TW202208474A - 感光性樹脂組成物 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種感光性樹脂組成物，其含有成分（A）：鹼溶性樹脂，其中，成分（A）含有成分（a1）：聯苯芳烷基（biphenyl aralkyl）型酚樹脂，在以下條件1下測量之感光性樹脂組成物的硬化膜的拉伸伸長率為10%以上且200%以下：（條件1）（i）使感光性樹脂組成物在200℃、180分鐘的條件下硬化而形成硬化膜，並由硬化膜製作6.5mm×20mm×10μm厚度的試樣。（ii）根據JIS K7161，在23℃、試驗速度5mm/min的條件下實施試樣的拉伸試驗並求出拉伸伸長率。

Description

感光性樹脂組成物
本發明係關於一種感光性樹脂組成物。
至今為止，在感光性樹脂組成物的領域中，為了獲得即使在低溫下進行了硬化之情況下亦能夠形成不脆弱且富有耐熱性之硬化膜之感光性樹脂組成物，開發了各種技術。作為這種技術，可以舉出專利文獻1中所記載之技術。 在專利文獻1中記載有如下內容：對具有特定結構之聚醯胺塗佈含有具有酚性羥基之化合物之樹脂組成物並在200℃以下的溫度下進行了硬化之膜顯示出高斷裂伸長率（0008段）。 先前技術文獻 專利文獻
［專利文獻1］日本特開2007-213032號公報
[發明所欲解決之課題]
本發明人對專利文獻1中所記載之技術進行了研究，其結果，明確了在獲得低溫下之硬化性優異之膜之方面依然有改善的餘地。
本發明係提供一種低溫下之硬化性優異之樹脂膜者。 [解決課題之技術手段]
依本發明，提供一種感光性樹脂組成物，其含有成分（A）：鹼溶性樹脂，其中， 前述成分（A）含有成分（a1）：聯苯芳烷基（biphenyl aralkyl）型酚樹脂， 在以下條件1下測量之該感光性樹脂組成物的硬化膜的拉伸伸長率為10%以上且200%以下。 （條件1） （i）使該感光性樹脂組成物在200℃、180分鐘的條件下硬化而形成前述硬化膜，並由前述硬化膜製作6.5mm×20mm×10μm厚度的試樣。 （ii）根據JIS K7161，在23℃、試驗速度5mm/min的條件下實施前述試樣的拉伸試驗並求出前述拉伸伸長率。
又，依本發明，例如還能夠提供一種使前述本發明中之感光性樹脂組成物硬化而成之樹脂膜及具備前述樹脂膜之電子裝置。 [發明之效果]
依本發明，能夠提供一種低溫下之硬化性優異之樹脂膜。
以下，舉出各成分的具體例，對本發明的實施形態進行說明。 在以下實施形態中，組成物可以單獨含有各成分或者組合含有兩種以上。 在本說明書中，數值範圍的「x～y」表示「x以上且y以下」，均包含下限值x及上限值y。又，在以下圖式中，對相同之構成要素標註共同的符號，並適當省略說明。又，圖為概略圖，並不與實際尺寸比率一致。
（感光性樹脂組成物） 在本實施形態中，感光性樹脂組成物含有成分（A）：鹼溶性樹脂，成分（A）含有成分（a1）：聯苯芳烷基型酚樹脂。而且，在以下條件1下測量之感光性樹脂組成物的硬化膜的拉伸伸長率為10%以上且200%以下。 （條件1） （i）使該感光性樹脂組成物在200℃、180分鐘的條件下硬化而形成硬化膜，並由硬化膜製作6.5mm×20mm×10μm厚度的試樣。 （ii）根據JIS K7161，在23℃、試驗速度5mm/min的條件下實施試樣的拉伸試驗並求出拉伸伸長率。
本發明人為了提高感光性樹脂組成物的低溫硬化性而進行了研究。其結果發現了，藉由設為感光性樹脂組成物含有特定的成分之構成，並且設為感光性樹脂組成物的硬化膜的拉伸伸長率在特定的範圍內之構成，能夠解決上述課題。
從抑制脆性破裂之觀點而言，硬化膜的拉伸伸長率為10%以上，較佳為20%以上，更佳為30%以上，進而較佳為40%以上。 又，從更穩定地獲得硬化膜之觀點而言，硬化膜的拉伸伸長率為200%以下，較佳為150%以下，更佳為125%以下，進而較佳為100%以下，進而更佳為90%以下。
在本實施形態中，從提高耐熱性之觀點而言，感光性樹脂組成物的硬化物的玻璃轉移溫度（Tg）較佳為150℃以上，更佳為180℃以上，進而較佳為200℃以上，進而更佳為210℃以上。 又，從抑制脆性惡化之觀點而言，感光性樹脂組成物的硬化物的玻璃轉移溫度較佳為260℃以下，更佳為240℃以下，進而較佳為230℃以下。
在此，感光性樹脂組成物的硬化物的Tg係根據使用熱機械分析裝置（TMA）在開始溫度30℃、測量溫度範圍30～440℃、升溫速度10℃/min的條件下對特定的試驗片（寬度3mm×長度10mm×厚度0.005～0.015mm）進行測量所得之結果來算出。
從提高感光性樹脂組成物的硬化物的可靠性之觀點而言，在以下條件2下測量之硬化膜的膜強度較佳為70MPa以上，更佳為90MPa以上，進而較佳為100MPa以上，進而更佳為105MPa以上。 又，從抑制脆性破裂之觀點而言，硬化膜的上述膜強度較佳為150MPa以下，更佳為140MPa以下，進而較佳為130MPa以下，進而更佳為120MPa以下。 （條件2） 裝置：拉伸、壓縮試驗機 溫度：常溫（25℃） 拉伸速度：5mm/min 試驗片尺寸：6.5mm×20mm×10μm厚度
