TW202243874A - 光學積層體、光學裝置及光學積層體之製造方法 - Google Patents

光學積層體、光學裝置及光學積層體之製造方法 Download PDF

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TW202243874A
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若山峻哉
桐部繁嘉
松尾直之
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日商日東電工股份有限公司
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Abstract

本發明之光學積層體(100A)具有：第1光學片材(10a)，其具備具有凹凸構造之第1主面(12s)、及與第1主面相反之側之第2主面(18s)；及接著劑層(20a)，其配置於第1光學片材之第1主面側。凹凸構造包含複數個凹部(14)、及複數個凹部中之鄰接之凹部間之平坦部(10s)。接著劑層與平坦部相接。接著劑層之表面與第1光學片材之第1主面於複數個凹部之各者內劃定內部空間(14a)。於自第1光學片材之第1主面之法線方向俯視時，存在於平坦部與接著劑層之界面處之氣泡於第1光學片材之面積中所占的面積率為3%以下。存在於複數個凹部內之接著劑層之高度為2 μm以下。

Description

光學積層體、光學裝置及光學積層體之製造方法
本發明係關於一種光學積層體、具有此種光學積層體之光學裝置、及此種光學積層體之製造方法。
光學片材(例如微透鏡片材、稜鏡片材、增亮膜(例如3M公司製造之增亮膜(BEF，Brightness Enhancement Film)，(註冊商標)))被用於各種光學裝置(例如顯示裝置及照明裝置)。於本說明書中，「光學片材」並不限定於上述所例示者，廣泛地包含片狀光學構件，例如，進而包含擴散板及導光板。光學片材例如使用接著劑層而貼附於其他光學片材或光學裝置。於本說明書中，意指包含光學片材與接著劑層之構成或包含複數個光學片材之構成，被稱為「光學積層體」。於本說明書中，「接著劑」係以包含黏著劑(亦稱為「感壓接著劑」)之含義使用。
本申請人將能夠用於顯示裝置或照明裝置之光學積層體(於專利文獻1中稱為「光學積層片材」)揭示於專利文獻1中。專利文獻1之光學積層體具有：光學片材(例如微透鏡片材)，其表面具有凹凸構造；及接著劑層，其設置於具有凹凸構造之表面。凹凸構造之凸部之高度之5%～90%經接著劑層填埋。接著劑層係由接著劑組合物形成，該接著劑組合物包含：含有含環狀醚基單體之鏈接枝聚合於(甲基)丙烯酸系聚合物而成之接枝聚合物、及光陽離子系聚合起始劑或熱硬化觸媒。
又，專利文獻2及3中揭示有能夠用於顯示裝置或照明裝置之利用複數個空氣腔之界面之全反射的配光構造。若使用專利文獻2及3中所揭示之配光構造，則可提高配光控制之自由度及精度。將專利文獻2及3之揭示內容之全部藉由參照引用至本說明書中。 [先前技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：日本專利特開2012-007046號公報 專利文獻2：國際公開第2011/124765號 專利文獻3：國際公開第2019/087118號
[發明所欲解決之問題]
於在光學片材之具有凹凸構造之表面貼附接著劑層時，接著劑層滲入至凹凸構造之凹部(填埋凹部)之程度會影響光學片材之功能。因此，要求接著劑層滲入至凹凸構造之凹部之程度(存在於該空間內之接著劑層之體積相對於由凹凸構造之凹部所劃定之空間之體積的比率)受到抑制。
又，本發明人對如下方法進行了研究：利用具有凹凸構造之光學片材之表面、及貼附於具有凹凸構造之光學片材表面之接著劑層之表面，形成構成專利文獻2及3中所記載之配光構造(配光控制構造)之複數個空氣腔(內部空間)。專利文獻2及3中並未記載利用光學片材之具有凹凸構造之表面與接著劑層之表面，形成構成配光構造之複數個空氣腔(內部空間)之方法。
本發明係為了解決上述課題而成者，其目的在於提供一種具有滲入至光學片材之凹凸構造之凹部的程度受到抑制之接著劑層之光學積層體、具有此種光學積層體之光學裝置、及此種光學積層體之製造方法。 [解決問題之技術手段]
根據本發明之實施方式，提供以下項目中所記載之解決方法。
[項目1] 一種光學積層體，其具有：第1光學片材，其具備具有凹凸構造之第1主面及與上述第1主面相反之側之第2主面；及 接著劑層，其配置於上述第1光學片材之上述第1主面側；且 上述凹凸構造包含複數個凹部、及上述複數個凹部中之鄰接之凹部間之平坦部， 上述接著劑層與上述平坦部相接， 上述接著劑層之表面與上述第1光學片材之上述第1主面於上述複數個凹部之各者內劃定內部空間， 於自上述第1光學片材之上述第1主面之法線方向俯視時，存在於上述平坦部與上述接著劑層之界面之氣泡於上述第1光學片材之面積中所占的面積率為3%以下， 存在於上述複數個凹部內之上述接著劑層之高度為2 μm以下。
[項目2] 如項目1中所記載之光學積層體，其中上述接著劑層為以下接著劑層A、B及C中之任一者： 接著劑層A，其於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中，於50℃施加10000 Pa之應力1秒鐘時之蠕變變形率為10%以下，且於50℃施加10000 Pa之應力30分鐘時之蠕變變形率為16%以下， 對PMMA(Polymethyl methacrylate，聚甲基丙烯酸甲酯)膜之180°剝離接著力為10 mN/20 mm以上； 接著劑層B，其係藉由使包含聚合物與硬化性樹脂之接著劑組合物之上述硬化性樹脂硬化而形成，且 使上述接著劑組合物之上述硬化性樹脂硬化前之23℃之初始拉伸彈性模數為0.35 MPa以上且8.00 MPa以下， 使上述接著劑組合物之上述硬化性樹脂硬化後之23℃之初始拉伸彈性模數為1.00 MPa以上； 接著劑層C，其係藉由使包含作為多元羧酸與多元醇之共聚物之聚酯樹脂、交聯劑、及選自由有機鋯化合物、有機鐵化合物及有機鋁化合物所組成之群中之至少一種交聯觸媒之接著劑組合物交聯而形成，且 於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率為40%以上， 對PMMA膜之180°剝離接著力為100 mN/20 mm以上。
[項目3] 如項目1或2中所記載之光學積層體，其中上述平坦部上之上述接著劑層之厚度為2.0 μm以上且15.0 μm以下。
[項目4] 如項目1至3中任一項所記載之光學積層體，其中於自上述第1主面之法線方向俯視上述第1光學片材時，上述複數個凹部之面積於上述第1光學片材之面積中所占之比率為0.3%以上且80%以下。
[項目5] 如項目1至4中任一項所記載之光學積層體，其中上述複數個凹部之剖面為三角形、四邊形或至少一部分具有曲線之形狀。
[項目6] 如項目1至5中任一項所記載之光學積層體，其霧度值為5.0%以下。
[項目7] 如項目1至6中任一項所記載之光學積層體，其中上述複數個凹部分別具有：藉由內部全反射使於上述接著劑層內傳播之光之一部分朝向上述第1光學片材之上述第2主面側的第1傾斜面、及與上述第1傾斜面相反之側之第2傾斜面。
[項目8] 如項目7中所記載之光學積層體，其中上述第1傾斜面之傾斜角度θa小於上述第2傾斜面之傾斜角度θb。
[項目9] 一種光學裝置，其具備如項目1至8中任一項所記載之光學積層體。
[項目10] 一種如項目1至8中任一項所記載之光學積層體之製造方法，其包括如下步驟： 步驟a，其將具有(甲基)丙烯酸系聚合物及/或聚酯系聚合物、交聯劑、及溶劑之接著劑組合物溶液賦予至具有經剝離處理之主面之基材之上述經剝離處理的主面上，形成接著劑組合物溶液層； 步驟b，其去除上述接著劑組合物溶液層之溶劑，形成接著劑組合物層； 步驟c，其於上述接著劑組合物層之與上述基材相反之側之主面上設置具有經剝離處理之主面的另一基材，使上述經剝離處理之主面與接著劑組合物層相接； 步驟d，其藉由利用上述交聯劑使上述接著劑組合物層之上述(甲基)丙烯酸系聚合物及/或聚酯系聚合物交聯，形成上述接著劑層；及 步驟e，其將上述第1光學片材之上述第1主面、與上述接著劑層之上述基材或上述另一基材之一側之主面貼合；且 上述基材或上述另一基材之上述一側之上述經剝離處理之主面的算術平均粗糙度Ra未達0.05 μm。
[項目11] 如項目10中所記載之製造方法，其中上述基材或上述另一基材之上述一側之經上述剝離處理之主面的最大高度Rz未達0.5 μm。
[項目12] 如項目10或11中所記載之製造方法，其中上述步驟e係藉由卷對卷(roll to roll)法進行。 [發明之效果]
根據本發明之實施方式，提供一種具有滲入至光學片材之凹凸構造之凹部的程度受到抑制之接著劑層之光學積層體、具有此種光學積層體之光學裝置、及此種光學積層體之製造方法。
對本發明之實施方式之光學積層體及具有光學積層體之光學裝置進行說明。本發明之實施方式並不限定於以下所例示者。
本發明之實施方式之光學積層體具有：光學片材，其具備具有凹凸構造之第1主面、及與第1主面相反之側之第2主面；及接著劑層，其配置於光學片材之第1主面側。首先，參照圖1A、圖1B、圖2、圖3、圖4A及圖4B，對貼附於光學片材之具有凹凸構造之表面(第1主面)的接著劑層未滲入至凹凸構造之凹部之例進行說明。
圖1A中表示本發明之實施方式之光學積層體100A之模式性剖視圖。圖1B中表示本發明之實施方式之光學積層體101A之模式性剖視圖。圖2為將光學積層體100A之一部分放大表示之模式性剖視圖。圖3為光學積層體100A所具有之光學片材10a之模式性立體圖。圖4A係具備光學積層體100A之照明裝置200A之模式性剖視圖。
如圖1A所示，光學積層體100A具有：第1光學片材10a，其具備具有凹凸構造之第1主面12s、及與第1主面12s相反之側之第2主面18s；及接著劑層20a，其配置於第1光學片材10a之第1主面12s側。第1主面12s之凹凸構造包含複數個凹部14、及複數個凹部14中之鄰接之凹部14間之平坦部10s。接著劑層20a與平坦部10s相接。接著劑層20a之表面與第1光學片材10a之第1主面12s於複數個凹部14之各者內劃定內部空間14a。
如圖1B所示，光學積層體101A具有光學積層體100A、及配置於接著劑層20a之與第1光學片材10a側相反之側之第2光學片材30。對於光學積層體100A之說明只要未特別規定，則對光學積層體101A亦適用，故為了避免重複，有時會省略說明。
光學積層體101A所具有之第2光學片材30具有接著劑層20a側之主面38s、及與主面38s相反之側之主面32s。主面38s為平坦之面。於光學積層體101A之第2光學片材30之與接著劑層20a相反之側(即主面32s上)，亦可配置有至少1個其他光學構件(或光學片材)。其他光學構件(光學片材)例如包含擴散板、導光板等，且經由接著劑層接著於光學片材30之主面32s上。
圖1A及圖2之例中，接著劑層20a未滲入至凹部14內。即，於由凹部14所劃定之空間內不存在接著劑層20a。由凹部14所劃定之空間係指由該凹部14、及包含與該凹部14鄰接之平坦部10s之片材面(與XY面平行之面)所劃定之空間。因此，由接著劑層20a之第1光學片材10a側之表面28s、及第1光學片材10a之第1主面12s所劃定之內部空間14a於該例中與由凹部14所劃定之空間一致。內部空間14a典型地為於內部填充有空氣之空隙部。其中，於內部空間14a中，亦可填充折射率低於第1光學片材10a及接著劑層20a之材料代替空氣。關於複數個內部空間，於自主面之法線方向觀察光學片材之俯視(XY面)下，可如圖3之例所示，沿X方向延續之內部空間(沿X方向延伸之例如三角柱狀槽)沿Y方向離散地設置，亦可如圖9A之例所示，沿X方向及Y方向均離散地設置為島狀。再者，如下述圖4A及圖4B所示，於具有光學積層體100A之照明裝置中，導光層80之導光方向為-Y方向。再者，光於導光層80內沿各種方向傳播，將-Y方向稱為導光方向，具有-Y方向之成分(不為零)之光沿-Y方向傳播。
光學積層體100A係作為專利文獻2及3中所記載之配光構造發揮功能。光學積層體100A具有形成藉由內部全反射使光朝向Z方向(圖中下側)之界面之複數個內部空間14a。內部空間14a係由第1光學片材10a之第1主面12s之一部分之表面16s及表面17s、及接著劑層20a之第1光學片材10a側之表面28s劃定。此處，內部空間14a之剖面形狀(垂直於X方向且與YZ面平行之剖面之形狀)為三角形。由傾斜面16s形成之界面係作為藉由內部全反射使光朝向Z方向(圖中下側)之界面發揮功能。複數個凹部14之各者，即，複數個內部空間14a之各者具有使於光學積層體100A內傳播之光的一部分藉由內部全反射朝向第1光學片材10a之第2主面18s側(圖之Z方向)之傾斜面(第1傾斜面)16s、及與傾斜面16s相反之側之傾斜面(第2傾斜面)17s。傾斜面16s之傾斜角度θa例如為10°以上且70°以下。下限較佳為30°以上，更佳為45°以上。若傾斜角度θa小於10°，則有時配光之控制性降低，光提取效率亦降低。另一方面，若傾斜角度θa超過70°，則有時難以進行例如凹凸賦形膜之加工。又，傾斜面17s之傾斜角度θb例如為50°以上且100°以下。下限較佳為70°以上。若傾斜角度θb小於50°，則有時會沿非期望之方向產生雜散光。另一方面，若傾斜角度θb超過100°，則有時難以進行例如凹凸賦形膜之加工。傾斜面16s之傾斜角度θa及傾斜面17s之傾斜角度θb為於凹部14之剖面(垂直於X方向且與YZ面平行之剖面)，相對於和Y方向平行之方向之角度。於該例中，傾斜面16s之傾斜角度θa小於傾斜面17s之傾斜角度θb。於具有光學積層體100A之照明裝置(參照圖4A、圖4B)中，傾斜面16s係配置得較傾斜面17s更接近光源60。內部空間14a之剖面(垂直於X方向且與YZ面平行之剖面)形狀係由傾斜面16s之傾斜角度θa及傾斜面17s之傾斜角度θb、寬度Wy、及深度C所規定。內部空間14a(凹部14)之形狀並不限定於所例示者，能夠進行各種改變。藉由調整內部空間14a(凹部14)之形狀、大小、配置密度等，可調整自光學積層體100A出射之光線之分佈(配光分佈)(例如參照專利文獻2及3)。
