KR20150010687A - 배터리용 전해질 - Google Patents

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KR20150010687A KR20140176061A KR20140176061A KR20150010687A KR 20150010687 A KR20150010687 A KR 20150010687A KR 20140176061 A KR20140176061 A KR 20140176061A KR 20140176061 A KR20140176061 A KR 20140176061A KR 20150010687 A KR20150010687 A KR 20150010687A
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피에르 블랑
부카 힐라미 닥터
칼-헤인즈 페팅거
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르클랑셰 에스.에이.
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Abstract

본 발명은 전기화학적 전지용 전해질, 및 이러한 전해질을 포함하는 전기화학적 전지에 관한 것이다. 상기 전해질은 리튬이온들을 포함하는 적어도 하나의 전도성 염, 적어도 하나의 용매, 및 적어도 하나의 습윤제를 포함한다. 상기 전기화학적 전지는 적어도 하나의 양극, 적어도 하나의 음극, 및 상기 적어도 하나의 양극과 상기 적어도 하나의 음극 사이에 배치되는 적어도 하나의 분리기를 포함한다. 상기 전해질은 상기 적어도 하나의 양극과 상기 적어도 하나의 음극 사이에 충전될 수 있다.

Description

배터리용 전해질{Electrolyte for a Battery}
본 발명은 충전가능 리튬이온 함유 전기화학적 전지들 및 배터리들, 및 그 제조 방법에 관한 것이다. 특히, 본 발명은 대형 전기화학적 전지용 전해질, 및 충전가능 리튬이온 함유 배터리들에 사용되는 전기화학적 전지에 전해질을 충전하는 방법에 관한 것이다.
리튬이온 함유 충전가능 배터리들, 소위 리튬이온 2차 배터리들 또는 리튬이온 배터리들은 대용량, 연장된 수명, 메모리 효과의 부존재 때문에 장점이 있어 소형 제품들(applications)에 광범위하게 사용되고 있다. 리튬 함유 충전가능 배터리들은 많은 제품들에 광범위하게 사용되고, 휴대폰, 휴대용 컴퓨퍼들 및 다른 전자 장치들에 특히 유용함을 보이고 있다.
그러나, 이러한 리튬이온 함유 충전가능 배터리들의 사용은 제한된 용량을 갖는 보다 작은 전지들에 한정된다. 예를 들어 전기 차량들에 사용되거나, 솔라 팜(solar farm) 또는 윈드 팜(wind farm)과 같은 녹색 에너지 발전소들의 에너지 버퍼들 또는 저장소들로서 대형 및 고용량 리튬 배터리들에 대한 필요가 증가함에도 불구하고, 단지 극소량의 대형 리튬 전지 배터리들이 현재까지 시장에 나오고 있다. 대량의 전기를 저장하기 위한 저장소에 대한 필요는 미래 에너지 솔루션을 위해 점점 증가하고 있다.
그러나, 대형 리튬 함유 배터리들의 제조는, 비용 효율이 높은 대형 리튬 전지들의 대량생산을 허용하는 방식에서는 가능하지 않다. 현재의 생산 프로세스들은 주로 전지에 전해질을 충전하는 데 시간을 많이 쓰기 때문에 매우 시간이 많이 들고 비용 효율이 높은 대형 리튬 함유 전기화학적 전지들 또는 배터리들의 생산을 허용하지 않는다.
WO 02/091497는 리튬이온 배터리들 안의 전해질에 첨가제로서의 비이온 계면활성제를 개시하고 있다. 이러한 첨가제들은 주로 배터리의 임피던스(impedance) 특성을 향상시키기 위해 사용된다. 본 문서는 전기화학적 전지에 전해질을 충전하는 것을 가속화하는 것과는 연관이 없다.
WO 2010/004012는 이온액 전해질에 있어서의 이온 이동성(ion-mobility)에 관한 것이다. 이 문서는 양이온 이동성(cation mobility)을 향상시키기 위해 이온 전해질 안의 음이온 계면활성제(anionic surfactants)로서 알킬기 함유 황산염(alkyl sulphates)을 사용할 것을 제안한다.
WO 02/091497 A3 (Kim) 2002,11.14 WO 2010/004012 A1 (Giroud) 2010. 01. 14
본 발명의 목적은 전기화학적 전지들의 제조를 개선하는 데 있다.
