KR20120010169A - 접착제 조성물, 회로 접속 구조체, 반도체 장치 및 태양 전지 모듈 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위를 5 내지 18 질량％ 갖는 아크릴 고무와, 우레탄아크릴레이트와, 라디칼 중합 개시제를 함유하는 접착제 조성물을 제공한다.

Description

접착제 조성물, 회로 접속 구조체, 반도체 장치 및 태양 전지 모듈 {ADHESIVE COMPOSITION, CIRCUIT CONNECTION STRUCTURE, SEMICONDUCTOR DEVICE, AND SOLAR CELL MODULE}
본 발명은 접착제 조성물, 회로 접속 구조체, 반도체 장치 및 태양 전지 모듈에 관한 것이다.
반도체 소자, 액정 표시 소자 등에서, 소자 중의 다양한 부재를 결합시킬 목적으로 종래부터 다양한 접착제 조성물이 사용되고 있다. 접착제 조성물에 요구되는 특성은, 접착성을 비롯하여 내열성, 고온 고습 상태에서의 신뢰성 등, 다방면에 걸친다.
또한, 접착에 사용되는 피착체에는, 인쇄 배선판, 폴리이미드 등의 유기 기재를 비롯하여 구리, 알루미늄 등의 금속이나, ITO, IZO, SiN, SiO2 등의 다종다양한 표면 상태를 갖는 기재가 이용된다. 이 때문에, 접착제 조성물은 각 피착체에 맞는 분자 설계가 필요한 경우가 있다.
종래부터, 반도체 소자나 액정 표시 소자용 접착제 조성물로는, 고접착성이고 고신뢰성을 나타내는 에폭시 수지를 이용한 것이 알려져 있다(특허문헌 1 참조). 이러한 접착제 조성물의 구성 성분으로는, 에폭시 수지, 에폭시 수지와 반응성을 갖는 경화제 및 에폭시 수지와 경화제의 반응을 촉진시키는 열잠재성 촉매가 일반적으로 이용되고 있다. 열잠재성 촉매는 경화 온도 및 경화 속도를 결정하는 중요한 인자가 되고 있고, 실온에서의 저장 안정성과 가열시 경화 속도의 측면에서 다양한 화합물이 이용되어 왔다.
에폭시 수지를 이용한 접착제 조성물에서는, 실제 공정에서 170 내지 250 ℃의 온도에서 1 내지 3 시간 동안 경화함으로써 원하는 접착을 얻었다. 그러나, 최근 반도체 소자의 고집적화, 액정 소자의 고정밀화에 따라, 소자간 및 배선간 피치가 협소화하여, 경화시 가열에 의해 주변 부재에 악영향을 미칠 우려가 발생하였다. 또한, 저비용화를 위해서는, 작업 처리량을 향상시킬 필요성이 있어, 보다 저온이고 단시간에서의 경화, 바꾸어 말하면 저온 속경화에서의 접착이 요구되고 있다.
그러나, 이 저온 속경화를 달성하기 위해서는, 활성화 에너지가 낮은 열잠재성 촉매를 사용할 필요가 있어, 실온 부근에서의 저장 안정성을 겸비하는 것이 매우 어렵다.
그래서 최근 아크릴레이트 유도체나 메타아크릴레이트 유도체(이하, "(메트)아크릴레이트 유도체"라 총칭함)와 라디칼 중합 개시제인 과산화물을 병용한, 라디칼 경화형 접착제가 주목받고 있다. 라디칼 경화형 접착제는, 반응 활성종인 라디칼이 반응성이 풍부하기 때문에, 에폭시 수지를 이용한 접착제에 비하여, 단시간의 경화가 가능하였다(특허문헌 2 및 3).
일본 특허 공개 (평)1-113480호 공보 국제 공개 제98/44067호 공보 국제 공개 제01/015505호 공보
그러나, 종래의 라디칼 경화형 접착제에서는, 접착 강도가 반드시 충분한 것은 아니라는 문제가 있었다.
또한, 반도체 소자나 액정 표시 소자 등의 부재의 접착에서는, 통상 피착체의 위치 정렬 및 가(假)고정 공정을 거쳐, 본 접속이 행해진다. 최근, 작업 처리량 향상을 목적으로 한 실장시 각 공정의 단시간화가 진행되어, 본 접속 전의 피착체의 위치 정렬 및 가고정 공정이 1 초 이하인 경우가 고려되고 있다. 그러나, 종래의 라디칼 경화형 접착제에서는, 이러한 단시간의 가고정으로는, 피착체를 충분히 지지할 수 없어, 위치 어긋남이 발생한다는 문제가 있었다.
예를 들면, 특허문헌 3에는, 라디칼 중합성 화합물로서 우레탄아크릴레이트를 선택함으로써 접착성이 우수해진다는 취지의 기재가 있지만, 이러한 라디칼 경화형 접착제는, 상술한 바와 같은 단시간의 가고정으로는, 충분한 지지력(가고정력)을 얻는 것이 곤란하였다.
본 발명은 상기 종래 기술이 갖는 과제를 감안하여 이루어진 것으로, 가고정 시간이 짧아도 충분한 지지력(가고정력)을 얻는 것이 가능하고, 또한 본 접속 후 접착 강도가 우수한 접착제 조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다. 또한, 본 발명은 해당 접착제 조성물을 이용하여 접착된 피착체를 구비하는, 회로 접속 구조체, 반도체 장치 및 태양 전지 모듈을 제공하는 것을 목적으로 한다.
즉, 본 발명은 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위를 5 내지 18 질량％ 갖는 아크릴 고무와, 우레탄아크릴레이트 및/또는 우레탄메타크릴레이트와, 라디칼 중합 개시제를 함유하는 접착제 조성물을 제공한다.
본 발명에 따른 접착제 조성물은, 상기 구성의 채용에 의해, 가고정 시간이 짧아도 충분한 가고정력을 얻는 것이 가능하며, 본 접속 후 접착 강도가 우수하다. 이 때문에, 본 발명에 따른 접착제 조성물에 따르면, 단시간에 피착체의 위치 정렬 및 가고정을 행할 수 있다. 그리고, 본 발명에 따른 접착제 조성물을 이용함으로써, 반도체 소자나 액정 표시 소자 등의 제조 공정에서 작업 처리량의 향상을 도모할 수 있게 된다.
또한, 본 발명에 따른 접착제 조성물은, 본 접속시 저온 속경화가 가능한 라디칼 경화형 접착제이기 때문에, 에폭시 수지를 이용한 접착제와 비교하여, 본 접속 공정에 걸리는 작업 시간을 단축시킬 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 접착제 조성물이 본 접속 후 접착 강도가 우수한 것이기 때문에, 본 발명에 따른 접착제 조성물에 의해 접착된 구조체는, 우수한 접속 신뢰성을 갖게 된다.
본 발명에 따른 접착제 조성물에서, 상기 아크릴 고무의 유리 전이 온도는 -30 내지 20 ℃의 범위인 것이 바람직하다. 이러한 접착제 조성물은, 가고정력이 한층 우수할 뿐 아니라, 접속 신뢰성이 한층 우수해진다.
본 발명에 따른 접착제 조성물은, 도전성 입자를 더 함유하는 것이 바람직하다. 도전성 입자를 더 함유함으로써, 접착제 조성물은 도전성 또는 이방 도전성이 부여된다. 이 때문에, 이러한 접착제 조성물은 회로 전극을 갖는 회로 부재끼리의 접속 용도 등에 의해 바람직하게 사용할 수 있으며, 접속한 회로 전극 사이의 접속 저항을 충분히 감소시킬 수 있다.
본 발명에서 상기 아크릴 고무는, 아크릴로니트릴, 알킬(메트)아크릴레이트 및 극성기 함유 (메트)아크릴레이트를 단량체 단위로서 가질 수도 있다.
또한, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트의 중량 평균 분자량은 5000 내지 30000인 것이 바람직하다.
또한, 상기 아크릴 고무의 함유량은, 상기 아크릴 고무, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트 및 상기 라디칼 중합 개시제의 총량 기준으로 1.5 내지 30 질량％로 할 수 있다.
또한, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트의 함유량은, 상기 아크릴 고무, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트 및 상기 라디칼 중합 개시제의 총량 기준으로 5 내지 80 질량％로 할 수 있다.
또한, 상기 라디칼 중합 개시제의 함유량은, 상기 아크릴 고무, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트 및 상기 라디칼 중합 개시제의 총량 기준으로 0.1 내지 30 질량％로 할 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 접착제 조성물을 필름상으로 성형하여 이루어지는 필름상 회로 접속 재료를 제공한다.
본 발명은 또한, 대향 배치된 한쌍의 회로 부재와, 상기 한쌍의 회로 부재 사이에 설치되고, 상기 한쌍의 회로 부재가 각각 갖는 회로 전극끼리가 전기적으로 접속되도록 회로 부재끼리를 접착하는 접속 부재를 구비하며, 상기 접속 부재가 상기 본 발명에 따른 접착제 조성물의 경화물을 함유하는 회로 접속 구조체를 제공한다.
본 발명에 따른 회로 접속 구조체는, 한쌍의 회로부끼리 접착하는 접속 부재가 상기 본 발명에 따른 접착제 조성물의 경화물을 함유하고 있기 때문에, 고온 고습 환경하에 장기간 놓여진 경우에도 우수한 접속 신뢰성이 얻어져, 접속 부재와 피착체(회로 부재)의 계면에서의 박리의 발생을 충분히 억제할 수 있다.
본 발명은 또한, 제1 회로 전극을 갖는 제1 회로 부재와 제2 회로 전극을 갖는 제2 회로 부재 사이에, 상기 접착제 조성물을 개재시켜서, 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극이 대향하도록 상기 제1 회로 부재와 상기 제2 회로 부재를 가고정하는 가고정 공정과, 가고정된 상기 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재를 가열 가압하여, 상기 접착제 조성물을 경화시킴과 동시에, 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극을 전기적으로 접속시키는 접속 공정을 구비하는, 회로 접속 구조체의 제조 방법을 제공한다.
본 발명은 또한, 반도체 소자와, 상기 반도체 소자를 탑재하는 기판과, 상기 반도체 소자 및 상기 기판 사이에 설치되고, 상기 반도체 소자 및 상기 기판이 전기적으로 접속되도록 상기 반도체 소자 및 상기 기판을 접착하는 접속 부재를 구비하며, 상기 접속 부재가 상기 본 발명에 따른 접착제 조성물의 경화물을 함유하는 반도체 장치를 제공한다.
본 발명에 따른 반도체 장치는, 반도체와 기판을 접착하는 접속 부재가 상기 본 발명에 따른 접착제 조성물의 경화물을 함유하고 있기 때문에, 고온 고습 환경하에 장기간 놓여진 경우에도 우수한 접속 신뢰성이 얻어지며, 접속 부재와 피착체(반도체 소자, 기판)의 계면에서의 박리의 발생을 충분히 억제할 수 있다.
