KR900003984B1 - 납축전지용 그리드 및 그 제조법 - Google Patents

납축전지용 그리드 및 그 제조법 Download PDF

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Abstract

내용 없음.

Description

[발명의 명칭]
납축전지용 그리드 및 그 제조법
[도면의 간단한 설명]
제 1 도는 본 발명에서 사용하는 납합금시이트를 도시하며, (a)는 제 1의 합금층의 한쪽면상에 주석함유량이 많은 제 2의 합금층을 일체적으로 형성한것을 도시하고, (b)는 제 1의 합금층의 양면에 제 2의 합금층을 일체적으로 형성한 도면.
제 2 도는 제 1 도에서 도시한 시이트를 익스팬드가공한 상면도.
제 3 도는 시이트표면내에 있는 제 2의 합금층속의 주석농도와, 과방전후의 용량회복율과의 관계를 도시한 도면.
제 4 도는 시이트표면상에 있는 제 2의 합금층의 주석농도와, 베이스합금인 제 1의 합금층의 주석농도와의 관계를 도시한 도면이다.
[발명의 상세한 설명]
[기술분야]
본 방명은, 납축전지용 그리드의 개량에 관한 것으로서, 특히 납-칼슘계합금으로 이루어진 그리드의 노출표면의 일부를 개선하므로서, 납-칼슘계 합금을 사용하는, 소위 칼슘형으로된 축전지의 단점을 보완하고, 우수한 신뢰성을 주는데 있다.
[배경기술]
납축전지에는, 집전과 활성물질을 극판의 형상에 따라서 유지하는 목적으로, 극판의 지지물로서 그리드가 사용된다. 근년에 특히 정비를 요하지 않는 특성에 대한 관점에서 볼 때, 이 그리드로 납-칼슘계합금을 사용하는 경향이 높아가고 있다. 또 이 납-칼슘계합금은, 융점이 종래의 납-안티몬계 합금에 비해서 높고, 주조방식에서의 생산성이 떨어지기 때문에, 시이트형상의 합금을 펀칭가공하거나, 시이트에 다수의 슬릿형상의 절단홈을 형성하여 이것을 전재하는, 익스팬드방식에 의해서, 활성물질을 유지하는 망형상의 다공체를 형성하는 것이 보통이다.
이런종류의 칼슘형으로된 축전지는, 앞에서 설명한 바와같이 정비를 요하지 않는 특성을 나타내지만, 얼마간의 단점도 가지고 있다. 그러한 단점중에 하나는 과방전후의 회복성이 떨어진다. 과방전후의 회복성이란 축전지를 완전히 방전한 상태에서 장기간 방치된 후에 충전하였을때의 용량의 회복 능력을 말한다. 예를들면 자동차에 있어서 납축전지가 사용되는 상황을 보면, 문이 부분적으로 열려서 방치되거나 소등을 잊어버리는등 잘못에 의한 실내등이나 미등이 점등된채 장시간 방치되거나, 혹은 또 최근에는 컴퓨터회로를 포함하는 많은 보조기기(부속품)가 장착되어 있고, 상기한 기능을 유지하기 위하여 통전이 되어서 축전지는 완전히 방전상태로 되는 일이 있다. 이와같은 상황에서 장시간 방치되면, 칼슘형으로된 축전지에서는 임피이던스가 높아지고, 통상의 정전압충전기로는 회복하기 어렵게되는 일이 있다.
또 시동이 곤란한 상황에서는, 다른 차량으로부터 충전하여 임시시동을 가능하게 하였다고해도, 주행중에 축전지가 충전에 의하여 회복하는것도 곤란해진다. 또 일반적인 전기장치용 전원으로서 사용되고 있는 가스흡수식밀폐형 납축전지에서는, 사용된 직후에 반드시 재충전되지않고, 상기한 바와같이 회복이 곤란한 상황에 빠지는 일도 적지않다.
