TW201536466A - 接合材組成物、氮化鋁接合體及其製法 - Google Patents

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Abstract

本發明係關於一種接合材組成物、氮化鋁接合體及其製法；也就是說，本發明之接合材組成物、氮化鋁接合體及其製法係在比較低之溫度，無產生麻煩之氣體，良好且安定地進行氮化鋁接合體間之接合。 本發明之第1接合材組成物係使用在接合包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁接合體間之際之接合材組成物，除了包含氧(O)元素之氮化鋁原料以外，還包含(a)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種，來作為氟化合物，或者是包含(b)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種，來作為氟化合物，並且，還包含稀土類金屬氧化物。

Description

接合材組成物、氮化鋁接合體及其製法
本發明係關於一種接合材組成物、氮化鋁接合體及其製法。
接合氮化鋁接合體間之方法係向來已經知道有各種方法。例如在專利文獻1，揭示：藉由在氮化鋁接合體間之間，塗佈釔化合物等之氮化鋁之燒結助劑，來作為溶液，加熱於1850℃以上之接合溫度，對於接合界面之氮化鋁粒子，進行粒成長，而進行接合之方法。在專利文獻2，揭示：藉由在氮化鋁接合體間之間，塗佈混合氮化鋁和稀土類氧化物之接合材組成物，加熱於1700~2000℃之接合溫度，燒結接合材組成物，而進行接合之方法。在專利文獻3，揭示：藉由在氮化鋁接合體間之間，塗佈由氧化鈣鋁和稀土類元素之氧化物來組成之熔融材以及氮化鋁，加熱於1450℃之接合溫度，而將熔融材予以熔融，而進行接合之方法。在專利文獻4，揭示：在氮化鋁接合體間之間，塗佈氯化鋁和尿素之融合體，加熱於700~1500℃之接合溫度，生成氮化鋁，進行接合之方法。
【先前技術文獻】 【專利技術】
【專利文獻1】日本專利第2783980號
【專利文獻2】日本專利第3389484號
【專利文獻3】日本專利第4787568號
【專利文獻4】日本專利第4398288號
然而，在專利文獻1、2之方法，加熱至所謂1850℃以上或1700℃以上之氮化鋁之燒結溫度區域(高溫區域)為止，因此，氮化鋁燒結體係發生變形。此外，在例如半導體製造裝置用等之加熱器或靜電夾頭之製品，在氮化鋁內部，埋設成為加熱器電極或靜電夾頭電極之導電性材料，因此，由於這些材料曝露於高接合溫度而發生變質，或者是過度地反應於周圍之成分而改變導電性等之電極材料特性。結果，對於所謂加熱器之發熱性或靜電夾頭之吸附力之特性，造成影響，特別是這些之不均勻係成為問題。在專利文獻3之方法，在所謂1450℃之比較低之溫度，得到接合體，包含於接合材組成物之氧化鈣成分係缺乏耐水性，因此，有所謂不容易無改變長期間特性而穩定地使用之課題發生。在專利文獻4之方法，在所謂700℃~1500℃之比較低之溫度，得到接合體，在尿素和氯化銨之反應途中，產生氣體化之氯化銨，因此，擔心不容易適用至產業。
本發明係為了解決此種課題而完成的，主目的係 在比較低之溫度，無產生麻煩之氣體，良好且安定地進行氮化鋁燒結體間之接合。
本發明之接合材組成物，係使用在接合包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體間之際之接合材組成物，除了包含氧(O)元素之氮化鋁原料以外，還包含(a)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種，來作為氟化合物，或者是包含(b)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種，來作為氟化合物，並且，還包含稀土類金屬氧化物(在以下，稱為「第1接合材組成物」。)。
此外，本發明之接合材組成物，係使用在接合無包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體和可以包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體之際之接合材組成物，除了包含氧(O)元素之氮化鋁原料以外，還包含(a)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種以及稀土類金屬氧化物，或者是包含(b)稀土類金屬氟化合物，或者是包含(c)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物(在以下，稱為「第2接合材組成物」。)。
