TW201500520A - 磷光體、發光裝置、及磷光體的製造方法 - Google Patents

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Masahiro Kato
Yasushi Hattori
Aoi Okada
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Abstract

根據一個具體實例，本發明磷光體當以在250至500奈米之波長範圍中具有發射峰的光激發時展現在500至600奈米之波長範圍中的發光峰。該磷光體具有以(M1-xCex)2yAlzSi10-zOuNw表示的組成(M代表Sr，且一部分的Sr可經選自Ba、Ca和Mg中之至少一者替代；x，y，z，u和w滿足0<x□1，0.8□y□1.1，2□z□3.5，0<u□1，1.8□z-u，及13□u+w□15)。該磷光體具有1.5至10之晶體長寬比。

Description

磷光體、發光裝置、及磷光體的製造方法
本文所述之具體實例概括關於磷光體、發光裝置及該磷光體的製造方法。
發白光裝置係藉由例如組合以藍光激發而發射紅光之磷光體、以藍光激發而發射綠光之磷光體及藍光LED而建構。當使用以藍光激發而發黃光之磷光體時，則可使用較少種類的磷光體來建構發白光裝置。作為此發黃光之磷光體，已知例如經Eu-活化之正矽酸鹽磷光體。
對用以改善溫度性質、量子效率及發光發射光譜半寬度之發黃光的磷光體有逐漸增加的需求。
本發明的目的係提供具有良好的溫度性質且能夠發射具有高效率之寬光譜半寬度之黃光的磷光體。
根據一個具體實例，該磷光體當以在250至500奈米之波長範圍中具有發射峰的光激發時展現在500至600奈米之 波長範圍中的發光峰。此磷光體具有以下式1表示的組成及1.5至10之晶體長寬比。
(M1-xCex)2yAlzSi10-zOuNw 式1
(其中M代表Sr，且一部分的Sr可經選自Ba、Ca和Mg中之至少一者替代；及x，y，z，u和w滿足以下條件：0<x1，0.8y1.1，2z3.5，0<u1
1.8z-u，及13u+w15)。
詳細說明
具體實例係在下文明確解釋。
根據一個具體實例的磷光體當以在250至500奈米之波長範圍中具有發射峰的光激發時展現在500至600奈米之波長範圍中的發光峰，及因此其為能夠發射具有黃-綠至橘之色彩範圍的光之磷光體。當材料主要發黃光時，則本發明具體實例的磷光體在下文稱為〝發黃光之磷光體〞。此磷光體包括具有實質上與Sr2Si7Al3ON13相同的晶體結構之基質且該基質可以Ce活化。根據本發明具體實例的發黃光之磷光體具有以下式1表示的組成，且該磷光體具有1.5至10之晶體長寬比。
(M1-xCex)2yAlzSi10-zOuNw 式1
其中M為Sr，且一部分的Sr可經選自Ba、Ca和Mg中之至少一者替代；及x，y，z，u和w滿足以下條件：0<x1，0.8y1.1，2z3.5
0<u1，1.8z-u，及13u+w15。
如圖1所示，一部分的M係經發光中心元素Ce替代。M為Sr，且一部分的Sr可經選自Ba、Ca和Mg中之至少一者替代。即使包括選自Ba、Ca和Mg中之至少一者，只要其含量為M之總量的15原子%或更少，更佳為10原子%或更少，便不會促使異相的產生。
當至少0.1莫耳%之M經Ce替代時，則可獲得足夠的發光效率。M的總量可經Ce替代(x=1)，但是當x為0.5或更小時，則可抑制外部量子效率的降低(濃度驟減)至極限。數字x因此較佳為0.001至0.5。當包括發光中心元素Ce時，則本發明具體實例的磷光體當以在250至500奈米之波長範圍中具有發射峰的光激發時發射具有黃-綠至橘之色彩範圍的光，亦即發射在500至600奈米之波長範圍中具有發光峰的光。即使不可避免地包括其他元素(諸如雜質)，只要其含量為Ce數量之15原子%或更少，更佳為10原子%或更少，便不會損害所要的性質。此等其他元素可包括例如Tb、Eu、Mn及類似者。
