電極層２３）との界面で全反射せずに、反射層４０に入射する。

母材４３は、単一の材料である必要はなく、例えば、基材４１に、基材４１よりも高い屈折率を有する母材フィラー４２を混ぜることによって形成されていてもよい。これにより、基材４１よりも高い屈折率を有する母材４３が得られる。母材４３が基材４１および母材フィラー４２を含む場合でも、母材４３の屈折率が発光層３２の屈折率以上であれば、本実施形態の効果が得られる。このような構造を有する反射層４０を用いると、母材フィラー４２の体積比率等によって母材４３の屈折率を調整できる。このため、発光層３２からの光を反射層４０内により効率的に取り込むことが可能になり、光取出し効率をさらに高めることができる。

なお、基材４１および母材フィラー４２を含む母材４３の屈折率は、下記の式（１）で求めることができる。
母材４３の屈折率＝（母材４３に対する基材４１の体積比率）×（基材４１の屈折率）＋（母材４３に対する母材フィラー４２の体積比率）×（母材フィラー４２の屈折率）・・・（１）

母材フィラー４２は、可視光が散乱されない大きさを有すると有益である。母材フィラー４２の平均粒子径は、例えば０．００５μｍ以上０．０５μｍ以下であってもよい。なお、本開示において、「平均粒子径」とは、動的光散乱法によって測定された粒径分布におけるピーク値を意味する。

母材フィラー４２としては、ＴｉＯ₂（屈折率：２．１）、ＺｒＯ₂（屈折率：２．５）、ＩＴＯ（屈折率：２．０）、ＡＴＯ（屈折率：２．０）、ＺｎＯ（屈折率：２．０）、ＣｅＯ₂（屈折率：２．２）、ＣｄＯ（屈折率：２．５）などが挙げられる。母材４３の基材４１としては、高い屈折率を有するものが好ましく、例えば、フルオレン系樹脂化合物、ナフタレン系樹脂化合物などが挙げられる。母材４３に対する母材フィラー４２の体積比率は、母材４３の屈折率が所望の値となるように適宜調整され得る。

言うまでもないが、母材４３は、母材フィラー４２を含まない単一の材料であってもよい。この場合、母材４３となる材料としては、硫黄変性樹脂化合物、例えばチオフェン系樹脂化合物が挙げられる。

上述したように、反射層４０は、フィラー４４を含んでいる。母材４３に混合されるフィラー４４は、母材４３と異なる屈折率を有していればよい。フィラー４４の屈折率は、母材４３よりも低くてもよいし、高くてもよい。フィラー４４は、可視光が散乱される大きさを有すると有益である。フィラー４４の平均粒子径は例えば０．１μｍ以上１０μｍ以下であってもよい。これにより、発光層３２からの光をより効率的に拡散反射することができる。

母材４３よりも屈折率の低いフィラー４４としては、シリカ粒子、中空シリカ粒子、中空アクリル粒子、中空多孔質アクリル粒子、メソポーラスシリカ粒子などが挙げられる。中空の粒子は、内部（空気）の屈折率が１．０と低いので、母材４３の反射率をより効果的に高めることが可能である。また、基板２１としてフレキシブル基板を用いて、有機ＥＬ素子１００に屈曲性、形状自由度などを与えたい場合、フィラー４４として、低い弾性（弾性率：例えば１００ＭＰａ以下）を有するフィラーを用いることが好ましい。低弾性のフィラーとしては、例えば、シリコーン樹脂粒子、ＰＴＦＥ樹脂粒子、中空有機粒子（スチレン−アクリル共重合体）、空孔などが挙げられる。なお、空孔は、発泡剤を母材４３に混合し、加熱などの発泡処理を行うことによって母材４３中に形成され得る。一方、母材４３より屈折率の高いフィラー４４としては、ＴｉＯ₂、ＺｒＯ₂、中空ＴｉＯ₂、中空ＺｒＯ₂などが挙げられる。

フィラー４４と母材４３との屈折率差は特に限定しないが、例えば０．１１以上、好ましくは０．２５以上である。これにより、より高い反射率を実現し得る。母材４３が基材４１と母材フィラー４２とを含む場合、基材４１よりも低い屈折率を有するフィラー４４を用いると、母材フィラー４２の添加によって母材４３の屈折率を高めることができるとともに、母材４３とフィラー４４との屈折率差を大きくできるので、反射率をより高めることが可能になる。

母材４３に対するフィラー４４の体積比率は、所望の反射率が得られるように適宜調整され得る。母材４３に対するフィラー４４の体積比率は例えば１％以上であってもよい。フィラー４４の体積比率が１％以上であれば、反射性を付与することができる。母材４３に対するフィラー４４の体積比率は、１０％以上であり得る。これにより、高い反射率（例えば６０％以上）を得ることが可能になる。フィラー４４の体積比率は、３０％以下であり得る。フィラー４４の体積比率が例えば３０％以下であると、基材４１に母材フィラー４２およびフィラー４４の両方を混合させやすい。

反射層４０が母材フィラー４２およびフィラー４４を含む場合、それらは平均粒子径によって区別され得る。例えば、動的光散乱法によって測定された粒径分布が、粒子径０．００５μｍ以上０．０５μｍ以下の範囲に第１ピークを有し、かつ、０．１μｍ以上１０μｍ以下の範囲に第２ピークを有する場合、第１ピークを含む山部が母材フィラー４２に相当し、第２ピークを含む山部がフィラー４４に相当する。なお、０．０５μｍより大きくかつ０．１μｍより小さい平均粒子径を有する粒子は、それが可視光を散乱する場合にはフィラー４４に相当し、可視光を散乱しない場合には母材フィラー４２に相当する。

反射層４０は、例えば以下の方法で形成できる。ここでは、母材４３の基材４１として、光硬化性アクリル樹脂、母材フィラー４２としてジルコニア粒子、フィラー４４としてシリコーン樹脂粒子を用いた反射層４０の一例を説明する。

まず、母材４３として光硬化性アクリル樹脂組成物を作製する。例えば、ＳＰ値が例えば９．５以下である有機溶媒と、ジルコニア粒子と、フォスフェート系分散剤とを含む分散液を作製する。次いで、この分散液にアクリレートおよび光開始剤を添加する。続いて、分散液の有機溶媒を揮発させることにより、光硬化性アクリル樹脂組成物が得られる。一例として、ジルコニア粒子（第一稀元素化学工業株式会社製、ＵＥＰ−１００（一次平均粒径：１０〜１５ｎｍ））を１９．０質量％、フォスフェート系分散剤（エレメンティス社製、「ＮＵＯＳＰＥＲＳＥＦＡ−１９６」）を１．０質量％、有機溶媒（酢酸エチル）を８０質量％含む分散液に、アクリレート（大阪ガスケミカル社製、フルオレンアクリレート「オグソールＥＡ−０２００」（屈折率：１．６２））および光開始剤（ＢＡＳＦジャパン株式会社製、「Ｄａｒｏｃｕｒ１１７３」）を添加する。この例では、ジルコニア粒子分散液、フルオレンアクリレートおよび光開始剤は、光硬化性アクリル樹脂組成物において、ジルコニア粒子＋分散剤が５０質量％、フルオレンアクリレートが４９．５質量％、光開始剤が０．５質量％となるように混合する。この後、有機溶媒を揮発させると、波長５３３ｎｍの光に対する屈折率が１．７７２の光硬化性アクリル樹脂組成物が得られる。

次いで、得られた母材４３にフィラー４４を添加する。フィラー４４の添加量は、母材４３に対する体積比率が所定の値になるように調整される。ここでは、フィラー４４として、シリコーン樹脂粒子を、母材４３に対する体積比率が例えば２０％となるように添加する。代わりに、ＺｒＯ₂粒子などの他の粒子を添加してもよい。この後、フィラー４４と母材４３とをヘラで混合する。続いて、脱泡混練機で母材４３とフィラー４４とを攪拌し、反射層溶液を得る。