본 발명은 또한, 반도체 소자와 기판 사이에 상기 접착제 조성물을 개재시켜서, 상기 기판 상에 상기 반도체 소자를 가고정하는 가고정 공정과, 상기 반도체 소자 및 상기 기판을 가열 가압하여, 상기 회로 접속 재료를 경화시킴과 동시에, 상기 반도체 소자와 상기 기판을 전기적으로 접속시키는 접속 공정을 구비하는 반도체 장치의 제조 방법을 제공한다.
본 발명은 또한, 전극을 갖는 태양 전지셀과, 배선 부재와, 상기 전극과 상기 배선 부재가 전기적으로 접속되도록 상기 태양 전지셀과 상기 배선 부재를 접착하는 접속 부재를 구비하며, 상기 접속 부재가 상기 본 발명에 따른 접착제 조성물의 경화물을 함유하는 태양 전지 모듈을 제공한다.
본 발명에 따른 태양 전지 모듈은, 태양 전지셀과 배선 부재를 접착하는 접속 부재가 상기 본 발명에 따른 접착제 조성물의 경화물을 함유하고 있기 때문에, 고온 고습 환경하에 장기간 놓여진 경우에도 우수한 접속 신뢰성이 얻어지며, 접속 부재와 피착체(태양 전지셀, 배선 부재)와의 계면에서의 박리의 발생을 충분히 억제할 수 있다.
본 발명은 또한, 전극을 갖는 태양 전지셀과 배선 부재 사이에, 상기 본 발명에 따른 접착제 조성물을 개재시켜서, 상기 태양 전지셀 상에 상기 배선 부재를 가고정하는 가고정 공정과, 상기 태양 전지셀 및 상기 배선 부재를 가열 가압하여, 상기 접착제 조성물을 경화시킴과 동시에, 상기 태양 전지셀과 상기 배선 부재를 전기적으로 접속시키는 접속 공정을 구비하는 태양 전지 모듈의 제조 방법을 제공한다.
본 발명은 또한, 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위를 5 내지 18 질량％ 갖는 아크릴 고무와, 우레탄(메트)아크릴레이트와, 라디칼 중합 개시제를 함유하는 조성물의 접착제로서의 용도에 관한 것이다.
본 발명은 또한, 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위를 5 내지 18 질량％ 갖는 아크릴 고무와, 우레탄(메트)아크릴레이트와, 라디칼 중합 개시제를 함유하는 조성물의 용도로서, 한쌍의 회로 부재가 각각 갖는 회로 전극끼리가 전기적으로 접속되도록 상기 회로 부재끼리를 접착하기 위한 회로 접속 재료로서의 용도에 관한 것이다.
본 발명은 또한, 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위를 5 내지 18 질량％ 갖는 아크릴 고무와, 우레탄(메트)아크릴레이트와, 라디칼 중합 개시제를 함유하는 조성물의 용도로서, 반도체 소자와 기판을 전기적으로 접속하기 위한 회로 접속 재료로서의 용도에 관한 것이다.
본 발명에 따르면, 가고정 시간이 짧아도 충분한 지지력(가고정력)을 얻는 것이 가능하며, 본 접속 후 접착 강도가 우수한 접착제 조성물을 제공할 수 있다. 또한, 본 발명에 따르면, 해당 접착제 조성물을 이용하여 접착된 피착체를 구비하는 회로 접속 구조체, 반도체 장치 및 태양 전지 모듈을 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 접착제 조성물로 이루어지는 필름상 접착제의 한 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다.
도 2는 본 발명의 회로 접속 구조체의 한 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다.
도 3은 회로 부재를 접속하는 일련의 공정도이다.
도 4는 본 발명의 반도체 장치의 한 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다.
도 5는 본 발명의 태양 전지 모듈의 한 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다.
이하, 경우에 따라 도면을 참조하면서, 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대해서 설명한다. 또한, 도면 중 동일하거나 상당 부분에는 동일한 부호를 부여하고, 중복하는 설명은 생략한다.
또한, 이하의 설명에서 (메트)아크릴산이란, 아크릴산 및/또는 메타크릴산을 의미하고, (메트)아크릴레이트란, 아크릴레이트 및/또는 메타아크릴레이트를 의미하며, (메트)아크릴로일기란, 아크릴로일기 및/또는 메타크릴로일기를 의미한다. 즉, 우레탄(메트)아크릴레이트는, 우레탄아크릴레이트 및/또는 우레탄메타아크릴레이트를 의미한다.
또한, 본 명세서 중 중량 평균 분자량이란, 하기 표 1에 나타내는 조건에 따라, 겔 침투 크로마토그래프(GPC)로부터 표준 폴리스티렌에 의한 검량선을 이용하여 측정한 값을 말한다.
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(접착제 조성물)
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은, 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위를 5 내지 18 질량％ 갖는 아크릴 고무(이하, 경우에 따라 "(a) 성분"이라 칭함)와, 우레탄아크릴레이트 및/또는 우레탄메타크릴레이트(이하, 경우에 따라 "(b) 성분"이라 칭함)와, 라디칼 중합 개시제(이하, 경우에 따라 "(c) 성분"이라 칭함)를 함유한다.
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은, 가고정 시간이 짧아도 충분한 가고정력을 얻는 것이 가능하며, 본 접속 후 접착 강도가 우수하다. 이 때문에, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물에 따르면, 단시간에 피착체의 위치 정렬 및 가고정을 행할 수 있다. 그리고, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물을 이용함으로써, 반도체 소자나 액정 표시 소자 등의 제조 공정에서, 작업 처리량의 향상을 도모할 수 있게 된다.
또한, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은, 본 접속시 저온 속경화가 가능한 라디칼 경화형 접착제이기 때문에, 에폭시 수지를 이용한 접착제와 비교하여, 본 접속 공정에 걸리는 작업 시간을 단축할 수 있다.
또한, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물이 본 접속 후의 접착 강도가 우수한 것이기 때문에, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물에 의해 접착된 구조체는 우수한 접속 신뢰성을 갖게 된다.
이하, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물을 구성하는 각 성분에 대해서 상술한다.
((a) 성분: 아크릴 고무)
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은 아크릴 고무를 함유한다. 그리고, 해당 아크릴 고무는 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위를 아크릴 고무의 총량 기준으로 5 질량％ 이상, 바람직하게는 8 질량％ 이상 갖는다. 아크릴 고무에서의 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위의 함유량이 상기보다 적으면, 접착력이 낮아지는 경향이 있다.
또한, 아크릴 고무는 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위의 함유량이, 아크릴 고무의 총량 기준으로 18 질량％ 이하, 바람직하게는 16 질량％ 이하이다. 아크릴 고무에서의 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위의 함유량이 상기보다 많으면, (b) 성분과의 상용성이 나빠지고, 생산성이 떨어지는 경향이 있다.
또한, 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위의 함유량은, 아크릴 고무 합성시 투입량으로부터 용이하게 계산 가능하지만, 합성된 아크릴 고무로부터 계산하는 경우에는, 예를 들면 IR, NMR, GC-MS, 원소 분석 등에 의해서 아크릴 고무 중의 니트릴 당량을 정량함으로써 계산할 수 있다.
아크릴 고무는, 예를 들면 아크릴로니트릴과, 아크릴로니트릴 이외의 라디칼 중합성 단량체를 중합함으로써 얻을 수 있다. 아크릴로니트릴 이외의 라디칼 중합성 단량체로는, 에틸(메트)아크릴레이트, 프로필(메트)아크릴레이트, 부틸(메트)아크릴레이트 등의 알킬(메트)아크릴레이트; 히드록시에틸(메트)아크릴레이트, 글리시딜(메트)아크릴레이트 등의 극성기 함유 (메트)아크릴레이트; (메트)아크릴산; 1,4-부타디엔 등의 디엔류 등을 들 수 있다. 이들 라디칼 중합성 단량체는 단독으로 또는 복수 조합하여 사용할 수 있다.
아크릴로니트릴과 아크릴로니트릴 이외의 라디칼 중합성 단량체와의 중합 방법은, 특별히 제한은 없고, 통상의 현탁 중합, 용액 중합, 유화 중합, 괴상 중합, 고압 라디칼 중합 등의 중합 방법을 채용할 수 있다.
아크릴 고무는, 상기한 라디칼 중합성 단량체 중, 알킬(메트)아크릴레이트 및 극성기 함유 (메트)아크릴레이트를 단량체 단위로서 갖는 것이 바람직하다.
아크릴 고무에서의 알킬(메트)아크릴레이트 유래의 구조 단위의 함유량은 77 질량％ 이상인 것이 바람직하고, 80 질량％ 이상인 것이 보다 바람직하다. 알킬(메트)아크릴레이트 유래의 구조 단위의 함유량을 상기한 바와 같이 함으로써, 보다 양호한 가고정력이 얻어진다는 효과가 발휘된다.
또한, 아크릴 고무에서의 알킬(메트)아크릴레이트 유래의 구조 단위의 함유량은 94 질량％ 이하인 것이 바람직하고, 92 질량％ 이하인 것이 보다 바람직하다. 알킬(메트)아크릴레이트 유래의 구조 단위의 함유량을 상기한 바와 같이 함으로써, 본 접속 후에 의해 양호한 접착력이 얻어진다는 효과가 발휘된다.
아크릴 고무에서의, 극성기 함유 아크릴레이트 유래의 구조 단위의 함유량은 1 질량％ 이상인 것이 바람직하고, 2 질량％ 이상인 것이 보다 바람직하다. 이관능성 아크릴레이트 유래의 구조 단위의 함유량을 상기한 바와 같이 함으로써, 본 접속 후에 의해 양호한 접착력이 얻어진다는 효과가 발휘된다.
또한, 아크릴 고무에서의 극성기 함유 아크릴레이트 유래의 구조 단위의 함유량은 5 질량％ 이하인 것이 바람직하고, 4 질량％ 이하인 것이 보다 바람직하다. 이관능성 아크릴레이트 유래의 구조 단위의 함유량을 상기한 바와 같이 함으로써, 다른 접착제 조성물과의 충분한 상용성이 얻어진다는 효과가 발휘된다.
아크릴 고무의 유리 전이 온도는 -30 내지 20 ℃의 범위인 것이 바람직하고, -25 내지 15 ℃의 범위인 것이 보다 바람직하다. 아크릴 고무의 유리 전이 온도가 -30 ℃ 미만이면, 접착제 조성물의 경화물이 내열성이 떨어지는 경향이 있다. 또한, 아크릴 고무의 유리 전이 온도가 20 ℃ 이하이면, 보다 단시간에 피착체의 위치 정렬이 가능해질 뿐 아니라, 가고정시에 의해 높은 가고정력이 얻어지는 경향이 있다.
아크릴 고무의 중량 평균 분자량은 100000 내지 1500000의 범위인 것이 바람직하고, 250000 내지 1000000의 범위인 것이 보다 바람직하다. 아크릴 고무의 중량 평균 분자량이 100000 미만이면, 접착제 조성물의 경화물이 내열성이 떨어지는 경향이 있다. 또한, 아크릴 고무의 중량 평균 분자량이 1500000보다 크면, 다른 수지(특히 (b) 성분)와의 상용성이 악화되거나, 유동성이 낮아지는 경향이 있다.
