TW444042B - Latex sealants containing epoxysilanes - Google Patents

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Description

五、發明說明(i) 發明之背景 有機官能矽统於膠乳密封劑調配物中用作黏著促進劑 在此等應用中,美國專利4,626,567號’Chang,教示〇 至1 %有機胺基矽烷於丙烯酸膠乳系密封劑調配物中之用 途。有機胺基矽烷添加劑之應用限於填充與著色密封% ,由於有機胺基石夕烧顯示變黃之傾向。含非胺基之有機官 能石夕烧如環氧基石夕烧被替代用於丙烯酸膠乳系塗料及密封 劑。已作各種嚐試在帶水塗料應用方面發展環氧基妙=作 為交聯劑。例如,W0 9, 531,512-A1號,Padget,詳述1 種改質環氧基矽烷供塗料應用中更有效的交聯反應。日本 專利公告案JP 〇 1 1 74560Α2號,Kimura,對於溶劑系密 月環氧基矽烷可提供具有高延伸性、低模數及 對基材優異黏著性之聚醯胺系密封劑。 目前,縮水甘油 惟其受到若干限制 性,尤其對破螭; 放時會消失。 烧被用於調配物, 其提供不完全黏著 黏著性在組合物存 氧基丙基三甲氧基石夕 。其中在潮濕狀況下 其擱置期限短,及其 發明之椒诚 仞ΐ =月ί明—種自使用某種縮水甘油氧基石夕烧作為黏著 二之;孔密封劑獲得對玻璃'鋁及其他基材濕黏著性 慢:I=、^二此等環氣基石夕炫*具有較習用環氧基石夕烧更緩 ^ 侦 '半°含此等縮水甘油氧基矽烷之密封劑顯示改 二h 4 π性及櫚置安定性。此等特性對大部份密封劑之應
第6頁 ^/14042 五、發明說明(2) 含此等特定環氧基矽烷之膠乳密封劑調 安疋,且在周圍溫度下應用密封劑時會被在榈置方 封劑對玻璃及金屬基材提供優異黏著-性。。固化之 =力:入基於羧基官能勝乳之密封劑調配物氣基發 該捃封劑之伸長度β含此等特定環氧基矽貧周上會硪小 物則未顯示任何伸長度之減少。 ^之密封劑味"" , 〜^酉己 本發明之一態樣為密封劑組合物,包括 (a) 含至少一個環氧反應性官能基之膠 (b) 以對基材有效促進聚合物黏著性之量^合物,及 油氧基矽烷,其被加入純淨膠乳或於非水子―在之缩水甘 本發明之另一態樣為一種增加膠乳聚合令劑中。 性之方法’包括以有效増加該黏著性之量辦基枒之魏 油氧基矽烷或於非水性溶液中。 〇入砘淨维水者 發明之細節說明 甘 環氧基矽院 適用於本發明之環氧基矽烷由通式(丨)表八 n r4r5c — c r6-ch2-(〇r7 )cR.Si _ (〇I^ 其中 R1為具有2至6個破原子之二官能烷基橋件, R2基各為相同或相異’且各為(^至(]12烧基或芳基, 至C6炫氧基’
444042 五、發明說明(3) R3其各為相同或相異,且各為(:2至(:6烷基, η為2或1 , R4,R5及R6各為氫或匕至(:6烷基,… R7為具有1至4個碳原子之烷基,或芳烷基,或具有6至 1 0個碳原子之芳基,及 c具有0或1之值。 此等矽烷之特定例為: r -縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、r-縮水甘油氧 基丙基甲基二異丙氧基矽烷、r-縮水甘油氧基丙基甲基 二異丁氧基矽烷、r-縮水甘油氧基丙基二甲基乙氧基矽 烷、T -縮水甘油氧基丙基苯基二乙氧基矽烷等。 式(1)之環氧基矽烷可藉習知合成技術製成,包括矽烷 HsiR23_n(OR)n與乂-以(其中R*為含有2至6個碳原子並具有末 端乙烯的不飽和度之烯基)之反應物反應。反應在習用條 件下進行供末端碳加入矽烷之矽中。 矽烷應被純淨使用或於非水性溶劑如有機溶劑、工具作 業劑或塑化劑内使用。矽烷於水中之乳化對密封劑之性能 有不良影響。適當溶劑系統包括但不限於礦物精、矽氧 烷、二曱苯、酞酸二異癸酯、酞酸二異辛酯及酞酸二辛酯 等。若在溶液中,矽烷之重量百分比應為1至1 0 0 » 勝乳聚合物 此處可用之聚合物包括但不限於乙烯類(例如聚乙烯氯 及聚亞乙烯氣)、丙烯酸乙烯酯 '丙烯酸類(例如,甲基丙 烯酸甲酯、丙烯酸甲酯等之聚合物)、聚脲烷類、聚醯胺
