TW201716484A - 聚酯樹脂組成物、反射板的製造方法及發光二極體元件的製造方法 - Google Patents

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Wataru Makiguchi
Masanobu Maeda
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Abstract

本發明的目的在於提供一種樹脂組成物，該樹脂組成物可獲得反射率高，且即便暴露於LED元件的製造步驟或安裝時的回流焊步驟等的熱、或由光源所產生的熱或光下，反射率的降低亦少，且機械強度高的反射板。所述目的是藉由如下聚酯樹脂組成物而解決，所述聚酯樹脂組成物含有：30質量%～80質量%的利用示差掃描熱析儀（DSC）所測定的融點（Tm）或玻璃轉移溫度（Tg）為270℃以上的聚酯樹脂（A）；5質量%～50質量%的白色顏料（B）；0.1質量%～4.5質量%的由選自由氫氧化鋁、氫氧化鋅及鹼土金屬的氫氧化物所組成的組群中的至少一種所構成的金屬氫氧化物（C）；以及0質量%～50質量%的無機填充材（D）（其中，聚酯樹脂（A）、白色顏料（B）、金屬氫氧化物（C）、無機填充材（D）的合計為100質量%）。

Description

聚酯樹脂組成物、反射板的製造方法及發光二極體元件的製造方法
本發明是有關於一種聚酯樹脂組成物、反射板的製造方法及發光二極體（Light Emitting Diode，LED）元件的製造方法。
發光二極體（LED）或有機電致發光（Electroluminescence，EL）等光源發揮其低電力或高壽命等特長而被廣泛地用於照明或顯示器（display）的背光（backlignt）等。為了有效率地利用來自該些光源的光，於各種樣態中利用反射板。
例如，LED元件具有形成於基板上且具有用以搭載LED的空間的罩殼（housing）部、搭載於所述空間內的LED、及將所述LED密封的密封構件。此種LED元件例如是利用包括以下步驟的方法而製造：1）將所述本發明的反射板於基板上成形而製造所述罩殼部的步驟；2）於所述罩殼部的內部配置LED，將LED與基板電性連接的步驟；以及3）利用密封劑將所述LED密封的步驟。此時，於所述3）進行密封的步驟中，所述密封劑為進行熱硬化而於100℃～200℃的溫度下受到加熱。該熱亦波及反射板，故要求反射板於所述溫度下亦可維持反射率。進而，於將LED元件安裝於印刷基板上時的回流焊步驟中，LED封裝暴露於高達250℃以上的高溫下。要求反射板於所述溫度下亦可維持反射率。進而，要求反射板即便於使用環境下長期間暴露於由LED所產生的熱或光下，亦可維持反射率。
為了滿足所述要求，關於反射板的材料，正在研究使用半芳香族聚醯胺樹脂組成物。作為可用作所述反射板的材料的半芳香族聚醯胺樹脂組成物的例子，於專利文獻1及專利文獻2中揭示有含有PA9T、PA11/10T、氧化鈦、填充材及氫氧化鎂的樹脂組成物。另外，正在研究使用例如聚對苯二甲酸伸環己基二亞甲酯（polycyclohexylene dimethylene terephthalate，PCT）等耐熱性聚酯代替聚醯胺等，藉由基礎聚合物（base polymer）的改良而抑制反射板的反射率的降低。例如於專利文獻3中揭示有含有PCT等聚酯、氧化鈦、填充材及氧化鎂的耐熱性聚酯樹脂組成物。於專利文獻3中啟示，若耐熱性聚酯樹脂組成物含有氧化鈣或氧化鎂，則更長期間地保持反射板的反射率。 [現有技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2006-257314號公報 [專利文獻2]日本專利特表2014-520190號公報 [專利文獻3]日本專利特開2014-105336號公報
[發明所欲解決之課題] 然而，由專利文獻1及專利文獻2所記載般的半芳香族聚醯胺樹脂組成物所得的成形物有時產生由末端的胺基、或醯胺鍵引起的變色。該些變色有時使反射板的反射率降低。
另外，專利文獻3中記載般的耐熱性聚酯樹脂組成物亦有時產生由可見光或紫外光、加熱所致的變色等，無法充分抑制暴露於熱或光下時的反射率的降低。
因此，對如下組成物的需求依然存在，所述組成物可製造即便暴露於LED元件的製造時或安裝時所受到的熱、或於使用環境下自光源接受的熱或光下，變色等亦少，反射率的降低少的反射板。
進而，LED的高亮度化等光源的高性能化進步，故對反射板要求進一步提高白色度及提高反射率。
另外，本發明者等人進一步進行了研究，結果判明，使用如專利文獻3般含有金屬氧化物的耐熱性聚酯樹脂組成物所製造的反射板的機械強度弱，難以應對裝置的小型化等。
本發明是鑒於所述情況而成，其目的在於提供一種聚酯樹脂組成物、使用此種聚酯樹脂組成物的反射板的製造方法、及使用此種反射板的LED元件的製造方法，所述聚酯樹脂組成物可獲得反射率高，且即便暴露於LED元件的製造步驟或安裝時的回流焊步驟等的熱、或於使用環境下由光源產生的熱或光下，反射率的降低亦少，且機械強度（特別是彎曲強度）高的反射板。 [解決課題之手段]
鑒於所述課題，本發明是有關於以下的聚酯樹脂組成物。 [1] 一種聚酯樹脂組成物，包含： 30質量%（質量百分比）～80質量%的聚酯樹脂（A），所述聚酯樹脂（A）的利用示差掃描熱析儀（Differential Scanning Calorimetry，DSC）所測定的融點（Tm）或玻璃轉移溫度（Tg）為270℃以上； 5質量%～50質量%的白色顏料（B）； 0.1質量%～4.5質量%的金屬氫氧化物（C），所述金屬氫氧化物（C）是由選自由氫氧化鋁、氫氧化鋅及鹼土金屬的氫氧化物所組成的組群中的至少一種所構成；以及 0質量%～50質量%的無機填充材（D）（其中，聚酯樹脂（A）、白色顏料（B）、金屬氫氧化物（C）、無機填充材（D）的合計為100質量%）。 [2] 如[1]所記載的聚酯樹脂組成物，其中所述金屬氫氧化物（C）為選自由氫氧化鋁、氫氧化鋅、氫氧化鎂及氫氧化鈣所組成的組群中的化合物。 [3] 如[1]或[2]所記載的聚酯樹脂組成物，其中所述聚酯樹脂（A）含有： 來源於二羧酸的成分單元（a1），包含30 mol%（莫耳百分比）～100 mol%的來源於對苯二甲酸的成分單元、及0 mol%～70 mol%的來源於對苯二甲酸以外的芳香族二羧酸的成分單元；以及 來源於二醇的成分單元（a2），包含來源於碳原子數4～20的具有脂環式烴骨架的脂環族二醇的成分單元、或來源於脂肪族二醇的成分單元。 [4] 如[3]所記載的聚酯樹脂組成物，其中所述來源於二醇的成分單元（a2）包含來源於具有環己烷骨架的脂環族二醇的成分單元。 [5] 如[3]或[4]所記載的聚酯樹脂組成物，其中所述來源於二醇的成分單元（a2）包含30 mol%～100 mol%的來源於1,4-環己烷二甲醇的成分單元、及0 mol%～70 mol%的來源於所述脂肪族二醇的成分單元。 [6] 如[1]至[5]中任一項所記載的聚酯樹脂組成物，其中所述白色顏料（B）為氧化鈦。 [7] 如[1]至[6]中任一項所記載的聚酯樹脂組成物，其中相對於所述聚酯樹脂（A）100質量%，所述金屬氫氧化物（C）的含量小於8質量%。 [8] 如[1]至[7]中任一項所記載的聚酯樹脂組成物，其中所述無機填充材（D）為玻璃纖維。 [9] 如[1]至[8]中任一項所記載的聚酯樹脂組成物，其中相對於所述（A）、（B）、（C）及（D）的合計100質量%， 更包含0.01質量%～2質量%的受阻胺系的光穩定劑（E）。
另外，本發明是有關於以下的反射板的製造方法。 [10] 一種反射板的製造方法，包括將如[1]至[9]中任一項所記載的聚酯樹脂組成物成形的步驟。
另外，本發明是有關於以下的發光二極體（LED）元件的製造方法。 [11] 一種發光二極體（LED）元件的製造方法，包括以下步驟： 將利用如[10]所記載的方法所製造的反射板成形於基板上而製造罩殼部的步驟； 於所述製造的罩殼部的內部配置發光二極體，將發光二極體與所述基板電性連接的步驟；以及 利用密封劑將已與所述基板連接的發光二極體密封的步驟。 [發明的效果]
