KR20020015050A - 세륨 및(또는) 란타늄 포스페이트 졸, 그의 제조 방법 및연마를 위한 용도 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 세륨 포스페이트 및(또는) 란타늄 포스페이트 졸, 그의 제조 방법 및 연마를 위한 상기 졸의 용도에 관한 것이다. 본 발명의 졸은 수상; 세륨 및 란타늄으로부터 선택되는 1종 이상의 희토류 포스페이트 입자; 인산 이외의 산 (이 산의 세륨 및 란타늄 염은 물에 용해 가능함)을 포함한다. 상기 졸의 제조 방법은 1종 이상의 상기 희토류 염의 제1 용액을 2 미만의 초기 pH에서 포스페이트 이온의 제2 용액에 연속해서 도입하는 단계; 침전하는 동안 침전 매질의 pH를 2 미만의 일정한 값으로 조절하는 단계; 상기 반응 매질로부터 침전물을 분리하고 상기 침전물을 물에 다시 분산시킨 후 분산물 중의 PO4 3-/희토류의 최종 몰비가 1이 되도록 하는 양으로 1종 이상의 상기 희토류 염 및 상기 산을 생성된 분산물에 첨가하는 단계를 포함한다.

Description

세륨 및(또는) 란타늄 포스페이트 졸, 그의 제조 방법 및 연마를 위한 용도 {Cerium and/or Lanthanum Phosphate Sol, Preparation Method and Use for Polishing}
본 발명은 세륨 및(또는) 란타늄 포스페이트 졸, 그의 제조 방법 및 연마에 있어서의 그의 용도에 관한 것이다.
전기 공업의 발달은 디스크 또는 유전체 성분과 같은 다양한 부품을 연마하기 위한 조성물의 꾸준한 사용 증가를 요구한다. 이러한 조성물은 현탁액의 형태이고 수많은 특성을 만족시켜야 한다. 예를 들어, 상기 조성물은 이들의 마찰성으로부터 유래하는 높은 물질 제거율을 갖어야 한다. 또한, 상기 조성물은 가능한 가장 적은 흠집을 형성해야 하는데, 여기서 "흠집"이란 상기 조성물에 의해 처리된 기재 상의 스크래치 수를 의미한다. 또한, 금속에 대한 상기 조성물의 특정한 선택성이 필요할 수 있다. 따라서, 이러한 조성물의 발달은 복잡한 문제이다.
그러므로, 이러한 연마 조성물에 대한 필요성이 있다.
본 발명의 목적은 이러한 조성물 및 이 조성물의 제조 방법을 제공하는 것이다.
결론적으로, 본 발명의 졸은 수상; 세륨 및 란타늄으로부터 선택되는 1종 이상의 희토류 포스페이트 입자; 인산 이외의 산 (이 산의 세륨 및 란타늄 염은 물에용해 가능함)을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명은, 제1 실시양태에서, 반응 매질의 pH를 2를 초과하는 값으로 조절하면서 1종 이상의 상기 희토류 염의 용액을 1보다 큰 PO4 3-/희토류 몰비로 포스페이트 이온과 혼합하는 단계; 반응 매질의 pH 값이 2 내지 6일 때 수득되는 침전물을 노화시키는 단계; 반응 매질로부터 상기 첨전물을 분리하는 단계; 상기 침전물을 물에 분산시키는 단계; 상기 분산물 중의 PO4 3-/희토류의 최종 몰비가 1이 되도록 하는 양으로 1종 이상의 상기 희토류 염 및 상기 산을 생성된 분산물에 첨가하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는, 세륨 및 란타늄으로부터 선택되는 1종 이상의 희토류 포스페이트의 졸을 제조하는 방법에 관한 것이다.