444 04 2 五、發明說明(4) 類、聚環氧 乙烯酯類如 醆類及其任 知技藝之聚 乳化聚合。 导1化聚合對 因為如此形 明之組合物 知技術進行 膠乳聚合 用。膠乳聚 與矽烷上之 為1 5或以上 乳。 化物類 醋酸乙 何兩種 合技術 乙烯系 乙稀内 成之膠 時可直 〇 物應具 合物較 環氧基 。本發 稀類、聚酷類、聚(乙稀醇)、 广:二稀煙類如聚…聚丙 ,如懸浮聚合、界面t聚合物可藉習 :飽和早體於某種卩面活性劑存在下之 烯酸及㈣醆聚合物為較佳聚合技術, 2:合,粒子之水性分散液在製備本發 接或以表小作業使用。^聚合可藉習 有玻璃轉移溫度在以下供密封劑應 佳具有羧酸基,當施加密封劑時,其可 反應。膠乳之酸類應為5或以上,較佳 明中較佳膠乳聚合物為丙烯酸系膠 密封劑組合物可與下列典型基材:玻璃、金屬、鋁、陶 克、鍵鋅金屬、木頭、塑膠(如聚乙烯氯、聚苯乙烯、壓 力及尼龍)' 組合物成織物(如聚酯、尼龍及棉布)使用 劑組合物之f偌 X勝乳也、封劑調配物可藉使用平面混合機,—起混合膠乳 聚合物’環氧矽烷,及任何傳統上包括於密封劑調配物内 之典型添加劑如塑化劑、增稠劑、抗微生物劑、工具作業 劑、顏料、填充劑(供不透明密封劑)及必要時固化觸媒。
4 44 Ο 4 2 五、發明說明(5) 通常,勝乳聚合物 '增稍劑、工具作業劑 '抗微生物劑、 塑化劑、填充劑及顏料被混合6 〇至g 〇分鐘。然後,加入環 氧妙炫’純粹或與溶劑如礦物精之落·液内,然後必要時加 入固化觸媒,及氫氧化銨供調整系統之ρΗ。混合物較好在 真空下攪拌另外丨5分鐘。在製備下述調配物時,使用此程 序◊在混合時,不再供熱。 環氧碎炫可純粹加入或於非水性溶劑内。矽烷較佳與包 括於正規密封劑調配物内之礦物精或其他溶劑預混合至少 1 5分鐘。水性矽烷乳化液不適於使用,因為該系統對密封 劑延伸度具有不良影響。呈現於本發明密封劑組合物之環 氧石夕院之量可為〇.〇5至1〇%(重量)膠乳聚合物,以約〇. 5至 1.5%(重量)較佳。 填充劑可用於本發明中。適當填充劑包括矽石、鈦酸鹽 、雲母、碳黑、氧化鋁、矽酸鋁、高嶺土及其他金屬氧化 物°以具有粒子大小為約3至11微米之碳酸鈣較佳。該碳 酸鈣可獲自若干商品名稱:MICROWHITE 25,SNOWFLAKE White ’SNOWFLAKE PE ,DURAMITE ,及DRIKALITE ,ECC.公 司。此等填充劑可單獨或以組合方式使用。填充劑可包括 每1 0 0份膠乳最多2 0 0份,以8 0至1 5 0為更佳負荷位準。 塑化劑亦可呈現於本發明密封劑組合物中以增加密封劑 之撓性及作業性。適於此密封劑之塑化劑包括鈦酸酯、二 苯曱酸酯等。適當鈦酸酯可獲自商品名稱"SANT I C I ZER" , Monsanto公司。適當苯甲酸酯可獲自商品名稱 M B E Μ 2 0 F L E X" ,V e i s i c ο 1化學公司°塑化劑通常被加入最
