TW202336108A - 生胚片、氮化矽燒結體的製造方法及氮化矽燒結體 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種生胚片，其含有原料粉末及黏合劑樹脂，前述原料粉末含有氮化矽粉末，前述黏合劑樹脂之玻璃轉移溫度未達-20℃。
Description
本發明關於生胚片、氮化矽燒結體的製造方法及氮化矽燒結體。
燒結氮化矽、氮化鋁及氮化硼等之陶瓷粉末而成的陶瓷燒結體，一般而言具有高熱傳導性、高絕緣性、高強度等優異的特性。因此，這種陶瓷燒結體作為各種工業材料而受到矚目。
例如，氮化矽燒結體使用於電動車、氫汽車、油電混合車等環保車、太陽能發電、風力發電等可再生能源的領域中的功率半導體元件用之絕緣基板等。
氮化矽已知可作為耐氧化性、耐蝕性及熱傳導性皆優異的陶瓷材料，其燒結體之機械強度高，在工業應用上亦橫跨上述多個領域。
作為陶瓷燒結體獲得方法，存在：將陶瓷粉末造粒成顆粒後，藉由乾燥壓製而成形獲得沖壓成形體並進行燒成的方法、使陶瓷粉末濕式成形獲得生胚片，將其脫脂後進行燒成的方法等。作為後者之生胚片的製造，一般而言採用以球磨機等混合陶瓷粉末、黏合劑樹脂、塑化劑、燒結助劑及有機溶劑等，藉由刮刀法等進行片材成形的方法。片材成形後，經過藉由加熱使黏合劑樹脂分解去除之脫脂步驟，及用來燒結陶瓷粉末之燒成步驟，獲得陶瓷燒結體(專利文獻1)。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
專利文獻1：國際公開第2021/095843號
[發明所欲解決之課題]
如上述，含有陶瓷粉末、黏合劑樹脂、塑化劑及燒結助劑之生胚片，經過去除黏合劑樹脂等有機物之脫脂步驟後而燒成。
此處，生胚片中之黏合劑樹脂、塑化劑等有機物之含量越高，越存在脫脂處理耗時生產性降低的問題。又，若為了提升生產性而降低生胚片中之黏合劑樹脂、塑化劑等有機物的量，則生胚片本身之柔軟性、片材形狀保持性惡化，引起成形破裂及脫脂破裂而產生其他問題。
本發明係鑑於上述以往的課題而成者，其目的為提供在柔軟性及片材成形性優異的同時，可有效率地進行脫脂處理之生胚片。
[用以解決課題之手段]
本發明人等為了達成上述目的而進行努力研究。其結果，發現藉由使用具有特定玻璃轉移溫度之黏合劑樹脂作為黏合劑樹脂，而可解決上述課題，從而完成本發明。
本發明之要旨如下述。
[1]一種生胚片，其含有原料粉末及黏合劑樹脂，前述原料粉末含有氮化矽粉末，前述黏合劑樹脂之玻璃轉移溫度未達-20℃。
[2]如上述[1]之生胚片，其中片材厚度為200 μm以上。
[3]如上述[1]或[2]之生胚片，其中前述黏合劑樹脂含有選自由(甲基)丙烯酸系樹脂、聚乙烯系樹脂及聚環氧乙烷所成群的至少1種。
[4]如上述[1]~[3]中任一項之生胚片，其中前述黏合劑樹脂含有丙烯酸系樹脂。
[5]如上述[1]~[4]中任一項之生胚片，其中實質上未含有塑化劑。
[6]一種氮化矽燒結體的製造方法，其含有將如上述[1]~[5]中任一項之生胚片於脫脂後進行燒成的步驟。
[7]一種氮化矽燒結體，其係將如上述[1]~[5]中任一項之生胚片進行燒成而成者。
[發明的效果]
根據本發明，可提供：在柔軟性及片材成形性優異的同時，可有效率地進行脫脂處理之生胚片、含有於脫脂後燒成該生胚片的步驟之氮化矽燒結體的製造方法及氮化矽燒結體。
