JPWO2014087462A1 - 有機エレクトロルミネッセンス発光装置及びこれに用いる有機エレクトロルミネッセンス素子並びにこれらに用いる光取出しシート - Google Patents
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Abstract
本発明の有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、基板と、透明電極と、反射電極と、有機層と、光取出し層と、を備え、これらを積層した構成を有し、電源回路を有し、有機層は、透明電極と反射電極との間に配置してあり、光取出し層は、母材と、母材に分散された散乱微粒子と、を含み、下記数式(1)を満たす。0.14≦A≦10 (1)(式中、Aは、光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の散乱微粒子の当該平面への射影の総面積である。)本発明によれば、散乱微粒子の粒径によらず光取出し効率を向上する光取出しシートを用いるため、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の消費電力を低減することができる。
Description
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス発光装置及びこれに用いる有機エレクトロルミネッセンス素子並びにこれらに用いる光取出しシートに関する。
従来例として、特許文献1には、透光体、光取出し層、及び電極層がこの順に配置されてなるエレクトロルミネッセンス素子用積層体が開示されている。ここで、光取出し層は、透明粒子を含有させることにより光散乱機能を付与した層であることが好ましいこと、及び、透明粒子の粒子サイズが100nm〜20μmであることも記載されている。
また、特許文献2には、接着層、基材、微粒子層、及びバリア層を少なくともこの順に有してなる光取り出しシートが開示されている。ここで、微粒子層は、ポリマーと、微粒子とを少なくとも含有すること、微粒子の平均粒径は、0.5μm〜10μmであることが好ましいこと、及び、微粒子の体積充填率は、30%〜80%であることが好ましいことも記載されている。
特許文献1に記載の構成においては、光を取出す光散乱層と透光基板との間に低屈折率層が配置されている。そのため、低屈折率層と光取出し層の界面で全反射を繰り返し閉じ込められる光が生じ、高い光取出し効率を実現することが難しい。
また、特許文献2に記載の構成においては、微粒子の体積充填率が30%〜80%と高いため、散乱による光角度を変換する能力は高くなるものの、散乱層を必要としない光に対して阻害要因となる。このため、全体の光取り出し量として低下する可能性がある。
本発明の目的は、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の光取出し効率を向上することにある。
本発明の有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、基板と、透明電極と、反射電極と、有機層と、光取出し層と、を備え、これらを積層した構成を有し、電源回路を有し、有機層は、透明電極と反射電極との間に配置してあり、光取出し層は、母材と、母材に分散された散乱微粒子と、を含み、光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の散乱微粒子の当該平面への射影の総面積が所定の値の範囲となるようにする。
本発明によれば、散乱微粒子の粒径によらず光取出し効率を向上する光取出しシートを用いるため、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の消費電力を低減することができる。
以下の実施の形態においては、便宜上その必要があるときは、複数のセクションまたは実施の形態に分割して説明するが、特に明示した場合を除き、それらはお互いに無関係なものではなく、一方は他方の一部または全部の変形例、応用例、詳細説明、補足説明等の関係にある。また、以下の実施の形態において、要素の数等(個数、数値、量、範囲等を含む)に言及する場合、特に明示した場合および原理的に明らかに特定の数に限定される場合等を除き、その特定の数に限定されるものではなく、特定の数以上でも以下でもよい。さらに、以下の実施の形態において、その構成要素(要素ステップ等も含む)は、特に明示した場合および原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必ずしも必須のものではないことは言うまでもない。同様に、以下の実施の形態において、構成要素等の形状、位置関係等に言及するときは、特に明示した場合および原理的に明らかにそうでないと考えられる場合等を除き、実質的にその形状等に近似または類似するもの等を含むものとする。このことは、上記数等(個数、数値、量、範囲等を含む)についても同様である。
本発明の有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、基板と、透明電極と、反射電極と、有機層と、光取出し層と、を備え、これらを積層した構成を有し、電源回路を有し、有機層は、透明電極と反射電極との間に配置してあり、光取出し層は、母材と、母材に分散された散乱微粒子と、を含み、下記数式(1)を満たすことを特徴とする。
0.14≦A≦10 (1)
(式中、Aは、光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の散乱微粒子の当該平面への射影の総面積であり、1個の散乱微粒子の平面への射影の面積CDと、上記の光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子の個数Nとを用いて、計算式A=CD×Nによって算出される値である。)
母材の平均屈折率は1.8〜2.0であり、散乱微粒子の平均屈折率は2.0〜2.4であることが望ましい。
(式中、Aは、光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の散乱微粒子の当該平面への射影の総面積であり、1個の散乱微粒子の平面への射影の面積CDと、上記の光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子の個数Nとを用いて、計算式A=CD×Nによって算出される値である。)
母材の平均屈折率は1.8〜2.0であり、散乱微粒子の平均屈折率は2.0〜2.4であることが望ましい。
有機層は、少なくとも発光層を含み、発光層の中心部と反射電極の発光層側の界面との距離は、155nm〜250nmであることが望ましい。当該距離は、170nm〜225nmであることが更に望ましい。
光取出し層は、界面の凹凸を低減するための平坦化層を有することが望ましい。
なお、光取出し層は、光取り出しシートで構成されている。
以下、図面等を用いて本発明の実施形態について説明する。以下の説明は、本発明の内容の具体例を示すものであり、本発明がこれらの説明に限定されるものではなく、本明細書に開示される技術的思想の範囲内において当業者による様々な変更および修正が可能である。また、本発明を説明するための全図において、同一の機能を有するものは、同一の符号を付け、その繰り返しの説明は省略する場合がある。
