TW461135B - Non-aqueous electrolyte composition for batteries - Google Patents
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Description
461135 __號刖103205 五、發明說明（1) 發明背景 域 本發明係關於一種二次鋰電池用之&電 二’特別$關於一種T以大大增進電池：且成 署命相溫可放電能力的無永電解質組成：。此、電列 .術之描述 m 薄小的鋰離子電池普遍用於昧 腦、攝錄影機、行動電話等；：膝=腦、掌上型電 酸亞乙』之電解質的有機溶劑為選自：碳 UC)、奴酸亞丙醋（PC)、碳酸 /
)、石反酉文二乙酯（DEC)、碳酸二丙醋^C 酯（EMC)、碳酸甲丙酯（ （DPC)妷酸甲乙 l^。兩個洛劑的混合物。所使用的鐘鹽的代表例為）專 碳酸铲^主的、t f電池t性能的增$通常藉由選用適卷的 藉由補充某添加劑而達成…卜， 發，劑以外的新穎溶劑的開 28795〇 = Ξ 的特性。例如，日本公開公報第8〜 性能，其法’其藉由使：溶劑增進電池的低溫 3。： 7。的體環狀碳 物與礙酸醋化合物以 的體積比混合。日本公開公報第8 — 968 50號導入— 46 11 3 5
Λ_η 修正 曰 五、發明說明（2) - 種2 0至6 0 %碳酸亞乙嫌 為溶劑，以增進電池^ :與線性碳酸醋化合物的混合物作 開公報第7 — 326358於期朞命與能量密度。依照日本公 碳酸S旨的溶劑也延長% ’银由於使用包含碳酸亞丁醋與線性 51 92629號揭露一種、、容齟池的週期壽命。美國專利第 比率、、早人磁萨-田岭齊1，其中以9 5 /5至20 /80重量％的 比年，昆合石厌酸一甲酯盥 4. 5V或以上的程度，；；二馱亞乙輯，即使在過度充電至 質分解，從而延長電油=以有效抑制由於氧化造成的電解 由於選擇自破壽命。 比率將大大影響電池性；合物的溶劑種類與溶劑的混合物 當困難。又，碳酸t ’故選擇適當的溶劑與其比率相 不經濟。當使用某化人：酉旨與碳酸亞丁醋很昂*，因此並 善某些電池的特性而it以增加電池的性能時，其只會改 酯與碳酸亞乙酯所構二二化其它特性。例如，由碳酸二曱 延長有所貢獻，但卻i==解質組成物對電池週期壽命的 一丨μ化其低溫性能。 發明概潘· 本發明的目的為Μ $ 題，並提供一種二次述之習知技術中所遭遇的問 次鋰電池之低溫性能、古^用之無水電解質’其可增進二 特性。 间洫儲存、初始電容、與週期壽命 依照本發明，提供— 成物，包含鐘鹽溶解以^二欠鐘電、池用之無水電解質組 )所構成的有機溶劑夺;^成分（fb)與竣酸醋成分（邙 糸、·先中’其中溶劑成分的體積百分比
第7頁 461135 _案號89103205_年月曰 修正___ 五、發明說明（3) 介於5 0FB : 5 0CE至5FB : 9 5CE之間，該氟苯成分為下列通 式所表示的其中一個或一個以上的化合物： [分子式1 ] ^ (F)n σ 其中F表示氟元素，而η為1至6間的整數；該碳酸酯成分為 下列通式2與3所表示的其中一個或一個以上的化合物： [分子式2]
其中&與1?2，其可以相同或不同，各表示一包含1至4個碳 原子的烷基。
第8頁 461135 修正
____號 891叩205 五、發明說明（4)
其中心、R4、Rs、與，其可以相同或不同，各代表— 子或包含1至4個碳原子的烷基。 & 較佳實施例之詳細說明 本發明係關於一種氟苯與碳酸酯的混合物，用作 池用之無水電解質。 、電 由通式1表示之氟苯化合物的例子包含氟苯、二氟 苯、一氟苯、四氟笨、五氟苯、與六氟苯。這些化八 被單獨或混合使用。此氟苯溶劑成分適當地配位鋰ς子11 溫下產生高導電率。此外，氧苯溶劑的線性掃:伏 Ϊ，SS -'η:3二 SWeep V〇ltametry ; LSV )為4. 5V 或更 两，顯不對陰極充雷日士 "**更 此，氟苯溶劑不止^的電解質分解反應具有抗性。因 能0 s運電池的低溫特性，也增進其壽命性 在本發明中，構& 3的環狀碳酸酯、通’I電解質之有機溶劑的碳酸酯為通式 3的環狀碳酸醋的例^古的直鏈碳酸醋、或其混合物。通式 了有碳酸亞乙酯、碳酸亞丙酯、與碳
