TW201336878A - 水性顏料分散液及使用其之噴墨用水性顏料墨水 - Google Patents
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Abstract
本發明係一種含有顏料及顏料分散劑之噴墨用水性顏料分散液。顏料分散劑為包含聚合物鏈A及聚合物鏈B之接枝共聚物及嵌段共聚物中之至少任一者，聚合物鏈A包含源自第一含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之構成單位20~60質量%、源自(甲基)丙烯酸之構成單位10~35質量%、及源自其他(甲基)丙烯酸酯之構成單位5~70質量%，聚合物鏈B包含源自第二含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之構成單位、及源自具有芳香環之乙烯系單體或(甲基)丙烯酸酯之構成單位中之至少任一者。
Description
本發明係關於一種含有顏料作為噴墨用水性顏料墨水所使用之著色劑的顏料分散液、及使用該顏料分散液而獲得之噴墨用水性顏料墨水。
噴墨印表機因其高功能化，而用途涉及個人用、辦公用、營業用、記錄用、彩色顯示用、及彩色照片用。又，為了應對高速化及高畫質化，藉由裝置之改良而進展噴出液滴(墨水液滴)之微小化。為了使噴出液滴微小化，必需使墨水中之顏料(粒子)微細化，並且使經微細化之顏料微分散於分散介質中。
藉由使用含有經微細化之顏料之墨水，印刷物之鮮明性、顏色之銳度、顏色濃度等正逐步提高。尤其是藉由使用含有經微細化之顏料之墨水，使成為表現顏色銳度之指標的色彩值之彩度提高。又，於記錄於噴墨用之加工紙(相紙、寬幅(Wide Format)用紙等)之情形時，光澤值提高。然而，由於含有經微細化之顏料之墨水變得容易滲透紙，故而存在顏色濃度之顯色性降低之傾向。
因此，近年來，業界研究抑制水性顏料墨水對紙之滲透性，及抑制墨水對紙表面之濕潤而使經微細化之顏料停留於紙表面附近，而提高列印濃度。例如，嘗試使用包含親水性較高之部位及疏水性較高之部位的接枝聚合物或嵌段聚合物而將顏料被覆(膠囊化)。由於
使疏水性較高之部位吸附於顏料表面而被覆顏料，故而可抑制墨水對紙之滲透，使顏料變得容易存在於紙之表面。又，親水性較高之部位對分散介質親和，因此接枝聚合物或嵌段聚合物成為擴散之形態。因此，認為藉由靜電及位阻斥力而提高墨水之保存性(參照專利文獻1~3)。
[專利文獻1]日本專利特開2008-231130號公報
[專利文獻2]日本專利特開2009-149912號公報
[專利文獻3]日本專利特開2004-51971號公報
然而，於為了提高圖像(列印物)之顯色性而增大顏料之粒徑，或使顏料膠囊化以使顏料停留於紙之表面之情形時，存在列印物之彩度或光澤度降低之情況。因此，極難製備可獲得兼具高顯色性與高彩度、高光澤度之列印物的墨水。
本發明係鑒於此種先前技術所具有之問題而完成者，其課題在於提供一種可製備能夠記錄高顯色、高彩度、及高光澤度之列印物，並且保存性優異之噴墨用水性顏料墨水的水性顏料分散液、使用該水性顏料分散液而獲得之噴墨用水性顏料墨水、以及較適宜用於獲得該水性顏料分散液之分散劑被覆顏料之製備方法。
本發明者等人為了達成上述課題，進行努力研究，結果發現藉由使用將特定之單體成分作為構成成分而獲得之具有特定之結
構的接枝共聚物或嵌段共聚物作為顏料分散劑，可解決上述課題，從而完成本發明。
即，根據本發明，提供以下所示之水性顏料分散液。
[1]一種水性顏料分散液，其係含有顏料5~35質量%、顏料分散劑0.5~25質量%、水性有機溶劑5~30質量%、及水20~80質量%之噴墨用水性顏料分散液，且上述顏料分散劑為聚合物鏈A接枝於聚合物鏈B上而成之接枝共聚物、及上述聚合物鏈A之單末端與上述聚合物鏈B之單末端鍵結而成之嵌段共聚物中之至少任一者，上述聚合物鏈A包含源自第一含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之構成單位20~60質量%、源自(甲基)丙烯酸之構成單位10~35質量%、及源自其他(甲基)丙烯酸酯之構成單位5~70質量%，並且其數量平均分子量為1,000~10,000，上述聚合物鏈B包含源自第二含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之構成單位、及源自具有芳香環之乙烯系單體或(甲基)丙烯酸酯之構成單位中之至少任一者，上述聚合物鏈A與上述聚合物鏈B之質量比A：B=30~70：70~30，上述接枝共聚物及上述嵌段共聚物之數量平均分子量為2,000~20,000。
[2]如上述[1]之水性顏料分散液，其中，上述顏料為選自由色料索引編號(C.I.，Color Index)顏料藍-15：3、15：4、C.I.顏料紅-122、269、C.I.顏料紫-19、C.I.顏料黃-74、155、180、C.I.顏料綠-36、58、C.I.顏料橙-43、及C.I.顏料黑-7所組成之群中之至少一種，並且其數量平均一次粒徑未達150 nm。
[3]如上述[1]或[2]之水性顏料分散液，其中，上述水性有機溶劑為對水於25℃下之溶解度為20質量%以上的選自由聚(n=1以上)伸烷基(C2~3)二醇單烷基醚、聚(n=1以上)伸烷基(C2~3)二醇單烯丙醚、聚
(n=1以上)伸烷基(C2~3)二醇二烷基醚、伸烷基二醇、伸烷基一元醇單烷基醚、伸烷基多元醇、及醯胺系溶劑所組成之群中之至少一種。
[4]如上述[1]至[3]中任一項之水性顏料分散液，其中，上述顏料係利用上述顏料分散劑進行被覆處理。
[5]如上述[1]至[4]中任一項之水性顏料分散液，其中，上述第一含環烷基之(甲基)丙烯酸酯為(甲基)丙烯酸環己酯及(甲基)丙烯酸3,3,5-三甲基環己酯中之至少任一者。
又，根據本發明，提供以下所示之噴墨用水性顏料墨水。
[6]一種噴墨用水性顏料墨水，其含有如上述[1]至[5]中任一項之水性顏料分散液，且上述顏料之含有比例為4~10質量%。
進而，根據本發明，提供以下所示之分散劑被覆顏料之製備方法。
[7]一種分散劑被覆顏料之製備方法，其係利用顏料分散劑而經被覆處理之分散劑被覆顏料之製備方法，且包括(i)於混合顏料、顏料分散劑、水性有機溶劑、水、及鹼劑而獲得之顏料分散液中添加酸，使上述顏料分散劑析出的步驟，或(ii)將混練上述顏料與上述顏料分散劑而獲得之混練物添加至上述顏料分散劑之不良溶劑中，使上述顏料分散劑析出的步驟，上述顏料分散劑為聚合物鏈A接枝於聚合物鏈B上而成之接枝共聚物、上述聚合物鏈A之單末端與上述聚合物鏈B之單末端鍵結而成之嵌段共聚物中之至少任一者，上述聚合物鏈A包含源自第一含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之構成單位20~60質量%、源自(甲基)丙烯酸之構成單位10~35質量%、及源自其他(甲基)丙烯酸酯之構成單位5~70質量%，並且其數量平均分子量為1,000~10,000，上述
聚合物鏈B包含源自第二含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之構成單位、及源自具有芳香環之乙烯系單體或(甲基)丙烯酸酯之構成單位中之至少任一者，上述聚合物鏈A與上述聚合物鏈B之質量比A：B=30~70：70~30，上述接枝共聚物及上述嵌段共聚物之數量平均分子量為2,000~20,000。
本發明之水性顏料分散液含有具有導入環烷基之水溶性之聚合物鏈A的接枝共聚物及嵌段共聚物中之至少任一者作為顏料分散劑。該等接枝共聚物或嵌段共聚物由於具有疏水性之環烷基，故而具有玻璃轉移點(Tg)較高，高耐光性且高折射率等性質。因此，若使用將該等接枝共聚物或嵌段共聚物作為顏料分散劑的本發明之水性顏料分散液，則可製備可記錄高顯色、高彩度、及高光澤度之列印物，且保存性優異之噴墨用顏料墨水。
又，聚合物鏈B由於具有芳香環及/或環烷基，故而容易吸附於疏水性之顏料表面，並且與溶解於水之聚合物鏈A立體排斥。藉此，有助於顏料之分散穩定化。水不溶性之聚合物鏈B藉由不溶解於墨水中而形成粒子，從而使墨水低黏度化，並且墨水之黏性亦表現出牛頓性(Newtonian property)，噴出穩定性亦提高。此外，水溶性之聚合物鏈A具有經鹼中和之羧基，因此即便例如於噴墨頭中墨水乾燥之情形時，亦容易再次溶解及再次分散，並且噴出性亦良好。如上所述，使用本發明之水性顏料分散液之噴墨用水性顏料墨水有助於噴墨印刷時列印之高速化及列印物之高畫質化。
以下，對本發明之實施形態進行說明，但本發明並不限定於以下實施形態。本發明之水性顏料分散液係含有顏料、顏料分散劑、水性有機溶劑、及水之噴墨用水性顏料分散液。以下，對其詳情進行說明。
(顏料分散劑)
