PL124374B1 - Process for preparing derivatives of 3-allyl-7,8-dihydroxy-6-halogen-1-/4-hydroxyphenyl/-2,3,4,5-tetrahydro-1h-3-benzazepine - Google Patents

Process for preparing derivatives of 3-allyl-7,8-dihydroxy-6-halogen-1-/4-hydroxyphenyl/-2,3,4,5-tetrahydro-1h-3-benzazepine

Info

Publication number
PL124374B1
PL124374B1 PL1980224415A PL22441580A PL124374B1 PL 124374 B1 PL124374 B1 PL 124374B1 PL 1980224415 A PL1980224415 A PL 1980224415A PL 22441580 A PL22441580 A PL 22441580A PL 124374 B1 PL124374 B1 PL 124374B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
compounds
allyl
tetrahydro
benzazepine
hydroxyphenyl
Prior art date
Application number
PL1980224415A
Other languages
English (en)
Other versions
PL224415A1 (pl
Inventor
Joseph Weinstock
Original Assignee
Smithkline Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Smithkline Corp filed Critical Smithkline Corp
Publication of PL224415A1 publication Critical patent/PL224415A1/xx
Publication of PL124374B1 publication Critical patent/PL124374B1/pl

Links

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H04ELECTRIC COMMUNICATION TECHNIQUE
    • H04NPICTORIAL COMMUNICATION, e.g. TELEVISION
    • H04N3/00Scanning details of television systems; Combination thereof with generation of supply voltages
    • H04N3/10Scanning details of television systems; Combination thereof with generation of supply voltages by means not exclusively optical-mechanical
    • H04N3/16Scanning details of television systems; Combination thereof with generation of supply voltages by means not exclusively optical-mechanical by deflecting electron beam in cathode-ray tube, e.g. scanning corrections
    • H04N3/26Modifications of scanning arrangements to improve focusing
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D223/00Heterocyclic compounds containing seven-membered rings having one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D223/14Heterocyclic compounds containing seven-membered rings having one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D223/16Benzazepines; Hydrogenated benzazepines
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/08Vasodilators for multiple indications
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/10Drugs for disorders of the cardiovascular system for treating ischaemic or atherosclerotic diseases, e.g. antianginal drugs, coronary vasodilators, drugs for myocardial infarction, retinopathy, cerebrovascula insufficiency, renal arteriosclerosis