作為配光控制構造發揮功能之光學積層體可構成具有複數個內部空間之導光層及/或方向轉換層。例如，如圖4A所示，光學積層體100A係用於照明裝置200A。照明裝置200A具備光學積層體102A與光源60。光學積層體102A具有：光學積層體100A；及導光層80，其設置於光學積層體100A之接著劑層20a之與第1光學片材10a側相反之側。導光層80例如接著於接著劑層20a之與第1光學片材10a側相反之側之表面22s。導光層80具有第1主面80a、與第1主面80a相反之側之第2主面80b、及接受自光源60出射之光之受光部80c。光源60例如為LED(Light Emitting Diode，發光二極體)裝置，亦可排列複數個LED裝置來使用。於圖4A中如箭頭所示，導入至導光層80內之光之一部分經內部空間14a所形成之界面16s及界面14s內部全反射(Total Internal Reflection：TIR)。經界面14s(接著劑層20a之第1光學片材側之表面28s)內部全反射之光於導光層80及接著劑層20a內傳播，經傾斜面16s內部全反射之光自第1光學片材10a之第2主面18s側出射至光學積層體102A之外部。
此處，導光層80、接著劑層20a及第1光學片材10a之折射率較佳為相互大致相等。導光層80與接著劑層20a之折射率之差(絕對值)、及接著劑層20a與第1光學片材10a之折射率之差(絕對值)分別獨立地例如較佳為0.20以下，更佳為0.15以下，進而較佳為0.10以下。
接著劑層20a之厚度例如為2.0 μm以上且15.0 μm以下。下限值較佳為4.0 μm以上。上限值較佳為11.0 μm以下，更佳為9.0 μm以下。只要未特別規定，則接著劑層之厚度係指第1光學片材10a之第1主面12s之平坦部10s上之厚度。
光學積層體100A之霧度值例如為5.0%以下。霧度值例如可使用霧度計(裝置名「HZ-1」，須賀試驗機股份有限公司製造)，利用D65光進行測定。
如圖4B所示之照明裝置200B所示，導光層80亦可設置於光學積層體100A之第1光學片材10a側(較接著劑層20a更靠近第1光學片材10a)。於照明裝置200B中，經界面14s(接著劑層20b之第1光學片材側之表面28s)內部全反射之光亦於接著劑層20a內傳播，且經傾斜面16s內部全反射之光自第1光學片材10a之第2主面18s側出射至光學積層體102B之外部。
本發明之實施方式之照明裝置並不限定於上述例，能夠進行各種改變。例如亦可於照明裝置200A之與光學積層體100A之導光層80相反之側設置基材層。可設置抗反射層代替基材層，亦可設置硬塗層(例如鉛筆硬度為H以上)代替基材層。又，亦可於與導光層80之出射面相反之側(圖中上側)設置抗反射層及/或硬塗層。抗反射層及硬塗層可使用公知之材料，藉由公知之方法形成。亦可於光學積層體102A與基材層(或抗反射層及/或硬塗層)之間，設置低折射率層。
於照明裝置200B之例中，亦可於與光學積層體100A之導光層80相反之側設置基材層。可設置抗反射層及/或硬塗層(例如鉛筆硬度為H以上)代替基材層，亦可於基材層上設置抗反射層及/或硬塗層。又，亦可於導光層80之出射面側(圖中下側)設置抗反射層及/或硬塗層。亦可於光學積層體102B與基材層(或抗反射層及/或硬塗層)之間設置低折射率層。
如圖3所示，關於第1光學片材10a，於自第1主面12s之法線方向俯視時，複數個凹部14分別沿X方向延伸，且沿X方向延續。複數個凹部14沿Y方向離散地配置，且於凹部14與凹部14之間設置有平坦部10s。於Y方向，凹部14較佳為沿Y方向週期性地配置，其間距Py例如為6 μm以上且120 μm以下。凹部14之寬度Wy例如為3 μm以上且20 μm以下，平坦部10s之寬度Dy例如為3 μm以上且100 μm以下。凹部14之寬度Wy與平坦部10s之寬度Dy之比Wy/Dy例如為0.3以上且7以下。凹部14之深度C(Z方向之深度)例如為1 μm以上且100 μm以下。凹部14之深度C較佳為20 μm以下，更佳為12 μm以下。凹部14之深度C較佳為4 μm以上，更佳為6 μm以上，更佳為8 μm以上。
關於複數個凹部14之密度，於自第1主面12s之法線方向俯視第1光學片材10a時，從獲得良好之亮度之觀點出發，複數個凹部14於第1光學片材10a之面積中所占之面積之比率(佔有面積率)較佳為0.3%以上。複數個凹部14之佔有面積率係根據所使用之用途而適當選擇，例如，於要求透明性之用途中，較佳為0.3%以上且10%以下，更佳為0.5%以上且4%以下。於要求更高亮度之用途中，較佳為30%以上且80%以下。再者，複數個凹部14之佔有面積率可較均勻，亦可使佔有面積率隨著距離之增大而增大，以使即便距光源(例如參照圖4A或圖4B之光源60)之距離增大，亮度亦不會降低。
例如亦可使用圖9A及圖9B所示之凹凸賦形膜70(光學片材)代替第1光學片材10a。凹凸賦形膜70具備具有凹凸構造之主面，凹凸構造具有複數個凹部74、及鄰接之凹部74間之平坦部72s。於自主面之法線方向俯視凹凸賦形膜70時(例如參照圖9A)，複數個凹部74沿X方向及Y方向均離散地配置為島狀。於賦形膜70中，關於凹部74之大小(長度L、寬度W：參照圖9A、圖9B)，例如，長度L較佳為10 μm以上且500 μm以下，寬度W較佳為1 μm以上且100 μm以下。又，從光提取效率之觀點出發，深度H較佳為1 μm以上且100 μm以下。凹部74之深度H較佳為20 μm以下，更佳為12 μm以下。凹部74之深度H較佳為4 μm以上，更佳為6 μm以上，更佳為8 μm以上。於使複數個凹部74離散地均勻分佈之情形時，例如，較佳為如圖9A所示，週期性地進行配置。間距Px例如較佳為10 μm以上且500 μm以下、間距Py例如較佳為10 μm以上且500 μm以下。再者，並不限定於圖9A之例，複數個凹部於用於照明裝置時，亦可沿導光層之導光方向及與導光層之導光方向交叉之方向離散地配置。
關於複數個凹部74之密度，於自主面之法線方向俯視凹凸賦形膜70(圖9A)時，從獲得良好之亮度之觀點出發，複數個凹部74之面積於凹凸賦形膜70之面積中所占之比率(佔有面積率)較佳為0.3%以上。複數個凹部74之佔有面積率係根據所使用之用途而適當選擇，例如，於要求透明性之用途中，於獲得良好之可見光透過率及霧度值之方面，較佳為30%以下，從獲得良好之亮度之觀點出發，較佳為1%以上。上限值進而較佳為25%以下，為了獲得較高之可見光透過率，較佳為10%以下，進而較佳為5%以下。例如，較佳為0.3%以上且10%以下，更佳為0.5%以上且4%以下。於要求更高亮度之用途中，較佳為30%以上且80%以下。再者，複數個凹部74之佔有面積率可較均勻，亦可使佔有面積率隨著距離之增大而增大，以使即便距光源(例如參照圖4A或圖4B之光源60)之距離增大，亮度亦不會降低。
以上示出了凹部14之剖面形狀為三角形之例，但凹部14之剖面形狀並不限定於此，若具有能夠形成藉由內部全反射使光朝向Z方向之界面之面，則例如亦可為四邊形(例如梯形)。又，並不限定於多邊形，亦可為至少一部分包含曲線之形狀等。作為至少一部分具有曲線之形狀，例如為圓或橢圓之圓周之一部分、或包含曲率不同之複數條曲線之組合之形狀。
例如亦可使用圖15A所示之凹凸賦形膜82(光學片材)代替第1光學片材10a。圖15A中，合併表示光源60。凹凸賦形膜82具備具有凹凸構造之主面，凹凸構造具有複數個凹部84、及鄰接之凹部84間之平坦部82s。複數個凹部84分別具有藉由內部全反射使於光學積層體內傳播之光之一部分朝向Z方向之第1傾斜面86s、及與第1傾斜面86s相反之側之第2傾斜面87s。如圖15A所示，於自凹凸賦形膜82之具有凹凸構造之主面之法線方向俯視時，凹部84所具有之第1傾斜面86s形成有凸向光源60側之曲面。於使用沿X方向排列之複數個LED裝置作為光源60之情形時，自各LED裝置出射之光對於Y方向具有擴散，故於第1傾斜面86s具有凸向光源LS側之曲面時，第1傾斜面86s對光均勻地起作用。再者，當於光源60與導光層80之受光部80c之間設置結合光學系統，使平行度較高之光(對於Y方向之擴散較小之光)入射時，第1傾斜面86s亦可平行於X方向。凹部84之大小(長度L、寬度W：參照圖15B、圖15C)及深度H(參照圖15C)、間距Px、Py之較佳範圍例如可與凹凸賦形膜70之凹部74之該等相同。
光學積層體100A可藉由使用例如卷對卷法，將接著劑層20a貼附於第1光學片材10a之具有凹凸構造之表面12s而製造。從量產性之觀點出發，較佳為如圖5所示，以卷對卷方式製造光學積層體100A。
如圖5所示，利用沿箭頭方向旋轉之輥Ra及Rb，將第1光學片材10a與接著劑層20a貼合。例如，輥Ra及Rb之一者為驅動輥，另一者為從動輥。此時，對輥Ra及輥Rb間之第1光學片材10a與接著劑層20a施加之壓力(夾持壓、貼合壓力、層壓壓)可根據光學積層體100A之TD(Transverse Direction，橫向)方向(與輥Ra及Rb之軸平行之方向)之位置而變化。典型地如圖6所示，與TD方向之中央部Ac相比，於TD方向之兩端部Ae，對第1光學片材10a與接著劑層20a施加之壓力增大。圖6中，以中空箭頭之大小模式性地表示於輥Ra及Rb間對第1光學片材10a與接著劑層20a施加之壓力之大小。
根據本發明人之研究，於以卷對卷方式，使用比較例之接著劑層90與第1光學片材10a製造比較例之光學積層體時，有時會產生如下所述之問題。此處，對使用比較例之接著劑層90代替本發明之實施方式之光學積層體100A所具有的接著劑層20a，以卷對卷方式製作光學積層體之例進行說明。
例如，如圖7A所示，若於TD方向之中央部Ac，以對光學片材10a及接著劑層90施加適當之壓力之方式，即，以接著劑層90對光學片材10a之具有凹凸構造之表面12s具有良好之接著性，並且抑制接著劑層90滲入至凹部14內之方式調節壓力，則於TD方向之兩端部Ae，對第1光學片材10a及接著劑層90施加大於其之壓力，於兩端部Ae，接著劑層90可過度滲入至凹部14內。另一方面，如圖7B所示，若於TD方向之兩端部Ae，以對光學片材10a及接著劑層90施加適當之壓力之方式進行調節，則於中央部Ac，對第1光學片材10a及接著劑層90施加之壓力小於上述壓力，於第1光學片材10a之平坦部10s與接著劑層90之界面處過量地產生氣泡BA，對於第1光學片材10a之具有凹凸構造之表面12s之接著性有時會不充分。如此，若使用先前之接著劑層，則有時難以兼顧抑制接著劑層向凹凸構造之凹部14內滲入、與抑制於凹凸構造之平坦部10s與接著劑層之界面處所產生之氣泡。以卷對卷方式製作之光學積層體之TD方向之長度例如為數m左右。光學積層體之TD方向之長度越大，越容易產生此種問題。
本發明人發現，若如圖8所示，使用特定之接著劑層20a，則可解決參照圖7A及圖7B說明之上述問題。圖8之左箭頭表示時間序列。準備第1光學片材10a與接著劑層20(圖8上部)，於將第1光學片材10a之具有凹凸構造之表面與接著劑層20貼合時，以於凹凸構造之平坦部10s與接著劑層20a之界面處不會過量地產生氣泡之方式充分地施加壓力。此時，於層壓時接著劑層20a亦可暫時過度滲入至凹部14內(圖8中部)。其原因在於，若於層壓時施加之壓力消失，則接著劑層20a向凹部14內之滲入(埋入)程度減少(圖8下部)。此種接著劑層20a之例係以下述實驗例表示。於所獲得之光學積層體100A中，接著劑層20a向凹部14內之滲入受到抑制，且存在於凹凸構造之平坦部10s與接著劑層20a之界面處之氣泡受到抑制。於本發明之某實施方式之光學積層體中，於自第1光學片材之第1主面之法線方向俯視時，存在於平坦部10s與接著劑層20a之界面處之氣泡於第1光學片材之面積中所占的面積率為3%以下，且存在於複數個凹部14內之接著劑層20a之高度為2 μm以下。於凹部14之剖面(圖1A中之垂直於X方向且與YZ面平行之剖面)中，存在於凹部14內之接著劑層20a之高度為接著劑層20b於Z方向之高度，係以平坦部10s為基準而求出。存在於凹部14內之接著劑層20a之高度例如可藉由如下方法求出：如於下述實施例中所進行，由任意地選擇之凹部14之剖面SEM(Scanning Electron Microscope，掃描式電子顯微鏡)像，測定存在於該凹部14內之接著劑層20a之高度之最大值。氣泡之面積率例如可藉由下述實施例中所記載之方法進行測定。氣泡之面積率較佳為2.5%以下，更佳為1.5%以下，進而較佳為0.1%以下。存在於複數個凹部內之接著劑層之高度較佳為1 μm以下，更佳為0.6 μm以下。再者，本發明之實施方式之光學積層體並不限定於以卷對卷方式製作者。於藉由卷對卷方式以外之製法製作之光學積層體中，接著劑層向凹部內之滲入亦受到抑制，且存在於平坦部與接著劑層之界面處之氣泡受到抑制。
再者，凹凸構造之平坦部與接著劑層之界面處之氣泡的容易產生性亦受到接著劑層之表面粗糙度之影響，故氣泡之面積率亦可根據接著劑層之表面粗糙度而變化。若接著劑層之表面(第1光學片材側之表面)之表面粗糙度較大，則容易產生氣泡。