顏料分散劑為聚合物鏈A接枝於聚合物鏈B上而成之接枝共聚物、及聚合物鏈A之單末端與聚合物鏈B之單末端鍵結而成之嵌段共聚物中之至少任一者。接枝共聚物係對作為主鏈之聚合物鏈B鍵結(分支)1條以上之聚合物鏈A。再者，聚合物鏈A相對於一條聚合物鏈B之鍵結條數並無限定。聚合物鏈A包含源自第一含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之構成單位20~60質量%、源自(甲基)丙烯酸之構成單位10~35質量%、及源自其他(甲基)丙烯酸酯之構成單位5~70質量%。源自(甲基)丙烯酸之構成單位所含之羧基藉由被鹼中和而離子化。因此，含有源自(甲基)丙烯酸之構成單位之聚合物鏈A係具有溶解於水之性質之聚合物鏈。
聚合物鏈B包含源自第二含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之構成單位、及源自具有芳香環之乙烯系單體之構成單位中之至少任一者，以及視需要所使用之源自其他(甲基)丙烯酸酯之構成單位。該聚合物鏈B為不溶於水之聚合物鏈，利用疏水性相互作用而吸附於顏料並沈積，從而將顏料被覆(膠囊化)。藉由使用此種包含具有不同性質之聚合物鏈A與聚合物鏈B之顏料分散劑，可使顏料於良好之狀態下分散。再者，構成聚合物鏈A之第一含環烷基之(甲基)丙烯酸酯與構成
聚合物鏈B之第二含環烷基之(甲基)丙烯酸酯可相同亦可不同。以下，簡稱為「含環烷基之(甲基)丙烯酸酯」時，意指「第一含環烷基之(甲基)丙烯酸酯」及「第二含環烷基之(甲基)丙烯酸酯」兩者。
聚合物鏈B形成粒子，並且藉由聚合物鏈A而溶解於墨
水中之水性介質並穩定化。因此，該顏料分散劑形成具有較高穩定性之粒子而低黏度化，故而不會阻礙顏料之分散穩定性或墨水之噴出性。進而，由於適當地控制聚合物鏈A中之羧基之量，故而該顏料分散劑對水之溶解性較高。因此，即便於在噴墨頭中乾燥之情形時，亦可利用例如清潔液等其他水性介質容易地再次溶解及再次分散。
(聚合物鏈A)
聚合物鏈A中含有環烷基。藉由使用包含具有環烷基之聚合物鏈A之顏料分散劑，可製備能夠記錄高顯色、高彩度、及高光澤度之列印物的水性顏料墨水。作為第一含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之具體例，可列舉：(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸甲基環己酯、(甲基)丙烯酸3,3,5-三甲基環己酯、(甲基)丙烯酸三級丁環己酯、(甲基)丙烯酸環己氧基乙酯、(甲基)丙烯酸三環癸酯、(甲基)丙烯酸異酯等。其中，較佳為(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸3,3,5-三甲基環己酯。又，環烷基之碳數較佳為6~9個。其原因在於，若為碳數6~9個之環烷基，則即便於大量導入之情形時，水溶性亦不太被阻礙，並且亦容易獲取。
若聚合物鏈A所含之源自第一(甲基)丙烯酸環烷基酯之
構成單位之比例未達20質量%，則無法發揮效果。另一方面，若超過60質量%，則有水溶性明顯降低之情況。再者，聚合物鏈A所含之源自第一(甲基)丙烯酸環烷基酯之構成單位之比例為30~50質量%較佳。
聚合物鏈A含有源自(甲基)丙烯酸之構成單位。該構成
單位中之羧基被中和而離子化，使聚合物鏈A溶解於水中。若聚合物鏈A所含之源自(甲基)丙烯酸之構成單位之比例未達10質量%，則有聚合物鏈A變得不溶解於水之情況。另一方面，若超過35質量%，則有聚合物鏈A之親水性變得過高，所獲得之列印物之耐水性明顯降低之情況。聚合物鏈A所含之源自(甲基)丙烯酸之構成單位之比例為15~25質量%較佳。
聚合物鏈A中含有「源自其他(甲基)丙烯酸酯之構成單
位」。作為其他(甲基)丙烯酸酯之具體例，可列舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸十二酯等脂肪族(甲基)丙烯酸烷基酯；(甲基)丙烯酸苯酯、(甲基)丙烯酸苄酯等芳香族(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯等含羥基之(甲基)丙烯酸酯；(聚)乙二醇醚(甲基)丙烯酸酯等含醚基或鏈之(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸二甲胺乙酯等含胺基之(甲基)丙烯酸酯等。再者，其他(甲基)丙烯酸酯可單獨使用一種或組合兩種以上而使用。
聚合物鏈A之數量平均分子量為1,000~10,000，較佳
為2,000~7,000。若聚合物鏈A之數量平均分子量未達1,000，則無法發揮作為聚合物之性能。另一方面，若聚合物鏈A之數量平均分子量超過10,000，則有親水性鏈於顏料分散劑中所占之比例過大，而促進聚合物鏈B自顏料之解吸，降低顏料之分散穩定性之情況。再者，本說明書中之聚合物鏈或聚合物之數量平均分子量係利用凝膠滲透層析法(以下，亦記為「GPC(Gel Permeation Chromatograph)」)所得之聚苯乙烯換算之分子量。
(聚合物鏈B)
聚合物鏈B係不溶於水之聚合物鏈，具有對顏料之吸附性。因此，聚合物鏈B吸附於顏料並沈積於表面上而將顏料被覆(膠囊化)。作為第二含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之具體例，可列舉與上述作為第一含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之具體例而列舉者相同者。聚合物鏈B所含之源自第二(甲基)丙烯酸環烷基酯之構成單位之比例較佳為30~70質量%，進而較佳為40~60質量%。
作為具有芳香環之乙烯系單體之具體例，可列舉苯乙
烯、乙烯甲苯、乙烯基萘等。又，作為具有芳香環之(甲基)丙烯酸酯之具體例，可列舉：(甲基)丙烯酸苯酯、萘氧基(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸苯氧乙酯、對基酚環氧乙烷改質(甲基)丙烯酸酯等。聚合物鏈B所含之源自具有芳香環之乙烯系單體或(甲基)丙烯酸酯之構成單位之比例較佳為30~70質量%，進而較佳為40~60質量%。
再者，為了使聚合物鏈B軟質化或導入羥基等官能基，
聚合物鏈B中為含有上述「源自其他(甲基)丙烯酸酯之構成單位」較佳。
用作顏料分散劑之接枝共聚物及嵌段共聚物之數量平
均分子量均為2,000~20,000，較佳為5,000~15,000，進而較佳為7,000~12,000。若數量平均分子量未達2,000，則作為顏料分散劑之功能降低而無法保持分散穩定性。另一方面，若數量平均分子量超過20,000，則有水性顏料分散液之黏度變高，或一分子鏈吸附於數個顏料粒子而無法進行分散之情況。
若接枝共聚物或嵌段共聚物所含之作為親水性鏈之聚
合物鏈A之比例過少，則顏料分散劑變得不溶於水或析出。另一方面，
若聚合物鏈A之比例過多，則所記錄之列印物之耐水性降低，或對顏料之吸附性降低。又，若接枝共聚物或嵌段共聚物所含之作為疏水性鏈之聚合物鏈B之比例過少，則顏料分散劑不會穩定地吸附於顏料。另一方面，若聚合物鏈B之比例過多，則顏料分散劑變得不溶於水或分離。因此，聚合物鏈A與聚合物鏈B之質量比A：B=30~70：70~30，較佳為40~60：60~40，進而較佳為40~50：50~40。
(接枝共聚物之合成方法)
接枝共聚物可依據先前公知之方法而合成。作為合成方法之具體例，有：(i)使其單末端導入有進行自由基聚合之不飽和鍵之巨單體(聚合物鏈A)、與作為聚合物鏈B之構成成分之單體聚合的方法(巨單體法)；(ii)於鍵結有聚合起始基之聚合物鏈B之存在下，聚合作為聚合物鏈A之構成成分之單體的方法(側鏈聚合法)；(iii)製備其單末端導入反應性基「X」之聚合物鏈A，及使具有可與反應性基「X」反應之官能基「Y」之單體聚合而獲得的其側鏈上具有官能基「Y」之聚合物鏈B，使該等聚合物鏈A與聚合物鏈B反應的方法(高分子反應法)等。任一合成方法均可合成接枝共聚物，其中為巨單體法較佳。
側鏈聚合法於產生作為自由基聚合之副反應之偶合反應之情形時，可能發生凝膠化等。又，高分子反應法為高分子彼此之反應，存在由於反應基之濃度較低故而反應率較低，分別單獨殘留聚合物鏈A或聚合物鏈B之情況。然而，高分子反應方法亦存在藉由利用下述之活性自由基聚合法使分子量一致而使末端反應性變均勻，且變得容易獲得接枝共聚物，故而較佳的情況。
巨單體可依據先前公知之方法而合成。具體而言，有：(i)藉由使(甲基)丙烯酸酯等於高溫高壓下隨著解聚合而進行聚合，從而
