WO2015029203A1 - 有機発光装置 - Google Patents

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WO2015029203A1
WO2015029203A1 PCT/JP2013/073245 JP2013073245W WO2015029203A1 WO 2015029203 A1 WO2015029203 A1 WO 2015029203A1 JP 2013073245 W JP2013073245 W JP 2013073245W WO 2015029203 A1 WO2015029203 A1 WO 2015029203A1
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WO
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light emitting
resin layer
layer
emitting device
organic light
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Application number
PCT/JP2013/073245
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English (en)
French (fr)
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石原 慎吾
裕紀 若菜
素子 原田
俊一郎 信木
広貴 佐久間
Original Assignee
株式会社日立製作所
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Publication date
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    • H10K50/11OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers
    • H10K50/125OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers specially adapted for multicolour light emission, e.g. for emitting white light
    • H10K50/13OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers specially adapted for multicolour light emission, e.g. for emitting white light comprising stacked EL layers within one EL unit
    • HELECTRICITY
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    • H10K50/85Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K50/852Arrangements for extracting light from the devices comprising a resonant cavity structure, e.g. Bragg reflector pair
    • HELECTRICITY
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    • H10K50/80Constructional details
    • H10K50/805Electrodes
    • H10K50/81Anodes
    • H10K50/814Anodes combined with auxiliary electrodes, e.g. ITO layer combined with metal lines

Definitions

  • the present invention relates to organic light emitting devices.
  • the light emitted from the organic layer passes through the transparent electrode and the substrate and reaches the air layer, but due to the difference in refractive index between the transparent electrode and the air layer, the light totally reflected at the interface is attenuated and exits to the outside It may not be possible. Therefore, the light actually extracted to the outside is only about 20% of the light emitted from the organic layer.
  • about 40% is light in non-emission mode
  • about 20% is light in thin film mode (light attenuated by the transparent electrode)
  • about 20% is light in substrate mode (light attenuated by the substrate).
  • the non-emission mode is also referred to as evanescent mode (surface plasmon loss). This is a phenomenon in which light emitted is lost due to thermal deactivation by plasmon coupling with the surface of the metal electrode in a region where the light emitting position is close to the reflective electrode (metal).
  • Patent Document 1 is a conventional example for improving the light extraction efficiency of an organic light emitting element.
  • the organic light emitting device of Patent Document 1 includes a transparent substrate and a light collecting structure layer.
  • the light collecting structure layer contains a pyramidal or hemispherical structure.
  • Patent Document 1 a light collecting structure is provided on the total reflection interface, and as much light as totally reflected at the interface without the structure is extracted as much as possible to the next interface (finally, the air layer). There is.
  • the light collection structure there is a problem that light which is not totally reflected originally is totally reflected.
  • An object of the present invention is to provide an organic light emitting device capable of improving the light extraction efficiency.
  • the organic layer includes at least a blue light emitting emitter, a green light emitting emitter, and a red light emitting emitter.
  • the length from the light emitting point indicating the center in the film thickness direction of the light emitting position of the green light emitting emitter to the reflective electrode is in the range of 145 nm to 235 nm, and the center in the film thickness direction of the light emitting position of the blue light emitting emitter is
  • the length from the light emission point to the reflective electrode is in the range of 130 nm to 200 nm, and the length from the light emission point showing the center of the light emitting position of the red light emitting emitter in the film thickness direction to the reflective electrode is 170 nm It is in the range of -275 nm.
  • the present invention provides an organic light emitting device that provides high efficiency light extraction.
  • Example 1 is an organic light emitting device according to Example 1 of the present invention.
  • the detail of the light emission area 109 of FIG. 1 is shown.
  • the structure of the light emitting element to which the light extraction structure which consists of pyramidal structure was provided is shown.
  • the result of light extraction ratio to the number of stages of a pyramid is shown.
  • the structure of the light emitting element to which the light extraction structure which consists of a micro lens structure was provided is shown.
  • the result of light extraction ratio to the number of steps of a micro lens is shown.
  • the relationship between the light emission position of each luminescent color and the amount of light extracted to the outside is shown.
  • the relationship of the light extraction efficiency of two Sample from which the order of a light emission position differs is shown.
  • FIG. 1 is a view of an organic light emitting device according to a first embodiment of the present invention, which is a bottom emission type light source device for extracting light from the substrate 100 side.
  • the transparent electrode 101, the first bank 104, the second bank 105, the organic layer 103, the reflective electrode 102, the light extraction layer 106, the sealing substrate 107, and the auxiliary wiring 108 are disposed on the substrate 100.
  • the transparent electrode 101 was an anode
  • the reflective electrode 102 was a cathode.
  • the reflective electrode 102 is connected via the transparent electrode 101 of the adjacent light emitting unit and the auxiliary wiring 108. Thereby, the light emitting units can be connected in series.
  • a light extraction layer 106 for extracting light confined in the transparent electrode 101 and the organic layer 103 is provided on the lower surface of the transparent electrode 101.
  • the substrate 100 is not particularly limited in kind of glass, plastic and the like, and may be transparent in bottom emission or transparent or opaque in top emission depending on the device structure. Glass, quartz, and a transparent resin film can be mentioned as a transparent substrate preferably used.
  • a particularly preferable substrate has flexibility capable of giving flexibility to the organic EL element, since the high temperature storage stability and the effect of suppressing the chromaticity fluctuation appear largely in a substrate which is more flexible than a rigid substrate. It is a resin film.
  • resin films include polyesters such as polyethylene terephthalate (PET) and polyethylene naphthalate (PEN), polyethylene, polypropylene, cellophane, cellulose diacetate, cellulose triacetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate (CAP), Cellulose acetate phthalate (TAC), cellulose esters such as cellulose nitrate or derivatives thereof, polyvinylidene chloride, polyvinyl alcohol, polyethylene vinyl alcohol, syndiotactic polystyrene, polycarbonate, norbornene resin, polymethylpentene, polyether ketone, polyimide , Polyethersulfone (PES), polyphenylene sulfide, polysulfones Polyether imide, polyether ketone imide, polyamide, fluorocarbon resin, nylon, polymethyl methacrylate, acrylic or polyarylates, heat resistant transparent resin ARTON (registered trademark) (manufactured by JSR Corporation) or
  • a film of an inorganic substance or an organic substance or a hybrid film of the both may be formed on the surface of the resin film, and the water vapor permeability (25 ⁇ 0.5 ° C.) measured by a method according to JIS K 7129-1992 And a relative humidity (90 ⁇ 2)% RH) of 0.01 g / (m 2 ⁇ 24 h) or less, preferably oxygen permeation as measured according to JIS K 7126-1987.
  • the high barrier film preferably has a degree of 0.001 cm 3 / (m 2 ⁇ 24 h ⁇ atm) or less and a water vapor transmission rate of 0.001 g / (m 2 ⁇ 24 h) or less. More preferably, it is equal to or less than 0.00001 g / (m 2 ⁇ 24 h).
  • any material having a function to suppress the entry of factors that cause deterioration of the organic light emitting element such as water and oxygen may be used, and for example, silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, etc. should be used Can.
  • silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, etc. should be used Can.
  • vacuum deposition sputtering, reactive sputtering, molecular beam epitaxy, cluster-ion beam, ion plating, plasma polymerization, atmospheric pressure plasma
  • a polymerization method a plasma CVD method, a laser CVD method, a thermal CVD method, a coating method, or the like can be used.
  • the transparent electrode 101 formed as an anode is an electrode for injecting holes into the organic layer 103, and as this anode, an electrode material composed of a metal having a high work function, an alloy, an electrically conductive compound, or a mixture thereof is used. It is preferable to use, and it is particularly preferable to use an electrode material having a work function of 4 eV or more. Specific examples of such electrode materials include metals such as gold, and conductive transparent materials such as CuI, ITO (indium tin oxide), SnO 2 , ZnO, and IZO (indium zinc oxide).
  • a transparent electrode can be produced as a thin film by forming a film of such an electrode material by a vacuum evaporation method, a sputtering method, a CVD method, an ion plating method, a coating method or the like.
  • the light transmittance of the transparent electrode (anode) is preferably 80% or more.
  • the sheet resistance of the transparent electrode (anode) is preferably several hundreds ⁇ / sq or less, and particularly preferably 100 ⁇ / sq or less.
  • the film thickness of the transparent electrode (anode) varies depending on the material in order to control the characteristics such as the transparency and conductivity of the electrode (anode) as described above, but is set to 80 to 400 nm, more preferably 100 It is set to ⁇ 200 nm.
  • the first bank 104 formed on the side surface of the organic light emitting element is forward tapered, and a metal layer (for example, Ag) provided as an end of the patterned transparent electrode 101 and a partial reflection layer / auxiliary wiring is used. Cover to prevent partial short circuit failure of the light emitting unit. After the bank forming material is applied, development exposure is performed using a predetermined photomask to form a first bank 104.
  • the surface of the first bank 104 on the side where the organic layer 103 is present may be subjected to water repellent treatment.
  • the surface of the first bank 104 is plasma-treated with a fluorine-based gas, and the surface of the first bank 104 is fluorinated to perform water repellency treatment.
  • a water repellent layer is formed on the surface of the first bank 104.
  • photosensitive polyimide is preferable.
  • acrylic resin, novolac resin, phenol resin, non-photosensitive material or the like can be used.
  • the second bank 105 is formed on the first bank 104.
  • the second bank 105 is reversely tapered and is used to prevent the reflection electrode 102 of the adjacent light emitting unit from conducting.
  • the second bank 105 is formed by performing development exposure using a predetermined photomask.
  • the surface of the second bank 105 on the side where the organic layer 103 is present may be subjected to water repellency treatment.
  • the surface of the second bank 105 is plasma-treated with a fluorine-based gas, and the surface of the second bank 105 is fluorinated to perform water repellency treatment.
  • a water repellent layer is formed on the surface of the second bank 105. It is preferable to use a negative photoresist as the second bank 105.
  • the second bank 105 an acrylic resin, a novolak resin, a phenol resin, a non-photosensitive material, or the like can be used.
  • Organic layer The details of the organic layer 103 are shown in FIG. 2, and the organic layer 103 has a single layer structure of only the light emitting layer (the first light emitting layer 203) or the electron injection layer 205, the electron transport layer 204, the hole transport layer 202 and It may be a multilayer structure including any one or more of the hole injection layers 201.