得られた反射層溶液を第２電極層２３の上に塗布する。塗布後、反射層溶液を硬化させて反射層４０を得る。硬化方法は特に限定しないが、例えば反射層溶液に紫外線を照射することにより、硬化させることができる。

（第２の実施形態）
以下、第２の実施形態の有機ＥＬ素子を説明する。本実施形態の有機ＥＬ素子は、発光層３２と反射層４０との間に、発光層３２の屈折率ｎ_ELの９５％以上１００％未満の屈折率を有する層（以下、「低反射率層」と称することがある）を少なくとも１層備え、かつ、発光層３２の反射層４０と反対側に光取出し層が配置されている点で、第１の実施形態の有機ＥＬ素子１００と異なる。

図２は、第２の実施形態の有機ＥＬ素子を例示する模式的な断面図である。図２に示す有機ＥＬ素子２００は、低反射率層として、発光層３２と反射層４０との間に電子輸送層３３を有している。また、基板２１と第１電極層２２との間に光取出し層５０を有している。その他の構成は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子１００であるため、説明を省略する。

低反射率層（ここでは電子輸送層３３）および光取出し層５０を備えることにより、次のような効果が得られる。

第１の実施形態の有機ＥＬ素子１００では、第２電極層２３および反射層４０に高角度で入射する光の一部は、第２電極層２３または反射層４０の母材４３によって吸収される可能性がある。「高角度で入射する光」とは、基板２１の法線方向に対する入射角βが比較的大きい（例えば７０°以上９０°未満）光をいう。消衰係数ｋを有する層に高角度で入射する光（波長λ）は、層の中での伝播距離ｄが長くなる。このため、下記の式（２）で示されるランベルトの法則により透過率Ｔが低くなる。すなわち、その層による吸収が大きくなる。
透過率Ｔ＝ｅｘｐ（−４πｋｄ／λ）・・・（２）
ｋ：消衰係数、ｄ：伝播距離、λ：波長

特に第２電極層２３として、低い温度で形成したＩＴＯ膜を用いる場合、第２電極層２３による光の吸収が大きくなる。母材４３および第２電極層２３による吸収が大きくなると、光取り出し効率が低下する場合がある。

これに対し、有機ＥＬ素子２００では、発光層３２から第２電極層２３側に臨界角以上の高角度で向かう光は、低反射率層（ここでは電子輸送層３３）と発光層３２との界面で全反射する。上記の臨界角は、低反射率層および発光層３２の屈折率で決まる角度である。低反射率層で全反射した光は、光取出し層５０で散乱されるので、導波光にならずに素子外部に取り出され得る。一方、発光層３２から第２電極層２３側に臨界角未満の低角度で向かう光は、第１の実施形態と同様に、反射層４０に低角度で入射して拡散反射される。拡散反射された光は、基板２１側から素子外部に取り出され得る。

このように、本実施形態によると、発光層３２から第２電極層２３に高角度で向かう光を、選択的に低反射率層表面で全反射させることができるので、第２電極層２３または反射層４０における光の吸収を低減できる。この結果、光取り出し効率を高めることが可能になる。

例えば発光層３２の屈折率の９５％の屈折率を有する低反射率層の臨界角は７２°である。従って、低反射率層に入射する光のうち７２°以上で入射する光は、低反射率層で全反射する。低反射率層の反射率は２０％（（９０−７２）°／９０°×１００）以下である。低反射率層の屈折率が発光層３２の屈折率の９５％以上であれば、臨界角は７２°以上となり、臨界角以上の高角度で入射する光は、全反射する。一方、低反射率層の屈折率が発光層３２の屈折率以上であると、高角度で入射する光を全反射する効果が得られない。従って、低反射率層の屈折率は、発光層３２の屈折率の１００％未満に設定される。

なお、低反射率層の位置は、図２に示す位置に限定されない。低反射率層が発光層３２と反射層４０との間に配置されていれば、上記効果が得られる。低反射率層は、第２電極層２３と反射層４０との間に配置されていてもよい。この場合、反射層４０における光の吸収も低減できる。ただし、低反射率層が、第２電極層２３と発光層３２との間に配置されていると、反射層４０だけでなく第２電極層２３における光の吸収も低減できるのでより有益である。低反射率層は１層に限定されず、複数層存在してもよい。

図３は、本実施形態の他の有機ＥＬ素子を例示する模式的な断面図である。図３に示す有機ＥＬ素子３００では、第２電極層２３と反射層４０との間に低屈折率層５２が設けられている。低屈折率層５２は、発光層３２よりも低い屈折率を有する層であり、例えば発光層３２の屈折率の９５％未満の屈折率を有し得る。その他の構成は、図２に示す有機ＥＬ素子２００と同様である。低屈折率層５２を設けることにより、反射層４０に高角度で入射する光の一部を、低屈折率層５２と第２電極層２３との界面で全反射させることができる。従って、反射層４０による光の吸収をより効果的に抑制できる。

低屈折率層５２は、透光性を有し、かつ、発光層３２よりも低い屈折率を有する層であればよく、その材質や形成方法は特に限定しない。例えば、塗布法などで形成された透明樹脂層、透明フィルム、透明ガラス、シリカ膜等の無機膜、または有機膜であってもよい。無機膜および有機膜は、スパッタ、蒸着等によって形成され得る。透明樹脂としてはアクリル系樹脂、エポキシ系樹脂、フッ素系樹脂などが挙げられる。これらは屈折率１．４程度である。また、低屈折率層５２は空気層（屈折率１．０）などの気体層であってもよい。マッチングオイル（屈折率：例えば１．５）で低屈折率層５２を形成することも可能である。

低屈折率層５２の位置は、図３に示す位置に限定されない。低屈折率層５２は、反射層４０の発光層３２側に配置されていればよい。これにより、低屈折率層５２とその発光層側の層との界面に、臨界角以上の角度で入射する光を全反射させることができる。従って、反射層４０または第２電極層２３による光の吸収をより効果的に抑制できる。

＜有機ＥＬ素子２００、３００の構成要素＞
基板２１、第１電極層２２、第２電極層２３および有機層３０の材料および構成は、第１の実施形態と同様であり得る。

電子輸送層３３の材料は、第１の実施形態で前述した材料を用いることができる。図２に示す例では、電子輸送層３３を低反射率層として機能させている。この場合、電子輸送層３３が、発光層３２の屈折率の９５％以上１００％未満の屈折率を有するように、電子輸送層３３の材料を選定する。これにより、電子輸送層３３は、０％超２０％以下の反射率を有し得るので、前述したように、第２電極層２３および反射層４０による光の吸収を抑制できる。

（光取出し層５０）
光取出し層５０は、光の反射角および／または屈折角を乱れさせる層であればよい。「光の反射角および／または屈折角を乱れさせる」または「光の角度を乱す」とは、例えば、ある一定の入射角で光取出し層５０に入った光を、互いに異なる方向に進行する複数の光に変えることを意味する。光取出し層５０を、例えば、屈折率の異なる２層の間に挿入すると、界面で全反射する光の角度を変えることができるので、全反射する光の一部を、臨界角以内で界面を通過する光に変えることが可能である。

光取出し層５０の構造は特に限定しない。光取出し層５０は、光取出し層５０に入射する光の反射角および／または屈折角を乱れさせることが可能な構造を有していればよい。光取出し層５０は、例えば表面が凹凸形状を有する層、内部に光反射性の界面を含有する層、屈折率の異なる媒体が接触する界面を含有する層などであってもよい。光取出し層５０は、粒子または空隙を内部に含む層、または複数の材料が混合された層であってもよい。表面に凹凸形状を有する層は、マイクロレンズアレイシート（ピッチ：１０μｍ程度）であってもよい。あるいは、凹凸形状を有する基板２１上に光取出し層５０を形成することによって、基板２１の凹凸形状を反映した凹凸形状を有する光取出し層５０を設けてもよい。光取出し層５０として、例えばシリカ、アルミナなどの透光性微粒子を、透光性を有する結着剤中に分散させた光分散層を用いてもよい。光取出し層５０は、屈折率の異なる２層の界面に設けられた凹凸構造であってもよい。

