TW201711954A - 以氮化硼為底的聚集體之粉末 - Google Patents

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愛歐戴 巴鴻
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Abstract

本發明關於基本上由以氮化硼為底的聚集體所構成之粉末，該粉末展現包含以重量百分比表示之介於40與45%之間的硼、介於53與57%之間的氮、少於400ppm(重量計)之鈣、總計少於5%之其他元素的整體化學組成，以及多於90%之氮化硼(包括端值)，以重量百分比表示且以組合結晶相為基準，平均圓度為大於或等於0.90、中位孔徑為小於或等於1.5μm，且視孔隙度為小於或等於55%。

Description

以氮化硼為底的聚集體之粉末
本發明關於以氮化硼為底的所形成之粉末及其在聚合物-陶瓷或經微粒填充之聚合物複合物中之用途(即，聚合物基質中的填料)。
從最新技術已熟知使用由無機粒子所形成之粉末作為聚合物中的填料，該填料使得以賦予額外的功能，特別是，視構成該填料之材料的性質而定。該等功能為，例如，提高聚合物之熱傳導率及/或硬度及/或密度。如此獲得的經微粒填充之聚合物特別應用於相當多技術領域，諸如熱界面材料，諸如例如導熱膏(thermal grease)或散熱裝置、或者印刷電路板。
特別是，氮化硼(BN)粉末已知用作聚合物的填料。特別可提及該領域中之公開案US2003/0073769、US2008/0076856、WO2008/088774及WO2014/136959。使用BN粉末已知特別能提高聚合物的熱傳導率，此係熱界面材料應用(諸如導熱膏)特別需要的。
申請案WO2014/136959關於適用於樹脂組成物以傳遞來自產熱電子元件之熱的氮化硼粉末。該氮化硼粉末含有各由六角形氮化硼氮化硼原粒子結合一起所構成的氮化硼粒子。由BN聚集體所形成的粉末展現大於0.70之平均球度、介於20μm與100μm之間的平均尺寸、介於50%與80%之間的孔隙度、介於0.10與2.0μm之間的平均孔徑(pore diameter)、小於10μm之最大孔徑(pore size)、及介於500ppm與5000ppm之間的鈣含量。在該專利申請案之[0020]段落中，另外表示存在最少鈣含量是獲得所需性質所必要的。特別是，其表示該聚集體之鈣含量必須大於500ppm以展現充足燒結以承受該經微粒填充之聚合物製造期間的成形應力。然而，如下文所報告，藉由申請人公司進行的測試已顯示，可能獲得由磨擦造成的磨損遠優於根據該公開案之聚集體之由磨擦造成的磨損之聚集體。
因此，本發明主要目的之一係提供展現由磨擦造成的磨損低之聚集體所形成的粉末，並且一旦與不同聚合物基質混合，另外使得可能獲得良好熱傳導率。
本發明關於以BN為底的聚集體所形成之粉末，以及該聚集體本身，使得可能解決所有上述問題。
更特別的是，本發明首先關於基本上由以氮化硼為底的聚集體所構成之粉末(或混合物)，該粉末展現 a)下列整體化學組成，以重量百分比表示：‧介於40與45%之間的硼，包括端值，‧介於53與57%之間的氮，包括端值，‧總計少於5%之其他元素，‧少於400ppm(重量計)之鈣含量；b)包含多於90%之氮化硼的結構組成，包括端值，以重量百分比表示且以存在於該粉末中之組合結晶相為基準，c)下列物理特性：‧平均圓度為大於或等於0.90，‧中位孔徑為小於或等於1.5μm，‧視孔隙度為小於或等於55%。
在本說明中，除非另外指定，否則所有百分比係以重量計。
在本發明意義內，除了該化學組成之O、C、及N以外的元素(特別是硼及鈣)慣常藉由ICP-AES在聚集體所形成的粉末上測量。
在本發明意義內，該化學組成之O、C、及N元素慣常藉由針對元素O及C之紅外線光譜法及藉由針對元素N之熱傳導率在聚集體所形成的粉末上測量，例如在Leco TC-436DR型裝置上測量元素N及O，以及在Leco SC-144DR型裝置上測量元素C。