Landscapes

  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Urology & Nephrology (AREA)
  • Vascular Medicine (AREA)
  • Multimedia (AREA)
  • Signal Processing (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Other In-Based Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarza¬ nia pochodnych 3-allilo-7,8-dwuhydroksy-6-chlo- rowco-l-/4-hydroksyfenylo/-2,3,4,5-czterowodoro-lH- -3-benzazepiny.Sposobem wedlug wynalazku wytwarza sie zwia¬ zki, które w czasteczce zawieraja szkielet 1-fenylo- -2,3,4,5-czterowodoro- lH-3-benzazepiny podstawiony atomem chlorowca w pozycji 6 i dwiema grupami hydroksylowymi w pozycjach 7 i 8 w pierscieniu benzenowym, grupa allilowa zwiazana z azotem w pierscieniu w pozycji 3 i grupa hydroksylowa w grupie fenylowej zwiazanej z weglem w pozycji 1. Zwiazki te sa srodkami rozszerzajacymi naczy¬ nia nerkowe, przy czym powoduja one zwolnienie akcji serca, a zatem maja szczególne znaczenie w leczeniu dusznicy bolesnej.Szwajcarski opis patentowy nr 555 831 i belgij¬ ski opis patentowy nr 860 774 ujawniaja grupy zwiazków zblizonych do zwiazków, których sposób wytwarzania jest przedmiotem wynalazku, ale bez szczególowego okreslenia czterech zwiazków ma¬ cierzystych i ich unikalnego dzialania biologiczne¬ go.Sposobem wedlug wynalazku wytwarza sie zwiaz¬ ki o ogólnym wzorze 1, w którym X oznacza atom chlorowca, to jest atom fluoru, chloru, bromu lub jodu.Farmakologicznie dopuszczalne addycyjne sole wolnych zasad o wzorze 1 z kwasami wytwarza sie sposobami dobrze znanymi, droga reakcji za- 2 równo z kwasami nieorganicznymi jak i organicz¬ nymi, np. kwasem maleinowym, fumarowym, ben¬ zoesowym, askorbinowym, embonowym, burszty¬ nowym, dwumetylosalicylowym, metanosulfonowym, 5 etanosulfonowym, octowym, szczawiowym, propio- nowym, winowym, salicylowym, cytrynowym, glu- konowym, asparginowym, stearynowym, palmity¬ nowym, itakonowym, glikolowym, p-aminobenzoe- sowym, glutaminowym, benzenosulfonowym, sol- io nym, bromowodorowym, siarkowym, cykloheksylo- amidosulfonowym, fosforowym i azotowym.Zasade poddaje sie reakcji z równowaznikiem lub nadmiarem wybranego kwasu w rozpuszczalniku organicznym. Sól wyodrebnia sie przez odsaczenie 15 lub za pomoca odparowania rozpuszczanika. Szcze¬ gólne znaczenie maja sole kwasów chlorowcowo¬ dorowych, a takze kwasu metanosulfonowego ze wzgledu na dobra rozpuszczalnosc i aktywnosc przy podawaniu doustnym. 20 Zakresem wynalazku objete sa 'równiez nizsze estry alkanoilowe zwiazków o wzorze 1, zawiera¬ jace 2—8 atomów wegla w kazdej grupie alkano¬ ilowej, takiej jak grupa acetylowa, 2-metylopropio- nylowa, propionylowa, 3-metylobutyrylowa, n-hep- 25 tanoilowa i inne. Przykladami powyzszych zwiaz¬ ków sa pochodne trójestrowe, ale równiez mozna prowadzic stopniowa estryfikacje jednej lub wie¬ cej grup hydroksylowych stosujac znane sposoby.Pochodne estrowe wytwarza sie poddajac reakcji 30 trójhydroksylowy zwiazek o wzorze 1 albo z iloscia 124 3743 stechimetryczna albo z nadmiarem bromku kwaso¬ wego lub bezwodnika, w obecnosci zasady organi¬ cznej, ewentualnie w rozpuszczalniku organicz¬ nym, korzystnie w acetonitrylu.Dla fachowców bedzie oczywiste, ze zwiazki o 5 wzorze 1 moga wystepowac jako diastereoizomery, które mozna rozdzielic na izomery optyczne d i 1.Rozdzielenie izomerów optycznych mozna dogod¬ nie zrealizowac przez krystalizacje frakcyjna ich soli z optycznie czynnymi kwasami z odpowied- 10 nich rozpuszczalników.Tak wiec zakres wynalazku obejmuje wszystkie izornery. niezaleznie od tego czy sa rozdzielone czy sa< |q ich mieszaninjy. Zazwyczaj jeden z izomerów wykazuje silniejsze! dzialanie farmakologiczne, jed- i5 nak zwiazki o wzdrze 1 stosuje sie zwykle w po¬ staci mieszaniny izomerów....Cecha sposobu wedlug wynalazku jest to, ze zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym X ozna¬ cza atom chlorowca a podstawniki R oznaczaja 20 nizsze grupy alkilowe o 1—6 atomach wegla iub grupy benzylowe wzglednie wspólnie tworza przy pierscieniu benzenowym grupe metylenowa lub etylenowa, poddaje sie reakcji ze srodkiem deal- kilujacym, po czym ewentualnie