WO2014087462A1 - 有機エレクトロルミネッセンス発光装置及びこれに用いる有機エレクトロルミネッセンス素子並びにこれらに用いる光取出しシート - Google Patents

有機エレクトロルミネッセンス発光装置及びこれに用いる有機エレクトロルミネッセンス素子並びにこれらに用いる光取出しシート Download PDF

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WO
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light
layer
light extraction
fine particles
organic
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PCT/JP2012/081248
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裕紀 若菜
石原　慎吾
俊一郎 信木
素子 原田
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株式会社日立製作所
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    • G—PHYSICS
    • G02—OPTICS
    • G02B—OPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B5/00—Optical elements other than lenses
    • G02B5/02—Diffusing elements; Afocal elements
    • G02B5/0205—Diffusing elements; Afocal elements characterised by the diffusing properties
    • G02B5/0236—Diffusing elements; Afocal elements characterised by the diffusing properties the diffusion taking place within the volume of the element
    • G02B5/0242—Diffusing elements; Afocal elements characterised by the diffusing properties the diffusion taking place within the volume of the element by means of dispersed particles
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00—Organic light-emitting devices
    • H10K50/80—Constructional details
    • H10K50/85—Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K50/854—Arrangements for extracting light from the devices comprising scattering means

Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescence light-emitting device, an organic electroluminescence element used therefor, and a light extraction sheet used therefor.
  • Patent Document 1 discloses a laminate for an electroluminescence element in which a light transmitting body, a light extraction layer, and an electrode layer are arranged in this order.
  • the light extraction layer is preferably a layer imparted with a light scattering function by containing transparent particles, and that the particle size of the transparent particles is 100 nm to 20 ⁇ m.
  • Patent Document 2 discloses a light extraction sheet having an adhesive layer, a substrate, a fine particle layer, and a barrier layer in this order.
  • the fine particle layer preferably contains at least a polymer and fine particles, the average particle size of the fine particles is preferably 0.5 ⁇ m to 10 ⁇ m, and the volume filling rate of the fine particles is 30% to 80%. It is also described that it is preferably%.
  • a low refractive index layer is disposed between a light scattering layer that extracts light and a light transmitting substrate. Therefore, light that is repeatedly confined in total reflection is generated at the interface between the low refractive index layer and the light extraction layer, and it is difficult to achieve high light extraction efficiency.
  • An object of the present invention is to improve the light extraction efficiency of an organic electroluminescence light emitting device.
  • the organic electroluminescence light-emitting device of the present invention comprises a substrate, a transparent electrode, a reflective electrode, an organic layer, and a light extraction layer, and has a configuration in which these are laminated, a power circuit, and an organic layer Is disposed between the transparent electrode and the reflective electrode, and the light extraction layer includes a base material and scattering fine particles dispersed in the base material, and has a unit area region at the interface of the light extraction layer.
  • the total area of the projection of the scattering particles onto the plane when the scattering particles included in the portion cut in the vertical direction are arranged on the plane so as not to overlap is set to a predetermined value range.
  • the power consumption of the organic electroluminescence light emitting device can be reduced.
  • the organic electroluminescence light-emitting device of the present invention comprises a substrate, a transparent electrode, a reflective electrode, an organic layer, and a light extraction layer, and has a configuration in which these are laminated, a power circuit, and an organic layer Is disposed between the transparent electrode and the reflective electrode, and the light extraction layer includes a base material and scattering fine particles dispersed in the base material, and satisfies the following formula (1): .
  • A is the projection of the scattering fine particles onto the plane when the scattering fine particles included in the portion of the unit area of the interface of the light extraction layer cut out in the thickness direction are arranged on the plane so as not to overlap.
  • the area CD of the projection of one scattering particle onto the plane CD, and the number N of scattering particles contained in a portion obtained by cutting out the area of the unit area of the interface of the light extraction layer in the thickness direction, (A is a value calculated by the formula A CD ⁇ N).
  • the average refractive index of the base material is 1.8 to 2.0, and the average refractive index of the scattering fine particles is preferably 2.0 to 2.4.
  • the organic layer preferably includes at least a light emitting layer, and the distance between the center of the light emitting layer and the interface on the light emitting layer side of the reflective electrode is preferably 155 nm to 250 nm. The distance is more preferably 170 nm to 225 nm.
  • the light extraction layer desirably has a flattening layer for reducing unevenness at the interface.
  • the light extraction layer is composed of a light extraction sheet.
  • the organic electroluminescence light emitting device refers to the entire device including a substrate, a sealing substrate, a power supply circuit, and the like.
  • the organic electroluminescence element refers to an aggregate of members constituting a light emitting area excluding a substrate, such as a light extraction layer, a transparent electrode, an organic layer, and a reflective electrode.
  • the light extraction ratio is also referred to as light extraction efficiency.
  • an organic electroluminescence lighting device used for indoor lighting or the like is also a kind of “organic electroluminescence light emitting device”.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an example of an organic electroluminescence light emitting device (organic EL light emitting device).
  • the light extraction layer 106, the transparent electrode 101, the organic layer 103, and the reflective electrode 102 are laminated in this order on the surface of the substrate 100 of the organic electroluminescence light emitting device. Furthermore, the first bank 104, the second bank 105, and the reflective layer / auxiliary wiring 108 are appropriately arranged. These are covered with a sealing substrate 107.
  • the substrate 100, the light extraction layer 106, the transparent electrode 101, the organic layer 103, and the reflective electrode 102 constitute a light emitting area 109.
  • the transparent electrode 101 is an anode and the reflective electrode 102 is a cathode.
  • the light extraction layer 106 contains scattering fine particles 111.
  • a light source device is provided by providing a drive circuit, a housing, and the like not shown in the figure.
  • the organic electroluminescence light emitting device shown in the figure is a bottom emission type in which light is extracted from the substrate 100 side.
  • the reflective electrode 102 is partially connected to the transparent electrode 101 in the adjacent light emitting area (light emitting portion) via the reflective / auxiliary wiring 108. Thereby, a voltage can be applied in series to each layer in which the light emitting area 109 is stacked.
  • FIG. 2 shows details of the light emitting area 109 of FIG.
  • the organic layer 103 is formed by laminating a hole injection layer 201, a hole transport layer 202, a light emitting layer 203, an electron transport layer 204, and an electron injection layer 205 in this order from the transparent electrode 101 side.
  • the electron transport layer 204 and the electron injection layer 205 constitute a light distribution control layer 206.
  • the light distribution control layer 206 has a function of optically adjusting the positions of the reflective electrode 102 and the light emitting layer 203.
  • a planarization layer 207 is provided between the light extraction layer 106 and the transparent electrode 101.
  • the light generated in the light emitting layer 203 is transmitted through the transparent electrode 101, the light extraction layer 106, and the substrate 100.
  • light incident on the interface of a layer in contact with air (in this figure, the substrate 100) at an angle greater than the critical angle cannot be transmitted through the layer due to the problem of total reflection. As a result, the luminous efficiency is reduced.
  • the scattering fine particles 111 contained in the light extraction layer 106 have the effect of refracting light inside the light extraction layer 106 and increasing the proportion of light having a low incident angle.
  • the reflective electrode 102 reflects light generated in the light emitting layer 203.
  • the reflected light passes through the transparent electrode 101, the light extraction layer 106, and the substrate 100 on the opposite side, and is used.
  • the substrate 100 may be transparent at the bottom emission, transparent at the top emission, or opaque, depending on the device structure.
  • the transparent substrate 100 preferably used include glass, quartz, and a transparent resin film. Since the effect of suppressing high-temperature storage stability and chromaticity variation appears greatly in a flexible substrate rather than a rigid substrate, the particularly preferable substrate 100 has flexibility that can give flexibility to an organic EL element. Resin film.
  • polyesters such as polyethylene terephthalate (PET) and polyethylene naphthalate (PEN), polyethylene, polypropylene, cellophane, cellulose diacetate, cellulose triacetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate (CAP), Cellulose esters such as cellulose acetate phthalate (TAC) and cellulose nitrate or derivatives thereof, polyvinylidene chloride, polyvinyl alcohol, polyethylene vinyl alcohol, syndiotactic polystyrene, polycarbonate, norbornene resin, polymethylpentene, polyether ketone, polyimide , Polyethersulfone (PES), polyphenylene sulfide, polysulfones Cycloolefins such as polyetherimide, polyetherketoneimide, polyamide, fluororesin, nylon, polymethylmethacrylate, acrylic or polyarylates, Arton (registered trademark, manufactured by JSR) or A
  • An inorganic or organic film or a hybrid film of both may be formed on the surface of the resin film, and the water vapor permeability (25 ⁇ 0.5 ° C., measured by a method according to JIS K 7129-1992). It is preferably a barrier film having a relative humidity of 90 ⁇ 2% RH) of 0.01 g / (m 2 ⁇ 24 h) or less.
  • the oxygen permeability measured by a method according to JIS K 7126-1987 is It is preferably a high-barrier film having a water vapor permeability of 0.001 cm 3 / (m 2 ⁇ 24 h ⁇ atm) or less and a water vapor permeability of 0.001 g / (m 2 ⁇ 24 h) or less, and a water vapor permeability of 0.00001 g / ( m 2 ⁇ 24h) or less is more preferable.
  • any material may be used as long as it has a function of suppressing entry of factors that cause deterioration of the organic EL element such as moisture and oxygen.
  • silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, or the like is used. Can do.
  • the method for forming the barrier film is not particularly limited.
  • a plasma CVD method, a laser CVD method, a thermal CVD method, a coating method, or the like can be used.
  • the opaque support substrate examples include metal plates such as aluminum and stainless steel, films, opaque resin substrates, ceramic substrates, and the like.
  • the transparent electrode 101 as an anode is an electrode for injecting holes into the organic layer 103.
  • the anode it is preferable to use an electrode material made of a metal, an alloy, an electrically conductive compound or a mixture thereof having a high work function, and it is particularly preferable to use an electrode material having a work function of 4 eV or more.
  • Electrode materials include metals such as gold, conductive transparent materials such as CuI, ITO (indium tin oxide), SnO 2 , ZnO, and IZO (indium zinc oxide). These electrode materials are formed by a method such as a vacuum deposition method, a sputtering method, a CVD method, an ion plating method, or a coating method. Thereby, the thin film-like transparent electrode 101 (anode) can be produced.
  • the light transmittance of the transparent electrode 101 (anode) is preferably 80% or more.
  • the sheet resistance of the transparent electrode 101 (anode) is preferably several hundred ⁇ / ⁇ or less, and particularly preferably 100 ⁇ / ⁇ or less.
  • the film thickness of the transparent electrode 101 (anode) varies depending on the material in order to control the properties of the electrode (anode), such as transparency and conductivity, but is set to 80 to 400 nm, more preferably. It is set to 100 to 200 nm.
  • the first bank 104 formed on the side surface portion of the organic EL element has a forward taper, and is a metal layer (for example, Ag) provided as the end portion of the patterned lower electrode 101 and the reflective layer / auxiliary wiring 108. A partial short circuit failure of the light emitting unit is prevented.