본 발명은 전기화학적 전지용 전해질 및 이러한 전해질을 포함하는 전기화학적 전지에 관한 것이다. 상기 전해질은 리튬이온들을 포함하는 적어도 하나의 전도 염, 적어도 하나의 용매, 및 적어도 하나의 습윤제를 포함한다. 상기 전기화학적 전지는 적어도 하나의 양극, 적어도 하나의 음극, 및 상기 적어도 하나의 양극과 상기 적어도 하나의 음극 사이에 배치되는 적어도 하나의 분리기를 포함한다. 상기 전해질은 상기 적어도 하나의 양극과 상기 적어도 하나의 음극 사이에 충전될 수 있다.
본 발명은 또한 전기화학적 전지를 제조하는 방법에 관한 것이다. 상기 방법은, 적어도 하나의 양극, 적어도 하나의 음극, 및 상기 적어도 하나의 양극과 상기 적어도 하나의 음극 사이에 적어도 하나의 분리기를 제공하는 단계; 및 상기 양극과 상기 음극 사이에 전해질을 충전하는 단계를 포함하고, 상기 전해질은 적어도 하나의 습윤제를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 전해질 안에 상기 습윤제를 사용하는 것은 상기 전기화학적 전지의 충전을 더 빠르게 해준다. 상기 전해질 안에 상기 습윤제를 사용하는 것은 상기 양극과 상기 음극 사이에 거리가 좁더라도, 대형 전기화학적 전지들을 충전할 수 있게 해 준다. 상기 적어도 하나의 양극과 상기 적어도 하나의 음극 사이에 상기 전기화학적 전지 안의 상기 전해질을 충전하는 데 필요한 시간은 현저하게 감소된다. 상기 전해질 안에 상기 습윤제를 사용하는 것은 특히 가스 버블들 또는 비균질성 없이 상기 적어도 하나의 양극과 상기 적어도 하나의 음극 사이에 전해질이 균일하게 분포되도록 해준다.
대형 전기화학적 전지는 대략 100mm 또는 그 이상의 적어도 1 차원의 크기를 가질 수 있다. 예를 들어, 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이의 분리기 중 적어도 하나는 대략 100mm 또는 그 이상의 적어도 1 차원의 크기를 가질 수 있고, 예를 들어 대략 0.01m2 또는 그 이상의 표면적을 가질 수 있다. 본 발명은 이보다 큰 전기화학적 전지들의 제조를 가능하게 해준다.
상기 전기화학적 전지의 상기 적어도 하나의 양극과 상기 적어도 하나의 음극은 대략 1mm 또는 그 이하, 특히 0.5mm 또는 그 이하의 거리에 배치될 수 있다. 상기 적어도 하나의 양극과 상기 적어도 하나의 음극은 대략 100㎛ 또는 그 이하, 예를 들어 50㎛ 또는 그 이하의 두께를 가질 수 있어, 고용량을 가지고 공간과 재료가 절약된 전기화학적 전지들을 제조하는 것이 가능하게 된다.
리튬이온들을 포함한 전도성 염(conductive salt comprising lithium ions)은 LiPF6, LiClO4, LiBF4, LiAsF6, 및 LiPF3(CF2CF3), 리튬 비스 [1,2-옥살라토(2-)-O,O] 보레이트(Lithium bis [1,2-oxalato(2-)-O,O] borate) (LiBOB)에 기초한 전해질들, 리튬 트리스(펜타플루오로에틸)트리플루오로포스페이트(Lithium tris (pentafluoroethyl) trifluorophosphate Li[(C2F5)3PF3] 줄여서 LiFAP), LiF4C2O4, LiFOP, LiPF4(C2O4), LiF4OP, LiCF3SO3, LiC4F9SO3, Li(CF3SO2)2N, Li(C2F5SO2)2N, LiSCN 및 LiSbF6, 리튬트리플루오르메탄술포네이트(Lithiumtrifluormethansulfonate("Li-Triflat")), 리튬이미드(리튬-비스(퍼플루오르알킬술포닐)-이미드)( Lithiumimide (Lithium-bis (perfluoralkylsulfonyl)-imide)), 리튬메티드(리튬-트리스(퍼플루오르알킬술포닐)메티드( Lithiummethide (Lithium-tris (perfluoralkylsulfonyl) methide)), LiIm(BF3)2, 고전압 LiTDI, LiPDI 및 LiHDI(2-퍼플루오르알킬로-4,5-디시아노이미다졸(2-perfluoroalkylo-4,5-dicyanoimidazole)의 리튬염들), LiAlO4, LiAlCl4, LiCl 및 LiI 등 중 적어도 하나일 수 있다.
