KR20160136382A - 축전 장치용 외장재, 축전 장치, 및 엠보싱 타입 외장재의 제조 방법 - Google Patents

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도모아키 다니구치
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Abstract

본 발명은 기재층과, 그 기재층 상에 배치된 금속박층과, 그 금속박층 상에 배치된 실란트층을 구비하는, 축전 장치용 외장재를 개시한다. 이 축전 장치용 외장재에 있어서, 기재층은, 연신 폴리에스테르 수지층 및 연신 폴리아미드 수지층 중 적어도 하나의 층을 포함하고, 상기 금속박층은, 철을 0.5질량％ 이상 5.0질량％ 이하 함유하는 알루미늄박이다. 기재층의 MD 방향 및 TD 방향에 있어서의, 외장재의 인장 신장이 모두 50％ 이상이다.

Description

축전 장치용 외장재, 축전 장치, 및 엠보싱 타입 외장재의 제조 방법{OUTER CASING MATERIAL FOR ELECTRICITY STORAGE DEVICES, ELECTRICITY STORAGE DEVICE AND METHOD FOR PRODUCING EMBOSSED OUTER CASING MATERIAL}
본 발명은 축전 장치용 외장재, 축전 장치, 및 엠보싱 타입 외장재의 제조 방법에 관한 것이다.
축전 장치로서, 예를 들어, 리튬 이온 전지, 니켈 수소 전지, 및 납 축전지 등의 이차 전지, 및 전기 이중층 캐패시터가 알려져 있다. 휴대 기기의 소형화 또는 설치 스페이스의 제한에 의해 축전 장치의 더한층 소형화가 요구되고 있어, 에너지 밀도가 높은 리튬 이온 전지가 예를 들어 주목받고 있다. 리튬 이온 전지에서는, 내부로의 수분의 침입을 방지하기 위하여 알루미늄박층을 포함하는 외장재에 의해 전지 전체를 덮는 구성이 채용되어 있고, 이것은 알루미늄 라미네이트 타입의 리튬 이온 전지라고 부르고 있다. 알루미늄 라미네이트 타입의 리튬 이온 전지에서는, 예를 들어 외장재의 일부에 냉간 성형에 의해 오목부를 형성하고, 그 오목부 내에 전지 요소(정극, 세퍼레이터, 부극 및 전해액 등)를 수용하고, 외장재의 나머지 부분을 접어서 테두리 부분을 히트 시일로 접합하고, 이에 의해, 엠보싱 타입의 리튬 이온 전지(이하, 「편측 성형 가공 전지」라고도 기재한다.)를 형성하고 있다.
리튬 이온 전지의 에너지 밀도는, 냉간 성형에 의해 형성되는 오목부를 깊게 할수록 높게 할 수 있다. 그러나, 형성되는 오목부가 깊을수록, 성형 시의 외장재에 핀홀이나 파단이 일어나기 쉬워, 성형성이 저하되어버린다. 따라서, 외장재의 기재층에 연신 폴리아미드 필름 등을 사용하여 알루미늄박 등의 금속박을 보호하는 일이 행하여지고 있다. 그 예로서, 예를 들어 특허문헌 1에서는, 기재층에, 인장 시험에 있어서의 0°, 45°, 90° 및 135°의 4 방향의 파단까지의 인장 강도가 150N/㎟이며, 또한 그 4 방향의 신장이 80％ 이상인 필름을 사용하는 것이 제안되어 있다.
특허 제3567230호 공보
한편, 최근에는, 에너지 밀도를 높일 목적으로, 접합하는 외장재의 양측에 오목부를 형성하여, 보다 많은 전지 요소를 수용할 수 있도록 한 리튬 이온 전지(이하, 「양측 성형 가공 전지」라고도 기재한다.)도 제조되고 있는데, 이러한 양측 성형 가공 전지는, 외장재끼리를 접합할 때의 얼라인먼트가 어렵다고 하는 문제가 있다. 그러나, 편측 성형 가공 전지로 양측 성형 가공 전지와 동등한 에너지 밀도를 얻기 위해서는, 더 깊은 오목부의 형성이 요구되지만, 특허문헌 1에 개시되는 전지 케이스용 포장재로는 보다 깊은 오목부의 형성에 대한 성형성이 반드시 충분하지는 않은 경우가 있었다.
본 발명은 상기 사정을 감안하여 이루어진 것으로서, 외장재에 깊은 오목부를 갖는 축전 장치의 제조에 있어서도 우수한 성형성을 얻는 것이 가능한 축전 장치용 외장재, 및 엠보싱 타입 외장재의 제조 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 과제를 해결하기 위해서, 본 발명은 기재층과, 그 기재층 상에 배치된 금속박층과, 그 금속박층 상에 배치된 실란트층을 구비하는 축전 장치용 외장재로서, 상기 기재층은, 연신 폴리에스테르 수지층 및 연신 폴리아미드 수지층 중 적어도 하나의 층을 포함하고, 상기 금속박층은, 철을 0.5질량％ 이상 5.0질량％ 이하 함유하는 알루미늄박이며, 상기 기재층의 MD 방향 및 TD 방향에 있어서의, 상기 외장재의 인장 신장이 모두 50％ 이상인 것을 특징으로 하고 있다.
상기 외장재에서는, 기재층이 연신 폴리에스테르 수지층 및 연신 폴리아미드 수지층 중 적어도 한쪽을 포함함으로써, 성형 가공 시에 기재층이 금속박층을 보호하여, 금속박층의 파단을 억제할 수 있다. 또한, 금속박층이 철을 0.5질량％ 이상 5.0질량％ 이하 함유하는 알루미늄박인 것에 의해, 금속박층의 전연성이 향상되어, 성형 가공 시의 파단을 억제할 수 있다. 또한, 기재층의 MD 방향 및 TD 방향에 있어서의, 상기 외장재의 인장 신장이 모두 50％ 이상인 것에 의해, 성형 가공 시의 인장 응력에 대하여 질겨져서, 파단을 억제할 수 있다.
상기 외장재는, 상기 기재층 상에 배치된 제1 접착층을 더 구비하고, 상기 금속박층이 상기 제1 접착층을 개재하여 상기 기재층 상에 배치되고, 상기 제1 접착층이 방향족 폴리우레탄계 접착제층을 포함하는 것이 바람직하다. 이 경우, 상기 제1 접착층이 방향족 폴리우레탄계 접착제층을 포함함으로써, 외장재의 보다 우수한 성형성이 얻어진다.
상기 외장재는, 상기 금속박 상에 배치된 제2 접착층을 더 구비하고, 상기 실란트층이 상기 제2 접착층을 개재하여 상기 금속박층 상에 배치되고, 상기 기재층의 두께가 20㎛ 이상 50㎛ 이하이고, 상기 금속박층의 두께가 30㎛ 이상 60㎛ 이하이고, 상기 제2 접착층과 실란트층의 두께의 합계가 25㎛ 이상 90㎛ 이하인 것이 바람직하다. 기재층의 두께가 20㎛ 이상이며, 금속박층의 두께가 30㎛ 이상인 것에 의해, 성형 가공에 의해 응력이 가해져도 파단되기 어려워, 외장재의 성형성을 보다 향상시키는 것이 가능해진다. 또한, 제2 접착층과 실란트층의 두께의 합계가 90㎛ 이하인 것에 의해, 성형성을 손상시킬 일 없이, 외장재의 두께가 두꺼워지는 것을 억제할 수 있다.
상기 외장재의 상기 기재층 측의 표면 및 상기 실란트층 측의 표면 중 적어도 한쪽의 정지 마찰 계수가 0.1 이상인 것이 바람직하고, 상기 기재층 측 표면 및 상기 실란트층 측 표면의 정지 마찰 계수가 0.4 이하인 것이 바람직하다. 기재층 측 표면 및 실란트층 측 표면의 정지 마찰 계수가 0.4 이하인 것에 의해, 성형 가공 시에 외장재가 오목부에 유입되기 쉬워져, 외장재의 신장을 억제하고, 파단을 억제하는 것이 가능하다. 또한, 기재층 측 표면 및/또는 실란트층 측 표면의 정지 마찰 계수가 0.1 이상인 것에 의해, 성형 가공 시의 오목부 이외의 부분(덮개부 또는 블랭크부)의 누름이 용이하게 되어, 성형 가공 후의 주름 발생을 보다 억제할 수 있다. 또한, 상기 외장재의 상기 기재층 측의 표면 및 상기 실란트층 측의 표면의 정지 마찰 계수 μS와 운동 마찰 계수 μD의 차(μS-μD)가 0.1 이하인 것이 바람직하다. 정지 마찰 계수 μS와 운동 마찰 계수 μD의 차(μS-μD)가 0.1 이하인 것에 의해, 성형 가공 시에, 외장재의 오목부 및 플랜지 누름부의 미끄럼성의 균형이 잡혀서, 외장재의 구성 재료가 오목부에 유입되기 쉬워진다. 그 결과, 성형 가공 시에 오목부가 너무 얇아지지 않고, 보다 파단을 억제할 수 있는 경향이 있다.
본 발명은 상기 축전 장치용 외장재를 사용하여 얻어지는 축전 장치로서 인식할 수도 있다.