當y小於0.8時，則晶體缺陷增加，導致效率降低。另一方面，當y超過1.1時，則過量的鹼土金屬沉澱為異相，導致發光性質降低。y較佳為從0.85至1.06。
當z小於2時，則過量的Si沉澱為異相，導致發光性質降低。另一方面，當z超過3.5時，則過量的Al沉澱為異相，導致發光性質降低。z較佳為從2.5至3.3。
當u超過1時，則效率係以增加的晶體缺陷而降低。u較佳為從0.001至0.8。
當(z-u)小於1.8時，則變得不可能維持此具體實例的晶體結構。在一些情況中會產生異相，且因此不會發揮此具體實例的效果。當(u+w)小於13或超過15時，則同樣變得不可能維持此具體實例的晶體結構。在一些情況中會產生異相，且因此不會發揮此具體實例的效果。(z-u)較佳為2或更大，及(u+w)較佳為從13.2至14.2。
另外，根據本發明具體實例的磷光體具有在1.5至10之範圍內的長寬比。磷光體之長寬比經定義為磷光體粒子的最大直徑對垂直於最大直徑之方向上的最小直徑之比(最大直徑/最小直徑)。長寬比可由以下方法獲得：即從磷光體粒子之SEM觀察影像測量粒子的最大直徑及最小直徑之方法。
磷光體之長寬比可藉由在加熱時改變原料粉末的裝填密度而予以控制。
本發明者發現當磷光體之長寬比太小時，則使量子效率降低；反之，當磷光體之長寬比太大時，則發生量子效率降低以及在樹脂中的分散缺陷，因此造成有缺陷之塗層的發生。在本發明具體實例中，將磷光體之長寬比設定在1.5至10之範圍內，因此可避免上述缺點。
因為根據此具體實例的磷光體具有所有的條件，所以其在以從250至500奈米之波長範圍中具有發射峰的光激發時可發射具有高效率之寬的發光發射光譜半寬度之黃光。因此，獲得極佳的顯色性質之白光。另外，根據此具體實例的發黃光之磷光體具有良好的溫度性質。
亦可稱本發明具體實例的發黃光之磷光體為建基於Sr2Al3Si7ON13群晶體之材料，其中構成晶體之元素Sr、Si、Al、O或N係經另一元素替代，或溶解有另一金屬元素(諸如Ce)。雖然晶體結構因這項替代而略微改變，但是原子位置的大改變，諸如在主鏈原子之間的化學鍵斷裂，很少發生。原子的位置係由晶體結構、該原子的位址及其配位來提供。
可在此具體實例的發黃光之磷光體的基本晶體結構不改變之範圍內發揮此具體實例的效果。根據此具體實例的磷光體之晶格常數及M-N和M-O的化學鍵長度(在靠近的相鄰之原子間距離)可與Sr2Al3Si7ON13不同。若Sr2Al3Si7ON13的晶格常數及在Sr2Al3Si7ON13中的化學鍵長度(Sr-N和Sr-O)之變異少於±15%，則將此情況定義為未改變之晶體結構。晶格常數可以X-射線繞射或中子束繞射測定，而M-N和M-O的化學鍵長度(鄰近的原子距離)可從原子配位計算而得。
Sr2Al3Si7ON13晶體具有斜方晶系，且具有a=11.8埃，b=21.6埃，及c=5.01埃之晶格常數。晶體屬於空間群Pna 21(文獻中所示之第33空間群(由Springer(荷蘭)發行的T.Hahn編輯之International Tables for Crystallography,Volume A：Space-group symmetry(發行日期：1983，第一版)))。將根據單晶XRD分析所獲得的Sr2Al3Si7ON13之原子配位顯示於表1中。在Sr2Al3Si7ON13中的化學鍵長度(Sr-N和Sr-O)可從表1中所示之原子配位使用畢氏定 理(Pythagorean theorem)計算而得。
此具體實例的發黃光之磷光體必需具有此類晶體結 構。當化學鍵長度改變而超出範圍時，則化學鍵斷裂且轉變成不同的晶體。如此則不可能以本發明具體實例獲得效果。
