TW202330281A - 含填料膜 - Google Patents

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尾怜司
阿久津恭志
柄木田充宏
芳賀賢一
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日商迪睿合股份有限公司
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Abstract

[課題] 在各向異性導電膜等含填料膜中，即便不使用貫通孔作為供配置填料之部位，亦可實現良好之填料保持性以及良好之暫貼性，並且於將含填料膜應用於使用導電粒子作為填料之各向異性導電膜時，可實現良好之導通電阻與絕緣電阻。 [解決手段] 含填料膜具有於表面形成有凹部之第1接著層、及填充至形成於第1接著層之表面之凹部之填料，該凹部具有底面，且於底面之至少周緣部與填料之間存在空隙。亦可於第1接著層積層第2接著層。

Description

含填料膜
本發明係關於一種含填料膜。
於樹脂層分散有填料之含填料膜被用於消光膜、電容器用膜、光學膜、標籤用膜、抗靜電用膜、導電膜、各向異性導電膜等多種多樣之用途。於將含填料膜熱壓接於物品而使用之情形時，自光學特性、機械特性、或電氣特性之方面而言，較理想為抑制形成含填料膜之樹脂於熱壓接時不必要地流動，且抑制填料之偏在。尤其，於含有導電粒子作為填料，且將含填料膜作為供安裝電子零件之導電膜或各向異性導電膜使用之情形時，若使導電粒子高密度地分散於絕緣性樹脂層以能夠應對電子零件之高密度安裝，則因電子零件之安裝時樹脂過度流動使得導電粒子不必要地移動而於端子間偏在，從而產生短路，因此，要求抑制此種樹脂之過度流動。
針對此種要求，提出了一種如下之微粒子配置導電連接膜，即，於具有接著性膜及積層於其兩面之脫模膜之積層體設置貫通孔，使導電性微粒子配置於該貫通孔（專利文獻1）。然而，於該微粒子配置導電連接膜中，微粒子配置導電連接膜之貫通孔於膜之兩面開口，換言之於貫通孔之上下之開口處導電性微粒子露出，故而存在導電性微粒子之保持性變得不穩定，而於將脫模膜剝離時導電性微粒子自貫通孔脫落之問題，或於壓接時導電性微粒子不必要地移動之問題。又，於導電性微粒子與基板等被附體之間不存在接著性樹脂，故而亦存在向基板等被附體之暫貼性並不充分之問題。進而，由於假設使用之導電性微粒子之粒徑之下限成為10 μm，故而亦存在安裝之電極之佈局存在極限之問題。假設即使可應用於更小之粒徑，從膜構成之方面而言，使用時亦擔心受到制約。
為了應對該等問題，提出有一種各向異性導電膜，其具有將導電粒子壓入至調整為特定黏度範圍之絕緣性樹脂層而形成的含導電粒子層（專利文獻2）。於專利文獻2之各向異性導電膜中，被壓入之導電粒子之底面與側面由絕緣性樹脂包入，故而導電粒子之保持性提高，並且向被附體之暫貼性亦提高。進而，為了於各向異性導電連接時易藉由端子將導電粒子壓入，且提高端子中之導電粒子之捕捉性，而使用粒徑之CV值為20%以下者作為導電粒子，而且，於壓入有導電粒子之附近之含導電粒子層表面設置傾斜或起伏。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開第2003-31030號公報 [專利文獻2]日本特許第6187665號公報
[發明所欲解決之課題]
然而，於專利文獻2之各向異性導電膜之含導電粒子層中，於含導電粒子層之導電粒子壓入側之表面以外，成為導電粒子由絕緣性樹脂無間隙地包入之狀態，故而得以充分保持，但例如於產生非常規事態時（連續地壓接多個之過程中，意外地以較假定溫度更高之溫度進行各向異性導電連接之情形時等），若將導電粒子於端子間按壓則亦會存在絕緣性樹脂過度流動的情況。於此種情形時，可能會產生如下不滿意事態，即，伴隨絕緣性樹脂之流動而導致導電粒子不必要地移動，使得鄰接端子間之絕緣電阻大幅度降低。又，當發生此種預想不到之事態時，即便未產生導電粒子之不必要移動，仍會擔心對向端子間之導通電阻之大幅度增加。
本發明之目的在於解決以上之先前技術之問題點，於各向異性導電膜等含填料膜中，即便不使用貫通孔作為供配置填料之部位，亦可實現良好之填料保持性以及良好之暫貼性，並且於將含填料膜應用於使用導電粒子作為填料之導電膜或各向異性導電膜時，即便產生非常規事態亦可實現良好之導通電阻，且於各向異性導電膜之情形時亦可實現良好之絕緣電阻。 [解決課題之技術手段]
本發明者發現，不將填料壓入至絕緣性樹脂層，亦不填充至設置於絕緣性樹脂層之貫通孔，而於設置於絕緣性樹脂層之凹部，以於凹部之底面之周緣部與填料之間存在空隙之方式填充填料，藉此可達成本申請案發明之目的，從而完成了本發明。
即，本發明提供一種含填料膜，其具有表面形成有凹部之第1接著層、及填充至形成於第1接著層之表面之凹部之填料， 該凹部具有底面，於底面之至少周緣部與填料之間存在空隙。本發明之含填料膜亦可於第1接著層積層第2接著層。
又，本發明提供一種製造方法，其係上述含填料膜之製造方法，且具有以下步驟： 準備具有與形成於第1接著層之表面之凹部對應之凸部的凹部形成模具之步驟； 於在凹部形成模具之凸部形成面塗佈第1接著層形成用樹脂組成物且乾燥之後，去除凹部形成模具，藉此取得於表面形成有凹部之第1接著層之步驟；及 於第1接著層之凹部填充填料之步驟。 提供一種製造方法，該製造方法進而具有以下步驟：藉由於第1接著層之表面或背面塗佈第2接著層形成用樹脂組成物且乾燥而形成第2接著層；及 於在第1接著層之背面形成第2接著層之情形時，藉由於第1接著層之表面塗佈第3接著層形成用樹脂組成物且乾燥而形成第3接著層之步驟。
進而，本發明提供一種連接構造體，其係經由上述含填料膜而將第1構件與第2構件接合而成。較佳為提供如下連接構造體，即，經由被用作各向異性導電膜之含填料膜而將第1電子零件與第2電子零件各向異性導電連接而成。
又，本發明提供一種連接構造體之製造方法，其係經由上述含填料膜而將第1構件與第2構件接合。較佳為提供如下連接構造體之製造方法，即，經由被用作導電膜或各向異性導電膜之含填料膜而將第1電子零件與第2電子零件各向異性導電連接。 [發明之效果]
本發明之含填料膜具有由填料與保持該填料之第1接著層所構成之構造，但並未將填料填充至第1接著層之貫通孔，亦未將填料強行壓入至第1接著層。於本發明之含填料膜中，於第1接著層預先設置凹部，於該凹部填充填料。因此，可實現良好之填料之保持性。又，由於凹部之底係由絕緣性樹脂構成，故而可實現含填料膜之良好之暫貼性。進而，使凹部之底面之至少周緣部與填料之間存在空隙。該空隙作為樹脂貯存部而發揮功能，故而即便絕緣性樹脂流動亦可抑制填料之不必要之移動。因此，於將含填料膜應用於使用導電粒子作為填料之導電膜或各向異性導電膜時，可實現良好之導通電阻，於各向異性導電膜之情形時亦可實現良好之絕緣電阻。