  • the electron injection layer 205 and the electron transport layer 204, the electron transport layer 204 and the first light emitting layer 203, the first light emission layer 203 and the hole transport layer 202, the hole transport layer 202 and the hole injection layer 201 are in contact with each other.
  • the other layers described above may be interposed between each layer.
  • the first light emitting layer 203 contains a host molecule (hereinafter referred to as a host) and a dopant molecule (hereinafter referred to as a dopant).
  • the organic light emitting element in FIG. 1 is provided with a drive circuit, a housing, and the like to form a light source device.
  • the hole transport layer transports holes and injects them into the light emitting layer.
  • the hole transport layer be made of a hole transportable material having high hole mobility. Further, it is desirable that the hole transport layer be chemically stable, have a large ionization potential, a small electron affinity, and a high glass transition temperature.
  • the hole transport layer for example, N, N′-bis (3-methylphenyl) -N, N′-diphenyl- [1,1′-biphenyl] -4,4 ′ diamine (TPD), 4,4 '-Bis [N- (1-naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl ( ⁇ -NPD), 4,4', 4 ''-tri (N-carbazolyl) triphenylamine (TCTA), 1, 3, 5-tris [N- (4-diphenylaminophenyl) phenylamino] benzene (p-DPA-TDAB), 4,4 ′, 4 ′ ′-tris (N-carbazole) triphenylamine (
  • a hole injection layer may be disposed between the transparent electrode which is the anode and the hole transport layer.
  • the hole injection layer be formed of a material having an appropriate ionization potential.
  • the hole injection layer plays a role of filling the unevenness of the surface of the underlayer. Examples of the hole injection layer include copper phthalocyanine, starburst amine compounds, polyaniline, polythiophene, vanadium oxide, molybdenum oxide, ruthenium oxide, aluminum oxide and the like.
  • an oxidant may be contained in the hole transporting material.
  • the barrier between the anode and the hole transport layer can be reduced or the electrical conductivity can be improved.
  • the oxidizing agent include Lewis acid compounds such as ferric chloride, ammonium chloride, gallium chloride, indium chloride and antimony pentachloride, electron accepting compounds such as trinitrofluorene, vanadium oxide mentioned as a hole injecting material, Molybdenum oxide, ruthenium oxide, aluminum oxide and the like can be used, and these may be used alone or in combination of two or more.
  • a luminescent organic compound used for a light emitting layer well-known arbitrary things can be mentioned.
  • the electron transport layer transports electrons and injects them into the light emitting layer. Therefore, it is desirable that the electron transport layer be made of an electron transport material having high electron mobility.
  • the electron transport layer for example, tris (8-quinolinol) aluminum, oxadiazole derivative, silole derivative, zinc benzothiazole complex, vasocuproin (BCP) and the like are desirable, and one kind alone or two kinds or more together You can also.
  • the electron transport layer it is desirable for the electron transport layer to contain a reducing agent in the above-mentioned electron transport material to lower the barrier between the buffer layer and the electron transport layer, or to improve the electrical conductivity of the electron transport layer.
  • a reducing agent for example, alkali metal, alkaline earth metal, alkali metal oxide, alkaline earth oxide, rare earth oxide, alkali metal halide, alkaline earth halide, rare earth halide, alkali metal, aromatic
  • alkali metals are Cs, Li, Na, K. Not limited to these materials, these materials may be used alone or in combination of two or more.
  • an electron injection layer may be inserted between the reflective electrode or buffer layer and the electron transport layer to improve the electron injection efficiency.
  • the electron injection layer for example, lithium fluoride, magnesium fluoride, calcium fluoride, strontium fluoride, barium fluoride, magnesium oxide, aluminum oxide and the like are desirable. Not limited to these materials, these materials may be used alone or in combination of two or more.
  • the reflective electrode 102 formed in this embodiment is an electrode for injecting electrons into the organic layer 103, and it is preferable to use an electrode material made of a metal, an alloy, an electrically conductive compound, and a mixture thereof having a small work function. It is preferable to use an electrode material having a work function of 5 e V or less.
  • an alkali metal, a halide of an alkali metal, an oxide of an alkali metal, an alkaline earth metal, a rare earth, etc., an alloy of these with another metal, etc. can be used.
  • sodium, sodium-potassium alloy, lithium, magnesium, aluminum, magnesium-silver mixture, magnesium-indium mixture, aluminum-lithium alloy, Al / Al 2 O 3 mixture, Al / LiF mixture, etc. can be mentioned as an example.
  • improvement in light extraction efficiency can be expected by using a material having high reflectance, and Ag or the like can be mentioned as a representative material.
  • the reflective electrode can be produced, for example, by forming the above electrode material into a thin film by a method such as vacuum evaporation or sputtering, and the light transmittance of the reflective electrode is preferably 10% or less.
  • the film thickness of the reflective electrode varies depending on the material in order to control the characteristics such as the light transmittance of the reflective electrode as described above, it is usually preferably set to 500 nm or less, preferably in the range of 100 to 200 nm. That's good.
  • the light extraction layer used in the present invention refers to a plurality of arranged light collecting structures.
  • Examples of the shape of the assembly structure include pyramids, cones, triangular pyramids, pyramidal structures including other polygonal pyramids, and structures such as microlenses, gratings, and kamaboko.
  • a structure such as a pyramid or a microlens array as the light extraction layer, light which has been attenuated in the substrate can be extracted to the outside, so that the light emission efficiency of the organic light emitting device is improved. This is not only that when light passes through a different medium, it is not only refracted to move forward, but in fact it is partially reflected back, but under certain conditions all is reflected back. It was used.
  • the material of the light extraction layer of the present invention is preferably an organic compound such as a transparent resin from the viewpoint of the processability of the light collecting structure.
  • the transparent resin layer include ionizing radiation curable resins, thermosetting resins, thermoplastic resins and the like.
  • ionizing radiation include ultraviolet light, visible light, infrared light, and electron beams. Specific examples thereof include radically polymerizable monomers or oligomers such as acrylate resins (epoxy acrylate, polyester acrylate, acrylic acrylate, ether acrylate), and epoxy resins. If necessary, an initiator may be added.
  • the initiator examples include UV radical generators (such as Irgacure 907 and 127 and 192 manufactured by Ciba Specialty Chemical Co., Ltd.) and benzoyl peroxide.
  • resin components include aliphatic (for example, polyolefin) resins and urethane resins.
  • the refractive index of the resin component is preferably 1.4 to 1.85, more preferably 1.7 to 1.8. By so doing, more light can be taken into the transparent resin layer, and the light extraction efficiency can be enhanced.
  • FIG. 3 shows the structure of a light emitting element provided with a light extraction structure having a pyramidal structure. The light extraction efficiency is calculated using the structure of the light emitting element.
  • cones of 1 to 3 stages are arranged as a light extraction layer on the organic light emitting element including the lower reflective electrode, the organic layer, and the substrate. This structure is used to calculate the light extraction efficiency.
  • the aspect ratio of the cone is defined as the height h of the cone divided by a (height / bottom width).
  • the pyramidal layer S1 has a refractive index of 1.8
  • the pyramidal layer S2 has a refractive index of 1.5
  • the pyramidal layer S3 has a refractive index of 1.3.
  • the light emitting point mentioned here is defined as the center in the film thickness direction of the light emitting layer of the organic layer constituting the organic light emitting element. In this calculation, green monochromatic light with an emission center wavelength of 520 nm was used.
  • the light extracted to the air layer is calculated using the ray tracing method for the light incident on the pyramidal layer S1.
  • FIG. 4 shows the results of the light extraction ratio with respect to the number of stages of the pyramid.
  • the same ratio is a relative ratio, where the amount of light incident on the pyramidal layer S1 from the substrate having a refractive index of 1.8 is 1.
  • configuration 2 will be examined.
  • the aspect ratio of the pyramidal layer S1 is set to 0.75 at which the light extraction ratio of the configuration 1 is maximum
  • the aspect ratio of the pyramidal layer S2 is 80% in the range of 0.3 to 1.9. This value is larger than the maximum value of the light extraction ratio of configuration 1.
  • the light extraction ratio is highest when the aspect ratio of the pyramidal layer S2 is 0.75. According to the examination of the constitution 2, it was found that the light extraction ratio is improved by providing the two pyramidal layers more than providing the one pyramidal layer, depending on the numerical value of the aspect ratio.
  • the aspect ratio of the pyramidal layer S1 is 0.75, but the aspect ratio of the pyramidal layer S1 is 0.5 or more, and the aspect ratio of the pyramidal layer S2 is 0.3 or more. If it is within the range of 9 or less, the light extraction ratio is improved as compared with the case where one pyramidal layer is provided.
  • the pyramidal layer S3 is The aspect ratio of is 80% in the range of 0.3 to 1.9. This value is larger than the maximum value of the light extraction ratio of configuration 1. However, the peak location of the light extraction ratio was lower in configuration 3 than in configuration 2. From the examination of configuration 3, it was found that the light extraction ratio is improved more in the case of providing two pyramidal layers than in the case where three pyramidal layers are provided, in comparison with the maximum value even if the aspect ratio is devised.
  • the aspect ratio of the pyramidal layer S1 is preferably 0.5 or more, and the aspect ratio of the pyramidal layer S2 is preferably in the range of 0.3 to 1.9.
  • a one-stage arrangement is desirable.
  • FIG. 5 shows the structure of a light emitting element provided with a light extraction structure having a microlens structure.
  • the light extraction efficiency is calculated using the structure of the light emitting element.
  • the organic light emitting element composed of the lower reflection electrode, the organic layer, and the substrate, three stages of microlens layers are arranged as a light extraction layer. This structure is used to calculate the light extraction efficiency.
  • the aspect ratio of the microlens is defined as the height h of the microlens divided by a.
  • the microlens layer M1 is formed of a substrate having a refractive index of 1.8, the microlens layer M2 having a refractive index of 1.5, and the microlens layer M3 having a refractive index of 1.3. Assuming that light is emitted at a distance d from the lower reflective electrode (a light emitting point), the light emitted from the light emitting position to the substrate is emitted to the microlens layer M1 taking into consideration the interference effect of the light reflected by the reflective electrode Calculate the light intensity.