wytwarza sie ad- 25 dycyjna sól z kwasem poddajac zwiazek o wzorze 1 reakcji z co najmniej jednym równowaznikiem kwasu lub ewentualnie wytwarza sie estry zawie¬ rajace nizsze grupy alkanoilowe poddajac zwiazek o wzorze 1 reakcji z bezwodnikiem nizszego kwasu 30 karboksylowego lub jego chlorkiem w obecnosci zasady.Tak wiec w zwiazkach o wzorze 2 usuwa sie grupy zabezpieczajace R prowadzac reakcje ze srodkami rozszczepiajacymi estry, takimi jak trój- 35 bromek boru lub trójchlorek boru, korzystnie w chlorowcowanym rozpuszczalniku organicznym, ta¬ kim jak chlorek metylenu, czterochlorek wegla lub chloroform lub ewentualnie takimi jak chlorowo¬ dorek pirydyny, wodny roztwór bromowodoru, 40 chlorek glinowy lub bromek glinowy w odpowied¬ nim rozpuszczalniku, takim jak benzen lub dwu¬ siarczek wegla, lub takimi jak kwas jodowodoro- wy, szesciofluoroantymonowy lub trójfluorometylo- sulfonowy w tioanizolu, otrzymujac zadany zwia- 45 zek o wzorze 1.Podstawnik w pozycji 3, czyli grupa N-allilowa jest nieoczekiwanie stosunkowo niereaktywna, jed¬ nak korzystnie utrzymuje sie mozliwie lagodne warunki reakcji w celu zminimalizowania reakcji 50 podwójnego wiazania grupy allilowej.W korzystnym wariancie sposobu wedlug wyna¬ lazku trójeter o wzorze 3 poddaje sie reakcji z trójbromkiem boru w chlorowcowanym rozpusz¬ czalniku organicznym, takim jak chlorek metylenu, 55 chloroform lub czterochlorek wegla o temperatu¬ rze od —15°C do temperatury pokojowej w chwili zakonczenia reakcji. Nadmiar trójbromku boru roz¬ klada sie stosujac alkohol. W wyniku odparowania substancji lotnych otrzymuje sie zadany zwiazek 60 o wzorze 1.Zwiazki wyjsciowe do wytwarzania zwiazków o wzorze 1 otrzymuje sie w reakcji N-alfilowania zwiazku o wzorze ogólnym 3, w którym X ozna¬ cza atom chlorowca, a podstawniki R sa jednako- 65 4 we lub rózne i oznaczaja nizsza grupe alkilowa, zwlaszcza zawierajaca 1—6 atomów wegla, taka jak grupa metylowa lub benzylowa, wzglednie wspólnie tworza przy pierscieniu benzenowym grupe metylenowa lub etylenowa. Reakcje N-alli- lowania w celu wytworzenia posrednich zwiazków o wzorze 2, w którym R ma podane wyzej zna¬ czenie, prowadzi sie stosujac bromek allilu lub jo¬ dek allilu w obojetnym rozpuszczalniku organicz¬ nym, szczególnie acetonitrylu, w obecnosci trzecio¬ rzedowych zasad organicznych, takich jak pirydy¬ na, trójetyloamina lub dwumetyloanilina.Nieoczekiwanie odkryto, ze zwiazki o ogólnym wzorze 1 wykazuja silne dzialanie hemodynamicz¬ ne charakteryzujace sie zdolnoscia do obnizania cisnienia tetniczego krwi, obnizania liczby skur¬ czów serca na minute, oslabienia pracy miesnia sercowego ze zwiekszona objetoscia wyrzutu krwi z serca i zwiekszeniem perfuzji nerek.Zwiazki wytwarzane sposobem wedlug wynalaz¬ ku sa szczególnie uzyteczne jako srodki przeciw dusznicy bolesnej.Spektrum dzialania tych nowych zwiazków moz¬ na wykazac za pomoca trzech testów farmakolo¬ gicznych: (1) zapisu próby przeprowadzonej na us¬ pionym psie o prawidlowym cisnieniu tetniczym krwi, w czasie której kontroluje sie srednie cisnie¬ nie tetnicze krwi (MAP), przeplyw krwi przez ner¬ ki (RBF), opór wlosniczek nerkowych (RVR) i li¬ czbe skurczów serca na minute (MR) po wykonaniu wlewu, z zastosowaniem znanego testu farmakolo¬ gicznego majacego na celu ustalenie obwodowego dzialania dopaminergicznego, szczególnie na nerke, (2) testu przeciw objawom drzaczki poraznej wy¬ konanego na obracanym szczurze, w celu ustale¬ nia osrodkowego dzialania dopaminergicznego, (3) testu na szczurze z wrodzonym nadcisnieniem.Ponizsze dane ilustruja korzystne dzialanie przy¬ kladowego zwiazku wytwarzanego sposobem we¬ dlug wynalazku (A) w porównaniu z dzialaniem zblizonych znanych zwiazków (B, C, D).Próba I — uspiony pies o prawidlowym cisnie¬ niu tetniczym krwi.