光取出し層５０の光透過率は、例えば５０％以上であることが好ましく、より好ましくは８０％以上である。光取出し層５０による光の指向性の変化の大きさも特に限定しない。光取出し層５０に入射する光は、光取出し層５０の表面で全反射されずに、光取出し層５０に入射することが好ましい。光取出し層５０とその発光層側の層（ここでは第１電極層２２）との界面による光の全反射を低減するためには、光取出し層５０の屈折率は第１電極層２２の屈折率以上であることが好ましい。

光取出し層５０の具体的な例を以下に説明する。

・光取出し層５０の具体例１
光取出し層５０は光散乱層を有していてもよい。光散乱層では、例えば、光散乱粒子とバインダー樹脂とを含む光散乱領域と、光散乱領域よりも光散乱粒子の含有比率の低い光透過領域とが面内で混在していてもよい。このような光散乱層の形成方法は、例えば特開２００９−７６４５２号公報に開示されている。参考のため、特開２００９−７６４５２号公報の開示内容の全てを本明細書に援用する。以下、光散乱層を有する光取出し層５０の形成方法の一例を説明する。

まず、テトラエトキシシラン８６．８質量部にイソプロピルアルコール８０３．５質量部を加え、さらにγ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン３４．７質量部及び０．１Ｎ−硝酸７５質量部を加え、ディスパーを用いてよく混合することによって溶液を得る。得られた溶液を４０℃恒温槽中で２時間攪拌し、重量平均分子量が１０５０のシリコーンレジン５質量％溶液を得る。このシリコーンレジン溶液に、光散乱粒子としてメチルシリコーン粒子（ＧＥ東芝シリコーン社製「トスパール１２０」：平均粒子径２μｍ）を、メチルシリコーン粒子／シリコーンレジン（縮合化合物換算）の固形分質量基準で８０／２０となるように添加して、ホモジナイザーで分散させることによって、メチルシリコーン粒子分散シリコーンレジン溶液をコーティング材料として得る。なお、上記の「縮合化合物換算」とは、テトラアルコキシシランの場合は、存在するＳｉがＳｉＯ₂であるとしての質量、トリアルコキシシランの場合は、存在するＳｉがＳｉＯ_1.5であるとしての質量である。

透光性の基板２１として無アルカリガラス板（コーニング社製「Ｎｏ．１７３７」）を用い、上記のコーティング材料を基板２１の表面にスピンコーターによって１０００ｒｐｍの条件で塗布・乾燥する。この塗布・乾燥を６回繰り返した後に、２００℃で３０分間焼成する。これにより、厚さが約５μｍの光散乱層を得る。得られた光散乱層付きの基板２１のヘイズ値は例えば９５．４、全光線透過率は例えば７３．４％である。

上記方法で作製した光散乱層の表面を光学顕微鏡（キーエンス社製「ＶＨＸ−５００」）で観察すると、光散乱粒子が凝集した光散乱領域が海となり、光散乱粒子が存在しない光透過領域が島となった海島構造が確認される。島を構成する光透過領域の大きさは１００μｍ以下である。また光散乱領域が占める面積割合は約７０％である。

光散乱層の表面に、イミド系樹脂コーティング材（ＯＰＴＭＡＴＥ社製「ＨＲＩ１７８３：ｎＤ＝１．７８、濃度１８質量％）をスピンコーターによって２０００ｒｐｍの条件で塗布して乾燥し、２００℃で３０分間加熱して硬化させることによって、厚さが約４μｍの平坦化層を形成してもよい。このようにして、光散乱層および平坦化層を有する光取出し層５０を得る。

・光取出し層５０の具体例２
光取出し層５０は、基板２１上に配置された屈折率の低い第１層と、第１層上に配置された、第１層よりも屈折率の高い第２層とを含んでもよい。第１層と第２層との界面は凹凸構造を有していてもよい。

このような光取出し層は、例えば基板２１の上に、表面に凹凸形状を有する第１層を形成し、その上に、高屈折率材料を用いて凹凸構造を埋め込むように第２層を形成することによって得られる。あるいは、基板の上に反射層４０、第２電極層２３、有機層３０、第１電極層２２を形成し、第１電極層２２上に、表面に凹凸形状を有する第２層を形成し、次いで、凹凸構造を埋め込むように第１層を形成してもよい。

基板２１として、一般的には、ガラス基板、樹脂基板などが用いられる。基板２１の屈折率は、例えば１．５〜１．６５程度である。第１層の材料は、基板２１よりも低い屈折率を有する材料であればよく、例えばガラス、ＳｉＯ₂（石英）などの無機材料、樹脂などを用いることができる。第２層の材料としては、例えばＩＴＯ（酸化インジウム錫）、ＴｉＯ₂（酸化チタン）、ＳｉＮ（窒化シリコン）、Ｔａ₂Ｏ₅（五酸化タンタル）、ＺｒＯ₂（ジルコニア）などの比較的高い屈折率を有する無機材料または高屈折率樹脂などを使用することができる。第２層の屈折率は、例えば１．７３以上であってもよい。

第１層および第２層の材料として無機材料を用いると、一般的には切削あるいは半導体プロセスといった比較的コストの高い工法が必要となる。一方、樹脂材料を用いれば、塗布、ナノインプリント、スピンコートといった比較的コストの低い工法で光取出し層を形成できる。

（実施例１および比較例１）
以下、図面を参照しながら、実施例１として、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の一例を説明する。

図４は、実施例１の有機ＥＬ素子１０１を示す模式的な断面図である。図５は、比較例１の有機ＥＬ素子５０１を示す模式的な断面図である。比較例１の有機ＥＬ素子５０１は、発光層よりも屈折率の低い母材を用いた反射層１４０を有する。

実施例１および比較例１で用いる各層の材料の屈折率および消衰係数を表１にまとめて示す。表１に示す屈折率および消衰係数は、発光層としてＡｌｑ₃層を用いる場合の発光ピーク波長５３３ｎｍの光に対する値である。

＜実施例１＞
図４に示すように、実施例１の有機ＥＬ素子１０１では、基板２１としてのガラス基板上に、第１電極層２２として３００℃で形成したＩＴＯ、ホール注入層３１としてＭｏＯ₃、ホール輸送層３４としてα−ＮＰＤ、発光層３２としてＡｌｑ₃、第２電極層２３として室温で形成したＩＴＯを用いる。

反射層４０は、発光層よりも高い屈折率を有する母材４３と、フィラー４４とを含む層である。本実施例では、基材４１の材料としてのアクリル樹脂に母材フィラー４２としてのＺｒＯ₂粒子を分散させることによって得られた母材（屈折率：例えば１．７７２）４３を用いる。フィラー４４として、例えばシリコーン樹脂粒子を用いる。本実施例の反射層４０は、例えば前述した方法で形成され得る。

なお、実際に有機ＥＬ素子として機能させる場合は、発光層３２であるＡｌｑ₃と第２電極層２３である室温成膜ＩＴＯとの間に、光の挙動が無視できる程度の薄い電子注入層（厚さ：数ｎｍ程度）を設けることがある。電子注入層としては、Ａｌｑ₃にＬｉをドープしたもの、ＺｎＯなどが用いられる。ここでは、電子注入層は、光の挙動に影響しないため、図示していない。

＜比較例１＞
図５に示すように、比較例１の有機ＥＬ素子５０１では、母材１４３を構成するアクリル樹脂に、フィラー４４としてシリコーン樹脂粒子が混合された反射層１４０を用いる。反射層１４０の母材１４３は、高屈折率の母材フィラーを含まないため、発光層よりも低い屈折率（屈折率１．６）を有する。その他の構成は、実施例１と同様である。