  • the light emitting point mentioned here is defined as the center in the film thickness direction of the light emitting layer of the organic layer constituting the organic light emitting element. In this calculation, green monochromatic light with an emission center wavelength of 520 nm was used.
  • the light extracted to the air layer is calculated by using a ray tracing method for light incident on the microlens layer M1.
  • FIG. 6 shows the results of light extraction efficiency with respect to the number of stages of microlenses.
  • the light extraction efficiency of the three-stage micro lens is slightly improved as compared to the two-stage micro lens. Therefore, an arrangement of one stage, two stages or three stages is desirable.
  • the light extraction ratio is a relative ratio where the amount of light incident on the microlens layer M1 from the substrate having a refractive index of 1.8 is 1.
  • Configuration 4 when the aspect ratio is 0.9 or more, the light extraction ratio is about 71.5% or more.
  • Configuration 5 when the aspect ratio of the microlens layer M1 is 0.9 or more at which the light extraction ratio of Configuration 4 is maximum, the aspect ratio of the microlens layer M2 is 77.5% or more at 0.8 or more. It becomes. This value is larger than the peak value of the light extraction ratio of Configuration 4.
  • the aspect ratio of the microlens layer M1 is 0.9 or more and the aspect ratio of the microlens layer M2 is 0.8 or more
  • the aspect ratio of the microlens layer M3 is 0.4 or more to 1.0. It becomes 78% or more in the following range. This value is larger than the peak value of configuration 5. Therefore, it is desirable that the microlens structure has a three-stage arrangement. In the microlens structure, the light extraction efficiency of the three-stage microlens is slightly improved as compared with the two-stage. [White light emission optical design] White light emission has light emission points of a plurality of light emission colors.
  • the optical length obtained by multiplying the refractive index of the organic material by the film thickness (d) of the organic film from the light emission point to the reflective electrode is uniquely determined by the light emission wavelength. Therefore, it is understood that the optimum optical conditions and the film thickness of the organic film are longer for light emission of long wavelength as compared with the short wavelength.
  • FIG. (Pq) shows the relationship between the light emitting position of each light emitting color and the amount of light extracted to the outside when 2F7taz is used.
  • the light emission position at which the light extraction efficiency is maximized is different for each light emission color.
  • the light distribution distribution at the peak position where the light extraction efficiency of each color is maximum is a distribution close to complete diffusion (Lambertian).
  • each light emission has an appropriate distance for improving the light extraction efficiency, and it is important to optically design in a light emission position range which is equal to or larger than the half value of the peak value in FIG.
  • the emission position of the green emitter is in the range of 145 nm to 235 nm from the emission center to the reflection electrode
  • the emission position of the blue emitter is in the range of 130 nm to 200 nm from the emission center to the reflection electrode
  • the emission position of the red emitter is The distance from the light emission center to the reflective electrode is in the range of 170 nm to 275 nm.
  • FIG. 8 shows the relationship between the light extraction efficiency including Sample A in which the light emitting points are arranged in the order of red, green and blue from the electrode side, and Sample B in which the light propagation points are arranged in the order of blue, green and red from the electrode side.
  • the amount of light extraction is most improved in the white organic EL element which is optically designed at the central wavelength of the light emission color and the light emission position is arranged in the order of wavelength from the electrode side. If the light emission position at the center wavelength of the light emission color at that time is 155 nm to 250 nm from the reflection electrode, light distribution efficiency of 60% or more can be obtained by controlling the light distribution. When the light distribution control of Sample A is not performed, a light extraction efficiency of about 50% can be obtained at the emission position of 170 nm to 225 nm. As a result of the above, it is possible to improve the light extraction efficiency and expand the engineering design range by controlling the light distribution.
  • sealing substrate 107 transparent glass plates such as soda lime glass, non-alkali glass, acrylic resin, PET resin, PEN resin, cycloolefin resin, olefin resin, carbonate resin, nylon resin, fluorine resin, silicone resin, Transparent plastic plates such as polyimide resin and polysulfone resin can be used. In this case, it is desirable to use a plastic substrate having a suitable gas barrier film.
  • the sealing substrate 107 may be light transmissive, and may be colored somewhat in addition to colorless and transparent. In particular, it is desirable to transmit light in the wavelength range of 380 nm to 780 nm.
  • the organic light emitting element used here may be a single element or an element divided into a plurality.
  • a method of connecting a plurality of elements there may be mentioned a method in which each element is connected in series, in parallel or in combination.
  • the auxiliary wiring 108 formed in this example functions to reduce the resistance component of the electrode by arranging the auxiliary wiring 108 with a width of 1 ⁇ m to 20 ⁇ m on the transparent electrode.
  • these auxiliary wires it is preferable to use a material made of a metal or alloy having a high reflectance and a low resistance value. As such materials, alkali metals, halides of alkali metals, alloys of these with other metals, and the like can be used.
  • the reflective electrode / auxiliary wiring can be produced, for example, by forming the above-mentioned electrode material into a thin film by a method such as a vacuum evaporation method or a sputtering method, a printing method, or the like.
  • the light transmittance is preferably 10% or less.
  • the organic light emitting device includes, in order from the bottom, the third resin layer 110, the substrate 100, the second resin layer 111, the first resin layer 106, and the planarization layer 207.
  • the transparent electrode 101, the hole injection layer 201, the hole transport layer 202, the first light emitting layer 203, the electron transport layer 204, and the electron injection layer 205 are included.
  • the second resin layer 111 was attached to the substrate 100 by curing the photocurable resin.
  • the second resin layer 111 has a pyramidal structure.
  • the pyramidal structure was prepared by applying a photocurable resin on polyethylene terephthalate (PET) as a base material, molding it in a mold, and photocuring it.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the base of the pyramidal structure is a square, and the length a of the base is 30 ⁇ m and the height h is 10 ⁇ m.
  • the refractive index of the second resin layer 111 is 1.5.
  • a high refractive index resin having a refractive index of 1.8 was applied and thermally cured to form a first resin layer 106.
  • an epoxy resin was used as a base material and zirconia (ZrO 2 ) fine particles with a particle size of 2 to 4 nm dispersed were used.
  • a high refractive index resin having a refractive index of 1.8 was applied as a planarization layer 207 on the first resin layer 106 and thermally cured.
  • a planarizing layer 207 a urethane resin was used as a base material and zirconia fine particles with a particle size of 2-4 nm were dispersed.
  • the high refractive index resin used for the first resin layer 106 was selected to be insoluble in the solvent used for the high refractive index resin of the planarization layer 207.
  • An ITO film of 150 nm thickness was formed thereon as the transparent electrode 101.
  • a positive type novolak photoresist (TFR-970: made by Tokyo Ohka Kogyo Co., Ltd.) was spin-coated.
  • the film thickness at this time was about 2 ⁇ m.
  • patterning was performed by exposure and development to form a first bank 104.
  • molar ratio 1: 1 Co-evaporation was performed at a deposition rate to form a hole injection layer 201.
  • the film thickness of the hole injection layer 201 is 60 nm.
  • ⁇ -NPD was vapor deposited thereon at a vapor deposition rate of 0.2 nm / s to form a hole transport layer 202.
  • the film thickness of the hole transport layer 202 is 20 nm.
  • CBP and Ir (ppy) 3 were co-deposited at a deposition rate of 0.2 nm / s and 0.02 nm / s, respectively, to form a first light emitting layer 203.
  • the film thickness of the first light emitting layer 203 is 40 nm.
  • bathophenanthroline (BCP) was vapor deposited thereon at a deposition rate of 0.2 nm / s to form an electron transport layer 204.
  • the film thickness of the electron transport layer 204 is 20 nm.
  • BCP and Cs were co-evaporated at a thickness of 195 nm at a molar ratio of 1: 1 to form an electron injection layer 205.
  • Ag was deposited by vapor deposition to form a reflective electrode 102.
  • the third resin layer 110 was formed.
  • the formation method is the same as the formation method for the second resin layer 111, and the length a of the base of the pyramidal structure of the third resin layer 110 is 30 ⁇ m, and the height h is 30 ⁇ m.
  • the third resin layer 110 was attached to the surface of the substrate 100 opposite to the surface on which the organic light emitting element was formed with an adhesive resin.
  • the first resin layer 106 has a pyramidal structure on the surface on which the second resin layer 111 is present.
  • the second resin layer 111 has a pyramidal structure in the description of the manufacturing process, in other words, the second resin layer 111 has a filling structure that fills in between the pyramidal structures of the plurality of first resin layers 106. You can say that.
  • the third resin layer 110 has a pyramidal structure on the side opposite to the side on which the second resin layer 111 is present.
  • the refractive index of the first resin layer 106 is preferably 1.6 to 1.8.
  • the refractive index of the second resin layer 111 is set to 1.3 to 1.6, and the refractive index of the third resin layer 110 to 1.3 to 1.6.
  • the first resin layer 106 to the air layer (refractive index: 1.0) in consideration of the improvement of the light extraction efficiency. It is preferable to make the refractive index smaller in the direction of.
  • an organic light emitting device having a bottom emission type structure corresponding to FIG. 2 was produced.
  • an element in which the first resin layer 106 and the planarization layer 207 were not provided was manufactured.
  • the light extraction efficiency of the same configuration was 24%.
  • the light extraction efficiency was 72%, and the triple performance was improved.
  • FIG. 9 is a diagram of an organic light emitting device according to a second embodiment of the present invention. The difference from Example 1 is that the device structure uses a top emission structure. An example of the manufacturing process is shown below.
  • An Ag film with a thickness of 150 nm and an IZO film with a thickness of 30 nm are formed as the reflective electrode 102 on the substrate 100 (glass substrate).
  • a co-evaporated film of ⁇ -NPD and MoO 3 was formed thereon as the hole injection layer 201.
  • the preparation conditions were the same as in Example 1, and the film thickness was 175 nm.
  • the hole transport layer 202 was formed thereon.
  • the preparation conditions are the same as in Example 1.
  • the first light emitting layer 203 is formed thereon. It is a co-evaporated film composed of CBP as a host material, Ir (ppy) 3 as a green dopant, tris (1-phenylisoquinoline) iridium (III) (Ir (piq) 3 ) as a red dopant.
  • the dopant concentration defined by the deposition rate of the dopant to the host was 10% for the green dopant and 1% for the red dopant.
  • the film thickness of the first light emitting layer 203 was 20 nm.
