KR20170016290A - 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법 - Google Patents

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Abstract

사용필의 비수 전해액 2차 전지가 재이용 가능한지의 여부를 보다 정확히 판별하는 것이 가능한 방법을 제공한다. 여기에 개시되는 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법은, 정극 및 부극이 적층된 전극체를 갖는, 사용필의 비수 전해액 2차 전지를 준비하는 공정과, 상기 준비한 비수 전해액 2차 전지를, 상기 정극 및 상기 부극의 적층 방향에 대하여 수직인 방향으로 진동시키는 공정과, 상기 진동시킨 비수 전해액 2차 전지의 내부 저항의 값을 취득하는 공정과, 상기 취득한 내부 저항의 값을 미리 정해진 내부 저항의 역치와 비교하여, 상기 비수 전해액 2차 전지가 재이용 가능한지의 여부를 판별하는 공정을 포함한다.

Description

재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법 {METHOD FOR SORTING REUSABLE NONAQUEOUS ELECTROLYTE SECONDARY BATTERY}
본 발명은, 사용필의 비수 전해액 2차 전지로부터, 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지를 선별하는 방법에 관한 것이다.
리튬 이온 2차 전지 등의 비수 전해액 2차 전지는, 기존의 전지에 비하여 경량이고 에너지 밀도가 높은 점에서, 최근 들어, 퍼스널 컴퓨터나 휴대 단말기 등의 소위 포터블 전원이나 차량 구동용 전원으로서 사용되고 있다. 특히 경량이고 고에너지 밀도가 얻어지는 리튬 이온 2차 전지는, 전기 자동차(EV), 하이브리드 자동차(HV), 플러그인 하이브리드 자동차(PHV) 등의 차량의 구동용 고출력 전원으로서 앞으로 점점 더 보급되어 갈 것이 기대되고 있다.
비수 전해액 2차 전지가, 예를 들어 차량의 구동용 고출력 전원으로서 사용되는 경우에는, 복수의 비수 전해액 2차 전지(단전지)가 전기적으로 접속된 조전지의 형태로 사용된다. 예를 들어 차량 등에 있어서, 조전지가 수명에 도달한 경우에는 조전지를 교환할 필요가 있다. 이 때문에, 사용된 조전지가 수명에 도달했는지의 여부의 진단이 행해진다. 이 진단을 위한 방법으로서, 특허문헌 1에는, 조전지에 있어서 복수의 단전지를 복수의 블록으로 나누어 각 블록의 내부 저항을 산출하는 스텝과, 각 블록에 있어서의 내부 저항 중 가장 높은 내부 저항을 조전지의 재이용에 관한 판단 지표로서 특정하는 스텝을 포함하는, 조전지의 재이용에 관한 진단 방법이 개시되어 있다.
국제 공개 제2012/049852호
특허문헌 1에 기재된 진단 방법에 있어서는, 전지의 내부 저항을 조전지의 재이용에 관한 판단 지표로 하고 있다. 본 발명자의 검토에 의하면, 전지의 내부 저항의 증가는 전지가 수명에 도달하는 것 이외에도 일어날 수 있음이 발견되었다. 즉, 시장 등에서 사용된 후의 전지에 대하여, 전극 활물질의 팽창 및 수축, 또는 발열의 영향에 의하여 전극체로부터 전해액이 유출되어 있는 경우가 있다. 그 결과, 전극체 내에서 소위 염 농도 불균일 또는 액 고갈이 발생함으로써 전지의 내부 저항이 증가하는 경우가 있음이 발견되었다. 염 농도 불균일 또는 액 고갈에 의한 전지의 내부 저항의 증가는 가역적인 것이다. 그 때문에, 특허문헌 1에 기재된 진단 방법에 있어서는, 본래 재이용 가능한 전지가 재이용 불가로 진단될 우려가 있었다.
따라서 본 발명의 목적은, 사용필의 비수 전해액 2차 전지가 재이용 가능한지의 여부를 보다 정확히 판별하는 것이 가능한 방법을 제공하는 데 있다.
여기에 개시되는 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법은, 정극 및 부극이 적층된 전극체를 갖는, 사용필의 비수 전해액 2차 전지를 준비하는 공정과, 상기 준비한 비수 전해액 2차 전지를, 상기 정극 및 상기 부극의 적층 방향에 대하여 수직인 방향으로 진동시키는 공정과, 상기 진동시킨 비수 전해액 2차 전지의 내부 저항의 값을 취득하는 공정과, 상기 취득한 내부 저항의 값을 미리 정해진 내부 저항의 역치와 비교하여, 상기 비수 전해액 2차 전지가 재이용 가능한지의 여부를 판별하는 공정을 포함한다.