  • a metal layer for example, Ag
  • the first bank 104 is formed by applying a bank forming material and developing and exposing it using a predetermined photomask.
  • the surface of the first bank 104 on the side where the organic layer 103 is present may be subjected to water repellency treatment.
  • the surface of the first bank 104 is subjected to a plasma treatment with a fluorine-based gas, and the surface of the first bank 104 is fluorinated to perform the water repellency treatment. Thereby, a water repellent layer is formed on the surface of the first bank 104.
  • Photosensitive polyimide is preferable as the first bank 104.
  • an acrylic resin, a novolac resin, a phenol resin, a non-photosensitive material, or the like can be used.
  • the second bank 105 is formed on the first bank 104.
  • the second bank 105 has a reverse taper, and is used to prevent the upper electrode 102 of the adjacent light emitting unit from conducting to other members.
  • the second bank 105 is formed by applying a bank forming material and developing and exposing it using a predetermined photomask.
  • the surface of the second bank 105 on the side where the organic layer 103 is present may be subjected to water repellency treatment.
  • the surface of the second bank 105 is subjected to a plasma treatment with a fluorine-based gas, and the surface of the second bank 105 is fluorinated to perform the water repellency treatment. Thereby, a water repellent layer is formed on the surface of the second bank 105.
  • the second bank 105 it is preferable to use a negative photoresist. Further, as the material of the second bank 105, an acrylic resin, a novolac resin, a phenol resin, a non-photosensitive material, or the like can be used.
  • Organic layer An example of the organic layer 103 is shown in FIG.
  • the organic layer 103 may have a single layer structure including only the light emitting layer 203 or a multilayer structure including any one or more of the electron injection layer 205, the electron transport layer 204, the hole transport layer 202, and the hole injection layer 201.
  • the electron injection layer 205 and the electron transport layer 204, the electron transport layer 204 and the light emitting layer 203, the light emitting layer 203 and the hole transport layer 202, the hole transport layer 202 and the hole injection layer 201 may be in contact with each other.
  • the other layers described above may be disposed between them.
  • the light-emitting layer 203 includes a host molecule (hereinafter referred to as “host”) and a dopant molecule (hereinafter referred to as “dopant”).
  • the hole transport layer transports holes and injects them into the light emitting layer. Therefore, it is desirable that the hole transport layer is made of a hole transport material having a high hole mobility.
  • the hole transport layer is desirably chemically stable, has a low ionization potential, a low electron affinity, and a high glass transition temperature.
  • Examples of the material for the hole transport layer include N, N′-bis (3-methylphenyl) -N, N′-diphenyl- [1,1′-biphenyl] -4, 4′diamine (TPD), 4 4′-bis [N- (1-naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl ( ⁇ -NPD), 4, 4 ′, 4 ′′ -tri (N-carbazolyl) triphenylamine (TCTA), 1, 3,5-tris [N- (4-diphenylaminophenyl) phenylamino] benzene (p-DPA-TDAB), 4, 4 ′, 4 ′′ -tris (N-carbazole) triphenylamine (TCTA), 1 3,5-tris [N, N-bis (2-methylphenyl) -amino] -benzene (o-MTDAB), 1,3,5-tris [N, N-bis (3-methylphenyl) -amino
  • a hole injection layer may be disposed between the transparent electrode as the anode and the hole transport layer.
  • the hole injection layer is preferably formed of a material having an appropriate ionization potential.
  • the hole injection layer desirably plays a role of filling irregularities on the surface of the underlayer. Examples of the hole injection layer include copper phthalocyanine, starburst amine compound, polyaniline, polythiophene, vanadium oxide, molybdenum oxide, ruthenium oxide, and aluminum oxide.
  • the hole transporting material may contain an oxidizing agent.
  • an oxidizing agent include Lewis acid compounds such as ferric chloride, ammonium chloride, gallium chloride, indium chloride, and antimony pentachloride, electron accepting compounds such as trinitrofluorene, and vanadium oxide exemplified as a hole injection material.
  • Molybdenum oxide, ruthenium oxide, aluminum oxide and the like can be used, and these may be used alone or in combination of two or more.
  • the light-emitting organic compound used for the light-emitting layer known arbitrary compounds can be exemplified.
  • the electron transport layer transports electrons and injects them into the light emitting layer. Therefore, the electron transport layer is preferably made of an electron transport material having high electron mobility.
  • the electron transport layer for example, tris (8-quinolinol) aluminum, oxadiazole derivative, silole derivative, zinc benzothiazole complex, bathocuproine (BCP) is desirable, and one kind alone or two or more kinds can be used in combination. .
  • the electron transport layer contains a reducing agent in the above electron transport material to lower the barrier between the buffer layer and the electron transport layer, or to improve the electric conductivity of the electron transport layer.
  • the reducing agent include alkali metals, alkaline earth metals, alkali metal oxides, alkaline earth oxides, rare earth oxides, alkali metal halides, alkaline earth halides, rare earth halides, alkali metals, and aromatics.
  • the complex formed with a compound etc. is mentioned.
  • Particularly preferred alkali metals are Cs, Li, Na or K.
  • the material for the electron transport layer is not limited to these materials, and these materials may be used alone or in combination of two or more.
  • the electron injection layer may be inserted between the reflective electrode or the buffer layer and the electron transport layer to improve the electron injection efficiency.
  • the electron injection layer for example, lithium fluoride, magnesium fluoride, calcium fluoride, strontium fluoride, barium fluoride, magnesium oxide, aluminum oxide and the like are desirable. It is not restricted to these materials, You may use these materials individually by 1 type or in combination of 2 or more types.
  • the reflective electrode 102 is an electrode for injecting electrons into the organic layer 103, and it is preferable to use an electrode material made of a metal, an alloy, an electrically conductive compound, or a mixture thereof having a small work function, and the work function is 5 eV or less.
  • the electrode material is preferably used. Examples of such electrode materials include alkali metals, alkali metal halides, alkali metal oxides, alkaline earth metals, rare earths, alloys of these with other metals, and the like. Examples thereof include sodium, sodium-potassium alloy, lithium, magnesium, aluminum, magnesium-silver mixture, magnesium-indium mixture, aluminum-lithium alloy, Al / Al 2 O 3 mixture, Al / LiF mixture, and the like. In addition, the use of a material having a high reflectance can be expected to improve the light extraction efficiency. A typical material is Ag.
  • the reflective electrode can be produced, for example, by forming the above electrode material into a thin film by a method such as vacuum deposition or sputtering.
  • the light transmittance of the reflective electrode is preferably 10% or less.
  • the film thickness of the reflective electrode varies depending on the material in order to control the characteristics such as the light transmittance of the reflective electrode as described above, but is usually preferably set to 500 nm or less, and preferably in the range of 100 to 200 nm. It is good.
  • the light extraction layer 106 is obtained by dispersing the scattering fine particles 111 in a matrix (base material).
  • the matrix includes organic compounds and, if necessary, nanoparticles for increasing the average refractive index.
  • the light extraction layer 106 uses a matrix having a high average refractive index and is disposed on the surface of the transparent electrode 101 or the like, so that more light can propagate.
  • the nanoparticles contained in the matrix are different from the scattering fine particles 111.
  • Examples of the transparent resin used for the matrix include ionizing radiation curable resins, thermosetting resins, and thermoplastic resins.
  • examples of the ionizing ray used for the resin curing treatment include ultraviolet rays, visible light, infrared rays, and electron beams.
  • Specific examples include radical polymerization monomers or oligomers such as acrylate resins (epoxy acrylate, polyester acrylate, acrylic acrylate, ether acrylate, etc.), epoxy resins, and the like.
  • an initiator may be added.
  • the initiator include a UV radical generator (Irgacure 907, 127, 192, etc., manufactured by Ciba Specialty Chemicals) and benzoyl peroxide.
  • Representative examples of other resin components include aliphatic (for example, polyolefin) resins and urethane resins.
  • the refractive index of the resin component is preferably 1.4 to 1.85, more preferably 1.7 to 1.8.
  • high refractive index (high n) nanoparticles having a size that does not contribute to scattering can be added.
  • the scattering fine particles are particles that do not absorb in the visible light region or particles that absorb little (the absorption is usually 30% or less), and specifically, titanium oxide (refractive index: 2.5 or more and 2.7). ), Zirconium oxide (refractive index: 2.4), barium titanate (refractive index: 2.4), strontium titanate (refractive index: 2.37), bismuth oxide (refractive index: 2.45), etc. Can be mentioned. These materials may be used alone or in combination of two or more. In particular, inorganic particles are preferable, and among them, those composed of TiO 2 , ZrO 2 , BaTiO 3 , SrTiO 3 or Bi 2 O 3 are preferable.
  • the scattering fine particles may be voids in the matrix.
  • the particle size for causing effective Mie scattering is 100 nm or more, preferably 200 nm or more, and is usually 10 ⁇ m or less, more preferably 5 ⁇ m or less.
  • FIG. 3 shows the relationship between the refractive index difference from the scattering fine particles and the light extraction ratio (external / substrate ratio) when the refractive index of the base material (base material) is 1.7 to 2.0. is there.
  • the refractive index difference needs to be about 0.2 to 0.6. That is, it is preferable to use a scattering fine particle having a refractive index of 1.9 to 2.6 (1.9 to 2.6). More preferably, the refractive index of the scattering fine particles is in the range of 2.0 to 2.4 (2.0 to 2.4) with respect to the refractive index of the base material of 1.8.
  • Such a light extraction layer is usually formed by applying a coating liquid in which scattered fine particles are dispersed in a matrix precursor.
  • the content of the scattering fine particles in the coating solution needs to be adjusted so that Mie scattering is multiple-scattered in the light extraction layer to be formed.
  • the coating method of the coating liquid examples include spin coating, dip coating, die coating, casting, spray coating, and gravure coating. Of these means, spin coating, dip coating or die coating is preferred from the viewpoint of film uniformity.
  • the thickness of the propagation light extraction layer is desirably 2 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less (2 to 20 ⁇ m). If it is thinner than 2 ⁇ m, it becomes difficult to mix the scattering fine particles at a sufficient concentration. On the other hand, if it is thicker than 20 ⁇ m, it is difficult to form the coating.
  • the light extraction layer by the scattering fine particles is formed between the transparent electrode 101 and the substrate 100 as shown in FIG. When the surface roughness Ra of the light extraction layer is 5 nm or more, the planarization layer 207 is formed as necessary. Further, if necessary, it may be installed on the surface of the substrate 100, and the amount of light taken out is increased.
  • the particle size corresponding to the emission wavelength of the device and the number of scattering particles per unit area are important.
  • the reason for this is that when the number of scattering particles is controlled by the volume filling factor or the like, the optimum volume filling factor varies depending on the film thickness, which is insufficient as a control parameter.
  • FIG. 4 shows the relationship between the volume filling factor and the light extraction ratio (external / substrate ratio) with the size (average particle diameter d) of the scattering fine particles as a parameter when the film thickness of the light extraction layer is 5 ⁇ m (5000 nm). It is a thing.
  • the optimum volume filling rate (volume filling rate at which each curve has a maximum value) tends to increase.