第10頁 五、發明說明(6) 多2 5 % (重量 陰離子、 入以安定化 活性劑應包 可使用鹼 討劑組合物 之搁置期間 全部組合物 金屬氬氧化 銨水溶液較 固化觸媒 組合物在基 烷之活性與 機錫、第三 本發明之 料、顏料分 性之劑如增 最多約1 0重 實例 在下列實 合後,密封 固化過之密 伸強度、撕 同基材上之 )膠乳聚合物。 非離子或兩性界面活性劍,較佳為非離子 膠乳乳化液並改良組合物之機械安定性。 含約0. 1至5%(重量)膠乳。 ^ 以提供密封劑具有PH為“乂上,以防包裝有穷 之容器之侵蝕。PH值太高會不利地影響密封二^ 。本發明之較佳PH範圍為約7至8 5。通常依昭 重量0.00 5至約〇,1%鹼即足夠。鹼金屬或鹼土… 物、胺、氨、氫氧化銨等可用作鹼。以氫氧化 佳。 可用於密封劑調配物内。其被用以加速密封劑 材上之固化。固化觸媒之需要端視所用環氧矽 膠乳之組合物而定。如有需要,可使用包括有 胺及°米。全化合物等。 密封劑組合物可包括解凍安定劑、著色劑或顏 散劑、抗菌及/或抗真菌防腐劑,及改良流變 稠劑及抗滑移劑。此等添加劑當加入時可包含 量%膠乳。 例所述之試驗中,成份被混合一起,然後在混 劑係在2 3 °C及低於5 0 %相對澡度下固化三週。 封劑之物性係根據ASTM法D 412及D 624,藉拉 裂強度及伸長度之試驗來測定。固化樣品在不 濕黏附後根據ASTM C 7 94在蒸餾水中浸漬一週
第11頁 4 44 04 2 五 '發明說明(7) 一 " 後藉由1 8 0。剝離予以試驗’但密封劑在2 3它及5 〇 %相對濕 度下固化而非如AST M C 794所述在高溫下。 星矽烷之製備 實例1 - r-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷之製備 將稀丙基縮水甘油醚(4216 g)及氣鉑酸(3. 4 ml)裝入 1. 2升燒瓶中。預部空間用氮氣注滿,將混合物加熱至 85 C。將曱基二乙氧基石夕烧(3858 g)加入歷另外7小時。 所有甲基二乙氧基矽烷被消耗,有些未反應,未異構化的 烯丙基縮水甘油醚留下。形成之粗產物呈清晰及黃色。產 物使用20盤Oldershaw管柱(bp mm Hg)藉真 空蒸餾單離;可得4274 g產物(其於甲基二乙氧基矽烷裝 料6 1 %總產率)。蒸顧過產物之純度藉G c為9 6 〇 %。 實例2 - r-縮水甘油氧基丙基曱氧基二異丙氧基 製備 兀之 將250 炫、2 1 5 成漏斗、 燒瓶中。 以蒸餾出 在整個反 縮水甘油 氧基丙基 實例3 -使用下 g (1. 08莫耳)r-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽 g 2-丙醇及〇·3 g TiPt加入設有磁性攪拌器、 溫度計及具蒸餾頭部之Vi greux管柱之}升^ σ 頂部空間係用乾氮氣注滿’將混合物加妖^ 產生之甲肖1人附加2_丙醇以保持2^醇^ 應在20-40%。根據NMR分析最後產物具里 氧基丙基曱稾箕-名今甘 0 r ~ -直& * I 孔基矽烷及20% τ~縮水甘油 二異丙礼基矽烷。 。《庙 含石夕烧之也、封劑之製備 述程序自下列成份製備丙烯酸膠乳密封劑。
五、發明說明(8) 表{—丙烯酸膠乳之調配物 物 料 Dhr 丙烯酸膠乳 100 非離子界面活性劑2 2.85 塑化劑3 22.06 碳酸鈣,5.5 μ粒子大小 110.56 礦物精 5.19 實例1之產物 1 氫氧化銨(25%) 〜0.02 其他4 9.29 UCARR/^•乳 196 (65.2% 固體)(Union Carbide 公司)具有 pH 為 6.1,Tg=22°C,酸數為約 20。 2辛氧醇-40 70。/。活性 3鈦酸丁基苄酯 4解束安定劑、抗微生物劑、增姻、氧化狀娜分散劑。 密封劑組合物係藉裝入丙烯酸膠乳及界面活性劑至混合 機中而製備。當混合時,加入抗微生物劑、解康安定劑、 增稱劑、顏料分散劑、塑化劑、碳酸鈣及氧化鈦。將上述 成份混合約1小時。裝入氫氧化銨5%水溶液及實例1之預混 合石夕院與確物精。摻合物在真空下另外混合1 5分鐘以得密 封劑1 »組合物之pH在8.2-8_4之間。 密封劑I I係藉使用製備密封劑I相同程序製備,但使用