또한, 본 발명은 엠보싱 타입 외장재의 제조 방법으로서 인식할 수도 있다. 이 엠보싱 타입 외장재의 제조 방법은, 펀치 금형과, 상기 펀치 금형에 대응하는 개구부를 갖는 다이 금형을 구비하는 성형 장치를 준비하는 공정과, 상기 축전 장치용 외장재가 상기 개구부를 덮도록 상기 축전 장치용 외장재를 상기 펀치 금형과 상기 다이 금형 사이에 배치하는 공정과, 상기 펀치 금형을 상기 개구부 내에 압입하고, 상기 축전 장치용 외장재에 오목부를 형성하는 공정을 구비하고 있다. 이 제조 방법에서는, 상기 펀치 금형의 펀치 반경 Rp 및 상기 다이 금형의 다이 반경 Rd가 각각 1mm 이상 5mm 이하이고, 상기 펀치 금형의 코너 반경 Rcp가 1mm 이상 5mm 이하이고, 상기 펀치 금형이 상기 다이 금형의 상기 개구부 내에 압입되었을 때의 상기 펀치 금형과 상기 다이 금형의 최단의 이격 거리인 클리어런스가 상기 외장재의 두께의 1배 내지 1.5배인 것을 특징으로 하고 있다.
상기 펀치 반경 Rp와 상기 다이 반경 Rd가 1mm 이상인 것에 의해, 성형 가공 시에 외장재가 클리어런스 내에 걸리는 일 없이 유입되어, 성형 가공 시의 파단을 억제할 수 있고, 또한, 상기 Rp 및 Rd가 5mm 이하인 것에 의해, 성형 가공 시의 외장재의 후막화에 의한 주름의 발생을 억제할 수 있다. 또한, 펀치 금형의 상기 코너 반경 Rcp가 1mm 이상인 것에 의해, 성형 가공 시의 외장재 유입에 의한 후막화를 분산할 수 있고, 클리어런스 내의 걸림을 억제하고, 성형 가공 시의 파단을 억제할 수 있고, 또한, 상기 Rcp가 5mm 이하인 것에 의해, 전지 요소를 배치하고 가장자리측을 가압 열융착했을 때에, 오목부의 코너 형상의 붕괴를 억제할 수 있다. 또한, 상기 클리어런스가 외장재의 두께의 1배 이상인 것에 의해, 클리어런스 내의 걸림을 억제할 수 있다.
또한, 상기 제조 방법에 의해 얻어진 엠보싱 타입 외장재의 상기 오목부에 축전 장치 요소를 배치하고, 상기 오목부를 덮도록 상기 엠보싱 타입 외장재를 접어 포개고, 상기 엠보싱 타입 외장재의 접어 포개진 부분을 열융착하여, 축전 장치를 제조해도 된다.
본 발명의 축전 장치용 외장재에 의하면, 외장재에 깊은 오목부를 갖는 축전 장치의 제조에 있어서도 우수한 성형성을 얻을 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시 형태에 따른 축전 장치용 외장재의 개략 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시 형태에 따른 제조 방법에 의해 제작되는 엠보싱 타입 외장재를 도시하는 도면이며, (a)는 그 사시도이며, (b)는 (a)에 도시하는 엠보싱 타입 외장재의 b-b선을 따른 종단면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시 형태에 따른 엠보싱 타입 외장재의 제조 방법에 사용되는 성형 장치의 사시도이다.
도 4는 도 3에 도시하는 성형 장치를 사용하여 외장재의 성형을 행하는 공정을 도 3의 IV-IV선을 따라 모식적으로 도시하는 종단면도이며, (a)는 외장재를 다이 금형 상에 배치한 상태를 도시하고, (b)는 외장재를 필름 누름 부재로 고정한 상태를 도시하고, (c)는 펀치 금형을 압입하여 오목부를 형성한 상태를 도시하는 도면이다.
도 5는 도 4의 (c)에 도시하는 성형 공정에서의 성형 장치 등을 V-V선을 따라 모식적으로 도시하는 횡단면도이다.
도 6은 본 발명의 일 실시 형태에 따른 엠보싱 타입 외장재를 사용하여 편측 성형 가공 전지를 제조하는 공정을 도시하는 사시도이며, (a)는 엠보싱 타입에 가공된 외장재와 전지 요소를 준비한 상태를 도시하고, (b)는 외장재의 일부를 접어서 단부를 융착한 상태를 도시하고, (c)는 접어진 부분의 양측을 상방으로 접은 상태를 도시한다.
이하, 본 발명의 실시 형태에 대하여 상세하게 설명한다. 또한, 본 발명은 이하의 실시 형태에 한정되는 것은 아니다.
(축전 장치용 외장재(10))
먼저, 본 실시 형태에 따른 축전 장치용 외장재(10)(이하, 간단히 「외장재(10)」라고도 기재한다.)에 대해서 설명한다. 외장재(10)는 정극, 세퍼레이터, 부극 및 전해액 등의 전지 요소를 덮고, 전지 내부로의 수분의 침입을 방지하거나, 내부에서 발생한 물질(예를 들어, 수분의 침입에 의해 발생하는 불산 등)의 외부로의 유출을 방지하기 위한 포장재이다. 이러한 외장재(10)는 도 1에 도시한 바와 같이, 기재층(11)과, 기재층(11) 상에 배치되는 금속박층(13)과, 금속박층(13) 상에 배치되는 실란트층(16)을 기본 구성으로서 구비하고 있다. 외장재(10)에는, 기재층(11)과 금속박층(13) 사이에 접착층(12)이 배치되어 있어도 되는, 즉, 기재층(11) 상에 배치된 접착층(12)을 더 구비하고, 금속박층(13)이 접착층(12)을 개재하여 기재층(11) 상에 배치되어 있어도 된다.
또한, 외장재(10)에는, 금속박층(13)과 실란트층(16) 사이에 부식 방지 처리층(14) 및/또는 접착층(15)이 배치되어 있어도 된다. 즉, 금속박층(13) 상에 배치된 부식 방지 처리층(14) 및/또는 접착층(15)을 더 구비하고, 실란트층(16)이 부식 방지 처리층(14) 및/또는 접착층(15)을 개재하여 금속박층(13) 상에 배치되어 있어도 된다. 외장재(10)에서는, 기재층(11)이 최외층이어도 되고, 실란트층(16)이 최내층이어도 된다. 즉, 외장재(10)는 축전 장치용의 용기로서, 기재층(11)을 외측으로 하고, 실란트층(16)을 내측으로 하여, 축전 장치를 수용하는 것이어도 된다.
본 실시 형태에 있어서의 외장재(10)의 MD 방향 및 TD 방향에 있어서의 인장 신장은 모두 50％ 이상이며, 60％ 이상인 것이 바람직하다. 외장재(10)의 인장 신장이 모두 50％ 이상인 것에 의해, 기재층(11)의 금속박층(13)에 대한 보호 효과가 증대하고, 성형 가공 시의 파단을 억제할 수 있다. 외장재(10)의 MD 방향 및 TD 방향에 있어서의 인장 신장은 모두 200％ 이하여도 되고, 150％ 이하여도 된다.
여기서, MD 방향이란 「Machine Direction」의 약칭이며, 기재층(11)의 제조에 있어서의 유동 방향을 가리킨다. 또한, TD 방향이란 「Transverse Direction」의 약칭이며, 기재층(11)의 평면에 있어서의 MD 방향과 수직인 방향이다. 외장재(10)의 인장 신장은, JIS Z 2241에 기재되는 인장 시험 방법에 준하고, 인장 속도 25mm/분, 온도 23℃, 및 습도 50％ RH의 조건에서 측정된 원표점 거리의 증분, 원표점 거리에 대한 백분율로서 산출된다.
또한, 외장재(10)의 기재층 측의 표면 및 실란트층 측의 표면 중 적어도 한쪽의(바람직하게는, 양쪽의) 정지 마찰 계수는, 0.1 이상인 것이 바람직하고, 0.15 이상인 것이 보다 바람직하다. 외장재(10)의 기재층 측 표면 및/또는 실란트층 측 표면의 정지 마찰 계수가 0.1 이상인 것에 의해, 성형 가공 시의 외장재(10)의 오목부 이외의 부분(덮개부 또는 블랭크부)의 누름이 효과가 있어서, 주름의 발생을 억제할 수 있다. 외장재(10)의 기재층 측의 표면 및 실란트층 측의 표면의 정지 마찰 계수는, 0.4 이하인 것이 바람직하고, 0.3 이하인 것이 보다 바람직하다. 외장재(10)의 기재층 측 표면 및 실란트층 측 표면의 정지 마찰 계수가 0.4 이하인 것에 의해, 외장재(10)의 성형 가공 에리어(오목부(22))에의 유입량이 증가하여, 보다 양호한 성형성이 얻어진다. 또한, 정지 마찰 계수를 μS라 하고 운동 마찰 계수를 μD라 했을 때의, 외장재(10)의 기재층 측의 표면 및 실란트층 측의 표면의 정지 마찰 계수와 운동 마찰 계수의 차(μS-μD)는 0.1 이하인 것이 바람직하고, 0.05 이하인 것이 보다 바람직하다. 정지 마찰 계수 μS와 운동 마찰 계수 μD의 차(μS-μD)가 0.1 이하인 것에 의해, 성형 가공 시에, 외장재(10)의 오목부 및 플랜지 누름부의 미끄럼성의 균형이 잡혀서, 외장재(10)의 구성 재료가 오목부에 유입되기 쉬워진다. 그 결과, 성형 가공 시에 오목부가 너무 얇아지지 않고, 보다 파단을 억제할 수 있는 경향이 있다. 기재층 측 표면 및 실란트층 측 표면의 정지 마찰 계수를 저감하는 방법, 또는, 정지 마찰 계수와 운동 마찰 계수의 차를 저감하는 방법으로서는, 예를 들어, 지방산 아미드 등의 활제를 용매에 녹이고, 용액을 그라비아 코팅, 리버스 코팅, 롤 코팅 또는 바 코팅 등의 방법으로 기재층 측 표면 및 실란트층 측 표면에 도포 시공하고, 건조함으로써 활제층을 얻는 등의 방법을 들 수 있다. 도포 시공하는 활제의 양에 의해 정지 마찰 계수값을 제어할 수 있다.
