SK24398A3 - 2-cyclohexane-1,3-dione benzoyl derivatives - Google Patents

2-cyclohexane-1,3-dione benzoyl derivatives Download PDF

Info

Publication number
SK24398A3
SK24398A3 SK243-98A SK24398A SK24398A3 SK 24398 A3 SK24398 A3 SK 24398A3 SK 24398 A SK24398 A SK 24398A SK 24398 A3 SK24398 A3 SK 24398A3
Authority
SK
Slovakia
Prior art keywords
alkyl
alkoxy
haloalkyl
haloalkoxy
nitro
Prior art date
Application number
SK243-98A
Other languages
English (en)
Inventor
Martina Otten
Deyn Wolfgang Von
Stefan Engel
Regina L Hill
Uwe Kardorff
Marcus Vossen
Peter Plath
Helmut Walter
Karl-Otto Westphalen
Ulf Misslitz
Original Assignee
Basf Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Basf Ag filed Critical Basf Ag
Publication of SK24398A3 publication Critical patent/SK24398A3/sk

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D335/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom
    • C07D335/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D335/06Benzothiopyrans; Hydrogenated benzothiopyrans
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N43/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds
    • A01N43/02Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms
    • A01N43/04Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms with one hetero atom
    • A01N43/06Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms with one hetero atom five-membered rings
    • A01N43/12Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms with one hetero atom five-membered rings condensed with a carbocyclic ring
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N43/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds
    • A01N43/02Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms
    • A01N43/04Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms with one hetero atom
    • A01N43/14Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms with one hetero atom six-membered rings
    • A01N43/18Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms with one hetero atom six-membered rings with sulfur as the ring hetero atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D333/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom
    • C07D333/50Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D333/52Benzo[b]thiophenes; Hydrogenated benzo[b]thiophenes
    • C07D333/62Benzo[b]thiophenes; Hydrogenated benzo[b]thiophenes with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to carbon atoms of the hetero ring
    • C07D333/64Oxygen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D333/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom
    • C07D333/50Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D333/52Benzo[b]thiophenes; Hydrogenated benzo[b]thiophenes
    • C07D333/62Benzo[b]thiophenes; Hydrogenated benzo[b]thiophenes with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to carbon atoms of the hetero ring
    • C07D333/66Nitrogen atoms not forming part of a nitro radical
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D495/00Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D495/02Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D495/10Spiro-condensed systems

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)
  • Pyrane Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Compounds Containing Sulfur Atoms (AREA)
  • Thiazole And Isothizaole Compounds (AREA)
  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