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물에서의 아크릴 고무((a) 성분)의 함유량은, (a) 성분, (b) 성분 및 (c) 성분의 총량 기준으로 1.5 내지 30 질량％인 것이 바람직하고, 2.5 내지 20 질량％인 것이 보다 바람직하다. 아크릴 고무의 함유량이 1.5 질량％ 이상이면, 보다 단시간에 피착체의 위치 정렬이 가능해질 뿐 아니라, 가고정시에 의해 높은 가고정력이 얻어지는 경향이 있다. 또한, 아크릴 고무의 함유량이 30 질량％보다 많으면, 다른 수지(특히 (b) 성분)와의 상용성이 악화되는 경향이 있다.
((b) 성분: 우레탄(메트)아크릴레이트)
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은 우레탄(메트)아크릴레이트를 함유한다. 여기서 우레탄(메트)아크릴레이트란, 분자 내에 적어도 하나의 우레탄기와, 적어도 하나의 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물이다.
우레탄(메트)아크릴레이트로는 디올 화합물과, 디이소시아네이트 화합물과, 수산기 함유 (메트)아크릴레이트 화합물과의 반응 생성물을 들 수 있다.
상기 디올 화합물로는 폴리에틸렌아디페이트, 폴리디에틸렌아디페이트, 폴리프로필렌아디페이트, 폴리부틸렌아디페이트, 폴리헥사메틸렌아디페이트, 폴리네오펜틸아디페이트, 폴리카프로락톤폴리올, 폴리헥사메틸렌카르보네이트, 실리콘폴리올, 아크릴폴리올, 폴리에틸렌글리콜, 폴리프로필렌글리콜, 폴리테트라메틸렌글리콜 등을 들 수 있다. 이들은 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
상기 디이소시아네이트 화합물로는 2,4-톨릴렌디이소시아네이트, 3,3'-디메틸-4,4'-비페닐렌디이소시아네이트, 1,6-헥사메틸렌디이소시아네이트, 1,3-페닐렌디이소시아네이트, 1,4-페닐렌디이소시아네이트, 나프탈렌-1,5-디이소시아네이트, 3,3'-디메틸디페닐메탄-4,4'-디이소시아네이트, 4,4'-메틸렌비스(시클로헥실이소시아네이트), 이소포론디이소시아네이트, 4,4'-디페닐메탄디이소시아네이트, 디시클로헥실메탄-4,4'-디이소시아네이트, 톨루엔-2,6-디이소시아네이트, 톨루엔-2,4-디이소시아네이트, 트리에틸헥사메틸렌디이소시아네이트, m-크실렌디이소시아네이트 등을 들 수 있다. 이들은 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
수산기 함유 (메트)아크릴레이트 화합물로는, 2-히드록시에틸(메트)아크릴레이트, 2-히드록시프로필(메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다.
우레탄(메트)아크릴레이트의 중량 평균 분자량은 5000 내지 30000의 범위인 것이 바람직하고, 8000 내지 20000의 범위인 것이 보다 바람직하다. 우레탄(메트)아크릴레이트의 중량 평균 분자량이 5000 이상이면 본 접속 후 접착력이 한층 우수한 경향이 있고, 30000 이하이면 유동성이 보다 향상되는 경향이 있다.
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물에서의 우레탄(메트)아크릴레이트((b) 성분)의 함유량은, (a) 성분, (b) 성분 및 (c) 성분의 총량 기준으로 5 내지 80 질량％인 것이 바람직하고, 10 내지 70 질량％인 것이 보다 바람직하다. 우레탄(메트)아크릴레이트의 함유량이 5 질량％ 이상이면, 보다 높은 접착력이 얻어지는 경향이 있다. 또한, 우레탄(메트)아크릴레이트의 함유량이 80 질량％보다 많으면, 접착제 조성물을 필름상으로 하여 이용할 때에, 필름 형성성이 악화되는 경향이 있다.
((c) 성분: 라디칼 중합 개시제)
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은 라디칼 중합 개시제를 함유한다. 여기서 라디칼 중합 개시제란, 가열 및/또는 광 조사에 의해 분해되어 유리 라디칼이 발생할 수 있는 화합물이다.
라디칼 중합 개시제로는, 예를 들면 종래부터 알려져 있는 과산화물이나 아조 화합물을 사용할 수 있다. 이들 라디칼 중합 개시제는, 가열에 의해 분해되어 유리 라디칼을 발생할 수 있는 화합물이다.
라디칼 중합 개시제의 1 분간 반감기 온도는 80 내지 200 ℃의 범위인 것이 바람직하고, 90 내지 175 ℃의 범위인 것이 바람직하다. 라디칼 중합 개시제의 1 분간 반감기 온도가 상기 범위 내이면, 접착제 조성물의 보존 안정성이 양호해지고, 충분한 반응성(경화성)을 갖게 된다. 또한, 여기서 "1 분간 반감기 온도"란, 반감기가 1 분이 되는 온도를 말한다. 또한, "반감기"란, 화합물의 농도가 초기값의 절반으로 감소하기까지의 시간을 말한다.
또한, 라디칼 중합 개시제로는 분자량이 180 내지 1000의 범위인 과산화물이 바람직하고, 분자량이 200 내지 500의 범위인 과산화물이 보다 바람직하다. 이러한 라디칼 중합 개시제는 (a) 성분 및 (b) 성분과의 상용성이 우수하기 때문에, 안정성 및 반응성이 우수할 뿐 아니라, 휘발성이 낮기 때문에 취급성이 용이하다.
라디칼 중합 개시제로는 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 쿠밀퍼옥시네오데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시네오헵타노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 디-t-부틸퍼옥시헥사히드로테레프탈레이트, t-아밀퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, 3-히드록시-1,1-디메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, t-아밀퍼옥시네오데카노에이트, t-헥실퍼옥시이소프로필모노카르보네이트, t-부틸퍼옥시말레산, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시라우레이트, 2,5-디메틸-2,5-디(3-메틸벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카르보네이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시벤조에이트, 디부틸퍼옥시트리메틸아디페이트, t-아밀퍼옥시노르말옥토에이트, t-아밀퍼옥시이소노나노에이트, t-아밀퍼옥시벤조에이트 등의 퍼옥시에스테르류; 디(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카르보네이트, 디(2-에틸헥실)퍼옥시디카르보네이트 등의 퍼옥시디카르보네이트류; 디라우로일퍼옥사이드, 디벤조일퍼옥사이드, 3-메틸벤조일퍼옥사이드, 4-메틸벤조일퍼옥사이드, 디(3-메틸벤조일)퍼옥사이드, 디(4-메틸벤조일)퍼옥사이드 등의 디아실퍼옥사이드류; 2,2'-아조비스-2,4-디메틸발레로니트릴, 1,1'-아조비스(1-아세톡시-1-페닐에탄), 2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 2,2'-아조비스(2-메틸부티로니트릴), 디메틸-2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 4,4'-아조비스(4-시아노발레르산), 1,1'-아조비스(1-시클로헥산카르보니트릴) 등의 아조계 중합 개시제 등을 들 수 있다. 이들 화합물은 1종을 단독으로 이용하는 것 이외에, 2종 이상의 화합물을 혼합하여 이용할 수도 있다.
또한, 라디칼 중합 개시제로는, 파장 150 내지 750 nm의 광의 조사에 의해 라디칼을 발생할 수 있는 화합물을 이용할 수도 있다. 이러한 화합물로는, 예를 들면 문헌 [Photoinitiation, Photopolymerization, and Photocuring, J. -P. Fouassier, Hanser Publishers(1995년), p17 내지 p35]에 기재되어 있는 α-아세토아미노페논 유도체나 포스핀옥시드 유도체가 광 조사에 대한 감도가 높기 때문에 바람직하다. 이들 화합물은 1종을 단독으로 이용하는 것 이외에, 2종 이상의 화합물을 혼합하여 이용할 수도 있다. 또한, 상기 과산화물이나 아조 화합물과 혼합하여 이용할 수도 있다.
라디칼 중합 개시제 중 염소 이온의 함유량은 5000 ppm 이하인 것이 바람직하다. 이러한 라디칼 중합 개시제를 함유하는 접착제 조성물은, 회로 부재의 접속 단자의 부식을 한층 억제할 수 있기 때문에, 회로 부재 접속용 접착제 조성물로서 바람직하다.
또한, 라디칼 중합 개시제 중 유기산의 함유량은 5000 ppm 이하인 것이 바람직하다. 이러한 라디칼 중합 개시제를 함유하는 접착제 조성물은, 회로 부재의 접속 단자의 부식을 한층 억제할 수 있기 때문에, 회로 부재 접속용 접착제 조성물로서 바람직하다.
또한, 라디칼 중합 개시제로는 실온(25 ℃), 상압하에서 24 시간 동안 개방 방치한 후에 20 질량％ 이상의 질량 유지율을 갖는 라디칼 중합 개시제가 바람직하다. 이러한 라디칼 중합 개시제를 함유하는 접착제 조성물은, 저장 안정성이 한층 우수하다.
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물에서의 라디칼 중합 개시제((c) 성분)의 함유량은, (a) 성분, (b) 성분 및 (c) 성분의 총량 기준으로 0.1 내지 30 질량％인 것이 바람직하고, 1 내지 20 질량％인 것이 보다 바람직하다. 라디칼 중합 개시제의 함유량이 0.1 질량％ 이상이면, 보다 높은 반응률 및 보다 높은 접착력이 얻어지는 경향이 있다. 또한, 라디칼 중합 개시제의 함유량이 30 질량％보다 많으면, 가용 시간이 짧아지는 경향이 있다. 즉, 라디칼 중합 개시제를 상기 범위로 함으로써 높은 반응률 및 접착력과, 긴 가용 시간을 양립할 수 있게 된다.
((d) 성분: 도전성 입자)
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은, 도전성 입자(이하, 경우에 따라 "(d) 성분"이라 칭함)를 더 함유할 수도 있다. 도전성 입자를 함유하는 접착제 조성물은, 이방 도전성 접착제 조성물로서 바람직하게 사용할 수 있다.
도전성 입자로는 Au, Ag, Pd, Ni, Cu, 땜납 등을 함유하는 금속 입자; 카본 입자; 유리, 세라믹, 플라스틱 등의 비도전성 재료로 이루어지는 핵체에, 금속, 금속 입자, 카본 등의 도전성 재료를 피복한 복합 입자 등을 들 수 있다. 도전성 입자는, 예를 들면 구리로 이루어지는 금속 입자에 은을 피복한 입자일 수도 있다. 또한, 도전성 입자로서, 일본 특허 공개 2005-116291호 공보에 기재되어 있는 바와 같은, 미세한 금속 입자가 다수, 쇄상으로 연결된 형상을 갖는 금속 분말을 이용할 수도 있다.