なお、本明細書においては、有機エレクトロルミネッセンス発光装置とは、基板、封止基板、電源回路等を含む装置全体をいうものとする。また、有機エレクトロルミネッセンス素子(有機EL素子)とは、光取出し層、透明電極、有機層、反射電極等、基板を除く発光エリアを構成する部材の集合体をいうものとする。なお、光取り出し比率は、光取り出し効率ともいう。また、本明細書においては、室内の照明等に用いる有機エレクトロルミネッセンス照明装置も、「有機エレクトロルミネッセンス発光装置」の一種とする。
図1は、有機エレクトロルミネッセンス発光装置(有機EL発光装置)の例を示す模式断面図である。
本図において、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の基板100の表面には、光取出し層106、透明電極101、有機層103及び反射電極102がこの順に積層されている。さらに、第一のバンク104、第二のバンク105及び反射層・補助配線108が適宜配置されている。そして、これらが封止基板107によって覆われた構造となっている。ここで、基板100、光取出し層106、透明電極101、有機層103及び反射電極102は、発光エリア109を構成している。透明電極101は陽極であり、反射電極102は陰極である。光取出し層106は、散乱微粒子111を含有する。本図に図示されていない駆動回路、筐体などが備えられることで光源装置となる。
本図に示す有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、基板100側から光を取り出すボトムエミッション型である。
反射電極102は、隣接する発光エリア(発光部)の透明電極101と反射・補助配線108を介して部分的に接続されている。これにより、発光エリア109の積層された各層に直列に電圧を印加することができる。
図2は、図1の発光エリア109の詳細を示したものである。
本図において、有機層103は、正孔注入層201、正孔輸送層202、発光層203、電子輸送層204及び電子注入層205をこの順に透明電極101の側から積層したものである。電子輸送層204及び電子注入層205は、配光制御層206を構成している。配光制御層206は、反射電極102と発光層203との位置を光学的に調整する機能を有する。光取出し層106と透明電極101との間には、平坦化層207が設けられている。
発光層203において発生した光は、透明電極101、光取出し層106及び基板100を透過したものが利用に供される。ここで、空気に接する層(本図においては基板100である。)の界面に臨界角以上の角度で入射する光は、全反射の問題から、当該層を透過することができないため、利用に供されず、結果として発光効率の低下を招く。
光取出し層106に含まれる散乱微粒子111は、光取出し層106の内部において光を屈折させ、入射角が低い光の割合を増加させる作用を有する。
反射電極102は、発光層203において発生した光を反射するものである。反射された光は、反対側の透明電極101、光取出し層106及び基板100を透過し、利用に供される。
以下、各部材について詳細に説明する。符号については、図1又は図2に記載のものを用いる場合がある。
(基板)
基板100は、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、また、デバイス構造によりボトムエミッションでは透明、トップエミッションでは透明であっても不透明であってもよい。好ましく用いられる透明な基板100としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。リジットな基板よりもフレキシブルな基板において、高温保存安定性や色度変動を抑制する効果が大きく現れるため、特に好ましい基板100は、有機EL素子にフレキシブル性を与えることが可能な可撓性を備えた樹脂フィルムである。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート(CAP)、セルロースアセテートフタレート(TAC)、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン(PES)、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン(登録商標、JSR社製)あるいはアペル(登録商標、三井化学社製)といったシクロオレフィン系樹脂等を挙げられる。
基板100は、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、また、デバイス構造によりボトムエミッションでは透明、トップエミッションでは透明であっても不透明であってもよい。好ましく用いられる透明な基板100としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。リジットな基板よりもフレキシブルな基板において、高温保存安定性や色度変動を抑制する効果が大きく現れるため、特に好ましい基板100は、有機EL素子にフレキシブル性を与えることが可能な可撓性を備えた樹脂フィルムである。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート(CAP)、セルロースアセテートフタレート(TAC)、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン(PES)、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン(登録商標、JSR社製)あるいはアペル(登録商標、三井化学社製)といったシクロオレフィン系樹脂等を挙げられる。
樹脂フィルムの表面には、無機物もしくは有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が形成されていてもよく、JIS K 7129−1992に準拠した方法で測定された水蒸気透過度(25±0.5℃、相対湿度90±2%RH)が0.01g/(m2・24h)以下のバリア性フィルムであることが好ましく、さらには、JIS K 7126−1987に準拠した方法で測定した酸素透過度が、0.001cm3/(m2・24h・atm)以下、水蒸気透過度が0.001g/(m2・24h)以下の高バリア性フィルムであることが好ましく、水蒸気透過度が0.00001g/(m2・24h)以下であることが更に好ましい。
バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等の有機EL素子の劣化を招く因子の浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。さらに、該膜の脆弱性を改良するために、これらの無機層と有機材料からなる層との積層構造を持たせることがより好ましい。無機層及び有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
バリア膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法、コーティング法等を用いることができる。
不透明な支持基板としては、例えば、アルミ、ステンレス等の金属板、フィルムや不透明樹脂基板、セラミック製の基板等が挙げられる。
(透明電極)
陽極である透明電極101は、有機層103にホールを注入するための電極である。この陽極としては、仕事関数の大きい金属、合金若しくは電気伝導性化合物又はこれらの混合物からなる電極材料を用いるのが好ましく、特に仕事関数が4eV以上の電極材料を用いるのが好ましい。
