TW202039804A - 煤的評估方法及混合煤的調製方法，以及焦炭的製造方法 - Google Patents
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Abstract
可特定出構成下述混合煤的煤及其質量比例，該混合煤係能夠製造出較以往的技術為更正確地成為期望強度的焦炭。
一種混合煤的調製方法，以惰性物量為100%時的表面張力γ100
及惰性物量為0%時的表面張力γ0
、混合煤中的各品種的煤的調配比例、惰性物組織的質量比例、軟化熔融組織的質量比例來求得混合煤的界面張力，以前述混合煤的界面張力及由混合煤所製造的焦炭的強度來求得相關關係，依據前述相關關係並由相關關係來求得成為期望強度時的界面張力，以實現前述成為期望強度時的界面張力以下之質量比例來混合2品種以上的煤，而調製成混合煤。
Description
本發明係關於成為冶金用焦炭的原料的煤的評估方法及利用該評估方法中所使用的測量值而成的混合煤的調製方法，進而關於由以該調製方法得到的混合煤來製造焦炭之方法。
為了在高爐中製造鐵水，作為高爐原料來使用的冶金用焦炭係以高強度為理想。當焦炭的強度低時，在高爐內會粉化，因粉化的焦炭會使得高爐的通氣性受到阻礙，將變得無法進行穩定的鐵水的生產。
通常而言，焦炭係如下述般來製造：調配多種的煤來得到混合煤，再將該混合煤以焦炭爐進行乾餾。為了得到期望強度的焦炭，已知有各式各樣的作為煤的調配方法。
專利文獻1揭示一種考慮煤的相容性的煤的調配方法，由將構成混合煤的各品種的煤進行熱處理而得到的半焦炭的表面張力、與混合煤中的各品種的煤的調配率(質量比例)來計算出界面張力值，並以該界面張力值為指標來調整煤的調配率。在此所謂的「煤的相容性」，係指混合煤中的多種品種的煤彼此相互作用的性質，依煤的相容性而有所不同，已知僅由該混合煤中的各個煤單獨得到的焦炭的強度、與由該混合煤得到的焦炭的強度之間，有時並不存在著加成性。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
專利文獻1：國際公開第2013/145680號
[非專利文獻]
非專利文獻1：D.W. Fuerstenau: International Journal of Mineral Processing，20(1987)，153
[發明所欲解決之課題]
近年來，由於確保煤資源的穩定及原料成本降低之觀點，購入多種場地所採集的煤，並將性狀不同的多種品種的煤使用作為混合煤的原料之需求漸漸高漲。若將性狀不同的煤使用於混合煤時，以專利文獻1揭示的方法可調製出一種混合煤，其能期待所製造出的焦炭具有期望的強度。然而，依煤而異，即使是使用專利文獻1揭示的方法求得質量比例，並調配多種品種的煤來調製成混合煤，仍有無法製造出具有期望強度的焦炭之情形。
本發明為有鑑於上述情形而完成之發明，藉由實施本發明的混合煤的調整方法，可特定出構成下述混合煤的煤及其質量比例，該混合煤係能夠製造出較以往的技術為更正確地成為期望強度的焦炭。本發明之目的為提供如此般的混合煤的調製方法。除了混合煤的調製方法以外，本發明亦提供使用該調製方法的焦炭的製造方法及作為冶金用焦炭的原料的煤的評估方法。
[解決課題之手段]
經本發明人確認得知下述之現象：在使煤的惰性物量變更時，將煤進行熱處理而得到的半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變更量(變動量)，會依煤的品種而有所不同。本發明人考察該現象後，首先，依據煤的惰性物量與半焦炭的表面張力，而完成了評估煤的方法。
例如，專利文獻1記載的以往的方法中，以經測量的表面張力的分布的平均值來當作將1品種的煤進行熱處理而得到的半焦炭的表面張力。以往的見解，關於造成表面張力的分布之原因，係僅推測是來自於煤的不均質性所造成，但該詳細原因並不明確。本發明人對於：「因煤的成分所造成的半焦炭的表面張力值的差異的原因」，進行了更詳細的檢討；特別是依據，作為對於焦炭強度造成影響的煤的成分，存在著：因加熱而會進行軟化熔融的成分(以下有稱為「軟化熔融組織」之情形)、及即使是加熱亦不會軟化熔融的成分(以下有稱為「惰性物組織」之情形)，來檢討著一種方法，其係可推測將該2個成分進行加熱處理而得到的半焦炭的表面張力值。
迄今為止尚未得知有何種之方法能將煤的成分當中的「因加熱而會進行軟化熔融的成分」及「不會軟化熔融的成分」予以正確地分離，但已知使用顯微鏡來觀察煤時，可鑑定為惰性物組織者係約莫相當於煤中的不會軟化熔融的成分。惰性物組織的含有量的分析方法係如JIS M 8816之規定，作為不會因加熱而軟化熔融的成分的含有量，本發明人係使用JIS M 8816中所規定的全惰性物量(TI)。
將煤的「軟化熔融的成分」及「不會軟化熔融的成分」予以分離實為困難，作為推測由該等成分而得到的半焦炭的表面張力的替代手段，本發明人係著眼於惰性物組織。本發明人之嘗試如下：將煤分離成惰性物組織的含有量(以下有稱為「惰性物量」之情形)為較多的部分及較少的部分，將其分別進行熱處理而得到半焦炭，由該半焦炭的表面張力值來推測「惰性物組織的含有率為100%時的煤的表面張力值」及「惰性物組織的含有率為0%時的煤的表面張力值」。