本發明之氮化鋁接合體係透過接合層而接合氮化鋁燒結體間之氮化鋁接合體，前述接合層係除了作為結晶相之AlN以外，還包含鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種。本發明之氮化鋁接合體係在著眼於其他觀點之時，成為透過接合層而接合氮化鋁燒結體間之氮化鋁接合體，前述氮化鋁燒結體係在和前述接合層之間之界面，具有包含於 氮化鋁燒結體之氧化物和包含於成為前述接合層之前之接合材組成物之氟化合物之反應層。
本發明之氮化鋁接合體之製法係藉由在氮化鋁燒 結體間之間，以夾入前述接合材組成物而施加接合用荷重之狀態，在1450℃以下之溫度，來進行加熱，而製造接合前述氮化鋁燒結體間之氮化鋁接合體。
【發明效果】
如果藉由本發明的話，則可以在比較低之溫度，無產生麻煩之氣體，良好且安定地進行氮化鋁接合體間之接合。例如可以藉由在包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體間之間，以夾入本發明之第1接合材組成物而施加接合用荷重之狀態，在比較低之溫度(例如1350℃或1400℃或1450℃)，來進行燒成，而得到良好接合狀態之氮化鋁接合體。此外，也可以藉由在無包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體和可以包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體之間，以夾入本發明之第2接合材組成物而施加接合用荷重之狀態，在比較低之溫度，來進行燒成，而得到良好接合狀態之氮化鋁接合體。
本發明之接合材組成物在比較低之溫度來進行燒成而良好地接合氮化鋁接合體間之機構係推測正如以下。也就是說，認為在接合包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁接合體間之狀態下，以夾入本發明之第1接合材組成物而施加接合用荷重之狀態，在比較低溫之燒成溫度來進行加熱時，在第1接合材組成物中，生成以氟化合物為主之液相，其液相擴散至氮化鋁燒結體，反應於氮化鋁燒結體中之氧化物，生成新液相。認為 該新液相係包含稀土類金屬元素、Al元素、氧(O)元素、F元素。其中，稀土類金屬元素係包含於氮化鋁燒結體。認為該液相之一部分係擴散於接合材組成物。認為接合材組成物中之AlN係在該液相之存在下，燒結於比較低之溫度，即使是充分之接合強度，也接合氮化鋁燒結體之間。此外，認為在接合無包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體間之狀態下，在以夾入本發明之第2接合材組成物而施加接合用荷重之狀態來加熱於比較低溫之燒成溫度之時，第2接合材組成物中之成分發生反應，生成液相。認為該液相係包含稀土類金屬元素、Al元素、氧(O)元素、F元素。認為接合材組成物中之AlN係在該液相之存在下，燒結於比較低之溫度，即使是充分之接合強度，也接合氮化鋁燒結體之間。即使是在一邊為包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體且另一邊為無包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體之狀態，也同樣地生成包含稀土類金屬元素、Al元素、氧(O)元素、F元素之液相，接合燒結體間。也在任何一種狀態下，接合溫度係成為低溫，因此，接合前之氮化鋁燒結體係不會由於熱而發生變形。此外，也無產生氯化銨等之麻煩之氣體。
圖1係實驗例1之微型構造相片。
圖2係顯示實驗例1之微型構造之示意圖。
圖3係實驗例10之微型構造相片。
圖4係顯示接合材組成物之換算量之Y2O3量(質量%) 相對於Al2O3量之比值之接合強度關係之圖形。
本發明之接合材組成物係第1接合材組成物、也就是使用在接合包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體間之際之接合材組成物，除了包含氧(O)元素之氮化鋁原料以外，還包含(a)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種，來作為氟化合物，或者是包含(b)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種，來作為氟化合物，並且，還包含稀土類金屬氧化物，或者是本發明之接合材組成物係第2接合材組成物、也就是使用在接合無包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體和可以包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體之際之接合材組成物，除了包含氧(O)元素之氮化鋁原料以外，還包含(a)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種以及稀土類金屬氧化物，或者是包含(b)稀土類金屬氟化合物，或者是包含(c)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物。