根據本發明，可提供一種反射材用樹脂組成物、使用此種樹脂組成物的反射板的製造方法、及使用此種反射板的LED元件的製造方法，所述反射材用樹脂組成物可獲得反射率高，且即便暴露於LED元件的製造步驟或安裝時的回流焊步驟等的熱、或於使用環境下由光源產生的熱或光下，反射率的降低亦少，且機械強度（特別是彎曲強度）高的反射板。
1. 聚酯樹脂組成物 本發明的聚酯樹脂組成物含有聚酯樹脂（A）、白色顏料（B）、金屬氫氧化物（C）。本發明的聚酯樹脂組成物亦可更含有無機填充材（D）。本發明的聚酯樹脂組成物亦可更含有受阻胺系的光穩定劑（E）、烯烴聚合物（G）。本發明的聚酯亦可更含有其他成分。
1-1. 聚酯樹脂（A） 聚酯樹脂（A）於分子內具有多個-(C=O)-O-所表示的酯結構，只要利用示差掃描熱析儀（DSC）所測定的融點（Tm）或玻璃轉移溫度（Tg）為270℃以上，則其種類並無特別限定。
就進一步提高聚酯樹脂組成物的耐熱性的觀點而言，聚酯樹脂（A）較佳為含有包含來源於芳香族二羧酸的成分單元的二羧酸成分單元（a1）、及包含來源於具有脂環骨架的二醇的成分單元的二醇成分單元（a2）。
就進一步提高聚酯樹脂組成物的耐熱性的觀點而言，所述二羧酸成分單元（a1）較佳為包含30 mol%～100 mol%的來源於對苯二甲酸的成分單元，且包含0 mol%～70 mol%的來源於對苯二甲酸以外的芳香族二羧酸的成分單元。二羧酸成分單元（a1）中所含的來源於對苯二甲酸的成分單元的比例更佳為40 mol%～100 mol%，進而佳可為60 mol%～100 mol%。若來源於對苯二甲酸的成分單元的含量高，則聚酯樹脂組成物的耐熱性進一步提高。二羧酸成分單元（a1）中所含的來源於對苯二甲酸以外的芳香族二羧酸的成分單元的比例更佳為0 mol%～60 mol%，進而佳可為0 mol%～40 mol%。
所述來源於對苯二甲酸的成分單元可為來源於對苯二甲酸或對苯二甲酸酯的成分單元。所述對苯二甲酸酯較佳為對苯二甲酸的碳數1～4的烷基酯，其例子中包含對苯二甲酸二甲酯等。
所述來源於對苯二甲酸以外的芳香族二羧酸的成分單元的較佳例中包含：來源於間苯二甲酸、2-甲基對苯二甲酸、萘二甲酸及該些酸的組合的成分單元，以及來源於該些芳香族二羧酸的酯（較佳為芳香族二羧酸的碳數1～4的烷基酯）的成分單元。
所述來源於對苯二甲酸的成分單元與所述來源於芳香族二羧酸的成分單元的合計量較佳為100 mol%。然而，根據所需特性，所述二羧酸成分單元（a1）亦可與所述成分單元一併而更包含少量的來源於脂肪族二羧酸的成分單元、或來源於分子內具有三個以上的羧酸基的多元羧酸的成分單元。二羧酸成分單元（a1）所包含的所述來源於脂肪族二羧酸的成分單元與所述來源於多元羧酸的成分單元的比例合計例如可設為10 mol%以下。
所述來源於脂肪族二羧酸的成分單元的碳原子數並無特別限制，較佳為4～20，更佳為6～12。所述脂肪族二羧酸的例子中包含：己二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、癸烷二羧酸、十一烷二羧酸及十二烷二羧酸。該些脂肪族二羧酸中，較佳為己二酸。所述來源於多元羧酸的成分單元的例子中包含：包括偏苯三甲酸及均苯四甲酸的三元酸、以及多元酸。
另外，就進一步提高聚酯樹脂組成物的耐熱性的觀點而言，所述二醇成分單元（a2）較佳為包含來源於碳數4～20的脂環族二醇的成分單元、或來源於脂肪族二醇的成分單元。
所述來源於脂環族二醇的成分單元可提高聚酯樹脂組成物的耐熱性及降低吸水性。所述脂環族二醇的例子中包含碳數4～20的具有脂環式烴骨架的二醇，例如1,3-環戊二醇、1,3-環戊烷二甲醇、1,4-環己二醇、1,4-環己烷二甲醇、1,4-環庚二醇及1,4-環庚烷二甲醇。其中，就聚酯樹脂組成物的耐熱性進一步提高、進一步降低吸水性、且獲取容易等觀點而言，所述脂環族二醇較佳為具有環己烷骨架的化合物，更佳為1,4-環己烷二甲醇。
脂環族二醇中，存在順式/反式結構等的異構物，就進一步提高聚酯樹脂組成物的耐熱性的觀點而言，聚酯樹脂（A）較佳為更多地含有來源於反式結構的脂環族二醇的成分單元。因此，所述來源於脂環族二醇的成分單元的順式/反式比較佳為50/50～0/100，進而佳為40/60～0/100。
所述來源於脂肪族二醇的成分單元進一步提高聚酯樹脂組成物的熔融流動性。所述脂肪族二醇的例子中包含：乙二醇、三亞甲基二醇、丙二醇、四亞甲基二醇、新戊二醇、六亞甲基二醇及十二亞甲基二醇。
二醇成分單元（a2）可僅包含所述來源於脂環族二醇的成分單元及來源於脂肪族二醇的成分單元中的任一者，亦可包含兩者。二醇成分單元（a2）較佳為包含30 mol%～100 mol%的所述來源於脂環族二醇的成分單元（較佳為來源於具有環己烷骨架的二醇的成分單元，更佳為來源於來源於1,4-環己烷二甲醇的成分單元），且包含0 mol%～70 mol%的所述來源於脂肪族二醇的成分單元。二醇成分單元（a2）中所含的所述來源於脂環族二醇的成分單元（較佳為來源於具有環己烷骨架的二醇的成分單元，更佳為來源於來源於1,4-環己烷二甲醇的成分單元）的比例更佳為50 mol%～100 mol%，進而佳為60 mol%～100 mol%。二醇成分單元（a2）中所含的所述來源於脂肪族二醇的成分單元的比例更佳為0 mol%～50 mol%，進而佳為0 mol%～40 mol%。
所述來源於脂環族二醇的成分單元與所述來源於脂肪族二醇的成分單元的合計量較佳為100 mol%。然而，根據所需特性，所述二醇成分單元（a2）亦可與所述成分單元一併而更包含少量的來源於芳香族二醇的成分單元。所述芳香族二醇的例子中包含雙酚、對苯二酚及2,2-雙(4-β-羥基乙氧基苯基)丙烷。二醇成分單元（a2）所包含的所述來源於芳香族二醇的成分單元的比例例如可設為10 mol%以下。
聚酯樹脂（A）的利用示差掃描熱析儀（DSC）所測定的融點（Tm）或玻璃轉移溫度（Tg）為270℃以上。融點（Tm）或玻璃轉移溫度（Tg）的較佳下限值為280℃，進而佳為290℃。另一方面，融點（Tm）或玻璃轉移溫度（Tg）的較佳上限值並無特別限制，例如為350℃，進而佳為335℃。若所述融點或玻璃轉移溫度為270℃以上，則抑制回流焊步驟中的反射板（樹脂組成物的成形物）的變色或變形等。若上限融點或玻璃轉移溫度為350℃以下，則於熔融成形時抑制聚酯樹脂（A）的分解，故較佳。再者，聚酯樹脂（A）中，關於具有融點（Tm）及玻璃轉位溫度（Tg）兩者的樹脂，只要融點為270℃即可。
例如，聚酯樹脂（A）的融點（Tm）或玻璃轉移溫度（Tg）為270℃～350℃的範圍內，較佳為290℃～335℃的範圍內。
聚酯樹脂（A）的融點（Tm）及玻璃轉移溫度（Tg）可藉由示差掃描熱析儀（DSC）依據日本工業標準（Japanese Industrial Standards，JIS）-K7121而測定。具體而言，準備X-DSC7000（SII公司製造）作為測定裝置。將封入有聚酯樹脂（A）的試樣的DSC測定用鍋（pan）設置於該裝置中，於氮氣環境下以升溫速度10℃/min升溫至320℃，於該溫度下保持5分鐘後，以10℃/min的降溫測定降溫至30℃。而且，將升溫時的吸熱波峰的峰頂（peak top）的溫度作為「融點」。另外，將使低溫側的基線（base line）向高溫側延長所得的直線、與於玻璃轉移的階段狀變化部分的曲線的梯度達到最大的點所作的切線之交點的溫度作為「玻璃轉移溫度」。
聚酯樹脂（A）的極限黏度[η]較佳為0.3 dl/g～1.2 dl/g。於極限黏度在所述範圍內的情形時，反射材用聚酯樹脂組成物的成形時的流動性進一步提高。關於聚酯樹脂（A）的極限黏度，可調整聚酯樹脂（A）的分子量等而將所述極限黏度調整至所述範圍內。聚酯樹脂（A）的分子量的調整方法的例子中包含：包括調整縮聚反應的進行程度的方法、及適量添加單官能的羧酸或單官能的醇的方法的公知方法。
聚酯樹脂（A）的極限黏度可由以下順序來測定。 使聚酯樹脂（A）溶解於苯酚與四氯乙烷的50質量%/50質量%的混合溶劑中而製成試樣溶液。使用烏氏黏度計於25℃±0.05℃的條件下對所得的試樣溶液的流下秒數進行測定，代入至下述式中而算出極限黏度[η]。 [η]＝ηSP/[C（1＋kηSP）]