이와 같은 구성에 의하면, 본래 재이용 가능하지만 종래 기술에 있어서 재이용 불가로 진단될 우려가 있었던, 염 농도 불균일 또는 액 고갈을 일으킨 비수 전해액 2차 전지에 대하여, 재이용 가능하다는 판단을 고정밀도로 행할 수 있다. 따라서 사용필의 비수 전해액 2차 전지가 재이용 가능한지의 여부를 보다 정확히 판별할 수 있다.
여기에 개시되는 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법의 바람직한 일 형태에 있어서는, 상기 전극체는, 상기 정극 및 상기 부극의 적층 방향에 대하여 수직인 방향으로 확장되는 면이 대략 사각형의 형상을 갖고 있으며, 상기 비수 전해액 2차 전지를 진동시키는 공정에 있어서, 진동의 방향이, 상기 정극 및 상기 부극의 적층 방향에 대하여 수직인 방향이고, 또한 상기 대략 사각형의 면의 1변에 대하여 비스듬한 방향이다.
이와 같은 구성에 의하면, 염 농도 불균일 또는 액 고갈에 의하여 증가한 전지의 내부 저항을 효과적으로 감소시킬 수 있다.
도 1은 본 발명에 관한 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법의 흐름을 도시하는 흐름도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시 형태에 있어서 선별되는 리튬 이온 2차 전지의 내부 구조를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시 형태에 있어서 선별되는 리튬 이온 2차 전지의 권회 전극체의 전체적인 구성을 도시하는 모식도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시 형태에 관한 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법의 흐름을 도시하는 흐름도이다.
도 5의 (a)는 예 2에 관한 리튬 이온 2차 전지에 부여하는 진동의 방향을 나타내는 도면이고, 도 5의 (b)는 예 3에 관한 리튬 이온 2차 전지에 부여하는 진동의 방향을 나타내는 도면이며, 도 5의 (c)는 예 4에 관한 리튬 이온 2차 전지에 부여하는 진동의 방향을 나타내는 도면이다.
도 6은 검토한 예 1 내지 4에 관한 리튬 이온 2차 전지의 내부 저항의 변화율을 나타내는 그래프이다.
도 1에, 여기에 개시되는 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법의 흐름을 도시하는 흐름도를 도시한다. 여기에 개시되는 선별 방법에 있어서는, 정극 및 부극이 적층된 전극체를 갖는, 사용필의 비수 전해액 2차 전지를 준비하는 공정(스텝 S101), 준비한 비수 전해액 2차 전지를, 정극 및 부극의 적층 방향에 대하여 수직인 방향으로 진동시키는 공정(스텝 S102), 진동시킨 비수 전해액 2차 전지의 내부 저항의 값을 취득하는 공정(스텝 S103), 및 취득한 내부 저항의 값을 미리 정해진 내부 저항의 역치와 비교하여, 비수 전해액 2차 전지가 재이용 가능한지의 여부를 판별하는 공정(스텝 S104)이 적어도 행해진다. 스텝 S104에서 재이용 가능하다고 판단된 비수 전해액 2차 전지는, 복수가 전기적으로 접속되어 조전지로서 재이용되어도 된다.
이하, 여기서 개시되는 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법에 대하여, 특정한 실시 형태를 예로 들어 도면을 참조하여 상세히 설명한다. 여기서 설명되는 실시 형태는, 당연하지만 특별히 본 발명을 한정하는 것을 의도한 것은 아니다. 또한 본 명세서에 있어서 특별히 언급하고 있는 사항 이외의 사항이자 본 발명의 실시에 필요한 사항은, 당해 분야에 있어서의 종래 기술에 기초한 당업자의 설계 사항으로서 파악될 수 있다. 또한 각 도면은 모식적으로 도시되어 있으며, 예를 들어 각 도면에 있어서의 치수 관계(길이, 폭, 두께 등)는 실제의 치수 관계를 반영하는 것은 아니다.