상기한 정지 마찰 계수 및 운동 마찰 계수는, JIS P 8147에 기재되는 수평법을 사용한 마찰 시험 방법에 준하여 측정된다. 이때, 정지 마찰 계수 및 운동 마찰 계수는, 성형 금형과 동일한 재질을 포함하고, 동일한 표면 상태를 갖는 금속과, 외장재 사이에서 측정된다.
이어서, 외장재(10)를 구성하는 각 층에 대하여 보다 상세하게 설명한다.
[기재층(11)]
기재층(11)은 축전 장치를 제조할 때의 후술하는 가압 열융착 공정에서의 내열성을 외장재(10)에 부여하고, 가공 또는 유통 시에 일어날 수 있는 핀홀의 발생을 억제하기 위한 층이다. 기재층(11)은 연신 폴리에스테르 수지층 및 연신 폴리아미드 수지층 중 적어도 하나의 층을 포함하여 구성된다. 기재층(11)이 연신 폴리에스테르 수지층 및 연신 폴리아미드 수지층 중 적어도 하나의 층을 포함함으로써, 성형 가공 시에 금속박층(13)을 보호하여, 파단을 억제할 수 있다. 또한, 외장재(10)의 인장 신장을 크게 하는 관점에서, 연신 폴리에스테르 수지층은 2축 연신 폴리에스테르 수지층인 것이 바람직하고, 연신 폴리아미드 수지층은 2축 연신 폴리아미드 수지층인 것이 바람직하다. 또한, 돌자 강도 또는 충격 강도가 우수한 점에서, 연신 폴리에스테르 수지층은 2축 연신 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 필름인 것이 보다 바람직하고, 연신 폴리아미드 수지층은 2축 연신 나일론(ONy) 필름인 것이 보다 바람직하다. 또한, 기재층(11)은 연신 폴리에스테르 수지층 및 연신 폴리아미드 수지층의 양층을 포함하여 구성되어 있어도 된다.
기재층(11)의 두께는, 예를 들어 20㎛ 내지 50㎛인 것이 바람직하고, 25㎛ 내지 50㎛인 것이 보다 바람직하고, 30㎛ 내지 40㎛인 것이 더욱 바람직하다. 기재층(11)의 두께가 20㎛ 이상인 것에 의해, 금속박층(13)의 보호 효과가 향상되어, 보다 우수한 성형성을 얻을 수 있다. 기재층(11)의 두께가 50㎛ 이하인 것에 의해, 성형 가공 후의 휨량을 저감할 수 있다. 또한, 기재층(11)의 두께는 적층 후의 것이고, 후술하는 접착층(12), 금속박층(13), 부식 방지 처리층(14), 접착층(15) 및 실란트층(16)에 대해서도 마찬가지이다. 본 명세서에 있어서, 적어도 기재층(11), 금속박층(13), 부식 방지 처리층(14) 및 실란트층(16)의 적층 전의 두께는, 적층 후의 두께와 동등한 것으로 한다.
[접착층(12)]
접착층(12)은 기재층(11)과 금속박층(13)을 접착하는 층이다. 접착층(12)을 구성하는 접착제는, 폴리에스테르폴리올, 폴리에테르폴리올 및 아크릴폴리올 등의 주제와, 방향족계 폴리이소시아네이트 등의 경화제를 포함하는 2액 경화형의 방향족 폴리우레탄계 접착제인 것이 바람직하다. 접착층(12)은 외장재(10)의 인장 신장을 크게 하는 관점에서, 폴리에스테르폴리올를 포함하는 주제와, 방향족계 폴리이소시아네이트를 포함하는 경화제를 포함하는 2액 경화형의 방향족 폴리에스테르 우레탄계 접착제인 것이 보다 바람직하다. 상기 우레탄계 접착제를 도포 시공 후, 예를 들어 40℃에서 4일 이상의 에이징을 행함으로써, 주제의 수산기와 경화제의 이소시아네이트기의 반응이 진행하여, 기재층(11)과 금속박층(13)을 견고하게 접착시키는 것이 가능해진다.
접착층(12)의 두께는, 접착 강도, 추종성 및 가공성 등의 점에서, 예를 들어 1 내지 10㎛인 것이 바람직하고, 3 내지 7㎛인 것이 보다 바람직하다.
[금속박층(13)]
금속박층(13)은 방습성, 연전성 등의 가공성 및 비용의 면으로부터, 예를 들어 알루미늄박으로 구성된다. 알루미늄박은, 내핀홀성, 및 성형 가공 시의 연전성이 우수한 점에서, 철을 포함하는 것이 바람직하다. 알루미늄박 중의 철의 함유량으로서는, 0.5 내지 5.0질량％인 것이 바람직하고, 0.7 내지 2.0질량％인 것이 보다 바람직하다. 철의 함유량이 0.5질량％ 이상인 것에 의해, 외장재(10)의 우수한 내핀홀성 및 연전성이 얻어진다. 또한, 철의 함유량이 5.0질량％ 이하인 것에 의해, 외장재(10)의 우수한 유연성이 얻어진다.
금속박층(13)의 두께는, 배리어성, 내핀홀성 및 성형 가공성의 관점에서, 예를 들어 30 내지 60㎛인 것이 바람직하고, 40 내지 60㎛인 것이 보다 바람직하다. 금속박층(13)의 두께가 30㎛ 이상인 것에 의해, 성형 가공에 의해 응력이 가해져도 파단되기 어려워진다. 금속박층(13)의 두께가 60㎛ 이하인 것에 의해, 외장재의 질량 증가를 저감할 수 있고, 축전 장치의 중량 에너지 밀도 저하를 억제할 수 있다.
[부식 방지 처리층(14)]
부식 방지 처리층(14)은 전해액이나, 전해액과 수분의 반응에 의해 발생하는 불산에 의한 금속박층(13)의 부식을 억제하고, 또한, 금속박층(13)과 접착층(15)의 밀착력을 높이는 역할을 한다.
부식 방지 처리층(14)은 도포형 또는 침지형의 내산성의 부식 방지 처리제에 의해 형성된 도막인 것이 바람직하다. 이 도막은, 금속박층(13)의 산에 대한 부식 방지 효과가 우수하다. 또한, 앵커 효과에 의해 금속박층(13)과 접착층(15)의 밀착력을 보다 견고하게 하므로, 전해액 등의 축전 장치 요소에 대하여 우수한 내성이 얻어진다. 또한, 부식 방지 처리층(14)은 필요로 되는 기능에 따라서 접착층(12)과 금속박층(13) 사이에 추가되어도 된다.
부식 방지 처리제의 도막은, 예를 들어, 산화세륨과 인산염과 각종 열경화성 수지를 포함하는 부식 방지 처리제에 의한 세리아졸 처리, 및 크롬산염과 인산염과 불화물과 각종 열경화성 수지를 포함하는 부식 방지 처리제에 의한 크로메이트 처리 등에 의해 형성된다. 또한, 부식 방지 처리층(14)은 금속박층(13)의 내식성이 충분히 얻어지는 도막이라면, 상기한 도막에는 한정되지 않는다. 부식 방지 처리층(14)은 예를 들어, 인산염 처리 및 베마이트 처리 등에 의해 형성된 도막이어도 된다.
부식 방지 처리층(14)은 단층이어도 되고, 복수층이어도 된다. 또한, 부식 방지 처리층(14)에는, 실란계 커플링제 등의 첨가제가 첨가되어도 된다. 부식 방지 처리층(14)의 두께는, 부식 방지 기능, 및 앵커로서의 기능의 관점에서, 예를 들어 10nm 내지 5㎛인 것이 바람직하고, 20 내지 500nm인 것이 보다 바람직하다.
[접착층(15)]
접착층(15)은 부식 방지 처리층(14)이 형성된 금속박층(13)과 실란트층(16)을 접착하는 층이다. 외장재(10)는 접착층(15)을 형성하는 접착 성분에 의해, 열 라미네이트 구성과 드라이 라미네이트 구성으로 크게 나뉜다.
열 라미네이트 구성에 있어서의 접착층(15)을 구성하는 접착 성분은, 폴리올레핀계 수지를 산 또는 에폭시 화합물로 그래프트 변성한 산 변성 폴리올레핀계 수지 또는 에폭시 변성 폴리올레핀계 수지인 것이 바람직하다. 산 변성 폴리올레핀계 수지는, 무극성인 폴리올레핀계 수지의 일부에 극성기가 도입되어 있는 점에서, 무극성의 폴리올레핀계 수지 필름 등으로 구성된 경우의 실란트층(16)과, 극성을 갖는 경우가 많은 부식 방지 처리층(14)의 양쪽에 견고하게 밀착할 수 있다. 또한, 산 변성 폴리올레핀계 수지를 사용함으로써, 외장재(10)의 전해액 등의 축전 장치 요소에 대한 내성이 향상되고, 전지 내부에서 불산이 발생해도 접착층(15)의 열화에 의한 밀착력의 저하를 방지하기 쉽다.