於所述式中，各代數或變數表示以下內容。 [η]：極限黏度（dl/g） ηSP：比黏度 C：試樣濃度（g/dl） k：常數（測定溶液濃度不同的樣本（3件以上）的比黏度，以橫軸為溶液濃度、縱軸為ηsp/C進行繪圖而求出的傾斜度）
所述ηSP是藉由以下的式子而求出。 ηSP＝（t－t0）/t0
所述式中，各變數表示以下內容。 t：試樣溶液的流下秒數（秒） t0：溶劑的流下秒數（秒）
聚酯樹脂（A）可利用公知的方法製造，亦可購入市售品。所述較佳的聚酯樹脂（A）例如可於反應系內調配分子量調整劑等，使二羧酸成分單元（a1）與二醇成分單元（a2）反應而製造。如上所述，藉由在反應系內調配分子量調整劑，可調整聚酯樹脂（A）的極限黏度。
所述分子量調整劑的例子中包含單羧酸及單醇。所述單羧酸的例子中包含碳原子數2～30的脂肪族單羧酸、芳香族單羧酸及脂環族單羧酸。再者，所述芳香族單羧酸及所述脂環族單羧酸亦可於環狀結構部分中具有取代基。所述脂肪族單羧酸的例子中包含：乙酸、丙酸、丁酸、戊酸、己酸、辛酸、月桂酸、十三烷酸、肉豆蔻酸、棕櫚酸、硬脂酸、油酸及亞麻油酸。所述芳香族單羧酸的例子中包含：苯甲酸、甲苯甲酸、萘甲酸、甲基萘甲酸及苯基乙酸。所述脂環族單羧酸的例子中包含環己烷羧酸。
相對於使二羧酸成分單元（a1）與二醇成分單元（a2）反應時的二羧酸成分單元（a1）的合計量1莫耳，所述分子量調整劑的添加量可設為0莫耳～0.07莫耳、較佳為0莫耳～0.05莫耳。
於將聚酯樹脂（A）、白色顏料（B）、金屬氫氧化物（C）、無機填充材（D）的合計設為100質量%時，本發明的聚酯樹脂組成物中的聚酯樹脂（A）的含量為30質量%～80質量%。所述聚酯樹脂（A）的含量更佳為30質量%～70質量%，進而佳為40質量%～60質量%。若聚酯樹脂（A）的含量為所述範圍，則不會損及成形性而容易獲得具有可耐受回流焊步驟的耐熱性的聚酯樹脂組成物。
本發明的反射材用聚酯樹脂組成物視需要亦可更含有具有不同物性的一種或更多種類的聚酯樹脂。
1-2. 白色顏料（B） 白色顏料（B）只要可將聚酯樹脂組成物製成白色，進一步提高光反射功能即可。具體而言，白色顏料（B）較佳為折射率為2.0以上。白色顏料（B）的折射率的上限值例如為4.0。白色顏料（B）的例子中包含：氧化鈦、氧化鋅、硫化鋅、鉛白、硫酸鋅、硫酸鋇、碳酸鈣及氧化氧化鋁。該些白色顏料（B）可單獨使用一種，亦可併用兩種以上。
就進一步提高聚酯樹脂組成物的反射率及隱蔽性的觀點而言，白色顏料（B）較佳為氧化鈦。氧化鈦較佳為金紅石型。氧化鈦的平均粒徑較佳為0.1 μm～0.5 μm，更佳為0.15 μm～0.3 μm。
白色顏料（B）亦可利用矽烷偶合劑或鈦偶合劑等進行處理。例如，白色顏料（B）亦可利用包含乙烯基三乙氧基矽烷、2-胺基丙基三乙氧基矽烷及2-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷的矽烷系化合物進行表面處理。
就使本發明的聚酯樹脂組成物的反射率更均勻的觀點而言，白色顏料（B）較佳為縱橫比小，即接近球狀。
就進一步提高本發明的聚酯樹脂組成物的反射率的觀點而言，白色顏料（B）的平均粒徑較佳為0.1 μm以上且0.5 μm以下，更佳為0.15 μm以上且0.3 μm以下。白色顏料（B）的平均粒徑可設為以下的值，即：根據穿透式電子顯微鏡照片，使用圖像繞射裝置（路澤斯（Luzex）IIIU）將一次粒子的各粒徑區間中的粒子量（%）繪圖而求出分佈曲線，根據所得的分佈曲線求出累計分佈曲線，該累計分佈曲線中的累計度為50%時的值。
於將聚酯樹脂（A）、白色顏料（B）、金屬氫氧化物（C）、無機填充材（D）的合計設為100質量%時，本發明的聚酯樹脂組成物中的白色顏料（B）的含量為5質量%～50質量%。所述白色顏料（B）的含量較佳為10質量%～50質量%，更佳為10質量%～40質量%，進而佳為10質量%～30質量%。若白色顏料（B）的含量為5質量%以上，則聚酯樹脂組成物的白色度容易進一步提高，反射率容易進一步提高。另一方面，若白色顏料（B）的含量為50質量%以下，則聚酯樹脂組成物的流動性進一步提高，成形性進一步提高。
1-3. 金屬氫氧化物（C） 金屬氫氧化物（C）為氫氧化鋁、氫氧化鋅、鹼土金屬的氫氧化物。所述鹼土金屬的氫氧化物的例子中包含氫氧化鎂、氫氧化鈣、氫氧化鍶及氫氧化鋇。
金屬氫氧化物（C）更長期地維持聚酯樹脂組成物的反射率。因此，金屬氫氧化物（C）可抑制將聚酯樹脂組成物或將聚酯樹脂組成物成形而成的反射板長期間暴露於熱或光下的情形時所產生的反射率的降低，而且，可製造反射率的降低少的反射板。尤其所述聚酯樹脂組成物或反射板若於安裝至元件上時於高溫下受到加熱，則有時反射率於相對較短的期間內降低。然而，由於本發明的聚酯樹脂組成物含有金屬氫氧化物（C），故即便於高溫下經加熱後，亦可長期間維持反射率。
其原因雖不明確，但本發明者等人考慮如下。對於聚酯樹脂而言，末端羧基越多，對於熱、光、水越容易促進劣化。推測藉由金屬氫氧化物配位於末端羧基上，而有抑制由羧基所致的聚酯樹脂的劣化的效果。另外推測，若聚酯樹脂組成物含有後述的量的金屬氫氧化物（C），則於聚酯樹脂組成物中游離的金屬氫氧化物配位於伴隨著聚酯樹脂的劣化而產生的末端羧基上，故有長期間抑制聚酯樹脂的劣化的效果。
自所述觀點而言，金屬氫氧化物（C）較佳為氫氧化鋁、氫氧化鋅、氫氧化鎂或氫氧化鈣。
另外，相較於含有金屬氧化物的聚酯樹脂組成物，含有金屬氫氧化物（C）的聚酯樹脂組成物的機械強度更高，故更容易應對裝置的小型化等。其原因雖不明確，但本發明者等人推測，金屬氧化物與金屬氫氧化物相比較而更容易吸附水，於成形時促進聚酯的水解，故強度降低。
就進一步提高本發明的聚酯樹脂組成物的成形性的觀點而言，金屬氫氧化物（C）的平均粒徑較佳為0.05 μm以上且10 μm以下，更佳為0.1 μm以上且5 μm以下，進而佳為0.2 μm以上且4 μm以下。白色顏料（B）的平均粒徑可設為以下的值，即：根據穿透式電子顯微鏡照片，使用圖像繞射裝置（路澤斯（Luzex）IIIU）將一次粒子的各粒徑區間中的粒子量（%）繪圖而求出分佈曲線，根據所得的分佈曲線求出累計分佈曲線，該累計分佈曲線的累計度為50%時的值。
金屬氫氧化物（C）較佳為進行表面處理。所述表面處理的例子中包含：利用高級脂肪酸、有機酸、多元醇、聚矽氧烷等有機物、矽烷系偶合劑、鈦偶合劑或該些物質的組合的處理。
於將聚酯樹脂（A）、白色顏料（B）、金屬氫氧化物（C）、無機填充材（D）的合計設為100質量%時，本發明的聚酯樹脂組成物中的金屬氫氧化物（C）的含量為0.1質量%～4.5質量%。所述金屬氫氧化物（C）的含量較佳為0.15質量%～4.0質量%，更佳為0.2質量%～4.0質量%，進而佳為0.25質量%～3.5質量%。若金屬氫氧化物（C）的含量為0.1質量%以上，則更長期間地維持聚酯樹脂組成物的反射率。另一方面，若金屬氫氧化物（C）的含量為4.5質量%以下，則可使由聚酯樹脂組成物所得的成形物的強度充分。
另外，相對於聚酯樹脂（A）100質量%，本發明的聚酯樹脂組成物中的金屬氫氧化物（C）的含量較佳為小於8質量%。若金屬氫氧化物（C）相對於聚酯樹脂（A）100質量%的含量小於8質量%，則可使由聚酯樹脂組成物所得的成形物的強度充分。
1-4. 無機填充材（D） 無機填充材（D）為具有球狀、纖維狀或板狀等形狀的無機化合物的填充材。就進一步提高聚酯樹脂組成物的強度及韌性的觀點而言，無機填充材（D）的形狀較佳為纖維狀。
所述纖維狀的無機填充材（D）的例子中包含：玻璃纖維、矽灰石（wollastonite）、鈦酸鉀晶鬚、碳酸鈣晶鬚、硼酸鋁晶鬚、硫酸鎂晶鬚、海泡石（sepiolite）、硬矽鈣石（xonotlite）、氧化鋅晶鬚、研磨纖維（milled fibre）及短纖維（cut fibre）。可單獨使用該些材質中的一種，亦可併用兩種以上。其中，就平均纖維徑相對較小，容易提高成形物的表面平滑性等方面而言，較佳為矽灰石、玻璃纖維及鈦酸鉀晶鬚，更佳為矽灰石或玻璃纖維。就進一步提高聚酯樹脂組成物的光遮蔽效果的觀點而言，較佳為矽灰石，就進一步提高聚酯樹脂組成物的機械強度的觀點而言，較佳為玻璃纖維。