在此，包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體係例如藉由在氮化鋁粉末，加入及混合稀土類金屬氧化物，來作為燒結助劑，在該混合粉末來添加黏合劑之後，進行造粒，在該造粒粉來成形為要求之形狀後，以熱沖壓法來進行燒成，而得到氮化鋁燒結體。作為稀土類金屬氧化物係列舉Y2O3、La2O3、CeO2、Nd2O3、Sm2O3、Eu2O3、Gd2O3、Dy2O3、Ho2O3、Tm2O3、Yb2O3、Lu2O3等，其中，最好是Y2O3、Yb2O3。混合粉末中之稀土類金屬氧化物之含有量係最好是以RE2O3換算 而成為0.1~10質量%(RE：表示稀土類金屬元素)。作為黏合劑係列舉例如聚乙烯基丁縮醛、聚乙烯基縮醛等之有機黏合劑。在熱沖壓法，在真空氛圍、氮氣氛圍、氬氣氛圍等之惰性氛圍下，進行加壓及燒成。加壓條件係最好是100~400kgf/cm2，更加理想是150~300kgf/cm2。燒成溫度係最好是1700~2000℃，更加理想是1750~1900℃。但是，燒成係不僅是熱沖壓法，並且，也可以是常壓燒成。
此外，無包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體 係例如藉由在氮化鋁粉末來添加黏合劑之後，進行造粒，在該造粒粉來成形為要求之形狀後，以熱沖壓法來進行燒成，而得到氮化鋁燒結體。作為黏合劑係列舉例如聚乙烯基丁縮醛、聚乙烯基縮醛等之有機黏合劑。在熱沖壓法，在真空氛圍、氮氣氛圍、氬氣氛圍等之惰性氛圍下，進行加壓及燒成。加壓條件係最好是100~400kgf/cm2，更加理想是150~300kgf/cm2。 燒成溫度係最好是1700~2000℃，更加理想是1800~1900℃。 此外，在調製造粒粉之際，也可以在氮化鋁粉末來添加燒結助劑(例如氧化鎂或氧化鈣等)，來取代或加入黏合劑之後，進行造粒。
接合材組成物中之氮化鋁原料係最好是粉末狀。 氮化鋁原料係即使是高純度，表面也會氧化，一定不可避免地包含氧(O)元素。包含於氮化鋁原料之氧(O)元素之含有量係並無特別限定，但是，可以是例如0.4~30質量%。因為如果是該範圍的話，則充分地得到本發明之效果之緣故。氧(O)元素之含有量係可以藉由在大氣爐來加熱氮化鋁原料粉末時 之加熱條件(加熱溫度或加熱時間)而控制原料粉末之氧化程度，或者是藉由粉碎氮化鋁原料粉末，控制粉末之表面積，而調整氧(O)元素之含有量。此外，也可以進行粉碎和藉由加熱而造成之氧化之兩者。加熱溫度係可以適度地設定在例如600~900℃之範圍，加熱時間係可以適度地設定在例如0.5~10小時之範圍。粉碎時間係可以適度地設定在例如2~50小時程度之間。此外，接合材組成物中之氮化鋁和氟化合物之含有率係最好是含有20~85質量%(除去含氧量之氧化鋁換算量)之氮化鋁以及10~50質量%之氟化合物。因為如果是該範圍的話，則充分地得到本發明之效果之緣故。
作為鹼土類金屬氟化合物係可以是包含鹼土類金屬元素和氟元素之化合物，但是，最好是鹼土類金屬氟化物。作為鹼土類金屬氟化物係最好是MgF2、CaF2、SrF2、BaF2等，特別最好是MgF2。作為稀土類金屬氟化合物係可以是包含稀土類金屬元素和氟元素之化合物，但是，最好是稀土類金屬氟化物。作為稀土類金屬氟化物係最好是YF3、LaF3、CeF3、NdF3、TbF3、YbF3、LuF3等，特別最好是YF3、YbF3。
本發明之接合材組成物係可以將包含於氮化鋁原料之氧(O)元素之含有量來換算成為Al2O3之值予以包含而相對於接合材組成物整體來含有0.4~60質量%之氧化鋁。如果是該數值範圍的話，則生成充分之量之液相，進行接合材組成物中之氮化鋁之燒結，適合於所謂得到具有充分之接合強度之接合體之方面。像這樣含有氧化鋁之接合材組成物係還可以相對於氧化鋁之含有量(將包含於氮化鋁原料之氧(O)元素 來換算成為氧化鋁之值予以包含)而包含40~150質量%之稀土類金屬氧化物。如果是該數值範圍的話，則生成充分之量之液相，進行接合材組成物中之氮化鋁之燒結，適合於所謂得到具有充分之接合強度之接合體之方面。此外，稀土類金屬氧化物和氧化鋁係可以含有作為在接合過程來形成氧化物之先驅體物質。
