TW401427B - Polyurethane prepolymers for making polyurethane-urea elastomers having improved dynamic properties, preparation thereof and the elastomers - Google Patents

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Description

401427
.r，‘. 五、發明說明（2 ) (19$年12月修正 加PPG的分子量和因此增加預聚物中未反應異氰酸酯單體 的含量，以此方式能獲得可與PTMEG不相上下的性能。而 低級單醇含量的PPGs改進了高彈體的抗拉和抗剪切性能， 卻對動態性能作用不大。 歐洲專利0573206A公開了一種由包括聚醚二醇和聚醚 多元醇的聚醚多元醇混合物得到的以異氰酸酯封端的預聚 物，其單醇含量小於15mol%，平均羥基官能度爲大約1.9-2.4。該預聚物經濕養護或擴鏈後得到聚胺基甲酸酯，該聚 胺基甲酸酯的抗拉強度、抗剪切強度有所改進，並減小了 高伸張度下的應力。專利中沒有提及有關動態性能的改 進。 本發明槪要 本發明涉及一種以異氰酸酯封端的預聚物和由該預聚 物與胺擴鏈劑反應製得的聚胺基甲酸酯高彈體。預聚物由 多異氰酸酯與多元醇混合物反應而製得，多元醇混合物包 括聚醚多元醇和低分子量聚羥基混合物，聚醚多元醇是聚 (環氧乙烷）多元醇[PEG]，聚（1,2-環氧丙烷）多元醇[PPG]， 琛者PEG和PPG的混合物；多元醇混合物的羥基官能度至少 爲1.9,最好22。除聚醚多元醇和低分子量聚羥基混合物 以外，當量値爲300〜2000的PTMEG基多元醇在多元醇混合 物中的含量優選高達70重量％。 由本發明的預聚物製備的聚胺基甲酸酯高彈體，其動 態性能通過動態力學光譜法[DMS]測定，該動態性能優於 張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
I I J- I I — II 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 *01427 *01427 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明（1 ) 發明領域 本發明涉及由多元醇混合物與多異氰酸酯反應製備聚 醚基聚胺基甲酸酯預聚物，該預聚物經擴鏈劑固化後生成
A 聚胺基甲酸酯高彈體。 發明背景 聚胺基甲酸酯高彈體的市場應用領域之一是需要具有 交變載荷（動態）條件下的良好力學性能。然而，目前符合 動態性能的材料在某些應用領域中一般比較昂貴，市場需 要一種動態性能良好而成本又較低的替代物》 甲苯二異氰酸酯聚（四亞甲基醚）二醇[TDI/PTMEG]基 聚胺基甲酸酯預聚物具有優異的動態性能，美國專利4, 786, 703報導，該性能還可以通過減少預聚物中低聚物的含量 和未反應二異氰酸酯單體的含量來加以改進。 然而，上述改進方法對於某些用途就太昂貴了。動態 性能的進一步改進還是要提高動態載荷下部件的壽命比較 有利。 已經作了許多降低成本的努力，使用低成本原料，如 用二苯甲烷二異氰酸酯[MDI]代替TDI，或聚丙二醇[PPG] 代替昂貴的PTMEG。然而，雖然該體系的動態性能有了改 進，卻不能被大多數動態應用場合接受。 陳等人在聚胺基甲酸酯世界會議論文集1993.10.10-1 3,1993 " 3 88-399頁，報導利用含有PPGs的低級單醇 (monol)來改進TDI和MDI體系的動態性能。相對PTMEG增 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） I--_-----—-:裝------riT—.----- \ - **. (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 401427
