KR20120128626A - 시트형상 이차전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

접합용 수지를 통해 가요성의 라미네이트 외장체와 전극 단자를 접합한 형태일 경우에도 전극 단자 주위의 밀봉성 및 절연성을 확보한다.
열가소성 수지제의 내면층(2a)과 금속층(2b)을 가지는 라미네이트 외장체(2)와, 내부 전극쌍(1)과 전기적으로 연결되며, 라미네이트 외장체(2)의 히트실부(20)를 기밀하게 관통하여 외부에 인출되는 전극 단자(3)를 구비하고, 전극 단자(3)가 개재되는 히트실부(20D)에서는 라미네이트 외장체(2)와 전극 단자(3)가 접합용 수지(5)를 통해 접합되어 있는 동시에, 전극 단자(3)와 대치하는 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)에, 히트실 시에 잉여가 된 수지를 수용하는 잉여수지 수용부(20a)가 형성되어 있는 데 반해, 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)끼리 접합하는 히트실부(20P)에는 잉여수지 수용부(20a)가 형성되어 있지 않다.

Description

시트형상 이차전지 및 그 제조방법{SHEET-TYPE SECONDARY BATTERY AND METHOD OF MANUFACTURING SAME}
본 발명은 시트형상 이차전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면 전기 자동차, UPS(무정전 전원장치), 로드 레벨링(load leveling) 등의 용도에 바람직하게 이용되는 대용량의 시트형상 이차전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
최근, 각종 전자기기에 대한 소형·경량화에 대한 요망이 매우 강한데, 그것을 위해서는 동력원인 이차전지의 성능 향상이 요구되어, 다양한 전지의 개발이나 개량이 진행되고 있다. 예를 들면 리튬이온 이차전지는 현존하는 전지 중에서 가장 고전압, 고(高)에너지 밀도, 내(耐)고부하화를 실현할 수 있는 이차전지로서, 현재도 그 개량이 활발하게 진행되고 있다.
이러한 리튬이온 이차전지는 일반적으로는 시트형상의 양극 집전체와 그 표면에 도포된 양극 활물질로 구성된 시트형상의 양전극과, 시트형상의 음극 집전체와 그 표면에 도포된 음극 활물질로 구성된 시트형상의 음전극을 세퍼레이터를 개재하여 적층함으로써 형성된 시트형상의 내부 전극쌍(electrode pair)과, 이 내부 전극쌍을 밀봉 상태로 피복하는 동시에 내부에 전해액을 수용하는 전지 케이스와, 이 전지 케이스 내의 내부 전극쌍의 각 양전극 및 각 음전극으로부터 전지 케이스에 마련된 양극 단자 및 음극 단자에 각각 접속되는 양전극 단자 및 음전극 단자로 구성되어 있는데, 충전시에는 리튬이 양전극의 양극 활물질로부터 전해액 중에 리튬이온으로서 빠져나가 음전극의 음극 활물질 중에 들어가고, 방전시에는 이 음극 활물질 중에 들어간 리튬이온이 전해액 중에 방출되어 다시 양전극의 양극 활물질 중으로 되돌아감으로써 충방전을 하고 있다. 이러한 리튬이온 이차전지에 대해서는 그 고에너지 밀도를 달성할 수 있다는 점에서, 예를 들면 하이브리드 자동차(HV)나 전기 자동차(EV) 등의 분야에서 이용되는 대용량 이차전지로서 기대되고 있어, 이미 많은 개발이나 제안이 이루어지고 있다.
예를 들면 이러한 리튬이온 이차전지로서, 라미네이트 필름을 이용한 외장체 안에 내부 전극쌍과 전해액을 봉입한 것이 제안되어 있다(예를 들면 특허문헌 1 참조).
여기서 특허문헌 1에는 양극, 음극 및 세퍼레이터로 이루어지는 발전 요소가 금속 수지 복합재로 이루어지는 라미네이트 외장체로서의 외장 필름 내에 수용 봉지(封止)되고, 히트실 등을 할 때에 외장 필름에 발생하는 주름 등을 방지하기 위해, 이러한 외장 필름의 봉지부를 엠보싱 가공한 시트형상 이차전지가 개시되어 있다.
일본국 공개특허공보 2001-52660호
그런데 최근에는 이차전지 셀 단체(單體)의 대용량화와 같은 요청이 한층 더 높아지고 있어, 비교적 대(大)전류의 추출이 가능하도록 단면적이 큰 전극 단자의 채용이 요망되고 있다.
이러한 요청에 대하여, 상술한 특허문헌에 개시된 이차전지와 같이, 단순히 라미네이트 외장체의 봉지부에 주름 방지를 위한 요철을 형성하는 것만으로는 단면적이 큰 두껍고 폭이 넓은 전극 단자를 채용했을 경우의 밀봉성이나 절연성이 불충분해진다는 문제가 생겼다.
특히 전극 단자와 가요성(可撓性;flexibility)을 가지는 극박(極薄)의 라미네이트 외장체의 내면층(히트실 수지)과의 접합성(접착성)을 향상시키기 위해 양자 사이에 접합용 접합 수지를 마련하고, 이러한 접합용 수지를 통해 전극 단자와 라미네이트 외장체를 접합할 경우에는 히트실 시에 잉여가 된 접합용 수지가 가열 압접에 의해 전극 단자의 표면을 따라 이동하여(녹아 흘러), 용융 덩어리(melt lump) 등이 발생하여 수지층의 두께가 불균일해지거나, 틈이 형성되어 밀봉성이나 절연성을 해친다는 문제가 생겼다. 또, 탑재 기기의 소형화에 수반되는 설치 스페이스나 레이아웃 상의 제약 등으로 인해, 시트형상 이차전지를 탑재할 때에 라미네이트 외장체의 주변부에 절곡 하중(bending road) 등의 예기치 못한 외적 스트레스가 가해지는 경우가 생겨, 이러한 상황에서는 전극 단자 주위의 밀봉성이나 절연성이 한층 더 저하하기 쉽다는 문제가 생겼다.
그리고 이러한 경향은 전극 단자의 사이즈가 두껍고 폭이 넓어질수록 밀봉에 필요한 열량이 커져서 용융 유동(melt flow)이나 용융 덩어리 등이 발생하기 쉬워지기 때문에, 대용량화를 의도하여 단면적이 큰 전극 단자를 채용했을 경우에 현저한 문제로서 발생했다.
본 발명은 상술한 바와 같은 종래기술의 문제점을 감안하여 이루어진 것으로, 접합용 수지를 통해 가요성의 라미네이트 외장체와 전극 단자를 접합한 형태일 경우에도, 전극 단자 주위의 밀봉성 및 절연성을 확보할 수 있는 시트형상 이차전지 및 그 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명에 따른 시트형상 이차전지는 히트실 가능한 열가소성 수지제의 내면층과 금속층을 가지는 가요성의 라미네이트 외장체와, 상기 라미네이트 외장체의 주변에 형성된 히트실부에 의해, 상기 라미네이트 외장체의 내부에 밀봉 상태로 수용되며, 시트형상의 양전극 및 시트형상의 음전극이 세퍼레이터를 개재하여 번갈아 적층 형성된 내부 전극쌍과, 상기 내부 전극쌍과 전기적으로 연결되며, 상기 라미네이트 외장체의 히트실부를 기밀하게 관통하여 외부에 인출되는 전극 단자를 구비하고, 상기 전극 단자가 개재되는 히트실부에서는 상기 라미네이트 외장체와 상기 전극 단자가 접합용 수지를 통해 접합되어 있는 동시에, 상기 전극 단자와 대치하는 상기 라미네이트 외장체의 내면층에, 히트실 시에 잉여가 된 수지를 수용하는 잉여수지 수용부가 형성되어 있는 데 반해, 상기 라미네이트 외장체의 내면층끼리 접합하는 히트실부에는 상기 잉여수지 수용부가 형성되어 있지 않은 것을 특징으로 하는 것이다.
