TW201729453A - 含氮碳電極的製作方法及其液流電池 - Google Patents
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Abstract
一種含氮碳電極的製作方法及其液流電池,為先將一碳材料、一高分子材料以及一改質劑混合形成一預成形體,對該預成形體進行一成形製程而得一成形體,再進行一高溫燒結,使一部分的該高分子材料被分解而去除,另一部分的該高分子材料和該碳材料共同形成一包含複數孔隙的骨幹結構,並使該改質劑中的該氮附著於該骨幹結構形成一含氮官能基,而形成一含氮碳電極。該含氮碳電極可應用於液流電池。藉此,可以提高在垂直方向的導電特性,使液流電池的內電阻降低,提高放電功率。
Description
本發明為有關一種碳電極的製作方法,尤指一種之含氮碳電極的製作方法及其液流電池。
電化學液流電池(Electrochemical flow cell),亦稱為氧化還原液流電池(Redox flow battery)是一種電化學儲能裝置,主要可以分成全釩液流電池與鋅溴液流電池兩種,為將正負極電解液分開,並各自循環的一種高性能蓄電池,具有容量高、應用領域廣、使用壽命長、元件設計靈活等特點。
如美國發明專利公開第US 20120045680號之「Redox flow battery」,其揭露一種氧化還原液流電池,包含有一電池槽、設於該電池槽內的一隔膜以及分設於該隔膜兩側的一正電極與一負電極,並將一正極電解液與一負極電解液供應至該電池槽中,其中,該正極電解液係含有錳離子,該負極電解液係含有選自鈦離子、釩離子、鉻離子、鋅離子、與錫離子中之至少一種金屬離子,藉由使該正極電解液中進一步含有鈦離子而作為抑制二氧化錳析出的抑制手段。
一般而言,電極皆為利用碳氈改質而成,然而,碳氈於水平方向的導電性好,但垂直方向的導電性差且比表面積小,使氧化還原的能力差,導致放電功率下降,因此,如何增加電極於垂直方向的導電性以及比表面積,實為一大課題。
本發明的主要目的,在於解決電極於垂直方向的導電性差以及比表面積小,使氧化還原的能力差,導致放電功率下降的問題。
為達上述目的,本發明提供一種之含氮碳電極的製作方法,包含有以下步驟:
將一碳材料、一高分子材料以及一改質劑混合形成一預成形體,於該預成形體中,該碳材料的重量百分比介於30%至85%之間,該高分子材料的重量百分比介於15%至60%之間,該改質劑的重量百分比介於3%至25%之間,其中該改質劑包含一氮,且該改質劑選自於胺類、醯胺、含氮雜環有機化合物、銨鹽所組成之群組;
對該預成形體進行一成形製程而得一成形體;以及
對該成形體進行一高溫燒結,使一部分的該高分子材料被分解而去除,另一部分的該高分子材料和該碳材料共同形成一包含複數孔隙的骨幹結構,並使該改質劑中的該氮附著於該骨幹結構形成一含氮官能基,而形成一含氮碳電極。
為達上述目的,本發明更提供一種液流電池,包含有一隔離膜;一設置於該隔離膜之一側的第一電池槽;一設置於該隔離膜遠離該第一電池槽之一側的第二電池槽;二設置於該隔離膜之相對兩側的碳電極,該碳電極係以前述方法製成,該碳電極包括一設置於該第一電池槽的第一碳電極與一設置於該第二電池槽的第二碳電極;一與該第一碳電極接觸的第一集流板;一與該第二碳電極接觸的第二集流板;一電性連接於該第一集流板與該第二集流板的導電件;一與該第一電池槽連通並輸送一第一電解液至該第一電池槽的第一電解液儲存件;以及一與該第二電池槽連通並輸送一第二電解液至該第二電池槽的第二電解液儲存件。
綜上所述,本發明具有以下特點:
一、 藉由對該成形體進行該高溫燒結而使一部分的該高分子材料被分解而去除,另一部分的該高分子材料和該碳材料共同形成該骨幹結構和該些孔隙,令該含氮碳電極的比表面積增大,使該第一電解液與該第二電解液可以在其中充分地進行氧化還原反應,提高放電功率。
二、 藉由添加該改質劑,使該含氮碳電極具有一含氮官能基,而在垂直方向亦有良好的導電性,使內電阻降低,提高放電功率,並進一步提高該含氮碳電極的親水性、增加釩離子反應特性、改變孔洞特性等等的性質,使應用上更具優勢。
三、 藉由該成形製程使該高分子材料作為暫時支撐該碳材料的結構體,再進行該高溫燒結去除該高分子材料,使形成獨立的含氮碳電極,而不需與其他材料結合,即可應用於各種所需之用途。
本發明之碳電極係具有剛性,屬於塊材的形式,且由於習知技術的電極為片狀,並為堆疊式結構,在相同體積電極的條件下,本發明可以利用增加碳電極之厚度的方式達到較大體積,以減少該第一集流板與該第二集流板的使用面積,進而減少材料的使用,因此,可以大量減少金屬集流板的使用和成本。
有關本發明的詳細說明及技術內容,現就配合圖式說明如下:
請參閱「圖1」所示,為本發明一較佳實施例的製作流程圖,提供一種含氮碳電極的製作方法,包含有以下步驟:
步驟S1:將一碳材料、一高分子材料以及一改質劑混合形成一預成形體,於該預成形體中,該碳材料的重量百分比介於30%至85%之間,該高分子材料的重量百分比介於15%至60%之間,該改質劑的重量百分比介於3%至25%之間,其中該改質劑包含一氮。於此實施例中,該碳材料可以為奈米碳管、石墨稀、碳黑、碳纖維、活性碳、石墨、中空碳、軟碳、硬碳或其組合,該高分子材料可以為聚氯乙烯(Polyvinyl chloride,簡稱PVC)、聚四氟乙烯(Polytetrafluoroethene,簡稱PTFE)、呋喃樹脂(Furan resin)、環氧化合物(Epoxy)、酚醛樹脂(Phenol formaldehyde resin)、聚丙烯腈(Polyacrylonitrile,簡稱PAN)、聚乙烯醇(Polyvinyl alcohol,簡稱PVA)、纖維素(Cellulose)、聚偏二氟乙烯(Polyvinylidene fluoride,簡稱PVDF)、氟化乙烯丙烯共聚物(Fluorinated ethylene propylene,簡稱FEP)或其組合,而該改質劑可以為胺類、醯胺類、含氮雜環有機化合物、銨鹽或其組合。
於此實施例中,胺類之通式為R1-NH2
或NH2
-R1-NH2
,其中 R1可為C3-C24 烷基,例如:丙胺、異丙胺、己胺、辛胺、十二烷基胺、3-甲基-2-氨戊烷、乙二胺等,R1也可為芳香基,例如:苯胺、甲苯胺、萘胺、聯苯胺、聯苯二胺、苯二胺、甲苯二胺、苯二胺、2,6-甲苯二胺等;醯胺之通式為R2-CONH2,其中R2可為C1-C18烷基、環烷基等,也可為芳香基,例如:苯基、萘基等,R2還可為氨基;醯胺類可為乙醯胺、尿素、乙醯苯胺等;含氮雜環有機化合物可為五元雜環或六元雜環,五元雜環的實例如:吡咯烷、吡咯,六元雜環的實例如:吡啶、六氫吡啶、4-氨基-2-氧嘧啶、2,4-二氧嘧啶、三聚氰胺、5-甲基-2,4-二氧嘧啶;銨鹽之通式為NH4
COO-R3,其中R3可以為羥基,例如:碳酸氫銨,也可以為氨基,例如:氨基甲酸銨,R3亦可以直接由氫或甲基取代,例如:碳酸銨、乙酸銨,R3也可為銨基,例如:碳酸銨。
步驟S2:對該預成形體進行一成形製程而得一成形體。該成形製程使該預成形體處於一介於100℃至220℃之間的受熱溫度以及一介於5 Kgf/cm2
至200 Kgf/cm2