以下，參照圖式，對本發明之含填料膜之一例詳細地進行說明。
＜含填料膜之整體構成＞ 圖1A係本發明之含填料膜10之概略剖視圖，圖1B係其填料附近之局部放大剖視圖。該含填料膜10具有如下構造，即，於第1接著層1積層有第2接著層2，在形成於第1接著層1之第2接著層側之表面之凹部3保持有填料4。於該凹部3之底面3a之至少周緣部3b與填料4之間形成有空隙3c。於該圖1A中，第2接著層2積層於第1接著層1，但本發明之含填料膜10亦可為第1接著層1之單層。
於圖1A中，第1接著層1之凹部3於第2接著層2側開口，但亦可如圖2所示於與第2接著層2之相反側開口。於任一情形時，均於填料與凹部底面之間形成有空隙，該空隙成為可容納樹脂之剩餘之空間。因此，更細膩地控制對填料之負載，而且能夠實現將樹脂作為填料向凹部填充（例如，接著劑之填充）。作為更細膩地進行上述控制之手段，可例舉於第1接著層1之與第2接著層2為相反側之表面積層第3接著層5。
（第1接著層1） 構成本發明之含填料膜10之第1接著層1係保持填料4，且於製造含填料膜10時成為用以於其上形成第2接著層2之基底之層。此種第1接著層1既可由單一之絕緣性樹脂層構成，亦可由複數個絕緣性樹脂層之積層體構成。又，第1接著層1較佳為顯示黏著性。
（構成第1接著層1之樹脂組成物） 構成第1接著層1之樹脂組成物係根據含填料膜之用途而適當選擇，例如，可例舉熱塑性樹脂組成物、高黏度黏著性樹脂組成物、或硬化性樹脂組成物。於使用衝壓模具（press die）形成凹部3之情形時，較佳為熱塑性樹脂組成物。又，於使含填料膜為各向異性導電膜之情形時，與形成先前之各向異性導電膜之絕緣性樹脂層之樹脂組成物相同地，可使用由聚合性化合物與聚合起始劑形成之硬化性樹脂組成物。於該情形時，作為聚合起始劑，既可使用熱聚合起始劑，亦可使用光聚合起始劑，亦可將其等一併使用。例如，使用陽離子系聚合起始劑作為熱聚合起始劑，使用環氧樹脂作為熱聚合性化合物，使用光自由基聚合起始劑作為光聚合起始劑，使用丙烯酸酯化合物作為光聚合性化合物。作為熱聚合起始劑，亦可使用熱陰離子系聚合起始劑。作為熱陰離子系聚合起始劑，較佳為使用以咪唑改質體為核且由聚胺酯（polyurethane）被覆其表面而成之微膠囊型潛在性硬化劑。
（第1接著層1之最低熔融黏度） 為了抑制因將含填料膜10熱壓接於物品時之樹脂流動所致之填料4之不必要移動，引導樹脂適度流動，第1接著層1之最低熔融黏度較佳為1500 Pa・s以上，更佳為2000 Pa・s以上，進而較佳為3000 Pa・s以上，較佳為15000 Pa・s以下，更佳為10000 Pa・s以下，特佳為8000 Pa・s以下。此處，表示最低熔融黏度之溫度較佳為60℃以上，更佳為70℃以上，較佳為110℃以下，更佳為100℃以下。作為一例，最低熔融黏度可使用旋轉式流變儀（TA Instruments公司製造），以測定壓力5 g固定保持，使用直徑8 mm之測定板來求出，更具體而言，可藉由於溫度範圍30～200℃中，升溫速度設為10℃/分鐘，測定頻率設為10 Hz，相對於上述測定板之荷重變動設為5 g而求出。再者，最低熔融黏度之調整可藉由作為熔融黏度調整劑之微小固形物之種類或摻合量、樹脂組成物之調整條件之變更等而進行。
（第1接著層1之層厚） 為了穩定地保持填料4等，第1接著層1之層厚只要為填料4之平均粒徑之0.6倍以上即可，較佳為1.2倍以上，更佳為1.5倍以上。又，關於第1接著層1之層厚之上限，雖根據使用方法而變動，但於夾持膜之兩面之情形時，要想不會因樹脂流動而導致填料4之不必要移動，較佳為填料4之平均粒徑之10倍以下，更佳為5倍以下。層厚可藉由公知之厚度規或膜厚測定器而測定。
（第1接著層1之黏著力） 第1接著層1較佳為具有對於將要與含填料膜10熱壓接之物品能夠進行熱壓接前之暫時壓接之黏著力。黏著力可依據JIS Z 0237來測定，又，亦可依據JIS Z 3284-3或ASTM D 2979-01藉由探針法而作為黏著力測定。構成含填料膜10之第1接著層1之利用探針法獲得之黏著力，例如於使探針之壓抵速度為30 mm/min，使加壓力為196.25 gf，使加壓時間為1.0 sec，使剝離速度為120 mm/min，使測定溫度為23℃±5℃計測時，較佳為1.0 kPa（0.1 N/cm 2）以上，更佳為1.5 kPa（0.15 N/cm 2）以上，特佳為3.0 kPa（0.3 N/cm 2）以上。
此種黏著力可藉由適當調整構成第1接著層1之樹脂組成物，並利用下述含填料膜之製造方法提高形成含填料膜之外表面之第1接著層1之平滑性而調整。
（形成於第1接著層1之凹部3） 於本發明中，於第1接著層1之第2接著層2側表面或背面，設置有凹部3。該凹部3具有收容並保持填料4之功能。再者，未形成凹部3之第1接著層1之表面或背面較佳為平坦，以確保含填料膜10對於其他構件之良好之密接性。
凹部3只要為如可收容且確實地保持填料4之形狀即可，較佳為筒狀、滾筒狀、或杯狀之孔，其中自更高程度地進行俯視時之位置控制之方面而言較佳為圓筒形狀。於填料直徑大於膜厚之情形時，亦存在將填料之一半以上收容且保持之情形。因此，填料之一部分亦可露出。關於此種凹部3，自容易穩定地收容填料4之方面而言，較佳為自開口部朝向底部而孔徑相同，但亦可具有如朝向底部而孔徑變小之錐形。藉由具有此種錐形，而填料之保持性提高。此種凹部3之形狀可藉由對含填料膜之切斷面進行金屬顯微鏡觀察或利用金屬顯微鏡進行落射光觀察等而確認。
凹部3並非貫通孔，故而具有底面3a。因存在該底面3a而可使其至少周緣部3b與填料4之間存在空隙3c。周緣部3b之空隙3c亦可滲入至填料4之正下方。該空隙3c於產生樹脂流動之情形時作為流動樹脂之容納空間而發揮功能，可抑制樹脂過度地流動。此種空隙3c之有無可藉由含填料膜10之切斷面之金屬顯微鏡觀察或雷射顯微鏡觀察、利用金屬顯微鏡之落射光觀察等而確認。於落射光觀察之情形時，空隙3c可作為氣泡或填料周圍之白色干擾煙霧而確認。本發明與先前發明之不同點在於，凹部未完全被樹脂填充，換言之填料與含填料膜未完全一體化而存在空隙。再者，空隙之容積可藉由自凹部容積減去填料體積而求出。此處，凹部之容積可藉由將凹部之開口面積乘以凹部深度而求出或近似，又，填料體積可將填料視為球體，根據粒徑而求出。於填料之膜底面部側，藉由有存在於填料與膜底面部之間的空間，而保持填料與形成膜之樹脂可移動之空間，故而亦可另外定義為可移動區域。