所述纖維狀的無機填充材（D）的平均纖維長（l）通常為5 mm以下。就不易將所述纖維狀的無機填充材（D）彎折，且藉由使無機填充材（D）於樹脂中微分散而減少於成形時等樹脂所受到的多餘的應力，使聚酯樹脂（A）更不易熱分解的觀點而言，所述平均纖維長（l）較佳為300 μm以下，更佳為100 μm以下，進而佳為50 μm以下。另外，藉由將所述平均纖維長（l）設為所述範圍，無機填充材（D）於樹脂中微分散，故聚酯樹脂組成物的表面平滑性容易進一步提高。所述平均纖維長（l）的下限值並無特別限制，就進一步提高聚酯樹脂組成物的強度的觀點而言，較佳為2 μm，更佳為8 μm。
就容易使所述纖維狀的無機填充材（D）微分散，且提高成形物的表面平滑性的觀點而言，所述纖維狀的無機填充材（D）的平均纖維徑（d）較佳為0.05 μm～30 μm，更佳為2 μm～6 μm。若所述平均纖維徑（d）變得更大，則所述纖維狀的無機填充材（D）於成形時等不易彎折，聚酯樹脂組成物的強度進一步提高。另外，所述平均纖維徑（d）若變得更大，則能以所述纖維狀的無機填充材（D）經微分散的狀態而成形，故聚酯樹脂組成物的表面平滑性進一步提高，反射率進一步提高。
聚酯樹脂組成物（例如顆粒（pellet）等複合物（compound））中的所述纖維狀的無機填充材（D）的平均纖維長（l）及平均纖維徑（d）可利用以下方法測定。 1）使聚酯樹脂組成物溶解於六氟異丙醇/氯仿溶液（0.1 vol%/0.9 vol%（體積百分比））中後，提取進行過濾所得的過濾物。 2）利用掃描式電子顯微鏡（SEM）（倍率：50倍）對所得的過濾物中的任意100條所述纖維狀的無機填充材（D）進行觀察，測量各自的纖維長及纖維徑。可將纖維長的平均值作為平均纖維長（l），將纖維徑的平均值作為平均纖維徑（d）。
將所述平均纖維長（l）除以所述平均纖維徑（d）所得的縱橫比（l/d）較佳為2～20，更佳為7～12。所述縱橫比越大，聚酯樹脂組成物的強度及剛性越進一步提高。
無機填充材（D）的剖面形狀並無特別限制，可為正圓形、長圓形、繭形、長方形等任意形狀。所謂無機填充材（D）的剖面，是設定為於與無機填充材的長度方向垂直的方向上將纖維切斷時的剖面。就聚酯樹脂組成物的流動性、或所得的成形體的低翹曲性等觀點而言，無機填充材（D）的剖面形狀較佳為繭形或長圓形。
無機填充材（D）的剖面的長徑及短徑可如以下般求出。自含有無機填充材（D）的聚酯樹脂組成物、或含有無機填充材（D）的成形體中，藉由溶劑將樹脂成分溶解去除，或者將組成物或成形體煅燒，藉此將無機填充材（D）分離。使用光學顯微鏡或電子顯微鏡對所分離的無機填充材（D）觀察無機填充材（D）的剖面形狀。
聚酯樹脂組成物所含的無機填充材（D）的纖維剖面的異形比較佳為3～8，更佳為3～5。所謂異形比，為玻璃纖維剖面的長徑（RA ）與短徑（RB ）之比（RA /RB ）。若無機填充材（D）的纖維剖面的異形比為3以上，則有效地抑制作為成形體的反射材的收縮，故較佳。若無機填充材（D）的纖維剖面的異形比為8以下，則於利用雙軸擠出機等將樹脂組成物造粒時的穩定性變良好而較佳。
於將聚酯樹脂（A）、白色顏料（B）、金屬氫氧化物（C）、無機填充材（D）的合計設為100質量%時，本發明的聚酯樹脂組成物中的無機填充材（D）的含量為0質量%～50質量%。所述無機填充材（D）的含量較佳為5質量%～50質量%，更佳為5質量%～40質量%。若無機填充材（D）的含量為5質量%以上，則聚酯樹脂組成物的樹脂組成物的耐熱性容易進一步提高，且表面容易變得更平滑。另一方面，若無機填充材（D）的含量為50質量%以下，則聚酯樹脂組成物的流動性進一步提高，成形性不易受損。
1-5. 受阻胺系的光穩定劑（E） 受阻胺系的光穩定劑（E）主要具有防止由紫外線等光所致的樹脂的劣化，提高對光的穩定性的作用。
受阻胺系的光穩定劑（E）較佳為於氮氣環境下自溫度25℃起以20℃/min升溫至340℃後，於溫度340℃下保持10分鐘時的質量減少率為0質量%～50質量%，更佳為0質量%～40質量%，進而佳為0質量%～30質量%。
受阻胺系的光穩定劑的例子中包含：N,N'-雙-2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基-1,3-苯二羧基醯胺、1,2,3,4-丁烷四羧酸與1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶醇及3,9-雙(2-羥基-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四氧雜螺[5.5]十一烷的混合酯化物、N,N',N'',N'''-四-(4,6-雙-(丁基-(N-甲基-2,2,6,6-四甲基哌啶-4-基)胺基)-三嗪-2-基)-4,7-二氮雜癸烷-1,10-二胺、以及聚[{6-(1,1,3,3-四甲基丁基)胺基-1,3,5-三嗪-2,4-二基}{(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亞胺基}六亞甲基{(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亞胺基}]。
於本發明的聚酯樹脂組成物含有受阻胺系的光穩定劑（E）時，於將聚酯樹脂（A）、白色顏料（B）、金屬氫氧化物（C）、無機填充材（D）的合計設為100質量%時，所述受阻胺系的光穩定劑（E）的含量為0.01質量%～2質量%，較佳為0.02質量%～1.5質量%，進而佳為0.03質量%～1.0質量%。
1-6. 烯烴聚合物（G） 烯烴聚合物（G）可提高韌性，以使聚酯樹脂組成物即便彎曲亦不易斷裂。烯烴聚合物（G）為具有聚烯烴單元、及官能基結構單元的烯烴聚合物。官能基結構單元所具有的官能基的例子中包含：含雜原子的官能基、或芳香族烴基等。較佳為烯烴聚合物（G）為具有聚烯烴單元、及含有含雜原子的官能基的結構單元（官能基結構單元）的熱塑性樹脂。可認為，烯烴聚合物（G）藉由官能基結構單元與聚酯樹脂（A）相互作用，而提高聚酯樹脂組成物的韌性。
雜原子較佳為氧，含雜原子的官能基較佳為含有碳、氫、氧。該含雜原子的官能基具體可列舉：酯基、醚基、羧酸基（包含羧酸酐基）、醛基、酮基。
烯烴聚合物（G）中，相對於烯烴聚合物（G）100質量%，含有0.2質量%～1.8質量%的官能基結構單元。烯烴聚合物（G）中所含的官能基結構單元的含有率進而佳為0.2質量%～1.2質量%。若官能基結構單元過少，則有時聚酯樹脂組成物的彎曲強度的改善效果低。推測其原因在於：烯烴聚合物（G）與聚酯樹脂（A）的相互作用過弱，烯烴聚合物（G）容易凝聚。
另一方面，若官能基結構單元過多，則有時與聚酯樹脂（A）的相互作用變得過強而熔融流動性降低，結果引起成形性的降低。另外，該過多的官能基有時受到由熱或光所致的改質等而引起著色，結果反射率的經時穩定性降低。此外，若官能基結構單元過多，則於將官能基結構單元多數導入至烯烴聚合物（G'）中的情形時，有未反應的含官能基的化合物容易殘存的傾向，該些未反應化合物有時亦使所述由改質所致的問題（著色等）加速。
烯烴聚合物（G）所含的官能基結構單元的含有率可利用使導入官能基結構單元之前的烯烴聚合物（G'）與官能基含有機化合物於自由基起始劑等的存在下反應時的添加比、或者13 C-核磁共振（Nuclear Magnetic Resonance，NMR）測定或1 H-NMR測定等公知的方法來確定。NMR測定例如可利用WO2013/018360的段落0063～段落0065中記載的方法來進行。
另一方面，烯烴聚合物（G）的骨架部分較佳為來源於聚烯烴的結構，可列舉乙烯系聚合物、丙烯系聚合物、丁烯系聚合物或該些烯烴的共聚物等公知的烯烴聚合物骨架作為較佳例。尤佳的烯烴聚合物骨架為乙烯與碳數3以上的烯烴的共聚物。
烯烴聚合物（G）例如可藉由使對應的公知的烯烴聚合物（G'）與對應的具有官能基的化合物以特定的比率反應而獲得。作為烯烴聚合物（G'）而較佳的一例為乙烯-α-烯烴共聚物。以下，對使用乙烯-α-烯烴共聚物作為烯烴聚合物（G'）的情形加以記載。