之間的成形壓力。藉由該受熱溫度與該成形壓力,可以調整該預成形體的緻密度與立體結構,進而形成該成形體,且該成形體的體積較傳統碳氈電極小。於本實施例中,該成形製程可為一熱壓製程,即同時施予該受熱溫度以及該成形壓力,但亦可以為先施予該受熱溫度,再施予該成形壓力,不以此為限。
步驟S3:對該成形體進行一高溫燒結而形成一含氮碳電極,該高溫燒結使該成形體處於一介於400℃至1200℃之間的加熱溫度以及一惰性氣氛之中,令該高分子材料於該成形體之中燃燒裂解,使一部分的該高分子材料被分解而去除,另一部分的該高分子材料將扮演黏結劑(Binder)的功能,並和該碳材料共同形成一包含複數孔隙且成三維立體網狀的骨幹結構,使該碳材料的重量百分比將較剛添加時高,即該含氮碳電極將大部分地由該碳材料所組成,並使該改質劑中的該氮附著於該骨幹結構形成一含氮官能基,而形成該含氮碳電極。
於本實施例中,該些孔隙具有一介於10 % 至85 %之間的孔隙率,使該含氮碳電極的比表面積以及內部空間大幅增大,進一步提高導電性以及放電功率。同時,利用該改質劑所包含的氮,使該成形體在該高溫燒結的過程中形成該含氮官能基,藉此可提升親水性、增加釩離子反應特性、改變孔洞特性。於本發明中,該惰性氣氛則可以為氬氣或氮氣。
而值得說明的是,於該高溫燒結的步驟中,將進一步產生一附著於該碳材料之間的外加碳材料,該外加碳材料可能由該高分子材料或該改質劑經燃燒裂解後殘留於該碳材料之間,亦可能由額外通入的含碳氣氛所提供,且碳的殘留可以增進該碳材料的導電性。
續搭配參閱「圖2」及「圖3」所示,為一應用該含氮碳電極的液流電池,該液流電池的種類可以為全釩液流電池或是鋅溴液流電池,但本發明不以此為限。該液流電池包含有一隔離膜10、一第一電池槽20、一第二電池槽30、一第一碳電極40、一第二碳電極50、一第一電解液儲存件60、一第二電解液儲存件70、一與該第一碳電極40接觸的第一集流板100、一與該第二碳電極50接觸的第二集流板110、一電性連接於該第一集流板100與該第二集流板110的導電件80以及一電性連接於該導電件80的負載90。該第一碳電極40和該第二碳電極50係以前述方法製造得到,該第一電池槽20與該第二電池槽30分別設置於該隔離膜10之兩側,該第一碳電極40設置於該第一電池槽20,該第二碳電極50設置於該第二電池槽30,該第一電解液儲存件60與該第一電池槽20連通並利用一第一泵浦61將一第一電解液由該第一電解液儲存件60輸送至該第一電池槽20,使該第一碳電極40、該第一集流板100與該第一電解液接觸,該第二電解液儲存件70與該第二電池槽30連通並利用一第二泵浦71將一第二電解液由該第二電解液儲存件70輸送至該第二電池槽30,使該第二碳電極50、該第二集流板110與該第二電解液接觸,再藉由該隔離膜10進行離子交換而發電。
如「圖2」所示,為本發明的第一實施例,該第一集流板100與該第二集流板110為分別埋入該第一碳電極40與該第二碳電極50之內,而「圖3」則為第二實施例,此實施例是將該第一集流板100設置於該第一碳電極40遠離該隔離膜10之一側,將該第二集流板110設置於該第二碳電極50遠離該隔離膜10之一側,但不以此為限,亦可以為設置於相鄰該隔離膜10之一側。其中,該隔離膜10的材料選自於由全氟磺酸膜、部份氟化膜、非氟離子交換膜或多孔離子導電隔膜等等,部份氟化膜可以為乙烯-四氟乙烯、氟塑膜、聚偏氟乙烯等,非氟離子交換膜可以為烴類離子樹脂,而多孔離子導電隔膜則可以為聚乙烯、聚丙烯等。而該第一集流板100與該第二集流板110的材質可以為金屬,如銅、鋁等等。