本發明之氮化鋁接合體係透過接合層而接合氮化 鋁燒結體間之氮化鋁接合體，其接合層係除了作為結晶相之AlN以外，還包含鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種。本發明之氮化鋁接合體係在捕捉於其他觀點時，成為透過接合層而接合氮化鋁燒結體間之氮化鋁接合體，前述氮化鋁燒結體係在和前述接合層之間之界面，具有包含於氮化鋁燒結體之氧化物和包含於成為前述接合層之前之接合材組成物之氟化合物之間之反應層。像這樣之接合體係藉由在包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體間之間來夾入本發明之第1接合材組成物而施加接合用荷重之狀態，燒成於比較低之溫度(例如1350℃或1400℃或1450℃)，而得到接合體。或者是藉由在無包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體和可以包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體之間來夾入本發明之第2接合材組成物而施加接合用荷重之狀態，燒成於比較低之溫度(例如1350℃或1400℃或1450℃)，而得到接合體。
在本發明之氮化鋁接合體，鹼土類金屬氟化合物 係可以是鹼土類金屬氧氟化物。此外，稀土類金屬氟化合物係可以是稀土類金屬氧氟化物。作為稀土類金屬氧氟化物係最好 是YOF、LaOF、CeOF、NdOF、TbOF、YbOF、LuOF等，特別最好是YOF、YbOF。
在本發明之氮化鋁接合體，接合層係可以包含鹼 土類金屬-鋁氧化物和稀土類金屬-鋁氧化物之至少一種，來作為結晶相。鹼土類金屬-鋁氧化物係最好是MgAl2O4。
本發明之氮化鋁接合體係接合強度最好是200MPa 以上。如果是像這樣的話，則可以適用於各種之半導體製造裝置用構件。作為半導體製造裝置用構件係列舉例如使用於半導體製造裝置之靜電夾頭或感受器、加熱器、板片、內壁材料、監視窗、微波導入窗、微波結合用天線等。
本發明之氮化鋁接合體之製法係藉由在包含稀土 類金屬氧化物之氮化鋁燒結體間之間，以夾入前述本發明之接合材組成物而施加接合用荷重之狀態，在1450℃以下之溫度，來進行加熱，而製造接合氮化鋁燒結體間之氮化鋁接合體。例如(1)可以藉由在包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體間之間來夾入本發明之第1接合材組成物而施加接合用荷重之狀態，燒成於1450℃以下之比較低之溫度(例如1350℃或1400℃或1450℃)，或者是(2)可以藉由在無包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體和可以包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體之間來夾入本發明之第2接合材組成物而施加接合用荷重之狀態，燒成於1450℃以下之比較低之溫度(例如1350℃或1400℃或1450℃)，而製造接合氮化鋁燒結體間之氮化鋁接合體。
在此，接合用荷重係最好是100kgf/cm2以下，更 加理想是10~70kgf/cm2。溫度係最好是1450℃以下，更加理想是1350~1450℃。藉由以此種條件，來進行接合，而使得到之氮化鋁接合體，具有充分之接合強度，並且，在接合前後，使得氮化鋁燒結體，無發生熱變形，維持原本之形狀。此外，也無產生氯化銨等之麻煩氣體。
【實施例】 [實驗例1~11] (氮化鋁接合體)
在市面販賣之純度99%以上(除去含氧量)之氮化鋁粉末100質量份，加入氧化釔5質量份，來作為燒結助劑，使用球磨機而進行混合。在得到之混合粉末，添加黏合劑，藉由噴霧造粒法而進行造粒。藉由模具成形而成形得到之造粒粉，成為板狀。在氮氣中，藉由熱沖壓法，以加入壓力之狀態，於1850℃，而對於得到之板狀之成形體，進行4小時之燒成，得到氮化鋁燒結體。由得到之氮化鋁燒結體，以直徑50mm×厚度10mm之尺寸，切出氮化鋁燒結體測試片。此外，接合面之表面粗糙度(Ra)係加工至1μm以下。此外，純度之單位係質量%，但是，為了方便起見，因此，僅表記為%。
(接合材組成物)
作為氮化鋁原料係準備表1所示之No.1~4者。No.1係使用市面販賣之氮化鋁粉末(粒徑0.8μm、含氧量4.8質量%)，No.2係使用市面販賣之氮化鋁粉末(粒徑1.2μm、含氧量0.8質量%)，No.3係使用藉由球磨機而粉碎No.2之氮化鋁粉末(粒徑0.7μm、含氧量3.9質量%)，No.4係使用在 大氣爐、850℃來加熱No.3之氮化鋁粉末2小時者。氮化鋁原料之氧量係藉由惰性氣體融解-紅外線吸收法而進行測定。接著，秤量氮化鋁原料和市面販賣之氟化鎂(純度99.9%以上)或市面販賣之氟化釔(純度99.9%以上)而成為表2及表3之實驗例1~11之接合材組成物之裝入量之欄位所示之質量%，使用氧化鋁研鉢而進行混合，得到接合材組成物(混合粉末)。 此外，表2及表3之接合材組成物換算量(質量%)係包含於氮化鋁原料之氧(O)元素全部存在成為Al2O3而換算之值。
(接合材糊膏)
