TW523961B - Fuel cell and method for preparation thereof - Google Patents

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Description

【發明之詳細說明】 【發明之所屬技術領域】 本發明係關於一種藉燃料（例如氫）與氧之反應可得到起 包力之燃料電池，更進一步係關於其製造方法。 【習知技術】 近年，大聲急呼可取代石油等石化燃料之替代綠色能源 的必要性，例如氫氣燃料倍受矚目。 氫係每單位質量所含有之化學能量很大，從使用之際而 不釋出有毋·物質或地球溫暖化氣體等之理由，可謂綠色且 取之不竭的理想能源。 而且，尤其最近，可從氫能源取出電能之燃料電池開發 蓬勃進行，並期盼從大規模發電至在地的自家發電，進一 步更作為電動汽車用的電源等應用。 【發明欲解決之課解】 燃料電池係挾住質子傳導膜而配置燃料電池（例如氫電 極）與氧電極，再對此等電極供給燃料（氫）或氧以產生電池 反應，得到起電力者，在其製造之際，一般，分別形成質 子傳導體膜、燃料電極、氧電極，再貼合此等。 在此種燃料電池中，要如何地順利進行質子傳導乃在提 昇電池性能上成為很重要的關鍵。 因此，例如以質子傳導體被覆電極材料，傳遞此質子傳 導體而從電極朝質子傳導體膜使質子順利地移動乃很有效。 然而’至今能研究來作為質子傳導體之材料，例如全氟 石黃酸樹脂之質子（氫離子）傳導性的高分子材料，係為維持 -5- O:\73\73745-9l0627.DOa 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X297公釐) 523961 A7
良好的質子傳導性，必預加濕、，在乾燥氛圍中，有時有所 謂無法保持良好的質子傳導性之不便情形。 又，上述高分子材料在電子傳導性方面仍有問題。就燃 料電極’質子傳導當然必須電子迅速移動至端子，使用高 分子材料時，有電子傳導性差、内部電阻會變高之傾向「 本發明係有鑑於如此習知之情形而提出者，目的在於提 供一種即使在乾燥氛圍中亦可保持良好的質子傳導度，且 輸出不會降低之燃料電池；進一步更提供其製造方法。 【用以解決課題之手段】 為達成上述目的，本發明之燃料電池，係具備燃料電極 與氧電極，此等燃料電極與氧電極乃介由質子傳導膜而互 相對向配置而成者，其特徵在於：上述燃料電極及/或氧電 極係以碳質材料粉體作為電極材料，於其表面存在著一於 以碳為主成分之碳質材料已導入質子解離性之基的質子值 導體。 、傳 又，本發明之製造方法，其特徵在於：在含有質子傳導 體之溶劑中添加一成為燃料電極及/或氧電極的電極材枓 之碳質材料粉末，並以上述質子傳導體被覆其表面，而上 述質子傳導體乃於一以碳為主成分之碳質材料導入質子 離性之基者。 又’此處’所謂「質子解離性之基」乃意指可以電離分 離質子（H+)之官能基。 刀 於以碳為主成分之碳質材料（例如芙（fullerene)等之破鎮 或碳毫微管等）已導入質子解離性之基的質子傳導體，係即 O:\73\73745-910627.DOC\ 5 • 6 · 本紙張尺度適用中國國家標拓s) A4ggx 297公釐)
裝
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使不加濕亦可發揮良好的質子傳導性。 因此’若於電極材料即碳質材料粉體之表面存在前述質 子傳導體，即使在乾燥氛圍中亦可保持充分的質子傳導度。 又，被前述質子傳導體被覆之電極材料為碳質材料，故 亦一併擁有良好的電子傳導性。 【發明之實施形態】 以下，有關適用本發明之燃料電池及其製作方法，一面 參照圖面一面詳細說明。 所製作之燃料電池的構成，如圖丨所示般，基本上係於— 具有質子傳導性之質子傳導體膜i的兩面，分別形成燃料電 極2、氧電極3。 繼而，對上述燃料電極2供給例如氫，若對氧電極3供給 氧，會產生電池反應，引起起電力。此處，於然料電極2 係所謂直接甲醇方式時，亦可供給甲醇作為氫源。 上述質子傳導體膜1若為具有質子傳導性，可使用任上述 燃料電極2、氧電極3係以碳質材料粉體作為電極材料，使 此成形而構成者，但在本發明中如圖2所示般，以質子傳導 體5被覆此碳質材料粉體4的表面，形成質子傳導可順利進 行之形態。又，在圖2中，亦圖示成為氫之反應點的觸媒金 屬6。 例如，燃料電極2採取上述形態時，所供給之燃料為氫時 ’首先以觸媒金屬6作為反應點而變換成質子與電子。此等 之中’質子係傳遞上述質子傳導體5，而朝質子傳導體膜i 移動。另外，電子係藉由電極2之母材即碳質材料粉體4之