먼저, 본 실시 형태의 선별 방법에 적용되는 비수 전해액 2차 전지(여기서는 리튬 이온 2차 전지)(100)의 구조에 대하여, 도 2 및 도 3을 이용하여 간단히 설명한다. 또한 본 명세서에 있어서 「2차 전지」란, 반복 충방전 가능한 축전 디바이스 일반을 말하며, 소위 축전지 및 전기 2중층 캐패시터 등의 축전 소자를 포함하는 용어이다. 또한 본 명세서에 있어서 「리튬 이온 2차 전지」란, 전하 담체로서 리튬 이온을 이용하며, 정부극 간에 있어서의 리튬 이온에 수반하는 전하의 이동에 의하여 충방전이 실현되는 2차 전지를 말한다.
도 2에 도시하는 리튬 이온 2차 전지(100)에서는, 대략적으로 말하여, 편평 형상의 권회 전극체(20)와 비수 전해액(도시되지 않음)이, 편평한 각형의 밀폐 구조의 전지 케이스(즉, 외장 용기)(30)에 수용되어 있다. 전지 케이스(30)는, 일단부(전지의 통상 사용 상태에 있어서의 상단부에 상당함)에 개구부를 갖는 상자형(즉, 바닥이 있는 직육면체형)의 케이스 본체(32)와, 해당 케이스 본체(32)의 개구부를 밀봉하는 덮개(34)로 구성된다. 전지 케이스(30)의 재질로서는, 예를 들어 알루미늄, 스테인레스강, 니켈 도금강과 같은 경량이고 열전도성이 좋은 금속 재료가 바람직하게 사용될 수 있다.
또한 도 2에 도시한 바와 같이, 덮개(34)에는, 외부 접속용의 정극 단자(42) 및 부극 단자(44)와, 전지 케이스(30)의 내압이 소정 수준 이상으로 상승한 경우에 해당 내압을 개방하도록 설정된 박육의 안전 밸브(36)와, 비수 전해액을 주입하기 위한 주입구(도시되지 않음)가 설치되어 있다. 또한 전지 케이스(30)의 내부에는, 전지 케이스(30)의 내압 상승에 의하여 작동하는 전류 차단 기구(Current Interrupt Device, CID)가 설치되어도 된다.
여기에 개시되는 권회 전극체(20)는, 도 2 및 도 3에 도시한 바와 같이, 긴 형상의 정극 집전체(52)의 편면 또는 양면(여기서는 양면)에 길이 방향을 따라 정극 활물질층(54)이 형성된 정극(50)과, 긴 형상의 부극 집전체(62)의 편면 또는 양면(여기서는 양면)에 길이 방향을 따라 부극 활물질층(64)이 형성된 부극(60)을, 2매의 긴 형상의 세퍼레이터(70)를 개재하여 적층한 적층체가 긴 방향으로 권회되고 편평 형상으로 성형된 형태를 갖는다.
권회 전극체(20)의 권회 축 방향의 중앙 부분에는, 도 2 및 도 3에 도시한 바와 같이, 권회 코어 부분{즉, 정극(50)의 정극 활물질층(54)과, 부극(60)의 부극 활물질층(64)과, 세퍼레이터(70)가 적층되어 이루어지는 적층 구조}이 형성되어 있다. 또한 권회 전극체(20)의 권회 축 방향의 양 단부에서는, 정극 활물질층 비형성 부분(52a) 및 부극 활물질층 비형성 부분(62a)의 일부가 각각 권회 코어 부분으로부터 외측으로 밀려 나와 있다. 이러한 정극측 밀려 나옴 부분{정극 활물질층 비형성 부분(52a)} 및 부극측 밀려 나옴 부분{부극 활물질층 비형성 부분(62a)}에는 정극 집전판(42a) 및 부극 집전판(44a)가 각각 부설되어, 정극 단자(42) 및 부극 단자(44)와 각각 전기적으로 접속되어 있다.
정극(50)을 구성하는 정극 집전체(52)로서는, 예를 들어 알루미늄박 등을 들 수 있다. 정극 활물질층(54)은 적어도 정극 활물질을 함유한다. 이러한 정극 활물질로서는, 예를 들어 층상 구조나 스피넬 구조 등의 리튬 복합 금속 산화물(예를 들어 LiNi1 / 3Co1 / 3Mn1 / 3O2, LiNiO2, LiCoO2, LiFeO2, LiMn2O4, LiNi0 . 5Mn1 . 5O4, LiFePO4 등)을 들 수 있다. 정극 활물질층(54)은 활물질 이외의 성분, 예를 들어 도전재나 바인더 등을 포함할 수 있다. 도전재로서는, 아세틸렌 블랙(AB) 등의 카본 블랙이나 그 외(그라파이트 등)의 탄소 재료를 적절히 사용할 수 있다. 바인더로서는 폴리불화비닐리덴(PVDF) 등을 사용할 수 있다.
