NO172893B - Analogifremgangsmaate for fremstilling av nye terapeutisk aktive cefem-forbindelser - Google Patents

Analogifremgangsmaate for fremstilling av nye terapeutisk aktive cefem-forbindelser Download PDF

Info

Publication number
NO172893B
NO172893B NO892295A NO892295A NO172893B NO 172893 B NO172893 B NO 172893B NO 892295 A NO892295 A NO 892295A NO 892295 A NO892295 A NO 892295A NO 172893 B NO172893 B NO 172893B
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
methyl
compound
cephem
salt
carboxylate
Prior art date
Application number
NO892295A
Other languages
English (en)
Other versions
NO172893C (no
NO892295D0 (no
NO892295L (no
Inventor
Hideaki Yamanaka
Yoshiki Yoshida
Jiro Goto
Takeshi Terasawa
Shinya Okuda
Kazuo Sakane
Original Assignee
Fujisawa Pharmaceutical Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from GB888813308A external-priority patent/GB8813308D0/en
Priority claimed from GB888814196A external-priority patent/GB8814196D0/en
Priority claimed from GB888825518A external-priority patent/GB8825518D0/en
Application filed by Fujisawa Pharmaceutical Co filed Critical Fujisawa Pharmaceutical Co
Publication of NO892295D0 publication Critical patent/NO892295D0/no
Publication of NO892295L publication Critical patent/NO892295L/no
Publication of NO172893B publication Critical patent/NO172893B/no
Publication of NO172893C publication Critical patent/NO172893C/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D501/00Heterocyclic compounds containing 5-thia-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. cephalosporins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D501/14Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7
    • C07D501/16Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7 with a double bond between positions 2 and 3
    • C07D501/207-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids
    • C07D501/247-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids with hydrocarbon radicals, substituted by hetero atoms or hetero rings, attached in position 3
    • C07D501/38Methylene radicals, substituted by nitrogen atoms; Lactams thereof with the 2-carboxyl group; Methylene radicals substituted by nitrogen-containing hetero rings attached by the ring nitrogen atom; Quaternary compounds thereof
    • C07D501/46Methylene radicals, substituted by nitrogen atoms; Lactams thereof with the 2-carboxyl group; Methylene radicals substituted by nitrogen-containing hetero rings attached by the ring nitrogen atom; Quaternary compounds thereof with the 7-amino radical acylated by carboxylic acids containing hetero rings
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/04Antibacterial agents