在本發明意義內，該結構組成慣常藉由X射線繞射及Rietveld精煉而從聚集體所形成的粉末獲得。
用語「基本上由...構成」在本發明意義內應理解為意指該粉末絕大部分係由該以氮化硼為底的聚集體所構成，然而，不排除存在有非以氮化硼為底的聚集體之粒子(諸如元素氮化硼粒子，然而後者必須非常少量)。更特別理解該粉末含有超過90重量%，較佳為超過95重量%，實際上甚至超過99重量%之該以氮化硼為底的聚集體。當然，根據一種可能的實施態樣，除了無可避免的性質之外，該粉末僅由以氮化硼為底的聚集體所構成。
在本發明意義內：- 用語「聚集體」(aggregate)慣常理解為意指包含BN之粒子的集合，該粒子係集合在一起，且以剛性方式強力結合，特別是藉由燒結結合，以形成構成粉末之個別顆粒(已知為聚集體)；- 反之，用語「附聚物」(agglomerate)理解為意指弱結合且容易分散的粒子之集合。
根據本發明之不同較佳實施態樣(若情況適當，所述實施態樣非常明顯地可加以組合)：在該化學組成中：- 硼之重量含量大於或等於41%，- 硼之重量含量少於或等於44%，- 氮之重量含量大於或等於54%，- 氮之重量含量少於或等於56%，- 鈣含量少於300ppm(重量計)，較佳為少於200ppm(重量計)，較佳為少於100ppm(重量計)， 及更佳為少於50ppm(重量計)，- 在較佳實施態樣中，除先前元素化學配方中所述者以外的元素之重量含量為少於4%，較佳為少於2%，較佳為少於1%，較佳為少於0.5%，及較佳為少於0.1%。在該實施態樣中，該等元素較佳為雜質，亦即非故意引入的元素，例如藉由該起始填料中所使用之起始材料所引入，諸如元素O、C、Mg、Fe、Si、Na、及K，- 較佳地，該粉末中之氧含量少於5000ppm(重量計)，較佳為少於2000ppm(重量計)，實際上甚至少於1000ppm(重量計)，- 在特定實施態樣中，該其他元素包括用於氮化硼之燒結的添加劑，且其量較佳為大於或等於0.5%，較佳為大於1%，且少於4%，較佳為少於3%，及較佳為少於2%，- 該用於氮化硼之燒結的添加劑係選自LaB6；稀土金屬之氧化物、元素周期表第3族及第4族之元素的氧化物及其混合物；元素周期表第4族之元素的氮化物；及其混合物。較佳地，該燒結添加劑係選自LaB6、Y2O3、元素Ti、Zr、Si、及Al之氮化物以及其混合物。較佳地，該燒結添加劑係選自LaB6、Y2O3、元素Ti、Si、及Al之氮化物以及其混合物，- 根據本發明之粉末中的氧化硼B2O3之含量較佳為少於5%，較佳為少於2%，更佳為少於1%，甚至少於0.5%，及最佳為少於0.1%。
根據本發明之粉末的氧化硼B2O3含量慣常藉由甘露醇滴定來測量。
在本發明意義內：- 氮化硼之「用於燒結的添加劑」用語慣常理解為意指促進該氮化硼燒結之化合物，例如藉由降低該燒結必要的溫度、藉由改善緻密化、或藉由限制結晶生長；- 用語「稀土金屬」慣常理解為意指選自鑭系元素及鈧Sc及釔Y之群組的元素；- 用語「鑭系元素」慣常理解為意指原子序介於周期表之57(鑭)與71(鎦)的元素。
根據本發明之較佳實施態樣：- 該結構組成包含多於95%，較佳為多於98%之氮化硼，以重量百分比表示且以存在於該粉末中之組合結晶相為基準，- 該結構組成包含多於90%，較佳為多於95%，且較佳為多於98%之氮化硼，以重量百分比表示且以該粉末之重量為基準，- 存在多於60%，較佳為多於70%，較佳為多於80%，實際上甚至實質上為100%之氮化硼係以六方結構存在，以重量百分比表示且以存在於該粉末中之結晶氮化硼相為基準。
該物理特徵中：- 該聚集體所形成的粉末展現的平均圓度為大於或等於0.92，較佳為大於或等於0.93，實際上甚至為大於或 等於0.94，實際上甚至為大於或等於0.95聚集體。為了評估聚集體P之圓度「Ci」，測定於展現等於聚集體相片中之聚集體P的面積Ap的面積之圓盤D的周長PD。此外，測定該聚集體之周長Pr。該圓度等於PD/Pr比，即， 。該聚集體之形狀愈長，則圓度愈低。