(A) bromowodorek 3-allilo-6-chloro-7,8-dwuhydro- ksy-l-/4-hydroksyfenylo/-2,3,4,5-czterowodoro-lH-3- -benzazepiny.Dawka |(ug/kg/min.) 0,3 3 | 30 MAP — 3,5 —14,4* —16,9* RBF + 8,7* +18,1* +20,0* RVR —11,4* —27,8* —30,7* HR 0 +0,5 —8.7* | (B) hydrat bromowodorku 3-allilo-6-chloro-7,8-dwu- hydroksy-l-fenylo-2,3,4,5-czterowodoro-lH-3-benza- zepiny Dawka (ug/kg/min.) 0,3 .3 30 | 300 MAP — 1,8 — 8,5* —22,3* + 3,4 RBF +13,0* +32,5* + 6,6* —12,5* RVR —13,1 —30,7* —22,3* +18,3* HR + 6,8* + 7,4* — 1,0 —13,5* |124 374 (C) bromowodorek 6-chloro-7,8-dwuhydroksy-3-me- tylo-W4-hydroksyfenylo/-2,3,4,5-czterowodoro-l-3- -benzazepiny Dawka |(uff/kf/mln.) 3 30 | 300 MAP — 3,3 + 4,5 +11,1* RBF 0 + 7,1 +17,4* RVR —3,0 —2,4 -5,1 HR 0 0 (D) 6-chloro-7,8-dwuhydroksy-l-/4-hydroksyfeny- lo/2,3,4,5-czterowodoro-lH-3-benzazepinu Dawka | (uf/kg/min.) 3 30 1 300 MAP — 6,7 — 6,8 —18,3* RBF +29,4 +18,7* — 9,8* RYR —26,2* —21,1* —10,4* HR + 6,7 +14,2* +18,2* | Dane oznaczone gwiazdkami uwaza sie za istotne.Powyzsze dane wykazuja, ze przy dawce 30 /ag badany zwiazek o wzorze 1 podstawiony chlorem w pozycji 6 (zwiazek A) ma dzialanie dopaminer- giczne na nerki i powoduje zwiekszenie przeply¬ wu krwi .przez nerke, a takze obnizenie cisnienia tetniczniczego krwi i rzadkoskurcz. Zwiazek B, który nie zawiera podstawnika hydroksylowego przy grupie fenylowej, przy dawce 30 ng nie wy¬ woluje rzadkoskurczu, natomiast przy dawce 300 fig wywoluje rzadkoskurcz ale nie wykazuje dzia¬ lania dopaminergicznego na nerki.Zwiazek C, który w pozycji 3 zawiera podstaw¬ nik metylowy zamiast podstawnika allilowego, nie wykazuje dzialania dopaminergicznego i nie po¬ woduje rzadkoskurczu. Zwiazek D, który nie za¬ wiera podstawnika allilowego przy azocie w po¬ zycji 3, we wszystkich dawkach powoduje wzrost ilosci skurczów serca na minute. Ten ostatni efekt jest oczekiwana reakcja na ogólne rozszerzenie na¬ czyn obwodowych.Próba II — Obracajacy sie szczur (lek podawa¬ ny pozajelitowo).(A) 10 mg/kg| 10 2,0 647+ 84 631 + 152 297+ 64 (B) RD500 0,03 mg/kg Dzialanie znaczace ale slabe.(C) 10 mg/kg 762+253 slabe dzialanie (D) 10 mg/kg 14±7 nieaktywny Próba III — Zapis prób dla szczura z wrodzo¬ nym nadcisnieniem.Dorosle samce szczurów z wrodzonym nadcisnie¬ niem, wazace okolo 350—400 g, uspiono za pomoca pentobarbitalu sodowego podanego pozajelitowo w dawce 65 mg/kg. Do tchawicy wprowadzono rurke i pozwolono szczurom swobodnie oddychac. Stosu¬ jac przetwornik mierzono cisnienie pulsujacej krwi tetniczej w tetnicy szyjnej, do której wprowa¬ dzono rurke. Srednie cisnienie tetnicze krwi ob¬ liczono jako sume cisnienia krwi przy rozkurczu i 1/3 wartosci amplitudy tetna. Ilosc skurczów 10 15 20 25 45 50 55 05 serca na minute kontrolowano za pomoca kardio- tachometru pobudzonego do dzialania impulsami cisnienia krwi przy rozkurczu. Roztwory leków podawano przez zyle ogonowa, do której wprowa¬ dzonorurke. N W celu ustalenia sie równowagi po zabiegu od¬ czekano okolo 10 minut. Badane zwiazki podawa¬ no w 0,9*/» rozworze solanki. Otrzymane wyniki podano w mg/kg w przeliczeniu na wolna zasade.Dane kontrolne zapisywano przez kardiotachometr odczytywano w odstepach 5—10 minutowych przy wzrastajacych dawkach leku 1—1000 ,/ig/kg.Zwiazek A wytwarzany sposobem wedlug wy¬ nalazku powoduje obnizenie cisnienia tetniczego krwi i ilosci skurczów serca na minute, jezeli po¬ daje sie go w odpowiednio dawkowany sposób w ilosci ponad 1—1000 ng/kg (podawany dozylnie).Podawana w tym samym zakresie dawek dopami- na wywoluje silny czestoskurcz i nadcisnienie tet¬ nicze krwi. Rzadkoskurcz i obnizenie cisnienia wy¬ wolane przez zwiazek A antagonizowano za po¬ moca leków blokujacych zwoje (heksametonium) i antagonisty dopaminy (metoclopromid).Badany zwiazek A wytwarzany sposobem we¬ dlug wynalazku podany do dwunastnicy uspione¬ mu psu w dawce 10 mg/kg wywolal rzadkoskurcz i obnizenie cisnienia tetniczego krwi trwajace 30— 45 minut. Po podaniu doustnym normalnemu psu w dawce 5 mg/kg nie zaobserwowano zadnego efektu ubocznego.Zwiazek B, odpowiednik zwiazku A nie zawiera¬ jacy grup hydroksylowych, równiez wywoluje rzad¬ koskurcz i obnizenie cisnienia tetniczego krwi u szczura z wrodzonym nadcisnieniem, ale nie okre¬ slono jego dzialania, poniewaz jest on silnym srodkiem o osrodkowym dzialaniu dopaminergicz- nym.Zwiazek C przy dawkach 1—1000 jig/kg (podany dozylnie) jedynie nieznacznie wplywal na zmiane cisnienia krwi