도전성 입자로는 플라스틱으로 이루어지는 핵체에 도전성 재료를 피복하여 이루어지는 복합 입자, 또는 금속(예를 들면, 니켈, 구리, 은 등을 함유하는 금속 입자)이 바람직하다. 이들 도전성 입자는, 가열 가압에 의해서 변형되는 변형성을 갖기 때문에, 회로 부재끼리 접착할 때에, 상기 회로 부재가 갖는 회로 전극과 도전성 입자와의 접촉 면적을 증가시킬 수 있다. 이 때문에, 이들 도전성 입자를 함유하는 접착제 조성물에 따르면, 접속 신뢰성이 한층 우수한 회로 접속 구조체가 얻어진다. 또한, 도전성 입자로는, 상기 도전성 입자의 표면을 절연성 입자에 의해 피복한 것이나, 혼성화 등의 방법에 의해 상기 도전성 입자의 표면에 절연성 물질로 이루어지는 절연층이 설치된 것을 사용할 수도 있다. 이와 같은 도전성 입자를 사용함으로써, 인접하는 도전성 입자끼리의 접촉에 의한 단락이 발생하기 어려워진다.
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물에서의 도전성 입자((d) 성분)의 함유량은, 접착제 조성물 중 고형분의 총 부피를 기준으로, 0.1 내지 30 부피％로 하는 것이 바람직하고, 0.1 내지 10 부피％로 하는 것이 보다 바람직하다. 도전성 입자의 함유량이 0.1 부피％ 미만이면 도전성이 떨어지는 경향이 있고, 30 부피％를 초과하면 회로 전극간의 단락이 발생하기 쉬워지는 경향이 있다. 상기 고형분의 총 부피는, 예를 들면 23 ℃에서의 경화 전의 접착제 조성물의 각 성분의 부피의 합으로 결정된다. 각 성분의 부피는, 예를 들면 비중을 이용하여 질량을 부피로 환산함으로써 구할 수 있다. 또한, 부피를 측정하고자 하는 성분을 용해하거나 팽윤시키지 않고, 그의 성분을 충분히 적실 수 있는 적당한 용매(물, 알코올 등)를 메스실린더 등의 용기에 넣고, 상기 용기에 측정 대상의 성분을 투입하여, 증가된 부피를 그 성분의 부피로서 구할 수도 있다.
(그 밖의 성분)
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은, 상기 이외의 성분을 함유할 수도 있다.
예를 들면, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은, 상기 아크릴 고무 이외의 열가소성 수지를 더 함유할 수도 있다.
열가소성 수지로는 폴리이미드 수지류, 폴리아미드 수지류, 페녹시 수지류, 폴리(메트)아크릴레이트 수지류, 폴리우레탄 수지류, 폴리에스테르 수지류, 폴리비닐부티랄 수지류 등을 들 수 있다. 또한, 이들 열가소성 수지 중에는, 실록산 결합이나 불소 치환기가 포함될 수도 있다. 이들은 혼합하는 수지끼리 완전히 상용하거나, 마이크로 상분리가 발생하여 백탁하는 상태이면, 바람직하게 사용할 수 있다.
열가소성 수지의 분자량은 클수록 필름 형성성이 용이하게 얻어지고, 또한 접착제로서의 유동성에 영향을 미치는 용융 점도를 광범위하게 설정할 수 있다. 열가소성 수지의 분자량은 특별히 제한을 받는 것은 아니지만, 일반적인 중량 평균 분자량으로는 5000 내지 200000이 바람직하고, 10000 내지 150000이 특히 바람직하다. 이 값이 5000 미만이면 필름 형성성이 떨어지는 경향이 있고, 또한 200000을 초과하면 다른 성분과의 상용성이 악화되는 경향이 있다.
또한, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트 이외의 라디칼 중합성 성분을 더 함유할 수도 있다.
라디칼 중합성 성분은 단량체, 올리고머 등의 상태에서 사용할 수 있고, 단량체와 올리고머를 혼합하여 이용할 수도 있다. 또한, 라디칼 중합성 성분은 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
라디칼 중합성 성분으로는 (메트)아크릴로일기를 갖는 것을 들 수 있다. (메트)아크릴로일기를 갖는 라디칼 중합성 성분으로는, 에폭시(메트)아크릴레이트 올리고머, 폴리에테르(메트)아크릴레이트 올리고머, 폴리에스테르(메트)아크릴레이트 올리고머 등의 올리고머; 트리메틸올프로판트리(메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 폴리알킬렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐옥시에틸(메트)아크릴레이트, 네오펜틸글리콜디(메트)아크릴레이트, 디펜타에리트리톨헥사(메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 2관능 (메트)아크릴레이트. 이소시아누르산 변성 3관능 (메트)아크릴레이트, 비스페놀플루오렌디글리시딜에테르의 글리시딜기에 (메트)아크릴산을 부가시킨 에폭시(메트)아크릴레이트, 비스페놀플루오렌디글리시딜에테르의 글리시딜기에 에틸렌글리콜이나 프로필렌글리콜을 부가시킨 화합물에 (메트)아크릴로일옥시기를 도입한 화합물 등의 다관능 (메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다. 또한, 펜타에리트리톨(메트)아크릴레이트, 2-시아노에틸(메트)아크릴레이트, 시클로헥실(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐옥시에틸(메트)아크릴레이트, 2-(2-에톡시에톡시)에틸(메트)아크릴레이트, 2-에톡시에틸(메트)아크릴레이트, 2-에틸헥실(메트)아크릴레이트, n-헥실(메트)아크릴레이트, 2-히드록시에틸(메트)아크릴레이트, 히드록시프로필(메트)아크릴레이트, 이소보르닐(메트)아크릴레이트, 이소데실(메트)아크릴레이트, 이소옥틸(메트)아크릴레이트, n-라우릴(메트)아크릴레이트, 2-메톡시에틸(메트)아크릴레이트, 2-페녹시에틸(메트)아크릴레이트, 테트라히드로푸르푸릴(메트)아크릴레이트, 2-(메트)아크릴로일옥시에틸포스페이트, N,N-디메틸아미노에틸(메트)아크릴레이트, N,N-디메틸아미노프로필(메트)아크릴레이트, (메트)아크릴로일모르폴린 등을 이용할 수도 있다.
이들 중에서, (메트)아크릴로일기를 갖는 라디칼 중합성 성분으로는, 분자 내에 2개 이상의 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물이 바람직하다.
또한, 라디칼 중합성 성분으로는 (메트)아크릴로일기를 갖는 것 이외에도, 알릴기, 말레이미드기, 비닐기 등의 활성 라디칼에 의해서 중합할 수 있는 관능기를 갖는 화합물을 들 수 있다. 이러한 화합물로는, 예를 들면 N-비닐이미다졸, N-비닐피리딘, N-비닐피롤리돈, N-비닐포름아미드, N-비닐카프로락탐, 4,4'-비닐리덴비스(N,N-디메틸아닐린), N-비닐아세트아미드, N,N-디메틸아크릴아미드, N-이소프로필아크릴아미드, N,N-디에틸아크릴아미드, 메틸올아크릴아미드, 4,4'-디페닐메탄비스말레이미드, 3,3'-디메틸-5,5'-4,4'-디페닐메탄비스말레이미드, 1,6-비스말레이미드-(2,2,4-트리메틸)헥산 등을 들 수 있다.
또한, 라디칼 중합성 성분으로는, 인산에스테르 구조를 갖는 라디칼 중합성 성분을 들 수 있다. 이러한 라디칼 중합성 성분을 갖는 접착제 조성물은, 금속 등의 무기물 표면에 대한 접착 강도가 향상되기 때문에, 회로 부재끼리의 접착에 바람직하게 사용할 수 있다.
인산에스테르 구조를 갖는 라디칼 중합성 성분으로는, 예를 들면 하기 화학식 1 내지 3으로 표시되는 인산에스테르류를 들 수 있다.
Figure pat00002
식 중, R1은 아크릴로일기 또는 메타크릴로일기를 나타내고, R2는 수소 원자 또는 메틸기를 나타내며, x 및 w는 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다. 또한, 식 중, R1끼리, R2끼리, w끼리 및 x끼리는 각각 서로 동일하거나 상이할 수도 있다.
Figure pat00003
식 중, R3은 아크릴로일기 또는 메타크릴로일기를 나타내고, y 및 z는 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다. 또한, 식 중, R3끼리, y끼리 및 z끼리는 각각 서로 동일하거나 상이할 수도 있다.
Figure pat00004
식 중, R4는 아크릴로일기 또는 메타크릴로일기를 나타내고, R5는 수소 원자 또는 메틸기를 나타내며, a 및 b는 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다. 식 중, R5끼리 및 a끼리는 각각 서로 동일하거나 상이할 수도 있다.
또한, 인산에스테르 구조를 갖는 라디칼 중합성 성분으로는 애시드포스포옥시에틸(메트)아크릴레이트, 애시드포스포옥시프로필(메트)아크릴레이트, 애시드포스포옥시폴리옥시에틸렌글리콜모노(메트)아크릴레이트, 애시드포스포옥시폴리옥시프로필렌글리콜모노(메트)아크릴레이트, 2,2'-디(메트)아크릴로일옥시디에틸포스페이트, EO 변성 인산디(메트)아크릴레이트, 인산 변성 에폭시(메트)아크릴레이트, 인산비닐 등을 들 수 있다.
또한, 인산에스테르 구조를 갖는 라디칼 중합성 성분은, 무수 인산과 2-히드록시에틸(메트)아크릴레이트를 반응시킴으로써도 얻어진다. 구체적으로는, 모노(2-(메트)아크릴로일옥시에틸)애시드포스페이트, 디(2-(메트)아크릴로일옥시에틸)애시드포스페이트 등이 있다.
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물에서의 인산에스테르 구조를 갖는 라디칼 중합성 성분의 함유량은, (a) 성분, (b) 성분 및 (c) 성분의 총량을 100 질량부로 했을 때, 0.01 내지 50 질량부인 것이 바람직하고, 0.5 내지 5 질량부가 보다 바람직하다.
또한, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은 안정화제를 더 함유할 수도 있다.
안정화제는 경화 속도의 제어나, 저장 안정성을 부여하는 목적으로 첨가된다. 이러한 안정화제로는, 벤조퀴논, 히드로퀴논 등의 퀴논 유도체; 4-메톡시페놀, 4-t-부틸카테콜 등의 페놀 유도체; 2,2,6,6-테트라메틸피페리딘-1-옥실, 4-히드록시-2,2,6,6-테트라메틸피페리딘-1-옥실 등의 아미녹실 유도체; 테트라메틸피페리딜메타크릴레이트 등의 힌더드 아민 유도체 등이 바람직하게 이용된다.
안정화제의 첨가량은 (a) 성분, (b) 성분 및 (c) 성분의 총량 기준으로 0.01 내지 15 질량％인 것이 바람직하고, 0.05 내지 10 질량％인 것이 보다 바람직하다. 이 첨가량이 0.01 질량％ 미만이면, 첨가 효과가 충분히 얻어지지 않는 경향이 있고, 15 질량％를 초과하면, 중합 반응이 저해되는 경우가 있다.