在本發明意義內之聚集體所形成的粉末之平均圓度對應於構成該粉末之聚集體群體所獲得的不同值之算術平均。可預期使用已知用於評估圓度的任何測量方法，特別是手動或自動化觀察聚集體之相片，例如在Malvern所售之Morphologi® G3S裝置上觀察。此種裝置亦使得能測定由聚集體所形成之粉末的平均圓度，- 該由聚集體所形成之粉末展現的中位孔徑為小於或等於1.3μm，較佳為小於或等於1.2μm，較佳為小於或等於1.0μm，較佳為小於或等於0.8μm，較佳為小於或等於0.5μm，較佳為小於或等於0.3μm，較佳為小於或等於0.25μm，較佳為小於或等於0.2μm，且較佳為大於0.05μm。
該由聚集體所形成之粉末的孔之中位尺寸係根據ISO 15901-1標準藉由汞孔隙度測量法評估。孔之集合的「中位尺寸」用語(表示為D50)係指將該集合之孔分成同等體積的第一群體及第二群體，且該第一群體及該第二群體只包含分別展現大於或小於該中位尺寸的孔之尺寸，- 該由聚集體所形成之粉末展現的視孔隙度為小於53%，較佳為少於50%，較佳為少於49%，實際上甚至為 小於47%，實際上甚至為小於45%，且較佳為大於25%，實際上甚至為大於30%，實際上甚至為大於35%。該由聚集體所形成之粉末的視孔隙度慣常根據ISO 15901-1標準藉由汞孔隙度測量法評估。
根據本發明之其他較佳實施態樣：- 該由聚集體所形成之粉末展現的中位尺寸為大於30μm，較佳為大於50μm，且小於500μm，較佳為小於400μm，較佳為小於300μm，及較佳為小於200μm。在一實施態樣中，中位尺寸係介於40μm與70μm之間。在一實施態樣中，中位尺寸係介於100μm與150μm之間，- 該由聚集體所形成之粉末展現的最大尺寸為小於1mm，較佳為小於750μm，- 該由聚集體所形成之粉末展現的D10百分位數為大於5μm，較佳為大於10μm，且較佳為大於20μm，- 該由聚集體所形成之粉末展現的(D90-D10)/D50比為小於10，較佳為小於5，實際上甚至為小於3，實際上甚至為小於2。
有利地，該粉末之流動性從而獲得改善，- 較佳地，該聚集體包含隨機定向之氮化硼小板。該聚集體之性質則基本上為同向性。
聚集體(或顆粒)之集合的「中位尺寸」用語(表示為D50)係指將該集合之聚集體(顆粒)分成同等重量的第一群體及第二群體，且該第一群體及該第二群體只包含分別展現大於或小於該中位尺寸的聚集體(顆粒)之尺 寸。
用語10百分位數(表示為D10)、90百分位數(表示為D90)、及99.5百分位數(表示為D99.5)係指分別對應於在該粉末之聚集體(顆粒)的尺寸之累積粒度分布曲線上等於10重量%、90重量%、及99.5重量%的百分比之聚集體(顆粒)之尺寸，該聚集體(顆粒)之尺寸係以遞增順序分級。根據該定義，10重量%之該粉末的聚集體因而具有小於D10之尺寸，而90重量%之該聚集體粒子具有大於D10之尺寸。該百分位數係使用雷射分粒機所測量的粒度分布來測定。
粉末之「最大尺寸」用語係指99.5百分位數。
根據本發明的由聚集體(顆粒)所形成之粉末的粒度分布係例如藉由在不事先懸浮該粉末的情況下在Retsch Technologies所售之Camsizer分粒機上雷射散射來測定。中位尺寸D50、10百分位數(D10)、及90百分位數(D90)、以及最大尺寸(D99.5)係慣常從該粒度分布測定。
本發明亦關於用於製造此種粉末之方法。
第一種可能製造根據本發明之聚集體所形成的粉末之方法包含以下階段：a)準備起始原料，其組成係經調整以在階段g)結束時獲得由根據本發明之聚集體所形成的粉末，該起始原料包含由氮化硼顆粒所形成之粉末，其氧含量為少於或等於10重量%，且其鈣含量為少於400ppm(重量計)， b)隨意地，研磨該起始原料，c)將該起始原料成形為展現大於或等於60%之相對密度的塊狀物形式，d)研磨該塊狀物以獲得附聚物，e)拋光在階段d)結束時獲得之附聚物，以使彼等展現大於或等於0.90之圓度，f)隨意地，選擇該附聚物之粒度，g)在高於1600℃及低於2100℃之燒結溫度，於惰性或弱還原性氣氛中燒結該附聚物，以獲得根據本發明之聚集體，h)隨意地，選擇該聚集體之粒度。