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

Den foreliggende oppfinnelse angår en fremgangsmåte for fremstilling av hittil ukjente cefemforbindelser og farmasøytisk akseptable salter derav. Oppfinnelsen angår særlig fremstilling av hittil ukjente cefemforbindelser og farmasøytisk akseptable salter derav som har antimikrobiell virkning og kan anvendes som aktiv bestanddel i farmasøytiske preparater for behandling av infeksjonssykdommer hos mennesker og dyr. Forbindelsene er særdeles aktive mot en rekke patogene mikroorganismer.
De omhandlede cefemforbindelser er hittil ukjente og kan angis med følgende generelle formel (I):
hvor R<1> er amino eller en C-^- C^ alkanoylaminogruppe,
Z er N eller CH,
R<2> er 0-^-04 alkyl, C2-C6 alkenyl, karboksy ( C-^- C^) alkyl eller C-^- C^ alkoksykarbonyl ( C-^- C^) alkyl, og
R er en gruppe med formelen:
(hvor R<3> og RA hver er C1-C4 alkyl, eller
R3 og R<*> er bundet sammen med N-atomet for å danne en pyrrolidinring, og ;A er C-^- C2 alkylen) ;eller en gruppe med formelen: ;;(hvor R<6> er C^-C^ alkyl, ;R<7> og R<8> hver er hydroksy eller en C-l-C4 alkanoyloksygruppe, og ;Y er N eller CH), ;eller et salt derav. ;Cefemforbindelsene (I) ifølge den foreliggende oppfinnelse kan fremstilles ved fremgangsmåter som illustrert i det følgende. ;FREMGANGSMÅTE 1 ;;FREMGANGSMÅTE 2 ;;FREMGANGSMÅTE 3 ;;FREMGANGSMÅTE 4 ;;FREMGANGSMÅTE 5 ;;FREMGANGSMÅTE 6 ;;i hvilke formler R, R<1>, R2, R<6>, R7, R<8>, Z og Y hver har den ovenfor angitte betydning, ;X er en syrerest, ;Ra er en forbindelse med formelen: ;;(hvor R<3>, R\ og A hver har den ovenfor angitte betydning) ;eller en forbindelse med formelen: ;;(hvor R<6>, R<7>, R<8> og Y hver har den ovenfor angitte betydning) , ;R<1>a er en beskyttet aminogruppe, ;R<2>a er beskyttet karboksy ( Cj^- C^) alkyl, ;R<2>b er karboksy ( C^- C^) alkyl, ;R<8>a er en beskyttet hydroksygruppe, og ;R<7>a er hydroksy eller beskyttet hydroksygruppe. ;Noen av utgangsforbindelsene er hittil ukjente og kan fremstilles ved fremgangsmåter som illustrert i det følgende. ;FREMGANGSMÅTE A ;;FREMGANGSMÅTE B ;;FREMGANGSMÅTE C ;;FREMGANGSMÅTE D ;;FREMGANGSMÅTE E ;;FREMGANGSMÅTE F ;;FREMGANGSMÅTE G ;;FREMGANGSMÅTE H ;;i hvilke formler R<1>, R2, R<3>, R\ R<6>, R7, R<8>, R<8>a, A, X, Y, Z, R og Ra hver har den ovenfor angitte betydning, ;W er en syrerest, ;R<5>a er en beskyttet hydroksygruppe, ;R<9> er amino eller en beskyttet aminogruppe, ;R<9>a er en beskyttet aminogruppe, og ;R<10> er en iminobeskyttelsesgruppe. ;Med hensyn til forbindelsene (I), (Ia)-(Ig), (II), (V), (VI) og (XIV) er det klart at disse forbindelser omfatter syn-isomer, anti-isomer og en blanding derav. ;F.eks. med hensyn til de omhandlede forbindelser (I) betegner syn-isomer én geometrisk isomer med den delstruktur som angis med følgende formel: (hvor R<1>, R<2> og Z hver har den ovenfor angitte betydning), og anti-isomer betegner den annen geometriske isomer med den delstruktur som angis med følgende formel: ;(hvor R<1>, R<2> og Z hver har den ovenfor angitte betydning), og fremstilling av alle slike geometriske isomerer og blandinger derav ligger innenfor den foreliggende oppfinnelses rammer. ;I denne beskrivelse og krav er delstrukturen av disse geometriske isomerer og blandinger derav for enkelhets skyld representert ved følgende formel: ;(hvor R<1>, R<2> og Z hver har den ovenfor angitte betydning). ;Med hensyn til forbindelsene (I), (Ia)-(Ig), (III), (Ille), (Ulf) , (Hig), (IV), (IVa) , (IVb) og (VII) er det videre klart at disse forbindelser omfatter tautomere isomerer. ;Begge ovenstående tautomere isomerer ligger innenfor den foreliggende oppfinnelses rammer. I denne beskrivelse og krav er de forbindelser som omfatter en gruppe av slike tautomere isomerer, for enkelhets skyld representert ved ett uttrykk for gruppen med formelen (A). ;Med hensyn til forbindelsene (I), (Ia)-(Id), (III), (Illa), (Illb), (Ille), (Uld), (IV), (IVa), (IVb), (IX) og (X) er det også klart at disse forbindelser omfatter tautomere isomerer. Når symbolet "R" i forbindelsen (I) f.eks. betegner gruppen angitt ved følgende formel: (hvor R<3>, R<*>, R<5> og A hver har den ovenfor angitte betydning), kan denne gruppe også eksistere i den tautomere form, og en slik tautomer likevekt kan angis ved følgende skjema:
Begge ovenstående tautomere isomerer ligger innenfor den foreliggende oppfinnelses rammer. I denne beskrivelse og krav er de forbindelser som omfatter gruppen av slike tautomere isomerer, for enkelhets skyld representert ved ett uttrykk for gruppen med formelen (A').
I ovenstående og etterfølgende beskrivelse og krav forklares egnede eksempler og illustrasjoner av de forskjellige defini-sjoner, detaljert som følger.
Egnet "beskyttet amino" kan f.eks. være en acylamino- eller en aminogruppe substituert med en vanlig beskyttelsesgruppe så som ar(lavere)alkyl, som kan bære én eller flere egnede substituenter (f.eks. benzyl, trityl, etc.) eller lignende.
En egnet "acylgruppe" i uttrykket "acylamino" kan f.eks. være karbamoyl, en alifatisk acylgruppe og en acylgruppe inneholdende en aromatisk eller heterocyklisk ring. Egnede eksempler på acyl kan være lavere alkanoyl (f.eks. formyl, acetyl, propionyl, butyryl, isobutyryl, valeryl, isovaleryl, oksalyl, succinyl, pivaloyl, etc); lavere alkoksykarbonyl (f.eks. metoksykarbonyl, etoksykarbonyl, propoksykarbonyl, 1-cyklopropyletoksykarbonyl, isopropoksykarbonyl, butoksykarbonyl, tert-butoksykarbonyl, pentyloksykarbonyl, heksyloksykarbonyl, etc); lavere alkansulfonyl (f.eks. mesyl, etansulfonyl, propansulfonyl, isopropansulfonyl, butansulfonyl, etc); arensulfonyl (f.eks. benzensulfonyl, tosyl, etc); aroyl (f.eks. benzoyl, toluoyl, xyloyl, naftoyl, ftaloyl, indankarbonyl, etc); ar(lavere)alkanoyl (f.eks. fenylacetyl, fenylpropionyl, etc); ar(lavere)alkoksykarbonyl (f.eks. benzyloksykarbonyl, fenetyloksykarbonyl, etc.) og lignende. Acylgruppen som angitt ovenfor kan ha én eller flere egnede substituenter så som halogen (f.eks. klor, brom, jod eller fluor) eller lignende.
En egnet "beskyttet karboksygruppe" i uttrykket "beskyttet karboksy( C^- C^)alkyl" kan f.eks. være forestret karboksy og lignende. Egnede eksempler på esteren kan f.eks. være lavere alkylester (f.eks. metylester, etylester, propylester, isopropylester, butylester, isobutylester, t-butylester, pentylester, t-pentylester, heksylester, 1-cyklopropyl-etylester, etc.); lavere alkenylester (f.eks. vinylester, allylester, etc.); lavere alkynylester (f.eks. etynylester, propynylester, etc); lavere alkoksyalkylester (f.eks. metoksymetylester, etoksymetylester, isopropoksymetylester, 1-metoksyetylester, 1-etoksyetylester, etc); lavere alkyltioalkylester (f.eks. metyltiometylester, etyl-tiometylester, etyltioetylester, isopropyltiometylester, etc); mono- (eller di- eller tri)halogen(lavere)alkylester (f.eks. 2-jodetylester, 2,2,2-trikloretylester, etc); lavere alkanoyloksy(lavere)alkylester (f.eks. acetoksymetylester, propionyloksymetylester, butyryloksymetylester, valeryloksymetylester, pivaloyloksymetylester, heksanoy-loksymetylester, 2-acetoksyetylester, 2-propionyloksy-etylester, etc); lavere alkansulfonyl(lavere)alkylester (f.eks. mesylmetylester, 2-mesyletylester etc.); ar(lavere)alkylester, f.eks. fenyl(lavere)alkylester, som kan bære én eller flere egnede substituenter (f.eks. benzylester, 4-metoksybenzylester, 4-nitrobenzylester, fenetylester, tritylester, benzhydrylester, bis(metoksyfenyl)metylester, 3,4-dimetoksybenzylester, 4-hydroksy-3,5-di-t-butylben-zylester, etc); arylester, som kan bære én eller flere egnede substituenter, så som substituert eller usubstituert fenylester (f.eks. fenylester, tolylester, t-butylfenylester, xylylester, mesitylester, kumenylester, 4-klorfenylester, 4-metoksyfenylester, etc); tri(lavere)alkylsilylester; lavere alkyltioester (f.eks. metyltioester, etyltioester, etc.) og lignende.
En egnet "beskyttelsesgruppe" i den "beskyttede hydroksygruppe" kan f.eks. være acyl som nevnt ovenfor, tetrahydropyranyl og lignende.
En egnet "syrerest" kan f.eks. være halogen [f.eks. klor, brom, jod, etc], acyloksy så som sulfonyloksy [f.eks. benzensulfonyloksy, tosyloksy, mesyloksy, etc], lavere alkanoyloksy [f.eks. acetyloksy, propionyloksy, etc] eller lignende.
En egnet "iminobeskyttelsesgruppe" kan f.eks. være lavere alkoksykarbonyl [f.eks. metoksykarbonyl, etoksykarbonyl, propoksykarbonyl, isopropoksykarbonyl, butoksykarbonyl, tert-butoksykarbonyl, pentyloksykarbonyl, tert-pentyloksykarbonyl, heksyloksykarbonyl, etc] og lignende.
Egnede farmasøytisk akseptable salter av den omhandlede forbindelse (I) er vanlige ikke-toksiske salter og omfatter et metallsalt så som et alkalimetallsalt [f.eks. natriumsalt, kaliumsalt, etc] og et jordalkalimetallsalt [f.eks. kalsiumsalt, magnesiumsalt, etc], et ammoniumsalt, et salt med en organisk base [f.eks. trimetylaminsalt, trietylaminsalt, pyridinsalt, pikolinsalt, dicykloheksylaminsalt, N,N'-dibenzyletylendiaminsalt, etc], et salt med en organisk syre [f.eks. formiat, acetat, trifluoracetat, maleat, tartrat, metansulfonat, benzensulfonat, toluensulfonat, etc], et uorganisk syresalt [f.eks. hydroklorid, hydrobromid, sulfat, fosfat, etc], et salt med en aminosyre [f.eks. argininsalt, asparaginsyresalt, glutaminsyresalt, etc] og lignende.
Fremgangsmåtene for fremstilling av den omhandlede forbindelse og utgangsforbindelsene ifølge den foreliggende oppfinnelse forklares detaljert i det følgende.
FREMGANGSMÅTE 1
Forbindelsen (I) eller et salt derav kan fremstilles ved omsetning av forbindelsen (II) eller et salt derav med forbindelsen (III) eller et salt derav.
Egnede salter av forbindelsene (II) og (III) kan være de salter som er eksemplifisert for forbindelsen (I).
Denne reaksjon kan utføres i et oppløsningsmiddel så som vann, fosfatbuffer, aceton, kloroform, acetonitril, metylenklorid, etylenklorid, formamid, N,N-dimetylformamid, metanol, etanol, dietyleter, tetrahydrofuran, dimetylsulfoksyd eller et hvilket som helst annet organisk oppløsningsmiddel som ikke har noen skadelig innvirkning på reaksjonen. Blant oppløsningsmidlene kan hydrofile oppløsningsmidler anvendes i blanding med vann. Reaksjonstemperaturen er ikke kritisk, og reaksjonen utføres vanligvis under avkjøling, ved omgivelsestemperatur eller under moderat oppvarmning.
FREMGANGSMÅTE 2
Forbindelsen (Ib) eller et salt derav kan fremstilles ved å underkaste forbindelsen (Ia) eller et salt derav en reaksjon for å fjerne aminobeskyttelsesgruppen.
Egnede salter av forbindelsene (Ia) og (Ib) kan være de salter som er eksemplifisert for forbindelsen (I).
Denne reaksjon utføres ifølge en vanlig fremgangsmåte så som hydrolyse, reduksjon eller lignende.
Hydrolysen utføres fortrinnsvis i nærvær av en base eller en syre, herunder Lewis-syre. En egnet base kan f.eks. være en uorganisk base og en organisk base så som et alkalimetall [f.eks. natrium, kalium, etc], et jordalkalimetall [f.eks. magnesium, kalsium, etc], et hydroksyd eller karbonat eller hydrogenkarbonat derav, trialkylamin [f.eks. trimetylamin, trietylamin, etc], pikolin, 1,5-diazabicyklo[4.3.0]non-5-en, 1,4-diazabicyklo[2.2.2]oktan, 1,8-diazabicyklo[5.4.0]undec-7-en eller lignende.
En egnet syre kan f.eks. være en organisk syre [f.eks. maursyre, eddiksyre, propionsyre, trikloreddiksyre, trifluoreddiksyre, etc] og en uorganisk syre [f.eks. saltsyre, bromhydrogensyre, svovelsyre, hydrogenklorid, hydrogenbromid, etc.].
Fjernelsen under anvendelse av Lewis-syre så som trihalogen-eddiksyre [f.eks. trikloreddiksyre, trifluoreddiksyre, etc] eller lignende utføres fortrinnsvis i nærvær av kation-opptagende midler [f.eks. anisol, fenol, etc.].
Reaksjonen utføres vanligvis i et oppløsningsmiddel så som vann, en alkohol [f.eks. metanol, etanol, etc], metylenklorid, tetrahydrofuran, en blanding derav eller et hvilket som helst annet oppløsningsmiddel som ikke har noen skadelig innvirkning på reaksjonen. En flytende base eller syre kan også anvendes som oppløsningsmiddel. Reaksjonstemperaturen er ikke kritisk, og reaksjonen utføres vanligvis under betingelser fra avkjøling til moderat oppvarmning.
Den reduksjonsmetode som kan anvendes til elimineringsreaksjonen, kan f.eks. være kjemisk reduksjon og katalytisk reduksjon. •
Egnede reduksjonsmidler som skal anvendes i kjemisk reduksjon, er en kombinasjon av metall [f.eks. tinn, sink, jern, etc] eller metallisk forbindelse [f.eks. kromklorid, kromacetat, etc] og en organisk eller uorganisk syre [f.eks. maursyre, eddiksyre, propionsyre, trifluoreddiksyre, p-toluensulfonsyre, saltsyre, bromhydrogensyre, etc.].
Egnede katalysatorer som skal anvendes i katalytisk reduksjon, er vanlige katalysatorer så som platinakatalysatorer [f.eks. platinaplate, platinasvamp, platinasort, kolloidplatina, platinaoksyd, platinatråd, etc], palladiumkatalysatorer [f.eks. palladiumsvamp, palladiumsort, palladiumoksyd, palladiumkull, kolloidpalladium, palladium på bariumsulfat, palladium på bariumkarbonat, etc], nikkelkatalysatorer [f.eks. redusert nikkel, nikkeloksyd, Raney-nikkel, etc], koboltkatalysatorer [f.eks. redusert kobolt, Raney-kobolt, etc], jernkatalysatorer [f.eks. redusert jern, Raney-jern, etc], kobberkatalysatorer [f.eks. redusert kobber, Raney-kobber, Ullman-kobber, etc] og lignende.
Reduksjonen utføres vanligvis i et konvensjonelt oppløsnings-middel som ikke har noen skadelig innvirkning på reaksjonen, så som vann, metanol, etanol, propanol, N,N-dimetylformamid eller en blanding derav. Når de ovennevnte syrer som skal anvendes i kjemisk reduksjon, er flytende, kan de også anvendes som oppløsningsmiddel. Et ytterligere egnet oppløsningsmiddel for anvendelse i katalytisk reduksjon kan være de ovennevnte oppløsningsmidler og andre vanlige oppløsningsmidler så som dietyleter, dioksan, tetrahydrofuran, alkohol (f.eks. metanol, etanol, etc), etc, eller en blanding derav.
Reaksjonstemperaturen for denne reduksjon er ikke kritisk, og reaksjonen utføres vanligvis under betingelser fra avkjøling til moderat oppvarmning.
FREMGANGSMÅTE 3
Forbindelsen (Id) eller et salt derav kan fremstilles ved å underkaste forbindelsen (Ic) eller et salt derav en reaksjon for å fjerne karboksybeskyttelsesgruppen.
Egnede salter av forbindelsen (Ic) og (Id) kan være de salter
som er eksemplifisert for forbindelsen (I).
Denne fjernelse kan utføres på lignende måte som beskrevet i den ovennevnte fremgangsmåte 2, og de reagenser som skal anvendes, og reaksjonsbetingelsene (f.eks. oppløsningsmiddel, reaksjonstemperatur, etc.) kan f.eks. være de under fremgangsmåte 2 beskrevne.
FREMGANGSMÅTE 4
Forbindelsen (I) eller et salt derav kan fremstilles ved omsetning av forbindelsen (IVb) eller et reaktivt derivat derav ved aminogruppen eller et salt derav med forbindelsen (V) eller et reaktivt derivat derav ved karboksygruppen eller et salt derav.
Et egnet reaktivt derivat ved aminogruppen av forbindelsen (IVb) kan f.eks. være imino av Schiffs basetype eller dens tautomere isomer av enamintype dannet ved omsetning av forbindelsen (IVb) med en karbonylforbindelse så som aldehyd, keton eller lignende; et silylderivat dannet ved omsetning av forbindelsen (IVb) med en silylforbindelse så som bis(trimetylsilyl)acetamid, mono(trimetylsilyl)acetamid [f.eks. N-(trimetylsilyl)acetamid], bis(trimetylsilyl)urinstoff eller lignende; et derivat dannet ved omsetning av forbindelsen (IVb) med fosfortriklorid eller fosgen og lignende.
Egnede salter av forbindelsen (IVb) og et reaktivt derivat derav kan være de salter som er eksemplifisert for forbindelsen (I).
Et egnet reaktivt derivat ved karboksygruppen av forbindelsen (V) kan f.eks. være et syrehalogenid, et syreanhydrid, et aktivert amid, en aktivert ester og lignende. Egnede eksempler på de reaktive derivater kan være et syreklorid; et syreazid; et blandet syreanhydrid med en syre så som substituert fosforsyre [f.eks. dialkylfosforsyre, fenylfosforsyre, difenylfosforsyre, dibenzylfosforsyre, halogenert fosforsyre, etc], dialkylfosforsyrling, svovelsyrling, tiosvovelsyre, svovelsyre, sulfonsyre [f.eks. metansulfonsyre, etc], alifatisk karboksylsyre [f.eks. eddiksyre, propionsyre, smørsyre, isosmørsyre, pivalinsyre, pentansyre, isopentansyre, 2-etylsmørsyre, trikloreddiksyre, etc] eller aromatisk karboksylsyre [f.eks. benzoesyre, etc.]; et symmetrisk syreanhydrid; et aktivert amid med imidazol, 4-substituert imidazol, dimetylpyrazol, triazol eller tetrazol; eller en aktivert ester [f.eks. cyanometylester, metoksymetylester, dimetyliminometyl [ (CH3) 2N=CH-] ester, vinylester, propar-gylester, p-nitrofenylester, 2,4-dinitrofenylester, triklorfenylester, pentaklorfenylester, mesylfenylester, fenylazofenylester, fenyltioester, p-nitrofenyltioester, p-kresyltioester, karboksymetyltioester, pyranylester, pyridyl-ester, piperidylester, 8-kinolyltioester, etc], eller en ester med en N-hydroksyforbindelse [f.eks. N,N-dimetylhydroksylamin, l-hydroksy-2-(1H)-pyridon, N-hydroksy-succinimid, N-hydroksyftalimid, 1-hydroksy-lH-benzotriazol, etc] og lignende. Disse reaktive derivater kan eventuelt velges etter typen av den forbindelse (V) som skal anvendes.
Egnede salter av forbindelsen (V) og et reaktivt derivat derav kan være de salter som er eksemplifisert for forbindelsen (I).
Reaksjonen utføres vanligvis i et konvensjonelt oppløsnings-middel så som vann, alkohol [f.eks. metanol, etanol, etc], aceton, dioksan, acetonitril, kloroform, metylenklorid, etylenklorid, tetrahydrofuran, etylacetat, N,N-dimetylform-amid, pyridin eller et hvilket som helst annet organisk oppløsningsmiddel som ikke har noen skadelig innvirkning på reaksjonen. Disse vanlige oppløsningsmidler kan også anvendes i blanding med vann.
Når forbindelsen (V) i denne reaksjon anvendes i fri syreform eller en saltform derav, utføres reaksjonen fortrinnsvis i nærvær av et vanlig kondenseringsmiddel så som N,N'-dicyklo-heksylkarbodiimid; N-cykloheksyl-N'-morfolinoetylkarbodiimid; N-cykloheksyl-N'-(4-dietylaminocykloheksyl)karbodiimid; N,N' - dietylkarbodiimid, N,N'-diisopropylkarbodiimid; N-etyl-N'-(3-dimetylaminopropyl)karbodiimid; N,N'-karbonylbis-(2-metyl-imidazol); pentametylenketen-N-cykloheksylimin; difenylketen-N-cykloheksylimin; etoksyacetylen; 1-alkoksy-l-kloretylen; trialkylfosfitt; etylpolyfosfat; isopropylpolyfosfat; fosforoksyklorid (fosforylklorid); fosfortriklorid; tionylklorid; oksalylklorid; lavere alkylhalogenformiat [f.eks. etylklorformiat, isopropylklorformiat, etc.];