又，從提高感光性樹脂組成物的硬化物的可靠性之觀點而言，50～100℃的溫度區域中之硬化膜的線膨脹係數較佳為25ppm/℃以上，更佳為30ppm/℃以上，進而較佳為35ppm/℃以上，又，較佳為40ppm/℃以下。 在此，具體而言，50～100℃的溫度區域中之硬化膜的線膨脹係數係根據使用熱機械分析裝置（TMA），在開始溫度30℃、測量溫度範圍30～440℃、升溫速度10℃/min的條件下，對在200℃、180分鐘的條件下獲得之硬化膜的試驗片（寬度3mm×長度10mm×厚度10mm）進行測量所得之結果來算出。
接著，對各成分進行進一步具體的說明。 （成分（A）） 成分（A）係鹼溶性樹脂，含有成分（a1）：聯苯芳烷基型酚樹脂。
從提高低溫下之硬化性之觀點而言，成分（a1）較佳為由下述通式（2）表示。
Figure 02_image001
上述通式（2）中，從提高低溫下之硬化性之觀點而言，n較佳為6以上，更佳為10以上，進而較佳為12以上，進而更佳為14以上。 又，從溶劑溶解性的觀點而言，n較佳為72以下，更佳為54以下，進而較佳為36以下。
從提高低溫下之硬化性之觀點而言，成分（a1）的重量平均分子量例如可以為500以上，較佳為2000以上，更佳為3000以上，進而較佳為4000以上。 又，成分（a1）的重量平均分子量例如可以為50000以下，從溶劑溶解性的觀點而言，較佳為20000以下，更佳為15000以下，進而較佳為10000以下，進而更佳為8000以下。 在此，具體而言，成分（a1）的重量平均分子量藉由凝膠滲透層析法（GPC）來測量，並且基於使用聚苯乙烯標準物質製作之校準曲線來計算。
在將感光性樹脂組成物的總固體成分設為100質量份時，從提高低溫硬化時的韌性之觀點而言，感光性樹脂組成物中的成分（a1）的含量較佳為5質量份以上，更佳為10質量份以上，進而較佳為15質量份以上。 又，從熱機械特性惡化的觀點而言，在將感光性樹脂組成物的總固體成分設為100質量份時，感光性樹脂組成物中的成分（a1）的含量較佳為70質量份以下，更佳為60質量份以下，進而較佳為50質量份以下，進而更佳為40質量份以下。
又，成分（A）可以含有成分（a1）以外之樹脂。作為該樹脂的具體例，包括選自由成分（a1）以外的酚樹脂、羥基苯乙烯樹脂、聚醯胺樹脂、聚苯并㗁唑樹脂、聚醯亞胺樹脂、環狀烯烴樹脂組成之群中之一種或兩種以上。
從提高低溫下之硬化性及硬化膜的可靠性之觀點而言，成分（A）較佳為進一步含有成分（a2）：成分（a1）以外的酚樹脂。 作為成分（a2），具體而言，包括選自由苯酚酚醛清漆樹脂、甲酚酚醛清漆樹脂、雙酚酚醛清漆樹脂、苯酚-聯苯酚醛清漆樹脂、烯丙基化酚醛清漆型酚樹脂、伸茬基（xylylene）酚醛清漆型酚樹脂等酚醛清漆型酚樹脂；酚醛清漆型酚樹脂、甲階酚醛樹脂（resol）型酚樹脂、甲酚酚醛清漆樹脂等酚化合物與醛化合物的反應物；苯酚芳烷基樹脂等酚化合物與二甲醇化合物的反應物組成之群中之一種或兩種以上。成分（a2）較佳為酚醛清漆型酚樹脂。
又，從提高低溫下之硬化性及硬化膜的可靠性之觀點而言，成分（a2）較佳為具有下述通式（4）所表示之結構單元。
Figure 02_image003
（上述通式（4）中，R41 及R42 分別獨立地為選自由羥基、鹵素原子、羧基、碳數1～20的飽和或不飽和的烷基、碳數1～20的烷基醚基、碳數3～20的飽和或不飽和的脂環式基或碳數6～20的具有芳香族結構之有機基組成之群中之1價的取代基，該等可以經由酯鍵、醚鍵、醯胺鍵、羰基鍵鍵結，r及s分別獨立地為0～3的整數，Y4 及Z4 分別獨立地選自由單鍵或可以具有不飽和鍵之碳數1～10的脂肪族基、碳數3～20的脂環式基及碳數6～20的具有芳香族結構之有機基組成之群，Z4 鍵結於兩個苯環中之任一個上。）
具體而言，具有通式（4）所表示之結構單元之酚樹脂能夠使用日本特開2018-155938號公報中所記載之方法來獲得。
在將感光性樹脂組成物的總固體成分設為100質量份時，從提高低溫硬化時的硬化性之觀點而言，感光性樹脂組成物中的成分（a2）的含量較佳為5質量份以上，更佳為10質量份以上，進而較佳為15質量份以上。 又，從韌性惡化的觀點而言，在將感光性樹脂組成物的總固體成分設為100質量份時，感光性樹脂組成物中的成分（a2）的含量較佳為70質量份以下，更佳為60質量份以下，進而較佳為50質量份以下，進而更佳為40質量份以下。
又，在將感光性樹脂組成物的總固體成分設為100質量份時，從提高低溫下之硬化性及硬化膜的可靠性之觀點而言，感光性樹脂組成物中的成分（A）的含量較佳為30質量份以上，更佳為45質量份以上，進而較佳為50質量份以上，又，例如可以為55質量份以上。 又，從提高耐藥性或感光性之觀點而言，在將感光性樹脂組成物的總固體成分設為100質量份時，感光性樹脂組成物中的成分（A）的含量較佳為95質量份以下，更佳為90質量份以下，進而較佳為85質量份以下，進而更佳為70質量份以下。