이러한 정극(50)은, 예를 들어 이하와 같이 하여 제작할 수 있다. 먼저, 정극 활물질과 필요에 따라 사용되는 재료를 적당한 용매(예를 들어 N-메틸-2-피롤리돈)에 분산시켜 페이스트상(슬러리상)의 조성물을 조제하고, 다음으로, 해당 조성물의 적당량을 정극 집전체(52)의 표면에 부여한 후, 건조에 의하여 용매를 제거함으로써 형성할 수 있다. 또한 필요에 따라 적당한 프레스 처리를 실시함으로써, 정극 활물질층(54)의 성상(예를 들어 평균 두께, 활물질 밀도, 공공률 등)을 조정할 수 있다.
부극(60)을 구성하는 부극 집전체(62)로서는, 예를 들어 구리박 등을 들 수 있다. 부극 활물질층(64)은 적어도 부극 활물질을 함유한다. 이러한 부극 활물질로서는, 예를 들어 흑연, 하드 카본, 소프트 카본 등의 탄소 재료를 들 수 있다. 부극 활물질층(64)은 활물질 이외의 성분, 예를 들어 바인더나 증점제 등을 포함할 수 있다. 바인더로서는 스티렌부타디엔 러버(SBR) 등을 사용할 수 있다. 증점제로서는, 예를 들어 카르복시메틸셀룰로오스(CMC) 등을 사용할 수 있다.
이러한 부극(60)은, 예를 들어 상술한 정극(50)과 마찬가지로 하여 제작할 수 있다. 즉, 부극 활물질과 필요에 따라 사용되는 재료를 적당한 용매(예를 들어 이온 교환수)에 분산시켜 페이스트상(슬러리상)의 조성물을 조제하고, 다음으로, 당해 조성물의 적당량을 부극 집전체(62)의 표면에 부여한 후, 건조에 의하여 용매를 제거함으로써 형성할 수 있다. 또한 필요에 따라 적당한 프레스 처리를 실시함으로써, 부극 활물질층(64)의 성상(예를 들어 평균 두께, 활물질 밀도, 공공률 등)을 조정할 수 있다.
세퍼레이터(70)로서는, 예를 들어 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 폴리에스테르, 셀룰로오스, 폴리아미드 등의 수지로 이루어지는 다공성 시트(필름)를 들 수 있다. 이러한 다공성 시트는 단층 구조여도 되고, 2층 이상의 적층 구조(예를 들어 PE층의 양면에 PP층이 적층된 3층 구조)여도 된다. 세퍼레이터(70)의 표면에는 내열층(HRL)이 형성되어 있어도 된다.
비수 전해액으로서는, 전형적으로는 유기 용매(비수 용매) 중에 지지염을 함유시킨 것을 사용할 수 있다. 비수 용매로서는, 일반적인 리튬 이온 2차 전지의 전해액에 사용되는 각종 카르보네이트류, 에테르류, 에스테르류, 니트릴류, 술폰류, 락톤류 등의 유기 용매를 특별히 한정 없이 사용할 수 있다. 구체예로서, 에틸렌카르보네이트(EC), 프로필렌카르보네이트(PC), 디에틸카르보네이트(DEC), 디메틸카르보네이트(DMC), 에틸메틸카르보네이트(EMC) 등을 들 수 있다. 이러한 비수 용매는 1종을 단독으로, 또는 2종 이상을 적절히 조합하여 사용할 수 있다. 지지염으로서는, 예를 들어 LiPF6, LiBF4, LiClO4 등의 리튬염을 적절히 사용할 수 있다. 특히 바람직한 지지염으로서는 LiPF6을 들 수 있다. 지지염의 농도는 0.7㏖/L 이상 1.3㏖/L 이하가 바람직하다.
또한 상기 비수 전해액은 상술한 비수 용매, 지지염 이외의 성분, 예를 들어 비페닐(BP), 시클로헥실벤젠(CHB) 등의 가스 발생제; 붕소 원자 및/또는 인 원자를 포함하는 옥살레이토 착체 화합물, 비닐렌카보네이트(VC), 플루오로에틸렌카보네이트(FEC) 등의 피막 형성제; 분산제; 증점제; 등의 각종 첨가제를 포함할 수 있다.
