KR20220159366A - 열전 변환 재료, 열전 변환 소자, 및, 열전 변환 모듈 - Google Patents

열전 변환 재료, 열전 변환 소자, 및, 열전 변환 모듈 Download PDF

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KR20220159366A
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Abstract

이 열전 변환 재료에서는, Cu 및 Se 를 주성분으로 하고, 추가로 제 10 족 원소 및 Cu 를 제외한 제 11 족 원소에서 선택되는 1 종 또는 2 종 이상의 원소를 포함하는 원소 M 과, 필요에 따라 Te 를 포함하고, 이하의 화학식으로 나타낸다.
화학식 : CuxSe(1-y)TeyMZ,
1.95 ≤ x ＜ 2.05,
0 ≤ y ≤ 0.1,
0.002 ≤ z ≤ 0.03.

Description

열전 변환 재료, 열전 변환 소자, 및, 열전 변환 모듈
본 발명은, Cu 및 Se 를 주성분으로 하는 열전 변환 재료, 이 열전 변환 재료로 이루어지는 열전 변환 소자, 및, 열전 변환 모듈에 관한 것이다.
본원은, 2020년 3월 27일에, 일본에 출원된 일본 특허출원 2020-057017호에 기초하여 우선권을 주장하고, 그 내용을 여기에 원용한다.
열전 변환 재료로 이루어지는 열전 변환 소자는, 제베크 효과, 펠티에 효과와 같은, 열과 전기를 서로 변환 가능한 전자 소자이다. 제베크 효과는, 열 에너지를 전기 에너지로 변환하는 효과이며, 열전 변환 재료의 양단에 온도차를 발생시키면 기전력이 발생하는 현상이다. 이러한 기전력은 열전 변환 재료의 특성에 의해 정해진다. 최근에는 이 효과를 이용한 열전 발전의 개발이 활발하다.
상기 서술한 열전 변환 소자는, 열전 변환 재료의 일단측 및 타단측에 각각 전극이 형성된 구조로 되어 있다.
이와 같은 열전 변환 소자 (열전 변환 재료) 의 특성을 나타내는 지표로서, 예를 들어 이하의 (1) 식으로 나타내는 파워 팩터 (PF) 사용되고 있다.
PF ＝ S2σ ··· (1)
단, S : 제베크 계수 (V/K), σ : 전기 전도율 (S/m)
상기 서술한 열전 변환 재료로서, 예를 들어 특허문헌 1 ∼ 4 에 나타내는 바와 같이, Cu 및 Se 를 주성분으로 하는 셀렌화구리가 제안되어 있다.
일본 특허공보 제6216064호 일본 특허공보 제6266099호 일본 특허공보 제6460351호 일본 특허공보 제6460352호
그런데, 저전압 및 대전류의 용도로 사용되는 열전 변환 재료에 있어서는, 전기 저항률이 낮을 것이 요구된다. 그러나, 전기 저항률이 낮아지면, 제베크 계수 및 파워 팩터 (PF) 가 낮아져, 열전 변환 효율이 저하되어 버릴 우려가 있었다.
이 발명은, 전술한 사정을 감안하여 이루어진 것으로서, 전기 저항률이 낮고, 또한, 파워 팩터가 충분히 높으며, 열전 변환 효율이 우수한 열전 변환 재료, 및, 이 열전 변환 재료를 사용한 열전 변환 소자, 및, 열전 변환 모듈을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 과제를 해결하기 위해, 본 발명의 열전 변환 재료는, Cu 및 Se 를 주성분으로 하고, 추가로 제 10 족 원소 및 Cu 를 제외한 제 11 족 원소에서 선택되는 1 종 또는 2 종 이상의 원소를 포함하는 원소 M 과, 필요에 따라 Te 를 포함하고, 이하의 화학식으로 나타내는 것을 특징으로 하고 있다.