상기 적어도 하나의 습윤제는 불소중합체(fluoropolymer)일 수 있다. 불소중합체의 예들은 Zonyl SFO, Zonyl SFN und Zonyl SF300 (E.I.DuPont). Lithium-3-[(lH,lH,2H,2H-fluoralkyl)thio]-propionate, Zonyl FSA ⓒ, Du Pont)과 같은 상용 퍼플루오르화된 알킬 에톡시레이트들(perfluorinated alkyl ethoxylates)을 포함한다. 본 발명에 사용될 수 있는 다른 불소중합체들은, 반플루오르화 아크릴 중합체(semi-fluorinated acryl polymer) EGC-1700, 플루오로메타크릴레이트(Fluoromethacrylate), 장쇄 퍼플루오로아크릴레이트(long-chain perfluoroacrylates), 테트라플루오르에틸렌(tetrafluorethylene), 헥사플루오로프로필렌(hexafluoropropylene), 퍼플루오로폴리에테르를 갖는 실란-결합제(silane-coupling agent with perfluoropolyether (PFPE-S)), (퍼플루오로알킬)에틸 메타크릴레이트 함유 아크릴 중합체((perfluoroalkyl)ethyl methacrylate containing acrylic polymers), 부틸 메타크릴레이트-코-퍼플루오로알킬 아크릴레이트(butyl methacrylate-co-perfluoroalkyl acrylate), 반플루오르화 플루오로카본 디블록 공중합체 폴리(부틸 메타크릴레이트-코-퍼플루오로알킬 아크릴레이트(semifluorinated fluorocarbon diblock copolymer poly(butyl methacrylate-co-perfluoroalkyl acrylate)), n-퍼플루오로노난(n-perfluorononane), 퍼플루오로프로필렌옥시드(perfluoropropyleneoxyde), 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethylene), 폴리(테트라플루오로에틸렌-코-헥사플루오로프로필렌(poly(tetrafluoroethylene-co-hexafluoropropylene), 퍼플루오로부틸(perfluorobutyl (PFB)), 퍼플루오로메틸(perfluoromethyl), 퍼플루오로에틸(perfluoroethyl) 또는 이들의 조합을 포함한다.
상기 적어도 하나의 습윤제는 불소계 계면활성제(fluorosurfactants)와 같은, 이온 계면활성제, 특히 음이온 계면활성일 수 있다. 본 발명에 사용될 수 있는 상용화된 불소계 계면활성제들의 예들은, 듀퐁사에 의해 판매되는 불소계 계면활성제들로서 제품명 Zonyl SFK, Zonyl SF-62 또는 3M사에 의해 판매되는 제품명 FLURAD FC 5 170, FC 123, 또는 L-18699A을 포함하지만, 이에 한정되지는 않는다. 비이온(non-ionic) 계면활성제를 사용하는 것은 다양한 유기용매들에서 탁월한 습윤 효과, 수평내기(leveling), 전해질 흐름 제어의 장점을 가진다. 비이온 계면활성제들은 표면장력을 현저하게 낮추고, 매우 낮은 농도에서 표면장력 감소 측면에서 전극 습윤을 개선한다. 예를 들어 액체-액체 또는 고체-액체의 2가지 상 시스템에 있어서, 계면활성제는 상기 2가지 다른 물질들 사이에 연속성 정도를 도입하는 이러한 2가지 상들의 인터페이스에 위치하는 경향이 있다.
불소계 계면활성제로 사용될 수 있는 다른 상용 제품들은 3M사에서 판매하는 제품명 Novec F-C4300, 3M FC-4430, 3M FC-4432, 또는 3M FC-4434를 포함한다.
상기 적어도 하나의 습윤제는 거품 형성을 제한하기 위해 대략 5000ppm 또는 그 이하, 특히 대략 500ppm 또는 그 이하의 최종 농도로 상기 전해질 안에 제공될 수 있다. 적어도 하나의 습윤제는 대략 5ppm 또는 그 이상, 특히 대략 50ppm 또는 그 이상의 최종 농도로 상기 전해질 안에 제공될 수 있다. 이러한 농도들은 선조립된 전지에 전해질을 빠르고 균일하게 충전시키는 측면에 있어서 좋은 결과를 가져온다.