作為將煤分離成惰性物量為較多的部分及較少的部分之方法，可利用煤的惰性物組織較軟化熔融組織為硬之特性。由於惰性物組織較軟化熔融組織為硬，故進行煤的粉碎時，惰性物組織具有被濃縮於粗粒側的煤中之傾向。利用該傾向，藉由粉碎及篩分，可由相同品種的煤來調製出惰性物量為不同的試樣。將該試樣進行熱處理來調製成為半焦炭，並測量該表面張力。其結果本發明人發現：「表面張力的變動量對惰性物量的變動量會依煤的品種而不同」，以及，「將某種煤分離成惰性物量為較多的部分及較少的部分來得到試樣，該試樣的惰性物量及將該試樣進行熱處理而得到的半焦炭的表面張力之間，具有約莫為直線的關係」。進而，本發明人發現：「惰性物量及表面張力的變動量之比例，對於由包含該品種的煤的混合煤所得到的焦炭強度會造成影響，故依據該等的變動量之比例，能夠評估該品種的煤是否為較佳的焦炭原料」。
本發明人為利用在前述的評估中發現的事項，來完成調製混合煤的方法。本發明的混合煤的調製方法中，假定混合煤中的各品種(1品種)的煤係由惰性物成分為100%的惰性物組織及惰性物成分為0%的軟化熔融組織所構成，以由上述評估方法求得的煤的惰性物量及將試樣進行熱處理而得到的半焦炭的表面張力的迴歸直線，來求得惰性物組織的含有率為100%時的表面張力γ100
及惰性物組織的含有率為0%時的表面張力γ0
，並假定由惰性物組織及軟化熔融組織所得到的半焦炭的表面張力係分別為γ100
及γ0
。依據該假定，本發明的混合煤的調製方法中係依據混合煤中的各品種的煤的調配比例、惰性物組織的質量比例、軟化熔融組織的質量比例、以表面張力γ100
及表面張力γ0
所算出的界面張力、與由混合煤所製造的焦炭的強度之間的關係，來特定出各品種的質量比例。進而，以限制半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量之比例為較大的煤的調配比例，亦能特定出混合煤中的各品種的質量比例。
即，本發明的要旨如同下述。
(1). 一種煤的評估方法，其係評估煤的方法，特徵在於：
將1品種的煤進行粉碎，製作惰性物量為不同的多種的煤試樣，
測量前述多種的煤試樣的惰性物量之同時，將前述多種的煤試樣進行熱處理並測量所得到的半焦炭的表面張力，
依據前述惰性物量及前述表面張力來求得迴歸直線，以該迴歸直線來求得表面張力的變動量對惰性物量的變動量之比例，將前述比例作為指標來評估前述煤。
(2). 一種混合煤的調製方法，其係包含2品種以上的煤的混合煤的調製方法，特徵在於：
對於混合煤中的各品種的煤，以由(1)之煤的評估方法中的前述迴歸直線求得惰性物量為100%時的表面張力γ100
及惰性物量為0%時的表面張力γ0
、前述混合煤中的各品種的煤的調配比例、惰性物組織的質量比例、軟化熔融組織的質量比例來求得前述混合煤的界面張力，
以前述混合煤的界面張力及由前述混合煤所製造的焦炭的強度來求得相關關係，
依據前述相關關係並由前述相關關係來求得成為期望強度時的界面張力，
以實現前述成為期望強度時的界面張力以下之質量比例來混合前述2品種以上的煤，而調製成混合煤。
(3). 一種混合煤的調製方法，其係包含2品種以上的煤的混合煤的調製方法，特徵在於：
對於混合煤中的各品種的煤，以由(1)之煤的評估方法中的前述迴歸直線求得惰性物量為100%時的表面張力γ100
及惰性物量為0%時的表面張力γ0
、前述混合煤中的各品種的煤的調配比例、各品種的煤的惰性物組織的質量比例、軟化熔融組織的質量比例來計算出界面張力，
以實現前述經計算出的界面張力成為0.26mN/m以下之質量比例來混合前述2品種以上的煤，而調製成混合煤。
(4). 一種混合煤的調製方法，其係包含2品種以上的煤的混合煤的調製方法，特徵在於：
對於混合煤中的各品種的煤，由(1)之煤的評估方法中的前述迴歸直線求得惰性物量為100%時的表面張力γ100
及惰性物量為0%時的表面張力γ0
，
以前述γ100
及γ0
之差之絕對值為6mN/m以上的煤在混合煤中所佔的質量比例成為45質量%以下之方式，來混合前述2品種以上的煤，而調製成混合煤。
(5). 一種焦炭的製造方法，其係製造焦炭的方法，特徵在於：
以(2)至(4)中任一項之混合煤的調製方法來調製混合煤，
將前述混合煤進行乾餾，而製造成焦炭。
[發明的效果]
藉由本發明可特定出構成下述混合煤的煤及其質量比例，該混合煤係能夠製造出較以往的技術為更正確地成為期望強度的焦炭。因此，可調製出能夠製造成為期望強度的焦炭的混合煤。進而，藉由本發明可評估作為冶金用焦炭的原料的煤。
[實施發明之最佳形態]
本發明為關於使用半焦炭(其係將煤進行熱處理而得到者)的表面張力而成的煤的評估方法，並關於利用該評估方法得到的事項來調製包含2品種以上的煤的混合煤的方法。本實施形態的煤的評估方法為利用半焦炭的表面張力及由該表面張力所計算出的界面張力。因此，首先，說明半焦炭的製作方法、半焦炭的表面張力的測量方法及界面張力的計算方法。
[半焦炭的製作方法]
所謂的半焦炭，係指將煤進行熱處理而得到的熱處理物。煤的黏結現象會對於煤之間的相容性或焦炭強度造成影響。因此，若檢討煤的黏結現象時，較佳為求得從加熱煤且煤實際上為開始軟化熔融的溫度起，至煤黏結、固化並完成焦炭化為止的溫度(350~800℃)下的熔融物的特性。然而，尚未得知在如此般的高溫範圍下的熔融物的特性的測量方法。在此，如同專利文獻1記載般，若應測量的特性為表面張力時，將煤進行加熱直到煤軟化熔融的溫度並進行乾餾，然後冷卻而得到半焦炭，藉由測量該半焦炭的表面張力，則可推定軟化熔融狀態的煤的表面張力值。
將煤進行加熱的加熱溫度，由於考量表面張力對於煤粒子之間的黏結造成影響之觀點，如同前述，以煤開始軟化熔融的350℃以上起，至完成焦炭化的800℃為止的任一溫度來進行加熱為適當。在作為加熱溫度的350~800℃中，特別有助於黏結的溫度為軟化熔融時的溫度，即，350~550℃，黏結構造被認為是在500℃附近形成。因此，加熱溫度特佳為500℃附近的480~520℃。以在與煤不會進行反應的惰性氣體(例如氮、氬、氦等)環境下來進行加熱為佳。