凹部3之底面3a只要為能夠保持填料4且使空隙3c存在之形狀即可，較佳為與含填料膜10之平面方向大致平行地設置。例如，於凹部3為圓筒狀之情形時，底面3a成為圓形。另外，底面3a亦可為向填料4側凸出之圓錐形、角錐形、圓錐台形、角錐台形。又，亦可為向下方凸出之圓形物形（例如，可確保空隙之程度之扁平圓碟形）。底面3a之形狀可藉由含填料膜10之切斷面之金屬顯微鏡觀察或利用金屬顯微鏡之落射光觀察等而確認。
為了確保填料與含填料膜之接點，且準確地進行位置控制，凹部3之容積只要為填料之平均體積之1.1倍以上即可，較佳為1.3倍以上，更佳為1.5倍以上，從生產性考慮為使其容易收容，較佳為8倍以下，更佳為5倍以下。
凹部3之深度（即，自第1接著層表面至凹部3之最底面為止之距離）亦根據下述填料4之大小等而不同，通常，為實現粒子收容性，較佳為填料4之平均粒徑之0.5倍以上，更佳為0.6倍以上，進而較佳為0.8倍以上，要想不會因樹脂流動而導致填料4之不必要之移動，較佳為填料4之平均粒徑之1.5倍以下，更佳為1.2倍以下。
凹部3之凹部直徑亦存在於凹部3之深度方向變化之情形，故而被定義為最大直徑。例如，於凹部3之形狀為圓筒形之情形時，凹部直徑之開口直徑與底面直徑大致相同，又，於凹部3之形狀為朝向底面變窄之圓錐台形狀之情形時，開口直徑成為凹部直徑。凹部3之凹部直徑、底面直徑、最大直徑亦根據下述填料4之大小等而不同，通常，為實現粒子收容性，較佳為填料4之平均粒徑之1.0倍以上，更佳為1.2倍以上，要想不會因樹脂流動而導致填料4之不必要之移動，較佳為填料4之平均粒徑之2.0倍以下，更佳為1.5倍以下。
凹部3亦可於第1接著層1以無規則配置圖案進行配置，但為了引導出填料之特性，有時較佳為以規則配置圖案設置。該等配置圖案換言之與填料之配置圖案意義相同。作為規則圖案之例子，可例舉正方格子、長方格子、斜方格子等格子配置。亦可為將複數個不同形狀之格子組合而成者。亦可使將凹部3以特定間隔直線狀地排列而成之凹部列以特定間隔並列。亦可使凹部3緊密配置之區域與稀疏配置之區域規則地重複。於將含填料膜10作為各向異性導電膜之情形時，為了同時實現端子中之捕捉穩定性與短路抑制，更佳為設為凹部3相互分開之規則性配置。再者，是否將凹部3進行規則性配置，例如可藉由觀察於膜之長邊方向（使含填料膜為捲裝體時之捲取方向）上凹部3或填料4之特定配置是否反覆而判別。
又，填料向凹部之填充率可設為｛（填料個數/凹部個數）×100（%）｝而求出。其可與下述個數密度相同地藉由膜面視野之觀測而求出。填料填充率只要為95%以上即可，較佳為98%以上，更佳為99.5%以上。較理想為未填充至填料之殘存填料（殘存率）較少（接近零）。
凹部3彼此之距離可根據連接之物品或用途來決定，無特別限制，但凹部3之個數密度通常能夠以10個/mm 2以上，500000個/mm 2以下，較佳為30個/mm 2以上，100000個/mm 2以下之範圍適當決定。例如，於將含填料膜10用作各向異性導電膜之情形時，凹部3之個數密度（即導電粒子之個數密度）只要為30個/mm 2以上即可，上限只要為360000個/mm 2以下即可，較佳為250000個/mm 2以下，更佳為100000個/mm 2以下。個數密度可藉由顯微鏡觀察而測定膜面視野。觀測面積為2 mm 2以上，較佳為10 mm 2以上。
（填料4） 於本發明中作為填料4，根據含填料膜10之用途，自公知之無機系填料（金屬粒子、金屬氧化物粒子、金屬氮化物粒子等）、有機系填料（樹脂粒子、橡膠粒子等）、有機系材料與無機系材料混合存在之填料（例如，芯由樹脂材料形成，表面為金屬鍍覆之粒子（金屬被覆樹脂粒子），於導電粒子之表面附著有絕緣性微粒子而成者，對導電粒子之表面進行絕緣處理而成者等），根據硬度、光學性能等用途中所要求之性能來適當選擇。例如，於光學膜或消光膜中，可使用氧化矽填料、氧化鈦填料、苯乙烯填料、丙烯酸填料、三聚氰胺填料或各種鈦酸鹽等。於電容器用膜中，可使用氧化鈦、鈦酸鎂、鈦酸鋅、鈦酸鉍、氧化鑭、鈦酸鈣、鈦酸鍶、鈦酸鋇、鈦酸鋯酸鋇、鈦酸鋯酸鉛及該等混合物等。於接著膜中可含有聚合物系之橡膠粒子、聚矽氧橡膠粒子等。於導電膜或各向異性導電膜中可含有導電粒子。作為導電粒子，可例舉鎳、鈷、銀、銅、金、鈀等金屬粒子、焊料等合金粒子、金屬被覆樹脂粒子、於表面附著有絕緣性微粒子之金屬被覆樹脂粒子等。亦可將2種以上一併使用。其中，自於連接之後因樹脂粒子反彈而容易維持與端子之接觸，且導通性能穩定之方面而言，較佳為金屬被覆樹脂粒子。又，亦可藉由公知之技術對導電粒子之表面實施不影響導通特性之絕緣處理。
（填料4之平均粒徑） 填料4之平均粒徑可根據含填料膜10之用途來決定。例如，於將含填料膜用作各向異性導電膜之情形時，為了提高製造含填料膜10時之填料4之壓入精度，較佳為1 μm以上，更佳為2.5 μm以上。又，為了抑制製造含填料膜10時之填料4之位置偏移之影響，較佳為200 μm以下，更佳為50 μm以下。填料4之平均粒徑可根據平面圖像或剖面圖像而求出。又，作為包含至含填料膜10之前之原料粒子之填料4之平均粒徑，可使用濕式流動式粒徑、形狀分析裝置FPIA-3000（Malvern Panalytical公司）來求出。再者，於在填料4附著有絕緣性微粒子等微粒子之情形時，將不包含微粒子在內之直徑設為粒徑。
關於含填料膜10中之填料4之平均粒徑之不均，較佳為將CV值（標準偏差/平均）設為20%以下。藉此，於含填料膜10向物品壓接時容易將含填料膜10均等地按壓，可防止按壓力局部地集中。因此，於將含填料膜10作為各向異性導電膜構成之情形時，連接之穩定性提高，又於連接後可精確地藉由觀察壓痕或填料4之夾持狀態來評價連接狀態。具體而言，於使用各向異性導電膜將電子零件彼此各向異性導電連接之後之檢查中，端子尺寸相對較大者（FOB等）或相對較小者（COG等）均可精確地藉由觀察壓痕或導電粒子之夾持狀態來確認連接狀態。因此，各向異性連接後之檢查變得容易，可期待提高連接步驟之生產性。
另一方面，較佳為，於將含填料膜10沿膜厚方向切開之剖視圖中（圖1A、圖1B），膜厚方向之各填料4之頂點與和第1接著層1與第2接著層2之界面平行之面齊平。藉此，容易使含填料膜10均勻地壓接於物品。