  • the average particle diameter d is 2 ⁇ m (2000 nm), 30 vol. %, 5 ⁇ m (5000 nm) and 50 vol. % Or more is required.
  • the volume filling rate increases, the surface roughness of the light extraction layer increases, and even if the planarization layer 207 is introduced, the Ra value does not become 20 nm or less. Therefore, in terms of flatness, the volume filling rate is 30 vol. % Or less is preferable. Volume filling rate is 30 vol. If it is% or less, the surface roughness Ra can be made 10 nm or less by using the planarizing layer. Therefore, an organic EL element can be formed on the surface of the planarization layer.
  • the volume filling rate is 30 vol. If it is larger than%, the required film thickness of the planarizing layer increases, and cracks and the like are likely to occur during the formation process. For this reason, it becomes difficult to form a device on the surface of the light extraction layer.
  • volume filling factor as a reference for determining the maximum light extraction efficiency is insufficient because the volume filling factor has a dependency on the film thickness.
  • the number of scattering particles per unit area (1 mm 2 ) showed a constant value with respect to the change in film thickness when the particle size was the same.
  • data cannot be handled collectively even if the number of scattering particles per unit area is used.
  • FIG. 5 is a graph showing the relationship between the light extraction ratio and the number (N) of scattering particles per unit area. Also in this figure, the size of the scattering fine particles (average particle diameter d) is used as a parameter.
  • N is a value obtained by dividing the number of scattering fine particles contained in the light extraction layer by the interface area of the light extraction layer (the area of the planar portion of the light extraction layer). In other words, it is the number of scattered fine particles contained in a portion obtained by cutting out a region of a unit area at the interface of the light extraction layer in the thickness direction. Therefore, N is a value that does not change even if the thickness of the light extraction layer changes. Therefore, the density of the scattering fine particles contained in the light extraction layer becomes lower as the light extraction layer is thicker.
  • the optimum value of light extraction efficiency differs.
  • the optimum range such as the light extraction efficiency is not stipulated, so the light extraction efficiency differs depending on each document, and the actual effect is not obtained. .
  • FIG. 6 is a graph showing the light extraction ratio with respect to the occupied area ratio (A) of the scattering fine particles per unit area (1 mm 2 ). Also in this figure, the size of the scattering fine particles (average particle diameter d) is used as a parameter.
  • A CD ⁇ N
  • A is the total area of the projection of the scattering particles onto the plane when the scattering particles included in the unit area of the interface of the light extraction layer are arranged on the plane so as not to overlap each other. is there. Therefore, when the scattering particles are filled so as to overlap in the thickness direction, A can be 1 or more. In the present specification, A is referred to as “occupied area ratio of scattering fine particles per unit area (1 mm 2 )”.
  • CD is the area of projection of one scattering particle onto the plane.
  • the particle size (particle diameter) of the scattering fine particles which is the basis for obtaining the CD is measured using an image of a scanning electron microscope (SEM) or a transmission electron microscope (TEM).
  • SEM scanning electron microscope
  • TEM transmission electron microscope
  • N transmission electron microscope
  • the evaluation method is performed by obtaining the particle size distribution and the number of scattering particles and the number of scattering particles per unit area (1 mm 2 ) from an image of a cross section at least at one place on the light extraction surface.
  • the number of analysis points is preferably 5 or more, more preferably 10 or more. Accurate evaluation becomes possible by increasing the number of analysis points.
  • sealing substrate 107 transparent glass plates such as soda lime glass and alkali-free glass, acrylic resin, PET resin, PEN resin, cycloolefin resin, olefin resin, carbonate resin, nylon resin, fluorine resin, silicone resin, A transparent plastic plate such as polyimide resin or polysulfone resin can be used. In this case, it is desirable to use a plastic substrate having an appropriate gas barrier film.
  • the sealing substrate 107 may be light-transmitting and may be slightly colored in addition to being colorless and transparent. In particular, those that transmit light in the wavelength range of 380 nm to 780 nm are desirable.
  • the organic EL element used here may be a single element or an element divided into a plurality of elements.
  • Examples of a method of connecting a plurality of elements include a method in which each element is connected in series or in parallel, or a combination thereof.
  • the reflective layer / auxiliary wiring 108 is used as a reflective layer that reflects the generated light and extracts the light, and is arranged on the line with a width of 1 ⁇ m to 20 ⁇ m on the transparent electrode, thereby reducing the resistance component of the electrode. Work. It is preferable to use a material made of a metal or an alloy having a high reflectance and a low resistance value for these reflective layers and auxiliary wiring.
  • alkali metals alkali metal halides, alloys of these with other metals, and the like can be used.
  • Ag, Al, sodium, sodium-potassium alloy, lithium, magnesium examples include aluminum, a magnesium-silver mixture, a magnesium-indium mixture, an aluminum-lithium alloy, an Al / Al 2 O 3 mixture, an Al / LiF mixture, and the like.
  • the reflective electrode / auxiliary wiring can be produced by forming the above electrode material into a thin film by a method such as a vacuum deposition method or a sputtering method or a printing method, for example.
  • the light transmittance is preferably 10% or less.
  • Light distribution control layer With the electron injection layer 204 and the electron transport layer 205 between the light emitting layer 203 and the reflective electrode layer 102, a light distribution control layer 206 for controlling the distance from the reflective electrode to the light emitting layer was obtained.
  • the light distribution control layer 206 may be controlled by either the electron injection layer 204 or the electron transport layer 205. However, since it is necessary to increase the thickness, it is important to select a material having a low resistivity.
  • FIG. 7 shows blue (B): Flrpic, green (G): Ir (pbi) 2OcOPhtaz, yellow (Y): Ir (t-Bu-ptp) 2OcOPhtaz and red (R) as respective dopants for white organic EL elements. : Shows the relationship between the emission position of each color and the amount of light extracted outside (light extraction efficiency) when Ir (pq) 2F7taz is used.
  • the horizontal axis indicates the distance from the reflective electrode to the light emission position (the center of the light emitting layer).
  • FIG. 8 shows light including non-propagating light of Sample A in which the light emission position is arranged in the order of red, yellow and blue from the reflective electrode side, and Sample B in which the light emission position is arranged in the order of blue, yellow and red from the reflective electrode side. This shows the relationship between the extraction efficiency.
  • the light extraction efficiency is greatly increased by adjusting the order of the light emission position and adjusting the light emission position near the center wavelength of the emission color.
  • the light extraction efficiency is the highest in a white organic EL element that is optically designed with the center wavelength of the emission color and the emission positions are arranged in order of wavelength from the electrode side.
  • the emission position of the central wavelength of the emission color is 155 nm to 250 nm from the reflective electrode, it is possible to obtain light extraction efficiency of 60% or more by controlling the light distribution.
  • light extraction efficiency of 50% or more can be obtained by setting the light emission position at 170 nm to 225 nm without performing light distribution control.
  • the light extraction efficiency of propagating light reaches 70% or more by adjusting the order of the light emission position and the light distribution control layer (light emission position) and using the light extraction layer of 0.5 ⁇ A ⁇ 2.0.
  • Example 1 the luminous efficiency (lm / W) of Example 1 is 2.23 times that of Comparative Example 1.
  • Comparative Example 2 the light extraction efficiency of the element having the same light distribution as Sample A was improved by 25% compared to the element having the same light distribution as Sample A.
  • Sample A without light distribution control measures in Example 1 had a change in chromaticity depending on the angle, but the angle dependency of the chromaticity was improved by the light distribution control.
  • the effect of the light distribution control and the light extraction layer makes it possible to obtain a white light source (illumination) that is more isotropic and that does not give the user a sense of incongruity while maintaining high light extraction efficiency. It was.
  • the light extraction layer is disposed between the substrate and the transparent electrode.
  • the light extraction layer 106 is disposed outside the substrate 100. In this case, the same effect as the above example was obtained.
  • FIG. 10 shows an organic EL element having a top emission structure.
  • a reflective electrode 102 (cathode) is formed by mask-depositing aluminum (Al) on a surface of a glass substrate 100 of 50 mm square and a thickness of 1.1 mm at a deposition rate of 1 nm / s to a width of 2 mm and a thickness of 150 nm. did.
  • a positive type novolak photoresist (TFR-970: manufactured by Tokyo Ohka Kogyo Co., Ltd.) was spin coated. The film thickness at this time was about 2 ⁇ m. Thereafter, patterning by exposure and development was performed to form the first bank 104 (shown in FIG. 1). Then, it heated for 30 minutes in 200 degreeC clean oven. Thereby, the chemical resistance of the first bank 104 is increased, and it is possible to prevent the first bank 104 from being dissolved in the subsequent development process of the second bank 105 (shown in FIG. 1).
  • a negative photoresist (ZPN1150: manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd.) was spin-coated and prebaked.
  • the film thickness at this time was about 5 ⁇ m.
  • UV light was projected and exposed to the position where the second bank 105 was formed through a mask having a light transmission slit.
  • a second bank 105 having a reverse taper portion as shown in FIG. 1 was formed by spraying an alkaline developer onto the substrate 100 on which the photoresist was pre-baked to thereby cause a difference in development progress.
  • bathophenanthroline manufactured by Dojindo Laboratories Co., Ltd.
  • Cs are co-deposited at a molar ratio of 1: 1 to a thickness of 195 nm to have the functions of both the electron injection layer 205 and the electron transport layer 204.
  • a light distribution control layer 206 was formed.
  • a layer obtained by doping a distyrylbiphenyl derivative (“DPVBi” manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) with a DSA derivative having a carbazolyl group at the terminal (“BCzVBi” manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) as a blue light-emitting layer at a thickness of 20 nm is used.
  • the light emitting layer is formed by laminating a layer in which ⁇ -NPD is doped with rubrene (manufactured by Acros) as a yellow light emitting layer with a thickness of 10 nm and a red light emitting layer with a layer of rubrene doped with a pyromethene boron complex at a thickness of 10 nm. 203 was formed. Next, 4 , 4′-bis [N- (naphthyl) -N-phenyl-amino] biphenyl (manufactured by Dojindo Laboratories Co., Ltd .: ⁇ -NPD) under reduced pressure of 1.33 ⁇ 10 ⁇ 4 Pa was further formed thereon.
  • rubrene manufactured by Acros
  • IZO film was formed by sputtering. Using a mask, IZO was patterned into a strip shape having a width of 2 mm to form an upper electrode 101 (transparent electrode, anode). In this way, an organic light emitting device having a light emitting surface of 2 mm ⁇ 2 mm was produced.
  • a propagating light extraction layer 106 was formed on the upper electrode 101 (transparent electrode).
  • a layer in which fine particles having a light scattering function are dispersed in a matrix (a dispersion medium) such as a transparent resin layer was used.
  • the propagation light extraction layer in which the fine particles are dispersed includes a matrix and fine particles.
  • the matrix includes an organic compound and, if necessary, nanoparticles for increasing the average refractive index of the organic compound. By increasing the average refractive index of the matrix and disposing it on the surface of the transparent electrode or the like, it is possible to introduce more light into the propagation light extraction layer.
  • an ionizing ray curable resin As the transparent resin layer, an ionizing ray curable resin, a thermosetting resin, a thermoplastic resin, or the like can be used.