陽極である透明電極101は、有機層103にホールを注入するための電極である。この陽極としては、仕事関数の大きい金属、合金若しくは電気伝導性化合物又はこれらの混合物からなる電極材料を用いるのが好ましく、特に仕事関数が4eV以上の電極材料を用いるのが好ましい。
このような電極材料としては、具体的には、金などの金属、CuI、ITO(インジウムチンオキサイド)、SnO2、ZnO、IZO(インジウムジンクオキサイド)等の導電性透明材料が挙げられる。これらの電極材料は、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、CVD法、イオンプレーティング法、塗布法等の方法で成膜する。これにより、薄膜状の透明電極101(陽極)を作製することができる。
透明電極101(陽極)の光透過率は、80%以上であることが好ましい。また、透明電極101(陽極)のシート抵抗は、数百Ω/□以下であることが好ましく、特に100Ω/□以下であることが好ましい。さらに、透明電極101(陽極)の膜厚は、電極(陽極)の透明性、導電性等の特性を上記のように制御するため、材料により異なるが、80〜400nmに設定され、より好ましくは100〜200nmに設定される。
(第一のバンク)
有機EL素子の側面部に形成された第一のバンク104は、順テーパとなっており、パターンニングされた下部電極101の端部及び反射層・補助配線108として設けた金属層(例えばAg)の一部を覆い、発光部の部分的なショート故障を防止する。
有機EL素子の側面部に形成された第一のバンク104は、順テーパとなっており、パターンニングされた下部電極101の端部及び反射層・補助配線108として設けた金属層(例えばAg)の一部を覆い、発光部の部分的なショート故障を防止する。
第一のバンク104は、バンク形成材料を塗布した後、所定のフォトマスクを用いて現像露光することにより形成される。第一のバンク104の有機層103が存在する側の表面には、撥水性処理を施してもよい。例えば、第一のバンク104の表面にフッ素系ガスのプラズマ処理を行い、第一のバンク104の表面をフッ素化することで撥水性処理を行う。これにより、第一のバンク104の表面には撥水層が形成される。第一のバンク104として、感光性ポリイミドが好ましい。また、第一のバンク104として、アクリル樹脂、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、非感光性材料なども用いることができる。
(第二のバンク)
第二のバンク105は、第一のバンク104の上に形成される。第二のバンク105は、逆テーパとなっており、隣接する発光部の上部電極102が他の部材と導通しないようにするために用いられる。第二のバンク105は、バンク形成材料を塗布した後、所定のフォトマスクを用いて現像露光することにより形成される。第二のバンク105の有機層103が存在する側の表面には、撥水性処理を施してもよい。例えば、第二のバンク105の表面にフッ素系ガスのプラズマ処理を行い、第二のバンク105の表面をフッ素化することで撥水性処理を行う。これにより、第二のバンク105の表面には撥水層が形成される。第二のバンク105の形成には、ネガ型フォトレジストを用いることが好ましい。また、第二のバンク105の材料としては、アクリル樹脂、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、非感光性材料なども用いることができる。
第二のバンク105は、第一のバンク104の上に形成される。第二のバンク105は、逆テーパとなっており、隣接する発光部の上部電極102が他の部材と導通しないようにするために用いられる。第二のバンク105は、バンク形成材料を塗布した後、所定のフォトマスクを用いて現像露光することにより形成される。第二のバンク105の有機層103が存在する側の表面には、撥水性処理を施してもよい。例えば、第二のバンク105の表面にフッ素系ガスのプラズマ処理を行い、第二のバンク105の表面をフッ素化することで撥水性処理を行う。これにより、第二のバンク105の表面には撥水層が形成される。第二のバンク105の形成には、ネガ型フォトレジストを用いることが好ましい。また、第二のバンク105の材料としては、アクリル樹脂、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、非感光性材料なども用いることができる。
(有機層)
有機層103の例は、図2に示してある。
有機層103の例は、図2に示してある。
有機層103は、発光層203のみの単層構造、あるいは電子注入層205、電子輸送層204、正孔輸送層202及び正孔注入層201のいずれか一層以上を含む多層構造でもよい。電子注入層205および電子輸送層204、電子輸送層204および発光層203、発光層203および正孔輸送層202、正孔輸送層202および正孔注入層201は、それぞれ接していてもよく、各層の間に上述の他の層を配置してもよい。また、発光層203は、ホスト分子(以下「ホスト」という。)及びドーパント分子(以下「ドーパント」という。)を含む。
正孔輸送層は、正孔を輸送し、発光層へ注入するものである。そのため、正孔輸送層は、正孔移動度が高い正孔輸送性材料からなることが望ましい。また、正孔輸送層としては、化学的に安定で、イオン化ポテンシャルが小さく、電子親和力が小さく、ガラス転移温度が高いことが望ましい。
正孔輸送層の材料としては、例えば、N、N’−ビス(3−メチルフェニル)−N、N’−ジフェニル−[1、1’−ビフェニル]−4、4’ジアミン(TPD)、4、4’−ビス[N−(1−ナフチル)−N−フェニルアミノ]ビフェニル(α−NPD)、4、4’、4’’−トリ(N−カルバゾリル)トリフェニルアミン(TCTA)、1、3、5−トリス[N−(4−ジフェニルアミノフェニル)フェニルアミノ]ベンゼン(p−DPA−TDAB)、4、4’、4’’−トリス(N−カルバゾール)トリフェニルアミン(TCTA)、1、3、5−トリス[N、N−ビス(2−メチルフェニル)−アミノ]−ベンゼン(o−MTDAB)、1、3、5−トリス[N、N−ビス(3−メチルフェニル)−アミノ]−ベンゼン(m−MTDAB)、1、3、5−トリス[N、N−ビス(4−メチルフェニル)−アミノ]−ベンゼン(p−MTDAB)、4、4’、4’’−トリス[1−ナフチル(フェニル)アミノ]トリフェニルアミン(1−TNATA)、4、4’、4’’−トリス[2−ナフチル(フェニル)アミノ]トリフェニルアミン(2−TNATA)、4、4’、4’’−トリス[ビフェニル−4−イル−(3−メチルフェニル)アミノ]トリフェニルアミン(p−PMTDATA)、4、4’、4’’−トリス[9、9−ジメチルフルオレン−2−イル(フェニル)アミノ]トリフェニルアミン(TFATA)、4、4’、4’’−トリス(N−カルバゾイル)トリフェニルアミン(TCTA)、1、3、5−トリス−[N−(4−ジフェニルアミノフェニル)フェニルアミノ]ベンゼン(p−DPA−TDAB)、1、3、5−トリス{4−[メチルフェニル(フェニル)アミノ]フェニル}ベンゼン(MTDAPB)、N、N’−ジ(ビフェニル−4−イル)−N、N’−ジフェニル[1、1’−ビフェニル]−4、4’−ジアミン(p−BPD)、N、N’−ビス(9、9−ジメチルフルオレン−2−イル)−N、N’−ジフェニルフルオレン−2、7−ジアミン(PFFA)、N、N、N’、N’−テトラキス(9、9−ジメチルフルオレン−2−イル)−[1、1−ビフェニル]−4、4’−ジアミン(FFD)、(NDA)PP、4−4’−ビス[N、N’−(3−トリル)アミノ]−3−3’−ジメチルビフェニル(HMTPD)等が望ましく、これらを1種単独または2種以上を併用してもよい。
