TW202214800A - 補強膜、附補強膜之裝置及其製造方法 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種補強膜，其在剛與被黏著體貼合後容易剝離，在與被黏著體貼合後藉由使黏著劑進行光硬化而能夠牢固地接著於被黏著體，且不易因彎曲試驗而發生剝落。補強膜(10)具備固定積層於膜基材(1)之一主面上之黏著劑層(2)。黏著劑層含有光硬化性組合物，該光硬化性組合物包含具有交聯結構之丙烯酸系基礎聚合物及光硬化劑。黏著劑層較佳為在光硬化後，於-20℃下之剪切儲存模數為1.0×10 4～5.0×10 5Pa，於25℃下之剪切儲存模數為8.0×10 3～5.0×10 5Pa。

Description

補強膜、附補強膜之裝置及其製造方法
本發明係關於一種貼設於裝置表面之補強膜。進而，本發明係關於一種具備補強膜之裝置及其製造方法。
於顯示器等光學裝置或電子裝置之表面，有時為了保護表面或賦予耐衝擊性等而貼合黏著性膜。此類黏著性膜通常在膜基材之主面固定積層有黏著劑層，經由該黏著劑層而貼合於裝置表面。
於裝置之組裝、加工、運輸等使用前之狀態下，藉由在裝置或裝置構成零件之表面暫時黏著黏著性膜，可抑制被黏著體之損傷或破損。專利文獻1中提出了一種補強膜，其在膜基材上具備包含光硬化性黏著劑組合物之黏著劑層。
該補強膜由於黏著劑之凝膠分率較高，在剛與被黏著體貼合後為低黏著性，故而容易自被黏著體剝離。因此，能夠自被黏著體剝離進行二次加工，並且亦能夠自被黏著體之無需補強之部位，選擇位置地剝離去除補強膜。由於補強膜之黏著劑藉由光硬化而牢固地接著於被黏著體，因此成為膜基材永久接著於被黏著體之表面之狀態，從而上述補強膜能夠用作負責裝置之表面保護等之補強材料。
近年來，使用樹脂膜等可彎折基板(軟性基板)之有機EL(Electroluminescence，電致發光)面板已經開始投入實用，並提出了一種可彎折之軟性顯示器。可摺疊之軟性顯示器(可摺疊顯示器)係在同一部位反覆進行彎曲。在彎曲部位，內側被賦予壓縮應力，外側被賦予拉伸應力，而在彎曲部位及其周邊產生應變，從而可能導致黏著劑自被黏著體剝落。據專利文獻2記載，於可摺疊顯示器中之構件間之貼合中使用較柔軟之黏著片材，而緩和彎曲部位之應力應變(例如專利文獻2、3)。 [先前技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：日本專利特開2020-41113號公報 專利文獻2：日本專利特開2018-45213號公報 專利文獻3：日本專利特開2017-119801號公報
[發明所欲解決之問題]
於將專利文獻1中所提出之將補強膜應用於軟性裝置之情形時，由於光硬化後之黏著劑較硬，故而可能導致在彎曲部位發生剝落。尤其是，由於低溫下之黏著劑之柔軟性及接著保持力較低，故而當在低溫下實施彎曲試驗時，在彎曲部位黏著劑容易自被黏著體剝離。關於專利文獻2、3中所記載之黏著片材，雖然在低溫環境下被反覆彎曲時可抑制其自被黏著體剝離，但由於黏著劑不具有光硬化性，與被黏著體貼合後便立即表現出較高之接著性，故而不容易進行剝離或加工。
鑒於上述情況，本發明之目的在於提供一種補強膜，其在剛與被黏著體貼合後容易剝離，在與被黏著體貼合後藉由使黏著劑進行光硬化而能夠牢固地接著於被黏著體，且不易因彎曲試驗而發生剝落。 [解決問題之技術手段]
本發明之補強膜具備固定積層於膜基材之一主面上之黏著劑層。黏著劑層含有包含丙烯酸系基礎聚合物及光硬化劑之光硬化性組合物。丙烯酸系基礎聚合物之玻璃轉移溫度較佳為-45℃以下。
丙烯酸系基礎聚合物含有選自由含羥基之單體及含羧基之單體所組成之群中之一種以上作為單體單元，且藉由使異氰酸酯系交聯劑、環氧系交聯劑等交聯劑與基礎聚合物之羥基及/或羧基進行鍵結而導入有交聯結構。交聯劑之量相對於丙烯酸系聚合物100重量份可為0.05～1重量份左右。
構成黏著劑層之光硬化性組合物較佳為相對於丙烯酸系基礎聚合物100重量份含有3～30重量份之光硬化劑。作為光硬化劑，例如可使用多官能(甲基)丙烯酸酯。多官能(甲基)丙烯酸酯亦可為利用環氧乙烷、環氧丙烷等環氧烷進行改性所得之環氧烷改性多官能(甲基)丙烯酸酯。光硬化劑之官能基當量例如為80～300 g/eq左右。
黏著劑層較佳為在光硬化後，於-20℃下之剪切儲存模數為1.0×10 4～5.0×10 5Pa。光硬化後之黏著劑層於25℃下之剪切儲存模數較佳為8.0×10 3～5.0×10 5Pa。
光硬化前之黏著劑層於-20℃下之剪切儲存模數較佳為1.0×10 4～5.0×10 5Pa。光硬化前之黏著劑層於25℃下之剪切儲存模數較佳為5.0×10 3～1.0×10 4Pa。
光硬化後之黏著劑層於25℃下之剪切儲存模數較佳為光硬化前之黏著劑層於25℃下之剪切儲存模數之1.2～7倍。光硬化後之黏著劑層於-20℃下之剪切儲存模數較佳為光硬化前之黏著劑層於-20℃下之剪切儲存模數之1.2～7倍。
藉由將上述補強膜貼合於裝置之表面，並使黏著劑層光硬化，可獲得附補強膜之裝置。裝置亦可為可彎折之軟性裝置。 [發明之效果]
本發明之補強膜中，黏著劑層包含光硬化性組合物，在與被黏著體接著後藉由使黏著劑層光硬化，而使得與被黏著體之接著力得以提昇。在光硬化前，補強膜與被黏著體之接著力較小，因此容易自被黏著體剝離。補強膜之黏著劑層在光硬化後仍儲存模數較低，應力應變之緩和性較高，因此在可彎折之裝置中，即便在同一部位反覆進行彎曲時，亦可抑制彎曲部位之黏著劑層之剝離，從而接著可靠性優異。
圖1係表示補強膜之一實施方式之剖視圖。補強膜10係在膜基材1之一主面上具備黏著劑層2。黏著劑層2固定積層於膜基材1之一主面上。黏著劑層2係包含光硬化性組合物之光硬化性黏著劑，藉由照射紫外線等活性光線而使其硬化，從而使得與被黏著體之接著強度得到提昇。
圖2係在黏著劑層2之主面上暫時黏著有隔離膜5之補強膜之剖視圖。圖3係在可摺疊之裝置20之表面貼設有補強膜10之附補強膜之裝置100之剖視圖。圖4係表示以鉸鏈25為中心將裝置摺疊後之狀態之剖視圖。
藉由自黏著劑層2之表面將隔離膜5剝離去除，並將黏著劑層2之露出面貼合於裝置20之表面，而將補強膜10貼設於裝置20之表面。於該狀態下，黏著劑層2係光硬化前在裝置20上暫時黏著有補強膜10(黏著劑層2)之狀態。藉由使黏著劑層2進行光硬化，而提昇裝置20與黏著劑層2之界面處之接著力，使裝置20與補強膜10固定接著。
「固定接著」係指所積層之2層牢固地接著在一起，而在兩者之界面處無法或難以進行剝離之狀態。「暫時黏著」係指所積層之2層間之接著力較小，而在兩者之界面處可容易地進行剝離之狀態。
圖2所示之補強膜中，膜基材1與黏著劑層2固定接著在一起，隔離膜5暫時黏著於黏著劑層2。若將膜基材1與隔離膜5進行剝離，則在黏著劑層2與隔離膜5之界面處發生剝離，黏著劑層2固定接著於膜基材1上之狀態得到維持。在剝離後之隔離膜5上不會殘存黏著劑。
圖3所示之附補強膜之裝置係指在黏著劑層2之光硬化前，裝置20與黏著劑層2暫時黏著在一起之狀態。若將膜基材1與裝置20進行剝離，則在黏著劑層2與裝置20之界面處發生剝離，因此黏著劑層2固定接著於膜基材1上之狀態得到維持。由於在裝置20上不會殘存黏著劑，故而容易進行二次加工或切割加工等剝離操作。於使黏著劑層2進行光硬化後，黏著劑層2與裝置20之接著力得到提昇，並成為固定接著狀態，因此難以自裝置20將膜1剝離。
[膜基材] 作為補強膜10之膜基材1，可使用可撓性塑膠膜。為了使膜基材1與黏著劑層2固定接著，較佳為不對膜基材1之附設有黏著劑層2之面實施離型處理。
膜基材之厚度例如為4～150 μm左右。要想藉由賦予剛性或緩和衝擊等而對裝置進行補強，膜基材1之厚度較佳為5 μm以上，更佳為12 μm以上，進而較佳為20 μm以上，特佳為25 μm以上。要想使補強膜具有可撓性而變得可摺疊，膜基材1之厚度較佳為125 μm以下，更佳為100 μm以下。要想兼具機械強度與可撓性，膜基材1之壓縮強度較佳為100～3000 kg/cm 2，更佳為200～2900 kg/cm 2，進而較佳為300～2800 kg/cm 2，特佳為400～2700 kg/cm 2。