  • the ionizing rays include ultraviolet rays, visible light, infrared rays, and electron beams. Specific examples include radical polymerization monomers or oligomers such as acrylate resins (epoxy acrylate, polyester acrylate, acrylic acrylate, ether acrylate), and epoxy resins.
  • An initiator may be added as necessary. Examples of the initiator include a UV radical generator (Irgacure 907, 127, 192, etc., manufactured by Ciba Specialty Chemicals) and benzoyl peroxide. Representative examples of other resin components include aliphatic (for example, polyolefin) resins and urethane resins.
  • the refractive index of the resin component is preferably 1.4 to 1.85, more preferably 1.6 to 1.8.
  • the fine particles are particles that do not absorb in the visible light region or particles that absorb little (the absorption is usually 30% or less).
  • TiO 2 , ZrO 2 , Al 2 O 3 , Ta 2 O 3 , ZnO 2 inorganic particles mainly composed of Sb 2 O 3 , ZrSiO 4 , BaTiO 3 or SrTiO 3 , and organic particles such as acrylic resin, styrene resin, and polyethylene terephthalate resin.
  • inorganic particles are preferable, and among them, those composed of TiO 2 , ZrO 2 , Al 2 O 3 , BaTiO 3 or SrTiO 3 are preferable.
  • grains may use only 1 type and may use 2 or more types.
  • the fine particles may be voids in the matrix.
  • the particle size is 100 nm or more, preferably 200 nm or more, and is usually 10 ⁇ m or less, preferably 5 ⁇ m or less.
  • the substrate 100 was moved to a sealing chamber in which high purity nitrogen gas was circulated to maintain a high dew point.
  • this sealing substrate 107 was introduced into the sealing chamber.
  • a photocuring resin for sealing was drawn on the edge portion of the sealing substrate 107 using a known seal dispenser device (not shown).
  • an epoxy resin sealing material (refractive index at a wavelength of 587.6 nm is about 1.5) was applied between the sealing substrate 107 and the organic EL element. And it introduce
  • a well-known light-shielding plate is placed so that UV light does not strike the entire organic EL element of the organic EL device produced by bonding the sealing substrate 107 and the substrate 100, and UV light is irradiated from the sealing substrate 107 side. Then, the photo-curing resin was cured. In this way, a sample having a top emission type configuration corresponding to FIG. 10 was produced.
  • FIG. 8 shows that when there is no light extraction layer, the light that can be extracted outside is about 20% of the total.
  • the light distribution control the order of the emission wavelength and the light emission position
  • the light extraction layer of 0.5 ⁇ A ⁇ 2.0
  • the light extraction efficiency was 70% or more.
  • Example 2 showed a luminous efficiency (lm / W) that was 2.25 times higher than that of Comparative Example 1, and showed the same performance as Example 1.
  • FIG. 11 shows an example in which the light extraction layer 106 is disposed outside the sealing substrate 107. In this case, the same effect was obtained.
  • FIG. 12 is a cross-sectional view showing the light extraction layer produced in Example 1 and Example 2 produced on the surface of a flexible substrate 100 such as thin glass or resin film.
  • the surface of the used resin film may be provided with an inorganic film, an organic film, or a hybrid film of both, if necessary, in order to provide sealing properties.
  • the above resin film has a water vapor permeability (25 ⁇ 0.5 ° C., relative humidity (90 ⁇ 2)% RH) measured by a method according to JIS K 7129-1992 0.01 g / (m 2 ⁇ 24 h).
  • the following barrier films are preferred.
  • the resin film has an oxygen permeability measured by a method according to JIS K 7126-1987 of 0.001 cm 3 / (m 2 ⁇ 24 h ⁇ atm) or less, and a water vapor permeability of 0.001 g. It is preferably a high barrier film of / (m 2 ⁇ 24h) or less.
  • the water vapor permeability is more preferably 0.00001 g / (m 2 ⁇ 24 h) or less.
  • any material may be used as long as it has a function of suppressing entry of factors that cause deterioration of the organic EL element such as moisture and oxygen.
  • silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, or the like is used. Can do.
  • organic materials organic layers.
  • Example 2 When the produced sheet was used as the light extraction layer, the same light extraction efficiency as in Example 1 was obtained.
  • usage examples there were a case where the light extraction sheet was affixed with an adhesive and a case where the light extraction sheet was used as a substrate, and it was confirmed that the same effect was obtained by both methods. In the latter case, it is more preferable to provide a planarizing layer on the surface of the light extraction layer.
  • substrate 101 transparent electrode 102: reflective electrode 103: organic layer 104: first bank 105: second bank 106: light extraction layer 107: sealing substrate 108: reflective layer Auxiliary wiring, 109: light emitting area, 111: scattering fine particles, 201: hole injection layer, 202: hole transport layer, 203: light emission layer, 204: electron transport layer, 205: electron injection layer, 206: light distribution control layer 207: A planarization layer.

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Abstract

　本発明の有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、基板と、透明電極と、反射電極と、有機層と、光取出し層と、を備え、これらを積層した構成を有し、電源回路を有し、有機層は、透明電極と反射電極との間に配置してあり、光取出し層は、母材と、母材に分散された散乱微粒子と、を含み、下記数式（１）を満たす。　０．１４≦Ａ≦１０　（１） （式中、Ａは、光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の散乱微粒子の当該平面への射影の総面積である。）　本発明によれば、散乱微粒子の粒径によらず光取出し効率を向上する光取出しシートを用いるため、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の消費電力を低減することができる。

Description

有機エレクトロルミネッセンス発光装置及びこれに用いる有機エレクトロルミネッセンス素子並びにこれらに用いる光取出しシート
　本発明は、有機エレクトロルミネッセンス発光装置及びこれに用いる有機エレクトロルミネッセンス素子並びにこれらに用いる光取出しシートに関する。
　従来例として、特許文献１には、透光体、光取出し層、及び電極層がこの順に配置されてなるエレクトロルミネッセンス素子用積層体が開示されている。ここで、光取出し層は、透明粒子を含有させることにより光散乱機能を付与した層であることが好ましいこと、及び、透明粒子の粒子サイズが１００ｎｍ～２０μｍであることも記載されている。