Description

Vynález sa týka nových benzoylderivátov s herbicídnymi účinkami, postupov výroby týchto benzoylderivátov, prostriedkov, ktoré ich obsahujú a použitia týchto derivátov alebo prostriedkov, ktoré ich obsahujú, na boj proti burinám.
Doterajší stav techniky
Z literatúry sú známe 2-aroylcyklohexándióny s herbicídnymi účinkami, uvedené napr. v EP 283261, EP 90262, EP 135191, EP 186118, EP 186119, EP 186120, EP 319075, WO 9005712, WO 9404524, WO 9408988, JO 30528632 a JO 3120202.
Herbicídne vlastnosti týchto známych zlúčenín ako aj tolerancia kultúrnych rastlín voči týmto látkam nie sú celkom uspokojujúce.
Preto bolo potrebné hľadať nové 2-aroylcyklohexándióny so zlepšenými vlastnosťami.
Podstata vynálezu
Boli nájdené benzoylderiváty vzorca I,
kde jednotlivé substituenty majú nasledujúci význam:
L,M vodík, alkyl C^-Cg, alkenyl C2-Cg, alkinyl C2-Cg, alkoxyl cl_c4' pričom tieto skupiny môžu byť prípadne substituované jedným až piatimi halogénovými atómami alebo alkoxylmi C^-C4; halogén, kyanoskupina, nitroskupina, skupina -(A )^-8(0)^1 alebo skupina -(A)m-C0-R2;
Y skupina, ktorú tvorí C=0, C=N=R3, CR7-NR5R6, CR7OR8,
CR10R11,CR7SR8, 1,3-dioxanyl alebo 1,3-dioxolanyl substituovaný vodíkom alebo alkylom C1~C4; heteroatóm zo skupiny kyslík, síra a dusík;
X sa skladá z reťazca (-CR12R13-), (-CR12R13-CR21R22-), (-CR12=R13-), (-CR12R13-CR12=R13-); NR23 väzba medzi X a Y môže byť nasýtená alebo nenasýtená;
φ A 0, NR14;
m nula alebo jedna;
nula, jedna alebo dve;
cl-c4 alky!, ci“c4 haloalkyl alebo NR14;
cl-c4 alfcyl, ci-c4 haloalkyl, C^-C^ alkoxyl alebo NR14; vodík,-NR9R4;C1-C6 alkyljC-j^-Cg haloalkyl,C2-Cg alkoxyl, C-j^-Cg haloalkoxyl, C2-Cg alkenyl, C2~Cg haloalkenyl, C2-Cg alkinyl;
raz až niekoľkonásobne substituovaný fenyl, pričom týmito substituentami môžu byť Ci-C4 alkyl, ci-c4 alkoxyl, C-l-C^ haloalkoxyl, <^-€4 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
raz až niekoľkonásobne substituovaný benzyl, pričom týmito substituentami môžu byť 0^-04 alkyl, ¢^-04 alkoxyl, 0-^-04 haloalkoxyl, 0^-04 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
raz až niekoľkonásobne substituovaná benzoyloxyskupina, pričom týmito substituentami môžu byť Ci-C4 alkyl, alkoxyl, <^-04 haloalkoxyl, C1-C4 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
R4 vodík, Cj-Cg alkyl, C^-Cg haloalkyl, C2~Cg alkenyl,
C2-C6 alkinyl, C=0-NR14;
raz až niekoľkonásobne substituovaný fenyl, pričom týmito substituentami môžu 0^-04 alkyl, C^-C4 alkoxyl, ¢-^-04 haloalkoxyl, Cj^-04 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitro3 skupina;
raz až niekoľkonásobne substituovaný benzyl, pričom týmito substituentami môžu byt C1-C4 alkyl, C1-C4 alkoxyl, C1“C4 haalkoxyl, cl-c4 na, nitroskupina;
R9 vodík, ci-c6 alkyl, C·^ C2-C6 alkinyl, C=O-NR14; raz až niekoľkonásobne mito substituentami môžu haloalkoxyl, Cj-C4 na, nitroskupina;
raz až niekoľkonásobne mito substituentami môžu
C-L-C4 haloalkoxyl, (^-04 na, nitroskupina;
haloalkyl, halogén, kyanoskupiC6 haloalkyl, C2~c6 alkenyl, substituovaný fenyl, pričom týbyt ci_c 4 alkyl, Cj-C^ alkoxyl, haloalkyl, halogén, kyanoskupisubstituovaný benzyl, pričom týbyt C^-C4 alkyl, ci-c4 alkoxyl, haloalkyl, halogén, kyanoskupi-
R5,R6 nezávisle na sebe vodík, ci_c6 alkyl, C2-Cg alkenyl, cl-c4 haloalkyl, C2_Cg haloalkenyl, C-^-Cg alkoxyl, C-^-Cg haloalkoxyl;
raz až niekoľkonásobne substituovaný fenyl, pričom týmito substituentami môžu byt ci-c4 alkyl, alkoxyl, cl-c4 haloalkoxylhaloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
raz až niekoľkonásobne substituovaný benzyl, pričom týmito substituentami môžu byt C1-C4 alkyl, alkoxyl, C1_C4 haloalkoxyl, haloalkyl, halogén, kyanoskupina , nitroskupina;
vodík, Ci-C6 alkyl, ci_c4 alkoxyl, Ci-C4 haloalkyl, cl“c4 haloalkoxyl; prípadne substituovaný fenyl, pričom ako substituenty môžu byt jeden až tri halogény, cl_c4 alkyl, C1-C4 alkoxyl, ^4-04 haloalkoxyl, nitroskupina; väzbu môžu tvoriť R? a R21 alebo R? a R23 alebo R?
vodík, C-^-Cg alkyl, 0^^-04 halogénalkyl, substituovaný fenyl, pričom týmito substituentami môžu byť <^-€4 alkyl, cl-c4 alkoxyl, 0-^-04 haloalkoxyl, Ci-C4 haloalkyl, halo gén, kyanoskupina, nitroskupina; substituovaný benzyl, pričom týmito substituentami môžu byť Ci-C4 alkyl, cl-c4 alkoxyl, C^-C^ haloalkoxyl, ci“c4 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
R10,R11 nezávisle na sebe vodík, C^-Cg alkyl; fenyl prípadne substituovaný jedným až troma halogénmi, C-^-C^ alkylom, Cj-C^ alkoxylom, ci_c4 haloalkoxylom, nitroskupinou; väzbu môžu tvoriť R10 a R12 alebo R10 R23 alebo R10 R21;
R12, R13 nezávisle na sebe vodík, C-^-Cg alkyl,C^-Cg haloalkyl, cl-c6 alkoxyl, C-pCg haloalkoxyl; prípadne substituovaný fenyl, pričom ako substituenty môžu byť alkyl, cl-c4 alkoxyl, C1~C4 haloalkoxyl, ci-c4 haloalkyl, halogén, kyanoskupina nitroskupina;
R14 ci_c 4 alkyl;
R21 vodík, cic6 alkyl, ci_c6 haloalkyl, ci-c6 alkoxyl, cl_c6 haloalkoxyl; prípadne substituovaný fenyl, pričom ako substituenty môžu byť ci-c 4 alkyl, C1~C4 alkoxyl, haloalkoxyl, C^-C^ haloalkyl, halogén, kyanoskupina , nitroskupina;
R22 vodík, Ci-Cg alkyl, C^-Cg haloalkyl, ci“Cg alkoxyl, Ci~Cg haloalkoxyl; prípadne substituovaný fenyl, pričom ako substituenty môžu byť alkyl, C1-C4 alkoxyl, haloalkoxyl, haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
R23 vodík, Cj^-Cg alkyl, C2-Cg alkenyl, C^-Cg alkoxyl; prípadne fenyl alebo benzyl substituovaný Ci-C4 alkylom, cl_c4 alkoxylom, haloalkoxylom, C1-C4 haloalkylom, halogénom, kyanoskupinou, nitroskupinou;
v polohe 2 viazaný cyklohexan-1,3-diónový kruh vzorca II
kde
R15, R16, R18 a R20 predstavujú vodík alebo alkyl C-^-C^ ,
R19 predstavuje vodík, 02-04 alkyl alebo skupinu -COOR14;
R17 predstavuje vodík, C-^ až C4 alkyl, C3-C4 cykloalkyl, pričom tieto skupiny môžu prípadne niesť jeden až tri z nasledujúcich substituentov: halogén ^-04 alkyltio alebo ¢^-04 alkoxyl, alebo
Ί 7
R predstavuje tetrahydropyranyl-3-tetrahydropyranyl-4 alebo tetrahydrotiopyranyl-3, alebo
R17 a R20 vytvárajú vzájomnú väzbu alebo tvoria trojšesťčlenný karbocyklický kruh, až pričom v prípade, že Y = C=0, nie je X rovné NR23, ako aj poľnohospodársky využiteľné soli zlúčeniny I.
Zlúčeniny vzorca Ia-Ie sa získajú tak, že zlúčeniny vzorca II reagujú s derivátom kyseliny benzoovej vzorca III pri vzniku benzoylderivátov vzorca Ia-Ie.
Schéma 1
Vo vyššie uvedenej schéme 1 znamená T v uvedených vzorcoch halogén alebo OH a L, M, X a n majú význam uvedený vyššie.
Prvým krokom tejto postupnosti reakcií je acylácia, ktorá sa uskutočňuje všeobecne známym spôsobom napr. pridávaním chloridu kyseliny vzorca III (T = Cl) alebo karboxylových kyselín III (T = OH) aktivovaných napr. DCC (dicyklokarbodiimid)
alebo inými prostriedkami ....opísanými v literatúre, ako je napr. trifenylfosín/DEAD = dietylazodikarboxylát, 2-pyridíndisulfid/trifenylfosín, k roztoku alebo suspenzii cyklohexándiónu II prípadne v prítomnosti pomocnej zásady. Reaktanty a pomocná zásada sa pritom používajú v zodpovedajúcich ekvimolárnych množstvách. Podlá okolností môže byť niekedy výhodné použiť nepatrný prebytok pomocnej zásady, napr. 1,2 až 1,5 mo lárneho ekvivalentu, vztiahnuté na II.
Ako pomocná zásada sú vhodné terciárne alkylamíny, pyridín alebo alkalické uhličitany. Ako rozpúšťadlo je možné používať napr. metylénchlorid, dioxán, dietyletér, toluén, acetonitril alebo etylacetát.
V priebehu pridávania chloridu kyseliny je vhodné reakčnú zmes chladiť na teplotu 0 až 10 °C, potom sa reakcia
C, najmä Ďalšie vliatín uskutočňuje pri teplote 20 až 100 miešania až do jej skončenia, uskutočňuje bežným spôsobom, napr. vody a extrakciou požadovaného metylénchloridom. Po vysušení organickej rozpúšťadla je možné surový enolester bez použiť pre ďalšiu reakciu. Príklady prípravy benzoylenolesteru cyklohexán-1,3-diónov sú uvedené napr. v EP-A 186118 alebo US 4,780,127.
až 50 °C počas spracovanie sa reakčnej produktu fázy a ďalšieho zmesi do napr. odparení čistenia
Premena enolesterov na zlúčeniny vzorca Ia-Ie sa uskutočňuje výhodne pri teplotách 20 až 40 °C v rozpúšťadle, za prítomnosti pomocnej zásady a s použitím kyanozlúčeniny ako katalyzátora.
Ako rozpúšťadlo je možné používať napr. acetonitril, metylénchlorid, 1,2-dichlóretán, etylacetát alebo toluén. Preferovaným rozpúšťadlom je acetonitril.
Ako pomocná zásada sú vhodné terciárne alkylamíny, pyridín alebo uhličitany alkalických kovov, ktoré sa používajú zväčša v ekvimolárnom množstve alebo v množstve až do štvornásobku prebytku, vztiahnuté na benzoylénolester.
Preferovanou zásadou je trietylamín v dvojnásobnom prebytku.
Ako katalyzátor sa používajú kyanid draselný, acetónkyanhydrín a trimetylsilylkyanid, zväčša v množstve 1 až 50 molárnych percent, vztiahnuté na enolester. Prednostne sa pridáva acetónkyanhydrín, napr. v množstve 5 až 15, najlepšie 10 molárnyh percent.Príklady premeny enolesterov katalyzovanej kyanidmi sú uvedené napr. v EP-A 186118 alebo US 4,780,127.
Spracovanie reakčnej zmesi sa uskutočňuje známym spôsobom napr. okyselením reakčnej zmesi zriedenými minerálnymi kyselinami ako napr. 5 %-nou kyselinou chlorovodíkovou alebo sírovou a extrakciou organickým rozpúšťadlom ako je napr. metylénchlorid alebo etylacetát. Čistenie sa uskutočňuje tak, že sa extrakt vymýva chladným 5 až 10 %-ným roztokom uhličitanu alkalického kovu, pričom konečný produkt prejde do vodnej fázy. Po okyselení tohto vodného roztoku sa produkt vzorca Ia-Ie vyzráža a znova sa extrahuje metylénchloridom alebo etylacetátom, extrakt sa vysuší a nakoniec sa odparí rozpúšťadlo.
1,3-Diketóny vzorca II, použité ako východiskový materiál, sú známe a je možné ich pripraviť známymi postupmi, opísanými napr. v EP-A 71707, EP-A 142741, EP-A 243313, US 4,249,937 a WO 92/13821. Cyklohexándión a dimedón sú komerčne dostupné zlúčeniny.
Benzoové kyseliny vzorca III je možné pripraviť nasledujúcim spôsobom:
Benzoylhalogenidy ako je napr. benzoylchlorid vzorca III (T=C1) sa pripravujú známym spôsobom reakciou, benzoových kyselín vzorca III (T=OH) s tionylchloridom.
Benzoové kyseliny vzorca III (T=OH) je možné vyrobiť známym spôsobom kyslou alebo zásaditou hydrolýzou zo zodpovedajúcich esterov vzorca III (T=C1-C4 alkoxyl).
Medziprodukty vzorca III sú čiastočne známe alebo ich možno pripraviť postupmi uvedenými v literatúre.
Schéma 2
IV o
Rovnako je možné uskutočniť napr. podlá schémy 2 reakciu aryltiozlúčenín IV so substituovaným haloalkenylom podlá J. Med. Chem. 1984, 27, 1516, so substituovanými alkinylkarboxylovými kyselinami podlá J. Org. Chem. 1980, 45, φ 4611 alebo J. Am. Chem. Soc. 1983, 105, 883, substituovanými haloalkylkarboxylovými kyselinami podlá Chem. Ber. 1925, 58, 1612 za prítomnosti zásady ako sú hydroxidy alkalických kovov, hydridy alkalických kovov alebo uhličitany alkalických kovov. Vzniknuté zlúčeniny V sa cyklizujú pri podmienok Friedel-Craftsovej reakcie s prídavkom Lewisovej kyseliny alebo protónovej kyseliny na zlúčeninu VI. Ako Lewisove kyseliny sa používajú predovšetkým A1C13 alebo SnCl4, ako protónové kyseliny sa používajú najmä kyselina polyfosforečná a sírová podlá Can. J. Chem, 1981, 59, 199; Chem, Ber. 1925, 58, 1625; Chem. Ber. 1926, 5.9,,. 1074; Phosp. and. Sulf. 1984, 19, 31.
Tiochrómenokyseliny je možné pripraviť napr. odštiepením halogénvodíka z 3-halogéntiochromanónkyselín alebo napr.
reakciou substituovaných tiofenolkyselín so substituovanými estermi α-alkyloctových kyselín v prítomnosti oxidu fosforečného podlá Ann. Chem. 1964, 680, 40.
Aryltiozlúčeniny IV je možné získať napr. Sandmeyerovou reakciou zo zodpovedajúcich anilínov, ktoré je možno pripraviť redukciou príslušných nitrozlúčenín podlá Organikum, 19. vydanie 1992, 552ff.
V prípade, že napr. X je (-CR12R33-) resp. (-CR12R13CR21R22-), Y je C=O a T je C1-C4 alkoxyl, je možné triochromanónester resp. dihydrobenzotiofénester pripraviť podlá schémy 2 alkyláciou aryltiozlúčeniny IV za prítomnosti niektorej z vyššie uvedených zásad v rozpúšťadle alebo vo vode s halogénpropiónovou kyselinou resp. halogénoctovou kyselinou a cyklizáciou získať zlúčeninu VI.
Reaktanty a zásady sa pritom používajú v ekvimolárnych množstvách. Reakčná zmes sa pritom mieša pri teplote zväčša 20 - 100 'C, prednostne pri teplote 20 - 40 °C. Spracovanie reakčnej zmesi sa zväčša uskutočňuje tak, že sa reakčná zmes vleje do vody, vodná fáza sa okyselí minerálnou kyselinou ako napr. kyselinou chlorovodíkovou alebo sírovou a produkt sa odsaje alebo získa extrakciou metylénchloridom alebo etylacetátom, extrakt sa vysuší a rozpúšťadlo sa odparí. Získaný ester je možné použiť bez čistenia na ďalšiu reakciu.
Miešaním V napr. v polyfosforečnej kyseline pri teplote 40 - 140 °C, prednostne pri 70 - 100 °C, alebo aktiváciou karboxylovej kyseliny jej prevedením na chlorid kyseliny a miešaním s 2 - 6, prednostne 3.5 až 4.5 molárnymi ekvivalentami Lewisovej kyseliny ako je napr. A1C13 alebo SnCl4 v rozpúšťadle alebo miešaním so sírovou kyselinou alebo v sírovej kyseline sa získa podlá známeho spôsobu spracovania, t.j. po pridaní vody s ladom a po odsatí produktu alebo jeho extrakciou z vodnej fázy etylacetátom alebo metylénchloridom, po vysušení extraktu a po odparení rozpúšťadla medziprodukt vzorca III.
V prípade, že napr. X je etylénová skupina (-CR12=CR13-), Y je C = OaT je C-^-C^ alkoxyl, je možné tiochromenónester pripraviť napr. reakciou aryltiozlúčeniny s derivátom acetylénkarboxylovej kyseliny vo vode alebo v rozpúšťadle pri teplote 0 - 140 eC. Spracovanie reakčnej zmesi sa uskutočňuje známym spôsobom pridaním vody a zriedenej minerálnej kyseliny ako napr. chlorovodíkovej kyseliny. Produkt sa získa buď odsatím alebo extrakciou metylénchloridom alebo etylacetátom po vysušení extraktu a po odstránení rozpúšťadla.
Medziprodukty vzorca III je možné d’alej funkcionalizovat reakciami známymi z literatúry ako sú redukcie podľa knihy Jerry March: Advanced Organic Chemistry, 4. vyd., napr. str. 910ff, oximácia podľa Jerry March: Advanced Organic Chemistry, 4. vyd., napr. str. 934, 935, 1039, 1226, 405ff, prevedenie na imíny a amíny podľa Jerry March: Advanced Organic Chemistry, 4. vyd., ketalizácia, alkylácia, halogenácia, eliminácia a oxidácia podľa Jerry March: Advanced Organic Chemistry, 4. vydanie.
Kyseliny od 3-alkoxy-l,2-benzizotiazol-l,l-dioxidu alebo 3-alkoxy-l,2-benzizotiazolu je možné získať zo zodpovedajúcich derivátov sacharínu alebo z 1,2-benzizotiazolov napr. rakciou s PClg, POC13 alebo reakciou s chlórom a alkoholom prípadne za prítomnosti pomocnej zásady ako je napr. trietylamín, čo je opísané napr. v US 4,571,429, Árch. Pharm. 1984, 317, 807,
US 4461901, US 450916, J.Med. Chem. 1986, 29, 359. Sacharínkarboxylové kyseliny je možné získať postupmi známymi z literatúry podľa Ann. Chem. 4327, 231, 1922, Chem.Ber. 13, 1554, 1980, Chem. Ber. 25, 1740, 1892, DE-OS 3607343, Nemecká prihláška patentu P 44 27 995.7.
Deriváty benzo-1,4-oxatiinových kyselín sú čiastočne známe, napr. v J.Org.Chem. 1968, 33, 456 alebo je možné získať ich napr. reakciou zodpovedajúcich fenolderivátov postupom podľa Chem. Comm., 1975, 451, J. Org. Chem. 1974, 39, 1811, J. Am. Chem. Soc. 1954, 76, 1068 alebo kombináciou napr. substitučnej reakcie halogénsubstituovaných tiofenolových derivátov a ďalších reakcií ako je napr. oxidácia, redukcia alebo adícia podľa J. Het. Chem. 1983, 20, 867.
Benzoové kyseliny vzorca III je možné získať i tak, že reaguje zodpovedajúca bróm- alebo jódsubstituoaná zlúčenina vzorca VII.
Schéma 3
T OH, Cj-C4 alkoxy
Y,L,M,X majú význam uvedený vyššie v prítomnosti katalyzátorov obsahujúcich . prechodové kovy ako je paládium, nikel, kobalt alebo ródium a zásady s oxidom uhoľnatým a vodou pri zvýšenom tlaku.
Katalyzátory obsahujúce nikel, kobalt, paládium je možné pridávať v kovovej forme bežných solí, ako sú napr. halogenidy, ródium a najmä alebo vo forme napr. PdCl2,
RhCl3.3H2O, acetáty, napr. Pd(OAc)2, kyanidy a pod. v známych stupňoch mocenstva. Takisto je možné pridávať komplexy týchto
kovov s terciárnymi fosfínmi, metalalkylkarbonylmi, metalkarbonylmi, napr. CO2(CO)θ, Ni(CO)4, (PPh3)2Ni(CO)2, alebo komplexy týchto prechodových kovov s terciárnymi fosfínmi. Táto posledná uvedená forma je preferovaná najmä pri použití paládia ako katalyzátora. Druh fosfínových ligandov je v značnej šírke variabilný. Je možné ich znázorniť napr.
nasledujúcimi vzorcami:
nebo
pričom n je rovné 1, 2, 3 alebo 4 a substituenty R24 až R27 zodpovedajú nízkomolekulárnemu alkylu, ako je napr. C1-C6 alkyl, arylu, ci~C4 alkylarylu, ako je napr. benzyl, fenetyl alebo aryloxyskupina. Ako aryl môže byť napr. naftyl, antryl a najmä prípadne substituovaný fenyl, pričom je treba dbať na to, aby substituenty boli inertné voči karboxylačnej reakcii, inak je možnosť ich volby široká a zahŕňa všetky inertné C-organické zvyšky ako sú ci-c6 alkyly, napr. metyl, karboxylové zvyšky ako je COOH, COOM (M je napr. alkalický kov, kov alkalických zemín alebo amonná sol), alebo C-organické zvyšky viazané cez kyslík ako C^-Cg alkoxylové zvyšky.
Prípravu fosfínových komplexov je možné uskutočňovať známymi spôsobmi, napr. uvedenými v citovaných dokumentoch. Vychádza sa napr. z komerčne dostupných kovových solí ako sú PdCl2 alebo Pd(OCOCH3)2 a pridá sa fosfín, napr. Ρ(θθΗ5)3, P(n-C4Hg)3, PCH3(CgH5)2, 1,2-bis(difenylfosfíno)etán.
Množstvo fosfínu, vztiahnuté na prechodový kov, býva spravidla 0 až 20, ekvivalentov, obzvlášť molárnych ekvivalentov.
prednostne
0,1 až preferované množstvo molárnych je až 5
Množstvo prechodového kovu nie je kritické. Je samozrejmé, že z cenových dôvodov sa používajú skôr malé množstvá, napr. 0,1 až 10 molárnych percent, najmä 1 až 5 molárnych percent, vztiahnuté na východiskovú látku II resp.
III.
Výroba benzoových kyselín III (T=OH) sa uskutočňuje reakciou s oxidom uholnatým a minimálne ekvimolárnym množstvom vody, vztiahnuté na východiskové látky VI. Voda ako reaktant môže byť zároveň použitá ako rozpúšťadlo, t. zn., že maximálne množstvo vody nie je kritické.
V závislosti od druhu východiskových látok a od použitých katalyzátorov môže byť výhodné používať ako reaktant iné inertné rozpúšťadlo alebo používať ako rozpúšťadlo zásadu používanú na karboxyláciu.
Ako inertné rozpúšťadlá sa môžu na karboxylačnú reakciu používať bežné rozpúšťadlá ako sú uhľovodíky, napr. toluén, xylén, hexán, pentán, cyklohexán, etéry, napr. metyl-terc.butyletér, tetrahydrofurán, dioxán, dimetoxyetán, substituované amidy ako je dimetylformamid, persubstituované močoviny ako sú tetra-C1-C4-alkylmočoviny alebo nitrily ako sú benzonitril alebo acetonitril.
Pri preferovanom uskutočnení tohto postupu sa používa reaktant, najmä zásada, v nadbytku, takže nie je treba používať žiadne ďalšie rozpúšťadlo.
Zásadami vhodnými na tento postup sú všetky inertné zásady majúce schopnosť viazať jódovodík resp. brómovodík, ktorý sa uvoľňuje pri reakcii. Ako príklad je možné uviesť terciárne amíny ako sú terc.-alkylamíny, napr. trialkylamíny ako trietylamín, cyklické amíny Ν,Ν-dimetylpiperazín, pyridín, uhličitany alkalických kovov, ako je N-metylpiperidín alebo uhličitany alebo hydrogénalebo tetraalkylsubstituované deriváty močoviny ako je tetra-C-L-C^-alkylmočovina, napr. tetrametylmočovina.
Množstvo zásady nie je kritické, spravidla sa používa 1 až 10, radšej 1 až 5 mol. Pri súčasnom používaní zásady ako rozpúšťadla sa toto množstvo spravidla určuje tak, aby reaktanty boli rozpustené, pričom z praktických dôvodov sa nepoužívajú zbytočne veľké nadbytky, a to preto, aby sa ušetrili náklady, aby bolo možné používať malé reakčné nádoby a aby bol zaistený maximálny kontakt reaktantov.
V priebehu reakcie sa tlak oxidu uhoľnatého reguluje tak, aby bol zaistený nadbytok CO, vztiahnuté na VI. Tlak oxidu uhoľnatého pri laboratórnej teplote je spravidla 1 až 250 bar, prednostne 5 až 150 bar CO.
Karbonylácia sa uskutočňuje spravidla pri teplotách 20 až 250 ’C, prednostne pri 30 až 150 ’C kontinuálnym alebo diskontinuálnym spôsobom. Pri diskontinuálnej prevádzke sa zväčša na udržanie konštantného tlaku pripúšťa oxid uhoľnatý pod tlakom k reakčnej zmesi kontinuálne.
Arylhalogénzlúčeniny VII používané ako východiskové látky sú známe alebo je možné ich jednoducho vyrobiť: kombináciou známych syntéz a podlá vyššie popísaných reakčných postupností·
Z hladiska cieleného použitia benzoylderivátov všeobecnej vzorca I prichádzajú do úvahy nasledujúce substituenty:
L,M vodík cl-c6 alkyi ako je metyl, etyl, propyl, 1-metyletyl, butyl,
1-metylpropyl, 2-metylpropyl, 1,1-dimetyletyl, pentyl,
1-metylbutyl, 2-metylbutyl, 3-metylbutl, 1,1-dimetylpropyl,
1,2-dimetylpropyl, 2,2-dimetylpropyl, 1-etylpropyl, hexyl,
1-metylpentyl, 2-metylpentyl, 3-metylpentyl, 4-metylpentyl,
1.1- dimetylbutyl, 1,2-dimetylbutyl, 1,3-dimetylbutyl,
2.2- dimetylbutyl, 2,3-dimetylbutyl, 3,3-dimetylbutyl,
1-etylbutyl, 1,1,2-trimetylpropyl, 1,2,2-trimetylpropyl,
1-etyl-l-metylpropyl, alebo 1-etyl-2-metylpropyl, najmä metyl, etyl, 1-metyletyl, 1-metylpropyl, 2-metylpropyl, 1,1-dimetyletyl a 1,1-dimetylpropyl
c2_c6 alkenyl ako l-metyl-2-propenyl, 3-penteny1, 4-penteny1,
2- propenyl, 2-butenyl, 3-butenyl,
2-metyl-2-propenyl, 2-pentenyl,
3- metyl-2-butenyl, 1-metyl-2-butenyl,
2- metyl-2-butenyl, l-metyl-3-butenyl, 2-metyl-4-butenyl,
3- metyl-3-butenyl, 1,l-dimetyl-2-propenyl, 1,2-dimetyl-2-pro- penyl, 1-etyl-2-propenyl, 2-hexenyl, 3-hexenyl, 4-hexenyl,
5-hexenyl, 1-metyl-2-pentenyl,
2-metyl-2-pentenyl, 3-metyl-2- pentenyl, pentenyl, pentenyl,
4-metyl-2-pentenyl,
3-metyl-3-pentenyl,
2-metyl-4-pentenyl, l-metyl-3-pentenyl, 2-metyl-3-
4-metyl-3-pentenyl, l-metyl-4-
3-metyl-4-pentenyl, 4-metyl-4- pentenyl,
1,1-dimetyl-2-butenyl,
1,l-dimetyl-3-butenyl,
1,2-dimetyl-2-butenyl, 1,3-dimetyl-3-butenyl, 2,2-dimetyl-3-butenyl, 2,3-dimetyl-2-butenyl, 2,3-dimetyl-3-butenyl, l-etyl-2-butenyl, l-etyl-3-butenyl, 2-etyl-2-butenyl, 2-etyl16
3-butenyl, 1,1,2-trimetyl-2-propenyl, l-etyl-l-metyl-2-propenyl a etyl-2-metyl-2-propenyl, najmä l-metyl-2-propenyl, l-metyl-2-butenyl, 1,l-dimetyl-2-propenyl a 1-1-dime tyl-2-butenyl.
c2“c6 alkinyl ako je propargyl, 2-butinyl, 3-butenyl,
2-pentinyl, 3-pentinyl, 4-pentinyl, l-metyl-3-butinyl,
2- metyl-3-butinyl, l-metyl-2-butinyl, 1,l-dimetyl-2-propinyl, l-etyl-2-propinyl, 2-hexinyl, 3-hexinyl, 4-hexinyl, 5-hexinyl,
1- metyl-2-pentinyl, l-metyl-3-pentinyl, l-metyl-4-pentinyl,
3- metyl-4-pentinyl, 4-metyl-2-pentinyl, 1,l-dimetyl-2-butinyl, l,l-dimetyl-3-butinyl, 1,2-dimetyl-3-butinyl, 2,2-dimetyl-3-butinyl, l-etyl-2-butinyl, l-etyl-3-butinyl,
2- etyl-3-butinyl, a l-etyl-l-metyl-2-propinyl.
C1-C4 alkoxyl ako je metoxy, etoxy, n-propoxy, 1-metyletoxy, n-butoxy, 1-metylpropoxy, 2-metylpropoxy, a 1,1-dimetyletoxy, najmä C^-C.} alkoxyly ako je metoxy, etoxy, i-propoxy, pričom tieto skupiny môžu byť prípadne substituované jedným až piatimi halogénovými atómami ako je fluór, chlór, bróm a jód, najmä fluór a chlór alebo C1-C4 alkoxylmi, uvedenými vyššie.
η
Vyššie uvedená skupina -(Aj^-SÍO)^·1· znamená napr.
C1-C4-alkyltio ako je metyltio, etyltio, n-propyltio, 1-metyletyltio, n-butyltio, 1-metylpropyltio, 2-metylpropyltio a 1,1-dimetyletyltio, najmä metyltio;
C1-C4-alkylsulfinyl ako je metylsulfinyl, etylsulfinyl, n-propylsulfinyl, 1-metyletylsulfinyl, n-butylsulfinyl, 1-metylpropylsulfinyl, 2-metylpropylsulfinyl a 1,1-dimeťyletylsulfinyl, najmä metylsulfinyl;
C1-C4-alkylsulfonyl ako je metylsulfonyl, etylsulfonyl, n-propylsulfonyl, 1-metyletylsulfonyl, n-butylsulfonyl, 1-metylpropylsulfonyl, 2-metylpropylsulfonyl, a 1,1-dimetyletylsulfonyl, najmä metylsulfonyl;
ΎΊ
C-^-C^j-alkoxysulfonyl ako je metoxysulfonyl, etoxysulfonyl, n-propoxysulfonyl, 1-metyletoxysulfonyl, n-butoxysulfonyl, 1-metylpropoxysulfonyl, 2-metylpropoxysulfonyl a 1,1-dimetyletoxysulfonyl, najmä metoxysulfonyl;
N-Cj^-C^j-alkylsulfamoyl ako je N-metylsulfamoyl, N-etylsulfamoyl, N-n-propylsulfamoyl, N-l-metyletylsulfamoyl, N-n-butylsulfamoyl, N-l-metylpropylsulfamoyl, Ν-2-metylpropylsulfamoyl a N-l-l-dimetyletylsulfamoyl, najmä N-metylsulfamoyl;
N-C1~C4-alkylsulfinamoyl ako je N-metylsulfinamoyl, N-etylsulfinamoyl, N-N-propylsulfinamoyl, N-l-metyletylsulfinamoyl, N-n-butylsulfinamoyl, N-l-metylpropylsulfinamoyl, Ν-2-metylpropylsulfinamoyl, N-l-l-dimetyletylsulfinamoyl, najmä N-metylsulfinamoyl;
Di-C-j^-C^j-alkylsulf amoyl ako je dimetylsulfamoyl, dietylsulfamoyl, dipropylsulfamoyl, dibutylsulfamoyl, N-me_ tyl-N-etylsulfamoyl, N-metyl-N-propylsulfamoyl, N-metyl-N1-metyletylsulfamoyl, N-metyl-N-1,1-dimetyletylsulfamoyl, di-l-metyletylsulfamoyl, N-etyl-N-l-metyletylsulfamoyl a N-etyl-N-1,1-dimetyletylsulfamoyl, najmä dimetylsulfamoyl;
Di-C1~C4-alkylsulfinamoyl ako je dietylsulfinamoyl, dipropylsulfinamoyl, dimetylsulf inamoyl, dibutylsulf inamoyl,
N-metyl-N-etylsulfinamoyl, N-metyl-N-propylsulf inamoyl, N-metyl-N-l-metyletylsulfinamoyl, N-metyl-N-1,1-dimetyletylsulfinamoyl, di-l-metyletylsulfinamoyl, N-etyl-N-l-metyletylsulfinamoyl a N-etyl-N-1,1-dimetyletylsulfinamoyl, najmä dimetylsulfinamoyl;
C1-C4-alkylsulfinyloxy ako je metylsulfinyloxy, etylsulfinyloxy, n-propylsulfinyloxy, 1-metyletylsulfinyloxy, n-butylsulfinylsoxy, 1-metylpropylsulfinyloxy, 2-metylpropylsulfinyloxy a 1,1-dimetyletylsulfinyloxy, najmä metylsulf inyloxy;
C1-C4-alkylsulfonoxy ako je metylsulfonoxy, etylsulfonoxy, etylsulfonoxy, n-propylsulfonoxy, 1-metyletylsulfonoxy, n-butylsulfonoxy, 1-metylpropylsulfonoxy, 2-metylpropylsulfonoxy a 1,1-dimetyletylsulfonoxy, najmä metylsulfonoxy;
C^-C^-alkylsulfinylamino ako je metylsulfinylamino, etylsulfinylamino, n-propylsulfinylamino, 1-metyletylsulfinylamino, n-butylsulfinylamino, 1-metyl-propylsulfinylamino, 2-metylpropylsulfinylamino a 1,1-dimetyletylsulfinylamino, najmä metylsulfinylamino;
C1-C4-alkylsulfonylamino ako je metylsulfonylamino, etylsulfonylamino, n-propylsulfonylamino, 1-metyletyl sulfonylamio, n-butyl sulfonylamino, 1-metylpropylsulfonylamino, 2-metylpropylsulfonylamino a 1,1-dimetylsulfonylamino, najmä metylsulfonylamino;
N-C1-C4~alkylsulfinyl-N-metylamino ako je N-metylsulfinyl-N-metylamino, N-etylsulfinyl-Nmetylamino, N-n-propylsulfinyl-N-metylamino, N-l-metyletylsulfinyl-N-metylamino, N-n-butylsulfinyl-N-metylamino, Ν-1-metylpropylsulfinyl-Nmetylamino, Ν-2-metylpropylsulfinyl-N-metylamino a N-1,1dimetyletylsulfinyl-N-metylamino, najmä N-metylsulfinylN-metylamino ;
N-C1-C4~alkylsulfinyl-N-etylamino ako je N-metylsulfinyl-N-etyl-amino, N-etylsulfinyl-N-etylamino, N-n-propylsulfinyl-N-etylamino, N-l-metyletylsulfinyl-N-etyl-amino, N-n-butylsulfinyl-N-etylamino, Ν-1-metylpropylsulfinyl-N-etylamino, N-2-metylpropylsulfinyl-N-etylamino a N-l,1-dimetyletylsulf inyl-N-etylamino, najmä N-metylsulfinyl-N-etylamino;
N-C1~C4-alkylsulfonyl-N-metylamino ako je N-metylsulfonyl-N-metylamino, N-etylsulfonyl-N-metylamino, N-n-propylsulfonyl-N-metylamino, N-l-metyletylsulfonyl-N-metylamino, N-n-butylsulfonyl-N-metylamino, N-l-metylpropylsulfonyl-Nmetylamino, Ν-2-metylpropylsulfonyl-N-metylamino a N-l,l-di- 19 metyletylsulfonyl-N-metylamino, najmä N-metylsulf onylN-metylamino;
N-C1-C4-alkylsulfonyl-N-etylamino ako je N-metylsulfonyl-N-etylamino, N-etylsulfonyl-N-etylamino, N-n-propylsulfonyl-N-etylamino, N-l-metyletylsulfonyl-N-etylamino, N-n-butylsulfonyl-N-etylamino, Ν-1-metylpropylsulfonyl- N-etylamino, Ν-2-metylpropylsulfonyl-N-etylamino a N-l,1-dimetyletylsulfonyl-N-etylamino, najmä N-metylsulfonyl- N-etylamino;
Cj-C^-halogénalkyltio ako je chlórmetyltio, dichlórmetyltio, trichlórmetyltio, fluormetyltio, difluormetyltio, trifluormetyltio, chlórfluormetyltio, chlórdifluormetyltio, 1-fluoretyltio, 2-fluoretyltio, 2,2-difluoretyltio, 2,2,2trifluoretyltio, 2-chlór-2,2-difluoretyltio, 2,2-dichlór-2fluoretyltio, 2,2,2-trichlóretyltio a pentafluoretyltio, najmä trifluormetyltio.
Vyššieuvedená skupina -(A)m -COR znamená napr.
C1-C4-alkylkarbonyl ako je metylkarbonyl, etylkarbonyl, n-propylkarbonyl, 1-metyletylkarbonyl, n-butylkarbonyl, 1-metylpropylkarbonyl, 2-metylpropylkarbonyl a 1,1-dimetyletylkarbonyl, najmä metylkarbonyl;
C1-C4-alkoxykarbonyl ako je metoxykarbonyl, etoxykarbonyl, n-propoxykarbonyl, 1-metyletoxykarbonyl, n-butoxykarbonyl, 1-metylpropoxykarbonyl, 2-metylpropoxykarbonyl a 1,1-dimetyletoxykarbonyl, najmä metoxykarbonyl;
N-C-j^-C^j-alkylkarbamoyl ako je N-metylkarbamoyl, N-etylkarbamoyl, N-n-propylkarbamoyl, N-l-metyletylkarbamoyl, N-n-butylkarbamoyl, N-l-metylpropylkarbamoyl, Ν-2-metylpropylkarbamoyl a N-l,1-dimetyletylkarbamoyl, najmä N-metylkarbamoyl ;
Di-C^-C4-alkylkarbamoyl ako je dimetylkarbamoyl, dietylkarbamoyl, dipropylkarbamoyl, dibutykarbamoyl, N-me20 tyl-N-etylkarbamoyl, N-metyl-N-propylkarbamoyl, N-metyl-N-1metyletylkarbamoyl, N-metyl-N-1,1-dimetyletylkarbamoyl, di-l-metyletylkarbamoyl, N-etyl-N-l-metyletylkarbamoyl a N-etyl-N-1,1-dimetyletylkarbamoyl, najmä dimetylkarbamoyl;
C-^-C^-alkylkarbonyloxy ako je metylkarbonyloxy, etylkarbonyloxy, n-propylkarbonyloxy, 1-metyletylkarbonyloxy, n-butylkarbonyloxy, 1-metylpropylkarbonyloxy, 2-metylpropylkarbonyloxy a 1,1-dimetyletylkarbonyloxy, najmä metylkarbonyloxy;
C1-C4-alkylkarbonylamino ako je metylkarbonylamino, etylkarbonylamino, n-propylkarbonylamino, 1-metyletylkarbonylamino, n-butylkarbonylamino, 1-metylpropylkarbonylamino, 2-metylpropylkarbonylamino a 1,1-dimetyletylkarbonylamino, najmä metylkarbonylamino;
N-C1-C4-alkylkarbonyl-N-metylamino ako je N-metylkarbonyl-N-metylamino, N-etylkarbonyl-N-metylamino, N-n-propylkarbonyl-N-metylamino, N-l-metyletylkarbonyl-N-metylamino, N-n-butylkarbonyl-N-metylamino, N-l-metylpropylkarbonyl-Nmetylamino, N-2-metylpropylkarbonyl-N-metylamino a N-l,l-dimetyletylkarbonyl-N-metylamino, najmä N-metylkarbonyl-N-metylamino.
X napr. znamená ch2, ch(ch3), c((ch3)2), ch(c2h5), c((c2h5)2), ch(c6h5), ch2-ch2, ch2-ch(ch3), ch2c((ch3)2), CH(CH3)-CH(CH3), ch(ch3)-c(ch3)2, c(ch3)2-c(ch3)2, ch2-ch(c2h5), ch2-c(c2h5)2, ch(c2h5)-ch(c2h5), ch(c2h5)-c(c2h5)2, c(c2h5)2-c(c2h5)2, CH2-CH(C3H7), CH2-CH(ÍC3H7), CH2-CH(C4Hg), CH2-CH(ÍC4Hg), CH2-CH(Br), CH2-C((Br)2), CH(Br)-CH(Br), C((Br)2)-C((Br)2), CH2-CH(C1), CH2-C((C1)2), CH(C1)-CH(C1), C((C1)2)-C((C1)2 ) , CH2-CH(C6H5), ch(c6h5)-ch(c6h5), CH2-CH(p-NO2C6H5), CH=CH, C(CH3)=CH, C(CH3)=CCH3, CH=CBr, CH=CC1, CBr=CBr, CC1=CC1, ch=c(och3), ch=c(c6h5), c(c6h5)=c(c5h5), C(C2H5)=CH, c(c2h5)=c(c2h5), ch=c(c3h5), ch=c(c4h7), ch2-ch=ch,
ch(ch3)-ch=ch, c( (ch3)2)-ch=ch, ch2-ch=c(ch3), CH2-C(CH3)=CH, CH2-C(CH3)=C(CH3), CH(CH3)-C(CH3)=C(CH3), c((ch3)2)-c(ch3)=c(ch3), n-h,n-ch3, n-c2h5, n-c3h7, n-c4h9, N-ÍC3H7, N-OCH3, N-OC2H5, N-CH2C6H5, N-C6H5;
Y napr. znamená
C=0, CH-OH, CH-OCH3, CH-OC2H5, CH-OC3H7, CH-OiPr, CH-OC4Hg, CH-OiBu, CH-OC5H11z CH-OC6H13, CH-OCgHg, C(CH3)-OCH3, C(CH3)-OC2H5, C(CH3)-OC3H7, C(CH3)-OC4H9, C(CH3)-OÍPr, C(CH3)-OÍBU, C(CH3)-OtBu, C(CH3)-OPh, CH2, CH(CH3), C((CH3)2),
C=N-C2H5, C=N-C3H7, C=N-C4H9, C=N-ÍC4Hg, C=N-tC4Hg/
C=N-OC2H5, C=N-OC3H7, C=N-OC4H9, C=N-OiC4Hg, C=N-OCH(CH3)CH=CH2,
C=N-OCH2CH=CHBr,
C=N-OCH2CsCH,
CH-NH(OC2H5) ch-nch3(och3) ch-nch3(oc6h5) CH-NH(ÍPr) ch-n(ch3)2,
CH-NCH3(iPr), c=n-nh(c2h5), 2~d5, ch-sc3h7, 3, c(ch3)-sc2h5/
5,5-dimetyl-l,3c=n-ch3,
C=NiPr, C=N-OCH3, C=N-OtC4H9, c=n-och2ch=chch3, N=N-OCH2CH=CHC1, c=n-och2c=cch3,
CH-NH (OiPr) , U-mi\ x / ,
CH-NCH3(OC2H5), ch-nch3(OiPr), ch-nhch3, CH-NH(iBu), CH-NCH3(C2H5), CH-NCH3(ÍBu), c=n-nch3(c2h5) ch-sc4h9, c(ch3)-sc3h7,
- --25' c=n-och2ch=ch2 ,
C=NOCH2CH=C(ch3)2, c=n-och2ch=chc2h5, ch-nh(och3) ch-nh(oc6h5), CH-NCH3(OnPr) c=n=och2c6h5,
CH-NH(OnPr) t
ch-nh(c2h5), ch-nh(c3h7), ch-nh(c4h9),
CH-NH(C6H5), ch-nch3(c4h9), c=n(ch3)2, • 2n5'' CH-NH(tBu),
CH-NCH3(C3H7), I c=n-nh2, c=n-nhch3 , , C=N-N((C2H5)2), CH-SCH3, CH-SCoH CH-SPr, CH-SÍBU, CH-SH, C(CH3)-SCH
1,3-dioxanyl, 1,3-dioxolanyl,
-dioxolanyl.
Preferované sú benzoylderiváty vzorca la,
L
- 22 kde
L znamená vodík, C-j^-Cg alkyl, C2-Cg alkenyl, C2-Cg alkinyl, C1~C4 alkoxy, ci-c4 alkyltio, Cj-C4 halogénalkyl, C1~C4 halogénalkoxy, Cj-C^ halogénalkyltio, C1-C4 alkylsulfonyl, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a
M znamená vodík, C-j^-Cg alkyl, C2~Cg alkenyl, C2-Cg alkinyl, C1“C4 alkoxľr cl-c4 alkyltio, ci-c4 halogénalkyl, C1~C4 halogénalkoxy, halogénalkyltio,C^-C^ alkylsulfonyl, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a
Q, X, n a Y majú význam uvedený v nároku 1, pričom v prípade, že Y = C=0, nie je X rovné NR23.
Ďalej sú preferované benzoylderiváty vzorca lb
lb kde
L znamená ci_c6 alkyl, C2-Cg alkenyl, c2-c6 alkinyl, cl“c4 alkoxy, ci-c4 halogénalkyl, ci“c4 halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a
M znamená vodík, C^-Cg alkyl, C2-Cg alkenyl, C2-Cg alkinyl, cl_c4 alkoxy, ci_c4 halogénalkyl, ¢^-04 halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a
Q,X,n a Y majú význam uvedený v nároku 1, pričom v prípade, že Y = C=0, nie je X rovné NR23.
Preferované sú benzoylderiváty vzorca Ic,
kde
L znamená vodík, Ci-C6 alkyl, C2~Cg alkenyl,C2-Cg alkinyl, C^-C^ alkoxy, ci“c4 halogénalkyl, ci-c4 halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a
M znamená vodík, C^-Cg alkyl, C2-Cg alkenyl, c2~cq alkinyl, cl-c4 alkoxy, ci-c4 halogénalkyl, ci-c4 halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a
Q,X,n a Y a ďalej R22,R21,R12 a R13 majú význam uvedený v nároku 1.
Taktiež sú preferované benzoylderiváty vzorca Id,
kde
L znamená vodík, C^-Cg alkyl, C2~Cg alkenyl, C2-C6 alkinyl, C1~C4 alkoxy, Ci-C4 halogénalkyl, ci“c4 halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a
M znamená vodík, Cj-Cg alkyl, C2-C6 alkenyl, C2-Cg alkinyl, 02-04 alkoxy, ci-c4 halogénalkyl, ci-c4 halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a
Q,X,n a Y a ďalej R12 a R13 majú význam uvedený v nároku 1.
Rovnako sú preferované benzoylderiváty vzorca Ie,
kde
znamená vodík, Cj-Cg alkyl, C2-Cg alkenyl, C2-Cg alkinyl, cl-c4 alkoxy, C1_C4 halogénalkyl, ci-c4 halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a
M znamená vodík, C^-Cg alkyl, C2-Cg alkenyl, c2~c6 alkinyl, cl-c4 alkoxy, ci“c4 halogénalkyl, halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a
Q,X,n a Y a ďalej R3·2 a R3·2 majú význam uvedený v nároku 1.
Preferované sú aj benzoylderiváty vzorca I podľa nároku 1, kde n je jedna alebo dve a Y znamená CR7-OR8, pričom R7 a R8 majú význam uvedený v nároku 1.
2.5Tabuľka!:Zlúčeniny vzorca
r12
R13
Nr. R17 R18 R19 n R12 R13 Y L M
1.1 H H H 0 H H c=o H H
1.2 H H H 2 H H c=o H H
1.3 H H H 0 H H choch3 H H
1.4 H H H 2 H H choch3 H H
1.5 H H H 0 H H CHOC2H5 H H
1.6 H H H 2 H H CHOC2H5 H H
1.7 H H H 0 H H CHOiPr H H
1.8 H H H 2 H H CHOiPr H H
1.9 H H H 0 H H CHOH H H
1.10 H H H 2 H H CHOH H H
1.11 H H H 0 H H c=noch3 H H
1.12 H H H 2 H H c=noch3 H H
1.13 H H H 0 H H ONOC2H5 H H
1.14 H H H 2 H H C=NOC2H5 H H
1.15 H H H 0 H H ONOiPr H H
1.16 H H H 2 H H C=NOiPr H H
1.17 H H H 0 H H C=NOCH2CH=CHC1 H H
1.18 H H H 2 H H c=noch2ch=chci H H
1.19 H H H 0 H H C=NOCH2C6H5 H H
1.20 H H H 2 H H C=NOCH2C6H5 H H
1.21 H H H 0 H H C(CH3)2 H H
1.22 H H H 2 H H C(CH3)2 H H
1.23 ch3 H H 0 H H c=o H H
1.24 ch3 H Ή 2 H H c=o H H
1.25 ch3 H H 0 H H choch3 H H
1.26 ch3 H H 2 H H choch3 H H
1.27 ch3 H H 0 H H CHOC2H5 H H
1.28 ch3 H H 2 H H CHOC2H5 H H
1.29 ch3 H H 0 H H CHOiPr H H
1.30 ch3 H H 2 H H CHOiPr H H
1.31 ch3 H H 0 H H CHOH H
1.32 ch3 H H 2 H H CHOH H H
Nr. R17 R18 R19 n R12 R13 Y L M
1.33 ch3 H H 0 H H c=noch3 H H
1.34 ch3 H H 2 H H c=noch3 H H
. 1.35 ch3 H H 0 H H onoc2h5 H H
1.36 ch3 H H 2 H H ONOC2H5 H H
1.37 ch3 H H 0 H H ONOiPr H H
1.38 ch3 H H 2 H H ONOiPr H H
1.39 ch3 H H 0 H H onoch2ch=chci H H
1.40 ch3 H H 2 H H onoch2ch=chci H H
1.41 ch3 H H 0 H H C=NOCH2C6H5 H H
1.42 ch3 H H 2 H H C=NOCH2C6H5 H H
1.43 ch3 H H 0 H H C(CH3)2 H H
1.44 ch3 H H 2 H H C(CH3)2 H H
1.45 ch3 ch3 H 0 H H 00 H H
1.46 ch3 ch3 H 2 H H 00 H H
1.47 ch3 ch3 H 0 H H choch3 H H
1.48 ch3 ch3 H 2 H H choch3 H H
1.49 ch3 ch3 H 0 H H choc2h5 H H
1.50 ch3 ch3 H 2 H H choc2h5 H H
1.51 ch3 ch3 H 0 H H CHOiPr H H
1.52 ch3 ch3 H 2 H H CHOiPr H H
153 ch3 ch3 H 0 H H onoch3 H H
1.54 ch3 ch3 H 2 H H onoch3 H H
1.55 ch3 ch3 H 0 H H onoc2h5 H H
1.56 ch3 ch3 H 2 H H c=noc2h5 H H
1.57 ch3 ch3 H 0 H H ONOiPr H H
1.58 ch3 ch3 H 2 H H ONOiPr H H
1.59 ch3 ch3 H 0 H H ONOCH2CH=CHC1 H H
1.60 ch3 ch3 H 2 H H onoch2ch=chci H H
1.61 ch3 ch3 H 0 H H ONOCH2C6Hs H H
1.62 ch3 ch3 H 2 H H ONOCH2C6H5 H H
1.63 ch3 ch3 H 0 H H C(CH3)2 H H
1.64 ch3 ch3 H 2 H H C(CH3)2 H H
1.65 H H 0 H H 00 H ch3
1.66 H H 2 H H 00 H ch3
1.67 H H 0 H H CHOCH3 H ch3
1.68 H H 2 H H choch3 H ch3
1.69 H H H 0 H H choc2h5 H ch3
1.70 H H H 2 H H choc2h5 H ch3
1.71 H H H D H H CHOiPr H ch3
1.72 H S 2 S H CHOiPr H ch3
1.73 H a a ) a H c=noch3 a ch3
n
R12
Nr.
1/74 TŤ5 TŤ6 177
1.78 í 79 1.80 1.81
1.82
1.83
1.84
1.85
1.86
T.87
1.88
1.89
1.90
1.91
1.92
1.93
1.94
1.95
1.96
1.97 Ϊ.98
1.99
1.100 1.101 1.102 1.103 í. 104
1.105
1.106
1.107
1.108
1.109
1.110 1.111 1.112
1.113 ’
1.114
R17 R18
H
H ¥ H~ ~1T“ H H~ ~1F“
ΊΓ H ch3 ČH? ’ CH? ~ CH? ’čhI ’ČH? ”ČH3 'ČH? ' CH3 'ch? ' CH3 ch3 ch3 ch3 čh? ch3 ch3 ch3 čh3 ch3 ch3 čh3 ch3 ch3 ch3 čh3 ch3 ch3 ch3 ch3
H ” H~ ” h ” H~ H” ~ bT ~ h” ~ h“ 1Γ h” ΊΓ ΊΓ ΊΓ __ ’ ΊΓ ’h- ' h ‘ h“
H~ ‘ H~ bF H~ H~ bF bF H~ H~“ H H~ 1T ’ČH^ ČH? ch? CH? CH? CH? CH? CH? CH? CH?
R19 H _
H h h h
’ H ’ h ’ H
H ' H
H
H
H
H
H
H
H H H H H H H
H
H
H
H
H 'ô Ϊ '? Ύ Ύ ’ T ô T ¥ T ô T ô“ T T T T
T T ô“ 2~ Ô“ 2~
H h H
H H H h ΪΓ ô
Ô
Ô
T
T
T
T ¥
T ¥
T
H - h _ H ” ¥ ” ¥ h_¥ eT h ~ H~ h ” h ” h “ h“ “h” ’hT
H~ ’IT ’ h~ ’ΪΓ
H~
H~
H
H~ H~ H“ H~ H~ H~ H~ H~ H~ H H H~ H~ H~ H~ H~ H~ H~
R13 ~ H _1F~ H~ ” H~ H H~ ~ H H H~ ~ H H ~ H H “h
H ’ H h ’ H ’ H
H H H H H H H H H H H H h H H H H H H H H H |Y
I c=noch3
I C=NOC2H5
I C=NOC2H5
I C=ŇOiPr
I C=NOiPr
I C=NOCH2CH=CHa
I C=NOCH2CH=CHC1
I C=NOCH2C6H5
I C=NOCH2C6H5
I C(CH3)2
C(CH3)2 |c=o |c=o
I choch3
ICHOCH3
I CHOC2H5
ICHOC2H5
I CHOiPr
I CHOiPr
I c=noch3
I c=noch3
I C=NOC2H5
I C=NOC2H5
I C=NOiPr
I C=NOiPr j C=NOCH2CH=CHa
I C=NOCH2CH=CHC1
I C=NOCH2C6H5
I C=NOCH2C6H5
C(CH3)2 ! C(CH3)2 c=o —
choch3
CHOCH3
CHOC2H5 choc2h5 CHOiPr CHOiPr CHOH CHOH
L ~1F ~ Ή” ~Ή~ ~ ΪΓ ~ΪΓ ~ h ~ βΓ ~ H~ ~ Ή ~ H~ ~H~ ~ ΪΓ ~ H~ ' H~ ' H ' H” ~H~ ' ΪΓ” ‘ H~
ΪΓ~ ΪΓ” h“ H H H~
H
H
H
H
Ή
H H Ή H H Ή H H H
M “ČH?
CH3 Ich? “ch? “ČH? “ČH? “ch? ch3 ČhT ch3 ch3 ’ ch3 ch3 ’ ch3 ' ch3 ' ch3 ’ ch3 ’ ch3 ' ch3 ' ch3 ' ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 ch3 i ch3 ch3 ch3 ch3
Nr. Tr· R18 R19 n R12 R13 Y L M
1.115 ch3 ch3 H 0 H H c=noch3 H ch3
1.116 ch3 ch3 H 2 H H c=noch3 H ch3
_ 1.117 1 ch3 ch3 H 0 H H c=noc2h5 H ch3
1.118 ch3 ch3 H 2 H H c=noc2h5 H ch3
1.119 ch3 ch3 H 0 H H C=NOiPr H ch3
1.120 ch3 ch3 H 2 H H C=NOiPr H ch3
1.121 ch3 ch3 H 0 H H C=NOCH2CH=CHC1 H ch3
1.122 ch3 ch3 H 2 H H c=noch2ch=chq H ch3
1.123 ch3 ch3 H 0 H H c=noch2c6h5 H ch3
1.124 ch3 ch3 H 2 H H c=noch2c6h5 H ch3
1.125 ch3 ch3 H 0 H H C(CH3)2 H ch3
1.126 ch3 ch3 H 2 H H C(CH3)2 H ch3
1.127 H H H 0 H H c=o H a
1.128 H H H 2 H H c=o H a
1.129 H H H 0 H H choch3 H a
1.130 H H H 2 H H choch3 H a
1.131 H H H 0 H H choc2h5 H a
1.132 H H H 2 H H choc2h5 H Cl
1.133 H H H 0 H H CHOiPr H a
1.134 H H H 2 H H CHOiPr H a
1.135 H H H 0 H H c=noch3 H a
1.136 H H H 2 H H c=noch3 H Cl
1.137 H H H 0 H H c=noc2h5 H a
1.138 H H H 2 H H c=noc2h5 H Cl
1.139 H H H 0 H H ONOÍPr H a
1.140 H H H 2 H H C=NOiPr H a
1.141 H H H 0 H H C=NOCH2CH=CHC1 H Cl
1.142 H H H 2 H H c=noch2ch=chq H a
1.143 H H H 0 H H c=noch2c6h5 H a
1.144 H H H 2 H H c=noch2c6h5 H Cl
1.145 H H H 0 H C(CH3)2 H Cl
1.146 H H H 2 H H C(CH3)2 ci
1.147 ch3 H H H c=o a
1.148 ch3 H H 2 H c=o a
1.149 ch3 H H 0 H choch3 H
1.150 ch3 H 2 H H choch3
1.151 ch3 H H 3 H H choc2h5 H
1.152 ch3 H H 2 H choc2h5
1.153 ch3 H H ) H 1 ľHOiPr H
1.154 ch3 H H 2 H ZHOiPr n
1.155 ch3 Ί H ) Ϊ í 2=NOCH3 3
Nr. R17 R18 R19 n R12 R13 Y L M
1.156 ch3 H H 2 H H c=noch3 H a
1.157 ch3 H H 0 H H c=noc2h5 H a
1.158 ch3 H H 2 H H c=noc2h5 H Cl
1.159 ch3 H H 0 H H C=NOiPr H a
1.160 ch3 H H 2 H H C=NOiPr H Cl
1.161 ch3 H H 0 H H C=NOCH2CH=CHC1 H Cl
1.162 ch3 H H 2 H H c=noch2ch=chci H Cl
1.163 ch3 H H 0 H H c=noch2c6h5 H Cl
1.164 ch3 H H 2 H H c=noch2c6h5 H Cl
1.165 ch3 H H 0 H H C(CH3)2 H Cl
1.166 ch3 H H 2 H H C(CH3)2 H Cl
1.167 ch3 ch3 H 0 H H c=o H Cl
1.168 ch3 ch3 H 2 H H c=o H Cl
1.169 ch3 ch3 H 0 H H choch3 H Cl
1.170 ch3 ch3 H 2 H H choch3 H a
1.171 ch3 ch3 H 0 H H CHOC2H5 H Cl
1.172 ch3 ch3 H 2 H H CHOC2H5 H Cl
1.173 ch3 ch3 H 0 H H CHOiPr H a
1.174 ch3 ch3 H 2 H H CHOiľr H Cl
1.175 ch3 ch3 H 0 H H c=noch3 H a
1.176 ch3 ch3 H 2 H H c=noch3 H Cl
1.177 ch3 ch3 H 0 H H c=noc2h5 H a
1.178 ch3 ch3 H 2 H H c=noc2h5 H a
1.179 ch3 ch3 H 0 H H C=NOiPr H a
1.180 ch3 ch3 H 2 H H ONOiPr H a
1.181 ch3 ch3 H 0 H H C=NOCH2CH=CHC1 H Cl
1.182 ch3 ch3 H 2 H H c=noch2ch=chci H Cl
1.183 ch3 ch3 H 0 H H C=NOCH2C6H5 a
1.184 ch3 ch3 H 2 H H c=noch2c6h5 H Cl
1.185 ch3 ch3 H 0 H H C(CH3)2 Cl
1.186 ch3 ch3 2 H H C(CH3)2 H Cl
Tabuľka 2: Zlúčeniny vzorca
Nr. R17 R18 R19 n R13 Y L M
2.1 H H H 0 H coch3 H H
2.2 H H H 2 H coch3 H H
2.3 H H H 0 H COC2H5 H H
2.4 H H H 2 H COC2H5 H H
2.5 H H H 0 H COiPr H H
2.6 H H H 2 H COiPr H H
2.7 ch3 H H 0 H coch3 H H
2.8 ch3 H H 2 H coch3 H H
2.9 ch3 H H 0 H coc2h5 H H
2.10 ch3 H H 2 H coc2h5 H H
2.11 ch3 H H 0 H COiPr H H
2.12 ch3 H H 2 H COiPr H H
2.13 ch3 ch3 H 0 H coch3 H H
2.14 ch3 ch3 H 2 H coch3 H H
2.15 ch3 ch3 H 0 H COC2H5 H H
2.16 ch3 ch3 H 2 H coc2h5 H H
2.17 ch3 ch3 H 0 H COiPr H H
2.18 ch3 ch3 H 2 H COiPr H H
2.19 H H H 0 H coch3 H CH3
2.20 H H H 2 H coch3 H ch3
2.21 H H H 0 H COC2H5 H ch3
2.22 H H H 2 H COC2H5 H ch3
2.23 H H H 0 H COiPr H ch3
2.24 H H H 2 H COiPr H ch3
2.25 ch3 H H 0 H C0CH3 H ch3
2.26 ch3 H H 2 coch3 H ch3
2.27 ch3 H H 0 H COC2H5 H ch3
2.28 ch3 H H 2 H C0C2H5 ch3
2.29 ch3 H H 0 H COiPr ch3
2.30 ch3 H H 2 H COiPr H ch3
Nr. R17 R18 R19 n R13 Y L M
2.31 ch3 ch3 H 0 H coch3 H CH3
2.32 ch3 ch3 H 2 H coch3 H ch3
2.33 ch3 ch3 H 0 H coc2h5 H ch3
2.34 ch3 ch3 H 2 H coc2h5 H ch3
2.35 ch3 ch3 H 0 H COiPr H CHj
2.36 ch3 ch3 H 2 H COiPr H ch3
2.37 H H H 0 H coch3 H a
2.38 H H H 2 H coch3 H a
2.39 H H H 0 H coc2h5 H Cl
2.40 H H H 2 H coc2h5 H a
2.41 H H H 0 H COiPr H Cl
2.42 H H H 2 H COiPr H Cl
2.43 ch3 H H 0 H COCH3 H a
2.44 ch3 H H 2 H coch3 H a
2.45 ch3 H H 0 H coc2h5 H a
2.46 ch3 H H 2 H COC2H5 H Cl
2.47 ch3 H H 0 H COiPr H a
2.48 ch3 H H 2 H COiPr H Cl
2.49 ch3 ch3 H 0 H COCH3 H a
2.50 ch3 ch3 H 2 H coch3 H Cl
2.51 ch3 ch3 H 0 H COC2H5 H a
2.52 ch3 ch3 H 2 H coc2h5 H Cl
2.53 ch3 ch3 H 0 H COiPr H a
2.54 ch3 ch3 H 2 H COiPr H a
Tabuľka 3: Zlúčeniny vzorca
R12
R13
> Nr. R17 R18 r19 n R12 R13 Y L M
3.1 H H H 0 H H C=O ch3 H
3.2 H H H 2 H H C=O ch3 H
3.3 H H H 0 H H CHOCH3 ch3 H
3·4 H H H 2 H H choch3 ch3 H
3.5 H H H 0 H H CHOC2H5 ch3 H
3.6 H H H 2 H H CHOC2H5 ch3 H
3.7 H H H 0 H H CHOiPr ch3 H
3.8 H H H 2 H H CHOiPr ch3 H
3.9 H H H 0 H H c=noch3 ch3 H
3.10 H H H 2 H H c=noch3 ch3 H
3.11 H H H 0 H H c=noc2h5 ch3 H
3.12 H H H 2 H H c=noc2h5 ch3 H
3.13 H H H 0 H H C=NOiPr ch3 H
3.14 H H H 2 H H C=NOiPr ch3 H
3.15 H H H 0 H H C=NOCH2CH=CHC1 ch3 H .
3.16 H H H 2 H H c=noch2ch=chci ch3 H
3.17 H H H 0 H H C=NOCH2C6H5 ch3 H
3.18 H H H 2 H H C=NOCH2CeH5 ch3 H
3.19 H H H 0 H H C(CH3)2 ch3 H
3.20 H H H 2 H H C(CH3)2 ch3 H
3.21 ch3 H H 0 H H c=o ch3 H
3.22 ch3 H H 2 H H 00 ch3 H
3.23 ch3 H H 0 H H choch3 ch3 H
3.24 ch3 H H 2 H H CHOCH3 ch3 H
3.25 ch3 H H 0 H H CHOC2H5 ch3 H
3.26 ch3 H H 2 H H CHOC2H5 ch3 H
327 ch3 H H 0 H H CHOiPr ch3 H
3.28 ch3 H H 2 H H CHOiPr ch3 H
329 ch3 H H 0 H H c=noch3 ch3 H
3.30 ch3 H H 2 H H c=noch3 ch3
3.31 ch3 H H 0 H H ONOC2H5 ch3 H
3.32 ch3 H H 2 H H C=NOC2H5 ch3
3.33 ch3 H H 0 H H C=NOiPr ch3 H
Nr. R17 R18 R19 n R12 R13 Y L M
3.34 ch3 H H 2 H H C=NOiPr ch3 H
3.35 ch3 H H 0 H H C=NOCH2CH=CHC1 ch3 H
. 3.36 a ch3 H H 2 H H c=noch2ch=chci ch3 H
3.37 ch3 H H 0 H H C=NOCH2C6H5 ch3 H
3.38 ch3 H H 2 H H C=NOCH2C6H5 ch3 H
3.39 ch3 H H 0 H H C(CH3)2 ch3 H
3.40 ch3 H H 2 H H C(CH3)2 ch3 H
3.41 ch3 ch3 H 0 H H c=o ch3 H
3.42 ch3 ch3 H 2 H H c=o ch3 H
3.43 ch3 ch3 H 0 H H choch3 ch3 H
3.44 ch3 ch3 H 2 H H choch3 ch3 H
3.45 ch3 ch3 H 0 H H choc2h5 ch3 H
3.46 ch3 ch3 H 2 H H choc2h5 ch3 H
3.47 ch3 ch3 H 0 H H CHOiPr ch3 H
3.48 ch3 ch3 H 2 H H CHOiPr ch3 H
3.49 ch3 ch3 H 0 H H c=noch3 ch3 H
3.50 ch3 ch3 H 2 H H c=noch3 ch3 H
3.51 ch3 ch3 H 0 H H c=noc2h5 ch3 H
3.52 ch3 ch3 H 2 H H c=noc2h5 ch3 H
3.53 ch3 ch3 H 0 H H C=NOiPr ch3 H
3.54 ch3 ch3 H 2 H H C=NOiPr ch3 H
3.55 ch3 ch3 H H H C=NOCH2CH=CHC1 ch3 H
3.56 ch3 ch3 H 2 H H c=noch2ch=chci ch3 H
3.57 ch3 ch3 H 0 H H c=noch2qh5 ch3 H
3.58 ch3 ch3 H 2 H H C=NOCH2C6H5 ch3 H ·
3.59 ch3 ch3 H 0 H H C(CH3)2 ch3 H
3.60 ch3 ch3 2 H H C(CH3)2 ch3 H
3.61 H H H 0 H H c=o C1 H
3.62 H H H 2 H H c=o C1 H
3.63 H H H 0 H H choch3 C1 H
3.64 H H H 2 H H choch3 C1 H
3.65 H H H 0 H H choc2h5 C1 H
3.66 H H 2 H H CHOC2H5 C1 H
3.67 H H 0 H H CHOiPr H
3.68 H H H 2 H H CHOiPr H
3.69 H H H 0 H H c=noch3 H
3.70 H H H 2 H H c=noch3 H
3.71 H H H 3 H c=noc2h5 H
3.72 H H S 2 E1 H >noc2h5 ľl H
3.73 H ) H H >NOiPr ľl H
3.74 Ί -I 1 -I ľ=NOiPr ľl ŕl
Nr. R17 R18 R19 n R12 R13 Y L M
3.75 H H H 0 H H C=NOCH2CH=CHC1 C1 H
3.76 H H H 2 H H c=noch2ch=chci C1 H
. 3.77 H H H 0 H H C=NOCH2C6H5 Cl H
3.78 H H H 2 H H C=NOCH2C6H5 C1 H
3.79 H H H 0 H H C(CH3)2 C1 H
3.80 H H H 2 H H C(CH3)2 C1 H
3.81 ch3 H H 0 H H c=o C1 H
3.82 ch3 H H 2 H H c=o C1 H
3.83 ch3 H H 0 H H choch3 C1 H
3.84 ch3 H H 2 H H choch3 C1 H
3.85 ch3 H H 0 H H CHOC2H5 C1 H
3.86 ch3 H H 2 H H CHOC2H5 C1 H
3.87 ch3 H H 0 H H CHOiPr a H
3.88 ch3 H H 2 H H CHOiPr Cl H
3.89 ch3 H H 0 H H c=noch3 C1 H
3.90 ch3 H H 2 H H c=noch3 C1 H
3.91 ch3 H H 0 H H c=noc2h5 C1 H
3.92 ch3 H H 2 H H c=noc2h5 C1 H
3.93 ch3 H H 0 H H ONOiPr C1 H
3.94 ch3 H H 2 H H C=NOiPr C1 H
3.95 ch3 H H 0 H H C=NOCH2CH=CHC1 a H
3.96 ch3 H H 2 H H C=NOCH2CH=CHQ Cl H
3.97 ch3 H H 0 H H C=NOCH2C6H5 C1 H
3.98 ch3 H H 2 H H c=noch2qh5 Cl H
3.99 ch3 H H H H C(CH3)2 a H
3.100 ch3 H H 2 H H C(CH3)2 a H
3.101 ch3 ch3 H 0 H H c=o a H
3.102 ch3 ch3 H 2 H c=o Cl H
3.103 ch3 ch3 H 0 H H choch3 Cl H
3.104 ch3 ch3 H 2 H H choch3 Cl H
3.105 ch3 ch3 0 H choc2h5 a H
3.106 ch3 ch3 2 H choc2h5 Cl
3.107 ch3 ch3 H H CHOiPr Cl H
3.108 ch3 ch3 2 H H CHOiPr Cl H
3.109 ch3 ch3 H 0 H H C=N-OCH3 Cl H
3.110 ch3 ch3 2 H H c=noch3
3.111 ch3 ch3 H 0 H H c=noc2h5 Cl H
3.112 ch3 ch3 H 2 H c=noc2h5 H
3.113 ch3 2H3 H 3 H H C=NOiPr
3.114 ch3 :h3 l S C=NOiPr 31
3.115 ch3 2H3 I ) Hl H C=NOCH2CH=CHC1 :i í
Nr. R17 r18 R19 n R12 R13 Y L M
3.116 ch3 ch3 H 2 H H C=NOCH2CH=CHC1 C1 H
3.117 ch3 ch3 H 0 H H C=NOCH2C6H5 C1 H
ς 3.118 ch3 ch3 H 2 H H C=NOCH2C6H5 C1 H
3.119 ch3 ch3 H 0 H H C(CH3)2 C1 H
3.120 ch3 ch3 H 2 H H C(CH3)2 a H
3.121 H H H 0 H ch3 c=o CH3 H
3.122 H H H 2 H ch3 c=o ch3 H
) 3.123 H H H 0 H ch3 choch3 ch3 H
3.124 H H H 2 H ch3 choch3 ch3 H
3.125 H H H 0 H ch3 CHOC2H5 ch3 H
3.126 H H H 2 H ch3 CHOC2H5 ch3 H
3.127 H H H 0 H ch3 CHOiPr ch3 H
3.128 H H H 2 H ch3 CHOiPr ch3 H
3.129 H H H 0 H ch3 c=noch3 ch3 H
3.130 H H H 2 H ch3 c=noch3 ch3 H
3.131 H H H 0 H ch3 c=noc2h5 ch3 H
3.132 H H H 2 H ch3 c=noc2h5 ch3 H
3.133 H H H 0 H ch3 C=NOiPr ch3 H
3.134 H H H 2 H ch3 C=NOiPr ch3 H
3.135 H H H 0 H ch3 C=NOCH2CH=CHC1 ch3 H
3.136 H H H 2 H ch3 c=noch2ch=chci ch3 H
3.137 H H H 0 H ch3 C=NOCH2C6H5 ch3 H
3.138 H H H 2 H ch3 C=NOCH2C6H5 ch3 H
3.139 H H H 0 H ch3 C(CH3)2 ch3 H
3.140 H H H 2 H ch3 C(CH3)2 ch3 H
3.141 ch3 H H 0 H ch3 c=o ch3 H
3.142 ch3 H H 2 H ch3 c=o ch3 H
3.143 ch3 H H 0 H ch3 choch3 ch3 H
3.144 ch3 H H 2 H ch3 choch3 ch3 H
3.145 ch3 H H 0 H ch3 choc2h5 ch3 H
3.146 ch3 H H 2 H ch3 choc2h5 ch3 H
3.147 ch3 H H 0 H ch3 CHOiPr ch3 H
3.148 ch3 H 2 H ch3 CHOiPr ch3 H
3.149 ch3 H H 0 H ch3 c=noch3 ch3 H
3.150 ch3 H H 2 H ch3 c=noch3 ch3 H
3.151 ch3 H H D H ch3 c=noc2h5 ch3 H
3.152 ch3 H H 2 H :h3 >noc2h5 ch3 H
3.153 ch3 Fi a ) H :h3 >NOiPr ch3 a
3.154 ch3 H s 2 a ( ľH3 >NOiPr :h3 a
3.155 ľH3 S a ) a ( :h3 >noch2ch=chci :h3 a
3.156 3H3 a a : a ( :h3 >noch2ch=chci :h3 a
3C,
Nr. R17 R18 R19 n R12 R13 Y L M
3.157 ch3 H H 0 H ch3 C=NOCH2C6H5 ch3 H
3.158 ch3 H H 2 H ch3 C=NOCH2C6H5 ch3 H
ς 3.159 ch3 H H 0 H ch3 C(CH3)2 ch3 H
3.160 ch3 H H 2 H ch3 C(CH3)2 ch3 H
3.161 ch3 ch3 H 0 H ch3 c=o ch3 H
3.162 ch3 ch3 H 2 H ch3 c=o ch3 H
3.163 ch3 ch3 H 0 H ch3 choch3 ch3 H
) 3.164 ch3 ch3 H 2 H ch3 choch3 ch3 H
3.165 ch3 ch3 H 0 H ch3 CHOC2H5 ch3 H
3.166 ch3 ch3 H 2 H ch3 CHOC2H5 ch3 H
3.167 ch3 ch3 H 0 H ch3 CHOiPr ch3 H
3.168 ch3 ch3 H 2 H ch3 CHOiPr ch3 H
3.169 ch3 ch3 H 0 H ch3 c=noch3 ch3 H
3.170 ch3 ch3 H 2 H ch3 c=noch3 ch3 H
3.171 ch3 ch3 H 0 H ch3 c=noc2h5 ch3 H
3.172 ch3 ch3 H 2 H ch3 ONOC2H5 ch3 H
3.173 ch3 ch3 H 0 H ch3 C=NOiPr ch3 H
3.174 ch3 ch3 H 2 H ch3 C=NOiPr ch3 H
3.175 ch3 ch3 H 0 H ch3 C=NOCH2CH=CHC1 ch3 H
3.176 ch3 ch3 H 2 H ch3 c=noch2ch=chci ch3 H
3.177 ch3 ch3 H 0 H ch3 C=NOCH2C6H5 ch3 H
3.178 ch3 ch3 H 2 H ch3 C=NOCH2C6H5 ch3 H
3.179 ch3 ch3 H 0 H ch3 C(CH3)2 ch3 H
3.180 ch3 ch3 H 2 H ch3 C(CH3)2 ch3 H
3.181 H H H 0 H ch3 00 C1 H
3.182 H H H 2 H ch3 c=o C1 H
3.183 H H H 0 H ch3 choch3 C1 H
3.184 H H H 2 H ch3 choch3 C1
3.185 H H H 0 H ch3 choc2h5 a H
3.186 H H H 2 H ch3 choc2h5 a
3.187 H H H 0 H ch3 CHOiPr a H
3.188 H H H 2 H ch3 CHOiPr C1 H
3.189 H H H 0 H ch3 c=noch3 a
3.190 H H H 2 H ch3 c=noch3 a H
3.191 H H H 0 H ch3 c=noc2h5
3.192 H H H 2 ch3 c=noc2h5
3.193 H S H ) H ch3 C=NOiPr H
3.194 H ä H 2 H ch3 ľ=NOiPr
3.195 a -I H ) Ί 2H3 ľ=NOCH2CH=CHCl ľl
3.196 4 1 i H 2 ľ :h3 >NOCH2CH=CHC1 ľi
3.197 < 1 i Ί ) 1 I ľH3 >NOCH2C6H5 ľl
Nr. R17 R18 R19 n R12 R13 Y L M
3.198 H H H 2 H ch3 C=NOCH2CtíH5 C1 H
3.199 H H H 0 H |CH3 C(CH3)2 C1 H
ς 3.200 H H H 2 H |CH3 C(CH3)2 C1 H
3.201 ch3 H H 0 H |cH3 c=o C1 H
3.202 ch3 H H 2 H |CH3 c=o C1 H
3.203 ch3 H H 0 H |CH3 CHOCH3 C1 H
3.204 ch3 H H 2 H |CH3 choch3 C1 H
) 3.205 ch3 H H 0 H |CH3 CHOC2H5 C1 H
3.206 ch3 H H 2 H CH3 CHOC2H5 C1 H
3.207 ch3 H H 0 H CH3 CHOiPr C1 H
3.208 ch3 H H 2 H |CH3 CHOiPr C1 H
3.209 ch3 H H 0 H |CH3 c=noch3 C1 H
3.210 ch3 H H 2 H |CH3 c=noch3 a H
3.211 ch3 H H 0 H |CH3 c=noc2h5 C1 H
3.212 ch3 H H 2 H |CH3 c=noc2h5 C1 H
3.213 ch3 H H 0 H |CH3 ONOiPr C1 H
3.214 ch3 H H 2 H j CH3 ONOiPr C1 H
3.215 ch3 H H 0 H |CH3 C=NOCH2CH=CHCI Cl H
3.216 ch3 H H 2 H |CH3 c=noch2ch=chci C1 H
3.217 ch3 H H 0 H |CH3 C=NOCH2C6H5 ci H
3.218 ch3 H H 2 H |CH3 C=NOCH2C6H5 Cl H
3.219 ch3 H H 0 H |CH3 C(CH3)2 C1 H
3220 ch3 H H 2 H |CH3 C(CH3)2 Cl H
3.221 ch3 ch3 H 0 H |CH3 00 Cl H
3.222 ch3 ch3 H 2 H |CH3 00 Cl H
3.223 ch3 ch3 H 0 H |CH3 choch3 Cl H
3.224 ch3 ch3 H 2 H |CH3 choch3 Cl H
3.225 ch3 ch3 H 0 H |CH3 CHOC2H5 a H
3.226 ch3 ch3 H 2 H |CH3 CHOC2H5 a H
3227 ch3 ch3 H 0 H |CH3 CHOiPr Cl H
3.228 ch3 ch3 H 2 H |CH3 CHOiPr Cl H
3.229 ch3 ch3 H 0 H |CH3 c=noch3 Cl H
3.230 ch3 ch3 H 2 H |CH3 c=noch3 Cl H
3231 ch3 ch3 H 0 H |CH3 c=noc2h5 a H
3232 ch3 ch3 H 2 H |CH3 onoc2h5 Cl H
3233 ch3 ch3 H 0 H |CH3 ONOiPr H
3234 ch3 ch3 H 2 H |CH3 ONOiPr H
3.235 ch3 ch3 fl 3 Ί |CH3 C=NOCH2CH=CHC1 Cl H
3236 ch3 7H3 a l -I f ch3 C=NOCH2CH=CHC1 Cl 1 a
3237 ch3 ch3 í ) i 1 ch3 ΟΝΟΟΗ20>Η5 Cl 1 a
3238 CH3 ch3 i í 1 a 1 ch3 ľ=NOCH2C6H5 Cl 1 a
Nr. R17 R18 R19 Q R12 R13 Y L M
3.239 ch3 ch3 H 0 H ch3 C(CH3)2 Cl H
3.240 ch3 ch3 H 2 H ch3 C(CH3)2 Cl H
. 3.241 > H H H 0 H ch3 oo CH3 ch3
3.242 H H H 2 H ch3 oo ch3 ch3
3.243 H H H 0 H ch3 choch3 ch3 ch3
3.244 H H H 2 H ch3 choch3 ch3 ch3
3.245 H H H 0 H ch3 CHOC2H5 ch3 ch3
3.246 H H H 2 H ch3 CHOC2H5 ch3 ch3
3.247 H H H 0 H ch3 CHOiPr ch3 ch3
3.248 H H H 2 H ch3 CHOiPr ch3 ch3
3.249 H H H 0 H ch3 coch3 ch3 ch3
3.250 H H H 2 H ch3 coch3 ch3 ch3
3.251 H H H 0 H ch3 coc2h5 ch3 ch3
3.252 H H H 2 H ch3 COC2H5 ch3 ch3
3.253 H H H 0 H ch3 C=NOCH3 ch3 ch3
3.254 H H H 2 H ch3 c=noch3 ch3 ch3
3.255 H H H 0 H ch3 c=noc2h5 ch3 ch3
3.256 H H H 2 H ch3 c=noc2h5 ch3 ch3
3.257 H H H 0 H ch3 ONOiPr ch3 ch3
3.258 H H H 2 H ch3 ONOiPr ch3 ch3
3.259 H H H 0 H ch3 C=NOCH2CH=CHC1 ch3 ch3
3.260 H H H 2 H ch3 ONOCH2CH=CHC1 ch3 ch3
3261 H H H 0 H ch3 ONOCH2QH5 ch3 ch3
3262 H H H 2 H ch3 ONOCH2C6H5 ch3 ch3
3.263 H H H 0 H ch3 C(CH3)2 ch3 ch3
3.264 H H H 2 H ch3 C(CH3)2 ch3 ch3
3.265 ch3 H H 0 H ch3 00 ch3 ch3
3266 ch3 H H 2 H ch3 00 ch3 ch3
3267 ch3 H H 0 H ch3 CHOCH3 ch3 ch3
3.268 ch3 H H 2 H ch3 choch3 ch3 ch3
3269 ch3 K H 0 H ch3 CHOC2H5 ch3 ch3
3270 ch3 H H 2 H ch3 CHOC2H5 ch3 ch3
3.271 ch3 H H 0 H ch3 CHOiPr ch3 ch3
3272 ch3 H H 2 H ch3 CHOiPr ch3 ch3
3273 ch3 H H 0 H ch3 ONOCH3 ch3 ch3
3274 ch3 H H 2 H ch3 c=noch3 ch3 ch3
3275 ch3 H H 0 H ch3 ONOC2H5 ch3 ch3
3.276 ch3 H H 2 H ch3 ONOC2H5 ch3 ch3
3.277 ch3 H H J H ch3 ONOiPr ch3 ch3
3278 ch3 H H 2 H ch3 ONOiPr ch3 ch3
3279 2H3 H H ) H 2H3 ONOCH2CH=CHC1 ch3 ľH3
3?
Nr. R17 R18 R19 n R12 R13 Y L M
3.280 ch3 H H 2 H ch3 C=NOCH2CH=CHC1 ch3 ch3
3.281 ch3 H H 0 H ch3 C=NOCH2C6H5 ch3 ch3
3.282 ch3 H H 2 H ch3 C=NOCH2C6H5 ch3 ch3
3.283 ch3 H H 0 H ch3 C(CH3)2 ch3 ch3
3.284 ch3 H H 2 H ch3 C(CH3)2 ch3 ch3
3.285 ch3 ch3 H 0 H ch3 c=o ch3 ch3
3.286 ch3 ch3 H 2 H ch3 c=o ch3 ch3
3.287 ch3 ch3 H 0 H ch3 choch3 ch3 ch3
3.288 ch3 ch3 H 2 H ch3 choch3 ch3 ch3
3.289 ch3 ch3 H 0 H ch3 choc2h5 ch3 ch3
3.290 ch3 ch3 H 2 H ch3 CHOC2H5 ch3 ch3
3.291 ch3 ch3 H 0 H ch3 CHOiPr ch3 ch3
3.292 ch3 ch3 H 2 H ch3 CHOiPr ch3 ch3
3.293 ch3 ch3 H 0 H ch3 c=noch3 ch3 ch3
3.294 ch3 ch3 H 2 H ch3 c=noch3 ch3 ch3
3295 ch3 ch3 H 0 H ch3 c=noc2h5 ch3 ch3
3.296 ch3 ch3 H 2 H ch3 C=NOC2H5 ch3 ch3
3.297 ch3 ch3 H 0 H ch3 C=NOiPr ch3 ch3
3298 ch3 ch3 H 2 H ch3 ONOiPr ch3 ch3
3299 ch3 ch3 H 0 H ch3 C=NOCH2CH=CHC1 ch3 ch3
3.300 ch3 ch3 H 2 H ch3 c=noch2ch=chci ch3 ch3
3.301 ch3 ch3 H 0 H ch3 C=NOCH2C6H5 ch3 ch3
3.302 ch3 ch3 H 2 H ch3 C=NOCH2C6H5 ch3 ch3
3.303 ch3 ch3 H 0 H ch3 C(CH3)2 ch3 ch3
3.304 ch3 ch3 H 2 H ch3 C(CH3)2 ch3 ch3
n 2 n Cl Γ rl ať nl q·
Tabuľka 4: Zlúčeniny vzorca
s a K K a a a a a a a a a a a a
J K M K a a a a a a a a a a a a
o II Q O II O o δ K o M U a o a υ a o a υ cn a o o a o fO a o o a υ m a o o a o «Λ a o o a □ v* a ÍN O o a o *n a Q O a Q Ä o a Q ä δ a u Ä δ a u
« a a K a a a a a a a a a a a
Ŕ21 T K K a a a a a a a a a a a a a
m Pá a Ä K a a a a a a a a a a a a
n Pá a K a a a a a a a a a a a a a
c o 04 O 04 O 04 O w—« 04 O 04
OS pá K a M a a a a a S a a a á a a
OO Pá S K a a a a a a a a a a a a a
r* Pá x S a a a a a a a a a a a a s
Nr. 04 M·' cn Tt M* <n O; oo Os O 04 m ««4 ^r un r—í Tfr
s tri x X x x x X x X x x x X X x a x a
J T tc x x x x x x x x x x x x x x a a a
m .« ω o f o m M υ o z II u en x o o z ô *A X ó* o l ►£* g š m I ž M CL. O Z δ l>4 (X. O Z 11 O >-. fu O l G x š £ υ § δ x y x u tri o o z II o C=N0CH2CH=CHCl «n x ď tri o o Z Ô a U § o 1ľ u *n x v> υ C4 X υ o f □ (M m x u s—✓ o CM m a o u CM z—>. en a o u CM o «Γ a x u u 1 1 o o ť Q
(N T a x x x x x x x x x X x x x x a a a
M. Pi X K x x x x x x x x x X x x x x a a x
en 55 a x x x x x x x x x x x x x x a a x
n* a s x x x x x x x x x x x x x x a a x
a o CM o ^^4 CM o cs o CM o CM o CM o
o\ K a X x X X x X x x x X X x X x X X
oo ·—« Pi a a x x x x x x x x x x x x x x a x x
l> a x x x x x x x x x x x x x x x x x x
Nr. \o r—t tT tr-·* M· OO r-H Tfr* Qs í tT o CM 't CM CM CM en CM CM m CM kO CM r* CM 'ď 00 CM Q\ CM o en t en CM en en en n* en
‘ťL
3 W a a a a a a a a a a a
J K a a a a a a a a a a a
Oi δ <r π w o o 1 1 o o x. s u fS a o tš '^'íN a a o u 1 1 o o x. O m m a a o u X a a u o 1 1 o o x. s u m m a a υ υ X a a o u 1 1 o o x. s o n «λ a a u u X a a o υ 1 1 o o -x O' r? Ír u CN a 9 z u tn a 1ľ υ <n a o o «n a CM O 1ľ u Ά a ω z o m a Q ω
& w a a a a a a a a a a a
£ a a a a a a a a a a a a
ει* M a a a a a a a a a a a
(N K a a a a a a a a a a a
E! w-H cm O CM O «••4 CM O ♦—H CM O
61* a a a a a a a a a a a a
oo a a a a a a a a a a a a
r* tó a a a a a a a a a a a a
Nr. ΙΛ ro %o c*·) rC*J 00 c*> Tt ON C*J M* O τζ Tt CM m; tT m M*. xf 5. M· IT) vO
3 a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a Ä
u a a K a a a a a a a a a a a a a a a a a a
u i o ď o u m M O £ U u-» a u i o v-» 1 á o CM /“N. t? u I o CM m a *r a o CM Z*\ a1 o i u tn a ď o 1 ω m | a o wn a ó1 o 1 o •Λ a n O O z~x ď Q s-z í o á1 CM U o z-x S? o Ϊ υ •Λ a CM U o í1 u =f a u CM t CM 1 ô CM 1 11 u CM z—s .en a o o CM m a y, Ϊ II u CM m Ä O l v> a so g L> o /—x ď a o
a K S a a a a a a a a a a a a a a a a a a
a a M a a a a a a a a a a a a a a a a a a
a K a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
CM Pá a K a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
P CM o CM O CM O CM O »“< CM O CM o CM O
Οχ Pá K K a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
00 Pá K K a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
r- a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
Nr. r* •Φ Φ· 00 Xt Φ Os Φ Φ O un Φ v-^ 1/1 Φ* CM *Z1 φ- m in -Φ Φ t/i φ· 1/1 «Λ xŕ SO ΙΛ ΦΓ O un φ 00 1/1 Φ* Os ΙΛ Φ O SO ’φ ··* s© ’Φ cm se Φ- m se φ- 3 1/1 S© Φ-* s© s© φ’ r* *e φ·
s 3 a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
K a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
<n 3 CJ CM β O o Z—S en m υ Ϊ o m a o O CM a u o Z—x m a o i o en a 1 en a y. o m δ Ϊ en a y, o en a o Ί en a ω u o o o o II u o II u o II o a o a o a o a u B B en a o o a u Λ a o o a o m a o o a o <n a n O Q a ω v> a CM O o a o *n a CM U Q a o Ä o a o
K a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
P4 a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
m s a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
CM M a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
s CM o CM O CM o CM © CM © CM © M—« CM o
Os S a a a a a a a a a a a a a a a a a a a 3
00 w a a a a a a a a a a a a a a a a a a a 3
s a a a a a a a m a o en a u m a o m a u m a υ en a o en a u <? a o r> a o en B en a o en a o en 3 O