.r，‘. 五、發明說明（2 ) (19$年12月修正 加PPG的分子量和因此增加預聚物中未反應異氰酸酯單體 的含量，以此方式能獲得可與PTMEG不相上下的性能。而 低級單醇含量的PPGs改進了高彈體的抗拉和抗剪切性能， 卻對動態性能作用不大。 歐洲專利0573206A公開了一種由包括聚醚二醇和聚醚 多元醇的聚醚多元醇混合物得到的以異氰酸酯封端的預聚 物，其單醇含量小於15mol%，平均羥基官能度爲大約1.9-2.4。該預聚物經濕養護或擴鏈後得到聚胺基甲酸酯，該聚 胺基甲酸酯的抗拉強度、抗剪切強度有所改進，並減小了 高伸張度下的應力。專利中沒有提及有關動態性能的改 進。 本發明槪要 本發明涉及一種以異氰酸酯封端的預聚物和由該預聚 物與胺擴鏈劑反應製得的聚胺基甲酸酯高彈體。預聚物由 多異氰酸酯與多元醇混合物反應而製得，多元醇混合物包 括聚醚多元醇和低分子量聚羥基混合物，聚醚多元醇是聚 (環氧乙烷）多元醇[PEG]，聚（1,2-環氧丙烷）多元醇[PPG]， 琛者PEG和PPG的混合物；多元醇混合物的羥基官能度至少 爲1.9,最好22。除聚醚多元醇和低分子量聚羥基混合物 以外，當量値爲300〜2000的PTMEG基多元醇在多元醇混合 物中的含量優選高達70重量％。 由本發明的預聚物製備的聚胺基甲酸酯高彈體，其動 態性能通過動態力學光譜法[DMS]測定，該動態性能優於 張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
I I J- I I — II 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 Α7 Β7 五、發明説明（3 ) 僅以PTMEG爲基的高性能高彈體，也優於PPG基的高彈 體。本發明的高彈體，在-150°C〜+150°C之間，具有良好 的失柔量性能。
A 附圖說明 圖1和圖2說明了用實施例1〜7的預聚物製備的聚胺基 甲酸酯合成橡膠的柔順性損失數據（由DMS測定）。 發明詳述 本發明異氰酸酯封端的預聚物由每當量多元醇混合物 與大於1.5當量的多異氰酸酯反應製得，多元醇混合物包 括聚醚多元醇和低分子量多元醇。預聚物的NCO含量爲2-1〇重量％，最好爲3〜7重量％。優選的是，多異氰酸酯和多 元醇化合物反應時，多異氰酸酯的當量與多元醇的當量之 比大於2:1，更優選3〜10:1當量比。過剩的未反應多異氰酸 酯可以用本領域公知技術從預聚物中將其除去，使未反應 多異氰酸酯的含量小於1重量％，優選小於0.25重量％。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製
In . ...... In .n I 11 —I— i n^i n (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 用於本發明的多異氰酸酯是本領域技術人員所公知 的，包括芳香族和脂族的有機化合物，它們有二個或多個 異氰酸酯[NCO]游離基。適用的二異氰酸酯的實例包括甲 苯二異氰酸酯[TDI]，二苯（基）甲烷二異氰酸酯[MDI]，高 分子MDIs，環己烷二異氰酸酯[CHDI]，異佛爾酮二異氰 酸酯[IPDI]，萘二異氰酸酯，亞苯基二異氰酸酯包括對-亞 苯基二異氰酸酯[PPDI】等以及上述各種物質的混合物》 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 401427 A7 —____B7_ 五、發明説明（4 ) 多元醇混合物包括（1)聚醚多元醇，其官能度至少爲 1·9，優選22，當量値爲350〜2000，優選500〜1000，（2)低 分子量聚羥基化合物，優選二醇，分子量爲62〜小於300, 产 優選小於200，官能度爲2〜4，優選2。眾所周知，聚醚多 元醇可以是由1，2-環氧丙烷或環氧乙烷或者1，2-環氧丙烷 和環氧乙烷的混合物合成而得的多元醇類中的任何一種。 適用的聚醚多元醇包括聚（1，2-環氧丙烷）二醇[PPG]，聚（環 氧乙烷）二醇[PEG]，（1,2-環氧丙烷）與（環氧乙烷）共聚乙醇 和以聚（環氧乙烷）封端的聚（1,2-環氧丙烷）。優選使用低單 醇含量的PPGs，其含量小於〇.〇2毫克當量/克，優選小於 0.005毫克當量/克不飽和多醇，如Arco化學公司出品的商 標爲AcclaimTM的多元醇。 適用的低分子量多元醇實例有乙二醇，丙二醇，丁二 醇及其異構體，三羥甲基丙烷[TMP]，_乙氧基化和丙氧基 化的TMP，季戊四醇，乙氧基化和丙氧基化的季戊四醇， 聚（四甲基氧化物）[PTMEG]低聚物；優選二乙二醇[DEG]， 三乙二醇[TEG]，一縮二丙二醇[DPG]和三聚丙二醇[TPG]。 聚醚多元醇和低分子量多元醇可以按要求混合，使低 分子量多元醇與聚醚多元醇的當量比爲0.25〜2.7:1，較佳 是1〜2.5:1，最佳是1.8〜2.4:1。但可選地優選除了聚醚多 元醇和低分子量多元醇，多元醇混合物中還可以包含當量 爲300〜2000的PTMEG基多元醇，其含量可達70重量％，優 選少於60重量％，直到低分子量多元醇與聚醚多元醇的當 量比滿足上述要求。 本紙伕尺度適用中國國家標準（CNS)A4規洛（210X297公釐） ^—1 m nn —^m nn mt m· I m· m ^ml I * · '/i . (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作社印裂 401427 A7 ____B7_ .五、發明説明（5 )