＜発光層で生じた光の挙動＞
実施例１および比較例１における発光層で生じた光の挙動を、それぞれ、図４、図５に示す。

図５に示すように、比較例１では、発光層３２からの光が反射層１４０に入射すると、反射層１４０のフィラー４４と母材１４３との界面で拡散反射し、素子外部に取り出される。しかし、反射層１４０の母材１４３の屈折率（１．６）が発光層３２の屈折率（１．７６８）よりも低いので、発光層３２からの光の一部８１は、第２電極層２３と反射層１４０との界面で全反射する。全反射した光８１は、第１電極層２２と基板２１との界面でも全反射する。このため、図示するように、素子中を導波し、素子の外部に取出すことができない。従って、光取り出し効率を高めることは困難である。

これに対し、実施例１では、反射層４０の母材４３は発光層３２よりも高い屈折率を有するため、図４に示すように、第２電極層２３と反射層４０との界面で全反射が生じない。反射層４０側に向かう光は全て反射層４０に入射し、拡散反射する。従って、導波光の発生を抑制できるので、比較例１よりも高い取出し効率が得られる。

＜反射率の入射角依存性＞
続いて、シミュレーションにより、反射層４０（あるいは反射層１４０）の母材４３（あるいは母材１４３）の屈折率の違いによる反射率の入射角依存性を調べた。

図８Ａは、シミュレーションに用いたモデルを示す図である。ここでは、３０ｍｍ×３０ｍｍ×厚さ１ｍｍの反射層４０に、波長５３３ｎｍの光を入射角β（β：０°〜８０°）で入射させる場合の反射率を求めた。なお、光の波長「５３３ｎｍ」は、有機ＥＬ材料としてＡｌｑ₃を用いた場合の発光ピーク波長である。入射角βは、入射媒質から反射層４０に向かう光の、反射層４０の法線方向からの角度を指す。

シミュレーション条件は下記のとおりである。
・シミュレーション手法：光線追跡法
・シミュレーションソフト：照明設計解析ソフトウェアＬｉｇｈｔＴｏｏｌｓ（Ｓｙｎｏｐｓｙｓ社）
・パラメータ：
反射層４０の母材４３の屈折率（実施例１）１．７７２
反射層１４０の母材１４３の屈折率（比較例１）１．６
入射媒質の屈折率Ａｌｑ₃の屈折率１．７６８
フィラー４４の母材４３に対する体積比率２０％
フィラー４４（真球）の径０．７μｍ
フィラー４４の屈折率１．４

シミュレーション結果を図８Ｂに示す。この結果から、比較例１では、入射角βが臨界角である６５°以上になると全反射が生じることが確認できる。これに対し、実施例１では、アクリル樹脂にＺｒＯ₂粒子を分散して高屈折率化した反射層４０を用いているため、入射角βが大きくても全反射が生じないことが分かる。また、入射角βが０°以上６５°未満（比較例１において全反射しない角度）のときの反射率を比較すると、実施例１の方が比較例１よりも高い。このことから、実施例１の反射層４０は、比較例１の反射層１４０よりも高い反射率を有することが確認できる。これは、実施例１の反射層４０では、母材４３とフィラー４４としてのシリコーン樹脂粒子との屈折率差が、比較例１の反射層１４０における屈折率差よりも大きいからと考えられる。

従って、反射層４０の母材４３の屈折率を高めることにより、発光層３２からの光の反射層４０の表面における全反射を抑制できるので、導波光に起因する光取り出し効率の低下を抑制できることが分かる。全反射せずに反射層４０に入射した光は、反射層４０内で拡散反射する。このとき、反射層４０のフィラー４４と母材４３との屈折率差が大きいと、より高い反射率が得られるので、より効率的に光を取り出すことが可能になることが分かる。

（実施例２および比較例２）
以下、図面を参照しながら、実施例２として、第２の実施形態の有機ＥＬ素子の一例を説明する。

図６は、実施例２の有機ＥＬ素子２０１を示す模式的な断面図である。図７は、比較例２の有機ＥＬ素子５０２を示す模式的な断面図である。実施例２および比較例２で用いる各層の材料の屈折率および消衰係数を表１にまとめて示す。表１に示す屈折率および消衰係数は、発光ピーク波長５３３ｎｍの光に対する値である。

＜実施例２＞
図６に示すように、実施例２の有機ＥＬ素子２０１は、発光層３２の屈折率の９５％以上の屈折率を有する低反射率層として、電子輸送層３３を有している。また、基板２１と第１電極層２２との間に光取出し層５０が設けられている。ここでは、電子輸送層３３として、発光層３２の屈折率の９７％の屈折率を有するＴＡＺ層を用いる。光取出し層５０として、イミド系樹脂５４にシリコーン樹脂粒子５５を混合した層を用いる。光取出し層５０は、例えば前述した具体例１と同様の方法で形成され得る。その他の構成は実施例１と同様である。

＜比較例２＞
図７に示すように、比較例２の有機ＥＬ素子では、基板２１と第１電極層２２との間に光取出し層５０が設けられている。低反射率層は設けられていない。光取出し層５０として、イミド系樹脂にシリコーン樹脂粒子を混合した層を用いる。その他の構成は比較例１と同様である。

＜発光層で生じた光の挙動＞
実施例２および比較例２における発光層で生じた光の挙動を、それぞれ、図６、図７に示す。

図７に示すように、比較例２では、発光層３２から第２電極層２３に向かう光の一部８３は、第２電極層２３である光吸収の大きい室温成膜ＩＴＯに高角度で入射し、このＩＴＯ膜内を通る。光８３の一部はＩＴＯ膜で吸収される。

これに対し、実施例２では、図６に示すように、発光層３２から高角度で反射層側に向かう光８４は、発光層３２と低反射率層（ここでは電子輸送層３３）との界面で全反射する。従って、第２電極層２３（光吸収の大きい室温成膜ＩＴＯ）による光の吸収を低減できる。上記界面で全反射した光は、光取出し層５０に入射し、散乱により外部に取り出される。より具体的には、低反射率層と発光層３２との界面で全反射した光は、光取出し層５０に入射し、その角度が乱される。光の角度が発光層３２と空気の屈折率とで決まる臨界角未満であれば、空気中へ取出される。臨界角以上の光８５は、例えば基板２１と空気との界面で全反射した後、再び光取出し層５０に入射して角度が乱される。これを繰り返すことで、臨界角以上の光８５も、いつかは空気中に取り出され得る。従って、比較例２よりも高い光取出し効率が得られる。

＜反射率の入射角依存性＞
実施例１と同様のシミュレーション方法により、実施例２の有機ＥＬ素子における、発光層からの光の反射率の入射角依存性を調べた。シミュレーションモデルとして、光が低反射層を介して反射層４０に入射された状態を想定した。低反射率層の屈折率を１．７１８とした。その他のパラメータは、実施例１と同様とした。

シミュレーション結果を図８Ｂに示す。なお、図８Ｂの実施例２における入射角βは、入射媒質から低反射率層３３に入射される光の入射角を意味する。この結果から、低反射率層（ＴＡＺ層）を挿入することによって、入射角βが７６°以上の光が全反射することが確認できる。従って、低反射率層（ＴＡＺ層）に７６°以上の角度で入射した光は第２電極層２３内に入らないため、第２電極層２３内を伝播する光を低減できることが分かる。一方、低反射率層（ＴＡＺ層）を挿入しても、入射角βが７６°未満であれば、本実施例における反射率は、実施例１の反射率と同程度であることが分かる。

従って、低反射率層を挿入することによって、低角度で反射層４０に向かう光の反射率を低下させずに、高角度で反射層４０側に向かう光の吸収を低減できることが確認できる。

（反射層４０における母材４３とフィラー４４との屈折率差の検討）
続いて、本発明者は、反射層４０における母材４３とフィラー４４との屈折率差と、反射層４０の反射率との関係をシミュレーションによって検討した。