461135 —月 曰 案號 89103205 修正 五、發明說明（5) 酸亞丁酯。至於通式2的吉絲设祕雖 廿 曱酯、碳酸二乙西旨、碳酸直二鍵^酸例子包含碳酸二 酯、碳酸乙丙醋等。以上制:山=酉文甲丙醋、碳酸甲乙 混合使用。 彳彳不的奴I酯化合物可被單獨或 在氟苯與碳酸酯的泼日、 物的較佳量為5至50體積y此13 ’通式1的氟苯化合 為介於50至95體積％。^’，因告而;^式2及/或3的碳酸醋 於50體積％時，在低溫下=田、’ 1的氟苯化合物為大 與鋰鹽的固化，使電池的：π :使用的溶劑成分相分離’ 方面，若是氣苯化ί::;=ί與壽命特性惡化。另-電池性能上幾乎無法得到附力μ體積％時’則在 之化合物對通式2之化人妝::果。在此情況下，通式1 Η之間。通式1之化合體積人比為介於2:1至L: 此範圍中。 +通式3之化合物的體積比也介於 可用的鐘鹽為選自於L i ρρ 、丨彳「丨η τ .
LiAsF6 、與LiBF4 的一式夕 6 4 、LlCF3S03 、 0.7至2.0M。例如，當:/^固化曲合^物。鹽的濃度範圍介於 的導電率太低而無法發揮、好很^小於〇. 7M時，電解質 解質的濃度超過2.0m:”:；的功能。另…’若是電 離子的移動性下降，且=低/JSL下的黏度增加，而使鋰 由下列例子的說明中將J電：：：溫性能。 係用以說明而非限制本發明。更加了解本發明，此等例子 例1至5 第10頁 461135 案號 89103205 JE_η 曰 修」 五、發明說明（6) 在 各選出 範圍内 在 )、與 作為溶 池，之 比（％ 週期後 能。結 有效材 為陰極 在 劑成分 電池的 這些例子中’攸分別由通式1至3表示的溶劑群組中 一化合物，並將選出的溶劑化合物在本發明的有效 以不同比率混合。 例\中’將碳酸亞乙醋〔Ec)_、碳酸二甲酯（DMC 氟苯（FB )以1 · 1 : 1的體積比混合，同時將[丨 質溶解。如此得到的電解質用來製備1 865〇圓筒電 後在第一充電/放電週期之後檢查放電/充電容量 、一20 t下的放電/名義容量比（％ )、盥15〇 =電二名f容量比（％) ’以評估電池的壽命性 =古聚亞乙稀基氣（PVDF)作為黏結 二 的有效材料、盥乙炔里从达备+ W 作 例2 Η & β，、 黑作為電流收集器。 例 '至5中’重覆與例1 牛輙 的體積比依照下表驟’除了使用的溶 特性並將結果顯示於表;了 測量如此製備的 比較例1 以與例1相同的方式劁 :碳酸二甲，⑽c)3的！酸亞乙 洛劑之外。電池特性的 .1的此合物作為電解質 j 估顯示於下表1。 461135 _案號89103205_年月日 修正 五、發明說明（7) 表1 例 溶劑體積比 第一週期後放電/ 一 20°C下的放 150週期後的 充電容量比（％) 電/名義容量 放電/名義容 比（％) 量比（％) 1 EC ： DMC ：FB 93.8 83.4 85.5 = 1:1 ：1 2 .EC ： DMC :FB 93.4 74.3 84.3 =4:4 ：1 3 EC : DMC ：FB 93.6 82.6 85.2 = 2:2 ：1 4 EC ： DMC ：FB 93.9 75.5 83.0 = 2:1 ：2 5 EC ： DMC :FB 94.1 60.8 81.3 = 1:1 ：2 C1 EC : DMO :1 : 1 93.4 23.7 84.3 注意：EC =碳酸亞乙酯、DMC =碳酸二曱酯 FB =氟苯