第二種替代性之製造根據本發明之聚集體所形成的粉末之方法包含以下階段：a')準備起始原料，其組成係經調整以在階段f')結束時獲得根據本發明之聚集體，該起始原料包含氮化硼之晶粒，由氮化硼晶粒所形成的粉末展現的氧含量為少於或等於10重量%及鈣含量為少於400ppm(重量計)，b')隨意地，研磨該起始原料，c')將該起始原料成形為展現大於或等於60%之相對密度的塊狀物形式，d')在高於1600℃及低於2100℃之燒結溫度，於惰性或弱還原性氣氛中燒結該塊狀物，e')研磨該塊狀物以獲得聚集體，f')拋光在階段e')結束時獲得之聚集體，以使彼等 展現大於或等於0.90之圓度，g')隨意地，選擇該聚集體之粒度。
關於上述方法之階段的細節係提供如下：
在以下部分中，如在整體說明中，除非另外指示，否則所有百分比係以重量計。
在階段a)或a')中，包含一或多種由氮化硼所形成之粉末及隨意的由該氮化硼之燒結用添加劑所形成之粉末的起始原料係在周圍溫度下準備。
該由氮化硼之燒結用添加劑所形成的粉末亦可至少部分經由以同等量引入之該等燒結添加劑的前驅物所形成之粉末置換。
該(等)氮化硼粉末較佳係經選擇，以使：- 「其他元素」之總含量少於5%，較佳為少於4%，較佳為少於3%，較佳為少於2%，及較佳為少於1%，以該起始原料為基準且以重量百分比表示，- 總鈣含量少於300ppm(重量計)，實際上甚至為少於200ppm(重量計)，以該起始原料為基準，- 總氧含量少於8%，較佳為少於6%，較佳為少於5%，較佳為少於4%，較佳為少於2%，較佳為少於1.5%，及較佳為少於1%，以該起始原料為基準且以重量百分比表示。
該起始原料含有的氮化硼粉末之量為大於90%，較佳為大於92%，較佳為大於94%，且較佳大於96%，以重量百分比表示且以該起始原料之重量為基準。
在較佳實施態樣中，除了構成該氮化硼之粉末及隨意的該氮化硼之燒結用的添加劑及/或此種燒結添加劑的前驅物以外，並無故意將其他粉末引入該起始原料中，該等其他元素為雜質。
在非常佳之實施態樣中，除了構成該氮化硼之粉末以外，並無故意將其他粉末引入該起始原料。
較佳地，用於該起始原料之粉末展現的中位尺寸為小於5微米，較佳為小於2微米，及較佳為小於1微米。有利地，從而改善根據本發明之粉末的聚集體之均勻度及/或從而促進燒結。較佳地，若該起始原料展現的中位尺寸大於10微米，該方法包含階段b)或b')。
該起始原料可另外包含溶劑，較佳為水，其量適於階段c)或c')之成形方法。
該起始原料亦可包含有機成形添加劑，特別是選自由下列所組成之群組：塑化劑(諸如PEG或PVA)、黏合劑(包括暫時性有機黏合劑，諸如樹脂、木質素磺酸鹽、羧甲基纖維素或糊精)、去絮凝劑(諸如聚丙烯酸酯)、及該等產物的混合物，且其量適於階段c)或c')之成形方法。
如熟習本領域之人士熟知，該起始原料適於階段c)或c')之成形方法。
在隨意的階段b)或b')中，研磨可在乾燥條件下，諸如例如在球磨機中，或在濕介質中，諸如例如在攪磨機中進行。在濕介質中進行研磨之後，該經研磨之起始原料 較佳係經乾燥。
在階段c)或c')中，藉由熟習本領域之人士已知的任何技術(特別是藉由壓製)將該起始原料成形為塊狀物，因此，該塊狀物之相對密度為大於60%，較佳為大於65%，較佳為大於70%，實際上甚至為大於75%，實際上甚至為大於80%。
在階段d)中，在階段c)結束時所獲得之塊狀物接受根據熟習本領域之人士已知的任何技術之研磨。
在階段d')中，該塊狀物係在介於1600℃與2100℃之間，較佳係介於1800℃與2100℃之間的溫度，於惰性或還原性氣氛中，較佳係在氬氣之下，在氮氣之下或在真空下，較佳係在氮氣之下或在氬氣之下燒結。
在階段e')中，在階段d')結束時所獲得之塊狀物接受根據熟習本領域之人士已知的任何技術之研磨。
在階段e)或f')中，附聚物係根據熟習本領域之人士已知的任何技術磨光，較佳係使用碾磨機，較佳係使用球磨機磨光。
在隨意的階段f)或g')中，該在階段e)或f')所獲得之附聚物可接受根據熟習本領域之人士已知的任何技術之粒度選擇，例如藉由篩分、旋風或空氣分級，較佳係藉由篩分進行。