必要に応じて、陽極である透明電極と正孔輸送層との間に正孔注入層を配置してもよい。陽極と正孔輸送層との注入障壁を下げるため、正孔注入層は、適当なイオン化ポテンシャルを有する材料により形成されることが望ましい。また、正孔注入層は、下地層の表面の凹凸を埋める役割を果たすことが望ましい。正孔注入層としては、例えば、銅フタロシアニン、スターバーストアミン化合物、ポリアニリン、ポリチオフェン、酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等が挙げられる。
また、正孔輸送性材料に酸化剤を含有してもよい。これにより、陽極と正孔輸送層との障壁を低下させ、または、電気伝導度を向上させることができる。酸化剤としては、例えば、塩化第二鉄、塩化アンモニウム、塩化ガリウム、塩化インジウム、五塩化アンチモン等のルイス酸化合物、トリニトロフルオレン等の電子受容性化合物、正孔注入材料として挙げられる酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等を用いることができ、これらを1種単独または2種以上を併用してもよい。
発光層に用いる発光性有機化合物としては、公知の任意のものを挙げることができる。例えば、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス(8−ヒドロキシキノリナート) アルミニウム錯体、トリス(4−メチル−8−キノリナート)アルミニウム錯体、トリス(5−フェニル−8−キノリナート)アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−(p−ターフェニル−4−イル)アミン、1−アリール−2、5−ジ(2−チエニル)ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチルベンゼン誘導体、ジスチルアリーレン(DSA)誘導体、及びこれらの発光性有機化合物を分子内に有するものであるが、これに限定されるものではない。また、これらの化合物に代表される蛍光色素由来の化合物のみならず、三重項状態からの燐光発光が可能な材料およびこれらの材料に含まれる官能基を分子内の一部分に有する化合物も好適に用いることができる。
電子輸送層は、電子を輸送し、発光層に注入する。そのため、電子輸送層は、電子移動度が高い電子輸送性材料からなることが望ましい。電子輸送層としては、例えば、トリス(8−キノリノール)アルミニウム、オキサジアゾール誘導体、シロール誘導体、亜鉛ベンゾチアゾール錯体、バソキュプロイン(BCP)等が望ましく、1種単独または2種以上を併用することもできる。
また、電子輸送層は、上記の電子輸送性材料に還元剤を含有し、バッファ層と電子輸送層との障壁を低くすること、または、電子輸送層の電気伝導度を向上することが望ましい。還元剤としては、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカリ金属酸化物、アルカリ土類酸化物、希土類酸化物、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類ハロゲン化物、希土類ハロゲン化物、アルカリ金属、芳香族化合物等で形成される錯体が挙げられる。特に好ましいアルカリ金属は、Cs、Li、Na又はKである。電子輸送層の材料は、これらの材料に限られず、これらの材料を1種単独または2種以上併用してもよい。
また、電子注入層は、反射電極またはバッファ層と電子輸送層との間に挿入して、電子注入効率を向上させてもよい。電子注入層としては、例えば、弗化リチウム、弗化マグネシウム、弗化カルシウム、弗化ストロンチウム、弗化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等が望ましい。これらの材料に限られず、これらの材料を1種単独または2種以上併用してもよい。
(反射電極)
反射電極102は、有機層103に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金若しくは電気伝導性化合物又はこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が5eV以下の電極材料を用いるのが好ましい。このような電極材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属、希土類等、これらと他の金属との合金などを用いることができるものであり、例えばナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Al/Al2O3混合物、Al/LiF混合物などを挙げることができる。また、反射率の高い材料を用いることにより、光取出し効率の向上が期待できる。その代表的な材料としては、Agなどが挙げられる。
反射電極102は、有機層103に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金若しくは電気伝導性化合物又はこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が5eV以下の電極材料を用いるのが好ましい。このような電極材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属、希土類等、これらと他の金属との合金などを用いることができるものであり、例えばナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Al/Al2O3混合物、Al/LiF混合物などを挙げることができる。また、反射率の高い材料を用いることにより、光取出し効率の向上が期待できる。その代表的な材料としては、Agなどが挙げられる。
反射電極は、例えば、上記の電極材料を真空蒸着法やスパッタリング法等の方法により、薄膜に形成することによって作製することができる。反射電極の光透過率は、10%以下にすることが好ましい。反射電極の膜厚は、反射電極の光透過率等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、通常500nm以下に設定するのが好ましく、好ましくは100〜200nmの範囲とするのがよい。
(光取出し層)
光取出し層106は、マトリクス(母材)に散乱微粒子111を分散したものである。マトリクスは、有機化合物、及び必要に応じて平均屈折率を上げるためのナノ粒子を含む。光取出し層106は、高い平均屈折率を有するマトリクスを用い、透明電極101等の表面に配置することにより、一層多くの光を伝搬することができる。なお、マトリクスに含まれるナノ粒子は、散乱微粒子111とは異なるものである。
光取出し層106は、マトリクス(母材)に散乱微粒子111を分散したものである。マトリクスは、有機化合物、及び必要に応じて平均屈折率を上げるためのナノ粒子を含む。光取出し層106は、高い平均屈折率を有するマトリクスを用い、透明電極101等の表面に配置することにより、一層多くの光を伝搬することができる。なお、マトリクスに含まれるナノ粒子は、散乱微粒子111とは異なるものである。
マトリクスに用いる透明樹脂としては、電離線硬化型樹脂、熱硬化型樹脂、熱可塑性樹脂等があげられる。ここで、樹脂の硬化処理に用いる電離線としては、例えば、紫外線、可視光、赤外線、電子線が挙げられる。具体的には、アクリレート樹脂(エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、アクリルアクリレート、エーテルアクリレート等)などのラジカル重合型モノマーもしくはオリゴマー、エポキシ樹脂などが挙げられる。