於末端導入不飽和鍵的方法；(ii)使用具有硫醇基及羥基等官能基之鏈轉移劑於末端導入羥基，使具有可與導入之羥基反應之官能基之單體反應的方法；(iii)使用α位上具有容易作為自由基而脫離之基之乙烯系單體(例：α-溴甲基丙烯酸酯系化合物、α-甲基苯乙烯二聚物、甲基丙烯酸甲酯二聚物)作為鏈轉移劑，進行不可逆加成裂解鏈轉移聚合的方法；(iv)於下述之活性自由基聚合法中，使用具有羥基或鹵素等官能基之聚合起始化合物獲得聚合物，添加可與其官能基反應之具有不飽和鍵之化合物，於末端導入不飽和鍵而獲得巨單體的方法等。
若依據通常之自由基聚合法或下述之活性自由基聚合法等先前公知之方法使以上述方式獲得之巨單體與作為聚合物鏈B之構成成分之單體聚合，則可獲得目標接枝共聚物。
(嵌段共聚物之合成方法)
嵌段共聚物難以利用先前公知之自由基聚合法獲得。準備於其單末端導入有官能基「X」之聚合物鏈A、及於其單末端導入有可與官能基「X」反應之官能基「Y」的聚合物鏈B，並使該等聚合物鏈之官能基「X」與「Y」反應，藉此可獲得嵌段共聚物。然而，有反應率較低，大量殘留聚合物鏈A或聚合物鏈B之情況。作為嵌段共聚物之較佳之合成方法，有活性陽離子聚合法、活性陰離子聚合法、活性自由基聚合法等。但，於活性陽離子聚合法或活性陰離子聚合法中，有產生(甲基)丙烯酸酯不進行聚合等不良情況之情形。因此，作為嵌段共聚物之合成方法，活性自由基聚合法為特佳。
作為活性自由基聚合法之具體例，有：(i)使用可產生氮氧自由基之化合物之方法(氮氧自由基媒介聚合法(NMP，Nitroxide Mediated Polymerization))；(ii)使用銅或釕等金屬錯合物，以鹵化化合
物為聚合起始化合物，自該聚合起始化合物活性聚合之方法(原子轉移自由基聚合法(ATRP，Atom Transfer Radical Polymerization))；(iii)使用二硫代羧酸酯或黃原酸酯化合物之方法(可逆加成裂解鏈轉移聚合法(RAFT，Reversible Addition Fragmentation Chain Transfer Polymerization))；(iv)以有機碲化合物為聚合起始化合物之方法(有機碲媒介活性自由基聚合法(TERP，Organotellurium Mediated Living Radical Polymerization))；(v)以碘化合物為聚合起始化合物，使用磷化合物、氮化合物、碳化合物、或氧化合物等作為觸媒而獲得的方法(可逆鏈轉移催化聚合法(RTCP，Reversible Chain Transfer Catalyzed Polymerization))等。
該等活性自由基聚合法可於先前公知之聚合條件下實施。例如於塊狀聚合、懸浮聚合、乳化聚合、溶液聚合等條件下實施活性自由基聚合即可。再者，於溶液聚合之情形時，可將聚合後之反應液直接用作顏料分散劑之溶液，可利用其他溶劑置換聚合所使用之溶劑，亦可暫時於不良溶劑中析出而僅取出嵌段共聚物。其中，較佳為使用噴墨墨水所含之有機溶劑作為聚合用之溶劑而進行溶液聚合。藉此，可僅於聚合後之反應液中添加鹼來中和嵌段共聚物而容易地用作顏料分散劑。
若藉由鹼中和以上述方式獲得之接枝共聚物或嵌段共聚物(水溶液化)，則可製成顏料分散劑。作為鹼之具體例，可列舉：氨；三甲基胺、三乙基胺等烷基胺；二乙醇胺、三乙醇胺等二醇系胺；口末啉、吡啶等環狀胺；氫氧化鈉、氫氧化鉀等氫氧化物等。鹼之使用量為接枝共聚物或嵌段共聚物所含羧基之等莫耳以上較佳。
(顏料)
作為顏料，可使用一種或兩種以上有機顏料或無機顏料等。作為顏料之具體例，可列舉：碳黑、喹吖酮系顏料、鈦菁系顏料、苯并咪唑酮系顏料、異吲哚啉酮系顏料、偶氮系顏料等。更具體地，就顯色性、分散性、及耐候性等觀點而言，若以色料索引編號(C.I.)表示，則較佳為選自由C.I.顏料藍-15：3、15：4、C.I.顏料紅-122、269、C.I.顏料紫-19、C.I.顏料黃-74、155、180、C.I.顏料綠-36、58、C.I.顏料橙-43、及C.I.顏料黑-7所組成之群中之至少一種。
又，顏料之數量平均一次粒徑為未達150 nm較佳。藉由使用其數量平均一次粒徑未達150 nm之顏料，可提高所記錄之列印物之光學濃度、彩度、顯色性、及列印品質，並且可適當地抑制墨水中顏料之沈澱。
(水性有機溶劑)
水性有機溶劑係對水具有混和性之有機溶劑。作為水性有機溶劑，較佳為使用對水之溶解度於25℃下為20質量%以上的選自由聚(n=1以上)伸烷基(C2~3)二醇單烷基醚、聚(n=1以上)伸烷基(C2~3)二醇單烯丙醚、聚(n=1以上)伸烷基(C2~3)二醇二烷基醚、伸烷基二醇、伸烷基一元醇單烷基醚、伸烷基多元醇、及醯胺系溶劑所組成之群中之至少一種。
作為更具體之水性有機溶劑之例，可列舉：乙二醇單丁醚、二乙二醇單丁醚、三伸丙二醇單丁醚、四乙二醇單甲醚、四乙二醇單丁醚、二伸丙甘醇單甲醚、三伸丙二醇單甲醚等聚(n=1以上)伸烷基(C2~3)二醇單烷基醚；苯氧基三乙二醇或苯乙烯化苯基聚乙二醇等聚(n=1以上)伸烷基(C2~3)二醇單烯丙醚；二乙二醇二甲醚、二乙二醇二乙醚、四乙二醇二甲醚等聚(n=1以上)伸烷基(C2~3)二醇二烷
基醚；1,2-丙二醇、1,2-己二醇、1,2-辛二醇、異戊二醇等伸烷基二醇；3-甲氧基-3-甲基丁醇等伸烷基一元醇單烷基醚；甘油等伸烷基多元醇；2-吡咯啶酮或N-甲基吡咯啶酮等醯胺系溶劑等。
水性有機溶劑為必需之成分，藉由含有水性有機溶劑，
可防止噴頭之乾燥或列印紙之起皺。再者，若為溶解於水之溶劑，則亦可視需要使用其他有機溶劑。作為其他有機溶劑之具體例，可列舉：甲醇、乙醇、碳酸伸乙酯、碳酸伸丙酯等。
(各成分之調配比例)
本發明之水性顏料分散液所含顏料之比例為5~35質量%，較佳為5~30質量%，進而較佳為7~20質量%。又，顏料分散劑之含有比例為0.5~25質量%。進而，水性有機溶劑之含有比例為5~30質量%，較佳為5~20質量%。又，水之含有比例為20~80質量%。各成分之調配比例可考慮所要求之品質或成本等而適當調整。例如，若顏料之含有比例為7~20質量%，則彩度、顯色性、穩定性明顯提高，故而較佳。再者，若顏料之含有比例過少，則無法確保列印濃度。另一方面，若顏料之含有比例過多，則有墨水增黏而降低墨水自噴墨頭之噴出穩定性的傾向。又，於顏料之含有比例為5~30質量%之情形時，較佳為顏料分散劑之含有比例為0.5~20質量%，水性有機溶劑之含有比例為10~30質量%，及水之含有比例為50~70質量%。
又，顏料分散劑相對於顏料100質量份之含量較佳為10
~200質量份，進而較佳為15~60質量份。若顏料分散劑相對於顏料100質量份之含量未達10質量份，則有分散穩定性降低之傾向。另一方面，若顏料分散劑相對於顏料100質量份之含量超過200質量份，則有水性顏料分散液之黏度過度上升之情形。
(水性顏料分散液之製備方法)
本發明之水性顏料分散液例如可藉由利用先前公知之方法混合顏料、顏料分散劑、水性有機溶劑、及水並加以分散而製備。於各成分之混合及分散時只要使用分散機即可。作為分散機之具體例，可列舉：捏合機、雙輥研磨機、三輥研磨機、商品名「Miracle KCK」(淺田鐵鋼公司製造)等混練機；超音波分散機；高壓均質機(商品名「Microfluidizer」(Mizuho Industrial公司製造)、商品名「Nanomizer」(吉田機械興業公司製造)、商品名「Starburst」(Sugino Machine公司製造)、商品名「G-Smasher」(Rix公司))等。又，亦可使用利用玻璃或鋯石等珠粒介質之球磨機、砂磨機、橫置式介質研磨分散機、膠體研磨機等。具體之分散方法並無特別限定。
為了將顏料之數量平均粒徑(粒度分佈)設為所需之數值
範圍，例如可使用縮小分散機之粉碎介質之尺寸、擴大粉碎介質之填充率、延長處理時間、減緩噴出速度、粉碎後利用過濾器或離心分離機等進行分級等方法。進而，使用藉由例如鹽磨法等先前公知之方法而預先磨細之顏料亦較佳。
(分散劑被覆顏料之製備方法)
於本發明中，較佳為使用利用顏料分散劑而經被覆處理之分散劑被覆顏料，即，於其表面沈積顏料分散劑而將顏料被覆(膠囊化)的分散劑被覆顏料。藉由使用此種分散劑被覆顏料，可進一步提高顏料之分散穩定性。即，藉由利用顏料分散劑被覆顏料，即便大量混入有機溶劑，顏料分散劑亦不易自顏料之表面上脫離，進而，由於聚合物鏈A溶解於水，故而可進一步提高顏料之分散穩定性。
分散劑被覆顏料例如可藉由包括如下步驟之製備方法
而製備：(i)於混合顏料、顏料分散劑、水性有機溶劑、水、及鹼劑而獲得之顏料分散液中添加酸而析出顏料分散劑的步驟，或(ii)將混練顏料與顏料分散劑而獲得之混練物添加至顏料分散劑之不良溶劑中而析出顏料分散劑的步驟。
於上述(i)步驟中，利用先前公知之方法混合各成分，獲