K oo SO S- Os so O •^ŕ CM m Γζ Ή Γζ M- Ό xf r* C-ζ M·’ oo O\ r*; O oo ^r T“M 00 M· CM 00 xŕ m 00 S m 00 \O oo r* oo 00 oo Tt
s w a a a x x x x x x x x x a a a a a a a
J m a a a x x x x x x x x x a a x a a a 3
Um P< Ô Ä o Ä Ô a o ď o o z II u ď o o Z ô x u o l «Λ X o o l v> Ä rJ 8 l vx x <s o § δ «Η P. o o u, Ph b l M p« b if u g v x o ď o o z II O a ? x ω á1 o o z II o § u δ u á1 u i II o wx a σ a o o z δ vx x Q £ Q O Z δ vx a ď ď o o z δ CM ď u o Xi ď u CM /—•s m a o
Ä a a a a x X x x x x x x x a a a a a a
Ä a a x x x x x a x x x X x x a a a a a
m & a a a x a x x x a x x x X x x a a a a a
CN X a a x a x x x x x x x x x x a a a a a
a »—< cs O ^1 C4 o Γ4 O v< <N o (N o CN O V—M C4
Ch Pá a a a x a a x X x x x x x X x a a a a X
00 pá a a a x a a x x x x a x x x x a a a x x
r* pá m Ä o m a u m X u m X o r»» X o f*X a o ť*x x o r> x o m X o m X o £ u rx x u m δ m x o m X o r> a o m X o en a ľ> <n x u en x u
Nr. Q\ oo O O\ Ox (N Ox m ox vt OX ^r <n Ox Ό σχ ’e οχ 00 OX Ox ox o o —-í τΓ S es o m-4 < Γ*-> a> r* o ΜΊ O r~4 \© . a »—< t·*· o ·—< oo o
s a a a a a a a a a a a
ffi a a a a a a a a a a
n m o ď ''r, W K o u 1 1 o o x. u M a u ď a a o u 1 1 o o 'x o n a u rf a a o o 1 1 o o x. u ť*> ť% a a, u u X a a o u 1 1 o o x s U m m a a υ u X a a u u 1 1 o o X v' <Λ fi a a u υ X a a o υ 1 1 o o x s· U ΓΊ 5 z d ô m a 9 u v> a í II u Ή a (N ω ω
cm c4 K a a a a a a a a a a
lítf W a a a a a a a a a a
m a a a a a a a a a a a
s a a a a a a a a a a
P O CM a ·—« CM O CM o ·—<
6ΐΉ B a a a a a a a a a a
00 a a a a a a a a a a a
lV r*> a u m a o ΓΊ a <) m a Q <*> a u m a o m a o m a u m a o m a o m a u
é O o rŕ O r—» CM m •-M »4 tT •h m r—í r- 00 O\
s a a a a a a a K a x x X x x x x x x x x x
vJ x a a a a a a a a x a X x x x x x x x x a
*A ó* z ύ a* o i o m a o o t? g a o •n a g o <n a £ a u un á CM /—s en a o l o (M Z*s ď u o CM z*S ď υ o V) K ó1 o ά u ΙΛ X ď o £ u Wj X o o sži u */*» a <s o o ď Š u £ <s O O £ υ o a, n U O ď í o (M 1 11 u H O CM i u CM z—\ cn x u Ϊ II o CM m 5 Ϊ II o
CM Pá T| a a a a a a a a x a X x a a a x a x a x
Ä a a a a a a a a x x x x x x x X x x x X
m pá a a a a a a a x x x x x x x x x X x x x X
CM pá K a a a a a a a x x x x x x x x x x x x x
ca CM O CM o CM O CM o CM O CM o CM o
Os Pá 51 a a a a a a a X x x x x x x x x x x X a
00 Pí a a a a a a a a x x x x a x x x a x x X a
r- pá m a o en a o m a o m a u m a o en a o m a u m a Q en x ω en x Q m x o m x Q m x u en x G) X o m x o en x o en x g> en x o en x g> en x o
'JN O CM M- v~~* CM CM CM rn CM 'e CM un (N xj·’ Ό CM tí r* CM <ŕ 00 CM ^r os CM o m sŕ cn M·’ CM m m m Tf m ΜΊ m SO m ·—« «ŕ r* m 00 c*) XÍ o m ’e o M* <ŕ
ŕ/
s a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
a a a s a a a a a a a a a a a a a a a a a
C4 en m l <n a Ό <Ä g o ď o v—/ i ω •Λ a Ό O o /«x ď υ </ o *n a Ό O <N a o o en a o 5 o m a Q Ϊ en a Q O en a en a u 'x·*' u <n a υ Ϊ m a u ·*—<* o o o o o 11 o o 11 o o 1) υ a o a o a o a u a o a o en a o o s en a o o a o m a Q. O a ω vn a o š o ΚΛ E n o o a u
CM % M E a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
ä a e a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
m a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
CM ta a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
ta CM o »—4 Ô4 o CM o CM o CM o CM o CM o
Ox c4 K a a a a a a a a a a a a a a a a a a a á
81* a a a a a a a a a a en a u en a o á1 o en Q en a o en a Q en a u en a υ <n u en a o en a υ
r* en K u tn a o m a o en E υ m Ä o en a υ en a ω en a u <n a u <n a u en a u m a u n? o á? o en a o en a u a1 u en a υ á? u en a o en a u
uí z s CM Tt m rr at 'Cf *—< e m •“4 S© Tf Tt r* oo O\ G m ’ťf m rf CM un m m <n ^ŕ W) rŕ Ό in r** ι/Ί 00 m •—H O\ m rŕ O \O S
s K a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
u K K Ä a a a a a a a a a a a a a a a a a a
*n a n O O Ä υ Ui a o K Q Ä O Ä O Ä o a o á1 u o a ô S o f o en a u o z δ «Λ a ď o z II υ v> a σ § ô •Λ a ď o z ô u. <X. O Z II Q Im A O 1ľ o u A • M4 o z II U o a % g o o z ô a ? a o cm a u o u U a ŽS o tS* u § II u a £ Q O Z II o «Λ a υ a o o z δ *n a g u o u <M /—x en K y o Λί £ u
K* a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
m a K a a a a a a a a a a a a a a a a a a
m a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
K s a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
b CN o «S o CM o ·-< CM o CM o *4 CM o CM o W4
61* a K K a a a a a a a a a a a a a a a a a a
00 m ffi U m K o C*1 K u m a o en a o en a u en a o en a o £ o en S m a o en a υ en a Q en a o en a o en a Q £ o en a u en 5 en a o en a o
r* w £ Q m S o m u ΓΛ a o á* u en a o en a u <n a υ en δ en δ en a u m a o en a u en a o en a u á1 o a1 υ «n a Q a1 u en a u en a u
Nr. CM Ό m Ό S tn Ό o o δ ’e 00 Ό σ\ o ·—m 4· o r* < <4· ^4 r* r—4 CM r* en r* Tŕ C** «M wn r* ”3* \o r·* rr* Tt 00 r* m· O\ r* •M Q 00 00 CM 00
5b
X a a x a a a a a a a a
u T K K a a a a a a a a
>* n m a G> o n W U X W u u 1 1 o o \ s u N X u x w u o 1 1 o o · 04 δ f^ ''N x a o o 1 1 o o m tn x a u u X a a u o 1 1 o o U m m a a u o X a a o u 1 1 o o v. u <n «n a a u o X a a o u 1 1 o o ď 6 m l m 5 ω V» a ď t
cm * s a a a a a a a a a a
% a M x a a a a a a a. a
m PÍ X X X a a a a a a a a
cm pi a X a a a a a a a a x
0 CM O CM o CM o CM o
pi a K x a a a a a a a a
CO tó s? o c*x PS G) m a o m a ω m a u m a υ rs a υ m a u ď u £ u m a u
ΙΛ* m 5 m 5-4 G> r*·» a o m a ω r*> a o m a o m a u a u £ u m a u m a u
u4 z m 00 <r S <n O0 <ŕ s© OO *·< M* r* 00 00 0Q ©\ 00 M· O Os Tf Os sT 0M Os Tf Γ*Ί OS M·’
5?
3 X a a a a a a a a a a a a a a a a a a x X
x a a a a a a a a a a a a a a a a a x x x
m a ď ω <A K ž II u ď O ώ Q ď g i Q m a o á o •o a Γ4 O ! υ υη Ä ď ώ υ V> a ď ti o (M ď í o <M ď Ϊ o CM /—s. a1 ω x—z o *Λ a m o o ti o *n a o υ o ti o A a Cl Q O á O v> a o o 1 a υ vn £ 8 ď y, l o vn x <s o o ď y. x o CM ! II υ m ô Cl n O CM Z—\ m x o t II u
CM 3á a a a a a a a a a a a a a a a a a a x X X
ä a a a a a a a a a a a a a a a a a a x X X
rc Pá a a a a a a a a a a a a a a a a a a x x x
CM pá a a a a a a a a a a a a a a a a a a x a a
P •-4 CM o ^4 cm o CM O CM O CM o CM o CM O
os pá a a T a a a a a a a a a a a a a a a a a a
oo Pá cn a o en a o m a o m a u m a o m a o m a o m a o m a u t® o m a o m a υ en a u en a u a o 3” m a ω en a o m a u m a o m 3
F pá m a o en K o en a o en a υ m a υ m a u en a o en a u en a u en a o m a u m a Q m a u en a u m 5 en 5 m a υ en a u á1 u en a o m x Q
u z -MOs un Os ^•4 s© Os r—H rOs 00 o\ *ŕ Os Q\ •^r o o CM ’ct S CM cm O CM m O CM rt O CM, tŕ »n O CM sO O CM r* o CM 00 O CM Os O CM O r-1 CM «-Μ CM CM CM tT m CM -«Φ •—4 CM
3 a a a a a a a a a a a en a u a1 u m a u m a υ m a u ď Q m a u m a u m a o en a G)
J a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
Λ? CC K o l JN> CH a Ϊ δ W> a \O s o o z—x á1 ž u vc a so S 8 á? £ u •Λ % 8 o en g l u en a en a o ω en a υ Ϊ m a G> o m a u Ϊ en a G> O o o o o ô o II ω o δ a o a ω a o δ a š o á1 o o a ω ΓΗ a o o a u en a G) O 8 W G) O a o
cm a a a a a a a a a a 3 a a a a S a a a a a
r—< % K a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
ΓΛ Pá a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
CM a a a a a a a a a á a a a a a a a a a a a
J3 ^—4 CM o *4 CM O CM O CM o ^•4 CM O W4 CM o CM o
Ov Pá a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a' a
00 tó m a u m a u m a o m a u n a u m a u en 8 en a o m a o a* o en 8 a a a a a a a a a a
r* Pá en a g> m a υ m a o m a o CH a G) en a u m a o en a o en a o en a u ď o a a a a a a a a a a
u z CM ΤΓ NO •—4 CM TT r* CM rt oo CM Nt QN CM •e O CM CM Tf CM CM rt CM CM CM m CM CM rt CM CM •n CM CM tt VO CM CM rCM CM *ŕ 00 CM CM Ox CM CM TT © m CM m CM CM m CM ^ŕ m m CM rf m CM <n m CM
2 m x o m x u m x u m x u m x u Γ*Ί X o tn Ä u m x u m x o m x u r·» x o m x u ÍC u s? o m x u x1 u m x o m X u ď u tn x u m x u
u x a x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
í* tn K fS ω o a Q ΙΛ a n o o a o £ o x u £ δ s Im Λ O X Q ď o o l x1 u o f υ ΓΊ X ω o 1ľ o wn x ď o z II o <n x o o % Q v> x ď § II Q & o z II u Im fr. δ z ώ Im O z ô o x o II x Q t£* u o 1ľ Q x Ϊ x Q X O o z II o ΰ x Ϊ s o § II o v» x $ x Q O Z II o v-> x č ď 8 z II o *n x t? υ § II o n x o o
Ol PÍ X a x x X x x x x X X x x x X x x x x x x
% X a x x X x x x X 32 X X x x x X x X x x x
m s a x x x x x x X x x X x x x X x X x x x
o4 32 x x x x x x x x x x X x x x x x X x x x
c 04 o <N o 04 o ^4 04 o w4 04 o 04 o *-< 04 o
O\ X x x X x X X x X X x X X x X X x X X x X
00 K x x x x x x x x x x x x x x x x X x x x
r- Hí x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
z o m 04 om 04 00 m 04 ’íŕ σ\ 04 M o 04 M’ ^r 04 04 04 m Tf 04 5 04 m Tf 04 M Ό 04 r* 04 M· 00 04 M- Os Tf 04 *t o m 04 ^•1 <n 04 04 V) 04 m m 04 Φ •m· *n 04 xŕ m un 04 M· \O <n 04
/v
s £ u m a o m Ä o m a u § m a Q m a o m a u m a o a1 o £ u
m a a a a a a a a a a
• x—\ m K o Γ4 Z“x r*í a u u M K U fť ^Cí K a υ u 1 1 o o \ s o (M δ ''''(N a a o o 1 1 o o >x O N a o << a a u o 1 I o o •X υ m m a a o o X a a u u 1 1 o o s o m n a a u υ X a a u o 1 1 o o x S u m <*> a a o o X a ä u u 1 1 o o ^x ' o en a 9 o m t o m 1 II u
x a a a a a a a a a a
ä m K a a a a a a a a a
m a a a a a a a a a a a
(N m a a a a a a a a a a
c CM O «—< rs o «-4 CM o r-< CM
σ\ K a a a a a a a a a a
00 m a a a a a a a a a a
r* Pi m a a a a a a a a a a
u<’ z rm CM 00 Ό CM Cs ΜΊ CM 't O so CM xr so CM CM SO CM M·’ en SO CM 3 CM M· *Λ SO <M xŕ SO SO CM r* sO C4 <r
m K u en x u en a o ď u cn a Q en a u m a u m a u en x ϋ m x u en x (J en x u x1 u m x u m x o m x o en x u m a u cn x ω m x o ď o
J X a a a a a a a x x x x x x x x x a x x x
vy x d U z H Q vy a o z 6 νγ a CM O 1ľ o en a o 1 o á* o i u x“ u o VY a d O 1 υ vy » u WY X o o CM m X y, x Q (M ď u l o CM z-s ď G) í ω vy x d υ o ac: u x* ó‘ o Q vy x ó· o i O VY 5 o ď x o VY x d o o z—Y ď Ϊ o »n a d ω o z—Y x1 Ľ> *ľ a u ô CM É CM l ύ
td <A . Pá K a a a a a a x x X x a x X X x x x x x x
X a a a a a a x x X x x x x X x x x x x x
<*) Pá a a a a a a x x x x X x x x x x x x x x x
CM Pá a a a a a a a x x a X x x x x x x x x x x
c O CM o CM O «Ζ-4 CM o CM o «Μ4 CM o l CM o CN
O\ K a a a a a a x X x X X x x x x x x x x x
00 Pá X a a a a a a x x x x x x x x x x x x x x
r* s a a a a a a x x x x x x x x x a x x x x
uí z 00 Ό CM O CM Ν’ O r* (N n rCM N CM r** CM N m r* CM Ν’ N r* CN N un r* CM Mf o r- N rCN Ν’ 00 r* CN M· σ\ r* CM N· o 00 CM N 00 CM Ν’ CM oo CM N m 00 CM N Ν’ 00 CM VY 00 CN N“ 00 CN NŤ r* 00 CN Ν' oo oo CN N*
2 m x u m x Q m x o m x υ m x u m x u en x Q en x u m x u m x o tc u m x o rn x u en x u x* o en x u en x o en x υ en x u en x Q en x Q
u m X x x x x X x x x x x x x x x x x x X X
CH m a 1 o CH m x y. 1 II o CH en x o υ m x Ό y. x 8 x1 o ¥ x υ <n tu Ό S u o z*-x tn x y l u v-> x Ό O ts X u o z—\ X* Q ¥ X U m x o Ϊ 5? ω o ď o 1 m x ω υ en x o 1 tc g o o o o II u o II o o ύ x o x o x o x <□ § x u 5? υ o x o en x o o x υ x1 u o x υ
CM % a x a x a x x x X x x x x x x x x x x x x
a x x a x x x s x x x x x x x x x x x x x
en »—· Pi a x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CM PÍ a x x a x x x x x x x x x x x x x x x x x
G o ^—4 CM O CM o •M CM o CM o CM o CM o r 4 CM
O pi x x x x x x X X x x x X x x x x x X x x X
00 PÍ a x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
r* p4 x x x x x x x x x x x x m x υ m x u m x u m x D en X u m x u en x o m X u en X u
uí z Os O0 CM M* o Os CM M-* Os CM *ít CM Os CH Tf m Os CM ^ŕ M* Os CM Os CH Ό Os CM M* ros CM TJ- OO Os CM ^ŕ Os Os CM o o en xŕ O en CM Φ en M· m © en M Xfr O en t/Ί o en xo Φ rn ’Φ rO en oo Φ en Os O en Tt
3 en a u m K o m a y m 5 m a u en a o en a Q ď u en a o m a u m a Q en a Q m a y á* y en δ en a y en a u en a y m a y en a y en a y
.-3 K a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
m a es O O M u «Λ a CM y o a u m B es <J O a o £ S u £ • »«· o 3 Ä o a Q m a o o l 3 O o ď u o t v» a eM u § ύ ♦n a ď o 1ľ o wn a o o Z II Q v. Pf o Z, II o Im Pm o z II u u. .¾ § ô •*4 tá u Ä y á1 y o l G i δ fM a o o u *4 a t B CM a u o Z y a Ό O a u o t o V» a y £ u o z II y m a o á1 y o z II y
es ιί. tí Ä M a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
e-< a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
m P$ M a a a a a s a a a a a a a a a a a a a a
CM PÍ a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
a CM o T—4 CM o T—< CM o CM o CM o CM o ^4 CM
«-4 tí ľfl a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
00 Pá Z a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
r* P* m K o en a u m a u m a o m a u £ u m a u en a u en s o m a y m a y en a u m a y en a u m a u m a u m a o en a u en a y en a u m a y
UÍ Z O en xt en TJ CM en xŕ m ΓΟ xt Tŕ en xf m en s© en TJ ren 00 ·—« en xt O\ en xr O CM en CM rn -'T CM CM en xŕ en CM en ’t XT CM en Xt ΜΊ CM en vo CM en xt r* CM en 00 CM en xŕ O CM en <ŕ O en en *4·
s cn m o m K o m K υ m x o r** K u en a o m x Q m x o en x υ en x u ď o
l-l m X K X a a a a x x x
CM x o o CM £ O S—* U CM /—s X* O O CN a u </ ''íN K a υ u 1 1 o o x. υ CN a u c< ^cn a a u o 1 1 o o \ s u CN a u / ^CN a a υ u 1 1 o o s υ cn cn a a u u X a a u o 1 1 o o m cn a x o o x a a o u 1 1 o o 2· o cn cn X x u o x x x υ u 1 1 o o u f o m K z o
CM PÍ s K Ä K a a a a x x x
ä X a X a a a a x x x x
£1* x x x X a a x a x x x
CM PÍ Ä a x a a a x x x x x
p o CM o CM o r·^ CM © f—M
θ' K x » a a a X X x x X
00 PÍ x x K a a a X x x x x
r- PÍ m x o m K o m s o m x o en x υ m x o en x o m X u m x u m x o x* O
í-4 z en en CM m en m cn en Tt n* cn cn Tt wn cn en xŕ v© en cn r* m en oo m en tJ·’ OS m en o ^r en Tf en
£ á1 u en x Q m x u m x u m x Q m x u m x o m x u m x o m x u m x u m X o m x o ď u x1 G> m x Q m x u m x o m x u § en x u
>-1 x X x x X x x x x x x x x x X X x x x x x
m z 6 Ά X ΓΤ O Z n o Ά X M O z II o *Λ X cs o z II u ď U υ x1 o i o ď o aís q wn % g l Q Ή X ď Q vn x f u CM /~s ď o CM z—s ď ω ·*—z x o CM £“ υ I o w> x í x o V> X L? O O «Λ X ó1 o Q n x CM 8 í1 o i 5 v> x o o ď x u x u o ď £ x υ u O cm o
<Ν Pá X X X x x K x X X x x x x x X X X x x x X
m x X x x x x X X x x x x x X x x x x x X
cn Pá X x x x x x x X x x x x x x x x x x x x X
η s x x x x x x X x x x x x x x x x x x x X
e «Ν © cm o »—4 CM o CM o CM o «^4 cm o t-4 CM o
OS Qá x x x x x X x X x x x x x x X x X X x x x
oo x x x x x x x X x x x x x x x x x x x x x
m x o m X o f*S u m X ω m X Q <*s x o m x o m x u ď o m x υ m x u m x o m x υ m x u m x ω m x u m X υ m x G> m x u x1 υ m X o
ž CM TT rn M- en rf m 'Φ 5 m m en Ό TT en M· ren 00 rj· en Os TT C*} o «ΖΊ en ψ··* m en < CM ΜΊ en m ύί en '«t V·) en in in en M- \D <n en '«t r* m en M OO in en Os m en M- o <o en Ό en CM Ό en M*
CO
ΓΊ X u m S u en K u en x u á1 u en x u ď u en x u en x u m x Q x1 u m x υ f*1 x u en x u m x u m x u en δ ď u x1 u x* o en x o
iJ X x x x x x x x x X x x x x x x X x x x x
04 1 ô <N x o o x o í u <s x o z 3 II o Vi X KO N) x o o x y l o ΜΊ X Ό <Ä X o o «—s m x Q Ϊ u Ά X Ό Q Γ4 X u o r*s ď u S—/ o £ o 1 en x y u en x o i en x y υ en x o 1 en x u o o o o ύ o II o o 6 x o x υ x o x u B x O en x ω o X υ x“ O O x. υ
04 Ty* m X X x X X x x x x x x x x x x x x X x x
ä x X X x X X x x x x x x x x x x x x x x x
m x X X x x x x x x x x x x x x x x x x x x
ΓΓ X X x x x x x x x x x x x x x x x x x x
c 04 o t“H 04 o 04 o 04 o t—4 04 o 04 o 04 o
o X X X x X X x x X X x X x x X x X X x X x
00 K X x x X x x x x x x x x σ> X O r> X u m x o m x o m x o £ o m x υ m X υ
r* PÍ m x o m x Q m x o m x o m x u Γ*Ί X u m X u m x u en x u m x u m x o m x o m x u m X u en x u m x o en X u en x u rn x u en x Q en x u
u z en NO en ^f 3 en ΚΛ © en NO <o en rNO en M· oo NO en on nO en Tf o o* en τ—Η o* en 04 t* en M en ΓΓη r* en Οση no ren Tfr rren 00 όση *3* σ\ cen ττ © 00 en Φ r—< 00 en ’S· 04 00 en *ŕ m 00 en
s m K u á1 u m a u en a U en a u m a G> en a G> en a Q m a u á1 G) en a Q en a u m a υ en a G> en a o en a u a1 u en a G» en a u á* u ď u
l-J a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
m tí g> o a u «n a CM G) o a ω vn a CM G) O a g> vn a CM G> O a G> Ä Ô a G> í-í ŕU o δ Ä O a u ►í? a G) O G> 5 O G> ď o o Ϊ *n a o o z II G) m a CM G) O Z II G) «n a ó* o z ύ t· On δ z II G) VH. δ z II G> .¾ § ύ S v £ o o z ό G I Q tí G) O l a ? a G) a G> O G) a o a G) O G) xn a ď a o § II u
CM c-l. tí ľT*| a a a a a a a a a a a a a a a a
ŕ'b tí a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
en tí a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
CM tí a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
p CM o CM o CM o r* CM O CM o CM o CM o »—<
Os pá a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
00 tí en a g> m a o m a G) en a G) en a G) en a u en a G) en a G) en a u en tí G) en a o en a G) m a u m a υ en a G) en a o m a G) m a G) en tí G) en a G) en tí G)
r* pá m a u en a o m a G) m a G) en a G) m a G) en a G) en a u m a G) en tí o en a G) en a u en a u en a G) en tí G) en a G) en a u m a Q en a u en Ä Q en a G)
ž Φ* 00 en Φ* V) oo en Φ-* so oo en φ- r* 00 en Φ· 00 oo en φ- Os 00 en φ· O OS en Φ-’ Ox en Φ” CM Os en Φ en Os en Φ^ Φ· Os en Φ- m Os en Φ S© ©x en φ· r* Os en Φ· 00 Os en φ· QS Os en Φ· O Q Φ; φ- O Φ φ· CM O Φ; Φ· cn o φ Φ· φ· o Φ; φ·
s m 3 u m a o m a o m a o m a u m a υ m a Q m 3 U ď o ď o m a o
J s a a a a a 3 3 s a a
ΙΛ Ä á1 8 o CM m a 52 ω Γ4 /—x m δ X—Z o CM a ω u CM δ a a u u 1 1 o o z O cm a o ťť ^CM a a o u 1 1 o o X» z υ CM a u << -rs a a u o 1 1 o o x Z U m čo a a υ u X a a u u 1 1 o o x z υ <n c-i a a u u X k a u o 1 1 o o x z U m m a a o u X B δ 1 1 o o x z u a1 y t
cm CM & a a a a a a 3 3 3 a a
rJ P4 a a a a a a 3 3 S a a
m AÍ a a a a a a 3 3 3 a a
CM a a a a a a 3 3 3 a a
c CM © * 4 CM O CM © CM O
a a a a a a a 3 3 K a
00 m a o m a u m a o m a u m a υ m a υ m B U m 3 U m 3 U m a ΰ m a Q
r*· m a o m a υ m a o m a o m a o m a o m 3 O en s u á? u m a υ m a o
u £ SO O xŕ xŕ Ό O xŕ xŕ ro xŕ xŕ oo o ''ŕ. XT os O xŕ xŕ O xr xŕ ΧΓ CM ΧΓ xŕ m ΧΓ xŕ ΧΓ xŕ xŕ Xŕ xŕ
ď Q en a Q ď u en a o m a u x1 m x o m x o tn x ω x1 Q ď u tn a o en a Q 3? υ en x υ x Q en x Q en x o x Q £ u en a u
J X a a a a x x x x X x a a a x X X x X x a
m δ < z fl O m K 9 Z o w> x n % II u vx x u l vx a M O Z II u £ o m x o a o en x ω i o vx x CM O u v> x o aéj u «Λ X υ a í o> ď í o n z** ď & δ 04 /-S £ l o vx x ď o ά o vx x ó1 o x *ŕ x o tn x b o x Ϊ o tn Ä Ol 8 £ i u tn o o § Ϊ u x1 «Ν o o x“ u I δ 04 i o
es P4 a a x x a x x x x a a a a a x x x x x x x
a a x x a x x x x a a a a a x x x x x x a
m Pá a a x x a x x x x a a a a a a x x x x x x
04 PÍ a a x x a x x x x a a a a a a x x x x x x
P <r—t oj o «“1 04 o 04 o 04 o 04 o _ 04 o 04 o
σχ pi a a x x x x x x x X x a a a a x x x x a a
00 p4 m a o en a o á1 o tn x u m x Q m x u tn x u en x u m x u f*X δ en x <> en a o en a Q en a o m a u tn x u en x u m 3 m x u en x Q tn x Q
r* Pi tn a u en a o f*X a o m x o en x υ ΓΊ X o m x o en x u m x υ en x o en x o en x u en a υ r> X o en x o tn x Q en x o en x o en x Q en Ä o en x o
u 2 -e o* 00 «“Ί τΓ Ox ·—« O 04 '«ŕ 04 TÍ 04 04 Tf XŤ m 04 χζ 04 M; un 04 M; tT Ό 04 *ŕ o· 04 00 04 rf M* ox 04 M- o m '«T m xr 04 m m m M· m τξ M· un m Ό <n M; M
ž en w υ m a o ΓΊ a u m a υ m a o m a u m a Q en a o ď u ď o en a u en a u en a u en a u C5 o o Q ω o »—« O
Ä a m a a a a a a a a a a a a a a a a a a
. CN ! 1) o Γ4 II u <N C*i K o Ϊ n U fM z**s m a u o (M z“s m Ä V, Ϊ 1) o tn a Ό O es a o o z“\ en a o s—Z i u m a \o s ω o Z—' ď o o un a o a o o z—** m a $2 l υ ď o Ϊ m a u m a o : a <2 o m a o Ϊ m a u o o o o II u o II Q o II o a o a u a o a o a o a o á? o o a u
CM Ä W S a a a a a a a a a a a a a a a a a a
m W Ä a a a a a a a a a a a a a a a a a
m w K K a a a a a a a a a a a a a a a a a a
(M T~M a K a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
a CM o CM O CM O CM O CM O CM O CM O
Pi K S a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
00 tí m K υ en a U m a Q m a Q m a u m a o m a u en a υ m a u en a u en a o en a u m a u m a u a a a a a a a
r'pi m K G> m M O en a u m a υ m a u m a o en a u m a o en a o m a u en a u m a o en a o m a u a a a a a a a
£ r* m 00 Γ*Ί O\ m 4; *^r O 3 M ^r CM 5 m 5. tT m Ό 5. t· tT 00 5 CT' 4- O V) M· ir> ’φ M· CM tn m Ά un <n m ^ŕ m r* *n
υ «—h o C u w4 U o G ΰ δ O «—* o o o c <r>M O hH U u u 0M υ u o
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
m x o o x υ M x o Q X u «η X O o x u SA X n U o x u Vk x o o x o Ä δ x o U) Oh δ x o I-. On δ x u ď G> l ď u o Z δ m x ω o 1ľ ω V» x o o 1ľ o sn x ď o z II O x1 ó1 o o u cu δ u u (X. δ l u pδ z II o ac s o o Z Ô tá l š u o l g ? x u s? o o z ô vn x σ tc o o Ϊ
x x x x x x x x x x x x x x x x X X x x x
% x x x x x x x x x x x x x x x x X x x « x
x x x x x x x x x x x x x x x x X x x x x
CM pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
a *-4 CM o CM o CM o •“M CM o CM o CM o CM o
Os PÍ X X x x X x x X x X X x x X x x X x x X X
OO Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
r* pí x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
U /5 OO m ’e xŕ Os <n xr xt o Ό xt xf Ό xf CM SO xt xr m SO χζ xf s xf xt m SO xt xf sO Ό Tf xŕ c*» SO Xf χτ OO so XT xŕ Os SO xt xŕ o rxt xt r* χξ Tf CM r* xŕ m r* xt xf xr r* m rχζ xt SO r* χζ r* rxr oo r*· XT xŕ
S ««M O Q o ·—< o u o u o o o o
X x x x x x x x x x
ws x e? £ ω o o vs x o £ 8 z II υ fS x o x·** o Λ5 m x o o Γ4 X“s en x u u es 8 rď ^*c« X X υ a 1 1 o o ''x x- U cs X U ’^'a X X υ υ 1 1 o o \ > u N x O X x u u 1 1 o o m n X X υ υ X x x u u 1 1 o o “s. s· u r> ro X X o υ X x x u u 1 1 o o X' U r> m X X U U x x x u u 1 1 o o \ s u
CM % x x X x x x x x x x x
x x X x x x X x x x x
en tí m x x x x x X x x x x
m x x x x x X x x x x
a CM o ·—4 CM o ^4 CM o CM
Ch Pi x X x X X X X X x x X
00 PÍ x x x x x x x x x x x
r* »—* tí x x x x x x x x x x x
Nr. Os *Φ o oo M; 00 CM oo ·*τ m 00 3· 00 Tť un 00 M* s© 00 'ít r* 00 ”3· 00 00 Os 00
Cl·
s «·-4 U c u Q υ u u G G G 0 G G G G ô ••R υ ^R O ^R Q •R O G
u a a a a a a a a a E E a a x x a a a X a X
ΓΠ f o n t m a o » 1ľ o Ό a ts υ 1? o *n Ä cs u $ o «Λ a í II o en a D ti U en a ω ti o tn a o i o ΜΊ a ó1 ti o <n a u ti υ Ό a u 1 o CM /n m a t o CM /^*x X* y 1 υ CM m a ω o Ά a C4 U o l •Λ a ω o ti o •n a C4 U O ti Q v> x CM O o x o ¥ B v% x, <M U o ď ti u v> E CM ω o š υ
CM £ a a a E a a a a a a 3 a x x a x x x x a x
x a a a a a a a a a a a a x a x a X x a x
m X a a a a a a a a a a a a x a a a x x a x
cm a a a a a a a a a a a a a x a x x x x a x
H O T~4 CM O CM O r—1 CM O CM o CM o _ CM o T CN
O* Pá K a a a a a a a a E a a a x X a a X X a X
00 Pá K a a a a a a a a E a a a x x x x x x x x
r* X a a a a a a a a Ä a a a a a E x a a x x
Nr. o C\ X σ* xt xr CM σ' xt M* m Os Xf θ' xr xŕ tn σ* XT Ό c* Xt r* σ* Xf xl* OÔ G χξ xf O σ' xf xŕ O © tn xŕ O tn xf CM © tn 'Φ cn © •n 3 tn xŕ tn © tn xŕ Ό © tn xŕ t”© tn xŕ oo © tn © tn xŕ o tn
3 υ o G G G G G G G G G G G G G G G G G o G
u Ρΰ a x x a a x x x a x x x x a x x x x x x
íx es * o rs l o es 1 II o Λ5 m x u l )) u JN m a u )) o 04 m a y, Ϊ » u Ό % y. x o o £ o i o *n x Ό 9. x υ o z—S m x y, l u v% x SO y, o o /—X £ υ *T x u m a o 1 m a o, o m a o 1 m a u >-/ o en a m g υ o o o o II o o II Q o δ § x o § x o B x o
04 £ x x X x a x x x x x x x x x x x X x x x x
13* TI x x a a x x x x x x x x x x x X x x x x
m K x x a x x x x X x x x x x x x x x x x x
04 tí x x a x x x x x X x x x x x x x x x x x x
F5 o 04 O *—I 04 o 04 o 04 o 04 o 04 o 04
Ch tí M x X x x X x X X x x X x x X x x X x x
00 tí X a x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
rtí X x x x x x x x x x x x x x x m X u m x o m X u n X O en x u £ u
u z i/n 04 un m tn tJ* xt ·—< in tj- ΜΊ v—4 ΙΛ Tf <£) un •^r r* r-4 un •ct 00 r—· ΙΛ xt c* 1/Ί o 04 ΙΛ ’ď ^-4 04 ΙΛ 04 04 ΙΛ τΓ en 04 1/Ί Tf xt 04 tn TÍ* vn 04 ΙΛ xt \O 04 ΙΛ x± £ wn xď 00 Oi ΙΛ xf Os 04 in xŕ o m wn xŕ m un xŕ
s G G G G G G G G G G G G G G G 0 G G G G G
1—1 a a a a a a a a x x x x x x x a x x x x x
n a u o a o m a o o a o m a u o a u a CM ω o a ω V) a CM ω o a υ «n a CM O o a o Ä ô x u £ Ô x o 1p« o x □ £ o o o £ υ o 1ľ u £ o o z ô «n x ô1 o z II υ •Λ £ o o ? u m x ó· g ύ Ul Cl, O ω Um A o ? o Um A O 1ľ u G x š s s z II U § o Ä U £ o o % u i g g Q O Z ύ
CM oá a a a a a a a x a x x a x x x a x x X x X
IC* a a a a a a x x x a x x x x x x x x x x x
a a a a a a x x x x a x x x a a x x x x x
CM a a a a a a x x a a x a x x a x x x x x x
Q O CM O ^•4 CM O CM O CM o CM O _ CM o CM
σ\ »—< a a a a a a x a a x x X x x a x x X x x X
81* a a a a a a x x x x a x x x a x x x x x x
a m a o m a Q m a o £ u m Ä O m X u m x u m x o cn x o £ o m X u m X o m x u m x o m X ω m X o m X o m X u m X u £ u en X u
u z CM m m 0Ί m in M vn ΓΩ in Tf xo m m xŕ >· <*) un xŕ oo m Xfr Os m «n o vn xŕ *-4 un 'M' CM tn m M* Tí Ή in ^r tn KO in ^ŕ c* ’ST m 00 n -^ŕ ox ΜΊ o <Λ < n Ώ CM <n n
>1 o o 0 *·—m o T“^ o ΰ o υ o u o
X x x X x x X x x x x
1/Ί X SO g o o z; II o <n x ď ď o o f u m x ď Γ4 X o o z ύ <M rn x o o cm z—v en x o CM m x u <N K u / x x u u 1 1 o o u r> X U < ^CN X x u u 1 1 o o •V. S u <N x u < x x u u 1 1 o o <X <n m X X U U x x x U u 1 1 o o '''X n n X X O U x δ δ 1 1 o o ^s. υ
CM PÍ K x x X x x x x x x x
1Ζ* m x x X x x x x x x x
cn PÍ m x x x x x x x x x x
CM «—4 PÍ x x x x x x x x x x x
s O CM o CM o CM o
61* K x X x x X x x X x x
oo PÍ x x x x x x x x x x x
r* m x υ en x o m X o en x u rn x u en x u m x u m X u en x u en x o en x o
u z m un M· M* ST) un Xf V*) m <Λ M* SO *n r* m un M oO U) ΙΛ O\ W-) tn o Ό on 'Sf s <n n-’ CM VO un •^r m O un Tŕ
o o o u ω o ω o ΰ o O o o o o O 6 ΰ o
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
>- m m X M O U x x x o u 1 1 o o \ s o m x £ ô m x z ô m x Q Z 1) U tn x o t vn § l v> x ď l ď g ti Q £ g ti u £ g ti u «Α X u 1 vn § 1 V) x u x l o Ä £ ω I u CM en JU o l u CM z—x £ g x u V» x o o w> x u o ti u x ω o ti o
x x x X x x x X x x x x x x x x x x x
x x x x x x x X x x x x x x x x x x x
m Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
ži* x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
o CM o CM o CM o 4—» CM o CM o _ CM o w—4 CM
6lH X x x X x X X x X X x x x x x X x X X
00 x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
m X u m 5 m x u m x u m x u ď O m X u m x o ΓΊ X o m x u cn x u >4? o m x u m x u m x o m x o m x o m x o m x υ
Nr. <n ’T m Ό vn <r sO s© tn >· «n oo s© Ώ Os s© Ό o rV) Tt r* Ό CM r* μί m ΜΊ r* »n ΜΊ r* vn NO r* ^ŕ r*, r* Ό 00 r*· SQ Os t> V*1 o 00 Ό *4- 00 ΙΛ CM 00 Ώ
s G G G G G G G G G G G G u G G G G G G G G
J a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
V» a υ í υ US a CM O o z> m K Ϊ o us a CM O O m a u υ n υ CM l o CM i CM a o CM Z“x en a u o CM Zrn a o o V) a υ CM a o o ď u l o «n a Ό y, a o o /*> a1 o l o •Λ a S© y a o o Z“* ď y o en a u i m a V, o en a o Ϊ en a o o m a o i en a y o o o o o II u o II o o II o
CM a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
Pi a a a a a a a a a a a a Ä X a a a a a a a
m pá a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
CM a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
s o CM O CM o CM O «—M CM O CM o CM O CM
O\ a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
00 Pá a a a a a a a a a a a a a a a a a a en a υ m a o en a υ
r- tó m a o m a u en a <□ en a o m a u m a o en a o m a o en a u en a o en a u en a u en a υ en a o en a υ m a u en a u en x o en a u en a ω m a ω
Nr. en oo <n xŕ Xŕ oo un xŕ •Λ) OO un xŕ O OO wn xŕ ΓΟΟ un xŕ OO 00 wn xŕ Os 00 in xŕ O Os un xŕ Os un xŕ CM Os «/) xŕ m Os un xŕ xŕ Os u-> xŕ ΙΓϊ Os un xŕ Ό os wn cO\ *n OO o\ xŕ Os Os xŕ o o xŕ S SO CM O s© xŕ m O o
Ζ5
S G c G G _·« G> G G G G ô G G G G G g G G ^“4 G) G G
X 3 3 3 3 3 x x 3 x x x 3 3 x x x x X x x
>< K o X u 3 Q 3 g 3 O 3 G n 3 O O 3 G) X O O X G) m X G> O X O wn x CM G> O X G) un X G) O X G) un x G1 o x O Ä O 3 & ô x G) u. P. Ó x o X* G) O l ď G O 1ľ G) d? G) O Z ύ 4Λ x g o z ô vn x ď o z II O m x g o Z 11 u u, p, δ z 11 G) K. .¾ § 11 U u, P δ 1ľ o
CM % X 3 S 3 X X X X X x X x x X x X x x X 3 3
3 3 3 3 X X X X x x x x x X x X x x X 3 X
m Pá 1 3 3 3 3 3 x X X x x x x x x x x x x x 3 X
CM Pá 3 3 3 3 S x x. X x x x x x x x x x x 3 3 x
c O CM O ^4 CM © CM o CM © CM © CM O ^4 CM
61* 3 3 3 3 3 X x X S X x X x x X x x x 3 3 X
00 en 8 m 3 G m 3 G m 3 G) en 3 G> m x G> m x G) m x Q en x u en x G en x G en x Q en x o en s G) x1 u en x u en x u en x u en 3 g •en 3 G en x G
r* Pá x1 o en 3 O m 3 G) en 3 G m 3 G) m x G) m 3 m x G) en x G en x G> en x o en x G en x O en x G) en x o en x O en x ω en x G) en x o en x o en x o
u z Tf © © ”3· un O © © o © Tŕ ro © •M· oo o © M* ©x © © o »•4 © © M-' CM © M* m »™4 © rŕ TT © un © '«r © © r* 4*4 © oo ^4 © αχ © Tf* O n © CM © CM CM © M* m CM © -'T TJ· CM © τΓ
S G G o G G G 0 G G G G G G
a x x x x x x x x x x x x
G x I 8 Z II U g 8 á* 8 z ô x v 5 CM X o o 1Γ o »Λ X σ á1 8 z II U «Λ X σ £ 8 z II O V) x í 8 Z II U n X O U CM m x u u CM z— m x y o <H δ x a u u 1 1 o o z u ts a u (Č ''‘N a a u u 1 1 o o z U CH o x x o u 1 1 o o m n X X u o x x x o u 1 1 o o •'X X' CJ
K* a a x X x X X x x X a x x
IZ* a x x x x X x x x X a a x
m x x x x x x x x x x x x x
CM P4 a x x x x x x x x x x x x
o O CM o CM o ·—< CM o CM o
61* x X X x x X x x X x x X X
00 PÍ m x o x1 Q m x u n x o <n x o £ o á1 u en x u en x u en x υ en x o en x υ en x o
r* Pri ΓΊ X o m X o n X <J m X o m x u x* υ m X u m x o M x o en x o en x en x o m X u
U K K) CM Ό xt Ό CM xr rCM Ό 00 CM \0 rr o CM Ό xf O m vq xt m \q xŕ CM m vq ΧΓ en m vq xŕ m \o xŕ m m vq \o en q xŕ ren vq
ž 0M O O o U o Q o Q o u u c ϋ Q o Q υ
u x X x K X X x X x x x x x X x X x x
r> X υ m 5 f ΓΊ δ \y m X u f
y << x o | m
r*í X U 1 X U I X u | m Ä x* t? *n x •n x un x m x y en x o £ y vn Ä cs G) V» x u x* ó* 04 /-v £ Q 04 Z·, en x Λί m x G> g o
1 o 1 o x· O o o 1 9 ? V Z o o é D x x *ŕ X t í 51
o U H O H U O ô u u o u u u o u U o o O
04 X x x x x x x x x x x x x x x x x X
12* X x x x x x x x x x x x x x x x x x
m x x x x x x x x x x x x x x x x x x
04 x x x x x x x x x x x x x x x x x x
(3 04 o 04 o 04 o 04 o «—< 04 o 04 o
OS x X x x x x x X x X X x x X X X X X
00 Pi ď u m x u en x u en x u m x o m x u m x u en x Q m x Q x Q m x u m x o m x o δ m x υ en x u en x o ď O
o* n x Q m x () en x υ m x o m x ω en x u m x ω en x υ m x u m x u en x o en x u m x o m δ m x u en x o en x u en x o
U z CO On s© Os on \O Φ O 3 ^ŕ 3 04 3 on 3 ''ŕ un 3 SO 3 o- 3 ť 00 3 '’t O\ 3 'ť © m © m \O -Ct 04 <n © on <Λ © m © .ľ^·’ wn m ©
s υ Q G 0 G G G G G G G G G G G G G G G £ z
K a a a a a a a a a a x a x x x a x x x x
Ό K ω o i υ *n a o o £ o v-> a CM O o £ o z i u un £ u o s—y £ o í o *n x CM o o z“s £ o s δ CM 4 o £ I II u CM 1 o CM z—·. m a 1 u fM z—\ m K I II u CM z*“\ £ u l v> a Ό O £ o o z·—s £ υ x u «n a SO u CM a o o 1 7 X Q *n a sO 9. x u o /—S í i m x ω 1 m δ U m x o Ϊ m a u G m x υ i m x o u o o o o II O
a a a a a a a a a a a x a x x a x a a a x
1^ a a a a a a a a a a a a a x x x x a x x a
cn pá a a a a a a a a a a a a a x x X x x a x a
CM pá a a a a a a a a a a a a a x a x x x x x x
a CM O • < CM O w—4 CM O CM O CM O CM O T— CM O
Os pá a a a a a a a a a a a a a x a x X x x X a
00 Pá m X G> m a o m a o m a o m a o m a o m a O m a o m a u m a Q m a u m a u £ υ m x u £ o m x G> m x o m x u m x o £ o a
r- tí m X u m a o m a u m X u r*l X o X o en X o m x o m g m x o m x o m u m X u cn a u m a u m x o ť> a o ♦n a u m x u m x o x
•4N SO <ΖΊ sq *3· rST) sq 00 sn sq Ch ΜΊ sq ''t o SO sq 3 sq CM Ό sq m s© sq 3 sq •e U*) SO sq SO SO sq so sq 00 so sq Os SO sq Xt O r· sq xt r* sq CM r* sq m r* s© o sq sr> r* sq s© rsq ’tf’
s £ d o z CM § (M § <5* z ď z <M O z CM O z d o z CM o z cM o z CM O z d o z CM o z o z o z CM o z CM O z CM O z ď z d O Z
u x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
o II O o ô cn 5 o 5 m x u o x u m x 8 x u WY X ď o x o VY ¾ 8 x o VY x d ω o 5 Ä o x o Ä o x o Ä δ x u č o l tn δ o o ac o o 1f u VY x í ô VY X óL § ó VY x ó1 o 1f o u, (X. b 1ľ o (r p< o z II o w o l ô x V g υ o z II o
CM PC x X x x x X X x x x x x x x x x x x x x
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X
m Pá x x x x x x x x x x x x X x x x x x x x X
CM Pá x x x x x x x x x x x x X x x x x x x x x
a CN o CN o CN o CN o ··< CM o CM c CM o
OY Pá x X x x X x x X x x X x x X X x X x X X x
00 x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
r** Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
r* rx© Xfr oo r** x© N* ©» rxq Ν' o 00 xq N oo xq Ν’ CM 00 x© N m 00 xq N s 'q N VY 00 xq Ν' x© oo X© Ν’ r* 00 x© Ν’ 00 OO xq Ν’ Cs 00 xq N o ©\ xq Ν’ ©x X© Ν’ CN ©X xq Ν’ CN ©X xq N Ν' ©\ xq N VY ©Y x© N x© ©Y x© ’N r* ©Y © Ν’
7/
S ď z d O z d O z d o z d o z ô1 z ď z Ó1 z N O Z o z <s O Z o z
T. a a a a a a a a z z a
ϋ a Ϊ o ts a o o z 11 O S v a u d a u o z II O «n a Ό O ž* o o z II u Vi a vo u á* o o z II o <n a σ á* u o z II u d m a u o d 'en a o, o d z—x en a u u <s a u ď z z u u 1 1 o o x x· u rs Z o z z u o 1 1 o o x Z U n Z o ď Z z υ u 1 1 o o x z U m m Z Z U u x z w u u 1 1 o o x U
CM £ a a a a a a a a z a z a ·
<Ί. tí a a a a a a a a a a z a
m Pá a a a a a a a a a a z z
CM PÍ a a a a a a a a a a z a
a CM O CM O CM O CM O
O\ Pá a a a a a a a a a z Z a
00 Pá a a a a a a a a a z z a
a a a a a a a a z z a a
uí z 00 o Ό xt O\ Os Ό xt O o Ρζ xŕ O Ρζ xf CM O Ρζ xt m O P^ M“ Xt O Γζ xŕ ia O P^ xt <o o Ρζ Xt r* o Ρζ xŕ 00 o r: xŕ Os O Ρζ Xt
3 o z CM O z CM O z ď z CM o z CM O z CM O z (M O z n O Z CM O z CN O z ď z o z CM o z CM O z CM O z ó1 z ó* z
K a a a a a a a a a a a a a a a a a
J* m cn a a o u X a a u u 1 1 o o 'M s o m <n a a u o X a a u o 1 1 o o o cn a υ i z II U m l m a υ * z II U un § s v> a o z u a o z o d? o i o ď υ ti υ cn a u ti υ a CM O ti u m a ď ti o V-» Ä ď i o CM tfi1 o a u CM z—n tff o z á CM z~x ď i u V» a ď § o
CM % a a a a a a a a a a a a a a a a a a
a a a a a a a a a a a a a a a a a a
cn tí a a a a a a a a a a a a a a a a a a
CM pá a a a a a a a a a a a a a a a a a a
a CM O CM O «—J CM O CM O CM O CM O
O\ tí a a a a a a a a a a a a a a a a a a
00 pá a a a a a a a a a a a a a a a a a a
r* tí a a a a a a a a a a a a a a a a a a
ž O •—M Φ* t*; Φ* CM O; Φ cn Φ- φ- C*· Φ-’ Γ-ζ Φ S© φ- r»”x Γ-ζ Φ“ 00 r* Φ·’ Ox ΓΦ O CM Γζ Φ* CM φ· CM CM φ· m CM Γζ Φ* Φ· CM Φ- m CM Γζ Φ S© CM φ· rCM Φ*
F. 04 O z n O Z ď •z. ď z tM O z n O x 04 O z 04 § 04 § 04 § 04 i r~> O Z 04 § Ó1 z Ó1 z es O z 04 O z ó1 z O Z ô1 Z f
x X x x x x x x x x x x x x x x x x x X x
V» x o o 3 o wn x £ o x t u v> X o o z*\ á? y Ϊ o *n x 04 8 x y 5 X Q ΜΊ X 04 U o Z-x á1 o l u 04 3 II o 04 l u n U 04 m x y í ô 04 m x Ϊ ô 04 ď y, i II o *n x Ό U ď u o z—s £ o *ŕ x o V» x VO y x 8 m x y x υ m x g o o Z-. ď y i Q £ o 1 m x y Q ď Ϊ m x u, υ m X o Ϊ en x y u o o O o II Ό
04 04 Pá x x x X x X x x x x X x x X X x x x x x X
x x x X x X x x x x X x x X X x x x x x X
<n r** Pá x x x x x x x x x x X x x x x x x x x x X
n Z* Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X
s 04 o 04 o 04 o 04 o «•M 04 o 04 o 04 o
c* Pá X X x x X x X X x x X x X X x x X x x X x
OO Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
rPí x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x r. X ω
uí Z 00 04 Οζ τΓ Os 04 Γζ τΤ o m Οζ M· m r- M- 04 m Οζ τΤ m m Οζ Mm r-e tT un m O; vO m 0^ -rŕ Οση Οζ rt 00 m rM·’ Os m t> o rt 04 S M·' ση ä m ? M·' \o •e t•e Οζ τΤ 00 M* r*
s es o Z <M O z ď z CM O z cs O Z M O z N O Z ΓΊ O z o z CM O Z ÍM O z CM O z tM O z ď z «Μ O Z í CM O z n O Z ď z ô1 z CM O z
x x x x x x X x x X x x x x X x x X x x x
o II O o II O cn x <_) o x u m x o o δ m x ω o x ω •A X CM O o x o tA X CM O o x o •A X CM O o x u Ä δ x o £ δ x o Ä δ x u í? o l x1 O O o en x o o 1ľ u <A X o o Z 11 υ <n x ω o u <A X o o l U. Pi O o % § ô l-i P* b if u s v x O p? U O s
r-l Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
en Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CM Pá x m x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
a CM o CM o «—< CM o CM o CM o CM o CM o
os Pá x X x x X x X X x x X x x X x x X x x X X
00 ·—· Pá x x x x x x x x x x x x x K Ä x x x x x x
r- pá m x ω m x o m x o m x o m x o m x o en X ω en X U en X u m x o en X o en x o en x u en X u en x ω en X u en X o m x o m X u ď o m X U
u z Os xr xT o un Γ-; xŕ SO Γ*ζ xr CM wn Γ-ζ xŕ rA un r* xŕ un r; •e un un r·; xŕ sO un Γ*; xŕ rvn Γ*ζ ''ŕ 00 m Γζ ^ŕ O\ un r* rŕ o SO Γ-ζ ^ŕ s Γζ '’ŕ CM sp Γ-ζ ”<Γ m so ^ŕ s Γ*ζ ^ŕ vn so Οζ sO SO Γ-ζ rso 00 so Γζ ^ŕ Os SO Γ*ζ ‘'ŕ
/2
S n O Z ó1 z ÍM O Z <5* z £ z n O Z n O z ó* z rt O z § ô1 z n O Z
u x x x x x x x x x x x x
í* g y K o á1 o o 1ľ u o x Ϊ Ϊ δ z ô «Λ X o υ á1 o o z 11 U V» x ΰ CM X L> O Z II O tn x σ £ o o z tl u r) X O ' o CM z—» m x o o N z—S ď y, u M x o << x x u υ 1 1 o o z' o CM u <r x x u u 1 1 o o >S Z o M X O t< X X u u 1 1 o o x s' u m tn x a u u x x x o u 1 1 o o \ z υ
<S £ m x X X x x x x x x x x
13* x x X x x x x x X x x x
m tó ΓΤ! x x x x X x x x x X x
rq pá x x x x x X x x x x X x
<3 es o es o •«R es o RR es o
Ch pá x x x x x X X x x x x x
oo Pá x x x x x X x x x x x x
r- pá m x υ m x u en x o m x o m X O m X o m X o tn X u m X Q m X υ m X o tn X υ
u z O ΓΓη xt •R rΓ-ζ xŕ es r-* Γη xf m r- xt xt rΓη xt m rΓη xT \O ΓΓη Xt r* ΓΓη xŕ 00 ΓΓη xf Ch rΓη xT o 00 Γη xT 00 Γη xŕ
s ď z ó* z ΓΜ O z CM O z CM o z CM § ď z ΓΜ O z CM o z ó* z ó* z ó* z ó* z CM O z ď z <N O z ď z CM O z
u x x x x x x x x x x x x x x x x x x
m m x w υ u X x x o u 1 1 o o \ r o m n X X u u x Ä x ω o 1 1 o o x. X* U m x o i u m x o i o m ? z ô »Λ X í Ό x ó* o un x ó* z ô á1 y 5tJ o 3? o f u £ x o vs x g í o «Α X CJ x Q «Λ X ď i g> CM ď o o CM /-x X í G) CM X* υ Š o un x Ó* o ώ G)
γμ £ Ä X x x x x x x x x x x X x x x x X
X X x x x x x x x x x x X x x x x X
<n Pá X X x x x x x x x x x x X x x x x x
CM pí X X x x x x x x x x x x x x x x x x
c CM o CM o «—t CM o ·—< CM o CM o ·—< CM o
Os pá x X x x x x x X x x X x x X x x X x
oo Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x
r- Pá en x o m x o en x en x u m x ω en x u en x o en δ en x ω en x ω m x o <*> x o ď u en x ω <*> x Q <*> x o en x g> en x G)
u z CM OO m 00 m* S Γ*ζ -Mr m 00 s© OO Γ; rco xr oO 00 •’ŕ Os 00 -M- O Os -Mr Os CM Os Γ*ζ M·* en OS Mľ ä r* m Os M·’ SO Os t; •M“ r* Os r- OO Os Os os 'MŤ
CM Q Z £ z ď z ď z (M O z n o z CM o z o z CM O z ó* z cM o z CM O z £ z £ z M O z £ z cm o z £ z £ z M O z £ z
u S a a a a a a a a a a a a a a a a a a Ä a
un a Ó* o i o m a Q O a o tn a Ž z~s m a u Ϊ o V» a O o z-*\ m δ t O vn a (M U o Z~K ď o Ϊ u rjj l δ cm i γμ i CM Tn W y l o JM en K y u (M Z“** en a y l δ v> a o y a u o z—x en a o a o v> a Ό O á* o o z—S £ o o <n a Ό y δ o z—s m a o I o en a u 1 en a u u a1 u Ϊ en a u u en a o 1 £ y u o o o o δ
CM K a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
cn a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
CM psí a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
K CM O CM O CM O r*“< CM o CM O CM O CM O
Ch PÍ a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
00 tí a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a en a ω
rtí en a υ m a o m a o en a u m a u m a o m a ω tn a o <*> a o en a o m a o m a o m a o m a o en a υ en a o en a o en a <□ en a o m a o en a o
ž O o OO ’tT O 00 <M O OO xr m O oq M M O 00 'Ť O OO *4· \O o oq -<· ro oq •'T 00 o oq Tŕ O o oq M· O oq •H oq CM oo m oo M* oq ”*4* oo tT «•H oo *4· roq oo r—< oo T—í oq O CM oo
s CM O z CM O z CM o z <m o z CM O z es o z CM O Z CM O z CM O z £ z CM O Z b z CM O Z o z £ z £ z £ z £ z £ z £ z £ z
J x x x x x X X x x x x x x x x x x x x x x
o II O o II O m x u o x Q n X o o x o en x G) O X o •n x CM U o x o •n x <M O o x Ľ> tn x CM 8 x υ £ O X o ä b x o Ä Š u £ o o z ó £ o o z II u £ ω o iF o m x CM U o l *n x £ o z II O V» x CM O o z δ u. P b 1ľ o .¾ o Ϊ P Ô 1ľ o g v δ £ o o % υ
es PÍ x x X x x x x x x x x x x x x x x x x x x
a T! x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
en PÍ x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CM Pá P x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CM o «M CM o CM o CM o CM o CM o , CM O
σ\ PÍ T X x x X X X X x x X x x X x x x X x X x m δ
00 PÍ tn x u m x u m δ m x o tn x o £ o tn x o m x u m x o tn x υ £ u £ u £ u tn x G> tn x u 5 m x o tn δ en x <) en x Q
r» Pá en x o m δ m x o m X o m X u m x o m x o r> x o tn x o tn x o m x u £ u m x u cn X o m x u tn x o en X u m δ m x o tn x u tn Č
ž CM 00 ’cŕ CM Γ4 00 en CM 00 ^ŕ CM 00 ^ŕ CM O0 '’t Ό CM 00 r*» CM oo 00 CM 00 O\ CM 00 o en 00 m 00 CM en 00 -eŕ m en 00 -ef m 00 VD m 00 \o en 00 Tf r** en 00 00 m 00 ^1* Os en °0 o 00 'eŕ S
s ó* z ó* z n O z ó* z ó1 z CN o z CN O Z ó1 z ó* z CN O Z ď z CN O Z
u x x x x x x z a x a x a
g v a u CM X ω o ÍT ω x y x o í1 u o z II υ V) x vo u CN X υ o z II o UJ s CM X 8 l tn x σ ď o o 1ŕ o CM m x u o CM z-s m x u o CM z*» m x u o CN X O C< ^CN a a o u 1 1 o o \ Z- u (M 5 <r ^cn a a u o 1 1 o o •k ' O CN X u / ''*CN a a u u 1 1 o o m n a a u u X a a u u 1 1 o o -N. o
CM x x x X x x x x X a a a
ftí !tí x x x x x x x X a a a
m x x x x x x x x X a a a
CM Pá x a x x a X x x X a a a
a CM o CM o CM o CM O
Ch PÍ z X x X a x z Z X a a a
00 t Pá m X G> cn x υ cn x o cn x u cn x o cn x u cn z o cn x u m x υ a* υ rn a u cn a υ
r- m x D m x u m o m x u m x o en X o m x o m x ω cn x o m x O m a u m x u
z CM m· oo m xŕ 00 M* 00 vn s xr s© tt 00 r* XT oo ^r oo ττ O0 Cs 00 mT o vn 00 »—« oo CM 00 *r m un OO M·
s (M O Z CM O z ď z CM O z C“) o z ď z CM O Z Ó1 z CM O z es o z CM § CM O z CM O z CM O z £ z £ z £ z £ z
J K x x x x x x x x x x x x x x x x x
>4 m rn a a o o x k a υ u 1 1 o o 'x O r-> m X X U U x x x u u 1 1 o o s· u en ž en x 'i II u en x ô V) x CM O z II υ v» x (M ω u Wl £ u z II U m X u u £ υ m x y i o m x £ u «n x □ ω tr» X CM U o (M z—\ £ x u fH £ o u rs z—* m x o í Q V» x £ o SEJ o
CM & x X x X x x x X x x x x x x x x X x
f—· eí. tí x X x x x x x x x x x x x x x x X x
m tí X X x x x x x x x x x x x x x x X x
CM 3í X x x x x x x x x x x x x x x x x x
C3 CM o ^4 CM o - CM o CM o CM o «vri CM o
ch 3í X X x X X x x x x x X x x X x Ä X x
oo »-« tí m x o m x u m x o m x o r> x Q en x o m x Q en x u en x o x o en x u en x u en x o en x υ en x u £ u en 5 en x u
r* tí m x o m x o m X o m x o m x o m X ω σι X o en x o en x u m X υ en x u en x o en x o en x ω σ> X u £ u en x o en x o
u Xt m 00 Xf un m 00 xt \o un 00 xŕ tiZl 00 xf 00 un 00 xr Os wn 00 xt o s© O0 xŕ 5 00 xŕ CM s© 00 xŕ m s© oo xŕ s 00 xŕ un s© 00 xf SD \© OO xf rV© 00 oo s© oo xŕ e* s© 00 o r* 00 xŕ ΓΟΟ xŕ
x CM O z 5 z ď z r) O Z ó· z CM O z CM o z CH O z CH O z CH o z ď z ď z n o z ô1 z o z CM O z CH o z ó1 z s z ó* z cn x u
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x ď o
•Λ X ó1 o tx: o *Λ X ó* o ti u m x o o ď y i o *Λ X ΓΊ O o ď o í u m x ΓΗ O o z—s. ť*S w o Smx* í u á* u CM II u CH t u CM en x o o CH z“> en x y Ϊ II o CM z—k cn x y z 4 u *n x Ό y x u» o Z—K ď y z i u m X SO s o o z—» ď y i o x o υ es x o o z-s ď o x^z t o m x u Ϊ m x o sz u en x o Ϊ en x o 'sz' o en x ω Ϊ en x o M.Z O o o o o ύ
<s Pri x x x x x x X x x x x x x x x x x x x x x
tí. x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
cn x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CM Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
c CM o CM o CM o CM o CH o CM o 1 CM o
Os x X x x X x x X x x X x x X x x X x x X x
00 Pá m x Q £ u en x o en x u en x u en x u m x u en x u rn x o cn x u en x o ď u en x o en u en x u x o en x u en x D en x u en x o x
r* Pá m x o tn x o en x ω m x u m x o m x o en x o ď u en x u en x u en x o en x o en x u ď υ en x o en x o en x u en x o en x u en x o x
u K CM ΓοΟ m roo xŕ ΓΟΟ *n ΓΟΟ xŕ sO r00 xŕ ΓΓΟΟ OO ΓΟΟ Os ΓΟΟ M* o 00 00 ^r 00 00 ^ŕ CM 00 OO ^ŕ en 00 oo ^ŕ 00 00 ’T wn oo oo ^ŕ Ό 00 OO M· ΓΟΟ 00 ΤΓ 00 00 00 Os 00 00 •«y o ON 00 ^ŕ z-< Os 00 CH Os 00 nŕ
s m x u en X O £ O m x ω en x o m x u en x u en x o en x o en x υ £ υ en δ en Ä Q en x υ en x υ en δ en δ en x Q en x u £ o m δ
en x u £ o ď o en x o £ o £ u £ u en x o en δ en X o £ υ £ o m x o £ u £ o £ o £ u en x o en x υ £ o £ u
o δ o II u en x o o x o g o x u m X o o x o tn x CM U o x u m X C4 o o x u sn x CM O o x u Ä o x υ & o x o & δ x u m X o o o g o l £ Q o z δ V> X £ o ω vs x £ z δ 1 *c> x £ o z δ 11 Ó ω li d. O u pδ z II o □ x o II x υ £ o o z II u
CM CM P4 x x x x x x x x x x x X x x x x x x x X X
r-M PÍ x x x x x x x x x x x X x x x x x x x X x
m x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X x
CM o4 x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X x
c *—d CM o »—i CM o CM o CM o CM o ^“4 CM o CM o
Os o4 X X x x X x x X x x X x x X x X X x x X x
oo 04 x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
r* x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
u z m Os 00 o 00 in Os 00 sO Os 00 ros oo oo Os 00 Ή” Os Os 00 o o Os ^r o Os CM O Os m O Os S* o Os m O Os ’ŕ SO O Os M2 ro Os 00 o Os Os O Os o Os Os ’S* CM ^4 Os m Os -^r
en a o en a y en a u m z y en a y en a y en a u m z u en a u en a y 3 ď y
u £ y m a y £ y β ď y en z y £ y en z y ď u ď y ď u ď y
sá £ g o o 1Γ u y a v g o o z II y VS x £ o o iŕ u v*> % tf z 8 z ô «Λ z g o y d en a y >»> y CM ď y u d z-x en ä y M Z o r< χ< Z z u u 1 1 o o x O (N Z u «< z z υ o 1 1 o o x z U d z u Ä Ä υ o 1 1 o o x z U m rc Z Z υ u X z z u u 1 1 o o X Z U
CM z a a a a a a z z B B a
a a a a a a a a Z a a a
m Pá T! a a z a a a a Z a a a
04 r—< Pá a a a a z a a a z a a a
α CM O CM O CM o CM O
Ch •—4 Pá a a a z Z z z a z z a B
00 «-Μ tí a a a a a z a a a a a B
r** Pá a a a a a z z z z z a X
ä XJwH Os xŕ m Os xŕ sO Os Xt Ch xr 00 Os xŕ Os •“M Os Xt O OJ Os xŕ CM Os xŕ 04 04 Os xt m OJ Os xr xŕ 04 Os xŕ IA OJ Os X±
<77
3 ď Q m x u m x u £ o m x u en x u x1 o £ u m x G) en g £ G) m x G> m x u m x G) en 5 m x o m g en x G)
u ď o £ o m x o m X O £ u á* u x1 o £ o m x ω β £ o m x G) en x G) £ u £ G) £ G) £ o £ G)
n cn PC PC U O x x x u o 1 1 o o s u n m w X u υ X K x u u 1 1 o o X· U m O r> X o 1 z II u m ffi Z Ô VY x ž & VY x í υ VY x ž II u en x G) £ O u £ u £ G) £ o X υ £ G) VY x u x G) VY £ G> ťN x G) l G) CM £ G> í G) . M cn K o, 1 G) VY x £ o £ G)
CN % x x x x X x x X X x x X X X X X X X
Ä x x x x x x x X x x x X X X X X X X
m Pá x x x x x x x X x x x X X x X X x X
CN Pá x x x x x x x x x x x x x x X X x X
P 4 CN o CN o CN o CN o CN o r-H CN o
Q\ Pá x X x x X x x X X x x X x X X X x X
00 Pá n x x x x x x x X x x x x x X x x X
r*· Pá x x x x x x x x x x x X x x X x x x
u z X© CN ©Y Ν' r* CN ©Y Ν' 00 (N ©Y N ©Y CN ©Y N o m ©Y N cn ©Y N CN CN ©y N* cn CN ©Y Ν’ N* cn ©Y N VY <N ©x N Y© CN ©Y N r* m ©Y N“ oo CN ©Y N ©Y cn ©Y N O ä N ©Y N CN N ©y Ν' CN N ©Y N
s m 3 υ m a o m a o m a o m a υ £ o en a o en a o en a o en a Q en a o m a o en a o en a ω en a u £ o en a o en a u en a o en a u en a u
J m a u en a u m a o m a o ď o ď u en a u en a υ en a u en a u ď υ ď Q ď o ď o en a o t? u en a o a υ ď υ en a Q a1 u
>< •n K ď o £ o vs a o o eI: u ws a o o z—x m a o t u US a CM O o 3? O ϊ o vs a CM O o t? u Ϊ o rM II o CM 1 o CM II u CM a y n o CM z—x g I CM z—x en a y 1 o vs a SO y δ o ď u x^z t o vs a SO y. a o o £ y a u vs a so y δ o /> en a u ? a o m a o 1 m a υ o § 1 á* y u en a o 1 en a o o o O o ó
CM CM Pí a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
ΓΠ a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
CM •m Pá a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
a CM O «-Η CM O CM O CM O CM O CM o t CM O
Os Pá a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
©0 Pá a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
o pí a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a <-> a u
u z 5 Os xŕ m xŕ Os xŕ so Xŕ Os xŕ CXŕ OS xŕ 00 OS Xŕ Os xŕ os xŕ O os xŕ •—4 l/*S O> xŕ CM tn Os xŕ en VS Os xŕ xŕ vs Os xŕ vs VS OS xŕ sO vs Os xŕ Cvs OS xŕ 00 VS Os xŕ Os v> Os xŕ O SO Os xŕ sO Os xŕ CM S© Os xŕ en SO Os xŕ S Os xŕ
s ď g m x g m x o en x u £ G x1 G m x G t? o x1 G x* o x1 o x1 G x G en δ n x o x1 G m x o m x G en δ en x o en x u
J ď g á1 u ď o ď G m x G x1 G m x o ď o x1 G ď o x* G ď G ď G x1 G m x G x1 G x1 G 4? X O x1 G x* o en x G
í* o ô o II o x1 u o x u x1 O O x G m x G O X G v> x <N G O X G v> x C4 G O 5 VS X, O O δ Ä Ô δ Ä O X o Ä O X u x1 G O § o z II O m x G O s VJ x ó1 o z II o Ä G O U VN x M G O G u. 0m O Z II G u. P O ir u P δ z II o G X Ϊ s o o G
CM £ Ä X x X X X X X X x x x x x x x X X x x X
•“4 Pá X x x x X X x x x x x x x x x x X M x x x
en x x x x x X x x x x x x x x x x X X x x- X
CM pá x x x x x x x x x x x x x x x x x X x x x
a CM o t—1 CM o 4—4 CM o CM o CM o CM O •*4 CM o
Ch pá x X x x X x x X x x X x x X x x X x X X x
oo Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
r*· Pá m x u <Λ x u m X o m δ m x o en x o m x o m x o en x G m x o m x u m x G m x o m x o tc O m x G m x Q δ en x Q en G en x o
U z © © os © © os r-* © os Tf 00 © σχ Tt Os © os o ros r* os CM r* os Tf rx r** os xt ro\ Tfr <n r*» Os 3· © r* Os r*· r* os τΓ 00 ΓOs M* Os rOs O 00 Os 4*4 00 Os Tt CM 00 Os τΓ m 00 Os tj- 3 Os W-) oo Os tT
s £ υ cs x o en x u en x o m g m x o £ Q en δ m x u m g m x o m x o
£ o £ o £ o £ o £ o m x u £ o en x o £ ω £ u m x Q m x o
o ? g £ o o z II Q G x g g o o Z II u •n x Ό U £ o o z II u *n x tf x O O Z II O m x £ ω o f o <M K £ u <M Tn Ä o CM z—s en δ o M X u e< K X u u 1 1 o o 'X. Z- o N X u '''d x x u υ 1 1 o o s o d X O (é' ~^d x x υ u 1 1 o o \ z u r> <n X X u u x x x u u 1 1 o o u
CM Pá X x x X x x x x x x x x
M x x X x x x x x x x x
en pá X x x X x x x x x x x x
CM Pá X x x x x x x x x x x x
P CM o CM o CM o CM o
o pá x X x x X x x X X x X x
00 W*4 Pá x x x x x x x x X x x x
r- Pá m x o m x o m x o m x o en x o en x o en x u m X o m s £ υ m x o m x o
u* z x© oo Os 00 Os ''t oo 00 Os <· Os 00 Os M- o os Os Os OS CM Os Os m Os Os M* Os Os sn Os Os S© Os Os M· r* Os Os
s m x u en x u en g m x o en x u en x u en δ en x o ď u en x o en x u en x o en x u en x u m δ ď o en x D ď u
u en x u en x o x* o m X O ď o á* u £ o á“ o £ o en o ď u ď o á1 o en x u £ υ ď o en x o £ u
m en x x o o x M X O O 1 1 o o M x* o n m X x u o X x x o o 1 1 o o u en t en x 9 z o en x o t z II u un x § z ô «Λ l ΙΛ X g ô ď o ίΛ o x1 o 1 o á* o si Q x* u íi u wn x u υ vn x M U íi o 04 rc o Ol ď o 04 z—x en x O í o vn x ó* o Q
οι x: x x x x X x x x X x X x x x x X
ä x x x x x x x x X x X x x x x x x X
m ••m Pi x x x x x x x x x x x x x x x x x x
04 x x x x x x • 1 x' x x x x x x x x x x x
a 04 o wH 04 o 04 o ^4 04 o r“* 04 o «M 04 o
Os PÍ x x X X x x x x X X x x X X x X x X
00 Pi x x x x x x x x X x x x x x x x x X
r* rpi en x o en x u en g m X u x1 υ en x o en X Q en X υ en X υ en x o en X u en X U en x u en x u en x o en x υ en x o 5? o
£ ao os Os Os O Os s o o o xr S O m © © 3 O <n © © M © o o r“H oo o 00 o o Os © O Kt o o -f rH © 04 S m O r-^ ľí © ^4 ΙΛ O
s en tí υ en tí u 1 G> en tí <) á1 υ m a u m a u cn a u m a u cn a u cn a o á1 o en a o á1 u tí o en a u cn 5 en a u en a u en a o en a o
m Ä u m tí u ď U en tí u ď u ď u en a u a1 u ď u ď u ac υ ď o £ Q tff u ď u cn a u m a o á1 G> ď u á1 Q £ o
V» tí g ίί o v> K o o ti o v> tí CM O o z—x tí1 o í o V» £ 8 en tí o s o m £ u o z—x ď y i u CM ! II o ,<N t CM 1 u Λ! á1 u o CM Z““x en a y, I II O CM ď y . o v> a Ό O <M a o o z-*x á* o í δ V» a Ό y, s o ď o, l o tn tí \Q g o o £ a o s 1 m a y Q cn a £ £ y υ en a ω J en a ω »-> o o o o o II o
CM £ K a a a a a a a a a a a a a a a a
K a a a a a a a a a a a a a a a a
m pá Ä a a a a a a a a a a a a a a a a a
CN Pá a K a a a a a a a a a a a a a a a a a
P CM o ·χ CM O ^4 CM O ·“< CM O CM O CM o CM O
Os Pá a M Ä K a a a a a a a a a a a a K a
00 Pá Ä a a a a a a a a a a a a a a a en a o
en tí o en tí o en K u m tí u m a o en a o m a o ď u cn a u cn a o m a u m a o cn a o en a u en a υ m a u n a u m a u en a u cn a u m a o
U z Ό .—· O Xf ro xŕ oo o Φ Os O Φ* O CM O xŕ ?N O xŕ CM CM O xŕ m CM O Xf S o xt un CM O xf S© CM O xt r* CM O Xŕ OO CM O xŕ Os CM o xŕ o m O rM xŕ en o xŕ CM en O «w4 xŕ cn en O r-4 xŕ •e m O xŕ u-> cn O xŕ s© en O »—*x xŕ
s m x u m x o m 5 en x en x u m x o tn x o m x u en δ en x u x1 u en x u m x u en x o en z o en δ en x o en 5 x υ d? υ m x o
en X o m X o m 5 dľ G> ď Q ď o ď u m x υ en z Q ď o tc o en x υ £ Q en x υ dľ u x1 o m x o H? X O ď υ en x Q en x υ
o II U o II u m x o § u m 5 o x υ m X ω o x u «n x 04 U O x u tn X <M O o x u *n x 04 O o X u k. pH O z υ Ä o x u Ä o x u en X o o 1ľ u en X o l d? o o l Ά Z o o Ír u vn x ď o z II U ΜΊ § o z ô u Ô z δ Ul .¾ o l tP, δ υ G z o II Z U z o § II o
CM pá X x x x x x x x x z x x x z z X z x x x z
x x x x x x x X x X z x x x z x x z z x x
en pá x x X x x x x x x x x x x x z x z z x x x
<s pá x x x x X x x x x x x x x x z x x x z x x
c CM o ^—4 CM O CM c CM © CM o CM o CM ©
OS Pá x X x X X x x x X X X x X X z x x x x X z
00 P$ m x o m x u m x u m x u en x o m x u en x Q en x o m x Q en δ en x u en x Ľ) en x u en z o en z o x o d? δ en x υ <n z o en z Q en x u
rPá m x u m x u m x u m x u m δ m x u m X υ m x o m X o m X o tn X u m x o en x υ tn Z o en x o m X o m z u m Z o tn Z u m x υ en x o
ž m © y—» xt oo m © xt Os en © f-H Xt o t © >t 2 Xt CM Xt © Xt en Xt o rS Xt ä f—4 Xt un xt G xt \O Xt O »—4 xŕ r* Xt © r—4 Xt 00 Xt O rH Xt* O\ Xt s xt © m o xt r—1 un o Y—4 <ť cs »n o r“4 Xt en ΜΊ © «—4 xt* xt <n © r-»4 xt m © r—4 xt \© m © Y-4 xt rm © «—4 xt
s en x G> en x υ m x o n X <J r> X O cn x u en x o m x o £ u en x o £ υ £ o
J £ u £ u en x u en x u <n 5 m x u cn x u £ υ £ u en X u £ u £ o
o x l ω § 1 o S V x o CN X ω o z II u WT x σ £ O o z II U •n x σ CM X 8 z ô w> x ď x 8 š CM z**\ cn x o o M X o u λ; en x u o CM δ «Γ x x u O 1 1 o o ✓o r) X υ <ť ''‘‘η» X X U u 1 1 o o \ yu M X υ (C ''Vi X x u υ 1 1 o o m m X X U U x X M u o 1 1 o o \ x· O
(M % x X x x x x x x x x x x
x x x x x x x x x x x x
m pá x x x x x x x x x x x X
CM Pá x x x x x x x x x x x X
G ^•4 CM f“M o o CM o CM o
O •^4 tí x X X x x x x X x x X X
00 Pá m x u m x o en x Q en X u £ υ en x Q 5 en x υ en x Q £ Q m x Q £ Q
r- P< £ υ en x o en x u en X u en x o en x u <n g en x o cn x o en x o cn x u rt X u
z OO wn O M O un O ·< S O F Tf Ό O cm s© O M m so O 3 o M· s© O r—4 <·* so SO O f 4 rO O 00 s© O «>4 Φ Os sO O ’CT
s en X o m x O m x υ m x o en x o en x υ £ U í1 u £ U £ u á1 o ď Q £ u m x Q cn x υ £ O £ o en x o
J á“ o m x u £ o m X U en x u ď o en x u £ Ό ď o £ Ό £ u m x o £ υ en x υ m x υ £ o S s
m r> X x u u x x x u u 1 1 o o \ / u m en x x o o X x x u o 1 1 o o S. X· u m x o t z n U m x ž 1) o en x i v> x s )) o tn x o s o WJ x ťM O o á1 o ti u £ o ti u £ g ti o */·» ď ti o *n J íx: u v% §. ! u CM /—x £ l u CM en x y, l o CM en x u I o £ n O O ti u
CM Pá a X x x x x x x x x x x x x a x x
x x x x x x x Ä Ä x x x x x x x x x
m T“* Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CM Pá a x x x x x x x x x x a x x B x x x
H •—1 CM o CM o CM o ^4 CM O CM O CM o
OS Pá x X X x X x x X x X X x X X x x X X
OO r—· Pá m x o m x υ m x ω m x o m x o en x u m x o m x G) en x υ en a Q en X o en x υ cn x Q m x υ m a υ m x υ en x υ en x υ
r* Pá m x υ cn x u en x o en x o en x o m x o m x o m x u en x o en x u en x u en x u £ O m x ω en x ω m X o m x u m x u
& S 2 r* o cs r*· o *ŕ m r* o r* o wn r* o •'t s© O 4 r* c* o oo r* O •'ŕ Os r* o — 'T o OO o •«ŕ s o CM 00 o m oo O 3 o ť sn oo o SO oo O ^ŕ r* oo O
ήοο
s en x o x1 o en x o m x ω m x u ď u en x u m x u r> X u m X u m x u m X u S m x o m x o £ u m x G) en x G) en x o en δ ΰ
ζι ď Q 5? O m x o x1 o á1 υ en X υ £ o ď υ ď g> m x u en x o ď u ď o ď u § r? G) sľ G) £ G) í1 G) £ Q r^l G)
í* v% x o Q BEJ O •/k X es O Q tŕj O un x CM O o m x ω i q <Λ X CM G) o C*Y X o Ϊ g> m x CM ω o ΓΛ X o l u | CM t o ô JM 1 ô CM en x y, i II U es en K l ô CM £ ô vs x so s o o z·—> ď x u vs x SO δ o ď u í o vs x o CM X o o z—«S tS“ o l o á? o 1 § o á1 G) S Ä y u m x u Ϊ í o O O O O 6
CM <M Pá X X x x x x x x X x x x x x x x x X X X x
x X x x x x x x x x x x x s x x x M x X x
en Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x X x X x
CM Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x X x X s
c CM O ΓΜ o CM o CM o CM o CM o CM O
O\ T—4 Pá x X x x x x x X x x X x x X x x X x X X x
00 Pá m x o en x u m x o m x u en x G> en x o en x u en x u en x υ en x g> en x o en x u en x o en x G) en x u m x υ x G) en x Q en x u en x u x
r* Pá m x o m x o m x G) en x u en x υ cn X u en x o en x υ n x o m X u en x o cn X Q m x υ en x u m X G) en x u en x o n X u n X G) m X G) x
ž oo oo o Xf Os 00 O •l < *ŕ O Os O M-’ Os O M· CM os O ’M’ en Os O >1 < ’M* Os O í M* »n Os o ^ŕ so Os O ros Φ OO Os O Os Os O O c •“H s CM O M·’ en o •M·’ o v·“4 M· m o ^—4 •'t s© O *r r* o T·^ 00 o W—4 xŕ
Ίοΐ
S .Z o G G 0 G G G O z«z O ZM U G G G G G o G G G G z* D G
G z-4 O G G G G G G z-4 O G G G -—4 Q ί—i υ G G G G G G z-J Q G
o II U o II U en x o o x o £ o § u ΓΊ X o š u m x 04 O o x υ m x 04 8 S in x 04 8 x υ Ä o x u u, Cu Ô 5 & δ δ x1 ω o υ ď § ύ ď o § ô <r> X Cl Q § II u v. x o o 1ľ o <n X u i 6 u. Aj § II U M CU, O 1ľ u .¾ § ô § £ u o z ô G x g g o o u
m Pá x X x x x x X x x x x x x x x x x X x x x x
F* % Pá x x x x x x x x x x x x x x X x x X x x X x
en Pá x x x x x x x x x x x x x x X x x x x x X x
04 z·* Pá x x x x x x x x x x x x x x X x x x x x x x
a ^“4 04 © 04 o z-« 04 © 04 o 04 o z-^ 04 o z4 04 o
ON Pá x x x x X x X X x x X x x X x x X x x X X x
OO pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X x
Ll* x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X x
Nr. On © TT © t—H Z—« ^r v“4 r“*4 <s r—1 Z“< m ζΉ 5 z* ZM rH m T—1 NO Z* zZ zH *ť O z>4 z—f •^r oo •“4 ON xŕ o 04 04 z-4 04 04 r-1 m 04 Z-4 M* 04 z-^ TT m 04 z-4 ’Φ NO 04 r04 z^ 00 04 z—4 ON 04 Z4 M·* © m ·—« ZM
Ίΰΐ
S o G G G G G G G G 0 G
J G G u G G G * o •Mrf U G G G