（成分（B）） 從提高硬化膜的可靠性及耐藥性之觀點而言，感光性樹脂組成物較佳為進一步含有成分（B）：交聯劑。 具體而言，成分（B）係具有能夠藉由熱與成分（A）反應之基之化合物，例如可以舉出1,2-苯二甲醇、1,3-苯二甲醇、1,4-苯二甲醇（對二甲苯二醇（p -xylene glycol））、1,3,5-苯三甲醇、4,4-聯苯二甲醇、2,6-吡啶二甲醇、2,6-雙（羥基甲基）-對甲酚、4,4'-亞甲基雙（2,6-二烷氧基甲基苯酚）等具有羥甲基之化合物；五羥基聯苯（phloroglucide）等酚類；1,4-雙（甲氧基甲基）苯、1,3-雙（甲氧基甲基）苯、4,4'-雙（甲氧基甲基）聯苯、3,4'-雙（甲氧基甲基）聯苯、3,3'-雙（甲氧基甲基）聯苯、2,6-萘二羧酸甲酯、4,4'-亞甲基雙（2,6-二甲氧基甲基苯酚）等具有烷氧基甲基之化合物；以六羥甲基三聚氰胺、六丁醇三聚氰胺等為代表之羥甲基三聚氰胺化合物；六甲氧基三聚氰胺等烷氧基三聚氰胺化合物；四甲氧基甲基乙炔脲等烷氧基甲基乙炔脲化合物；羥甲基苯并胍胺（methylol benzoguanamine）化合物、二羥甲基乙烯脲（dimethylol ethylene urea）等羥甲基脲化合物；烷基化尿素樹脂；二氰基苯胺、二氰基苯酚、氰基苯基磺酸等氰基化合物；1,4-伸苯基二異氰酸酯、3,3'-二甲基二苯基甲烷-4,4'-二異氰酸酯等異氰酸酯化合物；乙二醇二環氧丙基醚、雙酚A二環氧丙基醚、異三聚氰酸三環氧丙基酯、苯氧基型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆樹脂型環氧樹脂等含有環氧基之化合物；N,N'-1,3-伸苯基二順丁烯二醯亞胺、N,N'-亞甲基二順丁烯二醯亞胺等順丁烯二醯亞胺化合物等。
從使感光性樹脂組成物硬化而獲得之樹脂膜的耐藥品性提升之觀點而言，成分（B）較佳為含有成分（b1）：2官能性的環氧樹脂，更佳為含有2官能的苯氧基型環氧樹脂。從相同之觀點而言，成分（B）含有成分（b1）及烷基化尿素樹脂亦為較佳。作為苯氧基型環氧樹脂，可以使用雙酚A型苯氧基樹脂、雙酚F型苯氧基樹脂、雙酚S型苯氧基樹脂、雙酚苯乙酮型苯氧基樹脂、酚醛清漆型苯氧基樹脂、聯苯型苯氧基樹脂、茀型苯氧基樹脂、二環戊二烯型苯氧基樹脂、降莰烯型苯氧基樹脂、萘型苯氧基樹脂、蒽型苯氧基樹脂、金剛烷型苯氧基樹脂、萜烯型苯氧基樹脂及三甲基環己烷型苯氧基樹脂等。又，作為苯氧基型環氧樹脂的市售品的具體例，可以舉出樹脂JER-1256、YX-7105（以上為Mitsubishi Chemical Corporation製造）、LX-01（OSAKA SODA CO.,LTD.製造）。
在將感光性樹脂組成物的總固體成分設為100質量份時，從提高低溫硬化時的韌性之觀點而言，感光性樹脂組成物中的成分（b1）的含量較佳為0.1質量份以上，更佳為1質量份以上，進而較佳為3質量份以上。 又，從保持低溫硬化時的熱機械特性之觀點而言，在將感光性樹脂組成物的總固體成分設為100質量份時，感光性樹脂組成物中的成分（b1）的含量較佳為60質量份以下，更佳為50質量份以下，進而較佳為40質量份以下。
又，在將感光性樹脂組成物的總固體成分設為100質量份時，從提高低溫硬化時的韌性及耐藥性之觀點而言，感光性樹脂組成物中的成分（B）的含量較佳為0.1質量份以上，更佳為1質量份以上，進而較佳為3質量份以上。 又，從提高硬化膜的耐藥性之觀點而言，在將感光性樹脂組成物的總固體成分設為100質量份時，感光性樹脂組成物中的成分（B）的含量較佳為60質量份以下，更佳為50質量份以下，進而較佳為40質量份以下。
（成分（C）） 從穩定地形成硬化膜之觀點而言，感光性樹脂組成物較佳為進一步含有成分（C）：酸產生劑。具體而言，成分（C）係藉由吸收熱能或光能而產生酸之化合物。
從提高低溫下之硬化性及耐藥性之觀點而言，成分（C）較佳為含有成分（c1）：鋶化合物或其鹽。 具體而言，成分（c1）係具有鋶離子作為陽離子部之鋶鹽。此時，具體而言，成分（c1）的陰離子部為硼化物離子、銻離子、磷離子或三氟甲磺酸離子等磺酸離子，從提高低溫下之反應速度之觀點而言，較佳為硼化物離子或銻離子，更佳為硼化物離子。該等陰離子可以具有取代基。
成分（c1）較佳為含有下述通式（1）所表示之鋶鹽。
Figure 02_image005
上述通式（1）中，R1 為氫原子或一價的有機基，從提高低溫下之反應性之觀點而言，較佳為氫原子或醯基，更佳為醯基，進而較佳為CH3 C（=Ｏ）-基。 R2 為一價的有機基，從提高低溫下之反應性之觀點而言，較佳為具有鏈狀或支鏈之烴基或可以具有取代基之苄基，更佳為可以經碳數1以上且4以下的烷基取代之苄基或碳數1以上且4以下的烷基，進而較佳為甲基或芳香環部可以經甲基取代之苄基。 R3 為一價的有機基，從提高低溫下之反應性之觀點而言，較佳為具有鏈狀或支鏈之烴基，更佳為碳數1以上且4以下的烷基，更佳為甲基。