또한, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은 커플링제, 밀착 향상제, 레벨링제 등의 접착 보조제를 더 함유할 수도 있다. 이러한 접착 보조제로는, 하기 화학식 4로 표시되는 화합물이 바람직하게 이용된다. 이들 접착 보조제는 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
Figure pat00005
식 중, R6, R7 및 R8은 각각 독립적으로 수소 원자, 탄소수 1 내지 5의 알킬기, 탄소수 1 내지 5의 알콕시기, 탄소수 1 내지 5의 알콕시카르보닐기 또는 탄소수 1 내지 5의 아릴기를 나타내고, R9는 아크릴로일기, 메타크릴로일기, 비닐기, 이소시아네이트기, 이미다졸기, 메르캅토기, 아미노기, 메틸아미노기, 디메틸아미노기, 벤질아미노기, 페닐아미노기, 시클로헥실아미노기, 모르폴리노기, 피페라지노기, 우레이도기 또는 글리시딜기를 나타내고, c는 1 내지 10의 정수를 나타낸다.
또한, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은, 응력 완화 및 접착성 향상을 목적으로, 아크릴 고무 이외의 공지된 고무 성분을 첨가할 수도 있다. 고무 성분으로서 구체적으로는, 폴리이소프렌, 폴리부타디엔, 카르복실기 말단 폴리부타디엔, 수산기 말단 폴리부타디엔, 1,2-폴리부타디엔, 카르복실기 말단 1,2-폴리부타디엔, 수산기 말단 1,2-폴리부타디엔, 스티렌-부타디엔 고무, 수산기 말단 스티렌-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, 카르복실화니트릴 고무, 수산기 말단 폴리(옥시프로필렌), 알콕시실릴기 말단 폴리(옥시프로필렌), 폴리(옥시테트라메틸렌)글리콜, 폴리올레핀글리콜, 폴리-ε-카프로락톤 등을 들 수 있다.
상기 고무 성분으로는, 접착성 향상의 측면에서, 고극성기인 시아노기, 카르복실기를 측쇄 또는 말단에 포함하는 고무 성분이 바람직하다. 이들 화합물은 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은, 상기한 각 성분 중 도전성 입자 이외의 성분을, 상기 성분을 용해 및/또는 분산 가능한 용제 중에서 혼합하여 얻을 수 있다. 또한, 상기한 각 성분을, 용제를 이용하지 않고 혼합하여 제조할 수도 있다. 또한, 도전성 입자는 상기 혼합 과정 중에서 적절하게 첨가할 수 있다.
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은, 필름상으로 하여 이용할 수도 있다. 구체적으로는, 예를 들면 접착제 조성물에 필요에 따라서 용제를 가하는 등을 하여 이루어지는 용액을, 불소 수지 필름, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 이형지 등의 박리성 기재 상에 도포하고, 용제를 제거하여 필름상으로 할 수 있다. 또한, 상기 용액을 부직포 등의 기재에 원침시켜, 박리성 기재 상에 적재하고, 용제를 제거하여 필름상으로 할 수도 있다. 필름상으로 사용하면, 취급성 등의 측면에서 한층 편리하다.
도 1은, 본 실시 형태의 접착제 조성물을 포함하는 필름상 접착제의 한 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다. 도 1에 나타내는 필름상 접착제 (1)은, 상기한 실시 형태에 따른 접착제 조성물을 필름상으로 형성하여 이루어지는 것이다. 이 필름상 접착제에 따르면, 취급이 용이하고, 피착체에 용이하게 설치할 수 있기 때문에, 접속 작업을 용이하게 행할 수 있다. 또한, 필름상 접착제 (1)은 2종 이상의 층으로 이루어지는 다층 구성(도시하지 않음)을 가질 수도 있다. 또한, 필름상 접착제 (1)이 도전성 입자(도시하지 않음)를 함유하는 경우에는, 이방 도전성 필름으로서 바람직하게 사용할 수 있다.
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물 및 필름상 접착제는, 통상 가열 및 가압을 병용하여 피착체끼리 접착시킬 수 있다. 가열 온도는 100 내지 250 ℃의 온도인 것이 바람직하다. 압력은 피착체에 손상을 가하지 않는 범위이면 특별히 제한되지 않지만, 일반적으로는 0.1 내지 10 MPa인 것이 바람직하다. 이들 가열 및 가압은 0.5 초 내지 120 초간의 범위에서 행하는 것이 바람직하다. 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물 및 필름상 접착제에 따르면, 예를 들면 150 내지 200 ℃, 3 MPa의 조건에서, 15 초간 단시간의 가열 및 가압으로도 피착체끼리 충분히 접착시키는 것이 가능하다.
또한, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물 및 필름상 접착제는, 열팽창계수가 상이한 이종의 피착체의 접착제로서 사용할 수 있다. 구체적으로는, 이방 도전 접착제, 은 페이스트, 은 필름 등으로 대표되는 회로 접속 재료, CSP용 엘라스토머, CSP용 언더필 충전재, LOC 테이프 등으로 대표되는 반도체 소자 접착 재료로서 사용할 수 있다.
(회로 접속 구조체)
이하, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물 및 필름상 접착제를, 각각 이방 도전성 접착제 조성물 및 이방 도전성 필름으로서 사용하고, 회로 기판의 주면 상에 회로 전극이 형성되어 이루어지는 2개의 회로 부재를 접속하는 경우의 일례에 대해서 설명한다.
즉, 이방 도전성 접착제 조성물 또는 이방 도전성 필름을, 회로 기판 상의 서로 대향하는 회로 전극 사이에 배치하고, 가열 가압함으로써, 대향하는 회로 전극 사이의 전기적 접속과 회로 기판 사이의 접착을 행하여, 회로 부재끼리 접속할 수 있다. 여기서, 회로 전극이 형성되는 회로 기판으로는, 반도체, 유리, 세라믹 등의 무기물로 이루어지는 기판, 폴리이미드, 폴리카르보네이트 등의 유기물로 이루어지는 기판, 유리/에폭시 등의 무기물과 유기물을 조합한 기판 등을 사용할 수 있다. 또한, 이러한 회로 접속 재료로서의 용도에 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물 및 필름상 접착제를 사용하는 경우, 이들에는 도전성 입자를 함유시키는 것이 바람직하다.
도 2는, 본 발명의 회로 접속 구조체(회로 부재의 접속 구조)의 한 실시 형태를 나타내는 개략 단면도이다. 도 2에 나타낸 바와 같이, 본 실시 형태에 따른 회로 접속 구조체 (2)는, 서로 대향하는 제1 회로 부재 (20) 및 제2 회로 부재 (30)을 구비하고 있고, 제1 회로 부재 (20)과 제2 회로 부재 (30) 사이에는, 이들을 접속하는 회로 접속 부재 (10)이 설치되어 있다.
제1 회로 부재 (20)은, 회로 기판(제1 회로 기판) (21)과, 회로 기판 (21)의 주면 (21a) 상에 형성되는 회로 전극(제1 회로 전극) (22)를 구비하고 있다. 또한, 회로 기판 (21)의 주면 (21a) 상에는, 경우에 따라 절연층(도시하지 않음)이 형성될 수도 있다.
한편, 제2 회로 부재 (30)은, 회로 기판(제2 회로 기판) (31)과, 회로 기판 (31)의 주면 (31a) 상에 형성되는 회로 전극(제2 회로 전극) (32)를 구비하고 있다. 또한, 회로 기판 (31)의 주면 (31a) 상에도, 경우에 따라 절연층(도시하지 않음)이 형성될 수도 있다.
제1 및 제2 회로 부재 (20, 30)으로는, 전기적 접속을 필요로 하는 전극이 형성되어 있는 것이면 특별히 제한은 없다. 구체적으로는, 액정 디스플레이에 이용되고 있는 ITO나 IZO 등으로 전극이 형성되어 있는 유리 또는 플라스틱 기판, 인쇄 배선판, 세라믹 배선판, 플렉시블 배선판, 반도체 실리콘칩 등을 들 수 있고, 이들은 필요에 따라 조합하여 사용된다. 이와 같이, 본 실시 형태에서는 인쇄 배선판이나 폴리이미드 등의 유기물로 이루어지는 재질을 비롯하여, 구리, 알루미늄 등의 금속이나 ITO(indium tin oxide; 인듐 주석 산화물), 질화규소(SiNx), 이산화규소(SiO2) 등의 무기 재질과 같이 다종다양한 표면 상태를 갖는 회로 부재를 사용할 수 있다.
회로 접속 부재 (10)은, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물 또는 필름상 접착제의 경화물로 이루어지는 것이다. 이 회로 접속 부재 (10)은, 절연성 물질 (11) 및 도전성 입자 (7)을 함유하고 있다. 도전성 입자 (7)은, 대향하는 회로 전극 (22)와 회로 전극 (32) 사이뿐 아니라, 주면 (21a, 31a)끼리 사이에도 배치되어 있다. 회로 접속 구조체 (2)에서는, 회로 전극 (22, 32)가 도전성 입자 (7)을 통해 전기적으로 접속되어 있다. 즉, 도전성 입자 (7)이 회로 전극 (22, 32)의 둘다에 직접 접촉하고 있다.
여기서 도전성 입자 (7)은, 앞서 설명한 도전성 입자이고, 절연성 물질 (11)은 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물 또는 필름상 접착제를 구성하는 절연성의 각 성분의 경화물이다.
이 회로 접속 구조체 (2)에서는, 상술한 바와 같이 대향하는 회로 전극 (22)와 회로 전극 (32)가 도전성 입자 (7)을 통해 전기적으로 접속되어 있다. 이 때문에, 회로 전극 (22, 32) 사이의 접속 저항이 충분히 감소된다. 따라서, 회로 전극 (22, 32) 사이의 전류의 흐름을 원활히 할 수 있어, 회로가 갖는 기능을 충분히 발휘할 수 있다. 또한, 회로 접속 부재 (10)이 도전성 입자 (7)을 함유하지 않은 경우에는, 회로 전극 (22)와 회로 전극 (32)가 직접 접촉함으로써 전기적으로 접속된다.
회로 접속 부재 (10)은, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물 또는 필름상 접착제의 경화물에 의해 구성되어 있기 때문에, 회로 부재 (20) 또는 (30)에 대한 회로 접속 부재 (10)의 접착 강도가 충분히 높아져, 신뢰성 시험(고온 고습 시험) 후에도 안정된 성능(양호한 접착 강도나 접속 저항)을 유지할 수 있다.
이어서 도 3을 참조하면서, 상술한 회로 접속 구조체의 제조 방법의 일례에 대해서 설명한다. 우선, 상술한 제1 회로 부재 (20)과, 필름상 회로 접속 재료 (40)을 준비한다(도 3(a) 참조). 필름상 회로 접속 재료 (40)은, 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물(회로 접속 재료)을 필름상으로 성형하여 이루어지는 것으로, 도전성 입자 (7)과 접착제 성분 (5)를 함유한다. 또한, 회로 접속 재료가 도전성 입자 (7)을 함유하지 않은 경우에도, 그의 회로 접속 재료는 절연성 접착제로서 이방 도전성 접착에 사용할 수 있고, 특히 NCP(Non-Conductive Paste; 비도전성 페이스트)라 불리는 경우도 있다. 또한, 회로 접속 재료가 도전성 입자 (7)을 함유하는 경우에는, 그의 회로 접속 재료는 ACP(Anisotropic Conductive Paste; 이방 도전성 페이스트)라 불리는 경우도 있다.