本發明之生胚片含有原料粉末及黏合劑樹脂。以下，對各成分進行詳細說明。
[原料粉末]
本發明中，原料粉末，只要是含有氮化矽粉末者，則不特別限定。其中，本發明中，原料粉末較佳含有氮化矽粉末與後述之燒結助劑。
原料粉末含有氮化矽粉末，藉此燒成含有該原料粉末之生胚片時，不只為高強度且可獲得熱傳導性及絕緣性優異之氮化矽燒結體。
＜氮化矽粉末＞
氮化矽粉末(Si
3N
4粉末)，可使用一般可取得者，可無特別限制地使用以還原氮化法、直接氮化法、醯亞胺分解法等各種製法製造而成的氮化矽粉末。
氮化矽粉末之平均粒徑D
50，並無特別限制，若考慮燒結的容易度等，則例如為0.5~10μm，較佳為1~3μm。
另外，本說明書中平均粒徑D
50係藉由雷射繞射散射法測定而得之50%體積基準之值。
氮化矽粉末之比表面積，並不特別限定，較佳為2~20m
2/g，更佳為5~15m
2/g。比表面積係使用利用氮氣吸附之BET1點法而測定。
作為氮化矽粉末，亦可使用α型及β型之任一者。
例如，使用α型之氮化矽粉末的情況下，可使用原料粉末中之氮化矽之α化率為80%以上之氮化矽粉末。另一方面，使用β型之氮化矽粉末的情況下，可使用原料粉末中之氮化矽之β化率為80%以上之氮化矽粉末。
另外，本發明中亦可使用含有α型及β型兩者之氮化矽粉末。
另外，氮化矽粉末之α化率、β化率分別意指相對於氮化矽粉末中之α相與β相之合計，α相或β相之波峰強度比例：α化率的情況下，[100×(α相之波峰強度)/(α相之波峰強度+β相之波峰強度)]，β化率的情況下，[100×(β相之波峰強度)/(α相之波峰強度+β相之波峰強度)]，藉由使用CuKα線之粉末X射線繞射(XRD)測定而求出。更詳細而言，藉由C.P.Gazzara and D.R.Messier：Ceram.Bull., 56(1977), 777-780所記載的方法，計算氮化矽粉末之α相與β相之質量比例，藉此而可求出。
本發明中，上述原料粉末較佳為含有氮化矽粉末65質量%以上，更佳為含有氮化矽粉末75質量%以上，又更佳為含有87質量%以上，進而更佳為含有90質量%以上。藉由燒成原料粉末中之氮化矽量為上述範圍內的生胚片，可獲得高強度並且具有高熱傳導性及絕緣性之氮化矽燒結體。
＜燒結助劑＞
上述原料粉末較佳進一步含有燒結助劑。作為燒結助劑，可使用金屬氧化物。
作為燒結助劑，藉由使用該金屬氧化物，氮化矽粉末之燒結變得容易進行，容易獲得更緻密且高強度之燒結體。又，金屬氧化物亦存在便宜且容易處理的優點。
作為燒結助劑使用之上述金屬氧化物，可舉出例如至少1種之稀土類元素之氧化物及/或鎂之氧化物。
更具體而言，作為金屬氧化物，可舉出氧化釔(Y
2O
3)、二氧化鈰(CeO)等稀土類元素之氧化物，及氧化鎂(MgO)。該等中，更佳為氧化釔。金屬氧化物可單獨使用1種，亦可併用2種以上。
作為燒結助劑，在上述金屬氧化物以外，亦可使用不具有氧的化合物。如此，藉由將不具有氧的化合物作為燒結助劑使用，可降低源自於燒結助劑之固溶於氮化矽之氧。其結果，可獲得具有高熱傳導率之氮化矽燒結體。
作為不具有氧的化合物，較佳為含有稀土類元素或鎂元素之碳氮化物系之化合物(以下，亦稱為特定碳氮化物系之化合物)。如此，藉由使用特定碳氮化物系之化合物，如上述般容易獲得熱傳導率高的氮化矽燒結體。
含有稀土類元素之碳氮化物系之化合物中，作為稀土類元素，較佳為Y(釔)、La(鑭)、Sm(釤)、Ce(鈰)等。