得分散有顏料之顏料分散液。作為鹼劑，可使用氨；三甲基胺、三乙基胺等烷基胺；二乙醇胺、三乙醇胺等二醇系胺；啉、吡啶等環狀胺；氫氧化鈉、氫氧化鉀等氫氧化物。繼而，使用例如分散攪拌機等可以高速進行攪拌之攪拌機對所獲得之顏料分散液進行攪拌，並緩緩地添加酸。藉由添加酸，可於顏料之表面析出顏料分散劑而作為利用疏水性鏈之聚合物鏈B將顏料被覆(膠囊化)。
作為酸，可使用鹽酸、硫酸、硝酸等無機酸；乙酸、丙
酸、甲苯磺酸等有機酸。酸可直接添加，但較佳為製成10質量%以下之水溶液而添加。又，酸之添加量較佳為設為與中和顏料分散劑之聚合物鏈A之羧基的鹼等莫耳以上，進而較佳為設為1.1倍莫耳以上。
於上述(ii)步驟中，將混練顏料與顏料分散劑而獲得之混
練物添加至顏料分散劑之不良溶劑中。藉由添加至顏料分散劑之不良溶劑中，可於顏料之表面析出顏料分散劑而作為利用疏水性鏈之聚合物鏈B將顏料被覆(膠囊化)。作為不良溶劑，亦取決於源自顏料分散劑之組成之性質，可使用不溶解聚合物之溶劑。作為此種不良溶劑之具體例，可列舉己烷等烴系溶劑、乙二醇等多元醇類、甲醇等。
析出顏料分散劑之後，過濾所形成之分散劑被覆顏料(析
出物)。藉由過濾，可於水漿(water paste)之狀態下獲得分散劑被覆顏料(析出物)。該水漿亦可進行乾燥及粉碎，但較佳為直接使用水漿。藉由
直接使用水漿，而不會產生由乾燥所致之顏料分散劑之融合，並且無需粉碎，因此顏料之數量平均粒徑亦可維持分散時之狀態。再者，亦可於顏料分散劑之析出後視需要進行加溫，使分散劑被覆顏料凝集而容易進行過濾。又，較佳為藉由過濾而充分地去除附著於作為析出物之分散劑被覆顏料上之離子性物質或有機溶劑。
(噴墨用水性顏料墨水)
本發明之噴墨用水性顏料墨水係含有上述水性顏料分散液者，顏料之含有比例為4~10質量%。於本發明之噴墨用水性顏料墨水中，作為水性顏料分散液以外之成分，例如含有媒液成分。作為媒液成分之具體例，可列舉界面活性劑、有機溶劑、及保濕劑等。再者，就將利用噴墨而列印之點直徑擴展為最佳之寬度之觀點而言，噴墨用水性顏料墨水之表面張力較佳為20~40 mN/m。噴墨用水性顏料墨水之表面張力可藉由添加界面活性劑而調整。作為界面活性劑，可使用陰離子性界面活性劑、非離子性界面活性劑、陽離子性界面活性劑、及兩性界面活性劑。
作為陰離子性界面活性劑之具體例，可列舉：烷基硫酸
酯鹽、烷基芳基硫酸酯鹽、烷基芳基磺酸鹽、烷基萘磺酸鹽、聚氧乙烯烷基醚磺酸鹽、聚氧乙烯烷基芳基醚磺酸鹽、萘磺酸甲醛縮合物、聚氧乙烯烷基磷酸酯鹽、聚氧乙烯烷基芳基磷酸酯鹽等。作為非離子性界面活性劑之具體例，可列舉：聚氧乙烯烷基醚、聚氧乙烯烷基芳基醚、聚氧乙烯聚氧丙烯嵌段聚合物、去水山梨醇脂肪酸酯、聚氧乙烯烷基胺醚、脂肪酸二乙醇二醯胺、乙炔醇類、乙炔二醇類等。作為陽離子性界面活性劑之具體例，可列舉烷基胺鹽、四級銨鹽等。作為兩性界面活性劑之具體例，可列舉烷基甜菜鹼、氧化胺等。噴墨用水
性顏料墨水中之界面活性劑之含有比例較佳為0.01~5質量%，進而較佳為0.1~2質量%。若界面活性劑之含有比例過多，則有損及顏料之分散穩定性之情形。
以下，基於實施例具體地說明本發明，但本發明並不限定於該等實施例。再者，實施例、比較例中之「份」及「%」只要未特別說明，則為質量基準。
[巨單體之合成]
於安裝有攪拌機、逆流冷凝器、溫度計、及氮氣導入管之反應容器中添加500份三乙二醇單丁醚(以下，記為「BTG(butyl triglycol)」)、72份甲基丙烯酸甲酯(以下，記為「MMA(methyl methacrylate)」)、80份甲基丙烯酸環己酯(以下，記為「CHMA(cyclohexyl methacrylate)」)、48份甲基丙烯酸(以下，記為「MAA(methacrylic acid)」)、5份2-(α-溴甲基)丙烯酸乙酯(以下，記為「EBMA(ethyl-2-(α-bromomethyl)acrylate)」)、及2份2,2'-偶氮雙(異丁酸)二甲酯(以下，記為「V-601」)。一面進行氮氣發泡，一面於75℃下聚合3小時之後，添加1份V-601。進而聚合4.5小時，獲得含有聚合物(巨單體MM-1)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，使用GPC之示差折射計(以下，記為「RI(Refractive Index)」)測定之巨單體MM-1之數量平均分子量(以下，記為「Mn」)為6,800，重量平均分子量(以下，記為「Mw」)為10,900，分散度(Mw/Mn)(以下，記為「PDI(Polydispersition Index)」)為1.60。又，於紫外線吸收檢測器(波
長254 nm)(以下，記為「UV(ultraviolet，紫外線)檢測器」)中幾乎未觀測到波峰。
將所獲得之聚合物溶液投入至大量水中析出聚合物之
後，進行過濾及洗淨。溶解於四氫呋喃(THF，tetrahydrofuran)後再次投入至大量水中析出聚合物，其後進行過濾及洗淨。於50℃之乾燥機中乾燥24小時，獲得聚合物。使用核磁共振裝置測定所獲得之聚合物之1H-核磁共振(NMR，Nuclear Magnetic Resonance)，結果於6 ppm及6.4 ppm處分別觀測到單體之波峰、及源自EBMA之不飽和鍵之質子之波峰。因此，可認為所獲得之聚合物係末端具有不飽和鍵之巨單體。於以下之合成例中亦進行相同之測定而確認獲得之聚合物為巨單體。
(合成例2)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加250份三丙二醇單甲醚(以下，記為「MFTG(tripropylene glycol monomethyl ether)」)、30份MMA、40份CHMA、30份MAA、2.5份EBMA、及1份V-601。一面進行氮氣發泡，一面於75℃下聚合3小時之後，添加0.5份V-601。進而聚合4.5小時，獲得含有聚合物(巨單體MM-2)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，巨單體MM-2之Mn為6,400，Mw為10,200，PDI為1.59。
(合成例3)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加250份四乙二醇二甲醚(以下，記為「TEDM(tetraethylene glycol dimethyl ether)」)、36份MMA、40份甲基丙烯酸3,3,5-三甲基環己酯(以下，記為「TMCHMA(3,3,5-trimethyl cyclohexyl methacrylate)」)、24份MAA、
2.5份EBMA、及1份V-601。一面進行氮氣發泡，一面於75℃下聚合3小時之後，添加0.5份V-601。進而聚合4.5小時，獲得含有聚合物(巨單體MM-3)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，巨單體MM-3之Mn為6,500，Mw為10,400，PDI為1.60。
(合成例4)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加250份MFTG、36份MMA、40份CHMA、24份MAA、3.5份EBMA、及1份V-601。一面進行氮氣發泡，一面於75℃下聚合3小時之後，添加0.5份V-601。進而聚合4.5小時，獲得含有聚合物(巨單體MM-4)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，巨單體MM-4之Mn為5,400，Mw為8,500，PDI為1.57。
(合成例5)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加250份MFTG、20份MMA、15份甲基丙烯酸乙酯(以下，記為「EMA(ethyl methacrylate)」)、5份甲基丙烯酸羥基乙酯(以下，記為HEMA(hydroxyethyl methacrylate))、40份CHMA、20份MAA、3.5份EBMA、及1份V-601。一面進行氮氣發泡，一面於75℃下聚合3小時之後，添加0.5份V-601。進而聚合4.5小時，獲得含有聚合物(巨單體MM-5)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，巨單體MM-5之Mn為5,700，Mw為9,700，PDI為1.70。
(比較合成例1)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加250份MFTG、36份MMA、40份甲基丙烯酸丁酯(以下，記為「BMA(butyl methacrylate)」)、24份MAA、2.5份EBMA、及1份V-601。一面進行氮氣發泡，一面於75℃下聚合3小時之後，添加0.5份V-601。進而聚合4.5小時，獲得含有聚合物(巨單體MM-R1)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，巨單體MM-R1之Mn為6,300，Mw為10,000，PDI為1.59。再者，該巨單體MM-R1為不具有環烷基之巨單體。