図９Ａは、シミュレーションに用いたモデルを示す図である。ここでは、３０ｍｍ×３０ｍｍ×厚さ１ｍｍの反射層４０に、波長５３３ｎｍの光を、反射層４０の法線方向から入射させる場合（入射角β：０°）の反射率を求めた。なお、光の波長「５３３ｎｍ」は、有機ＥＬ材料としてＡｌｑ₃を用いた場合の発光ピーク波長である。

シミュレーション条件は下記のとおりである。
・シミュレーション手法：光線追跡法
・シミュレーションソフト：照明設計解析ソフトウェアＬｉｇｈｔＴｏｏｌｓ（Ｓｙｎｏｐｓｙｓ社）
・パラメータ：
反射層４０の母材４３の屈折率１．８
入射媒質の屈折率１．０
フィラー４４の母材４３に対する体積比率６０％
フィラー４４（真球）の径０．１μｍ、０．７μｍ、２μｍ
フィラー４４の屈折率１．０〜２．５

シミュレーション結果を図９Ｂに示す。この結果から、フィラーの屈折率と母材の屈折率との大小関係にかかわらず、屈折率差が０．１１以上であれば、入射角βが０°の光に対する反射率を、Ａｌの反射率である８５％よりも高くできることが確認された。また、屈折率差が０．２５以上であれば、入射角βが０°の光に対する反射率を、金属で最も反射率の高いＡｇの反射率（９５％）よりも高くできることが確認された。

＜フィラーの母材に対する体積比率と反射率との関係＞
フィラーの屈折率を１．６９（母材との屈折率差０．１１）、フィラーの径を０．７μmとし、フィラーの母材に対する体積比率を変化させた点以外は、図９Ａに示すモデルに適用した前述のシミュレーション条件と同じ条件でシミュレーションを行い、フィラーの体積比率と反射率との関係を検討した。この結果、フィラーの体積比率を１０％以上に設定することにより、６０％以上の高い反射率が得られることが分かった。従って、フィラーの径、屈折率などにもよるが、フィラーの体積比率を制御することにより、所望の反射率を実現できることが確認された。

（第３の実施形態）
発光層で発する光の一部は、反射層（拡散反射層）に吸収され得る。反射層における光の吸収は、光取り出し効率を低下させる要因となる。特に、高角度で透明電極から反射層に入射して反射層内を進行する光は、反射層内部を伝播する距離（光路長）が大きく、低角度で入射する光よりも吸収が大きい。

本発明者は、上記の点に着目し、反射層における光の吸収によるロスを低減することの可能な構造を検討した。その結果、発光層よりも屈折率の低い低屈折率層を反射層と発光層との間に挿入し、かつ、低屈折率層の挿入により全反射された光を散乱させる光取出し層を設けることにより、光取り出し効率を向上できるという知見を得た。

なお、第２の実施形態で説明された「低反射率層」および「低屈折率層」は、本実施形態における「低屈折率層」の例に含まれ得る。例えば、低屈折率層のうち、特に、発光層の屈折率の９５％以上１００％未満の屈折率を有するものが、低反射率層と呼ばれる場合がある。そのため、図３に示される有機ＥＬ素子３００は、第３の実施形態の一具体例でもある。以下では、他の例について説明する。

図１０は、第３の実施形態の有機ＥＬ素子の一例を示す模式的な断面図である。図１０に示す有機ＥＬ素子１０２は、基板２１と、第１電極層２２と、第２電極層２３と、機能層としての有機層３０と、反射層４５とを備える。この例では、有機層３０は、発光層３２およびホール注入層３１を含んでいる。

反射層４５は、前述の反射層４０（例えば図１参照）と同様に、第２電極層２３の有機層３０と反対側に配置されている。反射層４５は、発光層３２から発する光を拡散反射する層であればよく、その材料および構造は特に限定しない。この例では、反射層４５は、母材４６およびフィラー４４を含む拡散反射層である。反射層４５の詳細は後述する。反射層４５として、図１を参照して説明した反射層４０を用いても構わない。

有機ＥＬ素子１０２は、図３を参照して説明した有機ＥＬ素子３００と同様に、低屈折率層５２および光取出し層５０を有している。この例では、低屈折率層５２は、第２電極層２３と反射層４５との間に配置されている。しかしながら、低屈折率層５２の位置は、図１０に示す位置に限定されない。低屈折率層５２は、発光層３２と反射層４５との間に配置されていればよい。発光層３２と反射層４５との間に低屈折率層５２を配置することにより、発光層３２から、光取出し側とは逆側に向かう光を効率よく取り出し得る。従って、光取出し効率を向上することが可能である。有機ＥＬ素子１０２は、少なくとも１つの低屈折率層５２を有していればよく、複数の低屈折率層５２を有していてもよい。

低屈折率層５２は、透光性を有する。本実施形態では、発光層３２から反射層４５側に向かう光の一部は、低屈折率層５２を透過し、反射層４５に入射する。発光層３２から反射層４５側に向かう光の他の一部は、低屈折率層５２とその発光層３２側に位置する層（ここでは光取出し層５０）との界面で、発光層３２側に全反射する。

光取出し層５０は、発光層３２で発した光の角度を乱すことの可能な層であり、基板２１と低屈折率層５２との間に配置され得る。この例では、光取出し層５０は、第２電極層２３と低屈折率層５２との間に配置されている。有機ＥＬ素子１０２は、少なくとも１つの光取出し層５０を有していればよく、複数の光取出し層５０を有していてもよい。

本実施形態の有機ＥＬ素子１０２は、上記構成を有するので、次のような効果を奏する。

従来の有機ＥＬ素子では、反射層で光の吸収が生じ、光取り出し効率が低下するおそれがある。特に、反射層に高角度で入射して反射層内を進行する光の反射層の中での伝播距離ｄは、反射層に低角度で入射して反射層内を進行する光の反射層の中での伝播距離ｄよりも長いので、前述の式（２）からわかるように、反射層による吸収が大きい。つまり、反射層に高角度で入射する光が増加すると、光取り出し効率が低下することがある。

また、従来の有機ＥＬ素子では、発光層側から反射層に向かう光の一部が、素子内のいずれかの界面で全反射する場合がある。全反射した光は、素子内部を導波する導波光となり、素子外部に取り出すことができない可能性がある。導波光の一部は、有機層、電極層等を繰り返し通過する間に吸収される。

これに対し、本開示の有機ＥＬ素子１０２では、臨界角以上の高角度で、発光層３２側から反射層４５に向かう光は、低屈折率層５２とその発光層３２側に位置する層（ここでは光取出し層５０）との界面で全反射するので、反射層４５に入射しない。このため、反射層４５における光の吸収を低減できる。このとき、全反射した光は、光取出し層５０によって散乱され、導波光にならずに素子外部に取り出され得る。従って、反射層４５による光の吸収に起因する光のロスを低減でき、光取り出し効率を高めることが可能である。低屈折率層５２および発光層３２の屈折率で決まる臨界角未満の低角度で、発光層３２側から反射層４５に向かう光は、低屈折率層５２を透過して反射層４５に入射し得る。反射層４５に入射した光は拡散反射され、基板２１側から素子外部に取り出され得る。

なお、低屈折率層５２に高角度で向かう光は、低屈折率層５２に入射せず全反射され得る。すなわち、高角度の光が低屈折率層５２内に進入しないので、低屈折率層５２における光の吸収を抑制できる。特に、吸収（消衰係数）の大きい低屈折率層５２を用いる場合、または厚い（厚さ：例えば１μｍ〜１ｍｍ）低屈折率層５２を用いる場合などでも、低屈折率層５２における光の吸収に起因する取り出し効率の低下を抑制できる。