作為成分（c1）的另一較佳例，可以舉出三苯基鋶三氟甲磺酸鹽等三苯基鋶鹽。 又，成分（c1）亦可以為二（三氟甲磺）醯亞胺（4,8-二正丁氧基-1-萘基）二丁基鋶等光酸產生劑。
在將感光性樹脂組成物的總固體成分設為100質量份時，從提高低溫下之硬化性之觀點而言，感光性樹脂組成物中的成分（c1）的含量較佳為0.005質量份以上，更佳為0.01質量份以上，進而較佳為0.02質量份以上。 又，從抑制可靠性下降之觀點而言，在將感光性樹脂組成物的總固體成分設為100質量份時，感光性樹脂組成物中的成分（C）的含量較佳為5質量%以下，更佳為4質量%以下，進而較佳為3質量%以下，又，例如0.5質量份以下、例如0.2質量份以下或例如0.1質量份以下亦為較佳。
（成分（D）） 從提高感光性樹脂組成物的硬化膜對基板之密接性之觀點而言，感光性樹脂組成物較佳為進一步含有成分（D）：矽烷偶合劑。作為矽烷偶合劑，例如可以舉出3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷等環氧基矽烷；對苯乙烯基三甲氧基矽烷等苯乙烯基矽烷；3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷；3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等（甲基）丙烯酸矽烷；N-2-（胺基乙基）-3-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-2-（胺基乙基）-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-2-（胺基乙基）-3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷等胺基矽烷；3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷等巰基矽烷；雙（三乙氧基丙基）四硫化物等硫化物系矽烷；3-異氰酸酯丙基三乙氧基矽烷等異氰酸酯矽烷。從相同之觀點而言，成分（D）較佳為選自由環氧基矽烷及（甲基）丙烯酸矽烷組成之群中之至少一種，更佳為3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷及3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷中的至少一個。又，作為成分（D）的具體例，亦可以舉出矽化合物，該矽化合物藉由使具有選自由胺基、醯胺基及脲基組成之群中之一個或兩個以上的基之矽化合物與酸二酐或酸酐反應而獲得。
從兼顧密接性和感光性樹脂組成物的保存性之觀點而言，感光性樹脂組成物中的成分（D）的含量相對於成分（A）100質量份，較佳為0.1質量份以上，更佳為1質量份以上，又，較佳為30質量份以下，更佳為20質量份以下，進而較佳為10質量份以下，進而更佳為5質量份以下。
感光性樹脂組成物可以含有上述成分以外的成分。作為這種成分，例如可以添加成分（D）以外的密接助劑、界面活性劑、抗氧化劑、溶解促進劑、填料、敏化劑等添加劑。
作為成分（D）以外的密接助劑，從提高感光性樹脂組成物的硬化膜對金屬之密接性之觀點而言，具體而言，可以舉出選自由三唑化合物及醯亞胺化合物組成之群中之一種或兩種以上的化合物。藉此，能夠進一步增加來自於氮原子之孤立電子對的數量。
其中，作為三唑化合物，具體而言，可以舉出選自由巰基三唑、4-胺基-1,2,4-三唑、4H-1,2,4-三唑-3-胺、4-胺基-3,5-二-2-吡啶基-4H-1,2,4-三唑、3-胺基-5-甲基-4H-1,2,4-三唑、4-甲基-4H-1,2,4-三唑-3-胺、3,4-二胺基-4H-1,2,4-三唑、3,5-二胺基-4H-1,2,4-三唑、1,2,4-三唑-3,4,5-三胺、3-吡啶基-4H-1,2,4-三唑、4H-1,2,4-三唑-3-羧醯胺（4H-1,2,4-triazole-3-carboxamide）、3,5-二胺基-4-甲基-1,2,4-三唑、3-吡啶基-4-甲基-1,2,4-三唑、4-甲基-1,2,4-三唑-3-羧醯胺等1,2,4-三唑組成之群中之一種或兩種以上的化合物。
從進一步提高密接性之觀點而言，感光性樹脂組成物中的密接助劑的含量相對於成分（A）100質量份，較佳為0.05質量份以上，更佳為0.1質量份以上，進而較佳為1質量份以上，又，較佳為10質量份以下，更佳為5質量份以下。