（與具有官能基的化合物反應之前的）所述乙烯-α-烯烴共聚物為乙烯與其他烯烴、例如丙烯、1-丁烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯、1-辛烯、1-癸烯等碳數3～10的α-烯烴的共聚物。所述乙烯-α-烯烴共聚物的具體例中包含：乙烯-丙烯共聚物、乙烯-1-丁烯共聚物、乙烯-1-己烯共聚物、乙烯-1-辛烯共聚物、乙烯-4-甲基-1-戊烯共聚物等。該些共聚物中，較佳為乙烯-丙烯共聚物、乙烯-1-丁烯共聚物、乙烯-1-己烯共聚物、乙烯-1-辛烯共聚物。
理想的是所述乙烯-α-烯烴共聚物中的由乙烯所導出的結構單元為70 mol%～99.5 mol%，較佳為80 mol%～99 mol%，由α-烯烴所導出的結構單元為0.5 mol%～30 mol%，較佳為1 mol%～20 mol%。
所述乙烯-α-烯烴共聚物較佳為依據美國材料與試驗協會（American Society for Testing and Materials，ASTM）D1238的190℃、2.16 kg負重時的熔融流率（Melt Flow Rate，MFR）為0.01 g/10 min～20 g/10 min，較佳為0.05 g/10 min～20 g/10 min。
所述乙烯-α-烯烴共聚物的製造方法並無特別限定，例如可使用鈦（Ti）或釩（V）系、鉻系（Cr）系或鋯（Zr）系等的過渡金屬觸媒，利用公知的方法製備。更具體可例示藉由以下方式來進行製造的方法：於由V系化合物及有機鋁化合物所構成的齊格勒系觸媒或茂金屬系觸媒的存在下，使乙烯與一種以上的碳數3～10的α-烯烴進行共聚合。尤其合適的是使用茂金屬系觸媒進行製造的方法。
與烯烴聚合物（G'）反應的含官能基的化合物的較佳例中包含不飽和羧酸或其衍生物。具體可列舉：丙烯酸、甲基丙烯酸、α-乙基丙烯酸、馬來酸、富馬酸、衣康酸、檸康酸、四氫鄰苯二甲酸、甲基四氫鄰苯二甲酸、內型順式-雙環[2,2,1]庚-5-烯-2,3-二羧酸（耐地酸[商標]）等不飽和羧酸，及該些酸的醯鹵、醯胺、醯亞胺、酸酐、酯等衍生物等。該些化合物中，合適的是不飽和二羧酸或其酸酐，特別合適的是馬來酸、耐地酸（商標）或該些酸的酸酐。
含官能基的化合物的尤佳例可列舉馬來酸酐。馬來酸酐與烯烴聚合物（G'）的反應性相對較高，由其自身的聚合等所致的大的結構變化少，有作為基本結構而穩定的傾向。因此，有獲得穩定品質的烯烴聚合物（G）等各種優點。
使用所述乙烯-α-烯烴共聚物獲得烯烴聚合物（G）的方法的一例可列舉：利用與官能基結構單元相對應的含官能基的化合物對所述乙烯-α-烯烴共聚物進行所謂接枝改質的方法。
所述乙烯-α-烯烴共聚物的接枝改質例如可利用WO2013/018360的段落0058～段落0062中記載的方法進行。
改質後的乙烯-α-烯烴共聚物的較佳密度為0.80 g/cm3 ～0.95 g/cm3 ，更佳為0.85 g/cm3 ～0.90 g/cm3 。
進而，改質後的乙烯-α-烯烴共聚物的於135℃十氫萘（decalin）溶液中測定的極限黏度[η]較佳為1.5 dl/g～4.5 dl/g，更佳為1.6 dl/g～3 dl/g。若[η]為所述範圍內，則能以高水準兼具本發明的樹脂組成物的彎曲強度與熔融流動性。
於本發明的聚酯樹脂組成物含有烯烴聚合物（G）時，於將聚酯樹脂（A）、白色顏料（B）、金屬氫氧化物（C）、無機填充材（D）的合計設為100質量%時，所述烯烴聚合物（G）的較佳含量為0.3質量%～1.5質量%，更佳為0.5質量%～1.3質量%，進而佳為0.5質量%～1.1質量%。
若烯烴聚合物（G）的含有比例為1.5質量%以下，則烯烴聚合物（G）於聚酯樹脂組成物中均勻地分散，可獲得並無黏度的偏頗的組成物。因此，可抑制無機填充材（D）的彎折，且可對作為成形體的反射材賦予高的耐熱性、或不損及反射率的經時穩定性的高韌性。另外，若烯烴聚合物（G）的含有比例為0.3質量%以上，則烯烴聚合物（G）可作為無機填充材（D）的保護材（緩衝材）而發揮功能，抑制無機填充材（D）的彎折，故有使作為成形體的反射材除了韌性及耐熱性以外，容易經時穩定地表現出高的反射率的傾向。
1-7. 其他成分 本發明的聚酯樹脂組成物亦可於不損及本發明的效果的範圍內，根據用途而含有任意成分，例如包含抗氧化劑、受阻胺系以外的光穩定劑、耐熱穩定劑、其他聚合物、阻燃劑、螢光增白劑、塑化劑、增稠劑、抗靜電劑、脫模劑、顏料及結晶成核劑的各種公知的成分。
所述抗氧化劑的例子中包含受阻酚類、磷類、胺類及硫類的抗氧化劑。
就於高溫環境下（特別是如回流焊步驟般超過250℃的條件下）抑制聚酯樹脂（A）的分解反應，抑制樹脂組成物的變色的觀點而言，所述抗氧化劑較佳為受阻酚類或磷類的抗氧化劑。所述受阻酚類的抗氧化劑的例子中包含季戊四醇四[3-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸酯]、及下述通式（1）所表示的化合物。所述磷系的抗氧化劑的例子中包含具有P(OR)3 結構（R為烷基、伸烷基、芳基、伸芳基等）的化合物。就所述觀點而言，更佳為下述通式（1）所表示的化合物。
通式（1）的X表示有機基。有機基X為碳原子數1～20的經取代或未經取代的烷基、經取代或未經取代的環己基、或者碳原子數6～20的經取代或未經取代的芳基。碳原子數1～20的經取代或未經取代的烷基的例子中包含：甲基、乙基、正丙基、正辛基、正十四烷基及正十六烷基。碳原子數6～20的經取代或未經取代的芳基的例子中包含2,4-二-第三丁基苯基、及2,4-二-第三戊基苯基。所述烷基、環己基及芳基可具有的取代基的例子中包含：碳原子數1～12的烷基、碳原子數6～12的芳基、羥基、甲氧基及噁二唑基。
通式（1）所表示的化合物的例子中包含以下的化合物。
相對於包含聚酯樹脂（A）的樹脂成分的合計，所述抗氧化劑的含量較佳為10質量%以下，更佳為5質量%以下，進而佳為1質量%以下。
所述受阻胺系以外的光穩定劑的例子中包含苯并三唑類、三嗪類、二苯甲酮類及草醯替苯胺（oxanilide）類的光穩定劑。
所述耐熱穩定劑的例子中包含內酯化合物、維生素E類、對苯二酚類、鹵化銅及碘化合物。
所述其他聚合物的例子中包含：聚烯烴類、包含乙烯-丙烯共聚物及乙烯-1-丁烯共聚物的烯烴共聚物、包含丙烯-1-丁烯共聚物的烯烴共聚物、聚苯乙烯、聚醯胺、聚碳酸酯、聚縮醛、聚碸、聚苯醚、氟樹脂、聚矽氧樹脂以及液晶聚合物（Liquid Crystal Polymer，LCP）。
所述其他成分較佳為不含成為觸媒毒的成分或元素。成為所述觸媒毒的成分或元素的例子包含含硫的化合物。
1-8. 物性 具有所述組成的本發明的聚酯樹脂組成物較佳為具有可成形為所需形狀的流動性。就進一步提高成形性的觀點而言，於下述條件下將聚酯樹脂組成物射出成形時的流動長較佳為30 mm以上，更佳為31 mm以上。 射出成形裝置：沙迪克普拉斯特（Sodick Plustech）（股），托帕（Tuparl）TR40S3A 射出設定壓力：2000 kg·cm2 料缸設定溫度：融點＋10℃ 模具溫度：30℃
2.聚酯樹脂組成物的製造方法 本發明的聚酯樹脂組成物可利用製造聚酯樹脂組成物的公知的方法而製造。所述公知的方法的例子中包含：利用亨舍爾混合機、V型攪拌機、帶式攪拌機或滾筒攪拌機將所述各成分混合的方法；及於所述混合後進而利用單軸擠出機、多軸擠出機、捏合機或班伯里混合機進行熔融混練，於所述熔融混練之後造粒或粉碎的方法。
所述熔融混練較佳為於較聚酯樹脂（A）的融點高5℃～30℃的溫度下進行。所述熔融混練的溫度較佳為255℃以上，更佳為275℃以上，進而佳為295℃以上。另外，所述熔融混練的溫度較佳為360℃以下，更佳為340℃以下。
3.反射板的製造方法及所製造的反射板 本發明的反射板的製造方法包括將所述本發明的聚酯樹脂組成物成形的步驟。
所述成形可利用由聚酯樹脂組成物來製造反射板的公知的成形方法來進行。所述公知的成形方法的例子中包含公知的加熱成形方法。所述公知的加熱成形方法的例子中包含：射出成形、包含環成形的嵌入成形、熔融成形、擠出成形、充氣成形及吹塑成形。
如此般製造的本發明的反射板以關於所述本發明的聚酯樹脂組成物所記載的比例而含有所述聚酯樹脂（A）、白色顏料（B）、金屬氫氧化物（C）及無機填充材（D）。本發明的聚酯樹脂組成物亦可進而以關於所述本發明的聚酯樹脂組成物所記載的比例而含有所述受阻胺系的光穩定劑（E）或烯烴聚合物（G）。本發明的聚酯亦可更含有其他成分。
