KR960704903A - 천이금속화합물, 올레핀중합체용 촉매, 그 촉매를 이용한 올레핀계중합체의 제조방법 - Google Patents

천이금속화합물, 올레핀중합체용 촉매, 그 촉매를 이용한 올레핀계중합체의 제조방법

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KR960704903A
KR960704903A KR1019960701490A KR19960701490A KR960704903A KR 960704903 A KR960704903 A KR 960704903A KR 1019960701490 A KR1019960701490 A KR 1019960701490A KR 19960701490 A KR19960701490 A KR 19960701490A KR 960704903 A KR960704903 A KR 960704903A
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노부히로 야부노우치
기요히코 요코타
마사미 와타나베
다쿠지 오카모토
노리유키 다니
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이데미쓰 쇼스께
이데미쓰 고산 가부시키가이샤
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Abstract

1. 청구범위에 기재된 발명이 속한 기술분야.
본 발명은 천이금속화합물, 그 원료로 이용되는 화합물 및 이들의 제조방법 및 그 천이금속을 이용한 올레핀 중합용 촉매, 그 촉매를 이용한 올레핀계 중합체 및 그 제조방법에 관한 것이다.
2. 발명이 해결하려고 하는 기술적 과제
본 발명은 올레핀중합용 촉매의 성분으로서 유용한 신규의 다중가교형 천이금속화합물(다중가교형 메탈로센착제), 이 천이금속화합물의 배위자로서 유용하게 이용되는 비스인데닐유도체, 그 전구체 및 해당 천이금속화합물과 전구체를 효율적으로 제조하는 방법 및 해당 천이금속화합물을 함유하고, 균일한 조성으로 분자량 분포가 좁은 올레핀계 중합체를 제공하는 고활성의 공중합성에 우수한 중합용촉매, 이 중합용촉매를 이용하여 얻은 올레핀계 단독중합이나 공중합체 및 이들의 올레핀계 중합체를 효율적으로 제조하는 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
3. 발명의 해결방법의 요지
발명의 천이금속화합물은, 일반식(I)
(M은 제3∼10족 또는 란타노이드계열의 금속원소, E1및 E2는 σ결합성 또는 π결합성의 배위자, X는 σ의 배위자, Y는 루이스염기, Al, An 및 D는 가교기, n은 2∼4, p는 1∼4, q는 1∼5이고 (M의 원자가 -2), r은 0∼3, s는 0∼4를 나타낸다.)로 표시되는 다중가교형 천이금속착체이다.
4. 발명의 중요한 용도
본 발명의 천이금속화합물은 다중가교형의 새로운 화합물이고, 올레핀중합용 촉매성분으로서 유용하다. 또 본발명의 방법에 의하면, 이 천이금속 화합물 및 그 배위자의 전구체로서 화합물을 효율좋게 제조할 수 있다. 또, 발명의 올레핀중합용 촉매는, 고활성 및 우수한 공중합성을 가지며, 당해 촉매를 이용함으로써 조성이 균일하고 좁은 분자량 분포를 갖는 올레핀계 중합체가 효율좋게 얻어진다.

Description

천이금속화합물, 올레핀중합체용 촉매, 그 촉매를 이용한 올레핀계중합체의 제조방법
본 내용은 요부공개 건이므로 전문내용을 수록하지 않았음

Claims (11)