＜有機ＥＬ素子１０２の構成要素＞
有機ＥＬ素子１０２における基板２１、第１電極層２２、第２電極層２３および有機層３０の材料および構成は、第１または第２の実施形態と同様であり得る。

（反射層４５）
反射層４５は、発光層３２から発する光を拡散反射する層であればよい。反射層４５は、例えば、アルミニウム、クロム、銀等の金属膜であってもよい。金属膜は、蒸着、スパッタなどの任意の方法で形成され得る。あるいは、反射層４５は、基材上に反射性粒子を塗布した反射膜、誘電体等の多層膜であってもよい。反射層４５が拡散反射層として形成されるので、鏡面反射による強い干渉を考慮することなく容易に有機ＥＬ素子の薄膜化を実現し得る。

反射層４５の第２電極層２３側の表面が光散乱性を有すると有益である。光散乱性を有する構造は、特に限定しない。例えば、反射層４５の第２電極層２３側の表面は凹凸形状を有していてもよい。凹凸形状は、例えば、光取出し層５０の凹凸形状と同様の方法で形成され得る。あるいは、反射層４５は、反射膜と、反射膜の第２電極層２３側に配置された光散乱層とを有していてもよい。例えば、光散乱層は、反射膜の表面に、互いに異なる屈折率を有する母材と粒子との混合物を付与することによって形成されていてもよい。ゾルゲル法によって、母材と粒子とを一体的に形成してもよい。また、光散乱層として、内部に多数の空洞を設けた層、複数の材料の相分離により散乱を示す層を用いてもよい。さらに、反射膜の表面に微細粒子を整列または散在させることにより、反射膜表面に光散乱性または回折性を付与することも可能である。反射層４５は、例えば６０％以上、好ましくは８０％以上の反射率を有する。反射層４５は、屈曲性を有していてもよい。

・反射層４５の具体例１
反射層４５は、表面に凹凸を有する透明電極層であってもよい。例えば０．００５μｍ〜１０μｍ以下のサイズを有する導電性粒子を母材に混合することによって反射層４５を形成してもよい。導電性粒子としてはＩＴＯ粒子、ＺｎＯ粒子、Ａｇナノ粒子、Ａｇナノワイヤ、Ａｇフィラーなどが挙げられる。導電性粒子のサイズが０．００５μｍ以上０．０５μｍ以下である場合には、導電性粒子に加えて、拡散性を持たせるためのフィラーを母材に混合してもよい。拡散性を持たせるためのフィラーのサイズは、例えば０．１μｍ以上１０μｍ以下であり得る。拡散性を持たせるためのフィラーの材料は、前述したフィラー４４の材料と同様であり得る。

・反射層４５の具体例２
図１０に例示するように、反射層４５は、母材４６と、母材４６と異なる屈折率を有するフィラー４４とを含んでいてもよい。母材４６にフィラー４４を添加することによって、高い反射率を有する拡散反射層が得られる。反射層４５は、反射層４０と同様に、金属材料からなる金属電極の反射率よりも高い反射率を有し得る。母材４６とフィラー４４との屈折率差および光の入射角などにもよるが、例えば、反射層４５に、金属で最大の反射率を持つＡｇの反射率（９５％）以上の反射率を持たせることも可能である。

母材４６は、単一の材料である必要はない。母材４６は、例えば、基材４１に、基材４１よりも高い屈折率を有する母材フィラー４２を混ぜることによって形成されていてもよい。これにより、母材フィラー４２の体積比率等によって母材４６の屈折率を調整できる。また、母材４６とフィラー４４との屈折率差を大きくすることが可能になる。このため、拡散反射層の反射率をさらに高めることができ、光取出し効率を向上できる。

母材４６が、低屈折率層５２の屈折率以上の屈折率を有していると有益である。発光層３２で発し、低屈折率層５２を透過した光は、反射層４５と、反射層４５の有機層３０側に隣接する層（図１０に示す例では低屈折率層５２）との界面で全反射されずに反射層４５に入射する。反射層４５に入射した光は、母材４６とフィラー４４との界面で拡散反射する。従って、低屈折率層５２以上の屈折率を有する母材４６を用いることにより、導波光を低減することが可能になり、光取り出し効率を向上できる。また、全反射した光の干渉に起因する発光スペクトルの変動を抑制できる。

フィラー４４が添加された母材４６を用いて反射層４５を形成すると、表面プラズモンによるロスを回避し得るので有益である。また、反射層として誘電体多層膜を用いる場合と比べて、反射率の波長依存性および入射角度依存性が小さいので、より確実に光取り出し効率を向上させ得る。

反射層４５は、例えば前述の反射層４０と同様の方法によって形成され得る。基材４１、母材フィラー４２およびフィラー４４の材料としては、反射層４０を形成するための材料と同様の材料を用い得る。フィラー４４の屈折率ｎ_Fは、母材４６の屈折率ｎ_Pと異なっていてもよい。

母材４６は単一の材料であってもよい。この場合、母材４６となる材料としては、低屈折率層５２として空気層を用いた場合、アクリル系、エポキシ系、シリコーン系、フッ素系などの樹脂化合物が挙げられる。もちろん母材４６として硫黄変性樹脂化合物、例えばチオフェン系樹脂化合物を用いて、母材４６が発光層３２の屈折率以上の屈折率を有するようにしてもよい。

（低屈折率層５２）
本実施形態においては、低屈折率層５２として、図３を参照して説明した、第２の実施形態における低屈折率層５２と同様の構成を適用し得る。ただし、低屈折率層５２の屈折率は、発光層３２の屈折率の９５％未満の値に限定されない。低屈折率層５２の屈折率は、発光層３２の屈折率よりも低ければよい。

低屈折率層５２の屈折率が低いほど、臨界角を小さくできる。従って、より広範囲の高角度の光を全反射させることが可能になる。低屈折率層５２の屈折率は、例えば、１．５未満である。低屈折率層５２として空気層（屈折率１．０）を設けると、屈折率をより低くできるので、臨界角をさらに小さくできる。上記臨界角は、例えば３４°以上６５°以下であってもよい。

低屈折率層５２の厚さが１μｍ以上であると有益である。例えば、反射層４５の母材４６の屈折率が低屈折率層５２の屈折率未満の場合、反射層４５の表面で光が全反射し得る。このような場合、素子中で、全反射した光に強い干渉が生じ、発光層３２を構成する各有機膜の厚さの変化による発光スペクトルの変動が大きくなる可能性がある。低屈折率層５２の厚さを１μｍ以上に設定すると、反射層４５と発光層３２との距離を実質的に光学干渉しない程度まで大きくできるので、反射光による干渉が生じなくなる。このため、膜厚バラつきに対するロバスト性を高めることができる。反射層４５の母材４６の屈折率が低屈折率層５２の屈折率以上の場合、低屈折率層５２と高屈折率の反射層４５との界面で屈折率差による反射が生じ得るが、低屈折率層５２の厚さが1μｍ以上であれば、反射光による干渉を抑制できる。

さらに、低屈折率層５２の厚さを、発光層３２で発する可能性のある可視光の波長以上（例えば１μｍ以上）に設定することにより、全反射時のエバネッセント光の漏れを抑制できるので、光取り出し効率をさらに向上できる。

低屈折率層５２の厚さが１ｍｍ以下であると有益である。低屈折率層５２の厚さが１ｍｍ以下であれば、特に吸収（消衰係数）の大きい低屈折率層５２を用いる場合に、低屈折率層５２による光の吸収を低減できる。

（光取出し層５０）
本実施形態においては、光取出し層５０として、図２および図３を参照して説明した、第２の実施形態における光取出し層５０と同様の構成を適用し得る。光取出し層５０の構造は、特定の構造に限定されない。光取出し層５０は、光取出し層５０に入射する光の反射角および／または屈折角を乱れさせることが可能な構造を有していればよい。