作為減小接著劑層之表面(第1光學片材側之表面)之表面粗糙度方法之一，可例舉以下。接著劑層例如係藉由以下方法形成。首先，將具有(甲基)丙烯酸系聚合物及/或聚酯系聚合物、交聯劑、及溶劑之接著劑組合物溶液賦予至具有經剝離處理之主面之基材(第1隔離膜)之經剝離處理的主面上，形成接著劑組合物溶液層。繼而，去除接著劑組合物溶液層之溶劑，形成接著劑組合物層。繼而，於接著劑組合物層之與第1隔離膜側相反之側之主面上設置具有經剝離處理之主面的另一基材(第2隔離膜)，使經剝離處理之主面與接著劑組合物層相接。其次，藉由利用交聯劑使接著劑組合物層之(甲基)丙烯酸系聚合物及/或聚酯系聚合物交聯，獲得接著劑層。即，此處，可獲得具有基材(第1隔離膜)/接著劑層/另一基材(第2隔離膜)之積層構造之積層體。有時將包含具有經剝離處理之主面之基材與接著劑層之積層體稱為接著劑片材。藉由將如此獲得之接著劑層之第1隔離膜側的主面或第2隔離膜側之主面中之任一者與第1光學片材(凹凸賦形膜)之具有凹凸構造之表面貼合，可獲得本發明之實施方式之光學積層體。例如，於將接著劑層之第2隔離膜側之主面與第1光學片材(凹凸賦形膜)之具有凹凸構造的表面貼合之情形時，第2隔離膜之經剝離處理之主面(接著劑層側之表面)之算術平均粗糙度Ra例如較佳為未達0.05 μm，更佳為未達0.03 μm。算術平均粗糙度Ra之下限值並無特別限定，例如為0.001 μm。又，第2隔離膜之經剝離處理之主面(接著劑層側之表面)的最大高度Rz例如未達0.5 μm，較佳為未達0.3 μm。最大高度Rz之下限值並無特別限定，例如為0.005 μm。
於以卷對卷方式製作光學積層體時，例如可將第1光學片材10a之y方向或-y方向設為MD(Machine Direction，縱向)方向。例如，如圖1所示之例中，凹部14之具有較小傾斜角度θa之傾斜面16s亦能夠以與具有較大傾斜角度θb之傾斜面17s相比，更接近輥Ra及Rb間之夾持部之方式配置。其中，接著劑層20a滲入至凹部14內之程度不會根據貼合方向而較大地變化。
[接著劑層之較佳構成之例] 以下例舉本發明之實施方式之光學積層體所具有之接著劑層的具體例。以下之接著劑層A、B及C於貼附於光學片材之具有凹凸構造之表面時，滲入至凹凸構造之凹部之情況及其經時變化均得以抑制，故可適宜地用於本發明之實施方式之光學積層體。再者，本發明之實施方式之光學積層體所具有的接著劑層並不限定於以下之例。
(1)接著劑層A 於本申請人之國際公開第2021/167090號中，記載有如下接著劑層(以下，有時稱為「接著劑層A」)，其於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中，於50℃施加10000 Pa之應力1秒鐘時之蠕變變形率為10%以下，且於50℃施加10000 Pa之應力30分鐘時之蠕變變形率為16%以下，對PMMA膜之180°剝離接著力為10 mN/20 mm以上。根據本申請人之研究，將接著劑層貼附於光學片材之具有凹凸構造之表面時之向凹部的滲入程度及其經時變化於和接著劑層之蠕變變形率之間存在相關關係。具體而言，於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中，於50℃施加10,000 Pa之應力1秒鐘時之蠕變變形率為10%以下的接著劑層於貼附於具有凹凸構造之表面時，滲入至凹凸構造之凹部之程度受到抑制，於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中，於50℃施加30分鐘(1800秒鐘)10,000 Pa之應力時之蠕變變形率為16%以下的接著劑層向凹凸構造之凹部之滲入程度之經時變化得以抑制。將國際公開第2021/167090號之揭示內容之全部藉由參照引用至本說明書中。
(2)接著劑層B 於本申請人之國際公開第2021/167091號中，記載有如下接著劑層(以下，有時稱為「接著劑層B」)，其係使包含如下聚合物與硬化性樹脂之接著劑組合物之硬化性樹脂硬化所形成者，該聚合物包含至少一種(甲基)丙烯酸酯單體、與選自由含羥基之共聚性單體、含羧基共聚性單體及含氮乙烯基單體所組成之群中之至少一種能夠共聚之含官能基單體的共聚物；且使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化前之23℃之初始拉伸彈性模數為0.35 MPa以上且8.00 MPa以下，使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化後之23℃之初始拉伸彈性模數為1.00 MPa以上。藉由使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化前之23℃之初始拉伸彈性模數為0.35 MPa以上，於形成接著劑層20a時，即，於向光學片材10a之第1主面12s上賦予接著劑組合物層時，接著劑組合物進入複數個凹部內之情況得以抑制。藉由使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化前之接著劑組合物於23℃之初始拉伸彈性模數為8.00 MPa以下，接著劑組合物層具備被賦予至光學片材10a之第1主面12s上所必需之柔軟度(變形容易性)。藉由使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化後之23℃之初始拉伸彈性模數為1.00 MPa以上，於形成接著劑層20a後，接著劑層20a經時地變形而進入複數個凹部內之情況得以抑制。將國際公開第2021/167091號之揭示內容之全部藉由參照引用至本說明書中。
接著劑組合物中所含之聚合物例如包含如下共聚物，其為至少一種(甲基)丙烯酸酯單體(例如(甲基)丙烯酸烷基酯)、與選自由含羥基之共聚性單體、含羧基共聚性單體及含氮乙烯基單體所組成之群中之至少一種能夠共聚之含官能基單體的共聚物。於至少一種能夠共聚之含官能基單體包含含氮乙烯基單體之情形時，(甲基)丙烯酸酯單體與含氮乙烯基單體之質量比例如在95：5至50：50之間、95：5至55：45之間、95：5至60：40之間、90：10至50：50之間、90：10至55：45之間、90：10至60：40之間、85：15至50：50之間、85：15至55：45之間、85：15至60：40之間、80：20至50：50之間、80：20至55：45之間、80：20至60：40之間、75：25至50：50之間、75：25至55：45之間或75：25至60：40之間，較佳為90：10至60：40之間。
接著劑層B係藉由使包含聚合物與硬化性樹脂之接著劑組合物之硬化性樹脂硬化所形成。首先，於光學片材10a之第1主面12s上，賦予由接著劑組合物形成之接著劑組合物層。繼而，於在光學片材10a之第1主面12s上賦予有接著劑組合物層之狀態下，對接著劑組合物層施加熱或照射活性能量線，藉此使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化。關於硬化性樹脂(例如紫外線硬化性樹脂)，從抑制接著劑組合物層進入複數個凹部內之觀點出發，例如質量平均分子量較佳為4000以上。
例如，使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化前之23℃之初始拉伸彈性模數例如為0.35 MPa以上、0.40 MPa以上、0.45 MPa以上或0.50 MPa以上，且為8.00 MPa以下、7.70 MPa以下、7.50 MPa以下、7.00 MPa以下、6.50 MPa以下、6.00 MPa以下、5.50 MPa以下、5.00 MPa以下、4.50 MPa以下、4.00 MPa以下、3.50 MPa以下或3.00 MPa以下。使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化後之23℃之初始拉伸彈性模數例如為1.00 MPa以上、1.50 MPa以上、2.00 MPa以上、2.50 MPa以上、3.00 MPa以上、3.50 MPa以上、4.00 MPa以上、4.50 MPa以上或5.00 MPa以上。使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化後之23℃之初始拉伸彈性模數的上限並無特別限定，例如為1000 MPa以下、800 MPa以下、600 MPa以下、400 MPa以下或200 MPa以下。更佳為使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化前之23℃之初始拉伸彈性模數為0.40 MPa以上且7.70 MPa以下，使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化後之23℃之初始拉伸彈性模數為3.00 MPa以上。
使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化前之凝膠分率例如為75%以上，使接著劑組合物之硬化性樹脂硬化後之凝膠分率例如為90%以上。該等凝膠分率之上限並無特別限定，例如為100%。
(3)接著劑層C 於本申請人之日本專利特願2021-025496中，記載有如下接著劑層(以下，有時稱為「接著劑層C」)，其係藉由使包含作為多元羧酸與多元醇之共聚物之聚酯樹脂、交聯劑、及選自由有機鋯化合物、有機鐵化合物及有機鋁化合物所組成之群中之至少一種交聯觸媒之接著劑組合物交聯而形成，且於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率為40%以上，對PMMA膜之180°剝離接著力為100 mN/20 mm以上。接著劑層C亦可抑制高溫高濕下之經時變化。將日本專利特願2021-025496之揭示內容之全部藉由參照引用至本說明書中。
形成接著劑層A或B之接著劑可適宜地使用以下接著劑。
接著劑例如含有(甲基)丙烯酸系聚合物，(甲基)丙烯酸系聚合物例如為含氮(甲基)丙烯酸系單體與至少一種其他單體之共聚物。含氮(甲基)丙烯酸系單體例如具有含氮環狀結構。若使用含氮(甲基)丙烯酸系單體製備(甲基)丙烯酸系聚合物，尤其是若含氮(甲基)丙烯酸系單體具有含氮環狀結構，則可獲得提高(甲基)丙烯酸系聚合物之彈性特性之效果。
於接著劑含有(甲基)丙烯酸系聚合物之情形時，該(甲基)丙烯酸系聚合物較佳為進行交聯。又，於接著劑含有(甲基)丙烯酸系聚合物之情形時，該接著劑可進而包含活性能量線硬化性樹脂(例如紫外線硬化性樹脂)與硬化劑(例如光聚合起始劑)，或者亦可進而包含活性能量線硬化性樹脂之硬化物。活性能量線例如為可見光及紫外線。藉由向接著劑中導入交聯結構，接著劑之貼附時之變形及經時變形得以抑制。尤其是藉由向光學片材10a(接著劑層20a)賦予接著劑組合物層後使活性能量線硬化性樹脂硬化，可抑制接著劑層20a之經時變形，且可抑制接著劑層20a向凹部滲入之程度之經時變化。再者，若使活性能量線硬化性樹脂硬化，則接著劑層20a變硬。若接著劑層20a過硬，則有時難以將接著劑層20a藉由卷對卷法貼合於光學片材10a，若於對光學片材10a賦予接著劑組合物層後使活性能量線硬化性樹脂硬化，則可避免該問題。
包含活性能量線硬化性樹脂之硬化物之接著劑層20a例如係藉由以下方法形成。首先，由包含(甲基)丙烯酸系聚合物、交聯劑、活性能量線硬化性樹脂、聚合起始劑、及溶劑之接著劑組合物溶液形成接著劑組合物溶液層。接著劑組合物溶液層例如形成於基材之經剝離處理之主面上。繼而，去除接著劑組合物溶液層之溶劑，(例如藉由加熱)利用交聯劑使接著劑組合物溶液層(甲基)丙烯酸系聚合物交聯，藉此獲得具有交聯結構之接著劑組合物層。於使接著劑組合物溶液層形成於基材之經剝離處理之主面上之情形時，於基材之經剝離處理之主面上形成接著劑組合物層，獲得具有基材與接著劑組合物層之積層體。此處，將由(甲基)丙烯酸系聚合物與交聯劑形成之交聯結構設為第1交聯結構。與下述藉由使活性能量線硬化性樹脂硬化所形成之交聯結構(第2交聯結構)區別開來。於去除接著劑組合物溶液層之溶劑之步驟中，接著劑組合物溶液層之聚合物可進行交聯，亦可於去除接著劑組合物溶液層之溶劑之步驟後，不同於去除接著劑組合物溶液層之溶劑之步驟，進而進行使接著劑組合物溶液層之聚合物交聯之步驟。其後，於將接著劑組合物層貼附於光學片材10a之第1主面12s上，將接著劑組合物層配置於光學片材10a之第1主面12s上之狀態下，對接著劑組合物層照射活性能量線，使活性能量線硬化性樹脂硬化，藉此可形成除了第1交聯結構以外，還具有第2交聯結構之接著劑層20a。認為接著劑層20a所具有之第1交聯結構及第2交聯結構形成有互穿網狀結構(IPN)。
不含活性能量線硬化性樹脂之硬化物之接著劑層20a例如係藉由以下方法形成。首先，由包含聚合物、交聯劑及溶劑之接著劑組合物溶液形成接著劑組合物溶液層。該接著劑組合物溶液不含活性能量線硬化性樹脂及聚合起始劑。接著劑組合物溶液層例如形成於基材之經剝離處理之主面上。繼而，去除接著劑組合物溶液層之溶劑，(例如藉由加熱)利用交聯劑使接著劑組合物溶液層之聚合物交聯，藉此獲得具有交聯結構之接著劑層20a。於使接著劑組合物溶液層形成於基材之經剝離處理之主面上之情形時，於基材之經剝離處理之主面上形成接著劑層，獲得具有基材與接著劑層之積層體。於去除接著劑組合物溶液層之溶劑之步驟中，接著劑組合物溶液層之聚合物可進行交聯，亦可於去除接著劑組合物溶液層之溶劑之步驟後，不同於去除接著劑組合物溶液層之溶劑之步驟，進而進行使接著劑組合物溶液層之聚合物交聯之步驟。
接著劑較佳為不含接枝聚合物。若如專利文獻1中所記載之接著劑層，由包含接枝聚合物之接著劑組合物形成，則有時材料之設計因子或控制因子增多，量產性較差。不含接枝聚合物之接著劑可利用各種因子(例如交聯劑之種類、量、活性線硬化性樹脂之種類、量)調整蠕變特性。
以下對接著劑之適宜之具體例進行說明。
