KR20000076825A - 고체 전해질 전지 - Google Patents
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Abstract
띠 모양의 전극; 양극 리드의 긴 쪽이 양극의 폭방향과 실질적으로 평행하게 양극에 접속된 실질적으로 직사각형 모양의 양극 리드; 상기 양극과 마주보게 배치된 띠 모양의 음극; 음극 리드의 긴 쪽이 음극의 폭방향과 실질적으로 평행하게 음극에 접속된 실질적으로 직사각형 모양의 음극 리드; 및 상기 양극 및 음극의 적어도 어느 한쪽 표면상에 형성된 고체 전해질 층을 포함하며, 양극 및 음극은 고체 전해질 층이 형성된 각 표면이 서로 마주보게 배치되는 방식으로 적층되며 길이 방향으로 권취되어 고체 전해질 전지의 외장재내에 수용되고, 양극 리드 또는 음극 리드중 적어도 하나의 짧은 쪽은 양극 또는 음극에 접속된 측에서 양극 또는 음극의 길이 방향 말단과 마주보게 배치되고, 짧은 쪽이 양극 또는 음극의 길이 방향 말단과 비교할 때 안쪽으로 이동해 있는 것을 특징으로 하는 고체 전해질 전지가 개시되어 있다.
Description
본 발명은 띠 모양의 양극 및 음극이 적층되고 그 사이에 고체 전해질이 삽입되어 길이 방향으로 권취되어 있는 권선형 전극을 포함하는 고체 전해질 전지에 관한 것이다.
최근, 캠코더, 휴대용 전화기 및 휴대용 컴퓨터와 같은 다수의 휴대용 전자 장치가 생겨나고 있다. 이러한 장치의 크기 및 중량을 감소키고자 하는 시도가 있다. 또한, 전자 장치의 휴대용 전력원으로서 제공되는 전지의 크기 및 중량의 감소가 요구된다. 따라서, 이러한 요구사항을 만족시킬 수 있는 리튬 이온 전지가 개발되고, 산업적으로 실용화되었다. 상기 전지는, 양극 및 음극사이에 배치되며 전해질 용액으로 함침된 다공성 중합체 분리판을 포함한다. 전해질 용액의 누출을 방지하기 위해, 전지의 전체 몸체를 두꺼운 중금속 용기에 패키지하였다.
다른 한편으로, 양극과 음극 사이에 이온 전도성 물질로서 제공되는 고체 전해질을 포함하는 고체-전해질 전지는 용액의 누출이 없다. 따라서, 고체 전해질 전지는 패키지를 단순화시킴으로써 전지의 크기 및 중량을 감소킬 수 있다고 생각된다. 특히, 고체 용액으로서의 중합체내에 용해된 리튬염을 함유하는 고체 중합체 전해질, 및 매트릭스 중합체가 전해질을 함유하는 겔 형태의 고체 전해질(이하 "겔 전해질"이라 부름)에 관심이 집중되고 있다.
예를 들어, 도 1에 나타낸 바와 같이 겔 전해질을 포함하는 겔 전해질 전지(10)은 외장 필름(11)내에 밀폐식으로 봉입된 권선형 전극을 갖는다. 권선형 전극은 띠 모양의 양극(12), 양극(12)의 맞은 편에 배치된 띠 모양의 음극(13), 및 양극(12)와 음극(13)사이에 배치된 겔 전해질 층(14)을 포함한다. 양극(12) 및 음극(13)은 겔 전해질 층(14)가 양극(12) 및 음극(13) 사이에 삽입되어서 적층되어 있다. 형성된 라미네이트는 길이 방향으로 여러번 권취되어 권선형 전극이 구성된다. 양극 리드(나타내지 않음)는 양극(12)에 접속되는 반면, 음극 리드(15)는 음극(13)에 접속된다.
겔 전해질 전지(10)은 하기와 같이 제조될 수 있다.