　また、特許文献２には、接着層、基材、微粒子層、及びバリア層を少なくともこの順に有してなる光取り出しシートが開示されている。ここで、微粒子層は、ポリマーと、微粒子とを少なくとも含有すること、微粒子の平均粒径は、０．５μｍ～１０μｍであることが好ましいこと、及び、微粒子の体積充填率は、３０％～８０％であることが好ましいことも記載されている。
特開２００７－０６６８８６号公報 特開２０１２－０８９３１３号公報
　特許文献１に記載の構成においては、光を取出す光散乱層と透光基板との間に低屈折率層が配置されている。そのため、低屈折率層と光取出し層の界面で全反射を繰り返し閉じ込められる光が生じ、高い光取出し効率を実現することが難しい。
　また、特許文献２に記載の構成においては、微粒子の体積充填率が３０％～８０％と高いため、散乱による光角度を変換する能力は高くなるものの、散乱層を必要としない光に対して阻害要因となる。このため、全体の光取り出し量として低下する可能性がある。
　本発明の目的は、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の光取出し効率を向上することにある。
　本発明の有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、基板と、透明電極と、反射電極と、有機層と、光取出し層と、を備え、これらを積層した構成を有し、電源回路を有し、有機層は、透明電極と反射電極との間に配置してあり、光取出し層は、母材と、母材に分散された散乱微粒子と、を含み、光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の散乱微粒子の当該平面への射影の総面積が所定の値の範囲となるようにする。
　本発明によれば、散乱微粒子の粒径によらず光取出し効率を向上する光取出しシートを用いるため、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の消費電力を低減することができる。
有機エレクトロルミネッセンス発光装置を示す模式断面図である。 図１の発光エリア１０９の詳細を示す部分拡大断面図である。 光取り出し比率と、母材と散乱微粒子との屈折率差との関係を示すグラフである。 光取り出し比率と体積充填率との関係を示すグラフである。 光取り出し比率と単位面積当たりの散乱微粒子の個数との関係を示すグラフである。 光取り出し比率と単位面積当たりの散乱微粒子の占有面積比との関係を示すグラフである。 光取り出し比率と各色の発光位置との関係を示すグラフである。 色の配置の違う場合の光取出し比率を示すグラフである。 有機エレクトロルミネッセンス素子の変形例を示す部分拡大断面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の変形例を示す部分拡大断面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の変形例を示す部分拡大断面図である。 試作した光取出し層を示す断面図である。
　以下の実施の形態においては、便宜上その必要があるときは、複数のセクションまたは実施の形態に分割して説明するが、特に明示した場合を除き、それらはお互いに無関係なものではなく、一方は他方の一部または全部の変形例、応用例、詳細説明、補足説明等の関係にある。また、以下の実施の形態において、要素の数等（個数、数値、量、範囲等を含む）に言及する場合、特に明示した場合および原理的に明らかに特定の数に限定される場合等を除き、その特定の数に限定されるものではなく、特定の数以上でも以下でもよい。さらに、以下の実施の形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合および原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必ずしも必須のものではないことは言うまでもない。同様に、以下の実施の形態において、構成要素等の形状、位置関係等に言及するときは、特に明示した場合および原理的に明らかにそうでないと考えられる場合等を除き、実質的にその形状等に近似または類似するもの等を含むものとする。このことは、上記数等（個数、数値、量、範囲等を含む）についても同様である。
　本発明の有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、基板と、透明電極と、反射電極と、有機層と、光取出し層と、を備え、これらを積層した構成を有し、電源回路を有し、有機層は、透明電極と反射電極との間に配置してあり、光取出し層は、母材と、母材に分散された散乱微粒子と、を含み、下記数式（１）を満たすことを特徴とする。
　０．１４≦Ａ≦１０　　　（１）
　（式中、Ａは、光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の散乱微粒子の当該平面への射影の総面積であり、１個の散乱微粒子の平面への射影の面積ＣＤと、上記の光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子の個数Ｎとを用いて、計算式Ａ＝ＣＤ×Ｎによって算出される値である。）
　母材の平均屈折率は１．８～２．０であり、散乱微粒子の平均屈折率は２．０～２．４であることが望ましい。
　有機層は、少なくとも発光層を含み、発光層の中心部と反射電極の発光層側の界面との距離は、１５５ｎｍ～２５０ｎｍであることが望ましい。当該距離は、１７０ｎｍ～２２５ｎｍであることが更に望ましい。
　光取出し層は、界面の凹凸を低減するための平坦化層を有することが望ましい。
　なお、光取出し層は、光取り出しシートで構成されている。
　以下、図面等を用いて本発明の実施形態について説明する。以下の説明は、本発明の内容の具体例を示すものであり、本発明がこれらの説明に限定されるものではなく、本明細書に開示される技術的思想の範囲内において当業者による様々な変更および修正が可能である。また、本発明を説明するための全図において、同一の機能を有するものは、同一の符号を付け、その繰り返しの説明は省略する場合がある。
　なお、本明細書においては、有機エレクトロルミネッセンス発光装置とは、基板、封止基板、電源回路等を含む装置全体をいうものとする。また、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）とは、光取出し層、透明電極、有機層、反射電極等、基板を除く発光エリアを構成する部材の集合体をいうものとする。なお、光取り出し比率は、光取り出し効率ともいう。また、本明細書においては、室内の照明等に用いる有機エレクトロルミネッセンス照明装置も、「有機エレクトロルミネッセンス発光装置」の一種とする。
　図１は、有機エレクトロルミネッセンス発光装置（有機ＥＬ発光装置）の例を示す模式断面図である。
　本図において、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の基板１００の表面には、光取出し層１０６、透明電極１０１、有機層１０３及び反射電極１０２がこの順に積層されている。さらに、第一のバンク１０４、第二のバンク１０５及び反射層・補助配線１０８が適宜配置されている。そして、これらが封止基板１０７によって覆われた構造となっている。ここで、基板１００、光取出し層１０６、透明電極１０１、有機層１０３及び反射電極１０２は、発光エリア１０９を構成している。透明電極１０１は陽極であり、反射電極１０２は陰極である。光取出し層１０６は、散乱微粒子１１１を含有する。本図に図示されていない駆動回路、筐体などが備えられることで光源装置となる。
　本図に示す有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、基板１００側から光を取り出すボトムエミッション型である。
　反射電極１０２は、隣接する発光エリア（発光部）の透明電極１０１と反射・補助配線１０８を介して部分的に接続されている。これにより、発光エリア１０９の積層された各層に直列に電圧を印加することができる。
　図２は、図１の発光エリア１０９の詳細を示したものである。
　本図において、有機層１０３は、正孔注入層２０１、正孔輸送層２０２、発光層２０３、電子輸送層２０４及び電子注入層２０５をこの順に透明電極１０１の側から積層したものである。電子輸送層２０４及び電子注入層２０５は、配光制御層２０６を構成している。配光制御層２０６は、反射電極１０２と発光層２０３との位置を光学的に調整する機能を有する。光取出し層１０６と透明電極１０１との間には、平坦化層２０７が設けられている。
　発光層２０３において発生した光は、透明電極１０１、光取出し層１０６及び基板１００を透過したものが利用に供される。ここで、空気に接する層（本図においては基板１００である。）の界面に臨界角以上の角度で入射する光は、全反射の問題から、当該層を透過することができないため、利用に供されず、結果として発光効率の低下を招く。
　光取出し層１０６に含まれる散乱微粒子１１１は、光取出し層１０６の内部において光を屈折させ、入射角が低い光の割合を増加させる作用を有する。
　反射電極１０２は、発光層２０３において発生した光を反射するものである。反射された光は、反対側の透明電極１０１、光取出し層１０６及び基板１００を透過し、利用に供される。
　以下、各部材について詳細に説明する。符号については、図１又は図２に記載のものを用いる場合がある。
　（基板）
　基板１００は、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、また、デバイス構造によりボトムエミッションでは透明、トップエミッションでは透明であっても不透明であってもよい。好ましく用いられる透明な基板１００としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。リジットな基板よりもフレキシブルな基板において、高温保存安定性や色度変動を抑制する効果が大きく現れるため、特に好ましい基板１００は、有機ＥＬ素子にフレキシブル性を与えることが可能な可撓性を備えた樹脂フィルムである。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（登録商標、ＪＳＲ社製）あるいはアペル（登録商標、三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等を挙げられる。
　樹脂フィルムの表面には、無機物もしくは有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が形成されていてもよく、ＪＩＳ　Ｋ　７１２９－１９９２に準拠した方法で測定された水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度９０±２％ＲＨ）が０．０１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下のバリア性フィルムであることが好ましく、さらには、ＪＩＳ　Ｋ　７１２６－１９８７に準拠した方法で測定した酸素透過度が、０．００１ｃｍ３／（ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ）以下、水蒸気透過度が０．００１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下の高バリア性フィルムであることが好ましく、水蒸気透過度が０．００００１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下であることが更に好ましい。
　バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等の有機ＥＬ素子の劣化を招く因子の浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。さらに、該膜の脆弱性を改良するために、これらの無機層と有機材料からなる層との積層構造を持たせることがより好ましい。無機層及び有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
　バリア膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ－イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができる。
　不透明な支持基板としては、例えば、アルミ、ステンレス等の金属板、フィルムや不透明樹脂基板、セラミック製の基板等が挙げられる。
　（透明電極）
　陽極である透明電極１０１は、有機層１０３にホールを注入するための電極である。この陽極としては、仕事関数の大きい金属、合金若しくは電気伝導性化合物又はこれらの混合物からなる電極材料を用いるのが好ましく、特に仕事関数が４ｅＶ以上の電極材料を用いるのが好ましい。
　このような電極材料としては、具体的には、金などの金属、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウムチンオキサイド）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウムジンクオキサイド）等の導電性透明材料が挙げられる。これらの電極材料は、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、ＣＶＤ法、イオンプレーティング法、塗布法等の方法で成膜する。これにより、薄膜状の透明電極１０１（陽極）を作製することができる。
　透明電極１０１（陽極）の光透過率は、８０％以上であることが好ましい。また、透明電極１０１（陽極）のシート抵抗は、数百Ω／□以下であることが好ましく、特に１００Ω／□以下であることが好ましい。さらに、透明電極１０１（陽極）の膜厚は、電極（陽極）の透明性、導電性等の特性を上記のように制御するため、材料により異なるが、８０～４００ｎｍに設定され、より好ましくは１００～２００ｎｍに設定される。