作為含有稀土類元素之碳氮化物系之化合物，可舉出例如Y
2Si
4N
6C、Yb
2Si
4N
6C、Ce
2Si
4N
6C等，該等中，就容易獲得熱傳導率高的氮化矽燒結體的觀點而言，較佳為Y
2Si
4N
6C、Yb
2Si
4N
6C。
作為含有鎂元素之碳氮化物系之化合物，可舉出例如MgSi
4N
6C等。
該等特定碳氮化物系之化合物，可單獨使用1種，亦可併用2種以上。
上述含有稀土類元素或鎂元素之碳氮化物系之化合物中，特佳之化合物為Y
2Si
4N
6C、MgSi
4N
6C。
本發明中，作為燒結助劑，可使用上述金屬氧化物與上述不具有氧的化合物之混合物。金屬氧化物及不具有氧的化合物之具體例如上述。
作為燒結助劑，使用金屬氧化物與不具有氧的化合物之混合物的情況下，前述燒結助劑所含之以上述特定碳氮化物系之化合物為代表之前述不具有氧的化合物、與前述金屬氧化物之質量比(不具有氧的化合物/金屬氧化物)，較佳為0.2~4，更佳為0.6~3。若為如此範圍，則容易獲得更緻密且熱傳導率更高的氮化矽燒結體。
本發明之生胚片所含之原料粉末中燒結助劑之量並不特別限定，相對於氮化矽粉末100質量份，較佳為3~50質量份，更佳為3~30質量份，又更佳為5~15質量份。若燒結助劑之量在上述範圍內，則容易進行生胚片之燒結，可獲得緻密的燒結體。
另外，燒結助劑，如上述，為金屬氧化物與不具有氧的化合物之混合物的情況下，將該混合物之合計量以成為上述範圍內的方式設定。燒結助劑中金屬氧化物與不具有氧的化合物之質量比如先前記載。
[黏合劑樹脂]
本發明之生胚片所含之黏合劑樹脂，需要其玻璃轉移溫度未達-20℃。
若黏合劑樹脂之玻璃轉移溫度(Tg)為-20℃以上，則生胚片之柔軟性降低，片材本身產生破裂等，容易使片材成形性產生問題。
尤其如後述般，在不含有塑化劑的生胚片的態樣中，上述問題更為顯著。
黏合劑樹脂之玻璃轉移溫度，較佳為-23℃以下，更佳為-30℃以下，又更佳為-35℃以下。若玻璃轉移溫度在上述範圍內，則在生胚片之柔軟性優異的同時，片材成形性亦優異。
黏合劑樹脂之玻璃轉移溫度之下限，並不特別限定，例如為-70℃以上，具體而言為-66℃以上。
另外，上述玻璃轉移溫度可使用例如示差掃描熱量計(DSC)等而進行測定。
本發明之生胚片所含之黏合劑樹脂，只要是具有上述玻璃轉移溫度者，則不特別限定。作為如此黏合劑樹脂，可使用選自由(甲基)丙烯酸系樹脂、聚乙烯系樹脂及聚環氧乙烷所成群組中之至少1種。
上述(甲基)丙烯酸系樹脂為於主鏈具有(甲基)丙烯酸骨架之樹脂，且只要是具有上述玻璃轉移溫度者即可，並無特別限制。
作為(甲基)丙烯酸系樹脂，可舉出：例如含有1或2以上之(甲基)丙烯酸酯系單體之單體成分之(共)聚合物。
(甲基)丙烯酸酯系單體為丙烯酸及/或甲基丙烯酸與醇化合物之酯。該醇化合物，可舉出例如碳數1~30之醇化合物，例如，具有碳數1~30之烷基之醇化合物等。該醇化合物可為脂肪族醇，亦可為芳香族醇。例舉醇化合物之一例，碳數1~30之烷基可為直鏈狀烷基，亦可為分支狀烷基，亦可為前述直鏈狀或分支狀之烷基之氫原子的一部分被芳香環、羥基、胺基、鹵素原子等取代者。使用1或2以上之這種(甲基)丙烯酸酯系化合物，以使玻璃轉移溫度成為上述範圍的方式，可獲得(甲基)丙烯酸系樹脂。
另外，本說明書中，(甲基)丙烯酸之標示表示含有甲基丙烯酸及丙烯酸之一者或兩者，(甲基)丙烯酸酯之標示表示含有甲基丙烯酸酯及丙烯酸酯之一者或兩者。