이와같은 현상은, 그리드로 사용되는 납-칼슘합금이 방전에 의해서 희석화된 물에 가까운 전해액에 노출되어, 잔류하는 2산화납과의 반응에 의해 합금의 표면상에 높은 임피이던스를 가진 특수한 납산화물(PbOX, X=1∼2)의 층을 형성하는것이 거의 명백해지고 있다.
일반적으로 이런종류의 납-칼슘계합금에는, 적절한 확장력을 갖기 위하여 0.03∼0.15중량％ 정도의 칼슘을 사용하는 것이 일반적이다.
또 적절한 연전성을 갖기 위하여 0.3∼3.0중량％의 주석을 첨가하고 있다. 주석의 농도가 낮은 영역에서는 일반적으로 과충전시의 산화층이 치밀해져서, 내식성이 강하고, 결정입계의 부식이 방지되지만, 부서지기쉬운 경향이 있다.
반대로 주석의 농도가 너무 높으면 적절한 경도를 얻을 수 없어, 산화할 경우에 변형에 견디지 못하는 등의 이유로 상기한 영역내에서 주석의 사용이 불가결한 것으로 되어 왔다. 그러나, 최근 과방전의 문제가 발단되면서, 상기 영역에서는 과방전의 문제를 회피할 수 없는것이 명백해지고, 과방전후의 회복성이 떨어지는것은 칼슘형으로된 납축전지에 대한 고유의 불가피한 결정이라고 오인되기에 이르렀다.
[발명의 개시]
본 발명은, 이 과방전에 대한 문제를 해결할 수 있는 칼슘형으로된 납축전지를 제공하여 정비를 요하지 않는 특성을 가지는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 구체적인 구성으로서는, 제 1의 합금층은 납-칼슘계합금을 사용하고, 제 2의 합금층은 제 1의 합금층보다 주석의 농도가 높은 납-주석합금을 사용하여, 이것을 두께방향으로 다수개를 적층하여 일체적으로 조합된 납합금 시이트로하고, 이것으로부터 펀칭가공(펀칭메탈가공) 혹은 익스팬드메탈가공에 의해서 활성물질을 유지하는 망형상부를 형성하여, 이 망형상부의 절단면에 상기 제 1 및 제 2의 합금층이 반드시 함께 노출하도록한 것이다.
본 발명은 상기의 구성을 하므로서, 종래의 균일한 조성의 시이트에서 경험한 것보다 생산성을 높이면서, 칼슘형으로된 축전지에서는 극복할 수 없다고 생각했던 과방전후의 회복성에 대한 문제를 해결할수 있다.
다층구조의 기본형은 제 1의 합금층, 제 2의 합금층의 어느한쪽이 두꺼워도, 또 그순서가 어떤것이라도 좋으나, 현실적인 생산성을 고려하면, 종래에 사용한 바와같이 납-칼슘계합금층(필요에 따라서 알루미늄, 구리, 황등의 첨가제를 적용한다)으로된 제 1의 합금층을 시이트의 주재료로 하는것이 좋다. 종래의 균일한 조성층에서는 주석의 농도가 0.3중량％ 미만의 낮은 영역으로 할 경우 산화층이 치밀해서 부동태현상이 일어나기 쉽기 때문에, 그러한 농도는 사용하지 않았다. 본 발명에 의하면, 제 2의 층에 의해서 상기의 부동태화는 방지되므로, 치밀한 산화층에 의한 뛰어난 내식성을 적극적으로 이용하여, 총합력을 발휘시키는 것이 좋다.
물론 여기에 사용된 납-칼슘-주석합금을 종래의 균일조성으로된 시이트의 경우와 마찬가지로, 광범위하게 선택해도 좋다.