此具體實例的發黃光之磷光體包括具有實質上與Sr2Al3Si7ON13相同的晶體結構之無機化合物作為基底材料，且一部分的構成元素M係經發光中心離子Ce替代。各元素之組成係指定在預定的範圍內。在此情況中，該磷光體展現較佳的性質，諸如高效率、寬的發光發射光譜半寬度及溫度性質。
根據表1中所示之原子配位，Sr2Al3Si7ON13之晶體結構係如圖1A、1B和1C中所示。圖1A為軸方向c之投影圖式，圖1B為軸方向b之投影圖式，及圖1C為軸方向a之投影圖式。在該等圖式中，301代表Sr原子，且其周圍以Si原子或Al原子302及O原子或N原子303圍繞。Sr2Al3Si7ON13之晶體可以XRD及中子繞射鑑識。
此具體實例的磷光體具有以上式1表示的組成。磷光體在使用Cu-Kα線之Bragg-Brendano方法的X-射線繞射圖案中具有在特定的繞射角(2θ)之峰。亦即其具有至少10個在下列繞射角(2θ)之峰：15.05-15.15、23.03-23.13、24.87-24.97、25.7-25.8、25.97-26.07、29.33-29.43、30.92-31.02、31.65-31.75、31.88-31.98、33.02-33.12、33.59-33.69、34.35-34.45、35.2-35.3、36.02-36.12、36.55-36.65、37.3-37.4及56.5-56.6。
根據此具體實例的發黃光之磷光體可藉由將含有各元 素之原料粉末混合及將其加熱而製得。
M原料可選自M之氮化物和碳化物。Al原料可選自Al之氮化物、氧化物和碳化物，及Si原料可選自Si之氮化物、氧化物和碳化物。發光中心元素Ce之原料可選自Ce之氧化物、氮化物和碳酸鹽。
關於此點，氮可藉由氮化物原料或在含有氮之大氣中加熱而獲得，而氧可從氧化物原料及氮化物原料的表面氧化之膜獲得。
例如，將Sr3N2、AlN、Si3N4、Al2O3、AlN和CeO2的意欲之起始組成混合。可使用Sr2N、SrN或其混合物代替Sr3N2。為了獲得均勻的混合粉末，希望將各原料粉末經乾式混合，以增加質量。
可將原料使用研缽混合，例如在手套箱中。將混合之粉末放入坩堝中且在預定的條件下加熱，獲得根據此具體實例的磷光體。坩堝的材料未受到特別的限制，且該材料可選自氮化硼、氮化矽、碳化矽、碳、氮化鋁、矽鋁氮氧化物、氧化鋁、鉬、鎢及類似者。
希望混合之粉末係在超過大氣壓力之壓力下加熱。根據氮化矽難以分解的事實，在超過大氣壓力之壓力下加熱是有利的。為了壓制氮化矽在高溫下分解，壓力較佳為5大氣壓或更高，及加熱溫度較佳為從1500至2000℃。當加熱係在此等條件下進行時，則獲得目標之燒結體而未引起任何麻煩，諸如原料及產物昇華。加熱溫度較佳為從1800至2000℃。
為了避免AlN氧化，希望在氮氣氛中進行加熱。在氣氛中的氫量可為至多約90原子%。
較佳的是混合之粉末係在上述溫度下加熱0.5至4小時，將加熱之產物自坩堝取出、弄碎且在相同的條件下再加熱。當取出、弄碎及加熱粉末的一系列過程重複最多約10次時，則輕易地得到使得粉末具有在晶體粒子之間略微熔合及均勻的組成和晶體結構的優點。
在燃燒之後，若必要時進行後處理，諸如清洗方法，以獲得根據一個具體實例的磷光體。在清洗時，可使用例如以純水清洗、以酸清洗或類似者作為清洗方法。可用的酸之實例包括無機酸，諸如硫酸、硝酸、氫氯酸和氫氟酸；有機酸，諸如甲酸、乙酸和草酸；及其混合酸。
在以酸清洗之後，若必要時可進行後退火處理。後退火處理可在例如包括氮和氫之還原氣氛中進行。結晶度及發光效率係藉由進行後退火處理而予以改進。
根據一個具體實例之發光裝置包括發光層(其包括上述之磷光體)及激發上述磷光體之發光元件。圖2為顯示根據一個具體實例之發光裝置的結構之示意圖。
在圖2中所示之發光裝置中，將導線101和102及封裝杯(package cup)103配置在基板100上。基板100和封裝杯103係從樹脂形成。封裝杯103具有上部位比其底部寬的凹部105。凹部之側壁係充當反射表面104。