必要に応じて、開始剤を添加してもよい。開始剤としては、例えば、UVラジカル発生剤(チバ・スペシャリティ・ケミカル社製イルガキュア907、同127、同192など)、過酸化ベンゾイルが挙げられる。別の樹脂成分の代表例としては、脂肪族系(例えば、ポリオレフィン)樹脂、ウレタン系樹脂が挙げられる。上記樹脂成分の屈折率は、好ましくは1.4〜1.85、より好ましくは1.7〜1.8である。
このような材料を用いることにより、一層多くの光を透明樹脂層中に取り込み、光取り出し効率を高めることができる。ベース部材の屈折率を高くするため、必要に応じて、散乱には寄与しないサイズの高屈折率(高n)のナノ粒子等を添加することができる。
ここで、散乱微粒子は、可視光の領域で吸収がない粒子若しくは吸収が少ない粒子(前記吸収が通常30%以下)であり、具体的には酸化チタン(屈折率:2.5以上2.7以下)、酸化ジルコニウム(屈折率:2.4)、チタン酸バリウム(屈折率:2.4)、チタン酸ストロンチウム(屈折率:2.37)、酸化ビスマス(屈折率:2.45)等が挙げられる。これらの材料を一種単独または二種以上併用してもよい。特に、無機粒子が好ましく、中でもTiO2、ZrO2、BaTiO3、SrTiO3又はBi2O3よりなるものが好ましい。また、散乱微粒子は、1種のみを用いてもよいし、2種以上を用いてもよい。さらに、散乱微粒子は、マトリックス中の空隙であってもよい。有効なMie散乱が生じるようにするための粒子サイズは、100nm以上、好ましくは200nm以上であり、通常10μm以下、より好ましくは5μm以下である。
図3は、母材(ベース材)の屈折率が1.7〜2.0である場合の散乱微粒子との屈折率差と光取り出し比率(外部/基板比)との関係を示したものである。
光取り出し比率が70%以上となるようとした場合、屈折率差は0.2〜0.6程度必要となる。すなわち、散乱微粒子の屈折率は、1.9以上2.6以下(1.9〜2.6)のものを用いるのが好ましい。更に好ましくは、母材の屈折率1.8に対して散乱微粒子の屈折率は2.0以上2.4以下(2.0〜2.4)の範囲である。
このような光取出し層は、通常、マトリックス前駆体に散乱微粒子を分散した塗布液を塗布することにより形成される。塗布液中の散乱微粒子の含有量は、形成される光取出し層においてMie散乱が多重散乱するように調整する必要がある。
この塗布液の塗布方法としては、スピンコート、ディップコート、ダイコート、キャスト、スプレーコート、グラビアコートなどが挙げられる。これらの手段のうち、膜の均質性の観点から、スピンコート、ディップコート又はダイコートが好ましい。伝搬光取出し層の膜厚は、2μm以上20μm以下(2〜20μm)であることが望ましい。2μmより薄いと、散乱微粒子を十分な濃度混合することが難しくなる。また、20μmよりも厚いと、塗布形成が困難になる。この散乱微粒子による光取出し層は、図2に示すように、透明電極101と基板100との間に形成する。光取出し層の表面粗さRaが5nm以上の場合、必要に応じて平坦化層207を形成する。また、必要に応じて、基板100の表面に設置してもよく、外部に取り出す光量が大きくなる。
光取出し層における光取り出し効率の向上の制御パラメータとしては、デバイスの発光波長に対応した微粒子サイズ、および単位面積当たりの散乱微粒子数が重要である。その理由としては、体積充填率などで散乱微粒子数を制御しようとした場合、膜厚により最適な体積充填率が異なり、制御パラメータとしては不十分であるためである。
図4は、光取出し層の膜厚を5μm(5000nm)とした場合において散乱微粒子のサイズ(平均粒径d)をパラメータとして体積充填率と光取り出し比率(外部/基板比)との関係を示したものである。
本図から、散乱粒子径が光取り出し層の膜厚に近づくに従って、最適な体積充填率(各曲線が極大値をとる体積充填率)が増加する傾向がわかる。平均粒径dが2μm(2000nm)で30vol.%、5μm(5000nm)で50vol.%以上を必要とする。
また、体積充填率が増加すると、光取出し層の表面粗さが増加し、平坦化層207を導入してもRa値が20nm以下とならなくなる。そのため、平坦性の面からは、体積充填率を30vol.%以下にすることが好ましい。体積充填率が30vol.%以下であれば、平坦化層を用いることにより表面粗さRaを10nm以下にすることができる。よって、平坦化層の表面に有機EL素子を形成することが可能となる。
一方、体積充填率が30vol.%より大きくなると、平坦化層の必要な膜厚が増加し、形成過程でクラック等が発生しやすくなる。このため、光取出し層の表面にデバイスを形成することが困難となる。
光取出し層の膜厚と同じサイズの散乱微粒子の場合、高い光取り出し比率を達成するのに30vol.%を超える体積充填率が必要となる。このため、光取出し層の膜厚Rlと散乱微粒子の粒径Rbとの関係は、0.2μm≦Rb<Rlとなるように設定する必要がある。
上述のとおり、最大の光取り出し効率を決定するための基準として体積充填率を用いることは、体積充填率が膜厚に対して依存性を有するため不十分であることが分かる。
単位面積(1mm2)当たりの散乱粒子数は、同じ微粒子サイズであれば膜厚変化に対して一定値を示した。しかし、下記の問題点があるため、単位面積当たりの散乱粒子数を用いてもデータをまとめて取り扱うことができない。
図5は、光取り出し比率と単位面積当たりの散乱微粒子の個数(N)との関係を示すグラフである。本図においても、散乱微粒子のサイズ(平均粒径d)をパラメータとしている。
Nは、光取出し層に含まれる散乱微粒子の個数を、光取出し層の界面積(光取出し層の平面部の面積)で割った値である。言い換えると、光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子の個数である。よって、Nは、光取出し層の厚さが変わっても変わらない値である。したがって、光取出し層に含まれる散乱微粒子の密度は、光取出し層が厚いほど低くなる。
本図に示すように、微粒子サイズが変化すると、光取り出し効率の最適値が異なる。従来の光取り出し層の散乱微粒子の決定方法には、光取り出し効率などの最適範囲を規定していないため、光取り出し効率が各文献により異なり、十分な効果が得られていないのが現実である。
図6は、単位面積(1mm2)当たりの散乱微粒子の占有面積比(A)に対する光取出し比率を示すグラフである。本図においても、散乱微粒子のサイズ(平均粒径d)をパラメータとしている。
Aは、次式で求めることができる。
A=CD×N
Aは、光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の散乱微粒子の当該平面への射影の総面積である。よって、散乱微粒子が厚さ方向に重なるように充填されている場合、Aは1以上となり得る。本明細書においては、Aを「単位面積(1mm2)当たりの散乱微粒子の占有面積比」と呼ぶ。
Aは、光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の散乱微粒子の当該平面への射影の総面積である。よって、散乱微粒子が厚さ方向に重なるように充填されている場合、Aは1以上となり得る。本明細書においては、Aを「単位面積(1mm2)当たりの散乱微粒子の占有面積比」と呼ぶ。
CDは、1個の散乱微粒子の平面への射影の面積である。