trifenylfosfin; 2-etyl-7-hydroksybenzisoksazoliumsalt; 2-etyl-5-(m-sulfofenyl)isoksazoliumhydroksyd-intramolekylært salt; 1-(p-klorbenzensulfonyloksy)-6-klor-lH-benzotriazol; det såkalte Vilsmeier-reagens, som fremstilles ved omsetning av N,N-dimetylformamid med tionylklorid, fosgen, triklor-metylklorformiat, fosforoksyklorid, etc.; eller lignende.
Reaksjonen kan også utføres i nærvær av en uorganisk eller organisk base så som et alkalimetallhydrogenkarbonat, tri-(lavere)alkylamin, pyridin, N-(lavere)alkylmorfolin, N,N-di(lavere)alkylbenzylamin eller lignende.
Reaksjonstemperaturen er ikke kritisk, og reaksjonen utføres vanligvis under betingelser fra avkjøling til moderat oppvarmning.
FREMGANGSMÅTE 5
Forbindelsen (le) eller et salt derav kan fremstilles ved omsetning av forbindelsen (VI) eller et reaktivt derivat derav ved iminogruppen eller et salt derav med forbindelsen (VII) eller et reaktivt derivat derav ved karboksygruppen eller et salt derav.
Et egnet reaktivt derivat ved iminogruppen av forbindelsen (VI) kan f.eks. være et silylderivat dannet ved omsetning av forbindelsen (VI) med en silylforbindelse (f.eks. N,0-bis(tri-metylsilyl) acetamid, N-trimetylsilylacetamid, etc); og lignende.
Egnede salter av forbindelsen (VI) og (VII) kan være de salter som er eksemplifisert for forbindelsen (I).
Et egnet reaktivt derivat ved karboksygruppen åv forbindelsen (VII) kan f.eks. være et syrehalogenid, et syreanhydrid, et aktivert amid, en aktivert ester og lignende.
Denne reaksjon kan utføres på lignende måte som beskrevet i den ovennevnte fremgangsmåte 4, og de reagenser som skal anvendes, og reaksjonsbetingelsene (f.eks. oppløsningsmiddel, reaksjonstemperatur, etc.) kan derfor være som beskrevet under fremgangsmåte 4.
FREMGANGSMÅTE 6
Forbindelsen (lg) eller et salt derav kan fremstilles ved å underkaste forbindelsen (If) eller et salt derav en reaksjon for å fjerne hydroksybeskyttelsesgruppen.
Egnede salter av forbindelsene (If) og (lg) kan være de salter som er eksemplifisert for forbindelsen (I).
Denne fjernelse kan utføres på lignende måte som beskrevet i den ovennevnte fremgangsmåte 2, og de reagenser som skal anvendes, og reaksjonsbetingelsene (f.eks. oppløsningsmiddel, reaksjonstemperatur, etc.) kan derfor være som beskrevet under fremgangsmåte 2.
FREMGANGSMÅTE A
Forbindelsen (Illa) eller et salt derav kan fremstilles ved omsetning av forbindelsen (VIII) eller et salt derav med forbindelsen (IX) eller et salt derav.
Denne reaksjon utføres vanligvis i nærvær av en base.
En egnet base kan være de baser som er eksemplifisert i fremgangsmåte 2.
Reaksjonen utføres vanligvis i et oppløsningsmiddel så som vann, en alkohol [f.eks. metanol, etanol, etc], metylenklorid, tetrahydrofuran, en blanding derav eller et hvilket som helst annet oppløsningsmiddel som ikke har noen skadelig innvirkning på reaksjonen. Reaksjonstemperaturen er ikke kritisk, og reaksjonen utføres vanligvis under betingelser fra avkjøling til moderat oppvarmning.
FREMGANGSMÅTE B
Forbindelsen (Illb) eller et salt derav kan fremstilles ved omsetning av forbindelsen (VIII) eller et salt derav med forbindelsen (X) eller et salt derav.
Reaksjonen utføres vanligvis i nærvær eller fravær av et oppløsningsmiddel så som vann, en alkohol [f.eks. metanol, etanol, etc], metylenklorid, tetrahydrofuran, en blanding derav eller et hvilket som helst annet oppløsningsmiddel som ikke har noen skadelig innvirkning på reaksjonen. Reaksjonstemperaturen er ikke kritisk, og reaksjonen utføres vanligvis under moderat til kraftig oppvarmning.
FREMGANGSMÅTE C
Forbindelsen (Uld) eller et salt derav kan fremstilles ved å underkaste forbindelsen (Ille) eller et salt derav en reaksjon for å fjerne hydroksybeskyttelsesgruppen.
Elimineringsreaksjonen kan utføres på lignende måte som beskrevet i den ovennevnte fremgangsmåte 2, og de reagenser som skal anvendes, og reaksjonsbetingelsene (f.eks. oppløsningsmiddel, reaksjonstemperatur, etc.) kan derfor være som beskrevet under fremgangsmåte 2.
FREMGANGSMÅTE D
Forbindelsen (IV) eller et salt derav kan fremstilles ved omsetning av forbindelsen (XI) eller et salt derav med forbindelsen (III) eller et salt derav.
Denne reaksjon kan utføres på lignende måte som beskrevet i den ovennevnte fremgangsmåte 1, og de reagenser som skal anvendes, og reaksjonsbetingelsene (f.eks. oppløsningsmiddel, reaksjonstemperatur, etc.) kan derfor være som beskrevet under fremgangsmåte 1.
FREMGANGSMÅTE E
Forbindelsen (IVb) eller et salt derav kan fremstilles ved å underkaste forbindelsen (IVa) eller et salt derav en reaksjon for å fjerne aminobeskyttelsesgruppen.
Denne fjernelse kan utføres på lignende måte som beskrevet i den ovennevnte fremgangsmåte 2, og de reagenser som skal anvendes, og reaksjonsbetingelsene (f.eks. oppløsningsmiddel, reaksjonstemperatur, etc.) kan derfor være som beskrevet under fremgangsmåte 2.
FREMGANGSMÅTE F
Forbindelsen (Ille) eller et salt derav kan fremstilles ved omsetning av forbindelsen (XII) eller et reaktivt derivat derav ved iminogruppen eller et salt derav med forbindelsen (VII) eller et reaktivt derivat derav ved karboksygruppen eller et salt derav.
Et egnet reaktivt derivat ved iminogruppen av forbindelsen (XII) kan f.eks. være de samme som er eksemplifisert for forbindelsen (VI) i fremgangsmåte 5.
Denne reaksjon kan utføres på lignende måte som beskrevet i den ovennevnte fremgangsmåte 4, og de reagenser som skal anvendes, og reaksjonsbetingelsene (f.eks. oppløsningsmiddel, reaksjonstemperatur, etc.) kan derfor være som beskrevet under fremgangsmåte 4.
FREMGANGSMÅTE G
Forbindelsen (Hig) eller et salt derav kan fremstilles ved å underkaste forbindelsen (Ulf) eller et salt derav en reaksjon for å fjerne hydroksybeskyttelsesgruppen.
Denne elimineringsreaksjon kan utføres på lignende måte som beskrevet i ovennevnte fremgangsmåte 2, og de reagenser som skal anvendes, og reaksjonsbetingelsene (f.eks. oppløsnings-middel, reaksjonstemperatur, etc.) kan derfor være som beskrevet under fremgangsmåte 2.
FREMGANGSMÅTE H-l
Forbindelsen (XIV) eller et salt derav kan fremstilles ved omsetning av forbindelsen (II) eller et salt derav med forbindelsen (XIII).
Denne reaksjon kan utføres på lignende måte som beskrevet i ovennevnte fremgangsmåte 1, og de reagenser som skal anvendes, og reaksjonsbetingelsene (f.eks. oppløsningsmiddel, reaksjonstemperatur, etc.) kan derfor være som beskrevet under fremgangsmåte 1.
FREMGANGSMÅTE H-2
Forbindelsen (VI) eller et salt derav kan fremstilles ved å underkaste forbindelsen (XIV) eller et salt derav en reaksjon for å fjerne iminobeskyttelsesgruppen.
Denne fjernelse kan utføres på lignende måte som beskrevet i ovennevnte fremgangsmåte 2, og de reagenser som skal anvendes, og reaksjonsbetingelsene (f.eks. oppløsningsmiddel, reaksjonstemperatur, etc.) kan derfor være som beskrevet under fremgangsmåte 2.
Den omhandlede forbindelse (I) og farmasøytisk akseptable salter derav er hittil ukjente og oppviser høy antimikrobiell virkning, idet de inhiberer veksten av en lang rekke patogene mikroorganismer, herunder grampositive og gramnegative mikroorganismer, og de er derfor nyttige som antimikrobielle midler.
For å belyse anvendeligheten av den omhandlede forbindelse (I) er det i det følgende angitt testdata for MIC (minimal inhiberende konsentrasjon) av en representativ forbindelse fremstilt ifølge oppfinnelsen.
Testmetode:
In vitro antibakteriell virkning ble bestemt ved toganger agarplatefortynningsmetoden som beskrevet nedenfor.
Et podeøyefull av en overnatt-kultur av hver teststamme i
Trypticase-soyavæske (IO<8> levedyktige celler pr. ml) ble utstrøket på hjerteinfusjonsagar (HI-agar) inneholdende graderte konsentrasjoner av en representativ testforbindelse, og den minimale inhiberende konsentrasjon (MIC) ble uttrykt som fig/ ral efter inkubasjon ved 37 °C i 20 timer.
Testforbindelse:
(1) 7/3- [ 2- (5-Amino-l, 2 ,4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
(2 ) 7( 3-[ 2-(5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-metoksyimino-acetamido]-3-[1-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]-metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
Testresultat:
For terapeutisk administrering anvendes den omhandlede forbindelse (I) og farmasøytisk akseptable salter derav fremstilt ifølge den foreliggende oppfinnelse i form av et vanlig farmasøytisk preparat, som inneholder nevnte forbindelse som aktiv bestanddel i blanding med farmasøytisk akseptable bærere så som et organisk eller uorganisk fast eller flytende hjelpe-stoff, som er egnet til oral, parenteral og ekstern administrering .
De farmasøytiske preparater kan være i fast form så som
tabletter, granuler, pulvere, kapsler, eller i flytende form så som oppløsninger, suspensjoner, siruper, emulsjoner, limonader og lignende.
Om nødvendig kan det i ovenstående preparater være inkludert hjelpestoffer, stabiliseringsmidler, fuktemidler og andre almindelig anvendte tilsetningsstoffer så som laktose, sitron-syre, vinsyre, stearinsyre, magnesiumstearat, terra alba, sakkarose, maisstivelse, talkum, gelatin, agar, pektin, jordnøttolje, olivenolje, kakaosmør, etylenglykol og lignende.
Selv om dosen av forbindelsen (I) kan variere og også avhenger av pasientens alder og tilstand, sykdommens art, arten av
forbindelsen (I) som skal påføres, etc., kan det vanligvis til en pasient administreres mengder på mellom 1 mg og ca. 4000 mg eller selv mer pr. dag. En gjennomsnittlig enkeltdose på ca. 50 mg, 100 mg, 250 mg, 500 mg eller 1000 mg av den omhandlede forbindelse (I) fremstilt ifølge den foreliggende oppfinnelse kan anvendes til behandling av sykdommer som er forårsaket av patogene mikroorganismer.
Oppfinnelsen belyses nærmere ved følgende fremstillinger og eksempler.
FREMSTILLING 1
Til en blanding av 2-klormetyl-5-benzyloksy-4-pyridon (1,0 g), tetrahydrofuran (10 ml) og vann (10 ml) ble satt dimetylamin-hydroklorid (1,31 g) og natriumhydroksyd (0,64 g). Efter omrøring i 1,5 time ble blandingen konsentrert til tørrhet under redusert trykk. Residuet ble oppløst i metanol, og det uoppløselige materiale ble frafiltrert. Filtratet ble inndampet i vakuum, hvilket ga 5-benzyloksy-2-(N,N-dimetylamino)metyl-4-pyridon (1,0 g) som et pulver.
IR (Nujol) : 1620 cm"<1>
NMR (DMS0-d6, 5): 2,20 (6H, s) , 3,36 (2H, s) , 5,06 (2H, s) , 6,28 (1H, s), 7,1 (5H, m) , 7,13 (1H, s)
FREMSTILLING 2
En oppløsning av 5-benzyloksy-2-klormetyl-4-pyridon (10,0 g) og trifenylfosfin (10,5 g) i N,N-dimetylformamid (50 ml) ble omrørt i 5 timer ved 9 0-100°C. Den resulterende blanding ble hellet i etylacetat (800 ml). Bunnfallet ble oppsamlet ved filtrering, vasket med etylacetat og oppløst i diklormetan (500 ml). Til oppløsningen ble satt vann (300 ml) og 38% vandig formaldehyd (100 ml). Blandingen ble innstilt til pH 10-10,5 med kaliumkarbonat. Efter omrøring i 3 timer ved 3 5-4 0°C ble den organiske fase skilt fra, vasket med vann, tørret over magnesiumsulfat og konsentrert under redusert trykk. Produktet ble isolert ved kolonnekromatografi på silikagel med etylacetat som elueringsmiddel, hvilket ga 5-benzyloksy-2-vinyl-4-pyridon (6,02 g).
IR (Nujol): 1640, 1615 cm"<1>
NMR (DMSO-d6, 8) : 5,10 (2H, s), 5,46 (1H, d, J=10Hz), 5,95 (1H, d, J=18Hz), 6,57 (1H, s), 6,63 (1H, dd, J=10Hz, 18Hz), 7,43 (5H, m), 7,66 (1H, s)
FREMSTILLING 3
En blanding av 5-benzyloksy-2-vinyl-4-pyridon (2,90 g) og pyrrolidin (5,33 ml) ble oppvarmet og tilbakeløpskjølt i en time. Blandingen ble avkjølt og fortynnet med tetrahydrofuran (20 ml) og diisopropyleter (80 ml). Efter omrøring i en time ved omgivelsestemperatur ble det resulterende bunnfall oppsamlet ved filtrering, vasket med diisopropyleter og lufttørret ved omgivelsestemperatur, hvilket ga 5-benzyloksy-2-[2-(1-pyrrolidinyl)etyl]-4-pyridon (3,79 g).
IR (Nujol) : 1633, 1618 cm"<1>
NMR (DMSO-d6, 8) : 1,70 (4H, m), 2,3-2,7 (8H, m), 5,03 (2H, s), 6,15 (1H, s), 7,40 (5H, m), 7,41 (1H, s)
FREMSTILLING 4
En blanding av 5-benzyloksy-2-vinyl-4-pyridon (3,12 g), en 50% vandig oppløsning av dimetylamin (15 ml) og etanol (35 ml) ble oppvarmet ved 100°C i et forseglet rør i 8 timer. Den resulterende blanding ble avkjølt og konsentrert til tørrhet under redusert trykk. Residuet ble triturert med en blanding av etylacetat og diisopropyleter, hvilket ga 5-benzyloksy-2-[2-(N,N-dimetylamino)etyl]-4-pyridon (3,45 g) som et pulver.
IR (Nujol): 1620 (skulder), 1613 cm"<1>
NMR (DMSO-d6, 8) : 2,16 (6H, m) , 2,55 (2H, m) , 5,01 (2H, s) , 6,13 (1H, s), 7,38 (5H, m), 7,40 (1H, s)
FREMSTILLING 5
(1) 5-Benzyloksy-2-(N,N-dimetylamino)metyl-4-pyridon (1,0 g) i metanol (15 ml) ble underkastet katalytisk reduksjon med 10% palladium på aktivert karbon (200 mg) ved atmosfæretrykk. Efter fjernelse av katalysatoren ble oppløsningen konsentrert under redusert trykk, hvilket ga 2-(N,N-dimetylamino)metyl-5-hydroksy-4-pyridon (0,96 g).
IR (Nujol): 3300 (bred), 1620 cm"<1>
NMR (DMSO-d6, 8) : 2,27 (6H, s), 3,43 (2H, s), 6,30 (1H, s), 7,40 (1H, s)
Følgende forbindelser ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i fremstilling 5(1):
(2) 5-Hydroksy-2-[2-(N,N-dimetylamino)etyl]-4-pyridon
IR (Nujol) : 1640 (skulder) , 1630 cm"<1>
NMR (D20, 6): 2,50 (6H, m), 2,92 (2H, m), 6,48 (1H, s), 7,47
(1H, s)
(3) 5-Hydroksy-2-[2-(1-pyrrolidinyl)etyl]-4-pyridon
IR (Nujol) : 1623 (skulder) , 1608 cm"<1>
NMR (D20, S) : 1,8-2,1 (4H, m), 2,7-3,3 (8H, m), 6,43 (1H, s), 7,36 (1H, s)
EKSEMPEL 1
(1) Til en blanding av benzhydryl 7j8-[2-(5-amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-metoksyiminoacetamido]-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (1,47 g), diklormetan (5 ml) og anisol (1,4 ml) ble satt trifluoreddiksyre (5 ml) under isavkjøling og under omrøring. Efter omrøring i 30 minutter ved den samme temperatur ble blandingen hellet i diisopropyleter (100 ml). Det resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering, vasket med diisopropyleter og tørret under redusert trykk, hvilket ga 7/3-2-(5-amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-metoksyiminoacetamido]-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylsyre-trifluoracetat (syn-isomer). Denne forbindelse ble oppløst i N,N-dimetylformamid (15 ml). Til oppløsningen ble satt 2-(N,N-dimetylami-no) metyl-5-hydroksy-4-pyridon (1,24 g). Efter omrøring i 5 timer ved omgivelsestemperatur ble reaksjonsblandingen hellet i etylacetat (100 ml). Det resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering og vasket med etylacetat. Bunnfallet ble suspendert i vann (100 ml), og suspensjonen ble innstilt til pH 2,0 med fortynnet saltsyre. Efter fjernelse av uoppløselig materiale ved filtrering ble den vandige oppløsning underkastet kolonnekromatografi på Diaion HP-20 [varemerke; fremstilt av Mitsubishi Chemical Industries]. Kolonnen ble vasket med vann, og det ble utført eluering med 30% vandig metanol. Fraksjonene inneholdende det ønskede produkt ble samlet, og metanol ble avdampet i vakuum. Den resulterende vandige fase ble lyofilisert, hvilket ga 7/3-[2-(5-amino-1,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-metoksyiminoacetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
(0,28 g) som et pulver.
IR (Nujol): 3250 (bred), 1765, 1650, 1600 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 5): 3,0 (3H, bred s) , 3,07 (3H, bred s) , 3,40, 3,71 (2H, ABq, J=17Hz), 3,85-4,9 (4H, m), 4,05 (3H, s), 5,33 (1H, d, J=5Hz), 5,85 (1H, d, J=5Hz), 6,73 (1H, s), 7,70 (1H, s)
Følgende forbindelser ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i eksempel 1(1): (2) 7/3-[2-(2-Formamidotiazol-4-yl) -2-tert-butoksykarbonylmetoksyiminoacetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl)ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1780, 1730, 1675, 1613 cm"<1>
NMR (D20-DC1, 6) : 1,30 (9H, s), 3,3 (6H, m), 3,6-4,3 (2H, m), 4,6-5,2 (6H, m), 5,60 (1H, d, J=5Hz), 5,90 (1H, d, J=5Hz), 7,33 (1H, s), 7,70 (1H, s), 8,30 (1H, s), 8,41 (1H, s)
(3) 7/3— [2 - (2-Formamidotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] -3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3200 (bred), 1772, 1670, 1608 cm"<1>
NMR (D20-DC1, 5) : 3,23 (3H, s) , 3,30 (3H, s) , 3,2-4,5 (6H, m) , 4,6-5,1 (2H, m), 5,43 (1H, d, J=5Hz), 5,83 (1H, d, J=5Hz), 7,58 (1H, s) , 7,80 (1H, s) , 8,07 (1H, s) , 8,50 (1H, s)
EKSEMPEL 2
(1) Til en oppløsning av 7/3-[2-(5-amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) - 2-(1-karboksy-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylsyre-trifluoracetat (syn-isomer) (1,0 g) i N,N-dimetylformamid (10 ml) ble satt 2-(N,N-dimetylamino)metyl-5-hydroksy-4-pyridon (1,09 g). Efter omrøring i 5 timer ved omgivelsestemperatur ble blandingen hellet i etylacetat (150 ml). Det resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering, vasket med etylacetat og tørret under redusert trykk. Bunnfallet ble suspendert i vann (50 ml) ved pH 2,0 og omrørt i 30 minutter. Efter fjernelse av uoppløselig materiale ble den vandige oppløsning underkastet kolonnekromatografi på Diåion HP-2 0. Kolonnen ble vasket med vann, og det ble utført eluering med 3 0% vandig metanol. Fraksjonene inneholdende ønsket produkt ble samlet, og metanol ble avdampet i vakuum. Den resulterende vandige fase ble lyofilisert, hvilket ga 7/3-[2-(5-amino-l, 2,4-tiadiazol-3-yl) - 2-(1-karboksy-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]-metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (0,30 g) som et pulver.
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1670 (skulder), 1600 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 8) : 1,56 (6H, s) , 3,03 (3H, bred s) , 3,10 (3H, bred s), 3,44, 3,96 (2H, ABq, J=18Hz), 4,1-5,0 (4H, m), 5,37 (1H, d, J=5Hz), 5,88 (1H, d, J=5Hz), 6,76 (1H, s), 7,71 (1H, s)