본 발명의 제2 실시양태에서, 세륨 및 란타늄으로부터 선택되는 1종 이상의 희토류 포스페이트의 졸의 제조 방법은, 1종 이상의 상기 희토류 염의 제1 용액을 2 미만의 초기 pH에서 포스페이트 이온이 함유된 제2 용액에 교반하면서 연속하여 도입하는 단계 (여기서, 상기 포스페이트 이온은 PO4 3-/희토류의 몰비가 1이 넘도록 하는 양으로 존재함); 반응 매질의 pH를 2 미만의 실질적으로 일정한 값으로 조절하는 단계; 반응 매질로부터 침전물을 분리하는 단계; 상기 침전물을 물에 다시 분산시키는 단계; 및 상기 분산물 중의 PO4 3-/희토류의 최종 몰비가 1이 되도록 하는 양으로 1종 이상의 상기 희토류 염 및 상기 산을 생성된 분산물에 첨가하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 다른 특징, 상세한 내용 및 장점은 아래에 설명되어 있는 발명의 상세한 설명 및 비제한적 실시예로부터 보다 더 명백해질 것이다.
본 발명은 희토류 포스페이트의 졸에 관한 것으로, 여기서, 희토류는 세륨 또는 란타늄, 보다 정확하게는 화학식 LnPO4(식 중, Ln은 희토류를 나타냄)의 오르토포스페이트이다. 이 오르토포스페이트는 수화되고 육각형 구조를 갖는다. 물론, 본 발명은 혼합된 세륨ㆍ란타늄 포스페이트 (La,Ce)PO4에 적용 가능하고, 용어 "희토류 포스페이트"는 이 단락에서 방금 정의된 바와 같은 의미로 명세서의 나머지에서 통상적인 방식으로 사용될 것이다.
본 명세서의 나머지 전체에서, 희토류 포스페이트의 "졸" 또는 "콜로이드성 분산물"이란 표현은 액상 현탁액 중의 희토류 포스페이트를 기재로 하는 미세한 콜로이드성 고체 입자로 구성된 임의의 시스템을 말하는데, 상기 포스페이트는 니트레이트, 아세테이트, 시트레이트 또는 암모늄과 같은 잔류량의 결합 이온 또는 흡착 이온을 함유할 수도 있다. 이러한 분산물에서 포스페이트는 완전히 콜로이드 형태일 수 있거나, 이온의 형태인 동시에 콜로이드 형태일 수 있다.
희토류 포스페이트 입자의 평균 직경은 일반적으로 최대 200 nm이다. 이들 입자는 대체적으로 바늘 형태이면서 두께가 약 5 내지 약 20 nm이고 길이가 수십 나노미터, 특히 약 25 내지 약 200 nm인 원소 결정의 응집으로 구성된다. 입자 또는 콜로이드의 평균 직경은 침강분석기 과립측정 분석에 의해 측정하고, 원소 결정의 형태 및 치수는 전자현미경에 의해 측정한다.
본 발명의 한 특징에 있어서, 졸은 산도 함유한다. 이 산은 인산 이외의 산이다. 상기 산의 세륨 및 란타늄 염은 물에 용해 가능해야 한다. 이 산은 특히 유기산일 수 있다. 특히, 이 산은 pKa가 3 이상인 산으로부터 선택될 수 있다. 언급할 수 있는 예로는 질산, 아세트산, 포름산, 시트르산 및 프로피온산이 있다. 상기 산은 해리 또는 해리되지 않은 임의의 형태로 존재할 수 있다.
바람직하게는, 본 발명의 졸의 pH는 4 이상이다. 이 pH는 특히 4 내지 6, 보다 특히 4.5 내지 5.5일 수 있다. 상기 졸의 pH는 사용된 산의 pKa에 따라 다양한 값으로 고정할 수 있다.
상기 졸의 농도는 리터당 LnPO4의 넓은 몰 범위에서 다양할 수 있고, 예를 들어, 0.01 내지 2 몰일 수 있다.
본 발명의 졸을 제조하는 방법은 이제부터 기재할 것이다. 이 방법을 위해 두 가지 실시양태를 이용할 수 있다.
제1 실시양태는 유럽 특허 출원 EP-A-0 498 689에 기재된 유형의 방법에 상응하고, 상기 특허 출원의 내용은 본 명세서에 포함되는 것으로 한다.
상술한 바와 같이, 제1 실시양태는 반응 매질의 pH를 2를 초과하는 값으로 조절하면서 1종 이상의 상기 희토류 염의 용액을 1보다 큰 PO4 3-/희토류의 몰비로 포스페이트 이온과 혼합하는 제1 단계를 포함한다.