산 변성 폴리올레핀계 수지의 제조에 사용되는 폴리올레핀계 수지로서는, 예를 들어, 저밀도, 중밀도 및 고밀도의 폴리에틸렌; 에틸렌-α올레핀 공중합체; 폴리프로필렌; 및 프로필렌-α올레핀 공중합체 등을 들 수 있다. 공중합체인 경우의 폴리올레핀계 수지는, 블록 공중합체여도 되고, 랜덤 공중합체여도 된다.
폴리올레핀계 수지에 있어서의 산 변성의 방법으로서는, 산에 의해 그래프트 변성하는 방법, 및 산을 갖는 단량체를 공중합하는 방법 등을 들 수 있다. 폴리올레핀계 수지를 변성하는 산으로서는, 카르복실산 및 산 무수물 등을 들 수 있고, 상기 산은 무수 말레산인 것이 바람직하다. 접착층(15)은 무수 말레산 변성 폴리올레핀계 수지를 포함하는 것이 바람직하고, 무수 말레산 변성 폴리프로필렌을 포함하는 것이 보다 바람직하다. 접착층(15)이 무수 말레산 변성 폴리올레핀계 수지를 포함함으로써, 전해액이 침투해도 실란트층(16)과 금속박층(13)의 밀착력을 유지하기 쉬워진다.
폴리올레핀계 수지의 산에 의한 변성률(예를 들어, 무수 말레산 변성 폴리프로필렌의 총 질량에 대한 무수 말레산에서 유래되는 부분의 질량)은 0.1 내지 20질량％인 것이 바람직하고, 0.3 내지 5질량％인 것이 보다 바람직하다.
열 라미네이트 구성의 접착층(15)은 또한, 스티렌계 또는 올레핀계 엘라스토머를 포함하는 것이 바람직하다. 이에 의해, 냉간 성형 시에 접착층(15)에 크랙이 발생하여 백화되는 것을 억제하기 쉽고, 습윤성의 개선에 의한 밀착력의 향상 및 이방성의 저감에 의한 성막성의 향상 등을 기대할 수 있다. 이 엘라스토머는 폴리올레핀계 수지 중에 나노미터 오더로 분산, 또는 폴리올레핀계 수지와 상용되어 있는 것이 바람직하다.
폴리올레핀계 수지는, 단독으로 접착층(15)을 구성해도 되고, 2종 이상을 조합하여 접착층(15)을 구성해도 된다.
열 라미네이트 구성의 접착층(15)은 상기 접착 성분을 압출 장치로 압출함으로써 제조할 수 있다. 열 라미네이트 구성의 접착층(15)의 접착 성분의 용융 유속(MFR)은 230℃, 하중 2.16kgf의 조건에 있어서, 4 내지 30g/10분인 것이 바람직하다. 열 라미네이트 구성의 접착층(15)의 두께는 예를 들어 5 내지 40㎛인 것이 바람직하다.
드라이 라미네이트 구성의 접착층(15)에 있어서의 접착 성분으로서는, 예를 들어, 접착층(12)에서 든 것과 동일한 2액 경화형의 폴리우레탄계 접착제를 들 수 있다. 드라이 라미네이트 구성의 접착층(15)은 에스테르기 및 우레탄기 등의 가수분해성이 높은 결합부를 갖고 있으므로, 더 높은 신뢰성이 요구되는 용도에는 접착층(15)은 열 라미네이트 구성인 것이 바람직하다.
[실란트층(16)]
실란트층(16)은 외장재(10)에 히트 시일에 의한 밀봉성을 부여하는 층이다. 실란트층(16)으로서는, 폴리올레핀계 수지 또는 폴리올레핀계 수지를 무수 말레산 등의 산으로 그래프트 변성시킨 산 변성 폴리올레핀계 수지를 포함하는 수지 필름을 들 수 있다. 산 변성 폴리올레핀계 수지로서는, 예를 들어, 접착층(15)에서 든 것과 동일한 것을 들 수 있다.
실란트층(16)은 단층 필름이어도 되고, 다층 필름이어도 되고, 필요로 하는 기능에 따라서 선택되면 된다. 예를 들어, 방습성을 부여하는 점에서는, 상기 산 변성 폴리올레핀계 수지층과, 에틸렌-환상 올레핀 공중합체 및 폴리메틸펜텐 등의 수지층을 구비한 다층 필름을 사용할 수 있다. 또한, 실란트층(16)은 난연제, 슬립제, 안티 블로킹제, 산화 방지제, 광안정제 및 점착 부여제 등의 각종 첨가제를 포함하고 있어도 된다.
실란트층(16)의 두께는, 예를 들어 20 내지 85㎛인 것이 바람직하고, 30 내지 40㎛인 것이 보다 바람직하다. 접착층(15)과 실란트층(16)의 두께 합계는, 예를 들어 25 내지 90㎛인 것이 바람직하고, 30 내지 60㎛인 것이 보다 바람직하다. 접착층(15)과 실란트층(16)의 두께 합계가 25㎛ 이상인 것에 의해, 축전 장치 요소 또는 전류 취출부의 탭 리드와 금속박층(13)의 절연성을 유지하기 쉬워진다. 접착층(15)과 실란트층(16)의 두께 합계가 90㎛ 이하인 것에 의해, 성형성을 손상시키는 일 없이, 외장재(10)의 후막화를 억제하는 것이 가능해진다.
(외장재(10)의 제조 방법)
이어서, 외장재(10)의 제조 방법에 대하여 설명한다. 단, 외장재(10)의 제조 방법은 이하의 방법에 한정되는 것은 아니다.
외장재(10)의 제조 방법으로서, 예를 들어, 다음의 공정 S11 내지 S13을 갖는 방법을 들 수 있다.
공정 S11: 금속박층(13)의 한쪽 면 상에 부식 방지 처리층(14)을 형성하는 공정.
공정 S12: 금속박층(13)의 다른 쪽 면 상에 접착층(12)을 개재하여 기재층(11)을 형성하는 공정.
공정 S13: 부식 방지 처리층(14) 상에 접착층(15)을 개재하여 실란트층(16)을 형성하는 공정.
[공정 S11]
부식 방지 처리층(14)은 예를 들어, 금속박층(13)의 한쪽 면 상에 부식 방지 처리제를 도포하고, 건조함으로써, 금속박층(13)의 한쪽 면 상에 형성된다. 부식 방지 처리제로서는, 예를 들어, 상술한 세리아졸 처리용의 부식 방지 처리제, 및 크로메이트 처리용의 부식 방지 처리제 등을 들 수 있다. 부식 방지 처리제의 도포 방법은 특별히 한정되는 것은 아니며, 그라비아 코팅, 리버스 코팅, 롤 코팅, 또는 바 코팅 등의 각종 방법을 채용할 수 있다.
[공정 S12]
기재층(11)은 예를 들어, 금속박층(13)의 다른 쪽 면 상에, 접착층(12)을 형성하는 접착제를 사용하여, 드라이 라미네이션 등의 방법으로 접합됨으로써, 금속박층(13)의 다른 쪽 면 상에 형성된다.
기재층(11)과 금속박층(13)의 접착성의 향상을 위하여, 기재층(11)을 형성한 후의 적층체를 실온 내지 100℃의 범위에서 에이징(양생)해도 된다. 에이징 시간은, 예를 들어 1 내지 10일이다.
[공정 S13]
공정 S12 후, 기재층(11), 접착층(12), 금속박층(13) 및 부식 방지 처리층(14)이 이 순서대로 적층된 적층체의 부식 방지 처리층(14)측에, 접착층(15)을 개재하여 실란트층(16)이 형성된다. 실란트층(16)은 드라이 라미네이션 및 샌드위치 라미네이션 등에 의해 적층되어도 되고, 접착층(15)과 함께 공압출법에 의해 적층되어도 된다. 실란트층(16)은 접착성 향상의 관점에서, 예를 들어 샌드위치 라미네이션에 의해 적층되거나, 또는, 접착층(15)과 함께 공압출법에 의해 적층되는 것이 바람직하고, 샌드위치 라미네이션에 의해 적층되는 것이 보다 바람직하다.
이상 설명한 공정 S11 내지 S13에 의해 외장재(10)를 얻을 수 있다. 또한, 외장재(10)의 제조 방법 공정 순서는, 상기 S11 내지 S13을 순차 실시하는 방법에 한정되지 않는다. 예를 들어, 공정 S12를 행하고 나서 공정 S11을 행해도 된다.
(엠보싱 타입 외장재(20)의 제조 방법)
계속해서, 외장재(10)로부터 엠보싱 타입 외장재(20)를 제조하는 방법에 대하여 도 2 내지 도 5를 참조하여 설명한다. 도 2는, 본 실시 형태에 따른 제조 방법으로 제조되는 엠보싱 타입 외장재(20)를 도시하는 도면이다. 도 3은, 도 2에 도시하는 엠보싱 타입 외장재의 제조에 사용되는 성형 장치(25)의 사시도이다. 도 4의 (a) 내지 (c)는 외장재의 성형 가공 공정을 설명하기 위한 모식적인 종단면도이며, 도 5는, 도 4의 (c)의 횡단면도이다. 엠보싱 타입 외장재(20)는 도 2에 도시한 바와 같이, 전지 요소를 수용하기 위한 오목부(22)를 길이 방향의 일방측에 갖고, 타방측에는 평면형의 덮개부(24)를 갖고 있다. 엠보싱 타입 외장재(20)는 후술하는 축전 장치의 제조 시, 덮개부(24)가 오목부(22)를 덮도록 절곡된다.