이와 같이 구성했을 경우에는 라미네이트 외장체와 전극 단자를 접합용 수지를 통해 용이하게 접합 가능하게 하는 동시에, 라미네이트 외장체를 봉지(히트실)할 때에 잉여가 된 수지를 잉여수지 수용부 내에 흡수·수용하여, 접합용 수지의 두께나 가압력 등의 번잡하고 복잡한 조정 제어를 필요로 하지 않고, 밀봉 신뢰성 및 절연 신뢰성의 향상에 기여할 수 있다. 아울러, 가요성의 라미네이트 외장체에 절곡 하중 등의 예기치 못한 외적 스트레스가 가해졌을 경우에도 밀봉성 및 절연성을 안정적으로 유지할 수 있다.
또한 상기 잉여수지 수용부는 상기 전극 단자가 개재되는 히트실부에 있어서, 밀봉 후의 접합용 수지의 두께와 라미네이트 외장체의 내면층의 두께를 더한 총 두께가 밀봉 전의 총 두께의 65~90%가 되도록 그 형성 위치가 설정되어 있어도 된다.
이와 같이 구성했을 경우에는 전극 단자 주위의 밀봉성과 절연성을 동시에 안정적으로 확보할 수 있다.
나아가 상기 잉여수지 수용부는 라미네이트 외장체의 내면층끼리를 접합하는 통상의 히트실부를 기준으로 해서, 그 형성 위치가 설정되어 있어도 된다.
이와 같이 구성했을 경우에는 통상의 히트실부의 평탄면을 기준으로 해서, 잉여수지 수용부의 형성 위치를 안정적으로 설정할 수 있으므로, 전극 단자 주위의 밀봉성 및 절연성의 보다 안정된 확보에 기여할 수 있다.
또한 상기 잉여수지 수용부는 라미네이트 외장체의 표면에서 돌출하도록 형성되어 있어도 된다.
이와 같이 구성했을 경우에는 잉여수지 수용부의 형성 상태를 외관을 통해 판단할 수 있어, 밀봉성 및 절연성의 확보를 육안으로 용이하게 확인할 수 있다.
또한 상기 접합용 수지는 라미네이트 외장체의 내면층과 동일한 재질이며 가교 구조를 가지는 열가소성 수지여도 된다.
또한 상기 전극 단자는 그 두께가 0.2~5.0mm이고, 히트실부를 따른 길이가 16~100mm인 판형상의 단자여도 된다.
이와 같이 구성했을 경우에는 그 주위의 밀봉성이나 절연성이 특히 문제가 되는 단면적이 큰 전극 단자를 채용한 형태에 보다 바람직하게 적용할 수 있다.
이상에 있어서 상기 시트형상 이차전지는 그 용량을 1.5Ah 이상으로 할 수 있다.
이와 같이 구성했을 경우에는 필연적으로 단면적이 큰 전극 단자가 필요하게 되는 시트형상 이차전지에 바람직하게 적용할 수 있다.
본 발명에 따른 시트형상 이차전지의 제조방법은 히트실 가능한 열가소성 수지제의 내면층과 금속층을 가지는 가요성의 라미네이트 외장체의 내부에, 시트형상의 양전극 및 시트형상의 음전극을 세퍼레이터를 개재하여 번갈아 적층한 내부 전극쌍을 수용한 시트형상 이차전지의 제조방법으로서, 소정 형상의 구덩이를 가지는 한쌍의 밀봉 지그를 이용하여, 상기 내부 전극쌍과 접속된 전극 단자의 표면을 조면화(粗面化) 처리한 후, 상기 표면과 접합 가능한 열가소성의 접합용 수지를 도포하고, 전극 단자 및 그 표면의 접합용 수지를 통해 라미네이트 외장체를 히트실할 때에, 상기 한쌍의 밀봉 지그에 의해 전극 단자가 돌출한 라미네이트 외장체의 히트실부를 끼워넣어 가열 가압하고, 상기 전극 단자가 개재되는 히트실부에는 히트실 시에 잉여가 된 수지를 수용하는 잉여수지 수용부를 라미네이트 외장체의 내면층에 형성하는 한편, 라미네이트 외장체의 내면층끼리 접합하는 히트실부에는 상기 잉여수지 수용부를 형성하지 않는 것을 특징으로 하는 것이다.
이러한 제조방법에 의하면, 전극 단자와 라미네이트 외장체의 접합을 용이하게 가능하게 하는 동시에, 히트실 시에 잉여가 된 수지를 수용하는 잉여수지 수용부를 특별한 공정을 별도로 마련하지 않고 히트실과 동시에 형성 가능하게 하고, 아울러 가요성의 라미네이트 외장체에 절곡 하중 등의 예기치 못한 외적 스트레스가 가해졌을 경우에도 밀봉성 및 절연성을 동시에 확보할 수 있는 시트형상 이차전지를 용이하게 제조할 수 있다.
또한 상기 잉여수지 수용부는 밀봉 후의 접합용 수지의 두께와 라미네이트 외장체의 내면층의 두께를 더한 총 두께가 밀봉 전의 총 두께의 65~90%가 되도록 그 형성 위치가 설정되어 있어도 된다.
이러한 제조방법에 의하면, 전극 단자 주위의 밀봉성과 절연성을 동시에 안정적으로 확보할 수 있다.
또, 상기 밀봉 지그는 라미네이트 외장체의 내면층끼리를 접합하는 통상의 히트실부를 가열 가압하는 평탄한 기준 밀봉면과, 라미네이트 외장체의 전극 단자에 대치하는 히트실부를 가열 가압하여 잉여수지 수용부를 형성하는 수용부 형성면을 가지며, 상기 잉여수지 수용부는 상기 평탄한 기준 밀봉면에 기초해서 상기 형성 위치가 설정되어도 된다.
이러한 제조방법에 의하면, 평탄한 기준 밀봉면을 기준으로 해서 잉여수지 수용부의 형성 위치를 안정적으로 설정할 수 있으므로, 라미네이트 외장체와 전극 단자의 격리 거리를 보다 안정적으로 확실하게 확보하는 동시에 기계화나 양산화에 기여할 수 있다.
또한 상기 잉여수지 수용부는 라미네이트 외장체의 외표면으로부터 돌출하도록 형성되어 있어도 된다.
이와 같이 구성했을 경우에는 잉여수지 수용부의 형성 상태를 외관을 통해 판단할 수 있어, 밀봉성 및 절연성의 확보를 육안으로 용이하게 확인할 수 있다.
또한 상기 접합용 수지는 라미네이트 외장체의 내면층과 동일한 재질이며 가교 구조를 가지는 열가소성 수지여도 된다.
이와 같이 구성했을 경우에는 전극 단자와 라미네이트 외장체의 내면층을 양호하게 접착할 수 있다.
또한 상기 전극 단자는 그 두께가 0.2~5.0mm이고, 히트실부를 따른 길이가 16~100mm인 판형상의 단자여도 된다.
이와 같이 구성했을 경우에는 그 주위의 밀봉성이나 절연성이 특히 문제가 되는 단면적이 큰 전극 단자를 채용한 시트형상 이차전지에 바람직한 제조방법을 제공할 수 있다.
이상에 있어서 상기 시트형상 이차전지는 그 용량이 1.5Ah 이상이어도 된다.
이와 같이 구성했을 경우에는 필연적으로 단면적이 큰 전극 단자가 필요하게 되는 시트형상 이차전지에 바람직하게 적용할 수 있다.
본 발명에 의하면, 접합용 수지를 통해 라미네이트 외장체와 전극 단자를 접합한 형태의 경우에도 전극 단자 주위의 밀봉성 및 절연성을 안정적으로 확보할 수 있는 시트형상 이차전지 및 그 제조방법을 간이한 구성으로 용이하게 실현할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 시트형상 이차전지를 모식적으로 나타내는 사시도이다.
도 2는 도 1의 시트형상 이차전지의 좌측면도이다.
도 3은 도 1의 시트형상 이차전지의 A-A선 단면도이며, 도 2의 원 A'로 둘러싸인 부분의 확대도이다.