（第2接著層2） 本發明之含填料膜10於第1接著層1之凹部3側表面（圖1A）或背面（圖2）具有第2接著層2。該第2接著層2係用以使用含填料膜10暫時壓接於物品之層。此種第2接著層2既可由單一之絕緣性樹脂層構成，亦可由複數個絕緣性樹脂層之積層體構成。
（構成第2接著層2之樹脂組成物） 構成第2接著層2之樹脂組成物與第1接著層1相同地，根據含填料膜10之用途來適當選擇，例如，可例舉熱塑性樹脂組成物、高黏度黏著性樹脂組成物、或硬化性樹脂組成物。例如，於使含填料膜10為各向異性導電膜之情形時，與形成先前之各向異性導電膜之黏著層之樹脂組成物相同地，可使用由聚合性化合物與聚合起始劑形成之硬化性樹脂組成物。於該情形時，作為聚合起始劑，既可使用熱聚合起始劑，亦可使用光聚合起始劑，亦可將其等一併使用。例如，使用陽離子系聚合起始劑作為熱聚合起始劑，使用環氧樹脂作為熱聚合性化合物，使用光自由基聚合起始劑作為光聚合起始劑，使用丙烯酸酯化合物作為光聚合性化合物。作為熱聚合起始劑，亦可使用熱陰離子聚合起始劑。作為熱陰離子聚合起始劑，較佳為使用以咪唑改質體為核且其表面由聚胺酯被覆而成之微膠囊型潛在性硬化劑。
（第2接著層2之最低熔融黏度） 為了抑制因將含填料膜10熱壓接於物品時之樹脂流動所致之填料4之不必要之移動，促進樹脂適度流動，第2接著層2之最低熔融黏度較佳為100 Pa・s以上，更佳為200 Pa・s以上，進而較佳為400 Pa・s以上，較佳為5000 Pa・s以下，更佳為3000 Pa・s以下，特佳為1500 Pa・s以下。此處，表示最低熔融黏度之溫度較佳為60℃以上，更佳為70℃以上，較佳為110℃以下，更佳為100℃以下。第2接著層2之最低熔融黏度之測定或調整可與第1接著層1之情形相同地進行。再者，自填充性之方面而言，第2接著層2之最低熔融黏度較佳為較第1接著層1之最低熔融黏度低。
（第2接著層2之層厚） 為了對含填料膜10賦予適度之黏著性等，第2接著層2之層厚相對於填料4之平均粒徑較佳為0.5倍以上，更佳為1.0倍以上。又，關於第2接著層2之層厚之上限，要想不會因樹脂流動而導致填料4之不必要之移動，較佳為填料4之平均粒徑之30倍以下，10倍以下，更佳為5倍以下。具體而言，較佳為0.1 μm以上，更佳為0.5 μm以上。為了良好地填充填料，亦可設為20 μm以上。若過厚則於形成為捲裝體時擔心樹脂露出，故而較佳為50 μm以下。如此，層厚可配合目的來適當設定。
（第2接著層2之黏著力） 第2接著層2較佳為具有對於將要與含填料膜10熱壓接之物品能夠進行熱壓接前之暫時壓接之黏著力。黏著力可與第1接著層1之情形相同地測定。黏著力可藉由適當調整構成第2接著層2之樹脂組成，並利用下述含填料膜10之製造方法提高形成含填料膜10之外表面之第2接著層2之平滑性而調整。再者，自處理性之方面而言，第2接著層2之黏著力較佳為較第1接著層1之黏著力高。又，為使第2接著層2（及下述第3接著層5）成為與被附體相接之面，實用上較佳為使其黏著力高於第1接著層。
（第3接著層5） 本發明之含填料膜10於在第1接著層1之凹部3側表面之背面（圖3）具有第2接著層2之情形時，較佳為於凹部3側表面積層第3接著層5。該第3接著層5係用以防止填料4自凹部3脫落之層，並且係用以使用含填料膜10暫時壓接於物品之層。此種第3接著層5既可由單一之絕緣性樹脂層構成，亦可由複數個絕緣性樹脂層之積層體構成。
（構成第3接著層5之樹脂組成物） 構成第3接著層5之樹脂組成物與第1接著層1相同地，根據含填料膜10之用途來適當選擇，例如，可例舉熱塑性樹脂組成物、高黏度黏著性樹脂組成物、或硬化性樹脂組成物。例如，於使含填料膜10為各向異性導電膜之情形時，與形成先前之各向異性導電膜之黏著層之樹脂組成物相同地，可使用由聚合性化合物與聚合起始劑形成之硬化性樹脂組成物。於該情形時，作為聚合起始劑，既可使用熱聚合起始劑，亦可使用光聚合起始劑，亦可將其等一併使用。例如，使用陽離子系聚合起始劑作為熱聚合起始劑，使用環氧樹脂作為熱聚合性化合物，使用光自由基聚合起始劑作為光聚合起始劑，使用丙烯酸酯化合物作為光聚合性化合物。作為熱聚合起始劑，亦可使用熱陰離子系聚合起始劑。作為熱陰離子系聚合起始劑，較佳為使用以咪唑改質體為核且其表面由聚胺酯被覆而成之微膠囊型潛在性硬化劑。
（第3接著層5之最低熔融黏度） 為了抑制因將含填料膜10熱壓接於物品時之樹脂流動所致之填料4之不必要之移動，促進樹脂適度流動，第3接著層5之最低熔融黏度可設為與第2接著層2之最低熔融黏度相同。第3接著層5之最低熔融黏度之測定或調整可與第1接著層1之情形相同地進行。再者，自填充性之方面而言，第3接著層5之最低熔融黏度較佳為較第1接著層1之最低熔融黏度低。
（第3接著層5之層厚） 第3接著層5之層厚亦可與第2接著層2相同。於第3接著層5成為先貼附於被附體之面之情形時，為了對含填料膜10賦予適度之黏著性等，該第3接著層5之層厚相對於填料4之平均粒徑較佳為0.1倍以上，更佳為0.3倍以上。又，關於第3接著層5之層厚之上限，要想不會因樹脂流動而導致填料4之不必要之移動，較佳為填料4之平均粒徑之2.0倍以下，更佳為1.0倍以下。
（第3接著層5之黏著力） 第3接著層5較佳為具有對於將要與含填料膜10熱壓接之物品能夠進行熱壓接前之暫時壓接之黏著力，可設為與第2接著層2之黏著力相同。亦可較第2接著層2之黏著力高。可於被附體固定膜，使零件（尤其是1邊為100 μm以下之微小零件）容易搭載於第2接著層。
＜含填料膜10之製造＞ 本發明之含填料膜10可藉由以下之製造方法而製造。 即，可藉由具有以下步驟之製造方法而製造：準備具有與形成於第1接著層之表面之凹部對應之凸部的凹部形成模具之步驟； 於在凹部形成模具之凸部形成面塗佈第1接著層形成用樹脂組成物且乾燥之後，去除凹部形成模具，藉此取得於表面形成有凹部之第1接著層之步驟；及 於第1接著層之凹部填充填料之步驟。 較佳為，該製造方法進而具有以下步驟：藉由於第1接著層之表面或背面塗佈第2接著層形成用樹脂組成物且乾燥而形成第2接著層之步驟；及 於在第1接著層之背面形成第2接著層之情形時，藉由於第1接著層之表面塗佈第3接著層形成用樹脂組成物且乾燥而形成第3接著層之步驟。
含填料膜10具體而言可如圖4A～4G所示製造，但並不限定於該製造方法。以下，參照圖式進行說明。
首先，如圖4A所示，準備具有與「形成於第1接著層（參照圖4C）之表面之凹部（圖4C之42a）」對應之凸部40a的凹部形成模具40（圖4A）。凹部形成模具40可藉由機械加工（切削加工等）或光微影法等而取得。