이러한 엠보싱 타입 외장재(20)는 도 3에 도시한 바와 같은 펀치 금형(26) 및 다이 금형(27)을 구비한 성형 장치(25)를 사용하여, 이하의 공정 S21 내지 S23에 의해 외장재(10)로부터 제조할 수 있다. 또한, 다이 금형(27)에는, 펀치 금형(26)의 횡단면적과 대략 동일한 크기의 개구를 갖는 개구부(28)가 형성되어 있다.
공정 S21: 펀치 금형(26)과, 펀치 금형(26)에 대응하는 개구부(28)를 갖는 다이 금형(27)을 구비하는 성형 장치(25)를 준비하는 공정.
공정 S22: 축전 장치용 외장재(10)가 개구부(28)를 덮도록 축전 장치용 외장재(10)를 펀치 금형(26)과 다이 금형(27) 사이에 배치하는 공정.
공정 S23: 펀치 금형(26)을 개구부(28) 내에 압입하고, 축전 장치용 외장재(10)에 오목부(22)를 형성하는 공정.
[공정 S21 내지 S22]
펀치 금형(26)은 도 3 및 도 4의 (a)에 도시한 바와 같이, 다이 금형(27)의 개구부(28)의 상부에 배치된다. 외장재(10)는 이 개구부(28)를 덮도록 펀치 금형(26)과 다이 금형(27) 사이에 배치된다. 펀치 금형(26)의 적어도 저면 및 측면의 코너부는 라운딩을 갖고 있는 것이 바람직하다. 펀치 금형(26)의 저면 코너부 라운딩은, 상기 라운딩을 원호라고 생각했을 때의 곡률 반경인 펀치 반경 Rp에 의해 표시되고(도 4의 (a) 참조), 측면의 코너부 라운딩은 코너 반경 Rcp에 의해 표시된다(도 5 참조).
다이 금형(27)은 그 상면이 외장재(10)와 동일하거나 또는 그 이상의 크기를 갖는 직육면체의 형상을 갖고, 개구부(28)의 xy 평면에 있어서의 형상은 펀치 금형(26)의 xy 평면에 있어서의 단면의 형상과 대략 동일하다. 다이 금형(27)은 상면을 긴 변(길이 방향)의 절반으로 나누었을 때에 절반보다도 한쪽으로 치우친 위치에 개구부(28)(관통 구멍)를 갖는 것이 바람직하고, 상면을 긴 변의 절반에서 나눈 어느 한쪽의 절반면 내에 개구부(28)(관통 구멍)를 갖는 것이 보다 바람직하다(도 3 참조).
다이 금형(27)이 상기 위치에 개구부(28)를 가짐으로써, 오목부(22)가 형성된 엠보싱 타입 외장재(20)를 얻을 수 있고, 엠보싱 타입 외장재(20)의 한쪽을 접어, 상기 오목부(22) 중에 축전 장치를 수용하는 용기를 제조할 수 있다. 개구부(28)는 도 3에 있어서의 xy 평면에 있어서의 1변의 길이가 모두 100mm 이상인 것이 바람직하다. 개구부(28)가 이러한 크기의 형상인 것에 의해, 성형 가공에 의해 외장재(10)가 도 3의 xy 평면에 있어서의 각 코너부에 유입될 때에, 외장재(10)의 인접하는 별도의 코너부로의 유입의 영향을 받지 않는 점에서 보다 양호한 성형성을 얻을 수 있다.
또한, 도 4의 (b)에 도시한 바와 같이, 외장재(10)는 필름 누름 부재(29)에 의해, 상기 다이 금형(27) 상에 고정된다. 즉, 외장재(10)는 다이 금형(27)과 필름 누름 부재(29)에 의해 끼움 지지된다. 한편, 다이 금형(27)에 있어서, 개구부(28)에 의해 형성되는 코너부는 라운딩을 갖고 있는 것이 바람직하다. 개구부(28)의 yz 평면의 코너부의 라운딩은 각각, 상기 라운딩을 원호라고 생각했을 때의 곡률 반경인 다이 반경 Rd에 의해 표시된다(도 4의 (a) 및 도 5 참조).
펀치 금형(26)과 다이 금형(27) 사이의 외장재(10)를 물게 되는 부분의 코너부의 곡률 반경인, 펀치 반경 Rp와 다이 반경 Rd는 각각 1mm 이상 5mm 이하인 것이 바람직하고, 2mm 이상 4mm 이하인 것이 보다 바람직하다. 펀치 반경 Rp와 다이 반경 Rd가 각각 1mm 이상인 것에 의해, 성형 가공 시에 외장재(10)가 금형 클리어런스 Q 내에, 걸리는 일 없이 유입될 수 있다. 또한, 펀치 반경 Rp와 다이 반경 Rd가 각각 5mm 이하인 것에 의해, 외장재(10)가 금형 클리어런스 Q 내에 유입될 때의 후막화에 의한 주름의 발생을 억제할 수 있다.
또한 펀치 금형(26)의 각 코너 반경 Rcp는, 1mm 이상 5mm 이하인 것이 바람직하고, 2mm 이상 4mm 이하인 것이 보다 바람직하다. 코너 반경 Rcp가 1mm 이상인 것에 의해, 성형 가공 시의 외장재(10)의 유입에 의한 후막화를 분산할 수 있어, 클리어런스 Q 내의 걸림을 억제할 수 있다. 코너 반경 Rcp가 5mm 이하인 것에 의해, 전극 부재를 넣고, 진공 밀봉했을 때에, 코너 형상의 붕괴를 억제할 수 있다.
[공정 S23]
공정 S22 후, 펀치 금형(26)은 개구부(28) 내에 압입되어(도 4의 (c) 참조), 외장재(10)에 오목부(22)가 형성되어서 엠보싱 타입 외장재(20)가 된다. 이 압입 시의 압입(성형) 온도는, -10 내지 50℃ 정도(냉간 성형)이며, 압입 속도는, 0.1 내지 30mm/초 정도이고, 압입 유지 시간은, 0 내지 10초 정도이다. 또한, 압입(성형) 깊이 P는 특별히 제한되지 않지만, 외장재(10)의 성형성이 우수한 점에서, 8mm 이상으로 할 수 있고, 10mm 이상이어도 된다. 또한, 금속박층(13)의 박막화에 의한 핀홀 발생을 억제하는 관점에서, 압입(성형) 깊이 P는 16mm 이하일 수 있다.
이와 같이 하여 제조된 엠보싱 타입 외장재(20)는 상술한 바와 같이, 긴 변(길이 방향)의 절반으로 나누었을 때에 절반보다도 한쪽으로 치우친 위치에 오목부(22)를 갖는다. 본 실시 형태의 외장재(10)는 우수한 성형성을 갖는 점에서, 편면에만 깊은 오목부(22)를 형성하는 편측 성형 가공 전지여도 파단 등이 발생하지 않고 엠보싱 타입 외장재(20)를 얻을 수 있다.
펀치 금형(26)은 다이 금형(27)의 개구부(28) 내에 클리어런스 Q를 사이에 두고 압입된다(도 4의 (c) 참조). 클리어런스 Q는, 펀치 금형(26)이 다이 금형(27)의 개구부(28) 내에 압입되었을 때의 펀치 금형(26)과 다이 금형(27)의 최단의 이격 거리이다. 클리어런스 Q는, 외장재(10)의 두께 1배 내지 1.5배인 것이 바람직하고, 1.1배 내지 1.4배인 것이 보다 바람직하다. 금형 클리어런스 Q가 외장재(10)의 두께 1배 이상인 것에 의해, 금형 클리어런스 Q 내의 외장재(10)의 걸림을 억제할 수 있다. 또한, 금형 클리어런스 Q가 외장재(10)의 두께 1.5배 이하인 것에 의해, 성형 가공 에리어(22) 측면의 주름을 아이어닝의 효과로 억제할 수 있다.
(축전 장치(30))
이어서, 본 실시 형태에 따른 축전 장치(30)에 대하여 설명한다. 축전 장치(30)는 상기 축전 장치용 외장재(10)를 사용하여 얻어진다. 축전 장치(30)는 축전 장치 요소와 그 축전 장치 요소를 수용하는 용기를 구비하고, 상기 용기는 상기 외장재(10)로 형성된다. 상기 용기는, 바람직하게는, 오목부를 갖는 상기 엠보싱 타입 외장재(20)로 형성되고, 상기 오목부 내에 상기 축전 장치 요소가 배치된다. 축전 장치 요소로서는, 예를 들어, 정극, 세퍼레이터, 부극 및 전해액 등의 전지 요소를 들 수 있다. 축전 장치(30)의 에너지 용량은, 상기 축전 장치 요소의 수용량, 즉, 외장재(10)의 성형 가공량에 의존하고, 성형 깊이가 클수록 에너지 용량을 크게 하는 것이 가능하다고 생각할 수 있다.