本發明的預聚物，可以用任何方法將多元醇混合物和 多異氰酸酯混合而成。將組分混和在一起，然後加熱，以 促進多元醇與多異氰酸酯的反應。反應溫度一般爲3 0°C 广 ~150°C ;優選的範圍是60°C〜10(TC。反應在乾燥氣氛中進 行大爲有益。可以用惰性氣體如氮氣、氬氣或類似的其它 氣體作爲反應混和物的保護氣氛。如果需要，可以在製備 預聚物時使用惰性溶劑，當然不是非用不可。 聚胺基甲酸酯預聚物與芳香族胺擴鏈劑反應，其當量 比爲0.9〜1.1:1，以得到高分子量的聚胺基甲酸酯-脲高彈 體。用於本發明的芳香族胺擴鏈劑是4,4’-亞甲基-雙（鄰氯 苯胺)[MOCA]; 4,4’-亞甲基-雙-(3-氯-2,6-N，N-二乙基甲苯 胺）[MCDEA];二甲基硫代甲苯二胺；三亞甲基二醇二對 氨基苯甲酸酯；1,2-雙（2-氨基苯基硫）乙烷；4,4’-亞甲基-雙-苯胺：二乙基甲苯二胺；5-叔-丁基-2,4-和3-叔-丁基-2,6· 甲苯二胺；5-叔-戊基-2,4-和3-叔-戊基-2,6-甲苯二胺和氯甲 苯二胺。組份間的反應是本領域的普通工藝，例如，胺擴 鏈劑和預聚物互相混合，然後將其加熱以促進反應。反應 溫度範圍是環境溫度至150°C之內，優選60°C〜130°C。反應 在乾燥氣氛中進行大爲有益。惰性氣體如氮氣、氬氣可以 用來保護反應混和物。 用MOCA作固化劑（curative)製得的聚胺基甲酸酯-脲高 彈體以術語失柔量說明動態特性，失柔量（用DMS法測定） 在1赫茲頻率和等溫條件下的拉伸形態中測量，在_50°C〜
+ 50°C之間失柔量爲小於12X10·11 cm2/達因，優選小於7X -Ί - 本紙乐尺度通用中國國家標準（CNS ) Μ規格（2丨0X297公釐） I------裝----L--^訂 —，-----\ 1 ' ,.卜..... (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) A7 401427 B7 五、發明説明（6 ) 10·Μ，在100ec〜150°c之間爲小於4.5 X 10·11 cm2/達因，優 選小於4X10·11。用MCEA作固化劑得到的高彈體，其動態 特性起碼相當於甚至優於用MOCA得到的高彈體。 广 與功率損失直接相關的失柔量，是用DMS法測定的 一個參數，可以用來定量地測定實際應用中機械能轉換成 熱能的數量》在輪胎、輪形物和滾輪等應用中，高彈體在 最高載荷或應力之間循環，失柔量直接與使用過程中熱量 的升高速率成比例。具有低値失柔量的聚胺基甲酸酯，熱 量升高較少，在使用中較少出現故障，失柔量在軟鏈段玻 璃轉換溫度達到最高値，在硬鏈段熔點或分解溫度再一次 上升。 實施例1〜7 一般預聚物合成工藝--以下實施例中的混合物是根據 表1例出的預聚物的配方來製備的。混合物相混後，將其 加熱至50〜60°C，然後將TDI加入反應器，預熱至50°C。在 1〜2小時內，緩慢加入多元醇混合物。盡管在加入多元醇 後反應在2〜3小時內完成，反應混合物仍要在5(TC保溫過 夜（約1 6小時）。大多數未反應TDI用轉膜蒸餾法除去。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4現格（210X297公釐） υ ^^^1 n Γ ---- m ^^1 I.1*^^^1 1^1 In i 1^1 In t 0¾ --$ . y .. - /·;..... (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局負工消費合作·社印製 401427 A7 B7 五、發明説明（7 ) 表1 經濟部中央標準局貝工消費合作社印紫 實施例 1 2 3 4 5 6 7 多醇混合物(重量分數/當量分數） 三聚丙二醇 0.099/ 0.61 0.119/ 0,74 0.012/ 0.08 0.072/ 0.45 0.103/ 0.64 PPG-1025 1.000/ 1.00 PPG-2025 0.328/ 0.19 ET-3500 0.387/ 0.19 Acclaim ™ 