作為界面活性劑，具體而言，可以舉出聚氧乙烯月桂基醚、聚氧乙烯硬脂基醚、聚氧乙烯油基醚等聚氧乙烯烷基醚類；聚氧乙烯辛基苯基醚、聚氧乙烯壬基苯基醚等聚氧乙烯芳基醚類；聚氧乙烯二月桂酸酯、聚氧乙烯二硬脂酸酯等聚氧乙烯二烷基酯類等非離子系界面活性劑；以EFTOP EF301、EFTOP EF303、EFTOP EF352（Shin-Akita Kasei Co.,Ltd.製造）、MEGAFACE F171、MEGAFACE F172、MEGAFACE F173、MEGAFACE F177、MEGAFACE F444、MEGAFACE F470、MEGAFACE F471、MEGAFACE F475、MEGAFACE F482、MEGAFACE F477（DIC Corporation製造）、Fluorad FC-430、Fluorad FC-431、Novec FC4430、Novec FC4432（3M Japan Limited製造）、Surflon S-381、Surflon S-382、Surflon S-383、Surflon S-393、Surflon SC-101、Surflon SC-102、Surflon SC-103、Surflon SC-104、Surflon SC-105、Surflon SC-106、（AGC SEIMI CHEMICAL CO.,LTD.製造）等名稱市售之氟系界面活性劑；有機矽氧烷共聚物KP341（Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造）；（甲基）丙烯酸系共聚物Polyflow No.57、95（Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.製造）。
在該等之中，較佳為使用具有全氟烷基之氟系界面活性劑。作為具有全氟烷基之氟系界面活性劑，較佳為使用上述具體例中選自MEGAFACE F171、MEGAFACE F173、MEGAFACE F444、MEGAFACE F470、MEGAFACE F471、MEGAFACE F475、MEGAFACE F482、MEGAFACE F477（DIC Corporation製造）、Surflon S-381、Surflon S-383、Surflon S-393（AGC SEIMI CHEMICAL CO.,LTD.製造）、Novec FC4430及Novec FC4432（3M Japan Limited製造）中之一種或兩種以上。
又，作為界面活性劑，亦能夠較佳地使用聚矽氧系界面活性劑（例如，聚醚改質二甲基矽氧烷等）。作為聚矽氧系界面活性劑，具體而言，可以舉出Dow Corning Toray Co.,Ltd.的SH系列、SD系列及ST系列、BYK Japan K.K.的BYK系列、Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.的KP系列、NOF CORPORATION的Disfoam（註冊商標）系列、Toshiba Silicone Co.,Ltd.的TSF系列等。
從提高塗佈性或塗膜的均勻性等之觀點而言，感光性樹脂組成物中的界面活性劑的含量相對於感光性樹脂組成物的整體（包括溶劑），例如為0.001質量%（10ppm）以上，又，較佳為1質量%（10000ppm）以下，更佳為0.5質量%（5000ppm）以下，進而較佳為0.1質量%（1000ppm）以下。
（感光性樹脂組成物的製備） 感光性樹脂組成物藉由將上述各成分和根據需要之其他成分於有機溶劑中混合並進行溶解來製備。 又，在本實施形態中，感光性樹脂組成物係例如將上述成分及根據需要之其他成分溶解於有機溶劑中製成清漆狀而使用。 又，感光性樹脂組成物亦可以在使成分（a1）及成分（a1）以外的成分（A）以及適當的其他成分事先反應而製成事先反應樹脂之後，進一步加入適當的其他成分而使用。
作為有機溶劑，例如可以舉出選自由N-甲基-2-吡咯啶酮、γ-丁內酯、N,N-二甲基乙醯胺、二甲基亞碸、二乙二醇二甲醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇二丁醚、丙二醇單甲醚、二丙二醇單甲醚、丙二醇單甲醚乙酸酯、乳酸甲酯、乳酸乙酯、乳酸丁酯、甲基-1,3-丁二醇乙酸酯、1,3-丁二醇-3-單甲醚、丙酮酸甲酯、丙酮酸乙酯及甲基-3-甲氧基丙酸酯組成之群中之一種或兩種以上的溶劑。
（樹脂膜） 藉由使本實施形態中之感光性樹脂組成物硬化而獲得樹脂膜。又，本實施形態中之樹脂膜係感光性樹脂組成物的乾燥膜或硬化膜。亦即，樹脂膜係使感光性樹脂組成物乾燥或硬化而成，較佳為使感光性樹脂組成物發揮效果而成。 該樹脂膜例如為了形成永久膜、阻劑等電子裝置用樹脂膜而使用。在該等之中，從在低溫下獲得樹脂膜之觀點、具有優異之加工性之觀點及可獲得可靠性優異之樹脂膜之觀點而言，較佳用於形成永久膜之用途。 依本實施形態，例如關於使用感光性樹脂組成物來獲得之樹脂膜，亦能夠獲得在製成為了製作電子裝置等而有用之樹脂膜之方面所要求之加工性或可靠性優異之膜。