제 2의 합금층은 특히 주석의 함유량예 주의를 기울여야 하며, 적어도 제 1의 합금층보다 많은 주석을 함유하므로서, 다소나마 제 1의 합금층의 결점을 개선한다. 또 현저한 효과는 종래기술에 따른 단일층내에 사용하지 않았던 주석함유량이 3중량％를 넘은 영역에서 나타나며, 특히 5중량％정도에서는 과방전의 문제를 완전히 해결할수 있다. 시이트의 기본적인 강도는 제 1의 합금층으로 분담시킬 수 있으므로, 제 2의 층에서는 반드시 칼슘을 첨가할 필요는 없다. 오히려, 다층구조를 형성하는데 있어서는 산화하기 쉬운 칼슘을 함유하지 않는 편이 바람직하며, 또 연전성(延展性)이 풍부하고 제 1의 합금층의 변형에 따르기 쉽고, 박리발생의 위험이 적으므로 칼슘을 함유하지 않는편이 적절하다. 한편, 주석함유량의 상한에 대해서는 30중량％정도를 넘으면 약간 자기방전량이 증가하는 경향에 있으나, 치명적은 아니다. 그러나 70중량％를 넘으면 표면상에 제 2의 합금층을 형성했을 경우에는 용해한 주석에 의해서 덴드라이트가 형성되므로, 단락이 일어나기 쉽게된다. 따라서 주석함유량의 바람직한 범위는 3∼70중량％이다.
본 발명의 구성은, 상기한 시이트로부터 망형상부를 가공하는데 있어서, 그 절단면에 제 1의 합금층과 제 2의 합금층이 함께 노출하는 것이 중요하며, 단순히 납-칼슘-주석합금내의 주석량을 균일한 조성층으로 증가한 경우보다도 효과가 크다. 이것은 고가인 주석을 불필요하게 많이 사용하고, 또 정비를 요하지 않는 특성을 나타내는 제 1의 납-칼슘계합금층을 감소시킬 필요가 없다는 것을 의미한다. 즉 제 1의 합금층을 가공중에, 정비를 요하지 않는 특성상 필요한 베이스합금으로서 사용하고, 그 표면에 극히 얇은층을 제 2의 층으로 형성할 수 있다. 이를 위해서는, 우선 제 1의 합금층을 위한 조성으로된 용융한 합금으로부터 슬랩을 만들고, 이어서 이 슬랩을 용융한 제 2의 합금층용 합금조속에 단시간 담그거나, 슬랩에 용융합금을 사용하거나, 혹은 도금을 하므로서 수 10㎛에서 수 100㎛의 두께를 갖는 제 2의 합금박막층을 형성하고,이 슬랩을 10∼20배의 압연비율로 압연하므로서, 약 1㎜의 두께로된 시이트의 표면에 4㎛에서 10㎛의 제 2의 합금층을 형성할 수 있다.
또한 상기한 표면가공에 있어서는, 납-칼슘계합금이 일반적으로 시간이 흐름에 따라 경화해가는 성질이 있으며, 이 화학변화의 과정에서 다른 성질을 가지는 제 2의 합금층을 형성하여, 제 1의 층과의 재결정조직을 형성하면 결합력도 강하므로, 슬랩이 형성된 후 약 500시간이내에 표면처리하는 것이 좋으며, 또 압연가공하는데 있어서도 마찬가지로 표면처리후 약 500시간이내가 좋다.
[발명을 실시하기 의한 최량의 형태]
이하, 실시예에 의하여 본 발명을 상세히 설명한다.
제 1 도는 본 발명에 사용하는 납합금시이트(1)의 상태를 도시하며, (a)는 베이스합금을 이루는 제 1의 합금층(2)의 한쪽 표면에만 주석이 많은 제 2의 합금층(3)을 형성한 예이고, (b)는 제 1의 층(2)의 양면에 제 2의 층(3)을 형성한 예이다. 공법상의 문제가 해결되면, 제 1의 층(2)과 제 2의 층(3)을 반대로 형성하는 것도 가능하다. 제 2 도는 상기 시이트(1)를 익스팬드 가공하여 중앙에 비전개부(4)를 형성함과 동시에 그 양쪽에 익스팬드 가공으로 망형상부(5),(5)를 형성한것으로서, 비전개부(4)로부터 상부구조와 집전용태브를 형성하면서, 망형상부(5)로부터 소정의 극판치수형상을 절단하므로서 그리드를 형성할수 있다. 이 그리드의 망형상부(5)는 그 절단면에 있어서 반드시 제 1의 층과 제 2의 층 및 그 경계가 존재한다.