sž v x Q á* o o z II o v> x o á1 o o z II u »n x Ό Q <N X u o z II O m x ď £ o o z II o CM z—S ď u o CM /—S ď υ u N X O u <N X o (2 '^'ÍN x x u u 1 1 o o \ y' u CM X υ x x u o 1 1 o o s u <N X O <2 X X u o 1 1 o o u m m X X u u x x x υ o 1 1 o o zu n m X X U U x x x u U 1 1 o o
CM PÍ x x X x x x x x x x x x
x X X x x x X x x X x x
cn PÍ x x x x x x X X x X X x
CM pá x x x x x x X X x x X x
p CM o T—* CM o « CM o CM O
Os pá X x x X x x X x X X x x
oo Pá x x x x x x x x x x x x
> PÍ x x x x x x x x x x x x
uí z m «—< <·’ CM m «—< m m m vn m ’ď' \D m ť t*m ·“d 00 cn *“4 Ch m «-4 xŕ o CM Tf t?
103
o y G u y y «•>4 y G o y G G u y y y y y G y y
G o G ——4 U y G G «*4 y G y 4 y G G y G y G G y y G
m n W W U U x X K U O I I o o x z U m x o 1 z II o rs x y I z II U m x y ir y vs x u Z y us ¾ % y m % ď z y x5 o u ď y l y á“ l y VS Ä G á u US X G i y us x CM O á y Λί S? y x y Λ! ď u i y d <**» ď u í y vs x G o á y v> x G o i y vs x § i y ΙΛ X, CM Q O /—H <n Ä y l y vs x (M y o Z*“ á1 u Ϊ y
zz* x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
ŕs. tí x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
m Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
c CM o «—4 CM o CM o CM o ^4 CM o CM o ^4 CM o
X x x X x x X x x X x X x x x X. x x X x x
00 Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
Nr. m xr r—4 r-*4 xt 5 Xŕ Ά xŕ Xj- sO 2 r* xŕ xŕ OO xr ^“4 ——4 Os 2 xŕ o Ά xŕ vn xŕ CM 0Ί «Η xŕ m <A xŕ in 1-4 xŕ wn W) xŕ so <n xŕ r* m xŕ 00 —< xŕ Os m xŕ o so ^“4 ^“4 s xŕ CM SO m vo xŕ
s G G G G G G ^4 O G G G G G G G G G G G G G G G
J C G G G G Q G G G G G G G G G G G G G G G G
w CM U o z^> m K o í o CM 1 1) u CM á II o t CM 1 II o XJ m x y Ϊ II u CM Ζ“*Κ ď ô CM /-“S en Ä y 5 i tn X VO y x o o z—S tS o s«z Ϊ o x vo $ x 8 ď y υ v> x Ό s o o /—s § *^z υ m x o Ϊ ď o o m x o 1 £ y u en x o Ϊ £ y u o o o o ô o ô o ó £ u o x o en x o o x o en x o o x o
CM % w x X x X x x x x x x x x x x x x x x x x x'
K x X x X x x x x x x x x x x x x x x x x x
en tí Ä x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CM tí Ä x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X
a CM o CM o CM o 4-4 CM o CM o CM o *4 CM o «-Η CM
σ\ tí X x x X x x X x X X x x X x x x x X X x X X
00 tí x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
r* tí x x x x x x x x x x x x x x x x en x u en x o m x o en x ω en x o en x u
U z 'Cf* un o ^r vO VO Tt r\o 4-4 4-4 oo Ό •^r Ov vO c Γ .-4 r“4 ”4* *M r> T^4 4—4 ^r CM r·* •^r m r«xM 4-4 TT ^4* r·—< ^4 «Ί r* < vo r·' r* r* •-4 ^4- ©O r- —4 ’tf· Ov r- ^4 ^ŕ o oo 4—4 *4 rŕ *—4 00 v—4 CM oo e*) 00 ^—4 s ^4 ^4 T vn oo «--4 *4
Ί
s G G G ΰ o Ô G G G G Q G G G G G Q G G G O G
Ul G 0 G Q G 0 «^4 u G G G G G G G G G o G G G
•n x CM G) O Ä O tn a CM ω o a o »n x CM O o x o Ä b x u Im P b a o t-. P Ó a G) en x ω o g> £ a o Z ô en x u o Q •n x o o l tn x £ o z ô m w CM 8 G M .¾ o ? o <p § ô hl P b ir Q § V 5 § o G) G x l s o o š G a ? x u £ G> O 1ľ G) tn x £ S o G) Ά X £ £ G) O U *n x £ £ G) O Z ô CM z—s en X y. o
CM PÍ X a x x a a x x X x x X x a X X a X a X x x
a a x a a a x x x x x X x a a X a a a x x x
m PÍ a a x x x a x x x a x X x a a X x x x x x a
a a x x x x x x x a x X a a a x x x x x a x
c O CM o CM o «4 CM O ^4 CM o CM o r—t CM O r-4 CM O
6lH a a X a x X x a X X X X X X a x x X X X X a
oô PÍ a a x a x x a a x x x x X x 1 X a x X x x a a
r- pá m a u en a u m X u m a υ m x g> m x o m a u m a g> en x o m x o tn X G) en x G> tn X O m x G) tn a G) m a G> tn X G) tn x G) tn χ m x G> tn X G) tn x u
Nr. O oo ^ŕ r* 00 rr oo 00 ·—4 •R «Φ os 00 o c> •“4 r-< o f“*4 CM Os r“4 4 'Cf m Os rf»4 τΓ Os M4 »•4 Tf m Os ”3“ 'O o TT rOs mM ’tt OÚ Os w4 Os Os V-4 *4 n g CM M>4 ,—4 O CM 'M? CM O CM •>«4 m O CM •-4 3 CM m o CM t-4 ”4· s© O CM ΤΓ rO CM M-4
106
S G G G G G G G G G G G
u G o G G G .—4 0 G) G G G o
CM r—s £ G> X—* u CM m x υ d x o Z ''-•d a w o o I I o o n x u fí '''d X X o υ I I o 0 d x υ << x x 0 0 I I 0 0 cn <n X X u o x„ x x 0 0 I I 0 0 \ X* Ό cn cn X X u 0 x x x 0 0 I I 0 0 s u cn m x x 0 u x X X G> U I I 0 0 '''cX en x l ô cn x G) Ϊ en x l
CN Pá x x x x x X x x x x x
<N Pá x z X x x X X X x x x
CN Pá x x X x x X X x x x x
CM Pá x x x x x x X x x x x
a r—« CN 0 CN 0 •“4 CN 0 CN
©\ pá X X x x X x X x x X X
00 pá x x X a x x x x x X X
r* Pá m X υ m X G> £ g> en a Q cn X 0 cn x u £ G> m x Q £ G> en x G> en x G)
>-< z OO o CN Ν’ ©y O CN N 2 (N Ν’ CN *—4 N CM CN N m CN z·* N N CN N vn «—4 <N N Y© CN ^4 N Γ- CN WM Ν’ 00 CN N
1θΊ
S «*^4 O G G G Q G »—m o G <—· o G G G Q G Q G G G G G u G
u G G G G G G G *< Q U G «4 Q G G G G G G G G G O G
<n x £ Q *n a n II υ »n x £ z υ m x o ώ u £ y ee: u £ u ά u •n x CM U o *A X CM U i (J *n a CM U CĽS υ CM CH a u a o CM z-x m x u l Q Λ! £ ω I o •Λ X £ o l <Λ X £ o I (J «n x £ o Í o <A X CM U O m X u sz i o *n x CM O O £ o x u un a, o o z*—·. £ o i o <M á II u eji l ô CM Ó CM z*s en x 5 i o
CM C'T Pá X a x x a x x x x x X x x a x x a x X x a x
ιζ* a a x x a x x x x x X x x x x x x x X x x x
π* a a x a a x x x x x X x x x x x x x X a x x
CM pá a a x x x x x x x x x x x x x x x x x x a a
c O r-< CM O CM o ^—4 CM o CM o F—4 CM o *4 CM o V-4 CM o
os a a X x X X x X X x x X x X a x X X X X X x
00 «“4 Pá a a x x x x x x x x x x x x x x x x a x x X
C* PÍ m a u m a u cn x o en x o en x u en x u en x u en x u en x u m x υ m x u <n X u cn X U £ u r> X u en x o en x o m X o en x υ £ o £ u en X o
Nr. O> CM F^M xŕ O CM CM »•4 xŕ CM CM CM CM CM xŕ m CM CM xr xf CM CM xr *n CM CM xt Ό CM CM xf* c** CM CM xt OO CM CM xt Os CM CM Xf o m CM xt en CM xf CM en CM •—M ΧΓ m m CM en CM xt <n en CM »—4 Xf SO m CM • «4 Xt r* m CM xf 00 en CM Tt Os en CM xf o xt CM xt
10/
s G G G G G G G G u G G G G *m4 U G G G G ^4 υ G G G
u G G G G G G G υ G G G G G G G G G o «Mat O G G
CM m X u l o CM m ffi t II o *n x SO S u o £ o Ϊ o vn x xo o £ U o z—“x £ o Ϊ u V» x S© x o o m x u Ϊ u m x o Ϊ m x u o £ o i m x o o x ω X a o o o o O o 1) υ o ô o II u m a o o x u m x O O X o m δ g ω vs X d u o x u v» x u o x u 1Λ X Γ4 O o x u Ä ó x ω & o x o
CM % X X x x x x x x x x x x a a x x x x x x x x
% x X x x x x x x x x x x x x x x x M x x x x
£1* x X x x x x x x x a x x x x x x x x x x x x
CM r“i Pá x x x a x x x x x x x x x x x x x x x x x x
P CM o ^-4 CM o CM o wH CM o ^“4 CM o r—H CM o CM o «-Μ
Os Pá x X x X X x x X x X X x X X x X X x x X x X
oo Pá x x x a X x x x x a x en x υ C*i x u rs x u rs x u cs x υ £ u m x u m x υ m x u m u rs x Q
m x u m x o m x Q m a u m X Q m x o m x u £ u m a o £ o m X u m x u m x υ m a u m S m X Q n x U «n X o m X u rs č £ υ r> X u
Nr. CM CM CM m CM r—4 5 CM <—< ΜΊ CM s© CM r* CM oo § •*ŕ Os XJ* CM © m CM m CM í-“4 KŤ CM un CM rH Tŕ cn ΜΊ CM ^ŕ tT W) CM m m CM S© V“) CM **· r* m CM «—4 00 «Ί CM •4 OS KH CM «—4 S CM S CM '’t CM S© CM v~4 ''t
10ή
s G G •—*4 Q «04 Q G *—·< o G 4*4 υ •—4 U G o G —4 υ G G —4 U •—4 U G G G
u —M O —>•4 U G G i-~4 Q G G G G G G G G G G G G G G G
u ťXr O X o £ υ o Z II Q m z u o l £ o o z Ô v*j z g t v> x CM U o z II υ x o o Z II o Ä o Z II υ u. Ph o z II o >-> Pm δ 1ľ υ G x Ϊ s o o Z II o B £ o CM Z ω o l 8 u II x u CM z 8 Q m x £ £ υ o z II Q v> K £ £ υ § δ vn z í Z o o 1ľ o CM /-** m Z y u ťM 'Ä x u u CM m δ •Z υ M δ cT '-CM Z x O O 1 1 o o s Q
CM % x Z z Z z x x z Z Z z x Z X x Z X Z X X
u* z Z z z z z z x x x Z z Z X x Z X Z X x
en pí z Z z z z z X x x x X X z x z z X X x z
CM 3í z z z Z x z Z x x x X x x x z z x x x z
a CM o CM o »“4 CM o —4 CM o CM o —4 CM a —4 CM ©
61* z Z x Z X X z x X X X x x X Z Z Z X x z
00 3í en z u m z Q m x D en z o m x υ m x o m x u m x o m x o en x u m X υ en x υ £ u en x o tn z u m z u tn x υ m x υ m x u £ u
r- 3í en z υ en δ n Z υ m z u £ U en z u σ> Z O en x o en x o en x o <n x u en z o m z u m z o en z υ en x o en x υ £ u £ Q en x u
Nr. en s© CM xŕ s CM xŕ vn so CM xŕ so so CM xŕ δ CM xŕ 00 \O CM •—4 xŕ qs sO CM •—4 O CCM 4—4 <ŕ r- CM xŕ CM rCM rn rCM xŕ Xf Γ CM Xt m cCM xŕ so rCM Xŕ rrCM xŕ 00 cCM >—4 xŕ Cs t-* CM «—4 xŕ S CM xŕ 00 CM —4 xŕ £3 00 CM *—4
110
s G G G G G G G G G G U G
u G G G o G G o G G G G G G
cs 5 ŕC N X M U U 1 1 o o υ ra W O rO ^ca ® X u u 1 1 o o '-x S u m m X X u o x x x o o 1 1 o o o n n X X O U x x x U U 1 1 o o x S u n <*> K x u u x x x u o 1 1 o o -X S u ď C) ž ô m x U Č O m x 9 % o un K ŕ ô x ž II o *n § t £ ω bé o á1 u bé o
22* x x x x x x x x x X x x x
ŕ'l· pi x X x x x X x x x X x x X
£1* a x X X x X x x x X x x x
Γ4 x x X X X x x x x x x x x
¢3 04 O 04 o 04 o r“4 04 ©
CA PÍ x X x x x x x X x X X x x
00 PÍ m K o m x o m x u x o m x o m x u m x o £ o m x o en x o m x υ o x o cn x o
£1* m x o m K o m x u m x u m x υ m x Q n δ m x Ľ> m x υ m x Q m x υ m S m x u
U z en oo 04 s 04 ^“4 m oo 04 ^-4 © 00 Ο» •M ΓΟΟ 04 ^“4 at 00 oo 04 zaf Os 00 04 M* o Os 04 aj* Os 04 a£ 04 Os 04 m Os 04 »•4 ΤΓ s 04 aj* ι/Ί Os 04 ^«4 at
s G G G G Q Q G G ^4 O G 0 G G 0 0 G G G G G G
>-) G G G G G 0 —4 U G G G z·* u G G G G G G υ Z* U G G G
>< m X o ti o •n x ď ti u m x υ ti u «Λ X í 1 u CN z*“S ď o í u CM z—s en x y x u CH z*** en δ i o ws x υ o 1 u •Λ X Q § ti U <n Ä ó1 o VN X M ω o z, m X o l v» x ΓΜ U o z—v tff o Ϊ u vn x es U o tE* o í u CM l o CM l n υ CM l n υ CH en x y i n U CH en x y 1 u CH m x y o <n x SO y δ o z-—. á1 y x ω V» X S© y x o o tE1 y ä o MS X \O S υ o tE1 o 'mz' o
cn CM Pá x x x x x x x x x x X x x x x x X x x x x x
It* x x x x x K x x x x x x x x x x X x x x M x
£1* x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X x
Γ4 Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X x
G CH o CH o CH o CM o t CH o z—4 CH o «-Μ CM o Z“4 CH
o\ Pá X x x X x x X x x X X x X x X x x X X x X X
00 Pá cn x o tn x o tn x o m x o m x u m x u <n 5 m x Q cn x o en x u x u en x o en x o en x Q en x o en x o en x u cn x υ en δ cn x o x O cn x u
íl* cn x (J m X o cn x o m x u tn x u m x u ď u en x o m « en a u m x u m δ cn x ω en X o en δ m X o «> X o tc o ď o 3? O tri υ tn x u
ZM κ sO Os CH xŕ c— ON CM ·—4 00 O\ CH ,““4 Os Os CH xŕ o o en o m xt o ΓΊ »—· xŕ en O m ä en xŕ un O en xŕ Ό O m r“4 xT § «-Μ xŕ OO o en xŕ Os O en Z-H xŕ o m r“< xŕ w»4 en xŕ CH z-M en xŕ en en ••«M xŕ xŕ en xŕ vn z^4 en xŕ s© en zz4 xŕ F* en z»M xŕ
4f2_
G G G o G G rs 3 O m 3 U en a o a“ o rs a o ď o H? O rs a o rs a o á? o en s o m 3 U m a ω B? O rs 3 O
J u Q G G G G 3 S a a 3 a a a a a a 3 3 3 3
rs 3 o 1 rs 3 y o rs 5 1 m 3 O N_Z O rs 3 O 1 m 3 y u o o O O Ô o IJ o o II u rs 3 Q O t 3 U rs a o o á o g. o 3 υ vs a CM O o 3 O vs s CM O o δ vs a ΓΜ 8 a o Ä O a o pH Ó a u Ä δ 3 U £ υ u á1 o o o 3 8 č o
CM pá 3 3 s a a 3 a s a 3 a a a 3 s a a 3 3 a a
3 3 3 a a 3 a s a 3 a a a 3 3 a a 3 a a Ä
cn Pá a 3 3 a a 3 rs a o ω rs a u rs 3 O rs δ rs a o rs 3 O ď O S U rs 3 O § rs 3 U cn a u en δ m 3 O
CM Pá K 3 S a a 3 ď ω ď o ď o s u rs a o m a o £ o ď O £ o rs a o ď u ď Q £ u a1 υ rs 3 U
0 O T—4 CM O CM O CM O CM O CM O CM O CM
Os Pá B 3 S a a 3 3 3 a 3 3 S a a S s 3 3 3 s 3
OO Pá rs 3 U rs s o m 3 O rs a ω m a u rs 3 O 3 3 a a a a a a 3 a 3 3 3 a 3
r-' Pá rs υ rs 3 O rs 3 U rs a u rs a u 3 O S a a a a s a 3 3 a 3 a 3 a 3
z oo en Xt Os m F M xŕ O CM cn xŕ CM m xŕ CM CM en xŕ en CM en xŕ xŕ CM en xŕ vs CM m xŕ Ό CM m xŕ rCM m xŕ oo CM en «·* xŕ Os CM cn xŕ O en en xŕ cn m F“< xŕ CM en en xŕ cn cn en xŕ xŕ cn en ♦•M xŕ vs m en xŕ S© m en xŕ C* en cn T—í xŕ 00 en en Xŕ
S m X U m x g £ G £ G m x G m x G £ G en x G m x o m x G en x G m x G £ G £ G £ G £ G n x G
►J K x X x X X X X x X X X X X x X X
un x Ó* o 1í u vn x M G O 1í U m x G g δ u. o u u P O f u u. P o 1í G G G & G £ G O Z n G G X £ g G O Z II G § x G £ G O Z II G v> x ž G O Z II G •Λ X G £ G O Z II G V» x x G O Z II G n £ G G CM z*~\ £ G CM Ä G M X u << x x u u 1 1 o o s o <N X o <C X K u o 1 1 o o
rM % x x x x x X X X X X X X X X X x x
x x x x x X X X X X X S X X X X x
m pí en X o m X G x1 G m x G en x G m x G en x G en x G en G en x G en x G en x G en x G en x G en G £ G en x G
CM «·* Pá en x u £ G en x G en x G ď G ď G £ G £ o £ u £ u £ u £ G £ o en x G £ G £ o £ G
0 o »' M CM O »—4 CM O CM O ••M CM o CM o
ON Pá x X X x x X x x X x X X x X X X X
OO Pá x X x x x x x x x x x x x X x x X
r- Pá x X x x x x x x x x x x x x x x x
U z Os m m *—t Tt Š en TT TÍen ^4 CM Tf m ^-4 en TJm 3 m τΓ un τΓ en © Tf en Nt rτΤ en τ|* oo en T? Os Tf en TJ·* o vn m »*4 Tt »n en •*4 Tt CM V) m TJ·’ m en ’T TJen ^4 Tt tn «Ί m Tf
2 m δ n a o m a o m a u en a o £ o en a Q en a υ en a Q cn a o en a <□ £ u en a υ m a o en a
»1 a a a a a a a a a a a a a a a
M tí O a a u o 1 1 o o 'M m m k a u u x. a a u u 1 1 o o M. Xu n m a a u o x tí tí o o 1 1 o o v. s u <n m tí tí U U X tí a o u> 1 1 o o o en a υ z ó cn 5 z II O m δ ž ô V> a ŕ ô V» a í II u <n a í II u £ u o £ y ti u £ y ώ u vn a ď i u <n a g ti o
CM Pá a a a a a a a a a a a a a a a
a a a a a a a a a a a a a a a
cn Pá m a o m a o cn a u m δ cn a u en a u £ u d? o en δ a1 u en a o £ u en δ § en s
CM »•4 Pá ď u en a u en a o en a u d? u ď u ď u a1 Q ď o ď o a1 o £ Q ►t? a o £ o £ υ
c CM O CM O r—4 CM O CM O CN o
os Pá a a a a a a a a a a a a a a a
oo Pá a a a a a a a a a a a a a a a
r* Pá a a a a a a a a a a a a a a a
ž s© un m xt Γ-* m en xť oo en φ· Os wn en Xt S en Φ S en Xt CN s© en xŕ en so en »—< φ· 3 en xŕ ‘O s© cn Xŕ sO S© en <™4 Φ s© m ^4 Φ °2 s© m »-4 Φ Os s© en •-í Xŕ O cen «>m4 xŕ
s m M U £ G> £ o cn x u cn x Q en x o £ υ m x Q £ Q en x o m x o r»> X Q cn x u en x o m x o £ Q m x u cn x υ £ Q en x u cn x O en x ω
u S X x X X x x X X x x X X X x X x x X X X X
*A X Q O CN £ o CM z-*x £ u 5 ΓΜ £ í u «Λ X <H U O x š u V» x, u o (J <n x ď o pt o V* x d u o £ Q \f/ š o V» x CN 8 £ u x o V» % o o z—s en x y í o cn 1 ô á* í ô CN l CM /-s m δ r o CN m x i i ô CM Z*x en x u, l ύ *n x δ o Z**s £ Q l o V”> x Ό O n X u o £ *ŕ x Q V) a >0 δ o /—s £ ä u £ Q Ϊ cn x υ o £ n X o u en x o i m X o o
X x X x x x x x x x x x x X x x x X x x x x
x x x x x x x x x x x x x X x x x X x x x x
cn tí m Q £ Q cn x u £ o £ G> £ o £ Q cn x o £ ω en x Q cn x Q £ G> 4? δ £ u cn x o cn x o cn x υ en x u cn x o cn δ £ o cn x u
CN Pá £ O £ o cn x o £ o £ u en x u m x u £ u £ Q cn x o £ o £ u £ u cn x u £ u cn x u £ u £ u £ u £ u £ o £ o
G CN O <N O CN o CN o f“4 CN o F“« CN o CM O , CN
Ch r»« tí x x x X x x X X X X X X X X X x X x x x x x
oo tí ÍT x x x x x x X X x X x x X x x X x x x x x
r* tí x x x x x x x X x x x x x x x x X x x x x x
u z Γ** en CN C*· en xf en r* m en M· <n t* cn F—4 o r— en 'ť rren F“4 =t 00 C m *ŕ Os Cen F4 o oo en s en CN OO en r—4 xfr‘ m oo en T ä en w—4 Ν’ m oo en .-H S© 00 en xŕ r* oo en 00 oo m F^ •^ŕ Os 00 en o Os en xŕ Os en F—4 xŕ CN O> en
m x υ m 5 m X u cn x o m x u m x o m x υ m X o en x o ď Q en x o ď o x“ υ ď υ cn x o m x o m X o m x u cn δ £ u en x o tn x o
J x x x x x z z x x X x x x x x z x x x x x x
o o o II u o ô o ύ m z u š o en z υ o x u en z u o x Q *n x CN U o x o X CM O o x Ľ> x* CN o o x o Ä o x o & o x o u P. O X ω £ u o s υ >47 K 8 f o tn x o o z ó <n x o o o V* X ó’ o z 11 U v» x Ó* o z II u u> Oj § II u M a δ 1ľ u
CM % ΓΠ x x x x z x X x x x x x x x z x x x x z x
Ä x x X X X z z z z z z z z z z Z z z z z z z
m T—< pá m Q m x o m x u Ä ω m x u n δ m z υ tn x o m z υ ď u tn tn x o m x o m z υ tn δ cn δ en δ en x u cn x o cn x u x1 o x o
cm PÍ ď Q m x Ľ> m x u m 5 x u en x o x u m X o ď u x o ď Q ď o ď o z u m z υ á1 u á1 Q ď u en X o £ u z o x υ
0 o CM o ^“4 CM o »«4 CM O CM o CM o CM o CM o «^4
Ch PÍ Z X x Ä Z x Z Z x x X x z X Z z X x x Z z x
00 PÍ X x x x x z x x x x z x x x Z x x x z x x x
r* PÍ X x m x u m x u m x o en z Q en x υ m x u en x υ m x u en x υ en x u m δ en z u m x u en x υ ď u en x υ en x u x* O tn x u m x o
U z m os m xŕ xt Ch rn » »4 xt wn ch en «—4 xt SO Ch m w—4 xt rOs m xt oo Os m xt Os Os en o © xt Xl* O xt xt CM O xt xt en © xŕ 3 xt wn o xt 1—-4 •e sjO O xt xŕ f* O xt w-4 xŕ 00 o ^—4 xŕ Os © xt xŕ O xt r“^ xt »“4 xt Xt CM xt xt en xt xŕ Xt xt Xt
en z o £ u ď o en z o ď ω ď υ en x o ď o en x u ď o m Z o £ u en x υ ď o
z z x x z x x z z z z z x x
u P o z ó R v z o á* CJ o 1f υ x ? z D Z O O 1ľ U G x o & u £ u o z II U un x ď x Q O Z II U V» x ď CM X o o ž «n x u ď o o z II o X! m x u u x y, u x o o CM B X Z D U 1 1 o o \ r Ό CM B ťF '''•p» x x υ u 1 1 o o 'x s υ M X o << x x o u 1 1 o o -s. o m <n X Z o o x x x o o 1 1 o o S' υ
CM PÍ z z x Z X x x x x x X z x x
z z z x Z x x x x x X x x x
en Pá en z o en z o en x u en u en δ en x o en δ en δ tn x u ď u m x o § en x o en x o
cS pá ď ω £ o á1 u £ o en z o x o £ u x1 u en x o ď o m x u en x υ x Q £ u
P CM o CM o CM o ^«4 CM o •“H CM o
ΟΛ RM Pá X x x Z z x X X X x x X X x :
00 Pá z z x z z x z X x z x x x x
r* Pá en z u m z o m X υ m x o m x u m z Q en x u en x o m X u en δ m x u m Z u en z o en z Q
v4 z »”4 xt Xt \O xt xŕ r- Xt Xt 00 i«“4 xt Xt Ch xt T—4 xt O CM xt xt CM xt Xt CM CM Xt Xt en CM Xt Xt CM Xt ^—4 v/h CM xr Xt Ό CM xt Xt r> CM Xt Xt 00 CM Xt ^•4 Xt
s m a u en x . G) m x ω en x G) m x G) cn x u en x G) en x G) en X G) en δ tn x G> cn x o cn X G) cn x G) en x G) cn X u £ CJ en x u en X υ
►J x X x X X x X X X X X x X X X x x x x
n f> X K U U x x x G> u I I o o o n <n X X u u x x x u u I I o o -X x- u tn 5 z n G) tn x O Ž II G> tn x O Ľ> VY Ä CM l £ £ G) νγ x CM Ϊ G) m x u £ u £ Q £ G> £ l o VY x £ z G) VY K £ i o VY x £ i o CM z-s £ u x G) ΓΜ z—s £ G) ¥ x G) CM £ G) ¥ χ· G) VY x £ o £ G) VY x £ o £ G)
CM pá X X X X X x X X x X x X x X X X X X x
M X X X x x X X x X x X x x X X X X z
m Pá tn x u en x G) m x u en x u en g cn x o cn x υ en x u en x u 5 en x G) cn x G> cn g 5 cn X o cn g £ G> £ Q cn δ
CM Pá £ Q £ G> £ G) m x G) £ o en x u £ G) £ G> £ G> £ o £ G) £ G) £ o í £ G) £ Q £ u cn 5 £ G)
Q CM O CM o ^-4 CM o CM O CM o r“4 C4 0
61^ X X x X X X X X X x X x x x X X X x x
00 Pá X x x x x x x x X x x x x x X x x x x
r* Pá m x O m x G) en x G> en x G) en x G) en x o <n X u m X G) en x o en x u en x G> cn z G> cn x G> tn x υ en x G) £ G) en x G) en x G> en x G)
U z ©y CM Nŕ N O m N N m N »—H N CM m N Ν' m m N r-H N* N en N* 1 Ν' VY en N Ν' Y© en N N rm N* r—4 N 00 en N* N ©Y m Ν’ Ν' O 5 N *“4 rM N* CM ♦—i N en 5 ,-“4 N r—4 N VY s Ν' Y© 5 r-í N t*· Ν’ Ν’ ·—4 Ν’
ž en a o m a o m x o m x o cn x o cn x ω cn a u m x o m x u m x u cn x o £ υ £ o cn x Q m X O cn x o en x o en x o m x u m x o cn x u cn x u
a a x x Ä x a x x x x x x X x x x x x x x x
«Λ a ω o £ u <n x ts υ o £ o 5 w> X CM Q O Z~S £ u l G> »A X CM 8 z—s £ o i u CM 1 II ω es 4 u CM ! CM z*-s en x y, i δ CM z—\ en δ s-> z É en S u m x sO 9. § z~-\ £ ω >-z* Ϊ u 4Λ x \O ä 5 O £ l o v> x sO x o o £ u a o cn x u 1 en x v u cn x o i £ o en a υ Ϊ en x u u o o o II υ o II υ o II o £ u o x o
CM a a x x X x x a x x x x x x a a x x x x x x
a a a X x x a x a x x a x x a a a a a a a a a
m pá m δ m a o cn δ £ u m X υ £ u cn δ cn x u £ o £ u £ υ cn x G) en x u en x o cn a o en δ m δ cn a ω cn x o en δ £ u £ u
CN pá £ u en a u £ u £ o en x o § £ u £ u £ o en X Q en X u £ υ en x u £ u cn x υ £ u £ o cn a u £ u £ u £ u £ u
c CM o CM o CM O CM o CM o T··^ CM O CM O ^—4 CM o
O\ Pá a a x x X x a x x a x x a a x X x a x a X a
00 Pá a a x x X x x x x x x x x x x x x x en x u 5 cn a Q £ u
r- Pá m a Q m a u m x Q en x Q £ Q en x u en x Q m x Q en x ω en x u en x Q en x υ cn δ en x o en x u en x Q en δ en x υ en x Q en δ en x u en x u
iJ z 00 xŕ Os xr xŕ O wn rr xŕ un »—4 CM un xr xŕ m wn xr «—4 xŕ xr un xr xŕ un wn XT xŕ s© wn Xt W<4 xŕ c* wn xí* xŕ OO wn xt xť Os un Xt ^4 xŕ 3 xf ·-4 xŕ š© Xt xŕ CM sO XT xŕ m sO xŕ s xt xŕ m Ό xŕ SO so xt xŕ SO Xt **4 xŕ 00 so xr Os s© XT xŕ
1/ο
s en z y ď y en B y en x o en x y en x u m B y ď y en x y m δ en x u u en x y en x y m B O tn x y en B y ď y x1 y tn B U en B y m x y
u x x B B x x x x x X x x x x X x B x x B B x
m X υ o x y £ y o x y vn x es y o x y x1 d o o B vs % u o x y £ d* O x y £ δ x o u P ‘•M o x y en x y o l B? y o l ď o o 1F y us s o z ó vs x d y o iF y US x G o l u. Pi g ύ u. ¢4 b f u V4 Pi o s 8 x g z II y o x £ š u o z II y m4 8 ? x u § o l US B G x1 8 Z II y us x ω x1 8 Z ô
CM Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
m B X x B x x x x x x x x x x x x x x x x x
m Pá m y en x o en y m B U en x u m x y m x y x1 y m x y ď y en y m x u en u en x y en u 3? y x y m x y m x y m x y tn y m x y
es Pá ď y en x y ď y ď U á1 y ď y á1 y m B y en x y 'S y ď y ď y x* u ď u B1 U B? o á* y m x y en x y á1 u x1 y m x y
S3 CM O CM O CM o CM O CM O w—4 CM O «—4 CM O *M
O Pí x X x x X x x X x X X x x X x X X x X X x X
00 Pá x1 y en x o d x y m x o m x y en x y en x y m x y d X y m x y en x u en x o m x o en x o es B x y en x y B? y tn B y en x y tn x y tn B
p· Pá en X y m x u en x u m x y m B y m x y en x y en x y en x y en x u en x y d X y m x u en B U en B £ y en x y x* y m B y en B y 3 x u
uí z O pxŕ *—4 Xt PXŕ Z-4 xŕ CM Pxŕ w-4 Xŕ m p* xŕ xŕ xŕ P’ŕ xŕ υη p* xŕ Xŕ Ό P* xŕ »M Xŕ P* Pxŕ Xŕ O0 P* xŕ r-4 Xŕ Os P· xr Tf' O oo xŕ xŕ QO xŕ *4 xŕ CM OO Xŕ xŕ m oo xŕ *«4 xŕ s xŕ Xŕ wn 00 xŕ xŕ Ό 00 xŕ W4 xŕ P* 00 xŕ xŕ Q0 00 xŕ Xŕ Os 00 ^ŕ xŕ o Os xŕ i ’ŕ Os xŕ Tŕ
b
S £ u m x υ m x u en x υ m x o en x ω m x o en x o en x u en x o en x u
u x x x x X x x x x x x
V» x tf £ o z II υ (M z—. en x y o Γ4 x y o n en ffi y o es X U e< '-es X X u u 1 1 o o -x S o es X U «Γ ^es X x o υ 1 1 o o x u es X U e< '-es X x u u 1 1 o o x s' υ en en X M U U x. 5 δ 1 1 o o \ s· u <n <n X X u u x x x u o 1 1 o o -s u <n en X X O U x x x u υ 1 1 o o x. U en x y z ô
ΟΙ P< M x x x X x x x x x x
m x x x X x x x x x x
m Pí s en u en x u B? O j? <n x u en x u en x ω ď u en x u en x u
n z Pá en x o x1 u m x o en x o £ o ď o ď u ď o ď o £ u ď u
ta 04 o 04 O z-4 04 o 04 o
X x x X x X X X x X X
00 pá m x Q m x o en x o 4? X O m x u en x u en x o en x υ en x o á* o ď υ
r- Pí m x u m x u en x o en x o en x o en x u en X υ en X u en X o en x u en x ω
U z 04 ON xT z4 xŕ m On xr xr s xr xr Ά On S xr NO On XT xt o· O\ 3 't OO Os xT Z—4 xŕ Os ON xr xf o o vn z4 o m xŕ 04 O Ι/Ί xr
S en x o m X u t? O m x o r**» X u £ u m x o en x o tn X o en x u cn x o en x o m x o m x o m x o ď υ ď υ £ o en x o en x υ en x υ cn x Q
u x x X x x x x x x x x x x x x x x x x x x X
í* m 5 1 ξ m 5 i t Q tn x u l «Λ X ó* 1F u V» x ó* o cn x o bé o b? υ 1 u ď Q bé o V> x ó’ bé u x CM o bé ω *n x ó* x í ω es z—s m x u í u es z—\ d? o es z**» á1 u X^z i u tn x o o bé u tn Ä. o o sé <j tn x CM U o bé o <n X CM O O z—. tn Ä O i u <Λ x CM Q O f—* en x o XwZ t o tn x o o £ o í o es i o CS i
04 a X x x x x x x x x x x x x x X x x x x x x
a X x x x X X x x x x x x x x X X x x x x x
m tí m Ä o en x o m x o ď u m x o cn x u b? u ď u m g m 5 en x u en x u en x o en x o en x u en δ en S en g ď Q b? o en x u tn x o
04 4—4 tí cn x υ cn x υ m 5 á1 ω í? υ m x υ m x o ď u x“ u b? u b? u x1 u bc o m x u ď u d? o en x u x1 u t? O s ď u ď u
H 04 o «»4 Ol O 04 o •—4 04 O 04 o ^4 04 o 04 o _
O PÍ x X x X x x x X x X X x x X x X X x x X x x
oo Pá m x υ ď o m X o m X u n X o tn x o tn x ω m x o m x o m x u en x o tn x o en x o en x u en x o ď o cn X u tn X o cn x u tn x υ en x u m x Ľ>
rPá m x o m x Q m x υ m S m x u m x υ m x υ en x o m x u en x υ m x o en x u en x υ en x u en x u m x u ď u en x o tn x Q tn x u cn x υ tn x u
z m o '3· 3 tA «—4 xŕ t/Ί O m xŕ © o tn —“4 M2 r— o tn xŕ oo © tn r—H aj* Os O *O aŕ o —-4 »n xŕ ^—4 tn aŕ 04 \T\ aŕ m •“*4 ^4 aj* aj* tn ««4 aŕ m —-4 to at © «—4 ^•4 r- to R—4 aj*' oo Ό ->4 os •—4 to a/ A cs tn at Ol © aj* 04 04 tn •—4 aj* m 04 <n aj- aj* Ol tn *«>4 aj-
£ CJ en x o en x u en x u n X u £ u £ u m x u en x o en x o en x o en x ω c 0 G Q 0 0 Q G 0 —M O
w x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x a
CM ! υ CM x y l ô ts x o l ô en x y l ô w> % y x o o en x y i u v% x VQ g o o z~\ en x y x u v% x Ό y g o £ y x u en x en x y u £ o g ω £ o 1 en x Q o o o o ô o δ o II U £ o o x u £ § u en x Q O X o VS X CM O o x ω * 8 x o <n x N υ o x Q Ä • ** O a Q
CM 7¾ x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X a
x x x x x x x x x x x M x x x x x x x x X a
en cn X Q en x o en x o en x o £ o en g en x o £ o en x u en g en x u £ υ x x x x x x x x x a
CM tí en x o en x o en x Q 5 en x o £ u en x u £ u £ υ £ u £ u £ Q £ υ £ o £ Q £ £ u £ υ en x o en 5 s £ o
CM o CM o ^—4 CM O CM O CM O 4—4 CM O CM o ^—4 CM O
o tí X x X X x X X x x X x X x X X x x X Ä X X x
00 tí m x Q m x Ľ> en x o £ υ en x CJ £ Q en x o en x u m x Q £ Q en x o en x o x x x x x x x x a x
rtí m x u m x υ en x Q £ υ en x Q en x Q m X u en x u en x Q en x u en x u en x o x x x x x x x x a X
z un CM in *—4 M* Ό CM vn ·—1 M·' r*· CM m 00 CM o> CM un tT O m »n *“4 M· m un •—4 CM en W) »—4 Φ en en wn r-4 rt τΓ m wn 4—4 e m en ΜΊ 4—4 Ό m m 4-4 ren un ’T oo m un M* Os en un o ΜΊ CM ^ŕ V> m u-) vn vn m Ό un ^-4
s G 0 G G G G G G O G G G G G G G G u G G
u a a a x x x x B a x a a a X a x x a a x a
ä δ a ω Ä δ a υ m a u o z II O £ o o z II u m x o o ÍF u tn a, CM O o z II u «Λ X CM O o 1F o •n x ó* o z II u P δ l v. P Ó l Uaa P δ £ u g u £ o o o G x g o o l G x o II o x ω o f o tn x £ CM X 8 z δ •n x *O o £ o o υ tn x £ £ o o z δ Xí m x u o CM m x y u ΓΜ Z**M en x o CM X o ^'cs X x o u 1 1 o o x· O
x a a x x x x x a x x a x x a a x x a x x
a a a X X a x x x a a x x x x a x x x a x
m Pá a a a X X x x a x a a x x x a a x x a x x
CM PÍ m a ω £ G> m a o £ o m x Q £ υ m 5 £ o m x G> m x υ £ o m x o £ o £ u £ o £ o £ o m x o £ o £ u m δ
Q CM O CM O CM O CM o CM O CM o CM o
Os PÍ a a x X X x x x x a X x x X x a x X x x x
00 Pá a a x X a x a x x x a x x x x a x x x a a
r* Pá a a x X x x x x x a a x x x x x x x a x a
U Z r* vn OO tr> Os tn o m m »-· ’ď m tn xr I CM *n wn en un M“) »—4 ^r »n tn m «n tn tT Ό sn m «Μ >> in un M·* oo >n tn «M •^r Os un ΜΊ s tn s tn CM O <n ΤΓ en Ό m s un «-n ^ŕ tn Ό tn Ό Ό tn r* MO rH M·’
s G G G G G G G G G G G Q G
x x x x x x x x x x x x x
CM 5 < -n. w x o u 1 1 o o •v Q CM K u /T ^cm w X u u 1 1 o o 'M S u r> m X X U u x x x U U 1 1 o o o m m 8 8 X x x o o 1 1 o o M u m r> X X U u x x x u o 1 1 o o u ď V Z ô m 5 S en 5 t U «n x ž u υ x1 ó* z ô *n x G £ o £ y u ď u 1 u
CM *T! x x x x x x x x x x x x
x x x x x x x x x x x x x
x x x x x x x x x x x x x
CM Pá m x o ď u x1 u m x u en x o en x o ď u £ o § en x υ en x o £ u ď o
pi r—· CM o •M CM o CM o CM O t
Os Pá X X x X X x x X x X X x x
00 Pá x x x x x x x x x x x x x
íl* x x x x x x x x x x x x x
Nr. OO S0 wn M“ <£ Ό un cŕ o r·” W“> M r** wn CM r* m '«a- en r* un r£ un r-H m r* m -^ŕ o r* m r* Γ' vn 00 r* m «-Μ <ŕ O r> vs í—4 ^ŕ o oo M·*
S G G G 0 G o G Q G G 0 G G G G G G Q G G G G
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
£ o ti ω vrj X ω ti o v> x £ I o V» X d υ £ u CM z—·» £ y, u cm m x ω í Ľ> <M £ o í o vn x u o x Ϊ Ό Ή X d o o ti o V» x o o á o un x d Q O z\ en x u ä o «Λ X d Q O z“—·. £ y Ϊ o «Λ x d u o £ o t ω r Γ4 l I) o rM i n O CM l n υ CM en x g Ϊ ô CM z—*. en x g Ϊ II O CM Z“n en 5 u vs x so o CM X Q O Z“\ £ Q T x o *n x Ό υ £ Q O m X υ S u un x so (J d X o o r—\ £ CJ Ϊ x u
CM Pá m x x x x x x X x x x x x X X x X x x x x x
x x x x x x x X x x x x x x x x X x X x x x
m Pá m x x x x x x X x x x x x x x x x x X x x x
£ o £ o £ u en x Q m x u £ u £ Q m x o £ Q £ u £ u m x u en x u £ o £ u £ υ en x υ £ υ £ u en x o £ o £ Q
a CM O CM o •-4 CM o ^“4 CM o CM o T“4 CM O CM o CM
os Pá X x x X x X X X X X X x X x X x x X X x X X
OO Pá x x x x x x x X x x x x x x x x x x x x x x
rPá x x x x x x x X x x x x x x x x x x x x x x
Nr. W“4 OO wn CM OO »O Tŕ m oo sn ’M- s •^ť m oo un SO 00 un r* 00 m 't 00 00 on xr Os 00 W) M-’ o Os m Tŕ Os l/Ί CM Os V) M· r*) Os wn *0· Os m tn Os wn Ό Os *4 r* Os wn ’ŕ oo Os un Os (Os vn g s© ^4 O s© CM O s© Tfr
/ζζ
s G G G G G G w4 O G —iM U G G G G G G G G G G G G «—4 O
u x a x x x x x x X X x a x X x x x x x x x x
m X o 1 m a o o m a o Ϊ m x o **> o m x u i m x o o o o ô o ô o II o m X o o x u £ o o x G m δ x o V» x o o x o *n x <N O o x u *n x M ω o x u Ä δ x υ £ o x o Ä Ô x o £ & S o m x υ o Š £ υ § δ «Λ X £ o l V) Ä £ o z δ
CM & a a x x x x a x x x x x x x x x x x x x x x
13* a a x x x x a x x x x x x x x x x x x x x x
m r—< tí a x x x x a x x X x Ä x x x x x x x x x X. x
CM *—· P4 £ o £ u £ o m x Q m x o m x o £ o £ o £ u m x o £ δ £ ω tn x υ £ o £ o £ u tn x o £ o tn x o £ u tn δ £ u
c O CM o CM o CM o CM o CM o CM O F«“4 CM O
os Pi a x a X X x x X X x a X X X x x X x X X x X
OO Pá a x x X x x x x x x x X x x x x x x x x x x
M* a x a X x m x o m x o m X υ en x u m X u £ u cn X G> <n X u tn x o m X o »n X o £ o tn x u tn x u m x u m x o tn x u
Nr. en O s© xt i xt <n o Ό •—í xt \O O Ό »—4 xt c* a Ό xt oo o s© Xt Os O sO T”4 Xt O Ό xt δ xt CM Ό r—i xt en δ Xt xt r—4 s© •4 Xt m f-4 s© Xt* sO S r*n Xt cΌ rM xt oo δ rn xr OS δ xf o CM Ό xŕ CM Ό xŕ CM CM Ό xt m CM s© ^4 xt Xt CM Ό xt
ητ
S C o G G G G G O G F“4 υ G G G G G G
ΖΙ K a a a x a a a x a x x x x x x
vs a ó* o z ύ k. Ph O l M Pj b u u fe c z II U g V x υ í1 8 z d G a % s u o Z Ó i V 8 CM δ o % o B? sO U ď o o z II u vs x u á1 o o z ô VS a υ á1 o o z II o ä rs x y o ΓΜ ^rs ä o CM £ o XiZ u cm X u «< '—CM x x u o 1 1 o o x z U CM X υ < '—CM x x o u 1 1 o o X z U CM X U < ^CM δ δ 1 1 o o x z U
CM Pá a a a a x a x x a a x x x x x a
«-4 Pá Ä a a a a a x x a x x x a x x a
m Pá Τ' a a a a a x x a x x x x a X a
CM F“< Pá rs a o ď υ a1 u ď u rs a u ď u rs x o m x o ď ω ď Q x1 tj rs a u cn a o rs x o £ u r> a u
0 CM O CM O CM o CM o F—4 CM o CM
a a a a a a X x a X x a 3 Ä a x.
00 Pá a x a x a a x x x x x a X X a x
r- Pá rs a o rs x o rs x u rs x o rs a u rs a o ď u rs x u rs a o 1*1 x o 1*1 a u m a u •n X u m X O m a o m X u
JR VS CM S© xŕ S© CM Ό xŕ r* CM so *4 xŕ OO CM SO ^—4 xŕ Os CM SO xŕ O rs V© xŕ f>^4 rs s© xŕ CM m s© Xt rs rs V© ^4 xŕ rs so xŕ vs rs s© F“4 xŕ s© rs s© Mt rrs SO xŕ 00 rs V© ^4 xŕ Os rs S© xŕ o 3 f-4 xŕ
£9
S *4 U u »*4 U G ^4 υ G G G o —-4 O G G •—4 υ G G G G
u x x x x x x x x x X x x x x x x x
γί m x x o o x W K o u 1 1 o o v X- o r> m X x o u x x x u u 1 1 o o o m m X X O u x x x u u 1 1 o o \ x- u en x y ir o en x o á u en u m § z δ ΙΛ X o z ô tn x i Ď en x o 1 o I έ £ □ x o v» x u i u •n x í υ «n x o I CM £ u z Ύ X O es £ o x—/ z d o
ΓΜ £ x x x x x x x X x x x x x x x x x
p4 x x x x x x x x x x x x x x x x x
en tí x x x x x x x x x x x x x x x x x
ΓΜ ·— Pí en x o £ ω £ u £ o en x o £ o £ u en X u £ u £ o en x D β £ u £ u £ o £ o £ u
Q o CM o CM O CM o CM o CM o
61* x x X x x X x x X X X X X x X x x
OO Pi x x x x x x x x x x X x X x x x x
t— PÍ m x υ m x o en x u en x u en x u en x o cn X o σν X o en x u cn X u σ\ X o en x o £ u £ u σ> X u en x o £ ω
U z —M š xŕ CM S V-M xŕ en 3 —4 xŕ sn xŕ O 3 'φ r- _3 xf oo ž xŕ O\ XT o on SO xŕ un so Xŕ CM vn SO xŕ en un so Xŕ XT wn s© *4 un i/n so xŕ so sn Xŕ r* un so '«ŕ
s G G G G G G G G) G c G) G) G G G G G G> G G G G G
a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
CM /—S £ y a u «n a £ o ti o V) a CM G) O ti u ΙΛ tí ď o ti υ v> tí CM O o ŕ*> a G) i G) •n a CM O o z—x m K o •s*· l G) κη tí CM G) O £ G> a G) CM I II u CM 1 II G) . tN i G) ΓΜ z—>. £ y I II υ CM Z—> en a í ô CM 5 i II G) m tí \Ď y 3 o z“s £ G) l G) a Ό g G) O /—N £ y l u tí Ό y 6 o /“x £ i o m tí G) Ϊ m tí o u en tí G) 1 £ G) u m a G) Ϊ en a G) S—/ o o o o II G)
CM £ a a a a a a B w a a a a a a a
iztf a a a a a a a a a a a a a a a a a
a a a w a a a a a a a a a a a a a a a a
CM pá en a υ £ o £ u m tí o en a G> en B O £ o £ u £ o £ G> £ G) cn a υ ď ω £ G) £ o £ o £ G) £ o £ G) £ G) en a u £ u
P CM o r-^ CM O 4 CM O ««H CM O ^4 CM O CM o CM O CM O
Os Pá a a a a a a a a a a B a a B
81* a a a a a a a a a a a a a a a a a en tí G>
íl* m a u en a o en a o m a ω ΓΊ tí G) m tí G) en 3 en a G) en a G) cn a ω m a G) en a o en a G) en tí o en a G) en a u en a o m a G) tí ω en a G) £ u m tí G)
Nr. oo un so , ‘K xt o> un so •“4 Xt S so Xt ·“—< s© SO r—·4 xŕ <N SO so XT m sO SO xt 3 S© xŕ SO so so xŕ SO S© SO r*M Xt δ s© »•4 xt OO S© so ψ—4 xŕ Os SO so xŕ O rso xt ^-4 S »—4 Xt CM C* s© m c- Xt so ^4 xŕ un rsO xt S© r* so xt C*» cs© •M Xt 00 r* S© xt Os rS© Xt
s g g G ^*4 G G G W4 G G W4 G G —4 G G G G 4*4 G *•4 G G G G G G
x x X X X X X X X X X X X X X X X X X x X X
> o II o o II O m x G O X G m x G O X u m X G O X G V» % G O X G v> x n O o x G V» x M O o x G v. P Ó X G Ä Ô X G S Š G G § ó § O £ G O 1f G *n x r> O O l X G O Z Ó Vj x £ o z ô u P Š δ u P Ó iF G M P O t S £ š x G O G X ? X G n x G O z II G
CM 'pá 3 x X x X X X X X X X X x X x X x x X x X X
r5 X x X x X X x x X X X X x X x X x x X x X x
en pá X x x x x x x x X x x X x X x x x x X x x x
CM Pá fn x o 4? X o en x G £ o £ G £ G en x o £ o en x G en x o en x G £ o £ G £ G m x G £ G en x o en x G £ o £ u £ G en X G
0 CM O CM O 4—4 CM O »«-4 CM O 4^4 CM o CM O —4 CM O *-4
Os pá x X x x X x X X x X X x x X X X X x X X x x
00 Pá en x Q m x G en x G en x G en x G en x G m 8 en x G en x G en x G £ G en x G en x G en x G en x Q en x Q £ G en x G en x u m x G m G en x G
r* Pá £ o en x G m x G £ G en x G en x G m x G en x G en x G m X G m X G m x G en x G en X G en x G en X G en X G en X G en X u en x o £ G en X G
Nr. O oo © 4—4 tT OO © TT CM 00 © «*4 ’M·’ m O0 © <—4 NT S © Tŕ vn 00 © «—1 nT © 00 © t—4 Tt 00 © 4—· ΤΓ OO 00 © Os O0 © O Os © ·—4 nT Φ--4 On © *-4 CM Os © <n Os © ^4 NT ON © *-4 xŕ tn Os © 4—< xŕ © Os © ^4 xŕ r* Os © Xt s © Xt Os Os © •-4 S r- NT O r- NT
/32
o ΰ 0 o Q o u u o o Q •z4 Q
J X x x x X x x x x x X X
S V X o £ o o l «n x σ «Μ X O O 1f U m x SO u á1 Q o z δ κη x S© 2 o o z δ <H z-~x ď y u <M en Ä y u (N m x y u cs x u K' ''''es Ä x u u 1 1 o o x Z U es X U <C '^ts X x o u 1 1 o o y υ es X u << ^cs x x u u 1 1 o o <n <*s x x u υ X x x o u 1 1 o o s z u m en X x u u x x x u u 1 1 o o
CM % x x x x x x x X B X X X
Z* % x x x x x x x X X X x x
en pá x x x x x x x X X x x x
cm ^4 tí x o ď o x o en x o m x o t? o ď o ď O £ o tn x o s? δ §
c CM o f“4 CM o CM o Z4 CH o
61* X x X X x x x a X x x x
00 ^4 Pá cn x u m x o en X o m x o m x o tn x o tn x υ tn x u x1 υ tn x u m x υ <? X O
íl* (*% x o m x o en x u m X o cn x u en x ω cn x ω tn X o m X o en x u en X υ 4? X O
á CM O F* xŕ rn o F- xŕ ä F* vn o F· xŕ Ό Q F· ''ŕ F· O F- .—4 Xt OO o F* z*4 xŕ O\ O F z-4 ’T o r- xt F xŕ CM F xŕ m ^-4 f z-4 xŕ
s o w—4 O o u »R Q «R G) o Q O rR Q o Q O Q G> o u Q o Q o
u X x X x X x z Z z X x X x X X x x X x X x
m m X X υ υ X x x u u 1 1 o o v. z O £ o z ô £ y z ô m l Ό Z OJ O č ω un x $ ó »n K ž ô £ o ds o £ o dl o £ o d: o •n z o z o «Α Z Γ4 U d: o «Λ Z o> u 1 Q CM /-“x £ G) SrZ· l o Γ4 z—s £ G) M/ Ϊ u CM /—s £ Q vn z ď o d: υ <n z u o d: G) <n x ó* o d: G> «Λ X d u o £ υ •S G> X CH υ o z—' £ o l G>
04 £ x x x x x x x x x z X x X x x X z x X X X
·** Pá x x z z z z z z x z Z z Z z z Z z z x Z Z
tn Pá x x x z z z z z z z x z z x x z z z x. Z Z
31* £ o en x u £ G> § £ o en z u £ o tn z o £ o £ o £ u £ o m x o £ G> £ G) £ o £ G> £ G> , en δ £ G> £ L>
p 04 o 04 o 04 o rR 04 o 04 o 04 o _ 04 o
Cb pá X X X z Z z x X Z z Z z x Z X x Z z X Z Z
00 Pá £ υ £ u en x o m z o tn z u en z u en x g> £ Q tn z o en z u en z u £ u tn x g> en x G) m z u tn x G> tn z u m x G> tn x G> en x G> en x Q
r- Pá m δ m x o en x u en z ω m δ en z g> m z u en x ω en x o en z o m δ £ u m z G) tn z G> m z G) en x G) m x u en z G) £ G) tn x G) tn x ω
Ir £ *^· r '4 rr—4 Xt P -t* Ό r*· •«4 Xt r- r-4 f— 00 r- -<t θ' x£ © 04 O- ’t 04 r- xt OJ 04 O« Xt m 04 rrR xŕ 3 o- Xf m 04 t— r4 xt Ό 04 C- ^t r- 04 C— xŕ 00 04 O· xt o> Γ4 O- Xt o en r- xŕ en C— ^4 Xt Γ4 en t— xt m en r- xt Xt en o- R4 Xt
S G Q G G G G u z-4 G G ^zt o G G G »*4 Q cn x o x1 o m x o cn x Q en x Q m x u en δ
u m K x x x x x x x x x x x x X x x x X X x x
v> x n U o x1 u x o CM l 1) u *r? 1 II u CM ! o Λ! en x y I II u W Z—v £ y 3 D U n z7n X y Ϊ ó V» x Ό S o o z-S ď y í o VN x so O £ u o Z-N ď y t o V» x so y δ o z“s á1 y t u ď o i ď y o o £ X y u en x o Ϊ cn x o u o O o ô o II U o ύ á“ Q 2 u ď U u en g Ž O un x O O X u
n Pá x x x x x X x x x x x x x x x x X x x x x x
x x x x x x x x x x x x x x x g £ u en x u á β £ u en x u
en z··» Pá K x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CM Pá x u ď υ x* o en x o £ u ď o m x u m x υ ď u £ u x1 o en x u m X O ď Q £ u ď o ď Q ď o en x Q cn x o £ o ď u
c CM o CM O CM o M CM o CM o CM o CM o l CM o
O\ Pá x X x x x x x x X x x x x X x X X x X x x X
00 Pá en x υ en x o en x u en x u en x o en 5 m x u en x o en x u en x o en x o cn x u en x u cn X Q en x υ x x x X x x X
rPá m x o en x o en x o m x u m x o m x ω en x o en x u en x o m δ en x ω en x u cn x o m x o en x u x x x x x x x
Ž* un m r- Z“4 xŕ Ό en r- xŕ r* en r- 00 m r- xŕ ON m t xŕ O xr r- xŕ Z xr r- xŕ (M g •<ŕ m xr Cxŕ 5 r- xŕ vn xr r- xŕ vo rxŕ roxŕ oo Z4 xŕ ON XT r- ZM xŕ o m t— xŕ Z-4 un rz-4 xŕ CM i/n xŕ en r- xŕ xt wn r- xŕ WJ wn rxŕ vo un F- 'M*
1ΙΪ
en x o en z u m x u m x υ cn x o en x o tn x u m x o m x o z* u cn X o 3? U cn z u en z o en x u ď υ tn x υ en x u cn x o cn x Q cn x u cn x o
iJ x z Z x x x z X x x X X z x x x x x x X x x
*n Ä CM ω o z υ *Λ z <N O o z u Ä δ x o Ä δ x o Ä δ x υ ď o o Z II u m z Q O O ď O o Z 6 un x ó* o z II o m x ď o l x* ď O č υ £ § ύ *Λ X M Q O Z II o u P· Ó l § x Q CM X Q O Z II O R v x u CM Z υ o l z £ δ X U O O «Λ X ď á1 o o 1ľ o m x ď x Q § II u 5 β o o Ä cn z o o CM m δ S)
CM PÍ m x x x m x x x x z z x. X x x x x x x x x x
m 5 z1 o m x υ m δ ď Q cn X Q ď u m 8 m δ m x Q tn δ tn z υ í á1 υ ď δ cn δ β 3? υ § m x u cn δ §
m »··* Pá z x x X X X x Z x X z z x x x X z x x x z z
CM á1 o en x o ď υ ď o ď O ď U ď u g m x o en x o en z o 3? o m δ 5? U ď O ď o ď o z* o 8 en x ω x u £ Q
0 CM o r—< CM © CM © CM o CM O CM © r“4 CM ©
Os PÍ x x x X x x x x x x z X x x X x z z X X z x
00 PÍ z x x x x x x x x x z x x z x x z x x x z z
r* PÍ z x x x x x z x z z z z x z z x x x x x z z
ž r* un r- sŕ oo wn r- ·“* xŕ Os un •—H ť S r* T—·4 xŕ šS r* xŕ cm so r- »»< xŕ m SO r* xŕ 3 r* xŕ *o SO r- xŕ SO so c* xŕ s rxŕ 00 SO V »—4 xŕ Os so xŕ o c*· xŕ t— t* Xt CM cr- xŕ en c* xŕ xt cr* Xt <n t* r* xt \o r* r* ^—4 Nf crr- ^-4 •^ŕ 00 r* r*
136
S m z u cn x u m x υ cn x u m x u § cn x u cn x Q £ G) m x G> m x G)
z x x x x x x X X X X
CM cn x o o d x u (j ^d x x u o I I o o s u d x o << ^d x x o u I I o o v. O d x υ ď ~^~d x x υ u I I o o x. s U d d X x u o x x x u υ I I o o y u m r> x x G) U X x x u o I I o o ‘‘ν' d d X X U u x x x G> U I I o o x' u cn x <? z ô cn ? o cn a s> z ó <Λ X G) í O
CN ná x x x x x x x x x x X
cn x Q x X x x x x x x z
cn pá X x x X x x x x x x x
CN Pá m x g> £ g> £ . O £ gj £ G) £ G) cn x Q § £ G> 5 £ G>
c CM o CM o w·4 CN o CN o
©Y Pá x x x x X X X X x x X
00 Pá x x x x X x x X x x X
r*· Pá x z x x x x x X x x X
U z ©Y c-* r- N· S r* N OO C^ N CM OO r- N* m 00 r* N S txŕ wn oo c- y N Y© 00 r* N r* oo r* N 00 oo r- N ©Y oo r* N
ď u en x υ ď υ m x o m x υ en x o en x o m x υ m 5 en x Q m x o m x o m x u ď u m x o en x u x1 u tn x u tn x o tn x Q tn x o en x o
s m x X x x x x X X x x x x x X x x x X x x
wn x ó1 Z ô <n x CM Q ír υ á1 o u X1 δ i υ ď o υ v> x υ tk o ΜΊ X o o *n x ď £ o CM /-*» ď l u CM z<“S m x í 5 CM z**\ g u ΙΛ X ď o ά Ό •n x ó1 o i o Wí x ó1 o o *n x CM O o ď υ i u *n X ó* o z—s £ o i u m x CM U o £ U l υ 4? 1 ô CM X l CM á II o CM 'Sn S 1 <M z*™* Ä y z ž ώ
CM x x x x x x x x x X x x x x x x x x x x x x
x x m δ m x u en x o m x O m δ en x O x* O en x υ en x Q £ u m x Q en δ £ u en δ en δ en δ m x υ g en x Q en δ
en Pá x x x x x X X X X x X x X x x x X x x x X X
CM pá x* υ ď υ en x o £ o £ ω £ o x* o x o en x ω á* u £ o en x o ď O en x o ď o ď u 5? O en x o £ o 5? U £ o 4? S
H 4— CM o CM O CM o cm o 4—4 CM o CM o _ CM ©
CÄ Pá x x X x x x x X x x X X x x X x x X x x x x
00 Pá x x x x x x x x x x X X x x x x x X x x x x
r- pá x x x x x x x x x x X x x x x x x X x x x x
Ž o Os r* ’M- ♦—^ Os r* CM Os r- ’M* m Os r* ’M· xf Os r* ΥΊ Os r* «—-4 M* Ό Os t- tOs t-* xŕ oo Os r* xŕ Os Os r* xŕ o o 00 s oo •ť CM O 00 en o CO S 00 ’M’ v> o 00 ••M ’t \O o 00 «—H rt ro 00 xŕ oo o oo x£ Os O 00 •—4 ''t o S xfr ^“4 00 ^*4 'ť
s 4? 3 x1 y es x u es x o es x y rs x u rs x y rs x o rs x u rs x u rs x y ď o rs B rs x y rs x y rs x u rs x o rs x y rs x y x1 u x1 y rs x y
>—3 x x x x x x x x x X x x x x x x x x x X x x
>< d z—\ rs K y 1 y vs x so s*. y o /**» rs x y l y vs x VO y ts x y o x1 y í o vs x SO ω d Ä 8 /p rs x o i y es x rs x o θ' á? u Ϊ ď u m x u i rs x y '—z y o o o II u o II y o II U á1 u o x u ď y š u ď o Š o vs x ÍS y o x y us x «Ν O o x u vs x d o o x O Ä o x y £ o x o £ o x y rs x y o 1f y
CN tí x x X x x x x X x x x x x x x x X X x x x x
rs x y rs x y es B es 3 rs x y x y rs B m x y rs B rs x u rs x y rs x U rs x y í rs x u rs x y rs x y š rs x u g rs 3 rs B
m Pá x x x x x x x x x x x X x x x x x x x x x x
cm Pá ď y m x y x1 o x1 o es x y ď y rs x y ď u rs x o rs x u ď y rs x y ď y ď u rs x y ď y ď y íS1 y rs x u £ y ď B rs x y
G CM O CM O CM o CM © CM O r—4 CM © CM o «•—4 CM O
o\ Pá X x x x X x X x X x x X x X X x x X x X X x
oo Pá z X x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
p tí x X x x x x x x x x1 y m X u d x y d x u d x u d X u rs x y d X y d X y H? y m X u d x y rs x y
U * CM —í 00 r—< xŕ m 00 xŕ xŕ 00 n—4 xŕ un 00 ŕ sO r 4 00 xŕ P- 00 ’ŕ 00 00 xŕ Os 00 •M xŕ o CM 00 xŕ CM 00 xŕ CM CM 00 xŕ m CM 00 xŕ *ŕ CM 00 p-H xŕ un CM 00 r“4 ^ŕ O CM 00 ^4 xŕ PCM 00 xŕ 00 CM 00 xŕ Os CM 00 xŕ O m 00 ^4 xŕ •—4 m □0 xŕ CM CS 00 »—4 xŕ m m 00 xŕ
s m x u en x o £ Q cn x o £ G) £ G> m x G> cn x o £ u 4? X Q 4? 8 en x o en x u en x G> m s en x o £ G) £ G) £ G)
u x x X X X X X x x X x x x X x X X X x
m x o o z II g> £ G> O υ V» x o o 1ľ o m x ó* o l ir» X ď o 1ľ o u Ck O Z II O u O O u O U ·< o x Ϊ υ ΓΊ X Q O % υ § £ o CM x 8 o o ? δ CN X G) O f G) <Λ X σ £ G) O t »n x G? £ G) O 1ľ G) m x ď £ G) O Z II G) CM x y G) <N Z—κ en x G) CN £ u G) CM X u «r x x u u 1 1 o o x. y u CM δ «Γ '-CM X x u u 1 1 o o y υ
CN 'Sá x x x x x x x x x x X x X X X X X x x
rM Pá x“ υ en x G) en x u m x ω m x U cn x G> cn x o ď s en x O en x o cn δ m x Q en x u m δ en δ £ G> cn x G> cn x υ en x G>
en pá x X x x X X x x X x x X x X x X X x X
CM pá £ g> £ o £ u £ o cn x o cn x u cn x υ £ u £ υ £ o en x u £ G) en x G) £ G) £ u £ o £ G> en x u £ G>
ň CN o CN o F—( CN o F-M CN o F-4 CN o CM o F^
Os tí x M X x x X X X x x X X x X X X X X X
00 Pá x X X x x X x x x x x X x x X x X X x
r- Pá en x g> m x u m x o m x u cn x o cn x o m x o cn x υ en x υ m x u m x G) m x G) m x o m x G) m x G) en x G) en δ tn X G) en x υ
U 2 m CC f*“4 m m oo SO en 00 rŕ r* en oo oo en 00 «—4 Ch en oo •F^ o 00 »—< rr Tf 00 CN •^r 00 rr en xr 00 i m ’ef 00 F-i M·’ s© 00 M·’ r* 00 00 s F-4 Os 'Tf OO M*’ s 00 «-Μ e m 00 M· CN <n oo ’T
tyo
2 m x ω m X ω en z o £ o en z o en x o en z u en z o en x o £ o en z o £ o £ u <*> z o tn X ω
►ú x z x z x x z z z z z x x x z
N X u < X x u u 1 I o o 'v. S o n m X X U u x x x u u 1 1 o o ť o γί n X x u u x. x x u u 1 1 o o -x ' u m m X X u u x x x u u 1 1 o o •x U £ y t o en δ 1 o en z ó »n x o % u x o υ V> Z CM U z II O m z g Ϊ o £ o i u £ g Ϊ υ «Λ Z CM O u x u υ
CM pá x z X z x x x x x z z z x x x
en δ m x o en δ en δ en x Q en x o en δ en δ •en x υ m z o £ u m X u m x u en δ §
m Pá x x x z X x x x z z z x x z x
CM Pá ď u £ u m x o en z £ u en x o en x u en x o £ o £ Q £ o £ u m x o en x o £ <□
P CM O CM O CM o «—< CM O CM o
©s 3á X z x Z z z Z z x Z z Z X z x
oo 3í x z x z x z z x z z z x z z x
r* tí en x u r*l Z u σ> Z o m Z o m X o í»> x u en x u m δ m x u m Z o m X o en x o m x u m X U en x Q
U Z m υη 00 •H xŕ xŕ wn 00 »M xŕ un un oo xŕ S© un 00 xŕ run 90 xŕ oo <n oo xŕ ch un 00 xt s 00 xŕ s oo xŕ OJ \© 00 r-4 xŕ m v© 00 —4 xŕ 3 00 xŕ un s© 00 —4 xŕ S© sO 00 xŕ Cs© oo xŕ
cn a o ď u a“ o ď u g en 5 en a o en 3 O en a o en x u en a υ en a o en x o en a o á1 o en x o á? υ m x O cn x u en 8 cn δ á1 u
a a a a a a a X 3 3 3 x x x 3 3 a X x X x a
US a o o CM Z“\ ď o t u CM /*x a1 o Ϊ Q CM z—s. a1 y l u vs a CM O o á ϋ vs a ď o o vs a o o i o vs a CM U o f? x o í u *n a CM O o Z—x £ Q í o vs a C4 O o Z—x x1 o í υ CM I II ω <M 4 ω CM ? o CM a y l u CM /—s en a y l o CM Z—s en 3 y o vs x o CM X o o /n cn x y i o vs s Ό y x 8 £ o, 'f x o US x uo g u o z—s £ y l o m x o Ϊ s? y u m x £ en x y u m 3 O i cn a υ o
CM % a a a a 3 a a x x a x x a x s 3 x x x x x x
m 5 en δ en a o m a o en 8 en a o en a υ en δ en 8 á1 o en 8 en 8 en 8 en K □ en 8 en 8 x Q 8 en 8 ď u en x Q S
m a a a a a a a a a a x 3 a x x 3 X X x x X x
CM á1 o m a ω en a ω m a o ď o en a o m a u á1 o m a o ď o m 3 O ď O ď u cn a u m a o ď U á1 o ď o á1 o á1 υ á1 u £ υ
0 CM O F-4 CM O F—4 CM O CM o CM o CM O CM O «-4 CM
Os ôá a a a a a a 3 a a a 3 3 a a a 3 x x X x a a
00 Pá a a a a a a 3 a a x 3 X x a a 3 x a x .3 a 3
r- Pá en a o en a ω en a Q en a o en a o en a υ en δ en a o en a o ex a ω m x o 1*1 a o en a o CH a o 1*1 a u m X O m X o 1*1 3 U 1*1 x o m x o Z1 a u X U
u z oo o CO xŕ O MO 00 xŕ O ΓΟΟ r-M xŕ ΓΟΟ xŕ CM ΓΟΟ F-M xŕ m ΓΟΟ F—4 xŕ S 00 xŕ vs ΓΟΟ F—4 xŕ sO ΓΟΟ F—4 xŕ rΓΟΟ xŕ oo ΓΟΟ xŕ Os ΓΟΟ fM xŕ O 00 00 xŕ 00 00 xŕ CM 00 00 xŕ m 00 00 •M xŕ S 00 fZ xŕ un 00 00 xŕ s© 00 00 fH xŕ ΓΟΟ 00 OO 00 00 xŕ S; 00 oo f-4 Hŕ
Ml
S m X Q m x u m x G) en x o m x G> cn x o m x o en x G) en x u m x G) en x G> en x o en x G> en x G) en X G) en x Q tn x o £ u cn x υ m x u en x o en x u
kJ x x X x X x x X x X X x X X X X x x x x x x
O o O II o o II G) O II o m x G) O x o cn x G) O X o cn x G) O X o kj x CN O o x o vx X CN G) O X U vx x cs G) O X G) £ o x G) £ O x u Ä O X U £ u § II G) £ u o £ o o z ô wn x ď o z ó vx x U o l SA X u o z δ Im P § δ u Oh o z 11 G)
CN Pá x x x X x x x x x x X X x X X x x x x x x X
% en x o cn 5 cn x G) cn x o cn x G> m x G> cn x U £ G) m x G) en δ en x o cn X G) £ u n X o en 5 en 5 en δ £ G> £ G> en x G> £ G) £ G)
cn Pá x x X x X x X X X x x X x x X X X X X X X X
CN pá £ o en x o m x o en x o en X G> cn x o cn X u £ o £ G) g £ G) £ u £ G) £ u en x G> £ G) £ G) £ G> £ G) m 8 £ G) £ G)
C o CN o CN o CN o CN o CN o CN O »-4 CN o t
Ox Pá x X X x X X x x X x X x X x X X X x X x X x
00 Pá x x m x G) m x G> m x G> en x u m x G> m x u en x Q en δ cn x G) en x G) cn x υ £ u cn 5 en x u cn x u en x G) en δ cn x u en x Q en x G)
r* Pá m x G) m x GJ cn x o m x u en x G) cn x G) en x G) m x G) en x G) £ G) en x G) en x G) en x G) £ u m x G) en x G) cn x G) m X G) £ G) en x G) en x G) cn x G)
u z O Os 00 xŕ Os OO xr CN Os 00 xŕ m o 00 xŕ XT ox oo xŕ wn Ox 00 xŕ S© οχ 00 xŕ FOs 00 xŕ 00 ox 00 xŕ Os Ox 00 O o OS xŕ O Os xŕ (N O os xŕ m o Os xŕ 3 os xŕ t/s o ox *ŕ x© o Os xŕ F* O Os *ŕ 00 o OS ’ŕ OX o OS O Os •-í *ŕ Os -M*’
/Ý3
S m 5 m x υ m x o m x ω m x o m x o e*> x ω g en x υ en x u en 5 en x u £ u £ <>
x x a x x x x x x x x x x x
Ϊ—< cu O l G i 5 x* 5 o š S ? x o CM x o o ΪΓ o x v x o CM X u o f o tn x o CM X u o z II Q V> g o Q «Λ X £ £ ω o Č u <N Z“S m x o o CM x u, u CM x υ o CM X o cf* ^cm X X O O 1 1 o o CM 5 '''*CM Ä X o u 1 1 o o 'o'' CM X υ <ť «Μ x x υ o 1 1 o o -M s' u m m X x o o x x x u u 1 1 o o z u
CM x x x x X X X x x x X x x x
m 8 en 8 tn x o m 5 tn x o m 5 m 5 en x Q en 6 en x u g £ u en 5 £ Q
m X x x X x x X X x x x x X X
CM Pá m S g en x u £ o £ o £ o n x υ £ o g £ o g £ u £ υ £ u
a CM o r—t CM o r“4 CM o *“4 CM o T“4 CM o
O\ Pá x a X X X X x X X x X X X x
o© ftá en x υ en a o m x u £ u pn x Q m x u £ u en x o £ u en x υ en B o en x u £ υ en x υ
r* Pá m X o m x o en hC U en x u m x o m a Q m x u en x u en x ω en x o en x o en x u <n x u tn x ω
ž' CM ON xŕ ΓΊ Os xŕ 2 S «M tn O> r—4 xŕ so O* ΤΓ Ot ’M' oo Os Os O* t/ O CM Os •^ŕ CM Os xt CM CM Os m CM Ot •’t CM Os <n CM Os ^=t
3 m δ en B Q en x o en B U £ Q en B U en x u en x u en B O en x u en x U en x g> en x Q en x u en x u en E O £ o m x u tn x G>
X B B B B B x B X x B x X x x B B x X
m n x x u υ X B X o υ 1 1 o o ^v. S u rn m x x υ u X x x υ υ 1 1 o o -z o en z II U en z δ tA B U 1 z II U «n x, CM O Ír o vn x £ Ír o «Λ M í ô έ en x o aí: o £ o ti o X o at ω un B £ B U <n B £ o CM z—> £ u t o CM £ o CM £ o X-Z Ϊ o vn x CM G> O υ un x £ o G>
CM Pá x B x B B B B B x X x B x x B B x X
Ä m S m B U en δ en x o en B U en B G> en x G> £ U en δ í en B U en δ en B U δ δ en B U en B U en x u en δ
m pá x B E B B B B X B x X X X X x B B x X
CM en x u £ U £ Q £ g> £ υ £ u £ O en x u £ Q £ u £ u 4? X U £ o en x o en x u £ o £ Q £ G) £ u
a CM o CM o CM o ·*( CM o «*4 CM o •—4 CM o »·—4
Os pá x B B B B B B B X x X X B x E B B X B
00 Pá tn B G) m B O en B O en E G) en E O en B U en B O en B U en B O en x u £ u en x o en x u H? S en B O m B O en B O tn B G) en x o
r* r—4 pi m B O m x o m E O en B O en B O en E Q en B G) m B O en X u tn x o m X u en x o £ u o en B O en δ en E O en x G> en δ
uí z O CM Os r* CM Os xT 00 CM Os xf Os CM Os xt O m Os xt m Os xt CM en Os xf m m Os xt Tt en Os xŕ un m Os ΧΓ O m Qs xf ren Os xŕ 00 m Os xf Os en Os ^“4 o •mt o •«r xT Os ^-4 xŕ CM CK xŕ m Os xt Os xr
s £ u m a o m a υ m a o £ o m x O en a o en x υ en a Q en x u en x o m x u £ υ m x o en a υ m x υ en x Q £ u G ·—4 U G G
u M a a a x X a a a a x x a a x a x x x x x a
Ά M ó* O U un x CM O o i Ϊ o *r> a CM O o m a o <—z i o un x CM O o /—s m a o i o CM 1 II o CM i CM a n u CM z—s m x y n υ CM /—•s £ y I II u CM 7; a y l ô £ Ό O £ o o s-x £ ω ΐ o *n x SO y δ o z-\ £ u í o *n x SO g u o £ % x o en x u 1 en x y o en x u 1 en a o q- £ o i £ o o O o o II υ o II U o II O r> x D O X O
ΓΜ P$ w a a x a x x x x a a x x x a x x x x a a a
4—< PÍ en 8 m a ΰ m 8 m δ en x o en δ en x o en x O en 8 U en x o m δ § en x Q en x υ m x υ en δ en x Q en x u £ u en x υ £ o en x u
m P$ a X a a x a x X a x a x X x x a X x x a a. X
CM X en a o m x o m a o en x u £ ω en x o £ o en x o £ o m B O en a o £ o en x u £ ω £ u £ u £ o £ u £ o en a υ £ o £ o
H CM o ——4 CM O CM o 4—4 CM o CM O CM O CM O CM O
Ch X X x X a x a X a a a X x X a x x a a a x X x
oo 4—4 pi m a o m a u en x u en a υ en a o en a u en x u en x o en a ω en x Q en x o en x o en x Q <n x o m a u en x Ľ> 5 £ u x x x x
r- tí m a o m a o m x u en x o m a υ en a u m x u m a o en a u en x u tn a o m a u m a o m a o M a u n X u m a o m a u a x x x
$-4 Z m Ch ^•“1 'T so Ch ttT Os 00 tT Os M·’ Os ’cr Os 4—4 O Wh Os ”4· ^—4 vn θ' r“4 CM Wh Ch en Wh Os •e Oh Os r—4 un Uh Os 4—4 Ό Vh Os •—4 r* m Os 4-^ OO in Os Os Os S OS r—< •’ď »—4 sO Os 4-H CM so Os •’d en SO Os r—4 s Os 4—4 un so Os *—4 sO SO OS
s G G G u G G G u G G G G G G G ^4 O G G G G G G
x x x x x X x x x x x X x x x x x x x x x x
tn X O o x u m X o o x u m x d υ o x o un x <J o x o tn x <N U o x o Ä δ 5 Ä δ x υ Ä o x o £ o o υ £ u o ! £ υ o z II U vs x £ § II u «n x £ o jZe ύ Vk x £ o 1ľ υ m a, δ z II u Im § δ u< a. δ z II υ § V x o £ o o Q s V ä Ž g V x g G o z II υ vs x £ £ u o z II Q «Λ S § o % g
CM Pá x x X’ x x x x x x x x x x x x x x X x x X x
ICH £ υ m x u m x o rs x u en x O en S cn x Q en x u cn x u cn 5 cn 3 m x υ £ o m x υ en δ en x u en δ en x U £ o cn x o £ o £ o
ΓΑ Pá x x x x X x X x x x X x X x x x x X x x x x
CM Pá £ ω m x υ en x u m x u en x u £ o £ o en x u £ u £ o £ o £ o £ o £ o en x o £ u en x u £ u § en x o £ u £ u
c CM o CM O CM o CM O CM o 4—4 CM O CM O
x X x x X x X X x X X x x X x X x X X X x X
oO Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
LlK x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
Nr. rsO Os oo SO Os Os SO Os o r* Os ^r Os TF CM r* Os íŕ cn rQs TF tF ro> M* un c** Os rF so t> Os *^· r* rOs a—< tF oo Os ^F Os r* Os o 00 os 00 Os tF CM 00 Os »M en 00 Os ^“4 s OS tF un 00 Os so 00 Os ^—4 r* 00 Os 'e oo 00 Os *·<
s G G G G G G G G G G G
u *7* x x x x x x x x x x
V) x o x 8 S ω Γ4 /—S. ď Q O £ 9 O Ä ď 9 o d X o X X υ u 1 1 o o \ -* υ 04 δ M X U> U 1 1 o o v ω d x u «Γ ^d x x o υ 1 1 o o v. U d d X x u o x x x a <_> 1 1 o o \ S· u m d x x Q U x x. x U U 1 1 o o •'x -s· u ''o-chA™3 en x 9 z o
04 Pá X X X x X x x x X x x
12* en δ m x u 5? U ď o tn x o m x υ ď o tn 5 í m δ en x Q
m tí x x X x x x x X x x X
04 tí cn x o cn x u x1 o á1 o tn x o bc u tn x o £ o ď o en δ δ
n CN o CN o 04 o 04 o
Os pá x X X x x x x X x x X
00 Pá x X x x x x x X x x X
rPá X X x x x x x X x x x
á Os CO Os aŕ o Os Os T—M vŕ rOs Os aŕ 04 Os Os ψ··4 aŕ m Os Os aŕ s Os aŕ m Os Os aŕ © Os Os aŕ 0Os OS «—« aŕ oo Os Cs aŕ Os Os Os aŕ
G G G G G G 0 G 0 G G G G G G G G G G G G z-< u
l-J X M x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
cn s 9 z υ en x Q !Ž II O tej K ď z υ <Λ X o z ύ m K ď z ó x o o m x o ! o ď ω ti o v> X ď υ us x CM O l o US x ω x l ω CH z—s ď o Ϊ u CH z—, en X y o <N z—x £ y í o vs x ď o ti o us x ó1 o 1 o tn x es O o υ us x es o o z~\ tE1 o l υ VS x es u o z-n á1 y % o US x fS u o £ u £ u CH 1 ô CH É
<N. tí X X x x x x x x x x X x x x x x x x x x x x
u* en x υ en x υ rs x u cn x u ď u en 5 § en 5 en 5 en x Q en 5 en x u δ § cn x Q en δ en x O en X u en X υ £ u § m 5
m pá x x x x x X x X X X X x x x X x X x x x x X
31* £ υ m x o á1 u m x o ď u £ o £ O £ u m x u ď O ď u cn x u en M ω ď o en x ω ď o en x o £ o tE1 o £ u £ o en x o
a CH O w CH o CN o rH CN o «-Η F o F © F O z—4
61* x x x x X X X x X X X X x x X x x x x x X X
00 tí x m x x x x x x X x x x x x X x x x x x X x
F 1 cri X x x x x x x x X x x x x x X x x x x x x x
Nr. o o o CN o o CN xŕ F O O F xŕ m O O F xŕ 3 O CM xŕ w*í o o F xŕ SO O o F xŕ F O O CH xŕ oo o Φ CN xŕ Os O O F xŕ o o F xŕ ζ·Μ O F xŕ F S F < m O F xŕ χί- Φ F xŕ wn o F xŕ sO O F F O F xŕ 00 Z—4 o F Os O CH CO F O F F O F M·’
s G u G G 0 u C o o G O G G o G G G G G o G G
J x x x x x x x x x x x z x x z z Z x x z z X
CM 1 u CM 5n x o Ϊ II G> CM cn Ä O Ϊ II u CM z—> cn x ω u VY X g u o £ u l u VY x o d x 8 £ i o «Λ X Ό ω d z G) O £ o í g> cn x u Ϊ cn x o, u en x u Ϊ en x u o en x o Ϊ £ u o o o δ o δ o II Q cn z o o x o tn z o o x o en x o o x o <Λ X d, O o x o VY $ 8 x u VY £ o o δ & o x u
x X x x x x x x x x x X x x X x x x Z X x x
tn S en 5 tn g cn X u en z u en z u cn M U en g en x u £ u en 5 <n x u en g m g tn x o cn x o cn x o £ υ £ u en z o en 5 en δ
m Pá x X x z z z X x x x z x x x x x x x x x x x
CM Pá m x o cn x o m x υ £ υ cn z υ tn 5 m x u £ u tn x o £ u £ o cn x u £ u £ o cn x u cn x o £ υ £ o £ G) £ u en δ £ G)
c CM o ^4 CM O CM a CN o CM a CM c CM o CM O
61Ή x x X z z x x x x x Z x X Z x Z x x X x z X
00 Pá x x x z z x x x x x z x X z x z x x X x x z
£1^ x x x z z x x x x x x x en x o en Z CJ cn x u m x o en x o en x o en x u tn x Q £ Q tn x G>
Nr. CM CM O CM Ν' en CM O CM Ν’ Ν’ CM O CM Ν’ m CM O CM N“ YO CM O CM Ν' C*· CM O CM Ν’ 00 CN O CM N ©\ CM O CN N o cn O CN N •H m O CM N CM m o CM Ν' cn m o CM N N m o CM N m cn O CM N rn o CN Cf r* m O CN N 00 m o N OY en o CM Ν' o Ν’ O CM N 3 CM Ν' CM Ν’ O CN N* cn Ν’ O (N N
/P
S ΰ ΰ G G G G G G G Q G G G G G G G G G _4 G)
J a a a a a a a a a a a 3 a a 3 a a a
> £ Ó a g> l-f Cm O tí G) m tí o o z II G) en tí. o o z II G) cn K 8 z II G) KJ tí o o z II G) v> tí u o 1T G) v> tí CM G) O Z II G) u. Cu O Z II G) u. X O z II G> Ui Cu • M4 O z II G) g g g u o z G) G a Ϊ G) <N a G) O Z II o a V 3 G) £ G> O Z II G) •A 3 £ G> O t G> <A 3 £ G> O Z G) vs a ď g o o CM /—s cn 3 G) G> CM en a G) U «Μ 'm 3 y o n K G) κ a G) U 1 1 o o \ z· u
CM CM ¢4 Ä a a a a a a a 3 a 3 a a a 3
r-4 CM Pá cn tí u £ G) £ G> en tí u en δ en Ä Q en δ en δ en a G) £ u £ G> m 5 en B U en δ cn tí G) en tí G) m δ en tí G) en tí G> g en tí u
m pá K a K w a a a a a 3 a 3 3 a 3 3 a a
CM Pá £ G) £ G> £ G> m tí G) m tí G> en tí u £ G> £ G> £ G> £ G) £ G) £ G) en 3 υ en a G) £ G) en 3 G> £ Q £ G) £ G) £ G) £ o
c 4-4 CN O CN o ·—< CM o CN O CN o CN o CM o
Os <—4 Pá K K K a a a a a a a a a a’ a 3 a
oo Pá K Ä a a a a a a a 3 a 3 a a a a
r* Pá m K G) m K G) cn tí G) m tí G) m a G) en K G) en a G> en a o en a G) m a o en a G> cn a G) en a G) cn a G> en a G) en a o £ G> en a G) en a υ m 3 O en δ
Nr. 5 O CN xŕ un Φ o CN xŕ so χιό CN xŕ C 2 CM Φ 00 3 CN xŕ Os Φ O CN xŕ O un O CM xŕ »-n m O CN xŕ CM un O CN xt m wn O CN xŕ xt ΙΖΊ O CN xŕ wn m O CM xŕ Ό »n O CN xt C* ir> O CN xŕ 00 m O CN xŕ Os wn O CN xŕ S xŕ SO o CN xŕ CN SO O CM xŕ m s© O CM Xf 3 ° xŕ
45Ί
2 g G G G G G G G G G G G «—4 G
x X X X X X X X X X X X X
N x U r< X x υ o I I o o k U rí X u ''^rí X x G O I I o o s' o m r> X X G U X x x G O I I o o \ y G m «n X X G G X x x G G I I o o 'g^ m <n x x G G X x x G G I I o o \ sG m x G Z Ô en x t? % G en 8 z II G V» x CM G Č G V» § t G V» x f £ G έ en x G G
zz* X x X x X x X X X X x x X
44 m 8 r> X o m 8 m 8 £ o m 5 m x G n X G cn 8 § É £ G cn x G
m Pá x x x x x x X X x x x X X
04 pá β £ G £ G m x G £ G £ G £ G £ G É £ G £ u £ G £ G
c ^-4 CM o Rl4 04 O «4 <s O 04 o *4
Ch Pá X x X x x X X X X x x X X
00 Pá x x x x x X x X X x x X x
r* Pá m x o m X G m x G CH X G m x G en x G en x G en x G en x G en x G en x G £ G m x G
ž u*·» © O 04 Tf © © o CM M* O* © o CM 00 © © CM Tt O © o CM O O* O CM Nf o 04 Tt 04 r* o 04 Tt m r* O CM Nt r© CM Nf <n o* © 04 n* © r* o 04 O* o* © CM Tt
//z
s G G G G G G G G o G G G G G G G G G G G G G
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
x o 3 o •n x es U 3 o V» x u 3 o •n x u x *T x Q es £ o í o CN ď o í o í* o, o vn x ď o 1 Q m Ä o o 3 u m x o o 3 u <A X CN O o z\ £ o I o m x CN U o £ o δ •n x CN O o z—> £ o í x o CN i u É ^g> H O CN Z~s £ y l ô 45 £ y I CN z> cn x y ô x ω x o o £ o v-Z x u vn x o y δ o £ y í δ x Ό O es X Q O z~\ £ o i u
CN m x x X x x x X X x x x x x x X x x x x x x
en S tn x o tn δ tn x υ tn x U cn x U č cn x u 4? 5 en 5 cn δ £ υ cn s cn x O cn x υ en x υ m x υ cn 5 m x u cn δ cn δ cn δ
<n pá x x x x X X x x x x x x x X x x x X x X X s
n* en x o cn x ω á? u á1 ω ď Q x1 o £ u £ o 4? X O £ u cn x ω m x ω £ o £ o £ o m x ω £ o en x o £ u m x ω cn δ en x ω
a CN O CN O CN o CN o CN O CN o CN © CN
ON pá X x x X x x X x X X X x X x x X x x X x x X
OO Pá x x x x x x x x x x X x x x x x x x x X x x