i powodowal obnizenie liczby skur¬ czów serca na minute tylko przy najwyzszych da¬ wkach (1000 pg/kg).Poza testami przedstawiajacymi w zarysie wy¬ zej omówione badania zwiazku A, badany srodek wytwarzany sposobem wedlug wynalazku powodo¬ wal u uspionego psa obnizony opór obwodowy w ukladzie naczyniowym, zwiekszona objetosc wy¬ rzutu krwi z serca pomimo zmniejszenia czestosci jego skurczów i ewentualnie obnizone napiecie a- drenergiczne serca i ukladu naczyniowego.Preparaty farmaceutyczne zawierajace zwiazki wytwarzane sposobem wedlug wynalazku wyka¬ zuja silne dzialanie zapobiegajace podwyzszaniu sie cisnienia i szczególne dzialanie przeciw dusz¬ nicy bolesnej.Preparatom tym nadaje sie postac typowych da¬ wek jednostkowych przez polaczenie zwiazku o wzorze 1, izomeru lub formakologicznie dopusz¬ czalnej addycyjnej soli z kwasem lub jego po¬ chodnej estrowej z nietoksycznym nosnikiem far* maceutycznym, zgodnie z przyjetymi sposobami po¬ stepowania, w nietoksycznej ilosci odpowiedniej do wywolania pozadanego dzialania farmakodynamicz- nego u pacjenta, to jest zwierzecia lub czlowieka.Preparaty korzystnie zawieraja skladnik aktywny124 374 w aktywnej lecz "nietoksycznej ilosci wynoszacej 25—500 mg (korzystnie 15—75 mg skladnika akty¬ wnego w dawce jednostkowej), jednak ilosc ta za¬ lezy od wzglednej sily dzialania zwiazku o wzo¬ rze 1 jako leku konkretnego zadanego dzialania biologicznego, drogi podawania (doustnie lub poza- jelitowo) i stanu pacjenta.Odkryto, ze korzystny zwiazek A wytwarzany sposobem wedlug wynalazku wykazuje jako sól metylosulfonianowa dobre wchlanianie z przewo¬ du pokarmowego i z tego wzgledu najwieksze zna¬ czenie maja preparaty odpowiednie do podawa¬ nia doustnego. Dawki przy podawaniu dozylnym i podskórnym sa nizsze.Preparaty farmakologiczne wytwarza sie sto¬ sujac procesy znane w farmacji, takie jak mie¬ szanie, granulowanie i w miare potrzeby spra- sowywanie lub alternatywnie mieszanie i rozpu¬ szczanie skladników, co zalezy od zadanej postaci koncowej preparatu.Ponizsze przyklady ilustruja sposób wytwarza¬ nia i zastosowania zwiazków wytwarzanych spo¬ sobem wedlug wynalazku.Przyklad I. 3,47 (0,01) 6-chloro-7,8-dwumeto- ksy-l-/4-metoksyfenylo/-2,3,4,5-czterowodoro-lH-3- -benzazepiny o temperaturze topnienia 140—142,5°C w 50 ml acetonitrylu miesza sie z 2,8 ml (0,02 m) trójetyloaminy w 1,4 ml (0,011 m) bromku allilu.Mieszanine ogrzewa sie w temperaturze 85—95°C w ciagu 2,5 godziny. Nastepnie mieszanine reakcyj¬ na odparowuje sie. Z pozostalosci tworzy sie za¬ wiesine w wodzie i dwukrotnie ekstrahuje octanem etylu. Ekstrakty eterowe przemywa sie woda, so¬ lanka i odparowuje otrzymujac 2,6 g (67,21°/o wy¬ dajnosci teoretycznej) 3-allilo-6-chloro-7,8-dwume- toksy-l-/4-metoksyfenylo/-2,3,4,5-czterowodoro-lH-3- -benzazepiny w postaci oleju zóltej barwy. 2,6 g (0,0067 m) otrzymanego zwiazku rozpuszcza sie w 55 ml chlorku metylenu, oziebia do tempe¬ ratury —15°C i dodaje powoli 6,0 ml (0,064 m) trójbromku boru w 40 ml chlorku metylenu w ciagu 0,5 godziny. Mieszanine reakcyjna miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 3 godzin, ozie¬ bia i chlodzac w dalszym ciagu dodaje powoli nadmiar metanolu. Metanol odparowuje sie otrzy¬ mujac piane, która rozpuszcza sie w minimalnej ilosci metanolu i oziebia.W celu wywolania wydzielania sie produktu do¬ daje sie niewielka ilosc octanu etylu. Otrzymuje sie 1,85 g (65*/o wydajnosci teoretycznej) bromowo- dorku 3-allilo-6-chloro-7,8-dwuhydroksy-l-/4-hydro- ksyfenylo/-2,3,4,5-czterowodoro-lH-3-benzazepiny, który topnieje z rozkladem w temperaturze 195— 199°C.Pod wielokrotna czesc bromowodorku (1 g) w wodnym roztworze metanolu zobojetnia sie stosu¬ jac roztwór weglanu sodowego. 