  1. 일반식(I)
    (식중, M은 주기율표 제3∼10족 또는 란타노이드계열의 금속원소를 나타내고, E1및 E2는 σ결합성 또는 π결합성의 배위자이며, (A1)p, (A2)p, …(An)p및 (D)s를 개입시켜 가교구조를 형성하고 있고, 또 그들은 서로 동일해도 달라도 좋으며, X는 σ결합성의 배위자를 나타내고, X가 복시인 경우 복수의 X는 동일해도 달라도 좋고, 다른 X나 E1, E2또는 Y와 가교를 형성해도 좋다. Y는 루이스염기를 나타내고, Y가 복수인 경우, 복수의 Y는 동일해도 달라도 좋고, 다른 Y나 E1, E2또는 X와 가교를 형성해도 좋고, A1, A2, …An은 각각 가교기를 나타내고, 그들은 서로 동일해도 달라도 좋지만, 그 중 적어도 한 개는 탄소에 의한 가교만으로 구성된다. D는 가교기를 나타내고, D가 복수인 경우, 복수의 D는 동일해도 달라도 좋고, n은 2∼4의 정수, p는 1∼4의 정수, s는 0∼4의 정수이고, s가 0인 경우, (A1)p, (A2)p, …(An)p와 E2가 직접결합을 형성한다.)로 표현되는 천이금속 화합물.
  2. 일반식(II)
    (식중, M은 주기율표 제3∼10족 또는 란타노이드계열의 금속원소를 나타내고, E1및 E2는 σ결합성 또는 π결합성의 배위자이며, (A1)p, (A2)p, …(An)p개입시켜 가교구조를 형성하고 있고, 또 그들은 서로 동일해도 달라도 좋으며, X는 σ결합성의 배위자를 나타내고, X가 복시인 경우 복수의 X는 동일해도 달라도 좋고, 다른 X나 E1, E2또는 Y와 가교를 형성해도 좋다. Y는 루이스염기를 나타내고, Y가 복수인 경우, 복수의 Y는 동일해도 달라도 좋고, 다른 Y나 E1, E2또는 X와 가교를 형성해도 좋고, A1, A2, …An은 각각 가교기를 나타내고, 그들은 서로 동일해도 달라도 좋지만, 그 중 적어도 한 개는 탄소에 의한 가교만으로 구성된다. n은 2∼4의 정수, p는 1∼4의 정수, s는 0∼4의 정수이고, 각 p는 동일해도 달라도 좋고, q는 1∼5의 정수이고, (M의 원자가)-2)를 나타내며, r은 0∼3의 정수를 나타낸다.)로 표현되는 천이금속 화합물.
  3. 일반식(III)
    (식중, I1및 I2는 각각 인데닐기 또는 치환 인데닐기이고, (A1)p, (A2)p, …(An)p개입시켜 가교구조를 형성하고 있고, 또 그들은 서로 동일해도 달라도 좋다. A1, A2, …An은 각각 가교기를 나타내고, 그들은 서로 동일해도 달라도 좋지만, 그 중 적어도 한 개는 탄소에 의한 가교만으로 구성된다. n은 2 또는 3, p는 1∼4의 정수를 나타내고, 각 p는 동일해도 달라도 좋다.)로 표현되는 다중가교형 비스인데닐 유도체.
  4. 일반식(Ⅳ)
    (식중, E1및 E2는 각각 σ결합성 또는 π결합성의 배위자이며, (A1)p, (A2)p, …(An)p개입시켜 가교구조를 형성하고 있고, 또 그들은 서로 동일해도 달라도 좋다. A1, A2, …An은 각각 가교기를 나타내고, 그들은 서로 동일해도 달라도 좋지만, 그 중 적어도 한 개는 탄소에 의한 가교만으로 구성된다. n은 2∼4의 정수, p는 1∼4의 정수를 나타내고, 각 p는 동일해도 달라도 좋다.)로 표현되는 화합물을 디메틸화하여, 일반식(V)
    (식중, M1는 알카리 금속, 알카리토류금속함유염잔기 또는 유기알루미뉼잔기를 나타내고, E1, E2, A1, A2…An, n 및 p는 전기와 동일함)로 표현되는 화합물을 얻고, 다음에서 그대로, 또는 M1을 유기기를 함유하는 다른 금속 또는 탈륨으로 치환한 후 일반식(Ⅵ)
    MXq+2 (IV)
    (식중, M은 제3∼10족 또는 란타노이드계열의 금속원소, X는 σ결합성 배위자이며, q는 1∼5의 정수이고, ((M의 원자가)-2)를 나타내고, X가 복수인 경우, 복수의 X는 동일해도 달라도 좋고, 또 다른 X와 가교를 형성해도 좋다.)으로 표현되는 화합물을, 경우에 따라 루이스 염기의 존재하에 반응시키는 것을 특징으로 하는 제2항에 기재된 천이금속 화합물의 제조방법.
  5. 일반식(Ⅶ)
    [식중 J 및 J'는, 각각