3201 0.897/ 0.36 Acclaim ™ 4200 0.501/ 0.15 0.881/ 0.26 PTMEG-1000 0.569/ 0.73 0.600/ 0.73 PTMEG-2000 0.400/ 0.24 0.431/ 0.27 0.600/ 0.36 起始24TDI異構體分數 0,55 0.55 0.5 0.5 0.55 0.55 0.55 反應NCO:OH比値 4:1 4:1 8:1 8:1 4:1 4:1 4:1 預聚物物理性能 % NCO 5.18 5,2 5.14 6.17 5.3 5.22 5.21 剩餘TDI % 0.01 0.01 <0.10 <0.10 0.01 0.01 0,01 高彈體物理性能 硬度肖氏A 95-95 94-95 93 93 94-95 94-95 95-95 肯氏D 47 46 46 44 47 45 三聚乙二醇(TPG)-Mw.l92，道化學公司出品ArcolPPG-1025-OH# 112.4, Arco化學公司出品，1000摩爾量PPG二醇， (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝- -9 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) 格（210X297公釐） A7 401427 B7 五、發明説明（8 )
Arcol PPG-2025-OH#55.6, Arco化學公司出品，2000摩爾量PPG二醇，
Formrez ET-3500-OH#46.7, Witco化學公司出品，3500摩爾量PPG二醇， PTMEG-1000-1000摩爾量聚(四亞甲基醚)二醇(二醇），OH#114,3) PTMEG-2000-2000摩爾量聚(四亞甲基醚)二醇(二醇），OH#56.0)
Acclaim™ 3201-3000摩爾量(環氧乙院)與(1，2-環氧丙院)共聚二醇，ΟΗ#37·8 Acclaim™ 4200-4000摩爾量聚(1,2-環氧丙院)二醇，ΟΗ#28·1 合成橡膠的製備-將預聚物加熱至75°C，並除氣。使亞 甲基雙鄰氯苯胺（MOCA)在120°C熔化，並以95%化學計量 單位加入預聚物中。使兩種材料混合並除氣。將混合物倒 入一個已經預熱至l〇〇°C的1/16 th英寸（0.1 6cm)的模具中。 陶瓷盤片在l〇〇°C養護16小時。測試前，將陶瓷盤片在恆 溫、潮濕的氣氛中放置2星期。用一個流變固體分析儀就 可以在拉伸狀態下進行動態力學光譜法。所有測試都是在 頻率爲1赫茲的條件下完成的。將樣品急冷至-150°C，然後 每增加8°C，保溫1分鐘後測量一次。表1列出了實施例1~7 的高彈體的肯氏硬度A和D的値。 圖1和2表示實施例1〜7和本發明範圍內的實施例5, 6和 7的失柔量數據。表2表示在0°C、25°C和130°C時的失柔量 數據。注意，表1說明，所有高彈體具有幾乎相同的硬度 和NCO百分數含量，而這些變量經常會影響DMS性能。 -10- 本紙悵尺度適用中國國家標準（CNS ) A4说格（210X297公釐） I I I m. fn 二—- ·*-- I'*"·m : - —I- I - - ...... 丁 jI . — m- 0¾ Ί 口 β (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經滴部中央標準局員工消費合作社印製 A7 A7 經濟部中央標準局貝工消费合作社印繁 B7 五、發明説明（9 ) _ 表2 實施例 失柔量D”xDn 0°C 25°C 130°C 1 4.00 3.89 8.83 2 4.90 4.54 12.8 3 13.6 13.7 1.77 4 7.75 31.9 2.57 5 10.2 7.82 1.32 6 6.39 6.30 2.33 7 6.49 6.38 3.93 實施例4有一個非常大的失柔量峰値，這說明在交變 載荷下熱量升値較高。這是典型的PPG基預聚物。PTMEG 基的實施例3,其失柔量峰値就相當低，而且在整個有意 義的溫度範圍內都比較低》實施例3是一種典型的動態性 能良好的預聚物，也是目前可能獲得的最好的聚醚體系。 不用說，實例1，2，5，6和7都具有比實例3更低的失柔量 峰値。但是，實施例1和2在圖示曲線的更高溫度（更高頻 率）區還有另一個峰値。因爲這樣情況會使部件在交變載 荷下發熱（交變載荷將使響應移向熱量損失減少區），這些 體系不適用於大多數動態應用場合。