其次，如圖4B所示，於凹部形成模具40之凸部形成面，塗佈第1接著層形成用樹脂組成物41並乾燥。繼而，如圖4C所示，藉由將凹部形成模具40去除而形成「表面形成有凹部42a之第1接著層42」。再者，雖然未圖示，但於去除凹部形成模具40之前，可於第1接著層42之未形成凹部之面貼附輕黏著剝離膜。
其次，如圖4D所示，於第1接著層42之凹部42a，依據通常方法填充填料43。
其次，如圖4E所示，藉由於第1接著層42之表面（形成有凹部之面）塗佈第2接著層形成用樹脂組成物並乾燥，而形成第2接著層44。藉此，獲得圖1A所示之構造之含填料膜10。
再者，如圖4F所示，於在第1接著層42之背面（未形成凹部之面）形成第2接著層44之情形時，如圖4G所示，藉由於第1接著層42之表面（形成有凹部之面）塗佈第3接著層形成用樹脂組成物並乾燥而形成第3接著層45。藉此，獲得圖3所示之構造之含填料膜10。再者，含填料膜之反應率較佳為25%以下，更佳為20%以下，進而較佳為15%以下。藉此，可穩定地進行連接構造體之製造。關於反應率之含義、測定方法等將於下文敘述。
＜含填料膜之變形態樣＞ 含填料膜例如於用於微LED等微小零件之情形時，亦可為RGB1組之1個像素單位（1個pixel單位）等特定單位之單片。單片之形狀並不特別限定，可根據作為連接對象之電子零件之尺寸來適當設定。於藉由使用雷射剝離（LLO：Laser Lift Off）裝置（例如，商品名：Invisi LUM-XTR，信越化學工業股份有限公司）之雷射剝離加工法（參照日本特開2017-157724號公報）而在基材膜上形成含填料膜之單片之情形時，為了抑制捲縮或缺陷之產生，單片之形狀較佳為選自包含鈍角之多邊形、角圓之多邊形、橢圓、長圓、及圓中之至少1種。
含填料膜之單片之尺寸（縱×橫）根據作為連接對象之電子零件之尺寸來適當設定，單片之面積相對於電子零件之面積之比較佳為2以上，更佳為4以上，進而較佳為5以上。又，單片之厚度與含填料膜之厚度相同，係將導電粒子之平均粒徑加上較佳為1～4 μm、特佳為1～2 μm而成者，較佳為1 μm以上10 μm以下，更佳為1 μm以上6 μm以下，進而較佳為2 μm以上4 μm以下。
又，基材膜上之單片間之距離較佳為3 μm以上，更佳為5 μm以上，進而較佳為10 μm以上。又，單片間之距離之上限較佳為3000 μm以下，更佳為1000 μm以下，進而較佳為500 μm以下。於單片間之距離過小之情形時，單片之利用LLO之轉印變得困難，於單片間之距離較大之情形時，貼附單片之方法變得較佳。單片間之距離可使用顯微鏡觀察（光學顯微鏡、金屬顯微鏡、電子顯微鏡等）來計測。
＜含填料膜之變形態樣之製造方法＞ 含填料膜之單片既可藉由縱剪（slit）或半切斷（half cut）而形成，亦可使用雷射剝離裝置來形成。於使用LLO裝置形成單片之情形時，基材膜只要為對於雷射光具有透過性者即可，其中較佳為遍及全波長具有較高之透光率之石英玻璃。
於使用LLO裝置形成含填料膜之單片之情形時，對設置於基材膜上之含填料膜自基材膜側照射雷射光，將照射部分之含填料膜去除，藉此於基材膜上形成含填料膜之特定形狀之單片。
例如，藉由使用開口之窗部為四邊形狀之遮罩，自基材膜將含填料膜之不需要的部分去除，可於含填料膜之殘存部分構成特定形狀之單片。又，例如，藉由使用於開口之窗部內形成有特定形狀之遮光部之遮罩，自基材膜將單片周圍之含填料膜之不需要的部分去除，可於含填料膜之殘存部分構成特定形狀之單片。
又，於使用雷射剝離裝置製作含填料膜之單片之情形時，單片之反應率為25%以下，較佳為20%以下，進而較佳為15%以下。藉此，可獲得優異之轉印性。再者，雷射照射前之硬化性樹脂膜或雷射照射後所得之單片之反應率之測定例如可使用FT-IR並根據反應基之減少率而求出。例如，於利用環氧化合物之反應之硬化性樹脂膜之情形時，可對試樣照射紅外線測定IR光譜，測定IR光譜之甲基（2930 cm － 1附近）及環氧基（914 cm － 1附近）之峰值高度，按照下述式，以環氧基之峰值高度相對於甲基之峰值高度之反應前後（例如雷射照射前後）之比率算出。
於上述式中，A係反應前之環氧基之峰值高度，B係反應前之甲基之峰值高度，a係反應後之環氧基之峰值高度，b係反應後之甲基之峰值高度。再者，於在環氧基之峰值重疊其他峰值之情形時，只要將完全硬化（反應率100%）之樣品之峰值高度設為0%即可。
＜含填料膜之利用（連接構造體、其製造方法）＞ 本發明之含填料膜與先前之含填料膜相同地可貼合於物品使用，貼合之物品並無特別限制。因此，經由含填料膜而將第1構件與第2構件連接之連接構造體、藉由於第1構件與第2構件之間配置含填料膜並連接而製造連接構造體之方法均作為本發明之一部分。例如，於藉由採用導電粒子作為填料而將含填料膜作為各向異性導電膜構成之情形時，可使用熱壓接工具將各向異性導電膜用於第1電子零件與第2電子零件之各向異性導電連接，該第1電子零件係利用PN連接之半導體元件（太陽電池等發電元件、CCD等攝像元件、晶片之一邊為50 μm～200μm左右之迷你LED或晶片之一邊未達50 μm之微LED等發光元件、帕耳帖（Peltier）元件）、其他各種半導體元件、IC晶片、IC模組、FPC等，該第2電子零件係FPC、玻璃基板、塑膠基板、剛性基板、陶瓷基板等，又，亦可將該含填料膜作為導電膜以各向異性導電連接以外之用途用於電子零件。再者，貼合含填料膜之物品之面既可平滑，亦可具有階部或凸形狀。
＜連接構造體＞ 於經由含填料膜而將第1構件與第2構件連接之本發明之連接構造體中，利用含填料膜連接之第1構件及第2構件之形狀、大小、用途等無特別限制。該等構件既可為小型且端子尺寸狹小化，亦可要求高精度之對準以用於構件之搭載。例如，凸塊面積為數十μm 2～數千μm 2之極小化之電子零件亦可作為連接對象。另一方面，亦可使用含填料膜進行如外形尺寸較大之電子零件般之構件之安裝。又，亦可藉由將安裝之構件分割而小片化後使用。又，於用於大型TV等之情形時，亦存在將含填料膜1邊貼合1 m以上，例如4.5 m以上之情形。於該情形時，除了將含填料膜用作各向異性導電膜以外，亦可用作將填料作為間隔件之間隔膜等。
亦可使用本發明之含填料膜將IC晶片或晶圓堆疊而形成多層化。再者，利用本發明之作為導電膜或各向異性導電膜發揮功能之含填料膜連接之電子零件並不限定於上述電子零件之例示。近年來，可使用於多樣化之各種電子零件。本發明亦包含將本發明之含填料膜貼合於各種物品而成之膜貼合體。
將含填料膜貼合於物品之方法（換言之，將含填料膜搭載於物品之方法）可根據含填料膜之用途或填料之種類等設為回焊、壓接，較佳為熱壓接，或者亦可利用上述雷射剝離加工法。再者，根據雷射剝離加工法，不僅含填料膜微LED等第1電子零件或第2電子零件亦可利用列印材（例如，日本特開2021-141160號公報）或雷射剝離法而排列於轉印材（聚矽氧橡膠片）之上，轉印至第1電子零件。