在階段g)中，該附聚物或塊狀物係在介於1600℃與2100℃之間，較佳係介於1800℃與2100℃之間的溫度，於惰性或還原性氣氛中，較佳係在氬氣之下，在氮氣之下 或在真空下，較佳係在氮氣之下或在氬氣之下燒結，該階段使得可能獲得根據本發明之聚集體。
在隨意的階段h)中，該聚集體可接受根據熟習本領域之人士已知的任何技術之粒度選擇。
在隨意的階段期間，在階段h)或g')之後，該聚集體可接受使其表面官能化的階段，特別是藉由偶合劑或分散劑(諸如例如矽氧烷、矽氧烷)、或長鏈羧酸(諸如硬脂酸或乳酸)進行。該官能化階段有利地使其可改善該經燒結聚集體在聚合物基質中的分散性及/或黏附性。
本發明亦關於如上述根據本發明之聚集體所形成的粉末(特別是根據如上述方法製造者)之用途，其係作為聚合物中的填料。
最後，本發明關於包含由根據本發明之經燒結聚集體所形成的粉末之聚合物，即，聚合物-陶瓷或經微粒填充之聚合物複合物，如上述之聚集體係分散在聚合物基質中。
較佳地，在該根據本發明之複合物中，聚集體的重量含量為大於20%，較佳為大於30%，及較佳為少於80%，較佳為少於70%，以該經微粒填充之聚合物的重量為基準。在此種經微粒填充之聚合物中，該聚合物特別可選自熱固性聚合物或熱塑性聚合物。較佳地，該聚合物係選自熱固性聚合物。更佳地，該熱固性聚合物係選自環氧樹脂及聚矽氧。該熱固性聚合物較佳係選自聚四氟乙烯或PTFE、聚苯硫醚或PPS、聚醚醚酮或PEEK、聚對酞酸丁 二酯或PBT、耐綸、聚碳酸酯及彈性體。
在不脫離本發明範圍的情況下，基本上由根據本發明之以氮化硼為底的聚集體所構成之粉末可在被引入該聚合物之前事先與其他粉末(例如由氧化鋁聚集體所形成的粉末)混合。換言之，本發明亦關於包含該如上述之基本上由以氮化硼為底的聚集體所構成之粉末的任何粉狀混合物。
本發明之較佳理解及其優點將於閱讀以下範例實施態樣時獲得，該等範例實施態樣僅供說明目的，且無本發明之隱含限制。
根據比較例1之由氮化硼的聚集體所形成之粉末為Saint-Gobain Boron Nitride所售的PCTL5MHF粉末。
根據比較例2之由氮化硼的聚集體所形成之粉末為Saint-Gobain Boron Nitride所售的PCTH7MHF粉末。
根據比較例3之由氮化硼的聚集體所形成之粉末係使用以下方法製造：氮化硼粉末(展現之氧含量等於5重量%、鈣含量等於100ppm，且氧及鈣以外的元素之含量少於1重量%)係在球磨機中乾式研磨，因此其展現等於3μm之中位尺寸。該粉末隨後係在網目開口等於80微米的篩網上篩分，然後在等靜壓機上以200MPa之壓力壓縮成直徑為50mm之丸粒形式。所獲得之丸粒的相對密度等於45%。所獲得之丸粒隨後使用輥磨機研磨，然後在已移 除球的球磨機中磨光1小時，該磨機係以等於5轉/分鐘之速度旋轉，然後施加超音波在200μm及在80μm篩分，最後在氮氣之下以包括100℃/h的升溫速率升溫至2000℃、於該溫度之保持時間為2h、及下降梯度為300℃/h的循環熱處理。如此獲得之粉末最終係經篩分以保留介於80μm與200μm之間的粒度帶。
根據本發明，根據實施例4之由氮化硼的聚集體所形成之粉末係如以下方法製造：氮化硼粉末Saint-Gobain Boron Nitride PUHP30005(展現之氧含量等於1重量%、鈣含量等於100ppm且中位尺寸等於1μm)係在80微米之篩網上篩分，然後在等靜壓機上以200MPa之壓力壓縮成直徑為50mm的丸粒形式。所獲得之丸粒的相對密度等於75%。所獲得之丸粒隨後使用輥磨機研磨，然後在已移除球的球磨機中磨光1小時，該磨機係以等於5轉/分鐘之速度旋轉，然後施加超音波在200μm及在80μm篩分，最後在氮氣之下以包括100℃/h的升溫速率升溫至2000℃、於該溫度之保持時間為2h、及下降梯度為300℃/h的循環熱處理。如此獲得之粉末最終係經篩分以保留介於80μm與200μm之間的粒度帶。