상기 용매는 비수성 용매(non-aqueous solvent)일 수 있다. 상기 비수성 용매는 이온액들의 조합일 수 있다. 상기 비수성 용매는 고리형 카보네이트(cyclic carbonate), 고리형 에스테르(cyclic ester), 선형 카보네이트(linear carbonate), 에테르 또는 그 조합 중 적어도 하나일 수 있다. 상기 비수성 용매는 이하로 구성된 군으로부터 선택된 적어도 하나의 용매를 포함하는 유기용매일 수 있다: 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate) (PC), 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate) (EC), 디에틸 카보네이트(diethyl carbonate) (DEC), 디메틸 카보네이트(dimethyl carbonate) (DMC), 디프로필 카보네이트(dipropyl carbonate) (DPC), 디메틸 설폭시드(dimethyl sulfoxide), 아세토니트릴(acetonitrile), 디메톡시에탄(dimethoxyethane), 디에톡시에탄(diethoxyethane), 테트라히드로푸란(tetrahydrofuran), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone) (NMP), 에틸메틸 카보네이트(ethylmethyl carbonate) (EMC), 메틸프로필 카보네이트(methylpropyl carbonate) (MPC), 플루오로에틸렌 카보네이트(fluoroethylene carbonate) (FEC), γ-부틸로락톤( γ-butyrolactone) (GBL), 포름산 메틸(methyl formate), 포름산 에틸(ethyl formate), 포름산 프로필(propyl formate), 아세트산 메틸(methyl acetate), 아세트산 에틸(ethyl acetate), 아세트산 프로필(propyl acetate), 아세트산 펜틸(pentyl acetate), 프로피온산 메틸(methyl propionate), 프로피온산 에틸(ethyl propionate), 프로피온산 프로필(propyl propionate), 프로피온산 부틸(butyl propionate), 1,2-부틸렌 카보네이트(1,2-butylene carbonate), 2,3-부틸렌 카보네이트(2,3-butylene carbonate), 1,2-펜틸렌 카보네이트(1,2-pentylene carbonate) 및 2,3-펜틸렌 카보네이트(2,3-pentylene carbonate) 또는 이들의 조합 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본 발명에 의해, 상기 적어도 하나의 양극과 상기 적어도 하나의 음극 사이에 상기 전기화학적 전지 안의 상기 전해질을 충전하는 데 필요한 시간은 현저하게 감소된다. 또한, 특히 가스 버블들 또는 비균질성 없이 상기 적어도 하나의 양극과 상기 적어도 하나의 음극 사이에 전해질이 균일하게 분포된다.
본 발명에 의해, 기존의 전기화학적 전지보다 큰 대형 전기화학적 전지들의 제조가 가능하게 된다. 또한, 고용량을 가지고 공간과 재료가 절약된 전기화학적 전지들을 제조하는 것이 가능하게 된다.
이하의 상세한 설명은 본 발명의 실시예들의 예시들을 제공하고, 이에 한정되지 않고 단지 설명을 위한 방식으로 첨부된 도면들을 가지고 수행된다.
도 1a 및 도 1b는 전기화학적 전지의 제1예를 보여준다.
도 2a는 전기화학적 전지의 제2예를 보여주고, 도 2b는 배터리를 형성하기 위해 전기화학적 전지들이 어떻게 축적(stack)되는지를 보여준다.
도 3은 복수의 축적된 전기화학적 전지들을 포함하는 배터리를 전해질로 충전하는 것을 보여준다.
도 4는 충전된 배터리를 보여준다.
도 1a 및 도 1b는 본 발명에 사용될 수 있는 전기화학적 전지(2a)를 보여준다. 상기 전기화학적 전지(2a)는 2개의 전극들, 즉 양극(anode, 10), 및 음극(cathode, 20)을 포함한다. 상기 양극(10)과 상기 음극(20)은 분리기(separator, 30)에 의해 분리되어 있다. 상기 양극(10)과 상기 음극(20)은 전기화학적 전지 분야에서 이미 알려진 재료로부터 만들어질 수 있다. 예를 들어, 상기 양극(10)은 수집기(collector) 및 탄소 또는 그라파이트 코팅 또는 리튬티탄산화물(lithium titanate oxide) 또는 다른 리튬금속합금들(lithium metal alloys)을 포함할 수 있으나, 상기 양극은 이러한 물질들에 한정되는 것은 아니다. 상기 수집기는 구리, 알루미늄, 스텐레스 스틸, 티타늄 또는 업계에 알려진 다른 종류의 물질로부터 만들어질 수 있다. 상기 음극(20)은 알루미늄, 스텐레스 스틸, 티타늄 또는 업계에 알려진 다른 종류의 물질로부터 만들어지는 음극-수집기를 포함할 수 있고, 알루미늄산화물과 같은 금속산화물층 또는 리튬코발트 산화물 또는 다른 금속 산화물들과 같이 업계에 알려진 다른 종류의 물질들을 포함할 수 있으나, 이러한 물질들에 한정되는 것은 아니다.