上述永久膜由如下樹脂膜構成，該樹脂膜藉由對感光性樹脂組成物進行預烘烤、曝光及顯影而圖案形成為所需形狀之後，進行後烘烤而使其硬化來獲得。永久膜能夠用於緩衝塗佈膜等電子裝置的保護膜、再配線用絕緣膜等層間膜、壩材料等。 又，感光性樹脂組成物較佳用於緩衝塗佈膜或配線用絕緣膜。
阻劑例如由如下樹脂膜構成，該樹脂膜藉由將感光性樹脂組成物利用旋塗、輥塗、流塗、浸塗、噴塗、刮刀塗佈等方法塗佈於被阻劑遮罩之對象上，並從感光性樹脂組成物中去除溶劑而獲得。
圖1係表示具有本實施形態中之樹脂膜之電子裝置的構成例之剖面圖。 圖1所示之電子裝置100能夠設為具備上述樹脂膜之電子裝置。具體而言，能夠將電子裝置100中的選自由鈍化膜32、絕緣層42及絕緣層44組成之群中的一個以上設為樹脂膜。在此，樹脂膜較佳為上述永久膜。
電子裝置100例如係半導體晶片。在該情況下，例如藉由將電子裝置100經由凸塊（bump）52搭載於配線基板上而獲得半導體封裝。電子裝置100具備設置有電晶體等半導體元件之半導體基板和設置於半導體基板上之多層配線層（未圖示。）。在多層配線層中的最上層設置有層間絕緣膜30和設置於層間絕緣膜30上之最上層配線34。最上層配線34例如由鋁Al構成。又，在層間絕緣膜30上及最上層配線34上設置有鈍化膜32。在鈍化膜32的一部分上設置有供最上層配線34露出之開口。
在鈍化膜32上設置有再配線層40。再配線層40具有設置於鈍化膜32上之絕緣層42、設置於絕緣層42上之再配線46以及設置於絕緣層42上及再配線46上之絕緣層44。在絕緣層42上形成有連接於最上層配線34之開口。再配線46形成於絕緣層42上及設置於絕緣層42之開口內，並且連接於最上層配線34。在絕緣層44上設置有連接於再配線46之開口。
在設置於絕緣層44之開口內例如經由UBM（Under Bump Metallurgy：凸塊下冶金）層50形成有凸塊52。電子裝置100例如經由凸塊52連接於配線基板等。
以上，對本發明的實施形態進行了敘述，但該等為本發明的例示，亦能夠採用上述以外的各種構成。 ［實施例］
以下，參閱實施例對實施形態進行詳細說明，但本發明並不受該等實施例的記載的任何限定。
（實施例1～5、比較例1～5） 以表1中所記載之摻合製備出感光性樹脂組成物。具體而言，首先，將按照表1摻合之各成分在氮環境下攪拌混合之後，用孔徑0.2μm的聚乙烯製過濾器進行過濾，藉此獲得了清漆狀的感光性樹脂組成物。 以下示出表1中所記載之各成分的詳細內容。又，在表1中，各成分的含量為活性量。
（（A）鹼溶性樹脂） （a2）鹼溶性樹脂1：酚醛清漆型酚樹脂，後述的製造例1中所獲得之酚樹脂 （a2）鹼溶性樹脂2：甲酚型酚樹脂，PR-56001，Sumitomo Bakelite Co.,Ltd.製造 （a2）鹼溶性樹脂3：烯丙基型酚樹脂，MEH-8000H，Meiwa Plastic Industries, Ltd.製造 （a2）鹼溶性樹脂4：Xylok型酚樹脂，MEH-7800SS，Meiwa Plastic Industries, Ltd.製造 （a1）鹼溶性樹脂5：聯苯芳烷基型酚樹脂1，重量平均分子量600，MEH-7851SS，Meiwa Plastic Industries, Ltd.製造 （a1）鹼溶性樹脂6：聯苯芳烷基型酚樹脂2，重量平均分子量4000，GPH-103，Nippon Kayaku Co.,Ltd.製造 （a1）鹼溶性樹脂7：後述的製造例2中所獲得之事先反應樹脂
（（B）交聯劑） （b1）交聯劑1：苯氧基型環氧樹脂，YX-7105，Mitsubishi Chemical Corporation製造 （b1）交聯劑2：雙酚A型環氧樹脂，LX-01，OSAKA SODA CO.,LTD.製造 交聯劑3：烷基化尿素樹脂，NIKALAC MX-270，Sanwa Chemical Co,Ltd.製造
（感光劑） 感光劑1：DS-427，Daito Chemix Corporation製造
（溶劑） 溶劑1（樹脂中所含者）：γ-丁內酯
（密接助劑） （D）密接助劑1：矽烷偶合劑（3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷），KBM-403，Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造 密接助劑2：巰基三唑 密接助劑3：矽烷偶合劑（3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷），KBM-503，Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造