화학식 : CuxSe(1-y)TeyMZ
1.95 ≤ x ＜ 2.05
0 ≤ y ≤ 0.1
0.002 ≤ z ≤ 0.03
이 구성의 열전 변환 재료에 의하면, Cu 와 Se 에 더하여, 제 10 족 원소 (Ni, Pt, Pd 등) 및 Cu 를 제외한 제 11 족 원소 (Au, Ag 등) 에서 선택되는 1 종 또는 2 종 이상의 원소를 포함하는 원소 M 을 함유하고, 추가로 필요에 따라 Te 를 함유하고 있으므로, 전기 저항률이 낮아지지만 제베크 계수는 필요 이상으로 저하되지 않는다. 이 때문에, 열전 변환 효율의 지표가 되는 파워 팩터 (PF) 가 우수하여, 저전압 및 대전류의 용도에 있어서도, 열전 변환 효율이 높아진다.
여기서, 본 발명의 열전 변환 재료에 있어서는, 상기 화학식에 있어서,
1.95 ≤ x ＜ 2.05
0.05 ≤ y ≤ 0.1
0.002 ≤ z ≤ 0.01
인 것이 바람직하다.
이 경우, 상기 서술한 화학식에 있어서, 1.95 ≤ x ＜ 2.05, 0.05 ≤ y ≤ 0.1, 0.002 ≤ z ≤ 0.01 로 되어 있으므로, 전기 저항률이 더욱 낮아지고, 또한, 파워 팩터 (PF) 가 우수하다.
본 발명의 열전 변환 소자는, 상기 서술한 열전 변환 재료와, 상기 열전 변환 재료의 일방의 면 및 타방의 면에 각각 접합된 전극을 구비한 것을 특징으로 하고 있다.
이 구성의 열전 변환 소자에 의하면, 전기 저항률이 낮고, 또한, 파워 팩터 (PF) 가 우수한 상기 서술한 열전 변환 재료를 구비하고 있으므로, 저전압 및 대전류의 용도에 있어서, 열전 변환 성능이 안정되고, 신뢰성이 우수하다.
본 발명의 열전 변환 모듈은, 상기 서술한 열전 변환 소자와, 상기 열전 변환 소자의 상기 전극에 각각 접합된 단자를 구비한 것을 특징으로 하고 있다.
이 구성의 열전 변환 모듈에 의하면, 상기 서술한 열전 변환 소자를 구비하고 있으므로, 전기 저항률이 낮고, 또한, 파워 팩터 (PF) 가 우수하여, 저전압 및 대전류의 용도에 있어서, 열전 변환 성능이 안정되고, 신뢰성이 우수하다.
본 발명에 의하면, 전기 저항률이 낮고, 또한, 파워 팩터가 충분히 높고, 열전 변환 효율이 우수한 열전 변환 재료, 및, 이 열전 변환 재료를 사용한 열전 변환 소자, 및, 열전 변환 모듈을 제공하는 것이 가능해진다.
도 1 은, 본 발명의 실시형태인 열전 변환 재료, 열전 변환 소자, 열전 변환 모듈의 단면도이다.
도 2 는, 실시예에 있어서 전기 저항률과 온도의 관계를 나타내는 그래프이다.
도 3 은, 실시예에 있어서 제베크 계수와 온도의 관계를 나타내는 그래프이다.
도 4 는, 실시예에 있어서 파워 팩터와 온도의 관계를 나타내는 그래프이다.
이하에, 본 발명의 실시형태인 열전 변환 재료, 열전 변환 소자, 및, 열전 변환 모듈에 대해, 첨부한 도면을 참조하여 설명한다. 또한, 이하에 나타내는 각 실시형태는, 발명의 취지를 보다 잘 이해시키기 위해 구체적으로 설명하는 것으로, 특별히 지정이 없는 한, 본 발명을 한정하는 것은 아니다. 또, 이하의 설명에서 사용하는 도면은, 본 발명의 특징을 알기 쉽게 하기 위해, 편의상, 주요부가 되는 부분을 확대하여 나타내고 있는 경우가 있고, 각 구성 요소의 치수 비율 등이 실제와 동일하다고는 한정되지 않는다.