光取出し層５０は、基板２１と低屈折率層５２との間に配置されていればよい。光取出し層５０は、例えば、基板２１と第１電極層２２との間に配置されていてもよい。この場合、有機層３０および電極からなる素子部よりも先に、光取出し層５０を基板２１上に形成することが可能になる。このため、光取出し層５０を形成するプロセスに対する制約が少なくなる。例えば、素子部を形成した後に光取出し層を形成する場合よりも、高い温度で光取出し層５０を形成することが可能になる。一方、光取出し層５０を先に形成すると、その上に形成される第１電極層２２および有機層３０に光取出し層５０の凹凸形状が引き継がれ、有機ＥＬ素子のリークパスになる可能性がある。従って、光取出し層５０の上面が略平坦であると有益である。また、低屈折率層５２と光取出し層５０との間に配置される、低屈折率層以外の各層の屈折率を、発光層３２の屈折率以上に設定することが好ましい。これにより、低屈折率層５２の下面で全反射した光が、光取出し層５０に達する前に全反射することを抑制できるので、導波光の発生を抑えることができる。

図１０に示すように、低屈折率層５２が第２電極層２３と反射層４５との間に配置されている場合には、光取出し層５０は、第２電極層２３と低屈折率層５２との間に配置されていてもよい。光取出し層５０が第２電極層２３よりも反射層４５側に配置されていると、光取出し層５０の凹凸形状がリークパスの要因にならない。従って、光取出し層５０に高い平坦性が要求されないので、光取出し層５０の構造および材料の選択の自由度が高くなる。また、上記のように、全反射を抑制する目的で、低屈折率層５２以外の各層の屈折率を制御する必要がない。光取出し層５０は、低屈折率層５２と接していてもよい。低屈折率層５２の凹凸と光取出し層５０との界面において低屈折率層５２が凹凸を有し得、かつ、低屈折率層５２および光取出し層５０がより大きい屈折率差を有し得るので、この界面における拡散をより高めることができ、光取出し効率を向上できる。

なお、光取出し層５０を基板２１と第１電極層２２との間に形成する場合には、ホール注入層３１と発光層３２との界面で全反射が生じないように、ホール注入層３１の屈折率を発光層の屈折率以上に設定することが有益である。これにより、低屈折率層５２の下面と、ホール注入層３１と発光層３２との界面との間で光が導波することを抑制できる。

また、光取出し層５０を基板２１と第１電極層２２の間に形成する場合、第１電極層２２の屈折率が発光層３２の屈折率未満であると、低屈折率層５２の下面で全反射した光が、光取出し層５０に達する前に、第１電極層２２と有機層３０との界面との間で全反射され、導波光となる可能性がある。このため、第１電極層２２と有機層３０との界面で全反射が生じないように、第１電極層２２の屈折率を発光層３２の屈折率以上に設定することが有益である。

発光層３２と第２電極層２３との界面で全反射が生じないように、第２電極層２３の屈折率が発光層３２の屈折率以上であると有益である。第２電極層２３の屈折率を発光層３２の屈折率以上とすることにより、第２電極層２３の発光層３２側の界面で全反射が生じることが無いため、素子中で閉じ込められる光が減少し、光取出し効率が向上する。

（第４の実施形態）
以下、第４の実施形態の有機ＥＬ素子を説明する。本実施形態の有機ＥＬ素子は、低屈折率層として空気層を備える。

図１１は、第４の実施形態の有機ＥＬ素子を例示する模式的な断面図である。

図１１に示す有機ＥＬ素子２０２は、反射層４５の発光層３２と反対側に配置された封止基板７０と、封止基板７０と基板２１とを接着するダム材８０とを備えている。本実施形態では、ダム材８０は、有機層３０を含む積層体を封止するように配置されている。反射層４５は、封止基板７０によって支持されている。基板２１と封止基板７０とは、ダム材８０によって、反射層４５と光取出し層５０との間に空隙を形成するように接着されている。空隙は、低屈折率層５２として機能する。その他の構成は、第３の実施形態の有機ＥＬ素子１０２と同様であるため、説明を省略する。

本実施形態でも、前述の第３の実施形態と同様の効果が得られる。特に本実施形態では、低屈折率層５２として、屈折率の低い空気層を用いるので、低屈折率層５２と発光層３２との屈折率で決まる臨界角をより小さくできる。臨界角を５０°以下、例えば４０°程度まで小さくすることが可能である。このため、より広い角度範囲で、低屈折率層５２に向かう光を全反射させることが可能となり、低屈折率層５２および反射層４５における光の吸収をさらに低減できる。

この例では、低屈折率層５２は、反射層４５と光取出し層５０との間に配置されているが、低屈折率層５２は、発光層３２と反射層４５との間に配置されていればよい。同様に、光取出し層５０の位置も図示する例に限定されず、基板２１と低屈折率層５２との間に配置されていればよい。

有機ＥＬ素子２０２は、例えば次のようにして得られる。まず、反射層４５を含む少なくとも１つの層を封止基板７０上に形成し、第１電極層２２および発光層３２を含む複数の層を基板２１上に形成する。次いで、封止基板７０と基板２１とを空隙を空けて対向させた状態で、ダム材８０で接着させる。

＜有機ＥＬ素子２０２の構成要素＞
有機ＥＬ素子２０２における基板２１、第１電極層２２、第２電極層２３、有機層３０および反射層４５の材料および構成は、第３の実施形態と同様であり得る。

（封止基板７０）
封止基板７０としては、基板２１と同様の基板を用いることができる。封止基板７０の上にあらかじめ反射層４５を形成し、それを後述のダム材８０を用いて基板２１と接着してもよい。

（ダム材８０）
ダム材８０の材料としては、アクリル系樹脂およびエポキシ系樹脂などが挙げられる。封止性を担保するために、水蒸気透過率の低い材料または吸湿材が混合されていると有益である。低屈折率層５２として空気層を設ける場合には、ダム材８０の高さを調整することにより、所望の１μｍ〜１ｍｍの厚さの空気層を得ることができる。ダム材８０の高さは、例えばダム材８０に混合するフィラーのサイズによって調整できる。直径Ｈのフィラーが混合された樹脂をダム材の材料として用いることにより、高さＨのダム材８０を形成してもよい。

（実施例３〜５）
以下、図面を参照しながら、第３の実施形態の有機ＥＬ素子の実施例を説明する。

図１２〜１４は、それぞれ、実施例３〜５の有機ＥＬ素子を示す模式的な断面図である。

実施例３〜５で用いる各層の材料の屈折率および消衰係数を表２にまとめて示す。表２に示す屈折率および消衰係数は、発光層としてＡｌｑ₃層を用いる場合の発光ピーク波長５３３ｎｍの光に対する値である。

＜実施例３＞
図１２に示す実施例３の有機ＥＬ素子では、基板２１としてのガラス基板上に、光取出し層５０、第１電極層２２として３００℃で形成したＩＴＯ、ホール注入層３１としてＭｏＯ₃、ホール輸送層３４としてα−ＮＰＤ、発光層３２としてＡｌｑ₃、第２電極層２３として室温で形成したＩＴＯを用いる。第２電極層２３上に、低屈折率層５２としてのマッチングオイル層を介して、反射層４５が設けられている。

光取出し層５０として、イミド系樹脂５４にシリコーン樹脂粒子５５を混合した層を用いる。光取出し層５０は、例えば前述した具体例１と同様の方法で形成され得る。反射層４５は、前述の実施例１における反射層４０と同様に形成する。このとき、母材４６を構成する材料として、母材４３を形成するための材料と同様の材料を用いる。

実施例３では、発光層３２の屈折率１．７６８に対して、低屈折率層５２となるマッチングオイルの屈折率は１．５である。このとき、発光層３２の屈折率と低屈折率層５２の屈折率とから決定される臨界角は５８°である。従って、５８°未満の角度で発光層３２から反射層４５側に向かう光は、低屈折率層５２を通過して反射層４５に入射する。反射層４５に入射した光は反射層４５で拡散反射し、基板２１側から素子外部に取り出され得る。一方、５８°以上の高角度で発光層３２から反射層４５側に向かう光８１は、低屈折率層５２と第２電極層２３との界面で全反射する。上記界面で全反射した光は、光取出し層５０に入射し、散乱により外部に取り出される。