（（C）酸產生劑） （c1）酸產生劑1：鋶鹽1（4-乙醯氧基苯基二甲基鋶四（五氟苯基）硼酸鹽），SI-B5，SANSHIN CHEMICAL INDUSTRY CO.,LTD.製造 （c1）酸產生劑2：鋶鹽2（4-乙醯氧基苯基甲基苄基鋶四（五氟苯基）硼酸鹽），SI-B3A，SANSHIN CHEMICAL INDUSTRY CO.,LTD.製造 （c1）酸產生劑3：鋶鹽3（二（三氟甲磺）醯亞胺（4,8-二正丁氧基-1-萘基）二丁基鋶），ZK-1232，DSP GOKYO FOOD & CHEMICAL Co., Ltd.製造
（界面活性劑） 界面活性劑1：氟系界面活性劑，FC4430，3M Japan Limited製造
（製造例1）鹼溶性樹脂1的製造 在乾燥氮氣流下，向具備溫度計、攪拌機、原料投入口及乾燥氮氣導入管之四口玻璃製圓底燒瓶中裝入間甲酚64.9g（0.60莫耳）、對甲酚43.3g（0.40莫耳）、30質量%甲醛水溶液65.1g（甲醛0.65莫耳）及草酸二水合物0.63g（0.005莫耳）之後，浸泡於油浴中，一邊使反應液回流，一邊在100℃進行了4小時縮聚反應。接著，將油浴的溫度歷時3小時升溫至200℃之後，將燒瓶內的壓力減壓至50mmHg以下，去除了水分及揮發成分。其後，將樹脂冷卻至室溫，獲得了作為重量平均分子量3200的酚醛清漆型酚樹脂之酚樹脂（鹼溶性樹脂1）。
（製造例2）鹼溶性樹脂7的製造 裝入鹼溶性樹脂1 50質量份、鹼溶性樹脂6 50質量份、交聯劑1 30質量份、作為觸媒之四苯基膦0.4質量份、溶劑1 45質量份，加熱至150℃，並於燒瓶中攪拌了2小時。冷卻至常溫之後，從燒瓶中取出產物，獲得了事先反應樹脂（鹼溶性樹脂7）。
以下示出感光性樹脂組成物的特性測量方法。 （伸長率） 使各例中所獲得之感光性樹脂組成物在200℃、180分鐘的條件下硬化而形成了硬化膜。由所獲得之硬化膜製作出6.5mm×20mm×10μm厚度的試樣。 根據JIS K7161，在ORIENTEC Co.,Ltd.製造之拉伸試驗機（Tensilon RTA-100）、23℃、試驗速度5mm/min的條件下實施了試樣的拉伸試驗。對一個試樣進行8次測量，將其平均值（表1中「ave.」）作為拉伸伸長率（%）。將結果示於表1。
（Tg、線膨脹係數（CTE）） 在200℃、180分鐘的條件下製作各例中所獲得之感光性樹脂組成物的硬化膜，並由所獲得之硬化膜獲得了寬度3mm×長度10mm×厚度10mm的試驗片。 使用熱機械分析裝置（TMA，Seiko Instruments Inc製造，SS6000），在開始溫度30℃、測量溫度範圍30～440℃、升溫速度10℃/min的條件下，對各例的試驗片進行測量，根據測量結果求出了Tg（℃）及50～100℃的溫度區域的線膨脹係數（ppm/℃）。將結果示於表1。
（拉伸強度） 使各例中所獲得之感光性樹脂組成物在200℃、180分鐘的條件下硬化而形成硬化膜，並由所獲得之硬化膜製作出6.5mm×20mm×10μm厚度的試驗片。在以下條件下測量了所獲得之試驗片的拉伸強度（MPa）。將結果示於表1。 裝置：ORIENTEC Co.,Ltd.製造之拉伸試驗機（Tensilon RTC-1210A） 溫度：常溫（25℃） 拉伸速度：5mm/min
（加工性評價） 分別對於實施例1～4及比較例1～5，將所獲得之清漆狀感光性樹脂組成物塗佈於矽晶圓，並在100℃/4分鐘的條件下實施熱處理，藉此獲得了膜厚約7.0μm的樹脂膜。使用i射線步進機（Nikon Co.,Ltd.製造之NSR-4425i）對該樹脂膜以最佳量進行曝光，使用2.38%的氫氧化四甲銨水溶液作為顯影液，將顯影時間調節為使預烘烤後的膜厚與顯影後的膜厚之差成為0.3μm而進行2次旋覆浸沒（puddle）顯影，藉此溶解去除曝光部之後，用純水沖洗了10秒鐘。以光學顯微鏡的倍率200倍對形成於樹脂膜之圖案的開口部進行觀察，確認了在100μm□的開口部有無產生殘渣。 ○：殘渣的大小小於5μm ×：殘渣的大小為5μm以上 將評價結果示於表1。
（低溫硬化性） 作為低溫硬化性的等級，評價了使用各例中所獲得之組成物來獲得之硬化膜的膜斷裂性。 將各例中所獲得之感光性樹脂組成物以硬化後的厚度成為10μm之方式塗佈於6英寸矽晶圓，並以100℃/4分鐘進行了預烘烤。接著，在潔淨烘箱中將氧濃度控制為2000ppm以下，以200℃、180分鐘進行了硬化。由所獲得之硬化膜獲得了寬度3mm×長度10mm×厚度10mm的試驗片。將試驗片折成一半，觀察其外觀，並按以下基準進行了評價。 ○：無斷裂 ×：一部分有斷裂或完全斷裂 將評價結果示於表1。
［表1］
原料成分 [質量份] 種類 結構 實施例1 實施例2 實施例3 實施例4 實施例5 比較例1 比較例2 比較例3 比較例4 比較例5
鹼溶性樹脂1 酚醛清漆型酚樹脂 50 50 50    50 50 50 50 50 50
鹼溶性樹脂2 甲酚酚醛清漆型酚樹脂                50 50       50