특히, 적합한 희토류 염은 니트레이트, 클로라이드, 아세테이트, 카르복실레이트 또는 그의 혼합물과 같은, 수성 매질에 용해 가능한 염이다.
희토류 염의 용액과 반응시키고자 하는 포스페이트 이온은 인산과 같은 순수한 화합물 또는 화합물 용액, 알칼리성 포스페이트, 또는 희토류와 결합된 음이온을 갖는 가용성 화합물을 생산하는 기타 금속 원소의 포스페이트에 의해 공급될 수 있다. 포스페이트 이온은 특히, 디-암모늄 또는 모노-암모늄 포스페이트일 수 있는 암모늄 포스페이트 용액의 형태로 첨가하는 것이 바람직하다.
포스페이트 이온은 반응 매질의 PO4 3-/희토류의 몰비가 1이 넘도록, 바람직하게는 1.1 내지 3이 되도록 하는 양으로 존재한다.
용어 "조절된 pH"란 화합물 또는 완충 용액을 침전 매질에 첨가함으로써 침전 매질의 pH를 일정하거나 실질적으로 일정한 특정 값으로 유지하는 것을 의미한다. 따라서, 상기 매질의 pH는 고정된 값 근처에서 최대 0.5 pH 단위, 바람직하게는 최대 0.1 pH 단위씩 변할 것이다.
희토류 염 용액과 포스페이트 이온의 혼합은 침전물을 생성한다. 혼합이 완결된 후, 침전이 약 2 내지 6의 pH에서 일어나는 경우, 이 침전물은 예를 들어, 약 15분 내지 약 10시간동안 침전 매질 중에서 노화시킨다. 이 노화는 여과될 수 있는 생성물을 생성할 수 있다. 이 노화 단계는 침전 매질의 pH가 6 이상인 경우에는 불필요하다. 그러나, 침전물의 여과성을 더 개선시킬 수 있다. 노화는 임의의 온도, 예를 들어, 15 내지 100℃에서 수행할 수 있다.
pH는 염기성 화합물을 첨가함으로써 조절하는 것이 바람직하다. 언급 가능한 적합한 염기성 화합물의 예로는 금속 수산화물 (NaOH, KOH, Ca(OH)2,...), 수산화암모늄, 또는 침전 매질의 pH를 조절하기 위해 반응 매질에 첨가될 경우 매질에 함유된 다른 종 중 하나와 함께 임의의 침전물을 형성하지 않는 기타 임의의 염기성 화합물 성분종이 있다. 바람직한 염기성 화합물은 수용액 상태로 유익하게 사용되는 암모니아이다.
침전의 온도는 결정적이지는 않지만 바람직하게는 주위 온도 (15-25℃) 내지 100℃의 수성 매질 중에서 침전시키는 것이 바람직하다. 이 반응 매질은 침전이 일어나는 동안 교반한다.
수득된 침전물은 임의의 적당한 방법, 특히 여과에 의해 반응 매질로부터 분리될 수 있다. 예를 들어, 상기 침전물을 물로 세척하여 임의의 불순물을 제거할 수 있다.
그 다음, 침전물을 물에 분산시킨다. 마지막으로, 1종 이상의 상기 희토류 염 및 인산 이외의 상기 산을 분산물 중의 PO4 3-/희토류의 최종 몰비가 1이 되는 양으로 첨가한다. 교반하고, 임의로 가열하면서 상기 첨가를 수행한다. 15분 내지 1시간 동안 노화를 수행할 수 있다.
이 마지막 단계의 말기에, 본 발명의 희토류 포스페이트의 분산물 또는 졸이 수득된다. 이 졸은 안정하다.
제조 방법은 바람직한 실시양태인 제2 실시양태에 따라 수행할 수도 있다.이 제2 실시양태는 유럽 특허 출원 EP-A-0 581 622에 기재된 방법에 상응하고, 상기 특허 출원의 내용은 본 명세서에 포함되는 것으로 한다.
이 방법의 제1 단계는 1종 이상의 상기 희토류 염의 제1 용액을 2 미만의 초기 pH에서 포스페이트 이온이 함유된 제2 용액에 교반하면서 연속하여 첨가하고; 침전하는 동안 침전 매질의 pH를 2 미만의 실질적으로 일정한 값으로 조절하는 것으로 구성된다.