양극(12)는 하기와 같이 제조된다: 양극 활성 물질 및 결합제를 함유하는 양극 혼합물을 양극의 집전체 두 측면에 균일하게 도포한다. 그 후, 양극 혼합물을 건조시켜 양극 활성 물질층을 형성한다. 그 후, 건조를 수행한 후, 롤 프레스기를 사용하여 프레스 공정을 수행하여 양극 시이트를 얻는다.
음극(13)은 하기와 같이 제조된다: 음극 활성 물질 및 결합제를 함유하는 음극 혼합물을 음극의 집전체 두 측면에 균일하게 도포한다. 그 후, 음극 혼합물을 건조시켜 음극 활성 물질층을 형성한다. 그 후, 건조를 수행한 후, 롤 프레스기를 사용하여 프레스 공정을 수행하여 음극 시이트를 얻는다.
겔 전해질 층(14)는 하기와 같이 형성된다: 비수성 용매, 전해질 및 매트릭스 중합체를 함유하는 졸 전해질 용액을 양극 시이트 및 음극 시이트의 각각 두 측면에 균일하게 도포한 후, 두개의 시이트를 건조시켜 용매를 제거한다. 따라서, 겔 전해질 층(14)는 양극 활성 물질 층 및 음극 활성 물질 층상에 형성된다.
그 후, 겔 전해질 층(14)가 형성된 양극 시이트를, 예를 들어, 띠 모양의 모양으로 절단한다. 그 후, 양극 리드가 용접될 부분에서 겔 전해질 층(14) 및 양극 활성 물질 층을 절단함으로써 제거한다. 양극 리드를 절단 부분에 용접하여 겔 전해질 층을 갖는 띠 모양의 양극(12)를 얻는다.
겔 전해질 층이 형성된 음극 시이트를, 예를 들어, 띠 모양의 시이트로 절단한다. 그 후, 음극 리드가 용접될 부분에서 겔 전해질 층 및 음극 활성 물질 층을 절단함으로써 제거한다. 음극 리드(15)를 절단 부분에 용접하여 겔 전해질 층을 갖는 띠 모양의 음극(13)를 얻는다.
마지막으로, 겔 전해질 층(14)가 형성된 양극(12), 및 겔 전해질 층을 갖는 음극(13)을 적층한다. 형성된 라미네이트를 길이 방향으로 여러번 권취하여 권선형 전극을 얻는다. 권선형 전극을 외장 필름(11) 사이에 삽입한 후, 외장 필름(11)의 바깥 둘레를 가열하여 서로 용접함으로써 개방된 부분을 밀봉한다. 따라서, 권선형 전극을 외장 필름(11)내에 밀폐식으로 봉입하여 겔 전해질 전지(10)을 제조한다.
상기 제조된 권선형 전극을 포함하는 겔 전해질 전지(10)은 권선형 전극을 외장 필름(11)내에 밀폐식으로 봉입할 때 불완전하게 밀봉되는 문제점이 있다.
전지의 내부 저항을 감소시키고, 중부하 저항성을 개선시키기 위하여, 양극(12) 및 음극(13)의 폭방향으로 띠 모양의 양극(12) 및 음극(13)을 겹치도록 배치된 전극 리드를 전극의 전체 폭에 대해 용접한다.
외장 필름(11)의 개방된 부분을 밀봉하는 작업을 수행하여 권선형 전극 및 외장 필름(11) 사이의 공간을 최소화시켜 부피 에너지 밀도를 상승시킨다. 이 때에, 도 1에 원형(B)로 나타낸 바와 같이, 때때로 전극 리드의 말단이 외장 필름(11)의 밀봉된 부분에 의해 포착된다. 도 1은 음극 리드(15)의 말단이 외장 필름(11)의 밀봉된 부분에 의해 포착된 상태를 나타낸다.
전극 리드의 말단이 외장 필름(11)의 밀봉된 부분에 의해 포착되면, 이 부분은 만족스럽게 밀봉될 수 없다. 전극 리드가 포착될 때 발생되는 외장 필름의 불완전한 밀봉 및 손상된 부분은 외장 필름(11) 사이의 공간내에 수분의 도입을 초래한다. 따라서, 겔 전해질 전지(10)의 성능에 역효과가 발생한다.