實施例5比實施例3稍 有改進（失柔量的改進），這是很使人感到意外的，因爲人 們希望得到處於實施例4(PPG)和實施例3(PTMEG)之間的 性能。實施例6和7的失柔量峰値就更低了，並在整個區域 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） ---,----^-- 裝-------訂 J-----\ _ - ..... , (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) A7 B7 五、發明説明（） 內保持較低。 陳等人指出，通過使用高分量PPG多元醇和增加體系 中未反應異氰酸酯的含量，用PPG體系，其動態性能可與 PTMEG不相上下。他們指出，ppg多元醇的分子量越高， 動態性能就越好。本發明表明，（由本發明得到的）動態性 能優於所有PTMG體系和陳等人利用特定範圍的低分子量 多元醇體系。沒有必要憑借預聚物中高水平的未反應二異 氰酸酯單體來得到優良的性能。本發明也表明，PPG分子 量太高，或者加入太多的低分子量多元醇，體系的動態性 能將變壞。 工業應用說明 本發明製備的低成本聚胺基甲酸酯合成橡膠可以用於 需要良好動態性能的輪胎、車輪、滚輪、皮帶和其它應用 場合。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作社印裝 -12- 本紙張尺度適用中國囷家梯準（CNS ) A4現格（210X297公釐）

Claims (1)

  1. D8 ΤΤ、申請專利範圍 （1999年丨2月修正) (請先W讀背面之注f項再填寫本頁) 1· 一種以異氰酸酯封端的聚胺基甲酸酯預聚物，包括 由多異氰酸酯與多元醇組合物反應所得的產物，多元醇組 合物的羥基官能度至少爲1.9,基本上由聚醚多元醇和低分 子量多元醇構成，聚醚多元醇的當量爲350~2000,由環氧 乙院或1,2-環氧丙烷或其混合物製備而得，低分子量多元醇 的分子量爲62〜300，低分子量多元醇與聚醚多元醇的當量 比爲 0·25~2.7:1。 2. 如申請專利範圍第1項所述的預聚物，其中的低分 子量多元醇與聚醚多元醇的當量比爲1〜2.5:1。 3. 如申請專利範圍第1項所述的預聚物，其中的低分 子量多元醇與聚醚多元醇的當量比爲1.8〜2.4:1。 4. 如申請專利範圍第1項所述的預聚物，其中的多元 醇混合物中含有高達70重量％的聚（四亞甲基醚）基多元 醇，該多元醇的當量爲300〜2000 « 經濟部中央標準局只工消費合作社印製 D8 ΤΤ、申請專利範圍 （1999年丨2月修正) (請先W讀背面之注f項再填寫本頁) 1· 一種以異氰酸酯封端的聚胺基甲酸酯預聚物，包括 由多異氰酸酯與多元醇組合物反應所得的產物，多元醇組 合物的羥基官能度至少爲1.9,基本上由聚醚多元醇和低分 子量多元醇構成，聚醚多元醇的當量爲350~2000,由環氧 乙院或1,2-環氧丙烷或其混合物製備而得，低分子量多元醇 的分子量爲62〜300，低分子量多元醇與聚醚多元醇的當量 比爲 0·25~2.7:1。 2. 如申請專利範圍第1項所述的預聚物，其中的低分 子量多元醇與聚醚多元醇的當量比爲1〜2.5:1。 3. 如申請專利範圍第1項所述的預聚物，其中的低分 子量多元醇與聚醚多元醇的當量比爲1.8〜2.4:1。 4. 如申請專利範圍第1項所述的預聚物，其中的多元 醇混合物中含有高達70重量％的聚（四亞甲基醚）基多元 醇，該多元醇的當量爲300〜2000 « 經濟部中央標準局只工消費合作社印製 27 4 10 ABCD 經濟部t央標準局員工消费合作社印製 六、申請專利範圍 （1999年丨2月修正) 多元醇是聚（環氧乙烷）二醇或聚（1，2-環氧丙烷）二醇。 7·如申請專利範圍第1項所述的預聚物，其中的低分 子量多元醇是乙二醇，丙二醇，丁二醇，三羥甲基丙烷， 乙氧基化三羥甲基丙烷，丙氧基化三羥甲基丙烷，季戊四 醇，乙氧基化季戊四醇，丙氧基化季戊四醇，聚（四甲基氧 化物）低聚物，二乙二醇，三乙二醇，一縮二丙二醇或三聚 丙二醇。 8.如申請專利範圍第1項所述的預聚物，其中的聚醚 多元醇是聚（環氧乙烷）二醇或聚（1，2·環氧丙烷）二醇，多元 醇混合物中也含有高達70重量％的聚（四亞甲基醚）二醇，其 虽量値爲300〜2000。 9·如申請專利範圍第8項所述的預聚物，其中的低分 子量多元醇與聚醚多元醇的當量比爲1〜2.5:1，低分子量多 元醇是二乙二醇，三乙二醇，一縮二丙二醇或三聚丙二醇。 10. 如申請專利範圍第9項所述的預聚物，其中的多異 氰酸酯是甲苯二異氰酸酯，低分子量多元醇是三聚丙二 醇’多元醇混合物含有少於60重量％的聚（四亞甲基醚）二 醇。 