Følgende forbindelser ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i eksempel 2(1): (2) 7/3- [2- (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-metoksyiminoacet-amido] -3-[l-{2-(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}-l-pyrrolidinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1765, 1663 (skulder), 1620 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 6") : 2,05 (4H, m), 3,0-3,8 (10H, m), 4,07 (3H, s), 4,6-4,9 (2H, m), 5,18 (1H, d, J=5Hz), 5,80 (1H, d, J=5Hz), 6,45 (1H, s), 7,51 (1H, s)
(3) 7)3- [2- (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[l-{2-(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}-l-pyrrolidinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1770, 1670-1620 (bred) cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 5): 1,53 (6H, s), 2,06 (4H, m), 3,0-3,8 (10H, m), 4,4-4,9 (2H, m), 5,10 (1H, d, J=5Hz), 5,80 (1H, d, J=5Hz), 6,43 (1H, s), 7,85 (1H, s)
(4) 7/3-[2-(5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-(1-karboksy-l-metyletoksyimino )acetamido]-3-[N,N-dimety1-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1775, 1670, 1615 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 5): 1,55 (6H, s), 3,00 (3H, bred s), 3,15 (3H, bred s), 3,2-4,2 (4H, m), 4,6-4,9 (2H, m), 5,35 (1H, d, J=5HZ), 5,80 (1H, d, J=5Hz), 6,45 (1H, s), 7,54 (1H, s)
(5) 7/3— [2-(5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-metoksyiminoacet-amido] -3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1670 (skulder), 1610 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 6) : 3,06 (3H, bred s), 3,13 (3H, bred s), 3,2-4,2 (4H, m), 4,03 (3H, s), 4,6-4,9 (2H, m), 5,31 (1H, d, J=5Hz), 5,80 (1H, d, J=5Hz), 6,45 (1H, s), 7,50 (1H, s)
(6) 7/3- [ 2- (2-Formamidotiazol-4-yl) -2- (1-tert-butoksykarbony 1-1-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3200, 1770, 1720, 1685 (skulder), 1668, 1605 cm"<1 >NMR (D20-NaHC03, 5): 1,45 (9H, s), 1,55 (6H, s) , 2,10 (3H, s) , 3,16 (3H, s), 3,0-4,6 (6H, m), 4,5-4,9 (2H, m), 5,37 (1H, d, J=5Hz), 5,85 (1H, d, J=5Hz), 6,47 (1H, s), 7,45 (1H, s), 7,54 (1H, s), 8,50 (1H, s)
(7) 7/3- [2 - (2-Formamidotiazol-4-yl) -2- (1-tert-butoksykarbonyl-l-mety letoksy imino )acetamido]-3-[N,N-dimety1-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250, 1780, 1720, 1675, 1611 cm"<1>
NMR (D20-DC1, 5): 1,35 (9H, s), 1,60 (6H, s), 3,30 (3H, s), 3,37 (3H, s), 3,6-4,6 (4H, m), 4,92 (2H, bred s), 5,53 (1H, d, J=5Hz), 5,90 (1H, d, J=5Hz), 7,28 (1H, s), 7,70 (1H, s), 8,30 (1H, s) , 8,37 (1H, s)
(8) 7)3- [2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2-tert-butoksykarbonylmetoksy-iminoacetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1750, 1730 (skulder), 1667, 1608 cm"<1>
(9) 7)3- [2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] -3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1660, 1705 cm"<1>
(10) 7j8-[2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2- (1-tert-butoksykarbonyl-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1720, 1662, 1608 cm"<1>
(11) 7Æ-[2-(2-Aminotiazol-4-yl)-2-(l-tert-butoksykarbonylmetyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimety1-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl)ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3350 (bred), 1775, 1720, 1672, 1608 cm"<1>
(12) 7/3-[2-(2-Aminotiazol-4-yl) -2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1662 (skulder), 1600 cm"<1>
(13) 7/3-[2-(2-Aminotiazol-4-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksy-imino) acetamido ] - 3 - [ N, N-dimety1-N-(2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-y1)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1665, 1610 cm"<1>
(14) 7/?-[2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksy-imino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3250, 1770, 1662, 1607 cm"<1>
(15) 7/3-[2-(5-Amino-l, 2, 4-tiadiazol-3-yl) -2-(1-karboksy-l-metyletoksyimino )acetamido]-3-[N,N-dimety1-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-hydroklorid (syn-isomer)
IR (Nujol): 3450-3150 (bred), 2650, 1770, 1670, 1610 cm"<1>
(16) Svovelsyresalt av 7)3- [2-(5-amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-(1-karboksy-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3450-3150 (bred), 2650 (bred), 1780, 1692, 1615, 1558, 1529 cm"<1>
EKSEMPEL 3
(1) Til en suspensjon av 7)3-[2-(2-formamidotiazol-4-yl)-2-tert-butoksykarbonylmetoksyiminoacetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
(0,70 g) i metanol (35 ml) ble satt konsentrert saltsyre (0,53 ml). Efter omrøring ved omgivelsestemperatur ble reaksjonsblandingen fortynnet med vann (50 ml), og metanol ble avdampet under redusert trykk. Den resulterende vandige oppløsning ble innstilt til pH 1,0 og underkastet kolonnekromatografi på Diaion HP-20 (50 ml). Kolonnen ble vasket med vann, og det ble utført eluering med 40% vandig isopropanol. Fraksjonene inneholdende den ønskede forbindelse ble lyofilisert, hvilket ga 7j3-[2-(2-aminotiazol-4-yl)-2-tert-butoksykarbonylmetoksyiminoacetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (0,53 g).
IR (Nujol): 3300 (bred), 1750, 1730 (skulder), 1667, 1608 cm"<1 >NMR (D20-NaHC03, 5): 1,50 (9H, s), 2,97 (3H, bred s), 3,06 (3H, bred s), 3,2-4,2 (4H, m), 4,36 (2H, bred s), 4,65 (2H, s), 5,35 (1H, d, J=5Hz), 5,86 (1H, d, J=5Hz), 6,73 (1H, s), 7,00 (1H, s), 7,73 (1H, s)
Følgende forbindelser ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i eksempel 3(1): (2) 7)8-[2 - (2-Aminotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido]-3-[N,N-dimety1-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl) etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1660, 1705 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, S) : 3,10 (3H, s) , 3,15 (3H, s) , 3,0-4,2 (6H, m), 4,5-4,9 (2H, m), 5,33 (1H, d, J=5Hz), 5,80 (1H, d, J=5Hz), 6,50 (1H, s), 6,95 (1H, s), 7,51 (1H, s)
(3) 7/3- [2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2- (1-tert-butoksykarbonyl-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1720, 1662, 1608 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 6) : 1,50 (15H, s) , 2,10 (3H, s) , 2,17 (3H, s) , 3,0-4,2 (6H, m) , 4,6-5,0 (2H, m), 5,36 (1H, d, J=5Hz), 5,83 (1H, d, J=5Hz), 6,50 (1H, s), 6,93 (1H, s), 7,56 (1H, s)
(4) 7/3-[2-(2-Aminotiazol-4-yl) -2-(1-tert-butoksykarbonyl-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl)ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3350 (bred), 1775, 1720, 1672, 1608 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 6"): 1,45 (9H, s) , 1,55 (6H, s) , 2,96 (3H, s) , 3,05 (3H, s), 3,25-4,2 (4H, m), 4,36 (2H, bred s), 5,35 (1H, d, J=5Hz), 5,85 (1H, d, J=5Hz), 6,72 (1H, s), 6,95 (1H, s), 7,71 (1H, s)
(5) 7)8- [2 - (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-metoksyiminoacet-amido] -3- [N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1765, 1650, 1600 cm"<1>
(6) 7/3-[2- (5-Amino-l, 2 ,4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1670 (skulder), 1600 cm"<1>
(7) 7/3-[2- (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-metoksyiminoacet-amido] -3-[l-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}-l-pyrrolidinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1765, 1663 (skulder), 1620 cm"<1>
(8) 7/3- [2- (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[l-{2-(5-hydroksy-4-oksp-l,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}-l-pyrrolidinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1770, 1670-1620 (bred) cm"<1>
(9) 7)8-[2- (5-Amino-l, 2,4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1775, 1670, 1615 cm"<1>
(10) 7)8- [ 2 - (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-metoksyiminoacet-amido] -3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl)ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1670 (skulder), 1610 cm"<1>
(11) 7/3-[2-(2-Aminotiazol-4-yl) -2-karboksymetpksyiminoacetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1662 (skulder), 1600 cm"<1>
(12) 7/3-[2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksy-imino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1665, 1610 cm"<1>
(13) 7/3-[2-(2-Aminotiazol-4-yl)-2-(1-karboksy-l-metyletoksy-imino) acetamido]-3-[N, N-dimetyl-N-{ (5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl)ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3250, 1770, 1662, 1607 cm"<1>
EKSEMPEL 4
(1) Til en suspensjon av 7/3-[2-(2-aminotiazol-4-yl)-2-tert-butoksykarbonylmetoksyiminoacetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-((5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (0,54 g) i anisol (2 ml) ble dråpevis satt trifluoreddiksyre (8 ml) under isavkjøling og under omrøring. Efter omrøring ved omgivelsestemperatur ble blandingen hellet i diisopropyleter (100 ml). Det resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering, vasket med diisopropyleter og tørret under redusert trykk. Bunnfallet ble oppløst i vann (30 ml) ved pH 7,0 og gjort surt til pH 1,0 med 6N saltsyre. Efter fjernelse av utfelite materialer ble den vandige oppløsning underkastet kolonnekromatografi på Diaion HP-2 0 (50 ml). Kolonnen ble vasket med vann, og det ble utført eluering med 3 0% vandig metanol. De aktive fraksjoner ble oppsamlet og lyofilisert, hvilket ga 7/3-[2-(2-aminotiazol-4-yl)-2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (0,28 g).
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1662 (skulder), 1600 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 6) : 3,00 (3H, s), 3,07 (3H, s), 3,40, 3,94 (2H, ABq, J=18Hz), 4,1-5,1 (4H, m), 4,45 (2H, bred s), 4,60 (2H, s), 5,35 (1H, d, J=5Hz), 5,86 (1H, d, J=5Hz), 6,75 (1H, s), 6,93 (1H, s), 7,70 (1H, s)
Følgende forbindelser ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i eksempel 4(1): (2) 7/3-[2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1665, 1610 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, <5) : 1,50 (6H, s) , 3,10 (3H, s) , 3,17 (3H, s) , 3,0-4,2 (6H, m), 4,6-5,0 (2H, m), 5,35 (1H, d, J=5Hz), 5,81 (1H, d, J=5Hz), 6,50 (1H, s), 6,91 (1H, s), 7,55 (1H, s)
(3) 7/3-[2-(2-Aminotiazol-4-yl) -2-(1-karboksy-l-metyletoksyimino )acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250, 1770, 1662, 1607 cm"<1>
NMR (DzO-NaHC03, <S) : 1,50 (8H, s) , 2,98 (3H, s) , 3,70 (3H, s) , 3,25-4,25 (4H, m), 4,42 (2H, bred s), 5,34 (1H, d, J=5Hz), 5,83 (1H, d, J=5Hz), 6,74 (1H, s), 6,90 (1H, s), 7,72 (1H, s)
(4) 7/3-[2-(5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-(1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-y1)mety1)ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1670 (skulder), 1600 cm"<1>
(5) 7/ 3-[2- (5-Amino-l, 2 ,4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[1-(2-(5-hydroksy-4-okso-l, 4-dihydropyridin-2-yl)etyl}-l-pyrrolidino]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1770, 1670-1620 (bred) cm"<1>
(6) 7/3- [2- (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1775, 1670, 1615 cm"<1>
FREMSTILLING 6
Til en suspensjon av 5-benzyloksy-2-hydroksymetyl-4-pyridon (33 g) i benzen (500 ml) ble satt tionylklorid (28,4 ml) ved omgivelsestemperatur og under omrøring. Efter omrøring ved den samme temperatur i 3 0 minutter ble blandingen tilbakeløpskjølt i 4 timer. Den resulterende blanding ble avkjølt til omgivelsestemperatur. Bunnfallet ble oppsamlet ved filtrering, vasket med benzen og tørret under redusert trykk, hvilket ga 5-benzyloksy-2-klormetyl-4-pyridon (41,5 g).
IR (Nujol): 1608, 1585 cm"<1>
NMR (DMSO-d6, <5) : 5,00 (2H, s) , 5,30 (2H, s) , 7,4 (5H, m) , 7,56 (1H, s), 8,43 (1H, s)
FREMSTILLING 7
En suspensjon av benzhydryl 7/3-amino-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylat-hydroklorid (36,11 g) i en blanding av etylacetat
(900 ml) og kaldt vann (360 ml) ble innstilt til pH 7 med en mettet vandig oppløsning av kaliumkarbonat. Den adskilte organiske fase ble vasket med saltvann, tørret over magnesiumsulfat og inndampet i vakuum. Residuet ble pulverisert med diisopropyleter, hvilket ga et pulver (34,40 g). Pulveret (34,40 g) ble tilsatt porsjonsvis ved 5°C til eddiksyre-maursyreanhydrid, som var fremstilt fra maursyre (15,27 g) og eddiksyreanhydrid (33,89 g) . Blandingen ble oppvarmet til romtemperatur og omrørt i 1,8 time ved den samme temperatur. Blandingen ble hellet i en blanding av etylacetat (1 liter) og kaldt vann (400 ml) og innstilt til pH 7 med 20% vandig natriumhydroksydoppløsning under avkjøling. Den adskilte organiske fase ble vasket med vann og saltvann, tørret over magnesiumsulfat og konsentrert til 100 ml. Den gjenværende oppløsning ble hellet i en blanding av diisopropyleter (1 liter) og heksan (1 liter), og de resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering, hvilket ga benzhydryl 7/3-f ormamido-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylat (29,07 g).
IR (Nujol): 1780, 1720, 1675 cm"<1>
NMR (DMSC~d6, 6) : 3,55 og 3,79 (2H, ABq, J=18Hz), 4,53 (2H, s), 5,23 (1H, d, J=5Hz), 5,89 (1H, dd, J=8 og 5Hz), 6,96 (1H, s), 7,2-7,6 (10H, m), 8,15 (1H, s), 9,10 (1H, d, J=8Hz)
FREMSTILLING 8
Til en oppløsning av benzhydryl 7/3-formamido-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylat (27,34 g) i en blanding av diklormetan (137 ml) og anisol (27 ml) ble det dråpevis satt trifluoreddiksyre (54 ml), og blandingen ble omrørt ved 5°C i 1,2 time. Blandingen ble dråpevis satt til en avkjølt blanding av diisopropyleter (2 liter) og heksan (2 liter), og de resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering og vasket med en blanding av diisopropyleter og heksan, hvilket ga 7/3-formamido-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylsyre (14,03 g).
IR (Nujol): 1775, 1665, 1520 cm"<1>
NMR (DMS0-d6, 6) : 3,49 og 3,74 (2H, ABq, J=18Hz), 4,55 (2H, s), 5,15 (1H, d, J=5Hz), 5,78 (1H, dd, J=8 og 5Hz), 8,12 (1H, s), 9,06 (1H, d, J=8Hz)
FREMSTILLING 9
2-(N,N-Dimetylamino)metyl-5-hydroksy-4-pyridon (15,85 g) ble oppløst i N,N-dimety1formamid (2 38 ml) ved tilsetning av natrium 2-etylheksanoat (10,44 g). Til den resulterende oppløsning ble det dråpevis satt en avkjølt oppløsning av 7/3-formamido-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylsyre (13,04 g) ved 5°C, og blandingen ble omrørt i 2 timer ved den samme temperatur. Blandingen ble dråpevis satt til en blanding av etylacetat (2,5 liter) og diisopropyleter (2,5 liter), og de resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering, vasket tre ganger med en blanding av etylacetat og diisopropyleter (1:1) og tørret i vakuum. Pulveret ble hellet i kaldt vann (300 ml), og blandingen ble innstilt til pH 3,0 med IN saltsyre. Efter at de uoppløselige materialer var frafiltrert, ble filtratet kromatografert på Diaion HP-20 (1300 ml) ved 50"C, og det ble utført eluering med 10% vandig isopropylalkohol. Eluatet ble lyofilisert, hvilket ga 7/3-formamido-3-[N,N-dimetyl-N-{ (5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (8,31 g).
IR (Nujol): 1775, 1670, 1610, 1565, 1515 cm"<1>
NMR (D20, 5): 3,05 og 3,14 (6H, s x 2), 3,47 og 3,99 (2H, ABq, J=18Hz), 4,45-4,55 (2H, m), 4,40 og 4,90 (2H, ABq, J=14Hz), 5,31 (1H, d, J=5Hz), 5,80 (1H, d, J=5Hz), 6,84 (1H, s), 7,81 (1H, s), 8,24 (1H, s)
FREMSTILLING 10
Til en avkjølt suspensjon av 7/3-f ormamido-3-[N, N-dimetyl-N-((5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl) metyl }ammonio] metyl-3-cef em-4-karboksylat (1,225 g) i metanol (12 ml) ble det dråpevis satt konsentrert saltsyre (0,83 ml) ved 10°C. Blandingen ble oppvarmet til romtemperatur og omrørt i 2,5 timer. Blandingen ble hellet i etylacetat (3 00 ml), og bunnfallene ble oppsamlet ved filtrering, vasket med etylacetat og diisopropyleter og tørret i vakuum. Pulveret ble oppløst i kaldt vann (10 ml), den resulterende oppløsning ble kromatografert på Diaion HP-2 0 (10 ml) ved 5°C, og det ble utført eluering med kaldt vann. Til eluatet (24 ml) ble det dråpevis satt isopropylalkohol (12 ml) under avkjøling, og blandingen fikk stå natten over i et kjøleskap. De resulterende krystaller ble oppsamlet ved filtrering, vasket med en kald blanding av isopropylalkohol og vann (10:1) og kald isopropylalkohol og tørret i vakuum, hvilket ga 7j8-amino-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)-metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-dihydroklorid (44 0 mg).
IR (Nujol): 3350, 1810, 1790, 1640, 1520 cm"<1>
NMR (D20 + NaHC03, 5): 3,04 og 3,14 (6H, s x 2), 3,48 og 3,99 (2H, ABq, J=18Hz), 4,13 og 4,72 (2H, ABq, J=14Hz), 4,45-4,55 (2H, m), 4,94 (1H, d, J=5Hz), 5,29 (1H, d, J=5Hz), 6,85 (1H, s) , 7,82 (1H, s)
FREMSTILLING 11
Til en avkjølt oppløsning av 7/3-formamido-3-[N,N-dimetyl-N-{ (5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (4,084 g) i maursyre (8,1 ml) ble det dråpevis satt konsentrert saltsyre (2,5 ml). Blandingen ble oppvarmet til romtemperatur og omrørt i 2,5 timer. Blandingen ble dråpevis satt til etylacetat
(4 00 ml), og supernatanten ble dekantert fra. Den gjenværende olje ble oppløst i metanol (50 ml), og oppløsningen ble hellet i etylacetat (600 ml). De resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering, vasket med etylacetat og diisopropyleter og
tørret i vakuum. Pulveret ble oppløst i kaldt vann (28 ml) og krornatografert på Diaion HP-20 (28 ml) ved 5°C, og det ble utført eluering med vann. Til eluatet (30 ml) ble det dråpevis satt kald isopropylalkohol (19 ml) under avkjøling, og blandingen ble omrørt ved 5°C i en time. De resulterende krystaller ble oppsamlet ved filtrering, vasket med en avkjølt blanding av isopropylalkohol og vann (10:1) og kald isopropylalkohol og tørret i vakuum, hvilket ga 7/3-amino-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-dihydroklorid (728 mg).
IR (Nujol): 3350, 1810, 1790, 1640, 1520 cm"<1>
NMR (D20 + NaHC03, 8) : 3,04 og 3,14 (6H, s x 2), 3,48 og 3,99 (2H, ABq, J=18Hz), 4,13 og 4,72 (2H, ABq, J=14Hz), 4,45-4,55 (2H, m), 4,94 (1H, d, J=5Hz), 5,29 (1H, d, J=5Hz), 6,85 (1H, s), 7,82 (1H, s)
EKSEMPEL 5
7/3-Amino-3- [N,N-dimetyl-N-{ (5-hydroksy-4-okso-l, 4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-dihydroklorid (181 mg) ble suspendert i en blanding av vann (7,2 ml) og tetrahydrofuran (3,6 ml) og innstilt til pH 5 med en mettet vandig oppløsning av natriumhydrogenkarbonat. Til den resulterende oppløsning ble porsjonsvis satt en oppløsning av 2-(5-amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-(1-karboksy-l-metyletoksyimino) eddiksyre-metansulfonsyreanhydrid (syn-isomer) (169 mg) i tetrahydrofuran (0,5 ml) ved 15°C, og blandingen ble omrørt i 1 time ved 15°C og pH 4,0-6,0. Efter avdampning av tetrahydrofuran i vakuum ble vann (30 ml) satt til residuet. Den vandige oppløsning ble innstilt til pH 1,0 med IN saltsyre og filtrert for å fjerne de uoppløselige materialer. Filtratet ble kromatografert på Diaion HP-20