cn x o m X o m x u n X u m X o m x u cn x o m x u m X o <*> X U m X o m X o m X o m X u m X o n X O m X o m X o cn x u £ υ en x u m X o
Nr. oO C*o CN xŕ ON r* o CN xŕ © 00 O CN xŕ 00 o CN xŕ CN 00 o CN xŕ cn oo O <Ί xT S O CN M* on 00 © CN xŕ NO 00 o CN xŕ r00 © CN xŕ oo 00 o CN Si oo o CN xŕ o © o CN xŕ © O CN xŕ CN O\ © CN xŕ m © © CN xŕ xr © O CN xŕ tn © o CN M* NO © © CN xŕ C* © o CN xŕ oo © © CN © © O CN xŕ
/53
S G G G <3 G —M 3 G G G G 3 G 3 G G G G G 3 G G G
kJ Z x X X x x x x z x X x X x x x x x Z Z x x
en z o 1 en z y o £ o Ϊ en z y u εΗ3Ο~<εΗ3)3 O o o u o o δ o II O £ 3 O X 3 en x 3 O X 3 cn δ o δ »n z o o δ vs x 3 O x 3 «n x <M 3 O X 3 £ o x 3 Ut &4 O x 3 £ δ x 3 £ 8 z II 3 £ 3 O Z ô £ g š V» x í t V» z g z δ
CM z x X |T| x x x z X X X z X Z X X X Z z z x z
12* 5 en x u en x 3 en δ en x <3 £ o £ u en x 3 en δ en 8 É en δ en 8 en x 3 en 8 en x 3 en z 3 m X 3 £ 3 5 § £ 3
m r— tí Z z Z x Z x z Z x M Z Z X Z Z X X X Z Z z Z
CM tí £ u £ u £ u £ o £ <3 £ 3 £ o £ 3 £ 3 £ 3 £ o m z 3 cn x 3 £ 3 £ 3 ď u £ 3 £ 3 £ 3 £ 3 £ 3 £ 3
o O CM O CM o —4 CM O CM O CM o CM O «^4 CM o «—4
©s — tí z X Z Ti X x X X z Z Z x X X x z X x Z Z X Z
00 tí z x z z x en δ en x 3 en z 3 en x 3 en x 3 en x 3 en x 3 en x 3 en x 3 en δ en x 3 en x 3 § en z 3 en z 3 en 3 cn z 3
r- 3á m x u σ> Z 3 m Z o en x u en δ £ u m x o en x 3 m X 3 σ> X 3 en x o m z 3 r> X 3 m Z 3 tn Z 3 m Z 3 m Z 3 m Z 3 m Z o tn X 3 £ 3 m Z 3
u z o o CM xŕ S CM xŕ CM O CM xŕ m O CM xŕ S T“4 CM -ŕ i/n O T—4 CM xŕ s© G CM xŕ C* o CM xŕ 00 o r-4 CM xŕ Os G r—4 CM xŕ o r4 CM xŕ CM xŕ CM CM xŕ m ·—< ^4 CM xŕ xŕ r—« CM xŕ wn •—4 CM xŕ s© CM xŕ C- »“4 CM xŕ 00 •—4 CM xŕ ©S ^4 CM xŕ O CM CM xŕ CM •*4 CM xŕ
s y G G G G G G G G G G G G G •—H u G
x B X x x B B x x B x x x B x x
•n x G ? o u .¾ § II o u· »4 b z II o U· <X, O O 8 Ϊ x u á' y o f u B v x u ď u o z II U B v x o <M § ž Ά B G ď o o Z II u m B G G 8 z II U G G G u § ύ CM Z—\ en x y x> y es en x y u en x y, y d X U < ^d X B U o 1 1 o o z O d δ ď Ä ffi O U 1 1 o o z u d B U cT ^d X M U o 1 1 o o x. z □
rs tí x B X x x x x B B x x x x x X B
δ en K u m δ § m x u en δ en δ en δ en 6 s en x y en B y tn x u en x u m δ en x y
en tí x B X x B x x B B x B x B x B x
CM tí £ o ď O G o en x u G U G o ď o G O en B U G y en x y G y m x y en x y G y en x u
a CM o CM O CM O ·—4 CM O CM O CM
Os pá x B x X B x X B B X x x X x X x ·
OO Pá m X O en B U G u en x o en B O en B υ en x o m δ G y tn B y en B y m B y m x u en x y tn x y tn x u
p Pá en K o en x o en x o en x u en B U m x o en x o en x o m B U en x y d x u en B U en x u d B y d B U d X u
Nr. C4 CM CM xŕ rn CM CM xŕ Xŕ CM CM xŕ un CM CM xŕ sO CM CM xŕ P CM CM xŕ OO CM CM xŕ Os CM CM xŕ O en »->4 CM xŕ en CM xŕ CM m CM xŕ m m CM xŕ Xŕ en CM xŕ «Α en «“4 CM xŕ \O m CM xŕ P en CM xŕ
3 G G G G G G G >R U G G G rR U G G G G G
x x x x x x x z z x z x x X x z z
m m m n m n
z z x z x x
o \y u t u \ J u ! u \> u !
z o z ω x u X U x o x o vň x £ £ £ vi x CM tn z CM v> z CM fM z*\ í Γ4 S S
I I I | | I £ m a m K Vi x vi £ ω υ u O O
1 o 1 o z 1 o O x* o u o s υ ‘Ž ύ C=N-C o 1 o u 1ľ Q o z g n ä i ds 1 % l
u o ύ u u o o o o u o o
04 x
£ z x x x Z x X z x x x x x x z x
ιζ* £ o m B m δ § en δ £ Q δ m δ £ υ § en x o δ m x u en x u en x o δ en x u
m Pá z z x x x X x Z x z z z z z x x x
04 en en z o £ £ £ £ £ £ m x en z £ £ en z £ £ £ £
'pá 3r ω o u o ω o υ ω Q Q o G> u u u u
c o 04 o 04 o •H 04 O 04 o 04 O
O\
Ä x x X z x X Z x z Z x X x Z x z
00 m x o ď m K tn z m z en x £ en x en x en z £ £ en z en x en z £ en z
o Q u o u u o G> o u u u u u u u
r- m Ä o rn ώ m tc en x m K en z en z m z en x en x en z m x en x m x en z £ en x
’oá u o o ω o o u o o o o o o o o o
i4 4.2138 4.2139 2140 2141 ,2142 .2143 ,2144 ,2145 .2146 .2147 .2148 .2149 .2150 .2151 .2152 m tn 04 •’t tn CM
z xt Xt Xt Xt Xt xt Xt Xt xt Xt ’T xt
s G G 0 G 0 G O G G G 0 G G Q G G G G G ^*4 U —4 U en x Q
z x x x x x x z x x x x x x x x x x x x x X
CM £ z o «Λ X u o § u tn x ó1 o x u tn x ó1 o i υ •n X CM 8 ď υ *—z Ϊ υ x* § z—“> z1 υ í o <n x ΓΝ ω o z1 u s~z l u CM 1 II o CM 1 o H O CM s l o CM á1 <2 o CM zn m x u Ϊ II u tn so 2 o o Z“S en x y, l o m £ x o o z-s x sy ω m P- SO g 8 X O Ϊ o x1 υ 1 en x y, u en x o 1 en x u u en x o i en x y, u o o O ó
K* z x x x x z z z x X z z X x x x x z x x x x
Ä m z Q m 5 m 5 m x Q en g § í z1 Q f cn δ J? δ cn δ cn x u tn δ tn 5 en δ en x u ď U cn δ en δ β x
m Pá Z X X X x x x Z x X z X x X x x x Z x X x x
CM PÍ ď U m x o £ u en x o £ o x* υ ď o x1 o ď υ CC O g ď u £ u § cn x u 5? O x1 o ď u m x o ď u ď u ď o
a CM o CM o CM o CM o r-4 CM o T—< CM o »—4 CM o CM o
Os PÍ Z X x X X x x X x x X X X X x X x Z x X x x
81* £ o en x o tn x u cn x u en x u en x o en x υ m z u en x u en x o m δ cn x u m x u en x o en x u en x o en x o ŕ1 u m δ x1 O £ u X
r* Pá m x o m x o m x o m x o m x o m x o en x o en x u m x o en x u O m z υ cn u m x ω £ u m x u en x o en z υ a? u en x u en x o x
Nr. tn <n CM xŕ © <n CM xŕ «n CM xŕ oo <n CM xŕ os n CM xŕ 2 CM xŕ sO CM xŕ CM Ό w“4 CM xŕ m so CM xŕ S CM xŕ vn © T—4 CM ’t SO SO «“M CM 't © CM ’t 00 so CM xŕ O* sO CM xŕ © c* CM <t Γ- CM 't CM C* »“4 CM xt m c* CM xt s •-H CM xt c- CM xt © c- CM xt
en x gj en x u en x G) £ G> en x GJ £ u m x u m x G) m x u en x u £ GJ en x GJ en x u en x G) £ G) cn x Q £ o en x GJ cn x GJ g en x o en x G)
x x X X X x x X x x X X x X x X x X X x x X
o II o o II GJ ď G) Ž o £ G> Š u £ o S u V» x CN G) O X O ΜΊ % G) O X G) X o o δ u* P o X G) Ä o δ Ä O x G) £ 8 z ó í z δ £ G) O § X £ o g w> x n GJ O Z II GJ 4Λ x ó* o z δ M § f GJ u. P δ u k4 fe í g g s X V x G) CN X G) O GJ
CN Pá T X x x x x X x X x X x x x x X x X x x x X
x x x x x x X x X x X x x x x X x X x x x X
m Pá x x x x x x x x x x X x x x x x x X x x x X
CN pá en x gj x1 ω £ G) £ GJ £ υ £ o m x u £ u £ GJ £ u £ G) £ u cn x u g tn x G) g £ G) £ GJ cn x G) cn x GJ £ u £ GJ
c CN o CN o «-4 CN O CN O CN O r—1 CN o CN o ί 1
ox Pá x X X x X x X X x x X x x X x X x X X X x x
oo Pá x x X x x x x x x x x x x x x x x X X x x x
f Pá x x X x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
ž frv*4 CN Ν' oo o CN <- o\ F* •—4 CN o 00 CM N OO CN CN CO •—4 CM N“ m 00 CN Ν’ s w««4 CM Ν’ un 00 .—· CN Ν’ S© 00 CM N F* 00 CM Ν' oo 00 CM n* Os 00 CM Ν’ o Os CM Ν’ Os CM N CM ©s CM N* m Os CN N s CN N wn Os ^-4 CM Ν’ S© Os •H CM '«t F· Os CN Ν’ oo Os CN Ν'
s d? Q § tn x o m x o tn x υ m x o tn x u £H3 tn x o tn X o m x o d? o
h-l X x x x x x x X x x x x
í* O Ä £ g Ϊ V“> x tf x Q O Z II o »n x so o § l *n x Ό O d x Q O f O n Z—N m x o Z u Λ! £ O o n z—s en x o υ d X υ tC —d x x o u I I o o s o d x u '—d x x u u I I o o 'o' d x u x x u o I I o o x s U tn m X X U u x x x u u I I o o X* U tn cn X X O U x x x u o I I o o u
CN Pá m X x x x x x x x x x x
Ä m X x x x x x x x x x x
m x X x x x x x x x X X x
CN Pá en x u ď O ď u m x u tn x (J ď o en x o § £ u d? o d? u ď u
C! CN © CN o CN © CN ©
Ch Pá X x X X x x X x X X x x
oo r-4 Pá x x x x x x x x X x x x
r- Pá x x x x x x x x X x x x
á os Qs CN aŕ o © CN CN aŕ δ CN CN aŕ CN O CN CN aŕ m O CN CN aŕ 3 CN <N aŕ m © CN CN aŕ © o CN CN aŕ δ CN CN aŕ oo o (N CN aŕ Os O CN CN aŕ © CN CN aŕ
£ υ m x o m x υ m x o tn X u m x o £ υ £ u £ u tn 5 tn x ω m x o m x u tn x Q £ Q tn x o tn x u tn x u en x u en x o £ o
x x x x x x X x x x x X x X X x x x x x x
m m X x u u x. x x υ ω 1 1 o o v Z O en 5 z II U m x o Ϊ m x v z o v> x ž II υ X £ u •n x £ t u £ y i o £ y i o m X u i u <n x CM ω i u <n x f £ U *n X CM O 1 o <M z— £ í u CM z—x £ Ϊ υ CM /—> en x o Ϊ υ m x £ o i o VS K £ o 1 □ tn K § x x o vn x £ o /—s £ o x υ V) x CM U o z—“X en x y z S o
CM £ *τ* x x x x x x x x x x X x x x x x x x x x
r-* oá x x x x x x x x x x x X x x x x x x x x x
m p4 x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CM p4 í £ υ £ υ £ o £ o £ u en x o £ o £ o £ u £ o δ £ o g £ o en x u £ υ £ υ £ o £ o £ o
x CM Q CM o ·—< CM O ^—4 CM O F—4 CM o «*4 CM o CM O MM
Os o4 x x x X x x X x X X x x X x X x x x X x x
00 pá JJJ x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
C* pí X x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
U z r—4 CM CM 'M’ CM CM CM M m CM CM M· <t r < CM CM •M* SH CM CM xŕ SO CM CM M· r- CM CM Xt oo CM CM xt Os CM CM xt o CM CM CM xŕ T—4 CM CM CM Xf CM CM CM CM xŕ m CM CM CM M s CM CM Xt m CM CM CM SO CM CM CM *t r* CM CM CM 00 CM CM CM Os CM CM CM o en CM CM xŕ en CM CM M
660
£ o cn x o m x o cn x u cn δ en 8 £ o en x Q en x o cn x u £ u cn x o en x Q m x O δ cn x υ cn x o cn x u £ o cn x u cn 8 cn x u
kJ x x x x x x x X x x X x X X x x x x x x x x
vs x n O O á1 Q δ CM 1 II o ď Ϊ ó ô CM z—s en x y 1 x1 y o CM en x y, í V» x VO y δ o z-s ď o S-/ t o vs x VO O CM X o o z—\ £ Q í δ vs x vo y δ o z-s ď y x o £ O i ď y o en x ω Ϊ en x y u en δ Ϊ en x y o o o o ύ o ô o ô £ o S o £ o o x o cn X 8 x o vs £ u o x u
CM £ X x x x x x x x X x x x x x x x x x x x x x
% x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
en pá x x x x x x x x x x x x a x x x x x x x x x
rM pá x o £ o 4? δ £ o cn x o x* o £ o x1 o x1 u ď u £ o en x o ď u £ υ cn x υ £ O ď o x o £ o £ o £ υ en x o
P CM o CM o CM o CM o CM o CM o CN o CM o
Os Pá x x x x X x x x x X X x x X x X x x X x x X
oo Pá x x x x X x x x x x x x x X x X x x x x x x
rpá x x x x x x x x x x x x x x x m x u m x u cn x υ m x u cn x o cn x u cn x ω
u z CN cn CM CM xŕ cn cn CM CM xŕ xŕ m CM CM VS m CM CM Xŕ s© en CM cm xŕ cen CM CM xŕ oo m CM CN xŕ o en CM CN xt o Xŕ CM CM xŕ xŕ CN CM ^ŕ CN Xŕ CM CN xŕ c*s Xf CM CN xŕ 5 CM CM xŕ vs 3 CM xŕ S© xŕ CM <N xŕ cxŕ CN CM xŕ 00 xŕ CM CM xŕ ©s xŕ CM CM xŕ o vs CN CN xŕ vs CM CM xt CM vs CM CM xŕ m vs CN CM xŕ
s £ o £ Q š cn X o £ u en x G) m x G) £ G> en x o en x u £ u en x o cn x G) cn 5 £ G> cn x Q cn x Q m x u en x G» en x u en x u £ u
•J x X x x x X X X x x x x X X X X X x X x x x
m x o o o 5 £ CM U o x u £ o x O Ä o x o Ä O x G) £ υ o z II O m x Q O £ G) cn x G) O Z 6 •n x CM O o š m x o z ô «Λ X o o § é o t G> U ĎLJ § II u Ja o l x Ϊ 5 § O l g V x Q £ G) § δ 8 g u o Z II u m x ď £ o o z II O m x £ G), O t sn x £ G) O O Ä £ o CN £ G)
CN pá x x X x X X X x x x x X X x x x X x x x x X
X x x x x x X x x x x X X x x x x x x x x X
cn Pá X x x x x x X x x x x X x x x x x x x x x x
CN Pá £ o £ g> m x o cn x G) cn x G) cn x G) £ G) £ G) í £ G> £ G) £ u £ G> § 4? 3 £ G) £ G) £ G> £ u £ G> cn x o en x G>
a CM o CM o CN o CN o •“M CN o •M (N o F“4 CN o r-<
Ch Pá x x x X x X X x X X x x X x X X x x x X X X
□O PÍ x x x X x X X x X X x x x x X x x x x x X x
c* Pá m x u m. χ· u m x g> en x G) m x G) cn x G) m 3 £ G) en x G) en x G) cn g £ u en x u en o £ G> en x υ en x G) en x G) en x G) en x G) m g en x G)
ž' Mŕ un CM CN ’íf wn m CN CM Tt S© m CN CN xf r* W> CN CN 00 m CN CN ©> vn CN CN s CN CN so CN CN •M·' CN s© CN CM m s© CN CN Tt s CN CN vr» s© CN CM tT \O SO CN CN S CN CN Tt 00 s© CN Os s© CN CN O r* CN CN ^ŕ CN CN CN r* CN CN m rCN CN Tt £ CN CN <n r* CM CN
3 en x u £ u m x u en δ tn x G en x u £ o en x G en x G tn x Q en x G
x a x x X x x X X X X
CM Έ X O O CM X u << ^CM X x u o 1 1 o o \ y u ΓΜ X o C< ^CM X x u u 1 1 o o \ s o CM X u cC '''cm x x u u 1 1 o o v. U m <n x x u u x x x u o 1 1 o o cn m X x u o x x x u o 1 1 o o X· G cn en X x G U X x x o o 1 1 o o \ x G en x G í o en δ t l en x £ δ m x G iF G
CM % x x x x x X x x x x X
K x x x x x X X x x x X
en Pá x x X x x X M X x x X
CM Pá en a υ £ G m x u £ o m x G £ G £ G en x G £ G £ G £ G
P CM o »—< CM O CM o CM o
61* a X X x x X x X x x X
00 pá a m x G m x G m x G m x G en x G tn x G en x G en x G tn x G en x G
r* Pá en a G) m x G> m a G> en x u m X G £ G tn x G tn x G en G tn x G tn x G
U 52 s© r* CM CM x± rr* CM CM xŕ 00 r* CM <M xŕ i Q\ t— CM CM xŕ O 00 CM CM xŕ 00 CM CM CM 00 CM CM xŕ m 00 CM CM xŕ 3 CM CM xŕ Ή 00 CM CM xŕ s© 00 CM CM xŕ
Ub
2 m x o en x u cn x u cn x u cn x u cn x o m x u m x o en x o £ o m x o £ o en x υ cn x o en x u m x u £ o en x u § en x o £ u m δ
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X
*n x CM O 1ľ ω •Λ X £ ir u £ o ti o £ υ 1 o £ ω ti o £ £ ti o £ £ ti u *n x £ ti o CM z—x £ Q Ϊ o (M z-*x en x u x υ CM z—x £ Q u SA X í? i υ vs x £ o l u £ £ o ti o «n x d o o z—> £ Q Ϊ δ vn S o o Z—x £ x o vn £ o o z“n £ y. 1 Q ηϊ É n U M I II ω CM | ô <M í i
CM (¾ X x x x x x x x x x x x x X x x x x X x x x
X x x x x x x x x x X x x X x x x x X x x x
m pá X x x x x x X x X x X x x X x X x x X x x x
CM Pá e*» x <> cn x o £ u £ o £ o £ o £ u £ o en x υ en x u £ u £ u £ <□ m x υ £ υ £ υ £ o £ υ cn x u cn x υ £ o £ u
c r«l CM o CM o CM o CM o CM o CM © r—4 CM ©
Os pá X x X x x X x x X x x x x x X x x x X x x x
oo pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
r- pá m X u cn δ m x o en X o en X G> cn X o m X Q en X υ cn x u en x o en x o m x u en x o en x u en x o en x o £ o m x u en x υ £ o £ o m x o
U4 Z r* oo CM 04 -rt 00 00 CM CM xf Os 00 CM CM *ŕ o Os CM CM xF t—4 ©s CM CM CM Os CM CM -e en Os CM CM M* •^F Os CM CM “rF tn Os CM CM t SO Os CM CM r* Os CM CM M·’ 00 Os CM CM Os Os CM CM S en CM, M* F·“4 O en CM ^F CM O m 04 M* en o cn CM 3 en CM m o en CM M* SO O cn CM tF c* o cn CM xF 00 o en CM Tf
Wt
S £ u m x G) m x G) en x G) m x G> m x G) x1 G) ď G) en x υ en x u en x G) en x u en X G> en x o ď G> m x u m x u en δ en x u en x G> m x G) en x u
J X X X X X X X X x x X x X x X x x X x X X x
CM £ u G) w> K SO s 8 en x í G> •Λ X Ό X G) O z—\ ď y, t G> m K £ o o tc Q Z G> m x G) Ϊ en x o '-wG) X* š en x y o tn δ Ϊ x1 u o O o o G) O II O o ô en x υ o x o 3? G) O X G) en x G) O X G) W> £ u o x G) m * G) O X G) Ά X cs G) O X G> w P< o δ Ä O x u £ Ó x G> en x G) O Z II G)
CM m X X X X x x x x X x x x X X X X X X x X X
f* Pá x X X X X x x x x x x x x X X X X X x x X X
m * Pá m X x x X x x x x x x x x x x x x x x x x X
CM Pá x o £ o m x u t£? o tn x G) x1 G) m x u x1 G) x1 G> 3? G) m x G) £ G> x G) 3? G) cn x u x G) ď G> M X u £ G) £ o ď u £ Q
a CM o »-4 CM O ^“4 CM o CM O CM o CM o CM O CM o
σ\ 1—R Pá x X X x x X x X x x X x X X x X X x x x x X
00 Pá x X x x x x x X x en x G) en x u en x G) en x o en x G) en x u m x G) en x o en x o tn x u m x G> en x o £ G)
r* Pá tn x G) x1 U tn X G> tn x G? en X G) m x u tn x G) 3? G) 3? U tn X u en x G> en x G> en x G> en x G) m x G> en x G> en x G) en x G) ď o en x G> en x u en x G»
'Z Os O m CM xŕ O en CM m CM CM m CM en m CM en CM xt m CM Xt SO en CM Xt Γ*· m CM 00 en CM xŕ Cs m CM xŕ O CM m CM CM en CM CM CM en CM 't en CM m CM Tf CM en CM m CM m CM rt SO CM en CM Tf rCM en CM Xf 00 CM en CM o CM en CM O en en CM
MS*
s m x u en x u en x G en x G en x G en x G £ o £ G £ G m x G £ G £ G en x G en x G en x G en x G en x G cn x 0 en x 0
J x x X X X X x x X X x X X X X X X x x
m δ o 1ľ o £ G O IT G VI x 0 O Z II G vn x ú· o z II U VJ x G O Z II O M 04 »v4 O z II 0 á o z ô u 04 • ^4 O z II G G X G Ä O £ Q o f G G X s G § II o x g o o l v> x σ £ G O iF G V) x £ G § Ó m x G £ G O G es en x G G es £ G n £ G CM δ x x u u 1 1 o o n X U ^p> x x 0 u 1 1 o o •'x 0
CN x X X x x X x X X x x X X X X X X X X
x X X x x X x X X x x X x X X X X X x
cn pá x X x x x x x x X x x x x x x x x x x
CM Pá m x o £ G £ G £ G £ G £ G £ G £ G £ G £ G £ G £ G ten x G £ G £ o £ G en x u £ 0 £ 0
0 í-4 CM o rH CM o r—4 CM o *•“4 CN o t*4 CN o •—4 CM o r4
Ch pá X x X X X x X x X X x X X x X X x x X
00 pá en x o en x G m X G en x G en x G en δ cn x G en x G en x u cn x G en x G m x G £ G en x G en x u cn x G en x G £ 0 en x 0
r— Pá m x o en X G m x G m x G en x G en x u en x G en X u g en x o en x G en x o £ G m x G en x G cn x o en x 0 en x 0 m x 0
Z —w en en CM ΤΓ CM en en CN tT cn en en CM tJ-’ Tf en cn CN Tt ΙΛ cn cn CM τΓ © en m CN tT Γόη en CN Tt 00 en cn CM tJ· os en cn CN Tj- o TJcn CN Tt —4 tT en CN Tt cn CN tJ· en TT en CN NT 5 en CN Tf Tt cn CM Tf © TJ· m CN Tf ΓM· m CN Nt 00 ΤΓ en CM TT os NT m CN Tt
3 m x u en x o £ υ cn x u cn x u en x u en x o en x υ en x Q £ o cn 5 en x Q en x Q en x u en x o
J x x x x x x x x X x X X X x x
N X D k '—CN X K u o 1 1 o o \ s o n <*> X x o u x x x o u 1 1 o o z υ m m X x u υ X x x o o 1 1 o o \ z u m m x m o u x x x u u 1 1 o o en ffi ω en 5 O m 5 5 U tn Ä í II □ tn x, ŕ II o m l £ ω x l u 4? X g £ u £ o £ o tn x f £ o £ ó* £ u
CN £ X X X X x x x x X x x x x x x
a X x X X x x x X X x x x x x X
m Pri X x x x x x x X x x x x x x X
F pá £ O £ o £ o £ υ £ υ £ o £ u £ u £ υ £ u £ υ £ u £ u cn x o en x u
a F o F o F o F o F o
Os Pá x x x x x x x x x x X x x x x
00 Pri m x υ £ o en x u en x o en x o 3 en x o m x u £ υ m x o en x o cn δ £ u en x υ tn B O
F tí tn x o m x o m x u m x o 4? X O £ o en x u en x Q m x Q m x o m u tn x u £ u en x Q en x u
uí κ o tn m F xŕ wn m F Xf F »n m F xŕ m tn cn F xŕ xt un F F m m cn F xŕ SO m en F xŕ F tn m F xŕ 00 un m F Xt Os tn m F xŕ δ m F xŕ s en F xŕ F SO m F xf m so m F xt 3 cn F xŕ
s en x u £ o m x o m x u m x o en x u en x u en x υ £ o en x o en x υ tn x o £ u m x u en x o en x u en x o en x o en x u £ u en x u cn x Q
u x x x Ä x x x x x x x x x x x x x x x x x X
Ό X CM X x O CM m x y t u CH z-s £ y í G> CM z-x £ y í u v> x U O i u *n x ď o á m x ó* o i o *Λ X CM O o z“*x £ u z l o ws x CM O o £ υ l o un x CM U o £ u 's—Z í u C* ! II o CM t cm á 1) u CM 'Tn Ä y Ϊ CM x y 1 u CM Z** en g l •n x <o y δ o z“. 4? X O V-Z Í X o Ή Ä VO g £ o <-z δ x Q CM X o o z“s en x o l Q £ o £ υ u cn X υ i m x y υ cn x o Ϊ en x o, o
CM % X x X x x x x x x x x x x x x x x x X x x x
% x x X x x x x x x x x x x x x x x x X x x x
cn tí x x X x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CM pi £ ω n x o £ o £ υ £ u £ o £ o £ υ m x o £ Q £ u £ Q £ u en x υ £ u £ u 4? X U £ u en x ω £ υ £ o £ u
c CM o CM o CM o 4“< CM o 4H CM o CM o »—< CM o CM
o\ tí x x X x x x x x X x X x x X x x X X x x X x
oo tí en x o m x o £ u en x o m x υ m X O m x u m x o m x o en x u en x υ en x υ en x υ 4? X O en x o en x Ľ> m δ en x o en x o £ o m x o en x o
r- tí m x o m x o m x o tn x υ m x υ en x ω £ u m x υ en x o m g en x u en x u en x L> en x o en x o £ u £ o en x o en x o en δ cn K o en X o
z Ό en CM ^ŕ \O \O en CM SO en CM ’Ct 00 SO en CM Os O m CM O r* m CM t** en CM xŕ CM r* en CM m r*» m CM en CM Xŕ ΜΊ C** en CM SO r* en CM r* m CM rŕ oo r* en CM Os r* en CM O 00 en CM Xt OO en CM CM OO en CM cn 00 cn CM s en CM Tt *n oo m CM so OO en CM
#/
s £ o § 0 G g G MM G) G G G G G G> G) G G) G G G G G
z x x x x z Z x x x z x x X X x X z x x x x
o o o II u o II u o II G> m z G) O Z υ m x G) O X υ cn x G) O X G) VY x <N G) O X G) VY £ G) O X G) VY £ u š o & Ô δ £ g u Ä O δ en x G) O f G) £ G? g II G) £ υ o z II G) VY z £ o G) VY x £ o z II O VY x £ z ύ u CM • Ml o G) u Oh • M O l
CN ΐτ* x x X Z x x X X X x z z x X X Z Z x x X z
12* x x x x Z x x X X Z x x z x Z X Z Z x x X x
en Pá x ΠΓΪ m X G) m x G) m Z G) m δ £ o tn x u m x G> m X u cn z u tn x u tn x u § en x G) m δ cn z G) en z o tn δ cn x G) en x G) en δ
CM Pá £ o cn x υ m x o £ G> m Z G) ΓΥ x G) £ G) £ o en x G) £ o £ u £ u £ u s § £ o § £ G) £ o en Z G) CH z o £ G>
C3 O CN o CM O CM O CM o CM o CN O T“^ CM o
61* x X x X Z x X Z x x X z x X z X Z x x Z z X
00 Pá £ o m x G) x x z x X Z z x x z x x x x z x x x z x
£1* £ o m x G) x x z x x z z z z x x x x x z x x z z z
U z r* 00 m CN Ν' OO oo CN CN Ν' OY 00 CN CM N o O\ m CN Ν' OY CN CM Ν' (N Oy en CN N· CN Oy m CM N 3 CN CM Ν' VY Oy en CN Ν' YO Oy en CM N Oy m CM N 00 O\ m CN Ν' Oy Oy en CM Ν’ o o N CM N t Φ N CM N CM O Ν’ CN Ν’ en o N CM Ν’ ä n Ν' v> o N CM N Y© o Ν’ CN N* r* o Ν' CM N 00 o N CM N*
s G G G •—4 O G G C G G G G G o G
X x X x x x x x x x x x x x
M fc o l G 5 x u § o z ô G i u d x o o Ϊ I u £ o o l tn x \O g δ O u tn x o g o u »n x o d x o o l cs m a 9 u cs -5; x y o N S u cs u ŕť ^d x x o u 1 1 o o \ x* u (S 5 «Γ ^d x x O U 1 1 o o s u d x u «Γ ^d X x o o 1 1 o o V. x' U m d X x u o x x x υ o 1 1 o o s· u
CS a x x x x x x x x x X x x x x
12* x x x x x x x x x X X x x x
cn pá ď u £ Q δ cn x Q § m δ Q £ o 8 m x Q £ u m x o m x u m x υ
CS •M £ u> § £ o £ u ď o ď u £ U £ o í 4? X O £ o £ o £ u cn x o
P CN o CN o ^4 CN o »—4 CN o CN o
Os pá x X x X x X X X X x X x x X
00 pi x X x x x x x X x x X x x x
rpá x X x x x x x x x x x x x x
Nr. ©s O aj CN © af CN at •“4 CN CN ar CN aŕ m »*4 ar CN af 2 at CN aŕ un af CN aŕ © at CN aŕ r- af CN 00 at CN aŕ Os ar CN af o CN ar CN aŕ —M CN ar CN aŕ CN CN aT CN aŕ
ΐϊο
s u 3 3 3 3 3 3 3 3 3 3 3 3 3 3 3 *4 3 3 3
u Z Z X Z X X X X Z X X Z X Z X X X Z Z
m m a x o u X Z z o o 1 1 o o s o m <n x x u o x K x 3 O 1 1 o o \ x* U cn x y z 3 e 3 m Ä l ô <n x í 3 •n z, 3 3 «Η Z f ô £ 3 i 3 m 5 1 3 cn x 3 3 «Ί X 3 3 £ 3 3 tn x 3 3 <N £ l 3 CN ZK en x y l 3 IN Z*» en z y 5 x 3 m z o o ! 3 un z ó* o 1 3
CN Pá z x X Z x X X z X X X X X X X X Z X X
u* Z x X Z x X X z X X Z X X Z X X Z z X
cn PÍ £ o £ 3 m 3 cn x 3 cn x 3 cn x 3 £ 3 £ 3 m x 3 £ 3 en x 3 en x 3 £ 3 £ 3 £ 3 en x 3 £ 3 en z 3 en x 3
CN Pá £ 3 £ 3 £ 3 £ 3 £ 3 £ 3 £ 3 £ 3 cn z 3 cn z 3 £ 3 £ 3 £ 3 £ 3 £ 3 cn z 3 § £ 3 §
c CN O CN o »4 CN o CN o CN o CN O l
Os PÍ z X z x x X Z z X z x X Z X Z Z Z x x
81* z x x x x X x x X x x X X x X Z x x z
íl* z z x z x X z x Z x x x x z x z z z z
Nr. cn CN xr CN xŕ xŕ CN Xŕ CN xŕ un CN xt CN xŕ V© CN xŕ CN xŕ FCN ΧΓ CN xŕ 00 CN xŕ CN xŕ Ch CN xŕ CN xŕ o cn xŕ CN xŕ en xŕ CN V CN m ’ď CN xŕ m en xŕ CN ”ŕ Xŕ cn xŕ CN -ŕ vn m xŕ CN xŕ S© cn xŕ CN N* rcn xŕ CN xŕ 00 cn CN '’ŕ o* cn xŕ CN xŕ o xŕ xŕ CN xŕ Xŕ xŕ CN τΓ
171
s y G G y G y y G y y G G G G y G G y G G y
J a a x x x x x x x x x X x x a x x x x x x x
vs a u o 1 vs a o o G y a o vs x Γ4 O o zx f*S X y U vs x N O o z**s G u x O CM 1 II u CM 1 II y d i u CM z“S rs a z II u d Z—S G y, y G Ϊ ô V» % x 8 M? 8 z 5 u vs s d Ä Z—» rs δ l δ <n X vo O G 8 Z~«V rs x y <-z í o rs δ Ϊ rs g u G y i δ y G o i rs x y y o o o II y o II u o ύ y S y
CM a x X X x x x x X x a X x x a x x x x a x x
*—< a x X x x x x X x x x x x x a x x x x x x x
m ^•4 tí rs a u es x u m u G o m x y rs x y rs x y rs x y rs x y rs y G u § rs x u rs x y δ rs δ rs x u rs δ rs x u rs x u G u rs x y
CM »«4 tí g G o G u G y G y G y rs x u G o G u G y G u G u rs x u G y 4? a o G y rs x y G y G y rs x o G u G y
ta CM o »“4 CM O CM o CM o CM o »*4 CM o CM o •4 CM o
OS pá a x X x x X x X x x x x x x a x x x X X x X
oo Pá a x x x x x x X x x a x x x a x x x X x x X
P Pá a x x x x x x x x x a x x a a x x x rs x y rs x u G y rs x y
ž CM xŕ xr CM xŕ m xŕ xŕ CM xŕ s xŕ wn xŕ *ŕ CM xŕ SO 5 CM xŕ P xŕ xŕ CM Xŕ oo Xŕ Xŕ CM xŕ Os 5 CM xŕ o vs xŕ CM xŕ un xŕ CM xŕ CM VS xŕ CM xŕ m A ’ŕ CM xŕ s s xŕ VS vs S. xŕ sO VS xŕ CM xŕ P vs •’ŕ CM xŕ 00 vs xŕ CM xŕ Os vs xŕ CM xŕ S S xŕ W4 s© xŕ CM -xŕ CM S© xŕ CM xŕ m \o xŕ CM xŕ
s G G G G G G G G ••“M Q G G G G G G G G G G G G G
J Ί1 a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
í* m 3 O O 8 en 3 υ o s o m * o o s u V» * o o a o m a M O o a o Ä o a o £ ô a u & Ô a o £ o o z II O £ u o £ υ o z II o VJ a o o z ô en a o o č ω »n a CM U o o u .¾ o z ô u X O Z ô u X O z II u g a o £ υ o Z II U I o ts a o o Z II u g Ϊ g B O g »n a ď £ o o z II u vn a \o υ £ o o o
CN Pá 3 a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
3 a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
en Pá £ o m 3 υ £ υ m a υ m u en a o g m υ £ u m a Q m o m a o en a u en u m Q £ Q £ Q en u £ o en a o en a u en a Q
CN Pá £ υ £ υ £ u £ u £ Q £ o £ o £ u £ u en a o £ o en a o en a o £ ω £ o g £ u £ u £ o £ u en a υ m a o
P CN o CN o CM o CN O ^4 CN O CN O CN O
Os Pá K 3 a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
81* x a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a a
íl* m g m K υ m 3 u en a o m a o m a u m a o en a o en a o en a o en a o en a o en a o en a o en a o £ o en a υ en a υ m a o en a u m 3 en a u
Nr. 3 xf CN xŕ wn SO χφ CN Xt SO so xt CN xŕ t*· so Xt CM xŕ 00 so xt CM xŕ Os so xŕ CM xŕ O Γ-* Xt CM xŕ χφ CM Φ CN C*· xt CM xt m r*· xt CM xŕ xt r* χφ CN xŕ un c* Xt CN xŕ SO rxt CN xŕ Cc* xt CN xŕ 00 r*· xt CN Φ Os C* χφ CM xŕ © oo Φ· CN xŕ OO xt CN xŕ CN OO χφ CM Χφ en 00 XT CM xŕ s 3 xŕ vn oo xt CN Φ
S G G G G G G G G G G G
a K a a a a a a a a a
ΙΛ a o £ o § ô CM en a y, o ΓΊ CH K y, o (N <n U S-Z o CM δ ťF '''ΓΊ S a o o 1 1 o o CM δ «r a a υ u 1 1 o o x^ s u <N K u << k a u u 1 1 o o •x. x* U m n a a o u X a a o o 1.1 o o x» s U m «n a a u u X a a o u 1 1 o o X ✓ u m m a a o υ X a a u u 1 1 o o \ r U e o
CM a s M a a a a a a a a a
a « a a a a a a a a a
m a u á1 u m 5 m a o a1 u m a υ m a u ď u m a o m a o en a υ
cm m K ω ď o m a o m a o ď u m a o m a u á1 u ď u á1 o a1 ω
C3 CM o CM O CM O CM O
6ťa m x a a a a a a a a a
oo r— Pí T K a a a a a a a a a
íiM m K u m a o m a u «*» a o m a u ΓΊ a υ m a u m a υ m a u d? o <? a o
Nr. so oo xr CM xŕ r*oo xr CM xŕ 00 oo xf CM xŕ Os 00 XlCM xr O Os Xf CM 'e OS xr CM CM O% xr CM xf m os xr CM xt xf o xr CM ’M’ m o% s so O\ xf CM xr
s Q G G •—4 G G O G G G G G G G G G G G G G o G G
m x X X X x X X X X M X X X X X X X X x X X
Í* en x s? z δ m x s? 1F g tn x o 1F G ΙΛ X l tn x ó1 1F G £ G £ G £ G ti Q tn x, G ά G tn I ά G m | x G CM z—> £ G >mZ % G CM £ G S G CM z-X £ G G tn x ó· o ti G tn x G O ti G tn x ď o ti G m x G O z—s £ y, G tn x CM 8 £ o ϊ G *n £ o o z—\ £ G s—z l G u G X !
CM Pá x x X x X X x X X X X X X X X X X X X X X X
<N. Pá x X X x X x x X X X X X X X x X x X X X X x
tn pá £ u en x u £ Q £ G en x G en δ en x G en x G en x Q en x G £ G en 5 en x G m x G en x G £ G £ δ £ G en 8 en S tn x G £ G
CM Pá £ U f en x G £ G £ G m X G m x G £ G £ G £ G £ G m x G £ G £ G £ G £ G £ G £ o £ G £ G tn x G £ G
c <s o <M O «-M CM o CM O —4 CM © w—4 CM O T-4 es © —••4
Os r·^ tó x X X X x X X x X X X x x x X X x X X X X X
00 Pá x X X x x X x x X X x X x x X x x X x X X x
. íl* m X U m X G m X G m x G tn X G m x G en X G m X G en X G en X G m x G en X G tn X G en X G en x G m x G tn x G £ G m x o tn X G en X G en X G
u z r*· Os Xf CM xŕ 00 Os Xt CM xŕ OS Os xŕ CM *ŕ O o tn CM xŕ O tn CM xŕ CM O <Ί xŕ m o tn CM Tfr 3 tn CM Xŕ m o tn CM xŕ SO o n CM xŕ C“ o m CM xŕ 00 o <n CM ^ŕ o> o n CM ^ŕ O tn CM ^—4 <n CM τΓ CM tn CM •n· m <n CM ^ŕ rŕ tn ΓΜ ^ŕ tn tn CM ^ŕ t© tn CM <ŕ r* tn CM τΓ 00 tn CM ’ŕ
s G G o G G G G G ^^4 U G G z< o G G G G G G G G G
J x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CN l o (N m x “Ϊ ô CN z“·» tn x y I II u CN z—··» tn x y I II u m x Ό ä o o z—\ £ o x o X <c o ts x o o Z\ £ u Ϊ o m x \O y g o £ Ϊ o £ o 1 cn x u •*zZ o m x u 1 en x y o en δ 1 cn δ U o o o 11 O o II tj o ô cn x O O X o en x o o X O £ u o x u tn X (N 8 x U m X o o δ m £ u o x υ & ô x Q
K* x x x x x x X x x x x x x X x X X x X x X X
Z·* pá x x x X X x X x X x x x X X x X X x x x x X
cn Pá m x o £ u m x o £ o £ u tn X U cn x u cn x u tn S cn x u en x υ cn x u £ o tn u cn δ m « en x o en x u en u cn x u cn δ m δ
n Pá m x o £ o m x o tn x o £ ω en x Q en M U cn x o £ u tn x u £ u £ u tn x o £ u O £ o £ o en x u £ u 4? X U £ o £ υ
Q CN O CN o z4 CN o zH CN o CN O CN o CN o CN o
© Pá X x x X X X x X X X X x x x x X x x X x X. x
00 pá x x x x X x x x x x x x en x o en x o cn x o cn x o en x o tn x o m x o <*> X o en x o cn x o
r* pá cn x ω m x <ϋ m x υ tn x u cn x o cn x o tn x u cn x u m x o cn x υ m x o cn x o en x u m x u en X u m x u cn x Q cn X u m x Q cn X u cn x Q cn x u
Nr. © un CN xŕ © CN tn CN xŕ CN tn CN CN CN un CN xŕ cn CN m CN xŕ MCN tn CN ’M· tn CN tn CN ^ŕ V© CN «n CN ^ŕ fCN tn CN 00 CN tn CN © CN tn CN rŕ o m wn CN en tn CN '’ŕ CN en tn CN '’ŕ cn en tn CN ”3· en m CN ^ŕ tn en tn CN *ŕ <n tn CN M- r* cn tn CN τΓ oo cn tn CN © m tn CN -’ŕ © Tľ tn CN τΓ
s G G G G G G G G G G G G G G G G G G 0 CICI
z x x x x x X x x z x x z X x x x x x x x
Ä Ô δ Ä Ó z υ £ 8 z II U £ u o z II u £ o o z 6 z § z ô *A S o $ o x υ o t u* & I ÍR & o Ϊ § o z δ R x u C4 X o o u G x Ϊ £ o o Z δ £ š o i <n x o £ o o ir u vn x ď z o o z δ ΜΊ X s o § II u 04 /—s £ g 04 en g o 04 en x u u ^HD--0χ εΗ3Ζ 0 ^HO--0 f
04 Pá Z x x x z x X x z z x x x x x z x x x x X
r-< Pá z x x x z x X x x z x x x x x x x x x x X ·
cC Pá m δ £ Q £ u m x υ tn z Q en x u m x Q en z u en x u en x Q en x Q en x u £ u £ u m x u £ o £ u en x o tn x u en x u en z u
04 Pá £ o £ o £ u £ o en x o en x o £ u £ o £ o £ o £ o en x u £ o £ u en x υ £ u £ G> m z o £ u £ u £ u
a rR 04 o 04 o 04 o »R 04 o 04 o rR 04 o rR 04 o
O* Pá x z X z x x Z z x X x X x x X X z z X z z ··
00 rR pá m z o <> Z o £ o rn x u en x ω en x o en δ en x o en x u en z ω en x u en x o en x o en x o tn x u en z o £ o en x u en z o en x o R X o
u* m δ m x G> m X u m X u en x G> tn X o £ o £ u m X o en X U tn X o tn x G> en x Q tn x Q en x υ en x υ en x Q en x o en x <> m x υ £ G>
Nr. xt tn 04 xŕ 04 xt tn 04 xŕ m xt tn 04 Xt 3 tn 04 xt tn Xt tn 04 Xt o xt tn 04 Xt oXt tn 04 xt 00 xt tn 04 xŕ ch xt tn C4 xŕ O tn tn 04 Xt tn tn 04 xt 04 m tn 04 m tn tn 04 xt Xt tn tn 04 xt tn tn tn 04 xt \© tn tn 04 xt rtn tn 04 Xt oo tn tn os Xt <n tn 04 xt 3 tn 04 Tt 3 tn 04 xt
% gj G Q gj o o gj G ΰ u 0 GJ
u Ä x X x x x x x x x x x x
CN 8 <r x . x o u 1 1 o o s. y u ts x u x x o o 1 1 o o 'u n r> X x o o x x x υ υ 1 1 o o 's o m m X x u u x x x o o 1 1 o o ''x S u m r> X X υ g> X x x G> O 1 1 o o -S x* u cn ô en Ä Ď z II G) cn x GJ «Λ X δ a í »n x ď G) £ G) ii G) en X G) ii GJ
CN Pá X X x x x x X X x x X X X
X X x x X x X X x x X X x
cn Pá m x o m x u £ u cn x u cn 8 m x u £ u £ gj m g £ u en 8 en g en x u
CN Pá £ o £ o £ υ en x gj 4? X G> cn x gj en x u £ G> £ GJ £ G> en x G» £ G) en x G)
P CN o (N o CN o CN o ^•4
Os Pá x x X x x X x x X X x X X
00 pá m x o m X u m x o m x u M X o en x o m X o £ o en x o cn x gj m x o cn x o en δ
F* pá m x o m x GJ en x u en X G) m x GJ en x u en X Q en X G) en x u en X υ m x G> m x GJ en X G>
Nr. CN s© u*i CN Ν’ cn so <Λ CN N s un CN Ν' un S© un CN Ν’ S© S© ΙΛ CN N F· s© un CN Ν’ 00 s© CN Ν’ Os s© m CN N s <Λ CN N F* un CN N“ CN FΙΛ CN N m F* IA CN Ν' Ν’ Fm CN Ν’
w
s G G G <—4 O G G G G G G G G G G ^4 o G G G G G
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
£ ω 1 o US x ď ω vs § 1 ω vs x ď 1 u n £ x υ CN z** en x u o CN ZS cn X x u vs x ó* o i o vs x o o u vs x ď o íx: o vs o Z“S £ u SZ x o vs x CM Q O Z“S £ y ž 5 vs x M U o £ t x o cm 1 ô n o CM l o X! cn x y o CN z-s en x i Ϊ II u cs x y u vs x Ό š ω o £ y 3 o vs x Ό O CM X o o £ y l o vs x š u o z-s en X υ x o
CM Pá x Ä x x x x x x X x x X x x X x x x x x x x
x x x x x x x x X x x x x x X x x x x x x x
m Pá cn o en x o cn « £ o tn x o cn 8 £ u cn u cn x u en x u en g cn x u cn x u £ o £ υ en 5 £ u en u £ u en x u cn x o en 8
CM tí £ υ £ o £ υ £ υ £ u £ ω £ o £ Q £ o en x o £ o £ o £ u £ υ £ o £ u tn x o £ u £ u cn x o £ o £ o
a CN o CN o CN © CN o CM G CN © CN o CN
O\ Pá x X x x X x x X X x X x x X x x x x x X X x
00 Pá cn x u cn x o cn M O cn x υ tn x u cn x υ <n x o cn x u cn x o en x o en x u cn x o £ u en x υ en x o £ u en x u en x υ en x Q en x o cn δ en x u
r- Pá m x o cn K υ cn x o cn x u m X o m x u cn x G> cn x u cn x u en u m x Q cn X u cn X u m x u en x o £ u en x o en x u cn x o en u en x o en x o
Nr. vs rvs CN xŕ SO rvs CN xŕ rrvs CN 00 rvs CN xŕ o rvs CN xŕ o oo vs CN sŕ OO vs CM xŕ CM OO vs CM m oo vs CN xŕ S vs CM 'ŕ VS QO VS CN xŕ sD OO VS CN xŕ oo vs CN xŕ 00 00 vs CN xŕ OO vs CM xŕ O vs CM xŕ OS vs CN xŕ CN ©s vs CM ^ŕ m o vs CN xŕ ä vs CN xŕ vs o vs CN -ŕ \o ©x vs CN xŕ
S G G G G G
.-1 x X X X X
en x u Q m x o O m x 8
X X u Q X en x u u X en x y Q O o
CM a X x X x x
X x X x x
m Pá en u en x u en x u en u £ u
CM 4··« Pá £ o £ o CH3 £ υ £ u
C5 o f—4 CM O CM
Os Pi X X x x x
OO Pi m x o en x o en x o £ u m x o
r- Pi m x Ľ> m X u en x u <n x υ m x G>
U z 4.2597 4.2598 4.2599 4.2600 1 4.2601
1/0
Tabuľka 5: Zlúčeniny vzorca
P Λ N í :r0 '! ' >
•ΓΊ . M 'd > P >1 >
' X 'd . o
H « <tí
X
Ό
K
X x >tn
X > N
S x x B B x B B B B B B x
J x x B X B B B B B B B x
en x o o o m x u o u m B CN U o o «n x ts o o u Ä O υ Vz ©4 Ó υ cn B O O O en B O O ω <n B rs O o o . «> B rs U o o Ä O O Ä g
m Z4 tí x X B x B x B B B B B B
F PÍ x x B x B x B B B B B B
z“« «Ν tí x x B x B x B B B B B B
c: o F © F o F © F o F o F
O Pá x X B x B x B B B B B B
00 Pá x X B x B x B B B B B B
F Pá x X B x B x m B U m B O m B U tn B U en X o cn B U
Nr. C4 •ri cn wn 'T un vn vc un Γ-; <ri OO wn Os <ri o «ri í—4 »n cs
3 x x x x x x en S m x o en x o cn x o cn 5 m x o s cn 5 en x u en x u cn x u en x o en x u en x u
J x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
m x o o u m x u o u •n X d o o o «n * o o u Ä g fi o u en x ω o o m x o o υ IA X CM O o o v, x d O O o Ä δ O Ä g m x 8 υ m x o o u Ά X d o o u *A X d O o o Ä g Ä g m x 8 υ cn x o o Q
cn F-* Pá x x x x x x x x x x x x X x x x x x x X
CM £ w x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
£ x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
© o CM © CM o CM o CM © CM © CM © CM © CM o 04 o CM
σ\ Pá x X x x X x X x x x x x x x x x X X X x
00 Pá m 5 en x Q x1 o n x o m x u m x o x x x x x x x x x x x x x o cn x u
r- Pá m x o m x o x1 o m x o m x Q m x o x x x x x x en X o m x υ en X O en x u en X υ m X ω en X u m x u
Z cn iri Tf tri <n 1—4 tri \D r—< tr> rtri oo tri CA tri o CM tri CM tri o4 04 iri m 04 lA Mt CM tri <n CM tri <o 04 <ΖΊ r- 04 oo CM tri os CM tri O en tri en tri 04 t-n vS
s m 5 m x u m 3 m x Q 0 0 0 Q 0 0 0 0 Q ô u u ϋ 0 ΰ
J rt x x X x x X X X x x x x X X X x x x x
<r> X CM O o o V-J x CM O o G> Ä Q Q Ä Ô o £ o o G> m K 8 O £ ΓΜ O o υ w> x ΓΜ υ o υ Ä 8 & g £ u o Q m 3 o ω X CM U o o m x o o υ u. Pm O o Ä g m 5 o o m x o o Q x CN O o o *n x CM O o o
^*4 tí x m X x X x x x x x X X x x X x X x x
x x X x x x x x x x x x x x x x x x x x
12^ x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
c o CM o CN o CN o CN o CN o CN o CN o CN o CN o CN
6pl x x x x X x X x X X X x x x x x x x x x
00 Pá m x O F> X Q en x u m X o X x X x X x X x x x x x m x o £ o m x υ m X u
r* Pá cn x o en x υ en x o en x o x x x x x x en x o m x ω en x o cn x o cn x o en x υ m x u m x o en x o en x υ
U 7i cn en vri τΓ en vri un en vri \o en tri rcn vi oo cn vi Os m vi o tri tri (N vi en tri rT -e vri v> 'T vi vo ^r vi r-' vi OO tri O vri o Vl vi <Q tri n in tri
//J
►j x x
5.53 CH3 CH3 H O H H H COiPr
Cl, O u
CN xt m tn
X
n rj rn cs ä x « /x
Tabuľka 6: Zlúčeniny vzorca
>-) m 5 m x o £ O £ υ £ o £ Q £ Q m x Q m δ £ u m δ £ o cn x u <*> X o
s a x x x x X X a X x X x x x
> o II o o II u o ô £ u u £ u 2 u £ o 2 u m £ o o x u «n £ x o m x n U o x o £ o x o Ä Ô x ω £ o x u £ υ o z ô £ ω o ω
m Pá x x x x x x x x x x x x x x
Γ4 pá x x x x x x x x x x x x x x
s X x x x x x x x x x x x x x x
% x x x x x x x x x x x x x x
C o CN o CN o CN o CN o
CA pá x x X x x X x x X x x x x x
00 pá x x x x x x x x x x x x x x
r- Pá x x x x x x x x x x x x x x
>4 z © CN © cn ©' af © in © © © ©’ 00 © Os © o 4 © © CN © m •M © 2 ©
I f/Γ
J en x υ m x o en x o m x Q tn x Q cn X υ m x o m x u cn x u cn x u m x u en x u tn x Q m x Q X* u en x Q ď u en x Q
z x x X X x x x x x x x X X x X x X
ď u o z ύ vn x ó* o z 11 O un x ó1 o § <Λ X d Q O O u Pk O Z II o u P, Ó Z II O u. Ph • ··* o š g v δ x Q O t x v x o ď υ· o Ž ΰ x Ϊ ŕ· u 1 o m x so 2 o o z II o m x VO u x* Q O Z 6 tn x ď CM X o o 1ľ o CM £ o u CM z-s x1 o >»> o CM en δ »^z o M x U Z” a x u u 1 1 o o CM δ X x υ o 1 1 o o
tn a x x x X X x x x x x x x x x x x X X
n pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CM ‘Sá x x x x x x x x x x x x x x x x x x
'aá K x x x x x x x x x x x x x x x a X
G CM O CM o CM o ^*4 CM o CM o CM o
O\ PÍ x x x X X x X x X X x x X x x X x X‘
QO PÍ x x x x X x x x x x x x x x x x a x
> PÍ x x x x x x x x x x x x x x x x a x
U z tn T—4 © © © t* •—4 © oO © Os »•4 ©' o CM © CM © CM CM © en CM © M- CM © tn CM © © CM © C* CM © 00 CM © Os CM © o m © m © CM m ©
J m x u m x u £ o cn x o £ υ cn x 0 £ 0 m 8 £ 0 cn x 0 cn x 0 m 5 £ 0 en x 0
s x x x x x x x x x x x X x x
n m υ «Γ x x O G 1 1 o o s' u cn m X x υ 0 X x x u u 1 1 o o S u m m x x U 0 x x x u o 1 1 o o ^cX m m X x 0 0 X x x 0 U 1 1 o o \ s 0 m Ϊ m X 9 z δ cn 0 *n Ä í v> x í *n x ž II 0 £ 0 0 £ y x 0 § 0 »n x CM 0 i 0
m pá x X x X x x x x x X x x X x
CM Pá X X x X x x x x x X x x X x
CM S X x X x x x x x x x x X x
x x x X x x x x x x x x X x
c CM o CM o —K CM o CM o T·^ CM o
Ox Pá X x x x X x x X x x x x X X
00 Pá x x x x x x x x x x x x x x
t— Pá x x x x x x x x x x x x x x
Z en en © tT en © m cn © © cn © ren © 00 m © On en © o TT © —4 tT © CM Nt © en Tŕ © © m nT © © NT ©
J m x o m x u f*Y z o m z u m x u m x o en x u f*Y x u m x o m x o m x u m x Q £ o m δ <*Y x υ m x u C*Y x Q § ΓΥ x g> § m x G) cn δ
s x X x z z x z x x x x X z Z x z X z x x X X
vy x n G> £ υ VY x í £ u (M z—\ £ o Yw< i u CM y—S £ Λ £ o CM <*Y x o x u VY z o o £ o VY z d g> o £ u VY X, o o £ υ VY X CM U o /—s £ u í x o VY § o £ 5 δ VY x CM 8 z—s. m X o x o CN i o cm 1 u d í o CM z“\ £ o Ϊ 11 o (M £ Ϊ ô (M ΓΥ x u, o VY z XO s o o z**s £ l δ VY z o u d z ω o £ u '«Z í o VY z YO g i í u £ G) 1 m x G) O § Ϊ £ Q G)
m Pá x x x X x X z x x Z x z x z Z z x Z x z X X
CM pá x x x z x X x z x x x z x z Z z z z z z z Z
CM Pí x x x x x x x z z x x x x z z z x x z x x z
% x X x x x z x z x x z z x z x z z z x z z z
c CN o CN c CN o f—4 CN o CN o CN o CN o
c* Pá X x x x x Z x x x Z x x X x X x z Z x Z Z z
oo Pá ΓΓ! ΓΓ x x x Z x z x x x x x x x x x x x x z z
x x x z x Z x z z x z z x z z z x z z z z z
U z; r* N XO oo N X© OY N Y© o VY Y© VY Y© CN VY Y© m VY Y© N VY XO VY VY Y© Y© VY xó r* VY Y© 00 VY xó Ox VY XO o x© xo XO xó CN x© X© m xo x©' 3 XO VY X© X© x© XO \o’ r* X© xd 00 X© xó
1f/
J en Ä ω en x o m X o en x o en x o en δ en x υ en x u tn x o en X u m x o x“ u en x o en δ £ u en x Q en x u m δ en X u m x u en x υ en x Q
s x X x x x X x x x x x x x X x X x X x x x X
m x ä tn x o o O o o o II O o ô o ô tn x u o x o m x o o x o en x Q % •n x CM O o x o vn x n O O X o v» x n O O X o Ä Ô x o Ä O X o Ä O x ω £ u o z II u £ u o o £ o o u v> x ó* o t x £ o o tn x £ o o
en Pá x X x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
rj x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
CM Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
a CM o CM o w—4 CM o CM o CM o 1—4 CM o P-4 CM o CM
Os Pá x X x x x X x X x x x x x x X x x X x X x x
oo pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
r- pá x x x x en X o m X υ en x υ en x υ en X o en X o en x Ľ> en x ω en X υ en x o en X o m x o tn x υ £ o en X u tn x u tn x o en x o
uí Z o s© \ó o r* so t—M rsd CM rso m Γη sd Γη sd wn rsd s© rsd Γrsd 00 rsd Os rsd O oo sd OO ’O CM OO sd m 00 so oo sd <n Q0 sd SO 00 sd ΓΟΟ sd oo oo sd Os oo sd o σ\ sO
J en z 3 m z 3 m x 3 en x 3 m z 3 m z 3 m z 3 £ 3 m x 3 £ 3 en x 3 m x 3 m x 3 m z o m x 3
Z X X X Z X Z x X X Z X X z X
Im P-l Ô % >_ G. Ô z II 3 Im P, O z II 3 S V z 3 £ 3 O 3 3 X Ϊ g 3 O S 3 3 X 3 Ä 3 £ 3 O 1f 3 w> x VO 3 £ 3 O Z Ó SA Z Cľ £ 3 § δ <n z vo 3 £ 3 O Z II 3 n /*—s £ 3 3 CN £ y 3 CN /-s m δ 3 <s Z O <r x x o o 1 1 o o •x u o Z o ŕC '—r* z x o u 1 1 o o •x y' U cs x O X x O 3 1 1 o o s o
m PÍ z X X X X X Z X X X Z X X Z z
CN eá x x x X X X x X X x z x X X z
CN eá x x x x x x x x X x z x x Z z
z z x x z x x x X x z z z X z
G o rH CN o CN o —< CN o r-» CN © CN
Os PÍ z X x Z x x x x x X Z x z X x
oo z z x z x z z x x x z Ä z x x
Coá en δ en x 3 en x 3 m x 3 en x 3 m z 3 m X 3 m z 3 en z 3 m z 3 £ 3 m x 3 en Z 3 m x o en X 3
uí z ©S SO CN ©s sd m ©s sd Xŕ Ch sd un ©S sd SO Os sd r©s sd OO Ch sd Ch ©s SO o o ••M so o ·—< \d CN O SO m O vÓ Tŕ O sd vn o «Μ so
MO
J en x o en x u m x u en x G) m x u en x o en x G) en x u en x u en δ en x u ď u en x u ď u en x u en x u
s x x x X x x X x x X x x x K x x
m m 8 5 X x x o o I I o o •'x s u m m X x υ u X x x u o I I o o 'x u <n m X x u u x x x u o I I o o υ en ? 1 en ? G) en 1 un x CM O G> Vh x eM O G) x M G) Z Ô x* δ u £ y G) £ y o un G) m x ď !X G) vs x M G) ώ G) <N /-*4 en x G> X U
m Pá x x X x X x X X X x X x X X X x
«Ν Pá x x X x X x X x X x x x X X X x
CM Pá X X x x x x X x x x x Ä x X x x
X X x x x x x x x x x K x x x x
c o T—< CM o CM o CM o CM o »—4 CM o
Ch Pá X x x X x x X x x x x x x X x X
oo oá X x x x x x x x x x x x x x x x
r- pá en x G) en x o m x G) m x G) m x G) en X u m x G> m x G) en x u en x G) en x u en x G) en x G) m x u en x G) en X G)
U z S© o s© r* o só 00 o S© Os O O v© i M S© CM «H s© m sO ^4 s© on so’ S© S© Cs ^4 ^“4 S© 00 v© Os <© O CM s© CM ^4 S©
7^7
J m K υ m a u m a o m a υ m a u m x u m δ m x u m x u cn a o m δ x1 u m x o cn x o m x u x* o en x o ď o en x u m x u cn δ en δ
s a a a a a a X x x x X x x x a x x a x x a X
<N á1 Q í o CM Z~s en a o l υ un a CM U o o ΙΛ a CM U o ώ υ *Λ X ď o o *n x Γ4 O o ►S* § B m £ o ď y l u V> X, O ď u, l u cm 1 II υ M U O CM É CM z-“s en x υ <□ CM z—\ en x y, I Ä en W δ u m X ό υ á? o o z-s ď υ t u x1 ď ts x o o z—x ď u x u un Ä SO 5 o z—s ď o t o cn x o 1 cn x u sz o en x υ 1 cn x Q O en x o Ϊ en a Q >«/ o o o
m a !T! a a B X a x x X x x x x a x x a x X x x a
CM Oí a a a a x x x x x x a x a x x x x x x x x a
a a a x x x x x x x a x x x x x x x x a x a
'pá a a a a x x x x x x a x x x x a a x x x x a
c CM © n © CM o «—4 CM o CM © CM o CM o
Ch P4 a a a a X X X x X X x X x x x x x x X x a 3
00 Pi a a a a a X x x x x a x x x x x x x x x x a
t- cn a CJ m a u m a u m B ú> en a ω m x u m X o m x o m a u m x u cn x o cn x o en x o cn x o m x Q a? υ en x Q cn x o cn x o cn x o m x Q cn x u
ž CM CM VO en CM <5 xr CM d WA CM sd Ό CM SO r* CM d 00 CM <6 O*x CM •“M SO O cn so' en SO* CM en s© CA cn so en sO ua en so s© en so r* en sd 00 cn S© o cn so* O Mľ d ^r «—M d CM sd en 2 SO
y m x o en x u en x u en x u en x y £ y m x y en 5 en x y en x y rs x y en x u en x y en x y en x y en 8 m x y en x y en B £ u en x y . en x y
s x x z x x x x x x x x x x x x X x x x x x x
o o ô o II O o II u en x 8 x y £ y o x y £ 8 x y vs x d y o x y vs x y o x u vs £ y o x y £ o x y £ o z u £ o x u £ y y £ y o Ír u £ y o z II u vs x u o z ô vs x d y o 1ľ y vs X o o Ϊ u pH » vM O u u CU O Z II y u. &, ó z II u
m Pi x z x x X x z x X x x x x x x x x x X x x
CM pá x x x x z x x x x x x z x x x x x x x X x x
ΓΜ % x x x x z x x x x x x z x x x x x x x x x x
x x X x z x x x x x x z x x x x x x x x x x
c CM o CM o CM o f—1 CM o rH CM o CM o CM o ·—1 CM
0k tó x x z x z x x x x x x Z x x x x x x x X x x
00 Pá x d x o en 5 en z u m z u m x y m x u £ y m x y en x u en x u en z y en x y m u en x u <n x y £ u en x u en 8 en x y rs x u en x y
P Pá en x o en x o m z o en z u en z u m x y en x y en x u en x o m x u en x u en z o en x u £ y en x u en x u en x u en x u rs x y en x u rs x u en X u
U Z xf xŕ ^—4 S© vs Xŕ S© S© xŕ so P 2 s© QO 2 Os \O O vs so vs SO CM VS \D e*n vs »—4 SO M* VS SO un vs <5 s© vs S© P vs so 00 vs s© Os vs SÓ o so so s so CM s© S© e*s SO S© 3 s© vs sO \O
//3
u § en x u £ ω £ u £ u m x o m x u m x υ cn x u m x u § cn x u £ u
x x x x x x x x x x x x x
o M žž g u § δ g x g o o z II u x v x ω rs x ω o l tn x tf £ o o z II u tn x ď £ o o l tn Ä σ £ o l CM *cn x o o CM 'm x υ υ CM ri? x y Q CN δ «< x x u o 1 1 o o \ z o rs X u << ^es X x O o 1 1 o o rs x o ^ts X X o υ 1 1 o o m m X x u υ X x x u υ 1 1 o o
m a x x x X x x X x X x X X X
CM Pá x x x X x x X x X x X X X
% x x x x x x X Ä X x X X X
w x x x x x x x x x x x X
c o F o F o «—« F a F o
Os Pá X x x X x x X x x X x X X
oo Pá m x o m x o cn x o m x υ m x υ m X o m X ω m x u m X o m x u m X o m x u tn X ω
F Pá en x o m x υ m x ω m x o m x o m x ω m x ω m x o m x u m δ m x u m X o m X u
ž o s© <5 F s© <) 00 t© s© ©s S© so 0 F Z-4 s© F só F F ^4 s© m F s© ^r F »—« \P W-) F sO* V© F s© F F S© Q0 F s©
u m 3 u en a u £ o en a ω en a o £ u £ o en a o en 3 O £ o g m a u en a o £ o en 3 U en 3 U en 3 U en 3 O
s M a a a a a a a 3 3 3 a a a 3 3 3 3
m en a k o o x a a o o I I o o '•M u m m a a u u x a a u o -I I o o u m 5 z II Q en a 9 l en a y o W> K í o £ f Q £ ď z u £ o ti o £ O 3 o £ ω 3 u <Λ 3 £ i £ o 3 u *n a ó1 1 o CN t t ω CN z—s £ y l o CN £ l u V» 3 O O 3 o
m PÍ s a a a a a a 3 3 s 3 a a a 3 s 3 a
CM oí a a a a a a a 3 3 3 3 a a a 3 3 a a
n PÍ a a a a a a a 3 3 3 3 a a a S 3 a a
a a a a a a a 3 3 3 3 a a a 3 3 a a
G CN o CN o CN O CN O CN o CN o
O\ pá a a a a a a a 3 3 3 3 a a a 3 3 3 a
00 PÍ £ υ en a u m a o en a u m a o en a o £ u m 3 υ en 3 O £ o en 3 O m a u n a ω en a u £ o cn 3 U cn 3 U cn a o
r- Pá en a o en a o m a o en a o m a o en a o en a u en 3 O m 8 en 3 O en 3 υ en s o m a G> rn s u en 3 υ m 3 U en 3 υ m 3 U
^4 Z Os C*· SO O OO so OO s© CN OO so en 00 ^•4 s© Φ 00 4—4 SO un 00 SO s© 00 SO C* oo «M so 00 00 so Os 00 SO o ©s SO ©s SO CN ©> so en ©s S© 2 sd un ©S —— <5 SO ©s sô
J m X GJ m x u £ u en x GJ en x u en x u en x GJ en x u en x GJ en x GJ m x GJ en x o £ u £ GJ en x GJ £ GJ cn x u en x u m x GJ en x GJ GJ gj
s X x x X x x X x X X X x x X X X x x X X X x
m X O O ti O x ó1 o ti GJ SA £ GJ O £ GJ 'w' GJ sa £ G) O s~y § 5 5 «Λ X n GJ O § Ϊ GJ CM I II o CM £ II o CM i GJ z« m x GJ, l CM ZS cn x u l δ CN Z*“>. m x o, i II GJ un K SD £ GJ O z“* £ l GJ SA Ä Ό g δ o z—s £ í GJ «> X o GJ CN X GJ O z~*s § í GJ £ GJ 1 £ G) s—* G) en x G) Ϊ cn x GJ GJ en x GJ Ϊ £ g o O O O II GJ o II GJ
en eá X X X X X X x X x x X X X X X X x x x X X X
— pá x X X x X X x X x x X X X X X X x x x x X X
CM % x x X x X X x X x x X X x X X X x x x x x x
% x x x x x x x x x x X X x x x x x x x x x x
c CN o CN o CN o »«4 CN O CN o ^4 CN o w-4 CN o
Os Pá T X X x X X x x x X X x x X X X X x X X x x
oo Pá en x GJ £ GJ £ G> £ G> en x GJ cn x GJ m x u en x GJ m x G) m x GJ en x G) cn x GJ en x G) en x u £ GJ g en u £ u £ GJ cn x o x X
F x en x GJ £ GJ m x u en x GJ m x GJ en x GJ en x GJ en x GJ en x GJ en x u m x GJ en x GJ en x GJ en x GJ m x GJ £ GJ £ GJ en x GJ en x GJ en x GJ x x
uí z r* Os sd 00 O\ s© Os Os sd O o CN 'd S CN *d CN O CN sd en O (N sd Ν' O CN sd Ά O CN sd SO O CN SO F* O CN sd OO o CN s© Os O CN S© O CN s© CN sd CN ^4 CN sd m •4 CM s© N* CN 'd wn CN sd s© ^4 CN s© F* CN s© OO CN S©
1%
J 0 G G G G G 0 G —•4 U G G G G G G Q G) G G G G
8 x x x x x x x x x x x x x x x x X x x x x
O Ô m 5 š o m x o o X G) m x G) O X u ΙΛ X CM 8 x u vn x CM G) O X G> «Λ X 8 x u Ä O x G) & s G> Ä .44 O δ g o Ϊ £ G) o z II u £ u o Č G) m x CM G) O Z II G> v-» x G* § II u V) x G § u G> u» &< O Z u Q v. ¢4 O Ϊ W. ¢4 b G) g V x G) (M δ 1 G) g G> II X υ CM X o o ÍF G) g V x o £ G) O iF U
X x X x X X X X X X x x X X X X X x X X X X
CM X x x X x X X X x X x x x X x x X X x x X x X
CM 8 x x X x x X x x x x x x x tc X x x x X x X
% X x x X x x X X x x x x x x x X x x x x x X
c CM O CM o CM o CM o CM o —M CM o CS o CM
O\ tí x x x x X x x X x x X X x X X x X x X X x x
oo tí x x x x x x x X x x X x x x x x x x x x x x
rtí x x x x x X x x x x X x x x x x x x x x x x
Nr. Ch 4^ CM sO o CM CM so CM CM sO CM CM CM sd m CM CM sô CM CM sd tn CM CM sd Ό CM CM d ΓCM CM SO 00 CM CM sd Ch CM CM sd o m CM sd 4—4 m CM >d CM m CM v© cn m CM sd m CM sd <n m CM sd sO m CM sd Γση CM sd oo m CM sd ch m CM sd o ’cr CM sd
J G G G G G G G G G G Q
s x z x z z z x x x x x
m x ď £ o o l v> x £ o o z δ ΜΊ x G £ ω o Z II υ n m z u '«y G 04 z*-» m z y g 04 z y Q <N X G Ä X G G 1 1 o o \ z o r> Z U << z a U G 1 1 o o x s G R Z u z z G G 1 1 o o z G r R x z o u x z z O G 1 1 o o 'x y o R R Z Z u o x x z U G 1 1 o o \ s U
en R Pá z x x X z X x X X x X
04 pá z x x Z z x x x X x Z
CM Pá K x x z x x x x x x X
x x x z x x z x x x X
c: o 04 o •R 04 o 04 o *R
61* X x x Z Z X x x X x X
81* x x x z z z x z x x x
U* x x z z z z x x x z x
Nr. xt 04 \© 04 xt 04 o’ m xt 04 t© Xt •«t 04 t© tO) xr 04 v© t© Xt 04 t© r-* xt 04 t© 00 xt 04 t© Os xt 04 s© © tn 04 t© m 04 t©
/V
J G 0 G U G G G G G G G G G G G G 0 G G G
s x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X
m m K K u o x x x u o 1 1 o o x. O m ? z II u tn x (_> z II ω m x 9 £ υ *Λ X s ô m 32 í tn x u u £ y bé u £ y x o cn x o bé o tn x ď té Q tn g bé u tn t g bé o CM /*** § l CM Z~^ £ u o CM 8 í 8 tn x CM U o tn x £ o bé υ tn x ÍM U o bé o tn x CM U o m x y l υ
cn Pá x X X x x x x x x x X x x x x X x x x x
cs Pá X X x x x x X x x x X x x x x x x x x x
CM X x x x x x X x x x x x x x X x x x x x
x x x x x x X x x x x x x x X x x x x x
G CN o ^4 CN o —•4 CN © ^4 ÍN o —M cs © CM O «-4 CN ©
o Pá x X X x X X x x X x X X x x X x x x x x
oo Pá x x x x x x x x x x x x s x K x x x x x
21« x x x x x x x x x x x x X x x x x x x x
Nr. CN m CN © cn «n CN © at tn CN © tn tn CN © © in CN © rn CS © 00 n cs ©* OS tn cs © o © cs © T-M © cs © cs © cs © m © cs © 3 cs © tn © cs ©‘ © © cs ©* Γ— © cs © 00 © CS © Os © CN © o r* CN © r— CN ©
) Q G G G G o G G G G G G G G G G *—* u G G G G O
s X B B B X B X X X X X X B X X X x X X X X x
V» w CH 8 £ u =T x u V) x <s G O £ *r £ G CM ! II G cm 1 G CM É CM X G i CM Z*s £ G G CH z—% £ 6 m x so G O Z—K £ G *ŕ x G ΙΛ X so £ G O z—\ £ x G m x SO 9. G O £ G 1 o <n x G m x G G m x G 1 tn x u G tn x G i m x G O O o O II G O II G O Ô tn x G O X G tn B G O X G
m PÍ x x X B x x X x X X x X X X x x x X X X B X
(M pá x x X B x B X x x X x X X X B B x. X X x X X
x x x X x X X x x x X X B x X X x x B x X X
m x x X x X x X x x X x X x X B x x X x X x
c CM © CM © CM © CM © CM o CM © —4 ts o
T x x X X X x B x B x X B X X X x x X X X X
oo Pá x m x X x x x X x X x x X x x X x x x x X x
£1* x x x X x x x B x B x x X x x X x m x G m x G m B G tn X G tn x G
U K CM r* CM s© m r*· CM s© CM so tn CM \d SO r* CM SO rr* CM so 00 Γ CM sÓ Ch r· CM SO o 00 CM so’ 00 CM so CM OO CM SO m 00 CM SO 00 CM SO •n 00 CM so SO 00 CM \O r* 00 CM S© oo oo CM SO Qs 00 CM SO O Oh CM sd Cs CM so CM O CM s© cn Os CM s©
JtfíO
ΰ 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 «M* 0 —4 0 0 w«4 0 0 0 Q
s K x x z x x x x x x x x x X X x x x X x z X
en χ· U O Z 0 v> x <N 0 o x 0 V) x M 0 O x 0 V> x u o x 0 Ä O X 0 Ä O X 0 Ä o x 0 en X 0 o z II 0 £ 0 o z II 0 £ 0 o z ô v» x Q O Z II 0 vs x M 0 O 0 V» x 0 o z ô u P O Z II 0 u P O 0 u .¾ § ô B g 5 É O z II 0 g 0 Ä 0 £ 0 o z ô š 0 £ 0 § II U m S β % Vb x Ό U £ 0 o l vs x £ 0 o 1f 0
cť8 x x x x x x x X x x X x x X X x X x X x x x
CM pá ΐτ* x x x x x x x x x X x x X x X x x X x x x
es (N Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
u* x x x x x x x x x x x x x x x X x x x z z z
c CN o CN o CN o CN o ^4 CN o *>4 CN o CN <=> ^“4 CN
CA Pá x x x x x x x X x x x X x X X x X x X z X z
00 Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x z x
rPá m x 0 en x 0 m x 0 m x 0 m x 0 m x 0 m x 0 m x 0 en x 0 en x 0 en x 0 en x 0 m x 0 en x 0 m x 0 en x 0 en x 0 m x 0 en x 0 m x 0 m X 0 m x 0
ž nT Os CN © m OS CN © © Os CN © ros CN © 00 Os CN © Os Os cN © o o cn ©‘ ^4 O en © CN O © ; cn o en © Tŕ O en ©* m o en © © o en © o en © 00 o cn © Os O en © o m © en © CN —>4 en © m en © Nt en © en ©
J G G G ω G G G G G G G
s x x x x x x x x x x x
es £ u, o CN 'Tn X y υ CN Z*v £ o s*** o CN g '—es X x o u 1 1 o o es X o es X X O u 1 1 o o \ s o es X O «Γ '—es X x υ o 1 1 o o v. z* υ m <n x x u u x x x o υ 1 1 o o -s s u n r> X x o u x x x u u 1 1 o o -x Z* u cn en x x u u X x x u υ 1 1 o o s Z- u tn x 9 Ϊ m x y z ύ
£fa Ti x x X X x x x x x X
ti x, x X X x x x x x x
CN CN fiá K x x X X x x X x x x
CN. & w x x X x x x X x x x
C © FH CN o »~í CN o CN o
X x x X x x x X x X X
00 ftá m T x X x x x x x x x
roá m x o m x u cn x ω tn x o tn x o en x o cn x u en x u m X u tn x Q cn x o
U K vO en vo r*m vó 00 m x© © cn v©’ O CN cn vd CN cn V©* CN CN cn vd m CM tn vd Tt CN en v©’ m CM cn v© x© CN cn v©*
u G G G G G G G G G G G G Q G G G G «4 Q G G G G
s X x x x x x x x x x X x x x x x x X x x x x
*A Ά *A
X X X
CM CM 04
tA tA U O U
£ tn x *n ffi tn w £ y £ ω £ ω SA X 04 O *A X g in x £ CM z—s £ y 04 z—n £ u eM z“s £ u x £ o £ o o X £ o o Z“\ s o Z-4, £ y o Z—S £ u í-' CM JM Ο»
y £ £ £ § z Jz; !z s *T *T í1 i z
ir u z ô o l x o x u ti O ti u ti o x o x CJ ti o ti ti o x u x u x o x υ x u ô 'n' o Ίί o
m Pá x x x x x x X x x x X x x x x x x x x x x x
CN Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
04 Pá x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
a CM o CM o CM o CM o r—· CM © CM o •—1 CN o CN
Os ©á x x x X X x x x x X X X x x x x X x x X X x
00 PÍ x x x x x x x x x x x x x x x x x x x X x x
oPá m x o m x o m x o m x Q m x u m x o m x o m x u m x o m x υ £ o m x u m x o m x o m x u m x u £ u m x u m x υ m x υ £ υ £ u
Z cCN en s© oo CM m s© Cs CM en s© O cn en s© m en s© CM m m s© en en en S© en en s© m en en s© S© m en s© c— en en S© oo en en S© Os en en V© o ^F en s© ^4 M* en s© CN en s© m en S© rf ^r en s© m en s© s© en s© r*· en s© 00 Men s©
kJ G G G G G G G G G G G G G o G G G G G G G G
s x x x x x x x x x x x x x x x x x x X x x x
CM Z“*». en x 1 Q CM z—\ en x o II υ CM z“-s á? Q, ô u-» x SO U CM S 8 en X u l o vn x Ό O d X Q O Z-*K ď o V—* u m x so y. x CJ o z—s en X o x o en x u 1 m x u en 5 Ϊ m x o x* Q 1 m x Q o o o o o II u o II u o II υ en x o o x o en x u o x o x* o o x u x d ω o x o vn x o š o v> x d O O x o Ä O x o
m Pá X X X x x x x X x x x x x x X x x x x x x x
CM PÍ X x x x x x x X x x x x x x x x x x x x x x
CM Pá x x x X x x x X x x x x x x x x x x x x x x
x x x X x x x x x x x x x x x x x x x x x x
G © CM © «Ή CM o w1 CM o CM o r·* CM o CM o CM o
OS Pá x x x X x x x X x x x x x X x x x x x x x x
oo Pá m x x x x x x x x x x x ď en x o en x o m x ω en x o en δ en x o en X o x o en x o
n* m x o m 5 m x ω m X u m x o tn x u en x υ en x u ď o m x ω en x o en X u en x o en x u en x o m x o en x u x1 u tn x o en x u x1 u m x u
Nr. Os MT m © o n cn © ^“4 m en © CM tn m © tn tn en © <n cn © tn tn cn ©‘ © © en © r* tn en © 00 n en © Os tn en © o © en © © en © CM © en © cn © en © 3 en © tn © en © © © cn © r© cn © oo © en © Os © en © © c* en ©
G G G G G 0 G G Q G G G G G G G G G G G G
s x x x x x x x x x x x x x X x X x X x X x
Ä • FF o x o ä o x o £ o o t g i? o G £ G) O Z II G) *n x CN G O G υη X ó* o z II G «Λ X g o G u. Pm δ z II G Pm Ó g Pm O Z δ u ? x g n X o o % G G x g G O Z δ g g s G O l £ J δ o z II G m x Ό G CM X G O í m x G £ G O Z II G Ä £ g CN £ o G CN Ά x G n 5 «< '-CM X x u u 1 1 o o m y G
m pá x x x X X X X X X X x X x x X x X x X X X
CN pá x x x X X X X X X x x X x x x x X x x X X
CN % x x x x X X x x x x x x x x x x X x x x x
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
e CN o CN o CN o CN o CN o CN o CN o
Ch pá X x x x x X x x X X x X x x X x x X x x X
oo pá en x o en x o m x u en x u en x G en x G en x G) cn x u m X G) m X u en x G m X G n x G š n X G cn x o cn x G m x G en x G M X G en x G
£1* en x ω en x Q m x Q m x G m x G en x G en x g m x G) en x G m x G en X G) en X G en x G en X G en X G m x G en x G en X G en x G en X G en x G
Z ren s© CN e-* en v© en ren s© Tŕ ren 3 m t** en s© S© ren s© r* ren s© 00 c—· en s© Qs t— en s© O oo en s© 00 en s© CN 00 en s© m 00 en s© mT 00 en s© m 00 en s© s© 00 en 5© ΓΟΟ en s© 00 00 en s© ©S 00 en s© O ©s en s© ©\ en \6
,-) G u o G 0 G G G G O G G
s x x x x x x x x x x x x
CN δ c< '-c x x o υ 1 1 o o \ z U CM X u c< ^cm X x o u 1 1 o o 'x z O cn <n x x o u x x x u u 1 1 o o < Z U m cn X x u u x K » O u 1 1 o o Z u m cn X X U u x M X O O 1 1 o o z O en o en 1 en x y o m X o Z ύ m x £ l <n x i £ u BÍ: u
«Η X x x x x X x x X x x x
ži* X x X X x X x x x x x x
CN sá x x X X x X x x x x x x
x x X X x X x x x x x x
c CN o CN o CN o CN o
o\ ©s x x X x x X x x X x x x
oo —M Bá m x o m x o cn X o en x o cn X u en x o m x o x Q cn x u £ o x o m δ
r- Pá m x o m x o m x o m x u en x υ en x u m x o en x L) cn x υ en x u en x o £ o
Ž CN Ch m s© cn Ch en <5 N* Ch 2 v> ©s m XD s© ©s m s© r©\ m sO oo ©S cn so O\ ©s cn SO O o *ŕ <5 3 sO CN O «ŕ sd en O nŕ s©
/AG
u G o G G G G G G G G G G G G G G G G G Q G G
x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x x
£ o ti u £ Q ti υ m x £ ti o m x £ ti υ Vh x £ x u CM £ o í 5 CM z—s m x o l u CM en x 52 1 o w> x § I v*i x £ o ti Q m x £ o ti o £ 8 £ 52 í o W| X M O O n X u s-/ l Q *n x <N O o z—s £ o Ϊ u u υ CM I II u CM I II o CM Z“\ en x 1 II υ CM z**» en x 52 II u CM z—s en x 52 υ m x Ό % § z—s £ 52 í u m x £ u o z*—·. £ 52 í u
en Pá B X x x x X x x x X X x X x x x x x x X x x
cm pá X x x x x x x x x x X x x x x X X x x X x x
CM Pá X X x x x x x x x x X x x x x X X x X x X x
X m x x x x x x x x X x x x x x X x X x X x
a *4 CM o ^4 CM o ^4 CM o CM o r4 CM o CM o ^4 CM o
Ot Pá X x X x x X X x X x x x X x x x x X X x X x
OQ Pá en x o tn x Q tn x G> cn x υ m x Q en x υ en x o cn x o cn x υ cn x o en x o cn x υ tn x o tn x o cn x o m x ω en x o cn x o cn δ en x o £ ω en x o
rPá m x o en x o m X u en X υ m X u en X u tn x Q m x u m x u cn x u tn x u tn x u cn X Q £ υ cn x u en X υ cn x Q cn x u en x Q £ u tn x υ cn x u
Nr. o © o s© S© O Xt S© ro Tt s© 00 o M* ©‘ CN O s© O '«t S© -M; © CM s© cn © wn M; © © ©‘ r- S© 00 s© Os M; sd O CM © CM sd CM CM © en CM © Tf CM ©' m CM -M; ©
u ΰ ô ΰ 3 3 3 3
s z a a a X X X
«Λ K Ό y a o o £ 3 Š o cn a 3 1 en a u O en a 3 1 £ 3 3 £ 3 Ϊ £ 3 3 O O O
m PÍ a a a a x x x
<N PÍ a a a a x x x
n Pá a a a a x x x
•w % a a a a x x x
c CN O <—4 CN r-< o CN
OS Pí a a a X X X x
oo PÍ en a u m a o £ 3 en X 3 en x 3 en x 3 en x 3
£ PÍ m a o m a 3 m a 3 m X 3 tn X 3 m x 3 m x 3
uí £ so CN SO rCN rŕ sd 00 rs τξ s© O-> CN Tt SO O cn so* en SO CN en ’ŕ sd
w
Tabuľka 7; Zlúčeniny vzorca
Zvyšky R$R vytvárajú väzbu
Nr. R17 R18 R19 n Y L M
7.1 H H H 2 coch3 H H
7.2 H H H 2 COC2H5 H H
7.3 ch3 H H 2 coch3 H H
7.4 ch3 H H 2 coc2h5 H H
7.5 ch3 ch3 H 2 coch3 H H
7.6 ch3 ch3 H 2 coc2h5 H H
7.7 H H H 2 coch3 H ch3
7.8 H H H 2 coc2h5 H ch3
7.9 ch3 H H 2 coch3 H CH3
7.10 ch3 H H 2 coc2h5 H CH3
7.11 ch3 ch3 H 2 COCH3 H ch3
7.12 ch3 ch3 H 2 coc2h5 H ch3
7.13 H H H 2 COCH3 H ČI
7.14 H H H 2 coc2h5 H Cl
7.15 ch3 H H 2 COCH3 H Cl
7.16 ch3 H H 2 COC2H5 H a