將發光元件106以Ag糊架設在凹部105的近乎環狀底部之中心部位上。欲使用之發光元件106發射在從250至500 奈米之波長範圍中具有發射峰的光。此發光元件的實例包括發光二極體及雷射二極體。尤其使用半導體發光元件，諸如GaN-型LED，然而不特別受此限制。
將發光元件106的正電極(p電極)及負電極(n電極)(未顯示)經由以Au及類似者所形成的接合引線107和108分別與導線101和導線102連接。可隨意地修改該等導線101和102的配置。
亦可使用倒裝晶片(flip-chip)結構作為發光元件106，其中n電極及p電極係配置在其相同的表面上。在此情況中，有可能克服與配線有關聯的問題，諸如電線切斷或脫離及以電線的光吸收，由此容許製造具有極佳的可信度及亮度的半導體發光裝置。使用具有n-型基板的發光元件可形成以下的結構。n電極係形成於發光元件的n-型基板之後表面上及p電極係形成於疊層在基板上的p-型半導體層之頂端表面上。n電極係架設在導線上及p電極係以電線與其他的導線連接。
將含有根據一個具體實例的磷光體110之發光層109配置在封裝杯103的凹部105中。在發光層109中，例如5至60質量%之磷光體110內含在聚矽氧樹脂所形成之樹脂層111中。如上述，根據此具體實例的磷光體含有Sr2Al3Si7ON13作為母體材料。此等氧氮化物具有高的共價鍵結性質。因此，根據此具體實例的磷光體為疏水性且與樹脂具有良好的相容性。因此，顯著地壓制在樹脂層與磷光體之間的界面上之散射且改進光提取效率。
根據此具體實例的發黃光之磷光體具有良好的溫度性質且可發射具有高效率之寬的發光發射光譜半寬度之黃光。具有極佳的發光性質之發白光裝置係藉由與發射在250至500奈米之波長範圍中具有發射峰的光之發光元件組合而獲得。
可隨意地修改發光元件106的大小和種類以及凹部105的大小和形狀。
根據一個具體實例之發光裝置不限於圖2中所示之封裝杯型，且可隨意地修改。尤其在子彈型LED或表面架設型LED的情況中，可使用具體實例的磷光體獲得相同的效果。
圖3為顯示根據另一具體實例的發光裝置之結構的示意圖。在所示之發光裝置中，p及n電極(未顯示)係形成於散熱絕緣基板201之預定區域中及發光元件202係配置在其上。散熱絕緣基板201之材料可為例如AlN。
在發光元件202中的電極之一係形成於底部表面上且與散熱絕緣基板201的n電極以電連接。在發光元件202中的其他電極係經由金線203與散熱絕緣基板201上的p電極(未顯示)連接。使用發射在從250至500奈米之波長範圍中具有發射峰的光之發光二極體作為發光元件202。
半球狀內部透明樹脂層204、發光層205及外部透明樹脂層206係依序形成於發光元件202上。內部透明樹脂層204和外部透明樹脂層206可使用例如聚矽氧形成。在發光層205中，此具體實例的發黃光之磷光體207係內含在例如 由聚矽氧樹脂所形成之樹脂層208中。
在圖3中所示之發光裝置中，含有根據此具體實例的發黃光之磷光體的發光層205可使用諸如真空印刷或以分配器滴塗之程序簡單地製得。另外，發光層205係夾在內部透明樹脂層204與外部透明樹脂層206之間，及因此獲得改進提取效率的效果。
在根據本發明具體實例的發光裝置中之發光層可包括能夠以藍光激發而發綠光之磷光體及能夠以藍光激發而發紅光之磷光體連同本發明具體實例的發黃光之磷光體。在此情況中，可獲得具有更為優異的顯色性質之發白光裝置。
當根據本發明具體實例的發黃光之磷光體係以在250至400奈米之波長範圍中具有峰的紫外光區域之光激發時，亦可獲得發黃光。因此，發白光裝置亦可藉由將根據本發明具體實例的磷光體與例如能夠以紫外光激發而發藍光之磷光體及發光元件(諸如發紫外光二極體)組合而形成。在發白光裝置中的發光層可包括能夠以紫外光激發而發射在另一波長範圍中具有峰的光之磷光體連同本發明具體實例的發黃光之磷光體。此磷光體可包括例如能夠以紫外光激發而發紅光之磷光體、能夠以紫外光激發而發綠光之磷光體及類似者。