  • the second light emitting layer 206 was formed thereon.
  • the host material is 1,3-bis (N-carbazolyl) benzene (mCP), and the blue dopant is (2-carboxypyridyl) bis (3,5-difluoro-2- (2-pyridyl) phenyl) iridium (FIrpic) It is a co-deposited film.
  • the blue dopant concentration was 20%, and the film thickness was 20 nm.
  • the electron transport layer 204 and the electron injection layer 205 were formed thereon.
  • the preparation conditions are the same as in Example 1. However, the film thickness of the electron injection layer was 60 nm.
  • IZO As the transparent electrode 101, IZO was deposited thereon by sputtering. The film thickness was 30 nm. On top of that, SiN x was deposited as a protective layer 112 by the CVD method. The film thickness was 150 nm.
  • a high refractive index resin having a refractive index of 1.8 using an epoxy resin in which ZrO 2 is dispersed is applied, and a first resin layer 106 is formed by die molding and thermosetting.
  • a thermosetting epoxy resin was applied thereon to form a second resin layer 111.
  • the third resin layer 110 manufactured under the same conditions as in Example 1 was attached thereto with an adhesive resin.
  • an organic light emitting device having a top emission type configuration corresponding to FIG. 9 was produced.
  • the element which does not install the 1st resin layer 106, the 2nd resin layer 111, and the 3rd resin layer 110 was produced.
  • the light extraction efficiency of the same configuration was 24%.
  • the light extraction efficiency was 72%, and the triple performance was improved.
  • FIG. 10 is a diagram of an organic light emitting device according to a third embodiment of the present invention. An example of the manufacturing process is shown below.
  • the reflective electrode 102, the organic layer 103, the transparent electrode 101, and the protective layer 112 were fabricated on the substrate 100 (glass substrate) under the same conditions as in Example 2.
  • the second resin layer 111 was formed on one surface of the sealing substrate 107.
  • the preparation conditions are the same as the first resin layer 106 of the first embodiment.
  • a high refractive index resin having a refractive index of 1.8 using an epoxy resin in which ZrO 2 is dispersed is applied to form a first resin layer 106.
  • a high refractive index adhesive layer 113 having a refractive index of 1.8 or more is attached to the sealing substrate 107 so that the substrate 100 on which the organic light emitting element is formed adheres closely to the protective layer 112 and the high refractive index adhesive layer 113 It was attached to Next, in the sealing substrate 107, the third resin layer 110 was formed on the surface opposite to the surface on which the second resin layer 111, the first resin layer 106, and the high refractive index adhesive layer 113 were formed.
  • the preparation conditions are the same as in Example 2.
  • an organic light emitting device having a top emission type configuration corresponding to FIG. 10 was produced.
  • the element which does not install the 1st resin layer 106, the 2nd resin layer 111, and the 3rd resin layer 110 was produced.
  • the light extraction efficiency of the same configuration was 24%.
  • the light extraction efficiency was 72%, and the triple performance was improved.
  • FIG. 11 is a diagram of an organic light emitting device showing an example of the embodiment of the present invention. An example of the manufacturing process is shown below.
  • the reflective electrode 102, the organic layer 103, the transparent electrode 101, and the protective layer 112 were fabricated on the substrate 100 (glass substrate) under the same conditions as in Example 2.
  • the first resin layer 106 was formed thereon.
  • the preparation conditions are the same as the first resin layer 106 of Example 2.
  • an organic light emitting device having a top emission type configuration corresponding to FIG. 11 was produced.
  • the element which does not install the 1st resin layer 106, the 2nd resin layer 111, and the 3rd resin layer 110 was produced.
  • the light extraction efficiency of the same configuration was 24%.
  • the light extraction efficiency was 66%, and the performance was improved 2.75 times.
  • a configuration in which the sealing substrate 107 is not used and in which a single cone structure is provided has been described.
  • FIG. 12 is a diagram of an organic light emitting device showing an example of the embodiment of the present invention. An example of the manufacturing process is shown below.
  • the reflective electrode 102, the organic layer 103, the transparent electrode 101, and the protective layer 112 were fabricated on the substrate 100 (glass substrate) under the same conditions as in Example 2.
  • the fourth resin layer 114 was formed on one side of the sealing substrate 107.
  • the fourth resin layer 114 has a microlens structure.
  • a photocurable resin having a refractive index of 1.8 was applied to the sealing substrate 107, and a fourth resin layer 114 was produced in the procedure of mold molding and photocuring.
  • the diameter a of the bottom surface of the microlens is 20 ⁇ m, and the height h is 5 ⁇ m.
  • a thermosetting resin having a refractive index of 1.5 was applied to fabricate a fifth resin layer 117.
  • a thermosetting resin having a refractive index of 1.5 was applied, and a sixth resin layer 115 was produced by die molding and photocuring.
  • the sixth resin layer 115 has a microlens structure.
  • a and h were 20 ⁇ m and 4 ⁇ m, respectively.
  • a thermosetting resin having a refractive index of 1.3 was applied thereon to form a seventh resin layer 118.
  • a sealing substrate 107 (refractive index 1.3) was provided.