침전 파라미터, 특히 희토류 염, 포스페이트 이온 (1보다 큰 PO4 3-/희토류의 몰비) 및 pH의 조절에 관한 제1 실시양태에 대한 상기 설명은 여기에도 적용 가능하다.
그러나, 반응물을 도입하는 특정한 순서를 따라야 하는데, 보다 정확하게는, 희토류의 가용성 염 또는 희토류의 용액을 포스페이트 이온이 함유된 용액에 서서히 그리고 연속해서 도입해야 한다. 또한, 포스페이트 이온을 함유하는 용액의 초기 pH는 2 미만, 바람직하게는 1 내지 2이어야 한다. 더욱이, 천연적으로 사용되는 용액의 pH가 상기와 같지 않는 경우, 염기 (예를 들어, 초기 인산 용액의 경우에는 암모니아) 또는 산 (예를 들어, 초기 디-암모늄 포스페이트 용액의 경우에는 질산)을 첨가함으로써 상기 용액의 pH를 원하는 적합한 값에 맞춘다.
그 다음으로, 희토류 염 또는 희토류 염들을 함유하는 용액을 도입하는 동안 침전 매질의 pH는 서서히 감소하기 때문에, 침전 매질의 pH를 원하는 일정한 작업 값 (2 미만, 바람직하게는 1 내지 2이어야 함)으로 유지하기 위해서는 염기성 화합물도 이 매질에 동시에 도입한다.
반응의 말기에, 본 발명의 졸을 수득하기 위해 제1 실시양태의 경우에 기재된 바와 동일한 방식으로 처리된 침전물을 회수한다.
또한, 본 발명은 위에 기재된 졸 또는 상기 방법에 의해 수득된 졸을 포함하는 연마용 현탁액에 관한 것이다. 이 현탁액은 유리의 연마, 예를 들어, 유리 제조, 글레이징 (glazing), 판유리, 텔레비전 스크린, 안경의 영역, 또는 세라믹 물질 또는 기타 유리질 형태의 물질의 연마에 사용할 수 있다. 보다 구체적으로, 이 현탁액은 전기 공업에 있어서 CMP 유형의 연마에 사용할 수도 있다. 이 경우, 상기 현탁액은 마이크로프로세서의 제조에 사용되는, 구리, 알루미늄, 티타늄 니트라이드 또는 텅스텐으로부터 제조되는 금속 기재의 연마에 특히 적합하다.
일반적으로, 본 발명의 졸과 같은 마찰성을 갖는 화합물 이외에, 상기 현탁액은 분산제 또는 산화제와 같은 첨가제를 포함한다.
본 발명의 졸은 항-부식제로서 기재, 예를 들어, 금속 기재, 특히 강철 기재 상에 사용할 수도 있다.
처리 전 상기 기재의 상태는 통상적인 탈지 및 세정 처리를 제외하고 임의의 특정한 중간처리를 필요로 하지 않는다. 상기 기재는 미리 산화시킬 수도 있고 또는 미리 산화시키지 않을 수 있다.
예를 들어, 딥핑 또는 분무와 같은 통상적인 코팅 기술을 이용하여 졸로부터 직접 기재 상에 침착시킬 수 있다.
그 다음으로, 상기 기재는 특히 물을 제거하기 위해 열 처리해야 한다.
열 처리는 일반적으로 최대 600℃에서 수행한다. 이 온도는 기재의 성질에 따라 더 낮을 수 있는데, 예를 들어, 최대 400℃일 수 있다.
최종적으로, 본 발명의 졸은 예를 들어, 플라스틱 물질에 있어서 항-UV제로 사용할 수 있다.
이제부터 비제한적 실시예를 기재할 것이다.
<실시예 1>
이 실시예는 본 발명의 세륨 포스페이트 졸의 제조에 관한 것이다.