作為構成膜基材1之塑膠材料，可例舉：聚酯系樹脂、聚烯烴系樹脂、環狀聚烯烴系樹脂、聚醯胺系樹脂、聚醯亞胺系樹脂、聚醚醚酮、聚醚碸、聚芳酯系樹脂、芳香族聚醯胺系樹脂等。顯示器等光學裝置用之補強膜中，膜基材1較佳為透明膜。又，於自膜基材1側照射活性光線而使黏著劑層2進行光硬化之情形時，膜基材1較佳為相對於用於使黏著劑層硬化之活性光線具有透明性。要想兼具機械強度與透明性，適宜使用：聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚萘二甲酸乙二酯等聚酯系樹脂、透明聚醯亞胺、透明芳香族聚醯胺。於自被黏著體側照射活性光線之情形時，只要被黏著體相對於活性光線具有透明性即可，膜基材1亦可相對於活性光線不透明。
亦可於膜基材1之表面設置有易接著層、易滑層、離型層、抗靜電層、硬塗層、抗反射層等功能性塗層。再者，如上所述，為了使膜基材1與黏著劑層2固定接著，較佳為不在膜基材1之附設有黏著劑層2之面上設置離型層。
[黏著劑層] 固定積層於膜基材1上之黏著劑層2含有包含基礎聚合物及光硬化劑之光硬化性組合物。由於黏著劑層2在光硬化前，與裝置或裝置零件等被黏著體之接著力較小，故而容易進行剝離。藉由光硬化而使黏著劑層2與被黏著體之接著力得到提昇，因此當使用裝置時，補強膜亦不易自裝置表面剝離，從而接著可靠性優異。
光硬化性黏著劑在一般保管環境下幾乎不會發生硬化，而藉由照射紫外線等活性光線進行硬化。因此，本發明之補強膜具有以下優點：能夠任意地設定黏著劑層2之硬化時機，能夠靈活地配合步驟之準備時間。
黏著劑層2之厚度例如為1～300 μm左右。黏著劑層2之厚度越大，則與被黏著體之接著性呈變高趨勢。另一方面，當黏著劑層2之厚度過大時，光硬化前之流動性較高，而可能導致難以進行操作。因此，黏著劑層2之厚度較佳為3～100 μm，更佳為5～50 μm，進而較佳為6～40 μm，特佳為8～30 μm。基於薄型化之觀點而言，黏著劑層2之厚度亦可為25 μm以下、20 μm以下或18 μm以下。
於將補強膜用於顯示器等光學裝置之情形時，黏著劑層2之全光線透過率較佳為80%以上，更佳為85%以上，進而較佳為90%以上。黏著劑層2之霧度較佳為2%以下，更佳為1%以下，進而較佳為0.7%以下，特佳為0.5%以下。
黏著劑層2較佳為，藉由光硬化而使與被黏著體之接著力得到提昇，且即便在光硬化後，低溫下之剪切儲存模數(以下，簡稱為「儲存模數」)仍較小。黏著劑之儲存模數係藉由以下方式而求出：依據JIS K7244-1「塑膠-動態機械特性之試驗方法」中所記載之方法，於頻率1 Hz之條件下，在-50～150℃之範圍內以升溫速度5℃/分鐘進行測定時，讀取與特定溫度對應之值。
光硬化後之黏著劑層於-20℃下之儲存模數較佳為5.0×10 5Pa以下，更佳為4.0×10 5Pa以下，進而較佳為3.0×10 5Pa以下，亦可為2.5×10 5Pa以下或2.0×10 5Pa以下。由於光硬化後之黏著劑層2於低溫下之儲存模數較小，故而黏著劑層在低溫環境下表現出應變緩和性，因此即便於對貼合有補強膜之裝置進行反覆彎曲時，或者長時間保持彎曲狀態時，亦可抑制彎曲部位之黏著劑層之剝離。
另一方面，當光硬化後之黏著劑層之儲存模數過小時，黏著劑層容易發生塑性變形，而可能導致因接著保持力之不足使得黏著劑層自被黏著體剝離。因此，光硬化後之黏著劑層於-20℃下之儲存模數較佳為1.0×10 4Pa以上，更佳為2.0×10 4Pa以上，進而較佳為3.00×10 4Pa以上，亦可為4.0×10 4Pa以上、5.0×10 4Pa以上、6.0×10 4Pa以上、7.0×10 4Pa以上或8.0×10 4Pa以上。
要想在常溫下確保接著性，並且抑制黏著劑層自端部突出，光硬化後之黏著劑層於25℃下之儲存模數較佳為8.0×10 3～1.5×10 5Pa，更佳為1.0×10 4～1.0×10 5Pa，進而較佳為1.5×10 4～8.0×10 4Pa，亦可為2.0×10 4～6.0×10 4Pa。
黏著劑層2只要為包含基礎聚合物及光硬化劑，且藉由光硬化而使與被黏著體之接著力得到提昇者，其組成便無特別限定。要想提高藉由照射活性光線而獲得之硬化之效率，構成黏著劑層2之黏著劑組合物(光硬化性組合物)較佳為包含光聚合起始劑。
(基礎聚合物) 基礎聚合物係黏著劑組合物之主構成成分，其係決定光硬化前之黏著劑層之接著力或儲存模數之主要素。要想光學透明性及接著性優異，且容易控制接著力或儲存模數，黏著劑組合物較佳為含有丙烯酸系聚合物作為基礎聚合物，較佳為黏著劑組合物之50重量%以上為丙烯酸系聚合物。
作為丙烯酸系聚合物，適宜使用含有(甲基)丙烯酸烷基酯作為主要單體成分者。再者，於本說明書中，「(甲基)丙烯酸」係指丙烯酸及/或甲基丙烯酸。
作為(甲基)丙烯酸烷基酯，適宜使用烷基之碳數為1～20之(甲基)丙烯酸烷基酯。(甲基)丙烯酸烷基酯之烷基可為直鏈，亦可具有支鏈。作為(甲基)丙烯酸烷基酯之例，可例舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第二丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸異戊酯、(甲基)丙烯酸新戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸壬酯、(甲基)丙烯酸異壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、(甲基)丙烯酸十一烷基酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯、(甲基)丙烯酸異十三烷基酯、(甲基)丙烯酸十四烷基酯、(甲基)丙烯酸異十四烷基酯、(甲基)丙烯酸十五烷基酯、(甲基)丙烯酸十六烷基酯、(甲基)丙烯酸十七烷基酯、(甲基)丙烯酸十八烷基酯、(甲基)丙烯酸異十八烷基酯、(甲基)丙烯酸十九烷基酯、(甲基)丙烯酸二十烷基酯等。
所例示之(甲基)丙烯酸烷基酯中，要想實現基礎聚合物之低Tg化，較佳為(甲基)丙烯酸C 1-9烷基酯，較佳為均聚物之玻璃轉移溫度為-50℃以下者。(甲基)丙烯酸烷基酯之均聚物之玻璃轉移溫度更佳為-55℃以下，進而較佳為-60℃以下。作為均聚物之玻璃轉移溫度為-50℃以下之(甲基)丙烯酸C 1-9烷基酯之具體例，可例舉：丙烯酸2-乙基己酯(Tg：-70℃)、丙烯酸正己酯(Tg：-65℃)、丙烯酸正辛酯(Tg：-65℃)、丙烯酸異壬酯(Tg：-60℃)、丙烯酸正壬酯(Tg：-58℃)、丙烯酸異辛酯(Tg：-58℃)、丙烯酸丁酯(Tg：-55℃)等。其中，較佳為丙烯酸丁酯及丙烯酸2-乙基己酯，要想Tg較低，特佳為丙烯酸2-乙基己酯。
相對於構成基礎聚合物之單體成分總量，(甲基)丙烯酸烷基酯之含量較佳為70重量%以上，更佳為80重量%以上，進而較佳為85重量%以上，亦可為90重量%以上、93重量%以上或95重量%以上。其中，較佳為(甲基)丙烯酸C 1-9烷基酯之量為上述範圍，更佳為丙烯酸2-乙基己酯與丙烯酸丁酯之合計為上述範圍。丙烯酸2-乙基己酯之量為上述範圍亦可。
丙烯酸系基礎聚合物較佳為含有具有可交聯官能基之單體成分作為共聚成分。作為具有可交聯官能基之單體，可例舉：含羥基之單體、或含羧基之單體。基礎聚合物中，可具有含羥基之單體及含羧基之單體兩者作為共聚成分，亦可僅具有兩者中之任一者作為共聚成分。藉由向基礎聚合物中導入交聯結構，而使凝集力得到提昇，從而光硬化前之黏著劑層2自被黏著體之剝離性呈上升趨勢。
作為含羥基之單體，可例舉：(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸6-羥基己酯、(甲基)丙烯酸8-羥基辛酯、(甲基)丙烯酸10-羥基癸酯、(甲基)丙烯酸12-羥基月桂酯、(甲基)丙烯酸4-(羥甲基)環己基甲酯等。其中，要想較大地有助於提昇光硬化後之黏著劑之接著力，且均聚物之Tg較低，較佳為丙烯酸2-羥基乙酯(Tg：-15℃)及丙烯酸4-羥基丁酯(Tg：-32℃)。