接著劑例如包含(甲基)丙烯酸系聚合物。作為(甲基)丙烯酸系聚合物之製造中所使用之單體，任一種(甲基)丙烯酸酯均可使用，並無特別限定。例如可使用具有碳數4以上之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯。於該情形時，具有碳數4以上之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯相對於(甲基)丙烯酸系聚合物之製造中所使用的單體之總量之比率例如為50質量%以上。
於本說明書中，「(甲基)丙烯酸烷基酯」係指具有直鏈或支鏈烷基之(甲基)丙烯酸酯。(甲基)丙烯酸烷基酯所具有之烷基之碳數較佳為4以上，更佳為4以上且9以下。再者，(甲基)丙烯酸酯係指丙烯酸酯及/或甲基丙烯酸酯。
作為(甲基)丙烯酸烷基酯之具體例，可例舉：(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸第二丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸異戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸異戊酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸異壬酯、(甲基)丙烯酸正癸酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、(甲基)丙烯酸正十二烷基酯、(甲基)丙烯酸異肉豆蔻酯、(甲基)丙烯酸正十三烷基酯、(甲基)丙烯酸正十四烷基酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸異硬脂酯等。該等可單獨使用或組合使用。
接著劑亦可包含作為含氮(甲基)丙烯酸系單體與至少一種其他單體之共聚物之(甲基)丙烯酸系聚合物。於該情形時，於將共聚中所使用之單體之合計量設為100質量份時，(甲基)丙烯酸系聚合物較佳為以如下量使用以下單體進行共聚而成之共聚物。
含氮(甲基)丙烯酸系單體：為10.0質量份以上、15.0質量份以上、20.0質量份以上、25.0質量份以上、30.0質量份以上或35.0質量份以上，且為40.0質量份以下、35.0質量份以下、30.0質量份以下、25.0質量份以下、20.0質量份以下或15.0質量份以下。例如為10.0質量份以上且40.0質量份以下。
含羥基丙烯酸系單體：為0.05質量份以上、0.75質量份以上、1.0質量份以上、2.0質量份以上、3.0質量份以上、4.0質量份以上、5.0質量份以上、6.0質量份以上、7.0質量份以上、8.0質量份以上或9.0質量份以上，且為10.0質量份以下、9.0質量份以下、8.0質量份以下、7.0質量份以下、6.0質量份以下、5.0質量份以下、4.0質量份以下、3.0質量份以下、2.0質量份以下或1.0質量份以下。例如為0.05質量份以上且10.0質量份以下。
含羧基丙烯酸系單體：為1.0質量份以上、2.0質量份以上、3.0質量份以上、4.0質量份以上、5.0質量份以上、6.0質量份以上、7.0質量份以上、8.0質量份以上或9.0質量份以上，且為10.0質量份以下、9.0質量份以下、8.0質量份以下、7.0質量份以下、6.0質量份以下、5.0質量份以下、4.0質量份以下、3.0質量份以下或2.0質量份以下。例如為1.0質量份以上且10.0質量份以下。
(甲基)丙烯酸烷基酯單體：(100質量份)－(共聚中所使用(甲基)丙烯酸烷基酯單體以外之單體之合計量) 於本說明書中，「含氮(甲基)丙烯酸系單體」無特別限制地包含如下單體，其具有含有(甲基)丙烯醯基之不飽和雙鍵之聚合性官能基，且具有氮原子。「含氮(甲基)丙烯酸系單體」例如具有含氮環狀結構。作為具有含氮環狀結構之含氮(甲基)丙烯酸系單體之例，例如可例舉：N-乙烯基-2-吡咯啶酮(NVP)、N-乙烯基-ε-己內醯胺(NVC)、4-丙烯醯基嗎啉(ACMO)。該等可單獨使用或組合使用。
於本說明書中，「含羥基丙烯酸系單體」無特別限制地包含如下單體，其具有含有(甲基)丙烯醯基之不飽和雙鍵之聚合性官能基，且具有羥基。例如可例舉：(甲基)丙烯酸2-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸3-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸6-羥基己酯、(甲基)丙烯酸8-羥基辛酯、(甲基)丙烯酸10-羥基癸酯、(甲基)丙烯酸12-羥基月桂酯等(甲基)丙烯酸羥基烷基酯；(甲基)丙烯酸4-羥基甲基環己酯、4-羥基丁基乙烯醚等。
於本說明書中，「含羧基丙烯酸系單體」無特別限制地包含如下單體，其具有含有(甲基)丙烯醯基或乙烯基等不飽和雙鍵之聚合性官能基，且具有羧基。作為含不飽和羧酸含單體，例如可例舉：(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸羧基乙酯、(甲基)丙烯酸羧基戊酯、伊康酸、順丁烯二酸、反丁烯二酸、丁烯酸等。該等可單獨使用或組合使用。
接著劑亦可包含作為含羧基丙烯酸系單體與至少一種其他單體(但含氮(甲基)丙烯酸系單體除外)之共聚物之(甲基)丙烯酸系聚合物。於該情形時，於將共聚中所使用之單體之合計量設為100質量份時，(甲基)丙烯酸系聚合物較佳為以如下量使用以下單體進行共聚而成之共聚物。
含羧基丙烯酸系單體：為1.0質量份以上、2.0質量份以上、3.0質量份以上、4.0質量份以上、5.0質量份以上、6.0質量份以上、7.0質量份以上、8.0質量份以上或9.0質量份以上，且為10.0質量份以下、9.0質量份以下、8.0質量份以下、7.0質量份以下、6.0質量份以下、5.0質量份以下、4.0質量份以下、3.0質量份以下或2.0質量份以下。例如為1.0質量份以上且10.0質量份以下。
(甲基)丙烯酸烷基酯單體：為90.0質量份以上、91.0質量份以上、92.0質量份以上、93.0質量份以上、94.0質量份以上、95.0質量份以上、96.0質量份以上、97.0質量份以上或98.0質量份以上，且為99.0質量份以下、98.0質量份以下、97.0質量份以下、96.0質量份以下、95.0質量份以下、94.0質量份以下、93.0質量份以下、92.0質量份以下或91.0質量份以下。例如為90.0質量份以上且99.0質量份以下。
作為向(甲基)丙烯酸系聚合物中導入交聯結構之交聯劑，包含異氰酸酯系交聯劑、環氧系交聯劑、聚矽氧系交聯劑、㗁唑啉系交聯劑、氮丙啶系交聯劑、矽烷系交聯劑、烷醚化三聚氰胺系交聯劑、金屬螯合物系交聯劑、過氧化物等交聯劑。交聯劑可單獨使用一種或組合兩種以上。
異氰酸酯系交聯劑係指1分子中具有兩個以上異氰酸基(包含利用封端劑或多聚物化等暫時保護異氰酸基而成之異氰酸酯再生型官能基)之化合物。
作為異氰酸酯系交聯劑，可例舉：甲苯二異氰酸酯、二甲苯二異氰酸酯等芳香族異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯等脂環族異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯等脂肪族異氰酸酯等。
更具體而言，例如可例舉：伸丁基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯等低級脂肪族聚異氰酸酯類；伸環戊基二異氰酸酯、伸環己基二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯等脂環族異氰酸酯類；2,4-甲苯二異氰酸酯、4,4'-二苯甲烷二異氰酸酯、苯二甲基二異氰酸酯、聚亞甲基聚苯基異氰酸酯等芳香族二異氰酸酯類；三羥甲基丙烷/甲苯二異氰酸酯三聚物加成物(東曹股份有限公司製造，商品名Coronate L)、三羥甲基丙烷/六亞甲基二異氰酸酯三聚物加成物(東曹股份有限公司製造，商品名Coronate HL)、六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯體(東曹股份有限公司製造，商品名Coronate HX)等異氰酸酯加成物、苯二甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物(三井化學股份有限公司製造，商品名D110N)、六亞甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物(三井化學股份有限公司製造，商品名D160N)；聚醚聚異氰酸酯、聚酯聚異氰酸酯、以及該等與各種多元醇之加成物、利用異氰尿酸酯鍵、縮二脲鍵、脲基甲酸酯鍵等進行多官能化而成之聚異氰酸酯等。
異氰酸酯系交聯劑可單獨使用一種，又，亦可混合兩種以上使用。相對於(甲基)丙烯酸系聚合物100質量份，異氰酸酯系交聯劑之調配量例如為0.01質量份以上、0.02質量份以上、0.05質量份以上或0.1質量份以上，且為10質量份以下、9質量份以下、8質量份以下、7質量份以下、6質量份以下或5質量份以下，較佳為0.01質量份以上且10質量份以下、0.02質量份以上且9質量份以下、0.05質量份以上且8質量份以下。考慮凝聚力、耐久性試驗中之剝離之阻止等，只要適當調整調配量即可。
再者，關於藉由乳化聚合製作之改性(甲基)丙烯酸系聚合物之水分散液，亦可不使用異氰酸酯系交聯劑，但必要時，為了容易與水反應，亦可使用進行了嵌段化之異氰酸酯系交聯劑。
環氧系交聯劑為1分子中具有兩個以上環氧基之多官能環氧化合物。作為環氧系交聯劑，例如除了雙酚A、表氯醇型環氧系樹脂、伸乙基縮水甘油醚、N,N,N',N'-四縮水甘油基-間苯二甲胺、二縮水甘油基苯胺、二胺縮水甘油胺、1,3-雙(N,N-二縮水甘油胺基甲基)環己烷、1,6-己二醇二縮水甘油醚、新戊二醇二縮水甘油醚、乙二醇二縮水甘油醚、丙二醇二縮水甘油醚、聚乙二醇二縮水甘油醚、聚丙二醇二縮水甘油醚、山梨醇聚縮水甘油醚、甘油聚縮水甘油醚、季戊四醇聚縮水甘油醚、甘油二縮水甘油醚、甘油三縮水甘油醚、聚甘油聚縮水甘油醚、山梨醇酐聚縮水甘油醚、三羥甲基丙烷聚縮水甘油醚、己二酸二縮水甘油酯、鄰苯二甲酸二縮水甘油酯、三縮水甘油基-三(2-羥基乙基)異氰尿酸酯、間苯二酚二縮水甘油醚、雙酚-S-二縮水甘油醚以外，還可例舉分子內具有兩個以上環氧基之環氧系樹脂等。作為環氧系交聯劑，例如可使用三菱瓦斯化學股份有限公司製造之商品名「Tetrad C」，「Tetrad X」等。
環氧系交聯劑可單獨使用一種，又，亦可混合兩種以上使用。相對於(甲基)丙烯酸系聚合物100質量份，環氧系交聯劑之調配量例如為0.01質量份以上、0.02質量份以上、0.05質量份以上或0.1質量份以上，且為10質量份以下、9質量份以下、8質量份以下、7質量份以下、6質量份以下或5質量份以下，較佳為0.01質量份以上且10質量份以下、0.02質量份以上且9質量份以下、0.05質量份以上且8質量份以下。考慮凝聚力、耐久性試驗中之剝離之阻止等，只要適當調整調配量即可。
作為過氧化物之交聯劑，只要係藉由加熱產生自由基活性種，進行黏著劑之基礎聚合物之交聯者，則可適當使用，但考慮到作業性或穩定性，較佳為使用1分鐘半衰期溫度為80℃以上且160℃以下之過氧化物，更佳為使用1分鐘半衰期溫度為90℃以上且140℃以下之過氧化物。
作為過氧化物，例如可例舉：過氧化二碳酸二(2-乙基己基)酯(1分鐘半衰期溫度：90.6℃)、過氧化二碳酸二(4-第三丁基環己基)酯(1分鐘半衰期溫度：92.1℃)、過氧化二碳酸二第二丁酯(1分鐘半衰期溫度：92.4℃)、過氧化新癸酸第三丁酯(1分鐘半衰期溫度：103.5℃)、過氧化特戊酸第三己酯(1分鐘半衰期溫度：109.1℃)、過氧化特戊酸第三丁酯(1分鐘半衰期溫度：110.3℃)、過氧化二月桂醯(1分鐘半衰期溫度：116.4℃)、過氧化二正辛醯(1分鐘半衰期溫度：117.4℃)、過氧化-2-乙基己酸1,1,3,3-四甲基丁酯(1分鐘半衰期溫度：124.3℃)、過氧化二(4-甲基苯甲醯)(1分鐘半衰期溫度：128.2℃)、過氧化二苯甲醯(1分鐘半衰期溫度：130.0℃)、過氧化異丁酸第三丁酯(1分鐘半衰期溫度：136.1℃)、1,1-二(第三己基過氧基)環己烷(1分鐘半衰期溫度：149.2℃)等。其中，尤其是從交聯反應效率優異方面出發，可較佳地使用過氧化二碳酸二(4-第三丁基環己基)酯(1分鐘半衰期溫度：92.1℃)、過氧化二月桂醯(1分鐘半衰期溫度：116.4℃)、過氧化二苯甲醯(1分鐘半衰期溫度：130.0℃)等。
再者，過氧化物之半衰期係表示過氧化物之分解速度之指標，係指至過氧化物之殘留量成為一半為止之時間。關於用於以任意時間獲得半衰期之分解溫度、或任意溫度下之半衰期時間，係記載於製造商目錄(maker catalog)等中，例如係記載於日油股份有限公司之「有機過氧化物目錄第9版(2003年5月)」等中。
過氧化物可單獨使用一種，又，亦可混合兩種以上使用。相對於(甲基)丙烯酸系聚合物100質量份，過氧化物之調配量為0.02質量份以上且2質量份以下，較佳為0.05質量份以上且1質量份以下。為了調整加工性、二次加工性、交聯穩定性、剝離性等，於該範圍內適當進行調整。
再者，作為反應處理後之殘留之過氧化物分解量之測定方法，例如可藉由HPLC(高效液相層析法)進行測定。
更具體而言，例如將反應處理後之黏著劑分別取出約0.2 g，浸漬於乙酸乙酯10 ml中，利用振盪機，於25℃以120 rpm進行3小時振盪萃取，其後於室溫下靜置3天。繼而，可添加乙腈10 ml，於25℃以120 rpm進行30分鐘振盪，利用膜濾器(0.45 μm)進行過濾，將所獲得之萃取液約10 μl注入至HPLC(High Pressure Liquid Chromatograph，高效液相層析儀)中並進行分析，設為反應處理後之過氧化物量。