도 1 에, 본 발명의 실시형태인 열전 변환 재료 (11), 및, 이 열전 변환 재료 (11) 를 사용한 열전 변환 소자 (10), 및, 열전 변환 모듈 (1) 을 나타낸다.
이 열전 변환 소자 (10) 는, 본 실시형태인 열전 변환 재료 (11) 와, 이 열전 변환 재료 (11) 의 일방의 면 (11a) 및 타방의 면 (11b) 에 형성된 전극 (18a, 18b) 을 구비하고 있다.
또, 열전 변환 모듈 (1) 은, 상기 서술한 열전 변환 소자 (10) 의 전극 (18a, 18b) 에 각각 접합된 단자 (19a, 19b) 를 구비하고 있다.
전극 (18a, 18b) 은, 니켈, 은, 코발트, 텅스텐, 몰리브덴 등이 사용된다. 이 전극 (18a, 18b) 은, 통전 소결, 도금, 전착 등에 의해 형성할 수 있다.
단자 (19a, 19b) 는, 도전성이 우수한 금속 재료, 예를 들어, 구리나 알루미늄 등의 판재로 형성되어 있다. 본 실시형태에서는, 알루미늄의 압연판을 사용하고 있다. 또, 열전 변환 소자 (10) (전극 (18a, 18b)) 와 단자 (19a, 19b) 는, Ag 브레이징이나, 전극 (18a 및 18b) 을 Ag 도금이나 Au 도금 등에 의해 Ag 접합재나 솔더에 의해 접합할 수 있다.
그리고, 본 실시형태인 열전 변환 재료 (11) 는, Cu 및 Se 를 주성분으로 하고, 추가로 임의의 Te 와, 제 10 족 원소 및 Cu 를 제외한 제 11 족 원소에서 선택되는 1 종 또는 2 종 이상의 원소를 포함하는 원소 M 을 함유하는 것으로 되어 있으며, 이하의 화학식으로 나타내는 것이다.
화학식 : CuxSe(1-y)TeyMZ
1.95 ≤ x ＜ 2.05
0 ≤ y ≤ 0.1
0.002 ≤ z ≤ 0.03
여기서, 본 실시형태인 열전 변환 재료 (11) 에 있어서는, 상기 서술한 화학식에 있어서의 x, y, z 가 이하의 범위인 것이 바람직하다.
1.95 ≤ x ＜ 2.05
0.05 ≤ y ≤ 0.1
0.002 ≤ z ≤ 0.01
즉, 본 실시형태인 열전 변환 재료 (11) 는, 셀렌화구리 (Cu2Se) 에, 미량의 제 10 족 원소 및 Cu 를 제외한 제 11 족 원소에서 선택되는 1 종 또는 2 종 이상의 원소를 포함하는 원소 M, 및, 임의의 Te 를 포함하는 것으로 되어 있다.
원소 M, 및, Te 를 미량으로 포함함으로써, 전기 저항률이 낮아진다. 또, 셀렌화구리 (Cu2Se) 에, 원소 M 및 Te 가 미량으로 첨가된 경우에도, 파워 팩터에는 큰 영향은 없다.
여기서, 상기 화학식에 있어서 x 를, 1.95 ≤ x ＜ 2.05 로 함으로써, 셀렌화구리로 이루어지는 열전 변환 재료로서의 기본적 특성을 확보하는 것이 가능해진다.
또, 상기 화학식에 있어서 y 를, 0 ≤ y ≤ 0.1, 바람직하게는 0.05 ≤ x ≤ 0.1 로 함으로써, Se 의 일부를 Te 로 대체해도, 셀렌화구리로 이루어지는 열전 변환 재료로서의 기본적 특성을 확보하는 것이 가능해진다.