作為含羧基之單體，可例舉：(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸2-羧基乙酯、(甲基)丙烯酸羧基戊酯、琥珀酸2-(甲基)丙烯醯氧基乙酯、六氫鄰苯二甲酸2-(甲基)丙烯醯氧基乙酯、鄰苯二甲酸2-(甲基)丙烯醯氧基乙酯、六氫鄰苯二甲酸2-(甲基)丙烯醯氧基丙酯、鄰苯二甲酸2-(甲基)丙烯醯氧基丙酯、伊康酸、順丁烯二酸、反丁烯二酸、丁烯酸等。
丙烯酸系基礎聚合物中，相對於構成單體成分總量，含羥基之單體與含羧基之單體之合計量較佳為0.5～15重量%，更佳為1～10重量%，進而較佳為2～7重量%。於利用異氰酸酯系交聯劑向丙烯酸系基礎聚合物中導入交聯結構之情形時，較佳為(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丙酯等含羥基之(甲基)丙烯酸酯之含量為上述範圍。
丙烯酸系基礎聚合物亦可含有N-乙烯基吡咯啶酮、甲基乙烯基吡咯啶酮、乙烯基吡啶、乙烯基哌啶酮、乙烯基嘧啶、乙烯基哌𠯤、乙烯基吡𠯤、乙烯基吡咯、乙烯基咪唑、乙烯基㗁唑、乙烯基𠰌啉、N-丙烯醯𠰌啉、N-乙烯基羧醯胺類、N-乙烯基己內醯胺等含氮之單體作為構成單體成分。
丙烯酸系基礎聚合物亦可包含上述單體成分以外之單體成分。丙烯酸系基礎聚合物亦可包含例如乙烯酯單體、芳香族乙烯基單體、含環氧基之單體、乙烯醚單體、含磺基之單體、含磷酸基之單體、含酸酐基之單體等作為單體成分。
導入交聯結構之前之基礎聚合物可實質上不含氮原子。基礎聚合物之構成元素中之氮之比率可為0.1莫耳%以下、0.05莫耳%以下、0.01莫耳%以下、0.005莫耳%以下、0.001莫耳%以下、或0。藉由使用實質上不含氮原子之基礎聚合物，當對被黏著體進行了表面活化處理時，光硬化前之黏著劑層之接著力(初始接著力)之上升呈被抑制趨勢。藉由不使用含氰基之單體、含內醯胺結構之單體、含醯胺基之單體、含𠰌啉環之單體等含氮原子之單體作為基礎聚合物之構成單體成分，可獲得實質上不含氮原子之基礎聚合物。相對於丙烯酸系基礎聚合物之構成單體成分總量，含氮之單體之量可為1重量%以下、0.5重量%以下、0.1重量%以下、0.05重量%以下、或0。
丙烯酸系基礎聚合物之玻璃轉移溫度較佳為-45℃以下，更佳為-50℃以下，進而較佳為-55℃以下，特佳為-60℃以下，亦可為-63℃以下或-65℃以下。丙烯酸系基礎聚合物之玻璃轉移溫度之下限並無特別限定，一般而言為-80℃以上，亦可為-75℃以上或-70℃以上。
玻璃轉移溫度係黏彈性測定中之損耗正切tanδ變得極大時之溫度(峰頂溫度)。藉由使玻璃轉移溫度充分低於裝置之使用環境溫度，而使得使用環境溫度範圍內之黏著劑層之儲存模數G’較小，當反覆進行彎曲時呈抑制剝落之趨勢。
亦可應用基於Fox式而算出之理論Tg來代替藉由黏彈性測定所獲得之玻璃轉移溫度。理論Tg係根據丙烯酸系基礎聚合物之構成單體成分之均聚物之玻璃轉移溫度Tg i、與各單體成分之重量分率W i，基於下述Fox式而算出。 1/Tg＝Σ(W i/Tg i)
Tg為聚合物鏈之玻璃轉移溫度(單位：K)，W i為構成鏈段之單體成分i之重量分率(重量基準之共聚比率)，Tg i為單體成分i之均聚物之玻璃轉移溫度(單位：K)。作為均聚物之玻璃轉移溫度，可採用Polymer Handbook第3版(John Wiley & Sons, Inc., 1989年)中所記載之數值。關於上述文獻中未記載之單體之均聚物之Tg，只要採用藉由動態黏彈性測定所獲得之tanδ之峰頂溫度即可。
藉由溶液聚合、乳化聚合、塊狀聚合等各種公知之方法對上述單體成分進行聚合，藉此能夠獲得作為基礎聚合物之丙烯酸系聚合物。基於黏著劑之接著力、保持力等特性之均衡性、或成本等觀點而言，較佳為溶液聚合法。作為溶液聚合之溶劑，可使用：乙酸乙酯、甲苯等。溶液濃度通常為20～80重量%左右。作為聚合起始劑，可使用偶氮系、過氧化物系等各種公知之聚合起始劑。亦可使用鏈轉移劑，以調整分子量。反應溫度通常為50～80℃左右，反應時間通常為1～8小時左右。
丙烯酸系基礎聚合物之重量平均分子量較佳為10萬～200萬，更佳為20萬～150萬，進而較佳為30萬～100萬。再者，於向基礎聚合物中導入交聯結構之情形時，基礎聚合物之分子量係指導入交聯結構之前之分子量。
(交聯劑) 要想使黏著劑具備適度之凝集力，表現出接著力，並且確保光硬化前之黏著劑層自被黏著體之剝離性，較佳為向基礎聚合物中導入交聯結構。例如，向基礎聚合物聚合後之溶液中添加交聯劑，並視需要進行加熱，藉此導入交聯結構。作為交聯劑，可例舉：異氰酸酯系交聯劑、環氧系交聯劑、㗁唑啉系交聯劑、氮丙啶系交聯劑、碳二醯亞胺系交聯劑、金屬螯合物系交聯劑等。該等交聯劑與導入至基礎聚合物中之羥基、羧基等官能基進行反應而形成交聯結構。要想與基礎聚合物之羥基或羧基之反應性較高，而容易導入交聯結構，較佳為異氰酸酯系交聯劑及環氧系交聯劑。
作為異氰酸酯系交聯劑，可使用1分子中具有2個以上異氰酸基之聚異氰酸酯。作為聚異氰酸酯系交聯劑，例如可例舉：伸丁基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯等低級脂肪族聚異氰酸酯類；伸環戊基二異氰酸酯、伸環己基二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯等脂環族異氰酸酯類；2,4-甲苯二異氰酸酯、4,4'-二苯基甲烷二異氰酸酯、苯二甲基二異氰酸酯等芳香族異氰酸酯類；三羥甲基丙烷/甲苯二異氰酸酯三聚物加成物(例如，東曹公司製造之「Coronate L」)、三羥甲基丙烷/六亞甲基二異氰酸酯三聚物加成物(例如，東曹公司製造之「Coronate HL」)、苯二甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物(例如，三井化學公司製造之「Takenate D110N」、六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯物(例如，東曹公司製造之「Coronate HX」)等異氰酸酯加成物；等。
作為環氧系交聯劑，可使用1分子中具有2個以上環氧基之多官能環氧化合物。環氧系交聯劑亦可為1分子中具有3個以上或4個以上環氧基者。環氧系交聯劑之環氧基可為縮水甘油基。作為環氧系交聯劑，例如可例舉：N,N,N',N'-四縮水甘油基-間苯二甲胺、二縮水甘油基苯胺、1,3-雙(N,N-二縮水甘油基胺基甲基)環己烷、1,6-己二醇二縮水甘油醚、新戊二醇二縮水甘油醚、乙二醇二縮水甘油醚、丙二醇二縮水甘油醚、聚乙二醇二縮水甘油醚、聚丙二醇二縮水甘油醚、山梨糖醇聚縮水甘油醚、丙三醇聚縮水甘油醚、季戊四醇聚縮水甘油醚、聚丙三醇聚縮水甘油醚、山梨醇酐聚縮水甘油醚、三羥甲基丙烷聚縮水甘油醚、己二酸二縮水甘油酯、鄰苯二甲酸二縮水甘油酯、三(2-羥乙基)異氰尿酸三縮水甘油酯、間苯二酚二縮水甘油醚、雙酚-S-二縮水甘油醚等。作為環氧系交聯劑，亦可使用長瀨化成公司製造之「Denacol」、Mitsubishi Gas Chemical公司製造之「Tetrad X」「Tetrad C」等市售品。
交聯劑之使用量只要根據基礎聚合物之組成或分子量等進行適當調整即可。相對於基礎聚合物100重量份，交聯劑之使用量為0.03～2重量份左右，較佳為0.05～1重量份，更佳為0.08～0.8重量份，進而較佳為0.1～0.5重量份。
亦可使用交聯觸媒，以促進交聯結構之形成。例如，作為異氰酸酯系交聯劑之交聯觸媒，可例舉：鈦酸四正丁酯、鈦酸四異丙酯、三乙醯丙酮鐵、氧化丁基錫、二月桂酸二辛基錫、二月桂酸二丁基錫等金屬系交聯觸媒(尤其是錫系交聯觸媒)等。交聯觸媒之使用量一般而言相對於基礎聚合物100重量份為0.1重量份以下。
(光硬化劑) 構成黏著劑層2之黏著劑組合物除了含有基礎聚合物以外還含有光硬化劑。對於包含光硬化性黏著劑組合物之黏著劑層2，若在與被黏著體貼合後進行光硬化，則與被黏著體之接著力得到提昇。
