PL210943B1 - Nowe propioniany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania - Google Patents

Nowe propioniany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania

Info

Publication number
PL210943B1
PL210943B1 PL390263A PL39026310A PL210943B1 PL 210943 B1 PL210943 B1 PL 210943B1 PL 390263 A PL390263 A PL 390263A PL 39026310 A PL39026310 A PL 39026310A PL 210943 B1 PL210943 B1 PL 210943B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
dimethylcyclohex
mixture
alcohols
isomer
propionates
Prior art date
Application number
PL390263A
Other languages
English (en)
Other versions
PL390263A1 (pl
Inventor
Katarzyna Wińska
Czesław Wawrzeńczyk
Józef Kula
Original Assignee
Univ Przyrodniczy We Wrocławiu
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Przyrodniczy We Wrocławiu filed Critical Univ Przyrodniczy We Wrocławiu
Priority to PL390263A priority Critical patent/PL210943B1/pl
Publication of PL390263A1 publication Critical patent/PL390263A1/pl
Publication of PL210943B1 publication Critical patent/PL210943B1/pl

Links

Landscapes

  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku są nowe propioniany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu, przedstawione na rysunku, o wzorach 1, 2, 3 i sposób ich otrzymywania.
Związki te posiadają zapachy średnio intensywne, owocowe z nutą ananasową i mogą znaleźć zastosowanie, jako składniki kompozycji zapachowych, w przemyśle perfumeryjnym lub spożywczym.
W dostę pnej literaturze nie znaleziono publikacji o otrzymywaniu racemicznych i optycznie czynnych propionianów 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu.
Istotą wynalazku są nowe propioniany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu, o wzorach 1, 2, 3.
Istotą wynalazku jest również sposób ich otrzymywania polegający na tym, że po estryfikacji znanego racemicznego 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ol z octanem winylu, w obecności lipazy Amano PS, jako biokatalizatora, uzyskuje się mieszaninę izomerycznych alkoholi i estrów. Następnie, nieprzereagowane alkohole poddaje się ponownej estryfikacji, w tych samych warunkach. Otrzymuje się mieszaninę izomerycznych alkoholi i estrów, po czym nieprzereagowane alkohole poddaje się trzeciej estryfikacji, w tych samych warunkach. Uzyskuje się mieszaninę zawierającą estry oraz czysty R-(+)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ol.
Natomiast izomer S-(-)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-olu otrzymuje się w wyniku enzymatycznej hydrolizy mieszaniny izomerycznych octanów R-(+)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i S-(-)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu, otrzymanych w dwóch pierwszych reakcjach enzymatycznej estryfikacji, katalizowanej lipazą Amano PS w buforze fosforanowym. Racemiczny i enancjomerycznie wzbogacone alkohole poddaje się reakcji z chlorkiem kwasu propionowego, w obecności pirydyny i suchego eteru dietylowego, otrzymując propioniany o interesujących właściwościach zapachowych.
Przedmiot wynalazku jest bliżej objaśniony w przykładach wykonania
P r z y k ł a d 1.