　（第一のバンク）
　有機ＥＬ素子の側面部に形成された第一のバンク１０４は、順テーパとなっており、パターンニングされた下部電極１０１の端部及び反射層・補助配線１０８として設けた金属層（例えばＡｇ）の一部を覆い、発光部の部分的なショート故障を防止する。
　第一のバンク１０４は、バンク形成材料を塗布した後、所定のフォトマスクを用いて現像露光することにより形成される。第一のバンク１０４の有機層１０３が存在する側の表面には、撥水性処理を施してもよい。例えば、第一のバンク１０４の表面にフッ素系ガスのプラズマ処理を行い、第一のバンク１０４の表面をフッ素化することで撥水性処理を行う。これにより、第一のバンク１０４の表面には撥水層が形成される。第一のバンク１０４として、感光性ポリイミドが好ましい。また、第一のバンク１０４として、アクリル樹脂、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、非感光性材料なども用いることができる。
　（第二のバンク）
　第二のバンク１０５は、第一のバンク１０４の上に形成される。第二のバンク１０５は、逆テーパとなっており、隣接する発光部の上部電極１０２が他の部材と導通しないようにするために用いられる。第二のバンク１０５は、バンク形成材料を塗布した後、所定のフォトマスクを用いて現像露光することにより形成される。第二のバンク１０５の有機層１０３が存在する側の表面には、撥水性処理を施してもよい。例えば、第二のバンク１０５の表面にフッ素系ガスのプラズマ処理を行い、第二のバンク１０５の表面をフッ素化することで撥水性処理を行う。これにより、第二のバンク１０５の表面には撥水層が形成される。第二のバンク１０５の形成には、ネガ型フォトレジストを用いることが好ましい。また、第二のバンク１０５の材料としては、アクリル樹脂、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、非感光性材料なども用いることができる。
　（有機層）
　有機層１０３の例は、図２に示してある。
　有機層１０３は、発光層２０３のみの単層構造、あるいは電子注入層２０５、電子輸送層２０４、正孔輸送層２０２及び正孔注入層２０１のいずれか一層以上を含む多層構造でもよい。電子注入層２０５および電子輸送層２０４、電子輸送層２０４および発光層２０３、発光層２０３および正孔輸送層２０２、正孔輸送層２０２および正孔注入層２０１は、それぞれ接していてもよく、各層の間に上述の他の層を配置してもよい。また、発光層２０３は、ホスト分子（以下「ホスト」という。）及びドーパント分子（以下「ドーパント」という。）を含む。
　正孔輸送層は、正孔を輸送し、発光層へ注入するものである。そのため、正孔輸送層は、正孔移動度が高い正孔輸送性材料からなることが望ましい。また、正孔輸送層としては、化学的に安定で、イオン化ポテンシャルが小さく、電子親和力が小さく、ガラス転移温度が高いことが望ましい。
　正孔輸送層の材料としては、例えば、Ｎ、Ｎ’－ビス（３－メチルフェニル）－Ｎ、Ｎ’－ジフェニル－［１、１’－ビフェニル］－４、４’ジアミン（ＴＰＤ）、４、４’－ビス［Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ］ビフェニル（α－ＮＰＤ）、４、４’、４’’－トリ（Ｎ－カルバゾリル）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１、３、５－トリス［Ｎ－（４－ジフェニルアミノフェニル）フェニルアミノ］ベンゼン（ｐ－ＤＰＡ－ＴＤＡＢ）、４、４’、４’’－トリス（Ｎ－カルバゾール）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１、３、５－トリス［Ｎ、Ｎ－ビス（２－メチルフェニル）－アミノ］－ベンゼン（ｏ－ＭＴＤＡＢ）、１、３、５－トリス［Ｎ、Ｎ－ビス（３－メチルフェニル）－アミノ］－ベンゼン（ｍ－ＭＴＤＡＢ）、１、３、５－トリス［Ｎ、Ｎ－ビス（４－メチルフェニル）－アミノ］－ベンゼン（ｐ－ＭＴＤＡＢ）、４、４’、４’’－トリス［１－ナフチル（フェニル）アミノ］トリフェニルアミン（１－ＴＮＡＴＡ）、４、４’、４’’－トリス［２－ナフチル（フェニル）アミノ］トリフェニルアミン（２－ＴＮＡＴＡ）、４、４’、４’’－トリス［ビフェニル－４－イル－（３－メチルフェニル）アミノ］トリフェニルアミン（ｐ－ＰＭＴＤＡＴＡ）、４、４’、４’’－トリス［９、９－ジメチルフルオレン－２－イル（フェニル）アミノ］トリフェニルアミン（ＴＦＡＴＡ）、４、４’、４’’－トリス（Ｎ－カルバゾイル）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１、３、５－トリス－［Ｎ－（４－ジフェニルアミノフェニル）フェニルアミノ］ベンゼン（ｐ－ＤＰＡ－ＴＤＡＢ）、１、３、５－トリス｛４－［メチルフェニル（フェニル）アミノ］フェニル｝ベンゼン（ＭＴＤＡＰＢ）、Ｎ、Ｎ’－ジ（ビフェニル－４－イル）－Ｎ、Ｎ’－ジフェニル［１、１’－ビフェニル］－４、４’－ジアミン（ｐ－ＢＰＤ）、Ｎ、Ｎ’－ビス（９、９－ジメチルフルオレン－２－イル）－Ｎ、Ｎ’－ジフェニルフルオレン－２、７－ジアミン（ＰＦＦＡ）、Ｎ、Ｎ、Ｎ’、Ｎ’－テトラキス（９、９－ジメチルフルオレン－２－イル）－［１、１－ビフェニル］－４、４’－ジアミン（ＦＦＤ）、（ＮＤＡ）ＰＰ、４－４’－ビス［Ｎ、Ｎ’－（３－トリル）アミノ］－３－３’－ジメチルビフェニル（ＨＭＴＰＤ）等が望ましく、これらを１種単独または２種以上を併用してもよい。
　必要に応じて、陽極である透明電極と正孔輸送層との間に正孔注入層を配置してもよい。陽極と正孔輸送層との注入障壁を下げるため、正孔注入層は、適当なイオン化ポテンシャルを有する材料により形成されることが望ましい。また、正孔注入層は、下地層の表面の凹凸を埋める役割を果たすことが望ましい。正孔注入層としては、例えば、銅フタロシアニン、スターバーストアミン化合物、ポリアニリン、ポリチオフェン、酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等が挙げられる。
　また、正孔輸送性材料に酸化剤を含有してもよい。これにより、陽極と正孔輸送層との障壁を低下させ、または、電気伝導度を向上させることができる。酸化剤としては、例えば、塩化第二鉄、塩化アンモニウム、塩化ガリウム、塩化インジウム、五塩化アンチモン等のルイス酸化合物、トリニトロフルオレン等の電子受容性化合物、正孔注入材料として挙げられる酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等を用いることができ、これらを１種単独または２種以上を併用してもよい。
　発光層に用いる発光性有機化合物としては、公知の任意のものを挙げることができる。例えば、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８－ヒドロキシキノリナート）　アルミニウム錯体、トリス（４－メチル－８－キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５－フェニル－８－キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ－（ｐ－ターフェニル－４－イル）アミン、１－アリール－２、５－ジ（２－チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチルベンゼン誘導体、ジスチルアリーレン（ＤＳＡ）誘導体、及びこれらの発光性有機化合物を分子内に有するものであるが、これに限定されるものではない。また、これらの化合物に代表される蛍光色素由来の化合物のみならず、三重項状態からの燐光発光が可能な材料およびこれらの材料に含まれる官能基を分子内の一部分に有する化合物も好適に用いることができる。
　電子輸送層は、電子を輸送し、発光層に注入する。そのため、電子輸送層は、電子移動度が高い電子輸送性材料からなることが望ましい。電子輸送層としては、例えば、トリス（８－キノリノール）アルミニウム、オキサジアゾール誘導体、シロール誘導体、亜鉛ベンゾチアゾール錯体、バソキュプロイン（ＢＣＰ）等が望ましく、１種単独または２種以上を併用することもできる。
　また、電子輸送層は、上記の電子輸送性材料に還元剤を含有し、バッファ層と電子輸送層との障壁を低くすること、または、電子輸送層の電気伝導度を向上することが望ましい。還元剤としては、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカリ金属酸化物、アルカリ土類酸化物、希土類酸化物、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類ハロゲン化物、希土類ハロゲン化物、アルカリ金属、芳香族化合物等で形成される錯体が挙げられる。特に好ましいアルカリ金属は、Ｃｓ、Ｌｉ、Ｎａ又はＫである。電子輸送層の材料は、これらの材料に限られず、これらの材料を１種単独または２種以上併用してもよい。
　また、電子注入層は、反射電極またはバッファ層と電子輸送層との間に挿入して、電子注入効率を向上させてもよい。電子注入層としては、例えば、弗化リチウム、弗化マグネシウム、弗化カルシウム、弗化ストロンチウム、弗化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等が望ましい。これらの材料に限られず、これらの材料を１種単独または２種以上併用してもよい。
　（反射電極）
　反射電極１０２は、有機層１０３に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金若しくは電気伝導性化合物又はこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が５ｅＶ以下の電極材料を用いるのが好ましい。このような電極材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属、希土類等、これらと他の金属との合金などを用いることができるものであり、例えばナトリウム、ナトリウム－カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム－銀混合物、マグネシウム－インジウム混合物、アルミニウム－リチウム合金、Ａｌ／Ａｌ２Ｏ３混合物、Ａｌ／ＬｉＦ混合物などを挙げることができる。また、反射率の高い材料を用いることにより、光取出し効率の向上が期待できる。その代表的な材料としては、Ａｇなどが挙げられる。
　反射電極は、例えば、上記の電極材料を真空蒸着法やスパッタリング法等の方法により、薄膜に形成することによって作製することができる。反射電極の光透過率は、１０％以下にすることが好ましい。反射電極の膜厚は、反射電極の光透過率等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、通常５００ｎｍ以下に設定するのが好ましく、好ましくは１００～２００ｎｍの範囲とするのがよい。
　（光取出し層）
　光取出し層１０６は、マトリクス（母材）に散乱微粒子１１１を分散したものである。マトリクスは、有機化合物、及び必要に応じて平均屈折率を上げるためのナノ粒子を含む。光取出し層１０６は、高い平均屈折率を有するマトリクスを用い、透明電極１０１等の表面に配置することにより、一層多くの光を伝搬することができる。なお、マトリクスに含まれるナノ粒子は、散乱微粒子１１１とは異なるものである。
　マトリクスに用いる透明樹脂としては、電離線硬化型樹脂、熱硬化型樹脂、熱可塑性樹脂等があげられる。ここで、樹脂の硬化処理に用いる電離線としては、例えば、紫外線、可視光、赤外線、電子線が挙げられる。具体的には、アクリレート樹脂（エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、アクリルアクリレート、エーテルアクリレート等）などのラジカル重合型モノマーもしくはオリゴマー、エポキシ樹脂などが挙げられる。
　必要に応じて、開始剤を添加してもよい。開始剤としては、例えば、ＵＶラジカル発生剤（チバ・スペシャリティ・ケミカル社製イルガキュア９０７、同１２７、同１９２など）、過酸化ベンゾイルが挙げられる。別の樹脂成分の代表例としては、脂肪族系（例えば、ポリオレフィン）樹脂、ウレタン系樹脂が挙げられる。上記樹脂成分の屈折率は、好ましくは１．４～１．８５、より好ましくは１．７～１．８である。
　このような材料を用いることにより、一層多くの光を透明樹脂層中に取り込み、光取り出し効率を高めることができる。ベース部材の屈折率を高くするため、必要に応じて、散乱には寄与しないサイズの高屈折率（高ｎ）のナノ粒子等を添加することができる。
　ここで、散乱微粒子は、可視光の領域で吸収がない粒子若しくは吸収が少ない粒子（前記吸収が通常３０％以下）であり、具体的には酸化チタン（屈折率：２．５以上２．７以下）、酸化ジルコニウム（屈折率：２．４）、チタン酸バリウム（屈折率：２．４）、チタン酸ストロンチウム（屈折率：２．３７）、酸化ビスマス（屈折率：２．４５）等が挙げられる。これらの材料を一種単独または二種以上併用してもよい。特に、無機粒子が好ましく、中でもＴｉＯ２、ＺｒＯ２、ＢａＴｉＯ３、ＳｒＴｉＯ３又はＢｉ２Ｏ３よりなるものが好ましい。また、散乱微粒子は、１種のみを用いてもよいし、２種以上を用いてもよい。さらに、散乱微粒子は、マトリックス中の空隙であってもよい。有効なＭｉｅ散乱が生じるようにするための粒子サイズは、１００ｎｍ以上、好ましくは２００ｎｍ以上であり、通常１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下である。