根據本發明，根據實施例5之由氮化硼的聚集體所形成之粉末係如以下方法製造：氮化硼粉末(展現之氮化硼含量等於95重量%、氧含量等於4重量%、鈣含量等於300ppm且中位尺寸等於3μm)係在80微米之篩網上篩分，然後在等靜壓機上以200MPa之壓力壓縮成直徑為 50mm的丸粒形式。所獲得之丸粒的相對密度等於80%。所獲得之丸粒隨後使用輥磨機研磨，然後在已移除球的球磨機中磨光1小時，該磨機係以等於5轉/分鐘之速度旋轉，然後施加超音波在200μm及在80μm篩分，最後在氮氣之下以包括100℃/h的升溫速率升溫至2000℃、於該溫度之保持時間為2h、及下降梯度為300℃/h的循環熱處理。如此獲得之粉末最終係經篩分以保留介於80μm與200μm之間的粒度帶。
根據本發明，根據實施例6之由氮化硼的聚集體所形成之粉末係如以下方法製造：氮化硼粉末(展現之氮化硼含量等於92重量%、氧含量等於8重量%、鈣含量等於10ppm且中位尺寸等於3μm)係在80微米之篩網上篩分，然後在等靜壓機上以200MPa之壓力壓縮成直徑為50mm的丸粒形式。所獲得之丸粒的相對密度等於65%。所獲得之丸粒隨後使用輥磨機研磨，然後在已移除球的球磨機中磨光1小時，該磨機係以等於5轉/分鐘之速度旋轉，然後施加超音波在200μm及在80μm篩分，最後在氮氣之下以包括100℃/h的升溫速率升溫至2000℃、於該溫度之保持時間為2h、及下降梯度為300℃/h的循環熱處理。如此獲得之粉末最終係經篩分以保留介於80μm與200μm之間的粒度帶。
於藉由上述技術進行的元素、結構及物理分析之後，實施例1至6之粉末的特徵係總述於下表1。
藉由甘露醇滴定測量的氮化硼之含量在所有實例中為約0.1%。
隨後使用以下測試評估根據實施例1至6所獲得的粉末之由磨擦造成的磨損：將20g通過開口等於200μm之篩網且不通過開口等於80μm之篩網的聚集體所形成之粉末放置於封閉耐綸容器中，使該粉末佔據45%該容器的體積。該容器隨後在罐磨機中以等於20轉/分鐘之旋轉速度攪動120分鐘。在該測試之後，測定通過開口等於80μm之篩網的粒子之重量。其對應於在該測試期間所產生之細微粒子的量。所產生之細微粒子的量(或「由磨擦造成的磨損」)係以該測試前之的重量百分比表示。在該測試期間所產生之細微粒子的量愈高，則該由聚集體所形成之粉末的由磨擦造成的磨損愈大。
一般認為大於20%之由磨擦造成的磨損導致包含該聚集體的經微粒填充之聚合物的熱傳導率大幅降低。較佳 地，該由磨擦造成的磨損為小於15%，及較佳為小於10%。
由聚集體B所形成之粉末相對於由聚集體A所形成之粉末之由磨擦造成的磨損降低等於粉末A之由磨擦造成的磨損與粉末B之由磨擦造成的磨損之差異除以粉末A之由磨擦造成的磨損，以百分比表示，粉末A係視為參考之粉末。
根據實施例1至6所獲得之粉末隨後於由Momentive Performance Materials所售之聚矽氧樹脂TSE3033型的普通聚合物基質中用作為填料。將該聚集體包括及分散在該聚合物基質中係根據以下方案實施：
各粉末係在周圍溫度下於VMI所售的Rayneri VMI Turbotest混合機中，以等於每分鐘200轉的旋轉速度分散於聚矽氧樹脂TSE3033中(該樹脂兩個部分A及B係以等重量份量混合)。所引入之粉末的重量等於40%，以該聚矽氧樹脂TSE3033之重量及該粉末之重量的總和為基準。隨後傾注如此獲得之各混合物以獲得展現厚度等於5mm的膜。該膜隨後在等於100℃之溫度加熱等於2小時之時間。
通過平面之熱傳導率測量係在所獲得的各聚合物膜實施，該通過平面之熱傳導率表示沿著與該聚合物膜垂直的方向測量(換言之，沿著該膜厚度測量)之熱傳導率。
該測量係根據以下標準及實驗方案實施：
熱傳導率慣常藉由擴散率、密度及熱容量之積給出。
更特別的是，通過平面之熱傳導率係由平面之熱擴散率、密度及熱容量的積測量。
該聚合物之熱擴散率係根據ASTM C-518標準法藉由熱流法測量。擴散率係相對於該聚合物層垂直地測量(平面之熱擴散率)。
該聚合物之熱容量係在Netzsch熱天平上藉由微差掃描熱量測定法(DSC)測量。
該聚合物之密度係藉由氦比重瓶測定法測量。