도 4는 도 1에서의 내부 전극쌍을 설명하기 위한 모식적 확대도이다.
도 5는 본 발명에 따른 시트형상 이차전지의 제조방법에 이용하는 밀봉 지그의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 6은 본 발명에 따른 시트형상 이차전지의 제조방법에 이용하는 밀봉 지그에 의한 잉여수지 수용부의 형성 상태를 나타내는 모식도이며, (a)는 밀봉 지그에 의해 라미네이트 외장체의 외면층으로부터 가열 가압하는 경우의 잉여수지 수용부의 형성 상태, (b)는 밀봉 지그에 의해 라미네이트 외장체의 내면층을 직접 가열 가압하는 경우의 잉여수지 수용부의 형성 상태를 나타내는 모식도이다.
도 7은 비교 검증 시에 제작한 실시예에 따른 잉여수지 수용부를 가지는 시트형상 이차전지와 비교예에 따른 시트형상 이차전지의 구성을 설명하기 위한 모식도이다.
도 8은 비교 검증 시의 히트실부의 절곡 상황을 설명하기 위한 모식도이다.
도 9는 비교 검증 시의 수지층 두께의 상황을 설명하기 위한 모식도이다.
이하, 본 발명의 한 실시형태에 대하여 도 1~도 4를 참조하여 설명한다. 여기서 도 1은 본 발명에 따른 시트형상 이차전지의 일례를 모식적으로 나타내는 사시도이고, 도 2는 도 1에서의 좌측면도이다. 또한 도 3은 도 1의 A-A 단면도로서, 도 2의 원 A'로 둘러싸인 부분을 확대하여 나타낸 도면이고, 도 4는 내부 전극쌍의 구성을 설명하기 위한 모식도이다.
도 1~도 3에서 10은 시트형상 리튬이온 이차전지(시트형상 이차전지)이며, 가요성의 라미네이트 외장체(2)에 의해 내부 전극쌍(1) 및 전해액(DL)이 내부에 밀봉 상태로 수용되어 있다. 구체적으로는 도 3에 가장 잘 나타나 있듯이, 복수의 시트형상의 양전극(1a)과 복수의 시트형상의 음전극(1b)을 세퍼레이터(1c)를 개재하여 번갈아 적층하여 형성한 내부 전극쌍(1)이, 전해액(DL)과 함께 라미네이트 외장체(2)의 내부에 밀봉 상태로 수용되어 있다. 또, 상기 내부 전극쌍(1)에 있어서의 양전극(1a)과 전기적으로 연결한 도전성의 양전극 리드(3a)(양전극 단자)가, 라미네이트 외장체(2)의 히트실부(20)를 기밀하게 관통하는 동시에 이 히트실부(20)에 고착되고, 히트실부(20)를 관통하여 라미네이트 외장체(2)의 외부로 돌출하여, 인출된 부분이 외부 단자로서 이용되게 되어 있다. 한편 도시는 생략하였지만, 음전극(1b)에도 도전성의 음전극 리드(3b)(음전극 단자)가 전기적으로 연결되어 있는데, 이 음전극 단자(3b)는 도 1에 나타낸 바와 같이 라미네이트 외장체(2)를 사이에 끼고, 양전극 단자(3a)와는 반대측의 단부(본 예에서는 도면 중 하단부)로부터, 양전극 단자(3a)와 마찬가지로 히트실부(20)를 관통하여 기밀 상태로 외부에 인출되어 있다. 한편 본 실시형태에 따른 시트형상 이차전지(10)는 대용량화를 의도한 것으로서, 상술한 것과 같이 적층된 다수의 시트형상 전극(1a, 1b)을 각각 집약하여 대응하는 각 전극 단자(3a, 3b)에 접속되어 있기 때문에, 필연적으로 상기 전극 단자(3a, 3b)는 비교적 단면적이 큰 것으로 되어 있다.
본 실시형태에서 내부 전극쌍(1)은 도 4에 가장 잘 나타나 있듯이, 알루미늄제 양극 집전체(11)의 양면에 양극 활물질(12)을 도포하여 형성된 시트형상의 양전극(1a)과, 구리제 음극 집전체(13)의 양면에 음극 활물질(14)을 도포하여 형성된 시트형상의 음전극(1b)을, 세퍼레이터(1c)를 개재하여 번갈아 적층하여 시트형상으로 형성되어 있으며, 알루미늄제 양극 집전체(11) 및 구리제 음극 집전체(13)는 모두 그 두께가 5~30㎛ 정도인 극박의 금속박으로 형성되어 있다. 한편 전극 단자(3)와 연결되는 각 시트형상 전극(1a, 1b)의 단부에는 상기 활물질은 도포되어 있지 않다.
본 실시형태에서 양극 활물질(12)로서는 코발트산리튬 복합 산화물(LCO), 망간산리튬 복합 산화물(LMO), 니켈산리튬 복합 산화물(LNO) 등의 리튬 복합 산화물을 이용할 수 있다. 또한 LNMCO와 같은 3원소 재료나 LMNO, LMCO, LNCO와 같은 2원소 재료를 이용해도 된다. 나아가 이 주재료들을 혼합한 것이어도 된다.
한편, 음극 활물질(14)로서는 그라파이트나 하드 카본, 소프트 카본 등의 탄소 재료를 이용할 수 있고, 이 주재료들을 혼합한 것이어도 된다. 또한 티탄산리튬(LTO)(이 경우, 음극 집전박은 알루미늄) 등을 이용해도 된다.
세퍼레이터(1c)는 다공질막, 부직포, 망(net) 등, 전자 절연성이며 양전극(1a) 및 음전극(1b)의 밀착에 대하여 충분한 강도를 가지는 것이라면 어떠한 것도 사용 가능하다. 재질은 특별히 한정되지 않지만, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 단층 다공질막 및 이들의 다층화된 다공질막이 접착성 및 안전성의 관점에서 바람직하다.
또한 이온 전도체로서 이용하는 전해액(DL)에 제공하는 용제 및 전해질염으로서는, 종래의 전지에 사용되고 있는 비수계 용제 및 리튬을 함유하는 전해질염이 사용 가능하다. 구체적으로는 용제로서 탄산에틸렌, 탄산프로필렌, 탄산디메틸, 탄산디에틸, 탄산메틸에틸 등의 에스테르계 용제, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 디에틸에테르, 디메틸에테르 등의 에테르계 용제의 단독액, 및 상술한 동일 계통의 용제끼리 혹은 이종 계통의 용제로 이루어지는 2종의 혼합액이 사용 가능하다. 또 전해질염으로서 LiPF6, LiAsF6, LiClO4, LiBF4, LiCF3SO3, LiN(CF3SO2)2, LiC(CF3SO2)3, LiN(C2F5SO2)2 등이 사용 가능하다.
또한 본 실시형태에서 양전극 단자(3a)는 양극 집전체(11)와 같은 알루미늄제이고, 음전극 단자(3b)는 음극 집전체(13)와 같은 구리제 또는 니켈제이다. 단, 그 재질로서는 특별히 한정되지 않으며, 전기 화학적으로 안정된 금속재료를 사용하는 것이 바람직하다. 각 전극 단자(3a, 3b)는 판형상의 단자로서 형성되어 있고, 각 시트형상 전극(1a, 1b)과, 대응하는 각 전극 단자(3a, 3b)는 접속 저항의 저감 등의 관점에서 초음파 용접에 의해 접속되어 있다. 또한 각 전극 단자(3a, 3b)의 크기는 보호 회로 기판과 솔더 접속 등을 할 때의 가공성이나 대용량화를 고려하면 그 두께가 0.2~5.0mm인 것이 바람직하고, 나아가 내(돌입)고전류 및 기계적 강도를 고려하면 그 두께가 1.0~5.0mm인 것이 보다 바람직하다. 또한 각 전극 단자(3a, 3b)의 폭(히트실부(20)를 따른 길이)은 가공성이나 대용량화(예를 들면 HV용으로는 1.5Ah 이상이 바람직하고, EV용으로는 15Ah 이상이 바람직하다) 등의 관점에서 16~100mm 정도인 것이 바람직하다.