  • the eighth resin layer 116 was formed on the surface of the sealing substrate 107 opposite to the surface on which the fourth resin layer 114 to the seventh resin layer 118 were formed.
  • the eighth resin layer 116 has a microlens structure.
  • the formation method is the same as in Example 3. However, a and h were respectively 20 ⁇ m and 10 ⁇ m.
  • an organic light emitting device having a top emission type configuration corresponding to FIG. 12 was produced.
  • an element in which five resin layers of the fourth resin layer 114 to the eighth resin layer 116 were not provided was manufactured.
  • the light extraction efficiency of the same configuration was 24%.
  • the organic light-emitting device of Example 5 the light extraction efficiency was 68%, and the performance was improved 2.8 times.
  • the two-step microlens layer may be a two-step or one-step microlens layer.
  • the structure may be a microlens structure.
  • the single-stage microlens structure is the structure shown in the fourth embodiment, and the pyramidal structure may be replaced with the microlens structure.
  • 100 substrate, 101: transparent electrode, 102: reflective electrode, 103: organic layer, 104: first bank, 105: second bank, 106: first resin layer, 107: sealing substrate, 108: reflection Layers, auxiliary wiring, 109: light emitting area, 110: third resin layer, 111: second resin layer, 112: protective layer, 113: high refractive index adhesive layer, 114: fourth resin layer, 115: fourth member 6, micro lens layer 116, eighth resin layer 117, fifth resin layer 118, seventh resin layer 201, hole injection layer 201, hole transport layer 202, first light emission 203 Layer 204 electron transport layer 205 electron injection layer 206 second light emitting layer 207 planarizing layer

Abstract

 光取り出し効率を向上できる有機発光装置を提供する。 反射電極、透明電極、前記透明電極と前記透明電極に挟まれた有機層からなる有機発光装置において、前記有機層の中に、少なくとも、青色発光エミッタ、緑色発光エミッタ、赤色発光エミッタが含まれ、前記緑色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが145nm-235nmの範囲内にあり、前記青色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが130nm-200nmの範囲内にあり、前記赤色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが170nm-275nmの範囲内にある。

Description

有機発光装置
 本発明は、有機発光装置に関する。
 有機発光装置の発光効率を向上させるためには、有機層で発光した光を空気層に効率よく取り出す必要がある。有機層で発光した光は、透明電極、基板を通って空気層に到達するが、透明電極と空気層との屈折率の違いにより、その境界面で全反射した光は減衰して外部に出てこない場合がある。そのため、実際に外部に取り出される光は有機層で発光した光の約20%に過ぎない。その他、約40%は非発光モード、約20%は薄膜モード(透明電極で減衰する光)、約20%は基板モード(基板で減衰する光)の光である。なお、非発光モードとはエバネッセントモード(表面プラズモン損失)ともいう。これは発光位置が反射電極(金属)に近い領域では、発光する光が金属電極表面とプラズモンカップリングにより、熱失活により損失してしまう現象である。
 特許文献1は有機発光素子の光取り出し効率を向上させる従来例である。特許文献1の有機発光装置は、透明基板および集光構造体層を備える。この集光構造体層は錐形状のまたは半球状の構造体を含有する。
特開2010-225584号公報
 特許文献1では、全反射する境界面に集光構造体を設けて、構造体がない界面では全反射されてしまう光を少しでも多く次の界面(最終的には空気層)に取り出そうとしている。しかし、集光構造体を設けることにより、本来全反射されない光が全反射されてしまう課題がある。
 本発明の目的は、光取り出し効率を向上できる有機発光装置を提供することである。
 反射電極、透明電極、前記透明電極と前記透明電極に挟まれた有機層からなる有機発光装置において、前記有機層の中に、少なくとも、青色発光エミッタ、緑色発光エミッタ、赤色発光エミッタが含まれ、前記緑色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが145nm-235nmの範囲内にあり、前記青色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが130nm-200nmの範囲内にあり、前記赤色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが170nm-275nmの範囲内にある。
 本発明により、高効率光取り出しとなる有機発光装置を提供する。
本発明の実施例1に係る有機発光装置である。 図1の発光エリア109の詳細を示す。 錐体構造からなる光取り出し構造が付与された発光素子の構造を示す。 錐体の段数に対する光取り出し比の結果を示す。 マイクロレンズ構造からなる光取り出し構造が付与された発光素子の構造を示す。 マイクロレンズの段数に対する光取り出し比の結果を示す。 各発光色の発光位置と外部に取り出す光の量の関係を示す。 発光位置の順番の異なる2つのSampleの光取り出し効率の関係を示す。 本発明の実施例2に係る有機発光装置の図である。 本発明の実施例3に係る有機発光装置の図である。 本発明の実施例4に係る有機発光装置の図である。 本発明の実施例5に係る有機発光装置の図である。
 以下の実施の形態においては便宜上その必要があるときは、複数のセクションまたは実施の形態に分割して説明するが、特に明示した場合を除き、それらはお互いに無関係なものではなく、一方は他方の一部または全部の変形例、応用例、詳細説明、補足説明等の関係にある。また、以下の実施の形態において、要素の数等(個数、数値、量、範囲等を含む)に言及する場合、特に明示した場合および原理的に明らかに特定の数に限定される場合等を除き、その特定の数に限定されるものではなく、特定の数以上でも以下でもよい。さらに、以下の実施の形態において、その構成要素(要素ステップ等も含む)は、特に明示した場合および原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必ずしも必須のものではないことは言うまでもない。同様に、以下の実施の形態において、構成要素等の形状、位置関係等に言及するときは、特に明示した場合および原理的に明らかにそうでないと考えられる場合等を除き、実質的にその形状等に近似または類似するもの等を含むものとする。このことは、上記数等(個数、数値、量、範囲等を含む)についても同様である。
 以下、図面等を用いて、本発明の実施形態について説明する。以下の説明は本発明の内容の具体例を示すものであり、本発明がこれらの説明に限定されるものではなく、本明細書に開示される技術的思想の範囲内において当業者による様々な変更および修正が可能である。また、本発明を説明するための全図において、同一の機能を有するものは、同一の符号を付け、その繰り返しの説明は省略する場合がある。
 以下、本発明の実施の形態を、図面を用いて説明する。
 図1は本発明の実施例1に係る有機発光装置の図であり、基板100側から光を取り出すボトムエミッション型の光源装置である。図1では、基板100上に透明電極101、第一のバンク104、第二のバンク105、有機層103、反射電極102、光取り出し層106、封止基板107、補助配線108が配置されている。透明電極101を陽極、反射電極102を陰極とした。図1に図示されていない駆動回路および筐体などが備えられることで光源装置となる。反射電極102は隣接する発光部の透明電極101と補助配線108と介して接続される。これにより、発光部を直列接続することができる。透明電極101の下面に、透明電極101及び有機層103に閉じ込められる光を取出す光取り出し層106を備えている。
 図2に図1の発光エリア109の詳細を示す。
[基板]
 基板100は、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、またデバイス構造によりボトムエミッションでは透明、トップエミッションでは透明であっても不透明であってもよい。好ましく用いられる透明な基板としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。リジットな基板よりもフレキシブルな基板において、高温保存安定性や色度変動を抑制する効果が大きく現れるため、特に好ましい基板は、有機EL素子にフレキシブル性を与えることが可能な可撓性を備えた樹脂フィルムである。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート(CAP)、セルロースアセテートフタレート(TAC)、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン(PES)、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、耐熱透明樹脂ARTON(登録商標)(JSR株式会社製)あるいはアペル(登録商標)(三井化学株式会社製)といったシクロオレフィン系樹脂等を挙げられる。
 樹脂フィルムの表面には、無機物、有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が形成されていてもよく、JIS K 7129-1992に準拠した方法で測定された、水蒸気透過度(25±0.5℃、相対湿度(90±2)%RH)が0.01g/(m2・24h)以下のバリア性フィルムであることが好ましく、さらには、JIS K 7126-1987に準拠した方法で測定した酸素透過度が、0.001cm3/(m2・24h・atm)以下、水蒸気透過度が0.001g/(m2・24h)以下の高バリア性フィルムであることが好ましく、前記の水蒸気透過度が0.00001g/(m2・24h)以下であることがさらに好ましい。
 バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等の有機発光素子の劣化を招く因子の浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。さらにバリア膜の脆弱性を改良するために、これら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。  
 バリア膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ-イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法、コーティング法等を用いることができる。
 不透明な支持基板としては、例えば、アルミ、ステンレス等の金属板、フィルムや不透明樹脂基板、セラミック製の基板等が挙げられる。
[透明電極]