다음으로 본 실시 형태의 선별 방법에 대하여 도 4를 이용하여 설명한다. 도 4는, 본 실시 형태의 선별 방법의 흐름을 도시하는 흐름도를 나타낸다. 먼저, 스텝 S201에 있어서, 정극(50) 및 부극(60)이 적층된 전극체(20)를 갖는, 사용필의 리튬 이온 2차 전지(100)를 준비한다. 구체적으로는, 예를 들어 포터블 전원, 차량 구동용 전원 등으로서 사용되고 있었던 리튬 이온 2차 전지(100)를 회수한다. 회수한 리튬 이온 2차 전지(100)는 조전지의 형태로도, 단전지의 형태로도 본 실시 형태의 선별 방법에 제공할 수 있지만, 회수한 리튬 이온 2차 전지(100)를 낭비 없이 재이용하는 관점에서, 바람직하게는 단전지의 형태로 본 실시 형태의 선별 방법에 제공된다.
다음으로, 준비한 리튬 이온 2차 전지(100)가 재이용 가능한지의 여부를 현 단계에서 우선 판단하기 위하여, 스텝 S202에 있어서, 준비한 리튬 이온 2차 전지(100)의 내부 저항의 측정이 행해진다. 리튬 이온 2차 전지(100)의 내부 저항의 측정은, 공지된 내부 저항의 측정 방법 중에서 특정한 방법을 선택하여 행할 수 있다.
다음으로, 스텝 S203에 있어서, 측정한 내부 저항의 값을 미리 정해진 역치와 비교하여, 리튬 이온 2차 전지(100)가 재이용 가능한지의 여부를 판단한다. 당해 역치는, 리튬 이온 2차 전지(100)가 재이용 가능한지의 여부의 관점에서 적절히 결정되는 값이다. 여기서, 내부 저항이 역치 이하인 경우에는, 리튬 이온 2차 전지(100)는 이하의 스텝 S204 내지 206을 행하지 않고 재이용에 제공된다. 내부 저항의 값이 역치를 초과하는 경우에는 다음 스텝 S204로 나아간다. 또한 스텝 S202 및 스텝 S203은, 여기에 개시되는 선별 방법에 있어서는 임의의 공정이며 필수적인 공정은 아니다.
스텝 S204에서는, 리튬 이온 2차 전지(100)를, 정극(50) 및 부극(60)의 적층 방향에 대하여 수직인 방향으로 진동시킨다. 리튬 이온 2차 전지(100)에 있어서는 권회 전극체(20)가 사용되고 있다. 도 2 및 도 3에 도시된 바와 같이, 권회 전극체(20)에 있어서는, 정극(50) 및 부극(60)의 적층 방향은 권회 전극체(20)의 편평면에 수직인 방향이다. 따라서 권회 전극체(20)의 편평면을 따라 리튬 이온 2차 전지(100)를 진동시킨다.
상술한 바와 같이 본 발명자의 검토에 의하여, 전지의 내부 저항의 증가는 전극체 내에서 소위 염 농도 불균일 또는 액 고갈이 발생함으로써 일어날 수 있음이 발견되었다. 염 농도 불균일은, 예를 들어 권회 전극체(20)의 권회 축 방향의 중앙부에서는 염 농도가 높고 권회 축 방향의 단부에서는 염 농도가 낮아지듯이 일어난다. 염 농도 불균일 또는 액 고갈에 의한 전지의 내부 저항의 증가는, 리튬 이온 2차 전지(100)를 장시간 방치함으로써 서서히 해소될 수 있다. 즉, 염 농도 불균일 또는 액 고갈에 의한 전지의 내부 저항의 증가는 가역적인 것이다. 그 때문에, 종래 기술(특허문헌 1에 기재된 진단 방법)에 있어서는, 본래 재이용 가능한 전지가 재이용 불가로 진단될 우려가 있었다.