作為光硬化劑，可使用光硬化性單體、或光硬化性低聚物。作為光硬化劑，較佳為1分子中具有2個以上乙烯性不飽和鍵之化合物。又，光硬化劑較佳為表現出與基礎聚合物之相容性之化合物。要想表現出與基礎聚合物之適度之相容性，光硬化劑較佳為在常溫下為液體。
要想與丙烯酸系基礎聚合物之相容性較高，較佳為使用多官能(甲基)丙烯酸酯作為光硬化劑。具有代表性之多官能(甲基)丙烯酸酯為多元醇與(甲基)丙烯酸之酯。作為多官能(甲基)丙烯酸酯之具體例，可例舉：聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚四亞甲基二醇二(甲基)丙烯酸酯、烷二醇二(甲基)丙烯酸酯、三環癸烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯、異三聚氰酸二(甲基)丙烯酸酯、異三聚氰酸三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、二-三羥甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇聚(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、甘油二(甲基)丙烯酸酯、胺基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯、環氧(甲基)丙烯酸酯、丁二烯(甲基)丙烯酸酯、異戊二烯(甲基)丙烯酸酯等。
多官能(甲基)丙烯酸酯亦可為利用環氧烷進行改性所得之多元醇與(甲基)丙烯酸之酯。作為環氧烷，可例舉環氧乙烷(EO)及環氧丙烷(PO)。環氧烷亦可為聚乙二醇、聚丙二醇等聚環氧烷。環氧烷之鏈長n為1～10左右。藉由調整環氧烷之種類及鏈長，可將多官能(甲基)丙烯酸酯與丙烯酸系基礎聚合物之相容性調整為適當之範圍。
作為環氧烷改性多官能(甲基)丙烯酸酯之具體例，可例舉：雙酚A環氧乙烷改性二(甲基)丙烯酸酯、雙酚A環氧丙烷改性二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷環氧乙烷改性三(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷環氧丙烷改性三(甲基)丙烯酸酯、異三聚氰酸環氧乙烷改性二(甲基)丙烯酸酯、異三聚氰酸環氧丙烷改性二(甲基)丙烯酸酯、異三聚氰酸環氧乙烷改性三(甲基)丙烯酸酯、異三聚氰酸環氧丙烷改性三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇環氧乙烷改性四(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇環氧丙烷改性四(甲基)丙烯酸酯等。
多官能(甲基)丙烯酸酯亦可為：(甲基)丙烯酸鋅、(甲基)丙烯酸鎂、(甲基)丙烯酸鈣、(甲基)丙烯酸鋇、(甲基)丙烯酸鍶、(甲基)丙烯酸鎳、(甲基)丙烯酸銅、(甲基)丙烯酸鋁等(甲基)丙烯酸金屬鹽。
基礎聚合物與光硬化劑之相容性亦會受光硬化劑之分子量影響。光硬化劑之分子量越小，則與基礎聚合物之相容性呈變高趨勢。基於與基礎聚合物之相容性之觀點而言，光硬化劑之分子量較佳為1500以下，更佳為1000以下，亦可為800以下、600以下、500以下、450以下或400以下。
又，光硬化劑之官能基當量越小(即，每單位分子量之官能基數越大)，則與基礎聚合物之相容性呈變高趨勢。基於與基礎聚合物之相容性之觀點而言，光硬化劑之官能基當量(g/eq)較佳為80～300，更佳為90～200，進而較佳為100～170，亦可為110～160或120～150。
於基礎聚合物與光硬化劑並非完全相容系統之情形時，液狀光硬化劑會滲出至表面，在與被黏著體之接著界面處形成接著阻礙層(WBL，Weak Boundary Layer，弱界面層)，而液狀特性變強。若形成WBL，則在保持儲存模數等黏著劑層之整體特性之情況下，表面(接著界面)之液狀特性變強，因此與被黏著體之接著力呈變小趨勢。
於基礎聚合物與光硬化劑雖表現出適度之相容性但並非完全相容系統之情形時，光硬化前之黏著劑層由於形成有WBL，故而初始接著力較小，容易自被黏著體進行剝離。另一方面，於光硬化後，光硬化劑之液狀特性消失，黏著劑層中被均勻地導入光交聯結構，因此與被黏著體之接著力大幅度提昇。
基礎聚合物與光硬化劑之相容性主要受到化合物結構之影響。化合物結構與相容性例如能夠根據漢森溶解度參數進行評價。漢森溶解度參數(HSP)係將希爾布萊德(Hildebrand)之溶解度參數δ分為分散項δ d、極性項δ p、及氫鍵項δ h之三種成分，並在三維空間中表示者，且δ 2＝δ d 2＋δ p 2＋δ h 2之關係成立。分散項δ d表示基於分散力之效果，極性項δ p表示基於偶極間力之效果，氫鍵項δ h表示基於氫鍵力之效果。兩種物質之HSP之距離Ra係根據兩種物質間之分散項之差Δδ d、極性項之差Δδ p、及氫鍵項之差Δδ h，由Ra＝{4Δδ d 2＋Δδ p 2＋Δδ h 2} 1/2來表示，Ra越小則相容性越高，Ra越大則相容性越低。
漢森溶解度參數之詳情記載於Charles M. Hansen著，Hansen Solubility Parameters：A Users Handbook(CRC Press，2007年)中，對於文獻值等未知之物質，可使用電腦軟體Hansen Solubility Parameters in Practice(HSPiP)進行計算。
如上所述，玻璃轉移溫度較低之丙烯酸系基礎聚合物中，構成單體成分中之丙烯酸2-乙基己酯等(甲基)丙烯酸酯之比率較高，含羥基之單體、含羧基之單體、含氮之單體等高極性單體之比率較小。如此一來，於使用玻璃轉移溫度較低且低極性之基礎聚合物之情形時，藉由使用導入有環氧乙烷或環氧丙烷等環氧烷之多官能(甲基)丙烯酸酯作為光硬化劑，可將基礎聚合物與光硬化劑之HSP之距離Ra調整為適度之範圍。環氧烷改性多官能(甲基)丙烯酸酯中之環氧烷之鏈長n越大，則HSP之距離Ra呈變大趨勢。
當基礎聚合物與光硬化劑之HSP之距離Ra過大時，雖然初始接著力較低，但可能因光硬化劑之滲出而產生污染，或者光硬化下之接著力提昇變得不充分。因此，環氧烷之鏈長n較佳為1～5，更佳為1～3。例如，於光硬化劑為三羥甲基丙烷環氧乙烷改性三丙烯酸酯之情形時，分別加成於三羥甲基丙烷之3個羥甲基上之環氧乙烷(EO)之鏈長n較佳為1或2。包含下述成分之黏著劑之初始接著力較低，且在光硬化後對被黏著體表現出較高之接著力，上述成分為：構成單體之主成分為丙烯酸2-乙基己酯之低Tg丙烯酸系基礎聚合物、及鏈長n為1或2之三羥甲基丙烷EO改性三丙烯酸酯。要想抑制光硬化劑滲出至黏著劑層表面，EO之鏈長n特佳為1。
光硬化劑之種類及量不僅會對接著力產生影響，亦會對黏著劑之整體特性產生影響。若黏著劑組合物之基礎聚合物相同，則即便光硬化劑之種類不同，光硬化前之黏著劑層之儲存模數之變化亦較小。另一方面，若光硬化劑之含量變大，則組合物中之基礎聚合物之含量會相對變小，因此光硬化前之黏著劑層之儲存模數呈變小趨勢。
由於光硬化劑之官能基當量越小，光硬化劑之含量越多，則藉由光硬化所產生之交聯密度變得越高，故而光硬化後之黏著劑層之儲存模數呈變大趨勢。即，光硬化劑之含量越多，則呈如下趨勢：光硬化前之黏著劑層之儲存模數越小，光硬化後之黏著劑層之儲存模數越大。
要想提昇光硬化後之黏著劑之接著力，並且抑制儲存模數之過度上升，相對於基礎聚合物100重量份，黏著劑組合物中之光硬化劑之含量較佳為3～30重量份，更佳為5～20重量份，亦可為6～15重量份或7～12重量份。
光硬化劑亦可併用兩種以上。於併用兩種以上光硬化劑之情形時，較佳為光硬化劑之合計量為上述範圍。例如，藉由將與基礎聚合物之相容性相對較高之光硬化劑、及與基礎聚合物之相容性相對較低之光硬化劑加以併用，可對黏著劑層之光硬化前後之特性進行調整，例如將初始接著力抑制得較低，並且使光硬化後之黏著劑之常溫下之儲存模數變高等。