다음에 그리드의 구체적인 제조법을 설명한다.
먼저, 용융납합금으로부터 연속주조에 의해서 칼슘 0.08±0.01중량％, 주석0∼1.5중량％, 잔부가 납으로 이루어진 임의의 납-칼슘계합금의 슬랩(두께 10㎜)을 형성하였다. 이어서 이 슬랩을 연속적으로 제 2의 층을 형성하는 납-주석합금의 용융조에 침지한 다음, 즉시 표면을 평활하게 한후, 다단로울러에 의해 두께 1.1㎜로 압연하있다. 얻어진 시이트의 구조는 제 1 도 (b)의 형상을 하고 있으며, 제 1의 층(2)의 두께는 약 1.0㎜, 양 표면의 제 2의 층(3)의 두께는 각각 50㎛이다.
또한, 제 2의 층의 합금조성에 대해서는, 주석의 농도를 0.1중량％에서 80중량％의 사이에서 임의로 선택하고, 칼슘에 대해서는 이것을 0.08중량％ 첨가한것과 칼슘을 전혀 함유하치 않는것을 구성하였다.
이 시이트를 사용해서 제 2 도에 도시한 연속되는 익스팬드메탈을 구성하고, 일반적인 방법에 따라서 이것에 활성물질인 페이스트를 익스팬드메탈에 도포하여, 극판형상으로 도포된 금속을 절단하였다. 이 극판을 사용해서 정격용량 30Al1(5시간)를 갖는 납축전지를 제조하였다.
이 납축전지에 정격 12V, 10W의 전구를 부하로 연결하고, 14일간 40℃에서 과방전상태로 방지한 다음, 상온으로 복귀시켜, 출력전압 14.8V인 정전압충전기(최대전류 25A)에 의해 4시간 충전하였다.
이어서-15℃에서 150A의 급방전특성을 조사하여, 과방전전의 용량과 비교하였다. 그 초기치에 대한 과방전후의 용량의 비를 회복용량(Recovery Capacity)(％)으로하고, 제 2의 층내에 있는 주석농도와의 관계를 제 3 도에 도시하였다.
여기서 S1, S2및 S3은 각각 제 1의 층의 주석함유량이 0.1중량％, 0.3중량％ 및 1.0중량％의 경우를 표시한다. 또한 비교예로서 종래의 균일한 조성층으로 주석의 표면농도를 증가시킨 경우를 S4로 표시한다.
이 도면에서 명백한 바와같이, 본 발명에 따른 과방전후의 회복성은 제 2의 표면층내의 주석농도가 증가함에 따라서 현저히 개선된다. 특히 제 1의 층보다도 제 2의 층의 주석농도가 높은 경우에 상당히 개선한것을 알수 있다. 또 S1내지 S3및 S4와의 비교에 있어서, 전자가 훨씬 좋은 이유는, 단지 그리드표면상에 있는 주석이 높은 농도를 갖고, 층사이에 경계 및 그리드의 절단면에서 제 1의 층과 제 2의 층을 노출시키기 때문이다.
제 4 도는 본 발명에 따른 주석농도의 유효영역을 설명하고, L1은 제1의 층과 제 2의 층내에 있는 주석농도가 서로 동일한 경우를 표시하며, 이것보다 제 2의 층의 주석농도가 큰영역에서 본 발명의 효과는 발휘된다. L2는 제 2의 층의 주석농도가 3중량％이며, 이것보다 주석농도가 큰영역에서 본 발명의 효과는 극히 현저하다. L3는 제 2 층의 주석농도가 약 30중량％이고, 이것보다 주석농도가 큰영역에서는 약간 자기방전이 중대하여, 정비를 요하지 않는 특성은 약 10％저하한다. L4는 주석농도가 약 70중량％이고, 이것보다 주석이 더 증가하면 제 2의 층내에 있는 주석이 용출하여, 덴드라이트를 형성하기 때문에 단락이 일어나기쉽다.