본 발명에서 내부 전극쌍(1)과 전해액(DL)을 내부에 밀봉 상태로 수용하는 가요성의 라미네이트 외장체(2)에 대해서는, 시트형상 이차전지(10)의 전지 케이스로서 사용 가능한 강도를 가지는 동시에 수용되는 전해액(DL)에 대하여 뛰어난 내(耐)전해액성을 가지는 것이면 특별히 제한되지 않으며, 구체적으로는 내면측에 예를 들어 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리아미드, 아이오노머 등의 내전해액성 및 히트실성이 뛰어난 열가소성 수지제의 내면층을, 중간에 예를 들어 알루미늄박, 스테인리스박 등의 가요성 및 강도가 뛰어난 금속박제의 중간층을, 또한 외면측에 예를 들어 폴리아미드계 수지, 폴리에스테르계 수지 등의 전기 절연성이 뛰어난 절연 수지제의 외면층을 가지는 3층 구조의 라미네이트 필름을 이용하여 형성할 수 있다.
본 실시형태에 따른 상기 라미네이트 외장체(2)는 내면측에 폴리프로필렌제 내면층(2a)(두께:15~100㎛)을, 중간에 알루미늄박제 중간층(2b)(두께:30~80㎛m)을, 또한 외면측에 나일론제 외면층(2c)(두께:12~60㎛)을 가지는 3층 구조의 라미네이트 필름으로 형성되어 있다. 그리고 적층체인 내부 전극쌍(1)의 수용영역에 대응하는 라미네이트 외장체(2)에는 평면으로 봤을 때 대략 사각형상(시트형상 전극(1a, 1b)과 평행한 단면이 대략 사각형상)인 적층체 수용부(2s)가 두께방향으로 부풀어오르도록 형성되어 있는 동시에, 라미네이트 외장체(2)의 주변부에는 히트실부(20)가 형성되어 있다.
또한 도 3에 가장 잘 나타나 있듯이, 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)의 히트실부(20)와 대향하는 전극 단자(3a)의 주위에는 접합용 수지(5)가 도포되어 있다. 한편 상기 접합용 수지(5)가 도포되는 전극 단자(3)의 표면을 미리 조면화(예를 들면 중심선 평균 조도 Ra:0.1~1.0㎛) 해 둠으로써, 전극 단자(3)와 접합용 수지(5)의 양호한 접착성을 확보할 수 있다.
한편, 상기 접합용 수지(5)와 대향하는 라미네이트 외장체(2)의 적어도 내면층(2a)(히트실부(20))에는 외면층(2c)측으로 움푹 들어간 오목부로서의 복수의 구덩이(20a)가 형성되어 있다. 그리고 이러한 구덩이(20a)가, 히트실 시에 잉여가 된 접합용 수지(5)를 수용(흡수)하는 본 실시형태에 따른 잉여수지 수용부에 상당한다.
본 실시형태에 따른 시트형상 이차전지(10)에서는 상술한 것과 같이 전극 단자(3) 주위에 접착된 접합용 수지(5)를 통해 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)과 전극 단자(3)를 접합함으로써, 특히 대용량화를 의도한 단면적이 큰(두껍고 폭이 큰) 전극 단자(3)와 얇은 라미네이트 외장체(2)의 접합을 가능하게 하고 있다. 또한 전극 단자(3)의 주위를 접합용 수지(5)에 의해 덮음으로써, 전극 단자(3)의 각부(corner edge)와 라미네이트 외장체(2)의 직접적인 접촉(기계적 접촉)을 회피하여, 접촉에 따른 내면층(2a)의 손상을 미연에 방지하고 있다.
한편, 상기 접합용 수지(5)로는 전극 단자(3)와 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a) 사이에 개재하여, 가열 가압 처리에 의해 양자를 접착 가능하게 접합하는 것이라면, 그 재질은 적절히 임의로 선정할 수 있다. 단, 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a) 및 전극 단자(3)와의 양호한 접착성을 확보하는 관점에서는, 적어도 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)과 동일한 열가소성 수지(본 예에서는 폴리프로필렌)인 것이 바람직하고, 나아가 전극 단자(3)와 접합용 수지(5)의 접합 부분에 가교 처리를 실시하는 것이 바람직하다. 구체적으로는 접합용 수지(5)의 전극 단자(3)와 대치하는 부분(면)에 전자선 가교 처리(고분자간의 임의의 부위에 가교 구조를 형성하는 처리)를 실시하고, 상기 부분의 가교도를 높여 가교도에 그래디언트(구배)를 부여한 열가소성 수지(예를 들면 가교 폴리프로필렌)로 함으로써 양호한 밀봉성과 내후성(耐侯性)을 확보할 수 있다.
그런데 이러한 대용량화(예를 들면 1.5Ah 이상)을 의도한 단면적이 큰 전극 단자(3)와 가요성의 라미네이트 외장체(2)를 접합용 수지(5)를 통해 히트실할 때에는 개재하는 접합용 수지(5)의 두께를 얇게 하면 라미네이트 외장체(2)의 금속층(2b)과 전극 단자(3) 사이의 절연성이 손상될 우려가 생긴다. 한편 개재하는 접합용 수지(5)의 두께를 두껍게 하면, 전지 성능의 열화 요인이 되는 수분 등이 라미네이트 외장체(2)의 내부에 진입할 가능성이 증대하는 동시에, 히트실 시에 잉여가 된 접합용 수지(5)에 의해 전극 단자(3) 주위의 수지층의 두께가 불균일해지는 것이 본 발명자들의 연구에 의해 밝혀졌다.
구체적으로는 히트실 시에 잉여가 된 접합용 수지(5)가 가열 압접에 의해 밀려나와 전극 단자(3)의 표면을 따라 이동하여 용융 유동이나 용융 덩어리(수지 덩어리) 등이 발생하여, 라미네이트 외장체(2)와 전극 단자(3) 사이에 틈을 생기게 하거나, 라미네이트 외장체(2)의 금속층(2b)과 전극 단자(3)의 격리 거리가 불균일(불안정)해져 전극 단자(3) 주위의 밀봉성이나 절연성을 손상하는 요인이 되는 것이 본 발명자들의 연구에 의해 밝혀졌다.
따라서 상기 접합용 수지(5)의 두께는 전극 단자(3) 주위의 밀봉성과 절연성을 동시에 확보할 수 있는 적절한 값(예를 들면 "밀봉 후의 수지층의 총 두께(접합용 수지(5)와 열가소성 수지제의 내면층(2a)의 합계 두께)"가 "밀봉 전의 총 두께"에 대하여 65~90%)으로 설정할 필요가 있는데, 히트실 시에 잉여 수지를 발생시키지 않도록 이러한 적절한 값(범위)을 유지하는 것은 접합용 수지(5)의 두께를 가미한 가압력 등의 번잡하고 복잡한 조정 제어가 필요하게 되어, 생산성(수율)을 현저하게 해친다는 문제가 생겼다.
그래서 본 실시형태에 따른 시트형상 이차전지(10)에서는 히트실 시에 잉여가 된 접합용 수지(5)를 수용(흡수)하는 포켓(구덩이)으로서의 잉여수지 수용부(20a)를, 아래와 같이 해서 라미네이트 외장체(2)의 소정의 내면층(2a)에 형성함으로써, 단면적이 큰 전극 단자(3)를 채용한 경우에도 접합용 수지(5)의 두께나 가압력 등의 번잡한 조정 제어를 필요로 하지 않고, 전극 단자(3)와 라미네이트 외장체(2) 사이에 접합용 수지(5)를 빈틈없이 균일하게 충전하는 것을 가능하게 하고 있다.
다음으로 상술한 것과 같이 구성한 시트형상 이차전지의 제조방법에 대하여 도면을 참조하여 더 설명한다.