藉由該含氮碳電極具有該些孔隙,使該第一電解液與該第二電解液可以於該些孔隙之中進行氧化還原,且含氮碳電極亦為由不同種的碳所組成,無任何絕緣的黏結劑,因此在垂直方向亦具有優良的導電特性,而可降低該液流電池的內電阻,進而提高發電功率。且由於習知技術的電極為片狀,並為堆疊式結構,在相同體積電極的條件下,本新型的該第一集流板100與該第二集流板110的使用面積較小,可以減少材料的使用,進一步降低製程成本。
續搭配參閱「圖4」所示,為利用循環伏安法(Cyclic voltammetry,CV)所做出的數據圖,曲線A為利用傳統碳氈電極所做成的液流電池的數據,曲線B為利用本發明之該含氮碳電極所做成的液流電池的數據,相比之下可以得知,本發明的電流為傳統碳氈電極的兩倍,因此,輸出的功率也成倍數成長。
綜上所述,本發明具有以下特性:
一、 藉由該成形製程,可以調整該預成形體的緻密度與立體結構,進而形成該成形體,且使該成形體的體積較傳統碳氈電極小。
二、 藉由該高溫燒結去除該高分子材料,使一部分的該高分子材料被分解而去除,另一部分的該高分子材料和該碳材料共同形成該些孔隙與該骨幹結構,並使該碳材料的重量百分比將較剛添加時高,而該些孔隙使該含氮碳電極的比表面積以及內部空間大幅增大,進一步提高導電性以及放電功率。
三、 藉由該高溫燒結,使該外加碳材料殘留於該碳材料之間,而可增進該碳材料的導電性。
四、 藉由該高溫處理去除該高分子材料後,會形成具有剛性結構且獨立的含氮碳電極,而不需與其他材料結合,即可應用於各種所需之用途。
五、 藉由添加該改質劑,使該含氮碳電極具有一含氮官能基,而在垂直方向亦有良好的導電性,使內電阻降低,提高放電功率,並進一步提高該含氮碳電極的親水性、增加釩離子反應特性、改變孔洞特性等等的性質,使應用上更具優勢。
六、 藉由將該含氮碳電極應用於液流電池,使該第一電解液與該第二電解液可以於該些孔隙之中進行氧化還原,且垂直方向亦具有優良的導電特性,而可降低該液流電池的內電阻,進而提高發電功率。
七、 藉由降低該第一集流板與該第二集流板的使用面積,可以減少材料的使用,進一步降低製程成本。
以上已將本發明做一詳細說明,惟以上所述者,僅爲本發明的一較佳實施例而已,當不能限定本發明實施的範圍。即凡依本發明申請範圍所作的均等變化與修飾等,皆應仍屬本發明的專利涵蓋範圍內。
10‧‧‧隔離膜
20‧‧‧第一電池槽
30‧‧‧第二電池槽
40‧‧‧第一碳電極
50‧‧‧第二碳電極
60‧‧‧第一電解液儲存件
61‧‧‧第一泵浦
70‧‧‧第二電解液儲存件
71‧‧‧第二泵浦
80‧‧‧導電件
90‧‧‧負載
100‧‧‧第一集流板
110‧‧‧第二集流板
A、B‧‧‧曲線
S1~S3‧‧‧步驟
20‧‧‧第一電池槽
30‧‧‧第二電池槽
40‧‧‧第一碳電極
50‧‧‧第二碳電極
60‧‧‧第一電解液儲存件
61‧‧‧第一泵浦
70‧‧‧第二電解液儲存件
71‧‧‧第二泵浦
80‧‧‧導電件
90‧‧‧負載
100‧‧‧第一集流板
110‧‧‧第二集流板
A、B‧‧‧曲線
S1~S3‧‧‧步驟
圖1,為本發明含氮碳電極的製作流程圖。 圖2,為本發明第一實施例的液流電池應用局部剖面示意圖。 圖3,為本發明第二實施例的液流電池應用示意圖。 圖4,為本發明一較佳實施例的數據圖。
S1~S3‧‧‧步驟
Claims (12)