또한, 상기 화학식에 있어서 z 를, 0.002 ≤ z ≤ 0.03, 바람직하게는 0.002 ≤ z ≤ 0.01 로 함으로써, 제베크 계수를 필요 이상으로 낮추지 않고, 전기 저항률을 저하시키는 것이 가능해진다.
본 실시형태인 열전 변환 재료 (11) 는, Cu 원료, Se 원료, Te 원료, 원소 M 을 포함하는 원료를 각각 칭량하여 혼합하고, 얻어진 혼합물을 소결 등 함으로써 제조할 수 있다. 또한, 원소 M 및 Te 는 미량인 점에서, 원소 M 및 Te 를 함유하는 Cu 원료나 Se 원료를 사용해도 된다.
이상과 같은 구성으로 된 본 실시형태인 열전 변환 재료 (11) 에 의하면, Cu 와 Se 에 더하여, 제 10 족 원소 및 Cu 를 제외한 제 11 족 원소에서 선택되는 1 종 또는 2 종 이상의 원소를 포함하는 원소 M 을 함유하고, 추가로 필요에 따라 Te 를 함유하고 있으므로, 전기 저항률이 낮아지지만 제베크 계수는 필요 이상으로 저하되지 않는다. 이 때문에, 열전 변환 효율의 지표가 되는 파워 팩터 (PF) 가 우수하여, 저전압 및 대전류의 용도에 있어서도, 열전 변환 효율이 높아진다.
또, 본 실시형태에 있어서, 1.95 ≤ x ＜ 2.05, 0.05 ≤ y ≤ 0.1, 0.002 ≤ z ≤ 0.01 로 되어 있는 경우에는, 전기 저항률이 더욱 낮아져, 파워 팩터 (PF) 가 우수하다.
이상, 본 발명의 실시형태에 대해 설명했지만, 본 발명은 이것에 한정되는 것은 아니고, 그 발명의 기술적 사상을 일탈하지 않는 범위에서 적절히 변경 가능하다.
예를 들어, 본 실시형태에서는, 도 1 에 나타내는 바와 같은 구조의 열전 변환 모듈을 구성하는 것으로서 설명했지만, 이것에 한정되는 것은 아니고, 본 발명의 열전 변환 재료를 사용하고 있으면, 전극이나 단자의 구조 및 배치 등에 특별히 제한은 없다.
실시예
이하, 본 발명의 효과를 확인하기 위해 실시한 실험 결과에 대해 설명한다.
표 1 에 나타내는 바와 같이, Cu 원료, Se 원료, Te 원료, 원소 M 을 포함하는 원료를, 각각 칭량하여, 혼합하였다.
구체적으로는, 셀렌화구리 (Cu2Se) 와, Te 를 포함하는 화합물, 원소 M 을 포함하는 화합물을 사용하여, 표 1 에서 나타내는 조성을 만족하는 혼합물을 얻었다.
또한, 본 발명예 1 ∼ 3 에서는 원소 M 을 포함하는 원료로서 Pd 와 Ag 를 포함하는 화합물을 사용하고, 본 발명예 4 ∼ 6 에서는 원소 M 을 포함하는 원료로서 Ag 를 포함하는 화합물을 사용하였다.
얻어진 혼합물을, 핸드 프레스로 4 GPa, 1 분간 프레스하여 펠릿화하고, 관상로를 사용하여 1 차 소결하였다. 1 차 소결의 조건은, Ar 분위기 중에서 소결 온도를 100 ∼ 200 ℃, 소결 온도에서의 유지 시간을 3 시간으로 하였다. 그 후, 얻어진 소결체를 칭량하고, 관상로를 사용하여 2 차 소결하였다. 2 차 소결의 조건은, Ar 분위기 중에서 소결 온도를 850 ℃, 소결 온도에서의 유지 시간을 3 시간으로 하였다.
마지막으로, 얻어진 소결체를, 다이아몬드 밴드 소를 사용하여 소정의 사이즈로 절단하고, 절단 후의 소결체의 표면을 각종 번수의 샌드 페이퍼로 연마하였다. 이로써, 표 1 에 나타내는 조성의 열전 변환 재료를 얻었다.