먼저, 알루미늄제 양극 집전체(11)의 양면에 양극 활물질(12)을 도포하여 형성된 시트형상의 양전극(1a)과, 구리제 음극 집전체(13)의 양면에 음극 활물질(14)을 도포하여 형성된 시트형상의 음전극(1b)을, 세퍼레이터(1c)를 개재하여 번갈아 적층하여 전극 적층체로서의 내부 전극쌍(1)을 형성하고, 각 시트형상 전극(1a, 1b)의 단부를 집약하여, 대응하는 각 전극 단자(3a, 3b)상에 배치하고 초음파 용접 등에 의해 일체로 용접 접속한다.
아울러, 프레스 가공으로 라미네이트 외장체(2)의 안쪽에, 내부 전극쌍(1)을 수용하는 단면이 대략 사각형인 컵형상의 적층체 수용부(2s)를 형성한다. 한편 적층체 수용부(2s)는 대향하는 한쌍의 라미네이트 외장체(2)의 한쪽에 형성해도 되고, 수용하는 내부 전극쌍(1)의 두께나 형상 등에 따라, 대향하는 한쌍의 라미네이트 외장체(2)의 쌍방에 적층체 수용부(2s)를 형성해도 된다.
다음으로 라미네이트 외장체(2)의 히트실부(20)에 대응하는 전극 단자(3) 부분에, 소정 두께(예를 들면 0.05~0.15mm)의 접합용 수지(5)(본 예에서는 가교 폴리프로필렌)를 적층 형성한다. 구체적으로는 전극 단자(3)의 표면을 조면화 처리한 뒤에, 가열한 접합용 수지(5)를 도포하고, 그 후 냉각하여 전극 단자(3) 주위에 열가소성의 접합용 수지(5)를 접착한다.
그리고 양쪽 전극 단자(3a, 3b)를, 대향 배치한 한쌍의 라미네이트 외장체(2)의 마주보는 2변에서 밖으로 인출한 상태로, 라미네이트 외장체(2)의 적층체 수용부(2s) 내에 내부 전극쌍(1)을 수용하는 동시에, 위아래의 라미네이트 외장체(2) 둘레가장자리의 히트실부(20)에서 각 전극 단자(3a, 3b)를 끼워넣는다.
다음으로 도 5에 모식적으로 나타내는 것과 같은 凹자형상의 한쌍의 밀봉 지그(TL, TL)(도면에서는 간략화하기 위해 한쌍의 밀봉 지그 중 한쪽만 도시함)를 이용해서, 라미네이트 외장체(2)의 전극 단자(3)가 돌출되어 있는 변의 히트실부(20)를 끼워넣고, 소정 온도(예를 들면 220~230℃) 및 압접력(예를 들면 0.4MPa)으로 가열 가압한다. 여기서 본 실시형태에 따른 한쌍의 밀봉 지그(TL, TL)는 각각 동일한 구성을 가지며, 길이방향 양 단부에 통상의 히트실부(라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)끼리 접합하는 히트실부이며, 이하, 통상 밀봉부(20P)라고 칭함)를 가열 가압하는 평탄한 기준 밀봉면(TL1)과, 양 단부의 기준 밀봉면(TL1, TL1) 사이에 형성되고, 라미네이트 외장체(2)가 전극 단자(3)와 대치하는 히트실부(전극 단자(3)가 개재되는 히트실부이며, 이하, 단자개재 밀봉부(20D)라고 칭함)를, 접합용 수지(5)나 전극 단자(3)와 함께 가열 가압하고, 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)에 잉여수지 수용부(20a)를 형성하기 위한 요철을 가지는 수용부 형성면(TL2)을 구비하고 있다.
구체적으로는 상기 한쌍의 밀봉 지그(TL, TL)의 기준 밀봉면(TL1)과 수용부 형성면(TL2) 사이에는 높이방향으로 단차(d)가 마련되어 있는 동시에, 수용부 형성면(TL2)에는 전극 단자(3)의 상면 또는 하면과 대치하여 잉여수지 수용부(20a)를 형성하는 구덩이(외면층(2c)에 대하여 움푹 들어간 오목부)(TL2d)가 형성되어 있고, 한쌍의 밀봉 지그(TL, TL)를 전극 단자(3)가 돌출되어 있는 한쌍의 라미네이트 외장체(2, 2)의 히트실부(20, 20)(외면층(2c, 2c))에 셋팅(대향하는 한쌍의 히트실부(20, 20)를 상하 한쌍의 밀봉 지그(TL, TL) 사이에 끼워넣음)하여 히트실(소정 온도 및 압접력으로 가열 가압)했을 때에, 각 수용부 형성면(TL2, TL2)과 전극 단자(3) 사이에 소정의 격리 거리가 확보되도록 되어 있다.
바꿔 말하면, 평탄한 기준 밀봉면(TL1)에 의해 통상 밀봉부(20P)를 히트실했을 때에, 수용부 형성면(TL2)과 전극 단자(3)의 격리 거리가, 전극 단자(3) 주위의 밀봉성 및 절연성을 동시에 확보 가능하게 하는 소정의 격리 거리가 되도록 상기 단차(d)가 설정되어 있다. 보다 상세하게는, 본 실시형태에서는 단자개재 밀봉부(20D)에 있어서, 밀봉 후의 수지층의 총 두께가 밀봉 전의 총 두께에 대하여 65~90%가 되도록 상기 단차(d)가 설정되어 있다.
여기서, 상기 단차(d)는 라미네이트 외장체(2)와 전극 단자(3)를 접합용 수지(5)를 통해 히트실했을 때에, 잉여수지 수용부(20a)의 수용 용적이나 히트실 시의 압력·온도 등의 소정의 히트실 조건에 따라, 개략적인 설정 범위(허용 범위)를 미리 실측 등에 의해 구해 둘 수 있다. 즉, 본 실시형태에서는 미리 구한 단차(d)를 가지는 한쌍의 밀봉 지그(TL, TL)를 이용함으로써, 통상 밀봉부(20P)의 평탄한 기준 밀봉면(TL1)에 기초하여, 단자개재 밀봉부(20D)에서의 잉여수지 수용부(20a)의 형성 위치를, 전극 단자(3) 주위의 밀봉성 및 절연성을 동시에 만족하는 적절한 위치에 안정적으로 설정할 수 있다.
한편, 도 5에서는 잉여수지 수용부(20a)를 형성하는 밀봉 지그(TL)의 구덩이(TL2d)의 형상 및 배치로서, 평면으로 봤을 때 원형상인 구덩이를 지그재그 배치한 구성을 예시하였지만, 이러한 구덩이는 잉여 수지(5)를 수용할 수 있는 것이면 되고, 그 형상·배치는 적절히 임의로 설정할 수 있다. 예를 들면 평면으로 봤을 때 다각형상인 구덩이어도 되고, 임의의 형상인 구덩이를 가로세로로 격자형상으로 정렬 배치해도 된다. 또한 이들의 형상·배치를 적절히 조합시켜도 된다. 단, 전극 단자(3)의 표면을 따라 이동하는 잉여 수지(5)를 수용 가능하게 하기 위해, 전극 단자(3)에 대응하는 내면층(2a)의 길이방향(히트실부(20)를 따른 방향) 및 폭방향(전극 단자(3)가 돌출하는 방향)에 걸쳐 복수의 구덩이(TL2d)를 마련하는 것이 바람직하다.