包含由聚集體B所形成之粉末的經微粒填充之聚合物相對於包含由聚集體A所形成之粉末的經微粒填充之聚合物的熱傳導率改善等於包含該粉末B的經微粒填充之聚合物的熱傳導率與包含該粉末A的經微粒填充之聚合物的熱傳導率之差異除以包含該粉末A的經微粒填充之聚合物的熱傳導率，以百分比表示(包含該粉末A的經微粒填充之聚合物係為參考的經微粒填充之聚合物)。
由聚集體所形成的粉末之由磨擦造成的磨損之測試以及熱傳導率測量的結果係示於下表2：
表2所給之數據顯示根據本發明的實施例4、5、及6之以氮化硼為底的聚集體所形成之粉末之由磨擦造成的磨損分別測得為7%、11%、及14%，而從根據本發明的實施例4、5、及6之以氮化硼為底的聚集體所形成之粉末所獲得的經微粒填充之聚合物展現出遠大於其他樣本之通過平面的熱傳導率。
更明確地說，根據文件WO2014/136959之教示的實施例1之由聚集體所形成之粉末未滿足所需之折衷：特別是由磨擦造成的磨損顯示高於比根據本發明之實施例4至6。
根據實施例2(在本發明外)之由聚集體所形成之粉末以及包含該粉末的經微粒填充之聚合物亦未滿足該最佳折衷：由聚集體所形成之粉末之由磨擦造成的磨損雖然低於實施例1，但仍然太高。然而，包含該粉末的經微粒填 充之聚合物的熱傳導率顯著大於包含根據實施例1之粉末的經微粒填充之聚合物的熱傳導率(高出60%)。
關於不包含鈣之根據實施例3的由聚集體所形成之粉末以及包含該粉末的經微粒填充之聚合物，已發現該由聚集體所形成之粉末之由磨擦造成的磨損仍然太高，以及包含該粉末的經微粒填充之聚合物的熱傳導率相對於包含根據實施例1之粉末的經微粒填充之聚合物的熱傳導率未獲得改善。
根據本發明之實施例4、5、及6的聚集體所形成之粉末以及包含該粉末的經微粒填充之聚合物獲得最佳結果及折衷：實施例4、5、及6的由聚集體所形成之粉末之由磨擦造成的磨損分別僅限於7%、11%及14%，亦即，遠低於比較例1、2、及3之聚集體所形成的粉末之由磨擦造成的磨損。包含根據實施例4、5、及6的聚集體所形成之粉末的經微粒填充之聚合物的熱傳導率大於包含比較例1、2、及3的聚集體所形成之粉末的經微粒填充之聚合物的熱傳導率。實施例4為特佳實例：該實例的聚集體所形成之粉末之由磨擦造成的磨損係為各實例之粉末所測量的最低磨損值，且包含實施例4的聚集體所形成之粉末的經微粒填充之聚合物的熱傳導率特別為包含根據實施例1之粉末的經微粒填充之聚合物的約2倍，絕對是所有受測樣本中最高者。
實施例1及4之聚集體所形成的粉末之間的比較因而可證明本發明可藉由特別調整聚集體之視孔隙度、鈣含 量、及平均孔徑而獲得的顯著改善。
特別是，從上述先前公開案WO2014/136959之教示觀點，申請人公司已證明平均孔徑縮減、鈣含量減少、視孔隙度縮減、及圓度增加對於包含該粉末的經微粒填充之聚合物的耐磨性以及熱傳導率產生累積性的影響。
特別是，由比較實施例1(根據WO2014/136959)及實施例4(根據本發明)之比較可以發現：- 由磨擦造成的磨損從31%減少至7%，即，降幅為77%，- 該經微粒填充之聚合物的熱傳導率從0.5W/m.K提高至1W/m.K，改善達100%。
意外地，按照藉由根據本發明之調整所獲得的較佳折衷，本發明人因而已證實圓度、視孔隙度、平均孔徑、及鈣含量之間確實展現協同作用。

Claims (18)

  1. 一種基本上由以氮化硼為底的聚集體所構成之粉末，該粉末展現：a)下列整體化學組成，以重量百分比表示：‧介於40與45%之間的硼，包括端值，‧介於53與57%之間的氮，包括端值，‧少於400ppm(重量計)之鈣含量，‧總計少於5%之其他元素；b)包含多於90%之氮化硼的結構組成，包括端值，以重量百分比表示且以存在於該粉末中之組合結晶相為基準，c)下列物理特性：‧平均圓度為大於或等於0.90，‧中位孔徑為少於或等於1.5μm，‧視孔隙度(apparent porosity)為小於或等於55%。
  2. 如申請專利範圍第1項之粉末，其展現中位孔徑為小於或等於0.3μm。