又，作為交聯劑，亦可併用有機系交聯劑或多官能性金屬螯合物。多官能性金屬螯合物係多價金屬與有機化合物進行共價鍵結或配位鍵結者。作為多價金屬原子，可例舉：Al、Cr、Zr、Co、Cu、Fe、Ni、V、Zn、In、Ca、Mg、Mn、Y、Ce、Sr、Ba、Mo、La、Sn、Ti等。作為進行共價鍵結或配位鍵結之有機化合物中之原子，可例舉氧原子，作為有機化合物，可例舉：烷基酯、醇化合物、羧酸化合物、醚化合物、酮化合物。
相對於(甲基)丙烯酸系聚合物100質量份，活性能量線硬化性樹脂之調配量例如為3質量份以上且60質量份以下。硬化前之質量平均分子量(Mw)為4000以上且50000以下。作為活性能量線硬化性樹脂，例如可適宜地使用丙烯酸酯系、環氧系、胺基甲酸酯系、或烯-硫醇系紫外線硬化性樹脂。
作為活性能量線硬化性樹脂，可使用利用活性能量線進行自由基聚合或陽離子聚合之單體及/或低聚物。
作為利用活性能量線進行自由基聚合之單體，可例舉具有(甲基)丙烯醯基、乙烯基等不飽和雙鍵之單體，尤其是從反應性優異之優點出發，可較佳地使用具有(甲基)丙烯醯基之單體。
作為具有(甲基)丙烯醯基之單體之具體例，例如可例舉：(甲基)丙烯酸烯丙酯、己內酯(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸N,N-二乙基胺基乙酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸十七氟癸酯、(甲基)丙烯酸縮水甘油酯、己內酯改性(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸異𦯉酯、(甲基)丙烯酸嗎啉酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯、三丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、雙酚A二縮水甘油醚二(甲基)丙烯酸酯、羥基新戊酸新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷乙氧基三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、己內酯改性二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等。
作為利用活性能量線進行自由基聚合之低聚物，可使用於聚酯、環氧樹脂、胺基甲酸酯等骨架上加成兩個以上(甲基)丙烯醯基、乙烯基等之不飽和雙鍵作為與單體同樣之官能基而成之聚酯(甲基)丙烯酸酯、環氧(甲基)丙烯酸酯、胺基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯等。
聚酯(甲基)丙烯酸酯係使(甲基)丙烯酸與由多元醇與多元羧酸獲得之末端羥基之聚酯反應所獲得者，作為具體例，可例舉東亞合成股份有限公司製造之ARONIX M-6000、7000、8000、9000系列等。
環氧(甲基)丙烯酸酯係使(甲基)丙烯酸與環氧樹脂反應所獲得者，作為具體例，可例舉昭和高分子股份有限公司製造之Ripoxy SP、VR系列或共榮社化學股份有限公司製造之Epoxy Ester系列等。
胺基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯係藉由使多元醇、異氰酸酯、羥基(甲基)丙烯酸酯反應所獲得者，作為具體例，可例舉：根上工業股份有限公司製造之Artresin UN系列、新中村化學工業股份有限公司製造之NK OLIGO U系列、三菱化學股份有限公司製造之紫光UV系列等。
光聚合起始劑具有如下作用：藉由照射紫外線進行激發、活化而生成自由基，並藉由自由基聚合使多官能低聚物硬化。例如可例舉：4-苯氧基二氯苯乙酮、4-第三丁基二氯苯乙酮、二乙氧基苯乙酮、2-羥基-2-甲基-1-苯基丙烷-1-酮、1-(4-異丙基苯基)-2-羥基-2-甲基丙烷-1-酮、1-(4-十二烷基苯基)-2-羥基-2-甲基丙烷-1-酮、4-(2-羥基乙氧基)苯基(2-羥基-2-丙基)酮、1-羥基環己基苯基酮、2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-嗎啉基丙烷-1等苯乙酮系光聚合起始劑；安息香、安息香甲醚、安息香乙醚、安息香異丙醚、安息香異丁醚、2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮等安息香系光聚合起始劑；二苯甲酮、苯甲醯苯甲酸、苯甲醯苯甲酸甲酯、4-苯基二苯甲酮、羥基二苯甲酮、4-苯甲醯基-4'-甲基二苯硫醚、3,3'-二甲基-4-甲氧基二苯甲酮等二苯甲酮系光聚合起始劑；9-氧硫
Figure 111106044-A0304-1
、2-氯-9-氧硫
Figure 111106044-A0304-1
、2-甲基-9-氧硫𠮿
Figure 111106044-A0304-1
、2,4-二甲基-9-氧硫𠮿
Figure 111106044-A0304-1
、異丙基-9-氧硫𠮿
Figure 111106044-A0304-1
、2,4-二氯-9-氧硫𠮿
Figure 111106044-A0304-1
、2,4-二乙基-9-氧硫𠮿
Figure 111106044-A0304-1
、2,4-二異丙基-9-氧硫𠮿
Figure 111106044-A0304-1
等9-氧硫𠮿
Figure 111106044-A0304-1
系光聚合起始劑；α-醯基肟酯、醯基氧化膦、苯甲醯甲酸甲酯、二苯基乙二酮、樟腦醌、二苯并環庚酮、2-乙基蒽醌、4',4''-二乙基酞酚酮等特殊光聚合起始劑。又，作為光聚合起始劑，亦可使用烯丙基鋶六氟磷酸鹽、鋶六氟磷酸鹽類、及雙(烷基苯基)錪六氟磷酸鹽等光陽離子系聚合起始劑。
關於上述光聚合起始劑，亦可併用兩種以上。相對於上述活性能量線硬化性樹脂100質量份，聚合起始劑通常較佳為於0.5質量份以上且30質量份以下、進而1質量份以上且20質量份以下之範圍內調配。若未達0.5質量份，則未充分地進行聚合，硬化速度變慢，若超過30質量份，則有時會產生如下等問題：硬化片材之硬度有時會降低。
活性能量線並無特別限定，較佳為紫外線、可見光、及電子束。利用紫外線照射之交聯處理可使用高壓水銀燈、低壓水銀燈、準分子雷射、金屬鹵化物燈、LED燈等適當之紫外光光源而進行。此時，作為紫外線之照射量，可根據所需之交聯度而適當選擇，通常紫外線較理想為於0.2 J/cm 2以上且10 J/cm 2以下之範圍內選擇。照射時之溫度並無特別限定，考慮支持體之耐熱性，較佳為140℃左右以下。
接著劑於包含聚酯系聚合物代替(甲基)丙烯酸系聚合物，或者同時包含(甲基)丙烯酸系聚合物與聚酯系聚合物之情形時，例如較佳為具有以下特徵之聚酯系聚合物。
羧酸成分之種類(或骨架之特徵等)：至少含有包含2個羧基之二羧酸，具體而言，二羧酸。作為上述二羧酸，並無特別限制，例如可例舉癸二酸、由油酸及芥子酸等衍生之二聚酸。作為其他例，可例舉：戊二酸、辛二酸、己二酸、壬二酸、1,4-環己烷二羧酸、4-甲基-1,2-環己烷二羧酸、十二烯基琥珀酸酐、反丁烯二酸、琥珀酸、十二烷二酸、六氫鄰苯二甲酸酐、四氫鄰苯二甲酸酐、順丁烯二酸、順丁烯二酸酐、伊康酸、檸康酸等脂肪族或脂環族二羧酸、或對苯二甲酸、間苯二甲酸、鄰苯二甲酸、1,5-萘二甲酸、2,6-萘二甲酸、4,4'-二苯基二羧酸、2,2'-二苯基二羧酸、4,4'-二苯醚二羧酸。除了上述二羧酸以外，亦可使用包含3個以上羧基之三羧酸。
二醇成分之種類(或骨架之特徵等)：至少含有分子中具有2個羥基者，具體而言，二醇。由脂肪酸酯、或油酸、或芥子酸等衍生之二聚物二醇、甘油單硬脂酸酯等。作為其他，可例舉：乙二醇、1,2-丙二醇等脂肪族二醇，或作為脂肪族二醇以外者，可例舉：雙酚A之環氧乙烷加成物及環氧丙烷加成物、氫化雙酚A之環氧乙烷加成物及環氧丙烷加成物等。
作為向聚酯系聚合物中導入交聯結構之交聯劑，可使用異氰酸酯系交聯劑、㗁唑啉系交聯劑、氮丙啶系交聯劑、矽烷系交聯劑、烷醚化三聚氰胺系交聯劑、金屬螯合物系交聯劑。相對於聚酯系聚合物100質量份，調配量例如為2.0質量份以上且10.0質量份以下。
以下對接著劑層C之組成之具體例進行說明。
＜多元羧酸＞ 作為多元羧酸，例如可例舉： 對苯二甲酸、間苯二甲酸、苄基丙二酸、聯苯二甲酸、4,4'-氧二苯甲酸、萘二甲酸等芳香族二羧酸； 丙二酸、二甲基丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、三甲基己二酸、庚二酸、2,2-二甲基戊二酸、壬二酸、癸二酸、反丁烯二酸、順丁烯二酸、伊康酸、硫代二丙酸、二甘醇酸等脂肪族二羧酸； 1,3-環戊烷二羧酸、1,2-環己烷二羧酸、1,3-環戊烷二羧酸、1,4-環己烷二羧酸、2,5-降𦯉烷二羧酸、金剛烷二羧酸等脂環族二羧酸等。 該等可單獨使用或者同時使用兩種以上。
該等之中，從賦予凝聚力之觀點出發，較佳為包含芳香族二羧酸，尤佳為包含對苯二甲酸或間苯二甲酸。
＜多元醇＞ 作為多元醇，例如可例舉： 乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、丙二醇、二丙二醇、1,3-丙二醇、2,4-二甲基-2-乙基己烷-1,3-二醇、2-甲基-1,3-丙二醇、2,2-二甲基-1,3-丙二醇(新戊二醇)、2-乙基-2-丁基-1,3-丙二醇、2-乙基-2-異丁基-1,3-丙二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、2,2,4-三甲基-1,6-己二醇、聚四亞甲基二醇等脂肪族二醇； 1,2-環己烷二甲醇、1,3-環己烷二甲醇、1,4-環己烷二甲醇、螺二醇、三環癸烷二甲醇、金剛烷二醇、2,2,4,4-四甲基-1,3-環丁二醇等脂環族二醇； 4,4'-硫代二苯酚、4,4'-亞甲基二苯酚、4,4'-二羥基聯苯、鄰-、間-及對-二羥基苯、2,5-萘二醇、對二甲苯二醇及該等之環氧乙烷、環氧丙烷加成物等芳香族二醇等。 該等可單獨使用或者同時使用兩種以上。
該等之中，較佳為包含脂肪族二醇或脂環族二醇，更佳為包含聚四亞甲基二醇、新戊二醇或環己烷二甲醇。
＜交聯劑＞ 作為交聯劑，並無特別限定，可使用公知者，例如可使用多元異氰尿酸酯、多官能性異氰酸酯、多官能性三聚氰胺化合物、多官能性環氧化合物、多官能性㗁唑啉化合物、多官能性氮丙啶化合物、金屬螯合化合物等。尤其是從獲得所獲得之接著劑層之透明性、或適於接著劑層之彈性模數之觀點出發，較佳為使用異氰酸酯系交聯劑。
異氰酸酯系交聯劑係指1分子中具有兩個以上異氰酸基(包含利用封端劑或多聚物化等暫時保護異氰酸基而成之異氰酸酯再生型官能基)之化合物。
作為異氰酸酯系交聯劑，可例舉：甲苯二異氰酸酯、二甲苯二異氰酸酯等芳香族異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯等脂環族異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯等脂肪族異氰酸酯等。
更具體而言，例如可例舉：伸丁基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯等低級脂肪族聚異氰酸酯類；伸環戊基二異氰酸酯、伸環己基二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯等脂環族異氰酸酯類；2,4-甲苯二異氰酸酯、4,4'-二苯甲烷二異氰酸酯、苯二甲基二異氰酸酯、聚亞甲基聚苯基異氰酸酯等芳香族二異氰酸酯類；三羥甲基丙烷/甲苯二異氰酸酯三聚物加成物(東曹股份有限公司製造，商品名Coronate L)、三羥甲基丙烷/六亞甲基二異氰酸酯三聚物加成物(東曹股份有限公司製造，商品名Coronate HL)、六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯體(東曹股份有限公司製造，商品名Coronate HX)等異氰酸酯加成物、苯二甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物(三井化學股份有限公司製造，商品名D110N)、六亞甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物(三井化學股份有限公司製造，商品名D160N)；聚醚聚異氰酸酯、聚酯聚異氰酸酯、以及該等與各種多元醇之加成物、利用異氰尿酸酯鍵、縮二脲鍵、脲基甲酸酯鍵等進行多官能化而成之聚異氰酸酯等。若使用脂肪族系異氰酸酯，則交聯劑之量為少量且可獲得較高之凝膠分率之接著劑層，故更佳。
異氰酸酯系交聯劑可單獨使用一種，又，亦可混合兩種以上使用。關於異氰酸酯系交聯劑之調配量之下限，相對於聚酯樹脂100質量份為6質量份以上，較佳為7質量份以上、8質量份以上、9質量份以上或10質量份以上，異氰酸酯系交聯劑之調配量之上限為20質量份以下，較佳為15質量份以下。藉由設為該範圍內，可具有對於具有凹凸構造之表面之良好之接著力，並且抑制接著劑層經時滲入至凹凸構造之凹部。
＜交聯觸媒＞ 作為有機鋁化合物，可例舉：三乙醯丙酮酸鋁、三乙基乙醯乙酸鋁、二異丙氧基乙基乙醯乙酸鋁等。
作為有機鐵化合物，可例舉乙醯丙酮鐵錯合物等。
作為有機鋯化合物，可例舉四乙醯丙酮鋯等。
該等可單獨使用或視需要組合兩種以上使用。
藉由使用交聯觸媒，可提高交聯速度，縮短生產準備時間。