이어서 제 1의 층의 주석농도에 대해서는, M0내지 M1의 종래기술에서는 사용되지 않은 0.3중량％이하 영역에서 본 발명을 적용하면 활용할 수 있다. 또 종래 일반적으로 사용되어온 주석농도 0.3중량％의 M1선이상에서도 당연히 본 발명을 적용할 수 있다. 단, 기초가 되는 제 1의 층의 주석농도를 1.0중량％의 M2선보다 증가시키면, 약간 확장력이 저하되는 일이있다.
또한 본 발명에 따른 기술은 양극에 적용할 경우 유효하고 음극에 적용할 경우에도 사용할 수 있음을 주목하여야 한다.
[산업상의 이용 가능성]
상기한 바와같이, 본 발명에서는 종래의 칼슘형으로된 납축전지의 불가피한 결점으로 되어있던 과방전후의 회복성의 문제를 해결하였으며, 정비를 요하지 않는 특성과 더불어서, 전원으로서 신뢰성이 높은 납축전지를 제공할 수 있다.

Claims (9)

  1. 두께방향에 대하여 납-칼슘계의 제 1의 합금층과, 상기 제 1의 합금층보다도 주석농도가 높은 납-주석계의 제 2의 합금층을 일체화한 납합금시이트로부터 성형된 망형상부를 가지고, 망형상부의 절단면에 상기 제 1의 합금층 및 제 2의 합금층이 반드시 함께 노출하도록 구성한 납축전지용 그리드.
  2. 제 1 항에 있어서, 두께방향에 대하여, 적어도 중앙부는 제 1의 합금층이고, 이 제 1의 합금층의 적어도 한쪽의 표면에 제 2의 합금층이 존재하는 납축전지용 그리드.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1의 합금층이, 납-칼슘-주석합금인 납축전지용 그리드.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2의 합금층이, 칼슘을 함유하지 않는 납-주석합금인 납축전지용 그리드.
  5. 칼슘을 0.03∼0.15중량％, 주석을 0∼1.5중량％ 함유하고 잔부가 납으로 이루어진 제 1의 합금층과, 주석을 3∼70중량％ 함유하고 잔부가 납으로 이루어진 제 2의 합금층을 일체화한 납합금시이트로부터 성형된 망형상부를 가지고, 망형상부의 절단면에 상기 제 1의 합금층 및 제 2의 합금층이 함께 노출하도록 구성한 납축전지용 그리드.
  6. 제 5 항에 있어서, 제 1의 합금층의 주석함유량이 0.3중량％이하이고, 제 2의 합금층의 주석함유량이 5중량％ 이상인 납축전지용 그리드.
  7. 납-칼슘계합금으로된 슬랩의 적어도 한쪽의 표면에, 상기 슬랩보다도 주석농도가 큰 합금층을 형성하고, 이것을 압연해서 납-칼슘계합금으로된 제 1의 합금층과, 제 1의 합금층보다도 주석농도가 높은 제 2의 합금층을 일체화한 시이트를 형성하고, 이 시이트를 망형상으로 가공하는것을 특징으로하는 납축전지용 그리드의 제조법.
  8. 제 7 항에 있어서, 슬랩표면에 주석농도가 높은 합금층을 형성하는 표면처리가, 슬랩형성 후 500시간 이내에 이루어지는 납축전지용 그리드의 제조법.
  9. 제 7 항에 있어서, 시이트에의 압연공정이 슬랩표면에 주석농도가 높은 합금층을 형성하는 표면처리후 500시간 이내에 이루어지는 납축전지용 그리드의 제조법.
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