본 실시 형태에 따른 축전 장치(30)에 있어서의 상기 용기가 엠보싱 타입 외장재(20)로 형성되는 경우, 엠보싱 타입 외장재(20)는 긴 변(길이 방향)의 절반으로 나누었을 때의 한쪽 또는 양쪽에 오목부를 갖고, 적어도 한쪽 오목부의 성형 깊이는 8mm 이상인 것이 바람직하다. 적어도 한쪽 오목부의 성형 깊이가 8mm 이상인 것에 의해, 충분한 에너지 용량을 얻을 수 있는 경향이 있다. 엠보싱 타입 외장재(20)가 긴 변의 절반으로 나누었을 때의 양쪽에 오목부를 갖는 경우, 양쪽 오목부의 성형 깊이의 합계는 16mm 이하인 것이 바람직하다. 양쪽 오목부의 성형 깊이의 합계가 16mm 이하인 것에 의해, 금속박층(13)이 박막화하여 핀홀이 발생하는 것을 억제할 수 있는 경향이 있다. 핀홀이 발생하면, 외부로부터 수분이 침입하기 때문에, 전지 성능이 열화될 우려가 있다.
(축전 장치의 제조 방법)
이어서, 상술한 엠보싱 타입 외장재(20)를 사용하여 축전 장치(30)를 제조하는 방법에 대하여 도 6을 참조하면서 설명한다. 도 6은, 엠보싱 타입 외장재(20)(축전 장치용 외장재(10))를 사용하여 편측 성형 가공 전지를 제조하는 공정을 도시하는 사시도이다. 또한, 엠보싱 타입 외장재(20)와 같은 외장재를 2개 설치하고, 이러한 외장재끼리를 접합할 때의 얼라인먼트를 조정하여, 양측 성형 가공 전지를 제작해도 된다.
편측 성형 가공 전지인 축전 장치(30)는 이하의 공정 S31 내지 S33에 의해 제조할 수 있다.
공정 S31: 엠보싱 타입 외장재(20)의 오목부(22)에 축전 장치 요소를 배치하고, 오목부(22)를 덮개부(24)가 덮도록 엠보싱 타입 외장재(20)를 접어 포개는 공정.
공정 S32: 엠보싱 타입 외장재(20)의 접어 포개진 부분의 단부 등을 가압 열융착하여, 엠보싱 타입 외장재(20)의 전체 둘레를 밀봉하는 공정.
여기서, 축전 장치의 제조 방법에 대해서, 이차 전지를 예로 들어 설명한다. 이차 전지는, 예를 들어, 이하의 공정 S31a 내지 S33a에 의해 제조된다. 도 6의 (a) 내지 (c)는 본 실시 형태에 따른 엠보싱 타입 외장재(20)(축전 장치용 외장재(10))를 사용한 편측 성형 가공 전지의 제조 공정을 도시하는 사시도이다.
공정 S31a: 엠보싱 타입 외장재(20)의 성형 가공 에리어(오목부(22))에 전지 요소(1)를 배치하고, 엠보싱 타입 외장재(20)를 접어 포개고, 전지 요소(1)로부터 연장하는 리드(2)를 끼움 지지하도록 엠보싱 타입 외장재(20)의 1변을 가압 열융착하는 공정(도 6의 (a) 및 도 6의 (b) 참조).
공정 S32a: 리드(2)를 끼움 지지하는 변 이외의 1변을 남기고, 다른 변을 가압 열융착하고, 그 후, 남은 1변으로부터 전해액을 주입하고, 진공 상태에서 남은 1변을 가압 열융착하는 공정(도 6의 (b) 참조).
공정 S33a: 리드(2)를 끼움 지지하는 변 이외의 가압 열융착변 단부를 커트하고, 성형 가공 에리어(오목부(22))측으로 절곡하는 공정(도 6의 (c) 참조).
[공정 S31a]
엠보싱 타입 외장재(20)의 성형 가공 에리어(22) 내에, 정극, 세퍼레이터, 부극 및 전해액 등으로 구성되는 전지 요소(1)를 배치하고, 전지 요소(1)로부터 연장되고, 정극과 부극에 접합된 리드(2)를 성형 가공 에리어(22)로부터 밖으로 인출한다. 그 후, 엠보싱 타입 외장재(20)를 길이 방향의 대략 중앙에서 접고, 실란트층(16)끼리를 포개고, 엠보싱 타입 외장재(20)의 리드(2)를 끼움 지지하는 1변을 가압 열융착한다. 가압 열융착은, 온도, 압력 및 시간의 3 조건으로 제어할 수 있고, 적절히 설정된다. 가압 열융착의 온도는, 실란트층(16)을 융해하는 온도 이상인 것이 바람직하다.
[공정 S32a]
이어서, 리드(2)를 끼움 지지하는 변 이외의 1변을 남기고, 다른 변의 가압 열융착을 행한다. 그 후, 남은 1변으로부터 전해액을 주입하고, 진공 상태에서 남은 1변의 가압 열융착을 행한다. 가압 열융착의 조건은 공정 S31a와 마찬가지이다.
[공정 S33a]
리드(2)를 끼움 지지하는 변 이외의 가압 열융착변 단부를 커트하고, 단부로부터는 비어져 나온 실란트층(16)을 제거한다. 그 후, 가압 열융착부(31)를 성형 가공 에리어(22)측으로 접어, 폴딩부(32)를 형성함으로써, 축전 장치(30)로서의 이차 전지가 얻어진다.
실시예
이하에, 실시예를 들어서 본 발명을 구체적으로 설명하지만, 본 발명의 범위는 이들에 한정되는 것은 아니다.
[사용 재료]
하기 실시예 및 비교예에서, 외장재(10)의, 기재층(11), 접착층(12), 금속박층(13), 부식 방지 처리층(14), 접착층(15) 및 실란트층(16)을 형성하기 위해서, 사용한 재료를 이하에 나타내었다.
(기재층(11))
기재 A-1: 2축 연신 나일론 필름(두께: 25㎛)
기재 A-2: 2축 연신 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(두께: 25㎛)
기재 A-3: 2축 연신 나일론 필름(두께: 20㎛)
기재 A-4: 2축 연신 나일론 필름(두께: 50㎛)
기재 A-5: 2축 연신 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(두께: 20㎛)
기재 A-6: 2축 연신 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(두께: 50㎛)
기재 A-7: 비연신 나일론 필름(두께: 30㎛)
기재 A-8: 비연신 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(두께: 30㎛)
기재 A-9: 2축 연신 나일론 필름(두께: 15㎛)
기재 A-10: 2축 연신 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(두께: 16㎛)
(접착층(12))
접착제 B-1: 방향족 폴리에스테르 우레탄계 접착제
접착제 B-2: 지방족 폴리우레탄계 접착제
(금속박층(13))
금속박 C-1: 철 함유량 0.9질량％ 알루미늄박(두께: 40㎛)
금속박 C-2: 철 함유량 0.5질량％ 알루미늄박(두께: 40㎛)
금속박 C-3: 철 함유량 5.0질량％ 알루미늄박(두께: 40㎛)
금속박 C-4: 철 함유량 0.9질량％ 알루미늄박(두께: 30㎛)
금속박 C-5: 철 함유량 0.9질량％ 알루미늄박(두께: 60㎛)
금속박 C-6: 철 함유량 0.4질량％ 알루미늄박(두께: 40㎛)
금속박 C-7: 철 함유량 6.0질량％ 알루미늄박(두께: 40㎛)
금속박 C-8: 철 함유량 0.9질량％ 알루미늄박(두께: 25㎛)
(부식 방지 처리층(14))
처리제 D-1: 산화세륨, 인산 및 아크릴계 수지를 주체로 한 도포형 세리아졸 처리용의 처리제.
(접착층(15))
접착 수지 E-1: 무수 말레산으로 그래프트 변성한 폴리프로필렌계 수지(상품명 「애드머」, 미쓰이 가가쿠사 제조)
(실란트층(16))
필름 F-1: 비연신 폴리프로필렌 필름(두께: 13㎛)의 한쪽 면을 코로나 처리한 필름.
필름 F-2: 비연신 폴리프로필렌 필름(두께: 40㎛)의 한쪽 면을 코로나 처리한 필름.
필름 F-3: 비연신 폴리프로필렌 필름(두께: 60㎛)의 한쪽 면을 코로나 처리한 필름.
[외장재(10)의 제작]
(실시예 1-1)
상기 금속박 C-1의 한쪽 면에, 처리제 D-1을 도포하고, 건조하여, 금속박층(13) 상에 부식 방지 처리층(14)을 형성하였다. 이어서, 금속박층(13)의 부식 방지 처리층(14)이 형성된 면과 반대의 면에, 접착제 B-1을 사용한 드라이 라미네이트법에 의해, 적층 후의 접착층(12)의 두께가 5㎛가 되도록 기재 A-1을 접합하고, 금속박층(13) 상에 접착층(12)을 개재하여 기재층(11)을 적층하였다. 얻어진 적층체에 대하여 60℃, 6일간의 에이징을 행하였다. 이어서, 에이징 후의 적층체 부식 방지 처리층(14)측에 압출 장치로 접착 수지 E-1을 압출하여 적층 후의 두께가 20㎛가 되도록 접착층(15)을 형성하고, 부식 방지 처리층(14) 상에 접착층(15)을 개재하여 필름 F-1을 접합하여 샌드위치 라미네이션함으로써 실란트층(16)을 형성하였다. 실란트층(16) 형성 후의 적층체에 대하여 190℃, 4kg/㎠, 2m/분의 조건으로 가열 가압함으로써 외장재(10)를 제작하였다. 얻어진 외장재의 기재층 측 표면과 실란트층 측 표면에, 0.3질량％ 지방산 아미드계 활제 용액(활재 용액(1))을 그라비아 코팅으로 도포 시공하고, 건조하였다. 기재층 측 표면과 실란트층 측 표면의 정지 마찰 계수는 각각, 0.20 및 0.20이었다. 또한, 얻어진 외장재(10)의 인장 신장을 측정한 바, MD 방향에서 70％, TD 방향에서 75％였다.