Rozpuszczony w bezwodnym eterze dietylowym (5 cm3) chlorek kwasu propionowego (0,10 g, 1,1 mmol) wkrapla się do ochłodzonej mieszaniny znanego racemicznego 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-olu (0,13 g, 1,0 mmol) i bezwodnej pirydyny (0,17 g, 2,2 mmol) w bezwodnym eterze dietylowym (5 cm3). Całość miesza się przez 5 godzin, po czym mieszaninę reakcyjną rozcieńcza się eterem dietylowym (50 cm3). Roztwór eterowy wytrząsa się z roztworem HCl. Po oddzieleniu warstwy organicznej, fazę wodną ekstrahuje się dodatkowo eterem dietylowym (3 x 15 cm3). Połączone ekstrakty eterowe przemywa się rozcieńczonym (10%) roztworem H2SO4, nasyconym roztworem NaHCO3 i solanką a następnie suszy bezwodnym MgSO4. Surowy produkt oczyszcza się za pomocą chromatografii kolumnowej (żel krzemionkowy, heksan:aceton, 9:1). Otrzymuje sie 0,18 g propionianu (wzór 1), (wydajność 98%), o zapachu średnio intensywnym, owocowym ananasowym.
Dane fizyczne i spektroskopowe otrzymanego produktu są następujące: n2D0 =1.4480;
1H NMR (600 MHz, CDCI3) δ: 0.96 i 0.99 (dwa s, 6H, (CH3)2C<)), 1.13 (t, J = 7.5 Hz, 3H, -C(O)CH2CH3) 1.44 (dd, 1H, J = 12.7 i 8.3 Hz, jeden z CH2-6), 1.77-1.82 (m, 2H, jeden z CH2-4, jeden z CH2-6), 1.93 (m, 1H, jeden z CH2-4), 2.31 (kw, J = 7.5 Hz, 2H, -C(O)CH2CH3), 5.35 (m, 1H, H-1), 5.63 (dm, J = 10.1 Hz, 1H, H-2) 5.81 (dm, J= 10.1 Hz, 1H, H-3);
IR (film, cm-1): 3033 (w), 2952 (s), 1732 (s), 1368 (m), 1255 (m), 1183 (s), 1092 (m).
P r z y k ł a d 2.
Do mieszaniny heksanu (2,0 cm3) i octanu winylu (10,0 cm3, 108,4 mmola) dodaje się racemiczny 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ol (8,10 g: 64,2 mmola). Całość intensywnie miesza się z 2,40 g lipazy Amano PS (lipaza z Burkholderia cepacia), na mieszadle magnetycznym, w temperaturze pokojowej. Po 12 dniach mieszaninę reakcyjną sączy się przez celit i odparowuje rozpuszczalnik. Pozostałość rozdziela się stosując chromatografię kolumnową (żel krzemionkowy, heksan:aceton, 9:1).
Otrzymuje się w ten sposób 6,11 g mieszaniny izomerów 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-oli, o skł adzie wedł ug analizy chromatografii gazowej, na kolumnie z wypeł nieniem chiralnym CP ChirasilDEX: 57% izomeru R-(+) i 43% izomeru S-(-) oraz 1,66 g octanów 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu o skł adzie ustalonym na podstawie analizy GC: 94% izomeru S-(-) i 6% izomeru R-(+). Otrzymane w pierwszej reakcji enzymatycznej cykloheksenole (6,11 g; 48,4 mmola) poddaje się ponownej estryfikacji z octanem winylu (7,5 cm3; 81,3 mmola) w heksanie (2,0 cm3) i w obecności 0,97 g lipazy Amano PS. Po 6 dniach mieszaninę reakcyjną sączy się przez celit, odparowuje rozpuszczalnik i rozdziela przy użyciu chromatografii kolumnowej (żel krzemionkowy, heksan:aceton, 9:1). Otrzymuje się w ten spoPL 210 943 B1 sób 4,87 g mieszaniny izomerycznych alkoholi o składzie: 70% izomeru R-(+) i 30% izomeru S-(-) oraz octany (0,93 g) o składzie: 91% izomeru S-(-) oraz 9% izomeru R-(+).
Nieprzereagowane w poprzedniej reakcji estryfikacji alkohole (4,87 g; 38,6 mmola), poddaje się ponownej estryfikacji z octanem winylu (6,0 cm3; 65,1 mmola) w heksanie (2 cm3) i w obecności 0,60 g lipazy Amano PS. Po 6 dniach mieszaninę reakcyjną przesącza się przez celit, odparowuje rozpuszczalnik i rozdziela za pomocą chromatografii kolumnowej (żel krzemionkowy, heksan:aceton, 9:1). Otrzymuje się w ten sposób 2,82 g mieszaniny izomerycznych alkoholi o składzie: 99% izomeru R-(+) i 1% izomeru S-(-) oraz octany (1,52 g) o skł adzie: 72% izomeru S-(-) oraz 28% izomeru R-(+).