그리고 상기 한쌍의 밀봉 지그(TL, TL)에 의해, 라미네이트 외장체(2), 접합용 수지(5) 및 전극 단자(3)를 끼워넣고 소정의 온도 및 압접력으로 히트실함으로써, 도 6(a)에 모식적으로 나타내는 바와 같이 밀봉 지그(TL)와 전극 단자(3) 사이에서, 접합용 수지(5)를 통해 끼워넣어진 라미네이트 외장체(2)의 각 층(2a, 2b, 2c)이, 밀봉 지그(TL)의 수용부 형성면(TL2)에 형성된 구덩이(TL2d)의 형상을 따라서 일체적으로 변형되고, 단자개재 밀봉부(20D)에 있어서 평탄한 기준 밀봉면(TL1)에 기초하여, 라미네이트 외장체(2)의 적어도 내면층(2a)에 잉여 수지를 수용 가능하게 하는 잉여수지 수용부(20a)가 형성되게 된다. 즉, 전극 단자(3)가 개재되는 단자개재 밀봉부(20D)에는 상기 잉여수지 수용부(20a)가 소정 위치(높이)에 형성되는 데 반해, 전극 단자(3)가 개재하지 않는 통상 밀봉부(20P)(라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)끼리 접합하는 히트실부)에는 상기 잉여수지 수용부(20a)가 형성되지 않게 된다.
그 후, 라미네이트 외장체(2) 주위(히트실부(20))의 봉지하지 않은 두 변 중 한 변을 가열 압착하여 라미네이트 외장체(2)의 내면 수지층(2a)을 히트실하고, 한 변이 봉지되지 않은 개구부를 가지는 3방(three-side) 봉지체를 형성하여 개구부로부터 전해액을 주입한 후, 나머지 한 변을 히트실하여 시트형상 이차전지를 완성한다.
이와 같이 히트실 시에, 소정 형상을 가지는 한쌍의 밀봉 지그(TL, TL)를 이용해서 라미네이트 외장체(2)를 끼워넣음으로써, 소정의 잉여수지 수용부(20a)를 형성하기 위한 공정을 별도로 추가하지 않고, 상기 잉여수지 수용부(20a)를 히트실 공정의 일환으로서 히트실과 동시에 형성할 수 있으므로 공정의 간소화에 기여할 수 있다.
또한 상기 한쌍의 밀봉 지그(TL, TL)에 의해 라미네이트 외장체(2)의 외표면을 눌러 라미네이트 외장체(2)의 각 층(2a, 2b, 2c)을 일괄적으로 수용부 형성면(TL2)의 구덩이(TL2d) 형상으로 변형시킴으로써, 결과적으로 라미네이트 외장체(2)의 외표면으로부터 돌출하는 볼록부가 형성되어, 잉여수지 수용부(20a)의 형성 상태를 외관을 통해 판단할 수 있게 된다. 구체적으로는 히트실 후, 라미네이트 외장체(2)의 외면층(2c)에 그 표면에서 돌출하는 볼록부가 형성되어 있을 경우에는 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)에 적정한 잉여수지 수용부(20a)가 형성되어 있다고 판단할 수 있으므로, 잉여수지 수용부(20a)의 형성 상태(밀봉 상태)를 육안으로 용이하게 확인할 수 있게 된다.
한편 도시는 생략하지만, 양쪽 전극 단자(3a, 3b)가 라미네이트 외장체(2)의 한 변으로부터 돌출한 형태일 경우에는 상기 전극 단자(3a, 3b)가 돌출하는 부분에, 대응하는 2개의 수용부 형성면(TL2, TL2)을 마련한 밀봉 지그(TL)를 이용함으로써, 동일한 순서에 의해 잉여수지 수용부(20a)를 형성할 수 있다.
또한 상술한 실시형태에서는 한쌍의 밀봉 지그(TL, TL)를 라미네이트 외장체(2)의 외표면(2c)으로부터 눌러, 각 층(2a, 2b, 2c)을 일체적으로 변형(도 6(a) 참조)시켰지만, 도 6(b)에 모식적으로 나타내는 것과 같은 볼록부(TL2d')를 가지는 수용부 형성면(TL2')이 형성된 밀봉 지그(TL')를 이용해서, 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)을 직접 눌러서 상기 내면층(2a)만 변형시켜도 된다. 이와 같이 구성했을 경우에는 잉여수지 수용부(20a)의 깊이가 제한되는 동시에, 잉여수지 수용부(20a)를 형성하기 위한 공정이 별도 필요하게 되지만, 라미네이트 외장체(2)의 표면이 매끄러운(라미네이트 외장체(2)의 외표면(2c)에 돌기가 없는) 시트형상 이차전지(10)를 얻을 수 있다.
실시예
다음으로 본 발명에 따른 잉여수지 수용부(20a)를 가지는 시트형상 이차전지(10)의 성능에 대하여 검증 평가한 내용에 대하여 실시예로서 이하에 설명한다.
한편, 검증 평가 시에는 본 발명에 따른 잉여수지 수용부(20a)를 가지는 시트형상 이차전지와, 상기 잉여수지 수용부(20a)를 가지지 않는 시트형상 이차전지를 제작하여 그 절연성이나 밀봉성을 비교 평가하였다.
구체적으로는 실시예로서 도 5에 나타낸 한쌍의 밀봉 지그(TL, TL)를 이용하여 히트실부(20)의 소정 영역(단자개재 밀봉부(20D))에만 잉여수지 수용부(20a)를 형성한 시트형상 이차전지(도 7(a) 참조)를 제작하였다. 또 비교예 1로서, 전극 단자(3a, 3b)가 돌출하는 히트실부(20)의 한 변 전체에 걸쳐 잉여수지 수용부(20a)를 형성한 시트형상 이차전지를 제작하였다(도 7(b) 참조). 또 비교예 2로서, 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)이 평탄한, 잉여수지 수용부(20a)를 가지지 않는 종래 구성의 시트형상 이차전지를 제작하였다(도 7(c) 참조). 한편 상기 시트형상 이차전지에서는 모두 전지용량을 4Ah로 하고, 전극 단자(3a, 3b)로서는 모두 폭 30mm 두께 0.2mm인 것을 이용하였다. 또한 히트실은 온도 220~230℃, 압접력 0.4MPa의 조건으로 실시하였다.
<비교 평가 1>
상기 실시예, 비교예 1 및 비교예 2의 시트형상 이차전지를 각각 4개씩 제작하고, 전극 단자(3a, 3b)와 라미네이트 외장체(2)의 금속층(2b) 사이에 소정의 전압(0.1kV)을 인가하고, 소정 시간(5msec) 경과한 후의 유지 전압(holding voltage)을 측정하였다. 여기서, 소정 시간 경과 후에 인가 전압(0.1kV)이 유지되어 있을수록(유지 전압이 높을수록) 절연성이 양호한 것으로 평가하였다.
또한 절곡 하중 등의 외적 스트레스의 영향을 검증하기 위해, 상기 유지 전압 측정이 종료된 후, 라미네이트 외장체(2)의 히트실부(20)의 양 단부(전극 단자(3a, 3b)가 돌출하는 히트실부의 양 단부)를 도 8에 모식적으로 나타내는 바와 같이 절곡하고, 다시 소정의 전압을 인가하여 소정 시간 경과한 후에 유지 전압을 측정하였다. 즉, 라미네이트 외장체(2)의 절곡 전후에 상기 유지 전압을 측정하였다.
절곡 전의 유지 전압의 측정 결과를 표 1에 나타내고, 절곡 후의 유지 전압의 측정 결과를 표 2에 나타낸다.
Figure pct00001
Figure pct00002
표 1로부터, 단자개재 밀봉부(20D)에만 잉여수지 수용부(20a)를 마련한 실시예, 및 전극 단자(3)가 돌출하는 밀봉변 전체에 걸쳐 잉여수지 수용부(20a)를 마련한 비교예 1에서는 잉여수지 수용부(20a)를 가지지 않는 비교예 2보다 절연성이 향상되는 것을 확인할 수 있었다.
한편 표 2로부터, 상기 비교예 1에서는 라미네이트 외장체(2)의 절곡 후에 절연성이 저하하는 데 반해, 상기 실시예에서는 절곡 후에도 양호한 절연성을 유지할 수 있음을 알 수 있다. 즉, 전극 단자(3a, 3b)가 개재되는 히트실부(20D)에만 잉여수지 수용부(20a)를 마련함으로써, 라미네이트 외장체(2)의 주변부에 굽힘 응력 등의 예기치 못한 스트레스가 부여된 경우에도 양호한 절연성을 유지할 수 있음을 알 수 있었다. 바꿔 말하면, 전극 단자(3a, 3b)가 개재되지 않는 통상의 히트실부(라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)끼리 접합하는 히트실부)(20P)에까지 잉여수지 수용부(20a)를 마련하면, 굽힘 응력 등의 외적 스트레스가 부여되었을 경우에 절연성의 유지가 곤란해지는 것을 알 수 있었다.