상기 관점에서, 본 발명의 목적은 중부하 저항성이 악화되지 않으면서 외장 필름이 밀봉될 때 전극 리드가 외장 필름에 의해 포착되는 문제점을 방지하고, 불완전한 밀봉을 방지할 수 있는 고체 전해질 전지를 제공하는 것이다.
도 1은 통상적인 고체 전해질 전지의 구조의 예를 나타내는 단면도이다.
도 2는 본 발명에 따른 고체 전해질 전지의 구조의 예를 나타내는 사시도이다.
도 3은 도 2에 나타낸 X-Y선을 따른 단면도이다.
도 4는 양극 및 음극이 권선형 전극으로 형성된 상태를 나타내는 사시도이다.
도 5는 양극의 구조의 예를 나타내는 사시도이다.
도 6은 음극의 구조의 예를 나타내는 사시도이다.
〈도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명〉
1 겔 전해질 전지 2 양극
3 음극 4 겔 전해질 층
5 전극 적층체 6 외장 필름
7 양극 리드 8 음극 리드
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명의 한 관점에 따라 하기를 포함하는 고체 전해질 전지가 제공된다: 띠 모양의 전극; 양극 리드의 긴 쪽이 양극의 폭방향과 실질적으로 평행하게 양극에 접속된 실질적으로 직사각형 모양의 양극 리드; 양극과 마주보게 배치된 띠 모양의 음극; 음극 리드의 긴 쪽이 음극의 폭방향과 실질적으로 평행하게 음극에 접속된 실질적으로 직사각형 모양의 음극 리드; 및 양극 및 음극의 적어도 어느 한쪽 표면상에 형성된 고체 전해질 층이 제공되며, 양극 및 음극은 고체 전해질 층이 형성된 각 표면이 서로 마주보게 배치되는 방식으로 적층되며 길이 방향으로 권취되어 고체 전해질 전지의 외장재내에 수용되고, 양극 리드 또는 음극 리드중 적어도 하나의 짧은 쪽은 양극 또는 음극에 접속된 측에서 양극 또는 음극의 길이 방향 말단과 마주보게 배치되고, 짧은 쪽이 양극 또는 음극의 길이 방향 말단과 비교할 때 안쪽으로 이동해 있다.
본 발명에 따른 고체 전해질 전지는 양극 또는 음극에 접속된 양극 리드 또는 음극 리드의 적어도 하나의 짧은 쪽은 양극 또는 음극의 길이 방향 말단과 마주보게 배치되고, 양극 또는 음극의 길이 방향 말단과 비교할 때 안쪽으로 이동해 있는 구조를 갖는다. 따라서, 권선형 양극 및 음극이 고체 전해질 전지의 외장재내에 수용될 때, 양극 리드 또는 음극 리드는 고체 전해질 전지의 외장재의 밀봉된 부분에 의해 포착되지 않는다.
본 발명의 다른 목적, 특징 및 이점은 첨부된 도면과 함께 기재되어 있는 바람직한 실시 양태의 하기 상세한 설명으로부터 명백해질 것이다.
〈바람직한 실시 양태의 상세한 설명〉
본 발명의 실시 양태가 하기 기재된다.
도 2 내지 4는 본 발명의 실시 양태에 따른 겔 전해질 전지의 구조의 한 예를 나타낸다. 겔 전해질 전지(1)은 도 3 및 4에 나타낸 전극 적층체(5)를 포함하며, 이것은 절연 물질로 제조된 외장 필름(6)으로 피복되어 있고, 따라서 외장 필름(6)에 밀폐식으로 봉입되어 있다. 도 3 및 4에 나타낸 바와 같이, 전극 적층체(5)는 양극(2), 양극(2)와 마주보게 배치되어 있는 음극(3), 및 양극(2)와 음극(3) 사이에 배치되어 있는 겔 전해질 층(4)를 포함한다. 전극 적층체(5)는 양극(2) 및 음극(3)이 적층되어 있으며, 겔 전해질 층(4)는 양극(2)와 음극(3) 사이에 삽입되어 있는 구조를 갖는다. 양극 리드(7)은 양극(2)에 접속되어 있는 반면, 음극 리드(8)은 음극(3)에 접속되어 있다. 도 2 및 3에 나타낸 바와 같이, 양극 리드(7) 및 음극 리드(8)은 외장 필름(6)의 둘레인 밀봉부 사이에 삽입되어 있다. 더욱이, 수지 필름(9)는 양극 리드(7) 및 음극 리드(8)이 외장 필름(6)과 접촉하는 부분에 배치되어 있다.