Uzyskany R-(+)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ol, o nadmiarze enancjomerycznym (98 %), charakteryzuje się skręcalnością właściwą: [«]D = +59,1 (c = 0,59; CHCI3). Do mieszaniny otrzymanego 3 alkoholu (0,10 g, 0,8 mmol) i bezwodnej pirydyny (0,14 g, 1,8 mmol) w eterze dietylowym (10 cm3), wkrapla się chlorek kwasu propionowego (0,083 g, 0,9 mmol), rozpuszczony w bezwodnym eterze dietylowym (5 cm3). Mieszaninę reakcyjną, po 6 godzinach mieszania, rozcieńcza się eterem dietylowym (100 cm3). Warstwę organiczną wytrząsa się z roztworem HCl. Po oddzieleniu warstwy eterowej, fazę wodną, ekstrahuje się dodatkowo eterem dietylowym (3 x 25 cm3). Połączone ekstrakty eterowe przemywa się rozcieńczonym (10%) roztworem H2SO4, nasyconym roztworem NaHCOa oraz solanką a następnie suszy się bezwodnym MgSO4 i oczyszcza za pomocą chromatografii kolumnowej (żel krzemionkowy, eluent heksan:aceton, 9:1). Uzyskuje się 0,18 g (0,9 mmol, wydajność 98%) propionianu R-(+)-5,5-dimetylocycloheks-2-en-1-ylu (wzór 2) o zapachu średnio-intensywnym przypominającym świeży owoc ananasa, mniej słodkim niż racemat.
Skręcalność właściwa otrzymanego produktu: [a]|3 = + 84.9 (c = 0.72, CHCI3).
P r z y k ł a d 3.
Postępuje się tak, jak w przykładzie 2, z tym, że mieszaninę izomerycznych octanów 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu (2,59 g; 20,5 mmola), otrzymanych z dwóch pierwszych enzymatycznych reakcji estryfikacji, poddaje się enzymatycznej hydrolizie w buforze fosforanowym o pH « 7,0 (50 cm3) w obecności 0,5 g lipazy Amano PS. Po 6 dniach mieszaninę reakcyjną ekstrahuje się eterem dietylowym i roztwór eterowy suszy się bezwodnym MgSO4. Następnie odparowuje się rozpuszczalnik i pozostałość rozdziela, stosując chromatografię kolumnową (żel krzemionkowy, heksan:aceton, 9:1).
Otrzymuje się w ten sposób 1,12 g mieszaniny alkoholi o składzie: 99% izomeru S-(-) i 1% izomeru R-(+) oraz 1,07 g octanów o składzie: 85% izomeru S-(-) i 15% izomeru R-(+).
Uzyskany w ten sposób S-(-)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ol o nadmiarze enancjomerycznym 98% charakteryzuje się następującą skręcalnością właściwą: [a],8 = -59,8 (c = 0,62; CHCI3).
Rozpuszczony w bezwodnym eterze dietylowym (10 cm3) chlorek kwasu propionowego (0,083 g, 0,9 mmol) wkrapla się do ochłodzonej mieszaniny alkoholu (0,10 g, 0,8 mmol) i bezwodnej pirydyny (0,14 g, 1,8 mmol) w bezwodnym eterze dietylowym (10 cm3). Całość miesza się przez 5 godzin, a następnie mieszaninę reakcyjną rozcieńcza się eterem dietylowym (50 cm3) i wytrząsa się z roztworem HCl. Po oddzieleniu warstwy organicznej, fazę wodną ekstrahuje się dodatkowo eterem dietylowym (3 x 20 cm3). Połączone ekstrakty eterowe przemywa się rozcieńczonym (10%) roztworem H2SO4, nasyconym roztworem NaHCO3, solanką a następnie suszy się bezwodnym MgSO4.
Po oczyszczeniu za pomocą chromatografii kolumnowej (żel krzemionkowy, eluent heksan:aceton, 9:1), otrzymuje się 0,13 g propionianu S-(-)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu (wzór 3), (7,1 mmol, wydajność 90%).
Związek charakteryzuje się zapachem średnio-intensywnym, podobnym do racematu, ananasowym, bez cierpkiej nuty skórkowej i skręcalnością właściwą:
[a]2D3 = -84.8 (c = 0.86, CHCI3).