黏合劑樹脂之玻璃轉移溫度可藉由例如，構成黏合劑樹脂的聚合物之種類、側鏈之種類、側鏈之長度、取代基之種類、有無交聯構造、分子量等來調整。例如，藉由將側鏈之長單元組合入樹脂構造中，可降低黏合劑樹脂之玻璃轉移溫度。可使用例如具有於側鏈具有碳數4~20之直鏈烷基之樹脂構造等之黏合劑樹脂。
本發明中，就玻璃轉移溫度的觀點而言，作為黏合劑樹脂較佳為使用(甲基)丙烯酸系樹脂，更佳為使用丙烯酸系樹脂。
本發明之生胚片，基於黏合劑樹脂的總量，含有較佳為70質量%以上，更佳為80質量%以上，又更佳為90質量%以上之丙烯酸系樹脂。
本發明之生胚片所含之黏合劑樹脂之重量平均分子量，只要成形生胚片時之成形性，柔軟性等良好即可，並無特別限制。黏合劑樹脂之重量平均分子量之範圍，例如為30,000~3,000,000，較佳為40,000~2,000,000，更佳為50,000~1,500,000。
另外，黏合劑樹脂之重量平均分子量可使用膠體滲透層析法(GPC)以聚苯乙烯換算而求出。
[生胚片]
本發明之生胚片含有上述原料粉末及黏合劑樹脂。
本發明之生胚片中之上述黏合劑樹脂之量，可因應成形方法適當地決定其比例，相對於原料粉末100質量份，較佳為3~40質量份，更佳為10~30質量份。
若黏合劑樹脂之量為上述範圍，則在獲得柔軟性及片材成形性(片材形狀保持性)優異之生胚片的同時，可使原料粉末之填充性提升，可能獲得安定的燒成收縮率。又，脫脂生胚片時，可有效率地去除黏合劑樹脂。
如上述，本發明之生胚片，較佳以上述量比例含有上述原料粉末及上述黏合劑樹脂。此處，本發明之生胚片整體中上述原料粉末之比例，較佳為70質量%以上，更佳為80質量%以上。
另外，本發明之一態樣中，生胚片較佳實質上未含有塑化劑。
以往，生胚片之形成中，使用包含：含有原料粉末及燒結助劑之原料粉末、用於片材形狀保持性之黏合劑樹脂及用於賦予柔軟性之塑化劑、後述溶劑及界面活性劑等有機物之漿料。生胚片形成時，上述溶劑、界面活性劑，在將漿料成形成片材狀後，藉由利用溫風等進行加熱而可使其氣化來去除。
另一方面，黏合劑樹脂與塑化劑有在乾燥步驟後設置之脫脂步驟中去除的需要。有機物量越多，脫脂步驟中之脫脂處理越耗時生產性降低，並且作為雜質的有機物容易殘留，存在氮化矽燒結體之物性降低的疑慮。
本發明人等努力研討，結果發現藉由作為黏合劑樹脂使用具有特定玻璃轉移溫度之黏合劑樹脂，且不使用塑化劑，可獲得片材形狀保持性及柔軟性優異之生胚片。可降低生胚片形成時所使用之有機物量，因此可提高生胚片之生產性，同時將所獲得之生胚片脫脂・燒成而獲得之氮化矽燒結體亦具有優異的物性。
另外，「實質上不含有」意指生胚片中之塑化劑之含有比例，基於生胚片所含之成分的總量，未達1質量ppm。
本發明之生胚片之厚度並無特別限定，可考慮最終製造之氮化矽燒結體的目的之厚度來設定。例如，就處理性等觀點而言，生胚片之片材厚度較佳為200μm以上，更佳為250μm以上，又更佳為300μm以上。本發明之生胚片由於柔軟性優異，因此可設為上述厚度。
又，若生胚片之厚度變大，則一般而言脫脂時間有需要延長。例如，若厚度變大，理所當然的脫脂前所含之有機物的量亦增加，或者朝向厚度方向之熱傳導不一致導致充分氣化有機物變得耗時，因此需要較長的脫脂時間。
對此，應用本發明之技術，藉由減少生胚片中脫脂時去除之有機物量，即使是厚度大的生胚片，亦能夠以較短時間結束脫脂，容易有效率地進行燒結體之製造。因此，厚度為上述範圍之生胚片，在應用本發明的方面優勢較大，可謂較佳的形態。