도 5에 나타낸 바와 같이, 양극(2)는 양극 활성 물질을 함유하는 양극 활성 층(2a)를 갖고, 양극(2)의 집전체(2b)의 두 측면 각각에 형성되어 있다. 양극(2)의 집전체(2b)는 알루미늄 박과 같은 금속 박으로 구성되어 있다. 도 5는 겔 전해질 층(4)가 양극 활성 물질 층(2a)상에 형성된 상태를 나타낸다.
양극 활성 물질은 리튬 코발트산, 리튬 니켈산, 리튬 망간산, 복합 산화물 각각의 일부를 다른 전이 금속으로 치환하여 얻어진 물질, 이산화망간 또는 오산화바나듐과 같은 전이 금속 화합물, 또는 황화철과 같은, 전이 금속의 칼고겐 화합물일 수 있다.
양극 리드(7)은 실질적으로 직사각형 모양으로 형성된다. 양극 리드(7)은 겔 전해질 층(4) 및 양극 활성 물질 층(2a)이 형성되지 않은 양극(2)의 집전체(2b)의 길이 방향 말단에 용접된다. 양극 리드(7)은 그의 긴 쪽이 양극(2)의 집전체(2b)의 폭방향과 실질적으로 평행하도록 용접된다. 양극 리드(7)은, 예를 들어, 알루미늄 박으로 구성된다.
도 5에 나타낸 바와 같이, 겔 전해질 전지(1)은 용접되어 있는 양극 리드(7)을 포함한다. 양극 리드(7)은 그의 짧은이 양극(2)의 집전체(2b)의 길이 방향 말단으로부터 소정의 길이 l1에 대해 안쪽으로 이동해 있도록 용접된다.
양극 리드(7)은 상기 기재된 바와 같이 양극(2)의 집전체(2b)의 길이 방향 말단으로부터 안쪽으로 이동해 있다. 따라서, 양극 리드(7)은 권선형 전극(5)가 외장 필름(6)내에 밀폐식으로 봉입될 때 외장 필름(6)의 밀봉된 부분에 의해 포착되지 않는다. 그 결과로서, 밀봉된 부분에 의해 양극 리드(7)이 포착되면서 발생하는 불완전한 밀봉은 상당히 방지될 수 있다.
양극(2)의 집전체(2b)의 말단으로부터 양극 리드(7)의 이동량 l1은 만족스러운 생성도를 실현하기 위해 0.5 mm이거나 또는 그 이상이 바람직하다. 이동량 l1이 너무 크면, 양극 리드(7)이 양극(2)의 집전체(2b)와 겹치는 길이(용접 길이) l2가 짧아진다. 따라서, 양극 리드(7)과 양극(2)의 집전체(2b) 사이의 접촉 면적이 감소된다. 양극 리드(7)과 양극(2)의 집전체(2b) 사이의 접촉 면적이 감소된다면, 양극 리드(7)과 양극(2)의 집전체(2b) 사이의 접촉 저항이 과도하게 증가한다. 따라서, 겔 전해질 전지(1)의 중부하 저항성이 저하된다.
따라서, (2b)의 말단으로부터 양극 리드(7)의 이동량 l1의 상한계는 양극(2)의 집전체(2b)의 폭의 약 80%이다. 특히, l1은, 예를 들어, 약 1 mm인 것이 바람직하다.