(比較合成例2)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加250份MFTG、36份MMA、10份甲基丙烯酸乙酯(以下，記為「EMA」)、30份甲基丙烯酸2-乙基己酯(以下，記為「2EHMA(2-ethyl hexyl methacrylate)」)、24份MAA、2.5份EBMA、及1份V-601。一面進行氮氣發泡，一面於75℃下聚合3小時之後，添加0.5份V-601。進而聚合4.5小時，獲得含有聚合物(巨單體MM-R2)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，該巨單體MM-R2之Mn為7,400，Mw為11,000，PDI為1.49。該巨單體MM-R2為不具有環烷基之巨單體。
將合成例1~5、比較合成例1及2中所獲得之巨單體之詳情示於表1。
[接枝共聚物之合成]
於與合成例1中所使用者相同之反應容器A中添加100份BTG、及600份巨單體MM-1之溶液，並加熱至80℃。又，於另一反應容器中添加200份苯乙烯(以下，記為「St」)、100份丙烯酸丁酯(以下，記為「BA(butyl acrylate)」)、及5份過氧-2-乙己酸三級丁酯(以下，記為「PBO(t-butyl peroxy-2-ethyl hexanoate)」)，充分地進行攪拌，製備單體溶液。將1/2之該單體溶液添加至反應容器A中之後，花費1小時緩緩地滴加剩餘之1/2。滴加結束後，聚合3小時。添加2.5份PBO並加熱至85℃，進而聚合4小時。添加32.3份氫氧化鉀(KOH)、及467.7份水進行中和，獲得含有聚合物(共聚物CP-1)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，共聚物CP-1之Mn為15,900，Mw為38,500，PDI為2.42。再者，未觀測到源自巨單體之分子量之波峰。又，使用UV檢測器測定分子量，結果Mn為15,600，Mw為39,100，PDI
為2.51。認為其原因在於，構成聚合物鏈B之單體成分具有芳香環，可觀測到較大之吸收。再者，認為巨單體MM-1與構成聚合物鏈B之單體成分聚合而增大分子量，獲得接枝共聚物。於以下之合成例中，亦進行相同之測定而確認所獲得之共聚物CP-1成為接枝共聚物。又，基於測定固形份濃度之結果，於所獲得之聚合物溶液中添加離子交換水，將固形份濃度調整為30%。於以下之合成例中，亦以相同之方式將固形份濃度調整為30%。
(合成例7)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器A中添加50份MFTG、及300份巨單體MM-2之溶液，加熱至80℃。又，於另一反應容器中添加100份St、50份BA、及2.5份PBO，並充分地進行攪拌，製備單體溶液。將1/2之該單體溶液添加至反應容器A中之後，花費1小時緩緩地滴加剩餘之1/2。滴加結束後，聚合3小時。添加1.25份PBO加熱至85℃，進而聚合4小時。添加16.2份KOH、及233.8份水進行中和，獲得含有聚合物(共聚物CP-2)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分算出聚合轉化率，結果為100%。又，巨單體CP-1之Mn為14,800，Mw為34,200，PDI為2.31。
(合成例8)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器A中添加300份巨單體MM-2之溶液，加熱至80℃。又，於另一反應容器中添加67份St、33份BA、及2份PBO，充分地進行攪拌，製備單體溶液。將1/2之該單體溶液添加至反應容器A中之後，花費1小時緩緩地滴加剩餘之1/2。滴加結束後，聚合3小時。添加1份PBO，加熱至85℃，進而聚合4
小時。添加16.1份KOH、及183.9份水進行中和，獲得含有聚合物(共聚物CP-3)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，共聚物CP-3之Mn為11,400，Mw為27,500，PDI為2.41。
(合成例9)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器A中添加300份巨單體MM-2之溶液，加熱至80℃。又，於另一反應容器中添加67份St、33份HEMA、及2份PBO，充分地進行攪拌，製備單體溶液。將1/2之該單體溶液添加至反應容器A中之後，花費1小時緩緩地滴加剩餘之1/2。滴加結束後，聚合3小時。添加1份PBO，加熱至85℃，進而聚合4小時。添加16.1份KOH、及183.9份水進行中和，獲得含有聚合物(共聚物CP-4)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，共聚物CP-4之Mn為10,600，Mw為22,800，PDI為2.15。
(合成例10)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器A中，添加50份TEDM、及300份巨單體MM-3之溶液，加熱至80℃。又，於另一反應容器中添加100份St、50份BA、及2.5份PBO，充分地進行攪拌，製備單體溶液。將1/2之該單體溶液添加至反應容器A中之後，花費1小時緩緩地滴加剩餘之1/2。滴加結束後，聚合3小時。添加1.25份PBO，加熱至85℃，進而聚合4小時。添加16.2份KOH、及233.8份水進行中和，獲得含有聚合物(共聚物CP-5)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，共聚物CP-5之Mn為14,700，Mw為28,000，PDI
為1.90。
(合成例11)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器A中添加50份MFTG、300份巨單體MM-4之溶液，加熱至80℃。又，於另一反應容器中添加100份St、50份BA、及2.5份PBO，充分地進行攪拌，製備單體溶液。將1/2之該單體溶液添加至反應容器A中之後，花費1小時緩緩地滴加剩餘之1/2。滴加結束後，聚合3小時。添加1.25份PBO，加熱至85℃，進而聚合4小時。添加16.2份KOH、及233.8份水進行中和，獲得含有聚合物(共聚物CP-6)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，共聚物CP-6之Mn為13,100，Mw為29,000，PDI為2.21。
(合成例12)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器A中添加50份MFTG、300份巨單體MM-5之溶液，加熱至80℃。又，於另一反應容器中添加67份St、33份HEMA、及2份PBO，充分地進行攪拌，製備單體溶液。將1/2之該單體溶液添加至反應容器A中之後，花費1小時緩緩地滴加剩餘之1/2。滴加結束後，聚合3小時。添加1份PBO，加熱至85℃，進而聚合4小時。添加16.1份KOH、及183.9份水進行中和，獲得含有聚合物(共聚物CP-7)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，共聚物CP-7之Mn為9,800，Mw為22,200，PDI為2.27。
(比較合成例3)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器A中添加50份MFTG、
300份巨單體MM-R1之溶液，加熱至80℃。又，於另一反應容器中添加100份St、50份BA、及2.5份PBO，充分地進行攪拌，製備單體溶液。將1/2之該單體溶液添加至反應容器A中之後，花費1小時緩緩地滴加剩餘之1/2。滴加結束後，聚合3小時。添加1.25份PBO，加熱至85℃，進而聚合4小時。添加16.2份KOH、及233.8份水進行中和，獲得含有聚合物(共聚物CP-R1)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，共聚物CP-R1之Mn為14,000，Mw為31,700，PDI為2.26。該共聚物CP-R1為進行接枝之聚合物中不具有環烷基之接枝共聚物。