상기 양극(10)과 상기 음극(20)은 개별적인 전극에 전기적으로 접촉하기 위한 전기적 접촉점들(12, 22)을 가진다.
상기 분리기(30)는 해당 기술분야에 알려진 바와 같이 세라믹 분리기일 수 있다. 그러나, 본 발명은 상기의 물질들에 한정되지 않고, 예를 들어 폴리올레핀에 기초한 또는 플리에스테르에 기초한 물질들과 같이 알려진 전극 또는 분리기 재료는 어떠한 것이라도 본 발명에 사용될 수 있다.
상기 전기화학적 전지(2a)는 대형 전기화학적 전지일 수 있다. 전기화학적 전지는 상기 전극들(10, 20) 및 상기 전극들 사이의 상기 분리기(30) 중 적어도 하나가 적어도 대략 10cm 또는 그 이상의 길이(A) 및/또는 폭(B)를 가지면 대형 전기화학적 전지라 칭해질 수 있다. 예를 들어, 상기 전극들(10, 20)의 길이(A) 및 폭(B)는 대략 10 내지 대략 30cm일 수 있다. 상기 길이(A)는 사각 형태 또는 다른 원하는 형태를 허용하면서 상기 폭(B)과 다를 수 있다. 상기 전극의 형태는 전기화학적 전지 또는 배터리 제품에 적절하게 변경될 수 있고, 특정 케이스에 따라 적절히 변경될 수 있다.
도시된 예에 있어서, 상기 양극(10)과 상기 음극(20) 사이의 거리(D)는 1mm보다 작다. 예를 들어, 상기 양극(10)의 양극 수집기와 상기 음극(20)의 음극 수집기 사이의 거리는 대략 400㎛ 또는 그 이하일 수 있다.
상기 양극(10)과 상기 음극(20)의 전극들(10, 20) 각각은 대략 50㎛ 보다 작은 두께의 호일 물질로 만들어질 수 있다. 특히, 상기 호일들은 대략 10 내지 20㎛의 두께를 가질 수 있다. 예를 들어, 알루미늄 호일은 음극(20)에 사용될 수 있고, 구리 호일은 양극(10)에 사용될 수 있다.
상기 전기화학적 전지(2a)는 상기 양극(10)과 상기 음극(20)에 접촉된 전해질(4)로 채워진다.
도 2a는 상기 음극(20)의 양 측에 분리기(30)와 양극(10)이 배치된다는 점에 있어서, 상기 전기화학적 전지(2a)와는 다른 전기화학적 전지(2b)를 보여준다. 상기 전해질(4)은 각각의 양극(10)과 음극(20) 사이에 삽입된다. 이것은 배터리(1) 안에 상기 전기화학적 전지들(2b)이 더 근접하여 축적되는 것을 허용하고, 보다 적은 수의 음극 물질을 필요로 한다. 상기 전기적 접촉점들(12, 22)은 명확하게 하기 위해 도면들에서 생략한다.
도 1a에 도시된 복수의 전기화학적 전지들(2a) 또는 도 2a에 도시된 복수의 전기화학적 전지(2b)는 충전가능 배터리(1)를 형성하기 위해 서로의 상단에 축적될 수 있다. 도 2b는 하우징, 팩 또는 파우치(5) 안에 복수의 전기화학적 전지들(2b)이 어떻게 축적(stack)되는지를 보여준다. 축적된 전기화학적 전지들(2a, 2b)의 수는 상기 충전가능 배터리(1) 제품에 따라 달라질 수 있다. 도시된 예에 있어서, 3개의 전기화학적 전지(2b)가 충전가능 배터리(1)를 형성하기 위해 축적된 것이 설명을 위해 도시되어 있으나, 전기화학적 전지들(2a, 2b)의 수는 이보다 더 많을 수 있다. 예를 들어, 배터리(1)는 대략 500 개의 전기화학적 전지들(2a, 2b)을 포함할 수 있다.
도 1a 및 도 1b에 도시된 전기화학적 전지(2a)는 서로의 상단에 단순하게 축적될 수 있고, 상기 전극들(10, 20)은 분리기 물질을 이용해 서로로부터 분리될 수 있다.
그러나, 다른 축적 방법들 또한 가능하고 본 발명에 적용가능하다. 도 2a 내지 도 4는 이중전지 구조(bicell-configuration)의 전기화학적 전지들(2b)을 보여준다. 상기 전지는 또한 감긴(wound) 또는 Z-축적된 전지로, 단일전지 구조(monocell-configuration), 양극구조(bipolar-configuration)로 구현될 수 있다. 활성 집단 또는 활성 물질들은 상기 수집기의 단면 또는 양면에 코딩될 수 있다. 그 각각의 사이에 분리기 물질을 가지는 양극과 음극을 교대로 축적하는 것과 같이, 다른 축적 방법들이 적용될 수 있다. 이로써, 상기 양극과 상기 음극의 양면을 다 사용하는 것이 가능하게 된다.