먼저, 2 mol/l의 인산 용액을 60℃로 가열하고 1 mol/l의 암모니아를 첨가하여 pH 1.5로 미리 중화시켰다. 2 mol/l의 세륨 니트레이트 용액을 1시간에 걸쳐 연속해서 첨가하였다. PO4 3-/희토류의 몰비가 1.1이 되도록 용액의 양을 측정하였다. 암모니아를 6 mol/l의 농도로 첨가하여 반응 매질의 pH를 1.5로 맞추었다. 침전된 세륨 포스페이트의 최종 농도는 0.75 mol/l이었다.
이 반응 혼합물을 60℃에서 30분 동안 노화시켰다. 상기 혼합물을 여과하고 냉수로 세척하였다. 상기 혼합물을 부츠너 (Buchner) 플라스크에서 15분 동안 건조하였다.
수득된 습한 포스페이트는 0.6 X 10-3mol/g의 PO4 3-이온을 과량으로 포함하고 있었다. 4.5 kg의 이 포스페이트를 30 l의 탈이온수에 분산시킨 후 교반한 다음, 974 g의 세륨 아세테이트를 첨가하여 PO4 3-/Ce의 몰비가 1이 되도록 하였다.
이 혼합물을 주위 온도에서 30분 동안 노화시켰다.
졸의 최종 농도는 100 g/l의 세륨 포스페이트이었고, 그의 pH는 4.8이었다.
TEM 현미경 분석은 상기 포스페이트가 길이가 170 nm 이하이고 넓이가 5 내지 20 nm인 바늘형 결정으로 구성된 입자의 형태임을 보였다.
<실시예 2>
정확한 화학량론적인 면에서 0.5 X 10-3mol/g의 세륨 포스페이트의 PO4 3-이온을 과량으로 포함하는 습한 세륨 포스페이트를 수득할 때까지 실시예 2의 방법을 수행하였다.
189 g의 이 세륨 포스페이트를 20℃에서 교반하면서 탈이온수 1 리터에 분산시켰다.
용액 중의 세륨 니트레이트 55 g을 20℃에서 교반하면서 이 분산물에 첨가하여 PO4 3-/희토류의 몰비가 1이 되도록 하였다.
이 혼합물을 20℃에서 30분 동안 노화시켰다.
이 졸의 최종 농도는 110 g/l의 세륨 포스페이트이고 그의 pH는 1.4이었다.
<실시예 3>
이 실시예는 본 발명의 란타늄 포스페이트 졸의 제조에 관한 것이다.
란타늄 포스페이트의 침전은 앞선 실시예의 세륨 포스페이트의 침전과 동일하였다. 수득된 습한 란타늄 포스페이트는 정확한 화학량론적인 면에서 6.6 X 10-4mol/g의 습한 란타늄 포스페이트의 PO4 3-이온을 과량으로 포함하고 있었다.
170 g의 습한 란타늄 포스페이트를 20℃에서 교반하면서 탈이온수 1.1 리터에 분산시켰다.
24 g의 란타늄 아세테이트 La(CH3COO)31.3H2O를 20℃에서 교반하면서 이 분산물에 첨가하여 PO4 3-/희토류의 몰비가 1이 되도록 하였다.
이 혼합물을 20℃에서 30분 동안 노화시켰다.
이 졸의 최종 농도는 100 g/l의 란타늄 포스페이트이고 그의 pH는 4.5이었다.
<실시예 4>
출발 물질은 실시예 3에서 수득된 바와 같지만 정확한 화학량론적인 면에서 3.9 X 10-3mol/g의 습한 란타늄 포스페이트의 PO4 3-이온을 과량으로 포함하는 습한 란타늄 포스페이트이었다.
113.6 g의 란타늄 포스페이트를 20℃에서 교반하면서 0.74 리터의 탈이온수에 분산시켰다.
용액 중의 란타늄 니트레이트 26.8 g을 20℃에서 교반하면서 이 분산물에 첨가하여 PO4 3-/희토류의 몰비가 1이 되도록 하였다.
이 혼합물을 20℃에서 20분 동안 노화시켰다.
이 졸의 최종 농도는 100 g/l의 란타늄 포스페이트이고 그의 pH는 1.36이었다.
<실시예 5>
이 실시예는 연마를 위한 실시예 1의 용도에 관한 것이다.
텅스텐, 티타늄 니트라이드, 구리 또는 알루미늄으로 코팅된 기재 (웨이퍼)를 연마하였다.