(실시예 1-2 내지 1-16 및 비교예 1-1 내지 1-8)
기재층(11), 접착층(12), 금속박층(13), 부식 방지 처리층(14), 접착층(15) 및 실란트층(16)을 형성하기 위해서, 사용한 재료, 및 층의 두께를 표 1에 기재된 바와 같이 변경한 것 이외에는, 실시예 1-1과 동일하게 하여 실시예 1-2 내지 1-16 및 비교예 1-1 내지 1-8의 외장재(10)를 제작하였다. 얻어진 외장재(10)의 정지 마찰 계수, 정지 마찰 계수 μS와 운동 마찰 계수 μD의 차(μS-μD), 및 인장 신장을 통합하여 표 2에 나타내었다. 또한, 표 1 중의 활재 (2) 내지 (3)의 상세는 이하와 같다.
활재 용액 (2): 0.5질량％ 지방산 아미드계 활제 용액
활재 용액 (3): 0.1질량％ 지방산 아미드계 활제 용액
[절연성의 평가]
실시예 1-1 내지 1-16 및 비교예 1-1 내지 1-8에서 얻어진 외장재(10)를 120mm×60mm 사이즈로 잘라내고, 실란트층이 내측으로 되도록 긴 변을 절반으로 접었다. 이어서, 접어진 부분의 변의 좌우 양단부를 포함하는 변의 테두리를 각각 190℃/0.5MPa/3초, 5mm폭으로 히트 시일하여, 주머니형의 외장재를 제작하였다. 개구되어 있는 1변으로부터 주머니형의 외장재 내에, 용매로서의 에틸렌카르보네이트/디에틸카르보네이트/디메틸카르보네이트(1/1/1(질량비))와 전해질로서의 LiPF6을 섞은 혼합 용액을 주입하고, 니켈제이고 두께 50㎛, 폭 12mm, 길이 50mm 사이즈의 탭 리드를 개구부로 붙든 후, 190℃/0.5MPa/3초, 200℃/0.5MPa/3초의 2 조건에서, 외장재와 탭 리드를 합해서 10mm폭으로 히트 시일하여, 전기 절연성 평가용 샘플을 제작하였다. 전기 절연성 평가용 샘플의 탭 리드와 외장재의 금속박층에, 절연 저항 시험기(기쿠스이 덴시 가부시키가이샤 제조 AC/DC 내전압) 전극을 접촉시켜, 전압 25V를 5초간 인가하고, 각 히트 시일 조건에서 얻어진 전기 절연성 평가용 샘플의 저항값을 측정하였다. 하기 기준에 따라서 절연성을 평가하였다. 평가 결과를 표 2에 나타내었다.
a: 히트 시일 온도 190℃ 및 200℃에서 얻어진 샘플의 저항값이 모두 25GΩ 이상이다.
b: 히트 시일 온도 190℃에서 얻어진 샘플의 저항값이 25GΩ 이상이지만, 히트 시일 온도 200℃에서 얻어진 샘플의 저항값이 25GΩ 미만이다.
c: 히트 시일 온도 190℃ 및 200℃에서 얻어진 샘플의 저항값이 모두 25GΩ 미만이다.
Figure pct00001
Figure pct00002
[성형 장치(25)]
엠보싱 타입 외장재(20)를 제작하기 위하여 사용되는 성형 장치(25)의 설정을 이하에 나타내었다.
(성형 가공 에리어(22))
성형 가공 에리어 G-1: 1변의 길이가 100mm인 대략 정사각형
성형 가공 에리어 G-2: 1변의 길이가 80mm인 대략 정사각형
(다이 금형(27))
다이 금형 H-1: 다이 반경 Rd가 3mm
다이 금형 H-2: 다이 반경 Rd가 1mm
다이 금형 H-3: 다이 반경 Rd가 0.9mm
다이 금형 H-4: 다이 반경 Rd가 0.5mm
다이 금형 H-5: 다이 반경 Rd가 5mm
(펀치 금형(26))
펀치 금형 I-1: 펀치 반경 Rp가 3mm, 코너 반경 Rcp가 3mm
펀치 금형 I-2: 펀치 반경 Rp가 3mm, 코너 반경 Rcp가 0.5mm
펀치 금형 I-3: 펀치 반경 Rp가 0.5mm, 코너 반경 Rcp가 3mm
펀치 금형 I-4: 펀치 반경 Rp가 1mm, 코너 반경 Rcp가 3mm
펀치 금형 I-5: 펀치 반경 Rp가 5mm, 코너 반경 Rcp가 3mm
펀치 금형 I-6: 펀치 반경 Rp가 3mm, 코너 반경 Rcp가 1mm
펀치 금형 I-7: 펀치 반경 Rp가 3mm, 코너 반경 Rcp가 5mm
펀치 금형 I-8: 펀치 반경 Rp가 0.9mm, 코너 반경 Rcp가 3mm
펀치 금형 I-9: 펀치 반경 Rp가 3mm, 코너 반경 Rcp가 0.9mm
(금형 클리어런스 Q)
금형 클리어런스 J-1: 169㎛
금형 클리어런스 J-2: 117㎛
금형 클리어런스 J-3: 외장재의 두께 1배
금형 클리어런스 J-4: 외장재의 두께 1.5배
금형 클리어런스 J-5: 외장재의 두께 0.9배
[엠보싱 타입 외장재(20)의 제작]
(실시예 2-1)
실시예 1-1에서 얻어진 외장재(10)를 210mm×300mm의 블랭크 형상으로 잘라내고, 성형 가공 에리어 G-1, 다이 금형 H-1, 펀치 금형 I-1 및 금형 클리어런스 J-1에 설정한 성형 장치(25)의, 다이 금형(27)과 펀치 금형(26)의 사이에, 실란트층(16)이 상면이 되도록 배치하였다. 그리고, 필름 누름 부재(23)로 외장재(10)를 다이 금형(27) 상에 고정하고, 23℃, 50％ RH의 조건 하에서, 펀치 금형(26)으로 외장재(10)를 소정의 깊이까지 가압하여 냉간 성형하여, 엠보싱 타입 외장재(20)를 얻었다.
(실시예 2-2 내지 2-32 및 비교예 2-1 내지 2-8)
외장재(10), 및 성형 장치(25)의 설정을 표 3 및 표 4에 기재된 바와 같이 변경한 것 이외에는, 실시예 2-1과 동일하게 하여 실시예 2-2 내지 2-32 및 비교예 2-1 내지 2-8의 엠보싱 타입 외장재(20)를 제작하였다.
[성형성의 평가]
실시예 2-1 내지 2-32 및 비교예 2-1 내지 2-8에서 성형 깊이 P를 0.5mm마다 3 내지 17mm로 설정하여 얻어진 엠보싱 타입 외장재(20)의 성형성을, 육안으로 하기 기준에 따라서 평가하였다. 평가 결과를 표 3 및 표 4에 나타내었다.
a: 파단 또는 크랙을 발생하지 않고, 성형 깊이 10mm 이상 17mm 이하의 딥 드로잉 성형이 가능하다.
b: 파단 또는 크랙을 발생하지 않고, 성형 깊이 8mm 이상 10mm 미만의 딥 드로잉 성형이 가능하다.
c: 성형 깊이 8mm 미만의 딥 드로잉 성형에서 파단 또는 크랙이 발생한다.
Figure pct00003
Figure pct00004
표 1 내지 4에 나타낸 바와 같이, 실시예 1-1 내지 1-16에서 얻어진 외장재(10)는 MD 방향 및 TD 방향에 있어서의 인장 신장이 50％ 이상이며, 이들을 사용한 실시예 2-1 내지 2-32에서 얻어진 엠보싱 타입 외장재(20)는 우수한 성형성을 나타냈다. 특히 실시예 1-1, 1-2, 1-4, 1-6, 1-10 내지 1-14에 관한 외장재를 사용한 실시예 2-1, 2-2, 2-4, 2-6, 2-10 내지 2-14에서는, 파단 또는 크랙을 발생시키지 않고, 성형 깊이 10mm 이상의 딥 드로잉 성형을 할 수 있었다.
기재층이 얇고 기재층의 강도가 저하된 비교예 1-3 및 1-4에서 얻어지는 외장재를 사용한 비교예 2-3 및 2-4에서는, 금속박층에의 보호 효과가 저하됨으로써, 실시예 2-1 및 2-2와 비교하여 성형성이 저하되어, 성형 깊이 8mm 미만의 딥 드로잉 성형에서 파단 또는 크랙이 발생하였다.
기재층 측 표면 또는 실란트층 측 표면에 다른 활제를 도포 시공하고, 정지 마찰 계수가 0.4였던 실시예 2-15 내지 2-16에서는, 성형 가공 시에 외장재(10)의 성형 가공 에리어(22)에의 유입량이 감소하여, 실시예 2-1과 비교하여 약간 성형성이 저하되었지만, 파단 또는 크랙을 발생시키지 않고, 성형 깊이 5 내지 10mm 미만의 딥 드로잉 성형을 할 수 있었다.
성형 가공 에리어의 1변의 길이가 80mm인 실시예 2-17에서는, 성형 가공 시에 외장재(10)가 각 코너부에 유입될 때에 인접하는 코너의 유입의 영향을 받음으로써, 실시예 2-1과 비교하여 약간 성형성이 저하되었지만, 파단 또는 크랙을 발생시키지 않고, 성형 깊이 5 내지 10mm 미만의 딥 드로잉 성형을 할 수 있었다.