＜連接構造體之製造方法＞ 作為將含填料膜構成為各向異性導電膜時之更具體之使用方法，例如，於第1電子零件為包含半導體元件之IC晶片或FPC，第2電子零件為基板之情形時，一般而言，將第1電子零件載置於加壓工具側，將第2電子零件載置於與第1之電子零件對向之載台，對第2電子零件預先貼合各向異性導電膜，使用加壓工具進行第1電子零件與第2電子零件之熱壓接。於該情形時，亦可並非對第2電子零件而是對第1電子零件預先貼合各向異性導電膜，又第1電子零件並不限定於包含半導體元件之IC晶片或FPC。尤其是於第1電子零件或第2電子零件為基板之情形時，例如亦可具有聚矽氧橡膠層。聚矽氧橡膠層亦可為聚二甲基矽氧烷（PDMS）。又，於導電粒子為焊料之情形時，可藉由回焊處理而將第1電子零件與第2電子零件接合。
於將第1電子零件與第2電子零件藉由熱壓接而連接時，亦可根據需要，於熱壓接前預先將導電粒子周邊之樹脂排除而進行暫時壓接。藉此，可降低將各向異性導電膜熱壓接於電子物品時所產生之樹脂流動之影響，抑制導電粒子之不必要之流動。具體而言，於將連接之一個電子零件貼合於各向異性導電膜之一個面，將另一個電子零件暫時壓接於各向異性導電膜之另一個面時，利用加壓工具按壓電子零件，將電子零件間之樹脂局部排除，繼而藉由作為正式壓接之熱壓接而將電子零件彼此連接（以下，將不僅在正式壓接時之熱壓接時進行按壓而且在暫時壓接時亦進行按壓之連接方法稱為2階段壓入之連接）。於國際公開WO2016/143789公報中，記載有使用導電粒子無規則分散之各向異性導電膜進行2階段壓入之連接，但若在「如本發明般利用導電粒子規則排列之各向異性導電膜將電子零件彼此連接」之情形時進行此種2階段壓入之連接，則能夠大幅度降低熱壓接時之導電粒子之不必要之流動。
＜連接構造體之製造方法之變形態樣＞ 再者，於將非常微細之第1電子零件安裝於配線基板等第2電子零件之情形時，亦可藉由利用如上所述之雷射剝離加工法使第1電子零件噴附於第2電子零件而安裝。例如，於第1電子零件為「形成於光透過性基板之表面之數量龐大之微LED」之情形時，可藉由對各個第1電子零件照射雷射光，使第1電子零件噴附於配置在第2電子零件之特定部位（例如配線基板之各電極）之含填料膜而安裝。雷射剝離加工條件可根據第1電子零件之種類或構成材料等來適當決定。
含填料膜例如既可配置於配線基板等第2電子零件之連接部之整個面，又，例如亦可以特定單位之單片而配置於RGB1組之1個像素單位（1個pixel單位）等顯示部之一部分。
作為含填料膜向第2電子零件之顯示部等之配置方法，並不特別限定。例如，於含填料膜配置於顯示部之整個面之情形時，可例舉層壓方法等。又，例如於將含填料膜之單片配置於顯示部之一部分之情形時，可例舉使用LLO裝置將單片自基材膜直接轉印、配置於第2電子零件之方法，使用預先密接之轉印材（標記材）將單片自轉印材轉印、配置於第2電子零件之方法等。
再者，於利用雷射剝離加工法使微LED等第1電子零件噴附於「藉由熱壓接而配置在第2電子零件之特定位置之含填料膜」或「利用雷射剝離加工法轉印至第2電子零件之特定位置之含填料膜之單片」之情形時，為了防止產生第1電子零件之噴附偏移、變形、破壞、脫落等，較佳為使含填料膜之第1接著層及/或第2接著層中含有賦予緩和噴附衝擊之緩衝性之橡膠成分（例如丙烯酸橡膠、聚矽氧橡膠、丁二烯橡膠、聚胺酯系彈性體等）或賦予機械強度之無機填料（例如氧化矽、滑石、氧化鈦、碳酸鈣等）。
摻合有此種橡膠成分或無機填料之第1連接層或第2連接層於雷射照射前，依據JIS K6253獲得之硬度計A硬度（依據JIS K6253）較佳為20～40，更佳為20～35，特佳為20～30，依據JIS K7244並藉由動態黏彈性試驗裝置（溫度30℃，頻率200 Hz；VIBRON，A＆D股份有限公司）所得之儲存模數較佳為60 MPa以下，更佳為30 MPa以下，特佳為10 MPa以下。
另一方面，雷射照射後之第1連接層或第2連接層藉由動態黏彈性試驗（溫度30℃，頻率200 Hz）所得之儲存模數較佳為100 MPa以上，更佳為2000 MPa以上。若儲存模數低於該範圍則存在難以獲得良好之導通性或連接可靠性之傾向。再者，儲存模數可依據JIS K7244，於使用黏彈性試驗機（VIBRON，A＆D股份有限公司）之拉伸模式下，以例如頻率11 Hz、升溫速度3℃/min之條件進行測定。
再者，亦可藉由雷射剝離加工法使微LED等第1電子零件轉印（噴附）於聚二甲基矽氧烷等聚矽氧橡膠片之特定位置（即，與應再轉印第1電子零件之第2電子零件之特定位置對應的位置）而形成第1電子零件配置片，使該第1電子零件配置片之第1電子零件側與第2電子零件對向進行位置對準之後進行轉印。 [實施例]
以下，藉由實施例對本發明更具體地進行說明。
實施例1～3、比較例1、參考例1 （1）接著層形成用樹脂組成物之製備 按照表1所示之摻合，依據通常方法製備絕緣性之第1接著層形成用樹脂組成物、第2接著層形成用樹脂組成物、及第3接著層形成用樹脂組成物。
[表1]
成分 商品名 提供方 樹脂組成物摻合（質量份）
第1接著層 第2接著層 第3接著層
苯氧基樹脂 PKFE 巴化學工業（股份有限公司） 45      
苯氧基樹脂 PKHH 巴化學工業（股份有限公司）    50 50
液狀環氧樹脂 YL-980 Mitsubishi Chemical（股份有限公司） 30 40 40
煙薰氧化矽 （fumed silica） RY200 日本Aerosil（股份有限公司） 20 5 5
陽離子聚合起始劑 SI-60L 三新化學工業（股份有限公司） 5 5 5
總計 100 100 100
（2）作為含填料膜之各向異性導電膜之製成 （a）實施例1（圖1A之構造）之各向異性導電膜之製成 製作具有凸出直徑為3.5 μm、凸出高度為3.0 μm、凸出間距為6.4 μm、凸出個數密度為28000個/mm 2之正方格子排列凸出圖案之模具（圖4A）。即，模具之凸出圖案為正方格子排列，格子軸中之凸部之間距為平均導電粒徑之約2.1倍。
藉由如圖4B所示，使第1接著層形成用樹脂組成物熔融並塗佈於該模具之凸出圖案面，再進行冷卻固定，然後自模具剝離，而形成具有內徑為3.5 μm、深度為3.0 μm之凹部之厚度4 μm之第1接著層（圖4C），進而於該凹部填充金屬被覆樹脂粒子（積水化學工業（股份有限公司），AUL703，平均粒徑3 μm）作為導電粒子，由此製成於凹部填充有導電粒子之第1接著層。