- 一種含氮碳電極的製作方法,包含有以下步驟: 將一碳材料、一高分子材料以及一改質劑混合形成一預成形體,於該預成形體中,該碳材料的重量百分比介於30%至85%之間,該高分子材料的重量百分比介於15%至60%之間,該改質劑的重量百分比介於3%至25%之間,其中,該改質劑包含一氮,且該改質劑選自於胺類、醯胺、含氮雜環有機化合物、銨鹽所組成之群組; 對該預成形體進行一成形製程而得一成形體;以及 對該成形體進行一高溫燒結,使一部分的該高分子材料被分解而去除,另一部分的該高分子材料和該碳材料共同形成一包含複數孔隙的骨幹結構,並使該改質劑中的該氮附著於該骨幹結構形成一含氮官能基,而形成一含氮碳電極。
- 如申請專利範圍第1項所述之含氮碳電極的製作方法,其中,該碳材料選自於由奈米碳管、石墨稀、碳黑碳纖維、活性碳、石墨、中空碳、軟碳及硬碳所組成的群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之含氮碳電極的製作方法,其中,該高分子材料選自於由聚氯乙烯、聚四氟乙烯、呋喃樹脂、環氧化合物酚醛樹脂、聚丙烯腈、聚乙烯醇、纖維素、聚偏二氟乙烯及氟化乙烯丙烯共聚物所組成的群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之含氮碳電極的製作方法,其中,該胺類選自於由丙胺、異丙胺、己胺、辛胺、十二烷基胺、 3-甲基-2-氨戊烷、乙二胺、苯胺、甲苯胺、萘胺、聯苯胺、聯苯二胺、苯二胺、甲苯二胺、苯二胺及2, 6-甲苯二胺所組成之群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之含氮碳電極的製作方法,其中,該醯胺選自於由乙醯胺、尿素及乙醯苯胺所組成之群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之含氮碳電極的製作方法,其中,該含氮雜環有機化合物選自於由吡咯烷、吡咯、吡啶、六氫吡啶、4-氨基-2-氧嘧啶、2,4-二氧嘧啶、三聚氰胺及5-甲基-2,4-二氧嘧啶所組成之群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之含氮碳電極的製作方法,其中,該銨鹽選自於由氨基甲酸銨、碳酸銨、乙酸銨及碳酸銨所組成之群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之含氮碳電極的製作方法,該成形製程使該預成形體處於一介於100℃至220℃之間的受熱溫度以及一介於5 Kgf/cm2 至200 Kgf/cm2 之間的成形壓力。
- 如申請專利範圍第1項所述之含氮碳電極的製作方法,該高溫燒結使該成形體處於一介於400℃至1200℃之間的加熱溫度。
- 如申請專利範圍第1項所述之含氮碳電極的製作方法,該含氮碳電極具有一介於10 % 至85 %的孔隙率。
- 一種液流電池,包含有: 一隔離膜; 一設置於該隔離膜之一側的第一電池槽; 一設置於該隔離膜遠離該第一電池槽之一側的第二電池槽; 二設置於該隔離膜之相對兩側的碳電極,該碳電極係以申請專利範圍第1項所述之方法製成,該碳電極包括一設置於該第一電池槽的第一碳電極與一設置於該第二電池槽的第二碳電極; 一與該第一碳電極接觸的第一集流板; 一與該第二碳電極接觸的第二集流板; 一電性連接於該第一集流板與該第二集流板的導電件; 一與該第一電池槽連通並輸送一第一電解液至該第一電池槽的第一電解液儲存件;以及 一與該第二電池槽連通並輸送一第二電解液至該第二電池槽的第二電解液儲存件。
- 如申請專利範圍第11項所述之液流電池,其中該隔離膜的材料選自於由全氟磺酸膜、部份氟化膜、非氟離子交換膜及多孔離子導電隔膜所組成之群組。
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