11. ~種製備以異氰酸酯封端的聚胺基甲酸酯預聚物 ____ -14- (CNS)A4it^( 210X297^) ~ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) .，II · 27 4 10 ABCD 經濟部t央標準局員工消费合作社印製 六、申請專利範圍 （1999年丨2月修正) 多元醇是聚（環氧乙烷）二醇或聚（1，2-環氧丙烷）二醇。 7·如申請專利範圍第1項所述的預聚物，其中的低分 子量多元醇是乙二醇，丙二醇，丁二醇，三羥甲基丙烷， 乙氧基化三羥甲基丙烷，丙氧基化三羥甲基丙烷，季戊四 醇，乙氧基化季戊四醇，丙氧基化季戊四醇，聚（四甲基氧 化物）低聚物，二乙二醇，三乙二醇，一縮二丙二醇或三聚 丙二醇。 8.如申請專利範圍第1項所述的預聚物，其中的聚醚 多元醇是聚（環氧乙烷）二醇或聚（1，2·環氧丙烷）二醇，多元 醇混合物中也含有高達70重量％的聚（四亞甲基醚）二醇，其 虽量値爲300〜2000。 9·如申請專利範圍第8項所述的預聚物，其中的低分 子量多元醇與聚醚多元醇的當量比爲1〜2.5:1，低分子量多 元醇是二乙二醇，三乙二醇，一縮二丙二醇或三聚丙二醇。 10. 如申請專利範圍第9項所述的預聚物，其中的多異 氰酸酯是甲苯二異氰酸酯，低分子量多元醇是三聚丙二 醇’多元醇混合物含有少於60重量％的聚（四亞甲基醚）二 醇。 11. ~種製備以異氰酸酯封端的聚胺基甲酸酯預聚物 ____ -14- (CNS)A4it^( 210X297^) ~ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) .，II · 經濟部中央標準局男工消费合作社印製 \j i 4 v · A8 υ B8 C8 D8 ^、申請專利範圍 （丨999年12月修正) 的方法，該預聚物中NCO含量爲3~7重量％，該方法是將多 異氰酸酯與多元醇組合物在NCO: 0H當量比爲大於1.5的 條件下反應，然後除去過剩的未反應多異氰酸酯，直至其 含量小於1重量％，其特徵在於多元醇組合物基本上由當量 爲3 50〜2000的聚醚多元醇和分子量爲62〜300的低分子量多 元醇構成，聚醚多元醇由環氧乙烷或1,2-環氧丙烷或其混合 物製備，低分子量多元醇與聚醚多元醇的當量比爲 0.25〜2.7:1 。 12.如申請專利範圍第11項所述的方法，其中的聚醚 多元醇是聚（環氧乙烷）二醇或聚（1,2-環氧丙烷）二醇，多元 醇組合物包括0〜70重量％的聚（四亞甲基醚）二醇，其當量値 爲 300〜2000。 如申請專利範圍第12項所述的方法，其中的多異 氰酸酯是甲苯二異氰酸酯，二苯甲烷二異氰酸酯，高分子 二苯甲烷二異氰酸酯，環己烷二異氰酸酯，異佛爾酮二異 氰酸酯’二異氰酸酯，亞苯基二異氰酸酯或者其混合物。 14. 一種製備以異氰酸酯封端的聚胺基甲酸酯預聚物 的方法’該預聚物中NCO含量爲3~7重量％，該方法是將甲 苯二異氰酸酯與多元醇混合物在NCO:OH當量比爲3〜10:1 的條件下反應，然後除去過剩的未反應甲苯二異氰酸酯， 直至其含量小於0.25重量％，其特徵在於多元醇組合物基本 _____ -15· 本^適用中國國家揉準（CNS )八4胁（21〇χ297公兼） (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局男工消费合作社印製 \j i 4 v · A8 υ B8 C8 D8 ^、申請專利範圍 （丨999年12月修正) 的方法，該預聚物中NCO含量爲3~7重量％，該方法是將多 異氰酸酯與多元醇組合物在NCO: 0H當量比爲大於1.5的 條件下反應，然後除去過剩的未反應多異氰酸酯，直至其 含量小於1重量％，其特徵在於多元醇組合物基本上由當量 爲3 50〜2000的聚醚多元醇和分子量爲62〜300的低分子量多 元醇構成，聚醚多元醇由環氧乙烷或1,2-環氧丙烷或其混合 物製備，低分子量多元醇與聚醚多元醇的當量比爲 0.25〜2.7:1 。 12.如申請專利範圍第11項所述的方法，其中的聚醚 多元醇是聚（環氧乙烷）二醇或聚（1,2-環氧丙烷）二醇，多元 醇組合物包括0〜70重量％的聚（四亞甲基醚）二醇，其當量値 爲 300〜2000。 如申請專利範圍第12項所述的方法，其中的多異 氰酸酯是甲苯二異氰酸酯，二苯甲烷二異氰酸酯，高分子 二苯甲烷二異氰酸酯，環己烷二異氰酸酯，異佛爾酮二異 氰酸酯’二異氰酸酯，亞苯基二異氰酸酯或者其混合物。 14. 