藉由以S-LEC AS(積水化學公司製)溶解於萜品醇而成為45質量%溶液者，來作為黏合劑，相對於接合材組成物而加入30%之質量比，以氧化鋁研鉢來進行混合，而得到接合材糊膏。
(接合)
藉由在氮化鋁燒結體測試片之接合面之單邊，以網版印刷，來塗佈接合材糊膏，進行乾燥，揮發接合材糊膏之溶媒，而將接合材組成物，固合於測試片。接合材糊膏對於氮化鋁燒結體之塗佈量係在乾燥後，成為5~15mg/cm2。貼合 氮化鋁燒結體之接合面間，在氮氣中，於接合溫度(最高溫度)1400℃，保持2小時。升溫速度為10℃/分，由900℃開始導入氮氣。此外，由垂直於接合面之方向開始，進行加壓而擠壓氮化鋁燒結體間。加壓係在壓力40kgf/cm2或20kgf/cm2，由常溫開始加壓，持續地保持於接合溫度1400℃之間，結束於冷卻至常溫之時間點。像這樣而得到氮化鋁接合體。
(評價項目)
就得到之氮化鋁接合體而言，評價接合強度、微型構造、接合層之結晶相。
˙接合強度
接合強度係按照JIS1601而在室溫，測定4點彎曲強度。抗折棒係由得到之氮化鋁接合體開始，切出大約20mm之長度(半尺寸)而使得接合界面成為中心，來進行製作。將實驗例1~11之接合強度，顯示於表2及表3。此外，接合強度之測定數係成為4~8根，記錄其平均值。
˙微型構造
微型構造係藉由得到之氮化鋁接合體之微型構造相片而進行評價。具體地說，研磨包含接合層之面，藉由掃描型電子顯微鏡(SEM)而進行觀察。SEM觀察係使用PHILIPS公司製之XL30，藉由加速電壓20kV、點尺寸4.0而進行SEM觀察。作為代表例係實驗例1之微型構造相片，顯示於圖1，其示意圖，顯示於圖2，實驗例10之微型構造相片，顯示於圖3。
˙接合層之結晶相
接合層之結晶相係藉由微小部X射線繞射而進行測定。測 定裝置係使用BrukerAXS公司製之D8DISCOVERμHR Hybrid。實驗例1~11之接合層之結晶相，顯示於表2及表3。
˙反應層之結晶相
反應層之結晶相係藉由相同於接合層結晶相之同樣方法而進行測定。實驗例1~11之反應層之結晶相，顯示於表2及表3。
(評價結果)
在實驗例1~5，調製包含No.1(氧量4.8質量%)之氮化鋁原料和MgF2原料且MgF2原料之含有率為10~50質量%之接合材組成物，藉由該接合材組成物而接合氮化鋁燒結體之間。在像這樣之時，皆得到接合強度為200MPa以上之高強度之氮化鋁接合體。無看見麻煩氣體之產生。此外，氮化鋁燒結體係在接合前後，無發生變形，維持原本之形狀。接合層之結晶相係皆為AlN、MgAl2O4及YOF。推測包含於MgAl2O4或YOF之氧(O)元素係來自於氮化鋁原料中之氧(O)元素，包含於YOF之Y元素係主要來自於氮化鋁燒結體中之氧化釔。
在此，就實驗例1之微型構造相片(圖1)而進行考察。接合前之氮化鋁燒結體之微型構造相片係並無圖示，但是，整體為深灰色而在那裡，散布許多之白斑點。深灰色係AlN，白斑點係YAM(Y4Al2O9)。YAM係在製造氮化鋁燒結體之際，在氮化鋁粉末，包含作為不純物之Al2O3和燒結助劑之Y2O3發生反應而生成YAM。另一方面，氮化鋁接合體中之氮化鋁燒結體係分成為3層(參考圖2)。最接近於接合層之第1層係整體為深灰色(AlN)，在那裡，散布黑斑點。黑斑點係氣 孔。確認在氣孔內及其附近，存在MgAl2O4。鄰接於第1層之第2層係整體為深灰色(AlN)，在那裡，散布白斑點(YAM)，並且，看見白條紋(認為是液相擴散之部分)。將第1層及第2層，稱為反應層。鄰接於第2層之第3層係並無拍照於圖1，成為相同於接合前之狀態，整體為深灰色(AlN)，在那裡，散布許多之白斑點(YAM)。此外，圖2係顯示實驗例1之微型構造之示意圖。此外，其他之實驗例之微型構造係也相同於實驗例1。
形成此種微型構造之機構係推測正如以下。首 先，就接合材組成物而言，藉由加熱而生成以MgF2為主之液相。該液相係移動至氮化鋁燒結體而反應於粒界相之YAM，生成新液相(Y-Mg-Al-O-F)。認為該新液相係沿著AlN之粒界而移動，一部分係流入至接合材組成物，該流入之液相係發揮作為燒結助劑之功能，結果，AlN燒結於低溫而促進緻密化。此外，認為在以MgF2為主之液相來反應於YAM之際，除了前述液相以外，也生成MgAl2O4，並且，在前述反應或液相之擴散為活潑之狀態下，藉由在YAM存在之狀態下，成為氣孔(黑斑點)而生成第1層。認為液相也擴散至接合層之相反側，生成第2層。也就是說，新液相(Y-Mg-Al-O-F)係接合之重要成分。此外，在比較接合材組成物為相同之實驗例1、3之時，實驗例1之接合體之強度係比較高。推測在實驗例1，接合荷重係更加高於實驗例3，因此，促進接合材之緻密化或接合材組成物和AlN基材之間之反應，結果，提高接合強度。