如上述，此具體實例的磷光體具有良好的溫度性質且可發射具有高效率之寬的發光發射光譜半寬度之黃光。當此具體實例的發黃光之磷光體與發射在250至500奈米之波 長範圍中具有發射峰的光之發光元件組合時，則可使用較少種類的磷光體獲得具有極佳的發光性質之發白光裝置。
301‧‧‧Sr原子
302‧‧‧Si原子或Al原子
303‧‧‧O原子或N原子
100‧‧‧基板
101，102‧‧‧導線
103‧‧‧封裝杯
104‧‧‧反射表面
105‧‧‧凹部
106，202‧‧‧發光元件
107，108‧‧‧接合引線
109，205‧‧‧發光層
110‧‧‧磷光體
111，208‧‧‧樹脂層
201‧‧‧散熱絕緣基板
203‧‧‧金線
204‧‧‧內部透明樹脂層
206‧‧‧外部透明樹脂層
207‧‧‧發黃光之磷光體
圖1A、1B和1C為顯示Sr2Al3Si7ON13之晶體結構的圖；圖2為顯示根據一個具體實例的發光裝置之結構的示意圖；圖3為顯示根據另一具體實例的發光裝置之結構的示意圖；圖4為實施例1的磷光體之XRD圖案；圖5為顯示實施例1的磷光體之發光發射光譜的圖；圖6為顯示實施例1的磷光體之溫度性質的圖式；圖7為實施例2的磷光體之XRD圖案；圖8為實施例3的磷光體之XRD圖案；圖9為實施例4的磷光體之XRD圖案；圖10為實施例5的磷光體之XRD圖案；圖11為實施例6的磷光體之XRD圖案；圖12為實施例7的磷光體之XRD圖案；及圖13為實施例8的磷光體之XRD圖案。
在下文顯示磷光體及發光裝置的特定實例。
首先製備作為Sr原料、Ce原料、Si原料及Al原料之 Sr3N2、CeO2、Si3N4及AlN，且將各來源在真空手套箱中秤重。Sr3N2、CeO2、Si3N4及AlN之摻合質量分別為2.680公克，0.147公克、5.086公克及1.691公克。將摻合之起始材料粉末在瑪瑙研缽中以乾式混合。
將獲得的混合物經由具有500微米孔徑之篩過篩至氮化硼(BN)坩堝中且將混合物在7.5大氣壓之氮氣氛中於1800℃下加熱1小時。當起始材料粉末填充至坩堝中時，該粉末之裝填密度為0.48公克/毫升。將加熱之產物自坩堝取出且在瑪瑙研缽中弄碎。將弄碎之加熱產物再放入坩堝中且將其在1800℃下加熱2小時。將取出、弄碎及加熱的一系列步驟再重複兩次，由此獲得實施例1之磷光體。
此磷光體之長寬比係如以下方式測量。首先獲得磷光體粒子的SEM觀察影像，且測量在1平方毫米視域內多個粒子(10至1000個粒子)的最大直徑及與最大直徑垂直之方向上的最小直徑。實施例1之磷光體的長寬比係藉由以最大直徑除以最小直徑及計算其平均值而獲得。實施例1之磷光體具有3之長寬比。
所獲得的磷光體為具有黃色體色(body color)之粉末。當以黑光激發時，經確認為發黃光。
將磷光體的XRD圖案顯示於圖4中。XRD圖案在此係以使用Cu-Kα線之Bragg-Brendano方法的X-射線繞射為基準而測定。如圖4中所示，峰出現在下列的繞射角(2θ)：15.05-15.15、23.03-23.13、+ 24.87-24.97、25.7-25.8、25.97-26.07、29.33-29.43、30.92-31.02、31.65- 31.75、31.88-31.98、33.02-33.12、33.59-33.69、34.35-34.45、35.2-35.3、36.02-36.12、36.55-36.65、37.3-37.4及56.5-56.6。
在圖4中所示之峰的相對強度總結於表2中。
當磷光體以來自氙燈在450奈米之發射波長分散的光激發時，將發光發射光譜顯示於圖5中。在圖5中，在近450奈米處具有窄的半寬度之發射為激發光的反射，並不是磷光體的發光。經確認具有551奈米之峰波長的高發光強度。以瞬間多通道光譜儀計算之半寬度為117奈米。半 寬度為自發光裝置所產生之白光的顯色性質的指標之一。通常當半寬度越寬，則越輕易地獲得極佳的顯色性質之白光。因為半寬度為117奈米，所以示意使用實施例1之磷光體輕易地獲得極佳的顯色性質之白光。