裝 訂
線 523961 A7 B7 五、發明説明（4 電子傳導性，迅速流向端子。 又’以質子傳導體5被覆碳質材料粉體4之表面時，係將 貝子傳導性分散於溶劑中，於其中浸潰碳質材料粉體後， 只要乾燥即可。 構成上述質子傳導體5之質子傳導性材料，係宜以碳為主 成分之碳質材料作為母體，再導入質子解離性之基而成的 質子傳導體。 具體上，質子解離性之基可舉例-on、-oso3h、-so3h 、-C00H、-〇p(oh)2等。 在此貝子傳導體中，介由質子解離性之基而質子會移動 ，顯現離子傳導性。 成為母體之碳質材料若為以碳為主成分，可使用任意之 材料’但’導人質子解離性之基後，必須離子傳導性亦比 電子傳導性還大。 山具肢上’可舉例：碳原子之集合體即含有碳簇、或管狀 碳質（所謂碳毫微管）之碳質材料等。 生上述石反轶有許多種，以芙（fuUerene)或於芙（fuiierene)構 &之至乂部分擁有開放端者，擁有鑽石構造者等為宜。 以下’進一步詳細說明有關此碳簇。 j述_簇一般係數個至數百個原子結合或凝集所形成之 集合體’ &原子為碳時，冑由此凝集(集合)體提高質子傳 導^ Γ時亚保持化學性質而膜強度很充分，易形成層。 斤明以妷為主成分之群簇」係不論碳-碳間結合之種 類’而碳原子數個至數百個結合而形成之集合體。但，未 O:\73\73745-910627.DOC -8-
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必只限於1 00%碳所構成者，亦可混其他原子。亦包含如此 之情形，碳原子占多數之集合體稱為碳簇。此集合體者以 圖面犮月（但，質子解離性之基係省略圖示），如圖3〜圖6所 不，作為質子傳導體之原料的選擇幅度很廣。 此處，圖3所示者，係碳原子為多數個集合而構成，具有 球體或長球、或類似此等之封閉構造的各種碳簇（但，分子 狀之芙（fullerene)亦合併表示）。相此於此，此等球構造之 一部分缺損的碳簇表示於圖4中。此時，其特徵為於構造中 具有開放端，如此之構造體係以弧光放電之芙(Serene) 製^過程中常見的副生成物。若碳簇之大部分的碳原子為 SP結合，成為一擁有如圖5之鑽石構造的各種群簇。 圖6係顯示各種群鎮間結合的情形，如此之構造體亦可適 用本發明。 含有一具有上述質子解離性之基的碳質材料作為主成分 的貪子傳V體係、即使於乾燥狀態，質子易從前述基解離 ，而且，此質子在遍及一包含常溫之廣溫度域（至少約 160T：〜-40°c的範圍）可發揮高傳導性。又，如前述般，此 質子傳導體即使在乾燥狀態下亦顯示充分的f子傳導性， 但，水分存在亦無妨（此水分亦可從外部浸入卜 另外，使用來作為電極材料之碳質材料粉體4，係可使用 任意之碳質材料，但，尤其宜含有碳毫微管或針狀石墨 (例如東邦、#縈么司冑、商品名VGCJ^ )之針狀碳質材料。 圖7係表7F用以製造含有碳亳微管之碳質材料的弧光 放電裝置一例。在此裝置中，在所謂真空室之反應室"内 O:\73\73745-910627.DOC\ -9-
裝 訂