一種製備以異氰酸酯封端的聚胺基甲酸酯預聚物 的方法’該預聚物中NCO含量爲3~7重量％，該方法是將甲 苯二異氰酸酯與多元醇混合物在NCO:OH當量比爲3〜10:1 的條件下反應，然後除去過剩的未反應甲苯二異氰酸酯， 直至其含量小於0.25重量％，其特徵在於多元醇組合物基本 _____ -15· 本^適用中國國家揉準（CNS )八4胁（21〇χ297公兼） (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 401437 A8 BS C8 D8 經濟部中央榡率局貝工消費合作社印製 六、申請專利範圍 （1999年12月修正) 上由當量爲500〜1000的聚乙或聚丙二醇以及分子量爲 62〜200的低分子量多元醇構成，低分子量多元醇與聚醚多 元醇的當量比爲1〜2.5:1，多元醇組合物中含〇~60重量°/。的 聚（四亞甲基醚）基多元醇，其當量爲300〜2000。 15. 如申請專利範圍第14項所述的方法，其中的低分 子量多元醇是二乙二醇，三乙二醇，一縮二丙二醇，或三 聚丙二醇。 16. 如申請專利範圍第I5項所述的方法，其中的多元 醇混合物中包括聚（亞甲基醚）多元醇。 17. —種聚胺基甲酸酯-脲高彈體，由申請專利範圍第1 項的以異氰酸酯封端的預聚物與芳香族胺擴鏈劑反應製 得，預聚物與擴鏈劑的當量比爲0.9〜1· 1:1，擴鏈劑是4,4’-亞甲基-雙（鄰氯苯胺）；4,4’-亞甲基-雙-(3-氯-2,6-N, N-二乙 基甲苯胺）；二甲基硫代甲苯二胺·，三亞甲基二醇二對氨基 苯甲酸酯：1，2-雙（2-氨基苯硫基乙烷；4,4’-亞甲基_雙-苯 胺；二乙基甲苯二胺；5-叔-丁基-2,4-甲苯二胺；3-叔-丁基 -2,6-甲苯二胺；5-叔-戊基-2,4-甲苯二胺；3-叔-戊基-2,6-甲苯二胺，或氯甲苯二胺·> 18. —種聚胺基甲酸酯-脲高彈體，由申請專利範圍第8 項的以異氰酸酯封端的預聚物與芳香族胺擴鏈劑反應製 -16- (請先閲讀背面之注$項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家梯準（CNS ) A4規格（2丨0X297公釐） 401437 A8 BS C8 D8 經濟部中央榡率局貝工消費合作社印製 六、申請專利範圍 （1999年12月修正) 上由當量爲500〜1000的聚乙或聚丙二醇以及分子量爲 62〜200的低分子量多元醇構成，低分子量多元醇與聚醚多 元醇的當量比爲1〜2.5:1，多元醇組合物中含〇~60重量°/。的 聚（四亞甲基醚）基多元醇，其當量爲300〜2000。 15. 如申請專利範圍第14項所述的方法，其中的低分 子量多元醇是二乙二醇，三乙二醇，一縮二丙二醇，或三 聚丙二醇。 16. 如申請專利範圍第I5項所述的方法，其中的多元 醇混合物中包括聚（亞甲基醚）多元醇。 17. —種聚胺基甲酸酯-脲高彈體，由申請專利範圍第1 項的以異氰酸酯封端的預聚物與芳香族胺擴鏈劑反應製 得，預聚物與擴鏈劑的當量比爲0.9〜1· 1:1，擴鏈劑是4,4’-亞甲基-雙（鄰氯苯胺）；4,4’-亞甲基-雙-(3-氯-2,6-N, N-二乙 基甲苯胺）；二甲基硫代甲苯二胺·，三亞甲基二醇二對氨基 苯甲酸酯：1，2-雙（2-氨基苯硫基乙烷；4,4’-亞甲基_雙-苯 胺；二乙基甲苯二胺；5-叔-丁基-2,4-甲苯二胺；3-叔-丁基 -2,6-甲苯二胺；5-叔-戊基-2,4-甲苯二胺；3-叔-戊基-2,6-甲苯二胺，或氯甲苯二胺·> 18. —種聚胺基甲酸酯-脲高彈體，由申請專利範圍第8 項的以異氰酸酯封端的預聚物與芳香族胺擴鏈劑反應製 -16- (請先閲讀背面之注$項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家梯準（CNS ) A4規格（2丨0X297公釐） A8 B8 C8 D8 經濟部中央標準局貞工消費合作社印策 六、申請專利範圍 （丨999年丨2月修正) 得，預聚物與擴鏈劑的當量比爲0.9〜1.1:1，擴鏈劑是4,4，-亞甲基-雙（鄰氯苯胺）：4,4’-亞甲基-雙-(3-氯-2,6-N，N-二乙 基甲苯胺）：二甲基硫代甲苯二胺；三亞甲基二醇二對氨基 苯甲酸酯；丨，2·雙（2-氨基苯硫基）乙烷；4,4，-亞甲基·雙-苯 胺；二乙基甲苯二胺；5-叔-丁基-2,4-甲苯二胺；3-叔-丁基 -2,6 -甲苯一 fe; 5 -叔-戊基-2,4 -甲基一胺；3 -叔-戊基-2,6 -甲 基二胺或氯甲苯二胺。 19. 