ここで、CDを求める際に基礎となる散乱微粒子の粒径(粒子の直径)は、走査型電子顕微鏡(SEM)又は透過型電子顕微鏡(TEM)の画像を用いて測定する。Nについても同様である。このように、光取出し層内の単位面積当たりの散乱微粒子については、断面SEMやTEM分析等で評価することにより、粒径及び個数を求めることができる。評価方法は、光取出し面上の少なくとも1ヶ所以上で断面の画像から、散乱微粒子の粒径分布及び個数並びに単位面積(1mm2)当たりの散乱微粒子数を求めることにより行うものである。分析箇所は、好ましくは5箇所以上、更に好ましくは10箇所以上である。分析箇所の増加により、正確に評価することが可能となる。
本図から、散乱微粒子の粒径によらず曲線が重なる傾向があり、おおむねAが約1の場合に光取出し比率が極大値約80%をとることがわかる。
本図に示すように、伝搬光として光取出し層に入射される光のうち80%以上の光を取り出す場合、0.5≦A≦2.0の範囲で規定することで実現可能である。また、70%以上の光を取り出す場合、0.14≦A≦10の範囲で規定することで実現可能である。A<0.14又は10<Aの場合、光取り出し効率が70%未満となり、不十分である。
(封止基板)
封止基板107としては、ソーダライムガラス、無アルカリガラス等の透明ガラス板、アクリル樹脂、PET樹脂、PEN樹脂、シクロオレフィン樹脂、オレフィン樹脂、カーボネート樹脂、ナイロン樹脂、フッ素系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリイミド樹脂、ポリサルフォン樹脂等などの透明プラスチック板などを用いることができる。この場合には、適切なガスバリア膜を有するプラスチック基板を用いることが望ましい。封止基板107は、光透過性であればよく、無色透明の他に多少着色されているものであってもよい。特に、380nm〜780nmの波長範囲の光を透過させるものが望ましい。
封止基板107としては、ソーダライムガラス、無アルカリガラス等の透明ガラス板、アクリル樹脂、PET樹脂、PEN樹脂、シクロオレフィン樹脂、オレフィン樹脂、カーボネート樹脂、ナイロン樹脂、フッ素系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリイミド樹脂、ポリサルフォン樹脂等などの透明プラスチック板などを用いることができる。この場合には、適切なガスバリア膜を有するプラスチック基板を用いることが望ましい。封止基板107は、光透過性であればよく、無色透明の他に多少着色されているものであってもよい。特に、380nm〜780nmの波長範囲の光を透過させるものが望ましい。
ここで用いる有機EL素子は、単一の素子でも、複数に分割された素子でもかまわない。複数の素子を接続する方法は、各素子を直列若しくは並列またはこれらを組み合わせた方法が挙げられる。
(反射層・補助配線)
反射層・補助配線108は、発生した光を反射させ、光を取り出す反射層として用いるものと、透明電極上に1μm〜20μmの幅でライン上に配置することにより、電極の抵抗成分を低減する働きをする。これらの反射層・補助配線は、反射率の高く、抵抗値の低い金属又は合金からなる材料を用いることが好ましい。
反射層・補助配線108は、発生した光を反射させ、光を取り出す反射層として用いるものと、透明電極上に1μm〜20μmの幅でライン上に配置することにより、電極の抵抗成分を低減する働きをする。これらの反射層・補助配線は、反射率の高く、抵抗値の低い金属又は合金からなる材料を用いることが好ましい。
このような材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、これらと他の金属との合金などを用いることができるものであり、例えばAg、Al、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Al/Al2O3混合物、Al/LiF混合物などを例として挙げることができる。
反射電極・補助配線は、例えば、上記の電極材料を真空蒸着法やスパッタリング法等の方法や印刷法などにより、薄膜に形成して作製することができる。光透過率は、10%以下にすることが好ましい。
(配光制御層)
発光層203と反射電極層102との間の電子注入層204および電子輸送層205により、反射電極から発光層までの距離を制御する配光制御層206とした。配光制御層206は、電子注入層204および電子輸送層205のどちらで制御しても良いが、厚膜化が必要なため、抵抗率の小さい材料を選択することが重要となる。
発光層203と反射電極層102との間の電子注入層204および電子輸送層205により、反射電極から発光層までの距離を制御する配光制御層206とした。配光制御層206は、電子注入層204および電子輸送層205のどちらで制御しても良いが、厚膜化が必要なため、抵抗率の小さい材料を選択することが重要となる。
図7は、白色有機EL素子用の各ドーパントとして青(B):Flrpic、緑(G):Ir(pbi)2OcOPhtaz、黄(Y):Ir(t−Bu−ptp)2OcOPhtaz及び赤(R):Ir(pq)2F7tazを用いた場合の各色の発光位置と外部に取り出す光の量(光取り出し効率)との関係を示したものである。
横軸には、反射電極から発光位置(発光層の中心部)までの距離をとっている。
本図から、光取り出し効率のピークは、光の波長によって異なり、波長が短いほど反射電極に近い位置となることがわかる。
この点を考慮して、光源となる各ドーパントの配置を決める必要がある。
図8は、発光位置を反射電極側から赤、黄、青の順に配置したSample A、及び発光位置を反射電極側から青、黄、赤の順に配置したSample Bの非伝搬光を含めた光取り出し効率の関係を示したものである。
発光位置の順番を調整し、発光色の中心波長付近に発光位置を調整することにより、光取り出し効率は大幅に増加する。
本図より、発光位置が反射電極に近い領域においては、エバネッセントモード(表面プラズモン損失)による非伝搬光の割合が大きく、発光位置の距離を反射電極から離し、伝搬光の割合を増やすことが光取り出し効率の向上には重要であることが分かる。
また、発光色の中心波長で光学設計をし、かつ、発光位置が電極側から波長順に配置した白色有機EL素子において光取り出し効率が最も高くなる。その場合の発光色の中心波長の発光位置が反射電極から155nm〜250nmであれば、配光制御することにより60%以上の光取り出し効率を得ることが可能となる。さらには、配光制御をしなくとも、170nm〜225nmの発光位置にすることにより、50%以上の光取り出し効率が得られる。ここで、光学設計は、外部モード2ndピーク(外部モード第二ピーク)で行うことが望ましい。これは、本図においては発光位置(横軸)200nm付近である。
(効果の実証)
比較例1として、光取出し層を設置しない場合の素子を作製した。
比較例1として、光取出し層を設置しない場合の素子を作製した。
図8から、光取出し層が無い場合、外部に取り出せる光は、全体の20%程度である(外部モード)。
発光位置の順番及び配光制御層(発光位置)を調整し、0.5≦A≦2.0の光取出し層を用いることにより、伝播光の光取り出し効率は70%以上に達する。
よって、実施例1は、比較例1と比較して、発光効率(lm/W)が2.23倍となる。
比較例2として、A=0.05の光取り出し層を用いた素子を2種類作製した。一種類は、Sample Aと同じ配光したもの、もう一つはSample Bと同じ配光したものである。