(比較合成例4)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器A中添加50份MFTG、300份巨單體MM-R2之溶液，加熱至80℃。又，於另一反應容器中添加100份St、50份HEMA、及2.5份PBO，充分地進行攪拌，製備單體溶液。將1/2之該單體溶液添加至反應容器A中之後，花費1小時緩緩地滴加剩餘之1/2。滴加結束後，聚合3小時。添加1.25份PBO加熱至85℃，進而聚合4小時。添加16.2份KOH、及233.8份水進行中和，獲得含有聚合物(共聚物CP-R2)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，共聚物CP-R2之Mn為15,600，Mw為37,000，PDI為2.37。該共聚物CP-R2為進行接枝之聚合物(聚合物鏈A)中不具有環烷基之接枝共聚物。
(比較合成例5)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器A中添加50份MFTG、
300份巨單體MM-2之溶液，加熱至80℃。又，於另一反應容器中添加100份MMA、50份BA、及2.5份PBO，充分地進行攪拌，製備單體溶液。將1/2之該單體溶液添加至反應容器A中之後，花費1小時緩緩地滴加剩餘之1/2。滴加結束後，聚合3小時。添加1.25份PBO，加熱至85℃，進而聚合4小時。添加16.2份KOH、及水233.8份進行中和，獲得含有聚合物(共聚物CP-R3)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為85%。又，共聚物CP-R3之Mn為10,200，Mw為23,000，PDI為2.25。該共聚物CP-R3為主鏈(聚合物鏈B)中不具有芳香環或環烷基之接枝共聚物。
(比較合成例6)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器A中添加250份MFTG，加熱至80℃。又，於另一反應容器中添加36份MMA、40份CHMA、24份MAA、100份St、50份BA、及7.5份偶氮雙異丁腈(以下，記為「AIBN(azobisisobutyronitrile)」)，充分地進行攪拌，製備單體溶液。將1/2之該單體溶液添加至反應容器A中之後，花費1小時緩緩地滴加剩餘之1/2。滴加結束後，聚合3小時。添加1.25份AIBN，加熱至85℃，進而聚合4小時。添加16.2份KOH、及233.8份水進行中和，獲得含有聚合物(共聚物CP-R4)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，共聚物CP-R4之Mn為14,700，Mw為30,600，PDI為2.08。該共聚物CP-R4為無規共聚物。
將合成例6~12、比較合成例3~6中所獲得之共聚物之詳情示於表2。
[嵌段共聚物之合成]
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加173份MFTG、1.0份碘、3.7份2,2'-偶氮雙(4-甲氧基-2,4-二甲基戊腈)(以下，記為「V-70」)、42份CHMA、17.6份甲基丙烯酸苄酯(以下，記為「BzMA(benzyl methacrylate)」)、及0.17份二苯基甲烷(以下，記為「DPM(diphenyl methane)」)。一面進行氮氣發泡，一面於45℃下聚合5.5小時，獲得聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為86%。該聚合物溶液中所含之聚合物之Mn為5,000，PDI為1.19。繼而，將聚合物溶液冷卻至40℃，添加16.8份CHMA、20份MMA、12.9份MAA、及
1.5份V-70，聚合3.5小時。添加8.4份KOH、及49.2份水進行中和，獲得含有聚合物(嵌段共聚物BP-1)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，嵌段聚合物BP-1之Mn為10,300，PDI為1.30。再者，基於測定固形份濃度之結果，於所獲得之聚合物溶液中添加離子交換水，將固形份濃度調整為30%。於以下之合成例中，亦以相同之方式將固形份濃度調整為30%。
(合成例14)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加174份MFTG、1.0份碘、3.7份V-70、29.4份CHMA、30.8份BzMA、及0.17份DPM。一面進行氮氣發泡，一面於45℃下聚合5.5小時，獲得聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為82%。又，該聚合物溶液中所含之聚合物之Mn為5,700，PDI為1.20。繼而，將聚合物溶液冷卻至40℃，添加16.8份TMCHMA、20份MMA、12.9份MAA、及1.5份V-70，聚合3.5小時。添加8.4份KOH、及49.2份水進行中和，獲得含有聚合物(嵌段共聚物BP-2)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，嵌段共聚物BP-2之Mn為10,300，PDI為1.31。
(合成例15)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加168份MFTG、1.0份碘、3.7份V-70、42份CHMA、17.6份BzMA、及0.17份DPM。一面進行氮氣發泡，一面於45℃下聚合5.5小時，獲得聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分
換算聚合轉化率，結果為80%。又，該聚合物溶液中所含之聚合物之Mn為5,000，PDI為1.17。繼而，將聚合物溶液冷卻至40℃，添加8.4份CHMA、MMA 25份、12.9份MAA、及1.4份V-70，聚合3.5小時。添加8.4份KOH、及47.6份水進行中和，獲得含有聚合物(嵌段共聚物BP-3)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，嵌段共聚物BP-3之Mn為9,100，PDI為1.31。
(合成例16)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加168份MFTG、1.0份碘、3.7份V-70、42份CHMA、13份甲基丙烯酸羥基乙酯(以下，記為「HEMA」)、及0.17份DPM。一面進行氮氣發泡，一面於45℃下聚合5.5小時，獲得聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為81%。又，該聚合物溶液中所含之聚合物之Mn為5,100，PDI為1.22。繼而，將聚合物溶液冷卻至40℃，添加16.8份CHMA、20份MMA、12.9份MAA、及1.5份V-70，聚合3.5小時。添加8.4份KOH、及47.6份水進行中和，獲得含有聚合物(嵌段共聚物BP-4)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，嵌段共聚物BP-4之Mn為9,600，PDI為1.33。
(合成例17)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加173份BTG、1.0份碘、3.7份V-70、42份CHMA、17.6份BzMA、及0.17份DPM。一面進行氮氣發泡，一面於45℃下聚合5.5小時，獲得聚合物溶液。對
所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為89%。又，該聚合物溶液中所含之聚合物之Mn為6,000，PDI為1.18。繼而，將聚合物溶液冷卻至40℃，添加16.8份CHMA、MMA 20份、12.9份MAA、及1.5份V-70，使其聚合3.5小時。添加6.0份NaOH、及51.6份水進行中和，獲得含有聚合物(嵌段共聚物BP-5)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，嵌段共聚物BP-5之Mn為11,100，PDI為1.29。