도 6에 나타낸 바와 같이, 음극(2)는 음극 활성 물질을 함유하는 음극 활성 물질 층(3a)가 음극(3)의 집전체(3b)의 두 측면 각각에 형성되는 구조를 갖는다. 음극(3)의 집전체(3b)는 구리 박과 같은 금속 박으로 구성되어 있다. 도 6은 겔 전해질 층(4)가 음극 활성 물질 층(3a)상에 형성된 상태를 나타낸다.
음극 활성 물질은 리튬을 도핑/탈도핑하는 물질일 수 있다. 리튬을 도핑/탈도핑하는 물질은 카본 블랙, 열분해 탄소류, 코크스류 또는 아세틸렌 블랙; 흑연, 유리상 탄소, 활성 탄소, 탄소 섬유, 유기 중합체의 소성체, 커피콩의 소성체, 셀룰로스의 소성체 또는 대나무의 소성체와 같은 탄소 재료; 및 리튬, 리튬 합금 또는 폴리아세틸렌과 같은 전도성 중합체의 예가 있다.
음극 리드(8)은 실질적으로 직사각형 모양으로 형성된다. 음극 리드(8)은 음극(3)의 집전체(3b)의 길이 방향 말단에 용접된다. 음극 리드(8)은 겔 전해질 층(4) 및 음극 활성 물질 층(3a)가 형성되지 않은 부분에 용접되어 음극 리드(8)의 긴 쪽이 음극(3)의 집전체(3b)의 폭방향과 실질적으로 평행하도록 한다. 음극 리드(8)은 예를 들어 니켈 박으로 구성되어 있다.
도 6에 나타낸 바와 같이, 겔 전해질 전지(1)은 음극 리드(8)의 짧은 쪽이 음극(3)의 집전체(3b)의 길이 방향 말단으로부터 소정의 길이 l3만큼 안쪽으로 이동해 있는 구조를 갖는다.
음극 리드(8)은 상기 기재된 바와 같이 음극(3)의 집전체(3b)의 길이 방향 말단으로부터 안쪽으로 이동해 있다. 권선형 전극(5)가 외장 필름(6)에 봉입될 때, 음극 리드(8)은 도 3에 원형(A)로 나타낸 바와 같이, 외장 필름(6)의 밀봉된 부분에 의해 포착되지 않는다. 따라서, 밀봉된 부분에 의해 음극 리드(8)이 포착되면서 발생하는 불완전한 밀봉은 상당히 방지될 수 있다.
음극(3)의 집전체(3b)의 말단으로부터 음극 리드(8)의 이동량 l3는 만족스러운 생성도를 실현하기 위해 0.5 mm이거나 또는 그 이상이 바람직하다. 이동량 l3가 너무 크면, 음극 리드(8)의 용접 길이 l4가 과도하게 감소된다. 따라서, 음극 리드(8)과 음극(3)의 집전체(3b) 사이의 접촉 면적이 바람직하지 못하게 감소된다. 접촉 면적이 감소된다면, 음극 리드(8)과 음극(3)의 집전체(3b) 사이의 접촉 저항이 겔 전해질 전지(1)의 중부하 저항을 유지하기 위해 과도하게 증가한다.
따라서, 음극(3)의 집전체(3b)의 말단으로부터 음극 리드(8)의 이동량 l3의 상한계는 음극(3)의 집전체(3b)의 약 80%이다. 특히, l3는 약 1 mm인 것이 바람직하다.
겔 전해질 층(4)는 전해질, 매트릭스 중합체, 및 가소제로서 제공되는 팽윤 용매를 함유한다.
전해질 염은 LiPF6, LiAsF6, LiBF4, LiClO4, LiCF3SO3, Li(CF3SO2)2N 및 LiC4F9SO3또는 이들의 혼합물 중 하나일 수 있다.
매트릭스 중합체가 실온에서 1 mS/cm보다 더 큰 이온 전도성을 갖는 경우, 매트릭스 중합체의 화학적 구조는 제한된다. 매트릭스 중합체는 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리에틸렌 옥시드, 폴리프로필렌 옥시드, 폴리포스파겐, 폴리실록산, 폴리비닐 아세테이트, 폴리비닐 알코올, 폴리메틸 메타크릴레이트, 폴리아크릴산, 폴리메타크릴산, 스티렌-부타디엔 고무, 니트릴-부타디엔 고무, 폴리스티렌 또는 폴리카르보네이트의 예가 있다.