在實驗例6~9，調製以質量比70：30來含有不同 氧量之No.2~4(氧量為0.8~5.0質量%)之氮化鋁原料和MgF2原料之接合材組成物(在實驗例8，在AlN原料，以質量比70：30來含有加入Al2O3原料者和MgF2原料之接合材組成物)，藉由該接合材組成物而接合氮化鋁燒結體之間。在像這樣之時，皆得到接合強度為200MPa以上之高強度之氮化鋁接合體。無看見麻煩氣體之產生。此外，氮化鋁燒結體係在接合前後，無發生變形，維持原本之形狀。接合層之結晶相係皆為AlN、MgAl2O4及YOF。這些之微型構造係也相同於實驗例1。此外，反應層之結晶相係皆為AlN、MgAl2O4及YOF。由這些實驗例6~9之接合體之特性評價而認為：在接合材組成物之換算量，有Al2O3之質量%變多之實驗例8、9之接合強度變高之傾向發生。
在實驗例10，除了使用YF3原料來取代MgF2原料 以外，相同於實驗例1而接合氮化鋁燒結體之間。在像這樣之時，得到接合強度為340MPa之高強度之氮化鋁接合體。無看見麻煩氣體之產生。此外，氮化鋁燒結體係在接合前後，無發生變形，維持原本之形狀。接合層之結晶相係AlN及YOF。 推測在實驗例10，接合用荷重提高至40kgf/cm2以及在接合材組成物之換算量而Al2O3量相同於實驗例8、9來變多係良好地作用。
實驗例10之微型構造相片係顯示於圖3。實驗例 10之氮化鋁接合體中之氮化鋁燒結體係分成為2層。接近於接合層之第1層係反應層，整體為深灰色(AlN)，在那裡，散布 白斑點(YAM)，並且，看見白條紋(認為是液相呈固化之部分)。鄰接於第1層之第2層係相同於接合前，整體為深灰色(AlN)，在那裡，散布許多之白斑點(YAM)。推測在實驗例10，並無生成包含在實驗例1(圖1及圖2)所觀察之黑斑點狀之氣孔之相，因此，得到更加高之接合強度。
形成此種微型構造之機構係推測正如以下。首 先，接合材組成物中之YF3係同樣在接合材組成物中之AlN原料，反應於存在成為不純物之Al2O3，生成液相(Y-Al-O-F)。認為生成之液相係一部分擴散至氮化鋁燒結體，形成第1層，殘留之液相係積存於接合材，發揮作為AlN燒結助劑之功能，結果，AlN燒結於低溫而促進緻密化。推測在實驗例10，不同於實驗例1之狀態，於接合材組成物中，無存在MgF2，因此，接合材組成物中之成分和AlN基材中之YAM係並無顯著地反應，結果，無生成氣孔存在之相，得到高接合強度。
在實驗例11，除了接合溫度來降低至1200℃以 外，其餘係藉由相同於實驗例3之同樣條件而嘗試進行接合，但是，無法接合。因為這個係降低接合溫度，無生成充分之液相，結果，接合材組成物中之氮化鋁之燒結係不充分之緣故。
[實驗例12~14] (氮化鋁燒結體)
準備相同於實驗例1~11之氮化鋁燒結體測試片。
(接合材組成物)
秤量表1所示之No.1(氧量4.8質量%)之氮化鋁原料和市面販賣之氟化鎂原料(純度99.9%以上)及市面販 賣之釔原料(純度99.9%以上)以及市面販賣之氧化鋁原料(純度99.9%以上)而成為表4之實驗例12~14之接合材組成物之裝入量之欄位所示之質量%，使用氧化鋁研鉢而進行混合，得到接合材組成物(混合粉末)。此外，表4之接合材組成物換算量(質量%)係包含於氮化鋁原料之氧(O)元素全部存在成為Al2O3而換算之值。
在前述實驗例3、6、7、9，藉由改變包含於氮化 鋁原料之氧量而改變接合材組成物中之氧量，但是，在實驗例12~14，藉由包含於氮化鋁原料之氧量，成為一定，改變釔原料和氧化鋁原料之添加量而改變接合材組成物中之氧量。
(接合材糊膏)
相同於實驗例1~11而得到接合材糊膏。
(接合)
相同於實驗例1~11而得到氮化鋁接合體。接合荷重係20kgf/cm2。
(評價項目及評價結果)
就得到之氮化鋁接合體而言，相同於實驗例1~11而評價接合強度、微型構造及接合層之結晶相。在像這樣之時，皆得到接合強度為250MPa以上之高強度之氮化鋁接合體。並無看見麻煩氣體之產生。此外，氮化鋁燒結體係無變形於接合之前後而仍然維持原本之形狀。認為在觀察接合體之微型構造時，減少反應層之氣孔量，因此，得到高強度之氮化鋁接合體。接合層之結晶相係皆為AlN、MgAl2O4和YOF。此外，反應層之結晶相係皆為AlN、MgAl2O4和YOF。在考量這些實驗例12~14之接合材組成物和接合強度之關係時，關於接合材組成物換算量之「相對於Al2O3量之Y2O3量」，接合強度呈最高者係實驗例12之98.5質量%之附近(參考圖4)。
由以上而得知：接合材組成物中之氧量之調整係正如實驗例3、6、7、9，可以藉由調整包含於氮化鋁原料之氧量而進行，並且，也可以正如實驗例12~14，藉由調整不同於氮化鋁原料而另外添加之氧化物量，來進行氧量之調整。
[實驗例15~22]
在實驗例15~22，準備相同於實驗例1之氮化鋁燒結體測試片，藉由表5所示之接合材組成物之裝入量及換算 量、接合條件而製作氮化鋁接合體，評價特性。在表5，也顯示各實驗例之接合強度。此外，使用於實驗例15、16、18~21之AlN原料No.5係藉由球磨機而粉碎AlN原料No.2，氧量為2.94質量%，粒徑為0.8μm(粒徑更加大於AlN原料No.3，因此，氧量變少。)。此外，實驗例15~22之任何一種係皆在1260℃來保持30分鐘之後，升溫至成為接合溫度之1430℃，藉由規定時間之保持而得到牢固地接合之接合體。並無記載於表5，但是，接合體之接合層和反應層之結晶相係全部為相同於實驗例12之構造。