圖6顯示磷光體的溫度性質。溫度性質係如以下方式測定。將磷光體以加熱器加熱且獲得在T℃之預定溫度下的發光強度(IT)。使用瞬間多通道光譜儀測量發光強度。從公式(IT/I25)×100計算及使用25℃下的發光強度(I25)。如圖6中所示，發現在150℃下獲得0.88或更大的強度滯留，且即使溫度增加，發光強度的降低也少。
具有圖3中所示之結構的發光裝置係使用此實施例之磷光體製得。
製備具有8平方毫米之AlN基板作為散熱絕緣基板201，其中p及n電極(未顯示)係形成於預定區域內。將作為發光元件202的具有460奈米之發射峰波長的發光二極體以焊料鍵結至基板。在發光元件202中的電極中之一係形成於底部表面上且與AlN基板201的n電極以電連接。在發光元件202中的其他電極係經由以金線203與AlN基板201上的p電極(未顯示)連接。
將內部透明樹脂層204、發光層205及外部透明樹脂層206依序在發光元件202上形成半球狀，而製得此實施例的發光裝置。聚矽氧樹脂被用作為內部透明樹脂層204的材料且該層係使用分配器形成。使用含有50質量%之此實施例的磷光體之透明樹脂形成發光層205。所使用之透明樹 脂為聚矽氧樹脂。再者，使用與內部透明樹脂層204之例子相同的聚矽氧樹脂在發光層205上形成外部透明樹脂層206。
當發光裝置安置在積分球中且在20毫安培及3.3伏特下驅動時，色溫為6300K，發光效率為180lm/W，及Ra等於76。色溫、發光效率及Ra係從瞬間多通道光譜儀獲得。
此實施例的發白光裝置可藉由將此實施例的磷光體與具有460奈米之發射峰波長的藍光LED組合而獲得。使用發白光裝置容許形成具有高發光效率及高顯色性質的高功率應用之白光LED。
再者，如表3中所示，實施例2至8的磷光體係以與實施例1相同的方式獲得，除了原料及其摻合質量改變以外。另外，在進行第一次加熱而填充至坩堝中時，將實施例1的磷光體輕敲100次，由此製造比較例1的磷光體。原料粉末在填充至坩堝中時具有0.98公克/毫升之裝填密度。所獲得的磷光體具有1.1之長寬比。
再者，在進行所有加熱而填充至坩堝中時，將比較例1的磷光體以具有300微米孔徑之篩過篩至坩堝中，由此製造比較例2的磷光體。所獲得的磷光體具有12之長寬比。
實施例2至8的磷光體為具有黃色體色之粉末。當該等以黑光激發時，經確認為發黃光。該等磷光體之XRD圖案依序顯示於圖7至13中。選自XRD圖案的依強度順序遞減之峰經證實為最強的峰。繞射角(2θ)在表4中以〝○〞表示。
在實施例的磷光體中之任一者中，經發現最強的峰屬於下列的繞射角(2θ)中之任一者：15.05-15.15°、23.03-23.13°、24.87-24.97°、25.7-25.8°、25.97-26.07°、29.33-29.43°、30.92-31.02°、31.65-31.75°、31.88-31.98°、33.02-33.12°、33.59-33.69°、34.35-34.45°、35.2-35.3°、36.02-36.12°、36.55-36.65°、37.3-37.4°及56.5-56.6°。
比較例1和2的磷光體為具有黃色之體色的粉末，且經確認在以黑光激發時發黃光。在該比較例的磷光體中，在上述之繞射角(2θ)不一定觀察到10個最強的峰。
如上述發現實施例2至8及比較例1和2的磷光體之長寬比及發光性質。將其結果與實施例1的磷光體之長寬比及發光性質一起總結於表5中。在表5中，相對量子效率為相對於實施例4為1之量子效率的相對強度，且其係使用積分球總光通量測量裝置獲得。
如表5中所示，實施例1至8的所有磷光體具有在1.5至10之範圍內的長寬比。再者，實施例1至8的所有磷光體具有549至554奈米之範圍中的發光峰及0.98或更大的高量子效率。所獲得的發光半寬度為116奈米或更大的寬發射。