冷卻較佳為在不與煤反應的惰性氣體環境下來進行。又，將經乾餾後的煤以10℃/sec以上的冷卻速度來進行急冷為較佳。進行急冷的理由是為了保持軟化熔融狀態下的分子構造，並以認為分子構造未產生變化的10℃/sec以上的冷卻速度來進行冷卻為佳。作為急冷的方法，包括使用液態氮、冰水、或水、或是如氮氣般的惰性氣體等的方法，但較佳為使用液態氮來進行急冷。氣體冷卻時，冷卻到煤內部需花費時間，冷卻速度的變動會變大，故不宜。藉由冰水、水的冷卻時，因水分的附著而會對於表面張力的測量產生影響，故不宜。
對於本發明中的煤施予的熱處理操作之一例，如同下述(a)~(c)。
(a) 將煤進行粉碎。煤的粉碎粒度，就由組織、性狀等為不均勻的煤來製作均質的試樣之觀點而言，較佳為將煤粉碎至粉碎粒度為250μm以下，更佳為粉碎至更細的200 μm以下，前述的粉碎粒度為JIS M8812所記載的煤的工業分析中的粉碎粒度。
(b) 將以操作(a)而被粉碎的煤在隔絕空氣或惰性氣體環境下，利用適當的加熱速度來進行加熱。將煤加熱到前述350～800℃範圍內的溫度即可。前述的加熱速度，以因應在焦炭爐中製造焦炭時的加熱速度來設定該速度為較佳。
(c) 將以操作(b)而被加熱的煤進行冷卻。該冷卻較佳為以上述的方法來進行冷卻。
[半焦炭的表面張力的測量方法]
作為一般的物質的表面張力的測量方法，已知有靜滴法、毛細管上昇法、最大氣泡壓力法、滴重法、懸滴法、吊環法、吊片(Wilhelmy)法、擴張/收縮法、滑落法等。煤係由各式各樣的分子構造所構成，其表面張力亦不一樣，因此，可將能評估表面張力分布的方法的例如非專利文獻1所記載的薄膜浮選法使用於煤的表面張力的測量。該方法可適用於煤，亦可適用於由該煤得到的半焦炭，使用經微粉碎的煤試樣而可求得煤的表面張力的分布。可將所得到的表面張力的分布的平均值，設定為煤試樣的表面張力的代表值。在使用半焦炭作為試樣之情形時，較佳為將煤進行加熱處理之際的熱處理溫度設定為煤的軟化熔融溫度區域。測量方法之詳細內容如專利文獻1中之記載。
[界面張力的計算方法]
界面張力的計算方法為著眼於混合煤中所包含的多種品種的煤當中的2品種，並由下述步驟來構成：求得由2品種的煤而得到的半焦炭間的界面張力γij
之步驟，及，由混合煤中的各品種的煤的質量比例與前述界面張力γij
來計算混合煤的界面張力γblend
之步驟。該混合煤的界面張力γblend
為依據半焦炭間的界面張力而計算得到，故認為是相當於由混合煤而得到的半焦炭的界面張力之值，本發明中，將以上述方法所求得的界面張力稱為混合煤的界面張力γblend
。
首先，對於求得2品種的半焦炭間的界面張力γij
之步驟進行說明。一般的2種物質的界面張力，可進行直接測量而求得，但亦可由個別的物質的表面張力來求得該界面張力值。例如，對於不同的物質i、j而言，物質i、j間的界面張力γij
，可由物質i的表面張力γi
及物質j的表面張力γj
來求得。物質i、j間的界面張力γij
係以Girifalco-Good的下述式[1]來表示。
式[1]中，ϕ為相互作用係數，相互作用係數ϕ可藉由實驗來求得，且已知ϕ會依物質i、j而有所不同。又，D.Li、A.W.Neumann等人假設當物質i、j的表面張力γi
、γj
之值相差越大時，相互作用係數ϕ之值會越大，而將式[1]進行了擴展而提案下述式[2]。
式[2]中，β為藉由實驗而導出的常數。D.Li、A.W.Neumann等人計算得出β為0.0001247(m2
/mJ)2
。將物質i設定為由煤i得到的半焦炭i，將物質j設定為由煤j得到的半焦炭j時，半焦炭i、j間的界面張力γij
係能夠藉由測量半焦炭i、j的表面張力γi
、γj
並將該表面張力值代入式[1]或式[2]中而算出。若使用式[1]之情形時，必須藉由實驗來求得相互作用係數ϕ之值。因此，就可較簡便地計算界面張力的意義上看來，較佳為使用推定相互作用係數ϕ之值的式[2]。
接下來，對於計算混合煤的界面張力γblend
之步驟進行說明。在混合煤中的煤的品種及質量比例為已知之情形時，亦可計算由混合煤而得到的半焦炭的界面張力。若混合煤中存在n品種的煤之情形時，將該質量比例設定為wi
(表示1、2、…、i、…n煤的質量比例)時，由煤i得到的半焦炭與由煤j得到的半焦炭所形成的i-j界面的存在確率，係以wi
與wj
的乘積來表示。因此，若將該等的半焦炭的界面的界面張力設定為γij
時，由調配有n品種的煤而成的混合煤所得到的半焦炭的界面張力γblend
，能夠以下述的式[3]來表示。
式[3]中，wi
與wj
原本較佳為以由混合煤所得到的半焦炭混合物中的半焦炭的質量比例來表示。但是，由該半焦炭混合物中的各種煤得到的各半焦炭的存在比率與混合煤中的各種煤的存在比率並無太大變化。因此，將wi
與wj
，以混合煤中的各種煤的質量比例來表示。
本發明的界面張力γblend
為假定將構成混合煤的煤及由該組織分別得到的半焦炭混合而得，且相當於以該混合而得到並假定的半焦炭混合物的界面張力。即，本發明並不以實際製作的半焦炭混合物為前提，而本發明的界面張力係由半焦炭的表面張力及該半焦炭的基礎的煤在混合煤中的質量比例所求得的指標(值)。
接下來，為了與本發明進行比較，對於求得以專利文獻1揭示之方法計算而得到的界面張力γblend
及由調配多種品種的煤而得到的混合煤所製造出的焦炭的強度DI150/15之關係的比較實驗，進行說明。
＜比較實驗＞