生胚片之厚度之上限並不特別限定，一般而言，生胚片之厚度為1.2mm以下，尤其0.8mm以下。
生胚片之尺寸(寬度及長度)較佳為例如100~1000mm。
本發明中，生胚片具體而言可經由下述步驟製造。亦即，經由混合原料粉末及黏合劑樹脂獲得漿料狀之成形用組成物的步驟(漿料調製步驟)、將所獲得之漿料狀之成形用組成物藉由刮刀法等成形成板狀或片材狀的步驟(成形步驟)來製造。以下，針對各步驟進行說明。
＜漿料調製步驟＞
本發明之生胚片的製造中，所使用之漿料(含有氮化矽等之原料粉末)之調製方法並不特別限定。例如，能夠以規定之摻合量量取構成漿料的各成分，以使氮化矽粉末等原料粉末分散於溶劑的方式進行攪拌混合來調製漿料。
漿料調製步驟中，構成漿料的各成分之使用量，以所獲得之生胚片符合前述組成的方式適當地決定即可。又，可視需要使用分散劑、溶劑。
分散劑在成形用組成物中較佳為了提升原料粉末等之分散性而使用。一般而言，可適合地將界面活性劑作為分散劑使用。
界面活性劑可無任何限制地使用習知者。具體地例示本發明中可較佳地使用之界面活性劑，可舉出羧基化三氧乙烯十三烷基醚、二甘油單油酸酯、二甘油單硬脂酸酯、羧基化七氧乙烯十三烷基醚、四甘油單油酸酯、六甘油單油酸酯、山梨醇酐月桂酸酯、山梨醇酐油酸酯、山梨醇酐三油酸酯、聚氧乙烯山梨醇酐單月桂酸酯、聚氧乙烯山梨醇酐單油酸酯、聚氧乙烯山梨醇酐三油酸酯等。另外，該等界面活性劑，可單獨使用1種，亦可混合2種以上使用。
可適當地選擇上述分散劑之量，例如，相對於原料粉末100質量份，通常可選擇0.1~5質量份之範圍。該範圍中，分散劑之量之上限值，較佳為3質量份以下，更佳為2質量份以下，進而更佳為1質量份以下。
溶劑較佳為了提升上述成形用組成物之混合性(漿料的製作容易度)及成形性而使用，一般而言適合使用有機溶劑、水。
作為有機溶劑，可舉出例如丙酮、甲乙酮及甲基異丁酮等酮類；乙醇、丙醇及丁醇等醇類；苯、甲苯及二甲苯等芳香族烴類；或三氯乙烯、四氯乙烯及溴氯甲烷等鹵化烴類。作為有機溶劑，可使用該等之1種或2種以上之混合物。水可無限制地使用一般的自來水、純水等。
可適當地選擇上述溶劑之量，例如，相對於原料粉末之量及黏合劑樹脂之合計100質量份，通常可選擇50~150質量份之範圍。
另外，使用上述溶劑而獲得之成形用組成物之黏度低的情況下，進行去除該成形用組成物中溶劑之一部分的操作，可調整成適合下個步驟的黏度。作為上述操作，可舉出例如於真空環境下進行攪拌，餾除溶劑的操作。
混合各成分時，可使用習知的混合裝置。
作為混合裝置，可舉出例如超音波分散裝置、球磨機、珠磨機、輥磨機、均質機、超級混合機(ULTRA MIXER)、分散混合器(Disper mixer)、貫通型高壓分散裝置、衝擊型高壓分散裝置、多孔型高壓分散裝置、去除結塊型高壓分散裝置、(衝擊+貫通)型高壓分散裝置、超高壓均質機等習知的混合裝置。
為了充分地進行各成分的混合，一般而言較佳分成多次，例如分成二次進行混合。例如，分成二次進行混合的情況下，第一次加入原料粉末、視需要的分散劑、溶劑進行混合；第二次係於第一次之混合物中加入黏合劑樹脂、視需要進一步加入溶劑並混合，以調製漿料。
又，混合後亦可視需要進行過濾器過濾等操作、進行去除漿料之結塊等。
＜成形步驟＞