500 mg zasady poddaje sie reakcji z niewielkim nadmiarem kwa¬ su metanosulfonowego w metanolu otrzymujac 550 g metylosulfonianu.Stosujac do reakcji N-allilowania 6-fluoro-7,8- -dwumetoksy-l-/4-metoksyfenylo/-2,3,4,5-czterowo- doro-lH-3-benzazepiny, a nastepnie prowadzac re¬ akcje demetylowania z trójbromkiem boru, jak opisano wyzej, otrzymuje sie bromowodorek 3-alli- 10 15 30 35 40 45 50 55 lo-6-fluoro-7,8-dwuhydroksy-l-/4-hydroksyfenylo/- -2,3,4,5-czterowodoro-lH-3-benzazepiny. Stosujac do reakcji N-allilowania 6-bromo-7,8-dwumetoksy-l- -/4-hydroksyfenylo/-2,3,4,5-czterowodoro-lH-3-ben- zazepiny i prowadzac reakcje dealkilowania z trój¬ bromkiem boru otrzymuje sie bromowodorek 3-al- lilo-6-bromo-7,8-dwuhydroksy-l-/4-hydroksyfenylo/- -2,3,4,5-czterowodoro-lH-3-benzazepiny.Przyklad II. 7,8 g (0,018 m) 6-bromo-trójme- toksybenzazepiny w 300 ml chlorku metylenu i na¬ dmiar bezwodnika kwasu trójfluorooctowego mie¬ sza sie w ciagu 2 godzin, po czym odparowuje sie rozpuszczalnik i dodaje toluen. Z mieszaniny pono¬ wnie odparowuje sie rozpuszczalnik otrzymujac 3- -amid. Nastepnie mieszanine 25 ml (2,6 M, 0,65 m) butylolitu w1 200 ml eteru oziebia sie do tempera¬ tury —78°C i dodaje do niej 8,7 g 3-amidu w 60 ml toluenu. Mieszanine reakcyjna miesza sie w ciagu, 15 minut, po czym dodaje sie do niej 9,1 g (0,036 m) jodu w 60 ml eteru etylowego.Nastepnie mieszanine reakcyjna ogrzewa sie do temperatury pokojowej podczas mieszania, po czym poddaje sie ja reakcji z 200 ml 10*/o kwasu solne¬ go w temperaturze 0°C. Mieszanie miesza sie i ze¬ brany osad dodaje do roztworu chlorku metylenu z metanolem, przemywa solanka, suszy i odparo¬ wuje otrzymujac chlorowodorek 6-jodo-7,8-dwume- toksy-l-/4-metoksyfenylo/-2,3,4,5-czterowodoro-lH- -3-benzazepinu o temperaturze topnienia 237— 239°C. W wyniku N-allilowania z zastosowaniem jodku allilowego i 2 g zwiazku trójmetoksylowe- go, a nastepnie demetylowania 1,25 g zwiazku N- -allilowego, jak opisano w przykladzie I, otrzy¬ muje sie 450 mg bromowodorku 3-allilo-7,8-dwuhy- droksy-6-jodo-l-/4-hydroksyfenylo/-2,3,4,5-czterowo- doro-lH-3-benzazepiny.Przyklad III. Tworzy sie zawiesine 1,0 g bromowodorku 3-allilo-6-chloro-7,8-dwuhydroksy-l- -/4-hydroksyfenylo/-2,3,4,5-czterowodoro-lH-3-ben- zazepiny w 200 ml kwasu trójfluorooctowego, po czym dodaje sie 1,29 ml bromku acetylu.Mieszanie ogrzewa sie w temperaturze wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 2 godzin, a na¬ stepnie miesza sie w ciagu 2 godzin. Po odparo¬ waniu do sucha pozostalosc roztwarza sie w ben¬ zenie i zateza otrzymujac bromowodorek 3-allilo-6- -chloro-7,8-dwuacetoksy-l-/4-acetoksyfenylo/-2,3,4,5- -czterowodoro-lH-3-benzazepiny.Stosujac podobny tok postepowania wytwarza sie 2-metylopropionyloksylowe, propionyloksylowe, 3- -metylobutyryloksylowe, n-butyryloksylowe, n-hep- tanoiloksylowe i inne wyzsze pochodne grup hydro¬ ksylowych znajdujacych sie przy 7 i 8 atomie we¬ gla lub wszystkich trzech grup hydroksylowych.Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania pochodnych 3-allilo-7,8- -dwuhydroksy-6-chlorowco-l-/4-hydroksyfenylo/- -2,3,4,5-czterowodoro-lH-3-benzazepiny o oglónym wzorze 1, w którym X oznacza atom chlorowca, lub ich farmakologicznie dopuszczalnych addycyj¬ nych soli z kwasem lub ich estrów zawierajacych nizsze grupy alkanoilowe, znamienny tym, ze zwia¬ zek o ogólnym wzorze 2, w którym X oznacza124 374 9 atom chlorowca a podstawniki R oznaczaja nizsze grupy alkilowe o 1—6 atomach wegla lub grupy benzylowe wzglednie wspólnie tworza przy pier¬ scieniu benzenowym grupe metylenowa lub etyle¬ nowa, poddaje sie reakcji ze srodkiem dealkiluja- cym, po czym ewentualnie wytwarza sie addycyj¬ na sól z kwasem poddajac zwiazek o wzorze 1 re¬ akcji za co najmniej jednym równowaznikiem kwa¬ su lub ewentualnie wytwarza sie estry zawieraja¬ ce nizsze grupy alkanoilowe poddajac zwiazek o wzorze 1 reakcji z bezwodnikiem nizszego kwasu 10 10 karboksylowego lub jego chlorkiem w obecnosci zasady. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 3-allilo-6-chloro-7,8- -dwuhydroksy-l-/4-hydroksyfenylo/-2,3,4,5-czterowo- doro-lH-3-benzazepiny, 3-allilo-6-chloro-7,8-dwume- toksy-l-/4-metoksyfenylo/-2,3,4,5-czterowodoro-lH- -3-benzazepiny podaje sie reakcji z trójbromkiem boru w chlorku metylenu, po czym ewentualnie powstala wolna zasade przeprowadza sie w chlo¬ rowcowodorek dzialajac kwasem chlorowcowodóro- wym.N-CHjCH-CHj Wzorl roX1 N-CH^H-CHj, Hzór 2 N-H WZórz PL PL PL PL PL PL