所述本發明的反射板較佳為波長450 nm的光的反射率為90%以上，更佳為94%以上。所述反射率只要為利用公知的方法所測定的值即可，例如可設定為使用美能達（Minolter）股份有限公司製造的CM3500d對厚度為0.5 mm的成形物進行測定所得的值。
所述本發明的反射板的回流後（例如將表面溫度達到260℃的狀態保持20秒鐘後）所測定的波長450 nm的光的反射率較佳為90%以上。所述本發明的反射板的於150℃下加熱500小時後測定的波長450 nm的光的反射率較佳為90%以上。所述本發明的反射板的以16 mW/cm2 照射紫外線250小時後所測定的波長450 nm的光的反射率較佳為82%以上。所述本發明的反射板的以16 mW/cm2 照射紫外線500小時後所測定的波長450 nm的光的反射率較佳為82%以上。所述本發明的反射板的所述回流後進一步以16 mW/cm2 照射紫外線500小時後所測定的波長450 nm的光的反射率為85%以上。
將所述本發明的反射板製成長度64 mm、寬度6 mm、厚度0.8 mm的試片，於溫度23℃、相對濕度50%的環境下利用彎曲試驗機：納斯克（NTESCO）公司製造的AB5以跨距（span）26 mm、彎曲速度5 mm/min的條件進行彎曲試驗時，試片可耐受的最大彎曲應力較佳為80 MPa以上，更佳為85 MPa以上。
所述本發明的反射板可製成具有使光反射的面的外殼（casing）或罩殼。此時，所述使光反射的面的形狀可為平面狀、曲面狀及球面狀的任一種。例如，反射板的形狀可設為箱狀、漏斗狀、碗形狀、抛物線形狀、圓柱狀、圓錐狀及蜂窩狀。
所述本發明的反射板可用於製造具有光源的元件。所述元件的例子中包含有機EL元件及發光二極體（LED）元件。所述LED較佳為應對表面安裝的LED。於該些元件中，所述本發明的反射板可用作將自光源出射的光反射的反射板。
具有所述本發明的反射板的發光二極體（LED）元件例如具有形成於基板上且具有用以搭載LED的空間的罩殼部、搭載於所述空間內的LED、及將所述LED密封的密封構件。此種LED元件可藉由具有反射板的LED元件的公知的方法而製造。所述公知的製造方法的例子中包含包括以下步驟的方法：1）將所述本發明的反射板成形於基板上而製造所述罩殼部的步驟；2）於所述罩殼部的內部配置LED，將LED與基板電性連接的步驟；以及3）利用密封劑將所述LED密封的步驟。
所述本發明的反射板即便於所述3）步驟等中暴露於高溫的熱下，或長時間受到於使用環境下由LED等所產生的包含可見光及紫外光的光、以及熱，亦由於所述金屬氫氧化物（C）金屬氫氧化物配位於末端羧基上，抑制由羧基所致的聚酯樹脂（A）的分解反應，故變色少，可維持高的反射率。另外，所述本發明的反射板藉由所述金屬氫氧化物（C）配位於聚酯的末端羰基上而具有擬交聯的效果，故具有高的彎曲強度。
所述本發明的反射板可用於各種用途。所述用途的例子中包含各種電氣電子零件、室內照明、室外照明及汽車照明。
以下，列舉實施形態來進行本發明的說明，但本發明不限定於以下的實施形態。 [實施例]
以下，參照實施例對本發明加以說明。本發明的範圍不受實施例的限定性解釋。
1. 材料的製備 ＜聚酯樹脂（A-1）＞ 將106.2質量份的對苯二甲酸二甲酯與94.6質量份的1,4-環己烷二甲醇（順式/反式比：30/70）（東京化成工業公司製造）混合。於該混合物中添加0.0037質量份的鈦酸四丁酯，自150℃起用3小時30分鐘升溫至300℃，進行酯交換反應。
於所述酯交換反應結束時，添加溶解於1,4-環己烷二甲醇中的0.066質量份的乙酸鎂·四水合物，繼而導入0.1027質量份的鈦酸四丁酯進行縮聚反應。縮聚反應中，自常壓起用85分鐘緩緩減壓至1 Torr，同時升溫至既定的聚合溫度300℃。於保持溫度及壓力的狀態下持續攪拌，於達到既定的攪拌力矩的時刻結束反應。其後，將所得的聚合物取出，於260℃、1 Torr以下進行3小時固相聚合而獲得聚酯樹脂（A-1）。
＜聚酯樹脂（A-2）＞ 將130質量份的高純度對苯二甲酸與49.3質量份的單乙二醇混合。將該混合物於0.2 MPa·G的微加壓下自100℃起用6小時升溫至260℃，進行酯化反應。
於所述酯交換反應結束時，添加溶解於乙二醇中的0.021質量份的二氧化鍺進行縮聚反應。縮聚反應中，自常壓起用60分鐘緩緩減壓至1 Torr，同時升溫至既定的聚合溫度280℃。於保持溫度及壓力的狀態下持續攪拌，於達到既定的攪拌力矩的時刻結束反應。其後，將所得的聚合物取出，於225℃下進行6.0小時固相聚合而獲得聚酯樹脂（A-2）。
＜聚醯胺樹脂（a-3）＞ 將2394 g（14.4莫耳）的對苯二甲酸、2800 g（24.1莫耳）的1,6-己二胺、1264 g（8.5莫耳）的己二酸、5.5 g的次磷酸鈉一水合物及550 g的蒸餾水加入至內容量13.6 L的高壓釜中，進行氮氣置換。自190℃起開始攪拌，用3小時將內部溫度升溫至250℃。此時，將高壓釜的內壓升壓至3.01 MPa。保持該狀態持續反應1小時後，自設置於高壓釜下部的噴霧噴嘴（spray nozzle）釋放大氣並提取低縮合物。其後，冷卻至室溫後，利用粉碎機粉碎至1.5 mm以下的粒徑，於110℃下乾燥24小時。所得的低縮合物的水分量為3600 ppm，極限黏度[η]為0.14 dl/g。
繼而，將該低縮合物放入至塔板式固相聚合裝置中，進行氮氣置換後，用約1小時30分鐘升溫至220℃。其後，反應1小時，降溫至室溫。所得的聚醯胺的極限黏度[η]為0.48 dl/g。
其後，利用螺桿徑30 mm、L/D＝36的雙軸擠出機，以料筒設定溫度330℃、螺桿轉速200 rpm、6 Kg/h的樹脂供給速度進行熔融聚合，獲得聚醯胺樹脂（a-3）。
所述聚酯樹脂（A-1）的極限黏度[η]為0.79 dl/g，融點為290℃。另外，所述聚酯樹脂（A-2）的極限黏度[η]為0.77 dl/g，融點為254℃。另外，所述聚醯胺樹脂（a-3）的極限黏度[η]為0.8 dl/g，融點為320℃。極限黏度[η]及融點是利用以下方法測定。
（極限黏度） 將聚酯樹脂（A-1）及聚酯樹脂（A-2）分別溶解於苯酚與四氯乙烷的50質量%/50質量%的混合溶劑中而製成試樣溶液。 關於聚醯胺樹脂（a-3），使約0.5 g的聚醯胺樹脂（a-3）溶解於50 ml的96.5%濃硫酸中，製成試樣溶液。 使用烏氏黏度計於25℃±0.05℃的條件下對各試樣溶液的流下秒數進行測定，代入至下述式中而算出極限黏度[η]。 [η]＝ηSP/[C（1＋kηSP）] [η]：極限黏度（dl/g） ηSP：比黏度 C：試樣濃度（g/dl） t：試樣溶液的流下秒數（秒） t0：溶劑的流下秒數（秒） k：常數（對溶液濃度不同的樣本（3件以上）的比黏度進行測定，以橫軸為溶液濃度、縱軸為ηsp/C進行繪圖而求出的傾斜度） ηSP＝（t－t0）/t0
（融點） 聚酯樹脂（A-1）及聚酯樹脂（A-2）的融點的測定是依據JIS-K7121而進行。使用X-DSC7000（SII公司製造）作為測定裝置。將分別封入有聚酯樹脂（A-1）及聚酯樹脂（A-2）的DSC測定用鍋設置於所述測定裝置中，於氮氣環境下以升溫速度10℃/min升溫至320℃，於該溫度下保持5分鐘後，以10℃/min的降溫測定降溫至30℃。而且，將升溫時的吸熱波峰的峰頂的溫度作為「融點」。
＜白色顏料（B）＞ 氧化鈦（粉末狀，平均粒徑：0.21μm） 再者，氧化鈦的平均粒徑是設為以下的值，即：根據穿透式電子顯微鏡照片，使用圖像繞射裝置（路澤斯（Luzex）IIIU）將一次粒子的各粒徑區間中的粒子量（%）繪圖而求出分佈曲線，根據所得的分佈曲線求出累計分佈曲線，該累計分佈曲線中的累計度為50%時的值。
＜金屬氫氧化物（C）＞ 氫氧化鎂（C-1）（協和化學工業股份有限公司製造，集斯馬（Kisuma）5J，有表面處理，平均粒徑：0.86 μm） 氫氧化鎂（C-2）（和光純藥工業股份有限公司製造，130-12215，無表面處理，平均粒徑：0.6 μm） 氫氧化鋁（C-3）（日本輕金屬工業股份有限公司製造，BF013S，無硬脂酸處理，平均粒徑：0.9 μm） 氫氧化鋅（C-4）（純正化學股份有限公司製造，39020-1501，無表面處理） 氫氧化鈣（C-5）（井上石灰工業股份有限公司製造，NICC-5000C，有表面處理（巴西棕櫚蠟處理），平均粒徑：0.9 μm） 再者，金屬氫氧化物（C）的平均粒徑是與所述氧化鈦的平均粒徑同樣地測定。