작업 조건은 다음과 같다:
4-점 평탄화 분석을 이용하는 LOGITECH PM5 CMP 기계;
압력 2 psi (1.1 X 104Pa);
졸의 농도: 1 중량%; 졸의 유속; 100 ml/분;
테이블의 회전 속도: 33 rpm.
결과는 하기 표에 나타내었다.
<표>
기재 Al TiN2 Cu W
제거율 (Å/분) 5200 66 1410 21

Claims (13)

  1. 수상; 세륨 및 란타늄으로부터 선택되는 1종 이상의 희토류 포스페이트 입자; 및 인산 이외의 산 (이 산의 세륨 및 란타늄 염은 물에 용해 가능함)을 포함하는 것을 특징으로 하는 졸.
  2. 제1항에 있어서, 상기 산이 3 이상의 pKa를 갖는 산으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 졸.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 산이 질산, 아세트산, 포름산, 시트르산 및 프로피온산으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 졸.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 산의 pH가 4 이상, 특히 4 내지 6인 것을 특징으로 하는 졸.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 희토류 포스페이트 입자가 두께가 5 내지 20 nm이고 길이가 25 내지 200 nm인 원소 결정으로 구성된 것을 특징으로 하는 졸.
  6. 반응 매질의 pH를 2를 초과하는 값으로 조절하면서 1종 이상의 상기 희토류 염의 용액을 1보다 큰 PO4 3-/희토류의 몰비로 포스페이트 이온과 혼합하는 단계;
    상기 반응 매질의 pH 값이 2 내지 6일 때 수득되는 침전물을 노화시키는 단계;
    상기 반응 매질로부터 침전물을 분리하는 단계;
    상기 침전물을 물에 다시 분산시키는 단계; 및
    분산물 중의 PO4 3-/희토류의 최종 몰비가 1이 되도록 하는 양으로 1종 이상의 상기 희토류 염 및 상기 산을 분산물에 첨가하는 단계
    를 포함하는 것을 특징으로 하는, 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 따른 세륨 및 란타늄으로부터 선택되는 1종 이상의 희토류 포스페이트 졸의 제조 방법.
  7. 1종 이상의 상기 희토류 염의 제1 용액을 2 미만의 초기 pH에서 포스페이트 이온이 함유된 제2 용액에 교반하면서 연속해서 도입하는 단계 (여기서 상기 포스페이트 이온은 PO4 3-/희토류의 몰비가 1이 넘도록 하는 양으로 존재함);
    침전하는 동안 반응 매질의 pH를 2 미만의 실질적으로 일정한 값으로 조절하는 단계;
    상기 반응 매질로부터 침전물을 분리하는 단계;
    상기 침전물을 물에 다시 분산시키는 단계; 및
    분산물 중의 PO4 3-/희토류의 최종 몰비가 1이 되도록 하는 양으로 1종 이상의 상기 희토류 염 및 상기 산을 수득된 분산물에 첨가하는 단계
    를 포함하는 것을 특징으로 하는, 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 따른 세륨 및 란타늄으로부터 선택되는 1종 이상의 희토류 포스페이트 졸의 제조 방법.
  8. 제6항 또는 제7항에 있어서, 침전 매질의 pH가 염기성 화합물을 첨가함으로써 조절되는 것을 특징으로 하는 방법.
  9. 제8항에 있어서, 상기 염기성 화합물이 수산화암모늄인 것을 특징으로 하는 방법.
  10. 제6항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 포스페이트 이온이 암모늄 포스페이트 용액, 특히 모노-암모늄 포스페이트 또는 디-암모늄 포스페이트의 형태인 것을 특징으로 하는 방법.
  11. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 따른 졸 또는 제6항 내지 제10항 중 어느 한 항의 방법에 의해 수득된 졸을 포함하는 것을 특징으로 하는 연마 현탁액.
  12. 기재의 항-부식제로서 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 따른 졸 또는 제6항 내지 제10항 중 어느 한 항의 방법에 의해 수득된 졸의 용도.
  13. 항-UV제로서 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 따른 졸 또는 제6항 내지 제10항 중 어느 한 항의 방법에 의해 수득된 졸의 용도.
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