比較例2において、Sample Aと同じ配光の素子に対し、Sample Bと同じ配光した素子は、光取出し効率が25%向上した。
これに対して、実施例1の0.5≦A≦2.0の光取出し層を用いた素子において、Sample Aと同じ配光の素子に対し、Sample Bと同じ配光した素子は、光取出し効率が3%向上した。
この結果から、光取り出し効率の高い光取り出し層を用いることにより、配光制御(発光位置)による光取り出しの効果が向上することを確認した。
また、実施例1の配光制御対策なしのSample Aは、角度により色度が変化していたが、配光制御により色度の角度依存性が改善した。つまり、配光制御及び光取出し層の効果により、高い光取り出し効率を保ったままで、発光角度分布の少ない、より等方的な、使用者に違和感のない白色光源(照明)を得ることができた。
(その他の構成)
上述の例は、光取出し層を基板と透明電極との間に配置したものであるが、図9においては、光取出し層106を基板100の外側に配置した。この場合も上述の例と同様の効果が得られた。
上述の例は、光取出し層を基板と透明電極との間に配置したものであるが、図9においては、光取出し層106を基板100の外側に配置した。この場合も上述の例と同様の効果が得られた。
図10は、トップエミッション構造を有する有機EL素子を示したものである。
以下に作製プロセスの一例を示す。
まず、50mm角、厚さ1.1mmのガラス製の基板100の表面にアルミニウム(Al)を1nm/sの蒸着速度で幅2mm、厚さ150nmにマスク蒸着して反射電極102(陰極)を形成した。
続いて、ポジ型ノボラック系フォトレジスト(TFR‐970:東京応化工業株式会社製)をスピンコーティングした。このときの膜厚は約2μmであった。この後、露光及び現像によるパターニングを行うことにより、第一のバンク104(図1に示す。)を形成した。その後、200℃のクリーンオーブンで30分加熱した。これにより、第一のバンク104の耐薬品性が高まり、この後の第二のバンク105(図1に示す。)の現像工程で、第一のバンク104が溶解することを防ぐことができる。
続いて、ネガ形フォトレジスト(ZPN1150:日本ゼオン株式会社製)をスピンコーティングし、プリベークした。このときの膜厚は5μm程度とした。次に、光透過スリットを備えたマスクを介して、第二のバンク105を形成する位置に対してUV光を投射し、露光した。そして、フォトレジストがプリベークされた基板100にアルカリ現像液をスプレーシャワーすることにより現像の進行性の差によって、図1に示すように逆テーパ部を有する第二のバンク105を形成した。
次に、この上にバソフェナントロリン(株式会社同仁化学研究所製)とCsとをモル比1:1で厚さ195nmに共蒸着して電子注入層205と電子輸送層204の両方の機能を有する配光制御層206を形成した。次に、この上に青色発光層としてジスチリルビフェニル誘導体(出光興産社製「DPVBi」)に末端にカルバゾリル基を有するDSA誘導体(出光興産社製「BCzVBi」)をドープした層を厚さ20nmで、黄色発光層としてα−NPDにルブレン(アクロス社製)をドープした層を厚さ10nmで、赤色発光層としてルブレンにピロメテンホウ素錯体をドーピングした層を厚さ10nmで積層することによって、発光層203を形成した。次に、この上に1.33×10−4Paの減圧下、4、4’−ビス[N−(ナフチル)−N−フェニル−アミノ]ビフェニル(株式会社同仁化学研究所製:α−NPD)を0.1〜0.2nm/sの蒸着速度で30nm厚に蒸着し、正孔輸送層202及び正孔注入層201を形成した。最後に、スパッタリング法によりIZOを成膜した。マスクを用いて、IZOを幅2mmの帯状にパターニングして上部電極101(透明電極、陽極)を形成した。このようにして、発光面が2mm×2mmの有機発光装置を作製した。
上部電極101(透明電極)上には伝播光取出し層106を形成した。伝搬光取出し層としては、透明樹脂層等のマトリクス(分散媒)に光散乱機能を有する微粒子を分散させたものを用いた。微粒子を分散させた伝搬光取出し層は、マトリクス及び微粒子を含む。マトリクスは、有機化合物と、必要に応じて有機化合物の平均屈折率を上げるためのナノ粒子とを含む。マトリクスの平均屈折率を上げ、透明電極等の表面に配置することにより、一層多くの光を伝搬光取出し層に導入することが可能である。
上記の透明樹脂層としては、電離線硬化型樹脂、熱硬化型樹脂、熱可塑性樹脂等を用いることができる。電離線としては、例えば、紫外線、可視光、赤外線及び電子線が挙げられる。具体的には、アクリレート樹脂(エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、アクリルアクリレート、エーテルアクリレート)などのラジカル重合型モノマーもしくはオリゴマー、エポキシ樹脂などが挙げられる。必要に応じて、開始剤を添加してもよい。開始剤としては、例えば、UVラジカル発生剤(チバ・スペシャリティ・ケミカル社製イルガキュア907、同127、同192など)、過酸化ベンゾイルが挙げられる。別の樹脂成分の代表例としては、脂肪族系(例えば、ポリオレフィン)樹脂、ウレタン系樹脂が挙げられる。
上記の樹脂成分の屈折率は、好ましくは1.4〜1.85であり、更に好ましくは1.6〜1.8である。このようにすることにより、一層多くの光を透明樹脂層中に取り込み、光取出し効率を高めることができる。
ここで、微粒子は、可視光の領域で吸収がない粒子若しくは吸収が少ない粒子(前記吸収が通常30%以下)で、例えば、TiO2、ZrO2、Al2O3、Ta2O3、ZnO2、Sb2O3、ZrSiO4、BaTiO3又はSrTiO3を主成分とした無機粒子やアクリル樹脂、スチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂などの有機粒子が挙げられる。特に、無機粒子が好ましく、中でもTiO2、ZrO2、Al2O3、BaTiO3又はSrTiO3よりなるものが好ましい。また、透明粒子は、1種のみを用いてもよいし、2種以上を用いてもよい。さらに、微粒子は、マトリックス中の空隙であってもよい。有効なMie散乱をさせるために粒子サイズは、100nm以上、好ましくは200nm以上であり、通常10μm以下、好ましくは5μm以下である。
次に、この有機発光素子を形成した基板100の表面を大気に曝すことなく、高純度窒素ガスを循環させて高露点を保った封止室に移動した。
次に、封止室にこの封止基板107を導入した。封止基板107のエッジ部分に周知のシールディスペンサ装置を用いてシール用の光硬化樹脂を描画した(図示省略)。さらに、封止基板107と有機EL素子との間に、エポキシ樹脂製の封止材料(波長587.6nmにおける屈折率は約1.5である。)を塗布した。そして、封止室内にある真空貼り合わせ装置に導入し、封止基板107と基板100とを貼り合わせて圧着した。
次に、封止基板107と基板100とを貼り合わせて作製した有機EL装置の有機EL素子全体にUV光が当たらないように周知の遮光板を置き、封止基板107側からUV光を照射し、光硬化樹脂を硬化した。このようにして、図10に対応するトップエミッション型の構成を有する試料を作製した。
作製した有機EL素子に電圧を印加したところ、ドーパントからの発光がELスペクトルから確認され、白色発光が確認できた。
比較例1として、光取出し層を設置しない場合の素子を作製した。
図8から、光取出し層が無い場合、外部に取り出せる光は、全体の20%程度であることがわかる。配光制御(発光波長の順番及び発光位置)並びに0.5≦A≦2.0の光取出し層を用いることにより、光取り出し効率が70%以上となった。