(15 ml), og det ble utført eluering med 15% vandig isopropylalkohol. Eluatet ble lyofilisert, hvilket ga 7/8-[2-
(5-amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-(1-karboksy-l-metyletoksy-imino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (124 mg).
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1670 (skulder), 1600 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 5): 1,56 (6H, s), 3,03 (3H, bred s), 3,10 (3H, bred s), 3,44, 3,96 (2H, ABq, J=18Hz), 4,1-5,0 (4H, m), 5,37 (1H, d, J=5Hz), 5,88 (1H, d, J=5Hz), 6,76 (1H, s), 7,71 (1H, s)
EKSEMPEL 6
7/3-Amino-3-[N, N-dimetyl-N-{ (5-hydroksy-4-okso-l, 4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-dihydroklorid (181 mg) ble suspendert i tetrahydrofuran (9,1 ml). Til suspensjonen ble det satt N-(trimetylsilyl)acetamid (788 mg), og blandingen ble omrørt ved 35°C i 30 minutter og avkjølt til 5°C. Til den resulterende oppløsning ble det satt en oppløsning av 2-(5-amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-(1-karboksy-l-metyletoksyimino)eddiksyre-metansulfonsyreanhydrid (syn-isomer) (169 mg) i tetrahydrofuran (0,5 ml). Blandingen ble oppvarmet til 20°C og omrørt i 1,2 time. Blandingen ble hellet i etylacetat (2 00 ml), og de resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering, vasket med etylacetat og diisopropyleter og tørret i vakuum. Pulveret ble suspendert i vann (40 ml) og innstilt til pH 1 med IN saltsyre. Efter at de uoppløselige materialer var fjernet ved filtrering, ble filtratet kromatografert på Diaion HP-20 (15 ml), og det ble utført eluering med 15% vandig isopropylalkohol. Eluatet ble lyofilisert, hvilket ga 7/3-[2- (5-amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (12 0 mg).
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1670 (skulder), 1600 cm"<1>
FREMSTILLING 12
En blanding av 4,5-dihydroksy-2-pyridinkarboksylsyredihydrat (15,5 g) i eddiksyreanhydrid (77,5 ml) ble oppvarmet ved 90-95°C i 30 minutter. Efter avkjøling av blandingen ble oppløsningsmidlet avdampet i vakuum. Til residuet ble det satt aceton (20 ml) og vann (10 ml), og blandingen ble omrørt i 1,5 time ved romtemperatur. Blandingen ble inndampet i vakuum for å fjerne aceton. Den vandige residuum ble ekstrahert med etylacetat, og ekstrakten ble vasket med en mettet vandig oppløsning av natriumklorid, tørret over magnesiumsulfat, inndampet i vakuum og triturert med dietyleter, hvilket ga 4,5-diacetoksy-2-pyridinkarboksylsyre (14,27 g).
IR (Nujol): 1780, 1750, 1700, 1590 cm"<1>
NMR (DMS0-d6, 6) : 2,43 (6H, s) , 8,15 (1H, s) , 8,75 (1H, s)
FREMSTILLING 13
Til en suspensjon av fosforpentaklorid (4,6 g) i metylenklorid (40 ml) ble satt 4,5-diacetoksy-2-pyridinkarboksylsyre (4,5 g) ved -20°C under omrøring. Omrøringen ble fortsatt i 1 time ved -18 til -12°C. Til reaksjonsblandingen ble det satt diisopropyleter (80 ml) ved under 0°C. De resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering, vasket med diisopropyleter og tørret over fosforpentoksyd, hvilket ga 4,5-diacetoksy-2-pyridinkarbonylklorid-hydroklorid (5,15 g).
IR (Nujol): 1790, 1750, 1615 cm"<1>
FREMSTILLING 14
Til en oppløsning av N-metylpiperazin (300 mg) i metylenklorid (10 ml) ble det dråpevis satt en oppløsning av 3,4-diacetoksybenzoylklorid (924 mg) i metylenklorid (4 ml) ved 0°C, og derefter ble trietylamin (364 mg) satt til blandingen.
Blandingen ble omrørt ved 0°C i 20 minutter og ved romtemperatur i 1 time. Isvann (10 ml) ble satt til blandingen, og den organiske fase ble skilt fra, vasket med vann og saltvann, tørret over magnesiumsulfat og inndampet i vakuum. Residuet ble renset ved kolonnekromatografi på silikagel (20 g) [elueringsmiddel: kloroform-metanol (25:1)], hvilket ga l-metyl-4-(3,4-diacetoksybenzoyl)piperazin (470 mg) som en viskøs olje.
IR (Nujol): 2950, 2810, 1765, 1630, 1505 cm"<1>
NMR (DMSC~d6, 5): 2,16 (3H, s), 2,26 (6H, s), 2,1-2,4 (4H, m) , 3,1-3,6 (4H, m), 7,31 (3H, s)
FREMSTILLING 15
En suspensjon av 2-metoksykarbonyl-4-hydroksy-5-benzyloksypyridin (18,15 g) i N-metylpiperazin (21,04 g) ble oppvarmet til 100°C i 3,5 timer. Den resulterende viskøse oppløsning ble avkjølt til romtemperatur, fortynnet med en blanding av kloroform (270 ml) og metanol (30 ml) og underkastet kolonnekromatografi på silikagel (800 g). Eluatet ble inndampet i vakuum, og residuet ble renset ved kolonnekromatografi på silikagel (600 g). De rene fraksjoner ble inndampet i vakuum, og residuet ble pulverisert med diisopropyleter, hvilket ga l-metyl-4-(4-hydroksy-5-benzyloksy-2-pyridylkarbonyl)piperazin (3,99 g).
IR (Nujol): 1645, 1610, 1540, 1505 cm"<1>
NMR (DMSO-d6, 8) : 2,18 (3H, s) , 2,30 (4H, m), 3,51 (4H, m) , 5,16 (2H, s), 6,88 (1H, s), 7,3-7,6 (5H, m), 8,02 (1H, s)
FREMSTILLING 16
Til en oppløsning av l-metyl-4-(3,4-diacetoksybenzoyl)piperazin (295 mg) i metanol (3 ml) ble satt en mettet kaliumkarbonatoppløsning i metanol (6 ml) , og blandingen ble omrørt ved romtemperatur i 30 minutter. Blandingen ble hellet i isvann og innstilt til pH 9 med IN saltsyre. Blandingen ble ekstrahert flere ganger med en blanding av kloroform og metanol (20:1 vol/vol), og den organiske fase ble vasket med saltvann, tørret over magnesiumsulfat og inndampet i vakuum. Residuet ble krystallisert ved tilsetning av etylacetat, hvilket ga 1-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)piperazin (71 mg) som hvite krystaller, smp. 222-225°C;
IR (Nujol): 3160, 1590, 1530 cm"<1>
NMR (DMSO-d6, 5): 2,20 (3H, s), 2,2-2,4 (4H, m), 3,3-3,6 (4H, m), 6,6-6,8 (3H, m) , 8,7-9,4 (2H, bred)
FREMSTILLING 17
Til en oppløsning av l-metyl-4-(4-hydroksy-5-benzyloksy-2-pyridylkarbonyl)piperazin (4,71 g) i metanol (300 ml) ble satt 10% palladiumkull (2,35 g) i en strøm av nitrogen, og blandingen ble hydrogenert ved atmosfæretrykk i 20 minutter. Efter at katalysatoren var fjernet ved filtrering, ble filtratet inndampet til tørrhet. Residuet ble omkrystallisert fra metanol, hvilket ga l-metyl-4-(4,5-dihydroksy2-pyridylkarbonyl)piperazin (1,32 g), smp. 120-123°C.
IR (Nujol): 1630, 1545 cm"<1>
NMR (D20, 5) : 2,51 (3H, s), 2,85 (4H, m), 3,72 (4H, m), 6,67 (1H, S), 7,71 (1H, s)
FREMSTILLING 18
Til en oppløsning av benzhydryl 7/?-amino-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylat-hydroklorid (22,6 g) og N-trimetylsilylacetamid
(25,0 g) i tetrahydrofuran (250 ml) ble satt 2-(5-amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-karboksymetoksyiminoeddiksyre-metansulfonsyreanhydrid (syn-isomer) (19,8 g) ved 0-5°C under omrøring. Omrøringen ble fortsatt i 1 time ved den samme temperatur. Reaksjonsblandingen ble hellet i en blanding av etylacetat (500 ml) og vann (500 ml). Den organiske fase ble skilt fra, vasket med vann to ganger og en mettet vandig oppløsning av natriumklorid, tørret over magnesiumsulfat og derefter konsentrert i vakuum. Til residuet ble det satt dietyleter, og derefter ble de resulterende bunnfall oppsamlet ved filtrering, hvilket ga benzhydryl 7)3-[2-(5-amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (17,2 g).
NMR (DMS0-d6, 6) : 3,57, 3,70 (2H, ABq, J=18Hz), 4,42 (2H, s), 4,63 (2H, s), 5,22 (1H, d, J=5Hz), 5,90 (1H, dd, J=5Hz, J=8Hz), 6,92 (1H, s), 7,17-7,53 (5H, m), 8,07 (2H, bred s), 9,52 (1H, d, J=8Hz)
FREMSTILLING 19
Til en oppløsning av trifluoreddiksyre (20 ml) og anisol
(10 ml) i metylenklorid (50 ml) ble satt benzhydryl 7/3-[2-(5-amino-1,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (7,0 g) ved 0
til -5°C under omrøring. Omrøringen ble fortsatt i 2 timer ved den samme temperatur. Reaksjonsblandingen ble hellet i en kald blanding av diisopropyleter (4 00 ml) og n-heksan (200 ml). Det resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering, hvilket ga 7)8- [2- (5-amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-klormety1-3-cefem-4-karboksylsyre (syn-isomer) (5,5 g).
IR (Nujol): 3300, 1770, 1700, 1670, 1610, 1510 cm"<1>
NMR (DMS0-d6, 6) : 3,53, 3,73 (2H, ABq, J=18Hz), 4,55 (2H, s), 4,65 (2H, s), 5,17 (1H, d, J=5Hz), 5,83 (1H, dd, J=5Hz,
J=8Hz), 8,10 (2H, bred s), 9,48 (1H, d, J=8Hz)
FREMSTILLING 20
(1) Til en oppløsning av 7/3-[2-(5-amino-l, 2 ,4-tiadiazol-3-yl) - 2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylsyre (syn-isomer) (4,0 g) i N,N-dimetylformamid ble det dråpevis satt l-metyl-4-tert-butoksykarbonylpiperazin (6,7 g) ved 20°C under omrøring. Omrøringen ble fortsatt i 1,5 time ved 18-20°C. Reaksjonsblandingen ble hellet i etylacetat (2 00 ml). De resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering, hvilket ga 7/3-[2-(5-amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-(l-metyl-4-tert-butoksykarbonyl-l-piperazinio)metyl-3-cefem-4-karboksylat-hydroklorid (syn-isomer) (5,71 g).
Følgende forbindelser ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i fremstilling 20(1): (2) 7/3- [2 - (5-amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-etoksyiminoacetamido]-3-(1-metyl-4-tert-butoksykarbony1-1-piperazinio)metyl-3-cefem-4-karboksylat-hydroklorid-trifluoracetat (syn-isomer)
IR (Nujol): 1770, 1660, 1610, 1520 cm"<1>
NMR (DMS0-d6, 5): 1,26 (3H, t, J=7Hz) , 2,9-3,1 (7H, m) , 3,3-3,9 (6H, m), 4,10 (2H, q, J=7Hz), 4,8-5,0 (2H, m), 5,18 (1H, d, J=5Hz), 5,76 (1H, dd, J=8 og 5Hz), 8,16 (2H, bred s), 9,49
(1H, d, J=8Hz)
(3) 7/3-[2- (2-Formamidotiazol-4-yl) -2-tert-butoksykarbony lmetoksy iminoacetamido] -3-(l-metyl-4-tert-butoksykarbony 1-1-piperaz inio) metyl-3 -cef em-4-karboksylat-hydroklorid (syn-isomer)
IR (Nujol): 1780, 1675, 1610, 1540 cm"<1>
NMR (DMSO-d6, 5): 1,43 (18H, s) , 3,03 (3H, bred s) , 3,2-4,3 (10H, m), 4,58 (2H, s), 4,9-5,1 (2H, m) , 5,17 (1H, d, J=5Hz), 5,73 (1H, dd, J=8 og J=5Hz), 7,37 (1H, s), 8,47 (1H, s), 9,51
(1H, d, J=8Hz)
FREMSTILLING 21
(1) Til en blanding av maursyre (10 ml) og trifluoreddiksyre (5 ml) ble det satt 7j9-[2-(5-amino-l, 2 ,4-tiadiazol-3-yl) -2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-(l-metyl-4-tert-butoksykarbonyl-l-piperazinio)metyl-3-cefem-4-karboksylat-hydroklorid (syn-isomer) (5,7 g) ved 20°C under omrøring. Omrøringen ble fortsatt i 1,5 time ved den samme temperatur.
Reaksjonsblandingen ble hellet i etylacetat (200 ml). De resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering og tilsatt vann. Blandingen ble innstilt til pH 2,0 med en mettet vandig oppløsning av natriumhydrogenkarbonat og filtrert. Filtratet ble underkastet kolonnekromatografi på Diaion HP-20 under anvendelse av 10% vandig isopropanol som elueringsmiddel. Eluatet ble inndampet i vakuum for å fjerne isopropanol og derefter lyofilisert, hvilket ga 7/3-[2-(5-amino-l, 2,4-tiadiazol-3-yl)-2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-(1-metyl-l-piperazinio)metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (1,50 g).
NMR (D20, <S) : 3,20 (3H, s), 5,23 (1H, d, J=5Hz), 5,80 (1H, d, J=5HZ)
Følgende forbindelse ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i fremstilling 21(1): (2) 7/3-[2 - (5-Amino-l, 2 ,4-tiadiazol-3-yl) -2-etoksyiminoacetamido]-3-(l-metyl-l-piperazinio)metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 1765, 1655, 1600, 1510 cm"<1>
NMR (D20, 8) : 1,33 (3H, t, J=7Hz), 3,20 (3H, bred s), 3,3-4,8
(6H, m) , 4,34 (2H, q, J=7Hz), 4,8-5,0 (2H, m) , 5,33 (1H, d, J=5Hz), 5,84 (1H, d, J=5Hz)
FREMSTILLING 22
(1) Til en oppløsning av 7/3-[2-(5-amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl) - 2-metoksyiminoacetamido]-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylsyre-trifluoracetat (syn-isomer) i N,N-dimetylformamid (150 ml) ble satt l-metyl-4-tert-butoksykarbonylpiperazin (30 g). Efter omrøring ved romtemperatur i 30 minutter ble blandingen dråpevis satt til etylacetat (1,5 liter). Det resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering og vasket med etylacetat og diisopropyleter. Til en oppløsning av ovenstående bunnfall i en blanding av metylenklorid (60 ml) og anisol (2 0 ml) ble det dråpevis satt trifluoreddiksyre (40 ml) under isavkjøling. Reaksjonsblandingen ble omrørt ved romtemperatur i 2 timer og satt til diisopropyleter (1,5 liter) under omrøring. Det resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering og oppløst i vandig natriumhydrogenkarbonat, og oppløsningen ble innstilt til pH 4,0 med saltsyre og underkastet kolonnekromatografi på "Diaion HP-20" (varemerke; fremstilt av Mitsubishi Chemical Industries) med 5% vandig isopropylalkohol som elueringsmiddel. Eluatet ble lyofilisert, hvilket ga 7/3-[2-(5-amino-1,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-metoksyiminoacetamido]-3-(1-metyl-l-piperazinio)metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
(12,00 g).
IR (Nujol): 3300, 1770, 1670, 1610, 1520 cm'<1>
Følgende forbindelse ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i fremstilling 22(1): (2) 7/3- [ 2- (2-Formamidotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] -3-(1-metyl-l-piperazinio)metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
NMR (D20, 6) : 3,12 (3H, s), 3,16-4,30 (10H), 4,03 (3H, s), 5,36 (1H, d, J=5Hz), 5,86 (1H, d, J=5Hz), 7,46 (1H, s), 8,43 (1H, s)
FREMSTILLING 2 3
Til en suspensjon av 7/3-[2-(2-formamidotiazol-4-yl) -2-tert-butoksykarbonylmetoksyiminoacetamido]-3-(l-metyl-4-tert-butoksykarbonyl-l-piperazinio)metyl-3-cefem-4-karboksylat-hydroklorid (syn-isomer) (4,02 g) i metanol (12 ml) ble satt konsentrert saltsyre (4,4 ml) ved 10°C. Den resulterende oppløsning ble oppvarmet til romtemperatur og omrørt i 4,5 timer. Blandingen ble pulverisert med etylacetat (800 ml), og pulveret ble oppsamlet ved filtrering, vasket med etylacetat og tørret i vakuum. Pulveret (3,68 g) ble suspendert i en blanding av diklormetan (12 ml) og anisol (4 ml), og trifluoreddiksyre (8 ml) ble tilsatt dertil. Efter omrøring ved romtemperatur i 3,5 timer ble blandingen pulverisert med diisopropyleter (800 ml), og pulveret ble oppsamlet ved filtrering og vasket med diisopropyleter. Pulveret ble suspendert i en blanding av vann (100 ml) og etylacetat
(30 ml) og innstilt med en mettet vandig oppløsning av natriumhydrogenkarbonat. Efter fjernelse av de uoppløselige materialer ble den vandige fase skilt fra, innstilt til pH 4 med IN saltsyre og kromatografert på Diaion HP-2 0 (2 50 ml). Det ble utført eluering med 10% vandig isopropylalkohol. Eluatet ble lyofilisert, hvilket ga 7/3-[ 2-(2-aminotiazol-4-yl)-2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-(1-metyl-l-piperazinio)metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (763 mg).
IR (Nujol): 1780, 1720, 1670, 1630 cm"<1>
NMR (D20 + NaHC03, 5): 3,10 (3H, bred s), 3,15-3,6 (6H, m), 4,8-5,0 (2H, m), 4,53 (2H, s), 5,30 (1H, d, J=5Hz), 5,81 (1H, d, J=5Hz), 6,98 (1H, s)
EKSEMPEL 7
Til en oppløsning av 7/8-[2-(2-formamidotiazol-4-yl) -2-metoksy-iminoacetamido] -3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylsyre (syn-isomer) (920 mg) i N,N-dimetylformamid (5 ml) ble satt 1-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)piperazin (945 mg) ved 0°C, og blandingen ble omrørt ved 0°C i 3,5 timer. Blandingen ble dråpevis satt til etylacetat (200 ml) under omrøring, og det pulveriserte produkt ble oppsamlet ved filtrering og vasket med etylacetat, hvilket ga 7/3-[2-(2-formamidotiazol-4-yl)-2-metoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (1,53 g).
NMR (DMSO-d6, 6) : 2,87 (3H, s) , 2,9-3,05 (4H, m) , 3,6-3,8 (4H, m), 3,87 (3H, s), 5,16 (1H, d, J=5Hz), 5,74 (1H, dd, J=8Hz og 5Hz), 6,7-6,9 (3H, m), 7,35 (1H, s), 8,46 (1H, s), 9,1-9,5 (2H, bred), 9,59 (1H, d, J=8Hz), 12,50 (1H, s)
EKSEMPEL 8
Til en suspensjon av l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridyl-karbonyl)piperazin (800 mg) i dimetylsulfoksyd (8 ml) ble satt natrium 2-etylheksanoat (840 mg). Oppløsningen ble dråpevis satt til en oppløsning av 7/3-[2-(5-amino-l, 2,4-tiadiazol-3-yl)-2-allyloksyiminoacetamido]-3-klormetyl-3-cefem-4-karboksylat-trifluoracetat (syn-isomer) (965 mg) i dimetylsulfoksyd (7 ml) ved romtemperatur. Efter omrøring i 4 timer ble blandingen hellet i etylacetat (200 ml), og de resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering. Bunnfallene ble oppløst i vann og derefter innstilt til pH 3,0 med vandig natriumhydrogenkarbonat. Den resulterende oppløsning ble underkastet kolonnekromatografi på Diaion HP-20 under anvendelse av 15% vandig isopropylalkohol som elueringsmiddel, og den ønskede fraksjon ble lyofilisert, hvilket ga 7/3-[2-(5-amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl)-2-allyloksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperaz inio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (380 mg).
IR (Nujol): 1770, 1610, 1530, 1650 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 6) : 3,16 (3H, s), 3,26-4,40 (10H), 4,78 (2H, d, J=5Hz), 5,26 (1H, d, J=5Hz), 5,13-5,53 (2H, ra), 5,85 (1H, dd, J=5Hz, 8Hz), 5,86-6,30 (1H, m), 6,70 (1H, s), 7,70 (1H, s)
EKSEMPEL 9
Følgende forbindelser ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i eksempel 7 og 8: (1) 7/3-[2- (2-Formamidotiazol-4-yl) -2-tert-butoksykarbonylmetoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-hydroklorid (syn-isomer)
NMR (DMSO-d6, 6) : 1,40 (9H, s), 3,10 (3H, bred s), 3,20-3,80 (10H) , 4,55 (2H, s), 4,90-5,15 (2H, m) , 5,18 (1H, d, J=5Hz), 5,68 (1H, dd, J=5Hz, 8Hz), 6,50-6,93 (3H, m), 6,73 (1H, s) , 8,48 (1H, s)
(2) 70-[2-(5-Amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-etoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3280, 1770, 1615, 1540 cm"<1>
NMR (DMSC~d6, 6) : 1,25 (3H, t, J=7Hz), 3,06 (3H, bred s), 3,3-3,8 (6H, m), 4,15 (2H, q, J=7Hz), 4,2 og 5,0 (2H, m) , 5,08 (1H, d, J=5Hz), 5,66 (1H, dd, J=8 og 5Hz), 7,05 (1H, s),.7,83 (1H, s), 8,04 (2H, bred s), 9,41 (1H, d, J=8Hz)
EKSEMPEL 10