7.17 ch3 ch3 H 2 coch3 H Cl
7.18 ch3 ch3 H 2 coc2h5 H a
7.19 H H H 2 COCH3 H no2
7.20 H H H 2 COC2H5 H NO2
721 ch3 H H 2 COCH3 H NO2
722 ch3 H H 2 COC2H5 H NO2
723 ch3 ch3 H 2 COCH3 H NO2
7.24 ch3 ch3 H 2 COC2H5 H NO2
7.25 H H H 2 COCH3 H SO2CH3
7.26 H H H 2 COC2H5 H SO2CH3
727 ch3 H H 2 COCH3 H SO2CH3
728 ch3 H H 2 COC2H5 H SQ2CH3
7.29 ch3 ch3 H 2 COCH3 H SO2CH3
7.30 ch3 ch3 H 2 COC2H5 H so2ch3
7.31 H 2 COCH3 ch3 čh3
Nr. R17 R18 R19 Y L M
7.32 H H H 2 COC2H5 ch3 ch3
7.33 ch3 H H 2 coch3 ch3 ch3
7.34 ch3 H H 2 COC2H5 ch3 ch3
7.35 ch3 ch3 H 2 coch3 ch3 ch3
7.36 ch3 ch3 H 2 COC2H5 ch3 ch3
7.37 H H H 2 coch3 a a
7.38 H H H 2 COC2H5 a Cl
7.39 ch3 H H 2 coch3 a a
7.40 ch3 H H 2 COC2H5 a a
7.41 ch3 ch3 H 2 coch3 a a
7.42 ch3 ch3 H 2 COC2H5 a a
Tabuľka 8: Zlúčeniny vzorca
Nr. R17 R18 R19 n Y M L
8.1 H H H 2 coch3 H ch3
8.2 H H H 2 COC2H5 H ch3
8.3 ch3 H H 2 coch3 H ch3
8.4 ch3 H H 2 COC2H5 H ch3
8.5 ch3 ch3 H 2 coch3 H ch3
8.6 ch3 ch3 H 2 COC2H5 H ch3
8.7 H H H 2 coch3 H C1
8.8 H H H 2 COC2H5 H C1
8.9 ch3 H H 2 coch3 H C1
8.10 ch3 H H 2 COC2H5 H C1
8.11 ch3 ch3 H 2 coch3 H C1
8.12 ch3 ch3 H 2 COC2H5 H a
8.13 H H H 2 coch3 H NO2
8.14 H H H 2 coc2h5 H NO2
8.15 ch3 H H 2 coch3 H NO2
8.16 ch3 H H 2 COC2H5 H NO2
8.17 ch3 ch3 H 2 coch3 H NQ2
8.18 ch3 ch3 H 2 COC2H5 H NO2
8.19 H H H 2 coch3 H SO2CH3
8.20 H H H 2 coc2h5 H SC>2CH3
8.21 ch3 H H 2 coch3 H SO2CH3
8.22 ch3 H H 2 coc2h5 H SO2CH3
8.23 ch3 ch3 H 2 coch3 H SO2CH3
8.24 ch3 ch3 H 2 COC2H5 H SO2CH3
8.25 H H H 2 coch3 ch3 ch3
8.26 H H H 2 COC2H5 ch3 ch3
8.27 ch3 H H 2 coch3 ch3 ch3
8.28 ch3 H H 2 COC2H5 ch3 ch3
8.29 CHj ch3 H 2 coch3 ch3 ch3
8.30 ch3 ch3 H 2 COC2H5 ch3 ch3
8.31 H H 2 coch3 a
8.32 H H H 2 COC2H5
4Ί1
Nr. R17 R18 R19 Y · M L
8.33 ch3 H H 2 COCH3 a Ci
8.34 ch3 H H 2 COC2H5 a a
8.35 ch3 ch3 H 2 coch3 a ci
8.36 ch3 ch3 H 2 COC2H5 a a
ίο
A?
Tabuľka 9: Zlúčeniny vzorca
Nr. R15 R16 R19 n X Y M L
9.1 ch3 ch3 H 2 ch2 c=o H ch3
9.2 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 c=o H ch3
9.3 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 c=o h ch3
9.4 ch3 ch3 H 2 ch2 choch3 H ch3
9.5 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 choch3 H ch3
9.6 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 choch3 H ch3
9.7 ch3 ch3 H 2 ch2 choc2h5 H ch3
9.8 ch3 ch3 H 0 (ch2)2 choc2h5 H ch3
9.9 ch3 ch3 H 2 (ch2)2 choc2h5 H ch3
9.10 ch3 ch3 H 2 ch2 CHOiPr H ch3
9.11 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 CHOiPr H ch3
9.12 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 CHOiPr H ch3
9.13 ch3 ch3 H 2 ch2 c=noch3 H ch3
9.14 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 c=noch3 H ch3
9.15 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 c=noch3 H ch3
9.16 ch3 ch3 H 2 ch2 c=noc2h5 H ch3
9.17 ch3 ch3 H 2 (ch2)2 c=noc2h5 H ch3
9.18 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 c=noc2h5 H ch3
9.19 ch3 ch3 H 2 ch2 C=NOiPr H ch3
9.20 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 ONOiPr H ch3
9.21 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 C=NOiPr H ch3
9.22 ch3 ch3 H 2 ch2 C=NOCH2CH=CHC1 H ch3
9.23 ch3 ch3 H 2 (ch2)2 c=noch2ch=chci H ch3
9.24 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 c=noch2ch=chci H ch3
9.25 ch3 ch3 H 2 ch2 c=noch2c6h5 H ch3
9.26 ch3 ch3 H 2 (ch2)2 C=NOCH2C6H5 H ch3
9.27 ch3 ch3 H 0 (ch2)2 c=noch2c6h5 H ch3
9.28 ch3 ch3 H 2 ch2 C(CH3)2 H ch3
9.29 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 C(CH3)2 H ch3
9.30 ch3 ch3 H 0 (ch2)2 C(CH3)2 H ch3
Nr. R15 R16 R19 n X Y M L
9.31 ch3 ch3 H 2 ch2 / 0— CH^ C ch2 xo—ch/ H ch3
3 9.32 ch3 ch3 H 2 (ch2)2 / 0 CH^ c ch2 ^0—ch/ H ch3
9.33 ch3 ch3 H 0 (ch2)2 /0—CH^ c ch2 ^0—ch/ H ch3
9.34 ch3 ch3 H 2 ch2 c/°-ch\.ch3 'o-chA01 H ch3
9.35 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 c/°— ch\/CH3 'o-ChACH3 H ch3
9.36 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 Z°—chA.ch3 C'0 chAch3 H ch3
9.37 ch3 ch3 H 2 ch2 CH-NHCH3 H ch3
9.38 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 ch-nhch3 H ch3
9.39 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 CH—NHCH3 H ch3
9.40 ch3 ch3 H 2 ch2 ch-nhc2h5 H ch3
9.41 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 CH—NHC2H5 H ch3
9.42 ch3 ch3 H (CH2)2 CH-NHC2H5 H ch3
9.43 ch3 ch3 H 2 ch2 CH—N(CH3)2 H ch3
9.44 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 CH-N(CH3)2 H ch3
9.45 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 CH-N(CH3)2 H ch3
9.46 ch3 ch3 H 2 ch2 ch-nhoc2h5 H ch3
9.47 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 CH-NHOC2H5 H ch3
9.48 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 ch-nhoc2h5 H ch3
9.49 ch3 ch3 2 ch2 CH-N(CH3)OC2Hs H ch3
9.50 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 CH-N(CH3)OC2H5 H ch3
9.51 ch3 ch3 0 (CH2)2 CH-N(CH3)OC2H5 H ch3
9.52 ch3 ch3 H 2 ch2 c=n-nh2 H ch3
9.53 ch3 ch3 2 (ch2)2 c=n-nh2 H ch3
9.54 ch3 ch3 0 (CH2)2 ON-NH2 H ch3
9.55 ch3 ch3 H 2 ch2 C=N-N(CH3)2 H ch3
9.56 ch3 ch3 2 (CH2)2 C=N-N(CH3)2 H ch3
9.57 ch3 ch3 H 3 :ch2)2 C=N-N(CH3)2 H ch3
9.58 ch3 ľH3 S 2 2H2 CH-N(CH3)OCH2C6H5 H ch3
9.59 2H3 ch3 a i CH2)2 CH-N(CH3)OCH2C6H5 S ch3
9.60 ľH3 ľH3 i ch2)2 CH-^(CH3)OCH2C6H5 H ch3
Μ
Nr. R15 R16 R19 n X Y M L
9.61 ch3 ch3 H 2 ch2 C(CH3)-OCH3 H CH3
9.62 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 C(CH3)-OCH3 H ch3
9.63 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 C(CH3}-OCH3 H ch3
9.64 ch3 ch3 H 2 ch2 0 H ch3
9.65 ch3 ch3 H 2 (CH2)2 0 H ch3
9.66 ch3 ch3 H 0 (CH2)2 0 H ch3
9.67 ch3 ch3 Br 2 ch2 choch3 H ch3
9.68 ch3 ch3 Br 2 (CH2)2 choch3 H ch3
9.69 ch3 ch3 Br 0 (CH2)2 choch3 H ch3
9.70 ch3 ch3 Br 2 ch2 choc2h5 H ch3
9.71 ch3 ch3 Br 2 (CH2)2 choc2h5 H ch3
9.72 ch3 ch3 Br 0 (CH2)2 choc2h5 H ch3
9.73 ch3 ch3 Br 2 ch2 CHOiPr H ch3
9.74 ch3 ch3 Brr 2 (ch2)2 CHOiPr H ch3
9.75 ch3 ch3 Br 0 (ch2)2 CHOiPr H ch3
9.76 ch3 ch3 C1 2 ch2 choch3 H ch3
9.77 ch3 ch3 C1 2 (CH2)2 choch3 H ch3
9.78 ch3 ch3 C1 0 (CH2)2 choch3 H ch3
9.79 ch3 ch3 C1 2 ch2 choc2h5 H ch3
9.80 ch3 ch3 C1 2 (CH2)2 choc2h5 H ch3
9.81 ch3 ch3 a (CH2)2 choc2h5 H ch3
9.82 ch3 ch3 Cl 2 ch2 CHOiPr H ch3
9.83 ch3 ch3 Cl 2 (CH2)2 CHOiPr H ch3
9.84 ch3 ch3 Cl 0 (CH2)2 CHOiPr H ch3
Μ
Tabuľka 10: Zlúčeniny vzorca
Nr. R17 R18 R19 n R12 R13 Y L M
10.1 H H H 0 H H oo H ch3
10.2 ch3 H H 0 H H oo H ch3
10.3 ch3 ch3 H 0 H H oo H ch3
10.4 H H H 2 H H 0=0 H ch3
10.5 ch3 H H 2 H H oo H ch3
10.6 ch3 ch3 H 2 H H oo H ch3
10.7 H H H 0 H H oo H Cl
10.8 ch3 H H 0 H H 0=0 H Cl
10.9 ch3 ch3 H 0 H H oo H Cl
10.10 H H H 2 H H oo H a
10.11 ch3 H H 2 H H 0=0 H Cl
10.12 ch3 ch3 H 2 H H oo H Cl
10.13 H H H 0 H H CHOCH3 H ch3
10.14 ch3 H H 0 H H CHOCH3 H ch3
10.15 ch3 ch3 H 0 H H CHOCH3 H ch3
10.16 H H H 2 H H CHOCH3 H ch3
10.17 ch3 H H 2 H H CHOCH3 H ch3
10.18 ch3 ch3 H 2 H H CHOCH3 H ch3
10.19 H H H 0 H H CHOCH3 H a
10.20 ch3 H H 0 H H CHOCH3 H Cl
10.21 ch3 ch3 H 0 H H choch3 H Cl
10.22 H H H 2 H H CHOCH3 H a
10.23 ch3 H H 2 H H CHOCH3 H Cl
10.24 ch3 ch3 H 2 H H CHOCH3 H a
10.25 H H H 0 H ch3 0=0 H ch3
10.26 ch3 H H 0 H ch3 0=0 H ch3
10.27 ch3 ch3 H 0 H ch3 00 H ch3
10.28 H H H 2 H ch3 0=0 H ch3
10.29 ch3 H H 2 H ch3 00 H ch3
10.30 ch3 ch3 H 2 H ch3 00 H ch3
10.31 H H H 0 H ch3 00 H a
10.32 ch3 H H 0 H ch3 00 H Cl
Nr. R17 r!8 R19 n R12 R13 Y L M
10.33 ch3 ch3 H 0 H ch3 c=o H a
10.34 H H H 2 H ch3 oo H Cl
5 10·35 ch3 H H 2 H ch3 oo H a
10.36 ch3 ch3 H 2 H ch3 oo H a
10.37 H H H 0 H ch3 choch3 H ch3
10.38 ch3 H H 0 H ch3 choch3 H ch3
10.39 ch3 ch3 H 0 H ch3 choch3 H ch3
) 10.40 H H H 2 H ch3 choch3 H ch3
10.41 ch3 H H 2 H ch3 choch3 H ch3
10.42 ch3 ch3 H 2 H ch3 choch3 H ch3
10.43 H H H 0 H ch3 choch3 H Cl
10.44 ch3 H H 0 H ch3 choch3 H Cl
10.45 ch3 ch3 H 0 H ch3 choch3 H Cl
10.46 H H H 2 H ch3 choch3 H Cl
10.47 ch3 H H 2 H ch3 choch3 H a
10.48 ch3 ch3 H 2 H ch3 choch3 H a
10.49 H H H 0 H CôHs 00 H ch3
10.50 ch3 H H 0 H c6H5 00 H ch3
10.51 ch3 ch3 H 0 H c6h5 00 H ch3
10.52 H H H 2 H C6H5 00 H ch3
10.53 ch3 H H 2 H CfiHs 00 H ch3
10.54 ch3 ch3 H 2 H c6H5 00 H ch3
10.55 H H H 0 H c6h5 00 H Cl
10.56 ch3 H H 0 H c6h5 00 H a
10.57 ch3 ch3 H 0 H QHí 00 H Cl
10.58 H H H 2 H CôHs 00 H a
10.59 ch3 H H 2 H CôHs 00 H Cl
10.60 ch3 ch3 H 2 H CfiHs 00 H Cl
10.61 H H H 0 H CôHj choch3 H ch3
10.62 ch3 H H H CôHí CHOCH3 H ch3
10.63 ch3 ch3 H 0 H CôHs choch3 H ch3
10.64 H H H 2 H CgHs choch3 H ch3
10.65 ch3 H H 2 H CéH5 choch3 H ch3
10.66 ch3 ch3 H 2 H c6h5 choch3 H ch3
10.67 H H D a c6h5 choch3 H
10.68 ch3 a H a CéH5 choch3 a
10.69 ch3 ľH3 a a ľ6H5 2H0CH3 a
10.70 a a a 2 a ľ6H5 ľHOCH3 a ľl
10.71 :h3 a a 2 a :6h5 ľH0CH3 a ľl
10.72 :h3 :h3 i a l 1 a :6h5 :hoch3 ľl
10.73 1 a a i a ) a i a ( ľH2 ľH3
Nr. R17 R18 R19 D R12 R13 Y L M
10.74 ch3 H H 0 H H ch2 H ch3
10.75 ch3 ch3 H 0 H H ch2 H ch3
10.76 H H H 2 H H ch2 H ch3
10.77 ch3 H H 2 H H ch2 H ch3
10.78 ch3 ch3 H 2 H H ch2 H ch3
10.79 H H H 0 H H ch2 H a
10.80 ch3 H H 0 H H ch2 H Cl
10.81 ch3 ch3 H 0 H H ch2 H Cl
10.82 H H H 2 H H ch2 H Cl
10.83 ch3 H H 2 H H ch2 H Cl
10.84 ch3 ch3 H 2 H ch2 H Cl
Tabuľka 11: Zlúčeniny vzorca
Nr. R17 n X Y L M
11.1 2—Ethylthiopropyl 2 ch2 c=o H ch3
11.2 2-Ethylthiopropyl 0 (CH2)2 c=o H ch3
113 2—Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 c=o H ch3
11.4 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 CHOCH3 H ch3
11.5 2-Ethylthiopropyl 0 (CH2)2 CHOCH3 H ch3
11.6 2-Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 CHOCH3 H ch3
11.7 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 CHOC2H5 H ch3
11.8 2-Ethylthiopropyl 0 (CH2)2 choc2h5 H ch3
11.9 2—Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 choc2h5 H · ch3
11.10 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 CHOiPr H ch3
11.11 2-Ethylthiopropyl 0 (CH2)2 CHOiPr H CH3
11.12 2-Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 CHOiPr H ch3
11.13 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 ONOCH3 H ch3
11.14 2-Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 C=NOCH3 H ch3
11.15 2-Ethylthiopropyl 0 (CH2)2 c=noch3 H ch3
11.16 2—Ethylthiopropyl 2 ch2 c=noc2h5 H ch3
11.17 2-Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 c=noc2h5 H ch3
11.18 2—Ethylthiopropyl 0 (ch2)2 c=noc2h5 H ch3
11.19 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 C=NOiPr H ch3
11.20 2-Ethylthiopropyl 2 (ch2)2 C=NOiPr H ch3
11.21 2-Ethylthiopropyl 0 (CH2)2 C=NOiPr H ch3
11.22 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 C=NOCH2CH=CHC1 H ch3
11.23 2-Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 c=noch2ch=chci H ch3
11.24 2-Ethylthiopropyl (CH2)2 C=NOCH2CH=CHC1 H ch3
11.25 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 C=NOCH2C6H5 H ch3
11.26 2-Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 C=NOCH2C6Hs H ch3
11.27 2—Ethylthiopropyl 0 (ch2)2 C=NOCH2C6H5 H ch3
11.28 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 C(CH3)2 H ch3
11.29 2-Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 C(CH3)2 ch3
11.30 2-Ethylthiopropyl 0 (CH2)2 C(CH3)2 H ch3
11.31 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 CH-NHCH3 ch3
11.32 2—Ethylthiopropyl 2 [CH2)2 CH-NHCH3 H ch3
Nr. R17 x y L M
11.33 2-Ethylthiopropyl 0 (CH2)2 CH-NHCH3 H ch3
11.34 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 ch-nhc2h5 H ch3
5 1135 2-Ethyllhiopropyl 2 (CH2)2 CH-NHC2H5 H ch3
11.36 2-Ethylthiopropyl 0 (ch2)2 ch-nhc2h5 H ch3
11.37 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 CH-N(CH3)z H ch3
11.38 2-Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 CH-N(CH3)z H ch3
11.39 2-Ethylthiopropyl 0 (CH2)2 CH-N(CH3)z H ch3
) 11.40 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 ch-nhoc2h5 H ch3
11.41 2-Ethylthiopropyl 2 (CHzh ch-nhoc2h5 H ch3
11.42 2-Ethylthiopropyl 0 (ch2)2 ch-nhoc2h5 H ch3
11.43 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 CH-N(CH3)OC2H5 H ch3
11.44 2-Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 CH-N(CH3)OC2H5 H ch3
11.45 2-Ethylthiopropyl 0 (ch2)2 CH-N(CH3)OC2H5 H ch3
11.46 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 c=n-nh2 H ch3
11.47 2-Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 c=n—nh2 H ch3
11.48 2-Ethylthiopropyl 0 (CH2)2 c=n-nh2 H ch3
11.49 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 C=N-N(CH3)2 H ch3
11.50 2-Ethylthiopropyl 2 (CH2)2 C=N-N(CH3)2 H ch3
11.51 2-Ethylthiopropyl 0 (ch2)2 C=N-N(CH3)2 H ch3
11.52 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 CH-N(CH3)OCH2C6H5 H ch3
11.53 2-Ethylthiopropyl 2 (ch2)2 CH-N(CH3)OCH2C6H5 H ch3
11.54 2-Ethylthiopropyl 0 (CHzh CH-N(CH3)OCH2C6H5 H ch3
11.55 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 C(CH3)-OCH3 H ch3
11.56 2-Ethylthiopropyl 2 (ch2)2 C(CH3}-OCH3 H ch3
11.57 2-Ethylthiopropyl 0 (ch2)2 C(CH3)-OCH3 ch3
11.58 2-Ethylthiopropyl 2 ch2 0 H ch3
11.59 2-Ethylthiopropyl 0 (CH2)2 0 H ch3
11.60 2-Ethylthiopropyl 2 (CHzh 0 ch3
11.61 Tetrahydropyranyl-3 2 ch2 C=O H ch3
11.62 Tetrahydropyranyl-3 0 (CHzh c=o H ch3
11.63 Tetrahydropyranyl-3 2 (CHzh c=o H ch3
11.64 Tetrahydropyranyl—3 2 CHz choch3 ch3
11.65 Tetrahydropyranyl-3 0 (CHzh choch3 H ch3
11.66 Tetrahydropyranyl-3 2 .CHzh choch3 ch3
11.67 Tetrahydropyranyl—3 2 CH2 choc2h5 H ch3
11.68 Tetrahydropyranyl-3 ) CHzh CHOCzHs H ch3
11.69 retrahydropyranyl-3 1 CHzh CHOCzHs ch3
11.70 retrahydropyranyl-3 > ľH2 CHOiPr ä ch3
11.71 retrahydropyranyl-3 1 CHzh CHOiPr 4 ( :h3
11.72 ' retrahydropyranyl-3 1 CHzh CHOiPr 1 4 ( :h3
11.73 ' ľetrahydropyranyl-3 i ( ή2 >noch3 4 ( ľH3
Nr.
11.74
11.75 c 11.76 5Eť7
11.78
11.79
J 11.80
11.81
11.82
111.83 j 11.84 15ĽLE
111.86 j 11.87
111.88 j 11.89
J 11.90
111.91 j 11.92
111.93
11.94
·.
111.95
111.96 j 11.97 j 11.98 j 11.99
111.100
111.101
111.102
11.103 35 111’104
111.105
111.106
111.107
111.108’
111.109
111.110 j 11.111
11.112’
----| 11.113
11.114’
R17 k
Tetrahydropyranyl-3|2 Tetrahydropyranyl-3|0 TelrahydropyranyI-3|2 Tetrahydropyranyl-3 12
Tetrahydropyranyl-3[0
Tetrahydropyranyl-312
Tetrahydropyranyl-312
Tetrahydropyranyl-3jO
Tetrahydropyranyl-412 Tetrahydropyranyl-4|0 Tetrahydropyranyl-412
Tetrahydropyranyl-4|2
Tetrahydropyranyl-4 Tetrahydropyranyl-4|2
Tetrahydropyranyl-4Í2
Tetrahydropyranyl-4|0
Tetrahydropyranyl-412
Tetrahydropyranyl-4Í2
Tetrahydropyranyl-410
Tetrahydropyranyl-4|2
Tetrahydropyranyl-4|2 Tetrahydropyranyl-4 Í2 Tetrahydropyranyl-4 |0 Tetrahydropyranyl-4 |2 Tetrahydropyranyl-4 12 Tetrahydropyranyl-4 |0 Tetrahydropyranyl-4 12 Tetrahydropyranyl-4 |2 Tetrahydropyranyl-4 To Tetrahydrothiopyranyl-3 12 Tetrahydrothiopyranyl-3 ÍO Tetrahydrothiopyranyl-3 [2 Tetrahydrothiopyranyl-3 12 Tetrahydrothiopyranyl-3 |0 Tetrahydrothiopyranyl-3 |2 Tetrahydrothiopyranyl-3 p 'etrahydrothiopyranyl-3 10 'etrahydrothiopyranyl-3 12 Tetrahydrothiopyranyl-3 Í2 Tetrahydrothiopyranyl-3 10 Tetrahydrothiopyranyl-3 [2
X ~ (CH2)2 (ch2)2 ch2 “ (CH2)2 (CH2)2 ch2 “ (CH2)2 (ch2)2 “ ch2 “ (CH2)2 (CH2)2 ch2 (CH2)2 (CH2)2 ch2 ‘ (CH2)2 ” (CH2)2 ch2 (CH2)2 (CH2)2 ’ CH2 (CH2)2 (CH2)2 ’ ch2 (CH2)2 (CH2)2 ch2 (CH2)2 (CH2)2 ch2 (CH2)2 (ch2)2 ch2 (CH2)2 (CH2)2 ch2 (ch2)2 (ch2)2 ch2 (CH2)2 (ch2)2 i γ
I c=noch3
I c=noch3
I C=NOC2H5 |c=noc2h5 c=noc2h5 ONOiPr ONOiPr ONOiPr ÔÔ ÔÔ ÔÔ
I choch3
I choch3
I choch3
ICHOC2H5 ICHOC2H5
I CHOC2H5
I CHOiPr CHOiPr | CHOiPr
I C=NOCH3
C=NOCH3 | C=NOCH3 I ONOC2H5 I ONOC2H5 I C=NOC2H5 I ONOiPr | ONOiPr I ONOiPr |O0 |oo |ôô | choch3 choch3 choch3 choc2h5 choc2h5 CHOC2H5 CHOiPr CHOiPr CHOiPr |l ~|H [Čfy |H |cH3 |H |CH3 |H [ČH3 ~|H |CH3 |H |CH3 |H |CH3 |H |CH3 |h [ch3 |H |CH3 ”|h |ch3 |H |CH3 |h |ch3 |H I CH3 |H |cH3 |H |CH3 |H |cH3 |H |cH3 |H |CH3 |h |čh3 |H |CH3 |H |CH3 |H |CH3 [h |ch3 |h |ch3 |H |CH3 [h |ch3 |h |ch3 |h |ch3 |h |ch3 |h |čh3~ [h |ch3 |H |cH3 [h |ch3 H |CH3 H |cH3 H |CH3 H |cH3 H |CH3 H |cH3 H |CH3
Nr. R17 n X Y L M
11.115 Tetrahydrothiopyranyl-3 2 ch2 c=noch3 H CH3
11.116 Tetrahydrothiopyranyl-3 2 (CH2)2 c=noch3 H ch3
ς 11-117 Tetrahydrothiopyranyl-3 0 (ch2)2 c=noch3 H ch3
11.118 Tetrahydrothiopyranyl-3 2 ch2 c=noc2h5 H ch3
11.119 Tetrahydrothiopyranyl-3 2 (ch2)2 c=noc2h5 H ch3
11.120 Tetrahydrothiopyranyl-3 0 (ch2)2 c=noc2h5 H ch3
11.121 Tetrahydrothiopyranyl-3 2 ch2 C=NOiPr H ch3
1 11.122 Tetrahydrothiopyranyl-3 2 (CH2)2 C=NOiPr H ch3
11.123 Tetrahydrothiopyranyl-3 0 (CH2)2 C=NOiPr H ch3
11.124 1-Methylthio-cyclopropy 2 ch2 c=o H ch3
11.125 1-Methylthio-cyclopropyl 0 (ch2)2 c=o H ch3
11.126 1-Methylthio-cyclopropy 2 (ch2)2 c=o H ch3
11.127 1-Methylthio-cyclopropy 2 ch2 choch3 H ch3
11.128 1-Methylthio-cyclopropyl 0 (ch2)2 choch3 H ch3
11.129 1-Methylthio-cyclopropyl 2 (CH2)2 choch3 H ch3
11.130 1-Methylthio-cyclopropyl 2 ch2 choc2h5 H ch3
11.131 1-Methylthio-cyclopropyl 0 (CH2)2 choc2h5 H ch3
11.132 1-Methylthio-cyclopropyl 2 (ch2)2 choc2h5 H ch3
11.133 1-Methylthio-cyclopropyl 2 ch2 CHOiPr H ch3
11.134 1-Methylthio-cyclopropyl 0 (ch2)2 CHOiPr H ch3
11.135 1-Methylthio-cyclopropyl 2 (ch2)2 CHOiPr H ch3
11.136 1-Methylthio-cyclopropyl 2 ch2 c=noch3 H ch3
11.137 1-Methylthio-cyclopropyl 2 (CH2)2 c=noch3 H ch3
11.138 1-Methylthio-cyclopropyl 0 (CH2)2 c=noch3 H ch3
11.139 1-Methylthio-cyclopropyl 2 ch2 c=noc2h5 H ch3
11.140 1-Methylthio-cyclopropyl 2 (CH2)2 c=noc2h5 ch3
11.141 1-Methylthio-cyclopropyl 0 (ch2)2 c=noc2h5 H ch3
11.142 1-Methylthio-cyclopropyl 2 ch2 C=NOiPr ch3
11.143 1-Methylthio-cyclopropyl 2 (ch2)2 C=NOiPr H ch3
11.144 1-Methylthio-cyclopropyl (CH2)2 C=NOiPr ch3
11.145 (Dimethoxy)methyl 2 ch2 C=O H ch3
11.146 (Dimethoxy)methyl 0 ích2)2 C=O ch3
11.147 T)imethoxy)methyl 2 (CH2)2 C=O H ch3
11.148 T>imethoxy)methyl 2 ch2 choch3 ch3
11.149 T)imethoxy)methyl 0 [CH2)2 choch3 ch3
11.150 T>imethoxy)methyl 2 :ch2)2 choch3 H ch3
11.151 T>imethoxy)methyl 2 ľH2 choc2h5 :h3
11.152 Oimethoxy)methyl ) CH2)2 3HOC2H5 ] I :h3
11.153 Dimethoxy)methyl ch2)2 3HOC2H5 I ľH3
11.154 TDimethoxy)methyl < ľH2 ľHOiPr ( :h3
11.155 Dimethoxy)methyl CH2)2 ľHOiPr I í ( :h3
Nr. R17 n X Y L M
11.156 (Dimethoxy)methyl 2 (CH2)2 CHOiPr H ch3
11.157 (Dimethoxy)methyl 2 ch2 c=noch3 H ch3
11.158 (Dimethoxy)methyl 2 (ch2)2 c=noch3 H ch3
11.159 (Dimethoxy)methyl 0 (ch2)2 c=noch3 H ch3
11.160 (Dimethoxy)methyl 2 ch2 c=noc2h5 H ch3
11.161 (Dimethoxy)methyl 2 (CH2)2 c=noc2h5 H ch3
11.162 (Dimethoxy)methyl 0 (CH2)2 c=noc2h5 H ch3
11.163 (Dimethoxy)methyl 2 ch2 C=NOiPr H ch3
11.164 (Dimethoxy)methyl 2 (CH2)2 C=NOiPr H ch3
11.165 (Dimethoxy)methyl 0 (ch2)2 C=NOiPr H ch3
223
Príklady uskutočnenia vynálezu
Príklady výroby
A) Výroba východiskových materiálov a medziproduktov
1. 3-Tio-2-metylbenzoová kyselina
100 g (0,66 mol) 3-amino-2-metylbenzoovej kyseliny sa zmiešalo s 270 g ladu a 127 ml koncentrovanej kyseliny chlorovodíkovej. Pri teplote 0 až 10 °C sa potom prikvapkával roztok 45,7 g (0,66 mol) dusitanu sodného v 270 ml vody.
V inej nádobe sa rozpustilo 84,2 g (0,79 mol) uhličitanu sodného a 106 g (0,66 mol) metylxantogénanu draselného v 450 ml vody a získaný roztok sa zohrial na teplotu 60 až 70 C. Potom sa opatrne prikvapkával roztok diazóniovej soli a zmes sa ešte 1 hodinu miešala. Potom sa pridalo 106 g (2,65 mol) hydroxidu sodného v 270 ml vody, táto reakčná zmes sa miešala d'alšie 2 hodiny, roztok sa okyslil kyselinou chlorovodíkovou a vzniknutá zrazenina sa odsala. Pevný podiel sa premyl vodou a vysušil.
Výťažok: 110 g (100 % teórie) 3-tio-2-metylbenzoovej kyseliny; b.t.: 155 °C; 1H-NMR (D6-DMSO): 5[ppm]= 13,0 (lH,bs), 7,7 (2H,m), 7,3 (lH,tr), 2,4 (3H,s).
2. Metylester kyseliny 3-tio-2-metylbenzoovej
110 g (0,66 mol) 3-tio-2-metylbenzoovej kyseliny sa rozpustilo v 1,6 1 metanolu, ktorý obsahoval 5 % kyseliny sírovej a reakčná zmes sa zohrievala pod spätným chladičom počas 5 hodín. Potom sa alkohol oddestiloval, zvyšok sa extrahoval etylacetátom, organická fáza sa premyla vodou a roztokom uhličitanu sodného, vysušila sa síranom sodným a rozpúšťadlo sa odparilo.
Výťažok: 104 g (87 % teórie) metylesteru 3-tio-2-metylbenzo
224 ovej kyseliny; 1H-NMR (CDC13): S[ppm]= 7,6 (lH,d), 7,4 (lH,d),
7,1 (lH,d), 3,9 (3H,s), 3,4 (lH,s), 2,5 (3H,s).
3. Metylester kyseliny 3-karboxyetylsulfonyl-2-metylbenzoovej
g (0,38 mol) metylesteru 3-tio-2-metylbenzoovej kyseliny sa rozpustilo v 400 ml vody a zohrievalo s 30,8 g (0,77 mol) hydroxidu sodného a 58,8 g (0,45 mol) brómpropiónovej kyseliny pri miešaní počas 7 hodín pod spätným chladičom. Po ochladení sa vodná fáza premyla metyl-terc-butyléterom. Potom sa vodná fáza okyslila 2 N kyselinu chlorovodíkovou, vzniknutá zrazenina sa odsala, premyla vodou a získaný produkt sa vysušil.
Výťažok: 75,5 g (78 % teórie) metylesteru kyseliny 3-karboxyetylsulfonyl-2-metylbenzoovej; ^H-NMR (CDC13): 8[ppm] = 7,66 (lH,d), 7,51 (lH,d), 7,20 (lH,tr), 3,96 (3H,s), 3,18 (2H, tr), 2,70 (2H,tr), 2,63 (3H,s).
g (15,8 mmól) metylesteru kyseliny 3-karboxyetylsulfonyl-2-metylbénzoovej sa miešalo pri teplote 70 ’C počas 15 minút v 40 g kyseliny polyfosforečnej. Potom sa reakčný roztok vylial do ľadovej vody a vzniknutá zrazenina sa odsala. Produkt sa premyl vodou a vysušil v sušiarni. Ako vedľajší
225 produkt cyklizácie môže vznikať metylester kyseliny 8-metyltiochroman-4-ón-7-karboxylovej, ktorý je možné oddeliť pomocou chromatografie.
Výťažok: 3,1 g (83 % teórie) metylesteru kyseliny 8-metyltiochroman-4-ón-7-karboxylovej; ^H-NMR (CDC13): 6[ppm]= 8,00 (lH,d), 7,30 (lH,d), 3,94 (3H,s), 3,15 (2H,m), 2,98 (2H,m), 2,50 (3H,s).
Vedľajší produkt metylester kyseliny 8-metyltiochroman-4-όη-7-karboxylovej : •LH-NMR (CDC13): ó[ppm]= 8,4 (lH,d), 7,9 (lH,d), 7,8 (lH,d), 7,0 (lH,d), 4,0 (lH,s), 2,7 (3H,s).
5. Kyselina 8-metyltiochroman-4-ón-7-karboxylová
41,1 g (0,17 mol) metylesteru kyseliny 8-metyltiochroman
-4-ón-7-karboxylovej sa hydrolyzovalo v zmesi 400 ml vody a metanolu s 10,3 g (0,26 mol) NaOH pri teplote varu pod spätným chladičom. Potom sa metanol oddestiloval a zvyšok sa zriedil vodou a okyslil 2 N kyselinou chlorovodíkovou. Vyzrážaný produkt sa odsal, premyl vodou a vysušil.
Výťažok: 34,4 g (89 % teórie) kyseliny 8-metyltiochroman-4-ón-7-karboxylovej; b.t.: 243 až 246 ’C.
8-Metyl-l,l-dioxotiochroman-4-ón-7-karboxylová kyselina
g (0,09 mol) 8-metyltiochroman-4-ón-7-karboxylovej kyseliny sa rozpustilo v 100 ml kyseliny octovej. K tejto zmesi sa pridal wolframan sodný v množstve na špičku laboratórnej kopisti. Pri teplote 50 ’C sa potom prikvapkalo 24,9 g (0,22 mol) 30 % roztoku hydroperoxidu. Reakčná zmes sa
226 potom miešala ešte jednu hodinu a potom sa vyliala do vody, vzniknutá zrazenina sa odsala. Produkt sa po premytí vodou vysušil.
Výťažok: 18,4 g (80 % teórie) 8-metyl-l,l-dioxotioehroman-4-όη-7-karboxylovej kyseliny; b.t.: 224 až 225 ’C.
7. Metylester 4-hydroxy-8-metyltiochroman-7-karboxylovej kyseliny
metylesteru 8-metyltiochroman-4-ón-7kyseliny ml sa rozpustilo v zmesi 120 ml metanolu a roztok sa ochladil na sa po častiach pridávalo 2,4 g (0, g (0,127 mol) -karboxylovej metylénchloridu a teplotu 0 až 5 ’C. Potom 064 mol) nátriumborohydridu a reakčná zmes sa miešala ešte počas jednej hodiny. K roztoku sa pridalo 200 ml 2 N kyseliny chlorovodíkovej, vznikli pritom dve fázy. Organická fáza sa po oddelení vysušila a rozpúšťadlo sa oddestilovalo. Získaný surový produkt sa použil bez ďalšieho čistenia.
Výťažok: 27,6 g (91 % teórie) metylesteru 4-hydroxy-8-metyltiochróman-7-karboxylovej kyseliny.
8. Metylester 4-etoxy-8-metyltiochroman-7-karboxylovej kyseliny
13,8 g (0,058 mol) metylesteru 4-hydroxy-8-metyltiochroman-7-karboxylovej kyseliny sa zohrievalo v 60 ml etanolu s prídavkom 1 g kyseliny sírovej počas 4 hodín na teplotu varu reakčnej zmesi. Potom sa rozpúšťadlo oddestilovalo a zvyšok sa vybral do vody. Vodná fáza sa extrahovala etylacetátom.
227
Organická fáza sa premyla roztokom hydrogénuhličitanu sodného, vysušila sa a odparila. Produkt sa čistil pomocou chromatograf ie.
Výťažok: 10,1 g (60 % teórie) metylesteru 4-etoxy-8-metyltiochroman-7-karboxylovej kyseliny; ^H-NMR (CDC13): S[ppm]= 7,44 (lH,d), 7,13 (lH,d), 4,40 (lH,m), 3,90 (3H,s), 3,60 (2H,m), 3,38 (lH,dtr), 2,90 (lH,m), 2,50 (3H,s), 2,40 (lH,m), 1,98 (lH,m), 1,10 (3H,tr).
Reakcia pre prípravu metylesteru 4-metoxy-8-metyltiochroman-4-ón-7-karboxylovej kyseliny a metylesteru 4-izopropoxy-8-metyltiochroman-ón-7-karboxylovej kyseliny sa uskutočňuje analogicky ako už v skôr uvedenom predpise, pričom v prípade metylesteru 4-metoxy-8-metyltiochroman-4-ón-7-karboxylovej kyseliny je etanol nahradený metanolom a v prípade metylesteru 4-izopropoxy-8-metyltiochroman-ón-7-karboxylovej kyseliny je etanol nahradený izopropanolom.
9. 4-Etoxy-8-metyltiochroman-7-karboxylová kyselina
2,1 g hydroxidu sodného sa rozpustí v 20 ml vody. Pri teplote cca 20 °C sa prikvapkáva metylester 4-etoxy
-8-metyltiochroman-4-ón-7-karboxylovej kyseliny rozpustený
v 20 ml metanolu. Reakčná zmes sa zohrieva počas 2 hodín pod spätným chladičom. Potom sa oddestiluje rozpúšťadlo a ku zvyš ku sa pridá 2N kyselina chlorovodíková. Vodná fáza sa extrahuje metylénchloridom. Organická fáza sa vysuší a odparí.
Výťažok: 9,3 g (100 % teórie)4-etoxy-8-metyltiochroman-7-karboxylovej kyseliny; b.t.:89-98 ’C.
Hydrolýza príslušných esterov na 4-metoxy-8-metyltiochroman-7-karboxylovú kyselinu a 4-izopropoxy-8-metyltiochroman-7karboxylovú kyselinu sa uskutočňuje analogicky. To isté platí aj pre zmydelnenie príslušných d’alej uvedených benzo[b]tiofénových derivátov.
228
10. 8-Metyl-4-etoxy-l,l-dioxotiochroman-7-karboxylová kyselina
8,4 g (0,033 mol)4-etoxy-8-metyltiochroman-7-karboxylove j kyseliny sa zmieša so 60 ml kyseliny octovej, k tomu sa pridá na špičku laboratórnej kopisti wolframán sodný. Pri teplote 50 C sa pomaly prikvapkáva 7,9 g (0,07 mol) 30 %-ného roztoku hydroperoxidu a reakčná zmes sa ešte 2 hodiny mieša, potom sa vleje do vody a vodná fáza sa extrahuje etylacetátom. Organická fáza sa premyje roztokom hydrogénsiričitanu, potom sa vysuší a odparí.
Výťažok: 9,5 g (100 % teórie) 8-metyl-4-etoxy-l,1-dioxotiochroman-7-karboxylovej kyseliny; b.t.: 150 °C.
11. 8-Metyltiochroman-4-ón-7-karboxyl-0-etyloxim
K 20 ml metanolu sa pridá 0,88 g (9 mmól) etylhydroxylamínu, potom sa pridá 0,62 g (4,5 mmól) uhličitanu draselného. Nakoniec sa pridajú 2 g (9 mmól) 8-metyltiochroman-4-ón-7-karboxylovej kyseliny. Reakcia prebieha pri miešaní počas 10 dní pri teplote cca 20 °C. Reakčná zmes sa potom spracuje prídavkom vody a 2N chlórovodí- kovej kyseliny. Vzniknutá zrazenina sa odsaje a vysuší.
Výťažok: 2,2 g (92 % teórie) 8-metyltiochroman-4-ón-7karboxyl-O-etyloximu; b.t.: 166 °C.
12. 8-Metyl-l,l-dioxotiochroman-4-ón-7-karboxyl-0-etyloxim
3,0 g (0,011 mol) 8-metyltiochroman-4-ón-7-karboxyl-0-etyloximu sa zmieša spolu s wolframánom sodným v množstve na
229 špičku kopisti s 30 ml octovej kyseliny. Pri teplote 50 °C sa prikvapkáva 2,8 g (0,024 mol) 30 %-ného roztoku hydroperoxidu. Po jednohodinovom miešaní sa reakčná zmes vleje do vody s ľadom a vzniknutá zrazenina sa odsaje. Získaný produkt sa premyje vodou a vysuší.
Výťažok: 2,5 g (74 % teórie) 8-metyl-I,l-dioxotiochroman-4-ón7-karboxyl-0-etyloximu; b.t. 198 ’C.
13. 8-Metyl-l-oxotiochroman-4-ón-7-karboxylová kyselina
7,0 g (31,5 mmól) 8-metyltiochroman-4-ón-7-karboxylovej
kyseliny sa zmiešalo s wolframánom sodným v množstve na špičku kopisti a so 70 ml octovej kyseliny. Pri teplote 50 ’C sa prikvapkalo 3,6 g(31,5 mmól) 30 %-ného roztoku hydroperoxidu a reakčná zmes sa ešte 3 hodiny miešala,potom sa vliala do vody.
Produkt sa extrahoval etylacetátom. Organická fáza sa vysušila a rozpúšťadlo sa odparilo. Produkt sa čistil pomocou chroma tografie.
Výťažok: 5,4 g (72 % teórie) 8-metyl-l-oxotiochroman-4-ón-7karboxylovej kyseliny. (d6-DMSO): δ [ppm]=8,0 (2H,m), 3,5 (3H,m)2,8 (3H,s).
14.Metylester kyseliny
3-karboxymetylsulfanyl-2-metylbenzoove j
K 1,6 g (0,068 mol) nátriumhydridu v 40 ml dimetylformamidu sa prikvapkalo 12,4 g (0,0 68 mol) metylesteru kyseliny 3-tio-2-metylbenzoovej v 80 ml dimetylformamidu a reakčná zmes sa miešala pri teplote 20 °C počas 60 minút. Potom sa pridalo 8 g (0,068 mol) chlóroctovej kyseliny a reakčná zmes sa miešala počas 4 hodín pri teplote cca 20 ’C, potom sa vliala do ľadovej vody s ľadom okyslenej chlorovodíkovou kyselinou a pre
230 miešala. Vzniknutá zrazenina sa odsala, premyla vodou a vysu šila .
Výťažok: 14,6 g (89 % teórie) metylesteru kyseliny 3-karboxymetylsulfanyl-2-metylbenzoovej; ^H-NMR (d6-DMSO) : δ [ppm] = 7,55 (lH,d), 7,45(lH,d), 7,21(lH,tr), 3,82(2H,s), 2,50(3H,s).
15. Metylester. kyseliny 7-metyl-benzo[b]tiofén-3[2H]-όη-6-karboxylovej
14,3 g (0,06 mmól) metylesteru kyseliny 3-karboxymetyl-
sulfanyl-2-metylbenzoovej sa rozpustilo v 300 ml metylénchloridu. Potom sa prikvapkalo 13,1 g (0,11 mmól) tionylchloridu a zmes sa 1 hodinu zohrievala pod spätným chladičom. Potom sa oddestilovalo rozpúšťadlo spolu s nadbytočným tionylchloridom. Zvyšok sa vybral do 100 ml metylénchloridu a pridalo sa 31,8 g (0,24 mmól) chloridu hlinitého. Reakcia sa uskutočňovala pri miešaní počas 1 hodiny. Nakoniec sa reakčná zmes vliala do vody s ľadom a organická fáza sa oddelila. Po premytí a vysušení organickej fázy sa rozpúšťadlo odparilo. Získaný produkt bol bez ďalšieho čistenia ďalej spracovaný.
Výťažok: 12,9 g (97 % teórie) metylesteru kyseliny 7-metylbenzo[b]tiofen-3[2H]-ón-6-karboxylovej;1H-NMR (CDC13 ) : δ [ppm] = 7,65 (2H,m), 3,93 (3H,s), 3,88 (2H,s), 2,50 (3H,s).
16. Metylester kyseliny 7-metyl-3-hydroxybenzo[b]tiofén-[2H]-
6-karboxylovéj
231
12,8 g (0,058 mol) metylesteru kyseliny 7-metylbenzo[b]tiofen-3[2H]-ón-6-karboxylovej sa rozpustilo v 120 ml metylénchloridu a 60 ml metanolu a tento roztok sa ochladil na 0 ’C. Po častiach sa pridávalo 1,1 g (0,029 mol) nátriumborohydridu a zmes sa miešala počas 3 hodín. Reakcia sa prerušila pridaním vody. Vzniknuté fázy sa oddelili a vodná fáza sa extrahovala metylénchloridom. Spojené organické fázy sa vysušili. Rozpúšťadlo sa oddestilovalo. Surový produkt sa d’alej spracoval.
Výťažok: 13,2 g (100 % teórie) metylesteru kyseliny
7-metyl-3-hydroxybenzo[b]tiofén-[2H]-6-karboxylovej; ^H-NMR (CDC13): δ [ppm] = 7,6 (2H,m), 5,3 (lH,m), 3,9 (3H,s), 3,7 (lH,m), 3,3 (lH,m), 2,4 (3H,s).
17. Metylester kyseliny 7-metyl-3-metoxybenzo[b]tiofén-[2H]-6karboxylovej
2,4 g (0,050 mol) NaH sa rozpustilo v 50 ml dimetylforma midu. Prikvapkalo sa 13,2 g metylesteru kyseliny 7-metyl-3-hydroxy-benzo-[b]tiofén-[2H]-6-karboxylovej rozpusteného v 50 ml. Reakčná zmes sa miešala ešte 2 hodiny pri teplote cca 20 ’C. Potom sa pridalo 8,4 g (0,059 mol) jódmetánu a zmes sa miešala ešte 2 hodiny. Reakčná zmes sa vliala do vody s ľadom
a extrahovala etylacetátom. Organická fáza sa vysušila a zahustila. Produkt sa čistil pomocou chromatografie.
Výťažok: 3,5 g (25 % teórie) metylesteru kyseliny 7-metyl-3-metoxybenzo[b]tiofén-[2H]-6-karboxylovej; ^H-NMR (CDC13): δ [ppm] = 7,60 (lH,d), 7,20 (lH,d), 5,04 (lH,m), 3,90 (3H,s), 3,56 (lH,m), 3,40 (3H,s), 3,38 (lH,m), 2,50 (3H,s).
Príslušné benzotiofénové kyseliny sa získajú analogicky ako pri vyššie uvedenom zmydelnení tiochromanónesterov. Analogicky sa získali zlúčeniny uvedené v nasledujúcich tabuľkách:
Tabulka 12: Meziprodukty
232-
Nr. T X Y L M Phys. Daten
12.1 HO 0 (CHzh oo H H Fp[°C]: 226-231
12.2 HO 2 (CH2)2 oo H H Fp [°C]: 217-220
12.3 HO 0 (CH2)2 oo H CH3 Fp[°C]: 243-246
12.4 HO 2 (CH2)2 oo H ch3 Fp[°C]: 224-225
12.5 HO 0 (CH2)2 choch3 H ch3 Fp [°CJ: 117-118
12.6 HO 2 (CH2)2 choch3 H ch3 Fp [°C]: 167-172
12.7 HO 0 (CH2)2 CHOC2H5 H ch3 Fp [°C]: 89-98
12.8 HO 2 (ch2)2 choc2h5 H ch3 Fp [°C]: 150
12.9 HO 0 (CH2)2 CHOiPropyl H ch3 Fp [®CJ: 138
12.10 HO 2 (CH2)2 CHOiPropyl H ch3 Fp [°C]: 142
12.11 HO 0 (CH2)2 O=NOC2H5 H ch3 Fp [°C]: 166
12.12 HO 2 (CH2)2 ONOC2H5 H ch3 Fp [°C]: 198
12.13 HO 0 (CH2)2 ONOCH2CH=CHC1 H ch3 Fp [°CJ: 163
12.14 HO 2 (CH2)2 onoch2ch=chci H ch3 Fp [°C]: 174
12.15 HO 0 (ch2)2 C=NOCH2C6H5 H ch3 Fp [°C]: 178
12.16 HO 2 (ch2)2 ONO-tButyl H ch3 Fp[°C]:217
12.17 h3co 0 (ch2)2 C(CH3h H ch3 Fp [°C]: 63-65
12.18 HO 2 (CH2)2 CHOCH3 H Cl Fp [°C]: 137-139
12.19 HO 2 (CHzh ONOC2H5 H a Fp[°C]:205
12.20 HO 0 (CHz) CHOCH3 H ch3 1H-NMR, 300 MHz (d^-DMSO): δ [ppm]“ 13.0 (1H, s), 735 (lH,d), Ί25 (1H, d), 5.10 (1H, s), 3.62 (1Η, m), 3.42 (lH,m), 3.41 (3Η, s), 2.42 (3Η, s)
1221 HO 2 (ch2) choch3 H ch3 1H-NMR, 300 MHz (d^-DMSO): Ô [ppm]« 133 (1H, bs), 8.10 (1H, d), 7.60 (1H, d), 5.18 (lH,m),4.07(lH, m), 3.75 (1H, m), 3.40 (3H, s), 2.70 (3H, s)
1222 HO 2 (ch2)2 OO H Cl 1H-NMR, 300 MHz (d6-DMSO): Ô [ppm]= 14 J (1H, bs), 8.10 (1H, d), 7.98 (1H, d), 4.13 (2H, m), 330 (2H, m)
1223 HO 0 (CH2)2 00 H a hí-NMR, 300 MHz (d^-DMSO): δ [ppm] - 13.9 (lH,bs), 8.10 (lH,d), 732 (1H, d), 3.41 (2H,m),2.90 (2H»m)
253
Nr. T n X Y L M Phys. Daten
12.24 h3co 0 (CH2)2 CHOCH3 H ch3 •H-NMR, 400 MHz (CDC13): δ [ppm] = 7.46,7.13,4.28,3.87, 3.38,3.30,2.90,2.48,2.39,1.91
12.25 h3co 0 (CH2)2 choc2h5 H ch3 Fp [°C]: 94-98
12.26 h3co 0 (ch2)2 CHOiPropyl H ch3 !H-NMR, 250 MHz (CDC13): δ [ppm] = 7.47,7.17,4.48,3.88, 3.79,3.29,2.90,2.48,2.29,1.97, 1.21
12.27 HO 1 (CH2)2 C=O H ch3 Fp [°CJ: 98 (Zers.)
12.28 h3co 0 CH=CH C=O H ch3 Fp[°CJ: 128-130
12.29 HO 0 CH=CH C=O H ch3 'H-NMR, 250 MHz (dd-DMSO): δ [ppm] = 13.52,8.48,8.30,7.87,7.03,2.66
12.30 HO 0 (CH2)2 C=NO-tButyl H ch3 Fp [°C]: 217
12.31 HO 2 (CH2)2 C=NOC2H5 H Cl Fp [°C]: 205
12.32 HO 0 (CH2)2 C(CH3)2 H ch3 Fp[°Q:212
12.33 HO 0 (CH2)2 ch2 H ch3 Fp [°C]: 155
12.34 HO 0 (CH2)2 CHÍQíHí) H ch3 Fp [°C]: 175
12.35 HO 2 (CH2)2 ch2 H ch3 Fp [°C]: 204
12.36 H3CO 0 (CH2)2 CHĺCfiHj) H ch3 Fp [°CJ: 103
12.37 HO 2 (CH2)2 CH(Q;H5) H ch3 Fp[°Q:145
12.38 HO 0 (ch2)2 CHSCeH5 H ch3 Fp [°C]: 77
12.39 HO 2 (CH2)2 CHSO2C6H5 H ch3 Fp[°C]:239
12.40 HO (CH2)2 C=O Cl Cl 'H-NMR, 250 MHz (CDCl3): δ [ppm] = 7.69,3.31,3.01
12.41 HO 2 (CH2)2 C=O a Cl 'H-NMR, 250 MHz (d6-DMSO): δ [ppm] = 8.04,4.16,3.31
12.42 H3CO 0 (CH2)2 CHOH a a 'H-NMR, 250 MHz (CDC13): δ [ppm] = 7.50,5.20,4.92,336, 2.89,2.53,1.85
12.43 HO 2 (CH2)2 CHOJ Cl Cl 'H-NMR, 250 MHz (d6-DMSO): δ [ppm] = 8.03, 6.96,5.08,3.87,3.62,2.54,237
12.44 HO D (CH2)2 CHOH H ch3 Fp [°C]: 209
234
Tabuľka 12a: Medziprodukty
L
Nr. T n R12 R13 R21 R22 Y L M Phys. Daten
12.45 H3CO 0 CH3 CHj H H G=0 H CH3 ‘H-NMR, 270 MHz (CDCI3): 5 [ppm]» 8.02,7.50,3.92,3.09, 2.50,133
12.46 H3CO 0 H CHj H H C=0 H CH3 Fp [°CJ: 79
12.47 H3CO 0 ch3 CH3 H H choch3 H ch3 ‘H-NMR, 270 MHz (CDCI3).· Ô [ppm] = 7.44,7.02,3.89,359, 3.33,328,250,2.48,1.21,0.88
12.48 H3CO 0 H H CH3 H C=0 H CH3 Fp [°q: 83
12.49 H3CO 0 H H ch3 H choch3 H CH3 ‘H-NMR, 270 MHz (CDCI3): ' δ [ppm] = 7.46,7.11,4.31,3.89, 3.65,33 7,2.48, 2.44,1.64,1.44
12.50 HO 0 H ch3 H H CHOCH3 H ch3 Fp[°C]: 124
12.51 HO 0 ch3 CH3 H H CHOCHj H ch3 Fp[°C]: 168
1252 HO 0 H H ch3 H CHOCH3 H ch3 Fp [°Č]: 145
12.53 HO 2 H CH3 H H CHOCH3 (trans) H ch3 Fp [°CJ: 184
12.54 HO 2 CH3 CH3 H H CHOCH3 H CH3 Fp[°C]:161
12.55 HO 2 H H ch3 H choch3 H ch3 Fp [°CJ: 182
Výroba konečných produktov
1. 2-(8-metyl-l, l-dioxotiochroman-4-ón-7-karbonyl) -1,3-cyklohexadión
a) 17,4 g (0,0685 mol) kyseliny 8-metyl-l, 1-dioxotiochroman-4-ón-7-karboxylovej sa rozpustilo v 170 ml toluénu, pridala sa 1 kvapka dimetylformamidu a 8, 96 g (0,753 mol) tionylchloridu. Po štvorhodinovom vrení pod spätným chladičom bola reakčná zmes odparená. Reakčný produkt sa použil na ďalšiu reakciu.
235
Výťažok: 18,6 g (99 % teórie) chloridu kyseliny 8-metyl-1, l-dioxotiochroman-4-ón-7-karboxylove j ;
b) 0,62 g (5,5 mmól) cyklohexán-1,3-diónu sa zmiešalo s 0,56 g (5,5 mol) trietylamínu a 10 ml acetonitrilu. K tejto zmesi sa prikvapkalo 1,5 g (5,5 mmól) chloridu kyseliny
8-metyl-l, l-dioxotiochroman-4-ón-7-karboxylovej rozpusteného v 20 ml acetonitrilu.
Táto zmes sa ešte jednu hodinu miešala pri teplote 20 °C. Potom sa pridalo 0,31 g (3,7 mmól) acetónkyanhydrínu a 2,8 g (22,5 mmól) trietylamínu. Po jednohodinovom miešaní sa reakčná zmes vliala do 2N kyseliny chlorovodíkovej a vodná fáza sa extrahovala etylacetátom. Organická fáza sa potom extrahovala roztokom uhličitanu sodného a alkalická vodná fáza sa pri chladení okyslila. Vzniknutá zrazenina sa odsala, premyla vodou a vysušila.
Výťažok: 1,0 g (52 % teórie) 2-(8-metyl-l, 1-dioxotiochroman-4-ón-7-karbonyl)-1,3-cyklohexándiónu; b.t.:173 až 178 C
2. 2-(8-metyl-l,l-dioxotiochroman-4-ón-7-karbonyl-0-etyloxim)- cyklohexán-1,3-dión
man-4-ón-7-karboxylovej kyseliny sa spolu s 0,39 g (3,5 mmól) cyklohexán-1,3-diónu zmiešal s 10 ml acetonitrilu, k tejto zmesi sa pridalo 0,75 g (3,6 mmól) dicyklokarbodiimidu (DCC) a táto zmes sa miešala 2 hodiny. Potom sa pridalo 0,1 ml acetónkyanhydridu a 0,51 g (5,1 mmól) trietylamínu a zmes sa miešala ešte dve hodiny. Nakoniec sa
236 reakčná zmes rozmiešala v roztoku uhličitanu sodného. Zmes sa extrahovala etylacetátom a organická fáza sa odstránila. Vodná fáza sa okyslila chlorovodíkovou kyselinou. Zmes sa extrahovala opäť etylacetátom, organická fáza sa vysušila a rozpúšťadlo sa oddestilovalo. Produkt sa čistil pomocou chromatografie.
Výťažok: 600 mg (45 % teórie) 2-(8-metyl-l,l-dioxotiochroman-4-ón-7-karbonyl-0-etyloxim)-cyklohexán-1,3-diónu;b. t. : 143 ’C.
3. 2-(8-metyl-4-etoxy-l,l-dioxotiochroman-7-karbonyl)-cyklo-
a) K 8,8 g (0,031 mmól) 8-metyl-4-etoxy-l,1-dioxotiochroman-7-karboxylovej kyseliny rozpustenej v 50 ml toluénu sa pridali 2 kvapky dimetylformamidu a 4,4 g (0,04 mmól) tionylchloridu. Po štvorhodinovom vrení pod spätným chladičom sa reakčná zmes zahustila.
Chlorid kyseliny sa ďalej priamo spracoval.
b) 0,56 g cyklohexán-1,3-diónu sa zmiesilo s 0,47 g (6 mmól) pyridínu a 10 ml metylénchloridu. K tejto zmesi sa prikvapkalo 1,5 g (5 mmól) chloridu kyseliny podlá 3a) v 20 ml metylénchloridu a táto zmes sa miešala počas 1 hodiny. Peakčná zmes sa potom vliala do vody a získaný roztok sa okyslil kyselinou chlorovodíkovou, vodná fáza sa extrahovala etylacetátom, organická fáza sa vysušila a rozpúšťadlo sa oddestilovalo.
Výťažok: 1,88 g (99 % teórie) O-acylovaného produktu.
237
c) 1,3 g (3,4 mmól) produktu podľa 3b) sa rozpustilo v 20 ml acetonitrilu. Potom sa pridalo 0,19 g (2,3 mmól) acetónkyanhydrinu a 1,7 g (17,2 mmól) trietylamínu a zmes sa 2 hodiny miešala. Potom sa reakčná zmes vliala do 2N chlorovodíkovej kyseliny a extrahovala etylacetátom. Organická fáza sa premyla roztokom uhličitanu sodného a odstránila. Vodná alkalická fáza sa okyslila chlorovodíkovou kyselinou. Vzniknutá zrazenina sa odsala a vysušila.
Výťažok: 0,6 g (46 % teórie) 2-(8-metyl-4-etoxy-l,1-dioxotiochroman-7-karbonyl)-cyklohexán-1,3-diónu;
1H-NMR (CDC13): δ [ppm] = 17,5 (lH,s), 7,30 (lH,d), 7,18 (lH,d), 4,47 (lH,m), 3,95-3,83 (lH,m), 3,70-3,50 (2H,m), 3,28 (lH,m),2,81 (2H,tr), 2,71-2,50 (2H,m), 2,64 (3H,s), 2,43 (2H,tr), 2,05 (2H,m), 1,24 (3H,tr).
Analogickým spôsobom sa nasledujúcich tabuľkách:
získali aj zlúčeniny uvedené v
Tabuľka 13: Zlúčenina vzorca
Phys. Daten | o ^•«4 G 2_i a u. Fp [°C]: 84-86 1 Fp [°CJ: 173-178 | Fp [°C]: 84-85 Fp [°CJ: 148-150 g 3 CM r—i O p , & NMR (CDC13), 300 MHz: δ [ppm] = 17.5 (1H, s), 8.06 (1H, d). 6.89 (1H, d), 3.25 (2H, m), 2.97 (2H, m), 2.68 (2H. s), 2.31 (2H, s), 2.19 (3H, s), 1.12 (6H, s) cM v© 3 —«4 0 p , .Op4 cn v© 7 \© ΓΠ 0 a- P4 NMR (CDCI3), 300 MHz: δ [ppm] = 17.5 (1H, s). 7.30 (1H, d), 7.19 (1H, d), 4.36 (1H, m), 3.41 (3H, s), 3.28 (1H, m), 2.70-2.59 (4H, m). 2.61 (3H, s), 2.30 (2H, m), 1.14 (6H. s) Šo 1—^ O O . C14
2 a £ G £ G £ G £ G m x G £ G X X £ G m x G
x X X X x X X x X X X
o II o O ó O II G O II G o II o O II O 0 11 G 0 11 O 0 ύ £ G O X G £ G O X O
X X X X x x X x x X X
x x X X x x X x x X x
m Pá x x x x x x x x x X x
CM pá x x x x x x x x x x x
c CM CM CM CM o o 0 CM CM CM CM
σ» pá X X x X x x x X X X x
00 pá cn x G x x m x G x x tn x G x x tn x G x
r* Pá m x G m x G x m x G x en x G tn x G x £ G tn 5 x
uí z en CM en Γη en *-4 en tn en \q en —“4 Γη en 00 en •“H Ch en 0 »““4 cn ^4 V4 en
Phys. Daten NMR (CDC13), 300 MHz: δ [ppm] = 17.25 (1H, s), 8.14 (1H, d), 7.33 (1H, d), 3.87 (1H, m), 3.69-3.58 (1H, m), 3.28 (1H, m), 2.96-2.79 (2H, m). 2.62 (3H, s), 2.57-2.44 (2H, m), 2.40-2.13 (2H,m), 1.15 (3H,d) NMR (CDCI3), 300 MHz: δ [ppm] = 17.30 (1H, m), 8.13 (1H, d), 7.34 (1H, d), 3.82 (1H, m), 3.64 (1H, m), 3.40-3.25 (1H, m), 2.91 (lH,m),2.70 (2H, s), 2.64 (3H, s), 2.31 (2H, s), 1.15 (6H, s) Fp [°C]: 143 1 Fp [°CJ: 62 r* 0 2-, ex tu Fp [°C]: 75 Fp [°C]: 192 Fp [°CJ: 143 Fp [°C]: 126 00 Os 0' 2_i ,cx tu Os 0 O 0. tu NMR (d6-DMS0), 300 MHz: δ [ppm] = 8.05 (1H, d), 7.69 (1H, d), 4.18 (2H, m), 3.31 (2H, m), 2.62 (4H, m), 1.96 (2H, m) © © O p , .O* P< O r-i U 0 d
S £ υ m x 0 m x 0 m x 0 £ 0 £ 0 £ 0 £ 0 cn x 0 cn x 0 cn x 0 0 0 0
j K x x x x x x x x x x Z x x
0 II 0 0 II 0 x 0 0 l x 0 0 1ľ 0 X ó* 0 0 0 x 0 11 0 £ 0 0 1ľ 0 m x 0 £ 0 0 1ŕ 0 •n x 0 £ 8 l Vb X Ό 0 £ 0 0 0 C=NO-tButyl C=NO-tButyl O 11 0 0 11 0 0 II 0
% Z X x x x x x X x X X X X X
Z x x x x x x x x X X x x X
h* Z x x x x x x x x x x x x X
íl* x x x x x x x x x x x x z x
c T“4 CM CM CM CM n CM CM CM CM CM CM CM
O\ pá x x x x x x X x x x x z Z z
09 pá x m x u x x m x 0 x x x cn x 0 x cn x 0 x Z cn z 0
cpá cn X 0 m x 0 x m x 0 £ 0 x x í*) x 0 <*> x 0 x m X 0 x rn X 0 m x 0
u z 0 CM en ^“4 CM en CM CM cn m CM en tT CM cn W) CM en —4 © CM en rCM en 00 CM en Os CM en 0 en en ^4 cn en CM en en —4 en en en
2W
Phys. Daten F ON O Q , rCX Fp [°C]: 86 Fp [°C]: 92 Fp [°CJ: 165 F ON o 2_i ,cx u. Fp [°C]: 107 OMHz: 7.32, 4.33,3.37, Fp [°C]: 199 Fp [°CJ: 95 (Zers.) Fp [°C]: 79-82 Fp [°C]: 136-137 00 o £_ Q. Fp [°CJ: 110 1 ä v-> Os o o i£* 00 b' o £X P-l o o b' p , \O 00 o p , ,CX P-f Os b' n. b F ^—4 O p CX Um Fp [°C]: 115 00 Os u o
F z“£ m O Q O Pá K F 00 11 Ϊ2 Tei o. ri cm l!± oo to ci
S 0 o Ô m x o m x ω £ ω m x υ £ υ £ u en x u £ u m x o £ υ £ u cn x o £ u en x u £ O en x u £ o £ o
X X X x x x X x x x x X x x x x X X x x X
z—» W C u? C ΪΛ C
I É ία *3 X
m x o o x u £ o o x o £ o o x o CN z—m m x o o CN z-x m x G> O F m x 9 Q »n x CM U O 1ľ υ £ u £ u o x u m x u o x o £ u o x Q cn x o o x u cn x 8 x o £ u o x u x u x υ m x ω o x u £ u o x u en x 8 x Q z—* «n x tf o X J x o u o u
cn Pi x x x x X X x x x x X x x x x x x X x x x
x x x x x X x x x x X x x x x cn x o £ u en x u x x x
en ck x x x x x x x x m x u m x o M x u £ u c*> x o en x (J x x x x x x x
CN pá x x x x x x x x x x x m x o en x o £ u x x x x x x x
C F F F F F F F F F F F F F F o F F F F F F
Ch Pá x x x x X x x x x x x x x x X x x x x x X
oo Pá x x m x o x x en x Q x x x x m x u x x m x o x x x £ υ x cn x Q x
F pá x X u m X O x ť*l X O cn x o x x x m x υ cn x o x m x u x o x x m x u m x υ x cn x Q x
ž Tt cn en «n rn en NO m en F cn rn 00 en m Os cn rn o rn ’T cn F ’T en rn Ti- eň Tt Tt en m tT rn \O en F en 00 tT cn Os tT en o q cn q rn F VN en en q en q en
2JtL
Phys. Daten Fp[ocy.l08 o S r—“t u £_ ,& pH *n CM r—i O a,. cx p-i 00 00 Γ—Ί o Q. P-4 tn <D & o o CM »—1 u ôu n. Ph
S § m x Q ď u o
J x X x o 0
> S 1 B V» x Ό ó1 tzi X O *n x ó* <Z) X o X O x o CM z—\ CH K U o
ä x K x x x
x x x x x
m Pá ch x Q x x x x
CM Pá X x x x x
c CM CM CM CM CM
Q> Pá X x X x x
oo Pá x m x υ x m x o x
r* Pá x m x o x m x u x
U z cn Ό rn r** u) rn 00 un c*S CT\ wn cn
(0 o ú o
N >
(ϋ c •H
C
Φ >0
N
M* i—I (0 Λί rH
Ó Λ
Π5
Eh
Cí m i w tó X
Physik. Daten | Fp t°C] o r*
2 m Ä Q
x X
►ff B š
m Pá a
CM Pá X
C CM
o pá X
00 Pá x
r~ Pá x
ž 114.001
Tabuľka 15: Zlúčenina vzorca
c S ea Q ίσ G. tG ΓΟΟ 178-180 oo Ch
S en x u en x u en z 3
►J x x X
oo o ó c=o
m PÍ x x x
CM PÍ x x x
G o o o
O PÍ x x x
oo PÍ x x en x 3
t- PÍ x m X u en x 3
U z un 4 CM cn
16.2 1-Methylthio-cyclopropyl 2 (CH2)2 C=O Th CH3 133-135
244
Zlúčeniny I a ich poľnohospodársky využiteľné soli sú vhodné ako herbicídy, a to ako vo forme zmesí izomérov, tak aj vo forme čistých izomérov. Herbicídne prípravky obsahujúce zlúčeniny I veľmi dobre potláčajú rast rastlín na plochách nepoužívaných na pestovanie kultúrnych rastlín najmä pri vysokých používaných dávkach. V kultúrach ako je pšenica, ryža, kukurica, sója a bavlna pôsobia tieto látky proti burinám a nežiadúcim trávam bez poškodzovania kultúrnych rastlín. Tento efekt sa uplatňuje predovšetkým pri nízkych používaných dávkach.
Vzhľadom k mnohostrannému spôsobu použitia je možné zlúčeniny I resp. prostriedky, ktoré ich obsahujú používať aj pri pestovaní radu ďalších kultúrnych rastlín na potláčanie rastu nežiadúcich burín. Tieto látky je možné použiť napr. na nasledujúce kultúry:
Allium cepa, Ananas comosus, Arachis hypogaea, Asparágus officinalis, Beta vulgaris spec. altissima, Beta vulgaris spec. rapa, Brassica napus var. napus, Brassica napus var. napobrassica, Brassica rapa var. silvestris, Camellia sinensis, Carthamus tinctorius, Carya illinoisensis, Citrus limon, Citrus sinensis, Coffea arabica (Coffea canephora, Coffea liberica), Cucumis sativus, Cynodon dactylon, Daucus carota, Elaeis guineensis, Fragaria vesca, Glycine max, Gossypium hirsutum (Gossypium arboreum, Gossypium herbaceum, Gossypium vitifolium), Helianthus annus, Hevea brasiliensis, Hordeum vulgare, Humulus lupulus, Ipomoea batatas, Juglans regia, Lens culinaris, Linum usitatissimum, Lycopersicon lycopersicum, Malus spec., Manihot esculenta, Medicago sativa, Musa spec., Nicotiana tabacum (N.rustica), Olea europaea, Oryza sativa, Phaseolus lunatus, Phaseolus vulgaris, Picea abies, Pinus spec., Pisum sativum, Prunus avium, Prunus persica, Pyrus communis, Ribes sylestre, Ricinus communis, Saccharum officnarum, Secale cereale, Solanum tuberosum, Sorghum bicolor (S.vulgare), Theobroma cacao, Trifolium pratense, Triticum aestivum, Triticum durum, Vicia faba, Vitis
245 vinifera, Zea mays.
Okrem toho je možné zlúčeniny I používať aj v kultúrach, ktoré sú vyšlachtené vrátane génovo-technických metód tak, že znášajú účinky herbicídov.
Zlúčeniny I resp. herbicídne prostriedky, ktoré ich obsahujú je možné používať napr. vo forme postrekových vodných roztokov, práškov, suspenzií, a tiež vo forme vysokopercentných vodných, olejových alebo iných suspenzií alebo disperzií, emulzií, pást, poprašovacích prostriedkov, posypových prostriedkov alebo granulátov, ktoré je možné postrekovať vo forme hmly, rozprašovať, rozsýpať alebo rozlievať. Spôsoby aplikácie sa riadia podlá účelu použitia; tieto spôsoby by však mali v každom prípade umožňovať čo najjemnejšie rozptýlenie účinnej látky podlá tohto vynálezu.
Ako inertné prísady prichádzajú do úvahy frakcie minerálnych olejov so stredným až vysokým bodom varu, ako je petrolej alebo motorová nafta, ďalej dechtové oleje a taktiež oleje rastlinného alebo živočíšneho pôvodu, alifatické, cyklické a aromatické uhľovodíky, napr. parafín, tetrahydronaftalén, alkylnaftalény alebo ich deriváty, alkylbenzény alebo ich deriváty, metanol, etanol, propanol, butanol, cyklohexanol, cyklohexanón alebo silne polárne rozpúšťadlá, ako je N-metylpyrrolidón alebo voda.
Vodné aplikačné formy je možné pripravovať pridaním vody z koncentrovaných emulzií, suspenzií, pást, zmáčatelných práškov alebo granulátov dispergovatelných vo vode. Na prípravu emulzií, pást alebo olejových disperzií je možné používať substráty ako také alebo rozpustené v oleji alebo v rozpúšťadle, ktoré sa potom homogenizujú vo vode s použitím zmáčacích, adhezívnych, dispergačných alebo emulgačných prostriedkov. Koncentráty vhodné na riedenie vodou je možné pripravovať aj z účinnej látky, zmáčacích, adhezívnych, dispergačných alebo emulgačných prostriedkov a prípadne aj rozpúšťadiel alebo oleja.
246
Ako látky zvyšujúce účinok (adjuvancia) je možné používať soli alkalických kovov, kovov alkalických zemín alebo amonné soli aromatických sulfónových kyselín, ako napr. lignín-, fenyl-, naftyl- á dibutylnaftylsulfónových kyselín, a d’alej mastných kyselín, alkyl- a arylsulfonáty, alkyl-, lauryletérsulfáty a sulfáty alifatických alkoholov s dlhým reťazcom, ako aj soli sulfátovaných hexa-, hepta- a oktadekanolov a glykoléterov alifatických alkoholov s dlhým reťazcom, kondenzačné produkty sulfónovaného naftalénu a jeho derivátov s formaldehydom, kondenzačné produkty naftalénu resp. naftalénsulfónových kyselín s fenolom a formaldehydom, polyoxyetylénoktylfenolétery, etoxylované izooktyl-, oktyl- alebo nonylfenoly, alkylfenyl-, tributylfenylpolyglykolétery, alkylarylpolyéteralkoholy, izotridecylalkohol, kondenzáty alifatických alkoholov s dlhým reťazcom s etylénoxidom, etoxylovaný ricínový olej, polyoxyetylénalkylétery alebo polyoxypropylénalkylétery, laurylalkoholpolyglykoléteracetáty, sorbitové estery, lignín-sulfitové výluhy alebo metylcelulóza.
Práškovíté, posypové alebo rozprašovacie prostriedky je možné vyrábať miesením alebo spoločným rozomielaním aktívnych látok s pevnými nosičmi.
Granuláty, napr. obaľované, impregnované a homogénne granuláty je možné vyrábať viazaním účinnej látky na pevné nosiče. Ako pevné nosiče sa používajú minerálne hlinky ako sú kremeliny, silikagély, silikáty, mastenec, kaolín, vápenec,vápno, krieda, bolus, spraš, íl, dolomit, diatomická hlinka, sírany vápenatý a horečnatý, oxid horečnatý, mleté plasty, hnojivá ako sú síran amónny, fosforečnan amónny, dusičnan amónny, močovina a rastlinné produkty ako je obilná múčka, múčka zo stromovej kôry, múčka z dreva alebo z orechových škrupín, práškovítá celulóza alebo iné pevné nosiče.
Koncentrácia účinných látok I v prípravkoch upravených na použitie sa môže v značne širokom rozsahu meniť. Použité receptúry obsahujú spravidla 0,001 až 98 hmotn.%, najmä 0,01
247 až 95 hmotn.% minimálne jednej účinnej zložky. Tieto účinné látky majú pritom čistotu 90 až 100 % , prednostne 95 až 100 %(podlá NMR-spektier).
Zlúčeniny I podlá tohto vynálezu sa môžu použiť napr. v nasledujúcich receptúrach:
hmotn. dielov zlúčeniny č. 13.1 sa rozpustilo v zmesi skladajúcej sa z 80 hmotn. dielov alkylbenzénu, 10 hmotn. dielov adičného produktu 8 až 10 molov etylénoxidu na 1 mol N-monoetanolamidu kyseliny olejovej, 5 hmotn. dielov vápenatej soli dodecylbenzénsulfónovej kyseliny a 5 hmotn. dielov adičného produktu 40 molov etylénoxidu na 1 mol ricínového oleja. Vliatím a jemným rozptýlením tohto roztoku do 100000 hmotn. dielov vody sa získa vodná disperzia, ktorá obsahuje 0,02 hmotn. % účinnej látky.
II. 20 hmotn. dielov zlúčeniny č. 13.3 sa rozpustilo v zmesi skladajúcej sa zo 40 hmotn. dielov cyklohexanónu, 30 hmotn. dielov izobutanolu, 20 hmotn. dielov adičného produktu 40 molov izooktylfenolu a 10 hmotn. dielov adičného produktu 40 molov etylénoxidu na 1 mol ricínového oleja. Vliatím a jemným rozptýlením tohto roztoku do 100000 hmotn. dielov vody sa získa vodná disperzia, ktorá obsahuje 0,02 hmotn.% účinnej látky.
III. 20 hmotn. dielov účinnej látky č. 13.8 sa rozpustilo v zmesi skladajúcej sa z 25 hmotn. dielov cyklohexanónu, 65 hmotn. dielov frakcie minerálneho oleja s bodom varu 210 až 80 °C a 10 hmotn. dielov adičného produktu 40 molov etylénoxidu na 1 mol ricínového oleja. Vliatím a jemným rozptýlením tohto roztoku do 100000 hmotn. dielov vody sa získa vodná disperzia, ktorá obsahuje 0.02 hmotn. % účinnej látky.
IV. 20 hmotn. dielov účinnej látky č. 13.9 sa dobre premiesilo s 3 hmotn. dielmi sodnej soli diizobutylnafta
248 lén-a-sulfónovej kyseliny, 17 hmotn. dielmi sodnej soli lignínsulfónovej kyseliny zo sulfátových výluhov a 60 hmotn. dielmi práškovitého silikagélu a táto zmes sa rozomlela v kladivovom mlyne. Jemným rozptýlením tejto zmesi do 20000 hmotn. dielov vody sa získa postrek, ktorý obsahuje 0,1 hmotn. % účinnej látky.
V. 3 hmotn. diely účinnej látky č. 13.5 sa zmiešalo s 97 hmotn. dielmi jemného kaolínu. Získa sa tak poprašovači prostriedok, ktorý obsahuje 3 hmotn. % účinnej látky.
VI. 20 hmotn. dielov účinnej látky č. 13.15 sa dôkladne premiesilo s 2 hmotn. dielmi vápenatej soli dodecylbenzénsulfónovej kyseliny, 8 hmotn. dielmi polyglykoléteru s alifatickými alkoholmi s dlhým uhlíkatým reťazcom, 2 hmotn. dielmi sodnej soli kondenzátu fenol-močovina-formaldehyd a so 68 hmotn. dielmi parafinického minerálneho oleja. Týmto spôsobom sa získa stabilná olejová disperzia.
VII. 1 hmotn. diel účinnej látky č. 13.16 sa rozpustil v zmesi, skladajúcej sa zo 70 hmotn. dielov cyklohexanónu, 20 hmotn.dielov etoxylovaného izooktylfenolu a 10 hmotn. dielov etoxylovaného ricínového oleja. Tak sa získal stabilný emulzný koncentrát.
Vili.1 hmotn. diel účinnej látky č. 13.17 sa rozpustil v zmesi, skladajúcej sa z 80 hmotn. dielov cyklohexanónu a 20 hmotn. dielov preparátu Wettol EM 31 (-neionogénny emulgátor na báze etoxylovaného ricínového oleja). Tak sa získal stabilný emulzný koncentrát.
Aplikáciu účinnej látky I resp. herbicídnych prostriedkov je možné uskutočňovať pred výsadbou alebo po vzídení rastlín. Ak niektoré rastliny znášajú niektoré účinné látky horšie, je potrebné poúžívať také spôsoby aplikácie, pri ktorých je herbicídny prostriedok rozptyľovaný pomocou rozstrekovacích
249 zariadení tak, aby listy týchto citlivých kultúrnych rastlín neboli zasiahnuté, ale aby sa účinná látka dostala na listy nežiadúcich burín rastúcich nižšie alebo na nezakrytú plochu pôdy (postdirected, lay-by).
Použitá dávka účinnej látky sa pohybuje v závislosti od účelu použitia herbicídnych prípravkov, ročnej doby, cieľových rastlinách a štádiu rastu od 0,001 do 3,0, prednostne 0,01 až 1,0 kg aktívnej zložky (a.S.) na hektár.
Na rozšírenie spektra účinnosti a na dosiahnutie synergických efektov je možné benzoylderiváty I miesiť s početnými zástupcami iných skupín herbicídnych alebo rastových látok a tieto látky aplikovať spoločne. Tak napr. je možné ako druhú zložku zmesi používať 1,2,4-tiadiazoly, 1,3,4-tiadiazoly, amidy, aminofosforečnú kyselinu a jej deriváty, aminotriazoly, anilidy, aryloxy-/heteroaryloxyalkánové kyseliny a ich deriváty, benzoovú kyselinu a jej deriváty, benzotiazinóny, 2-(hetaroyl/aroyl)-1,3-cyklohexadióny, heteroarylarylketóny, benzylizoxazolidinón, meta-CF3-fenylderiváty, karbamáty, chinolínkarboxylové kyseliny a jej deriváty, chlóracetanilid, deriváty cyklohexán-1,3-diónu, diazíny, dichlórpropiónovú kyselinu a jej deriváty, dihydrobenzofurán, dihydrofuran-3-ón, dinitroanilín, dinitrofenol, difenyléter, dipyridyl, halogénkarboxylové kyseliny a ich deriváty, močoviny, 3-fenyluracil, imidazol, imidazolinón, N-fenyl-3,4,5,6-tetrahydroftalimid, oxadiazoly, oxírany, fenoly, estery, aryloxy- a heteroaryloxyfenoxypropiónových kyselín, fenyloctovú kyselinu a jej deriváty, 2-fenylpropiónovú kyselinu a jej deriváty, pyrazoly, fenylpyrazoly, pyridazín, pyridínkarboxylové kyseliny a ich deriváty, pyrimidylétery, sulfónamidy, sulfonylmočoviny, triazíny, triazinóny, triazolkarboxamidy a uracily.
Okrem toho môže byť niekedy potrebné pridávať zlúčeniny I samotné alebo v kombinácii s inými herbicídmi do ďalších prostriedkov na ochranu rastlín a tieto prostriedky potom aplikovať spoločne, napr. s prostriedkami na ochranu proti škodcom alebo proti fytopatogénnym pliesňam resp. baktériám. Dôle
250 žitá je tiež miesitelnosť s roztokmi minerálnych solí, ktoré sa pridávajú pri nedostatku živín a stopových prvkov. Je možné pridávať oleje a olejové koncentráty, ktoré nie sú fytotoxické.
Príklady použitia
Herbicídne účinky bezoylderivátov vzorca I je možné preukázať pokusmi uskutočnenými v skleníku.
Ako nádoby na kultiváciu sa použili plastové kvetináče so substrátom, ktorým bola piesčitá zem s cca 3 % humusu. Semená testovacích rastlín sa vysievali oddelene podlá druhov.
Pri použití herbicídov pred vzídením rastlín boli účinné látky suspendované alebo emulgované vo vode aplikované ihneď po výseve pomocou trysiek s jemným rozprašovaním. Kultivačné nádoby boli jemne zaliate, aby sa podporilo klíčenie a rast, a potom boli zakryté priehladnými plastovými viečkami, pokiaľ rastliny nevzišli. Tieto kryty mali praznivý vplyv na rovnomerné klíčenie testovacích rastlín, pokial neboli poškodzované pôsobením účinných látok.
Na sledovanie ošetrenia rastlín na ich vzídenie boli skúšobné rastliny v závislosti na ich rastovej forme najprv vypestované do výšky 3 až 15 cm a až potom sa ošetrili účinnými látkami suspendovanými alebo emulgovanými vo vode. Tieto skúšobné rastliny sa preto buď vysiali priamo a pestovali v rovnakých kultivačných nádobách, alebo sa najprv pestovali oddelene ako sadenice a niekoľko dní pred ošetrením sa presadili do skúšobných kultivačných nádob.
Použitá dávka pre túto úpravu bola 0,5 alebo 0,25 kg účinnej substancie na 1 ha.
Tieto rastliny sa podlá jednotlivých druhov udržiavali na teplote 10 až 25 ‘C resp. 20 až 35 C. Skúšobná doba bola 2 až 4 týždne. V priebehu tejto doby sa rastliny ošetrili a
251 vyhodnotili ich reakcie na jednotlivé ošetrenia.
Hodnotenie sa uskutočňovalo podl’a stupnice od 0 do 100. Pritom hodnotenie 100 znamenalo žiadny vzrast rastlín resp. úplne zničenie aspoň nadzemných častí rastlín a 0 znamenala žiadne poškodenie alebo normálny priebeh rastu.
Druhý rastlín pestovaných pri pokusoch v skleníku boli nasledovné:
Tabulka 17
Latinský názov Nemecký názov Anglický názov Slovenský; náaav
Chenopodium album (CHEAL) Weifter GänsefuB lambsquarters (goosefoot) Mrlík
Ipomoea subspecies (IPOSS) Prunkwindearten morningglory Povojník
Sinapis alba (S1NAL) WeiSer Senf white mustard Horčica biela
Solanum nigrum (SOLNI) Schwarzer Nachtschatten black nightshade íuľok čierny
Tríticum aestivum (TRZAS) Sommerweizen summer wheat Pšenica jarná
Zea mays (ZEAMX) Mais Indián corn Kukurica
vyrastených rastlín v skleníHerbicídna aktivita pri ošetrení ku
Príkl.č. 13.3
Použitá dávka (kg/ha akt.subst.) 0.5 0,25
Zkúšobní rastlina Poškodeniev %
TRZAS 0 0
CHEAL 95 95
SINAL 95 95
SOLNI 100 95
252
Tabulka 18
Herbicídna aktivita pri ošetrení vyrastených rastlín v skleníku
Príkl.č. 13.13
Použitá dávka (kg/ha akt.subst.) 0.5 0,25
Zkušobnarastlina Poškocfen&v %
TRZAS 10 0
CHEAL 95 95
IPOSS 100 100
SOLNI 100 100
253