 陽極として形成される透明電極101は有機層103にホールを注入するための電極であり、この陽極としては、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いるのが好ましく、特に仕事関数が4eV以上の電極材料を用いるのが好ましい。このような電極材料としては、具体的には、金などの金属、CuI、ITO(インジウムチンオキサイド)、SnO2、ZnO、IZO(インジウムジンクオキサイド)等の導電性透明材料が挙げられる。例えばこれらの電極材料は真空蒸着法やスパッタリング法、CVD法、イオンプレーティング法、塗布法等の方法で成膜することによって、透明電極(陽極)を薄膜として作製することができる。透明電極(陽極)の光透過率は80%以上であることが好ましい。また、透明電極(陽極)のシート抵抗は数百Ω/□以下であることが好ましく、特に100Ω/□以下であることが好ましい。さらに透明電極(陽極)の膜厚は、電極(陽極)の透明性、導電性等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、80~400nmに設定され、より好ましくは100~200nmに設定される。
[第一のバンク]
 有機発光素子の側面に形成された第一のバンク104は順テーパとなっており、パターンニングされた透明電極101の端部および一部反射層・補助配線として設けた金属層(例えばAg)を覆い、発光部の部分的なショート故障を防止する。バンク形成材料を塗布した後、所定のフォトマスクを用いて現像露光することにより、第一のバンク104が形成される。第一のバンク104の有機層103が存在する側の表面に撥水性処理を施してもよい。例えば、第一のバンク104の表面にフッ素系ガスのプラズマ処理を行い、第一のバンク104の表面をフッ素化することで撥水性処理を行う。これにより、第一のバンク104の表面には撥水層が形成される。第一のバンク104として、感光性ポリイミドが好ましい。また、第一のバンク104として、アクリル樹脂,ノボラック樹脂,フェノール樹脂,非感光性材料なども用いることができる。
[第二のバンク]
 第二のバンク105は第一のバンク104の上に形成される。第二のバンク105は逆テーパとなっており、隣接する発光部の反射電極102が導通しないようにするために用いられる。バンク形成材料を塗布した後、所定のフォトマスクを用いて現像露光することにより、第二のバンク105が形成される。第二のバンク105の有機層103が存在する側の表面には撥水性処理を施してもよい。例えば、第二のバンク105の表面にフッ素系ガスのプラズマ処理を行い、第二のバンク105の表面をフッ素化することで撥水性処理を行う。これにより、第二のバンク105の表面には撥水層が形成される。第二のバンク105として、ネガ型フォトレジストを用いることが好ましい。また、第二のバンク105として、アクリル樹脂、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、非感光性材料なども用いることができる。
[有機層]
 有機層103の詳細が図2に示してあり、有機層103は発光層(第1の発光層203)のみの単層構造、あるいは電子注入層205、電子輸送層204、正孔輸送層202及び正孔注入層201のいずれか一層以上を含む多層構造でも構わない。電子注入層205および電子輸送層204、電子輸送層204および第1の発光層203、第1の発光層203および正孔輸送層202、正孔輸送層202および正孔注入層201はそれぞれ接していても構わず、各層の間に上述の他の層を介在させてもよい。また、第1の発光層203はホスト分子(以下ホストと称す)及びドーパント分子(以下ドーパントと称す)を含む。図1における有機発光素子に駆動回路および筐体などが備えられることで光源装置となる。
正孔輸送層は、正孔を輸送し、発光層へ注入するものである。そのため、正孔輸送層は正孔移動度が高い正孔輸送性材料からなることが望ましい。また、正孔輸送層として、化学的に安定で、イオン化ポテンシャルが大きく、電子親和力が小さく、ガラス転移温度が高いことが望ましい。正孔輸送層としては、例えば、N、N’-ビス(3-メチルフェニル)-N、N’-ジフェニル-[1、1’-ビフェニル]-4、4’ジアミン(TPD)、4、4’-ビス[N-(1-ナフチル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル(α-NPD)、4、4’、4’’-トリ(N-カルバゾリル)トリフェニルアミン(TCTA)、1、3、5-トリス[N-(4-ジフェニルアミノフェニル)フェニルアミノ]ベンゼン(p-DPA-TDAB)、4、4’、4’’-トリス(N-カルバゾール)トリフェニルアミン(TCTA)、1、3、5-トリス[N、N-ビス(2-メチルフェニル)-アミノ]-ベンゼン(o-MTDAB)、1、3、5-トリス[N、N-ビス(3-メチルフェニル)-アミノ]-ベンゼン(m-MTDAB)、1、3、5-トリス[N、N-ビス(4-メチルフェニル)-アミノ]-ベンゼン(p-MTDAB)、4、4’、4’’-トリス[1-ナフチル(フェニル)アミノ]トリフェニルアミン(1-TNATA)、4、4’、4’’-トリス[2-ナフチル(フェニル)アミノ]トリフェニルアミン(2-TNATA)、4、4’、4’’-トリス[ビフェニル-4-イル-(3-メチルフェニル)アミノ]トリフェニルアミン(p-PMTDATA)、4、4’、4’’-トリス[9、9-ジメチルフルオレン-2-イル(フェニル)アミノ]トリフェニルアミン(TFATA)、4、4’、4’’-トリス(N-カルバゾイル)トリフェニルアミン(TCTA)、1、3、5-トリス-[N-(4-ジフェニルアミノフェニル)フェニルアミノ]ベンゼン(p-DPA-TDAB)、1、3、5-トリス{4-[メチルフェニル(フェニル)アミノ]フェニル}ベンゼン(MTDAPB)、N、N’-ジ(ビフェニル-4-イル)-N、N’-ジフェニル[1、1’-ビフェニル]-4、4’-ジアミン(p-BPD)、N、N’-ビス(9、9-ジメチルフルオレン-2-イル)-N、N’-ジフェニルフルオレン-2、7-ジアミン(PFFA)、N、N、N’、N’-テトラキス(9、9-ジメチルフルオレン-2-イル)-[1、1-ビフェニル]-4、4’-ジアミン(FFD)、(NDA)PP、4-4’-ビス[N、N’-(3-トリル)アミノ]-3-3’-ジメチルビフェニル(HMTPD)等が望ましく、これらを1種単独、または、2種以上を併用してもよい。
 必要に応じて、陽極である透明電極と正孔輸送層との間には正孔注入層を配置してもよい。陽極と正孔輸送層との注入障壁を下げるため、正孔注入層は適当なイオン化ポテンシャルを有する材料により形成されることが望ましい。また、正孔注入層は下地層の表面の凹凸を埋める役割を果たすことが望ましい。正孔注入層としては、例えば、銅フタロシアニン、スターバーストアミン化合物、ポリアニリン、ポリチオフェン、酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等が挙げられる。
 また、正孔輸送性材料に酸化剤を含有してもよい。これにより、陽極と正孔輸送層との障壁を低下させる、または、電気伝導度を向上させることができる。酸化剤としては、例えば、塩化第II鉄、塩化アンモニウム、塩化ガリウム、塩化インジウム、五塩化アンチモン等のルイス酸化合物、トリニトロフルオレン等の電子受容性化合物、正孔注入材料として挙げられる酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等を用いることができ、これらを1種単独、または2種以上を併用してもよい。
 発光層に用いる発光性有機化合物としては、公知の任意のものを挙げることができる。例えば、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス(8-ヒドロキシキノリナート) アルミニウム錯体、トリス(4-メチル-8-キノリナート)アルミニウム錯体、トリス(5-フェニル-8-キノリナート)アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ-(p-ターフェニル-4-イル)アミン、1-アリール-2,5-ジ(2-チエニル)ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチルベンゼン誘導体、ジスチルアリーレン(DSA)誘導体、及びこれらの発光性有機化合物を分子内に有するものであるが、これに限定されるものではない。またこれらの化合物に代表される蛍光色素由来の化合物のみならず、三重項状態からの燐光発光が可能な材料およびこれらからなる基を分子内の一部分に有する化合物も好適に用いることができる。
 電子輸送層は、電子を輸送し、発光層へ注入する。そのため、電子輸送層は電子移動度が高い電子輸送性材料からなることが望ましい。電子輸送層としては、例えば、トリス(8-キノリノール)アルミニウム、オキサジアゾール誘導体、シロール誘導体、亜鉛ベンゾチアゾール錯体、バソキュプロイン(BCP)等が望ましく、1種単独、または、2種以上を併用することもできる。
 また、電子輸送層は、上記の電子輸送性材料に還元剤を含有して、バッファ層と電子輸送層との障壁を低くすること、または、電子輸送層の電気伝導度を向上させることが望ましい。還元剤としては、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカリ金属酸化物、アルカリ土類酸化物、希土類酸化物、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類ハロゲン化物、希土類ハロゲン化物、アルカリ金属、芳香族化合物等で形成される錯体が挙げられる。特に、好ましいアルカリ金属はCs、Li、Na、Kである。これらの材料に限られず、これらの材料を1種単独、または、2種以上併用してもよい。
 また、電子注入層を、反射電極またはバッファ層と電子輸送層の間に挿入して、電子注入効率を向上させてもよい。電子注入層としては、例えば、弗化リチウム、弗化マグネシウム、弗化カルシウム、弗化ストロンチウム、弗化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等が望ましい。これらの材料に限られず、これらの材料を1種単独、または、2種以上併用してもよい。
[反射電極]
 本実施で形成される反射電極102は、有機層103に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が5 e V 以下の電極材料を用いるのが好ましい。このような電極材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属、希土類等や、これらと他の金属との合金などを用いることができるものであり、例えばナトリウム、ナトリウム-カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム-銀混合物、マグネシウム-インジウム混合物、アルミニウム-リチウム合金、Al/Al23混合物、Al/LiF混合物などを例として挙げることができる。また、反射率の高い材料を用いることで光取り出し効率の向上が期待でき、代表的な材料としてAgなどが挙げられる。反射電極は、例えば上記の電極材料を、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法により、薄膜に形成することによって作製することができ、反射電極の光透過率は10%以下にすることが好ましい。反射電極の膜厚は、反射電極の光透過率等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、通常500nm以下に設定するのが好ましく、好ましくは100~200nmの範囲とするのがよい。
[光取り出し層]
 本発明で用いる光取り出し層は、集光構造体を複数配列したものを指す。集合構造体の形状としては、ピラミッド、円錐、三角錐、その他の多角形錐からなる錐体構造、マイクロレンズ、グレーティング、カマボコ等の構造体が挙げられる。錐体やマイクロレンズアレイなどの構造体を光取出し層として用いることで、これまで基板内で減衰していた光を外部に取り出すことができるため、有機発光装置の発光効率が向上する。これは、光が異なる媒質を通るとき屈折して先に進むだけでなく、実際には一部は反射して戻ってくるが、ある条件のもとでは全てが反射して戻ってくる性質を利用したものである。
 本発明の光取り出し層の材質は、集光構造体の加工性の観点から、透明樹脂等の有機化合物が望ましい。上記透明樹脂層は電離線硬化型樹脂又は熱硬化型樹脂、熱可塑性樹脂等があげられる。電離線としては、例えば、紫外線、可視光、赤外線、電子線が挙げられる。具体的にはアクリレート樹脂(エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、アクリルアクリレート、エーテルアクリレート)などのラジカル重合型モノマーもしくはオリゴマー、エポキシ樹脂などが挙げられる。必要に応じて、開始剤を添加してもよい。開始剤としては、例えば、UVラジカル発生剤(チバ・スペシャリティ・ケミカル社製イルガキュア907、同127、同192など)、過酸化ベンゾイルが挙げられる。別の樹脂成分の代表例としては、脂肪族系(例えば、ポリオレフィン)樹脂、ウレタン系樹脂が挙げられる。上記樹脂成分の屈折率は、好ましくは1.4~1.85、より好ましくは1.7~1.8である。このようにすることで、より多くの光を透明樹脂層中に取り込み、光取り出し効率を高めることができる。ベース部材の屈折率を高くするため必要に応じて、散乱には寄与しないサイズの高屈折率のナノ粒子等を添加することができる。具体的には、酸化チタン(屈折率:2.5以上2.7以下)、酸化ジルコニウム(屈折率:2.4)、チタン酸バリウム(屈折率:2.4)、チタン酸ストロンチウム(屈折率:2.37)、酸化ビスマス(屈折率:2.45)等が挙げられる。これらの材料を一種単独または二種以上併用してもよい。また、透明粒子は1種のみを用いてもよいし、2種以上を用いてもよい。さらに微粒子はマトリックス中の空隙であってもよい。 