본 실시 형태에서는, 리튬 이온 2차 전지(100)를, 정극(50) 및 부극(60)의 적층 방향에 대하여 수직인 방향으로 진동시킴으로써, 전지 케이스(30) 내에 있어 권회 전극체(20) 외부에 있는 잉여의 비수 전해액을 권회 전극체(20)에 침입시킬 수 있다. 또한 권회 전극체(20) 내의 비수 전해액을 교반할 수 있다. 이것에 의하여, 권회 전극체(20) 내에서 발생한 염 농도 불균일 및 액 고갈을 해소할 수 있어, 염 농도 불균일 또는 액 고갈에 의하여 증가한 전지의 내부 저항을 감소시킬 수 있다.
리튬 이온 2차 전지(100)의 진동은 공지된 진동 발생 장치를 사용하여 행할 수 있다.
리튬 이온 2차 전지(100)를 진동시키는 강도로서는, 내부 저항의 증가를 해소할 수 있는 강도인 한 특별히 제한은 없다. 강도의 지표로서 가속도를 이용한 경우에는, 가속도는, 예를 들어 1G 내지 20G이고, 바람직하게는 5G 내지 15G이며, 보다 바람직하게는 약 10G이다. 여기서 1G는 9.8㎨에 해당한다.
리튬 이온 2차 전지(100)를 진동시키는 방향에 대해서는, 정극(50) 및 부극(60)의 적층 방향에 대하여 수직인 방향인 한, 전지 케이스(30) 내에 있고 권회 전극체(20) 외부에 있는 잉여의 비수 전해액을 권회 전극체(20)에 침입시키거나, 권회 전극체(20) 내의 비수 전해액을 교반하거나 할 수 있기 때문에, 특별히 제한은 없다.
전형적으로는, 정극(50) 및 부극(60)의 적층 방향이 연직 방향으로 되도록, 진동 대상인 리튬 이온 2차 전지(100){또는 복수의 리튬 이온 2차 전지(100)로 이루어지는 조전지}를 배치한 상태에서, 당해 적층 방향에 대하여 수직인 방향(즉, 연직 방향에 대하여 수직 방향)으로 진동시키면 된다.
본 발명자는, 리튬 이온 2차 전지(100)를 진동시키는 방향에 대하여 상세한 검토를 행하였다
먼저, 예 1 내지 예 4에 관한 리튬 이온 2차 전지(100)로서, 사용필의 리튬 이온 2차 전지를 4개 준비하였다. 이들의 내부 저항을 측정하여, 이 내부 저항을 A로 하였다.
다음으로, 정극(50) 및 부극(60)의 적층 방향이 연직 방향으로 되는 자세로 예 1 내지 예 4에 관한 리튬 이온 2차 전지(100)를 수평 진동 발생 장치에 세팅하였다. 그리고 예 2에 관한 리튬 이온 2차 전지(100)를, 도 5의 (a)의 화살표로 나타내는 방향으로 진동시켰다. 즉, 리튬 이온 2차 전지(100)의 통상 사용 상태에 있어서의, 리튬 이온 2차 전지(100)의 상하 방향{덮개(34) 및 대향하는 케이스(30) 저면과 직교하는 방향}으로 되는 방향으로 진동시켰다. 또한 예 3에 관한 리튬 이온 2차 전지(100)를, 도 5의 (b)의 화살표로 나타내는 방향으로 진동시켰다. 즉, 리튬 이온 2차 전지(100)의 통상 사용 상태에 있어서의, 리튬 이온 2차 전지(100)의 좌우 방향{전지 케이스(30)의 광폭면 및 권회 전극체(20)의 권회 축을 따르는 방향}으로 되는 방향으로 진동시켰다. 또한 예 4에 관한 리튬 이온 2차 전지(100)를, 도 5의 (c)의 화살표로 나타내는 방향으로 진동시켰다. 즉, 리튬 이온 2차 전지(100)의 통상 사용 상태에 있어서의, 리튬 이온 2차 전지(100)의 비스듬한 방향{사각형의 전지 케이스(30)의 광폭면의 대각선 방향}으로 되는 방향으로 진동시켰다. 또한 예 2 내지 4에 관한 리튬 이온 2차 전지(100)의 진동 방향은, 어느 것도 정극 및 부극의 적층 방향에 대하여 수직인 방향이었다{여기서는 수평 진동 발생 장치에 세팅한 리튬 이온 2차 전지(100)를 수평 방향으로 진동시켰음}. 또한 진동의 강도는, 어느 것도 가속도로서 10G로 하였다. 한편, 예 1에 관한 리튬 이온 2차 전지(100)에 대해서는 수평 진동 발생 장치를 작동시키지 않았으며, 정치시킨 채 진동을 전혀 부여하지 않았다.