製作由多種品種的煤所構成的多種的混合煤，使用可模擬焦炭爐的乾餾條件的電爐將混合煤進行乾餾，來製造焦炭。
將構成混合煤的各品種的煤以500℃進行熱處理，測量所得到的半焦炭的表面張力，並由式[2]及式[3]來計算界面張力γblend
。又，作為焦炭的強度，依據JIS K 2151的旋轉強度試驗法，將裝入有指定量焦炭的圓筒試驗機以15rpm進行150旋轉後，測量粒徑15mm以上的焦炭的質量比例，使用與旋轉前的質量比的圓筒強度DI(150/ 15)。
將使用於比較實驗的煤及其性狀表示於表1。
比較實驗中，準備表1中所示的A~C及R，將煤A~C及R以表2所示的質量比例進行調配來製作混合煤1~4。
表1中的「表面張力γ(mN/m)」為將煤A~C及R進行熱處理而得到的半焦炭的表面張力，且為利用薄膜浮選法測量而得到的表面張力分布的平均值。表1及表2中的「Ro(%)」為JIS M 8816的煤(混合煤)的鏡煤素的平均最大反射率；「TI(%)」為以下述式[4]所計算出的煤組織分析中的惰性物量(體積%)，該式[4]為依據JIS M 8816的煤(混合煤)的微細組織成分的測量方法及該解說中記載的Parr之式而得到。
惰性物量(體積%)=絲煤素(fusinite)(體積%)+硬煤素(micrinite)(體積%)+(2/3)×半絲煤素(semifusinite)(體積%)+礦物質(體積%)‧‧‧[4]
表1及2中的「logMF」為藉由JIS M8801的吉澤勒塑性計法測量出的煤或混合煤的最高流動度(Maximum Fluidity：MF)的常用對數值。混合煤的最高流動度logMF為混合煤中的單種煤的logMF的加權平均值。表1中的「灰分(d.b)」及「揮發分(d.b)」為依據JIS M 8812的工業分析法的乾燥煤基準的測量值。
表2中的「γblend
」為依據式[2]及式[3]，並由表1的表面張力γ值及表2的質量比例所計算出的混合煤1~4的界面張力。「DI150/15(-)」為將混合煤1~4進行乾餾後而得到的焦炭的強度。
圖1為表示以專利文獻1記載之方法而計算出的界面張力γblend
及焦炭的強度DI150/15(-)之關係之圖表。從圖1可得知般，雖然混合煤1、2及4的界面張力γblend
為接近於0之值，但焦炭的強度DI150/15卻為分散。混合煤3的界面張力γblend
及焦炭的強度DI150/15之值，係與混合煤1、2及4具有不同的傾向。
依據專利文獻1可得知，界面張力γblend
及強度DI150/15之間，強烈的相關性的關係為成立的，雖然界面張力γblend
及強度DI150/15之間有可觀察到強烈的相關性的傾向之情形，但如圖1所示般，可得知該關係亦有不成立之情形。
接下來，對於本發明的實施形態進行說明。首先，對於本實施形態的煤的評估方法進行說明。
＜煤的評估方法＞
本實施形態的煤的評估方法係將1品種的煤粉碎，製作惰性物量為不同的多種的煤試樣，並測量該多種的煤試樣的惰性物量。進而，將已製作的多種的煤試樣進行熱處理並測量所得到的半焦炭的表面張力，由依據惰性物量及表面張力而得到的迴歸直線(regression line)所求得的表面張力的變動量對惰性物量的變動量之比例作為指標，來評估作為冶金用焦炭原料的煤。
[由惰性物成分為100%的惰性物組織及惰性物成分為0%的軟化熔融組織調製而成的半焦炭的表面張力的推定]
構成混合煤的各品種的煤係被假定為：由惰性物成分為100%的惰性物組織及惰性物成分為0%的軟化熔融組織所構成。將1品種的煤粉碎，製作惰性物量為不同的多種的煤試樣，並測量該多種的煤試樣的惰性物量之同時，將該等多種的煤試樣進行熱處理並測量所得到的半焦炭的表面張力，求得依據惰性物量及表面張力而得到的迴歸直線。由該迴歸直線，求得惰性物成分為100%的惰性物組織的表面張力γ100
及惰性物成分為0%的軟化熔融組織的表面張力γ0
。如此般求得的γ100
係認為是相當於被半焦炭化的煤的惰性物組織的表面張力，但本實施形態係將該γ100
記載為惰性物組織的表面張力γ100
。同樣地認為γ0
係相當於被半焦炭化的煤的軟化熔融組織的表面張力，但本實施形態係將該γ0
記載為軟化熔融組織的表面張力。
接下來，對於求得迴歸直線之方法進行說明。首先，將1品種的煤粉碎並將被製作的煤試樣進行篩分。將煤進行粉碎時，由於惰性物組織大多為包含在粗粒側，故藉由粉碎及篩分，被粉碎的煤中的惰性物組織的質量比例將會產生變化。為了表示使惰性物組織的質量比例產生變化、或能求得迴歸直線，而使用比較實驗中準備的煤A~C及R來進行下述實驗1。
＜實驗1＞
藉由對於煤A~C及R進行粉碎及篩分，來製作多種的包含大量的惰性物組織以外的軟化熔融組織的煤試樣及包含大量的惰性物組織的煤試樣。對於多種的煤試樣，依據JIS M 8816並使用光學顯微鏡，以點統計法(point count method)來測量組織成分比率，而測量出全惰性物量TI。又，將多種的煤試樣以500℃進行熱處理來製作半焦炭，藉由薄膜浮選法來測量分別的半焦炭的表面張力γ。半焦炭的表面張力γ為藉由薄膜浮選法而得到的表面張力分布的平均值。進而，亦製作未進行粉碎及篩分的煤A~C及R的標準煤試樣，並測量標準煤試樣的全惰性物量TI、及將該試樣以500℃進行熱處理而得到的半焦炭的表面張力。
圖2的圖表為表示：顯示煤試樣的惰性物量TI及將該等進行熱處理而得到的半焦炭的表面張力γ之關係的描點(plot)、及該描點的迴歸直線。圖2所示的各迴歸直線，係將與顯示全惰性物量TI及表面張力γ之關係的3個描點之誤差成為最小之方式使用最小平方法而計算出的單迴歸直線。可使用此迴歸直線來計算出惰性物量TI為0%時的表面張力γ0