코너 반경 Rcp가 0.5mm인 금형으로 성형 가공한 실시예 2-18에서는, 성형 가공 시의 외장재(10)의 유입에 의한 후막화를 분산할 수 없어, 클리어런스 내에 걸림이 발생하여, 실시예 2-1과 비교하여 약간 성형성이 저하되었지만, 파단 또는 크랙을 발생시키지 않고, 성형 깊이 5 내지 10mm 미만의 딥 드로잉 성형을 할 수 있었다.
다이 반경 Rd와 펀치 반경 Rp가 0.5mm인 금형으로 성형 가공한 실시예 2-19에서는, 성형 가공 시에 외장재(10)가 클리어런스 내에 유입될 때에 걸림이 발생하여, 실시예 2-1과 비교하여 약간 성형성이 저하되었지만, 파단 또는 크랙을 발생시키지 않고, 성형 깊이 5 내지 10mm 미만의 딥 드로잉 성형을 할 수 있었다.
금형 클리어런스가 117㎛인 금형으로 성형 가공한 실시예 2-26에서는, 외장재 총 두께에 대하여 클리어런스가 90％이므로, 성형 가공 시에 외장재(10)가 클리어런스 내에 유입될 때에 걸림이 발생하여, 실시예 2-1과 비교하여 약간 성형성이 저하되었지만, 파단 또는 크랙을 발생시키지 않고, 성형 깊이 5 내지 10mm 미만의 딥 드로잉 성형을 할 수 있었다.
기재층에 비연신 나일론 필름을 사용한 비교예 2-1 및 2-3에서는, 기재층의 강도가 부족하고, 금속박층에의 보호 효과가 저하됨으로써, 외장재(10)의 인장 신장이 50％를 하회하고, 성형성이 저하되고, 성형 깊이 5mm 미만에서 파단 또는 크랙이 발생하였다.
또한, 접착층(12)에 지방족 우레탄계 접착제를 사용한 비교예 2-5에서는, 접착층(12)의 강도가 부족하고, 금속박층(13)에의 보호 효과가 저하됨으로써, 외장재(10)의 인장 신장이 50％를 하회하고, 성형성이 저하되고, 성형 깊이 5mm 미만에서 파단 또는 크랙이 발생하였다.
또한, 금속박층(13)에 철 함유량 0.4질량％ 알루미늄박을 사용한 비교예 2-6에서는, 알루미늄박의 전연성이 작고, 성형성이 저하되고, 성형 깊이 5mm 미만에서 파단 또는 크랙이 발생하였다.
또한, 금속박층(13)에 두께 25㎛의 알루미늄박을 사용한 비교예 2-8에서는, 성형 가공 시의 응력에 의한 외장재(10)의 박막화에의 내성이 부족하고, 성형성이 저하되고, 성형 깊이 5mm 미만에서 파단 또는 크랙이 발생하였다.
[수분 배리어성의 평가]
실시예 2-1에서 성형 깊이 P를 8mm, 10mm, 16mm, 16.5mm로 설정하여 얻어진 엠보싱 타입 외장재(20)의 긴 변을 절반으로 접었다. 여기서, 레퍼런스 샘플로서, 실시예 1-1에서 얻어진 성형 가공 전의 외장재(10)에서도, 실란트층이 내측으로 되도록 긴 변을 절반으로 접었다. 이어서, 접어진 부분의 변의 작용 양단부를 포함하는 변의 테두리를 각각 190℃/0.5MPa/3초, 5mm폭으로 히트 시일하여, 주머니형의 외장재를 제작하였다. 개구되어 있는 1변으로부터 주머니형의 외장재 내에, 함유 수분량을 20ppm 이하로 억제한 에틸렌카르보네이트/디에틸카르보네이트/디메틸카르보네이트를 (1/1/1(질량비))로 섞은 혼합액을 3mg 주입하였다. 계속해서, 개구되어 있는 변의 테두리를 190℃/0.5MPa/3초, 5mm폭으로 히트 시일하여, 수분 투과량 측정용 샘플을 제작하였다. 제작한 수분 투과량 측정용 샘플을, 온도 60℃, 습도 90％의 환경 하에 4주간 보관시켰다. 보관 후의 혼합액 내의 수분 함유량을 칼 피셔 시험기로 측정하였다. 성형 가공되지 않은 레퍼런스 샘플의 수분 함유량을 기준(100％)으로 했을 때의, 각 성형 깊이로 가공한 엠보싱 타입 외장재의 수분 함유량의 상대값을 산출하였다. 수분 배리어성의 평가는, 이하의 기준에 따라 행하였다. 수분 배리어성의 평가 결과를 표 5에 나타내었다.
a: 수분 함유량이 레퍼런스 샘플의 수분 함유량의 110％ 미만.
b: 수분 함유량이 레퍼런스 샘플의 수분 함유량의 110％ 이상, 150％ 미만.
c: 수분 함유량이 레퍼런스 샘플의 수분 함유량의 150％ 이상.
Figure pct00005
표 5의 결과로부터, 실시예 2-1에서 얻어진 엠보싱 타입 외장재는, 성형 깊이 16mm로 성형한 경우에 있어서도, 양호한 수분 배리어성을 나타내는 것이 확인되었다.
1: 전지 요소
2: 리드
10: 외장재(축전 장치용 외장재)
11: 기재층
12: 접착층
13: 금속박층
14: 부식 방지 처리층
15: 접착층
16: 실란트층
20: 엠보싱 타입 외장재
22: 성형 가공 에리어(오목부)
24: 덮개부
25: 성형 장치
26: 펀치 금형
27: 다이 금형
28: 개구부
30: 축전 장치
P: 성형 깊이
Q: 금형 클리어런스
Rcp: 코너 반경
Rd: 다이 반경
Rp: 펀치 반경

Claims (7)

  1. 기재층과, 그 기재층 상에 배치된 금속박층과, 그 금속박층 상에 배치된 실란트층을 구비하는 축전 장치용 외장재이며,
    상기 기재층은, 연신 폴리에스테르 수지층 및 연신 폴리아미드 수지층 중 적어도 하나의 층을 포함하고,
    상기 금속박층은, 철을 0.5질량％ 이상 5.0질량％ 이하 함유하는 알루미늄박이며,
    상기 기재층의 MD 방향 및 TD 방향에 있어서의, 상기 외장재의 인장 신장이 모두 50％ 이상인, 축전 장치용 외장재.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 기재층 상에 배치된 제1 접착층을 더 구비하고, 상기 금속박층이 상기 제1 접착층을 개재하여 상기 기재층 상에 배치되고,
    상기 제1 접착층이 방향족 폴리우레탄계 접착제층을 포함하는, 축전 장치용 외장재.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 금속박층 상에 배치된 제2 접착층을 더 구비하고, 상기 실란트층이 상기 제2 접착층을 개재하여 상기 금속박층 상에 배치되고,
    상기 기재층의 두께가 20㎛ 이상 50㎛ 이하이고,
    상기 금속박층의 두께가 30㎛ 이상 60㎛ 이하이고,
    상기 제2 접착층 및 상기 실란트층의 두께의 합계가 25㎛ 이상 90㎛ 이하인, 축전 장치용 외장재.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 기재층 측의 표면 및 상기 실란트층 측의 표면 중 적어도 한쪽의 정지 마찰 계수가 0.1 이상이며,
    상기 기재층 측의 표면 및 상기 실란트층 측의 표면의 정지 마찰 계수가 0.4 이하이고,
    상기 기재층 측의 표면 및 상기 실란트층 측의 표면의 정지 마찰 계수 μS와 운동 마찰 계수 μD의 차(μS-μD)가 0.1 이하인, 축전 장치용 외장재.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 기재된 축전 장치용 외장재를 사용하여 얻어지는, 축전 장치.
  6. 펀치 금형과, 상기 펀치 금형에 대응하는 개구부를 갖는 다이 금형을 구비하는 성형 장치를 준비하는 공정과,
    제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 기재된 축전 장치용 외장재가 상기 개구부를 덮도록 상기 축전 장치용 외장재를 상기 펀치 금형과 상기 다이 금형 사이에 배치하는 공정과,
    상기 펀치 금형을 상기 개구부 내에 압입하여, 상기 축전 장치용 외장재에 오목부를 형성하는 공정을 구비하고,
    상기 펀치 금형의 펀치 반경 Rp 및 상기 다이 금형의 다이 반경 Rd가 각각 1mm 이상 5mm 이하이고,
    상기 펀치 금형의 코너 반경 Rcp가 1mm 이상 5mm 이하이고,
    상기 펀치 금형이 상기 다이 금형의 상기 개구부 내에 압입되었을 때의 상기 펀치 금형과 상기 다이 금형의 최단의 이격 거리인 클리어런스가 상기 외장재의 두께의 1배 내지 1.5배인, 엠보싱 타입 외장재의 제조 방법.
  7. 제6항에 기재된 제조 방법에 의해 얻어진 엠보싱 타입 외장재의 상기 오목부에 축전 장치 요소를 배치하고, 상기 오목부를 덮도록 상기 엠보싱 타입 외장재를 접어 포개는 공정과,
    상기 엠보싱 타입 외장재의 접어 포개진 부분을 열융착하는 공정을 구비하는, 축전 장치의 제조 방법.
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