Claims (12)

1. Benzoylderiváty vzorca I, kde jednotlivé substituenty majú nasledujúci význam:
L, M vodík, C^-Cg alkyl, C2-Cg alkenyl, C2-Cg alkinyl, alkoxyl, pričom tieto skupiny môžu byt prípadne substituované jedným až piatimi halogénovými atómami alebo cl-c4 alkoxylmi; halogén, kyanoskupina, nitroskupina, skupina -(A)m-S(O)nR1 alebo skupina -(A)m-CO-R2;
Y skupina, skladajúca sa z C=O, C=N=R3, CR7-NR5R6, CR7OR8, ΟΚ1^11, CR7SR8,i,3-dioxanyl alebo 1,3-dioxolanyl substituovaný vodíkom alebo Ci-C4 alkylom; heteroatóm zo skupiny kyslík, síra a dusík;
sa skladá z (-CR12=R13-), reťazca (-CR12R13-), väzba medzi X a Y môže byt nasýtená alebo nenasýtená;
A O, NR14;
m nula alebo jedna;
n nula, jedna alebo dve;
R1 ci-c4 alkyl, C1-C4 haloalkyl alebo NR14;
R2 ci“c4 alkyl, C1-C4 haloalkyl, C1~C4 alkoxyl alebo NR14;
- 254 -
R3 vodík,-NR9R4; C-j^-Cg alkyl, C-^-Cg haloalkyl, Cj-Cg alkoxyl,
Cx-Cghaloalkoxyl, C2-Cg alkenyl, C2~Cg haloalkenyl, C2-Cg alkinyl;
prípadne substituovaný fenyl, pričom týmito substituentami môžu byť ci-c4 alkyl, Cx-C4 alkoxyl, Cx-C4 haloalkoxyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina; prípadne substituovaný benzyl, pričom týmito substituentami môžu byť cl_c4 alkyl, C1-C4 alkoxyl, ci_c4 haloalkoxyl, Cx-C4 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
prípadne substituovaná benzoyloxyskupina, pričom týmito substituentami môžu byť C1~C4 alkyl, CX~C4 alkoxyl, Cx-C4 haloalkoxyl, Cx-C4 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
R4 vodík, C^-Cg alkyl, Cx-C6 haloalkyl, C2~Cg alkenyl, C2~Cg alkinyl, C=O-NR14; prípadne substituovaný fenyl, pričom týmito substituentami môžu byť Cx-C4 alkyl,Cx-C4 alkoxyl, cl”<34 haloalkoxyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina; prípadne substituovaný benzyl, pričom týmito substituentami môžu byť alkyl, C^-C^ alkoxyl, 0χ-04 halo-, alkoxyl, Cx-C4 haloalkyl, kyanoskupina, nitroskupina;
R9 vodík, Cj-Cg alkyl, Cx-Cg haloalkyl, C2~Cg alkenyl, C2-Cg alkinyl, C=O-NR14;
prípadne substituovaný fenyl, pričom týmito substituentami môžu byť Cx-C4 alkyl, Cx-C4 alkoxyl, Cx-C4 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
R5,R6 nezávisle na sebe vodík, Cx-Cg alkyl, C2~Cg alkenyl, cl-c4 haloalkyl, C2_Cg haloalkenyl, Cx-Cg alkoxyl, cl“c6 haloalkoxyl;
prípadne substituovaný fenyl, pričom týmito substituentami môžu byť ύχ-04 alkyl, 0χ-04 alkoxyl, Cx-C4 haloalkyl , halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
prípadne substituovaný benzyl, pričom týmito substituentami môžu byť Cx-C4 alkyl, Cx-C4 alkoxyl, Cx-C4 haloalkoxyl, Cx-C4 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina ;
255
R7 vodík, C-^-Cg alkyl, (^-04 alkoxyl, 0-^-04 haloalkyl, 0-^-04 haloalkoxyl; prípadne substituovaný fenyl, pričom ako substituenty môžu byť jeden až tri halogény, C1-C4 alkyl, Cl-C4 alkoxyl, ci~c4 haloalkoxyl, nitroskupina, väzbu môžu tvoriť R7 a R21 alebo R7 a R23 alebo R7 a R12;
R8 vodík, Ci-C6 alkyl, Ci-C4 halogénalkyl, substituovaný fenyl, pričom týmito substituentami môžu byť ci_c4 alkyl, C1-C4 alkoxyl, <^-04 haloalkoxyl, <^-04 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
prípadne substituovaný benzyl, pričom týmito substituentami môžu byť ¢^-04 alkyl, ¢^-04 alkoxyl, (^-04 haloalkoxyl, ci~c4 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina ;
Ί H 1 Ί z
R ,R nezávisle na sebe vodík, C^-Cg alkyl; pripadne substituovaný fenyl, pričom týmito substituentami môžu byť jeden až tri halogény, ci-c4 alkyl, C1-C4 alkoxyl, cl“c4 haloalkoxyl, nitroskupina; väzbu môžu tvoriť R10 a R12 alebo R10a R23 alebo R10a R21;
R12, R13 nezávisle na sebe vodík, Cj-Cg alkyl, Cj-Cg haloalkyl, Cj-Cg alkoxyl, C-^-Cg haloalkoxyl; prípadne substituovaný fenyl, pričom ako substituenty môžu byť cl-c4 alkyl, ci_c4 alkoxyl, ci-c4 haloalkoxyl, (^-04 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
R14 ci-c4 alkyl;
R21 vodík, C^-Cg alkyl, C^-Cg haloalkyl, Cj-Cg alkoxyl, C^-Cg haloalkoxyl; prípadne substituovaný fenyl, pričom ako substituenty môžu byť ¢-^-04 alkyl, ci-c4 alkoxyl, ¢2-04 haloalkoxyl, C1-C4 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
2 2
R vodík, C-^-Cg alkyl, C^-Cg haloalkyl, C-j^-Cg alkoxyl, Cj-Cg haloalkoxyl; prípadne substituovaný fenyl, pričom ako substituenty môžu byť C1-C4 alkyl, Ci-C4 alkoxyl, <^-04
256 haloalkoxyl, Ci“C4 haloalkyl, halogén, kyanoskupina, nitroskupina;
R23 vodík, C^-Cg alkyl, C2-C6 alkenyl, C1-C(S alkoxyl; prípadne fenyl alebo benzyl substituovaný C1~C4 alkylom, C-^-C^ alkoxylom, ci-c4 haloalkoxylom, ci~c4 haloalkylom, halogénom, kyanoskupinou, nitroskupinou;
v polohe 2 viazaný cyklohexán-1,3-diónový kruh vzorca II kde r!6, r18 a r20 predstavujú vodík alebo alkyl
R19 predstavuje vodík, 02-04 alkyl alebo skupinu -COOR14;
R17 predstavuje vodík, až C4 alkyl, C3~C4 cykloalkyl, pričom tieto skupiny môžu prípadne niesť jeden až tri z nasledujúcich substituentov: halogén Ο-^-^ alkyltio alebo Cj-C^ alkoxyl, alebo
R17 predstavuje tetrahydropyranyl-3, tetrahydropyranyl-4 alebo tetrahydrotiopyranyl-3, alebo
17 p q
R a R vytvárajú vzájomnú väzbu alebo tvoria troj- až šesťčlennýkarbocyklický kruh, pričom v prípade, že Y = C=O, nie je X rovne NR , ako aj
257 polnohospodársky využiteíné soli.
2. Benzoylderiváty vzorca la, kde L znamená vodík, C^-Cg alkyl, C2~Cg alkenyl, C2-Cg alkinyl, Cj-C^ alkoxy, ci-c4 alkyltio, C-j_-C4 halogénalkyl,
Cy-C4 halogénalkoxy, alkylsulfonyl, halogén, Cl-C4 halogénalkyltio, ci_c4 nitroskupinu alebo kyanoskupinu a M znamená vodík, C^-Cg alkyl, C2-Cg alkenyl, C2~Cg alkinyl, ci-c4 alkoxy, Ci-C4 alkyltio, ci-c4 halogénalkyl, C1~C4 halogénalkoxy, C-^-C^ halogénalkyltio, C1~C4 alkylsulfonyl, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a Q, X, n a Y majú význam uvedený v nároku 1, pričom v prípade, že Y = C=0, nie je X rovné NR23.
3. Benzoylderiváty vzorca Ib
Ib kde L znamená C^-Cg alkyl, C2-C6 alkenyl, C2-C6 alkinyl, Cl-C4 alkoxy, C1-C4 halogénalkyl,C-^-C^j halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a M znamená vodík, cl-c6 alkyl, C2-Cg alkenyl, C2-Cg alkinyl, Ci“C4 alkoxy, C1“C4 halogénalkyl, C-l-C^ halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a Q, X, n a Y majú význam uvedený v nároku 1, pričom v prípade, že Y = c=0, nie je X rovné NR23.
258
4. Benzoylderiváty vzorca I podía nároku 1, kde substituenty L resp. M znamenajú vodík, metyl, metoxy1, chlór, kyanoskupinu, nitroskupinu, trifluórmetyl.
5. Benzoylderiváty vzorca Ic, kde L znamená vodík, ci-c6 alkyl, c2~c6 alkenYl/ C2-C6 alkinyl, C^-C^ alkoxy, ci-c4 halogénalkyl, Cx-C4 halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a M znamená vodík, C-^-Cg alkyl, C2~C6 alkenyl, C2-Cg alkinyl, ci“c4 alkoxy, ci-c4 halogénalkyl, ci-c4 halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a Q,X, n a Y a ďalej R22,R21,R12 a R13 majú význam uvedený v nároku 1. 6
6. Benzoylderiváty vzorca Id,
Id kde L znamená vodík, ci“c6 alkyl, c2-c6 alkenYÍ, C2-C6 alkinyl, alkoxy, Cj,-C4 halogénalkyl, C1~C4 halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a M znamená vodík, ci“c6 alkyl, c2-c6 alkenYÍ, C2-C6 alkinyl, C1-C4 alkoxy, ci-c4 halogénalkyl, halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a Q, X, n a Y a ďalej R12 a R13 majú význam uvedený v nároku 1.
259
7. Benzoylderiváty vzorca Ie, kde L znamená vodík, C-^-Cg alkyl, c2-c6 alkenyl, C2-C6 alkinyl, Ci-C4 alkoxy,C^-C^ halogénalkyl, ci~c4 halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a M znamená vodík, ci-c6 alkyl, c2_c6 alkenyl, c2-c6 alkinyl, C]_-C4 alkoxy, ci_c4 halogénalkyl, halogénalkoxy, halogén, nitroskupinu alebo kyanoskupinu a Q, X,n a Y a ďalej R·1·2 a R13 majú význam uvedený v nároku 1.
8. Benzoylderiváty vzorca I podľa nároku 1, kde n je jedna > 7 p 7 p alebo dve a Y znamena CR -OR , pričom R' a R majú význam uvedený v nároku 1.
9. Postup výroby zlúčeniny vzorca I podľa nároku 1, vyznačujúci sa tým, že príslušné východiskové látky vzorca II
sa acylujú Illb, chloridom kyseliny vzorca Hla alebo kyselinou 0 i| M (0)n | 0 i| M (0)n 1 11 L- Ô Ί ^-S x / Y Hla II L r'V H \ X / Y IHb
260 pričom L, M, X, n a Y majú význam podľa nároku 1, a tento acylovaný produkt sa premieňa v prítomnosti katalyzátora na zlúčeniny I.
10. Herbicídne prostriedky obsahujúce minimálne jeden benzoyl- derivát vzorca I podľa nároku I a bežné inertné prísady.
11. Postup na potláčanie nežiadúceho rastu rastlín vyznačujúci sa tým, že sa na rastliny alebo ich okolité prostredie ' pôsobí herbicídne účinným množstvom benzoylderivátu vzorca 1 podľa nároku 1.
kde T,
L, M, X, n a Y majú nasledujúci význam:
T chlór, OH alebo C^-C^ alkoxy;
L vodík, C-j^-Cg alkyl, C2~Cg alkenyl, C2-Cg alkinyl, Cj-C^ alkoxy, ci~c4 halogénalkyl, ci~c4 halogénalkoxy, ci-c4 alkyltio, Ci~C4 halogéntioalkyl, C^-C^ alkylsulf onyl, halogén, nitroskupina alebo kyanoskupina;
M ci-c6 alkyl, C2-Cg alkenyl, C2-Cg alkinyl, C^-C^ alkoxy, Cl-C4 halogénalkyl, ε^-Ο4 halogénalkoxy, C\~C4 alkyltio, C1~C4 halogéntioalkyl, ci-c4 alkylsulfonyl, halogén, nitroskupina alebo kyanoskupina;
X, Y, n podía nároku 1, okrem prípadu, keď
X = (-CH2CH2-) alebo (-CH2~) a Y = C=0 alebo kyslík, takže potom La M nemôžu predstavovať súčasne vodík a ak je Y = C=O, nemôže X zodpovedať NR^3.
261
13. Benzoylderiváty vzorca Illd kde T, L, M, X, n a Y majú nasledujúci význam:
T chlór, OH alebo alkoxy;
L ci-c6 alkyl, C2-C6 alkenyl, C2-Cg alkinyl, C^-C^ alkoxy, halogénalkyl, 0-^-04 halogénalkoxy, 02-04 alkyltio, CJ-C4 halogéntioalkyl, Ci-C4 alkylsulfonyl, halogén, nitroskupina alebo kyanoskupina;
M vodík, Ci~Cg alkyl, C2-Cg alkenyl, C2-Cg alkinyl, 6^-04 alkoxy, ci”c4 halogénalkyl, Ci-C4 halogénalkoxy, Ci-C4 alkyltio, Ci-C4 halogéntioalkyl, ci-c4 alkylsulfonyl, halogén, nitroskupina alebo kyanoskupina;
X, Y, n podľa nároku 1, pričom v prípade, že je Y = C=0, nemôže X zodpovedať NR23.
SK243-98A 1995-09-01 1996-08-29 2-cyclohexane-1,3-dione benzoyl derivatives SK24398A3 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19532311A DE19532311A1 (de) 1995-09-01 1995-09-01 Benzoylderivate
PCT/EP1996/003800 WO1997009324A1 (de) 1995-09-01 1996-08-29 2-cyclohexan-1,3-dion-benzoylderivate