另一方面，無法由比較例1和2的磷光體獲得足夠的亮度，亦即該等具有在1.5至10之範圍外的長寬比及從0.9至0.94之量子效率。
將實施例1至8及比較例1和2的磷光體使用感應耦合電 漿(ICP)的化學分析結果總結於表6中。表6中所示之數值為使各分析之元素的濃度標準化所獲得的莫耳比，其係假設Al濃度與Si濃度之總和為10。
在表6中，x，y，z，u和w分別對應於以下式1中的x，y，z，u和w。
(M1-xCex)2yAlzSi10-zOuNw 式1
如表6中所示，實施例1至8的任何磷光體之x，y，z，u和w係在下述範圍內。
0<x1，0.8y1.1，2z3.5，0<u1
1.8z-u，13u+w15
實施例的磷光體具有預定之組成及預定之長寬比，及因此材料可發射具有高效率之寬的發光光譜半寬度之黃光。
另一方面，從表5和6確認具有低於1.5之長寬比的磷光體(比較例1)具有不良的量子效率，即使其組成符合規定之條件。從表5和6亦確認具有大於10之長寬比的磷光體(比較例2)具有不良的量子效率，即使其組成符合規定之條件。
接下來，製備市場上可取得的經Eu-活化之正矽酸鹽磷光體作為比較例3的磷光體。
另外，比較例4至11的磷光體係使用與製備實施例1的磷光體所使用者相同的組成來合成，除了在式1中的組成部分改變成表7中所示者以外。
與上述相同的方式獲得比較例3至11的磷光體之長寬比，且將其結果總結於表8中。
比較例3至11的磷光體之XRD圖案係與上述相同的方式獲得。結果，在比較例的磷光體中，在下列的繞射角(2θ)中不一定觀察到10個最強的峰：15.05-15.15、23.03-23.13、24.87-24.97、25.7-25.8、25.97-26.07、29.33-29.43、30.92-31.02、31.65-31.75、31.88-31.98、 33.02-33.12、33.59-33.69、34.35-34.45、35.2-35.3、36.02-36.12、36.55-36.65、37.3-37.4及56.5-56.6。
具有450奈米波長之光係與上文相同的方式發射，以激發比較例3至11的磷光體，由此測定發光性質，且同時獲得各磷光體的溫度性質。經確認所有比較例的磷光體既不具有發光性質，亦不具有溫度性質。
具體而言，經Eu-活化之正矽酸鹽磷光體(比較例3)具有約70奈米之窄的半寬度，因此無法獲得具有良好顯色性質之發光裝置，即使其與發藍光二極體組合亦然。而且，亮度在高溫下顯著降低，及因此降低在輸入約300毫瓦或更大動力之高輸出發光裝置中的效率。
當式1中的y值低於0.8時(比較例4)，則使結晶度降低，因此導致效率降低，因為Sr+Ce的量太少。另一方面，當y值大於1.1時(比較例5)，則所獲得的組成包括過量的Sr+Ce，且過量的Sr+Ce形成異相，因此導致效率降低。
當式1中的z值低於2時(比較例6)，則無法維持晶體結構，因為形成具有Al量太少的組成及不同的晶體結構，因此導致不足的性質。另一方面，當z值大於3.5時(比較例7)，則所獲得的組成包括過量的Al及形成包括過量Al之不同的晶體結構，因此導致不足的性質。
當式1中的u值為1或更大時(比較例8)，則組成具有太多的O，因此使共價降低，其使波長變短及使效率降低，因此導致不足的溫度性質。另一方面，當z-u之值小 於1.8時(比較例9)，則在組成中的O量變得過度大於Al量而無法維持晶體結構，因此導致不同的晶體結構形成，從而無法獲得所欲性質。
當式1中的u+w之值小於13時(比較例10)，則所獲得的組成具有不足的離子量，其破壞電荷平衡，因此無法維持晶體結構而形成不同的晶體結構，因此導致不足的性質。另一方面，當u+w之值大於15時(比較例11)時，則所獲得的組成具有過量的離子量，其破壞電荷平衡，因此無法維持晶體結構而形成不同的晶體結構，因此導致不足的性質。