成形步驟中，將上述漿料狀之成形用組成物成形為片材狀的方法，並無特別限制，可使用習知的方法及裝置。例如，可藉由刮刀法、擠出成形法等，將上述成形用組成物成形為片材狀。
另外，上述漿料調製步驟中，使用溶劑的情況下，較佳於上述成形步驟後設置乾燥步驟。
＜乾燥步驟＞
乾燥步驟中，使成形為片材狀的成形體乾燥的方法，並無特別限制，可使用習知的方法及裝置。一般而言，在空氣、氮環境中，以溶劑之沸點以上之溫度進行乾燥、去除溶劑，藉此可獲得生胚片。
本乾燥步驟中之乾燥溫度可根據成形用組成物中所使用之溶劑、界面活性劑之種類來適當地設定。由於使所使用之溶劑等氣化，因此考量溶劑的沸點進行設定即可，但乾燥溫度若過高，則存在引起溶劑突沸，生胚片產生破裂，損及平坦性(產生凹凸)的疑慮。因此，較佳採用例如所使用之溶劑之沸點+50℃左右的乾燥溫度。上述乾燥可藉由噴吹溫風等而進行。
如上述，本發明中，可顯著降低供於以下生胚片之脫脂步驟時之生胚片的有機物量。
具體而言，上述乾燥步驟後之生胚片所含之有機物量，相對於原料粉末100質量份，較佳為40質量份以下，更佳為30質量份以下，又更佳為25質量份以下。
藉由將脫脂步驟前之生胚片所含之有機物量控制為上述範圍，可有效率且在短時間充分地進行脫脂。
[氮化矽燒結體的製造方法]
依據本發明之一之態樣，可將上述本發明之生胚片脫脂後再燒成，製造氮化矽燒結體。本發明之氮化矽燒結體的製造方法較佳具有以下脫脂步驟及燒成步驟。
＜脫脂步驟＞
本脫脂步驟係用來從上述生胚片將黏合劑樹脂及殘留的有機物進行脫脂的步驟。
脫脂步驟中的加熱可在惰性氣體環境下進行，亦可在空氣中進行，較佳在空氣中進行。另外，本說明書中，惰性氣體環境意指氮環境下或氬環境下。
脫脂步驟中的加熱溫度，依據原料粉末及黏合劑樹脂之種類、環境的差異適當地選擇即可，可在例如450~650℃之範圍內任意選擇。又，加熱時間例如為1~6000分鐘左右。若採用上述範圍的加熱溫度及加熱時間，可進行黏合劑等有機物之脫脂。
此處，如前所述，本發明之生胚片具有優異的柔軟性，因此不需要加入塑化劑，脫脂步驟中應被脫脂處理的有機物量變少。因此，本脫脂步驟中的上述加熱時間可能比以往縮短。
例如，本脫脂步驟中之加熱時間，較佳為100~5000分鐘，更佳為1000~4500分鐘，又更佳為2000~4000分鐘。若加熱時間為上述下限值以上，可充分地進行脫脂。本發明中，若加熱時間在上述上限值以下，則可提升脫脂效率。
本發明中，即使不使用塑化劑，亦可獲得柔軟性優異的生胚片，因此脫脂步驟中，可有效率地去除有機物，作為結果，能夠以高生產效率製造氮化矽燒結體。
＜燒成步驟＞
進行上述脫脂步驟後再進行燒成步驟，藉此可獲得氮化矽燒結體。
燒成步驟可在惰性氣體環境下進行，亦可在空氣中進行，較佳在惰性環境下進行。燒成可在常壓下進行，亦可在加壓下進行。
燒成溫度，並無特別限定，較佳因應原料粉末之組成適當地設定。就進行燒結的容易度、原料粉末、尤其是氮化矽之分解抑制等的觀點而言，可設為例如1200~1800℃。又，燒成時間並不特別限定，較佳設為3~20小時左右。
本發明之生胚片，由於原料粉末含有氮化矽粉末，因此燒成溫度較佳為1700~1800℃。
可在經過上述脫脂步驟及燒成步驟後，燒成上述生胚片而獲得氮化矽燒結體。
本發明中，如前所述，可降低生胚片所含之有機物量，因此可有效率且充分地進行脫脂，作為結果，可飛躍性地提升製造氮化矽燒結體之生產效率。