팽윤 용매는 하기 비수성 용매일 수 있다: 에틸렌 카르보네이트, 프로필렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, γ-부틸올락톤, γ-발레롤락톤, 디에톡시에탄, 테트라히드로푸란, 2-메틸테트라히드로푸란, 1,3-디옥산, 메틸 아세테이트, 메틸 프로피오네이트, 디메틸카르보네이트, 디에틸 카르보네이트 또는 에틸메틸 카르보네이트 또는 이들의 혼합물.
상기 기재된 겔 전해질 전지(1) 구조의 제조 방법이 이제 설명될 것이다.
양극(2)는 하기와 같이 제조된다: 양극 활성 물질 및 결합제를 함유하는 양극 혼합물을 양극(2)의 집전체(2b)로 형성될 금속 박, 예를 들어 알루미늄 박의 표면에 균일하게 도포한다. 그 후, 금속 박을 건조시킨다. 따라서, 양극 활성 층(2)가 형성되어 양극 시이트가 제조된다. 양극 혼합물의 결합제는 공지된 결합제일 수 있다. 공지된 첨가제 등이 양극 혼합물에 첨가될 수 있다.
그 후, 겔 전해질 층(4)를 양극 시이트의 양극 활성 물질 층(2a)상에 형성한다. 겔 전해질 층(4)를 형성하기 위해, 전해질 염을 비수성 용매중에 용해시켜 비수성 전해질 용액을 제조한다. 그 후, 매트릭스 중합체를 비수성 전해질 용액에 가한 후, 용액을 충분히 교반하여 매트릭스 중합체를 용해시킨다. 따라서, 졸 전해질 용액이 제조된다.
그 후, 소정량의 전해질 용액을 양극 활성 물질 층(2a)의 표면에 도포한다. 그 후, 온도를 실온으로 낮추는 공정을 수행하여 매트릭스 중합체를 겔화시킨다. 따라서, 겔 전해질 층(4)가 양극 활성 물질 층(2a)상에 형성된다.
그 후, 겔 전해질 층(4)가 형성된 양극 시이트를 띠 모양의 모양으로 절단한다. 양극 리드(7)이 용접될 부분에서 겔 전해질 층(4) 및 양극 활성 물질 층(2a)를 절단함으로써 제거한다. 그 후, 예를 들어, 알루미늄으로 제조되며 실질적으로 직사각형으로 형성된 양극 리드(7)을 절단부에 용접한다. 용접 공정을 수행하여 양극 리드(7)의 짧은 쪽을 절단 양극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 l1만큼 안쪽으로 이동시킨다. 따라서, 겔 전해질 층(4)가 형성된 띠 모양의 양극(2)가 얻어질 수 있다. 양극 리드(7)은 초음파 용접, 점 용접 또는 레이저 용접과 같은 공지된 용접 방법으로 양극(2)의 집전체(2b)에 결합될 수 있다.
음극(3)은 하기와 같이 제조된다: 음극 활성 물질 및 결합제를 함유하는 음극 혼합물을 음극(3)의 집전체(3b)로 형성될 금속 박, 예를 들어 구리 박의 표면에 균일하게 도포한다. 그 후, 금속 박을 건조시킨다. 따라서, 음극 활성 물질 층(3a)가 형성되어 음극 시이트가 제조된다. 음극 혼합물의 결합제는 공지된 결합제일 수 있다. 공지된 첨가제 등이 음극 혼합물에 첨가될 수 있다.
그 후, 겔 전해질 층(4)를 음극 시이트의 음극 활성 물질 층(3b)상에 형성한다. 겔 전해질 층(4)를 형성하기 위해, 상기 공정과 유사하게 제조된 전해질 용액을 소정량으로 음극 활성 물질 층의 표면에 도포한다. 그 후, 온도를 실온으로 낮추는 냉각 공정을 수행하여 매트릭스 중합체를 겔화시킨다. 따라서, 겔 전해질 층(4)가 음극 활성 물질 층(3a)상에 형성된다.