(光聚合起始劑) 黏著劑組合物較佳為包含光聚合起始劑。光聚合起始劑係藉由照射活性光線而產生活性種，從而促進光硬化劑之硬化反應。作為光聚合起始劑，根據光硬化劑之種類等，可使用：光陽離子起始劑(光產酸劑)、光自由基起始劑、光陰離子起始劑(光產鹼劑)等。於使用多官能丙烯酸酯作為光硬化劑之情形時，較佳為使用光自由基起始劑。作為光自由基起始劑，較佳為藉由比波長450 nm更短之短波長可見光或紫外線而進行裂解從而產生自由基之光自由基產生劑，可例舉：羥基酮類、苯偶醯二甲基縮酮類、胺基酮類、醯基氧化膦類、二苯甲酮類、含三氯甲基之三𠯤衍生物等。光自由基產生劑可單獨使用，亦可混合兩種以上而使用。
於對黏著劑層2要求透明性之情形時，光聚合起始劑(光自由基產生劑)較佳為對大於400 nm之長波長之光(可見光)之感度較小，例如，較佳地使用波長405 nm下之吸光係數為1×10 2[mLg -1cm -1]以下之光聚合起始劑。又，若使用可見光之感度較小之光聚合起始劑，則在保管環境中不易因外界光而導致光聚合起始劑發生裂解，因此可提高補強膜之保管穩定性。
相對於基礎聚合物100重量份，黏著劑組合物中之光聚合起始劑之含量較佳為0.001～5重量份，更佳為0.01～3重量份，進而較佳為0.03～1重量份。
(低聚物) 黏著劑組合物亦可除包含基礎聚合物以外還包含低聚物。例如，黏著劑組合物亦可除包含丙烯酸系基礎聚合物以外還包含丙烯酸系低聚物。作為低聚物，使用重量平均分子量為1000～30000左右之低聚物。丙烯酸系低聚物含有(甲基)丙烯酸烷基酯作為主要構成單體成分。要想提昇光硬化後之黏著劑層2之接著力，丙烯酸系低聚物之玻璃轉移溫度較佳為40℃以上，更佳為50℃以上。低聚物亦可與基礎聚合物同樣地包含可交聯官能基。
黏著劑組合物中之低聚物之含量並無特別限定。於黏著劑組合物除含有丙烯酸系基礎聚合物以外還含有丙烯酸系低聚物之情形時，要想將接著力調整為適當之範圍，相對於基礎聚合物100重量份，低聚物之量較佳為0.1～20重量份，更佳為0.3～10重量份，進而較佳為0.5～5重量份。
(其他添加劑) 除上文所例示之各成分以外，黏著劑層亦可於不損害本發明之特性之範圍內含有：矽烷偶合劑、黏著性賦予劑、塑化劑、軟化劑、抗劣化劑、填充劑、著色劑、紫外線吸收劑、抗氧化劑、界面活性劑、抗靜電劑等添加劑。
[補強膜之製作] 藉由在膜基材1上積層光硬化性之黏著劑層2，可獲得補強膜。黏著劑層2可直接形成於膜基材1上，亦可將呈片狀形成於其他基材上之黏著劑層轉印至膜基材1上。
藉由輥塗、接觸輥式塗佈、凹版塗佈、反向塗佈、輥式刷塗、噴塗、浸漬輥塗佈、棒式塗佈、刮塗、氣刀塗佈、淋幕式塗佈、模唇塗佈、模嘴塗佈等，將上述黏著劑組合物塗佈於基材上，並視需要對溶劑進行乾燥去除，藉此形成黏著劑層。作為乾燥方法，可適當地採用恰當之方法。加熱乾燥溫度較佳為40℃～200℃，更佳為50℃～180℃，進而較佳為70℃～170℃。乾燥時間較佳為5秒鐘～20分鐘，更佳為5秒鐘～15分鐘，進而較佳為10秒鐘～10分鐘。
於黏著劑組合物含有交聯劑之情形時，較佳為與溶劑之乾燥同時、或在溶劑之乾燥後，藉由加熱或老化而進行交聯。加熱溫度或加熱時間係根據所使用之交聯劑之種類而進行適當設定，通常而言，於20℃～160℃之範圍內藉由1分鐘至7天左右之加熱而進行交聯。用於對溶劑進行乾燥去除之加熱亦可同時作為用於交聯之加熱。
藉由向基礎聚合物中導入交聯結構，而呈如下趨勢：凝膠分率上升，黏著劑層2之儲存模數上升。光硬化前之黏著劑之凝膠分率越高，則黏著劑越硬，當因二次加工等而自被黏著體剝離補強膜時，被黏著體上之糊劑殘留呈被抑制之趨勢。光硬化前之黏著劑層2之凝膠分率(即，構成黏著劑層之光硬化性組合物之凝膠分率)較佳為25%以上，更佳為30%以上，亦可為35%以上、40%以上或45%以上。另一方面，當凝膠分率過大時，儲存模數變高，應力應變之緩和性較低，因此當使用軟性裝置時，可能在彎曲部分發生黏著劑之剝離。因此，光硬化前之黏著劑層2之凝膠分率較佳為80%以下，更佳為75%以下，進而較佳為70%以下，亦可為65%以下。
可求出對乙酸乙酯等溶劑之不溶分作為凝膠分率，具體而言，將黏著劑層在23℃下浸漬於乙酸乙酯中7天後，求出不溶成分相對於浸漬前之試樣之重量分率(單位：重量%)作為凝膠分率。一般而言，聚合物之凝膠分率等同於交聯度，聚合物中之經交聯之部分越多，則凝膠分率越大。
利用交聯劑向聚合物中導入交聯結構後，光硬化劑仍維持未反應之狀態。因此，形成包含基礎聚合物與光硬化劑之光硬化性黏著劑層2。於在膜基材1上形成黏著劑層2之情形時，較佳為於黏著劑層2上附設隔離膜5，以便例如保護黏著劑層2。亦可在黏著劑層2上附設隔離膜5後再進行交聯。
於在其他基材上形成黏著劑層2之情形時，藉由對溶劑進行乾燥後，將黏著劑層2轉印至膜基材1上，而可獲得補強膜。黏著劑層之形成中所使用之基材亦可直接作為隔離膜5。
作為隔離膜5，較佳地使用：聚乙烯、聚丙烯、聚對苯二甲酸乙二酯、聚酯膜等塑膠膜。隔離膜之厚度通常為3～200 μm，較佳為10～100 μm左右。對於隔離膜5之與黏著劑層2之接觸面，較佳為利用矽酮系、氟系、長鏈烷基系、或脂肪酸醯胺系等離型劑、或者二氧化矽粉等實施離型處理。藉由對隔離膜5之表面實施離型處理，而當將膜基材1與隔離膜5進行剝離時，在黏著劑層2與隔離膜5之界面處發生剝離，黏著劑層2固定接著於膜基材1上之狀態得到維持。對於隔離膜5，亦可對離型處理面及非處理面之任一面或兩面實施抗靜電處理。藉由對隔離膜5實施抗靜電處理，而當自黏著劑層剝離隔離膜時，可抑制帶電。
[補強膜之特性及補強膜之使用] 本發明之補強膜係貼合於裝置或裝置構成零件而使用。補強膜10中，黏著劑層2與膜基材1固定接著在一起，在與被黏著體貼合之後且進行光硬化之前，補強膜10與被黏著體之接著力較小。因此，於光硬化前，補強膜容易自被黏著體剝離。
供貼合補強膜之被黏著體並無特別限定，可例舉：各種電子裝置、光學裝置及其構成零件等。於一實施方式中，補強膜貼合於可彎折之軟性裝置之表面。可彎折之裝置如圖3所示具有鉸鏈部25，能夠以該鉸鏈部為中心進行彎折。彎折角度能夠任意設定，亦可如圖4所示彎折180°(摺疊)。再者，圖4係以補強膜10之貼合面為內側之方式將裝置彎折，但亦可以補強膜10作為外側而進行彎折。於裝置為顯示裝置之情形時，可將補強膜貼合於畫面側之表面，亦可將補強膜貼合於背面側(殼體)。如圖3、4所示，關於構成為能夠於鉸鏈部25等特定部位進行彎折之軟性裝置，其使用狀態係在同一部位反覆進行彎曲與展開。
補強膜可貼合於被黏著體之整面，亦可僅選擇性地貼合於需要補強之部分(補強對象區域)。又，亦可將補強膜貼合於需要補強之部分(補強對象區域)與無需補強之區域(非補強對象區域)之整體後，切割去除貼合於非補強對象區域之補強膜。若為光硬化前之黏著劑，則補強膜為暫時黏著於被黏著體表面之狀態，因此可自被黏著體之表面容易地剝離去除補強膜。亦可將補強膜貼合於補強對象區域與非補強對象區域，並對補強對象區域選擇性地照射光而使黏著劑進行光硬化後，選擇性地剝離去除黏著劑未硬化之非補強對象區域之補強膜。
藉由貼合補強膜，而被賦予適度之剛性，因此對於軟性裝置等厚度較小之構件，可期待提高操作性或防止破損等效果。在裝置之製造步驟中，當將補強膜貼合於半成品時，可將補強膜貼合於被切割成製品尺寸之前之大尺寸半成品。亦可將補強膜藉由卷對卷方式貼合於藉由卷對卷工藝進行製造之裝置之母輥上。
在貼合補強膜之前，亦可對被黏著體之表面進行活化處理，以實現淨化等。作為表面活化處理，可例舉：電漿處理、電暈處理、輝光放電處理等。表面經活化處理之被黏著體較多地含有羥基、羰基、羧基等活性基，藉由與黏著劑之基礎聚合物之極性官能基之分子間相互作用，而容易提昇接著力。尤其於被黏著體為聚醯亞胺之情形時，藉由活化處理而使醯胺酸、末端之胺基或羧基(或羧酸酐基)等活化，從而與基礎聚合物之極性官能基之相互作用較強，因此可能藉由活化處理而大幅地提昇初始接著力。
若初始接著力變得過大，則可能難以進行二次加工等剝離作業。如上所述，藉由使基礎聚合物實質上不含氮原子，可抑制對表面經活化處理之被黏著體之初始接著力之過度上升。