作為接著劑層C之形成方法，可採用公知之方法。例如可例舉以下方法。首先，將接著劑組合物(或包含接著劑組合物之溶液)賦予(塗佈)至支持體(基材)上，視需要進行乾燥，藉此形成接著劑組合物層。典型地藉由將包含聚酯樹脂、交聯劑、交聯觸媒及溶劑之接著劑組合物溶液賦予至基材上，於基材上形成接著劑組合物溶液層，並去除接著劑組合物溶液層之溶劑，藉此獲得接著劑組合物層。繼而，藉由對接著劑組合物層實施交聯處理(例如加熱處理)，利用交聯劑使接著劑組合物層之聚酯樹脂交聯，形成具有交聯結構之接著劑層。以上述方式於基材上形成接著劑層，可獲得具有基材與接著劑層之積層體。作為基材，例如亦可使用剝離襯墊等具有經剝離處理之主面之基材。亦可將藉由上述方法形成於剝離襯墊上之接著劑層轉移黏著(轉印)至支持體(或另一剝離襯墊)上。作為將接著劑組合物(接著劑組合物溶液)塗佈於基材上之方法，可採用公知之方法。例如可例舉：輥塗、凹版塗佈、逆向輥塗、輥刷塗佈、氣刀塗佈、噴塗、利用模嘴塗佈機等之擠出塗佈等。
[導光層、光學片材、基材層、低折射率層之較佳構成之例] 對本發明之實施方式之照明裝置之各構成要素的較佳例進行說明。
導光層80能夠利用對於可見光之透過率較高之公知之材料形成。導光層80例如係利用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯(PC)系樹脂、環烯烴系樹脂、玻璃(例如石英玻璃、無鹼玻璃、硼矽酸玻璃)形成。導光層80之折射率n GP例如為1.40以上且1.80以下。再者，折射率只要無特別說明，則係指於波長550 nm下利用橢圓偏光計測定之折射率。導光層80之厚度可根據用途適當設定。導光層80之厚度例如為0.05 mm以上且50 mm以下。
第1光學片材10a例如可藉由日本專利特表2013-524288號公報中所記載之方法製作。具體而言，例如可藉由如下方法製作第1光學片材10a：利用生漆(例如三洋化成工業公司製造之FINECURE RM-64：丙烯酸酯系光硬化性樹脂)塗佈聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)膜之表面，於包含該生漆之膜表面上壓紋加工光學圖案，其後使生漆硬化(例如紫外線照射條件：D-bulb、1000 mJ/cm 2、320 mW/cm 2)。
作為第2光學片材30之材料，例如可例舉具有光透過性之熱塑性樹脂，更具體而言，例如可例舉由聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等(甲基)丙烯酸系樹脂、或聚碳酸酯(PC)系樹脂等形成之膜。第2光學片材30可視目的採用任意之適當之材料。
基材層之厚度例如為1 μm以上且1000 μm以下，較佳為10 μm以上且100 μm以下，進而較佳為20 μm以上且80 μm以下。基材層之折射率較佳為1.40以上且1.70以下，進而較佳為1.43以上且1.65以下。
低折射率層之折射率n L1分別獨立地例如較佳為1.30以下，更佳為1.20以下，進而較佳為1.15以下。低折射率層較佳為固體，折射率例如較佳為1.05以上。導光層80之折射率與低折射率層之折射率層之差較佳為0.20以上，更佳為0.23以上，進而較佳為0.25以上。折射率為1.30以下之低折射率層例如能夠使用多孔質材料形成。低折射率層之厚度分別獨立地例如為0.3 μm以上且5 μm以下。
於低折射率層為內部具有空隙之多孔質材料之情形時，其空隙率較佳為35體積%以上，更佳為38體積%以上，尤佳為40體積%以上。若為此種範圍，則可形成折射率尤其低之低折射率層。低折射率層之空隙率之上限例如為90體積%以下，較佳為75體積%以下。若為此種範圍，則可形成強度優異之低折射率層。空隙率係由利用橢圓偏光計測定之折射率之值，根據Lorentz-Lorenz's formula(勞侖茲-勞侖茲公式)算出之值。
關於低折射率層，例如可使用國際公開第2019/146628號中所揭示之具有空隙之低折射率層。將國際公開第2019/146628號之揭示內容之全部藉由參照引用至本案說明書中。具體而言，具有空隙之低折射率層包含二氧化矽粒子、具有微細孔之二氧化矽粒子、二氧化矽中空奈米粒子等大致球狀粒子；纖維素奈米纖維、氧化鋁奈米纖維、二氧化矽奈米纖維等纖維狀粒子；由膨潤土所構成之奈米黏土等平板狀粒子等。於一實施方式中，具有空隙之低折射率層為粒子(例如微細孔粒子)彼此直接以化學方式鍵結所構成之多孔體。又，構成具有空隙之低折射率層之粒子彼此其至少一部分亦可經由少量(例如粒子之質量以下)之黏合劑成分進行鍵結。低折射率層之空隙率及折射率可藉由構成該低折射率層之粒子之粒徑、粒徑分佈等進行調整。
作為獲得具有空隙之低折射率層之方法，例如可例舉：日本專利特開2010-189212號公報、日本專利特開2008-040171號公報、日本專利特開2006-011175號公報、國際公開第2004/113966號、及該等參考文獻中所記載之方法。將日本專利特開2010-189212號公報、日本專利特開2008-040171號公報、日本專利特開2006-011175號公報、國際公開第2004/113966號之揭示內容之全部藉由參照引用至本說明書中。
作為具有空隙之低折射率層，可適宜地使用二氧化矽多孔體。二氧化矽多孔體例如係藉由以下方法製造。使矽化合物；水解性矽烷類及/或倍半矽氧烷、以及其部分水解物及脫水縮合物之至少任一種進行水解及縮聚之方法；使用多孔質粒子及/或中空微粒子之方法；以及利用彈回現象生成氣凝膠層之方法；使用將藉由溶膠凝膠法所獲得之凝膠狀矽化合物粉碎，並藉由觸媒等使所獲得之粉碎體即微細孔粒子彼此化學鍵結而成之粉碎凝膠之方法等。其中，低折射率層並不限定於二氧化矽多孔體，製造方法亦並不限定於所例示之製造方法，藉由任何製造方法均可製造。其中，多孔質層並不限定於二氧化矽多孔體，製造方法亦並不限定於所例示之製造方法，藉由任何製造方法均可製造。再者，倍半矽氧烷係以(RSiO 1.5，R為烴基)為基本結構單元之矽化合物，嚴格來說，不同於以SiO 2為基本結構單元之二氧化矽，但於具有藉由矽氧烷鍵交聯而成之網狀結構方面與二氧化矽共通，故此處包含倍半矽氧烷作為基本結構單元之多孔體亦稱為二氧化矽多孔體或二氧化矽系多孔體。
二氧化矽多孔體可由相互鍵結而成之凝膠狀矽化合物之微細孔粒子所構成。作為凝膠狀矽化合物之微細孔粒子，可例舉凝膠狀矽化合物之粉碎體。二氧化矽多孔體例如可將包含凝膠狀矽化合物之粉碎體的塗敷液塗敷於基材而形成。凝膠狀矽化合物之粉碎體例如可藉由觸媒作用、光照射、加熱等而進行化學鍵結(例如矽氧烷鍵結)。 [實施例]
[實施例1] (1)聚酯樹脂A之製備 於四口可分離式燒瓶安裝攪拌機、溫度計、氮氣導入管、及附分離器之冷凝管，於該燒瓶內，投入作為羧酸成分之對苯二甲酸47 g(分子量：166)及間苯二甲酸45 g(分子量：166)、作為醇成分之聚四亞甲基二醇115 g(分子量：566)、乙二醇4 g(分子量：62)、新戊二醇16 g(分子量：104)及環己烷二甲醇23 g(分子量：144)、及作為觸媒之鈦酸四丁酯0.1 g，於以氮氣充滿燒瓶內之狀態下一面攪拌，一面升溫至240℃，並於240℃保持4小時。
其後，拆下氮氣導入管及附分離器之冷凝管，更換為真空泵，一面於減壓氛圍(0.002 MPa)下攪拌，一面升溫至240℃，並於240℃保持。繼續反應約6小時，獲得聚酯樹脂A。聚酯樹脂A係不使用溶劑使上述單體進行聚合而獲得。藉由GPC(Gel Permeation Chromatography，凝膠滲透層析法)測定之聚酯樹脂A之質量平均分子量(Mw)為59,200。一面使所製備之聚酯樹脂A溶解於乙酸乙酯中，一面自燒瓶中取出，製備固形物成分濃度為50質量%之聚酯樹脂A溶液。
(2)接著劑組合物溶液之製備 相對於上述中所製備之聚酯樹脂A溶液之固形物成分100質量份，調配作為交聯觸媒之四乙醯丙酮鋯(商品名「ORGATIX ZC-162」，Matsumoto Fine Chemical股份有限公司製造。「ORGATIX」為註冊商標。以下，有時稱為「ZC-162」)0.07質量份、作為交聯劑之六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯體(商品名「Coronate HX」，東曹股份有限公司製造。「Coronate」為註冊商標。以下，有時稱為「Coronate HX」)12質量份、作為觸媒反應抑制劑之乙醯丙酮20質量份，以固形物成分濃度成為20質量%之方式進而添加乙酸乙酯，製備接著劑組合物溶液(有時稱為「聚酯接著劑組合物溶液A」)。
(3)接著劑片材之製作 將接著劑組合物溶液塗佈於進行了聚矽氧剝離處理之基材(第1隔離膜)之單面，形成接著劑組合物溶液層。使用厚度38 μm之聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜(商品名「MRF38」，三菱化學股份有限公司製造)作為第1隔離膜。關於接著劑組合物溶液層之厚度，以下述於40℃進行3天處理之步驟後之接著劑層的厚度成為10 μm之方式進行塗佈。藉由使接著劑組合物溶液層於150℃進行1分鐘乾燥，去除接著劑組合物溶液層之溶劑，獲得接著劑組合物層。繼而，將接著劑組合物層貼合於進行了聚矽氧剝離處理之另一基材(第2隔離膜)之剝離處理面，於40℃放置3天。使用厚度75 μm之雙軸延伸聚對苯二甲酸乙二酯膜(三菱化學股份有限公司製造，商品名：DIAFOIL T302，以下有時稱為「T302」)作為第2隔離膜。藉由將接著劑組合物層於40℃處理3天，利用交聯劑使接著劑組合物層之聚酯樹脂A交聯，形成接著劑層。以上述方式，製作具有第1隔離膜(PET膜)/接著劑層/第2隔離膜(PET膜)之積層構造之接著劑片材(積層體)。於將接著劑組合物溶液層於150℃進行1分鐘處理之步驟中，亦能夠部分地產生聚酯樹脂A之交聯反應，但交聯反應之大部分係於其後之於40℃進行3天加熱處理之步驟中產生。
(4)凹凸賦形膜A之製造 依據日本專利特表2013-524288號公報中所記載之方法製造凹凸賦形膜A。具體而言，藉由如下方法製造目標之凹凸賦形膜：利用生漆(三洋化成工業股份有限公司製造，FINECURE RM-64)塗佈聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)膜之表面，於包含該生漆之膜表面上壓紋加工光學圖案，其後使生漆硬化。凹凸賦形膜A之總厚度為130 μm，霧度值為0.8%。
將對所製造之凹凸賦形膜A之一部分自凹凸面側觀察之俯視圖以凹凸賦形膜70之形式示於圖9A。又，將圖9A之凹凸賦形膜70之9B-9B'剖視圖示於圖9B。長度L為86 μm、寬度W為9.2 μm、深度H為10 μm之剖面為三角形之複數個凹部74係沿X軸方向隔開寬度E(155 μm)之間隔而配置。進而此種凹部74之圖案係沿Y軸方向隔開寬度D(100 μm)之間隔而配置。凹部74之X軸方向之間距Px為241 μm(Px＝L＋E)，Y軸方向之間距Py為109.2 μm(Py＝W＋D)。凹凸賦形膜表面之凹部74之密度為3612個/cm 2。圖9B中之傾斜角度θa為49°，傾斜角度θb為85°，自凹凸面側俯視膜時之凹部74之佔有面積率為4.05%。
(5)光學積層體之製作 使用上述(3)中所獲得之接著劑片材及上述(4)之凹凸賦形膜A，以如下方式製作光學積層體。
於上述(3)中所獲得之接著劑片材、即，具有第1隔離膜/接著劑層/第2隔離膜之積層構造之積層體中，接著劑層之一主面與第1隔離膜之剝離處理面貼合，接著劑層之另一主面與第2隔離膜之剝離處理面貼合。首先，自上述(3)中所獲得之接著劑片材剝離第1隔離膜，將露出之接著劑層之表面(一主面)於包含驅動輥與從動輥之軋輥間貼合於丙烯酸系樹脂膜(厚度：30 μm)，獲得具有丙烯酸系樹脂膜/接著劑層/第2隔離膜之積層構造之積層體。繼而，自所獲得之積層體剝離第2隔離膜，將露出之接著劑層之表面(另一主面)於包含驅動輥與從動輥之軋輥間貼合於(4)之凹凸賦形膜A的具有凹凸構造之表面，獲得具有丙烯酸系樹脂膜/接著劑層/凹凸賦形膜A之積層構造之光學積層體。於接著劑層及丙烯酸系樹脂膜之積層體與凹凸賦形膜A之貼合中，將包含驅動輥與從動輥之軋輥間之夾持壓設為如表1A～表1C中所記載。其結果為，獲得具有丙烯酸系樹脂膜/接著劑層/凹凸賦形膜A之積層構造之寬度300 mm之長條狀光學積層體。
於光學積層體中，接著劑層之與第2隔離膜之剝離處理面貼合的主面與凹凸賦形膜A之具有凹凸構造之表面貼合。用作第2隔離膜之T302之剝離處理面之算術平均粗糙度Ra為0.02 μm，最大高度Rz為0.15 μm。
[實施例2] 除了將接著劑層之厚度變更為如表1A～表1C所示以外，以與實施例1同樣之方式製作光學積層體。
[實施例3] 除了將軋輥間之夾持壓及第2隔離膜之種類變更為如表1A～表1C所示以外，以與實施例2同樣之方式製作光學積層體。實施例3中，使用市售之厚度38 μm之超高相位差聚對苯二甲酸乙二酯膜(三菱化學股份有限公司製造，商品名：DIAFOIL MRF38CK)(以下，有時稱為「38CK」)作為第2隔離膜(PET膜)，即，與和接著劑層之凹凸賦形膜A貼合之主面貼合之隔離膜。用作第2隔離膜之38CK之經剝離處理之表面(與接著劑層相接之表面)的算術平均粗糙度Ra為0.01 μm，最大高度Rz為0.10 μm。
[實施例4] 除了使用凹凸賦形膜B代替凹凸賦形膜A以外，以與實施例3同樣之方式製作光學積層體。
關於凹凸賦形膜B，自凹凸面側俯視膜時之凹部之佔有面積率為66%。凹凸賦形膜B之凹部之佔有面積率高於凹凸賦形膜A。於圖14A中，將對所使用之凹凸賦形膜B之一部分自凹凸面側觀察之俯視圖表示為凹凸賦形膜52。又，將圖14A中之沿著14B-14B'之剖視圖示於圖14B。於自凹凸面側觀察凹凸賦形膜52時，凹部54之面積於凹凸賦形膜52之整個面積中所占之比率為66%。凹凸賦形膜52之凹部54沿X方向為連續性(沿X方向延伸之槽)，且沿Y方向隔開特定間隔進行配置。凹部54之剖面形狀為深度H為6.78 μm、寬度之最大值為6.5 μm、傾斜角度θa為50°、傾斜角度θb為85°之三角形。凹部54之寬度係以週期17 μm變化。於將凹凸賦形膜52用於照明裝置時，例如，於俯視下以凹部54於光源側凸起之方式進行配置。