Til en suspensjon av 7/9-[2-(2-formamidotiazol-4-yl)-2-metoksy-iminoacetamido] -3- [ l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (1,52 g) i metanol (9 ml) ble satt konsentrert saltsyre (1,92 ml). Efter omrøring ved romtemperatur i 4 timer ble oppløsningen hellet i isvann (40 ml) og innstilt til pH 2 med en mettet vandig oppløsning av natriumhydrogenkarbonat. Blandingen ble konsentrert i vakuum for å fjerne metanol. Konsentratet ble innstilt til pH 2 med en mettet vandig oppløsning av natriumhydrogenkarbonat og underkastet kolonnekromatografi på "Diaion HP-20" (40 ml), og det ble utført eluering med 40% vandig isopropylalkohol. Eluatet ble konsentrert i vakuum og lyofilisert, hvilket ga 7( 3- [2-(2-aminotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (548 mg).
IR (Nujol): 1775, 1660, 1610, 1525 cm"<1>
NMR (DMSO-d6, 6) : 3,07 (3H, s), 3,3-3,6 (4H, m), 3,7-4,0 (6H, m), 4,1 og 5,05 (2H, m), 5,11 (1H, d, J=5Hz), 5,65 (1H, dd, J=8 og 5Hz), 6,71 (1H, s), 6,7-6,9 (3H, m), 9,49 (1H, d, J=8Hz)
EKSEMPEL 11
Følgende forbindelser ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i eksempel 10: (1) 7( 3-[2 - (2-Aminotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] -3- [ 1-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 1770, 1660, 1610, 1530 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, S) : 3,20 (3H, s) , 3,30-4,20 (10H), 4,01 (3H, s) , 5,36 (1H, d, J=5Hz), 5,85 (1H, d, J=5Hz) , 6,73 (1H, s) , 6,97 (1H, s), 7,73 (1H, s)
(2) 7/9-[2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2-tert-butoksykarbonylmetoksy-iminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-pipera-zinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-dihydroklorid (syn-isomer)
NMR (DMSO-d6, <S) : 1,41 (9H, s) , 3,15 (3H, s) , 3,20-4,30 (10H), 4,63 (2H, s), 5,33 (1H, d, J=5Hz), 5,88 (1H, dd, J=8Hz, 5Hz), 6,63-6,95 (3H, m), 6,95 (1H, s), 9,80 (1H, d, J=8Hz)
EKSEMPEL 12
Til en oppløsning av 4,5-dihydroksy-2-pyridinkarboksylsyre (3,1 g) og 1-hydroksybenzotriazol (4,0 g) i dimetylsulfoksyd (30 ml) ble satt N,N'-dicykloheksylkarbodiimid (6,2 g) . Efter omrøring ved romtemperatur i 1 time ble reaksjonsblandingen satt til en oppløsning av 7/3-[2-(5-amino-l, 2 ,4-tiadiazol-3-yl)-2-metoksyiminoacetamido]-3-(1-metyl-l-piperazinio)metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (10,0 g) og N-trimetylsilylacetamid (3,0 g) i dimetylsulfoksyd (50 ml), og omrøringen ble fortsatt i 3 0 minutter. Blandingen ble dråpevis satt til diisopropyleter (1,5 liter), og det resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering og oppløst i en vandig oppløsning av natriumhydrogenkarbonat. Efter at det uoppløselige materiale var frafiltrert, ble filtratet innstilt til pH 3,0 med IN saltsyre og underkastet kolonnekromatografi på "Diaion HP-20" med 5% vandig isopropylalkohol som elueringsmiddel. Eluatet ble lyofilisert, hvilket ga 7/3-[2-(5-amino-1,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-metoksyiminoacetamido]-3-[1-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (0,5 g).
IR (Nujol): 3300, 1770, 1610 cm"<1>
NMR (DMS0-d6, 6) : 3,08 (3H, s), 3,92 (3H, s), 5,12 (1H, d, J=5Hz), 5,70 (1H, dd, J=5, 8Hz), 7,10 (1H, s), 7,89 (1H, s), 8,10 (2H, bred s), 9,47 (1H, d, J=8Hz)
EKSEMPEL 13
En oppløsning av 7/3-[2-(5-amino-l, 2 ,4-tiadiazol-3-yl) -2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-(1-metyl-l-piperazinio)metyl-3- cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (540 mg) i aceton (5 ml) og vann (5 ml) ble innstilt til pH 7,0 med en mettet vandig oppløsning av natriumhydrogenkarbonat. Til blandingen ble satt 3,4-diacetoksybenzoylklorid (308 mg) ved pH 6,5-7,0. Blandingen ble omrørt i 1 time og inndampet i vakuum for å fjerne aceton. Residuet ble innstilt til pH 8,5 med en mettet vandig oppløsning av natriumhydrogenkarbonat og derefter omrørt i 2 timer ved romtemperatur. Blandingen ble innstilt til pH 3,5 med 3N saltsyre og derefter filtrert. Filtratet ble underkastet kolonnekromatografi på Diaion HP-20 under anvendelse av 5% vandig isopropylalkohol som elueringsmiddel. Eluatet ble inndampet i vakuum for å fjerne isopropylalkohol og derefter lyofilisert, hvilket ga 7/3- [2-(5-amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl)-2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-l-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (2 65 mg).
IR (Nujol): 3300, 1770, 1600, 1620 cm"<1>
NMR (D20, <5) : 3,15 (3H, bred s) , 5,32 (1H, d, J=5Hz) , 5,85 (1H, d, J=5Hz), 6,90 (3H, bred s)
EKSEMPEL 14
Til en oppløsning av 7/3-[2-(5-amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl) -2-etoksyiminoacetamido]-3-(1-metyl-l-piperazinio)metyl-3-cefem-4- karboksylat (syn-isomer) (255 mg) i en blanding av vann (5 ml) og aceton (5 ml) ble satt 4,5-diacetoksy-2-pyridinkarbonylklorid-hydroklorid (309 mg), idet oppløsningens pH ble holdt på 8,0-8,5 ved tilsetning av mettet vandig natriumhydrogenkarbonat. Efter omrøring i 30 minutter ble aceton fjernet ved avdampning i vakuum, og residuet ble innstilt til pH 8 og omrørt i 2 timer. Blandingen ble innstilt til pH 3,0 med IN saltsyre og kromatografert på Diaion HP-20 (50 ml), og det ble utført eluering med 10% vandig isopropylalkohol. Eluatet ble lyofilisert, hvilket ga 7/3-[2-(5-amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-etoksyiminoacetamido]-3-[1-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (155 mg).
IR (Nujol): 3200, 1765, 1610, 1520 cm"<1>
NMR (DMS0-d6, S) : 1,24 (3H, t, J=7Hz), 3,05 (3H, bred s), 3,3-3,9 (10H, m), 4,13 (2H, q, J=7Hz), 4,1 og 4,96 (2H, m), 5,09 (1H, d, J=5Hz), 5,67 (1H, dd, J=8 og 5Hz), 7,04 (1H, s), 7,84 (1H, s) , 8,03 (2H, bred s), 9,43 (1H, d, J=8Hz)
EKSEMPEL 15
Følgende forbindelser ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i eksempel 13 og 14: (1) 7/3— [2- (2-Formamidotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] -3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]-metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
NMR (D2C~NaHC03, <5) : 3,22 (3H, s) , 3,30-4,30 (10H), 4,05 (3H, s), 5,38 (1H, d, J=5Hz), 5,86 (1H, d, J=5Hz), 6,73 (1H, s), 7,46 (1H, s), 7,73 (1H, s), 8,53 (1H, s)
(2) 7)3-[2-(5-Amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl) -2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol) : 3300, 1780, 1660, 1600 cm"<1>
NMR (D20+NaHC03, 5): 3,33 (3H, s), 5,35 (1H, d, J=5Hz), 5,88 (1H, d, J=5Hz) , 6,73 (1H, s) , 7,73 (1H, s)
(3) 7)3-[2 - (2-Aminotiazol-4-yl) -2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[ l-metyl-4- (4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 1770, 1660, 1610, 1525 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 5): 3,16 (3H, s), 3,52 (2H, bred s), 3,20-4,30 (8H) , 4,50-5,00 (2H + 2H, m) , 5,32 (1H, d, J=5Hz) , 5,85 (1H, d, J=5Hz), 6,70 (1H, s), 6,98 (1H, s), 7,70 (1H, s)
EKSEMPEL 16
Til en suspensjon av 7/3-[2-(2-aminotiazol-4-yl) -2-tert-butoksykarbonylmetoksyiminoacetamido].-3-[l-metyl-4- (3 ,4-dihydroksybenzoyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-dihydroklorid (syn-isomer) (1,35 g) i diklormetan (5,4 ml) og anisol (1,3 ml) ble det dråpevis satt trifluoreddiksyre (4 ml) ved 25°C. Omrøringen ble fortsatt i 3 timer ved den samme temperatur. Reaksjonsblandingen ble hellet i diisopropyleter, og de resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering. Bunnfallene ble oppløst i vann og derefter innstilt til pH 3,0 med vandig natriumhydrogenkarbonat. Den resulterende oppløs-ning ble underkastet kolonnekromatografi på Diaion HP-20 under anvendelse av 15% vandig isopropylalkohol som elueringsmiddel. De ønskede fraksjoner ble lyofilisert, hvilket ga 7/3-[2-(2-aminotiazol-4-yl)-2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[1-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-l-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (320 mg).
IR (Nujol): 1770, 1660, 1610, 1520 cm"<1>
NMR (D20-NaHC03, 5): 3,15 (3H, s), 3,20-4,30 (10H), 4,55 (2H, s), 4,60-5,00 (2H,.m), 5,32 (1H, d, J=5Hz), 5,82 (1H, d, J=Hz), 6,80-7,10 (3H, m), 6,90 (1H, s)
EKSEMPEL 17
IN saltsyre ble tilsatt 7)3-[2-(5-amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) - 2-(1-karboksy-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
(2,2 g). Blandingen ble omrørt under isavkjøling i 3 timer. Det resulterende bunnfall ble oppsamlet ved filtrering, vasket med en liten mengde kaldt vann og tørret under redusert trykk, hvilket ga 7/3-[2-(5-amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl)-2-(1-karboksy-1-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-hydroklorid (syn-isomer) (1,1 g).
IR (Nujol): 3450-3150 (bred), 2650, 1770, 1670, 1610 cm"<1>
EKSEMPEL 18
Til en blanding av vann (22 ml) og aceton (22 ml) ble det satt 7)3- [2- (5-amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer) (2,20 g). Til den resulterende oppløsning ble det satt 97% svovelsyre (0,699 g). Oppløsningen ble omrørt i 6,5 timer ved 2 5-3 0°C. De resulterende krystaller ble oppsamlet ved filtrering, vasket med en blanding av vann (9 ml) og aceton (9 ml) og tørret under redusert trykk, hvilket ga svovelsyresaltet (2,17 g) av 7/3-[2-(5-amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-(1-karboksy-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer), smp. 145°C (spaltning).
IR (Nujol): 3450-3150 (bred), 2650 (bred), 1780, 1692, 1615, 1558, 1529 cm"<1>
EKSEMPEL 19
Følgende forbindelser ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i eksempel 5 og 6: (1) 7/3- [2 - (5-Amino-l, 2, 4-tiadiazol-3-yl) -2-metoksyiminoacet-amido] -3- [N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1765, 1650, 1600 cm"<1>
(2) 7/3-[2-(2-Formamidotiazol-4-yl) -2-tert-butoksykarbony Imet oksyiminoacetamido ]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1780, 1730, 1675, 1613 cm"<1>
(3) 7/3-[2 - (2-Formamidotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] -3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3200 (bred), 1772, 1670, 1608 cm"<1>
(4) 7/3-[2-(5-Amino-l, 2, 4-tiadiazol-3-yl)-2-metoksyiminoacet-amido] -3- [l-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl)-l-pyrrolidinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1765, 1663 (skulder), 1620 cm"<1>
(5) 7)8-[2- (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[l-{2-(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}-l-pyrrolidinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1770, 1670«1620 (bred) cm"<1>
(6) 7)8-[2- (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl)ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1775, 1670, 1615 cm"<1>
(7) 7)8- [2 - (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-metoksyiminoacet-amido] -3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl)ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1670 (skulder), 1610 cm"<1>
(8) 7)3-[2- (2-Formamidotiazol-4-yl) -2- (1-tert-butoksykarbonyl-1-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3200, 1770, 1720, 1685 (skulder), 1668, 1605 cm"<1>
(9) 7)3-[2- (2-Formamidotiazol-4-yl) -2- (1-tert-butoksykarbonyl-1-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250, 1780, 1720, 1675, 1611 cm"<1>
(10) 7)8- [2 - (2-Aminotiazol-4-yl) -2-tert-butoksykarbonylmetoksy-iminoacetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3300 (bred), 1750, 1730 (skulder), 1667, 1608 cm"<1>
(11) 7/3-[2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-(2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1660, 1705 cm"<1>
(12) 7jØ-[2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2- (1-tert-butoksykarbonyl-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1720, 1662, 1608 cm"<1>
(13) 7/3-[2-(2-Aminotiazol-4-yl) -2-(1-tert-butoksykarbonyl-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3350 (bred), 1775, 1720, 1672, 1608 cm"<1>
(14) 7j3-[2-(2-Aminotiazol-4-yl) -2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1662 (skulder), 1600 cm"<1>
(15) 7/3-[2-(2-Aminotiazol-4-yl) -2-(1-karboksy-l-metyletoksy-imino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{2-(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)etyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3250 (bred), 1770, 1665, 1610 cm"<1>
(16) 7/3- [ 2 - (2-Aminotiazol-4-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksy-imino) acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3250, 1770, 1662, 1607 cm"<1>
(17) 7)3- [2- (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino )acetamido]-3-[N,N-dimety1-N-{(5-hydroksy-4-okso-1,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-hydroklorid (syn-isomer)
IR (Nujol): 3450-3150 (bred), 2650, 1770, 1670, 1610 cm"<1>
(18) Svovelsyresalt av 7/3-[2-(5-amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-(1-karboksy-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-[N,N-dimetyl-N-{(5-hydroksy-4-okso-l,4-dihydropyridin-2-yl)metyl}ammonio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3450-3150 (bred), 2650 (bred), 1780, 1692, 1615, 1558, 1529 cm"<1>
(19) 7)3- [ 2- (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2- (1-karboksy-l-metyletoksyimino) acetamido]-3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol) : 1770 cm"<1>
(20) 7/3 - [2 - (2-Formamidotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] -
3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
NMR (DMS0-d6, <S) : 2,87 (3H, s), 2,9-3,05 (4H, m), 3,6-3,8 (4H, m) , 3,87 (3H, s), 5,16 (1H, d, J=5Hz), 5,74 (1H, dd, J=8Hz og 5Hz), 6,7-6,9 (3H, m), 7,35 (1H, s), 8,46 (1H, s), 9,1-9,5 (2H, bred), 9,59 (1H, d, J=8Hz), 12,50 (1H, s)
(21) 7)3-[2-(5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-allyloksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 1770, 1610, 1530, 1650 cm"<1>
(22) 7/3- [2- (2-Formamidotiazol-4-yl) -2-tert-butoksy karbonyl-metoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-hydroklorid (syn-isomer)
NMR (DMSO-d6, 8) : 1,40 (9H, s), 3,10 (3H, bred s), 3,20-3,80 (10H), 4,55 (2H, s), 4,90-5,15 (2H, m), 5,18 (1H, d, J=5Hz), 5,68 (1H, dd, J=5Hz, 8Hz) , 6,50-6,93 (3H, m), 6,73 (1H, s) , 8,48 (1H, s)
(23) 7/3- [2 - (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-etoksyiminoacet-amido]-3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksy1at (syn-isomer)
IR (Nujol): 3280, 1770, 1615, 1540 cm"<1>
(24) 7/3- [2 - (2-Aminotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] -3-[ 1-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-l-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol) : 1775, 1660, 1610, 1525 cm"<1>
(25) 7/3-[2 - (2-Aminotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] -3-[ 1-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 1770, 1660, 1610, 1530 cm"<1>
(26) 7/3- [2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2-tert-butoksykarbonylmetoksy-iminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-pipera-zinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-dihydroklorid (syn-isomer) NMR (DMSO-d6, 6) : 1,41 (9H, s), 3,15 (3H, s), 3,20-4,30 (10H), 4,63 (2H, s), 5,33 (1H, d, J=5Hz), 5,88 (1H, dd, J=8Hz, 5Hz), 6,63-6,95
(3H, m), 6,95 (1H, s), 9,80 (1H, d, J=8Hz)
(27) 7y8-[2 - (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-metoksyiminoacet-amido] -3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300, 1770, 1610 cm"<1>
(28) 7/3-[2- (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-karboksymetoksy-iminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300, 1770, 1600, 1620 cm"<1>
(29) 7)3- [2 - (2-Formamidotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] - 3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
NMR (D20-NaHC03, 5): 3,22 (3H, s) , 3,30-4,30 (10H) , 4,05 (3H, s), 5,38 (1H, d, J=5Hz), 5,86 (1H, d, J=5Hz), 6,73 (1H, s), 7,46 (1H, s), 7,73 (1H, s), 8,53 (1H, s)
(30) 7)3-[2- (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-karboksymetoksy-iminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol) : 3300, 1780, 1660, 1600 cm"<1>
(31) 7/3-[2-(2-Aminotiazol-4-yl)-2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-l-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 1770, 1660, 1610, 1525 cm"<1>
(32) 7/3-[2-(2-Aminotiazol-4-yl) -2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 1770, 1660, 1610, 1520 cm"<1>
EKSEMPEL 20
Følgende forbindelser ble oppnådd på lignende måte som beskrevet i eksempel 7 og 8: (1) 7/3-[2-(5-Amino-l,2,4-tiadiazol-3-yl)-2-(l-karboksy-l-metyletoksyimino)acetamido]-3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol) : 1770 cm"<1>
NMR (D20 + NaHCOa, 6) : 1,55 (6H, s) , 3,16 (3H, s) , 3,2-5,1 (12H, m), 5,35 (1H, d, J=5Hz), 5,85 (1H, d, J=5Hz), 6,70 (1H, s), 7,70 (1H, s)
(2) 7( 3-[2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] -3-[ 1-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-l-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 1775, 1660, 1610, 1525 cm"<1>
(3) 7( 3-[2 - (2-Aminotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] -3- [ 1-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol) : 1770, 1660, 1610, 1530 cm"<1>
(4) 7/3- [2- (2-Aminotiazol-4-yl) -2-tert-butoksykarbonylmetoksy-iminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat-dihydroklorid (syn-isomer)
NMR (DMSO-d6, 8) : 1,41 (9H, s), 3,15 (3H, s), 3,20-4,30 (10H), 4,63 (2H, s), 5,33 (1H, d, J=5Hz), 5,88 (1H, dd, J=8Hz, 5Hz), 6,63-6,95 (3H, m), 6,95 (1H, s), 9,80 (1H, d, J=8Hz)
(5) 7)3- [2 - (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-metoksyiminoacet-amido] -3- [ l-metyl-4- (4 , 5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
IR (Nujol): 3300, 1770, 1610 cm"<1>
(6) 7)3- [2-(5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3300, 1770, 1600, 1620 cm"<1>
(7) 7)3- [2 - (2-Formamidotiazol-4-yl) -2-metoksyiminoacetamido] -3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]-metyl-3-cefem-4-karboksylat (syn-isomer)
NMR (D20-NaHC03, 6) : 3,22 (3H, s) , 3,30-4,30 (10H), 4,05 (3H, s), 5,38 (1H, d, J=5Hz), 5,86 (1H, d, J=5Hz), 6,73 (1H, s), 7,46 (1H, s), 7,73 (1H, s), 8,53 (1H, s)
(8) 7)3-[2- (5-Amino-l, 2 , 4-tiadiazol-3-yl) -2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 3300, 1780, 1660, 1600 cm"<1>
(9) 7£-[2-(2-Aminotiazol-4-yl)-2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(4,5-dihydroksy-2-pyridylkarbonyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 1770, 1660, 1610, 1525 cm"<1>
(10) 7/?-[2-(2-Aminotiazol-4-yl) -2-karboksymetoksyiminoacetamido]-3-[l-metyl-4-(3,4-dihydroksybenzoyl)-1-piperazinio]metyl-3-cefem-4-karboksylat
(syn-isomer)
IR (Nujol): 1770, 1660, 1610, 1520 cm"<1>