此外，儘管顯著降低生胚片所含之有機物量，仍可獲得片材形狀保持性及柔軟性優異之生胚片，使用該生胚片而最終可獲得起因於脫脂殘留等的雜質少之氮化矽燒結體。因此，所獲得之氮化矽燒結體具有優異之特性，例如具有優異之熱傳導性、絕緣性。
另外，上述氮化矽燒結體，在燒成後進行噴砂處理等，去除附著之原料粉末等的附著物亦可。
本發明之氮化矽燒結體可使用於各種工業材料。
例如，可作為電動車、氫汽車、油電混合車等環保車、太陽能發電、風力發電等可再生能源的領域中的功率半導體元件用之絕緣基板等利用。
進一步，藉由與碳化矽纖維成為複合材料，可作為要求高可靠性的噴射引擎用之渦輪機扇葉(turbine blade)利用。
[實施例]
以下，為了更具體說明本發明而例示實施例，但本發明並不限定於該等實施例。
實施例中，使用以下原料。
(原料粉末)
使用含有以下氮化矽粉末與燒結助劑之原料粉末。
＜氮化矽粉末＞
平均粒徑D
50：1.8μm
比表面積：7m
2/g
β化率：99%
＜燒結助劑＞
1.不具有氧的化合物：Y
2Si
4N
6C粉末、MgSi
4N
6C粉末
(i)關於Y
2Si
4N
6C粉末，使用下述反應式，使氧化釔(信越化學工業股份有限公司製)、氮化矽粉末(上述所記載之氮化矽粉末)及碳粉末(三菱化學股份有限公司製)進行加熱合成而製作。
(ii)關於MgSi
4N
6C粉末，亦同樣地使用下述反應式進行加熱合成而製作。
2.金屬氧化物
氧化釔(Y
2O
3)：(信越化學工業股份有限公司製)
(黏合劑)
作為黏合劑樹脂，使用具有表1及表2所示之玻璃轉移溫度Tg之丙烯酸系樹脂(藤倉化成股份有限公司製)。
另外，黏合劑樹脂之玻璃轉移溫度利用以下條件進行測定。
測定裝置：DSC-60(島津製作所)
測定溫度程式
第一輪(first run)：從室溫升溫至200℃為止，升溫速度為20℃/min
保持(hold)：200℃，5分鐘
冷卻：從200℃冷卻至-95℃為止，冷卻速度為-20℃/min
保持(hold)：-95℃，5分鐘
第二輪(second run)：從-95℃升溫至100℃為止，升溫速度為10℃/min
(分散劑)
作為分散劑，使用中京油脂股份有限公司「Celuna D-735」。
＜評價方法＞
(1)生胚片之評價
(i)生胚片之破裂評價
如下述般進行成形後之生胚片之破裂評價。
使用成形用組成物成形生胚片後，確認外觀。將相對於成形後的長度，破裂的生胚片之長度未達3%者判定為合格(A)，破裂的生胚片之長度為3%以上者定為不合格(X)。
(ii)生胚片之柔軟性評價
成形後之生胚片之柔軟性評價，係將生胚片彎曲成90度時，無裂痕者判定為合格(A)，有裂痕者判定為不合格(X)。
(2)生胚片之脫脂破裂評價
將於各實施例及比較例獲得之生胚片進行脫脂後，進行脫脂破裂之評價。脫脂時之破裂為確認脫脂後之片材外觀，將無破裂者判定為合格(A)，將可確認到破裂者定為不合格(X)。
(3)相對密度
氮化矽燒結體之密度係使用高精度比重計D-H(商品名：東洋精機公司製)藉由阿基米德法而求出。將所求出的密度之值除以考慮了氮化矽與燒結助劑的理論密度，藉此求出相對密度。
(4)熱傳導率
使用雷射閃光法熱物性測定裝置(京都電子工業股份有限公司製：LFA-502型)，對各別燒結體測定熱擴散率。熱傳導率藉由熱擴散率與燒結體密度與燒結體比熱之乘算而求出。另外，氮化矽燒結體之比熱採用0.68(J/g・K)之值。