필름상 회로 접속 재료 (40)의 두께는 6 내지 50 ㎛인 것이 바람직하다. 필름상 회로 접속 재료 (40)의 두께가 6 ㎛ 미만이면, 회로 전극 (22, 32) 사이에 회로 접속 재료가 충전 부족이 되는 경향이 있다. 한편, 50 ㎛를 초과하면, 회로 전극 (22, 32) 사이의 접착제 조성물을 충분히 배제할 수 없게 되어, 회로 전극 (22, 32) 사이의 도통의 확보가 곤란해지는 경향이 있다.
이어서, 필름상 회로 접속 재료 (40)을 제1 회로 부재 (20)의 회로 전극 (22)가 형성되어 있는 면 상에 올려놓는다. 또한, 필름상 회로 접속 재료 (40)이 지지체(도시하지 않음) 상에 부착되어 있는 경우에는, 필름상 회로 접속 재료 (40)측을 제1 회로 부재 (20)에 향하도록 하여, 제1 회로 부재 (20) 상에 올려놓는다. 이 때, 필름상 회로 접속 재료 (40)은 필름상이고, 취급이 용이하다. 이 때문에, 제1 회로 부재 (20)과 제2 회로 부재 (30) 사이에 필름상 회로 접속 재료 (40)을 용이하게 개재시킬 수 있어, 제1 회로 부재 (20)과 제2 회로 부재 (30)의 접속 작업을 용이하게 행할 수 있다.
그리고, 필름상 회로 접속 재료 (40)을, 도 3(a)의 화살표 A 및 B 방향으로 가압하고, 필름상 회로 접속 재료 (40)을 제1 회로 부재 (20)에 가접속한다(도 3(b) 참조). 이 때, 가열하면서 가압할 수도 있다. 단, 가열 온도는 필름상 회로 접속 재료 (40) 중 접착제 조성물의 경화 온도보다도 낮은 온도로 한다. 가접속시의 가열 온도는, 바람직하게는 50 내지 120 ℃이고, 보다 바람직하게는 60 내지 110 ℃이다. 또한, 가접속시의 압력은 0.1 내지 3 MPa인 것이 바람직하다.
계속해서, 도 3(c)에 나타낸 바와 같이, 제2 회로 부재 (30)을 제2 회로 전극을 제1 회로 부재 (20)에 향하도록 하여 필름상 회로 접속 재료 (40) 상에 올려놓는다. 또한, 필름상 회로 접속 재료 (40)이 지지체(도시하지 않음) 상에 부착되어 있는 경우에는, 지지체를 박리한 후 제2 회로 부재 (30)을 필름상 회로 접속 재료 (40) 상에 올려놓는다. 이 때 제1 및 제2 회로 전극이 서로 대향하도록 위치 정렬을 한 후, 제2 회로 부재의 위로부터 가열, 가압함으로써 제2 회로 부재를 가고정할 수 있다. 이와 같이 함으로써 계속되는 본 접속시 전극의 위치 어긋남을 억제할 수 있다. 가고정시의 가열 온도는 필름상 회로 접속 재료 (40) 중 접착제 조성물의 경화 온도보다도 낮은 온도로 하고, 작업 처리량 단축을 위해 위치 정렬부터 가고정 완료까지의 시간은 5 초 이하인 것이 바람직하다. 또한, 가고정시의 가열 온도는, 바람직하게는 50 내지 120 ℃이고, 보다 바람직하게는 60 내지 110 ℃이다. 또한, 가고정시의 압력은 0.1 내지 3 MPa인 것이 바람직하다.
그리고, 필름상 회로 접속 재료 (40)을 가열하면서, 도 3(c)의 화살표 A 및 B 방향으로 제1 및 제2 회로 부재 (20, 30)을 통해 가압한다. 이 때의 가열 온도는 중합 반응이 개시 가능한 온도로 한다. 이와 같이 하여, 필름상 회로 접속 재료 (40)이 경화 처리되어 본 접속이 행해지고, 도 2에 도시한 바와 같은 회로 접속 구조체가 얻어진다.
여기서 접속 조건은 상술한 바와 같이, 가열 온도 100 내지 250 ℃(보다 바람직하게는 150 내지 240 ℃), 압력 0.1 내지 10 MPa, 접속 시간 0.5 초 내지 120 초간인 것이 바람직하다. 이들 조건은 사용하는 용도, 접착제 조성물, 회로 부재에 의해 적절하게 선택되고, 필요에 따라 후경화를 행할 수도 있다.
상기한 바와 같이 하여 회로 접속 구조체를 제조함으로써, 얻어지는 회로 접속 구조체에서, 도전성 입자 (7)을 대향하는 회로 전극 (22, 32)의 둘다에 접촉시키는 것이 가능해져, 회로 전극 (22, 32) 사이의 접속 저항을 충분히 감소시킬 수 있다.
또한, 필름상 회로 접속 재료 (40)의 가열에 의해, 회로 전극 (22)와 회로 전극 (32) 사이의 거리를 충분히 작게 한 상태에서 접착제 성분 (5)가 경화하여 절연성 물질 (11)이 되고, 제1 회로 부재 (20)과 제2 회로 부재 (30)이 회로 접속 부재 (10)을 통해 견고하게 접속된다. 즉, 얻어지는 회로 접속 구조체에서는, 회로 접속 부재 (10)이 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물로 이루어지는 회로 접속 재료의 경화물에 의해 구성되어 있기 때문에, 회로 부재 (20) 또는 (30)에 대한 회로 접속 부재 (10)의 접착 강도가 충분히 높아질 뿐 아니라, 전기적으로 접속한 회로 전극 사이의 접속 저항을 충분히 감소시킬 수 있다. 또한, 고온 고습 환경하에 장기간 놓여진 경우에도, 접착 강도의 저하 및 접속 저항의 증대를 충분히 억제할 수 있다.
또한, 도 4는 본 발명의 반도체 장치의 한 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다. 도 4에 나타낸 바와 같이, 반도체 장치 (3)은 반도체 소자 (50)과, 반도체의 지지 부재가 되는 기판 (60)을 구비하고 있으며, 반도체 소자 (50) 및 기판 (60) 사이에는, 이들을 전기적으로 접속하는 반도체 소자 접속 부재 (80)이 설치되어 있다. 또한, 반도체 소자 접속 부재 (80)은 기판 (60)의 주면 (60a) 상에 적층되고, 반도체 소자 (50)은 추가로 그의 반도체 소자 접속 부재 (80) 상에 적층되어 있다.
기판 (60)은 회로 패턴 (61)을 구비하고 있고, 회로 패턴 (61)은 기판 (60)의 주면 (60a) 상에서 반도체 접속 부재 (80)을 통해 또는 직접 반도체 소자 (50)과 전기적으로 접속되어 있다. 그리고, 이들이 밀봉재 (70)에 의해 밀봉되어, 반도체 장치 (3)이 형성된다.
반도체 소자 (50)의 재료로는, 실리콘, 게르마늄의 4족의 반도체 소자, GaAs, InP, GaP, InGaAs, InGaAsP, AlGaAs, InAs, GaInP, AlInP, AlGaInP, GaNAs, GaNP, GaInNAs, GaInNP, GaSb, InSb, GaN, AlN, InGaN, InNAsP 등의 III-V족 화합물 반도체 소자, HgTe, HgCdTe, CdMnTe, CdS, CdSe, MgSe, MgS, ZnSe, ZeTe 등의 II-VI족 화합물 반도체 소자, 그리고 CuInSe(CIS) 등의 다양한 것을 사용할 수 있다.
반도체 소자 접속 부재 (80)은, 절연성 물질 (11) 및 도전성 입자 (7)을 함유하고 있다. 도전성 입자 (7)은, 반도체 소자 (50)과 회로 패턴 (61) 사이 뿐만 아니라, 반도체 소자 (50)과 주면 (60a) 사이에도 배치되어 있다. 반도체 장치 (3)에서는, 반도체 소자 (50)과 회로 패턴 (61)이 도전성 입자 (7)을 통해 전기적으로 접속되어 있다. 이 때문에, 반도체 소자 (50) 및 회로 패턴 (61) 사이의 접속 저항이 충분히 감소된다. 따라서, 반도체 소자 (50) 및 회로 패턴 (61) 사이의 전류의 흐름을 원활히 할 수 있어, 반도체가 갖는 기능을 충분히 발휘할 수 있다.
또한, 반도체 소자 접속 부재 (80)이 도전성 입자 (7)을 함유하지 않은 경우에는, 반도체 소자 (50)과 회로 패턴 (61)을 원하는 양의 전류가 흐르도록 직접 접촉시키거나 또는 충분히 가까이 함으로써 전기적으로 접속된다.
반도체 소자 접속 부재 (80)은 상기 본 발명의 접착제 조성물의 경화물에 의해 구성되어 있다. 이에 따라, 반도체 소자 (50) 및 기판 (60)에 대한 반도체 소자 접속 부재 (80)의 접착 강도는 충분히 높으며, 반도체 소자 (50) 및 회로 패턴 (61) 사이의 접속 저항은 충분히 작아져 있다. 또한, 고온 고습 환경하에 장기간 놓여진 경우에도, 접착 강도의 저하 및 접속 저항의 증대를 충분히 억제할 수 있다. 또한, 반도체 소자 접속 부재 (80)은 저온 단시간의 가열 처리에 의해 형성될 수 있는 것이다. 따라서, 반도체 장치 (3)은 종래보다도 높은 신뢰성을 갖는 것이 가능하다.
또한, 반도체 장치 (3)은 상술한 회로 접속 구조체의 제조 방법에서의 제1 및 제2 회로 부재 (20, 30)으로서, 기판 (60) 및 반도체 소자 (50)을 이용하여, 상술한 회로 접속 구조체의 제조 방법과 마찬가지의 방법으로 제조할 수 있다.
이어서, 본 실시 형태에 따른 태양 전지 모듈에 대해서 설명한다.
본 실시 형태에 따른 태양 전지 모듈은, 전극을 갖는 태양 전지셀과, 배선 부재와, 상기 전극과 상기 배선 부재가 전기적으로 접속되도록 상기 태양 전지셀과 상기 배선 부재를 접착하는 배선 부재를 구비한다. 그리고, 상기 접속 부재는 상기 접착제 조성물의 경화물을 함유한다.
도 5는, 본 발명의 태양 전지 모듈의 한 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다. 도 5에 나타낸 바와 같이, 태양 전지 모듈은 태양 전지셀 (100A) 및 배선 부재 (94)를 구비하고 있고, 태양 전지셀 (100A) 및 배선 부재 (94) 사이에는, 이들을 전기적으로 접속하는 접속 부재 (95)가 설치되어 있다.
태양 전지셀 (100A)는, 기판 (92) 상에 전극 (96)을 갖고, 이 전극 (96)을 통해 배선 부재 (94)와 전기적으로 접속되어 있다. 또한, 전극 (96)을 구비하는 측의 면이 수광면 (98)이다. 태양 전지셀 (100A)에는, 수광면 (98)과 반대측의 이면 (99)에 이면 전극 (97)이 설치되어 있다.