鹼溶性樹脂3 烯丙基型酚樹脂                      50      
鹼溶性樹脂4 Xylok型酚樹脂                         50   
鹼溶性樹脂5 聯苯芳烷基型酚樹脂1 50                           
鹼溶性樹脂6 聯苯芳烷基型酚樹脂2    50 50    20               
鹼溶性樹脂7 事先反應樹脂          130                  
交聯劑1 苯氧基型環氧樹脂 30 30 30    40 30 30 30 30   
交聯劑2 雙酚A型環氧樹脂                            30
交聯劑3 烷基化尿素樹脂 30 30       50 30 30 30 30 30
感光劑1 - 15 15 15 15    15 15 15 15 15
溶劑1（樹脂中所含者） γ-丁內酯 230 230 230 230 230 230 230 230 230 230
密接助劑1 矽烷偶合劑 5 5 5 5    5 5 5 5 5
密接助劑2 巰基三唑 2 2 2 2    2 2 2 2 2
密接助劑3 矽烷偶合劑             8               
酸產生劑1 鋶鹽1                4            
酸產生劑2 鋶鹽2 4 4 4 4          4 4 4
酸產生劑3 鋶鹽3             6               
界面活性劑1 氟系界面活性劑 0.3 0.3 0.3 0.3 0.3 0.3 0.3 0.3 0.3 0.16
伸長率（ave.）（%） 21 35 62 75 30 7 無法測量 13 11 10
線膨脹係數（CTE）（ppm/℃） 38 38 37 35 45 42 無法測量 43 44 41
拉伸強度（MPa） 110 110 102 113 114 115 無法測量 106 111 108
玻璃轉移點（Tg）（℃） 224 220 212 223 255 220 無法測量 221 221 220
加工性評價 ○ ○ ○ ○ ○ × × ○ ○ ○
低溫硬化性 膜斷裂性 ○ ○ ○ ○ ○ × × × × ×
根據表1，各實施例中所獲得之組成物具有優異之加工性，並且低溫下之硬化性優異。
本申請主張以於2020年5月29日申請之日本申請特願2020-094819號為基礎之優先權，並將其揭示之全部內容併入於此。
30:層間絕緣膜 32:鈍化膜 34:最上層配線 40:再配線層 42,44:絕緣層 46:再配線 50:UBM層 52:凸塊 100:電子裝置
[圖1]係表示實施形態中之電子裝置的構成例之剖面圖。
30:層間絕緣膜
32:鈍化膜
34:最上層配線
40:再配線層
42,44:絕緣層
46:再配線
50:UBM層
52:凸塊
100:電子裝置

Claims (9)

  1. 一種感光性樹脂組成物，其含有成分（A）：鹼溶性樹脂，其中， 前述成分（A）含有成分（a1）：聯苯芳烷基（biphenyl aralkyl）型酚樹脂， 在以下條件1下測量之前述感光性樹脂組成物的硬化膜的拉伸伸長率為10%以上且200%以下， （條件1） （i）使前述感光性樹脂組成物在200℃、180分鐘的條件下硬化而形成前述硬化膜，並由前述硬化膜製作6.5mm×20mm×10μm厚度的試樣， （ii）根據JIS K7161，在23℃、試驗速度5mm/min的條件下實施前述試樣的拉伸試驗並求出前述拉伸伸長率。
  2. 如請求項1之感光性樹脂組成物，其中， 前述成分（a1）的重量平均分子量為2000以上且50000以下。
  3. 如請求項1或2之感光性樹脂組成物，其進一步含有成分（B）：交聯劑， 前述成分（B）含有成分（b1）：2官能性的環氧樹脂。
  4. 如請求項1或2之感光性樹脂組成物，其進一步含有成分（C）：酸產生劑， 前述成分（C）含有成分（c1）：鋶化合物或其鹽。
  5. 如請求項1或2之感光性樹脂組成物，其中， 前述成分（A）進一步含有成分（a2）：前述成分（a1）以外的酚樹脂。
  6. 如請求項1或2之感光性樹脂組成物，其進一步含有成分（D）：矽烷偶合劑。
  7. 如請求項1或2之感光性樹脂組成物，其中， 前述感光性樹脂組成物的硬化物的玻璃轉移溫度為150℃以上且260℃以下。
  8. 如請求項1或2之感光性樹脂組成物，其中， 在以下條件2下測量之前述硬化膜的膜強度為70MPa以上且150MPa以下， （條件2） 裝置：拉伸、壓縮試驗機 溫度：常溫 拉伸速度：5mm/min 試驗片尺寸：6.5mm×20mm×10μm厚度。
  9. 如請求項1或2之感光性樹脂組成物，其用於緩衝塗佈膜或配線用絕緣膜。
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