[實施例5] 除了將接著劑層之厚度變更為如表1A～表1C所示以外，以與實施例4同樣之方式製作光學積層體。
[實施例6] 除了使用以下接著劑層以外，以與實施例2同樣之方式製作光學積層體。接著劑層係以如下方式製作。
(1)丙烯酸系聚合物溶液之製備 首先，製備丙烯酸系聚合物。於具備攪拌葉片、溫度計、氮氣導入管、冷凝器之4口燒瓶中，將丙烯酸正丁酯(BA)74.6質量份、4-丙烯醯基嗎啉(ACMO)18.6質量份、丙烯酸(AA)6.5質量份、丙烯酸4-羥基丁酯(4HBA)0.3質量份、作為聚合起始劑之2,2'-偶氮二異丁腈0.1質量份以單體之合計成為50質量%之方式與乙酸乙酯一併添加至燒瓶中，一面緩慢地攪拌一面導入氮氣，進行1小時氮氣置換，其後將燒瓶內之液溫保持為58℃附近，進行8小時聚合反應，獲得丙烯酸系聚合物。此處，自聚合反應開始經過2小時後，歷時3小時以固形物成分成為35質量%之方式滴加乙酸乙酯。即，丙烯酸系聚合物係以固形物成分為35質量%之丙烯酸系聚合物溶液之形式獲得。
(2)接著劑組合物溶液之製備 繼而，於所獲得之丙烯酸系聚合物溶液中，相對於聚合物100質量份，調配紫外線硬化型胺基甲酸酯丙烯酸酯樹脂A(質量平均分子量Mw：5,500)以固形物成分計10質量份、作為光聚合起始劑之4-(2-羥基乙氧基)苯基(2-羥基-2-丙基)酮(商品名「Omnirad2959」，IGM日本有限公司製造)1.0質量份、作為交聯劑之1,3-雙(N,N-二縮水甘油胺基甲基)環己烷(商品名「TETRAD-C」，三菱瓦斯化學股份有限公司製造)0.6質量份，製備接著劑組合物溶液(有時稱為「丙烯酸系接著劑組合物溶液A」)。
(3)接著劑片材之製作 於進行了聚矽氧剝離處理之厚度38 μm之聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜(商品名「MRF38」，三菱化學股份有限公司製造)之單面，塗佈丙烯酸系接著劑組合物溶液A而形成接著劑組合物溶液層。此時，關於接著劑組合物溶液層之厚度，以乾燥後之厚度(即接著劑組合物層之厚度)成為5 μm之方式進行塗佈。藉由使接著劑組合物溶液層於150℃進行3分鐘乾燥，去除接著劑組合物溶液層之溶劑，並且利用交聯劑使丙烯酸系聚合物交聯，獲得由丙烯酸系聚合物與交聯劑形成之具有交聯結構之接著劑層。此處，於不使接著劑組合物溶液之紫外線硬化性樹脂硬化之情況下獲得接著劑層。所獲得之接著劑層不具有藉由使紫外線硬化性樹脂硬化而形成之交聯結構。繼而，將進行了聚矽氧剝離處理之厚度38 μm之聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜(商品名「MRE38」，三菱化學股份有限公司製造)之剝離處理面貼合於接著劑組合物層，製作具有PET膜/接著劑層/PET膜之積層構造之接著劑片材。
使用上述(3)中所獲得之接著劑片材，與實施例2同樣地製作光學積層體。
[實施例7] 除了將接著劑層之厚度變更為如表1A～表1C所示以外，以與實施例6同樣之方式製作光學積層體。
[實施例8] 除了將軋輥間之夾持壓變更為如表1A～表1C所示以外，以與實施例7同樣之方式製作光學積層體。
[實施例9] 除了將軋輥間之夾持壓變更為如表1A～表1C所示以外，以與實施例6同樣之方式製作光學積層體。
[實施例10] 除了將接著劑層之厚度變更為如表1A～表1C所示以外，以與實施例9同樣之方式製作光學積層體。
[實施例11] 除了使用凹凸賦形膜B代替凹凸賦形膜A以外，以與實施例9同樣之方式製作光學積層體。
[實施例12] 除了將接著劑層之厚度變更為如表1A～表1C所示以外，以與實施例11同樣之方式製作光學積層體。
[實施例13] (1)丙烯酸系聚合物溶液之製備 首先，製備丙烯酸系聚合物。於具備攪拌葉片、溫度計、氮氣導入管、冷凝器之4口燒瓶中，將丙烯酸正丁酯(BA)90.7質量份、4-丙烯醯基嗎啉(ACMO)6.3質量份、丙烯酸(AA)2.7質量份、丙烯酸4-羥基丁酯(4HBA)0.3質量份、作為聚合起始劑之2,2'-偶氮二異丁腈0.1質量份以單體之合計成為50質量%之方式與乙酸乙酯一併添加至燒瓶中，一面緩慢地攪拌一面導入氮氣，進行1小時氮氣置換，其後將燒瓶內之液溫保持為58℃附近，進行8小時聚合反應，獲得丙烯酸系聚合物。此處，自聚合反應開始經過2小時後，歷時3小時以固形物成分成為35質量%之方式滴加乙酸乙酯。即，丙烯酸系聚合物係以固形物成分為35質量%之丙烯酸系聚合物溶液之形式獲得。
(2)接著劑組合物溶液之製備 製備接著劑組合物溶液(有時稱為「丙烯酸系接著劑組合物溶液B」)，其於所獲得之丙烯酸系聚合物溶液中，相對於固形物成分(聚合物)100質量份，調配有作為交聯劑之1,3-雙(N,N-二縮水甘油胺基甲基)環己烷(商品名「TETRAD-C」，三菱瓦斯化學股份有限公司製造)0.1質量份。
(3)接著劑片材之製作 於進行了聚矽氧剝離處理之厚度38 μm之聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜(商品名「MRF38」，三菱化學股份有限公司製造)之單面，塗佈丙烯酸系接著劑組合物溶液B而形成接著劑組合物溶液層。此時，關於接著劑組合物溶液層之厚度，以乾燥後之厚度(即接著劑組合物層之厚度)成為5 μm之方式進行塗佈。藉由使接著劑組合物溶液層於150℃進行3分鐘乾燥，去除接著劑組合物溶液層之溶劑，並且利用交聯劑使丙烯酸系聚合物交聯，獲得由丙烯酸系聚合物與交聯劑形成之具有交聯結構之接著劑層。繼而，將進行了聚矽氧剝離處理之厚度38 μm之聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜(商品名「MRE38」，三菱化學股份有限公司製造)之剝離處理面貼合於接著劑組合物層，製作具有PET膜/接著劑層/PET膜之積層構造之接著劑片材。
(4)凹凸賦形膜A之製造 與實施例1同樣地進行。
(5)光學積層體之製作 除了使用上述(3)中所獲得之接著劑片材及(4)之凹凸賦形膜A，將軋輥間之夾持壓變更為如表1A～表1C所示以外，與實施例1同樣地製作光學積層體。
[實施例14] (1)丙烯酸系聚合物溶液之製備 與實施例13同樣地進行。
(2)接著劑組合物溶液之製備 製備接著劑組合物溶液(有時稱為「丙烯酸系接著劑組合物溶液C」)，其於所獲得之丙烯酸系聚合物溶液中，相對於固形物成分100質量份，調配有作為交聯劑之過氧化二苯甲醯(1分鐘半衰期：130℃)0.25質量份、及包含甲苯二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物之聚異氰酸酯系交聯劑(Nippon Polyurethane Industry公司製造，Coronate L)0.15質量份、及矽烷偶合劑(3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷；信越化學工業股份有限公司製造，製品名「KBM-403」)0.075質量份。
(3)接著劑片材之製作 除了使用上述(2)中所獲得之丙烯酸系接著劑組合物溶液C，將接著劑層之厚度變更為如表1A～表1C所示以外，與實施例13同樣地進行。
(4)凹凸賦形膜A之製造 與實施例13同樣地進行。
(5)光學積層體之製作 與實施例13同樣地進行。
[比較例1] 除了將接著劑層之厚度變更為如表1A～表1C所示以外，以與實施例14同樣之方式製作光學積層體。
[實施例15] 除了將軋輥間之夾持壓變更為如表1A～表1C所示以外，以與實施例14同樣之方式製作光學積層體。
[實施例16] 除了將接著劑層之厚度變更為如表1A～表1C所示以外，以與實施例15同樣之方式製作光學積層體。
[實施例17] 除了將接著劑層之厚度及軋輥間之夾持壓變更為如表1A～表1C所示，並使用凹凸賦形膜B代替凹凸賦形膜A以外，以與實施例13同樣之方式製作光學積層體。
[比較例2] (1)丙烯酸系聚合物溶液之製備 與實施例13同樣地進行。
(2)接著劑組合物溶液之製備 於所獲得之丙烯酸系聚合物溶液中，相對於聚合物100質量份，調配作為交聯劑之三羥甲基丙烷/甲苯二異氰酸酯三聚物加成物(東曹股份有限公司製造，商品名Coronate L)0.15質量份與過氧化二苯甲醯(日本油脂股份有限公司製造：Nyper BMT40(SV))0.075質量份，製備接著劑組合物溶液(有時稱為「丙烯酸系接著劑組合物溶液D」)。 除了將軋輥間之夾持壓變更為如表1A～表1C所示以外，與實施例13同樣地製作光學積層體。
[測定方法] 各特性之測定條件如下所述。
＜氣泡之面積率＞ 將實施例及比較例中所製造之光學積層體切割為10 cm見方，利用顯微鏡觀察其中之5處。此時之觀察方法係利用光學顯微鏡對視角3.5 mm×3.5 mm之範圍進行圖像獲取，以成為氣泡部分及非氣泡部分之方式進行二值化，藉此算出氣泡之面積率(氣泡之面積率＝氣泡部分之面積/整個視野面積)。能夠利用光學顯微鏡檢測之氣泡之最小尺寸為1.7 μm(1像素之尺寸(畫素分解能力)為1.7 μm×1.7 μm之正方形)。
＜存在於凹凸賦形膜之凹部內之接著劑層之高度＞ 切割所製作之光學積層體之剖面，對任意1個凹部，利用SEM測定存在於凹部內之接著劑層之高度。具體而言，首先，自各實施例及比較例中所製作之光學積層體以5 mm見方之尺寸進行切割。其後，使所切割之試片成為冷卻狀態，藉由FIB(Focused Ion Beam，聚焦離子束)加工(FEI製造 Helios G4 UX DualBeam System)製備剖面，進行剖面SEM像之觀察。
＜接著劑層表面之粗糙度Ra、Rz＞ 自分別於實施例及比較例中獲得之接著劑片材剝離單側之隔離膜(PET膜)，利用非接觸式形狀測定機(ZYGO製造，NewView7300)測定露出之接著劑層表面之粗糙度。測定方法係依據JIS B0601-2001中所記載之方法，測定接著劑層表面之算術平均粗糙度Ra及最大高度Rz。表1A～表1C中之「-」表示未測定。
＜夾持壓、對平坦部施加之壓力＞ 輥間之夾持壓之測定係於輥(寬度250 mm、直徑200 mm)之被夾持的整個寬度區域貼附感壓紙(富士膠片股份有限公司製造，Prescale 3LW)，並測定壓力(Mpa)。表1A～表1C中將所夾持之整個寬度區域之平均值記載為「夾持壓」。再者，此處所使用之輥實質上未產生圖6中模式性地表示之TD方向之壓力不均。若輥之寬度(TD方向之長度)相對於輥之直徑之比率較大，則有容易產生圖6中模式性地表示之TD方向之壓力不均之傾向。
關於對平坦部施加之壓力(即，對凹部以外之部分施加之壓力)，假定未對凹凸賦形膜之表面中之凹部施加壓力，如下式所示，減去凹部之面積來換算如上所述般測定之輥間之夾持壓的值。凹部之面積佔有率利用凹凸賦形膜之設計上之數值。 (對平坦部施加之壓力)＝(夾持壓)/(1－凹部之面積佔有率)
將評價結果示於表1A、表1B、表1C及圖10。圖10中係表示實施例及比較例之光學積層體中之氣泡的面積率(%)與存在於凹部內之接著劑層之高度(μm)之評價結果的圖表。圖10中，使用有聚酯接著劑組合物溶液A之實施例1～5係以利用斜線畫陰影而成之圓圈或三角表示結果，使用有丙烯酸系接著劑組合物溶液A之實施例6～12係以黑色圓圈或三角表示結果，使用有丙烯酸系接著劑組合物溶液B或C之實施例13～17及比較例1係以白色圓圈或三角表示結果，使用有凹凸賦形膜A者係以圓圈表示結果，使用有凹凸賦形膜B者係以三角表示結果。再者，圖10中未記載比較例2之結果。
[表1A]
   實施例1 實施例2 實施例3 實施例6 實施例7 實施例8 實施例9 實施例10
凹凸賦形膜 凹凸賦形膜A
凹部之佔有面積率 4.05%
接著劑組合物溶液 聚酯接著劑組合物溶液A 丙烯酸系接著劑組合物溶液A
夾持壓[MPa] 0.13 0.13 0.2 0.13 0.13 0.3 0.2 0.2
對平坦部施加之壓力[MPa] 0.135 0.135 0.208 0.135 0.135 0.313 0.208 0.208
接著劑層之厚度[μm] 10 5 5 5 7 7 5 7
氣泡之面積率[%] 0.01 0.1 0.1 0.64 1.3 0.4 1.09 0.61
存在於凹部內之接著劑層之高度之最大值[μm] 0.31 0.41 0.28 0.52 0.45 0.48 0.41 0.48
接著劑層表面之算術平均粗糙度Ra[μm] - - - - - - - -
接著劑層表面之最大高度Rz[μm] - - - - - - - -
隔離膜之種類 T302 T302 38CK T302 T302 T302 38CK 38CK
[表1B]
   施例13 實施例14 比較例1 實施例15 實施例16 實施例17
凹凸賦形膜 凹凸賦形膜A 凹凸賦形膜B
凹部之佔有面積率 4.05% 66%
接著劑組合物溶液 丙烯酸系接著劑組合物溶液B 丙烯酸系接著劑組合物溶液C 丙烯酸系接著劑組合物溶液B
夾持壓[MPa] 0.14 0.14 0.14 0.2 0.2 0.13
對平坦部施加之壓力[MPa] 0.146 0.146 0.146 0.208 0.208 0.382
接著劑層之厚度[μm] 5 3 1 3 5 3
氣泡之面積率[%] 0.27 2.37 12.47 2.37 0.27 0.03
存在於凹部內之接著劑層之高度之最大值[μm] 0.92 0.66 0.28 0.76 0.76 0.89
接著劑層表面之算術平均粗糙度Ra[μm] 24.7 - - - 24.7 -
接著劑層表面之最大高度Rz[μm] 190.7 - - - 190.7 -
隔離膜之種類 38CK 38CK 38CK 38CK 38CK 38CK
[表1C]
   實施例4 實施例5 實施例11 實施例12 比較例2
凹凸賦形膜 凹凸賦形膜B 凹凸賦形膜A