なお、光取出し層５０に入射した光は、その角度が乱される。光の角度が発光層３２と空気の屈折率とで決まる臨界角未満であれば、空気中へ取り出される。臨界角以上の光８５は、例えば基板２１と空気との界面で全反射した後、再び光取出し層５０に入射して角度が乱される。これを繰り返すことで、臨界角以上の光８５も、いつかは空気中に取り出され得る。

＜実施例４＞
図１３に示す実施例４の有機ＥＬ素子では、低屈折率層５２としてフッ素系樹脂層（旭硝子製のサイトップ）を用いる。その他の構成は実施例３と同様である。

実施例４では、発光層３２の屈折率１．７６８に対して、低屈折率層５２となるフッ素系樹脂の屈折率は１．３４であり、臨界角は４９°である。従って、４９°未満の角度で発光層３２から反射層４５側に向かう光は、反射層４５に入射し、拡散反射する。一方、４９°以上の角度で発光層３２から反射層４５側に向かう光８１、８２は、低屈折率層５２と第２電極層２３との界面で全反射する。全反射した光は、光取出し層５０で散乱し、基板２１側から取り出され得る。

実施例４では、４９°以上５８°未満の角度で発光層３２から反射層４５側に向かう光８２も上記界面で全反射させることができるので、実施例３よりも高い光取り出し効率が得られる。

＜実施例５＞
図１４に示す実施例５の有機ＥＬ素子では、低屈折率層５２として空気層を用いる。その他の構成は実施例３と同様である。

実施例５では、発光層３２の屈折率１．７６８に対して、空気の屈折率は１．０であり、臨界角は３４°である。従って、３４°未満の角度で発光層３２から反射層４５側に向かう光は、反射層４５に入射し、拡散反射する。一方、３４°以上の角度で発光層３２から反射層４５側に向かう光８１、８２、８３は、低屈折率層５２と第２電極層２３との界面で全反射する。全反射した光は、光取出し層５０で散乱し、基板２１側から取り出され得る。

実施例５では、３４°以上４９°未満の角度で発光層３２から反射層４５側に向かう光８３も上記界面で全反射させることができるので、実施例４よりも高い光取り出し効率が得られる。

＜反射率の入射角依存性＞
続いて、シミュレーションにより、低屈折率層５２の屈折率の違いによる反射率の入射角依存性を調べた。

図１５Ａは、シミュレーションに用いたモデルを示す図である。ここでは、３０ｍｍ×３０ｍｍ×厚さ１ｍｍの反射層４５に、低屈折率層５２を介して、波長５３３ｎｍの光を入射角β（β：０°〜８０°）で入射させる場合の反射率を求めた。入射媒質はＡｌｑ₃層とした。なお、光の波長「５３３ｎｍ」は、有機ＥＬ材料としてＡｌｑ₃を用いた場合の発光ピーク波長である。入射角βは、入射媒質から反射層４５に向かう光の、反射層４５の法線方向からの角度を指す。

シミュレーション条件は下記のとおりである。
・シミュレーション手法：光線追跡法
・シミュレーションソフト：照明設計解析ソフトウェアＬｉｇｈｔＴｏｏｌｓ（Ｓｙｎｏｐｓｙｓ社）
・パラメータ：
反射層４５の母材４６の屈折率１．７７２
入射媒質の屈折率Ａｌｑ₃の屈折率１．７６８
フィラー４４の母材４６に対する体積比率２０％
フィラー４４（真球）の径０．７μｍ
フィラー４４の屈折率１．４
低屈折率層５２の厚さ１μｍ
低屈折率層５２の屈折率１．５（実施例３）、１．３４（実施例４）、１．０

（実施例５）
シミュレーション結果を図１５Ｂに示す。この結果から、実施例３〜５では、それぞれ、入射角βが臨界角以上になると全反射が生じることが確認できる。また、入射角βが臨界角未満のときの反射率を比較すると、屈折率１．０の低屈折率層５２を用いる場合（実施例５）は、屈折率１．５、１．３４の低屈折率層５２を用いる場合（実施例３、４）よりも低い。これは、屈折率が低いほど、低屈折率層５２の屈折率差による透過率が低くなるからと考えられる。

（その他の実施例）
本開示の有機ＥＬ素子の構造は、各図面に示す構造に限定されない。例えば、反射層４０に代えて、図１１を参照して説明した反射層４５を用いてもよい。すなわち、反射層４０の母材として導電材料を用いて、導電性を有する反射層４０を形成してもよい。このような反射層４０は、第２電極層としても機能し得る。反射層４０が第２電極層の機能を兼ねる場合には、第２電極層を別個に設けなくてもよい。導電性を有する反射層４０は、反射層４５を形成する方法と同様の方法によって形成され得る。このとき、発光層よりも屈折率の高い母材に導電性粒子を混合すればよい。

本開示の技術は、有機ＥＬ素子に限定されるものでもなく、発光層に硫化亜鉛などの無機材料を用いた無機ＥＬ素子など、広く発光素子に適用可能である。

本開示の発光素子は、高い光取出し効率を有するので、高効率な光学デバイスを実現し得る。本開示の発光素子は、例えば、照明、ディスプレイ、プロジェクターといった光学デバイスに広く適用可能である。

２１：基板
２２：第１電極層
２３：第２電極層
３０：機能層（有機層）
３１：ホール注入層
３２：発光層
３３：電子輸送層
３４：ホール輸送層
４０、４５、１４０：反射層
４１：基材
４２：母材フィラー
４３、４６、１４３：母材
４４：フィラー
５０：光取出し層
５２：低屈折率層
７０：封止基板
８０：ダム材
１００〜１０２、２００〜２０２、３００：発光素子（有機ＥＬ素子）

Claims

透光性を有する第１電極層と、
前記第１電極層に対向し、透光性を有する第２電極層と、
前記第１電極層と前記第２電極層との間に配置された発光層と、
前記第２電極層の前記発光層と反対側に配置された反射層と、
前記第１電極層の前記発光層と反対側に配置された基板と
を備え、
前記反射層は、母材と、前記母材とは異なる屈折率を有するフィラーとを含み、
前記反射層の前記母材の屈折率は、前記発光層の屈折率以上であり、
前記発光層、前記第１電極層、および前記第２電極層を含む積層体は基板表面上に接して支持される、発光素子。
前記第２電極層の屈折率は前記発光層の屈折率以上である、請求項１に記載の発光素子。
前記発光層と前記反射層との間に配置された、前記発光層の屈折率の９５％以上１００％未満の屈折率を有する層と、
前記第１電極層の前記発光層と反対側に配置された光取出し層と
をさらに備える、請求項１または２に記載の発光素子。
前記フィラーの屈折率は、前記母材の屈折率よりも低い、請求項１から３のいずれかに記載の発光素子。
前記フィラーの屈折率は、前記母材の屈折率よりも高い、請求項１から３のいずれかに記載の発光素子。
前記フィラーの平均粒子径は、０．１μｍ以上１０μｍ以下である、請求項１から５のいずれかに記載の発光素子。
前記母材は、基材と、前記基材よりも高い屈折率を有する母材フィラーとを含み、
前記母材フィラーの平均粒子径は０．００５μｍ以上０．０５μｍ以下である、請求項１から６のいずれかに記載の発光素子。
前記光取出し層は、表面に凹凸形状を有する層、内部に光反射性の界面を含有する層、屈折率の異なる媒体同士が接触する界面を含有する層、粒子または空隙を内部に含む層、および複数の材料が混合された層からなる群から選択される少なくとも１つを含む、請求項３に記載の発光素子。