五 '發明說明(9) ^-------- 實例2之矽烷來替代實例丨之妙,— 比較用密封劑I I I加入γ〜“燒。 ^«约其石夕 烷作為環氧基矽烷》比較用二水甘油氧基丙基三 ^ -(3, 4-環氧基環己基卜乙#在、封劑〗V在調配物中加 備之砂…較用密封^三甲氧基…代實例戶:環 氧基環己基)乙基三乙氧茂入2. 5 phr乳化之冷―' 劑。比較用錢劑VU如土上,(40%石夕烧)作為黏附f二 入環氧基㈣。 上役封劑相同程序製成’但不加 測定密封割之機械強度(拉伸強度、伸長度、模數、硬 度及撕裂強度)及1 8 0。剥離強度,結果示於下表: III,IV,V及VI之機械強度 表11密封劑I,丨J, 密封劑 撕裂強度 CN/mm) '"'ϊϊ 度 (0/〇 Ϊ 8.0 321 II 8,5 301 IIICC) 8.6 179 IVCC) 10.4 242 V (〇 9.6 256 VKC) 6.1 一 306
拉伸強度楊氏模數硬度 丄MPa) (MPa) 蕭爾 A 1.12 0.31 38 1.43 0.62 1.35 1.05 38 1.97 1.18 45 1.88 0.83 47 0.53 0.41 37
第14頁 444 Ο 4 2 五、發明說明(ίο) 表ΠI -密封劑I,11,111,IV,V及-VI之滿剝離強度
密封劑 基材 剝離強度 (N/mm) 失敗 I 玻璃 2.03 80°/〇 CF 鋁 2. 54 CF II 玻璃 1.63 CF 鋁 2. 12 CF 111(c) 玻璃 0 AF 在呂 1.19 AF IV(C) 玻璃 0.28 AF 鋁 0. 79 AF V(C) 玻璃 0.47 AF 鋁 1.85 CF VI(C) 玻璃 0 AF 鋁 0.88 AF CF黏合失敗 AF---黏附失敗 1__ 第15頁 五、發明說明(11) 表IV -含環氧基密封劑之擱置安定性 密封劑 負荷位準 (Dhr) 最相黏度2 熟化後 Ceps) 實例1 1 176, 000 264,000 乳化/3-(3,4-環氧環 1 168,000 228,000 己基)-乙基三己氧 基矽烷(C) 縮水甘油氧基丙 0.5 160,000 304,000 基-三甲氧基矽烷(C) 無 0 184,000 280,000 擱置期間係在50°C下爐存放4週前後藉密封劑黏度之改變來檢 查。 2_密封劑之黏度係使用轴T-D在速度20 rpm下藉Brookfield黏度 計(HB系列)測定。 表V -密封劑在50°C 4週存放後之濕剝離強度
矽烷 密封劑 基材 剝離強度 (N/mm) 失敗 實例1 I 玻璃 2.47 CF 1呂 1.35 CF 乳化/3-(3,4-環 V(C) 玻璃 0. 12 AF 氧環己基)-乙 基三乙氧基矽烷 1呂 0.63 AF 丫 -縮水甘油氧 111(0 玻璃 0 AF 基丙基-三甲氧 基石夕烧(C) 鋁 0.77 AF 無 Vice) 玻璃 0 AF 鋁 0.80 AF 第16頁 五、發明說明(12) 表I I I及V例示具有各種環氧基矽烷之密封劑在5 0 °C下4 週存放後之濕剝離強度。含有乳化/? - ( 3, 4〜環氧環己基) 乙基三乙氡基石夕烧之比較用密封劑V顯示對銘黏附性最初 改良’而非對玻璃。其無法改良過期樣品之黏附性。比較 用密封劑I I I及I V顯示在試驗時之零散黏附性。僅加入環 氧基矽烷具有中度水解速率及縮合呈現於本發明中之密封 劑’例如密封劑I中之τ -縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基 石夕烷及密封劑11中之r -縮水甘油氧基丙基曱氧基二異丙 氧基碎烧’對玻璃及鋁均提供一致性優異濕剝離強度,其 配合A S T M C 9 2 0之需求供密封劑。