一種聚胺基甲酸酯-脲高彈體，由申請專利範圍第9 項的以異氰酸酯封端的預聚物與芳香族胺擴鏈劑反應製 得；預聚物與擴鏈劑的當量比爲0.9〜1.1:1，擴鏈劑是4,4，-亞甲基-雙（鄰氯苯胺）；4,4’-亞甲基-雙-(3-氯-2,6-N，N-二乙 基甲苯胺）：二甲基硫代甲苯二胺；三亞甲基二醇二對氨基 苯甲酸酯；1，2-雙-(2-氨基苯硫基）乙烷；4,4’-亞甲基-雙-苯胺；二乙基甲苯二胺；5-叔-丁基-2,4-甲苯二胺；3·叔-丁基-2,6-甲苯二胺；5-叔-戊基-2,4-甲苯二胺；3·叔-戊基-2,6-甲苯二胺或氯甲苯二胺。 20. —種聚胺基甲酸酯-脲高彈體，由申請專利範圍第 10項的以異氰酸酯封端的預聚物與芳香族胺擴鏈劑反應製 得，預聚物與擴鏈劑的當量比爲0.9〜1.1:1，擴鏈劑是4,4’-亞甲基-雙（鄰氯苯胺）；4,4’·亞甲基-雙-(3•氯-2,6-N，N-二乙 基甲苯胺）；二甲基硫代甲苯二胺：三亞甲基二醇二對氨基 苯甲酸酯；1，2-雙-(2-氨基苯硫基）乙烷：4,4’-亞甲基·雙- • 17- (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 本紙張尺度迫用中國國家梯準（CNS )八4规格（210X297公釐） A8 B8 C8 D8 經濟部中央標準局貞工消費合作社印策 六、申請專利範圍 （丨999年丨2月修正) 得，預聚物與擴鏈劑的當量比爲0.9〜1.1:1，擴鏈劑是4,4，-亞甲基-雙（鄰氯苯胺）：4,4’-亞甲基-雙-(3-氯-2,6-N，N-二乙 基甲苯胺）：二甲基硫代甲苯二胺；三亞甲基二醇二對氨基 苯甲酸酯；丨，2·雙（2-氨基苯硫基）乙烷；4,4，-亞甲基·雙-苯 胺；二乙基甲苯二胺；5-叔-丁基-2,4-甲苯二胺；3-叔-丁基 -2,6 -甲苯一 fe; 5 -叔-戊基-2,4 -甲基一胺；3 -叔-戊基-2,6 -甲 基二胺或氯甲苯二胺。 19. 一種聚胺基甲酸酯-脲高彈體，由申請專利範圍第9 項的以異氰酸酯封端的預聚物與芳香族胺擴鏈劑反應製 得；預聚物與擴鏈劑的當量比爲0.9〜1.1:1，擴鏈劑是4,4，-亞甲基-雙（鄰氯苯胺）；4,4’-亞甲基-雙-(3-氯-2,6-N，N-二乙 基甲苯胺）：二甲基硫代甲苯二胺；三亞甲基二醇二對氨基 苯甲酸酯；1，2-雙-(2-氨基苯硫基）乙烷；4,4’-亞甲基-雙-苯胺；二乙基甲苯二胺；5-叔-丁基-2,4-甲苯二胺；3·叔-丁基-2,6-甲苯二胺；5-叔-戊基-2,4-甲苯二胺；3·叔-戊基-2,6-甲苯二胺或氯甲苯二胺。 20. —種聚胺基甲酸酯-脲高彈體，由申請專利範圍第 10項的以異氰酸酯封端的預聚物與芳香族胺擴鏈劑反應製 得，預聚物與擴鏈劑的當量比爲0.9〜1.1:1，擴鏈劑是4,4’-亞甲基-雙（鄰氯苯胺）；4,4’·亞甲基-雙-(3•氯-2,6-N，N-二乙 基甲苯胺）；二甲基硫代甲苯二胺：三亞甲基二醇二對氨基 苯甲酸酯；1，2-雙-(2-氨基苯硫基）乙烷：4,4’-亞甲基·雙- • 17- (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 本紙張尺度迫用中國國家梯準（CNS )八4规格（210X297公釐） 4〇i4 〇> A8 B8 C8 D8 申請專利範圍 (1999年12月修正) 苯胺：二乙基甲苯二胺：5-叔-丁基-2, 4-甲苯二胺；3-叔-丁基-2,6-甲苯二胺：5-叔-戊基-2,4-甲苯二胺；3-叔-戊基-2,6-甲苯二胺或氯甲苯二胺。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本页) 訂 經濟部中央標牟局貝工消費合作社印製 -18 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規洛（210X297公釐） 4〇i4 〇> A8 B8 C8 D8 申請專利範圍 (1999年12月修正) 苯胺：二乙基甲苯二胺：5-叔-丁基-2, 4-甲苯二胺；3-叔-丁基-2,6-甲苯二胺：5-叔-戊基-2,4-甲苯二胺；3-叔-戊基-2,6-甲苯二胺或氯甲苯二胺。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本页) 訂 經濟部中央標牟局貝工消費合作社印製 -18 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規洛（210X297公釐）
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