　図３は、母材（ベース材）の屈折率が１．７～２．０である場合の散乱微粒子との屈折率差と光取り出し比率（外部／基板比）との関係を示したものである。
　光取り出し比率が７０％以上となるようとした場合、屈折率差は０．２～０．６程度必要となる。すなわち、散乱微粒子の屈折率は、１．９以上２．６以下（１．９～２．６）のものを用いるのが好ましい。更に好ましくは、母材の屈折率１．８に対して散乱微粒子の屈折率は２．０以上２．４以下（２．０～２．４）の範囲である。
　このような光取出し層は、通常、マトリックス前駆体に散乱微粒子を分散した塗布液を塗布することにより形成される。塗布液中の散乱微粒子の含有量は、形成される光取出し層においてＭｉｅ散乱が多重散乱するように調整する必要がある。
　この塗布液の塗布方法としては、スピンコート、ディップコート、ダイコート、キャスト、スプレーコート、グラビアコートなどが挙げられる。これらの手段のうち、膜の均質性の観点から、スピンコート、ディップコート又はダイコートが好ましい。伝搬光取出し層の膜厚は、２μｍ以上２０μｍ以下（２～２０μｍ）であることが望ましい。２μｍより薄いと、散乱微粒子を十分な濃度混合することが難しくなる。また、２０μｍよりも厚いと、塗布形成が困難になる。この散乱微粒子による光取出し層は、図２に示すように、透明電極１０１と基板１００との間に形成する。光取出し層の表面粗さＲａが５ｎｍ以上の場合、必要に応じて平坦化層２０７を形成する。また、必要に応じて、基板１００の表面に設置してもよく、外部に取り出す光量が大きくなる。
　光取出し層における光取り出し効率の向上の制御パラメータとしては、デバイスの発光波長に対応した微粒子サイズ、および単位面積当たりの散乱微粒子数が重要である。その理由としては、体積充填率などで散乱微粒子数を制御しようとした場合、膜厚により最適な体積充填率が異なり、制御パラメータとしては不十分であるためである。
　図４は、光取出し層の膜厚を５μｍ（５０００ｎｍ）とした場合において散乱微粒子のサイズ（平均粒径ｄ）をパラメータとして体積充填率と光取り出し比率（外部／基板比）との関係を示したものである。
　本図から、散乱粒子径が光取り出し層の膜厚に近づくに従って、最適な体積充填率（各曲線が極大値をとる体積充填率）が増加する傾向がわかる。平均粒径ｄが２μｍ（２０００ｎｍ）で３０ｖｏｌ．％、５μｍ（５０００ｎｍ）で５０ｖｏｌ．％以上を必要とする。
　また、体積充填率が増加すると、光取出し層の表面粗さが増加し、平坦化層２０７を導入してもＲａ値が２０ｎｍ以下とならなくなる。そのため、平坦性の面からは、体積充填率を３０ｖｏｌ．％以下にすることが好ましい。体積充填率が３０ｖｏｌ．％以下であれば、平坦化層を用いることにより表面粗さＲａを１０ｎｍ以下にすることができる。よって、平坦化層の表面に有機ＥＬ素子を形成することが可能となる。
　一方、体積充填率が３０ｖｏｌ．％より大きくなると、平坦化層の必要な膜厚が増加し、形成過程でクラック等が発生しやすくなる。このため、光取出し層の表面にデバイスを形成することが困難となる。
　光取出し層の膜厚と同じサイズの散乱微粒子の場合、高い光取り出し比率を達成するのに３０ｖｏｌ．％を超える体積充填率が必要となる。このため、光取出し層の膜厚Ｒｌと散乱微粒子の粒径Ｒｂとの関係は、０．２μｍ≦Ｒｂ＜Ｒｌとなるように設定する必要がある。
　上述のとおり、最大の光取り出し効率を決定するための基準として体積充填率を用いることは、体積充填率が膜厚に対して依存性を有するため不十分であることが分かる。
　単位面積（１ｍｍ２）当たりの散乱粒子数は、同じ微粒子サイズであれば膜厚変化に対して一定値を示した。しかし、下記の問題点があるため、単位面積当たりの散乱粒子数を用いてもデータをまとめて取り扱うことができない。
　図５は、光取り出し比率と単位面積当たりの散乱微粒子の個数（Ｎ）との関係を示すグラフである。本図においても、散乱微粒子のサイズ（平均粒径ｄ）をパラメータとしている。
　Ｎは、光取出し層に含まれる散乱微粒子の個数を、光取出し層の界面積（光取出し層の平面部の面積）で割った値である。言い換えると、光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子の個数である。よって、Ｎは、光取出し層の厚さが変わっても変わらない値である。したがって、光取出し層に含まれる散乱微粒子の密度は、光取出し層が厚いほど低くなる。
　本図に示すように、微粒子サイズが変化すると、光取り出し効率の最適値が異なる。従来の光取り出し層の散乱微粒子の決定方法には、光取り出し効率などの最適範囲を規定していないため、光取り出し効率が各文献により異なり、十分な効果が得られていないのが現実である。
　図６は、単位面積（１ｍｍ２）当たりの散乱微粒子の占有面積比（Ａ）に対する光取出し比率を示すグラフである。本図においても、散乱微粒子のサイズ（平均粒径ｄ）をパラメータとしている。
　Ａは、次式で求めることができる。
　Ａ＝ＣＤ×Ｎ
　Ａは、光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の散乱微粒子の当該平面への射影の総面積である。よって、散乱微粒子が厚さ方向に重なるように充填されている場合、Ａは１以上となり得る。本明細書においては、Ａを「単位面積（１ｍｍ２）当たりの散乱微粒子の占有面積比」と呼ぶ。
　ＣＤは、１個の散乱微粒子の平面への射影の面積である。
　ここで、ＣＤを求める際に基礎となる散乱微粒子の粒径（粒子の直径）は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）又は透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）の画像を用いて測定する。Ｎについても同様である。このように、光取出し層内の単位面積当たりの散乱微粒子については、断面ＳＥＭやＴＥＭ分析等で評価することにより、粒径及び個数を求めることができる。評価方法は、光取出し面上の少なくとも１ヶ所以上で断面の画像から、散乱微粒子の粒径分布及び個数並びに単位面積（１ｍｍ２）当たりの散乱微粒子数を求めることにより行うものである。分析箇所は、好ましくは５箇所以上、更に好ましくは１０箇所以上である。分析箇所の増加により、正確に評価することが可能となる。
　本図から、散乱微粒子の粒径によらず曲線が重なる傾向があり、おおむねＡが約１の場合に光取出し比率が極大値約８０％をとることがわかる。
　本図に示すように、伝搬光として光取出し層に入射される光のうち８０％以上の光を取り出す場合、０．５≦Ａ≦２．０の範囲で規定することで実現可能である。また、７０％以上の光を取り出す場合、０．１４≦Ａ≦１０の範囲で規定することで実現可能である。Ａ＜０．１４又は１０＜Ａの場合、光取り出し効率が７０％未満となり、不十分である。
　（封止基板）
　封止基板１０７としては、ソーダライムガラス、無アルカリガラス等の透明ガラス板、アクリル樹脂、ＰＥＴ樹脂、ＰＥＮ樹脂、シクロオレフィン樹脂、オレフィン樹脂、カーボネート樹脂、ナイロン樹脂、フッ素系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリイミド樹脂、ポリサルフォン樹脂等などの透明プラスチック板などを用いることができる。この場合には、適切なガスバリア膜を有するプラスチック基板を用いることが望ましい。封止基板１０７は、光透過性であればよく、無色透明の他に多少着色されているものであってもよい。特に、３８０ｎｍ～７８０ｎｍの波長範囲の光を透過させるものが望ましい。
　ここで用いる有機ＥＬ素子は、単一の素子でも、複数に分割された素子でもかまわない。複数の素子を接続する方法は、各素子を直列若しくは並列またはこれらを組み合わせた方法が挙げられる。
　（反射層・補助配線）
　反射層・補助配線１０８は、発生した光を反射させ、光を取り出す反射層として用いるものと、透明電極上に１μｍ～２０μｍの幅でライン上に配置することにより、電極の抵抗成分を低減する働きをする。これらの反射層・補助配線は、反射率の高く、抵抗値の低い金属又は合金からなる材料を用いることが好ましい。
　このような材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、これらと他の金属との合金などを用いることができるものであり、例えばＡｇ、Ａｌ、ナトリウム、ナトリウム－カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム－銀混合物、マグネシウム－インジウム混合物、アルミニウム－リチウム合金、Ａｌ／Ａｌ２Ｏ３混合物、Ａｌ／ＬｉＦ混合物などを例として挙げることができる。
　反射電極・補助配線は、例えば、上記の電極材料を真空蒸着法やスパッタリング法等の方法や印刷法などにより、薄膜に形成して作製することができる。光透過率は、１０％以下にすることが好ましい。
　（配光制御層）
　発光層２０３と反射電極層１０２との間の電子注入層２０４および電子輸送層２０５により、反射電極から発光層までの距離を制御する配光制御層２０６とした。配光制御層２０６は、電子注入層２０４および電子輸送層２０５のどちらで制御しても良いが、厚膜化が必要なため、抵抗率の小さい材料を選択することが重要となる。
　図７は、白色有機ＥＬ素子用の各ドーパントとして青（Ｂ）：Ｆｌｒｐｉｃ、緑（Ｇ）：Ｉｒ（ｐｂｉ）２ＯｃＯＰｈｔａｚ、黄（Ｙ）：Ｉｒ（ｔ－Ｂｕ－ｐｔｐ）２ＯｃＯＰｈｔａｚ及び赤（Ｒ）：Ｉｒ（ｐｑ）２Ｆ７ｔａｚを用いた場合の各色の発光位置と外部に取り出す光の量（光取り出し効率）との関係を示したものである。
　横軸には、反射電極から発光位置（発光層の中心部）までの距離をとっている。
　本図から、光取り出し効率のピークは、光の波長によって異なり、波長が短いほど反射電極に近い位置となることがわかる。
　この点を考慮して、光源となる各ドーパントの配置を決める必要がある。
　図８は、発光位置を反射電極側から赤、黄、青の順に配置したＳａｍｐｌｅ　Ａ、及び発光位置を反射電極側から青、黄、赤の順に配置したＳａｍｐｌｅ　Ｂの非伝搬光を含めた光取り出し効率の関係を示したものである。
　発光位置の順番を調整し、発光色の中心波長付近に発光位置を調整することにより、光取り出し効率は大幅に増加する。
　本図より、発光位置が反射電極に近い領域においては、エバネッセントモード（表面プラズモン損失）による非伝搬光の割合が大きく、発光位置の距離を反射電極から離し、伝搬光の割合を増やすことが光取り出し効率の向上には重要であることが分かる。
　また、発光色の中心波長で光学設計をし、かつ、発光位置が電極側から波長順に配置した白色有機ＥＬ素子において光取り出し効率が最も高くなる。その場合の発光色の中心波長の発光位置が反射電極から１５５ｎｍ～２５０ｎｍであれば、配光制御することにより６０％以上の光取り出し効率を得ることが可能となる。さらには、配光制御をしなくとも、１７０ｎｍ～２２５ｎｍの発光位置にすることにより、５０％以上の光取り出し効率が得られる。ここで、光学設計は、外部モード２ｎｄピーク（外部モード第二ピーク）で行うことが望ましい。これは、本図においては発光位置（横軸）２００ｎｍ付近である。
　（効果の実証）
　比較例１として、光取出し層を設置しない場合の素子を作製した。
　図８から、光取出し層が無い場合、外部に取り出せる光は、全体の２０％程度である（外部モード）。
　発光位置の順番及び配光制御層（発光位置）を調整し、０．５≦Ａ≦２．０の光取出し層を用いることにより、伝播光の光取り出し効率は７０％以上に達する。
　よって、実施例１は、比較例１と比較して、発光効率（ｌｍ／Ｗ）が２．２３倍となる。
　比較例２として、Ａ＝０．０５の光取り出し層を用いた素子を２種類作製した。一種類は、Ｓａｍｐｌｅ　Ａと同じ配光したもの、もう一つはＳａｍｐｌｅ　Ｂと同じ配光したものである。
　比較例２において、Ｓａｍｐｌｅ　Ａと同じ配光の素子に対し、Ｓａｍｐｌｅ　Ｂと同じ配光した素子は、光取出し効率が２５％向上した。
　これに対して、実施例１の０．５≦Ａ≦２．０の光取出し層を用いた素子において、Ｓａｍｐｌｅ　Ａと同じ配光の素子に対し、Ｓａｍｐｌｅ　Ｂと同じ配光した素子は、光取出し効率が３％向上した。
　この結果から、光取り出し効率の高い光取り出し層を用いることにより、配光制御（発光位置）による光取り出しの効果が向上することを確認した。
　また、実施例１の配光制御対策なしのＳａｍｐｌｅ　Ａは、角度により色度が変化していたが、配光制御により色度の角度依存性が改善した。つまり、配光制御及び光取出し層の効果により、高い光取り出し効率を保ったままで、発光角度分布の少ない、より等方的な、使用者に違和感のない白色光源（照明）を得ることができた。
　（その他の構成）
　上述の例は、光取出し層を基板と透明電極との間に配置したものであるが、図９においては、光取出し層１０６を基板１００の外側に配置した。この場合も上述の例と同様の効果が得られた。
　図１０は、トップエミッション構造を有する有機ＥＬ素子を示したものである。
　以下に作製プロセスの一例を示す。
　まず、５０ｍｍ角、厚さ１．１ｍｍのガラス製の基板１００の表面にアルミニウム（Ａｌ）を１ｎｍ／ｓの蒸着速度で幅２ｍｍ、厚さ１５０ｎｍにマスク蒸着して反射電極１０２（陰極）を形成した。
　続いて、ポジ型ノボラック系フォトレジスト（ＴＦＲ‐９７０：東京応化工業株式会社製）をスピンコーティングした。このときの膜厚は約２μｍであった。この後、露光及び現像によるパターニングを行うことにより、第一のバンク１０４（図１に示す。）を形成した。その後、２００℃のクリーンオーブンで３０分加熱した。これにより、第一のバンク１０４の耐薬品性が高まり、この後の第二のバンク１０５（図１に示す。）の現像工程で、第一のバンク１０４が溶解することを防ぐことができる。