도 2b는 상기 전기화학적 전지들(2b)에 전해질을 충전하기 전에, 이중전지 구조로 패키지 또는 파우치(5) 안에 축적된 복수의 전기화학적 전지(2b)를 보여준다.
도 3은 어떻게 상기 전해질(4)이 상기 전기화학적 전지들(2a, 2b)에 삽입되는지를 보여준다. 상기 전기화학적 전지들(2a, 2b)은 니들(needle) 등과 같은 도싱 장치(dosing apparatus, 8)를 이용해 상기 상측(6)을 제외한 모든 면이 폐쇄된 파우치(5) 안에 담길 수 있다. 도 3은 3쌍의 전기화학적 전지들(2b)의 이중전지 구조를 보여주는데, 상기 접촉점들(12, 22)은 명확히 하기 위해 생략된다. 상기 도싱 장치(8)는 상기 전기화학적 전지들(2a, 2b)에 미리 설정된 양의 전해질(4)을 삽입하는 것을 허용한다. 상기 파우치(5) 안에 담긴 상기 전기화학적 전지들(2a, 2b) 안에 상기 전해질(4)을 삽입하는 것은 진공 상태, 예를 들어 대략 10 내지 500 mbar의 절대 압력 하에서 수행될 수 있다. 상기 전해질(4)은 상기 주입 절차를 실질적으로 단순화하기 위해, 일 측에서만 주입될 수 있다.
상기 양극(10)과 상기 음극(20) 사이에서 전해질(4)의 매우 균일한 분포를 가지는 것은 중요한데, 특히 원하지 않는 결함들 및 배터리 용량의 감소로 이어질 수 있는 버블들 또는 다른 오류들이 상기 양극(10)과 상기 음극(20) 사이에 존재하지 않아야 한다. 리튬 함유 배터리들(1)에 사용되는 상기 전해질(4)은 예를 들어, 고리형 카보네이트, 고리형 에스테르, 선형 카보네이트, 에테르, 또는 이들의 조합과 같은 비수성 용매를 포함할 수 있다. 다른 유기 용매들도 사용될 수 있다.
상기 리튬이온 배터리용 전해질(4)은 또한 LiClO4, LiPF6, LiBF4, LiAsF6, 및 LiPF3(CF2CF3), 리튬 비스 [1,2-옥살라토(2-)-O,O] 보레이트(Lithium bis [1,2-oxalato(2-)-O,O] borate) (LiBOB)에 기초한 전해질들, LiF4C2O4, LiFOP, LiPF4(C2O4), LiF4OP, LiCF3SO3, LiC4F9SO3, Li(CF3SO2)2N, Li(C2F5SO2)2N, LiSCN 및 LiSbF6, LiALO4, LiAlCl4, LiCl, 및 LiI 또는 이들의 조합과 같은 리튬이온들을 포함한 전도 염을 포함한다.
상기 전해질(4)은 습윤제를 포함한다. 상기 습윤제는 상기 양극들(10), 상기 음극들(20), 및 상기 분리기(30)의 표면들을 균일하게 젖게 하고, 상기 전기화학적 전지들(2a, 2b) 내부에서 전해질(4)의 균일한 분포를 획득하기 위해 사용된다. 상기 습윤제는 또한 상기 전지의 빠른 충전의 기능도 한다.
상기 습윤제는 또한 일 측으로부터의 일방향 충전을 가능하게 한다. 하나의 충전 단계, 즉 한 번의 충전만으로도 적어도 대략 10cm 또는 그 이상의 길이(A) 및/또는 폭(B)을 갖는 대형 전기화학적 전지들에서조차도 상기 분리기 및 상기 전극들의 전체 표면들을 젖게 하는 데 충분하다.
현 기술 전지들의 상태는 보통 12시간 이상 대략 50 내지 60℃의 온도에서 조절된다. 상기 조절 시간(tempering times)은 상기 습윤제가 적용되면 대략 6시간보다 작게 줄일 수 있다.
상기 습윤제는 불소중합체, 특히 불소계 계면활성제를 포함할 수 있다. 불소중합체에 대한 가능한 예들은 Zonyl SFO, Zonyl SFN und Zonyl SF300 (E.I.DuPont).Lithium-3-[(lH,lH,2H,2H-fluoralkyl)thio]-propionate, Zonyl FSA ⓒ, Du Pont)과 같은 상용 퍼플루오르화된 알킬 에톡시레이트들(perflourinated alkyl ethoxylates)을 포함한다.