상기 서술한 바와 같이 하여 얻어진 열전 변환 재료에 대해, 각종 온도에 있어서의 전기 저항률 R, 제베크 계수, 파워 팩터 PF 에 대해 평가하였다. 평가 결과를 도 2 ∼ 4 에 나타낸다.
또한, 도 2 ∼ 4 에 있어서, (1) 이 본 발명예 1, (2) 가 본 발명예 2, (3) 이 본 발명예 3, (4) 가 본 발명예 4, (5) 가 본 발명예 5, (6) 이 본 발명예 6, Ref. 가 비교예이다.
전기 저항률 R 과 제베크 계수 S 는, 어드밴스 리코 제조 ZEM-3 에 의해 측정하였다.
파워 팩터 (PF) 는, 이하의 (1) 식으로부터 구하였다.
PF ＝ S2/R ··· (1)
단, S : 제베크 계수 (V/K), R : 전기 저항률 (Ω·m)
Figure pct00001
도 2 ∼ 4 에 있어서, 본 발명예 1 ∼ 6 이 (1) ∼ (6) 으로 나타나고, 비교예가 "Ref." 로서 나타나 있다.
도 2 에 나타내는 바와 같이, 제 10 족 원소 (Ni, Pd, Pt 등) 및 Cu 를 제외한 제 11 족 원소 (Ag, Au 등) 에서 선택되는 1 종 또는 2 종 이상의 원소를 포함하는 원소 M 과 필요에 따라 Te 와 포함하는 본 발명예 1 ∼ 6 에 있어서는, 원소 M 및 Te 를 포함하지 않는 비교예에 비해, 전기 저항률이 충분히 낮아졌다.
또, 도 3 에 나타내는 바와 같이, 본 발명예 1 ∼ 6 에 있어서는, 비교예에 비해 제베크 계수는 낮아졌지만, 도 4 에 나타내는 바와 같이, 파워 팩터 (PF) 에 대해서는 큰 차는 발생하지 않았다.
이상의 점에서, 본 발명예에 의하면, 전기 저항률이 낮고, 또한, 파워 팩터가 충분히 높아, 열전 변환 효율이 우수한 열전 변환 재료, 및, 이 열전 변환 재료를 사용한 열전 변환 소자, 및, 열전 변환 모듈을 제공 가능한 것이 확인되었다.
1 : 열전 변환 모듈
10 : 열전 변환 소자
11 : 열전 변환 재료
18a, 18b : 전극
19a, 19b : 단자

Claims (4)

  1. Cu 및 Se 를 주성분으로 하고, 추가로 제 10 족 원소 및 Cu 를 제외한 제 11 족 원소에서 선택되는 1 종 또는 2 종 이상의 원소를 포함하는 원소 M 과, 필요에 따라 Te 를 포함하고, 이하의 화학식으로 나타내는 것을 특징으로 하는 열전 변환 재료.
    화학식 : CuxSe(1-y)TeyMZ
    1.95 ≤ x ＜ 2.05
    0 ≤ y ≤ 0.1
    0.002 ≤ z ≤ 0.03
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 화학식에 있어서,
    1.95 ≤ x ＜ 2.05
    0.05 ≤ y ≤ 0.1
    0.002 ≤ z ≤ 0.01
    인 것을 특징으로 하는 열전 변환 재료.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 기재된 열전 변환 재료와, 상기 열전 변환 재료의 일방의 면 및 대향하는 타방의 면에 각각 접합된 전극을 구비한 것을 특징으로 하는 열전 변환 소자.
  4. 제 3 항에 기재된 열전 변환 소자와, 상기 열전 변환 소자의 상기 전극에 각각 접합된 단자를 구비한 것을 특징으로 하는 열전 변환 모듈.
KR1020227031825A 2020-03-27 2021-03-22 열전 변환 재료, 열전 변환 소자, 및, 열전 변환 모듈 KR20220159366A (ko)

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