배선 부재 (94)는, 태양 전지셀 (100A)와 다른 부재를 전기적으로 접속하기 위한 부재이다. 예를 들면, 도 5에서는 배선 부재 (94)에 의해 태양 전지셀 (100A)의 전극 (96)과, 태양 전지셀 (100B)의 이면 전극 (97)이 전기적으로 접속되어 있다.
도 5에 나타내는 태양 전지 모듈에서는, 상기 접착제 조성물의 경화물을 함유하는 접속 부재 (95)에 의해, 배선 부재 (94)와 태양 전지셀 (100B)의 이면 전극 (97)이 전기적으로 접속되도록 배선 부재 (94)와 태양 전지셀 (100B)가 접착되어 있다.
접속 부재 (95)는, 예를 들면 절연성 물질 및 도전성 입자를 함유하는 것일 수 있다. 접속 부재 (95)가 절연성 입자를 함유하는 경우, 태양 전지셀 (100A)의 전극 (96)과 배선 부재 (94)는, 도전성 입자를 통해 전기적으로 접속될 수 있다. 또한, 태양 전지셀 (100B)의 이면 전극 (97)과 배선 부재 (94)도 또한 도전성 입자를 통해 전기적으로 접속될 수 있다.
도 5에 나타내는 태양 전지 모듈은, 접속 부재 (95)가 상기 본 발명의 접착제 조성물의 경화물에 의해 구성되어 있다. 이에 따라, 태양 전지셀 (100A) 및 배선 부재 (94) 사이에 대한 접속 부재 (95)의 접착 강도는 충분히 높으며, 태양 전지셀 (100A) 및 배선 부재 (94) 사이의 접속 저항은 충분히 작아져 있다. 또한, 고온 고습 환경하에 장시간 놓여진 경우에도, 접착 강도의 저하 및 접속 저항의 증대를 충분히 억제할 수 있다. 또한, 접속 부재 (95)는 저온 단시간의 가열 처리에 의해 형성될 수 있는 것이다. 따라서, 도 5에 나타내는 태양 전지 모듈은, 접속시에 태양 전지셀 (100A)를 열화시키지 않고 제조할 수 있어, 종래보다도 높은 신뢰성을 갖는 것이 가능하다.
또한, 도 5에 나타내는 태양 전지 모듈은, 상술한 회로 접속 구조체의 제조 방법에서의 제1 및 제2 회로 부재 (20, 30)으로서, 태양 전지셀 (100A) 및 배선 부재 (4)를 이용하여, 상술한 회로 접속 구조체의 구조 방법과 마찬가지의 방법으로 제조할 수 있다.
이상, 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대해서 설명하였지만, 본 발명이 상기 실시 형태로 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
이하, 실시예 및 비교예에 의해 본 발명을 보다 구체적으로 설명하지만, 본 발명이 실시예로 한정되는 것은 아니다.
우선, 실시예 및 비교예에서 이용한 아크릴 고무, 우레탄아크릴레이트, 도전 입자 및 페녹시 수지의 제조에 대해서 설명한다. 또한, 아크릴 고무의 유리 전이 온도는, 이하의 방법으로 측정하였다.
(유리 전이 온도의 측정)
페녹시 수지(PKHC, 유니온 카바이트사 제품명, 평균 분자량 45000) 40 g을 메틸에틸케톤 60 g에 용해시켜, 고형분 40 중량％의 용액으로 하였다. 이어서 합성한 아크릴 고무 15 g을 톨루엔 42.5 g, 아세트산에틸 42.5 g의 혼합 용매에 용해시켜 고형분 15 중량％의 용액으로 하였다. 이들을 고형분비로 페녹시 수지:아크릴 고무=3:1의 비로 혼합하고, 도공기를 이용하여 도공한 후, 70 ℃의 열풍으로 10 분간 건조시킴으로써, 두께 20 um의 필름을 얻었다. 얻어진 필름에 대해서, 레오메트릭 사이언티픽(Rheometric Scientific)사 제조 RSAⅡ를 이용하여 이하의 조건으로 측정을 행하였다. 얻어진 결과로, tanδ의 피크 온도 중 저온측의 온도를 아크릴 고무의 Tg로 하였다.
<측정 조건>
승온 속도 15 ℃/분
진동수: 1 Hz
측정 온도 범위: -40 ℃ 내지 100 ℃
(아크릴 고무 1의 합성)
교반기, 온도계, 환류 냉각기 및 질소 도입관을 구비한 장치에, 탈이온수 500 g, 부틸아크릴레이트 61 g, 에틸아크릴레이트 23 g, 히드록시에틸아크릴레이트 3 g, 아크릴로니트릴 13 g을 가하여 질소 기류하에 실온에서 1 시간 동안 교반한 후, 70 ℃까지 가열하여 그대로 3 시간 동안 교반하고, 추가로 90 ℃까지 가열하여 3 시간 동안 교반하였다. 얻어진 고체를 회수한 후 수세, 건조시킴으로써 중량 평균 분자량 500000, Tg-10 ℃의 아크릴 고무 1을 얻었다. 이 아크릴 고무 1을 질량비로 톨루엔/아세트산에틸=50/50의 혼합 용제에 용해시켜 고형분 15 질량％의 용액으로 하였다.
(아크릴 고무 2의 합성)
아크릴 고무 1과 동일한 장치에, 탈이온수 500 g, 부틸아크릴레이트 66 g, 에틸아크릴레이트 26 g, 히드록시에틸아크릴레이트 3 g, 아크릴로니트릴 5 g을 가하고, 아크릴 고무 1과 동일한 조건으로 가열 교반함으로써, 중량 평균 분자량 600000, Tg-17 ℃의 아크릴 고무 2를 얻었다. 이 아크릴 고무 2를 질량비로 톨루엔/아세트산에틸=50/50의 혼합 용제에 용해시켜, 고형분 15 질량％의 용액으로 하였다.
(아크릴 고무 3의 합성)
아크릴 고무 1과 동일한 장치에, 탈이온수 500 g, 부틸아크릴레이트 60 g, 에틸아크릴레이트 20 g, 히드록시에틸아크릴레이트 3 g, 아크릴로니트릴 17 g을 가하고, 아크릴 고무 1과 동일한 조건으로 가열 교반함으로써, 중량 평균 분자량 450000, Tg 2 ℃의 아크릴 고무 3을 얻었다. 이 아크릴 고무 3을 질량비로 톨루엔/아세트산에틸=50/50의 혼합 용제에 용해시켜, 고형분 15 질량％의 용액으로 하였다.
(아크릴 고무 4의 합성)
아크릴 고무 1과 동일한 장치에, 탈이온수 500 g, 부틸아크릴레이트 74 g, 에틸아크릴레이트 10 g, 히드록시에틸아크릴레이트 3 g, 아크릴로니트릴 13 g을 가하고, 아크릴 고무 1과 동일한 조건으로 가열 교반함으로써, 중량 평균 분자량 550000, Tg-22 ℃의 아크릴 고무 4를 얻었다. 이 아크릴 고무 4를 질량비로 톨루엔/아세트산에틸=50/50의 혼합 용제에 용해시켜, 고형분 15 질량％의 용액으로 하였다.
(아크릴 고무 5의 합성)
아크릴 고무 1과 동일한 장치에, 탈이온수 500 g, 부틸아크릴레이트 54 g, 에틸아크릴레이트 30 g, 히드록시에틸아크릴레이트 3 g, 아크릴로니트릴 13 g을 가하고, 아크릴 고무 1과 동일한 조건으로 가열 교반함으로써, 중량 평균 분자량 650000, Tg 12 ℃의 아크릴 고무 5를 얻었다. 이 아크릴 고무 5를 질량비로 톨루엔/아세트산에틸=50/50의 혼합 용제에 용해시켜, 고형분 15 질량％의 용액으로 하였다.
(아크릴 고무 6의 합성)
아크릴 고무 1과 동일한 장치에, 탈이온수 500 g, 부틸아크릴레이트 84 g, 히드록시에틸아크릴레이트 3 g, 아크릴로니트릴 13 g을 가하고, 아크릴 고무 1과 동일한 조건으로 가열 교반함으로써, 중량 평균 분자량 420000, Tg-32 ℃의 아크릴 고무 6을 얻었다. 이 아크릴 고무 6을 질량비로 톨루엔/아세트산에틸=50/50의 혼합 용제에 용해시켜, 고형분 15 질량％의 용액으로 하였다.
(아크릴 고무 7의 합성)
아크릴 고무 1과 동일한 장치에, 탈이온수 500 g, 부틸아크릴레이트 24 g, 에틸아크릴레이트 60 g, 히드록시에틸아크릴레이트 3 g, 아크릴로니트릴 13 g을 가하고, 아크릴 고무 1과 동일한 조건으로 가열 교반함으로써, 중량 평균 분자량 710000, Tg 26 ℃의 아크릴 고무 7을 얻었다. 이 아크릴 고무 7을 질량비로 톨루엔/아세트산에틸=50/50의 혼합 용제에 용해시켜, 고형분 15 질량％의 용액으로 하였다.
(아크릴 고무 8의 합성)
아크릴 고무 1과 동일한 장치에, 탈이온수 500 g, 부틸아크릴레이트 64 g, 에틸아크릴레이트 31 g, 히드록시에틸아크릴레이트 3 g, 아크릴로니트릴 2 g을 가하고, 아크릴 고무 1과 동일한 조건으로 가열 교반함으로써, 중량 평균 분자량 480000, Tg-18 ℃의 아크릴 고무 8을 얻었다. 이 아크릴 고무 8을 질량비로 톨루엔/아세트산에틸=50/50의 혼합 용제에 용해시켜, 고형분 15 질량％의 용액으로 하였다.
(아크릴 고무 9의 합성)
아크릴 고무 1과 동일한 장치에, 탈이온수 500 g, 부틸아크릴레이트 57 g, 에틸아크릴레이트 17 g, 히드록시에틸아크릴레이트 3 g, 아크릴로니트릴 23 g을 가하고, 아크릴 고무 1과 동일한 조건으로 가열 교반함으로써, 중량 평균 분자량 500000, Tg 13 ℃의 아크릴 고무 9를 얻었다. 이 아크릴 고무 9를 질량비로 톨루엔/아세트산에틸=50/50의 혼합 용제에 용해시켜, 고형분 15 질량％의 용액으로 하였다.
(우레탄아크릴레이트의 합성)
중량 평균 분자량 800의 폴리카프로락톤디올 400부와, 2-히드록시프로필아크릴레이트 131부, 촉매로서 디부틸주석디라우레이트 0.5부, 중합 금지제로서 히드로퀴논모노메틸에테르 1.0부를 교반하면서 50 ℃로 가열하여 혼합하였다. 이어서, 이소포론디이소시아네이트 222부를 적하하고 이어서 교반하면서 80 ℃로 승온하여 우레탄화 반응을 행하였다. 이소시아네이트기의 반응률이 99 ％ 이상이 된 것을 확인한 후, 반응 온도를 낮춰, 중량 평균 분자량 8500의 우레탄아크릴레이트를 얻었다.