본 발명에 사용될 수 있는 불소계 계면활성제의 상용 예들은, 듀퐁사에 의해 판매되는 불소계 계면활성제들로서 제품명 Zonyl SFK, Zonyl SF-62 또는 3M사에 의해 판매되는 제품명 FLURAD FC 5 170, FC 123, 또는 L-18699A을 포함하지만, 이에 한정되지는 않는다. 불소계 계면활성제로 사용될 수 있는 다른 상용 제품들은 3M사에서 판매하는 제품명 Novec F-C4300, 3M FC-4430, 3M FC-4432, 또는 3M FC-4434를 포함한다.
본 발명에 사용될 수 있는 다른 불소중합체들은, 반플루오르화 아크릴 중합체(semi-fluorinated acryl polymer) EGC-1700, 플루오로메타크릴레이트(Fluoromethacrylate), 장쇄 퍼플루오로아크릴레이트(long-chain perfluoroacrylates), 테트라플루오르에틸렌(tetrafluorethylene), 헥사플루오로프로필렌(hexafluoropropylene), 퍼플루오로폴리에테르를 갖는 실란-결합제(silane-coupling agent with perfluoropolyether (PFPE-S)), (퍼플루오로알킬)에틸 메타크릴레이트 함유 아크릴 중합체((perfluoroalkyl)ethyl methacrylate containing acrylic polymers), 부틸 메타크릴레이트-코-퍼플루오로알킬 아크릴레이트(butyl methacrylate-co-perfluoroalkyl acrylate), 반플루오르화 플루오로카본 디블록 공중합체 폴리(부틸 메타크릴레이트-코-퍼플루오로알킬 아크릴레이트(semifluorinated fluorocarbon diblock copolymer poly(butyl methacrylate-co-perfluoroalkyl acrylate)), n-퍼플루오로노난(n-perfluorononane), 퍼플루오로프로필렌옥시드(perfluoropropyleneoxyde), 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethylene), 폴리(테트라플루오로에틸렌-코-헥사플루오로프로필렌(poly(tetrafluoroethylene-co-hexafluoropropylene), 퍼플루오로부틸(perfluorobutyl (PFB)), 퍼플루오로메틸(perfluoromethyl), 퍼플루오로에틸(perfluoroethyl) 또는 이들의 조합을 포함한다.
상기 습윤제들 중 하나 또는 그 이상은 단독으로 또는 조합되어 사용될 수 있다. 비이온 및 음이온 불소계 계면활성제들의 조합이 적용될 수 있거나, 비이온 불소계 계면활성제가 단독으로 사용될 수 있다.
상기 습윤제들, 불소중합체들 또는 불소계 게면활성제들은 대략 5ppm 내지 대략 5000ppm의 농도로 사용될 수 있다. 이러한 농도들은 선조립된 전지에 전해질을 빠르고 균일하게 충전시키는 측면에 있어서 좋은 결과를 가져온다. 전해질 중량의 0.05% 이상인 습윤제의 농도는 습윤성(wettability)을 감소시키는 거품 형성을 증가시킨다.
상기 전해질 안에 습윤제를 사용하는 것은 상기 전기화학적 전지(2a, 2b) 안에 상기 전해질(4)의 고르고 균일한 분포의 결과를 가져온다. 상기 습윤제의 사용은 충전 시간의 현저한 감소를 허용하고, 대량 생산에 적합한 시간 규모로 대형 리튬이온 배터리들을 제조하는 것을 허용한다.
도 4는 봉인된 배터리 팩(1)을 보여주는데, 상기 파우치(5)의 입구(6)는 상기 배터리 팩(1)이 전해질(4)로 충전되는 것이 완료된 후 폐쇄된다.
당업자에게 상기 전기화학적 전지들(2a, 2b)을 담기 위해 파우치들(5)이 아닌 다른 것이 존재할 수 있음은 명백하다. 예를 들어, 알려진 플라스틱 물질로부터 만들어진 배터리 하우징이 사용될 수 있다.
당업자에게 복수의 배터리 팩들(1)이 배터리의 용량 및/또는 전압을 증가시키기 위해 결합될 수 있음은 명백하다.
본 발명의 전해질은 모든 종류의 전기화학적 전지들에 사용될 수 있고, 당업자라면 상기 전해질의 특성을 서로 다른 제품들에 맞게, 예를 들어 사용되는 상기 전기화학적 전지들의 재료 및 크기에 맞게 변형할 수 있다.