從15件燒結體任意抽取3件，裁切雷射閃光法熱物性測定用之試驗片。從3個試驗片各別之密度、熱擴散率計算熱傳導率，將該3個試驗片之熱傳導率的平均值設為燒結體之熱傳導率。
(5)彎曲強度
從去除於上述熱傳導率測定用中所使用之3件後的12件中任意抽取10件，裁切三點彎曲強度測定用之試驗片。對10個試驗片分別以依循ISO 23242：2020的方法測定三點彎曲強度。此時，使用支點間距離為15mm之試驗治具。將10個試驗片之三點彎曲強度的平均值作為燒結體之三點彎曲強度而表示。
實施例1
秤量氮化矽粉末100質量份、Y
2Si
4N
6C2質量份、氧化釔3質量份、MgSi
4N
6C5質量份、分散劑0.5質量份，將水作為溶劑，使用樹脂罐與氮化矽球，以球磨機進行粉碎混合24小時。另外，以漿料濃度成為60質量%的方式預先秤量水，投入樹脂罐內。粉碎混合後，添加表格所記載之黏合劑22質量份，進而進行12小時混合，獲得漿料狀之成形用組成物。接著，使用真空脫泡機(Sayama理研公司製)進行該成形用組成物之脫泡，並進行黏度調整，製作塗佈用漿料。之後，使用該黏度調整後的塗佈用漿料，藉由刮刀法進行片材成形，在空氣中以150℃乾燥，使溶劑氣化，獲得寬度750mm、厚度420μm之生胚片。
將如上述般獲得的生胚片，在乾燥空氣中以550℃之溫度進行脫脂處理，獲得脫脂後的生胚片。
之後，將該脫脂後的生胚片放入燒成容器，在氮環境及0.03MPa・G的壓力下，以1780℃進行9小時燒成，獲得氮化矽燒結體。
將所獲得之生胚片及氮化矽燒結體的評價示於表1。
實施例2~6
除了如表1般變更黏合劑樹脂之種類以外，以與實施例1相同方式製作生胚片後，燒成該生胚片，獲得氮化矽燒結體。將所獲得之生胚片及氮化矽燒結體的評價示於表1。
比較例1~8
除了如表2般變更黏合劑樹脂之種類以外，以與實施例1相同方式製作生胚片後，燒成該生胚片，獲得氮化矽燒結體。將所獲得之生胚片及氮化矽燒結體的評價示於表2。
比較例9
如表2般變更黏合劑樹脂之種類，且相對於氮化矽粉末100質量份摻合15質量份的塑化劑(化合物名：甘油)以外，以與實施例1相同方式調製成形用組成物，製作生胚片後，燒成該生胚片，獲得氮化矽燒結體。將所獲得之生胚片及氮化矽燒結體的評價示於表2。另外，比較例9如表2所示，脫脂步驟所需要的時間比實施例長，生產性差。
比較例10
除了將脫脂時間設為65小時以外，以與比較例9相同方式調製成形用組成物，製作生胚片。確認燒成後的氮化矽燒結體時，確認到起因於無法去除的有機成分之變色，脫脂不夠充分。
Claims (7)
- 一種生胚片，其含有原料粉末及黏合劑樹脂，前述原料粉末含有氮化矽粉末，前述黏合劑樹脂之玻璃轉移溫度未達-20℃。
- 如請求項1之生胚片，其中片材厚度為200 μm以上。
- 如請求項1或2之生胚片，其中前述黏合劑樹脂含有選自由(甲基)丙烯酸系樹脂、聚乙烯系樹脂及聚環氧乙烷所成群的至少1種。
- 如請求項1~3中任一項之生胚片，其中前述黏合劑樹脂含有丙烯酸系樹脂。
- 如請求項1~4中任一項之生胚片，其中實質上未含有塑化劑。
- 一種氮化矽燒結體的製造方法，其含有將如請求項1~5中任一項之生胚片於脫脂後進行燒成的步驟。
- 一種氮化矽燒結體，其係將如請求項1~5中任一項之生胚片進行燒成而成者。
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