＜金屬氧化物（比較用）＞ 氧化鎂（協和化學工業股份有限公司製造，MF-150，平均粒徑：1.36 μm） 再者，氧化鎂的平均粒徑是與所述氧化鈦的平均粒徑同樣地測定。
＜無機填充材（D）＞ 玻璃纖維（D-1）：日東紡績（股）製造的CSG 3PA-830，矽烷化合物處理品（平均纖維長（l）：3 mm，纖維剖面的短徑（RB ）為7 μm，纖維剖面的長徑（RA ）為28 μm，異形比為4（RA /RB ），縱橫比（平均纖維長/平均纖維徑）為430）
矽灰石（D-2）：巴工業（股）公司製造的尼格羅斯（NYGLOS）4W（平均纖維長（l）為50 μm，平均纖維徑（d）為4.5 μm，縱橫比為11）
所謂作為原料的玻璃纖維的纖維剖面的異形比，為玻璃纖剖面的長徑（RA ）與短徑（RB ）之比（RA /RB ）。玻璃纖維的纖維剖面的異形比是利用以下方法測定。
此處，玻璃纖維的剖面的長徑及短徑是如以下般而求出。自含有玻璃纖維的反射材用聚酯樹脂組成物、或含有玻璃纖維的成形體中，藉由溶劑將樹脂成分溶解去除，或者將組成物或成形體煅燒，藉此將玻璃纖維分離。使用光學顯微鏡或電子顯微鏡對所分離的玻璃纖維觀察玻璃纖維的剖面形狀。
繼而，於利用所述光學顯微鏡等所觀察的玻璃纖維的剖面的外周中，選擇任意一點，作出於該點外切的外切線。繼而，作出與該外切線平行的外切線，測定該些外切線彼此的距離。對玻璃纖維的剖面的整個外周進行該作業，將2條外切線彼此的最短距離作為最小徑（亦稱為短徑（RB ）），將最長距離作為最大徑（亦稱為長徑（RA ））。
異形比是以玻璃纖維剖面的長徑（RA ）與短徑（RB ）之比（RA /RB ）的形式而求出。
矽灰石的平均纖維長（l）及平均纖維徑（d）是利用以下方法來測定。即，經由掃描式電子顯微鏡（SEM）（倍率：50倍）來測定100條矽灰石的纖維長、纖維徑。而且，將所測定的纖維長的平均值作為平均纖維長（l），將纖維徑的平均值作為平均纖維徑（d）。
縱橫比是以平均纖維長/平均纖維徑的形式求出。
＜光穩定劑（E）＞ 艾迪科斯塔波（Adekastab）LA-63P（艾迪科（ADEKA）股份有限公司製造）
＜抗氧化劑（F）＞ 豔佳諾（Irganox）1010（巴斯夫（BASF）製造）
＜烯烴聚合物（G）＞ [乙烯-1-丁烯共聚物（G'）的製備] 於充分經氮氣置換的內容積2 L的不鏽鋼製高壓釜中導入912 ml的己烷及290 ml的1-丁烯，將系內的溫度升溫至80℃。添加0.9 mmol的三異丁基鋁、及2.0 ml（以Zr計為0.0005 mmol）的所述製備的觸媒溶液，進而壓入乙烯，藉此開始聚合。藉由連續地供給乙烯而將總壓保持於8.0 kg/cm2 -G，於80℃下進行30分鐘聚合。
將少量的乙醇導入至系中而使聚合停止後，將未反應的乙烯淨化（purge）。將所得的溶液投入至大量過剩的甲醇中，藉此使白色固體析出。藉由過濾將該白色固體回收，於減壓下乾燥一夜，獲得白色固體（乙烯-1-丁烯共聚物（G'））。
所得的共聚物的密度為0.870 g/cm3 ，MFR（ASTM D1238標準，190℃：2160 g負重）為0.5 g/10 min，1-丁烯結構單元含有率為4 mol%。
乙烯-1-丁烯共聚物（G'）的密度是如以下般測定。使用經設定為190℃的神藤金屬工業公司製造的油壓式熱壓機，以100 kg/cm2 的壓力成形0.5 mm厚的片材（間隔物形狀：於240 mm×240 mm×0.5 mm厚的板中取9個45 mm×45 mm×0.5 mm）。對所成形的片材使用經設定為20℃的神藤金屬工業公司製造的另一油壓式熱壓機以100 kg/cm2 的壓力壓縮及冷卻，製作測定用試樣。熱板是使用5 mm厚的不鏽鋼（SUS）板。將壓製片材於120℃下熱處理1小時，用1小時直線緩冷卻至室溫後，利用密度梯度管測定密度。
（組成） 乙烯-1-丁烯共聚物（G'）的組成是如以下般藉由13 C-NMR測定。使用日本電子股份有限公司製造的ECP500型核磁共振裝置，溶劑是設為鄰二氯苯/氘代苯（體積比：80/20）混合溶劑，條件為試樣濃度設為55 mg/0.6 mL、測定溫度設為120℃、觀測核設為13 C（125 MHz）、序列（sequence）設為單脈波（single pulse）、脈波寬度設為4.7 μs（45°脈波）、重複時間設為5.5秒、累計次數設為1萬次以上。基準的化學位移是設為27.5 ppm。來源於乙烯及1-丁烯的13 C等的波峰是藉由常法而指定（assign）。
[改質乙烯-1-丁烯共聚物（G）的製備] 於100質量份的乙烯-1-丁烯共聚物（G）中混合1.0質量份的馬來酸酐及0.04質量份的過氧化物[帕海興（Perhexyne）25B，日本油脂股份有限公司製造，「帕海興（Perhexyne）」為該公司的註冊商標]，利用經設定為230℃的單軸擠出機對所得的混合物進行熔融接枝改質，藉此獲得具有下述物性的改質乙烯-1-丁烯共聚物（烯烴聚合物（G））。
烯烴聚合物（G）的馬來酸酐接枝改質量（官能基結構單元量）為0.98質量%。另外，於135℃十氫萘溶液中測定的極限黏度[η]為2.0 dl/g。
馬來酸酐接枝改質量是如以下般根據1 H-NMR測定而進行。使用日本電子股份有限公司製造的ECX400型核磁共振裝置，溶劑是設為氘代鄰二氯苯，條件為試樣濃度設為20 mg/0.6 mL、測定溫度設為120℃、觀測核設為1 H（400 MHz）、序列設為單脈波、脈波寬度設為5.12 μs（45°脈波）、重複時間設為7.0秒、累計次數設為500次以上。關於基準的化學位移，將來源於氘代鄰二氯苯的殘存氫的波峰設為7.10 ppm。來源於含官能基的化合物的1 H等的波峰是藉由常法而指定。
2. 反射材用樹脂組成物的製作 [實施例1] 分別準備53.8質量份的作為聚酯樹脂（A）的所述合成的聚酯樹脂（A-1）、35質量份的作為白色顏料（B）的所述氧化鈦、1質量份的作為金屬氫氧化物（C）的所述氫氧化鎂（C-1）、10質量份的作為無機填充材（D）的所述玻璃纖維，使用滾筒攪拌機將該些成分混合。對所得的混合物利用雙軸擠出機（日本製鋼所股份有限公司製造的TEX30α）以料缸溫度300℃將原料熔融混練後，以股線狀擠出。於水槽中將擠出物冷卻後，利用造粒機抽取股線，切割而獲得顆粒狀的反射材用樹脂組成物。可確認複合性良好。
[實施例2～實施例13及比較例1～比較例8] 除了變更為表1、表2、表3或表4所示的組成以外，與實施例1同樣地獲得實施例2～實施例13及比較例1～比較例5、比較例7、比較例8的顆粒狀的樹脂組成物。除了變更為表2所示的組成以外，與實施例1同樣，且除了將所述擠出時的料缸溫度變更為280℃以外，與實施例1同樣地獲得比較例6的顆粒狀的樹脂組成物。
利用以下方法來測定或評價各實施例及各比較例中所得的樹脂組成物的各種反射率及流動性。
＜反射率＞ （初期反射率） 使用下述成形機於下述成形條件下將所得的顆粒狀的樹脂組成物射出成形，製備長度30 mm、寬度30 mm、厚度0.5 mm的試片。對所得的試片使用美能達（Minolter）股份有限公司製造的CM3500d求出波長範圍360 nm～740 nm的反射率。以450 nm的反射率為代表值而作為初期反射率。 成形機：住友重機械工業（股）公司製造，SE50DU 料缸溫度：融點（Tm）＋10℃ 模具溫度：150℃
（回流試驗後的反射率） 將測定了初期反射率的試片於170℃的烘箱中放置2小時。繼而，對該試片使用空氣回流焊裝置（八治機械（Eightech Tectron）股份有限公司製造，AIS-20-82-C），實施試片的表面溫度成為260℃、且保持20秒鐘的溫度分佈的熱處理（與回流焊步驟相同的熱處理）。將該試片緩冷卻後，利用與初期反射率相同的方法測定反射率，作為回流試驗後的反射率。