(合成例18)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加172份TEDM、1.0份碘、3.7份V-70、58.8份CHMA、及0.17份DPM。一面進行氮氣發泡，一面於45℃下聚合5.5小時，獲得聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為84%。又，該聚合物溶液中所含之聚合物之Mn為5,200，PDI為1.19。繼而，將聚合物溶液冷卻至40℃，添加16.8份CHMA、20份MMA、12.9份MAA、及1.5份V-70，聚合3.5小時。添加9.1份28%氨水、及48.2份水進行中和，獲得含有聚合物(嵌段共聚物BP-6)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，嵌段共聚物BP-6之Mn為10,000，PDI為1.31。
(合成例19)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加169份3-甲氧基-3-甲基-1-丁醇(以下，記為「MMB(3-methoxy-3-methyl-1-butanol)」)、1.0份碘、3.7份V-70、42份CHMA、14.2份BMA、及0.17份DPM。
一面進行氮氣發泡，一面於45℃下聚合5.5小時，獲得聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為88%。又，該聚合物溶液中所含之聚合物之Mn為4,800，PDI為1.16。繼而，將聚合物溶液冷卻至40℃，添加16.8份CHMA、20份MMA、12.9份MAA、及1.5份V-70，聚合3.5小時。添加8.4份KOH、及47.6份水進行中和，獲得含有聚合物(嵌段共聚物BP-7)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，嵌段共聚物BP-7之Mn為9,500，PDI為1.29。
(比較合成例7)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器中添加128份MFTG、1.0份碘、3.7份V-70、BzMA52.2份、9.8份HEMA、及0.17份DPM。一面進行氮氣發泡，一面於45℃下聚合5.5小時，獲得聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為80%。又，該聚合物溶液中所含之聚合物之Mn為4,900，PDI為1.26。繼而，將聚合物溶液冷卻至40℃，添加20.8份MMA、40.8份BMA、15.0份MAA、及2.3份V-70，聚合3.5小時。添加9.8份KOH、及32.8份水進行中和，獲得含有聚合物(嵌段共聚物BP-R1)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分算出聚合轉化率，結果為100%。又，嵌段共聚物BP-R1之Mn為9,200，PDI為1.57。
(比較合成例8)
於與合成例1中所使用者相同之反應容器A中添加375份MFTG，加熱至80℃。又，於另一容器中，添加110份CHMA、70份BzMA、
40份MMA、30份MAA、及12份偶氮雙異丁腈(以下，記為「AIBN」)，充分地進行攪拌，製備單體溶液。將1/2之該單體溶液添加至反應容器A中之後，花費1小時緩緩地滴加剩餘之1/2。滴加結束後，聚合3小時。添加1.5份AIBN，加熱至85℃，進而聚合4小時。添加19.6份KOH、及105.4份水進行中和，獲得含有聚合物(無規共聚物RP-R1)之聚合物溶液。對所獲得之聚合物溶液進行取樣，測定固形份濃度，根據不揮發成分換算聚合轉化率，結果為100%。又，無規共聚物RP-R1之Mn為12,100，PDI為2.28。
將合成例13~19、比較合成例7及8中所獲得之共聚物之詳情示於表3。
[水性顏料分散液]
混合233.3份含有合成例6中所獲得之共聚物CP-1之聚合物溶液、70份二乙二醇單丁醚、及311.7份水，獲得存在若干渾濁之半透明之溶液。於該溶液中添加350份偶氮系黃色顏料PY-74(商品名
「Seikafast Yellow 2016G」，大日精化工業公司製造)，使用分散機攪拌30分鐘，製備研磨漿。使用橫置式介質分散機(商品名「DYNO-MILL 0.6升ECM型」，Shinmaru Enterprises公司製造，氧化鋯製珠粒，直徑0.5 mm)，以周速10 m/s進行分散處理，使顏料充分地分散於研磨漿中。其後，添加316份水，將顏料濃度設為18%。將自分散機取出之研磨漿進行離心分離處理(7500轉，20分鐘)之後，利用10 μm之薄膜過濾器進行過濾。用水稀釋，獲得顏料濃度14%之噴墨用水性顏料分散液1。
利用粒度測定器(商品名「NICOMP 380ZLS-S」，International Business公司製造)對所獲得之水性顏料分散液1中所含顏料之數量平均粒徑進行測定，結果為122 nm，確認顏料微分散。又，水性顏料分散液1之黏度為3.1 mPa．s，pH值為8.9。將該水性顏料分散液1於70℃下保存1週，結果顏料之數量平均粒徑為122 nm，黏度為3.0 mPa．s，確認保存穩定性非常良好。
(實施例2~14、比較例1~6)
使用表4所示之顏料分散劑，除此以外，以與上述實施例1相同之方式獲得水性顏料分散液2~20。將所獲得之水性顏料分散液2~20之評價結果示於表4。
實施例2~14、比較例1、2及5中所獲得之水性顏料分散液2~16及19與實施例1中所獲得之水性顏料分散液同樣地使顏料微分散，並且保存穩定性良好。再者，認為比較例1、2及5中所獲得之水性顏料分散液15、16及19均使用除其結構中不具有環烷基以外與實施例中所使用者相同之顏料分散劑，故而分散性及保存穩定性提高。
相對於此，使用聚合物鏈B(主鏈)中不具有芳香環或環烷基之共聚物CP-R3的比較例3之水性顏料分散液於分散中黏度變高而難以取出，必需用水稀釋來降低顏料濃度。又，分散性較低，顏料之數量平均粒徑亦較大，保存穩定性亦不良。推測其原因是在於聚合物鏈B(主鏈)缺乏顏料吸附性。
又，使用共聚物CP-R4、及無規共聚物RP-R1之比較例4及6之水性顏料分散液之分散性良好，但保存中顏料粒子凝集，而明顯降低流動性。認為由於使用吸附部分無規存在於分子鏈上而具有不明確之無規結構的共聚物作為顏料分散劑，而使顏料分散劑一分子吸附於數個顏料粒子上，顏料之分散無法順利進行，以及由於進行加溫，因此溶劑之影響變得明顯，顏料分散劑變得未吸附於顏料上，而使顏料凝集。認為由於實施例中所使用之顏料分散劑之分子結構藉由以嵌段單位明確地區分於顏料之吸附部分、及溶劑溶解性部分，故而於良好之狀態下進行顏料之分散，並且藉由溶劑溶解性部分之立體效果而抑制顏料之凝集，提高保存穩定性。
再者，，分別使用鈦菁銅顏料PB-15：3(商品名「Cyanine Blue A220JC」，大日精化工業公司製造)、喹吖酮顏料PR-122(商品名「CFR130P」，大日精化工業公司製造)、及碳黑顏料PB-7(商品名「S170」，Degussa公司製造)代替偶氮系黃色顏料PY-74，除此以外，以與上述實施例1~14及比較例1~6相同之方式製備藍色水性顏料分散液、紅色水性顏料分散液、及黑色水性顏料分散液。其結果，使用共聚物CP-1~CP-7、嵌段共聚物BP-1~BP-7、CP-R1、CP-R2、及BP-R1而獲得之水性顏料分散液均與黃色水性顏料分散液相同，分散性及保存穩定性良好。
[水性顏料墨水(1)]
使用實施例1中所製備之水性顏料分散液1，利用如下所示之配方製備噴墨用顏料墨水。
水性顏料分散液1 40份
充分攪拌上述配方之調配物之後，利用孔徑10 μm之薄膜過濾器進行過濾，製備水性顏料墨水1。測定該水性顏料墨水1中所含顏料之數量平均粒徑，結果為119 nm。又，水性顏料墨水1之黏度為2.9 mPa．s。將該水性顏料墨水1於70℃下保存1週，結果顏料之數量平均粒徑為118 nm，黏度為2.8 mPa．s，確認保存穩定性非常良好。推測其係藉由使顏料分散劑之疏水性之吸附部分不脫離地吸附於顏料而提高保存穩定性者。
(實施例16~28、比較例7~9)
使用表5所示之顏料分散液，除此以外，以與上述實施例15相同之方式獲得水性顏料墨水2~16及19。又，分別使用上述藍色水性顏料分散液、紅色水性顏料分散液、及黑色水性顏料分散液製備各色之水性顏料墨水。確認任一水性顏料墨水，保存穩定性均良好。
將水性顏料墨水1~16及19分別填充至墨匣中，使用噴墨印表機(商品名「EM930C」，Seiko Epson公司製造)，於(i)專用相片用光澤紙(PGPP，Premium Glossy Photo Paper)、(ii)普通紙(商品名「4024」，Xerox公司製造)、(iii)專用無光澤相紙上，以照片720 dpi之印刷模式進行印刷，獲得印刷物。其結果，確認各水性顏料墨水均可毫無問題地自噴墨之噴嘴噴出。