、及惰性物量TI為100%時的表面張力γ100
。作為一例，將煤A的煤試樣的表面張力γ0
及表面張力γ100
表示於圖2。從圖2可得知：因為粉碎及篩分而惰性物組織的質量比例會變化，及得到表面張力γ與惰性物量TI之間的高相關性為成立的直線迴歸式。
煤A~C及R的標準煤試樣的全惰性物量TI(%)為各煤的惰性物組織的體積比例，但惰性物組織及軟化熔融組織的比重幾乎未有變化，故以等同於近似的質量比例來進行操作。從全體的質量比例(100%)中減去惰性物量TI的值來計算出標準煤試樣的軟化熔融組織的質量比例(%)。將煤A~C及R的惰性物組織及軟化熔融組織的質量比例(%)、與表面張力γ100
及γ0
表示於表3。如此般地，本實施形態中，惰性物組織的質量比例係可使用以JIS M 8816的方法及式[4]所求得的惰性物量(體積比例)，軟化熔融組織的質量比例係可使用1減去惰性物量(體積比例)而得到之值。
[將表面張力的變動量對惰性物量的變動量作為指標的煤的評估]
本發明人發現下述之現象：使煤的惰性物量變更時，將煤進行熱處理而得到的半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量會因為煤的品種而分別有所不同。例如參照圖2，由於煤A及煤C的迴歸直線的斜率之絕對值較大，故可得知半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量為大。由於煤B及煤R的迴歸直線的斜率之絕對值較小，故可得知半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量為小。
具體而言，使惰性物量從0%變動至100%時的表面張力的變動量為γ100
與γ0
之差，即，γ100
-γ0
。煤A的γ100
-γ0
為-4.3mN/m。煤C的γ100
-γ0
為-4.5mN/m。對此，煤B的γ100
-γ0
為1.4mN/m，煤R的γ100
-γ0
為0.5mN/m。由於表面張力的變動量為以γ100
-γ0
之絕對值來表示，故相較於煤B及煤R，煤A及煤C為半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量之比例為較大之煤。
表2中所示的混合煤1~3的實驗例，係對於50質量%的煤R分別添加50質量%的煤A~C。在此，焦炭的強度最高的是混合煤2。添加於該混合煤2的煤B，半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量為較小之煤。對此，焦炭的強度為較低的混合煤1或混合煤3，係調配半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量為較大的煤A或煤C而成的混合煤。即，若添加半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量為較大的煤時，焦炭的強度係呈現降低之結果。
若比較混合煤1及混合煤4時，混合煤4係將混合煤1中的煤A的調配量減少20%，並以添加煤B來取代該減少量。即，將半焦炭的表面張力的變動量對惰性物的變動量為較大的煤A的20質量%變更成半焦炭的表面張力的變動量對惰性物的變動量為較小的煤B。相較於混合煤1的焦炭的強度，混合煤4的焦炭的強度為較高，故可得知半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量為較小的煤，在作為提高焦炭的強度的焦炭原料而言為較佳的煤。
由上述之結果可評估得知，將半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量作為指標，該變動量較小的煤係適合作為焦炭原料。該結果係認為是由於界面張力對焦炭強度之影響所造成的。即，半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量為較大之煤之情形時，γ100
與γ0
之值之差異為較大。若假定該差異為由煤軟化熔融之成分及未軟化熔融之成分構成時，係意味著該兩者的半焦炭的表面張力為大幅地不同。非考量1品種的煤為均質者，而是考量1品種的煤為由軟化熔融之成分及未軟化熔融之成分構成，且調配該煤來作為焦炭原料之情形時，其中包含半焦炭的表面張力為大幅不同的成分。當表面張力差越大時，界面張力會變得越大，故包含半焦炭的表面張力為大幅不同的成分而成的混合煤的界面張力γblend
亦會變大，而在界面的黏結性會降低，因此推測使得焦炭強度表現出不良的影響。
接著，對於混合煤的調製方法的實施形態進行說明。關於混合煤的調製方法，有3種實施形態。第1實施形態的混合煤的調製方法係計算出界面張力，並求得該界面張力與焦炭的強度的相關關係，由該相關關係來求得成為期望的焦炭強度時的界面張力，以成為該界面張力以下的質量比例來將煤進行混合，而調製成混合煤。第2實施形態的混合煤的調整方法係以經計算出的界面張力成為0.26mN/m以下的質量比例來將煤進行混合，而調製成混合煤。第3實施形態的混合煤的調整方法係將在上述的煤的評估方法中被評估為不佳的煤的調配比例予以限制，而調製成混合煤。首先，對於第1實施形態的混合煤的調整方法進行說明。
＜第1實施形態的混合煤的調製方法＞
第1實施形態的混合煤的調整方法具有下述的步驟1~步驟3。
[步驟1]