(도전성 입자의 제작)
폴리스티렌 입자의 표면 상에, 두께 0.2 ㎛가 되도록 니켈로 이루어지는 층을 설치하고, 추가로 이 니켈로 이루어지는 층의 표면 상에 두께 0.04 ㎛가 되도록 금으로 이루어지는 층을 설치하였다. 이와 같이 하여 평균 입경 5 ㎛의 도전성 입자를 제작하였다.
(페녹시 수지의 합성)
비스페놀 A형 에폭시 수지와, 분자 내에 플루오렌환 구조를 갖는 페놀 화합물(4,4'-(9-플루오레닐리덴)-디페닐)로부터, 중량 평균 분자량 45000의 페녹시 수지를 합성하고, 이 수지를 질량비로 톨루엔/아세트산에틸=50/50의 혼합 용제에 용해시켜, 고형분 40 질량％의 용액으로 하였다.
이어서, 실시예 및 비교예에 대해서 설명한다.
(실시예 1 내지 9, 비교예 1 내지 2)
하기 표 2에 나타내는 아크릴 고무, 상기 우레탄아크릴레이트, 상기 페녹시 수지, 인산에스테르로서 디(2-메타크릴로일옥시에틸)애시드 포스페이트(교에이샤 가가꾸 제조, 상품명 P-2M), 라디칼 중합 개시제로서 t-헥실퍼옥시 2-에틸헥사노에이트(닛본 유시 가부시끼가이샤 제조, 상품명 퍼큐어 HO)를, 각각 고형분 질량비로 표 2에 나타내는 비율로 배합하고, 접착제 조성물 함유액을 제작하였다. 그리고, 이 접착제 조성물 함유액에, 도전성 입자를 접착제 조성물 중 고형분의 총 부피를 기준으로 3 부피％ 분산시켜, 회로 접속 재료 함유액을 제조하였다.
이 회로 접속 재료 함유액을, 25 ℃ 60 ％ RH 환경하에 1 시간 동안 방치한 후, 한쪽면을 표면 처리(이형 처리)한 두께 50 ㎛의 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 필름에 도공 장치를 이용하여 도포하고, 70 ℃ 3 분간의 열풍 건조에 의해, PET 필름 상에 두께 16 ㎛의 필름상 회로 접속 재료를 얻었다. 이 때 수지 분리에 의해서 필름 상에 발생한 이물질의 유무를 확인하였다. 여기서, 필름에 이물질이 전혀 보이지 않은 것을 "A", 필름 표면에 일부 이물질이 보이지만 회로 접속에 지장이 없는 정도였던 것을 "B", 필름 표면 전체에서 이물질이 발생하고 있어 회로 접속에 사용 불능이었던 것을 "C"로 하여 상용성의 평가를 하였다. 상용성의 평가 결과는, 하기 표 3에 나타내는 바와 같다.
Figure pat00006
이어서, 상기한 필름상 회로 접속 재료 중, 상용성의 평가 결과가 A 또는 B였던 것에 대해서, 두께 0.2 ㎛의 산화인듐(ITO)의 박층이 형성된 유리(두께 1.1 mm, 표면 저항 20 Ω/□)에 대하여, 온도 70 ℃, 1 MPa, 2 초간으로 각 2 샘플씩 전사하였다.
이어서, 각 샘플에 대하여 라인폭 25 ㎛, 피치 50 ㎛, 두께 18 ㎛의 구리 회로를 500개 갖는 플렉시블 회로판(FPC)을, 열압착 장치(가열 방식: 콘스탄트히트형, 도레이 엔지니어링 가부시끼가이샤 제조)를 이용하여 70 ℃의 온도에서 1 MPa로 1 초간의 가열 가압에 의해 가고정하였다. 이어서, 2 샘플 중 1 샘플에 대해서, 190 ℃의 온도에서 3 MPa로 15 초간의 가열 가압(본 접속)을 행하고, 폭 2 mm에 걸쳐 FPC 기판과 ITO 기판을 필름상 회로 접속 재료의 경화물에 의해 접속한 회로 접속 구조체를 제작하였다.
(접속 저항의 측정)
얻어진 회로 접속 구조체에 대해서, 인접 회로 사이의 저항값(접속 저항)을 멀티미터로 측정하였다. 저항값은 인접 회로 사이의 저항 37점의 평균으로 얻었다. 얻어진 저항값을 초기 접속 저항으로서 표 3에 나타내었다.
또한, 얻어진 회로 접속 구조체를, 85 ℃ 85 ％ RH 환경하에 250 시간 동안 방치한 후, 마찬가지로 인접 회로 사이의 저항값(접속 저항)을 측정하였다. 저항값은 인접 회로 사이의 저항 37점의 평균으로 얻었다. 얻어진 저항값을 고온 고습 유지 후 접속 저항으로서, 표 3에 나타내었다.
(가고정력 및 접착력의 측정)
FPC가 가고정된 샘플에 대해서, JIS-ZO237에 준하여 90도 박리법에 의해 접착 강도(가고정력)를 평가하였다. 또한, FPC가 본 접속된 샘플에 대해서도 마찬가지로, JIS-Z0237에 준하여 90도 박리법에 의해 접착 강도(접착력)를 평가하였다. 여기서, 가고정력 및 접착력의 측정 장치는, 도요 볼드윈 가부시끼가이샤 제조 텐실론 UTM-4(박리 속도 50 mm/분, 25 ℃)를 사용하였다. 얻어진 가고정력 및 접착력을 표 3에 나타내었다.
Figure pat00007
표 3에 나타낸 결과로부터 명백한 바와 같이, 실시예 1 내지 9에서 얻어진 필름상 회로 접속 재료는 70 ℃, 1 MPa, 1 초의 가고정 조건에서도 290 mN/cm 이상의 충분한 가고정력이 얻어지고, 본 접속 후에도 7 N/cm 이상의 높은 접착력이 얻어졌다. 한편, 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위의 함유량이 적은 비교예 1에서는, 본 접속 후 접착력이 충분히 얻어지지 않았다. 또한, 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위의 함유량이 많은 비교예 2에서는, 상용성이 나쁘고, 필름 도공시에 이물질이 발생하여 회로 접속에 사용하는 것이 곤란하였다. 또한, 실시예 중 유리 전이 온도가 -30 내지 20 ℃의 범위인 실시예 1 내지 7은, 가고정력이 한층 우수할 뿐 아니라, 접속 신뢰성이 한층 우수한 것이었다.
1… 필름상 접착제
2… 회로 접속 구조체
3… 반도체 장치
5… 접착제 성분
7… 도전성 입자
10… 회로 접속 부재
11… 절연성 물질
20… 제1 회로 부재
21… 회로 기판(제1 회로 기판)
21a… 주면
22… 회로 전극(제1 회로 전극)
30… 제2 회로 부재
31… 회로 기판(제2 회로 기판)
31a… 주면
32… 회로 전극(제2 회로 전극)
40… 필름상 회로 접속 재료
50… 반도체 소자
60… 기판
61… 회로 패턴
70… 밀봉재
80… 반도체 소자 접속 부재
92… 기판
94… 배선 부재
95… 접속 부재
96… 전극
97… 이면 전극
98… 수광면
100A, 100B… 태양 전지셀

Claims (15)

  1. 아크릴로니트릴 유래의 구조 단위를 5 내지 18 질량％ 갖는 아크릴 고무와,
    우레탄(메트)아크릴레이트와,
    라디칼 중합 개시제
    를 함유하는 접착제 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 아크릴 고무의 유리 전이 온도가 -30 내지 20 ℃의 범위인 접착제 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 도전성 입자를 더 함유하는 접착제 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 상기 아크릴 고무는 아크릴로니트릴, 알킬(메트)아크릴레이트 및 극성기 함유 (메트)아크릴레이트를 단량체 단위로서 갖는, 접착제 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트의 중량 평균 분자량이 5000 내지 30000인 접착제 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 상기 아크릴 고무의 함유량이 상기 아크릴 고무, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트 및 상기 라디칼 중합 개시제의 총량 기준으로 1.5 내지 30 질량％인 접착제 조성물.
  7. 제1항에 있어서, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트의 함유량이 상기 아크릴 고무, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트 및 상기 라디칼 중합 개시제의 총량 기준으로 5 내지 80 질량％인 접착제 조성물.
  8. 제1항에 있어서, 상기 라디칼 중합 개시제의 함유량이 상기 아크릴 고무, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트 및 상기 라디칼 중합 개시제의 총량 기준으로 0.1 내지 30 질량％인 접착제 조성물.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물을 필름상으로 성형하여 이루어지는 필름상 회로 접속 재료.
  10. 대향 배치된 한쌍의 회로 부재와,
    상기 한쌍의 회로 부재 사이에 설치되고, 상기 한쌍의 회로 부재가 각각 갖는 회로 전극끼리가 전기적으로 접속되도록 회로 부재끼리를 접착하는 접속 부재
    를 구비하며,
    상기 접속 부재가 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물의 경화물을 함유하는 회로 접속 구조체.
  11. 제1 회로 전극을 갖는 제1 회로 부재와 제2 회로 전극을 갖는 제2 회로 부재 사이에, 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물을 개재시켜서, 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극이 대향하도록 상기 제1 회로 부재와 상기 제2 회로 부재를 가(假)고정하는 가고정 공정과,
    가고정된 상기 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재를 가열 가압하여, 상기 접착제 조성물을 경화시킴과 동시에, 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극을 전기적으로 접속시키는 접속 공정
    을 구비하는 회로 접속 구조체의 제조 방법.
  12. 반도체 소자와,
    상기 반도체 소자를 탑재하는 기판과,
    상기 반도체 소자 및 상기 기판 사이에 설치되고, 상기 반도체 소자 및 상기 기판이 전기적으로 접속되도록 상기 반도체 소자 및 상기 기판을 접착하는 접속 부재
    를 구비하며,
    상기 접속 부재가 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물의 경화물을 함유하는 반도체 장치.
  13. 반도체 소자와 기판 사이에, 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물을 개재시켜서, 상기 기판 상에 상기 반도체 소자를 가고정하는 가고정 공정과,
    상기 반도체 소자 및 상기 기판을 가열 가압하여, 상기 접착제 조성물을 경화시킴과 동시에, 상기 반도체 소자와 상기 기판을 전기적으로 접속시키는 접속 공정을 구비하는 반도체 장치의 제조 방법.
  14. 전극을 갖는 태양 전지셀과,
    배선 부재와,
    상기 전극과 상기 배선 부재가 전기적으로 접속되도록 상기 태양 전지셀과 상기 배선 부재를 접착하는 접속 부재
    를 구비하며,
    상기 접속 부재가 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물의 경화물을 함유하는 태양 전지 모듈.
  15. 전극을 갖는 태양 전지셀과 배선 부재 사이에, 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물을 개재시켜서, 상기 태양 전지셀 상에 상기 배선 부재를 가고정하는 가고정 공정과,
    상기 태양 전지셀 및 상기 배선 부재를 가열 가압하여, 상기 접착제 조성물을 경화시킴과 동시에, 상기 태양 전지셀과 상기 배선 부재를 전기적으로 접속시키는 접속 공정을 구비하는 태양 전지 모듈의 제조 방법.
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