（加熱後的反射率） 將測定了初期反射率的試片於150℃的烘箱中放置500小時。其後，利用與初期反射率相同的方法對所得的試片的反射率進行測定，作為加熱後的反射率。
（紫外線照射後的反射率） 將測定了初期反射率的試片於下述紫外線照射裝置中放置250小時。另外，將測定了初期反射率的試片及所述回流試驗後的試片於下述紫外線照射裝置中放置500小時。其後，利用與初期反射率相同的方法對所得的試片的反射率進行測定，作為紫外線照射後的反射率。 紫外線照射裝置：戴普拉-溫特斯（Daipla Wintes）股份有限公司製造，Super Win Mini 輸出：16 mW/cm2
（回流及紫外線照射後的反射率） 將測定了初期反射率的試片於170℃的烘箱中放置2小時。繼而，對該試片使用空氣回流焊裝置（八治機械（Eightech Tectron）股份有限公司製造，AIS-20-82-C），實施試片的表面溫度成為260℃、且保持20秒鐘的溫度分佈的熱處理（與回流焊步驟相同的熱處理）。將該試片緩冷卻後，於下述紫外線照射裝置中放置500小時。其後，利用與初期反射率相同的方法對所得的試片的反射率進行測定，作為紫外線照射後的反射率。 紫外線照射裝置：戴普拉-溫特斯（Daipla Wintes）股份有限公司製造，Super Win Mini 輸出：16 mW/cm2
＜流動性＞ 使用寬度10 mm、厚度0.5 mm的棒式流延模具於以下的條件下將所得的樹脂組成物射出成形，測定模具內的樹脂的流動長（mm）。 射出成形機：沙迪克（Sodick）股份有限公司製造，托帕（TUPARL）TR40S3A 射出設定壓力：2000 kg/cm2 料缸設定溫度：融點（Tm）＋10℃ 模具溫度：30℃
＜彎曲強度＞ 使用下述射出成形機於下述成形條件下將樹脂組成物成形，製備長度64 mm、寬度6 mm、厚度0.8 mm的試片。將試片於溫度23℃、氮氣環境下放置24小時。繼而，於溫度23℃、相對濕度50%的環境下使用彎曲試驗機：納斯克（NTESCO）公司製造的AB5以跨距26 mm、彎曲速度5 mm/min的條件進行彎曲試驗，測定強度。 射出成形機：沙迪克（Sodick）股份有限公司製造，托帕（TUPARL）TR40S3A 成形機料缸溫度：融點（Tm）＋10℃ 模具溫度：150℃
＜耐熱性＞ 將測定了初期反射率的試片於150℃的烘箱中放置1分鐘。緩冷卻後，目測觀察該試片，按以下基準進行評價。 ·評價基準 A：加熱步驟前後試片形狀完全未變化 B：加熱步驟後於維持試片的骨架的狀態下局部變化 C：加熱步驟後試片總體熔融，形狀大幅度地變化
將實施例1～實施例6的評價結果示於表1中，將實施例7～實施例13的評價結果示於表2中，將比較例1～比較例5的評價結果示於表3中，將比較例6～比較例8的評價結果示於表4中。
[表1]
[表2]
[表3]
[表4]
如表1～表4所示，得知實施例1～實施例13的組成物與比較例1、比較例5及比較例8的組成物相比，於500小時的紫外線照射後維持更高的反射率。可認為其原因在於實施例1～實施例13的組成物含有金屬氫氧化物（C）。
另外，如表1～表4所示，得知含有金屬氫氧化物（C）的實施例1～實施例13的組成物具有與比較例1的組成物同等的彎曲強度，但如專利文獻3般使用氧化鎂的比較例2及比較例3的組成物的彎曲強度降低。
另外，如表1～表4所示，得知金屬氫氧化物（C）的含量為0.1質量%～4.5質量%的實施例1～實施例13的組成物具有與比較例1的組成物同等的彎曲強度，但金屬氫氧化物（C）的含量為5質量%的比較例4的組成物的彎曲強度降低。
另外，如表1～表4所示，得知含有脂環族二醇成分單元或脂肪族二醇成分單元作為二醇成分單元（a2）的實施例1～實施例13的組成物的耐熱性高，但不含脂環族二醇單元且融點小於270℃的比較例6的組成物的耐熱性降低。
另外，如表1～表4所示，得知含有融點（Tm）或玻璃轉移溫度（Tg）為270℃以上的聚酯樹脂（A）的實施例1～實施例13的組成物於加熱後亦耐熱性高，但含有聚醯胺樹脂（a-3）的比較例7的組成物容易變色，加熱後的耐熱性低。
另外，如表1及表2所示，得知金屬氫氧化物（C）的含量相對於聚酯樹脂（A）100質量%而小於8質量%的實施例1～實施例6及實施例8～實施例13的組成物與金屬氫氧化物（C）的含量相對於聚酯樹脂（A）100質量%而為8質量%時相比較，彎曲強度變高。
另外，如表1及表2所示，得知無機填充材（D）為玻璃纖維的實施例1～實施例7及實施例10～實施例13的組成物與無機填充材（D）為其他材料（矽灰石）時相比較，彎曲強度變高。 [產業上的可利用性]
本發明的聚酯樹脂組成物可提供如下成形物，該成形物的反射率高，且即便暴露於LED封裝的製造步驟或LED封裝的安裝時的回流焊步驟等的熱下，或暴露於使用環境下由光源所產生的熱或光下，反射率的降低亦少。
無
無
無

Claims (11)

  1. 一種聚酯樹脂組成物，包含： 30質量%～80質量%的聚酯樹脂（A），所述聚酯樹脂（A）的利用示差掃描熱析儀（DSC）所測定的融點（Tm）或玻璃轉移溫度（Tg）為270℃以上； 5質量%～50質量%的白色顏料（B）； 0.1～4.5質量%的金屬氫氧化物（C），所述金屬氫氧化物（C）是由選自由氫氧化鋁、氫氧化鋅及鹼土金屬的氫氧化物所組成的組群中的至少一種所構成；以及 0質量%～50質量%的無機填充材（D）（其中，所述聚酯樹脂（A）、所述白色顏料（B）、所述金屬氫氧化物（C）、所述無機填充材（D）的合計為100質量%）。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的聚酯樹脂組成物，其中所述金屬氫氧化物（C）為選自由氫氧化鋁、氫氧化鋅、氫氧化鎂及氫氧化鈣所組成的組群中的化合物。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的聚酯樹脂組成物，其中所述聚酯樹脂（A）含有： 來源於二羧酸的成分單元（a1），包含30莫耳%～100莫耳%的來源於對苯二甲酸的成分單元、及0莫耳%～70莫耳%的來源於對苯二甲酸以外的芳香族二羧酸的成分單元；以及 來源於二醇的成分單元（a2），包含來源於碳原子數4～20的具有脂環式烴骨架的脂環族二醇的成分單元、或來源於脂肪族二醇的成分單元。
  4. 如申請專利範圍第3項所述的聚酯樹脂組成物，其中所述來源於二醇的成分單元（a2）包含來源於具有環己烷骨架的脂環族二醇的成分單元。
  5. 如申請專利範圍第3項所述的聚酯樹脂組成物，其中所述來源於二醇的成分單元（a2）包含30莫耳%～100莫耳%的來源於1,4-環己烷二甲醇的成分單元、及0莫耳%～70莫耳%的來源於所述脂肪族二醇的成分單元。
  6. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的聚酯樹脂組成物，其中所述白色顏料（B）為氧化鈦。
  7. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的聚酯樹脂組成物，其中相對於所述聚酯樹脂（A）100質量%，所述金屬氫氧化物（C）的含量小於8質量%。
  8. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的聚酯樹脂組成物，其中所述無機填充材（D）為玻璃纖維。
  9. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的聚酯樹脂組成物，其中相對於所述（A）、（B）、（C）及（D）的合計100質量%， 更包含0.01質量%～2質量%的受阻胺系的光穩定劑（E）。
  10. 一種反射板的製造方法，包括將如申請專利範圍第1項或第2項所述的聚酯樹脂組成物成形的步驟。
  11. 一種發光二極體（LED）元件的製造方法，包括以下步驟： 將利用如申請專利範圍第10項所述的方法所製造的反射板成形於基板上而製造罩殼部的步驟； 於所述製造的罩殼部的內部配置發光二極體，將所述發光二極體與所述基板電性連接的步驟；以及 利用密封劑將已與所述基板連接的所述發光二極體密封的步驟。
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