　続いて、ネガ形フォトレジスト（ＺＰＮ１１５０：日本ゼオン株式会社製）をスピンコーティングし、プリベークした。このときの膜厚は５μｍ程度とした。次に、光透過スリットを備えたマスクを介して、第二のバンク１０５を形成する位置に対してＵＶ光を投射し、露光した。そして、フォトレジストがプリベークされた基板１００にアルカリ現像液をスプレーシャワーすることにより現像の進行性の差によって、図１に示すように逆テーパ部を有する第二のバンク１０５を形成した。
　次に、この上にバソフェナントロリン（株式会社同仁化学研究所製）とＣｓとをモル比１：１で厚さ１９５ｎｍに共蒸着して電子注入層２０５と電子輸送層２０４の両方の機能を有する配光制御層２０６を形成した。次に、この上に青色発光層としてジスチリルビフェニル誘導体（出光興産社製「ＤＰＶＢｉ」）に末端にカルバゾリル基を有するＤＳＡ誘導体（出光興産社製「ＢＣｚＶＢｉ」）をドープした層を厚さ２０ｎｍで、黄色発光層としてα－ＮＰＤにルブレン（アクロス社製）をドープした層を厚さ１０ｎｍで、赤色発光層としてルブレンにピロメテンホウ素錯体をドーピングした層を厚さ１０ｎｍで積層することによって、発光層２０３を形成した。次に、この上に１．３３×１０－４Ｐａの減圧下、４、４’－ビス［Ｎ－（ナフチル）－Ｎ－フェニル－アミノ］ビフェニル（株式会社同仁化学研究所製：α－ＮＰＤ）を０．１～０．２ｎｍ／ｓの蒸着速度で３０ｎｍ厚に蒸着し、正孔輸送層２０２及び正孔注入層２０１を形成した。最後に、スパッタリング法によりＩＺＯを成膜した。マスクを用いて、ＩＺＯを幅２ｍｍの帯状にパターニングして上部電極１０１（透明電極、陽極）を形成した。このようにして、発光面が２ｍｍ×２ｍｍの有機発光装置を作製した。
　上部電極１０１（透明電極）上には伝播光取出し層１０６を形成した。伝搬光取出し層としては、透明樹脂層等のマトリクス（分散媒）に光散乱機能を有する微粒子を分散させたものを用いた。微粒子を分散させた伝搬光取出し層は、マトリクス及び微粒子を含む。マトリクスは、有機化合物と、必要に応じて有機化合物の平均屈折率を上げるためのナノ粒子とを含む。マトリクスの平均屈折率を上げ、透明電極等の表面に配置することにより、一層多くの光を伝搬光取出し層に導入することが可能である。
　上記の透明樹脂層としては、電離線硬化型樹脂、熱硬化型樹脂、熱可塑性樹脂等を用いることができる。電離線としては、例えば、紫外線、可視光、赤外線及び電子線が挙げられる。具体的には、アクリレート樹脂（エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、アクリルアクリレート、エーテルアクリレート）などのラジカル重合型モノマーもしくはオリゴマー、エポキシ樹脂などが挙げられる。必要に応じて、開始剤を添加してもよい。開始剤としては、例えば、ＵＶラジカル発生剤（チバ・スペシャリティ・ケミカル社製イルガキュア９０７、同１２７、同１９２など）、過酸化ベンゾイルが挙げられる。別の樹脂成分の代表例としては、脂肪族系（例えば、ポリオレフィン）樹脂、ウレタン系樹脂が挙げられる。
　上記の樹脂成分の屈折率は、好ましくは１．４～１．８５であり、更に好ましくは１．６～１．８である。このようにすることにより、一層多くの光を透明樹脂層中に取り込み、光取出し効率を高めることができる。
　ここで、微粒子は、可視光の領域で吸収がない粒子若しくは吸収が少ない粒子（前記吸収が通常３０％以下）で、例えば、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｔａ２Ｏ３、ＺｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＺｒＳｉＯ４、ＢａＴｉＯ３又はＳｒＴｉＯ３を主成分とした無機粒子やアクリル樹脂、スチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂などの有機粒子が挙げられる。特に、無機粒子が好ましく、中でもＴｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＢａＴｉＯ３又はＳｒＴｉＯ３よりなるものが好ましい。また、透明粒子は、１種のみを用いてもよいし、２種以上を用いてもよい。さらに、微粒子は、マトリックス中の空隙であってもよい。有効なＭｉｅ散乱をさせるために粒子サイズは、１００ｎｍ以上、好ましくは２００ｎｍ以上であり、通常１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下である。
　次に、この有機発光素子を形成した基板１００の表面を大気に曝すことなく、高純度窒素ガスを循環させて高露点を保った封止室に移動した。
　次に、封止室にこの封止基板１０７を導入した。封止基板１０７のエッジ部分に周知のシールディスペンサ装置を用いてシール用の光硬化樹脂を描画した（図示省略）。さらに、封止基板１０７と有機ＥＬ素子との間に、エポキシ樹脂製の封止材料（波長５８７．６ｎｍにおける屈折率は約１．５である。）を塗布した。そして、封止室内にある真空貼り合わせ装置に導入し、封止基板１０７と基板１００とを貼り合わせて圧着した。
　次に、封止基板１０７と基板１００とを貼り合わせて作製した有機ＥＬ装置の有機ＥＬ素子全体にＵＶ光が当たらないように周知の遮光板を置き、封止基板１０７側からＵＶ光を照射し、光硬化樹脂を硬化した。このようにして、図１０に対応するトップエミッション型の構成を有する試料を作製した。
　作製した有機ＥＬ素子に電圧を印加したところ、ドーパントからの発光がＥＬスペクトルから確認され、白色発光が確認できた。
　比較例１として、光取出し層を設置しない場合の素子を作製した。
　図８から、光取出し層が無い場合、外部に取り出せる光は、全体の２０％程度であることがわかる。配光制御（発光波長の順番及び発光位置）並びに０．５≦Ａ≦２．０の光取出し層を用いることにより、光取り出し効率が７０％以上となった。
　実施例２は、比較例１と比較して２．２５倍高い発光効率（ｌｍ／Ｗ）を示し、実施例１と同程度の性能を示した。
　図１１は、光取出し層１０６を封止基板１０７の外側に配置した例である。この場合も、同様の効果が得られた。
　図１２は、実施例１及び実施例２で作製した光取出し層を、薄板ガラスや樹脂フィルムなど、フレキシブル性を有する基板１００の表面に作製したものを示した断面図である。
　使用した樹脂フィルムの表面には、封止性を持たせるため、必要に応じて、無機物、有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が形成されていてもよい。
　上記の樹脂フィルムは、ＪＩＳ　Ｋ　７１２９－１９９２に準拠した方法で測定した水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％ＲＨ）が０．０１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下のバリア性フィルムであることが好ましい。さらに、上記の樹脂フィルムは、ＪＩＳ　Ｋ　７１２６－１９８７に準拠した方法で測定した酸素透過度が０．００１ｃｍ３／（ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ）以下であって上記の水蒸気透過度が０．００１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。さらにまた、上記の水蒸気透過度が０．００００１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下であることが更に好ましい。
　バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等の有機ＥＬ素子の劣化を招く因子の浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。さらに、該膜の脆弱性を改良するために、これら無機層と有機材料からなる層（有機層）との積層構造を持たせることがより好ましい。無機層及び有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
　作製したシートを光取出し層として用いた場合、実施例１と同様な光取り出し効率が得られた。使用例としては、光取出しシートを粘着剤により貼り付けた場合と、光取り出しシートを基板として用いた場合とがあり、両方の方法とも同様の効果が得られることを確認した。後者の場合、光取出し層の表面に平坦化層を設けたものが一層好ましい。
　１００：基板、１０１：透明電極、１０２：反射電極、１０３：有機層、１０４：第一のバンク、１０５：第二のバンク、１０６：光取出し層、１０７：封止基板、１０８：反射層・補助配線、１０９：発光エリア、１１１：散乱微粒子、２０１：正孔注入層、２０２：正孔輸送層、２０３：発光層、２０４：電子輸送層、２０５：電子注入層、２０６：配光制御層、２０７：平坦化層。

Claims (15)

  1. 　基板と、透明電極と、反射電極と、有機層と、光取出し層と、を備え、これらを積層した構成を有し、電源回路を有し、前記有機層は、前記透明電極と前記反射電極との間に配置してあり、前記光取出し層は、母材と、前記母材に分散された散乱微粒子と、を含み、下記数式（１）を満たすことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
    　０．１４≦Ａ≦１０　　　（１）
    （式中、Ａは、前記光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる前記散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の前記散乱微粒子の当該平面への射影の総面積である。）
  2. 　下記数式（２）を満たすことを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
    　０．５≦Ａ≦２．０　　　（２）
  3. 　前記母材の平均屈折率は１．８～２．０であり、前記散乱微粒子の平均屈折率は２．０～２．４であることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
  4. 　前記光取出し層に含まれる前記散乱微粒子の量は、体積基準で３０％以下であることを特徴とする請求項１～３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
  5. 　下記数式（３）を満たすことを特徴とする請求項１～４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
    　０．２μｍ≦Ｒｂ＜Ｒｌ　　　（３）
    （式中、Ｒｂは、前記散乱微粒子の平均粒径（μｍ）であり、Ｒｌは、前記光取出し層の厚さ（μｍ）である。）
  6. 　前記有機層は、少なくとも発光層を含み、前記発光層の中心部と前記反射電極の前記発光層側の界面との距離は、１５５ｎｍ～２５０ｎｍであることを特徴とする請求項１～５のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
  7. 　前記距離は、１７０ｎｍ～２２５ｎｍであることを特徴とする請求項６記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
  8. 　前記光取出し層は、前記界面の凹凸を低減するための平坦化層を有することを特徴とする請求項１～７のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
  9. 　透明電極と、反射電極と、有機層と、光取出し層と、を備え、これらを積層した構成を有し、前記有機層は、前記透明電極と前記反射電極との間に配置してあり、前記光取出し層は、母材と、前記母材に分散された散乱微粒子と、を含み、下記数式（１）を満たすことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
    　０．１４≦Ａ≦１０　　　（１）
    （式中、Ａは、前記光取出し層の界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる前記散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の前記散乱微粒子の当該平面への射影の総面積である。）
  10. 　母材と、前記母材に分散された散乱微粒子と、を含み、下記数式（１）を満たすことを特徴とする光取り出しシート。
    　０．１４≦Ａ≦１０　　　（１）
    （式中、Ａは、当該シートの界面の単位面積の領域を厚さ方向に切り出した部分に含まれる前記散乱微粒子を重ならないように平面上に並べた場合の前記散乱微粒子の当該平面への射影の総面積である。）
  11. 　下記数式（２）を満たすことを特徴とする請求項１０記載の光取り出しシート。
    　０．５≦Ａ≦２．０　　　（２）
  12. 　前記母材の平均屈折率は１．８～２．０であり、前記散乱微粒子の平均屈折率は２．０～２．４であることを特徴とする請求項１０又は１１に記載の光取り出しシート。
  13. 　前記散乱微粒子の量は、体積基準で３０％以下であることを特徴とする請求項１０～１２のいずれか一項に記載の光取り出しシート。
  14. 　下記数式（３）を満たすことを特徴とする請求項１０～１３のいずれか一項に記載の光取り出しシート。
    　０．２μｍ≦Ｒｂ＜Ｒｌ　　　（３）
    （式中、Ｒｂは、前記散乱微粒子の平均粒径（μｍ）であり、Ｒｌ（μｍ）は、当該シートの厚さである。）
  15. 　前記界面の凹凸を低減するための平坦化層を有することを特徴とする請求項１０～１４のいずれか一項に記載の光取り出しシート。
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