線 523961 A7 B7 五、發明説明（6 任一者均由石墨等碳棒所構成之陰極12與陽極13乃介由間 隙G而對向配置，陽極丨3之後端係連接於直接運動導入機 構14 ’各極係分別連接於電流導入端子15&、。 在如此構成中，反應室11内經除氣後，充滿氦等惰性氣 體，若對各電極通入直流電，在陰極12與陽極13之間產生 弧光放電，在反應室n之内面，亦即側壁面、頂面、底面 、及陰極12上等堆積碳粉狀的碳質材料。又，於側壁面等 若預先安裝小容器，於其中亦堆積碳質材料。 從反應室11所回收之碳粉狀的碳質材料含有··如圖8(a) 所示之碳毫微管、圖8(B)所示之C6〇芙（fuUerene)、未圖示 之C70芙（fullerene)、及圖8(c)所示之碳粉等。此碳粉係具 有不斷成長呈芙（_erene)分子或碳毫微管之曲率的碳粉 。又，若舉出此碳粉狀之碳質材料的典型組成，C6〇、e7〇 等芙（fullerene)有10〜20%，碳毫微管有數％，其以外尚含有 大量之碳粉。 又，在上述碳質材料巾，係至少對於其表面，具有一使 水分子分離成氫原子，進一步更分離成質子與電子之觸媒 法ί擔持20重量%以下。具有觸媒能 之金屬了舉例如白金、或白金合金等。若擔持如此之金屬 ’與不擔持其時相比，可提高電池反應之效率。 2用上料狀之碳質㈣而直接使_電極 下法。 慝形成方法可舉例喷塗法或滴 噴塗法之情形，將上述碳質材料分散於含有水、或乙醇 O:\73\73745-910627_DOa 5 本紙張尺度適财g S家料(CNS) Α4規格(210 10- 523961 A7
/ d再直接久向質子傳導體膜1滴下法之情形，亦即 將上述碳質材料分散於水、或乙醇等之 於質子傳導體獏卜 #直接滴下 &藉此，而於質子傳導體膜丨上成為上述碳質材料沈積之狀 態。此時，上述碳亳微管係呈直徑i nm左右、長度卜10 左右之細長纖維狀的形狀…針狀石墨亦呈直徑01〜0·5 _ 左右、長度1〜50 μιη&右針狀之形狀，故互相糾纏而即使無 特殊的結合劑亦可構成良好的層狀體。當然，依需要，亦 了併用結合劑（binder)。 上述所形成之燃料電極2或氧電極3因不須成為自立膜， 故不要求機械強度，因此，其厚度可設定成非常薄至i〇 以下，例如2〜4 μηι左右。 在上述構成之燃料電池中，於質子傳導體膜1若為具有質 子傳導性之材料，可使用任意者。例如亦可使用於分離膜 塗佈一具有質子傳導性之材料，並使之擔持者等。 具體上，可使用於此質子傳導體膜丨之材料，首先可舉例 如全氟磺酸樹脂[例如杜邦公司製商，商品名等] 之質子（氫離子）傳導性的高分子材料。 又’比較新的質子傳導體亦可使用一擁有H3m〇12P〇40 · 29^0或Sb2〇5· 5·4Η2〇等許多水和水之聚銅酸類或氧化物。 此等高分子材料或水和化合物若置於濕潤狀態，在常溫 附近顯示高的質子傳導性。 亦即’若以全氟磺酸樹脂為例，從其磺酸基電離之質子 係於高分子基體中與被大量攝入之水分結合（氫結合）而
O:\73\73745-910627.DOO -11 - 本紙張尺度適用巾β a家標準(CNS) Α4規格(⑽χ 297公爱了
裝 訂
線 五、發明説明（ 8 ) 經質子化的水，亦即生成鑌離子（h3〇+)，就此氧鏘離子之 形態而言，質子可於高分子基體内順利移動，故此種基體 材料在常溫下亦可發揮相當高的質子傳導效果。 或，亦可使用與此等材料傳導機構完全相異之質子傳導 體。 亦即，為一具有已摻雜Yb之SrCe〇3等鈣鈦礦構造之複合 金屬氧化物等。具有此種之職礦構造之複合金屬氧化物 ’係即使水分作為移動媒體，亦可顯現具有質子傳導性。 在此複合金屬氧化物中，質子係於形成鈣鈦礦構造之骨架 的氧離子間單獨溝流而傳導。 ^即使於此貝子傳導體膜1中，加濕之必要性等會成為 問題，故宜使用-種質子傳導體，其係以與上述 體5同種材料亦即碳為主成分之碳質材料作為母體，再於其 中導入質子解離性之基者。 圖9係表示裝入上述電極或質子傳導體之燃料電池的具 體構成例。 即，此燃料電池係具有一使觸媒27a及27b分別密著或 分散且互相對向之負極（燃料極或氫極）28及正極（氧極 ’於此等兩極間挾持質子傳導體部3〇。從此等負極Μ、正 極29分別拉出端子28a、29a，形成與外部電路連接之構造。 、，此燃料電池當使用時於負極28側係從導入口 31供給氫， 並從排出口32(此有時亦未設置）排出。燃料（Η?) 33通過流 路34之間會產生質子，此質子係在質子傳導體部3〇產生質 子同時並朝正極29側移動，於此處從導入口 35供給至流路 -12- O:\73\73745-910627. D〇C\ 本紙張尺额用中g國家標準(CNS) A4規格(挪 297公釐） 523961 A7 五、發明説明（9 B7 36而與朝排氣口 37 起電力。 