實驗例15~20係相同於實驗例12~14而使得接 合荷重成為20kgf/cm2，但是，接合溫度成為1430℃而更加 高於實驗例12~14，保持時間成為10小時而更加長於實驗例12~14。這些接合體之強度係270~326MPa，全面更加高於實驗例12~14(250~310MPa)。推測實驗例15~20係提高接合溫度，並且，也加長保持時間，因此，充分地進行在接合材內之反應以及接合材和AlN燒結體之間之反應，得到高強度之接合體。
在實驗例21、22，提高接合荷重而成為60kgf/ cm2，另一方面，縮短保持時間而成為2小時。這些之接合強度係分別為328、326MPa，穩定地得到最高強度。推測在實驗例21、22，藉由比起實驗例15~20，使得接合條件成為高荷重，保持短時間，而進行在接合材組成物內之反應以及接合材組成物和AlN燒結體之間之反應，得到高強度之接合體。
圖4係描繪實驗例12~20之接合強度相對於接合 材組成物換算量之「Y2O3量相對於Al2O3量」(在以下，記載為Y2O3/Al2O3。)之關係。在圖4，分成為實驗例12~14之群組和實驗例15~20之群組而進行描繪。實驗例12~14係採用所謂接合溫度1400℃、保持時間2小時和接合荷重20kg/cm2之共通之接合條件，因此，成為相同之群組。此外，實驗例15~20係採用所謂接合溫度1430℃、保持時間10小時和接合荷重20kg/cm2之共通之接合條件，因此，成為相同之群組。 由圖4而得知：在實驗例12~14，在Y2O3/Al2O3=40~150(質量%)之狀態，得到250MPa以上之高強度之接合體。此外，即使是實驗例15~20，也在Y2O3/Al2O3=40~150(質量%)之狀態，得到300MPa以上之更加高強度之接合體。由 此而得知：不依賴接合條件，也在Y2O3/Al2O3=40~150(質量%)之狀態，得到高強度之接合體。
此外，就接合之機構而言，正如以下而進行推測。 在實驗例12~22，夾入於氮化鋁燒結體而作為接合材之成分係AlN、MgF2、Y2O3及Al2O3，但是，其中，AlN係主要停留在接合層而發揮作為接合層骨材之功能之成分。另一方面，認為MgF2、Y2O3及Al2O3(包含來自於AlN粉末所具有之氧成分之Al2O3)係相同於先前顯示之實驗例1~11，藉由以加熱來形成液相，燒結導入之AlN成分，來作為骨材，使得接合層呈緻密化，同時，即使是基材之AlN，也一部分發生反應，擴散至基材內，而接合於界面。認為藉由接合材組成物而造成之接合係藉由此種反應和擴散而實現。此時，認為MgF2或YF3等之氟化物係其本身之熔點為1248℃、1152℃程度而變得比較低，在達到至接合之最高溫度之前，充分地進行液相化。此外，還認為充分地發生其液相成分和其他之接合材組成物之成分之反應，認為因為其他之接合材組成物之成分之至少一部分溶入至液相係變得重要，成為稀土類金屬氧化物和Al2O3成分之比例。
[實驗例23~25]
實驗例23~25係改變AlN燒結體之條件而實施之例子。這些AlN燒結體之製作係以下無限制之條件，相同於實驗例1。在實驗例23、24，分別使得加入作為燒結助劑之氧化釔之量，成為0.1質量份、0.5質量份，燒成溫度皆為1900℃，製作AlN燒結體。接著，加工成為相同於實驗例1之測試片， 藉由相同於實驗例21之接合材組成物之裝入量以及接合條件而製作AlN接合體，評價接合強度。結果，實驗例23為305MPa，實驗例24為317MPa，皆得到相當高之接合強度。 在實驗例25，使用氧化鐿，來作為燒結助劑，添加量為5重量份，製作AlN燒結體，準備測試片。接著，藉由相同於實驗例21之條件而製作接合體，得到330MPa之高接合強度。
由這些結果而得知：正如實驗例23、24，即使是 AlN燒結體中之稀土類金屬氧化物量呈不同之狀態，或者是正如實驗例25，即使是使用作為AlN燒結助劑之稀土類金屬氧化物和使用於接合材之稀土類金屬氧化物呈不同之狀態，也使得本發明之接合材組成物及其製法係有效地作用。
[實驗例26]
實驗例26係改變AlN燒結體之條件而實施之例子。該AlN燒結體係無包含作為燒結助劑之稀土類金屬氧化物，正如以下而進行製作。
在市面販賣之純度99%以上(除去含氧量)之氮化鋁粉末100質量份，加入1質量份之市面販賣之氧化鎂粉末(純度99.95%以上、平均粒徑1μm)，異丙醇成為溶媒，使用球磨機而進行4小時之濕式混合。接著，取出得到之漿體，乾燥於氮氣流下，得到由氮化鋁和氧化鎂而組成之混合粉末。在藉由模具成形而成形該混合粉末來成為直徑50mm且厚度25mm程度之板狀之後，收納於石墨模，在氮氣中，加入20MPa之壓力，同時，在1800℃，進行4小時之熱沖壓，得到緻密之氮化鋁燒結體。由該氮化鋁燒結體，以直徑50mm×厚度10mm 之尺寸，切出測試片，使用於接合用之氮化鋁燒結體。此外，接合面之表面粗糙度(Ra)係加工至1μm以下。