다시 전지의 내부 저항을 측정하여, 이 내부 저항을 B로 하였다. 예 1 내지 예 4에 관한 리튬 이온 2차 전지(100)에 대하여, 내부 저항 A에 대한 내부 저항 B의 비(내부 저항 변화율)를 구하였다. 결과를 도 6에 나타낸다.
도 6으로부터, 리튬 이온 2차 전지(100)에, 정극 및 부극의 적층 방향에 대하여 수직인 방향으로 진동을 부여한 예 2 내지 4에 있어서는, 내부 저항이 현저히 감소해 있음을 알 수 있다. 내부 저항의 감소가 가장 컸던 것은 비스듬한 방향으로 진동시킨 예 4이다. 다음으로 내부 저항의 감소가 컸던 것이 좌우 방향으로 진동시킨 예 3이고, 그 다음으로 내부 저항의 감소가 컸던 것이 상하 방향으로 진동시킨 예 2이다.
따라서 염 농도 불균일 또는 액 고갈에 의하여 증가한 전지의 내부 저항을 효과적으로 감소시키는 관점에서, 권회 전극체(20)가, 정극(50) 및 부극(60)의 적층 방향에 대하여 수직인 방향으로 확장되는 면 형상으로서 대략 사각형의 형상을 갖는 경우, 리튬 이온 2차 전지(100)를 진동시키는 방향으로서 바람직하게는, 정극(50) 및 부극(60)의 적층 방향에 대하여 수직인 방향이고, 또한 당해 대략 사각형의 면의 1변에 대하여 비스듬한 방향이다. 보다 바람직하게는, 당해 대략 사각형의 면의 1변에 대하여 비스듬히 15° 내지 45°의 방향이다. 권회 전극체(20)가, 정극(50) 및 부극(60)의 적층 방향에 대하여 수직인 방향으로 확장되는 면 형상이 대략 사각형의 형상인 경우, 리튬 이온 2차 전지(100)를 진동시키는 방향으로서 특히 바람직하게는, 당해 대략 사각형의 면에 있어서의 대각선 방향이다.
다음으로, 스텝 S205에 있어서, 진동시킨 리튬 이온 2차 전지(100)의 내부 저항의 값을 취득한다. 내부 저항의 측정은, 공지된 내부 저항의 측정 방법 중에서 특정한 방법을 선택하여 행할 수 있다.
다음으로, 스텝 S206에 있어서, 취득한 내부 저항의 값을 미리 정해진 내부 저항의 역치와 비교한다. 그 결과로부터, 리튬 이온 2차 전지(100)가 양품인지의 여부, 즉, 재이용 가능한지 재이용 불가인지의 판단이 이루어진다. 내부 저항의 역치는, 리튬 이온 2차 전지(100)가 재이용 가능한지의 여부의 관점에서 적절히 결정되는 값이다. 내부 저항은 낮은 편이 좋기 때문에, 내부 저항의 측정값이 역치 이하이면 리튬 이온 2차 전지(100)는 재이용 가능하다고 판단된다. 한편, 내부 저항의 측정값이 역치를 초과하고 있으면, 리튬 이온 2차 전지(100)는 재이용 불가라고 판단된다.
이상과 같이 하여, 본래 재이용 가능하지만 종래 기술(특허문헌 1에 기재된 진단 방법)에 있어서 재이용 불가로 진단될 우려가 있었던, 염 농도 불균일 또는 액 고갈을 일으킨 전지에 대하여, 재이용 가능하다는 판단을 고정밀도로 행할 수 있다. 따라서 본 실시 형태의 선별 방법에 의하면, 사용필 전지가 재이용 가능한지의 여부를 보다 정확히 판별하는 것이 가능하다.
본 실시 형태의 판별 방법을 조전지에 대하여 실시하고 있었을 경우에는, 그대로 재이용할 수 있다. 본 실시 형태의 판별 방법을 단전지에 대하여 실시하고 있었을 경우에는, 재이용 가능하다고 판단된 리튬 이온 2차 전지(100)는 단전지인 채로 재이용할 수 있으며, 또한 복수 모아서 집약함으로써 조전지를 제조할 수 있다.