이것은 비교예 1과 같이, 통상 밀봉부(20P)에까지 잉여수지 수용부(20a)를 마련한 형태에서는 통상 밀봉부(20P)에 걸쳐 형성된 요철에 의해 상기 밀봉부(20P)에서의 내면 수지층(2a)의 두께에 차이가 생기게 되어, 가요성의 라미네이트 외장체(2)에 예기치 못한 절곡 하중 등이 가해졌을 때에 오히려 상기 수지층(2a)에 크랙이 발생하기 쉬워지고 절연성이 저하할 뿐만 아니라, 크랙 발생에 따른 경년적(經年的)인 밀봉성의 저하 요인이 되기 때문이라고 생각된다.
한편 본 발명에 따른 시트형상 이차전지와 같이, 가요성의 라미네이트 외장체(2)를 이용한 형태에서는 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)끼리를 용착하는 통상 밀봉부(20P)가 반드시 존재하게 되는데, 이러한 통상 밀봉부(20P)는 외력에 의해 용이하게 변형 가능하며, 전지 용적의 컴팩트화 등을 위해 상기 히트실 부분이 절곡되는 상황이 충분히 상정된다. 이에 반해, 전극 단자(3a, 3b)가 개재되는 단자개재 밀봉부(20D)에만 잉여수지 수용부(20a)를 마련한 본 발명에 따른 시트형상 이차전지에 의하면, 히트실 부분에 절곡 응력 등이 작용했을 경우에도 전극 단자(3a, 3b)와 라미네이트 외장체(2) 사이의 밀봉성 및 절연성을 안정적으로 유지할 수 있음을 확인할 수 있었다.
<비교 평가 2>
다음으로 실시예 및 비교예 1, 2의 시트형상 이차전지에 대하여, 밀봉 전의 수지의 총 두께와 밀봉 후의 수지의 총 두께를 측정하여 비교 평가하였다. 구체적으로는 밀봉 전의 총 두께(접합용 수지(5)의 두께와 내면 수지층(2a)의 두께를 더한 총 두께)를 100%로 했을 때, 도 9에 모식적으로 나타내는 바와 같이, 밀봉 후의 잉여수지 수용부(20a)에서의 평탄부(20a0)의 두께(d0) 및 볼록부(20a1)의 두께(d1)의 밀봉 전의 총 두께에 대한 비율(%)을 측정하여 비교 평가하였다. 측정 결과를 표 3에 나타낸다.
Figure pct00003
표 3으로부터, 실시예 및 비교예 2에서는 단자개재 밀봉부(20D) 및 통상 밀봉부(20P) 모두에 있어서, 밀봉 후의 평탄부분의 수지층 두께(d0)가 거의 동등하게 유지되는 것을 확인할 수 있었다.
여기서 <비교 평가 1>의 결과를 근거로 했을 경우, 절연성 및 경년적인 밀봉성을 확보할 수 있는 단자개재부(20D)에서의 수지층의 바람직한 두께는 표 3의 실시예로부터 65~90%인 것을 알 수 있다.
한편, <비교 평가 1>에서 절연성의 저하가 인정된 비교예 2에서 수지층의 두께가 어느 정도 유지된 결과가 나온 것은 다음과 같은 이유 때문이라고 생각된다. 즉, 과제에서 이미 기술한 바와 같이, 잉여수지 수용부(20a)를 가지지 않는 비교예 2에서는 용융 유동이나 용융 덩어리의 발생이 많은 상태이며, 이러한 용융 덩어리 등은 전극 단자(3) 상을 잉여 수지가 이동함으로써 밀봉부(20)의 경계(밀봉부(20)와 비(非)밀봉부의 경계) 부근에 발생하기 쉽게 되어 있다. 그리고 이러한 수지는 기본적으로 압력이 가해지지 않는 상태에서 녹아, 밀도가 낮은 채로 경화된 수지층으로 되어 있기 때문에, 약간의 굽힘 하중 등의 외적 스트레스에 대해서도 크랙이 발생하기 쉬운 상태가 되어 있다. 즉, 표 3에서는 도 9에 나타낸 것과 같이, 편의상 전극 단자(3) 상에 있는 잉여수지 수용부(20a)가 형성되어 있는 부분의 두께를 나타냈기 때문에, 이러한 부분의 두께에 관해서는 실시예와 비교예 2 사이에서 명확한 우위차가 생기지 않았지만, 상술한 것과 같이 비교예 2에서는 약간의 외적 스트레스에 대해서도 크랙이 발생하기 쉬운 상태가 되어 있기 때문에 절연성이나 밀봉성이 저하하는 것이라고 생각된다.
한편, 실시예와 비교예 1을 비교했을 경우, 단자개재 밀봉부(20D)에서의 수지층의 총 두께는 평탄부(20a0) 및 볼록부(20a1) 모두에 있어서, 비교예 1은 실시예에 비해 대폭으로 감소되어 있는 것이 확인되었다.
또 비교예 1에서의 통상 밀봉부(20P)에서의 총 두께에 대해서는 볼록부(20a1)와 평탄부(20a0)에서 총 두께에 극단적인 차가 생겼고, 특히 평탄부(20a0)의 총 두께의 감소가 현저한 것이 확인되었다.
이러한 결과로부터는, 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)끼리 용착하는 통상 밀봉부(20P)에도 잉여수지 수용부(20a)를 마련하는 형태에서는 전극 단자(3)가 개재되는 단자개재 밀봉부(20D)의 평탄부(20a0)에 남아야 할 수지가 전극 단자(3) 근방의 통상 밀봉부(20P)에도 흘러들어 단자개재 밀봉부(20D)에서의 수지층의 총 두께를 얇게 하는 동시에, 통상 밀봉부(20P)에 유입된 수지가 통상 밀봉부(20P)로부터 밀려나오거나, 혹은 통상 밀봉부(20P)에 극단적인 요철을 형성하기 때문이라고 생각된다.
한편, 이러한 경향은 대용량화를 의도하여 전극 단자(3a, 3b)의 단면적이 보다 커질수록 현저하게 나타난다는 것을 확인할 수 있었다.
<비교 평가 3>
다음으로 실시예, 비교예 2의 시트형상 이차전지에 대하여, 합계 1100개 생산시의 밀봉 불량 발생률 및 절연 불량 발생률을 비교 평가하였다. 한편 비교 평가 시에는 전지 제작으로부터 소정 시간(예를 들면 24H)이 경과한 후, 히트실부(20)에 액 누설 등이 생겼을 경우에 밀봉 불량이라고 판정하고, 전극 단자(3a, 3b)와 라미네이트 외장체(2) 사이의 절연 저항값이 50MΩ 이하일 경우에 절연 불량이라고 판정하였다. 평가 결과를 표 4에 나타낸다.
Figure pct00004
표 4로부터 명백한 바와 같이, 단자개재 밀봉부(20D)에만 잉여수지 수용부(20a)를 마련한 형태(실시예)에서는 절연성 및 밀봉성을 경시적으로 안정되게 확보할 수 있음을 확인할 수 있었다.
이상, 본 실시형태에 따른 시트형상 이차전지 및 그 제조방법에 의하면, 상술한 잉여수지 수용부(20a)를 라미네이트 외장체(2)의 소정의 내면층(2a)에 간이한 구성으로 형성하고, 히트실 시에 잉여가 된 접합용 수지(5)를 수용 흡수하고, 접합용 수지(5)의 두께나 가압력 등의 번잡하고 복잡한 조정 제어를 필요로 하지 않고, 단면적이 큰 전극 단자(3)를 채용했을 경우에도 전극 단자(3) 주위의 밀봉성 및 절연성을 안정적으로 확보할 수 있다. 특히 레이아웃 상의 제약 등으로 인해, 라미네이트 외장체(2)의 주변부에 절곡 하중 등의 예기치 못한 외적 스트레스가 가해졌을 경우에도 시트형상 이차전지(10)의 밀봉성 및 절연성을 안정적으로 확보할 수 있다.