使用光學濃度計(商品名「Macbeth RD-914」，Macbeth公司製造)，對所獲得之印刷物進行評價。再者，針對專用相片用光澤
紙(PGPP)，測定光學濃度OD值(Optical Density)、彩度C*、20度光澤度、及60度光澤度。又，對普通紙及專用無光澤相紙，各測定5次光學濃度OD值及彩度C*，分別求出平均值。將測定結果示於表5。
根據表5所示之結果，可知使用以聚合物鏈A中導入有環烷基之接枝共聚物或嵌段共聚物為顏料分散劑之水性顏料分散液而製備的水性顏料墨水於印刷於任一用紙之情形時，顯色性及彩度均優異。又，可知於印刷於專用相片用光澤紙(PGPP)之情形時，20度光澤度及60度光澤度較高。
再者，對分別使用上述藍色水性顏料分散液、紅色水性顏料分散液、及黑色水性顏料分散液而製備的各色水性顏料墨水亦同樣地進行試驗。其結果，確認於使用任一墨水之情形時，顯色性、彩度、及光澤度均變高。
[水性顏料墨水(2)]
混合164份含有合成例13中所獲得之嵌段共聚物BP-1之聚合物溶液、80份BDG、及356份水，獲得均勻之溶液。於所獲得之溶液中添加200份紅色顏料(C.I.顏料紅122(二甲基喹吖酮顏料，大日精化工業公司製造))，使用分散機進行解膠，製備研磨漿。對所獲得之研磨漿800份以顏料成分成為5%之方式添加水3200份之後，一面進行攪拌，一面滴加5%乙酸，析出顏料分散劑。乙酸滴加前(初期)之pH值為9.5，乙酸滴加後之pH值為4.5。進行過濾及用水洗淨，獲得分散劑被覆顏料之漿料(固形份濃度：32.0%)。
將667份所獲得之漿料、9.4份BDG、及1.15份氫氧化鈉溶解於62.2份水中而成者進行混合及攪拌。繼而，使用橫置式介質分散機進行再次分散。進而，使用超高壓均質機(商品名「Microfluidizer」，Microfluidics公司製造)，於壓力150 MPa下進行3行程而分散。於進行離心分離處理(7500轉，20分鐘)後，利用10 μm之薄膜過濾器進行過濾，繼而，添加離子交換水，獲得顏料濃度為14%之紅色水性顏料分散液1。測定所獲得之紅色水性顏料分散液1中所含之顏料之數量平均粒徑，結果為108 nm。又，紅色水性顏料分散液1之黏度為2.22 mPa．s。將該紅色水性顏料分散液1於70℃下保存1週，結果未觀察到顏料之粒徑及黏度之變化，確認保存穩定性良好。
於40份紅色水性顏料分散液1添加1.8份BDG、5份1,2-己二醇、10份甘油、1份「Surfynol 465」(商品名，Air Products公司製造)、及42.2份水之混合液60份。充分地進行攪拌之後，利用孔徑10 μm之薄膜過濾器進行過濾，獲得噴墨用紅色水性顏料墨水。所
獲得之紅色水性顏料墨水中所含之顏料粒子之數量平均粒徑為114 nm。又，紅色水性顏料墨水之黏度為3.06 mPa．s。
(實施例30~32)
分別使用(i)偶氮系黃色顏料PY-74(商品名「Seikafast Yellow 2016G」，大日精化工業公司製造)、(ii)鈦菁銅顏料PB-15：3(商品名「Cyanine Blue A220JC」，大日精化工業公司製造)、(iii)碳黑顏料PB-7(商品名「S170」，Degussa公司製造)代替紅色顏料，並且墨水之調配配方如表6所示，除此以外，以與上述實施例29相同之方式獲得各色水性顏料分散液、及噴墨用各色水性顏料墨水。
將實施例29~32中所獲得之各色水性顏料墨水之顏料
之數量平均粒徑、及黏度(初期及於70℃下保存1週後)之測定結果示於表7。將各色水性顏料墨水分別填充至墨匣中，使用噴墨印表機(商品名「EM930C」，Seiko Epson公司製造)，於普通紙(商品名「4024」，Xerox公司製造)上以照片720 dpi之印刷模式進行印刷而獲得印刷物。
使用光學濃度計(商品名「Macbeth RD-914」，Macbeth公司製造)，測定5次所獲得印刷物之列印濃度，算出平均值。將結果示於表7。
如表7所示，判明經顏料分散劑被覆(膠囊化)之顏料亦表現出良好之分散性及保存穩定性。推測其原因在於，藉由使疏水性之聚合物鏈B被覆顏料，即便利用墨水之溶劑亦不會使顏料分散劑剝離，進而水可溶性之聚合物鏈A溶解於水中，而藉由立體效果防止凝集。又，確認可以較高之列印濃度進行列印。認為其原因在於，經顏料分散劑被覆(膠囊化)之顏料不易滲透紙，而殘留於紙之表面。
再者，於印刷後，將噴墨頭於45℃下乾燥24小時而使其無法進行噴出之後，進行1次噴頭清潔操作。其結果，於使用任一墨水之情形時，均可毫無問題地噴出。即，可知即便暫時乾燥，乾燥物亦可再次溶解及分散，即，墨水之再溶解性及再分散性良好。認為其原因在於，含有羧基之聚合物鏈A形成離子，即便乾燥亦可容易地溶解於水等液體介質中。
若使用本發明之水性顏料分散液，則可提供一種噴墨用水性顏料墨水，其噴出性及長期穩定性優異，同時即便於噴頭中乾燥亦可容易地再次分散及再次溶解，並且將彩度及光澤度保持為較高之等級，且可記錄顯色性及耐光性提高之列印物。
Claims (7)
- 一種水性顏料分散液，其係含有顏料5~35質量%、顏料分散劑0.5~25質量%、水性有機溶劑5~30質量%、及水20~80質量%之噴墨用水性顏料分散液，且上述顏料分散劑為聚合物鏈A接枝於聚合物鏈B上而成之接枝共聚物、及上述聚合物鏈A之單末端與上述聚合物鏈B之單末端鍵結而成之嵌段共聚物中之至少任一者，上述聚合物鏈A包含源自第一含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之構成單位20~60質量%、源自(甲基)丙烯酸之構成單位10~35質量%、及源自其他(甲基)丙烯酸酯之構成單位5~70質量%，並且其數量平均分子量為1,000~10,000，上述聚合物鏈B包含源自第二含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之構成單位、及源自具有芳香環之乙烯系單體或(甲基)丙烯酸酯之構成單位中之至少任一者，上述聚合物鏈A與上述聚合物鏈B之質量比A：B=30~70：70~30，並且上述接枝共聚物及上述嵌段共聚物之數量平均分子量為2,000~20,000。
- 如申請專利範圍第1項之水性顏料分散液，其中，上述顏料為選自由色料索引編號(C.I.)顏料藍-15：3、15：4、C.I.顏料紅-122、269、C.I.顏料紫-19、C.I.顏料黃-74、155、180、C.I.顏料綠-36、58、C.I.顏料橙-43、及C.I.顏料黑-7所組成之群中之至少一種，並且其數量平均一次粒徑未達150 nm。
- 如申請專利範圍第1或2項之水性顏料分散液，其中，上述水性有 機溶劑為對水於25℃下之溶解度為20質量%以上的選自由聚(n=1以上)伸烷基(C2~3)二醇單烷基醚、聚(n=1以上)伸烷基(C2~3)二醇單烯丙醚、聚(n=1以上)伸烷基(C2~3)二醇二烷基醚、伸烷基二醇、伸烷基一元醇單烷基醚、伸烷基多元醇、及醯胺系溶劑所組成之群中之至少一種。
- 如申請專利範圍第1或2項之水性顏料分散液，其中，上述顏料係利用上述顏料分散劑進行被覆處理。
- 如申請專利範圍第1或2項之水性顏料分散液，其中，上述第一含環烷基之(甲基)丙烯酸酯為(甲基)丙烯酸環己酯及(甲基)丙烯酸3,3,5-三甲基環己酯中之至少任一者。
- 一種噴墨用水性顏料墨水，其含有申請專利範圍第1至5項中任一項之水性顏料分散液，且上述顏料之含有比例為4~10質量%。
- 一種分散劑被覆顏料之製備方法，其係利用顏料分散劑而經被覆處理之分散劑被覆顏料之製備方法，其包括：(i)於混合顏料、顏料分散劑、水性有機溶劑、水、及鹼劑而獲得之顏料分散液中添加酸而析出上述顏料分散劑之步驟，或(ii)將混練上述顏料與上述顏料分散劑而獲得之混練物添加至上述顏料分散劑之不良溶劑中而析出上述顏料分散劑之步驟，上述顏料分散劑為聚合物鏈A接枝於聚合物鏈B上而成之接枝共聚物、及上述聚合物鏈A之單末端與上述聚合物鏈B之單末端鍵結而成之嵌段共聚物中之至少任一者，上述聚合物鏈A包含源自第一含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之構成單位20~60質量%、源自(甲基)丙烯酸之構成單位10~35質量 %、及源自其他(甲基)丙烯酸酯之構成單位5~70質量%，並且其數量平均分子量為1,000~10,000，上述聚合物鏈B包含源自第二含環烷基之(甲基)丙烯酸酯之構成單位、及源自具有芳香環之乙烯系單體或(甲基)丙烯酸酯之構成單位中之至少任一者，上述聚合物鏈A與上述聚合物鏈B之質量比A：B=30~70：70~30，並且上述接枝共聚物及上述嵌段共聚物之數量平均分子量為2,000~20,000。
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