461135 ^^ 月日 修正 _ 五、發明說明（8) ---—-一~-__ 例β至1 0 物你ίί些例子中，使用選自於通式1至3之化合物的混合 改變為電解質用溶劑，而通式1的溶劑成分依照各例子而 在例6中，使用碳酸亞乙酯（EC ):碳酸二甲酯（DMC ):碳酸二乙醋（DEC ):氟苯（FB j為3 : 3 : 1 : 1的、、曰 合物作為溶劑製備電池。檢查其高溫（6〇它）儲存後的心放 充電容量比（％) 、—2〇°C下的放電/名義容量比 % )、與3 0 0週期後的放電/名義容量比（％ )，以評 估電池的壽命性能。結果顯示於下表2。 ° 在例7至1 0中，重覆與例6相同的步驟，除了使用的溶 劑成分依照下表2的指示之外。測量如此製備的電池的上 述各特性與將結果顯示於下表2。 比較例2與3 以與例1相同的方式製備電池，除了使用的溶劑依照 下表2的指示之外。如例6般進行電池特性的評估與將結果 顯示於下表2 〇 '
第13頁 461135 _案號89103205 年月 日 修正 五、發明說明（9) 表2 例 溶劑體積比 高溫儲存後的 一 20°C下的 300週期後的 可放電能力 放電/名義 放電/名義容 (%) 容量比（％) 量比（％) 6 EC ： DMC ： DEC ： FB 89.2 84.5 84.2 =3:3:1: 1 7 EC： DMC： DEC： l： 2-DFB 89.0 84.1 81.0 =3:3:1: 1 8 EC : DMC : DEC : 1， 3-DFB 89.2 83.5 78.5 =3:3:1: 1 9 EC : DMC : DEC : 1， 4-DFB 89.2 84.2 80.3 =3 ' 3 ： 1 ： 1 10 EC : DMC : DEC : 1 ，2，4 88.3 81.3 77.5 -TFB=3 ： 3 ： 1:1 C2 EC ： DMC=1 1 87.5 28.7 81.5 C3 EC : DMC : DEO 3 :3:1 85.5 83.1 76.1 注意：EC二碳酸亞乙酯，DMC =碳酸二甲酯 DEC =碳酸二乙酯，FB =氟苯 DFB =二氟苯，TFB =三氟苯
第14頁 461135 - -案號...雙3迦---年月日 修正 五、發明說明（10) 例11至]5
在這些例子中，二個通式3的化合物，與 發明的體積範圍内以不同比率^，並 :子估=電池特性的影f ,❹是標準容量相對於名義容 Γ ::酸：指示的體積比率混合碳酸亞乙鐵 (FR、制酉曰霞）、碳酸亞丙醋（PC )、盥氟苯 )、2以〇 ί備電池。檢查其標準容量/名義容量比（％ )、—20C下的放電/名義容詈 、/0 的放電/名義容量比（％) ， ^/〇) 、Λ 300週期後 果顯示於下表3 5平估電池的壽命性能。結 以與例1相同的方式製備電池， 下表3的指示之外。依例1進行雷 除了使用的溶劑依照 顯示於下表3。 池特性的評估，並將結果 461135 _案號89103205_年月日_ 五、發明說明（11) 表3 例 溶劑體積比 標準/名義 容量比（％) 一 20°C下的 放電/名義 容量比（％) 300週期後的放 電/名義容量 比（％) 11 EC ： DMC ： PC ： FB =4 ： 4 ： 0.5 ： 1.5 100.5 84.3 84.5 12 EC ： DMC ： PC ： FB =4 : 3.5 ·· 1 : 1.5 99.6 80.9 85.5 13 EC : DMC : PC : FB =3. 5 : 4 : 0.5 : 2 100.7 85 88.0 14 EC : DMC : PC : FB 二3.5 : 3.5 : 1 : 2 100.1 82.2 87.8 15 EC : DMC : PC : FB =3 · 2. 5 · 0. 5 · 4 100.5 85.5 81 C4 EC ： DMC ： PC =4. 5 ： 4. 5 ： 1 97.5 65.1 80.5 C5 EC : DMC : PC = 4.5:4.5:1 95.3 47.3 72.1 C6 EC : DMC : PC =4. 5 : 4· 5 : 1 96.5 67.4 74,0 C7 EC ： DMC ： PC ： TFT =3:3:1:1 95.5 75.4 35 (200週期後）