아울러, 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)과 접합용 수지(5)의 접촉 면적(접착 면적)을 증대하여 전극 단자(3) 주위의 밀봉 강도를 증대시킬 수 있다. 아울러, 잉여수지 수용부(20a)를 형성하여 라미네이트 외장체(2)를 변형시킴으로써, 히트실 시의 전극 단자(3) 주변의 일그러짐 응력을 완화하여 주름 발생을 미연에 방지할 수 있다.
또한 평탄한 통상의 히트실부(20)(전극 단자(3)를 개재하지 않고 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)끼리 접합하는 히트실부)를 기준으로 해서 잉여수지 수용부(20a)를 형성함으로써 접합용 수지(5)의 두께 제어가 용이해지고, 전극 단자(3) 주위의 밀봉성 및 절연성을 동시에 만족하는 접합용 수지(5)의 두께를 보다 안정적으로 확실하게 확보 가능하게 하는 동시에, 잉여수지 수용부(20a)의 형성 위치(전극 단자(3)에서 본 잉여수지 수용부(20a)의 형성 시작 위치)나 깊이를 용이하게 컨트롤할 수 있게 되어 기계화나 양산화의 촉진에 기여할 수 있다.
한편, 본 발명의 기술적 범위는 상술한 실시형태에 한정되지 않고, 본 발명의 요지에서 일탈하지 않는 범위에서 다양한 변경 혹은 개량을 가할 수 있다. 예를 들면 상기 실시형태에서 예시한 잉여수지 수용부(20a)는 라미네이트 외장체(2)의 내면층(2a)에 마련했지만, 이러한 잉여수지 수용부로서는 잉여가 된 접합용 수지(5)를 수용 가능하도록 라미네이트 외장체(2)와 전극 단자(3) 사이에 형성되어 있으면 되고, 예를 들면 전극 단자(3) 자체에 요철을 마련하거나 전극 단자(3)에 그물코형상(요철형상)의 네트를 감아 잉여수지 수용부(20a)를 전극 단자(3)측에 마련하도록 구성해도 된다.
1 내부 전극쌍
1a 시트형상 양전극
1b 시트형상 음전극
1c 세퍼레이터
2 라미네이트 외장체
2a 내면층
2b 중간층
2c 외면층
2s 적층체 수용부
3a 양전극 단자
3b 음전극 단자
5 접합용 수지
10 시트형상 이차전지
11 양극 집전체
12 양극 활물질
13 음극 집전체
14 음극 활물질
20 히트실부
20D 단자개재 밀봉부
20P 통상 밀봉부
20a 잉여수지 수용부
d 단차
DL 전해액
TL 밀봉 지그
TL1 기준 밀봉면
TL2 수용부 형성면
TL2d 구덩이

Claims (14)

  1. 히트실 가능한 열가소성 수지제의 내면층과 금속층을 가지는 가요성(可撓性;flexibility)의 라미네이트 외장체와,
    상기 라미네이트 외장체의 주변에 형성된 히트실부에 의해, 상기 라미네이트 외장체의 내부에 밀봉 상태로 수용되며, 시트형상의 양전극 및 시트형상의 음전극이 세퍼레이터를 개재하여 번갈아 적층 형성된 내부 전극쌍과,
    상기 내부 전극쌍과 전기적으로 연결되며, 상기 라미네이트 외장체의 히트실부를 기밀하게 관통하여 외부에 인출되는 전극 단자를 구비하고,
    상기 전극 단자가 개재되는 히트실부에서는 상기 라미네이트 외장체와 상기 전극 단자가 접합용 수지를 통해 접합되어 있는 동시에, 상기 전극 단자와 대치하는 상기 라미네이트 외장체의 내면층에, 히트실 시에 잉여가 된 수지를 수용하는 잉여수지 수용부가 형성되어 있는 데 반해, 상기 라미네이트 외장체의 내면층끼리 접합하는 히트실부에는 상기 잉여수지 수용부가 형성되어 있지 않은 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 잉여수지 수용부는 상기 전극 단자가 개재되는 히트실부에 있어서, 밀봉 후의 접합용 수지의 두께와 라미네이트 외장체의 내면층의 두께를 더한 총 두께가 밀봉 전의 총 두께의 65~90%가 되도록 그 형성 위치가 설정되어 있는 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 잉여수지 수용부는 라미네이트 외장체의 내면층끼리를 접합하는 통상의 히트실부를 기준으로 해서 그 형성 위치가 설정되어 있는 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 잉여수지 수용부는 라미네이트 외장체의 표면으로부터 돌출하도록 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 접합용 수지는 라미네이트 외장체의 내면층과 동일한 재질이며 가교 구조를 가지는 열가소성 수지인 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전극 단자는 그 두께가 0.2~5.0mm이고, 히트실부를 따른 길이가 16~100mm인 판형상의 단자인 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 시트형상 이차전지는 그 용량이 1.5Ah 이상인 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지.
  8. 히트실 가능한 열가소성 수지제의 내면층과 금속층을 가지는 가요성의 라미네이트 외장체의 내부에, 시트형상의 양전극 및 시트형상의 음전극을 세퍼레이터를 개재하여 번갈아 적층한 내부 전극쌍을 수용한 시트형상 이차전지의 제조방법으로서,
    소정 형상의 구덩이를 가지는 한쌍의 밀봉 지그를 이용하고,
    상기 내부 전극쌍과 접속된 전극 단자의 표면을 조면화 처리한 후, 상기 표면과 접합 가능한 열가소성의 접합용 수지를 도포하여, 전극 단자 및 그 표면의 접합용 수지를 통해 라미네이트 외장체를 히트실할 때에, 상기 한쌍의 밀봉 지그에 의해 전극 단자가 돌출한 라미네이트 외장체의 히트실부를 끼워넣어 가열 가압하고, 상기 전극 단자가 개재되는 히트실부에는 히트실 시에 잉여가 된 수지를 수용하는 잉여수지 수용부를 라미네이트 외장체의 내면층에 형성하는 한편, 라미네이트 외장체의 내면층끼리 접합하는 히트실부에는 상기 잉여수지 수용부를 형성하지 않는 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지의 제조방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 잉여수지 수용부는 밀봉 후의 접합용 수지의 두께와 라미네이트 외장체의 내면층의 두께를 더한 총 두께가 밀봉 전의 총 두께의 65~90%가 되도록 그 형성 위치가 설정되어 있는 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 밀봉 지그는 라미네이트 외장체의 내면층끼리를 접합하는 통상의 히트실부를 가열 가압하는 평탄한 기준 밀봉면과, 라미네이트 외장체의 전극 단자에 대치하는 히트실부를 가열 가압하여 잉여수지 수용부를 형성하는 수용부 형성면을 가지며, 상기 잉여수지 수용부는 상기 평탄한 기준 밀봉면에 기초하여 상기 형성 위치가 설정되는 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지의 제조방법.
  11. 제8항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 잉여수지 수용부는 라미네이트 외장체의 외표면으로부터 돌출하도록 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지의 제조방법.
  12. 제8항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 접합용 수지는 라미네이트 외장체의 내면층과 동일한 재질이며 가교 구조를 가지는 열가소성 수지인 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지의 제조방법.
  13. 제8항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전극 단자는 그 두께가 0.2~5.0mm이고, 히트실부를 따른 길이가 16~100mm인 판형상의 단자인 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지의 제조방법.
  14. 제8항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 시트형상 이차전지는 그 용량이 1.5Ah 이상인 것을 특징으로 하는 시트형상 이차전지.
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