Claims (2)

1. Nowe propioniany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu przedstawione na rysunku, o wzorach 1, 2, 3.
2. Sposób otrzymywania nowych propionianów 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu, znamienny tym, że po estryfikacji znanego racemicznego 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-olu z octanem winylu, w obecności lipazy Amano PS jako biokatalizatora, uzyskuje się mieszaninę izomerycznych alkoholi
PL 210 943 B1 i estrów, po czym nieprzereagowane alkohole poddaje się ponownej estryfikacji w tych samych warunkach, otrzymując mieszaninę izomerycznych alkoholi i estrów, a następnie poddaje się ją trzeciej estryfikacji w tych samych warunkach i otrzymuje się R-(+)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-olu i mieszaninę estrów, zaś izomer S-(-)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-olu otrzymuje się w wyniku enzymatycznej hydrolizy mieszaniny izomerycznych octanów R-(+)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i S-(-)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu, otrzymanych w dwóch pierwszych reakcjach enzymatycznej estryfikacji, katalizowanej lipazą Amano PS w buforze fosforanowym, a następnie racemiczne i enancjomerycznie wzbogacone alkohole poddaje się reakcji z chlorkiem kwasu propionowego w obecności pirydyny i suchego eteru dietylowego, otrzymując estry kwasu propionowego.
PL390263A 2010-01-25 2010-01-25 Nowe propioniany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania PL210943B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL390263A PL210943B1 (pl) 2010-01-25 2010-01-25 Nowe propioniany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL390263A PL210943B1 (pl) 2010-01-25 2010-01-25 Nowe propioniany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL390263A1 PL390263A1 (pl) 2010-07-19
PL210943B1 true PL210943B1 (pl) 2012-03-30

Family

ID=42370737

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL390263A PL210943B1 (pl) 2010-01-25 2010-01-25 Nowe propioniany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL210943B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL390263A1 (pl) 2010-07-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Chojnacka et al. Kinetic resolution of racemic secondary aliphatic allylic alcohols in lipase-catalyzed transesterification
EP2872477B1 (en) Process for the preparation of ingenol-3-angelate from 20-deoxy-ingenol
PL210943B1 (pl) Nowe propioniany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania
Gładkowski et al. Kinetic resolution of (E)-4-(2′, 5′-dimethylphenyl)-but-3-en-2-ol and (E)-4-(benzo [d][1′, 3′] dioxol-5′-yl)-but-3-en-2-ol through lipase-catalyzed transesterification
Sankaranarayanan et al. Synthesis of the 1, 5-dimethylic chiron enantiomers, 3, 7, 11-trimethyldodec-10-en-1-ol: application to enantiomeric syntheses of tribolure and a marine fatty acid
PL210081B1 (pl) Nowe octany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania
Barnier et al. Chemo-enzymatic preparation of optically active endo-bicyclo [4.1. 0] heptan-2-ols
PL210942B1 (pl) Nowe propioniany 6,6-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania
PL210936B1 (pl) Nowe propioniany 4,4-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania
Koch et al. Efficient syntheses of (10E, 12Z, 15Z)-9-oxo-and (9Z, 11E, 15E)-13-oxo-octadecatrienoic acids; two stress metabolites of wounded plants
PL205506B1 (pl) Nowy zapachowy propionian R-(+)-3,5,5- trimetylocykloheks-2-enylu i sposób jego otrzymywania
PL210083B1 (pl) Nowe optycznie czynne octany 4,4-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania
PL205505B1 (pl) Nowy propionian S-(-)-3,5,5-trimetylocykloheks-2-enylu i sposób jego otrzymywania
PL205500B1 (pl) Nowy zapachowy ester R-(-)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)etylowy kwasu octowego i sposób jego otrzymywania
PL205502B1 (pl) Nowy zapachowy ester S-(+)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)etylowy kwasu propionowego i sposób jego otrzymywania
PL205503B1 (pl) Nowy zapachowy ester R-(-)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)etylowy kwasu propionowego i sposób jego otrzymywania
PL206272B1 (pl) Nowy zapachowy ester R-(-)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-enylo)etylowy kwasu masłowego i sposób jego otrzymywania
PL210082B1 (pl) Nowe octany 6,6-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania
PL205499B1 (pl) Nowy zapachowy ester S-(+)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)etylowy kwasu octowego i sposób jego otrzymywania
PL209582B1 (pl) Nowy nienasycony alkohol zapachowy R-(-)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)etanol i sposób jego otrzymywania
Zwanenburg et al. Use of flash vacuum thermolysis in a stereocontrolled synthesis of optically active alkyl-substituted cyclopentenones with fragrant properties
CN105420285B (zh) 十七碳烯类化合物的制备方法
Sharma et al. A chemoenzymatic asymmetric synthesis of methyl (6S, 13R)-6, 13-dihydroxytetradeca-(2E, 4E, 8E)-trienoate, a component of Mycosphaerella rubella
PL209581B1 (pl) Nowy nienasycony alkohol zapachowy S-(+)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)etanol i sposób jego otrzymywania
JP4947996B2 (ja) セダノライドの製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
LICE Declarations of willingness to grant licence

Effective date: 20111013

LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20130125