Claims (1)

1.
PL1980224415A 1979-05-25 1980-05-22 Process for preparing derivatives of 3-allyl-7,8-dihydroxy-6-halogen-1-/4-hydroxyphenyl/-2,3,4,5-tetrahydro-1h-3-benzazepine PL124374B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US06/042,680 US4251525A (en) 1979-05-25 1979-05-25 3-Allyl-7,8-dihydroxy-6-halo-1-(4-hydroxyphenyl)-2,3,4,5-tetrahydro-1H-3-benzazepine derivatives

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL224415A1 PL224415A1 (pl) 1981-02-13
PL124374B1 true PL124374B1 (en) 1983-01-31

Family

ID=21923200

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1980224415A PL124374B1 (en) 1979-05-25 1980-05-22 Process for preparing derivatives of 3-allyl-7,8-dihydroxy-6-halogen-1-/4-hydroxyphenyl/-2,3,4,5-tetrahydro-1h-3-benzazepine

Country Status (26)

Country Link
US (1) US4251525A (pl)
EP (1) EP0020107B1 (pl)
JP (1) JPS55157569A (pl)
KR (1) KR840001212B1 (pl)
AT (1) ATE1448T1 (pl)
AU (1) AU534783B2 (pl)
CS (1) CS216929B2 (pl)
DD (1) DD151162A5 (pl)
DE (1) DE3060753D1 (pl)
DK (1) DK154833C (pl)
ES (1) ES491620A0 (pl)
FI (1) FI66599C (pl)
GR (1) GR68523B (pl)
HU (1) HU180582B (pl)
IE (1) IE49815B1 (pl)
IL (1) IL60144A (pl)
IN (1) IN154373B (pl)
MX (1) MX6526E (pl)
NO (1) NO146025C (pl)
NZ (1) NZ193767A (pl)
PH (1) PH15922A (pl)
PL (1) PL124374B1 (pl)
PT (1) PT71262A (pl)
SU (1) SU982539A3 (pl)
YU (1) YU140580A (pl)
ZA (1) ZA802325B (pl)

Families Citing this family (17)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4340601A (en) * 1980-07-08 1982-07-20 Smithkline Corporation Dopaminergic isoquinolines
US4328153A (en) * 1980-07-17 1982-05-04 Smith Kline Corporation Dopaminergic benzazepines
CA2098446A1 (en) * 1992-09-30 1994-03-31 Eckard Weber 2,5-dihydro-2,5-dioxo-1h-azepines and 2,5-dihydro-2-oxo-1h-azepines and the use thereof as excitatory amino acid and glycine receptor antagonists
US7766013B2 (en) 2001-06-05 2010-08-03 Alexza Pharmaceuticals, Inc. Aerosol generating method and device
US7585493B2 (en) 2001-05-24 2009-09-08 Alexza Pharmaceuticals, Inc. Thin-film drug delivery article and method of use
US7458374B2 (en) 2002-05-13 2008-12-02 Alexza Pharmaceuticals, Inc. Method and apparatus for vaporizing a compound
US20070122353A1 (en) 2001-05-24 2007-05-31 Hale Ron L Drug condensation aerosols and kits
US7090830B2 (en) * 2001-05-24 2006-08-15 Alexza Pharmaceuticals, Inc. Drug condensation aerosols and kits
US7645442B2 (en) 2001-05-24 2010-01-12 Alexza Pharmaceuticals, Inc. Rapid-heating drug delivery article and method of use
US20040105818A1 (en) * 2002-11-26 2004-06-03 Alexza Molecular Delivery Corporation Diuretic aerosols and methods of making and using them
US7913688B2 (en) * 2002-11-27 2011-03-29 Alexza Pharmaceuticals, Inc. Inhalation device for producing a drug aerosol
EP1625334B9 (en) 2003-05-21 2012-07-25 Alexza Pharmaceuticals, Inc. Percussively ignited self-contained heating unit
US7540286B2 (en) * 2004-06-03 2009-06-02 Alexza Pharmaceuticals, Inc. Multiple dose condensation aerosol devices and methods of forming condensation aerosols
US20100006092A1 (en) * 2004-08-12 2010-01-14 Alexza Pharmaceuticals, Inc. Aerosol Drug Delivery Device Incorporating Percussively Activated Heat Packages
WO2006022714A1 (en) * 2004-08-12 2006-03-02 Alexza Pharmaceuticals, Inc. Aerosol drug delivery device incorporating percussively activated heat packages
WO2008112661A2 (en) 2007-03-09 2008-09-18 Alexza Pharmaceuticals, Inc. Heating unit for use in a drug delivery device
WO2019152873A1 (en) 2018-02-02 2019-08-08 Alexza Pharmaceuticals, Inc. Electrical condensation aerosol device