 図3は、錐体構造からなる光取り出し構造が付与された発光素子の構造を示す。この発光素子の構造を用いて、光取り出し効率を計算する。ここでは、下部反射電極、有機層、基板からなる有機発光素子の上に、光取り出し層として1~3段の錐体を配列している。この構造を用いて、光取り出し効率の計算を行う。錐体の底面は正方形で1辺の長さがa=30μmで固定している。錐体のアスペクト比は、錐体の高さhをaで除した値(高さ/底面幅)と定義される。錐体層S1は屈折率1.8、錐体層S2は屈折率1.5、錐体層S3は屈折率1.3の基材で構成されている。下部反射電極から距離d離れた位置で発光すると仮定し(発光点)、発光位置から基板へ出た光と、反射電極で反射した光の干渉効果を加味して、錐体層S1に出射する光量を計算する。ここで述べた発光点は、有機発光素子を構成する有機層の発光層の膜厚方向の中央と定義する。本計算では、発光中心波長が520nmの緑単色光を用いた。空気層に取出される光は、錐体層S1に入射された光を、光線追跡法を用いて計算する。
 図4は、錐体の段数に対する光取り出し比の結果を示す。同比は、屈折率1.8の基板から錐体層S1に入射された光量を1とした相対比である。
 構成1では、アスペクト比が0.5以上で、光取り出し比は約74%以上となるが、ピーク値でも76%には達しなかった。
 次に、構成2について検討する。錐体層S1のアスペクト比を構成1の光取り出し比が最大となる0.75にすると、錐体層S2のアスペクト比が0.3以上1.9以下の範囲で80%となる。この値は、構成1の光取り出し比の最大値よりも大きい。なお、錐体層S2のアスペクト比が0.75のときが最も光取り出し比が高い。構成2の検討により、アスペクト比の数値次第であるが、錐体層を2段設けた方が錐体層を1段設けるよりも光取り出し比が向上することが分かった。
 また、構成2は錐体層S1のアスペクト比を0.75とした例を説明したが、錐体層S1のアスペクト比を0.5以上、錐体層S2のアスペクト比が0.3以上1.9以下の範囲であれば、錐体層を1段設けるよりも光取り出し比が向上する。
 次に、構成3について検討する。錐体層S1のアスペクト比を構成2の光取り出し比が最大となる0.75、錐体層S2のアスペクト比を構成2の光取り出し比が最大となる0.75にすると、錐体層S3のアスペクト比が0.3以上1.9以下の範囲で80%となる。この値は、構成1の光取り出し比の最大値よりも大きい。しかし、光取り出し比のピーク地は構成3の方が構成2よりも低かった。構成3の検討により、アスペクト比を工夫しても、最大値で比べると、錐体層を2段設けた方が錐体層を3段設けるよりも光取り出し比が向上することが分かった。
 これまでの検討により、錐体の構造体は2段の配置とすることが望ましいと分かった。特に、錐体層S1のアスペクト比を0.5以上、錐体層S2のアスペクト比が0.3以上1.9以下の範囲とすることが望ましい。一方、構成を簡単にするためには、1段の配置が望ましい。
 図5は、マイクロレンズ構造からなる光取り出し構造が付与された発光素子の構造を示す。この発光素子の構造を用いて、光取り出し効率を計算する。ここでは、下部反射電極、有機層、基板からなる有機発光素子の上に、光取り出し層として3段のマイクロレンズ層を配列している。この構造を用いて、光取り出し効率の計算を行う。マイクロレンズの底面は円形で直径の長さがa=50μmで固定している。マイクロレンズのアスペクト比は、マイクロレンズの高さhをaで除した値と定義される。マイクロレンズ層M1は屈折率1.8、マイクロレンズ層M2は屈折率1.5、マイクロレンズ層M3は屈折率1.3の基材で構成されている。下部反射電極から距離d離れた位置で発光すると仮定し(発光点)、発光位置から基板へ出た光と、反射電極で反射した光の干渉効果を加味して、マイクロレンズ層M1に出射する光量を計算する。ここで述べた発光点は、有機発光素子を構成する有機層の発光層の膜厚方向の中央と定義する。本計算では、発光中心波長が520nmの緑単色光を用いた。空気層に取出される光は、マイクロレンズ層M1に入射された光を、光線追跡法を用いて計算する。
 図6は、マイクロレンズの段数に対する光取り出し効率の結果を示す。マイクロレンズの構造体では、2段に比べて3段マイクロレンズの光取り出し効率がごくわずかであるが向上する。よって、1段、2段、或いは3段の配置が望ましい。
 この光取り出し比は、屈折率1.8の基板からマイクロレンズ層M1に入射された光量を1とした相対比である。構成4では、アスペクト比が0.9以上で、光取り出し比は約71.5%以上となる。次に、構成5において、マイクロレンズ層M1のアスペクト比を構成4の光取り出し比が最大となる0.9以上にすると、マイクロレンズ層M2のアスペクト比が0.8以上で77.5%以上となる。この値は、構成4の光取り出し比のピーク値よりも大きい。次に、構成6において、マイクロレンズ層M1のアスペクト比を0.9以上、マイクロレンズ層M2のアスペクト比を0.8以上とすると、マイクロレンズ層M3のアスペクト比が0.4以上1.0以下の範囲で78%以上となる。この値は、構成5のピーク値と比べて大きい。よって、マイクロレンズ構造体は3段の配置が望ましい。マイクロレンズ構造体では、2段に比べて3段マイクロレンズの光取り出し効率がごくわずかであるが向上する。
[白色発光光学設計]
 白色発光では、複数の発光色の発光点を有する。光学干渉条件では、発光点から反射電極までを構成する有機膜の膜厚(d)に有機材料の屈折率を乗じた光学長を発光波長で除した値で一意的に決まる。よって、最適な光学条件と有機膜の膜厚は、短波長に比べて、 長波長の発光では長くなることがわかる。
 図7に白色有機EL用の各ドーパントとして青(B):Flrpic、緑(G):Ir(pbi)2OcOPhtaz、黄(Y):Ir(t-Bu-ptp)2OcOPhtaz、 赤(R):Ir(pq)2F7tazを用いた時の各発光色の発光位置と外部に取り出す光の量の関係を示す。図7から分かるように、各発光色ごとに、光取出し効率の最大となる発光位置が異なる。各色の光取出し効率が最大となるピーク位置の配光分布は、完全拡散(ランバーシアン)に近い分布となる。つまり、各発光は配光分布の関係から、光取出し効率を向上させる適正距離が存在し、図7中のピーク値の半値以上の発光位置範囲で光学設計することが重要となる。例えば、緑色エミッタの発光位置は発光中心から反射電極までの距離が145nmから235nmの範囲、青色エミッタの発光位置は発光中心から反射電極までの距離が130nmから200nmの範囲、赤色エミッタの発光位置は発光中心から反射電極までの距離が170nmから275nmの範囲となる。上記の範囲から離れることで、著しく光取出し効率は低下する。
 図8に発光点を電極側から赤、緑、青の順に配置したSampleAと、電極側から青、緑、赤の順に配置したSampleBの非伝搬光を含めた光取り出し効率の関係を示す。発光位置の順番を制御し、発光色の中心波長付近に発光位置を制御することで光取り出し効率は大幅に増加する。また、発光位置が反射電極に近い領域では、エバネッセントモード(表面プラズモン損失)による非伝搬光の割合が大きく、発光位置の距離を反射電極から離し伝搬光の割合を増やすことが光取り出し効率向上には重要であることが分かる。ここで発光色の中心波長で光学設計し、かつ発光位置が電極側から波長順に配置した白色有機EL素子において最も光取り出し量が向上する。その時の発光色の中心波長の発光位置が、反射電極から155nm~250nmであれば配光制御することで、60%以上の光取り出し効率を得ることが可能となる。SampleAの配光制御無しの場合、170nm~225nmの発光位置で50%程度の光取り出し効率が得られる。以上の結果、配光制御することで光取出し効率向上、および工学設計範囲の拡大が可能となる。
[封止基板]
 封止基板107としては、ソーダライムガラス、無アルカリガラス等の透明ガラス板、アクリル樹脂、PET樹脂、PEN樹脂、シクロオレフィン樹脂、オレフィン樹脂、カーボネート樹脂、ナイロン樹脂、フッ素系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリイミド樹脂、ポリサルフォン樹脂等などの透明プラスチック板などを用いることができる。この場合には、適切なガスバリア膜を有するプラスチック基板を用いることが望ましい。封止基板107は光透過性であればよく、無色透明の他に多少着色されているものであってもよい。特に、380nm~780nmの波長範囲の光を透過させるものが望ましい。
 ここで用いる有機発光素子は、単一の素子でも、複数に分割された素子でもかまわない。複数の素子を接続する方法は、各素子を直列,並列またはそれらを組み合わせた方法が挙げられる。
[補助配線]
 本例で形成される補助配線108は、透明電極上に1μm~20μmの幅でライン上に配置することで、電極の抵抗成分を低減する働きをする。これらの補助配線は、反射率の高く抵抗値の低い金属、合金からなる材料を用いることが好ましい。このような材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、これらと他の金属との合金などを用いることができるものであり、例えばAg、Al、ナトリウム、ナトリウム-カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム-銀混合物、マグネシウム-インジウム混合物、アルミニウム-リチウム合金、Al/Al23混合物、Al/LiF混合物などを例として挙げることができる。反射電極・補助配線は、例えば上記の電極材料を、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法や印刷法などにより、薄膜に形成することによって作製することができる。光透過率は10%以下にすることが好ましい。
[全体構成]
 本発明の実施形態の一例を示す有機発光素子の図である。実施例1に係る有機発光素子は、図2に示すように、下から順に、第3の樹脂層110、基板100、第2の樹脂層111、第1の樹脂層106、平坦化層207、透明電極101、正孔注入層201、正孔輸送層202、第1の発光層203、電子輸送層204、電子注入層205とで構成する。
 基板100に対し第2の樹脂層111を、光硬化樹脂を硬化させて貼り付けた。第2の樹脂層111は錐体構造を有する。錐体構造は基材のポリエチレンテレフタレート(PET)上に光硬化樹脂を塗布し、金型成型、光硬化を行い作製した。錐体構造の底面は正方形であり、底辺の長さaは30μm、高さhは10μmである。第2の樹脂層111の屈折率は1.5である。その上に、屈折率が1.8の高屈折率樹脂を塗布し熱硬化させて、第1の樹脂層106を形成した。第1の樹脂層106には、エポキシ樹脂を基材として、粒径2-4nmのジルコニア(ZrO2)微粒子を分散させたものを用いた。
 次に、第1の樹脂層106の上に、平坦化層207として、屈折率が1.8の高屈折率樹脂を塗布して、熱硬化させた。平坦化層207には、ウレタン樹脂を基材として、粒径2-4nmのジルコニア微粒子を分散させたものを用いた。平坦化層207の高屈折率樹脂に用いる溶媒に対して、第1の樹脂層106に用いる高屈折率樹脂が不溶となるよう選択した。その上に透明電極101として厚さ150nmのITO膜を形成した。続いて、ポジ型ノボラック系フォトレジスト(TFR‐970:東京応化工業株式会社製)をスピンコーティングした。このときの膜厚は約2μmであった。この後、露光及び現像によりパターニングを行うことで、第一のバンク104を形成した。
 第一のバンク104の上に、4,4’-ビス[N-(ナフチル)-N-フェニル-アミノ]ビフェニル(α-NPD)と酸化モリブデン(MoO3)を、モル比1:1となる蒸着速度で共蒸着し、正孔注入層201を形成した。正孔注入層201の膜厚は60nmである。次に、その上に、α-NPDを蒸着速度0.2nm/sで蒸着し、正孔輸送層202を形成した。正孔輸送層202の膜厚は20nmである。次に、CBPとIr(ppy)3を、蒸着速度が、それぞれ、0.2nm/s、0.02nm/sとなるよう共蒸着し、第1の発光層203を形成した。第1の発光層203の膜厚は40nmである。次に、その上にバソフェナントロリン(BCP)を蒸着速度0.2nm/sで蒸着し、電子輸送層204を形成した。電子輸送層204の膜厚は20nmである。その上に、BCPとCsをモル比1:1で195nm厚に共蒸着して電子注入層205を形成した。その上に、蒸着法によりAgを成膜し、反射電極102を形成した。