1R_£I1II 第16頁 461135 案號89103205 年月日 絛正 五、發明說明（12) 注意：EC =碳酸亞乙酯，DMC =碳酸二甲酯 PC =碳酸亞丙酯，EMC =碳酸甲乙酯 FB =氟苯，TFT = —氟曱苯 物理特性分析 *低溫可放電能力（一20 °C下的放電容量/名義容量 %):當在0.2(：下將電池充電至電壓為4.;^時，使其處於 一20 °C下16小時，與在〇. 2C下放電至電壓為2. 75V，測量 其容量下降。 *週期壽命（數個週期後的放電容量/名義容量％ ):在1 50至300週期後，其中各個週期包含在iC下充電至 4. 1 V與放電至2. 75V ’測量電池之電池容量的下降。 *高溫儲存試驗（儲存於60。(：之後的放電容量％): 電池在0. 5C下充電至4. 1 V，使其處於60。(：下30天，與在 0. 2C下放電至2. 75V，接著測量電池容量的下降（放電容 量/名義容量）。 *標準容量：當電池在0.5C下充電至4. IV之後，於1C 下放電至2. 7 5 V時所顯示的電池溶量。 如上文所述’本發明的無水電解質組成物於低溫性 月t*、電池哥命、與咼溫可放電能力等方面，具有顯著優方4 只使用碳酸酯溶劑的習用電解質組成物的優點。 以上所述者’僅為了用於方便說明本發明之較佳實施
第17頁 46 113 5
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Claims (1)
- 461135 _案號 89103205_年 月日_修正 六、申請專利範圍 1 . 一種二次鋰電池用之無水電解質組成物，包含溶解於 由氟苯成分（FB )碳酸酯成分（CE )所構成的有機溶劑系 統中之鋰鹽，其中溶劑成分之體積百分比介於50FB : 50CE 至5FB :95CE之間，該氟苯成分為下列通式1所表示的其中 一個或一個以上的化合物： … [分子式1 ] ^ {F)n σ 其中F表示氟元素，而η為1至6間的整數；該碳酸酯成分為 下列通式2與3所表示的其中一個或一個以上的化合物： [分子式2]其中&與尺2，其可以相同或不同，各表示一包含1至4個碳第20頁 461135 _案號89103205_年月日 修正 六、申請專利範圍 原子的烷基； [分子式3 ]其中R3、R4、、與心，其可以相同或不同，各代表一氫原 子或包含1至4個碳原子的烷基。 2. 依申請專利範圍第1項之無水電解質組成物，其中通 式1的該氟苯成分為氟苯與二氟苯的混合物。 3. 依申請專利範圍第1項之無水電解質組成物，其中該 裡鹽係選自於由 L i P F6、L i C1 04、L i A s F6、L i B F4、 L i CF3 S03、及其混合物所構成之群組，而所使用的濃度為 0. 7 至2· 0M 〇 4. 依申請專利範圍第1項之無水電解質組成物，其中該 碳酸酯成分係選自於由碳酸亞乙酯、碳酸亞丙酯、碳酸亞 丁酯、碳酸二曱酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸曱乙 酯、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、與其混合物所構成的群461135 _案號89103205_年月曰 修正_ 六、申請專利範圍 組。 5. 依申請專利範圍第1項之無水電解質組成物，其中該 有機溶劑系統中，通式1之溶劑成分與通式2之溶劑成分的 體積比介於2 /1至1 /1 0之範®内。 6. 依申請專利範圍第1項之無水電解質組成物，其中該 有機溶劑系統中，通式1之溶劑成分與通式3之溶劑成分的 體積比介於2/1至1/10之範圍内。第22頁
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| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| GD4A | Issue of patent certificate for granted invention patent | ||
| MK4A | Expiration of patent term of an invention patent |