要想容易自被黏著體進行剝離，且在剝離補強膜後防止糊劑殘留於被黏著體上，光硬化前之黏著劑層2與被黏著體之接著力較佳為1 N/25 mm以下，更佳為0.5 N/25 mm以下，進而較佳為0.3 N/25 mm以下，亦可為0.1 N/25 mm以下、或0.05 N/25 mm以下。要想在保管或操作時防止補強膜剝離，光硬化前之黏著劑層2與被黏著體之接著力較佳為0.005 N/25 mm以上，更佳為0.01 N/25 mm以上。接著力係將聚醯亞胺膜作為被黏著體，藉由拉伸速度300 mm/分鐘、剝離角度180°之剝離試驗而求出。只要無特別說明，接著力便係指25℃下之測定值。
光硬化前之黏著劑層2於25℃下之儲存模數較佳為5.0×10 3～1.0×10 5Pa。要想在自被黏著體剝離補強膜時抑制糊劑殘留於被黏著體，光硬化前之黏著劑層2於25℃下之儲存模數較佳為7.0×10 3Pa以上，更佳為9.0×10 3Pa以上，亦可為1.0×10 4Pa以上或1.5×10 4Pa以上。要想使黏著劑層具備柔軟性，光硬化前之黏著劑層2於25℃下之儲存模數較佳為7.0×10 4Pa以下，更佳為5.0×10 4Pa以下，亦可為4.0×10 4Pa以下或3.0×10 4Pa以下。
光硬化前之黏著劑層2於-20℃下之儲存模數較佳為1.0×10 4～2.0×10 5Pa，更佳為2.0×10 4～1.0×10 5Pa，亦可為3.0×10 4～9.0×10 4Pa或4.0×10 4～9.0×10 4Pa。藉由使光硬化前之黏著劑層於低溫下之儲存模數成為上述範圍，而呈以下趨勢：即便於光硬化後，黏著劑層之儲存模數亦被保持得較低。
光硬化前之黏著劑層之儲存模數取決於基礎聚合物之組成、交聯劑之導入量及光硬化劑之含量等。交聯劑之導入量越多，則凝膠分率越高，儲存模數越大。光硬化劑之量越多，則組合物中之基礎聚合物之含量相對變少，因此儲存模數呈變小趨勢。
黏著劑之儲存模數在基礎聚合物之玻璃轉移溫度附近發生急遽變化。如上所述，藉由使基礎聚合物之玻璃轉移溫度充分低於-20℃，可製備低溫下之儲存模數較小之黏著劑。光硬化前之黏著劑層於-20℃下之儲存模數較佳為於25℃下之儲存模數之7倍以下，更佳為5倍以下，亦可為4倍以下、3.5倍以下或3倍以下。光硬化前之黏著劑層於-20℃下之儲存模數亦可為於25℃下之儲存模數之1.5倍以上、1.8倍以上或2.0倍以上。
將補強膜貼合於被黏著體之後，藉由對黏著劑層2照射活性光線，而使黏著劑層光硬化。作為活性光線，可例舉：紫外線、可見光、紅外線、X射線、α射線、β射線、及γ射線等。要想能夠抑制處於保管狀態下之黏著劑層之硬化，且容易進行硬化，活性光線較佳為紫外線。活性光線之照射強度或照射時間只要根據黏著劑層之組成或厚度等進行適當設定即可。於對黏著劑層2照射活性光線時，可自膜基材1側及被黏著體側之任一面實施，亦可自兩面實施活性光線之照射。
伴隨著光硬化，不僅黏著劑層之儲存模數上升，同時對被黏著體之接著力亦上升。基於裝置實用時之接著可靠性之觀點而言，光硬化後之黏著劑層2與被黏著體之接著力較佳為2 N/25 mm以上，更佳為2.5 N/25 mm以上。要想在對軟性裝置之同一部位反覆進行彎曲時抑制黏著劑之剝離，光硬化後之黏著劑層2與被黏著體之接著力亦可為3 N/25 mm以上、4 N/25 mm以上、5 N/25 mm以上、6 N/25 mm以上、7 N/25 mm以上、8 N/25 mm以上、9 N/25 mm以上或10 N/25 mm以上。光硬化後之黏著劑層2與被黏著體之接著力較佳為光硬化前之黏著劑層2與被黏著體之接著力之10倍以上，更佳為30倍以上，亦可為50倍以上、100倍以上或200倍以上。如上所述，藉由對光硬化劑之種類(與基礎聚合物之相容性)及添加量進行調整，可將光硬化前之接著力(初始接著力)抑制得較低，且可使光硬化後之黏著劑之接著力變大。
如上所述，光硬化後之黏著劑層2較佳為於-20℃下之儲存模數為1.0×10 4～5.0×10 5Pa，於25℃下之儲存模數為8.0×10 3～1.5×10 5Pa。藉由使光硬化後之黏著劑層之低溫區域下之儲存模數變得較低，而當於低溫下反覆進行彎曲時，黏著劑層之剝離呈被抑制之趨勢。
光硬化後之黏著劑層於-20℃下之儲存模數較佳為25℃下之儲存模數之7倍以下，更佳為5倍以下，亦可為4倍以下、3.5倍以下或3倍以下。光硬化前之黏著劑層於-20℃下之儲存模數亦可為25℃下之儲存模數之1.5倍以上、1.8倍以上或2.0倍以上。
光硬化後之黏著劑層於-20℃下之儲存模數較佳為光硬化前之黏著劑層於-20℃下之儲存模數之7倍以下，亦可為5倍以下、4倍以下或3.5倍以下。光硬化後之黏著劑層於-20℃下之儲存模數亦可為光硬化前之黏著劑層於-20℃下之儲存模數之1.1倍以上、1.3倍以上、1.5倍以上或1.7倍以上。
光硬化後之黏著劑層於25℃下之儲存模數較佳為光硬化前之黏著劑層於25℃下之儲存模數之7倍以下，亦可為5倍以下、4倍以下或3.5倍以下。光硬化後之黏著劑層於-20℃下之儲存模數可為光硬化前之黏著劑層於-20℃下之儲存模數之1.1倍以上、1.3倍以上、1.5倍以上或1.7倍以上。
如上所述，藉由貼合本發明之補強膜，而對被黏著體賦予適度之剛性，並且應力得到緩和、分散，因此可抑制在製造步驟中可能發生之各種異常，可提高生產效率，可改善良率。又，補強膜在使黏著劑層光硬化之前容易自被黏著體剝離，因此即便於發生積層或貼合不良之情形時，亦容易進行二次加工。此外，亦容易進行自補強對象區域以外選擇性地去除補強膜等加工。
當使用已完成之裝置時，即便於因裝置之掉落、將重物載置於裝置上、飛來物對裝置之碰撞等而導致意外地負荷外力時，由於貼合有補強膜，故而可防止裝置之破損。又，由於黏著劑進行光硬化後之補強膜與裝置牢固地接著在一起，故而即便長期使用，補強膜亦不易剝落，可靠性優異。又，補強膜之黏著劑層即便於低溫區域下儲存模數亦較低，因此即便在將其用於軟性裝置時，彎曲部分亦不易發生黏著劑之剝離，表現出優異之接著可靠性。 [實施例]
以下，例舉實施例及比較例來進一步進行說明，但本發明並不受該等實施例限定。
[丙烯酸系聚合物之聚合] ＜聚合物A＞ 向具備溫度計、攪拌機、回流冷凝管及氮氣導入管之反應容器中投入作為單體之丙烯酸2-乙基己酯(2EHA)96重量份及丙烯酸2-羥基乙酯(2HEA)4重量份、作為聚合起始劑之偶氮二異丁腈0.2重量份、以及作為溶劑之乙酸乙酯233重量份，並流入氮氣，一面進行攪拌一面進行約1小時氮氣置換。然後，加熱至60℃，使其反應7小時，從而獲得重量平均分子量(Mw)為55萬之丙烯酸系聚合物A之溶液。
＜聚合物B～I＞ 將單體之添加量如表1所示進行變更。除此以外，均與聚合物A之聚合同樣地進行，而獲得聚合物B～I之溶液。
將丙烯酸系聚合物A～I之添加單體比率及聚合物之玻璃轉移溫度彙總示於表1中。再者，玻璃轉移溫度係根據添加單體比率基於Fox式而算出。 2EHA         丙烯酸2-乙基己酯 BA             丙烯酸丁酯 MMA          甲基丙烯酸甲酯 NVP           N-乙烯基吡咯啶酮 2HEA         丙烯酸2-羥基乙酯 4HBA         丙烯酸4-羥基丁酯 AA             丙烯酸 β-CEA        丙烯酸2-羧基乙酯 HOA-MS      琥珀酸2-丙烯醯氧基乙酯
[表1]
   單體成分(重量%) Tg(℃)
2EHA BA MMA NVP 2HEA 4HBA AA β-CEA HOA-MS
A 96 - - - 4 - - - - -68
B 95 - - - 5 - - - - -68
C 91 - - - - 9 0.02 - - -67
D 98.5 - - - - 1.5 - - - -70
E - 95       - - 5 - - -50
F 63 - 9 15 13 - - - - -34
G 96 - - - - - 4 - - -66
H 96 - - - - - - 4 - -67
I 96 - - - - - - - 4 -69