步驟1中係假定構成混合煤的各品種的煤係由惰性物成分為100%的惰性物組織及惰性物成分為0%的軟化熔融組織所構成。將1品種的煤進行粉碎，製作惰性物量為不同的多種的煤試樣，並測量多種的煤試樣的惰性物量。進而，將該等的煤試樣進行熱處理並測量所得到的半焦炭的表面張力，依據惰性物量及表面張力而求得迴歸直線，由該迴歸直線來求得惰性物成分為100%時的表面張力γ100
、及惰性物成分為0%時的表面張力γ0
。
[步驟2]
接續於步驟1之後的步驟2中，假定惰性物組織的半焦炭的表面張力為表面張力γ100
，並假定熔融組織的半焦炭的表面張力及軟化熔融組織的半焦炭的表面張力為表面張力γ100
及γ0
，依據式[1]或式[2]、及式[3]，由各品種的惰性物組織、軟化熔融組織的質量比例、與表面張力γ100
及γ0
來計算出界面張力γblend
。
本實施形態中係假定1品種的煤係由2種類的煤所構成，該2種類的煤為：由惰性物成分為100%的惰性物組織所構成的煤、及由惰性物成分為0%的軟化熔融組織所構成的煤，並假定由惰性物組織所構成的煤及由軟化熔融組織所構成的煤的半焦炭的表面張力為表面張力γ100
及γ0
。本實施形態為在此假定下並依據式[1]或式[2]、及式[3]，來計算出界面張力γblend
。
即，混合煤中若實際存在有n品種的煤之情形時，本實施形態係設定為存在著由惰性物組織所構成的煤及由軟化熔融組織所構成的煤的2種類×n品種的煤，將由惰性物組織所構成的煤及由軟化熔融組織所構成的煤的質量比例設定為wi
(表示1、2、…、i、…2×n煤的質量比例)。藉由將設定為存在的煤的表面張力γ100
及γ0
代入至式[1]或式[2]的γi
及γj
，則可算出由2品種的煤而得到的半焦炭間的界面張力γij
。由該界面張力γij
並依據式[3]，則可算出界面張力γblend
。式[3]中，藉由將混合煤中所包含的1品種的煤的質量比例、與該煤的標準煤試樣的惰性物組織及軟化熔融組織的質量比例相乘(參考例如表3)，則可算出由惰性物組織所構成的煤及由軟化熔融組織所構成的煤在混合煤中的質量比例wi
及wj
。
作為實驗2，對於表4中所示的由煤D~N所構成的混合煤5~14，如上述般，以設定為存在著由惰性物組織所構成的煤及由軟化熔融組織所構成的煤的2種類而算出界面張力γblend
，並求得界面張力γblend
及焦炭的強度DI150/15(-)的關係。表4中所示的分析值，係與表1的說明中所記載的方法以相同之方法來進行測量的。表面張力為表面張力分布的平均值，該表面張力分布係將各煤以500℃進行熱處理，將得到的半焦炭的表面張力利用薄膜浮選法進行測量而得到。惰性物成分為100%的惰性物組織的表面張力及惰性物成分為0%的軟化熔融組織的表面張力，係分別依據實驗1記載的方法而算出的γ100
及γ0
之值。
＜實驗2＞
將各品種的調配比例、混合煤的品位、乾餾各混合煤而得到的焦炭的強度DI(150/15)表示於表5。logMF、Ro、TI、灰分、揮發分係將混合煤中所包含的煤的分別的分析值，因應於調配比例予以加權平均而得到之值。γblend
係與[步驟2]的說明中的方法以相同之方法來算出之值。本實施例中，將低評估煤設定為：表示半焦炭的表面張力的變動量對惰性物的變動量的γ100
-γ0
之絕對值為6mN/m以上之煤。因此，低評估煤比率，係γ100
-γ0
之絕對值為6mN/m以上的煤的調配比例之合計。
表5的調配例係將混合煤的Ro以成為1.03%左右之方式，來將煤進行調配而成。表2的調配例係使用Ro為1.20~1.59%的煤，並將混合煤的Ro設定為1.30~1.40%的例子予以表示於表2。然而，以製造焦炭為目的之混合煤之情形時，一般而言為調配煤性狀為不同的多數品種的煤(5品種~20品種)，將調配的煤限定於少數品種時，由於調配的煤的限制，而操作自由度亦會受到限制，故不宜。Ro較大的煤具有較高價之傾向，故實驗2之目的係設定為實際的操作條件，而實驗2中係使用較表2的調配例為更小的Ro的混合煤。
本實施形態中的混合煤的品位，不受限於表5中所表示的例子。作為混合煤的平均品位，只要是Ro為0.9~1.4%、logMF為1.7~3.0(logddpm)、TI為15~40%之範圍，則可適合使用本發明。特佳的範圍係Ro為0.9~1.3%、logMF為2.0~3.0(logddpm)、TI為20~40%。作為個別的煤品種的品位，只要是Ro為0.6~1.7(%)、MF為0~60000 ddpm、TI為3~45(%)、揮發分為3~45%、灰分為1~20%、表面張力(分布的平均值)為36~46mN/m的煤，則可適合使用本發明。
表5的γblend
係如下述般來計算出。例如，表5的混合煤5中的煤D之情形時，煤D的調配比例為30%。關於該混合煤5，假定煤D係由惰性物組織及軟化熔融組織的2種類的煤所構成，煤D的惰性物組織的煤的調配比例，係對於煤D的調配比例30%乘上煤D中的惰性物組織的比例37.8%，而設定為11.3%；煤D的軟化熔融組織的煤的調配比例，係對於煤D的調配比例30%乘上煤D中的軟化熔融組織的比例62.2%，而設定為18.7%。如此地，以各煤中的惰性物組織的煤及軟化熔融組織的煤為分別單獨的品種之方式般操作，並使用式[3]來計算出γblend
。
圖3為表示以本發明的方法而計算出的界面張力γblend
及焦炭的強度DI150/15(-)之關係之圖表。如圖3的2點鏈線曲線所示般可得知，隨著界面張力γblend
的變大，焦炭的強度DI150/15(-)會變低的相關關係在界面張力γblend
及焦炭的強度DI150/15(-)之間為成立的。該曲線係可藉由在如圖3般的圖表中以最小平方法或徒手畫來描繪出相關線而導出。
[步驟3]