 次にこの有機発光素子を形成した基板100上を大気に曝すことなく、高純度窒素ガスを循環させて高露点を保った封止室に移動させた。封止基板107のエッジ部分に周知のシールディスペンサ装置を用いてシール用の光硬化樹脂を描画した(図示省略)。さらに封止基板107の有機発光素子のある側に、エポキシ樹脂からなる光硬化性封止材料を塗布した。そして封止室内の貼り合わせ装置に導入し、封止基板107と基板100とを貼り合せて圧着させた。次に封止基板107と基板100とを貼り合せて、封止基板107側からUV光を照射させて光硬化樹脂を硬化させた。
 次に、第3の樹脂層110を形成した。形成方法は、第2の樹脂層111と同じ形成方法であり、第3の樹脂層110が有する錐体構造の底辺の長さaは30μm、高さhは30μmであった。この第3の樹脂層110を、有機発光素子が形成された面と反対側の基板100面に粘着樹脂で貼りつけた。
 図2において、第1の樹脂層106は、第2の樹脂層111が存在する側の表面に錐体構造を有する。また、第2の樹脂層111は、製造過程の説明では錐体構造を有するとしたが、別の表現をすると、複数の第1の樹脂層106の錐体構造の間を埋める充填構造を有するともいえる。また、第3の樹脂層110は、第2の樹脂層111が存在する側と反対側に錐体構造を有する。
 第1の樹脂層106の屈折率は1.6~1.8が好ましい。第1の樹脂層106から空気層(屈折率:1.0)に向かって、屈折率を小さくしていく構造にすると、光取り出し効率が向上する。よって、例えば、第2の樹脂層111の屈折率を1.3~1.6、第3の樹脂層110の屈折率を1.3~1.6とすることが好ましい。
 なお、各樹脂層の間に、何らかの層(封止基板等)を設ける場合にも、光取り出し効率の向上を考慮して、第1の樹脂層106から空気層(屈折率:1.0)に向かって、屈折率を小さくしていく構造にすると良い。
 このようにして図2に対応するボトムエミッション型の構成となる有機発光素子を作製した。比較例として、第1の樹脂層106、平坦化層207を設置しない素子を作製した。同構成の光取り出し効率は24%となった。本実施例1の有機発光素子では、光取り出し効率が72%となり、3倍性能が向上した。
 図9は本発明の実施例2に係る有機発光装置の図である。実施例1との違いは、デバイス構造がトップエミッション構造を用いたことである。以下に作製プロセスの一例を示す。
 基板100(ガラス基板)上に、反射電極102として、厚さ150nmのAg膜、厚さ30nmのIZO膜を形成する。
 その上に、正孔注入層201として、α-NPDとMoO3の共蒸着膜を形成した。作製条件は実施例1と同様で、膜厚は175nmであった。その上に、正孔輸送層202を形成した。作製条件は実施例1と同様である。その上に、第1の発光層203を形成する。ホスト材料をCBP、緑ドーパントをIr(ppy)3、赤ドーパントを、トリス(1-フェニルイソキノリン)イリジウム(III)(Ir(piq)3)からなる共蒸着膜である。ホストに対するドーパントの蒸着速度で定義されるドーパント濃度は、緑ドーパントが10%、赤ドーパントが1%であった。第1の発光層203の膜厚は20nmであった。次に、その上に、第2の発光層206を形成した。ホスト材料は1,3-ビス(N-カルバゾリル)ベンゼン(mCP)、青色ドーパントは(2-カルボキシピリジル)ビス(3,5-ジフルオロ-2-(2-ピリジル)フェニル)イリジウム(FIrpic)からなる共蒸着膜である。青ドーパント濃度は20%、膜厚は20nmであった。その上に、電子輸送層204、電子注入層205を形成した。作製条件は実施例1と同様である。但し、電子注入層の膜厚は60nmとした。
 その上に、透明電極101として、スパッタリング法によりIZOを成膜した。膜厚は30nmとした。その上に、保護層112として、CVD法にてSiNxを成膜した。膜厚は150nmとした。
 その上に、ZrO2を分散させたエポキシ樹脂を用いた、屈折率が1.8の高屈折率樹脂を塗布し、金型成型、熱硬化により、第1の樹脂層106を形成した。その上に、熱硬化エポキシ樹脂を塗布して第2の樹脂層111を形成した。その上に、実施例1と同様条件で作製した第3の樹脂層110を粘着樹脂で貼りつけた。
 このようにして図9に対応するトップエミッション型の構成となる有機発光素子を作製した。比較例として、第1の樹脂層106、第2の樹脂層111、第3の樹脂層110を設置しない素子を作製した。同構成の光取り出し効率は24%となった。本実施例2の有機発光素子では、光取り出し効率が72%となり、3倍性能が向上した。
 図10は本発明の実施例3に係る有機発光装置の図である。以下に作製プロセスの一例を示す。
 基板100(ガラス基板)上に、反射電極102、有機層103、透明電極101、保護層112を、実施例2と同条件で作製した。次に、封止基板107の片面に第2の樹脂層111を作製した。作製条件は、実施例1の第1の樹脂層106と同等である。その上に、ZrO2を分散させたエポキシ樹脂を用いた、屈折率1.8の高屈折率樹脂を塗布し、第1の樹脂層106を形成した。この封止基板107に屈折率が1.8以上の高屈折率粘着層113を貼り付けて、有機発光素子が形成された基板100と、保護層112と高屈折率粘着層113が密着するように貼り合せた。次に、封止基板107において、第2の樹脂層111、第1の樹脂層106、高屈折率粘着層113を形成した面とは反対の面に、第3の樹脂層110を形成した。作製条件は実施例2と同様である。
 このようにして図10に対応するトップエミッション型の構成となる有機発光素子を作製した。比較例として、第1の樹脂層106、第2の樹脂層111、第3の樹脂層110を設置しない素子を作製した。同構成の光取り出し効率は24%となった。本実施例3の有機発光素子では、光取り出し効率が72%となり、3倍性能が向上した。
 図11は本発明の実施形態の一例を示す有機発光装置の図である。以下に作製プロセスの一例を示す。
 基板100(ガラス基板)上に、反射電極102、有機層103、透明電極101、保護層112を、実施例2と同条件で作製した。その上に、第1の樹脂層106を形成した。作製条件は、実施例2の第1の樹脂層106と同条件である。
 このようにして図11に対応するトップエミッション型の構成となる有機発光素子を作製した。比較例として、第1の樹脂層106、第2の樹脂層111、第3の樹脂層110を設置しない素子を作製した。同構成の光取り出し効率は24%となった。本実施例4の有機発光素子では、光取り出し効率が66%となり、2.75倍性能が向上した。実施例4では封止基板107を使用しない構成であって、錐体構造を1段設ける構成を説明した。
 図12は本発明の実施形態の一例を示す有機発光装置の図である。以下に作製プロセスの一例を示す。
 基板100(ガラス基板)上に、反射電極102、有機層103、透明電極101、保護層112を、実施例2と同条件で作製した。
 次に、封止基板107の片側に、第4の樹脂層114を形成した。第4の樹脂層114はマイクロレンズ構造を有する。封止基板107に屈折率1.8の光硬化樹脂を塗布して、金型成型、光硬化の手順で第4の樹脂層114を作製した。マイクロレンズの底面の直径aは20μm、高さhは5μmである。その上に、屈折率1.5の熱硬化樹脂を塗布して、第5の樹脂層117を作製した。次に、屈折率1.5の熱硬化樹脂を塗布して、金型成型、光硬化により、第6の樹脂層115を作製した。第6の樹脂層115はマイクロレンズ構造を有する。a、hは、それぞれ、20μm、4μmとした。その上に、屈折率1.3の熱硬化樹脂を塗布し、第7の樹脂層118を形成した。次に、封止基板107(屈折率1.3)を設けた。最後に、第8の樹脂層116を封止基板107の第4の樹脂層114から第7の樹脂層118を形成した面と反対の面上に形成した。第8の樹脂層116はマイクロレンズ構造を有する。形成方法は実施例3と同様である。但し、a、hは、それぞれ、20μm、10μmとした。
 このようにして図12に対応するトップエミッション型の構成となる有機発光素子を作製した。比較例として、第4の樹脂層114~第8の樹脂層116の5つの樹脂層を設置しない素子を作製した。同構成の光取り出し効率は24%となった。本実施例5の有機発光素子では、光取り出し効率が68%となり、2.8倍性能が向上した。なお、本実施例では、3段のマイクロレンズ層を用いたが、2段、或いは1段のマイクロレンズ層でもよい、2段のマイクロレンズ層は、実施例2、3で示された錐体構造をマイクロレンズ構造にすればよい。また、1段のマイクロレンズ構造は、実施例4で示した構造で、錐体構造をマイクロレンズ構造におきかえればよい。
100…基板、101…透明電極、102…反射電極、103…有機層、104…第一のバンク、105…第二のバンク、106…第1の樹脂層、107…封止基板、108…反射層・補助配線、109…発光エリア、110…第3の樹脂層、111…第2の樹脂層、112…保護層、113…高屈折率粘着層、114…第4の樹脂層、115…第6のマイクロレンズ層、116…第8の樹脂層、117…第5の樹脂層、118…第7の樹脂層、201…正孔注入層、202…正孔輸送層、203…第1の発光層、204…電子輸送層、205…電子注入層、206…第2の発光層、207…平坦化層

Claims (12)

  1.  反射電極、透明電極、前記透明電極と前記透明電極に挟まれた有機層からなる有機発光装置において、
     前記有機層の中に、少なくとも、青色発光エミッタ、緑色発光エミッタ、赤色発光エミッタが含まれ、
     前記緑色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが145nm-235nmの範囲内にあり、
     前記青色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが130nm-200nmの範囲内にあり、
     前記赤色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが170nm-275nmの範囲内にあることを特徴とする有機発光装置。
  2.  請求項1に記載の有機発光装置において、
     前記反射電極側から、青色発光、緑色発光、赤色発光の順に発光点を有することを特徴とする有機発光装置。
  3.  請求項1または2に記載の有機発光装置において、
     発光層から光取り出し方向に向かって、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第3の樹脂層を有し、
     前記第1の樹脂層の屈折率が1.6~1.8であり、
     前記第2の樹脂層及び前記第3の樹脂層の屈折率は前記第1の樹脂層の屈折率よりも小さいことを特徴とする有機発光装置。
  4.  請求項3に記載の有機発光装置において、
     前記第1の樹脂層は、前記第2の樹脂層が存在する側の表面に錐体構造を有し、
     前記第2の樹脂層は、複数の前記第1の樹脂層の錐体構造の間を埋める充填構造を有し、
     前記第3の樹脂層は、前記第2の樹脂層が存在する側と反対側の表面に錐体構造を有することを特徴とする有機発光装置。
  5.  請求項4に記載の有機発光装置において、
     前記第1の樹脂層の錐体構造のアスペクト比(高さ/底面幅)が0.5以上、
     前記第3の樹脂層の錐体構造のアスペクト比(高さ/底面幅)が0.3以上1.9以下であることを特徴とする有機発光装置。
  6.  請求項3に記載の有機発光装置において、
     前記第1の樹脂層は、前記第2の樹脂層が存在する側の表面にマイクロレンズ構造を有し、
     前記第2の樹脂層は、複数の前記第1の樹脂層のマイクロレンズ構造の間を埋める充填構造を有し、
     前記第3の樹脂層は、前記第2の樹脂層が存在する側と反対側の表面にマイクロレンズ構造を有することを特徴とする有機発光装置。
  7.  請求項6に記載の有機発光装置において、
     前記第1の樹脂層のマイクロレンズ構造のアスペクト比(高さ/底面幅)が0.9以上であり、
     前記第3の樹脂層のマイクロレンズ構造のアスペクト比(高さ/底面幅)が0.8以上であることを特徴とする有機発光装置。
  8.  請求項6または7に記載の有機発光装置において、
     さらに第4の樹脂層、及び第5の樹脂層を有し、
     前記第4の樹脂層及び前記第5の樹脂層の屈折率は、前記第1の樹脂層の屈折率、前記第2の樹脂層の屈折率及び前記第3の樹脂層の屈折率よりも小さいことを特徴とする有機発光装置。
  9.  請求項8に記載の有機発光装置において、
     前記第4の樹脂層は、複数の前記第3の樹脂層のマイクロレンズ構造の間を埋める充填構造を有し、
     前記第5の樹脂層は、前記第4の樹脂層が存在する側と反対側の表面にマイクロレンズ構造を有することを特徴とする有機発光装置。
  10.  請求項3乃至9のいずれかに記載の有機発光装置において、
     ボトムエミッション構造であることを特徴とする有機発光装置。
  11.  請求項3乃至9のいずれかに記載の有機発光装置において、
     トップエミッション構造であることを特徴とする有機発光装置。
  12.  請求項3乃至11のいずれかに記載の有機発光装置において、
     前記第2の樹脂層は光硬化樹脂であることを特徴とする有機発光装置。
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