[補強膜之製作] ＜黏著劑組合物之製備＞ 向丙烯酸系聚合物溶液中添加交聯劑、及光硬化劑，均勻地進行混合而製備表2所示之黏著劑組合物。表2中之交聯劑及光硬化劑之量係相對於基礎聚合物之固形物成分100重量份之添加量。交聯劑及光硬化劑之詳情如下所述。實施例7～9中，使用了兩種光硬化劑，並將各光硬化劑之量示於表2中。
(交聯劑) Takenate D110N：苯二甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物之75%乙酸乙酯溶液(三井化學公司製造之「Takenate D110N」) C-HX：六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯體(東曹公司製造之「Coronate HX) T-C：N,N,N',N'-四縮水甘油基-間苯二甲胺(4官能之環氧化合物，Mitsubishi Gas Chemical公司製造之「Tetrad C」)
(光硬化劑) M350：三羥甲基丙烷EO改性(n＝1)三丙烯酸酯(東亞合成公司製造之「ARONIX M-350」，官能基當量144 g/eq) M360：三羥甲基丙烷EO改性(n＝2)三丙烯酸酯(東亞合成公司製造之「ARONIX M-360」，官能基當量186 g/eq) M310：三羥甲基丙烷PO改性(n＝1)三丙烯酸酯(東亞合成公司製造之「ARONIX M-310」，官能基當量158 g/eq) M321：三羥甲基丙烷PO改性(n＝2)三丙烯酸酯(東亞合成公司製造之「ARONIX M-321」，官能基當量200 g/eq) APG700：聚丙二醇#700(n＝12)二丙烯酸酯(新中村化學工業公司製造之「NK ESTER APG700」，官能基當量404 g/eq) A200：聚乙二醇#200(n＝4)二丙烯酸酯(新中村化學工業公司製造之「NK ESTER A200」，官能基當量154 g/eq) TMPT：三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(新中村化學工業公司製造之「NK ESTER TMPT」，官能基當量99 g/eq) ZnAc：丙烯酸鋅(Nisshoku Techno Fine公司製造，官能基當量104 g/eq)
(光聚合起始劑) 除了表2所示之成分以外，於實施例1～18、比較例1～3、7、8中還相對於基礎聚合物之固形物成分100重量份添加了0.2重量份之2,2-二甲氧基-1,2-二苯乙烷-1-酮(IGM Resins公司製造之「Omnirad651」)作為光聚合起始劑。於比較例4～6中，相對於基礎聚合物之固形物成分100重量份添加了0.1重量份之1-羥基環己基苯基酮(IGM Resins公司製造之「Omnirad184」)作為光聚合起始劑。
＜黏著劑溶液之塗佈及交聯＞ 在未實施表面處理之透明膜基材上，使用槽輥將上述黏著劑組合物以乾燥後之厚度成為13 μm之方式進行塗佈。於130℃下乾燥1分鐘而去除溶劑之後，將隔離膜(一面被實施了矽酮離型處理，且兩面均被實施了抗靜電處理之厚度25 μm之聚對苯二甲酸乙二酯膜)之離型處理面貼合於黏著劑之塗佈面。然後，於25℃之氛圍下進行4天老化處理而進行交聯，從而獲得在透明膜基材上固定積層有光硬化性黏著片材，且在其上暫時黏著有隔離膜之補強膜。於實施例1～5、7～18、比較例1～8中，使用厚度75 μm之聚對苯二甲酸乙二酯膜(東麗公司製造之「Lumirror S10」)作為透明膜基材。於實施例6中，使用厚度50 μm之紫外線透過性透明聚醯亞胺膜(Mitsubishi Gas Chemical公司製造之「Neopulim S-100」)作為透明膜基材。
[評價] ＜儲存模數＞ 於隔離膜上，與上文同樣地進行黏著劑組合物之塗佈及交聯而製作黏著片材(光硬化前)。在光硬化前之黏著片材之黏著劑層之表面附設隔離膜而阻隔氧，並利用365 nm之LED(Light-Emitting Diode，發光二極體)燈照射2000 mJ/cm 2之紫外線而使其光硬化。將光硬化前之黏著片材及光硬化後之黏著片材分別進行積層而製作厚度約1.5 mm之測定用試樣，使用Rheometric Scientific公司製造之「Advanced Rheometric Expansion System(ARES)」，於以下條件下進行動態黏彈性測定，讀取-20℃及25℃下之剪切儲存模數G'之值。 (測定條件) 變形模式：扭轉 測定頻率：1 Hz 升溫速度：5℃/分鐘 測定溫度：-50～150℃ 形狀：平行板 8.0 mmϕ
＜接著力＞ 將厚度12.5 μm之聚醯亞胺膜(東麗杜邦公司製造之「Kapton 50EN」)經由雙面膠帶(日東電工公司製造之「No.531」)貼附於玻璃板上，從而獲得測定用聚醯亞胺膜基板。自切成寬度25 mm×長度100 mm之補強膜之表面將隔離膜剝離去除，並使用手壓輥將其貼合於測定用聚醯亞胺膜基板上，從而製得光硬化前之試驗樣品。自光硬化前之試驗樣品之補強膜側(PET膜基材側)照射紫外線使黏著劑層光硬化，將光硬化後所得者作為光硬化後之試驗樣品。使用該等試驗樣品，利用夾頭保持補強膜之膜基材之端部，以拉伸速度300 mm/分鐘對補強膜進行180°剝離，測定剝離強度。
＜彎曲試驗＞ 自補強膜之表面將隔離膜剝離去除，並使用手壓輥將聚醯亞胺膜(東麗杜邦公司製造之「Kapton 50EN」)貼合於黏著劑層之表面。將該積層體切成寬度25 mm×長度100 mm之尺寸，自補強膜側(PET膜基材側)照射紫外線使黏著劑層光硬化，從而獲得試片。使用面狀體無負載U字伸縮試驗機(YUASA SYSTEM公司製造)，在試片之短邊安裝彎曲冶具，於溫度-20℃或25℃、相對濕度50%之恆溫槽中以補強膜側(膜基材側)之面為內側，在以下條件下進行反覆彎曲試驗。將反覆彎曲試驗後之試樣之彎曲部分處補強膜與被黏著體之間未發生剝落或隆起之試樣評價為OK，將發生剝落或隆起之試樣評價為NG。 (試驗條件) 彎曲半徑：3 mm 彎曲角度：180° 彎曲速度：1秒鐘/次 彎曲次數：20萬次
將各補強膜之黏著劑之組成、光硬化前後之黏著劑層之剪切儲存模數G'及接著力、以及彎曲試驗之評價結果示於表2中。
[表2]
   黏著劑組成 G'(×10 4Pa) 接著力(N/25 mm) 彎曲試驗
聚合物 交聯劑 光硬化劑 硬化前 硬化後
種類 Tg(℃) 種類 量 種類 量 -20℃ 25℃ -20℃ 25℃ 硬化前 硬化後 -20℃ 25℃
實施例1 A -68 C-HX 0.10 M350 10 5.8 0.98 9.8 2.1 0.05 10.7 OK OK
實施例2 A -68 C-HX 0.25 M350 10 6.2 1.9 13 3.7 0.02 11.5 OK OK
實施例3 A -68 C-HX 0.50 M350 10 7.4 3.4 25 7.7 0.02 10.5 OK OK
實施例4 A -68 C-HX 0.25 M350 5.0 6.0 1.7 12 3.4 0.40 16.0 OK OK
實施例5 A -68 C-HX 0.25 M350 7.5 6.1 1.8 13 3.6 0.10 15.1 OK OK
實施例6 A -68 C-HX 0.25 M350 10 6.2 1.9 13 3.7 0.02 11.5 OK OK
實施例7 A -68 C-HX 0.25 M350 7.5 6.5 2.0 22 6.1 0.08 17.8 OK OK
TMPT 5.0
實施例8 A -68 C-HX 0.25 M350 7.5 6.4 2.0 31 8.0 0.11 13.7 OK OK
TMPT 10
實施例9 A -68 C-HX 0.25 M350 10 6.2 1.9 18 7.8 0.15 18.5 OK OK
ZnAc 0.5
實施例10 A -68 C-HX 0.25 A200 10 6.2 1.9 13 4.0 0.32 3.9 OK OK
實施例11 A -68 C-HX 0.25 M360 10 6.2 1.9 13 3.7 0.02 3.5 OK OK