凹部之佔有面積率 66% 4.05%
接著劑組合物溶液 聚酯接著劑組合物溶液A 丙烯酸系接著劑組合物溶液A 丙烯酸系接著劑組合物溶液D
夾持壓[MPa] 0.2 0.2 0.2 0.2 0.05
對平坦部施加之壓力[MPa] 0.588 0.588 0.588 0.588 0.051
接著劑層之厚度[μm] 5 7 5 7 5
氣泡之面積率[%] 0.01 0.01 0.01 0.01 ＜0.01
存在於凹部內之接著劑層之高度之最大值[μm] 0.29 0.26 0.31 0.38 2.7
接著劑層表面之算術平均粗糙度Ra[μm] - - - - -
接著劑層表面之最大高度Rz[μm] - - - - -
隔離膜之種類 38CK 38CK 38CK 38CK 38CK
關於實施例1～實施例17之光學積層體，存在於平坦部與接著劑層之界面處之氣泡之面積率為3%以下，且存在於複數個凹部內之接著劑層之高度為2 μm以下。相對於此，關於比較例1及2之光學積層體，存在於平坦部與接著劑層之界面處之氣泡之面積率超過3%，及/或存在於複數個凹部內之接著劑層之高度超過2 μm。實施例14之光學積層體與比較例1之光學積層體係僅使平坦部上之接著劑層的厚度不同而製作，但存在於平坦部與接著劑層之界面處之氣泡之面積率於實施例14的光學積層體中被控制為3%以下，相對於此，於比較例1之光學積層體中超過3%。根據該等結果，平坦部上之接著劑層之厚度例如較佳為2 μm以上。其中，存在於平坦部與接著劑層之界面處之氣泡之面積率不僅可因平坦部上之接著劑層之厚度而變化，亦可因將接著劑層與光學片材貼合時對接著劑層及光學片材施加之壓力、製作接著劑層時所使用之隔離膜表面之表面粗糙度(具體而言，與和光學片材之具有凹凸構造之表面貼合的接著劑層表面貼合之隔離膜表面之表面粗糙度)、接著劑層之凝膠分率等而變化。接著劑層向凹凸構造之複數個凹部內之滲入程度(存在於凹部內之接著劑層之高度)亦可根據上述接著劑層的製作條件或接著劑層之物性而變化。例如，即便使用相同之接著劑組合物溶液，若接著劑層之厚度(平坦部上之接著劑層之厚度)不同，則接著劑層之交聯密度亦可不同，故接著劑層向複數個凹部內之滲入程度可不同。因此，並不限定於上述實施例，藉由適當調整接著劑層之製作條件或接著劑層之物性，可獲得本發明之實施方式之光學積層體。
使用有丙烯酸系接著劑組合物溶液A之實施例6～12中，如上所述，於不使丙烯酸系接著劑組合物溶液A中所含之紫外線硬化性樹脂硬化之情況下製作接著劑層。並不限定於此，接著劑層亦可包含紫外線硬化性樹脂之硬化物。即，亦可使用如下接著劑層，其係使用包含紫外線硬化性樹脂之丙烯酸系接著劑組合物溶液，使紫外線硬化性樹脂硬化而成。根據是否使紫外線硬化性樹脂硬化，所獲得之接著劑層之表面粗糙度不會大幅變化，光學積層體之氣泡之面積率亦不會大幅變化。
＜層壓中及層壓後之接著劑層向凹部之滲入程度之變化＞ 使用以下之實施例A及實施例B之光學積層體觀察層壓中及層壓後的接著劑層向凹部之滲入程度之變化。
實施例A之光學積層體係以與實施例1之光學積層體同樣之方式，其中，以接著劑層之厚度成為300 μm之方式，製作具有丙烯酸系樹脂膜/接著劑層/凹凸賦形膜B之積層構造之光學積層體。實施例B之光學積層體係以與比較例1同樣之方式，其中，以接著劑層之厚度成為160 μm之方式，製作具有丙烯酸系樹脂膜/接著劑層/凹凸賦形膜B之積層構造之光學積層體。此處，為了容易觀察到接著劑層向凹部之滲入(埋入)，將接著劑層製作得較厚。
如圖11A所示，於實施例A之光學積層體100S之一主面側配置透明板150A，於另一主面側配置透明板150B，而設為樣品1000A。圖11B為模式性地表示樣品1000A之剖面之圖。透明板150B短於光學積層體100S，且使實施例A之光學積層體100S與透明板150B之角部接觸。將實施例A之光學積層體100S壓抵於透明板150B之角部，以手介隔透明板150A對實施例A之光學積層體100S施加力(圖中箭頭)。對施加力時及去除力後之光學積層體100S(圖中之虛線橢圓部分)進行觀察。
圖12中表示施加力前之樣品1000A(上部)、施加力時之樣品1000A(中部)、及去除力後之樣品1000A(下部)之光學影像。圖13中表示使用實施例B之光學積層體代替實施例A之光學積層體，進行同樣之評價之結果。圖13中表示施加力前之具有實施例B之光學積層體之樣品(上部)、施加力時之具有實施例B之光學積層體之樣品(中部)、及去除力後之具有實施例B之光學積層體之樣品(下部)的光學影像。
由圖12及圖13可知，實施例A之光學積層體及實施例B之光學積層體均產生透明度較施加力時(圖12及圖13之中部)、施加力前(圖12及圖13之上部)提高之部分(圖中虛線橢圓部分)。其原因在於，施加力前，由凹凸賦形膜之凹凸表面與接著劑層形成有複數個內部空間，相對於此，若施加力則凹凸賦形膜之凹部經接著劑層填埋，構成配光控制構造之複數個內部空間消失。若去除所施加之力(圖12及圖13之下部)，則實施例A之光學積層體之透明度恢復原狀，相對於此，實施例B之光學積層體之透明度仍然上升，未恢復原狀。若利用光學顯微鏡觀察光學積層體，則於透明度上升之部分中未觀察到複數個內部空間之圖案，確認到未形成內部空間。即，實施例A之光學積層體中，藉由施加力而滲入至凹部之接著劑層若被去除力，則恢復至未滲入至凹部之狀態(或向凹部之滲入受到抑制之狀態)，相對於此，認為，實施例B之光學積層體中，藉由施加力而滲入至凹部之接著劑層即便被去除力，亦保持滲入至凹部之狀態。其中，此處，為了容易觀察到接著劑層向凹部之滲入(埋入)，將接著劑層製作得較厚而進行評價，故該評價結果並非限定本發明之實施方式之光學積層體所具有之接著劑層。如上所述，於使用有與實施例B之光學積層體相同組成之接著劑層之實施例14～16的光學積層體中，獲得如下結果：存在於平坦部與接著劑層之界面處之氣泡之面積率為3%以下，且存在於複數個凹部內之接著劑層之高度為2 μm以下。 [產業上之可利用性]
本發明之光學積層體可廣泛地用於顯示裝置或照明裝置等光學裝置。
10a:第1光學片材 10s:平坦部 12s:主面(表面) 14:凹部 14a:內部空間 14s:界面 16s:傾斜面 17s:傾斜面 18s:主面(表面) 20a:接著劑層 22s:表面 28s:表面 30:第2光學片材 32s:主面 38s:主面 52:凹凸賦形膜 54:凹部 60:光源 70:凹凸賦形膜 72s:平坦部 74:凹部 80:導光層 80a:第1主面 80b:第2主面 80c:受光部 82:凹凸賦形膜 82s:平坦部 84:凹部 86s:第1傾斜面 87s:第2傾斜面 90:接著劑層 100A:光學積層體 100S:光學積層體 101A:光學積層體 102A:光學積層體 102B:光學積層體 150A:透明板 150B:透明板 200A:照明裝置 200B:照明裝置 1000A:樣品 Ac:中央部 Ae:兩端部 BA:氣泡 C:深度 D:寬度 Dy:寬度 E:寬度 H:深度 L:長度 MD:橫向 Px:間距 Py:間距 Ra:輥 Rb:輥 TD:縱向 W:寬度 Wy:寬度 θa:傾斜角度 θb:傾斜角度
圖1A為本發明之實施方式之光學積層體100A之模式性剖視圖。 圖1B為本發明之另一實施方式之光學積層體101A之模式性剖視圖。 圖2為光學積層體100A之模式性剖視圖。 圖3為光學積層體100A所具有之第1光學片材10a之模式性立體圖。 圖4A為具備光學積層體100A之照明裝置200A之模式性剖視圖。 圖4B為具備光學積層體100A之照明裝置200B之模式性剖視圖。 圖5為模式性地表示以卷對卷方式製造光學積層體100A之步驟之圖。 圖6為模式性地表示以卷對卷方式製造光學積層體100A之步驟之圖。 圖7A係用以說明以卷對卷方式製造比較例之光學積層體時之問題之模式性圖。 圖7B係用以說明以卷對卷方式製造比較例之光學積層體時之問題之模式性圖。 圖8為模式性地表示以卷對卷方式製造光學積層體100A之步驟之圖。 圖9A為本發明之實施方式之光學積層體所具有之凹凸賦形膜70的模式性俯視圖。 圖9B為凹凸賦形膜70之模式性剖視圖。 圖10係表示實施例及比較例之光學積層體中之氣泡的面積率(%)與存在於凹部內之接著劑層之高度(μm)之評價結果的圖表。 圖11A係用以說明使用光學積層體評價接著劑層向凹部之滲入程度之變化的方法之模式性圖。 圖11B係用以說明使用光學積層體評價接著劑層向凹部之滲入程度之變化的方法之模式性剖視圖。 圖12係具有實施例A之光學積層體100S之樣品1000A之光學影像，係上部表示施加力前之樣品1000A之光學影像，中部表示施加力時之樣品1000A之光學影像，下部表示去除力後之樣品1000A之光學影像之圖。 圖13係具有實施例B之光學積層體之樣品之光學影像，係上部表示施加力前之樣品之光學影像，中部表示施加力時之樣品之光學影像，下部表示去除力後之樣品之光學影像之圖。 圖14A為本發明之實施方式之光學積層體所具有之凹凸賦形膜52的模式性俯視圖。 圖14B為凹凸賦形膜52之模式性剖視圖。 圖15A為本發明之實施方式之光學積層體所具有之凹凸賦形膜82的模式性俯視圖。 圖15B為凹凸賦形膜82所具有之凹部84之模式性剖視圖。 圖15C為凹凸賦形膜82所具有之凹部84之模式性俯視圖。
10a:第1光學片材
10s:平坦部
12s:主面(表面)
14:凹部
14a:內部空間
14s:界面
16s:傾斜面
17s:傾斜面
18s:主面(表面)
20a:接著劑層
22s:表面
28s:表面
100A:光學積層體
C:深度
Dy:寬度
Py:間距
Wy:寬度

Claims (12)

  1. 一種光學積層體，其具有：第1光學片材，其具備具有凹凸構造之第1主面及與上述第1主面相反之側之第2主面；及 接著劑層，其配置於上述第1光學片材之上述第1主面側；且 上述凹凸構造包含複數個凹部、及上述複數個凹部中之鄰接之凹部間之平坦部， 上述接著劑層與上述平坦部相接， 上述接著劑層之表面與上述第1光學片材之上述第1主面於上述複數個凹部之各者內劃定內部空間， 於自上述第1光學片材之上述第1主面之法線方向俯視時，存在於上述平坦部與上述接著劑層之界面之氣泡於上述第1光學片材之面積中所占的面積率為3%以下， 存在於上述複數個凹部內之上述接著劑層之高度為2 μm以下。
  2. 如請求項1之光學積層體，其中上述接著劑層為以下接著劑層A、B及C中之任一者： 接著劑層A，其於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中，於50℃施加10000 Pa之應力1秒鐘時之蠕變變形率為10%以下，且於50℃施加10000 Pa之應力30分鐘時之蠕變變形率為16%以下， 對PMMA膜之180°剝離接著力為10 mN/20 mm以上； 接著劑層B，其係藉由使包含聚合物與硬化性樹脂之接著劑組合物之上述硬化性樹脂硬化而形成，且 使上述接著劑組合物之上述硬化性樹脂硬化前之23℃之初始拉伸彈性模數為0.35 MPa以上且8.00 MPa以下， 使上述接著劑組合物之上述硬化性樹脂硬化後之23℃之初始拉伸彈性模數為1.00 MPa以上； 接著劑層C，其係藉由使包含作為多元羧酸與多元醇之共聚物之聚酯樹脂、交聯劑、及選自由有機鋯化合物、有機鐵化合物及有機鋁化合物所組成之群中之至少一種交聯觸媒的接著劑組合物交聯而形成，且 於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率為40%以上， 對PMMA膜之180°剝離接著力為100 mN/20 mm以上。
  3. 如請求項1或2之光學積層體，其中上述平坦部上之上述接著劑層之厚度為2.0 μm以上且15.0 μm以下。
  4. 如請求項1至3中任一項之光學積層體，其中於自上述第1主面之法線方向俯視上述第1光學片材時，上述複數個凹部之面積於上述第1光學片材之面積中所占之比率為0.3%以上且80%以下。
  5. 如請求項1至4中任一項之光學積層體，其中上述複數個凹部之剖面為三角形、四邊形或至少一部分具有曲線之形狀。
  6. 如請求項1至5中任一項之光學積層體，其霧度值為5.0%以下。
  7. 如請求項1至6中任一項之光學積層體，其中上述複數個凹部分別具有：藉由內部全反射使於上述接著劑層內傳播之光之一部分朝向上述第1光學片材之上述第2主面側的第1傾斜面、及與上述第1傾斜面相反之側之第2傾斜面。
  8. 如請求項7之光學積層體，其中上述第1傾斜面之傾斜角度θa小於上述第2傾斜面之傾斜角度θb。
  9. 一種光學裝置，其具備如請求項1至8中任一項之光學積層體。
  10. 一種如請求項1至8中任一項之光學積層體之製造方法，其包括如下步驟： 步驟a，其將具有(甲基)丙烯酸系聚合物及/或聚酯系聚合物、交聯劑、及溶劑之接著劑組合物溶液賦予至具有經剝離處理之主面之基材之上述經剝離處理的主面上，形成接著劑組合物溶液層； 步驟b，其去除上述接著劑組合物溶液層之溶劑，形成接著劑組合物層； 步驟c，其於上述接著劑組合物層之與上述基材相反之側之主面上設置具有經剝離處理之主面的另一基材，使上述經剝離處理之主面與接著劑組合物層相接； 步驟d，其藉由利用上述交聯劑使上述接著劑組合物層之上述(甲基)丙烯酸系聚合物及/或聚酯系聚合物交聯，形成上述接著劑層；及 步驟e，其將上述第1光學片材之上述第1主面、與上述接著劑層之上述基材或上述另一基材之一側之主面貼合；且 上述基材或上述另一基材之上述一側之上述經剝離處理之主面的算術平均粗糙度Ra未達0.05 μm。
  11. 如請求項10之製造方法，其中上述基材或上述另一基材之上述一側之上述經剝離處理之主面的最大高度Rz未達0.5 μm。
  12. 如請求項10或11之製造方法，其中上述步驟e係藉由卷對卷法進行。
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