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SK24398A3 true SK24398A3 (en) 1999-01-11

Family

ID=7771029

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SK243-98A SK24398A3 (en) 1995-09-01 1996-08-29 2-cyclohexane-1,3-dione benzoyl derivatives

Country Status (23)

Country Link
US (1) US6054414A (sk)
EP (1) EP0847394A1 (sk)
JP (2) JP3027196B2 (sk)
KR (1) KR100446200B1 (sk)
CN (1) CN1100052C (sk)
AR (1) AR003688A1 (sk)
AU (1) AU717015B2 (sk)
BG (1) BG102297A (sk)
BR (1) BR9610208A (sk)
CA (1) CA2227934A1 (sk)
CZ (1) CZ60198A3 (sk)
DE (1) DE19532311A1 (sk)
EA (1) EA001202B1 (sk)
GE (1) GEP20012443B (sk)
HU (1) HUP9802430A3 (sk)
IL (1) IL123165A (sk)
MX (1) MX9801292A (sk)
NZ (1) NZ316942A (sk)
PL (1) PL325204A1 (sk)
SK (1) SK24398A3 (sk)
TW (1) TW334430B (sk)
WO (1) WO1997009324A1 (sk)
ZA (1) ZA967313B (sk)

Families Citing this family (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL335740A1 (en) * 1997-03-10 2000-05-08 Basf Ag Derivatives of saccharin-5-carbonylcyclohexane-1,3,5-trione
GB9807779D0 (en) 1998-04-09 1998-06-10 Ciba Geigy Ag Organic compounds
US6440899B1 (en) * 1998-04-30 2002-08-27 Basf Aktiengesellschaft Cyclohexenonedioxothiochromanoyl derivatives
CA2346065A1 (en) * 1998-10-06 2000-04-13 Idemitsu Kosan Co., Ltd. Triketone derivative and herbicide
EP1144401A3 (de) * 1998-12-15 2002-09-11 Basf Aktiengesellschaft Thiochromanoylcyclohexenon-derivate
JP2002544201A (ja) * 1999-05-07 2002-12-24 ビーエーエスエフ アクチェンゲゼルシャフト ベンゾヘテロシクリルシクロヘキセノン
WO2000068233A1 (de) * 1999-05-07 2000-11-16 Basf Aktiengesellschaft Cyclohexenondioxothiochromanoyl-derivate
AR023255A1 (es) * 1999-05-13 2002-09-04 Idemitsu Kosan Co Compuestos azoles y composiciones herbicidas que los contienen
JP2001002508A (ja) * 1999-06-23 2001-01-09 Idemitsu Kosan Co Ltd 水稲用除草剤
DE19929259A1 (de) * 1999-06-25 2000-12-28 Basf Ag Cyclohexanon-Derivate von bicyclischen Benzoesäuren
AU2001241117A1 (en) * 2000-04-04 2001-10-15 Idemitsu Kosan Co. Ltd. Fused-benzoyl derivatives and herbicide compositions containing the same
AR032779A1 (es) * 2000-12-11 2003-11-26 Basf Ag Derivados de ciclohexenona de benzazolonas, acidos benzazolonacarboxilicos, agentes que contienen por lo menos un derivado de ciclohexenona, procedimiento para combatir el crecimiento indeseado de plantas y uso de dichos derivados como herbicidas
AU2001284480A1 (en) * 2000-12-21 2002-07-01 Idemitsu Kosan Co. Ltd. Benzothiophene derivatives and herbicidal compositions containing the same
DE10215723A1 (de) * 2002-04-10 2003-10-30 Bayer Cropscience Gmbh 3-Keto oder 3-Oximether substituierte Benzoylcyclohexandione
MX2013010395A (es) 2011-03-15 2013-10-01 Bayer Ip Gmbh Amidas de acido n-(1,2,5-oxadiazol-3-il)-, n-tetrazol-5-il)- y n-(triazol-5-il)bicicloaril-carboxilico y su uso como herbicidas.

Family Cites Families (27)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3758522A (en) * 1970-06-18 1973-09-11 Leo Pharm Prod Ltd Certain sulfamylbenzoic acids, esters thereof, and pharmaceutically acceptable salts thereof
GB1406882A (en) * 1972-04-28 1975-09-17 Leo Pharm Prod Ltd Benzoic acid derivatives and benzisptjoaup'e 1.1 dopxode derovatoves
GB1432660A (en) * 1973-10-30 1976-04-22 Science Union & Cie Piperazine derivatives processes for their preparation and and pharamacueitcal compositions containing them
DK139578A (da) * 1978-03-29 1979-09-30 Retroflame International Brandhaemmende midler
GR75101B (sk) * 1980-10-23 1984-07-13 Pfizer
ZA825413B (en) * 1981-08-26 1983-06-29 Pfizer Thromboxane synthetase inhibitors, processes for their production, and pharmaceutical compositions comprising them
DE3382601T2 (de) * 1982-03-25 1993-01-07 Stauffer Chemical Co 2-(2-substituierte benzoyl)-1,3 cyclohexandione.
US4780127A (en) * 1982-03-25 1988-10-25 Stauffer Chemical Company Certain 2-(substituted benzoyl)-1,3-cyclohexanediones and their use as herbicides
DE3474297D1 (en) * 1983-09-16 1988-11-03 Stauffer Chemical Co Certain 2-(2-substituted benzoyl)-1,3-cyclohexanediones
PH21446A (en) * 1983-09-16 1987-10-20 Stauffer Chemical Co Certain 2-(2-substituted benzoyl)-1,3-cyclohexanediones
LU85544A1 (fr) * 1984-09-19 1986-04-03 Cird Derives heterocycliques aromatiques,leur procede de preparation et leur application dans les domaines therapeutique et cosmetique
TR22585A (tr) * 1984-12-20 1987-12-07 Stauffer Chemical Co Bazi 2-(2'-alkilbenzoil)-1,3-sikloheksandion'lar
IL77348A (en) * 1984-12-20 1991-05-12 Stauffer Chemical Co 2-(2'-substituted benzoyl)-1,3-cyclohexanediones,their preparation and their use as herbicides
IL77349A (en) * 1984-12-20 1990-07-12 Stauffer Chemical Co 2-(2'-nitrobenzoyl)-1,3-cyclohexanediones,their preparation and their use as herbicides
CA1340284C (en) * 1987-03-19 1998-12-22 Zeneca Inc. Herbicidal substituted cyclic diones
ATE108764T1 (de) * 1987-11-28 1994-08-15 Nippon Soda Co Cyclohexenonderivate.
HU206242B (en) * 1988-04-18 1992-10-28 Sandoz Ag Herbicidal compositions comprising substituted benzoyl bicyclodione derivatives as active ingredient
US5015658A (en) * 1988-06-29 1991-05-14 Allergan, Inc. Thiochroman esters of phenols and terephthallates having retinoid-like activity
AU626881B2 (en) * 1988-07-14 1992-08-13 F. Hoffmann-La Roche Ag Benzofused heterocyclics used as pharmaceuticals
US4957538A (en) * 1988-11-18 1990-09-18 Ici Americas Inc. Certain 2-(2',3',4'-trisubstituted benzoyl)-1,3-cyclohexanediones
JPH0352862A (ja) * 1989-07-20 1991-03-07 Nippon Soda Co Ltd 置換ピリジン誘導体、その製造法及び除草剤
JP3245421B2 (ja) * 1992-08-18 2002-01-15 出光興産株式会社 シクロヘキサンジオン誘導体
ATE188379T1 (de) * 1992-10-14 2000-01-15 Merck & Co Inc Fibrinogenrezeptor-antagonisten
WO1994008988A1 (en) * 1992-10-15 1994-04-28 Idemitsu Kosan Co., Ltd. Cyclohexanedione derivative
DE4427995A1 (de) * 1994-08-08 1996-02-15 Basf Ag Saccharinderivate
AU6777896A (en) * 1995-08-25 1997-03-19 E.I. Du Pont De Nemours And Company Bicyclic herbicides
JP3052862U (ja) 1998-04-01 1998-10-09 サン.フレックス株式会社 トルマリン効果を上げ得る板材製品被覆構造体

Also Published As

Publication number Publication date
AU717015B2 (en) 2000-03-16
WO1997009324A1 (de) 1997-03-13
KR19990044329A (ko) 1999-06-25
AU6929796A (en) 1997-03-27
CN1100052C (zh) 2003-01-29
CA2227934A1 (en) 1997-03-13
MX9801292A (es) 1998-05-31
JPH10510846A (ja) 1998-10-20
HUP9802430A3 (en) 2002-01-28
CZ60198A3 (cs) 1998-08-12
IL123165A (en) 2001-08-08
EA199800233A1 (ru) 1998-10-29
HUP9802430A2 (hu) 1999-02-01
AR003688A1 (es) 1998-09-09
BR9610208A (pt) 1999-02-02
PL325204A1 (en) 1998-07-06
EA001202B1 (ru) 2000-12-25
BG102297A (en) 1998-12-30
EP0847394A1 (de) 1998-06-17
DE19532311A1 (de) 1997-03-06
GEP20012443B (en) 2001-05-25
JP2000026458A (ja) 2000-01-25
TW334430B (en) 1998-06-21
US6054414A (en) 2000-04-25
KR100446200B1 (ko) 2005-08-05
CN1194641A (zh) 1998-09-30
ZA967313B (en) 1998-03-02
JP3027196B2 (ja) 2000-03-27
IL123165A0 (en) 1998-09-24
NZ316942A (en) 2000-01-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR100392868B1 (ko) 제초성벤조일유도체
EP0811007B1 (de) Pyrazol-4-yl-benzoylderivate und ihre verwendung als herbizide
EP0810998B1 (de) Phenyldiketon-derivate als herbizide
EP0810999B1 (de) Isoxazolyl-benzoylderivate
SK24398A3 (en) 2-cyclohexane-1,3-dione benzoyl derivatives
SK103498A3 (en) 2-hetaroylcyclohexane-1,3-diones
US6291682B1 (en) Pyrazol-4-ylbenzoyl derivatives and their use as herbicides
SK103598A3 (en) Pyrazole-4-yl-hetaroyl derivatives as herbicides
CZ238499A3 (cs) 2-benzoyl-cyklohexan-1,3-diony, způsob a meziprodukty k jejich výrobě a jejich použití
DE19543640A1 (de) Isoxazol-4-yl-benzoylderivate
WO1997019071A1 (de) 2-cyano-1,3-dion derivate, deren herstellung und deren verwendung als herbizide
CZ234199A3 (cs) 3-Aminokarbonyl/3-aminothiokarbonylsubstituované 2-benzoyIcyklohexan-l,3-diony s herbicidním účinkem