    (식중 R1, R2및 R3는 각각 수소원자, 탄소수 1∼20의 탄화수소기 또는 규소, 산소, 할로겐함유기를 나타내고, 그들은 서로 동일해도 달라도 좋다. R1이 복수인 경우는, 복수의 R1은 동일해도 달라도 좋고 서로 결합하여 환구조를 형성해도 좋으며, 또 R1과 R2또는 R2과 R3이 서로 결합하여 환구조를 형성해도 좋다. m은 1∼4의 정수이다.)로 표현되는 기를 나타내고, 그들은 서로 동일해도 달라도 좋고, R4는 수소원자, 탄소수 1∼20의 탄소수기 또는 규소, 산소, 할로겐함유기를 나타내고, 복수의 R4는 동일해도 달라도 좋고 서로 결합하여 환구조를 형성해도 좋다. k는 1∼20의 정수를 나타내지만, k가 1또는 2인 경우, 적어도 한 개의 R4는 수소원자가 아니다.)로 표현되는 비스인데닐 유도체.
  6. 일반식(Ⅷ)
    (식중 R1, R2및 R3는 각각 수소원자, 탄소수 1∼20의 탄화수소기 또는 규소, 산소, 할로겐함유기를 나타내고, 그들은 서로 동일해도 달라도 좋다. R1이 복수인 경우는, 복수의 R1은 동일해도 달라도 좋고 서로 결합하여 환구조를 형성해도 좋으며, 또 R1과 R2또는 R2과 R3이 서로 결합하여 환구조를 형성해도 좋다. X2및 X3는, 각각 할로겐 원자이고, 그들은 서로 동일해도 달라도 좋고, m은 1∼4의 정수를 나타낸다.)로 표현되는 화합물의 1종에 또는 2종 이상으로 된 혼합물에, 유용용매의 존재하 알카리금속 또는 알카리토류금속을 반응시킨 후, 일반식(Ⅸ)
    (식중, R4는 수소원자, 탄소수 1~20의 탄화수소기 또는 규소, 산소, 할로겐함유기를 나타내고, 복수의 R4는 동일해도 달라도 좋고, 또 서로 결합하여 환구조를 형성해도 좋다. Y1및 Y2는, 각각 OR5,NR6 2, SR7(R5~R7는 수소원자, 탄소수 1~20의 탄화수소기 또는 규소, 산소, 할로겐함유기를 나타낸다.) 또는 할로겐원자를 나타내고, 그들은 동일해도 달라도 좋다. 또, Y3및 Y4는, 각각 O, S 또는 NR8(R8은 수소원자, 탄소수 1~20의 탄화수소기 또는 규소, 산소, 할로겐함유기를 나타낸다.)을 나타내고, 그들은 동일해도 달라도 좋다. k는 1~20의 정수를 나타내지만, k가 1 또는 2인 경우, 적어도 한개의 R4는 수소원자가 아니다.)로 표현되는 화합물을 반응시키고, 일반식(X)
    (식중, G 및 G'는, 각각
    (Y5는 Y3또는 Y4임.)으로 표현되는 기를 나타내고, 그들은 서로 동일해도 달라도 좋고, R4및 k는 전기와 동일하다.)로 표현되는 화합물을 얻고, 다음에서 탈수하는 것을 특징으로 하는 제5항에 기재된 비스인데닐 유도체의 제조방법
  7. 제1항 또는 제2항에 기재된 천이금속화합물 및 활성화 조촉매를 함유하는 것을 특징으로 하는 올레핀중합용 촉매.
  8. (A) 제1항 또는 제2항에 기재된 천이금속화합물, 및 (B) 당해 (A)성분의 천이금속화합물 또는 그 파생물과 반응하여 이온성의 착체를 형성할 수 있는 화합물을 함유하는 것을 특징으로 하는 올레핀중합용 촉매.
  9. (A) 제1항 는 제2항에 기재된 천이금속화합물, 및 (B) 당해 (A)성분의 천이금속화합물 또는 그 파생물과 반응하여 이온성의 착체를 형성할 수 있는 화합물, 및 (C) 유기알루미늄 화합물을 함유하는 것을 특징으로 하는 올레핀중합용 촉매.
  10. 제7항∼제9항의 어느 한 항에 기재된 중합용 촉매를 이용하여 얻어지는 올레핀계 중합체
  11. 제7항∼제9항의 어느 한 항에 기재된 올레핀중합용 촉매의 존재하, 올레핀류를 단독중합 또는 올레핀류와 다른 올레핀류 및/또는 다른 단량체를 공중합 시키는 것을 특징으로 하는 올레핀계 중합체의 제조방법.
    ※ 참고사항 : 최초출원 내용에 의하여 공개하는 것임.
KR1019960701490A 1993-09-30 1994-09-30 천이금속화합물, 올레핀중합체용 촉매, 그 촉매를 이용한 올레핀계중합체의 제조방법 KR960704903A (ko)

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