藉由使第2接著層形成用樹脂組成物熔融並塗佈於剝離PET膜上，再進行冷卻固定，而製成厚度8 μm之第2接著層。
藉由於第1接著層之填充有導電粒子之凹部側表面被覆第2接著層，並以60℃、0.5 MPa進行按壓而貼合，然後去除剝離PET膜，由此獲得圖1A之構造之各向異性導電膜。再者，所使用之金屬被覆樹脂粒子之CV值係使用FPIA-3000（Malvern Panalytical），以粒子個數為1000個以上進行測定，結果為20%以下。
再者，可藉由雷射顯微鏡而觀察作為填料之導電粒子之下方有無空隙。其結果，可確認存在空隙。再者，空隙之容積可藉由自凹部容積減去填料體積而求出。此處，凹部之容積可將凹部之開口面積乘以凹部深度而求出，又，填料體積可將填料視為球體，根據粒徑來求出。
（b）實施例2（圖2之構造）之各向異性導電膜之製成 除了將第2接著層積層於第1接著層之未形成凹部之側之表面以外，藉由重複與實施例1相同之操作，而製成圖2之構造之各向異性導電膜。
再者，與實施例1相同地觀察作為填料之導電粒子之下方有無空隙。其結果，可確認存在空隙。
（c）實施例3（圖3之構造）之各向異性導電膜之製成 藉由使第3接著層形成用樹脂組成物熔融並塗佈於剝離PET膜上，再進行冷卻固定，而製成厚度1 μm之第3接著層。
其次，除了將第3接著層積層於第1接著層之形成有凹部之側之表面以外，藉由重複與實施例2相同之操作，而製成圖3之構造之各向異性導電膜。但是，將第2接著層之厚度設為7 μm。
再者，與實施例1相同地觀察作為填料之導電粒子之下方有無空隙。其結果，可確認存在空隙。
（d）比較例1（圖5之構造）之各向異性導電膜之製成 藉由使第1接著層形成用樹脂組成物、第2接著層形成用樹脂組成物、及第3接著層形成用樹脂組成物熔融並分別塗佈於不同之剝離PET膜上，再進行冷卻固定，而製成厚度4 μm之第1接著層51、厚度7 μm之第2接著層52、及厚度1 μm之第3接著層55。
其次，藉由於第1接著層51之單面積層第2接著層52，於另一面積層第3接著層55，以60℃、0.5 MPa進行按壓而貼合，然後去除剝離PET膜，由此獲得積層體。
對所獲得之3層構造之積層體壓入具有凸出圖案之模具而形成貫通孔53。藉由以導電粒子54之個數相對於該積層體之貫通孔之個數成為110%之方式分散配置，而製成圖5之構造之各向異性導電膜，將粒子填充率為95%以上之部分用於評價。
再者，與實施例1相同地觀察導電粒子之下方有無空隙。其結果，可確認貫通孔之存在，並非本發明中提及之空隙。
（e）參考例1（圖6之構造）之各向異性導電膜之製成 首先，製成與實施例1相同之模具。針對該模具，使公知之透明性樹脂之顆粒以熔融之狀態流入至該模具，再進行冷卻固定，由此製成具有凹部之轉印模具。於所製成之轉印模具之凹部填充實施例1中所使用之導電粒子。
其次，藉由使第1接著層形成用樹脂組成物熔融並塗佈於剝離PET膜，再進行冷卻固定，而製成厚度4 μm之第1接著層61。藉由將該第1接著層61被覆於轉印模具之形成有填充了導電粒子之凹部之表面，以60℃、0.5 MPa進行按壓而貼合。然後，自模具剝離第1接著層61，對第1接著層61上之導電粒子63進行加壓（按壓條件：60～70℃，0.5 MPa）而將其壓入至第1接著層61。
其次，藉由使第2接著層形成用樹脂組成物熔融並塗佈於剝離PET膜，再進行冷卻固定，而製成厚度8 μm之第2接著層62。藉由將該第2接著層62被覆於第1接著層61之壓入有導電粒子63之側之表面，以60℃、0.5 MPa進行按壓而貼合，然後將剝離PET膜去除，由此製成圖6之構造之各向異性導電膜。
再者，與實施例1相同地觀察導電粒子之下方有無空隙。其結果，未確認到空隙之存在。
（3）製造之各向異性導電膜之評價 對所製作之實施例、比較例及參考例之各向異性導電膜，按照以下之方式，試驗評價（a）導通性、（b）絕緣性、（c）粒子捕捉性、（d）暫貼性。將所獲得之結果示於表2。
（a）導通性 將各實施例、比較例及參考例之各向異性導電膜夾於導通特性之評價用IC與玻璃基板之間，進行加熱加壓（170℃、20 MPa、10秒）而製成評價用連接構造體，測定其初始導通電阻，依據以下之導通性評價基準進行評價。將所獲得之結果示於表2。初始導通電阻於實用上要求為A或B評價。
此處，評價用IC與玻璃基板之端子（凸塊）圖案相互對應，尺寸如下。又，於將評價用IC與玻璃基板連接時，使各向異性導電膜之長邊方向與凸塊之短邊方向一致。
導通特性之評價用IC 外形 1.8×20.0 mm 厚度 0.5 mm 凸塊規格 寬度30 μm×長度85 μm，凸塊間距離50 μm，凸塊高度15 μm
玻璃基板（Ti/Al配線） 玻璃材質 康寧公司製造1737F 外形 30×50 mm 厚度 0.5 mm
導通性評價基準 A：初始導通電阻未達1.0 Ω B：初始導通電阻為1.0 Ω以上且未達2.0 Ω C：初始導通電阻為2.0 Ω以上且未達4.0 Ω D：初始導通電阻為4.0 Ω以上
（b）絕緣性 製成與導通性評價中所使用者相同之評價用連接構造體，針對7 μm寬度之鄰接凸塊間空間之100空間測定導通電阻，將測定值表示1×10 7Ω以下之情形時判斷為產生短路，依據以下之絕緣性評價基準進行評價。將所獲得之結果示於表2。絕緣性於實用上要求為A、B或C評價。
絕緣性評價基準 A：產生短路之空間為0處 B：產生短路之空間為1處 C：產生短路之空間為2處 D：產生短路之空間為3處以上
（c）粒子捕捉性 將各實施例、比較例及參考例之各向異性導電膜以錯開6 μm之方式對準夾持於粒子捕捉性之評價用IC與端子（凸塊）圖案所對應之玻璃基板（ITO配線）之間，進行加熱加壓（180℃、60 MPa、5秒）而製成評價用之連接構造體。於該連接構造體中，針對評價用IC之凸塊與玻璃基板之端子重疊之6 μm×66.6 μm之區域之100個計測導電粒子之捕捉數，求出最低捕捉數，依據以下之粒子捕捉性評價基準進行評價。將所獲得之結果示於表2。實用上期望為A或B評價。
粒子捕捉性之評價用IC 外形 1.6×29.8 mm 厚度 0.3 mm 凸塊規格 尺寸12 μm×66.6 μm，凸塊間距22 μm（L/S＝12 μm/10 μm），凸塊高度12 μm
粒子捕捉性評價基準 A：最低捕捉數為5個以上 B：最低捕捉數為3個以上且未達5個 C：最低捕捉數為1個以上且未達3個 D：最低捕捉數為0個