步驟3中係由步驟2所求得的相關關係來求得成為期望強度時的界面張力γblend
。當界面張力γblend
越大時，煤粒子間的黏結會變得越弱，故以成為所求得的該界面張力γblend
以下的質量比例來混合各品種的煤，而調製成混合煤。由構成混合煤的煤所得到的半焦炭的表面張力及該煤的質量比例來計算出界面張力，當經計算出的界面張力係成為期望的焦炭強度的界面張力以下時，以該質量比例來調製混合多種品種的煤的混合煤。將如此地操作而調整成的混合煤進行乾餾，能夠期待所製造的焦炭成為期望的強度以上。
於步驟3中使用於用來調製成混合煤的煤，可與步驟2的實驗2中所使用的煤為不同。步驟2係事先進行由特定的混合煤來製造焦炭之試驗，其係為了求得混合煤的γblend
及焦炭強度的相關關係而實施的。步驟3係依據已於步驟2求得的相關關係，以γblend
成為能賦予期望的強度的值以下之方式，來自由地選擇煤即可。此時，將使用於步驟2的事先進行的焦炭製造試驗的混合煤的平均性狀，設定為接近於步驟3所調製的混合煤的平均性狀的值為佳。藉此，可更精準地預測由步驟3調製的混合煤所得到的焦炭的強度。例如，將使用於步驟2的混合煤的平均性狀、及步驟3所調製的混合煤的平均性狀，設定為平均反射率差為0.2%以內、logMF為1.0(logddpm)以內為更佳。更佳為使用步驟3中所使用的煤的半數以上的種類之煤來進行步驟2的試驗。但，不論是何種的性狀的混合煤，只要是混合煤的γblend
是能賦予期望的焦炭強度的γblend
的值以下時，相較於該γblend
的值以上的混合煤，則能夠期待所製造出來的焦炭具有更高的強度。
如表5及圖3所示的例子中，能夠製造較佳的焦炭強度為在78.5~80.5之間的焦炭。若需要更高焦炭強度之情形時，只要變更所使用的煤種類，或調製混合煤的品位即可。具體而言，將混合煤的Ro設定為較大時，焦炭的強度會變高，故將混合煤的Ro設定為較表5的例子為更大並變更γblend
的值來進行焦炭製造試驗，在該調配條件中，求得γblend
及焦炭強度的關係，依據該關係可定義出用來製造具有期望強度的焦炭的γblend
。
第1實施形態的混合煤的調製方法中，進行步驟1及步驟2、與步驟3的主體可為不同。步驟3中，可事先進行步驟1及步驟2，再依據已事先求得的相關關係來求得界面張力γblend
亦可。即，進行步驟1及步驟2的主體，即使是與進行步驟3的主體為不同，亦能實施第1實施形態的混合煤的調製方法。相同地，進行步驟1的主體，可與進行步驟2及步驟3的主體為不同。即，可依據事先求得的表面張力γ100
及γ0
，來求得焦炭強度及γblend
相關關係。接下來，對於第2實施形態的混合煤的調製方法進行說明。
＜第2實施形態的混合煤的調製方法＞
第2實施形態的混合煤的調製方法具有下述的步驟α及步驟β。
[步驟α]
步驟α中是假定構成混合煤的各品種的煤係由惰性物成分為100%的惰性物組織及惰性物成分為0%的軟化熔融組織所構成。接下來，將1品種的煤進行粉碎，製作惰性物量為不同的多種的煤試樣，並測量多種的煤試樣的惰性物量。進而，將該等的煤試樣進行熱處理並測量所得到的半焦炭的表面張力，依據惰性物量及表面張力而求得迴歸直線，由該迴歸直線來求得惰性物成分為100%時的表面張力γ100
、及惰性物成分為0%時的表面張力γ0
。該步驟α係與第1實施形態的混合煤的調整方法中的[步驟1]為相同，故省略重複之說明。
[步驟β]
步驟β中係假定惰性物組織的半焦炭的表面張力為表面張力γ100
，並假定軟化熔融組織的半焦炭的表面張力為表面張力γ0
。接下來，以各品種的調配比例、惰性物組織及軟化熔融組織的質量比例、表面張力γ100
、γ0
及式[3]，來計算出界面張力γblend
。求得該界面張力的過程係與第1實施形態的混合煤的調製方法中的[步驟2]為相同，故省略重複之說明。
步驟β中係以經計算出的界面張力成為0.26 mN/m以下之方式，來定義出構成混合煤的各品種的煤的質量比例。如圖3的2點鏈線所示般地，只要是以經計算出的界面張力γblend
為0.26mN/m以下之方式，來將多種品種的煤以指定的質量比例進行調配而調製成混合煤，則可抑制將該混合煤乾餾而製造的焦炭的強度的降低，並可期待高強度的焦炭的製造。圖3的結果為依據將煤以500℃進行熱處理而調製的半焦炭的結果。因此，較佳為使用以500℃調製而成的半焦炭的表面張力值。然而，即使是半焦炭的調製溫度為不同，但界面張力值亦未有大幅變化，故即使是以其他的溫度來調製半焦炭之情形，藉由設定為界面張力值成為0.26mN/m以下的混合煤，則可實現高強度焦炭的製造。
第2實施形態的混合煤的調製方法中，可事先實施步驟α來求得煤的表面張力γ100
及表面張力γ0
，再使用已事先求得的表面張力γ100
及表面張力γ0
來實施步驟β亦可。即，即使是進行步驟α的主體與進行步驟β的主體為不同，亦能夠實施第2實施形態的混合煤的調製方法。接下來，對於第3實施形態的混合煤的調製方法進行說明。
＜第3實施形態的混合煤的調製方法＞
第3實施形態的混合煤的調製方法具有下述的步驟A及步驟B。第3實施形態係使用表面張力的變動量對惰性物量的變動量來作為指標。如表2所示般，半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量較小的煤，經評估係適合作為焦炭原料；半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量較大的煤，經評估係不適合作為焦炭原料。表2為使用數量受限的少數的煤，該混合煤的Ro值，亦較一般所使用的混合煤的Ro值為較大之值。因此，依據更為實際的調配條件的表5的結果，來檢討用於評估煤的半焦炭的表面張力的變動量對惰性物量的變動量的基準。