虱（二氣）38反應，藉此取出所希望之 在以上之構成中，认知 料或氫吸藏用碳質㈣^供給源39收藏者氫吸藏用碳質材 藏，亦可亦可聽使氫被此材料吸 以下’表示本發明之實施例與比較例。 貫施例1 =圖2所不般’對於以碳材料為主體之電極，附著—使笑 U或⑽）已♦酸代者。該附著材料溶解於醇或 :故進滴下1 M溶解液相對於電極重量〜。滴j =二:在乾燥氛圍中使溶劑充分乾燥，測定輸出： 氣之條件下實施。 通“…對魏流通乾燥空 觀測輸出對時間之變化。 比較例1 =於使：於實施m之電極’以相同的重量比加入高分子 =電解質(那非翁)。輸出評估亦以與實施例1相同的條件 T進行0 -13-
O:\73\73745-910627.DOO 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐) 523961 A7 B7 五、發明説明（10 ) 〇比較例1 實施例1 (3u5/AVU0tpΒΛ 9Ό
【發明之效果】 從以上說明明顯可知，若依本發明，可實現一種即使在 乾燥氛圍中亦可保持良好的質子傳導度，不會降低輸出之 燃料電池。 【圖面之簡單說明】 圖1係表示燃料電池之基本構成的斷略斷面圖。 圖2係表示以碳質材料粉體之質子傳導體進行被覆狀態 的模式圖。 圖3係表示碳簇之各種例的模式圖。 圖4係表示碳簽之其他例（部分芙（fullerene)構造）的模式 圖。 O:\73\73745-910627.DOO 5 - 14 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X297公釐) 523961 A7 圖5係表示碳簇之其他例（鑽石構造）的模式圖。 圖6係表示碳簇之另一其他例（群簇間結合者）的模式圖。 圖7係表示用以製成碳亳微管之弧光放電裝置一例=模 式圖。 圖8係表示以弧光放電製作之碳粉所含有的各種碳質材 料之模式圖，（A)表筒狀碳材料，（B)表球狀碳材料，（c)表 不完全球狀碳材料。 圖9係表示燃料電池之具體構成例的模式圖。 【符號之說明】 1質子傳導體膜、2燃料電極、3氧電極、4碳質材料 粉體、5質子傳導體、6觸媒金屬 -15- O:\73\73745-910627.D〇C\ 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X297公釐)

Claims (1)

  1. 、申請專利範圍 一種燃料電池，& s It 朽盘，+ 係具備燃料電極與氧電極，此等辦料+ 極與氧電極係介以皙 “，、料电 ;丨以質子傳導體膜而互相對向配置 沖特徵在於：上述燃料電極及/或氧電 = 粉體作為電極材料，於其表面存 ：質：枓 質子傳導體係於以石山“ Μ貝于料體，而此 ，、、^石反為主成分之碳質材料中導入# i 解離性之基而成。 等入貝子 2. 3. 4. 5. 根據申凊專利範圍第丨項之燃料電池 料粉體係含有針狀之碳質材料。 根據申請專利ϋ圍第2項之燃料電池 碳質材料乃碳亳微管或針狀石墨。 根據申請專利範圍第1項之燃料電池 極及/或氧電極係擔持觸媒金屬。 根據申請專利範圍第4項之燃料電池 屬為白金或其合金。 ’其中上述碳質材 ’其中上述針狀之 ’其中上述燃料電 其中上述觸媒金 6·根據申請專利範圍第！項之燃料電池，纟中構成上述質 子傳導體膜之質子傳導體，與存在於上述碳質材料粉體 之表面的質子傳導體，係同種之材料。 7·根據申請專利範圍第丨項之燃料電池，其中成為上述質 子傳V體之母材的碳質材料，係含有碳簇或碳亳微管。 8·種燃料電池之製造方法，其特徵在於：在含有質子傳 導體之溶劑中，添加一成為燃料電極及/或氧電極之電極 材料的碳質材料粉體，並以上述質子傳導體被覆其表面 ，而上述質子傳導體係於以碳為主成分之碳質材料中導 入質子解離性之基而成者。 -16 - O:\73\73745-9l0627.DOa 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐)
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