藉由相同於實驗例21之接合材組成物之裝入量及 接合條件，而對於無包含像這樣製作之稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體間，來製作AlN接合體，藉由相同於實驗例21之方法而評價接合強度。結果，得到260MPa之高接合強度。由這些結果而顯示：本發明之接合材組成物及接合方法係也可以充分地適用於無包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體之接合。
此外，實驗例1~26之接合材組成物係相當於本 發明之接合材組成物，實驗例1~10、12~26之氮化鋁接合體及其製法係相當於本發明之氮化鋁接合體及其製法。本發明係完全無限定於前述實施例，只要是屬於本發明之技術範圍，不用說當然，則能夠以各種之形態來實施。

Claims (13)

  1. 一種接合材組成物，使用在接合包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體間之際，其特徵在於：除了包含氧(O)元素之氮化鋁原料以外，還包含(a)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種，來作為氟化合物，或者是包含(b)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種，來作為氟化合物，並且，還包含稀土類金屬氧化物。
  2. 一種接合材組成物，使用在接合無包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體和可以包含稀土類金屬氧化物之氮化鋁燒結體之際，其特徵在於：除了包含氧(O)元素之氮化鋁原料以外，還包含(a)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種以及稀土類金屬氧化物，或者是包含(b)稀土類金屬氟化合物，或者是包含(c)鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之接合材組成物，其中，包含於前述氮化鋁原料之氧(O)元素之含有量係0.4~30質量%。
  4. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之接合材組成物，其中，含有20~85質量%(除去含氧量之Al2O3換算量)之氮化鋁以及10~50質量%之氟化合物。
  5. 如申請專利範圍第1至4項中任一項之接合材組成物，其中，將包含於前述氮化鋁原料之氧(O)元素之含有量來換算成為Al2O3之值予以包含而含有0.4~60質量%之氧化鋁。
  6. 如申請專利範圍第5項之接合材組成物，其中，相對於Al2O3之含有量(將包含於前述氮化鋁原料之氧(O)元素來換算成為Al2O3之值予以包含)而包含40~150質量%之稀土類金屬氧化物。
  7. 一種氮化鋁接合體，透過接合層而接合氮化鋁燒結體間，其特徵在於：前述接合層係除了作為結晶相之AlN以外，還包含鹼土類金屬氟化合物和稀土類金屬氟化合物之至少一種。
  8. 如申請專利範圍第7項之氮化鋁接合體，其中，前述鹼土類金屬氟化合物係鹼土類金屬氧氟化物，前述稀土類金屬氟化合物係稀土類金屬氧氟化物。
  9. 如申請專利範圍第7或8項之氮化鋁接合體，其中，前述接合層係包含鹼土類金屬-鋁氧化物和稀土類金屬-鋁氧化物之至少一種，來作為結晶相。
  10. 一種氮化鋁接合體，透過接合層而接合氮化鋁燒結體間，其特徵在於：前述氮化鋁燒結體係在和前述接合層之間之界面，具有包含於氮化鋁燒結體之氧化物和包含於成為前述接合層之前之接合材組成物之氟化合物之間之反應層，前述反應層係除了作為結晶相之AlN以外，還包含鹼土類金屬氟化合物 和稀土類金屬氟化合物之至少一種。
  11. 如申請專利範圍第10項之氮化鋁接合體，其中，前述反應層係包含鹼土類金屬氧氟化物和稀土類金屬氧氟化物之至少一種。
  12. 如申請專利範圍第7至11項中任一項之氮化鋁接合體，其中，接合強度係200MPa以上。
  13. 一種氮化鋁接合體之製法，其特徵在於：藉由在氮化鋁燒結體間之間，以夾入申請專利範圍第1至6項中任一項所記載之接合材組成物而施加接合用荷重之狀態，在1450℃以下之溫度，來進行加熱，而製造接合前述氮化鋁燒結體間之氮化鋁接合體。
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