따라서 본 실시 형태의 판별 방법은 조전지의 제조 방법에 응용할 수 있다. 당해 조전지의 제조 방법은, 예를 들어 상술한 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법을 이용하여, 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지를 선별하는 공정과, 복수의 재이용 가능하다고 판별된 비수 전해액 2차 전지를 전기적으로 접속하는 공정을 포함한다. 당해 제조 방법에 의하면, 본래 재이용 가능했던 비수 전해액 2차 전지를 보다 확실히 재이용할 수 있으므로, 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지를 낭비 없이 사용하여 조전지를 제조할 수 있다.
재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지를 선별하는 공정은, 상술한 바와 같이 하여 실시할 수 있다.
비수 전해액 2차 전지를 전기적으로 접속하는 공정은 공지 방법에 따라 실시할 수 있다. 예를 들어 비수 전해액 2차 전지(단전지)의 소정 수를 적층 방향(단전지의 두께 방향)으로 나열한 후 구속 부재를 사용하여 구속하고, 하나의 단전지의 전극 단자와 다른 단전지의 전극 단자를 접속구에 의하여 전기적으로 접속함으로써 행할 수 있다. 이 전기적인 접속은 직렬 접속이어도, 병렬 접속이어도 된다.
얻어지는 조전지는 각종 용도에 재이용 가능하며, 적합하게는 플러그인 하이브리드 자동차(PHV), 하이브리드 자동차(HV), 전기 자동차(EV) 등의 차량에 탑재되는 구동용 전원으로서 재이용할 수 있다.
이상, 본 발명의 구체예를 상세히 설명했지만, 이들은 예시에 불과하며 청구범위를 한정하는 것은 아니다. 청구범위에 기재된 기술에는, 이상에 예시한 구체예를 다양하게 변형, 변경한 것이 포함된다.
상술한 실시 형태에서는, 비수 전해액 2차 전지(리튬 이온 2차 전지)에는 권회형의 전극체가 사용되고 있다. 그러나 여기에 개시되는 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법에 사용되는 비수 전해액 2차 전지는, 복수의 부극, 복수의 세퍼레이터 및 복수의 정극이 적층된 적층형의 전극체를 사용하는 것이어도 된다.
또한 상술한 실시 형태에서는, 각형의 비수 전해액 2차 전지(리튬 이온 2차 전지)가 사용되고 있다. 그러나 여기에 개시되는 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법에 사용되는 비수 전해액 2차 전지는 원통형의 비수 전해액 2차 전지여도 된다. 원통형의 비수 전해액 2차 전지에 있어서는 원통형의 권회 전극체가 사용된다. 원통형의 비수 전해액 2차 전지를 권회 전극체의 권회 축 방향으로 진동시키면, 정극 및 부극의 적층 방향에 대하여 수직인 방향으로 진동시키는 것이 가능하다.
20: 권회 전극체
30: 전지 케이스
32: 전지 케이스 본체
34: 덮개
36: 안전 밸브
42: 정극 단자
42a: 정극 집전판
44: 부극 단자
44a: 부극 집전판
50: 정극
52: 정극 집전체
52a: 정극 활물질층 비형성 부분
54: 정극 활물질층
60: 부극
62: 부극 집전체
62a: 부극 활물질층 비형성 부분
64: 부극 활물질층
70: 세퍼레이터
100: 리튬 이온 2차 전지

Claims (2)

  1. 정극 및 부극이 적층된 전극체를 갖는, 사용필의 비수 전해액 2차 전지를 준비하는 공정과,
    상기 준비한 비수 전해액 2차 전지를, 상기 정극 및 상기 부극의 적층 방향에 대하여 수직인 방향으로 진동시키는 공정과,
    상기 진동시킨 비수 전해액 2차 전지의 내부 저항의 값을 취득하는 공정과,
    상기 취득한 내부 저항의 값을 미리 정해진 내부 저항의 역치와 비교하여, 상기 비수 전해액 2차 전지가 재이용 가능한지의 여부를 판별하는 공정
    을 포함하는, 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 전극체는, 상기 정극 및 상기 부극의 적층 방향에 대하여 수직인 방향으로 확장되는 면이 대략 사각형의 형상을 갖고 있으며,
    상기 비수 전해액 2차 전지를 진동시키는 공정에 있어서, 진동의 방향이, 상기 정극 및 상기 부극의 적층 방향에 대하여 수직인 방향이고, 또한 상기 대략 사각형의 면의 1변에 대하여 비스듬한 방향인, 재이용 가능한 비수 전해액 2차 전지의 선별 방법.
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