Claims (1)

  1. Analogifremgangsmåte for fremstilling av en terapeutisk aktiv forbindelse med den generelle formel (I):
    hvor
    R<1> er amino eller en C-^- C^ alkanoylaminogruppe,
    Z er N eller CH,
    R<2> er C1-C4 alkyl, <C>2-Cg alkenyl, karboksy (C-l-C4) alkyl
    eller <C>1-C4 alkoksykarbonyl(C1-C4)<a>lkyl, og R er en gruppe med formelen:
    (hvor R<3> og RA hver er C-L-C4 alkyl, eller
    R3 og R* er bundet sammen med N-atomet for å danne en pyrrolidinring, og
    A er <C>1<->C2 alkylen)
    eller en gruppe med formelen:
    (hvor R<6> er C1-C4 alkyl,
    R7 og R<8> hver er hydroksy eller en C1-C4 alkanoyloksygruppe, og Y er N eller CH),
    eller et salt derav,
    karakterisert ved at (1) en forbindelse med den generelle formel (II): hvor R<1>, R<2> og Z hver har den ovenfor angitte betydning, og X er en syrerest,
    eller et salt derav, omsettes med en forbindelse med den generelle formel (III): hvor Ra er en forbindelse med den generelle formel:
    (hvor R<3>, RA og A hver har den ovenfor angitte betydning) eller en forbindelse med den generelle formel: (hvor R<6>, R<7>, R<8> og Y hver har den ovenfor angitte betydning),
    eller et salt derav, for å danne en forbindelse med den generelle formel (I):
    hvor R, R<1>, R<2> og Z hver har den ovenfor angitte betydning, eller et salt derav, eller (2) en forbindelse med den generelle formel (Ia):
    hvor R, R<2> og Z hver har den ovenfor angitte betydning, og R<x>a er en beskyttet aminogruppe,
    eller et salt derav, underkastes en reaksjon for å fjerne aminobeskyttelsesgruppen for å danne en forbindelse med den generelle formel (Ib):
    hvor R, R<2> og Z hver har den ovenfor angitte betydning, eller et salt derav, eller (3) en forbindelse med den generelle formel (Ic): hvor R, R<1> og Z hver har den ovenfor angitte betydning, og R<2>a er beskyttet karboksy ( C-^- C^) alkyl,
    eller et salt derav, underkastes en reaksjon for å fjerne karboksybeskyttelsesgruppen for å danne en forbindelse med den generelle formel (Id): hvor R, R<1> og Z hver har den ovenfor angitte betydning, og R<2>b er karboksy ( C-^- C^) alkyl,
    eller et salt derav, eller (4) en forbindelse med den generelle formel (IVb): \ <->hvor R har den ovenfor angitte betydning,
    eller et reaktivt derivat derav ved aminogruppen eller et salt derav, omsettes med en forbindelse med den generelle formel (V) :
    hvor R<1>, R<2> og Z hver har den ovenfor angitte betydning, eller et reaktivt derivat derav ved karboksygruppen eller et salt derav, for å danne en forbindelse med den generelle formel (I):
    hvor R, R<1>, R<2> og Z hver har den ovenfor angitte betydning, eller et salt derav, eller (5) en forbindelse med den generelle formel (VI):
    hvor R<1>, R<2>, R6 og Z hver har den ovenfor angitte betydning, eller et reaktivt derivat derav ved iminogruppen eller et salt derav, omsettes med en forbindelse med den generelle formel (VII) :
    hvor R<7>, R<8> og Y hver har den ovenfor angitte betydning, eller et reaktivt derivat derav ved karboksygruppen eller et salt derav, for å danne en forbindelse med den generelle
    formel (le) :
    hvor R1, R<2>, R<6>, R<7>, R<8>, Y og Z hver har den ovenfor angitte betydning,
    eller et salt derav, eller (6) en forbindelse med den generelle formel (If):
    hvor R<1>, R2, R<6>, R<7>, Y og Z hver har den ovenfor angitte betydning, R<7>a er en hydroksy eller en beskyttet hydroksygruppe, og R<8>a er en beskyttet hydroksygruppe, eller et salt derav, underkastes en reaksjon for å fjerne hydroksybeskyttelsesgruppen(e) for å danne en forbindelse med den generelle formel (lg):
    hvor R1, R<2>, R<6>, Y og Z hver har den ovenfor angitte betydning,
    eller et salt derav.
NO892295A 1988-06-06 1989-06-05 Analogifremgangsmaate for fremstilling av nye terapeutisk aktive cefem-forbindelser NO172893C (no)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB888813308A GB8813308D0 (en) 1988-06-06 1988-06-06 New cephem compounds & processes for preparation thereof
GB888814196A GB8814196D0 (en) 1988-06-15 1988-06-15 New cepham compounds & process for preparation thereof
GB888825518A GB8825518D0 (en) 1988-11-01 1988-11-01 New cephem compounds & process for preparation thereof