  3. 如申請專利範圍第1項之粉末，其展現以下整體化學組成：- 硼含量為大於或等於41%且為少於或等於44%，- 氮含量為大於或等於54%且為少於或等於56%，- 鈣含量為少於300ppm(重量計)，且較佳為少於200ppm(重量計)。
  4. 如申請專利範圍第1項之粉末，其展現其中除B、N及Ca以外的元素之重量含量為少於4%，較佳為少於2%，且氧含量少於5000ppm(重量計)，較佳為少於2000ppm(重量計)的化學組成。
  5. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之粉末，其展現該等其他元素包含用於該氮化硼之燒結的添加劑，而其量較佳為大於或等於0.5%且少於4%的化學組成。
  6. 如申請專利範圍第5項之粉末，其中該用於該氮化硼之燒結的添加劑係選自LaB6；稀土金屬之氧化物、元素周期表第3族及第4族之元素的氧化物及其混合物；元素周期表第4族之元素的氮化物；及其混合物。
  7. 如申請專利範圍第1項之粉末，其中該結構組成包含多於95%，較佳為多於98%之氮化硼，以重量百分比表示且以存在於該粉末中之組合結晶相為基準。
  8. 如申請專利範圍第1項之粉末，其展現其中多於60%之氮化硼係以六方結構存在的結構組成，以重量百分比表示且以存在於該粉末中之結晶氮化硼相為基準。
  9. 如申請專利範圍第1項之粉末，其展現平均圓度為大於或等於0.92。
  10. 如申請專利範圍第1項之粉末，其展現中位孔徑為小於或等於0.25μm，且較佳為大於0.05μm。
  11. 如申請專利範圍第1項之粉末，其展現視孔隙度為小於50%，較佳為小於49%。
  12. 如申請專利範圍第1項之粉末，其展現中位尺寸 為大於30μm且為小於500μm。
  13. 一種製造如申請專利範圍第1至12項中任一項之粉末的方法，其包含下列階段：a)準備起始原料，其組成係經調整以在階段g)結束時獲得該粉末，該起始原料包含氮化硼晶粒，由氮化硼晶粒所形成的粉末展現的氧含量為少於或等於10重量%及鈣含量為少於400ppm(重量計)，b)隨意地，研磨該起始原料，c)將該起始原料成形為展現大於或等於60%之相對密度的塊狀物形式，d)研磨該塊狀物以獲得附聚物，e)拋光在階段d)結束時獲得之附聚物，以使彼等展現大於或等於0.90之圓度，f)隨意地，選擇該附聚物之粒度，g)在高於1600℃及低於2100℃之燒結溫度，於惰性或弱還原性氣氛中燒結該附聚物，h)隨意地，選擇該聚集體之粒度。
  14. 一種製造如申請專利範圍第1至12項中任一項之粉末的方法，其包含下列階段：a')準備起始原料，其組成係經調整以在階段f')結束時獲得該粉末，該起始原料包含氮化硼之晶粒，由氮化硼晶粒所形成的粉末展現的氧含量為少於或等於10重量%及鈣含量為少於400ppm(重量計)，b')隨意地，研磨該起始原料， c')將該起始原料成形為展現大於或等於60%之相對密度的塊狀物形式，d')在高於1600℃及低於2100℃之燒結溫度，於惰性或弱還原性氣氛中燒結該塊狀物，e')研磨該塊狀物以獲得聚集體，f')拋光在階段e')結束時獲得之聚集體，以使彼等展現大於或等於0.90之圓度，g')隨意地，選擇該聚集體之粒度。
  15. 如申請專利範圍第12或13項之方法，其中，在階段a)或a')中，該總鈣含量為少於300ppm(重量計)及/或該總氧含量為少於5%，較佳為少於2%，以該起始原料為基準且以重量百分比表示。
  16. 如申請專利範圍第12或13項之方法，其中，在階段c)或c')中，該起始原料成形為塊狀物形式以使該塊狀物的相對密度大於65%，及較佳為大於70%。
  17. 一種經微粒填充之聚合物，其包含其中分散有如申請專利範圍第1至12項中任一項所述之粉末的聚合物。
  18. 如申請專利範圍第17項之經微粒填充之聚合物，其中該聚合物係選自環氧樹脂、聚矽氧、聚四氟乙烯、聚苯硫醚、聚醚醚酮、聚對酞酸丁二酯、耐綸(nylon)、聚碳酸酯及彈性體。
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