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4160765A (en) * 1976-11-17 1979-07-10 Smithkline Corporation Method for 6-bromination of 1-phenyl-2,3,4,5-tetrahydro-1H-3-benzazepine compounds
US4104379A (en) * 1977-01-19 1978-08-01 Smithkline Corporation Substituted 1-alkylthiophenyl-2,3,4,5-tetrahydro-1H-3-benzazepine compounds
ZA777444B (en) * 1977-01-19 1978-10-25 Smithkline Corp Alkylthio-7,8-dihydroxy-1-phenyl-2,3,4,5-tetrahydro-1h-3-benzazepines having dopaminergic activity
US4108989A (en) * 1977-04-01 1978-08-22 Smithkline Corporation 2,3,4,5-tetrahydro-1h-3-benzazepine-7,8-diones
US4171359A (en) * 1978-04-12 1979-10-16 Smithkline Corporation Benz-tetrasubstituted 1-phenyl-2,3,4,5-tetrahydro-1H-3-benzazepines

Also Published As

Publication number Publication date
PT71262A (en) 1980-06-01
KR830002715A (ko) 1983-05-30
YU140580A (en) 1983-02-28
IN154373B (pl) 1984-10-20
FI801612A7 (fi) 1980-11-26
FI66599C (fi) 1984-11-12
IE49815B1 (en) 1985-12-25
US4251525A (en) 1981-02-17
PL224415A1 (pl) 1981-02-13
JPS55157569A (en) 1980-12-08
NO801497L (no) 1980-11-26
SU982539A3 (ru) 1982-12-15
MX6526E (es) 1985-06-28
AU534783B2 (en) 1984-02-16
FI66599B (fi) 1984-07-31
IE801063L (en) 1980-11-25
EP0020107A1 (en) 1980-12-10
DD151162A5 (de) 1981-10-08
GR68523B (pl) 1982-01-11
ES8104235A1 (es) 1981-04-16
DE3060753D1 (en) 1982-10-07
IL60144A0 (en) 1980-07-31
KR840001212B1 (ko) 1984-08-21
HU180582B (en) 1983-03-28
DK154833C (da) 1989-05-16
ZA802325B (en) 1981-08-26
ES491620A0 (es) 1981-04-16
EP0020107B1 (en) 1982-08-11
DK154833B (da) 1988-12-27
NZ193767A (en) 1982-12-21
ATE1448T1 (de) 1982-08-15
NO146025B (no) 1982-04-05
NO146025C (no) 1982-07-14
DK217380A (da) 1980-11-26
PH15922A (en) 1983-04-22
AU5852080A (en) 1980-11-27
CS216929B2 (en) 1982-12-31
IL60144A (en) 1984-09-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL124374B1 (en) Process for preparing derivatives of 3-allyl-7,8-dihydroxy-6-halogen-1-/4-hydroxyphenyl/-2,3,4,5-tetrahydro-1h-3-benzazepine
US4197297A (en) 6-Halo-7,8-dihydroxy-1-(hydroxyphenyl)-2,3,4,5-tetrahydro-1H-3-benzazepines
US4314944A (en) 4-Aminoalkyl-7-hydroxy-2(3H)-indolones
US4011319A (en) Pharmaceutical compositions and methods involving benzazepine derivatives
US4446325A (en) 1,4-Dihydropyridine compounds
JPH03388B2 (pl)
US7442714B2 (en) Amlodipine gentisate and a method of its preparation
KR880002042B1 (ko) 사이프로헵타딘-3-카복실산의 에스테르 및 이의 제조방법
IL112364A (en) Pharmaceutical compositions containing 3-phenylsulphonyl-3, 7-diazabicyclo £3.3.1| nonane compounds for the treatment of cardiac arrhythmias, some new such compounds and their preparation
US6538012B2 (en) Amlodipine hemimaleate
EP0043729B1 (en) New dopaminergic isoquinolines
JPH0123463B2 (pl)
JPH03148284A (ja) ジヒドロピリミドチアジン誘導体、それを主成分とする抗炎症剤等製剤組成物、その製造の際の中間体、およびそれらの製造方法
US4675329A (en) Isopropyl 2-(3-trifluoromethylphenoxy)-ethyl 1,4-dihydro-2,6-dimethyl-4-(3-nitrophenyl)-pyridine-3,5-dicarboxylate as vaso-dilators
JPH0215547B2 (pl)
EP0095451A2 (en) Novel dihydropyridines
KR850000260B1 (ko) 피리독신 유도체의 제조방법
JPS6216417A (ja) 虚血性心疾患・不整脈治療・予防剤
US4558052A (en) 10-Bromosandwicine, 10-bromoisosandwicine, pharmaceutical compositions thereof, and methods of treating heart rhythm disorders with them
US4321195A (en) 6-Halo-7,8-dimethoxy-1-(methoxyphenyl)-2,3,4,5-tetrahydro-1H-3-benzazepines
KR860001949B1 (ko) 1,4-디히드로피리딘 유도체의 제조방법
KR910004449B1 (ko) 인돌 화합물, 이들의 제조방법 및 이들 화합물을 함유하는 약학적 조성물
EP0035881A1 (en) 2,3,4,5,6,7-Hexahydro-10-hydroxy-2-methyl-8-phenyl-8H-furo(3,2-g)-3-benzazepines, process for their preparation and compositions containing them
US3661913A (en) 8-lower alkoxyisoquinolinium halides
CZ279954B6 (cs) Ergolinové deriváty a způsob jejich přípravy