實施例12 C -67 C-HX 0.25 M350 10 6.1 1.9 12 3.6 0.10 14.1 OK OK
實施例13 D -70 C-HX 0.25 M350 10 5.9 1.8 11 3.6 0.02 13.6 OK OK
實施例14 G -66 T-C 0.25 M350 10 7.2 2.4 19 3.8 0.02 9.8 OK OK
實施例15 H -67 T-C 0.25 M350 10 6.9 2.3 15 3.7 0.02 9.5 OK OK
實施例16 I -69 T-C 0.25 M350 10 6.2 2.3 13 3.7 0.02 9.9 OK OK
實施例17 A -68 C-HX 0.25 M310 10 6.2 1.9 21 4.2 0.02 6.8 OK OK
實施例18 A -68 C-HX 0.25 M321 10 6.2 1.9 14 3.7 0.02 6.9 OK OK
比較例1 E -50 T-C 0.50 A200 30 8.8 4.8 130 15 0.10 11.3 NG OK
比較例2 F -34 D110N 2.5 APG700 30 6000 7.8 6800 35 0.33 6.9 NG OK
比較例3 F -34 C-HX 0.25 M350 10 100 9.5 280 38 0.85 4.2 NG OK
比較例4 B -68 D110N 2.0 TMPT 20 79 6.9 98 22 0.53 15.4 NG OK
比較例5 B -68 D110N 2.0 APG700 20 10 0.4 54 1.7 0.29 0.80 NG OK
比較例6 A -68 C-HX 4.0 APG700 20 13 0.85 55 6.3 0.43 0.81 NG OK
比較例7 A -68 C-HX 1.5 M350 10 11 9.4 65 21 0.01 0.40 NG OK
比較例8 A -68 C-HX 0.25 TMPT 10 6.2 1.9 52 9.5 0.85 1.1 NG OK
關於採用玻璃轉移溫度為-34℃之聚合物F作為基礎聚合物之比較例2，無論在黏著劑層之光硬化前後-20℃下之儲存模數均較大，在反覆彎曲試驗後發現黏著劑層之剝離。關於變更了交聯劑之種類，減少了交聯材料，並且減少了光硬化劑之量之比較例3，較比較例2而言，雖然黏著劑層之儲存模數變小，但-20℃下之儲存模數依然較大，在反覆彎曲試驗後發現黏著劑層之剝離。關於其他比較例，同樣地-20℃下之儲存模數較大，在反覆彎曲試驗後發現黏著劑層之剝離。
另一方面，關於光硬化後之黏著劑層於-20℃下之儲存模數較小之實施例1～18，均未在反覆彎曲試驗後發現黏著劑層之剝離，而表現出良好之接著可靠性。
根據實施例1～3與比較例7之對比可知，異氰酸酯交聯劑之量越少，則光硬化前後之黏著劑層之儲存模數變得越小。關於藉由環氧系交聯劑向具有羧基之基礎聚合物G、H、I中導入了交聯結構之實施例14～16，與使用異氰酸酯系交聯劑之實施例2及實施例12等同樣地，光硬化前之接著力較小，且光硬化後表現出較高之接著力。根據實施例4～6之對比可知，光硬化劑之量越多，則初始接著力變得越小。
根據實施例2、10、11、17、18與比較例8之對比可知，於變更了光硬化劑之種類之情形時，雖然光硬化前之黏著劑層之儲存模數沒有較大差異，但初始接著力存在差異。又，該等例中，光硬化後之黏著劑之接著力及儲存模數亦存在差異。該等例中，使用M350作為光硬化劑之實施例2之初始接著力較低，且進行光硬化後之接著力較高，表現出優異之特性。
關於僅使用三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPT)作為光硬化劑之比較例8，儘管光硬化前後之接著力之上升率較低，但光硬化後之黏著劑層於-20℃下之儲存模數發生大幅提昇，在耐彎曲試驗後發現剝落。另一方面，關於併用TMPT與M350作為光硬化劑之實施例7、8，藉由光硬化所產生之-20℃下之儲存模數之增幅較小，光硬化後之黏著劑層表現出優異之接著特性。
根據上述結果可知，不僅是基礎聚合物之組成，交聯劑之種類及添加量、或光硬化劑之種類及添加量亦會對光硬化前後之黏著劑層之特性產生較大影響。於變更了光硬化劑之種類之情形時，光硬化前後之黏著劑層之物性之變化尤為明顯。隨著光硬化劑之結構之變化，基礎聚合物與光硬化劑之相容性發生改變，於兩者表現出適度之相容性之情形時，初始接著力較低，且於光硬化後表現出優異之接著特性，並且低溫區域下之儲存模數較低，從而認為即便反覆進行彎曲時，亦可抑制黏著劑之剝離。
1:膜基材 2:黏著劑層 5:隔離膜 10:補強膜 20:裝置 25:鉸鏈 100:附補強膜之裝置
圖1係表示補強膜之積層構成之剖視圖。 圖2係表示補強膜之積層構成之剖視圖。 圖3係表示貼設有補強膜之裝置之剖視圖。 圖4係表示將貼設有補強膜之裝置摺疊後之狀態之剖視圖。
1:膜基材
2:黏著劑層
10:補強膜

Claims (13)

  1. 一種補強膜，其具備膜基材、及固定積層於上述膜基材之一主面上之黏著劑層，且 上述黏著劑層含有包含丙烯酸系基礎聚合物及光硬化劑之光硬化性組合物， 上述丙烯酸系基礎聚合物含有選自由含羥基之單體及含羧基之單體所組成之群中之一種以上作為單體單元，且上述丙烯酸系基礎聚合物中導入有交聯結構， 上述黏著劑層在光硬化後，於-20℃下之剪切儲存模數為1.0×10 4～5.0×10 5Pa，於25℃下之剪切儲存模數為8.0×10 3～1.5×10 5Pa。
  2. 如請求項1之補強膜，其中上述丙烯酸系基礎聚合物之玻璃轉移溫度為-45℃以下。
  3. 如請求項1或2之補強膜，其中上述光硬化性組合物相對於上述丙烯酸系基礎聚合物100重量份含有3～30重量份之上述光硬化劑。
  4. 如請求項1至3中任一項之補強膜，其含有多官能(甲基)丙烯酸酯作為上述光硬化劑。
  5. 如請求項1至3中任一項之補強膜，其含有環氧烷改性多官能(甲基)丙烯酸酯作為上述光硬化劑。
  6. 如請求項1至5中任一項之補強膜，其中上述光硬化劑之官能基當量為80～300 g/eq。
  7. 如請求項1至6中任一項之補強膜，其中上述丙烯酸系基礎聚合物係相對於聚合物100重量份使用0.05～1重量份之交聯劑而導入有交聯結構之交聯聚合物。
  8. 如請求項7之補強膜，其中上述交聯劑為異氰酸酯系交聯劑或環氧系交聯劑。
  9. 如請求項1至8中任一項之補強膜，其中上述黏著劑層在光硬化前，於-20℃下之剪切儲存模數為1.0×10 4～5.0×10 5Pa，於25℃下之剪切儲存模數為5.0×10 3～1.0×10 5Pa。
  10. 如請求項1至9中任一項之補強膜，其中上述黏著劑層之光硬化後之25℃下之剪切儲存模數為光硬化前之25℃下之剪切儲存模數之1.2～7倍。
  11. 如請求項1至10中任一項之補強膜，其中上述黏著劑層之光硬化後之-20℃下之剪切儲存模數為光硬化前之-20℃下之剪切儲存模數之1.2～7倍。
  12. 一種附補強膜之裝置，其係在可彎折之裝置之表面貼設有補強膜者，且 上述補強膜具備膜基材、及固定積層於上述膜基材之一主面上之黏著劑層， 上述黏著劑層貼合於裝置表面， 上述黏著劑層包含對下述光硬化性黏著劑組合物進行光硬化而成之光硬化物，該光硬化性黏著劑組合物包含丙烯酸系基礎聚合物及光硬化劑， 上述丙烯酸系基礎聚合物含有選自由含羥基之單體及含羧基之單體所組成之群中之一種以上作為單體單元，且上述丙烯酸系基礎聚合物中導入有交聯結構， 上述黏著劑層於-20℃下之剪切儲存模數為1.0×10 4～5.0×10 5Pa，於25℃下之剪切儲存模數為8.0×10 3～5.0×10 5Pa。
  13. 一種附補強膜之裝置之製造方法，其係在可彎折之裝置之表面貼設有補強膜之附補強膜之裝置之製造方法，且 上述附補強膜之裝置之製造方法係將如請求項1至11中任一項之補強膜之上述黏著劑層貼合於可彎折之裝置之表面， 並使上述黏著劑層光硬化。
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