[步驟A]
第3實施形態的步驟A中是假定構成混合煤的各品種的煤係由惰性物成分為100%的惰性物組織及惰性物成分為0%的軟化熔融組織所構成。接下來，將1品種的煤進行粉碎，製作惰性物量為不同的多種的煤試樣，並測量多種的煤試樣的惰性物量。進而，將該等的煤試樣進行熱處理並測量所得到的半焦炭的表面張力，依據惰性物量及表面張力而求得迴歸直線，由該迴歸直線來求得惰性物成分為100%時的表面張力γ100
、及惰性物成分為0%時的表面張力γ0
。該步驟A係與第1實施形態的混合煤的調整方法中的[步驟1]、第2實施形態的混合煤的調製方法中的[步驟α]為相同，故省略重複之說明。
[步驟B]
步驟B中係假定由惰性物組織所得到的半焦炭的表面張力為表面張力γ100
，由軟化熔融組織所得到的半焦炭的表面張力為表面張力γ0
。接下來，依據γ100
與γ0
之差之絕對值，來決定作為焦炭原料為不佳的煤，並以該調配比例為較少之方式來調製成混合煤。表4所示的煤D~N之中，將γ100
與γ0
之差為6mN/m以上的煤設定為不適合作為焦炭原料的低評估煤；將γ100
與γ0
之差為未滿6mN/m的煤設定為適合作為焦炭原料的高評估煤，並確認低評估煤的調配比例及焦炭強度的關係。
圖4為表示低評估煤的調配比例及焦炭的強度之關係之圖表。如圖4所示般可得知，γ100
與γ0
之差為6mN/m以上的低評估煤的調配比例及焦炭強度之間具有高的相關性。即，γ100
-γ0
之絕對值為6mN/m以上的煤係被評估為低評估煤(作為焦炭原料為不佳者)，以該低評估煤的調配比例成為45質量%以下之方式來將煤混合，而調製成混合煤。藉由如此般地調製混合煤，該混合煤將成為能夠期待製造出高強度焦炭的混合煤。該結果亦為依據以500℃調製而成的半焦炭的表面張力值，但即使是使用以其他的溫度所調製而成的半焦炭之值，亦能同樣地進行評估。γ100
-γ0
之絕對值為6mN/m以上的煤係可評估為低評估煤(作為焦炭原料為不佳者)，因此，該煤的調配比例係以越少越佳。即，γ100
-γ0
之絕對值為6mN/m以上的煤的較佳調配比例的下限值為0%。
第3實施形態的混合煤的調製方法中，可事先實施步驟A來求得煤的表面張力γ100
及表面張力γ0
，再使用已事先求得的表面張力γ100
及表面張力γ0
來實施步驟B亦可。即，即使是進行步驟A的主體與進行步驟B的主體為不同，亦能夠實施第3實施形態的混合煤的調製方法。
如此般地，藉由本發明係能夠評估某品種的煤在作為冶金用焦炭的原料方面是否是較佳的煤。此外，可特定出構成下述混合煤的煤及其質量比例，該混合煤係能夠製造出較以往的技術為更正確地成為期望強度的焦炭。因此，能夠實現製造出成為期望強度的焦炭。
[圖1]圖1為表示以專利文獻1記載之方法而計算出的界面張力及焦炭的強度之關係之圖表。
[圖2]圖2為表示煤試樣的惰性物量及將煤試樣進行熱處理而得到的半焦炭的表面張力之關係之圖表。
[圖3]圖3為表示以本發明的方法而計算出的界面張力及焦炭的強度之關係之圖表。
[圖4]圖4為表示低評估煤的調配比例及焦炭的強度之關係之圖表。
Claims (5)
- 一種煤的評估方法，其係評估煤的方法，特徵在於： 將1品種的煤進行粉碎，製作惰性物量為不同的多種的煤試樣， 測量前述多種的煤試樣的惰性物量之同時，將前述多種的煤試樣進行熱處理並測量所得到的半焦炭的表面張力， 依據前述惰性物量及前述表面張力來求得迴歸直線，以該迴歸直線來求得表面張力的變動量對惰性物量的變動量之比例，將前述比例作為指標來評估前述煤。
- 一種混合煤的調製方法，其係包含2品種以上的煤的混合煤的調製方法，特徵在於： 對於混合煤中的各品種的煤，以由請求項1之煤的評估方法中的前述迴歸直線求得惰性物量為100%時的表面張力γ100 及惰性物量為0%時的表面張力γ0 、前述混合煤中的各品種的煤的調配比例、惰性物組織的質量比例、軟化熔融組織的質量比例來求得前述混合煤的界面張力， 以前述混合煤的界面張力及由前述混合煤所製造的焦炭的強度來求得相關關係， 依據前述相關關係並由前述相關關係來求得成為期望強度時的界面張力， 以實現前述成為期望強度時的界面張力以下之質量比例來混合前述2品種以上的煤，而調製成混合煤。
- 一種混合煤的調製方法，其係包含2品種以上的煤的混合煤的調製方法，特徵在於： 對於混合煤中的各品種的煤，以由請求項1之煤的評估方法中的前述迴歸直線求得惰性物量為100%時的表面張力γ100 及惰性物量為0%時的表面張力γ0 、前述混合煤中的各品種的煤的調配比例、各品種的煤的惰性物組織的質量比例、軟化熔融組織的質量比例來計算出界面張力， 以實現前述經計算出的界面張力成為0.26mN/m以下之質量比例來混合前述2品種以上的煤，而調製成混合煤。
- 一種混合煤的調製方法，其係包含2品種以上的煤的混合煤的調製方法，特徵在於： 對於混合煤中的各品種的煤，由請求項1之煤的評估方法中的前述迴歸直線求得惰性物量為100%時的表面張力γ100 及惰性物量為0%時的表面張力γ0 ， 以前述γ100 及γ0 之差之絕對值為6mN/m以上的煤在混合煤中所佔的質量比例成為45質量%以下之方式，來混合前述2品種以上的煤，而調製成混合煤。
- 一種焦炭的製造方法，其係製造焦炭的方法，特徵在於： 以請求項2至請求項4中任一項之混合煤的調製方法來調製混合煤， 將前述混合煤進行乾餾，而製造成焦炭。
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