Publications (4)

Publication Number Publication Date
NO892295D0 NO892295D0 (no) 1989-06-05
NO892295L NO892295L (no) 1989-12-07
NO172893B true NO172893B (no) 1993-06-14
NO172893C NO172893C (no) 1993-09-22

Family

ID=27263933

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO892295A NO172893C (no) 1988-06-06 1989-06-05 Analogifremgangsmaate for fremstilling av nye terapeutisk aktive cefem-forbindelser

Country Status (16)

Country Link
EP (1) EP0345671B1 (no)
JP (1) JP2817203B2 (no)
KR (1) KR910000751A (no)
AT (1) ATE141606T1 (no)
AU (1) AU622906B2 (no)
DE (1) DE68926981T2 (no)
DK (1) DK268289A (no)
ES (1) ES2090024T3 (no)
FI (1) FI93732C (no)
HU (1) HU204531B (no)
IL (1) IL90424A (no)
NO (1) NO172893C (no)
NZ (1) NZ229347A (no)
OA (1) OA09119A (no)
PH (1) PH25965A (no)
PT (1) PT90725B (no)

Families Citing this family (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5143910A (en) * 1989-09-07 1992-09-01 Shionogi & Co., Ltd. Piperaziniocephalosporins
GB9107973D0 (en) * 1991-04-15 1991-05-29 Fujisawa Pharmaceutical Co New cephem compounds and process for preparation thereof
GB9111406D0 (en) * 1991-05-28 1991-07-17 Fujisawa Pharmaceutical Co New cephem compounds and processes for preparation thereof
ES2564836T3 (es) 2008-10-31 2016-03-29 Shionogi & Co., Ltd. Cefalosporinas que tienen un grupo catecol
CN102918048A (zh) 2010-04-05 2013-02-06 盐野义制药株式会社 具有儿茶酚基团的头孢烯类化合物
US8883773B2 (en) 2010-04-05 2014-11-11 Shionogi & Co., Ltd. Cephem compound having pseudo-catechol group
US9085589B2 (en) 2010-04-28 2015-07-21 Shionogi & Co., Ltd. Cephem derivative
US9334289B2 (en) 2011-04-28 2016-05-10 Shionogi & Co., Ltd. Cephem compound having catechol or pseudo-catechol structure
CN103619853A (zh) 2011-06-27 2014-03-05 盐野义制药株式会社 具有吡啶鎓基的头孢烯化合物
TWI547496B (zh) 2011-10-04 2016-09-01 葛蘭素集團公司 抗菌化合物
WO2013051597A1 (ja) 2011-10-04 2013-04-11 塩野義製薬株式会社 カテコール基を有するセフェム誘導体
UA111861C2 (uk) 2011-11-15 2016-06-24 Такеда Фармасьютікал Компані Лімітед Ароматична гетероциклічна сполука дигідрокси
BR112015008905A2 (pt) 2012-10-29 2017-07-04 Shionogi & Co processos para a produção de intermediários de compostos de 2-alquil cefem
UY35103A (es) 2012-10-29 2014-05-30 Glaxo Group Ltd Compuestos de cefem 2-sustituidos
GB201222711D0 (en) * 2012-12-17 2013-01-30 Takeda Pharmaceutical Novel compounds

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3419013A1 (de) * 1984-05-22 1985-11-28 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Neue cephalosporine und verfahren zu ihrer herstellung
FI851934A7 (fi) * 1984-05-30 1985-12-01 Ici Plc Kefalosporiinijohdannaisia.
DE3506159A1 (de) * 1985-02-22 1986-08-28 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Neue cephalosporine, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung in arzneimitteln
JPS6310792A (ja) * 1986-03-10 1988-01-18 Takeda Chem Ind Ltd 新規セフエム化合物
ZA877987B (en) * 1986-11-12 1988-08-31 Ici Pharma Antibiotic compounds

Also Published As

Publication number Publication date
DE68926981D1 (de) 1996-09-26
HUT50349A (en) 1990-01-29
EP0345671A2 (en) 1989-12-13
IL90424A0 (en) 1990-01-18
PT90725B (pt) 1994-11-30
NZ229347A (en) 1991-09-25
KR910000751A (ko) 1991-01-30
FI892637A0 (fi) 1989-05-31
AU3583989A (en) 1989-12-07
NO172893C (no) 1993-09-22
AU622906B2 (en) 1992-04-30
DE68926981T2 (de) 1997-01-16
ATE141606T1 (de) 1996-09-15
OA09119A (fr) 1991-10-31
JPH0228187A (ja) 1990-01-30
DK268289A (da) 1989-12-07
ES2090024T3 (es) 1996-10-16
NO892295D0 (no) 1989-06-05
IL90424A (en) 1994-05-30
EP0345671B1 (en) 1996-08-21
PH25965A (en) 1992-01-13
FI892637A7 (fi) 1989-12-07
DK268289D0 (da) 1989-06-01
JP2817203B2 (ja) 1998-10-30
FI93732C (fi) 1995-05-26
FI93732B (fi) 1995-02-15
NO892295L (no) 1989-12-07
HU204531B (en) 1992-01-28
EP0345671A3 (en) 1991-10-16
PT90725A (pt) 1989-12-29

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5401734A (en) Cephem compounds
EP0261615B1 (en) Cephem compounds, processes for preparation thereof and pharmaceutical compositions comprising them
US5302712A (en) Intermediates for cephem compounds
NO171853B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive 7beta-(2-(tiazol-4-yl)-2-alkoksyiminoacetamido)-3-((1-pyrazolio)metyl)-3-cefem-4-karboksylat-forbindelser
US5366970A (en) Cephem compounds and pharmaceutically acceptable salts thereof
NO172893B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av nye terapeutisk aktive cefem-forbindelser
EP0099553B1 (en) Cephem compounds, process and intermediates for their preparation and pharmaceutical compositions containing them
US20040248875A1 (en) Cephem compounds
WO1992021683A1 (en) New cephem compounds
US5187160A (en) Cephem compound
US20050004094A1 (en) Cephem compounds
DE69430618T2 (de) Cephemverbindungen
US5162520A (en) Intermediates for cephem compounds
JP2827260B2 (ja) 新規セフェム化合物およびその製造法
JPH0733777A (ja) 新規セフェム化合物
JPH04288086A (ja) 新規セフェム化合物
RU2024530C1 (ru) Соединение цефема или его фармацевтически приемлемая соль
JPH06135972A (ja) 新規セフェム化合物
NO862910L (no) Fremgangsmaate for fremstilling av 3,7-disubstituerte-3-cefemforbindelser.
JPH05222058A (ja) 新規セフェム化合物およびその塩
WO1992018508A1 (en) New cephem compounds
KR970010070B1 (ko) 세펨 화합물 및 이의 제조방법
JPH06306081A (ja) 新規セフェム化合物
WO1994014818A1 (en) Cephem compounds with antimicrobial activity
JPS61165394A (ja) 新規セフエム化合物およびその製造法