根據上述具體實例，具有良好的溫度性質及能夠發射具有高效率之寬光譜半寬度的黃光之磷光體可藉由指定之組成及長寬比而提供。當本發明具體實例的發黃光之磷光體與藍光LED組合時，則可獲得具有極佳的顯色性質及良好的發光性質之發白光裝置。
雖然已說明某些具體實例，但是該等具體例僅以實施例方式呈現，並非用以限制本發明的範圍。事實上，本文所述之新穎具體實例可以各種其他形式具體化；此外，可以本文所述之具體實例的形式進行各種省略、替代和改變而不違背本發明的精神。所附之申請專利範圍及其對等物係用以涵蓋將會落在本發明之範圍和精神內的此等形式或修改。
100‧‧‧基板
101，102‧‧‧導線
103‧‧‧封裝杯
104‧‧‧反射表面
105‧‧‧凹部
106‧‧‧發光元件
107，108‧‧‧接合引線
109‧‧‧發光層
110‧‧‧磷光體
111‧‧‧樹脂層

Claims (15)

  1. 一種磷光體，其當以在250至500奈米之波長範圍中具有發射峰的光激發時展現在500至600奈米之波長範圍中的發光峰，其包含以下式1表示的組成及1.5至10之晶體長寬比：(M1-xCex)2yAlzSi10-zOuNw 式1其中M代表Sr，且一部分的Sr可經選自Ba、Ca和Mg中之至少一者替代；及x，y，z，u和w滿足以下條件：0<x1，0.8y1.1，2z3.5，0<u1 1.8z-u，及13u+w5。
  2. 根據申請專利範圍第1項之磷光體，其中x滿足0.001x0.5。
  3. 根據申請專利範圍第1項之磷光體，其中y滿足0.85y1.06。
  4. 根據申請專利範圍第1項之磷光體，其中z滿足2.5z3.3。
  5. 根據申請專利範圍第1項之磷光體，其中u滿足0.001u0.8。
  6. 根據申請專利範圍第1項之磷光體，其中z-u滿足2z-u。
  7. 根據申請專利範圍第1項之磷光體，其中u+w滿足13.2u+w14.2。
  8. 根據申請專利範圍第1項之磷光體，其中該磷光 體在使用Cu-Kα線之Bragg-Brendano方法的X-射線繞射中具有至少10個在下列繞射角(2θ)之峰：15.05-15.15、23.03-23.13、24.87-24.97、25.7-25.8、25.97-26.07、29.33-29.43、30.92-31.02、31.65-31.75、31.88-31.98、33.02-33.12、33.59-33.69、34.35-34.45、35.2-35.3、36.02-36.12、36.55-36.65、37.3-37.4及56.5-56.6。
  9. 一種發光裝置，其包含：發光元件，其發射在250至500奈米之波長範圍中具有發射峰的光；及發光層，其包含發黃光之磷光體，該磷光體包含申請專利範圍第1至8項中任一項之磷光體。
  10. 根據申請專利範圍第9項之發光裝置，其進一步包含散熱絕緣基板，該發光元件係安置在該基板上。
  11. 根據申請專利範圍第9項之發光裝置，其中該發光層進一步包含發紅光之磷光體。
  12. 根據申請專利範圍第11項之發光裝置，其中該發光層進一步包含發綠光之磷光體。
  13. 一種製造根據申請專利範圍第1至8項中任一項之磷光體的方法，該方法包含：將選自M之氮化物和碳化物的M之原料、選自Al之氮化物、氧化物和碳化物的Al之原料、選自Si之氮化物、氧化物和碳化物的Si之原料及選自Ce之氧化物、氮化物和碳酸鹽的Ce之原料混合，獲得混合物；及 將該混合物加熱。
  14. 根據申請專利範圍第13項之方法，其中將該混合物在5大氣壓或更高的壓力下於1500至2000℃下加熱。
  15. 根據申請專利範圍第13項之方法，其中將該混合物在氮氣氛中加熱。
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