2a, 2b: 전기화학적 전지 4: 전해질
10: 양극 20: 음극
12, 22: 접촉점들 30: 분리기

Claims (12)

  1. 양극(10), 음극(20), 분리기(30) 중 적어도 하나는 100mm 또는 그 이상의 적어도 1 차원의 크기를 가지는 대형 전기화학적 전지(2a, 2b)용 전해질(4)에 있어서,
    리튬이온들을 포함하는 적어도 하나의 전도성 염,
    적어도 하나의 용매, 및
    적어도 하나의 습윤제를 포함하며,
    상기 전해질(4)은 한 번의 충전으로 전기화학적 전지(2a, 2b)의 양극과 상기 음극 사이에 진공 상태에서 충전되되, 10 내지 500 mbar의 절대 압력 하에서 충전이 수행되는 것을 특징으로 하는 전기화학적 전지용 전해질(4).
  2. 제 1항에 있어서, 상기 적어도 하나의 습윤제는 불소중합체를 포함하는 전기화학적 전지용 전해질(4).
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 적어도 하나의 습윤제는 비이온 계면활성제를 포함하는 전기화학적 전지용 전해질(4).
  4. 제 1항에 있어서, 상기 적어도 하나의 습윤제는 불소계 계면활성제를 포함하는 전기화학적 전지용 전해질(4).
  5. 제 1항에 있어서, 상기 전해질 안의 상기 적어도 하나의 습윤제의 농도는 5 ppm 에서 5000 ppm 사이인 전기화학적 전지용 전해질(4).
  6. 제 1항에 있어서, 상기 용매는 비수성 용매인 전기화학적 전지용 전해질(4).
  7. 제 1항에 있어서, 상기 용매는 고리형 카보네이트, 고리형 에스테르, 선형 카보네이트, 에테르 또는 이들의 조합 및/또는 이온액들의 조합 중 적어도 하나를 포함하는 전기화학적 전지용 전해질(4).
  8. 대형 전기화학적 전지(2a, 2b)를 제조하는 방법에 있어서,
    적어도 하나의 양극(10), 적어도 하나의 음극(20), 및 상기 적어도 하나의 양극(10)과 상기 적어도 하나의 음극(20) 사이에 적어도 하나의 분리기(30)를 제공하는 단계; 및
    상기 양극(10)과 상기 음극(20) 사이에 전해질(4)을 한 번의 충전으로 충전하는 단계;를 포함하되,
    상기 전해질(4)은 적어도 하나의 습윤제를 포함하고,
    상기 양극(10)과 상기 음극(20) 사이로의 전해질 충전은 진공하에서 수행되되, 10 내지 500 mbar의 절대 압력 하에서 충전이 수행되며,
    상기 양극(10), 음극(20), 분리기(30) 중 적어도 하나는 100mm 또는 그 이상의 적어도 1 차원의 크기를 가지는 것을 특징으로 하는 전기화학적 전지를 제조하는 방법.
  9. 제 8항에 있어서, 상기 양극(10)과 상기 음극(20) 사이에 전해질(4)을 충전하는 단계는, 상기 적어도 하나의 양극(10), 상기 적어도 하나의 음극(20), 및 상기 적어도 하나의 분리기(30)의 일 측으로부터 상기 전해질(4)을 주입하는 단계를 포함하는 전기화학적 전지를 제조하는 방법.
  10. 제 9항에 있어서, 하나의 개방 측을 갖는 파우치(5) 안에 상기 적어도 하나의 양극(10), 상기 적어도 하나의 음극(20), 및 상기 적어도 하나의 분리기(30)를 배치하는 단계를 더 포함하고, 상기 전해질(4)을 주입하는 단계는 상기 파우치(5)의 상기 개방 측을 통해 상기 전해질(4)을 주입하는 단계를 포함하는 전기화학적 전지를 제조하는 방법.
  11. 제 8항에 있어서, 상기 적어도 하나의 양극, 상기 적어도 하나의 음극, 및 상기 적어도 하나의 분리기를 제공하는 단계는, 상기 적어도 하나의 양극, 상기 적어도 하나의 음극, 및 상기 적어도 하나의 분리기를 서로 적층하는 단계를 포함하는 전기화학적 전지를 제조하는 방법.
  12. 제 8항에 있어서, 상기 전해질은
    리튬이온들을 포함하는 적어도 하나의 전도성 염과,
    적어도 하나의 용매를 포함하는 전해질인 전기화학적 전지를 제조하는 방법.
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