（d）暫貼性 藉由將各實施例、比較例及參考例之各向異性導電膜載置於形成有SiN被膜之玻璃基板之該SiN被膜，進行加熱加壓（60℃、1 MPa、1秒）而暫貼，取得暫貼評價用之連接構造體，依據以下之暫貼性評價基準進行評價。將所獲得之結果示於表2。實用上期望為A、B或C評價。
暫貼性評價基準 A：於暫貼區域未觀察到氣泡而能夠暫貼 B：於暫貼區域觀察到少許氣泡但能夠暫貼 C：於暫貼區域觀察到相對較大之氣泡或少許捲縮但能夠暫貼 D：無法暫貼
[表2]
   實施例 比較例 參考例
1 2 3 1 1
各向異性導電膜 構成圖 1A 2 3 5 6
導電粒徑[μm] 3 3 3 3 3
第1接著層厚度[μm] 4 4 4 4 4
第2接著層厚度[μm] 8 8 7 7 8
第3接著層厚度[μm] - - 1 1 -
有無空隙 有 有 有 無 無
評價結果 導通性 A A A A B
絕緣性 A A A B A
粒子捕捉性 A A A D A
暫貼性 A A A D A
實施例1之各向異性導電膜係於第1接著層形成有圓筒形之凹部，於凹部側積層有第2接著層。又，以於凹部之底面周緣部與導電粒子之間形成有空隙之方式將導電粒子保持於凹部。因此，關於「導通性」、「絕緣性」、「粒子捕捉性」、及「暫貼性」之各評價項目，均為A評價。
實施例2之各向異性導電膜係於第1接著層形成有圓筒形之凹部，於與凹部相反側積層有第2接著層。又，以於凹部之底面周緣部與導電粒子之間形成有空隙之方式將導電粒子保持於凹部。因此，關於「導通性」、「絕緣性」、「粒子捕捉性」、及「暫貼性」之各評價項目，均為A評價。
實施例3之各向異性導電膜係以塞住實施例2之各向異性導電膜之第1接著層之凹部的方式形成有第3接著層。因此，較實施例2之各向異性導電膜而言，可期待對被附體之暫貼性及防止粒子脫落。又，以於凹部之底面周緣部與導電粒子之間形成有空隙之方式將導電粒子保持於凹部。因此，關於「導通性」、「絕緣性」、「粒子捕捉性」、及「暫貼性」之各評價項目，均為A評價。
相對於此，比較例1之各向異性導電膜係具有積層有第3接著層/第1接著層/第2接著層之積層構造，但並非將導電粒子保持於第1接著層之凹部，而是保持於設置在該積層構造之貫通孔之第1接著層附近。因此，導通性為A評價，絕緣性為B評價，但粒子捕捉性與暫貼性為D評價。認為其原因在於，成為凹部之空洞之部分（剩餘之空隙）較大，自被附體面至導電粒子為止之距離過寬而導電粒子於壓接時容易流動。又，認為因空洞部分變多，而樹脂與被附體之接觸面相對變少，暫貼性亦變差。
又，參考例1之各向異性導電膜由於未於第1接著層設置凹部，單純地將導電粒子壓入，故而未形成空隙，其結果，導通性為B評價。
1,42,51,61:第1接著層 2,44,52,62:第2接著層 3,42a:凹部 3a:底面 3b:底面之周緣部 3c:空隙 53:貫通孔 4,43,54,63:填料、導電粒子 5,45,55:第3接著層 10,50,60:含填料膜 40:凹部形成模具 40a:凸部 41:第1接著層形成用樹脂組成物
[圖1A]係本發明之含填料膜之概略剖視圖。 [圖1B]係圖1A之含填料膜之局部放大剖視圖。 [圖2]係本發明之含填料膜之概略剖視圖。 [圖3]係本發明之含填料膜之概略剖視圖。 [圖4A]係本發明之含填料膜之製造步驟之說明圖。 [圖4B]係本發明之含填料膜之製造步驟之說明圖。 [圖4C]係本發明之含填料膜之製造步驟之說明圖。 [圖4D]係本發明之含填料膜之製造步驟之說明圖。 [圖4E]係本發明之含填料膜之製造步驟之說明圖。 [圖4F]係本發明之含填料膜之製造步驟之說明圖。 [圖4G]係本發明之含填料膜之製造步驟之說明圖。 [圖5]係比較例1之含填料膜之概略剖視圖。 [圖6]係參考例1之含填料膜之概略剖視圖。
1:第1接著層
2:第2接著層
3:凹部
4:填料、導電粒子
10:含填料膜

Claims (18)

  1. 一種含填料膜，其具有表面形成有凹部之第1接著層、及填充至形成於第1接著層之表面之凹部之填料，且 該凹部具有底面，於底面之至少周緣部與填料之間存在空隙。
  2. 如請求項1之含填料膜，其中，凹部之容積為導電粒子之平均體積之1.1倍以上8倍以下。
  3. 如請求項1或2之含填料膜，其中，於第1接著層進而積層有第2接著層。
  4. 如請求項3之含填料膜，其中，第2接著層積層於第1接著層之形成有凹部之表面。
  5. 如請求項3之含填料膜，其中，第2接著層積層於第1接著層之未形成凹部之背面，進而，第3接著層積層於第1接著層之形成有凹部之表面。
  6. 如請求項1或2之含填料膜，其中，該凹部為筒狀。
  7. 如請求項1或2之含填料膜，其中，該凹部之底面與含填料膜之平面方向大致平行地設置。
  8. 如請求項1或2之含填料膜，其中，該凹部之凹部直徑為填料之平均粒徑之1.0倍以上2.0倍以下。
  9. 如請求項1或2之含填料膜，其中，第1接著層之層厚為填料之平均粒徑之1.2倍以上10倍以下。
  10. 如請求項1或2之含填料膜，其中，膜之反應率為25%以下。
  11. 如請求項1或2之含填料膜，其中，填料為導電粒子，被用作導電膜。
  12. 如請求項11之含填料膜，其中，導電膜為各向異性導電膜。
  13. 一種製造方法，其係請求項1之含填料膜之製造方法，且具有以下步驟： 準備具有與形成於第1接著層之表面之凹部對應之凸部的凹部形成模具之步驟； 於在凹部形成模具之凸部形成面塗佈第1接著層形成用樹脂組成物且乾燥之後，去除凹部形成模具，藉此取得於表面形成有凹部之第1接著層之步驟；及 於第1接著層之凹部填充填料之步驟。
  14. 如請求項13之製造方法，其進而具有以下步驟： 藉由於第1接著層之表面或背面塗佈第2接著層形成用樹脂組成物且乾燥而形成第2接著層之步驟；及 於在第1接著層之背面形成第2接著層之情形時，藉由於第1接著層之表面塗佈第3接著層形成用樹脂組成物且乾燥而形成第3接著層之步驟。
  15. 一種連接構造體，其係經由請求項1～11中任一項之含填料膜而將第1構件與第2構件接合而成。
  16. 一種連接構造體，其係經由被用作各向異性導電膜之請求項12之含填料膜而將第1電子零件與第2電子零件各向異性導電連接而成。
  17. 一種連接構造體之製造方法，其係經由請求項1至11中任一項之含填料膜而將第1構件與第2構件接合。
  18. 一種連接構造體之製造方法，其係經由被用作各向異性導電膜之請求項12之含填料膜而將第1電子零件與第2電子零件各向異性導電連接。
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