密封劑I顯示在5 〇下4 週存放後改良之濕黏附性。 表Π概述密封劑之機械性能《通常環氧基矽烷提供密封 劑改良之拉伸強度、模數及抗撕裂性,並同時減少伸長度 。然而’本發明之環氧基矽烷提供密封劑I及丨丨相當低模 數及伸長度如不含石夕烧之密封劑一般高。此改良對用於并 合化合物應用之密封劑很重要。 、m 表I V比較含環氧基矽烷之密封劑之擱置安定性。所有熟 化後之密封劑樣品之黏度稍高於最初值,由於加速熟化時 之失水。雜然如此,含實例1之矽烷之密封劑顯示相’當於7 密封劑之櫊置安定性,該密封劑不含矽炫。 Ώ 、 i封劑VI卜1π π 使用實例1之矽烧之密封劑被用於根據上述表I之膠乳調 配物中,但試驗預混合縮水甘油氧基矽烷與礦物精(突封 劑V I I)對組合礦物精與縮水甘油氧基矽烷—起於躍乳調配
第17頁
表V I之結果顯示加入之順序在 五、發明說明(13) 物(密封劑V II I )中之功效 此方面不作區別。 樣品 ’元〃礦物精混合或不混合之比 --------一-
VII VIII
拉伸強度 ----- (MPa) %,抗撕裂性箭耳A 36.1 36.9 247 269 18.7 7.3 il-4 8.8 *剝離強度在銘盤上測定。其黏合失敗。 44 40 剝離 強度(tN/mm)2.2 下歹!實例示位文阻環氧基矽烷之乳液,如實例】及2, 無法製成,因此乳液不應用於膠乳調配物中。 實例A - 比較用 將SPAN 60界面活性劑(〇· 3171 g)及TWEEN界面活性劑 (0_6429g)加入燒杯中,其在熱水浴中一起加熱以熔化固 體物質。加入縮水甘油氧基丙基曱基二乙氧基矽烷(4. 8g) ’混合物用機械攪拌器攪拌。加入水(6. 24g),將混合物 強力搜掉約30分鐘。所得產物成塊狀且為淡灰色。 實例B - 比較用 將SPAN 60界面活性劑(1 · 6〇66g)及MYRJ 52S界面活性 劑(2 _ 3 73 g )加入燒杯中,其在熱水浴中一起加熱以熔化 固體物質。加入縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷 (2 0 g ) ’混合物用機械攪拌器攪拌。加入水(2 6 g ),將混
第18頁 444 04 2 五、發明說明(14) 合物強力攪拌約3 0分鐘以得白色乳液。乳液不穩定。其相 在兩週内分離。_ 1111· 第19頁

Claims (1)

  1. ^ 4 44 04 2 ^ ° 作號 87120828 年\>^月 六、申請i利範圍 專利 1 · 一種密封劑組合物,包含 膠乳聚合物與 由通式(1)表示之環氧基矽烷 2 ^ (3-π) 八 修正 Wc ——CR6-CH7-(OR )cr'S. (OR) 其中 R1為具有2至6個碳原子之二官能烷基橋件, R2基各為相同或相異,且各為Ci至(:12烷基或芳基,或 Q至^烷氧基, R3其各為相同或相異,且各為(:2至(:6烷基, η為1或2 , R4,R5及R6各為氫或(^至(:6烷基, R7為具有1至4個碳原子之烷基,或芳烷基,或具有6 至1 0個碳原子之芳基,及 c具有0或1之值; 中係將純矽烷或作成非水溶液加入膠乳聚合物中,且環氧 基矽烷佔膠乳聚合物之0.05至10重量%。 2. 根據申請專利範圍第2項之密封劑組合物,其中R2各 為甲基及η = 2。 3. 根據申請專利範圍第2項之密封劑組合物,其中R3各 為乙基或異丙基。 4 .根據申請專利範圍第1項之密封劑組合物,其中R3各 為乙基或異丙基。