実施例2は、比較例1と比較して2.25倍高い発光効率(lm/W)を示し、実施例1と同程度の性能を示した。
図11は、光取出し層106を封止基板107の外側に配置した例である。この場合も、同様の効果が得られた。
図12は、実施例1及び実施例2で作製した光取出し層を、薄板ガラスや樹脂フィルムなど、フレキシブル性を有する基板100の表面に作製したものを示した断面図である。
使用した樹脂フィルムの表面には、封止性を持たせるため、必要に応じて、無機物、有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が形成されていてもよい。
上記の樹脂フィルムは、JIS K 7129−1992に準拠した方法で測定した水蒸気透過度(25±0.5℃、相対湿度(90±2)%RH)が0.01g/(m2・24h)以下のバリア性フィルムであることが好ましい。さらに、上記の樹脂フィルムは、JIS K 7126−1987に準拠した方法で測定した酸素透過度が0.001cm3/(m2・24h・atm)以下であって上記の水蒸気透過度が0.001g/(m2・24h)以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。さらにまた、上記の水蒸気透過度が0.00001g/(m2・24h)以下であることが更に好ましい。
バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等の有機EL素子の劣化を招く因子の浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。さらに、該膜の脆弱性を改良するために、これら無機層と有機材料からなる層(有機層)との積層構造を持たせることがより好ましい。無機層及び有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
作製したシートを光取出し層として用いた場合、実施例1と同様な光取り出し効率が得られた。使用例としては、光取出しシートを粘着剤により貼り付けた場合と、光取り出しシートを基板として用いた場合とがあり、両方の方法とも同様の効果が得られることを確認した。後者の場合、光取出し層の表面に平坦化層を設けたものが一層好ましい。
100:基板、101:透明電極、102:反射電極、103:有機層、104:第一のバンク、105:第二のバンク、106:光取出し層、107:封止基板、108:反射層・補助配線、109:発光エリア、111:散乱微粒子、201:正孔注入層、202:正孔輸送層、203:発光層、204:電子輸送層、205:電子注入層、206:配光制御層、207:平坦化層。
Claims (15)
- 基板と、透明電極と、反射電極と、有機層と、光取出し層と、を備え、これらを積層した構成を有し、電源回路を有し、前記有機層は、前記透明電極と前記反射電極との間に配置してあり、前記光取出し層は、母材と、前記母材に分散された散乱微粒子と、を含み、下記数式(1)を満たすことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
0.14≦A≦10 (1)
(式中、Aは、前記光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる前記散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の前記散乱微粒子の当該平面への射影の総面積である。) - 下記数式(2)を満たすことを特徴とする請求項1記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
0.5≦A≦2.0 (2) - 前記母材の平均屈折率は1.8〜2.0であり、前記散乱微粒子の平均屈折率は2.0〜2.4であることを特徴とする請求項1又は2に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
- 前記光取出し層に含まれる前記散乱微粒子の量は、体積基準で30%以下であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
- 下記数式(3)を満たすことを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
0.2μm≦Rb<Rl (3)
(式中、Rbは、前記散乱微粒子の平均粒径(μm)であり、Rlは、前記光取出し層の厚さ(μm)である。) - 前記有機層は、少なくとも発光層を含み、前記発光層の中心部と前記反射電極の前記発光層側の界面との距離は、155nm〜250nmであることを特徴とする請求項1〜5のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
- 前記距離は、170nm〜225nmであることを特徴とする請求項6記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
- 前記光取出し層は、前記界面の凹凸を低減するための平坦化層を有することを特徴とする請求項1〜7のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
- 透明電極と、反射電極と、有機層と、光取出し層と、を備え、これらを積層した構成を有し、前記有機層は、前記透明電極と前記反射電極との間に配置してあり、前記光取出し層は、母材と、前記母材に分散された散乱微粒子と、を含み、下記数式(1)を満たすことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
0.14≦A≦10 (1)
(式中、Aは、前記光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる前記散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の前記散乱微粒子の当該平面への射影の総面積である。) - 母材と、前記母材に分散された散乱微粒子と、を含み、下記数式(1)を満たすことを特徴とする光取り出しシート。
0.14≦A≦10 (1)
(式中、Aは、当該シートの界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる前記散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の前記散乱微粒子の当該平面への射影の総面積である。) - 下記数式(2)を満たすことを特徴とする請求項10記載の光取り出しシート。
0.5≦A≦2.0 (2) - 前記母材の平均屈折率は1.8〜2.0であり、前記散乱微粒子の平均屈折率は2.0〜2.4であることを特徴とする請求項10又は11に記載の光取り出しシート。
- 前記散乱微粒子の量は、体積基準で30%以下であることを特徴とする請求項10〜12のいずれか一項に記載の光取り出しシート。
- 下記数式(3)を満たすことを特徴とする請求項10〜13のいずれか一項に記載の光取り出しシート。
0.2μm≦Rb<Rl (3)
(式中、Rbは、前記散乱微粒子の平均粒径(μm)であり、Rl(μm)は、当該シートの厚さである。) - 前記界面の凹凸を低減するための平坦化層を有することを特徴とする請求項10〜14のいずれか一項に記載の光取り出しシート。
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