    O:\56\56401.ptc 第1頁 2000. 12. 29, 020 444042 _案號 87120828_年月日_iMi_ 六、申請專利範圍 5 .根據申請專利範圍第1項之密封劑組合物,其中膠乳 聚合物為丙烯酸膠乳。 6. —種增加膠乳聚合物對基材黏附性之方法,其中膠乳 聚合物含有環氧反應性基,其包括將通式(1 )表示之環氧 基矽烷加入聚合物中 八 1 r4R5C C R6-C.H2-(OR7 )cR'Si —- (01¾ n 其中 R1為具有2至6個碳原子之二官能烷基橋件, R2基各為相同或相異,且各為C,至(:12烷基或芳基,或 ct至c6烷氧基, R3其各為相同或相異,且各為(:2至(:6烷基, η為1或2 , R4,R5及R6各為氫或匕至(:6烷基, R7為具有1至4個碳原子之烷基,或芳烷基,或具有6 至1 0個碳原子之芳基,及 c具有0或1之值; 其中係將純矽烷或作成非水溶液加入膠乳聚合物中。 7. 根據申請專利範圍第6項之方法,其中環氧基矽烷係 在加入膠乳聚合物中之前與非水性溶劑合併。 8. 根據申請專利範圍第7項之方法,其中R3為乙基或異 丙基,η = 2 ,及R2為甲基。 9. 根據申請專利範圍第8項之方法,其中基材係選自玻 璃、金屬、陶瓷、鍍鋅金屬、木料、塑膠、複合物及織
    O:\56\56401.ptc 第2頁 2000. 12. 29.021 厶4 4 0厶2 案號 87120828 年月日 修正
    O:\56\56401.ptc 第3頁 2000. 12. 29. 022 公 告本 - , r 只7年铲月二J日 修正 肀婧0斯-^ |案號:87120828 類別·· w Ocpfj Ct> ^ (以上各欄由本局填註) 發明專利說明書 444042 發明名稱 中文 含環氧基矽烷之膠乳密封劑 英文 LATEX SEALANTS CONTAINING EPOXYSILANES 二 發明人 姓名 (中文) 1.米斯提黃 姓名 (英文) 1.MISTY HUANG 國籍 1.美國 住、居所 1.美國紐約州紐約市伯勞街117號 二 申請人 姓名 (名稱) (tx) 1.美商CK韋可公司 姓名 (名稱) (英文) l.CK WITCO CORPORATION 國籍 i.美國 住、居所 (事務所) 1.美國康乃狄克州克仁維契市亞美利加路 代表人 性名 (争文) 1.喬瑟夫·偉特 代表人 姓名 (英文) 1. JOSEPH J. WAITER I R 1 1 I 1 s 1 O:\56\56401.pic 第1頁 2000. 05.18. 001 ^ 4 44 04 2 ^ ° 作號 87120828 年\>^月 六、申請i利範圍 專利 1 · 一種密封劑組合物,包含 膠乳聚合物與 由通式(1)表示之環氧基矽烷 2 ^ (3-π) 八 修正 Wc ——CR6-CH7-(OR )cr'S. (OR) 其中 R1為具有2至6個碳原子之二官能烷基橋件, R2基各為相同或相異,且各為Ci至(:12烷基或芳基,或 Q至^烷氧基, R3其各為相同或相異,且各為(:2至(:6烷基, η為1或2 , R4,R5及R6各為氫或(^至(:6烷基, R7為具有1至4個碳原子之烷基,或芳烷基,或具有6 至1 0個碳原子之芳基,及 c具有0或1之值; 中係將純矽烷或作成非水溶液加入膠乳聚合物中,且環氧 基矽烷佔膠乳聚合物之0.05至10重量%。 2. 根據申請專利範圍第2項之密封劑組合物,其中R2各 為甲基及η = 2。 3. 根據申請專利範圍第2項之密封劑組合物,其中R3各 為乙基或異丙基。 4 .根據申請專利範圍第1項之密封劑組合物,其中R3各 為乙基或異丙基。
    O:\56\56401.ptc 第1頁 2000. 12. 29, 020
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