그 후, 겔 전해질 층(4)가 형성된 음극 시이트를 띠 모양의 모양으로 절단한다. 양극 리드(7)이 용접될 부분에서 겔 전해질 층(4) 및 음극 활성 물질 층(3a)를 절단함으로써 제거한다. 그 후, 예를 들어, 니켈로 제조되고, 실질적으로 직사각형 모양으로 형성된 음극 리드(8)을 절단부에 용접한다. 용접 공정을 수행하여 음극 리드(8)의 짧은 쪽을 절단 음극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 l3만큼 안쪽으로 이동시킨다. 따라서, 겔 전해질 층(4)가 형성된 띠 모양의 음극(3)이 얻어질 수 있다. 음극 리드(8)은 초음파 용접, 점 용접 또는 레이저 용접과 같은 공지된 용접 방법으로 음극(3)의 집전체(3b)에 결합될 수 있다.
그 후, 상기와 같이 제조된 띠 모양의 양극(2) 및 음극(3)을 결합하고 압착하여 겔 전해질 층(4)들을 서로 마주보게 배치한다. 따라서, 전극 적층체가 얻어진다. 그 후, 전극 적층체를 길이 방향으로 권취하여 권선형 전극(5)가 얻어진다.
마지막으로, 권선형 전극(5)를 절연 물질로 제조된 외장 필름(6)에 삽입한 후, 수지 필름을 양극 리드(7), 음극 리드(8) 및 외장 필름(6)이 겹치는 부분에 적용한다. 그 후, 외장 필름(6)의 둘레를 밀봉하여 외장 필름(6)의 밀봉된 부분내에 양극 리드(7) 및 음극 리드(8)을 삽입한다. 더욱이, 권선형 전극(5)는 외장 필름(6) 사이에 밀폐식으로 봉입되어 있다. 그 결과로서, 겔 전해질 전지(1)이 제조된다.
상기와 같이 제조된 겔 전해질 전지(1)은 권선형 전극(5)를 외장 필름(6)내에 봉입할 때 양극 리드(7) 또는 음극 리드(8)가 밀봉된 부분에 의해 포착되는 문제가 없다. 따라서, 불완전한 밀봉이 상당히 방지될 수 있다. 겔 전해질 전지(1)은 불완전한 밀봉부 또는 외장 필름(6)의 파손된 부분을 통해 외장 필름(6)내에 수분이 들어오지 오지 않기 때문에, 전지에 도입된 수분으로 인해 발생되는 전지 성능의 저하가 방지될 수 있다.
본 발명의 실시 양태에 따른 겔 전해질 전지(1)의 모양은 원통형 또는 직사각형 모양일 수 있다. 더욱이, 크기 및 두께는 제한되지 않는다. 예를 들어, 얇은 구조 또는 큰 구조가 사용될 수 있다.
상기 실시 양태는 고체 전해질 전지로서 팽윤 용매를 함유하며, 겔 고체 전해질을 포함하는 겔 전해질 전지(1)에 대해 기재된 것이다. 본 발명은 상기 기재된 것에 제한되지 않는다. 본 발명은 팽윤 용매를 함유하지 않는 고체 전해질을 포함하는 고체 전해질 전지에 적용될 수 있다. 본 발명은 1차 전지 또는 2차 전지에 적용될 수 있다.
〈실시예〉
본 발명의 효과를 확인하기 위해, 겔 전해질 전지를 제조하여 그의 특성을 평가한다.
〈실시예 1〉
양극을 하기와 같이 제조하였다: 먼저, 0.5 몰의 탄산리튬 및 1 몰의 탄산코발트를 서로 혼합하였다. 그 후, 혼합물을 공기중에 900℃에서 5시간 동안 베이킹 처리하였다. 따라서, 양극 활성 물질인 LiCoO2를 제조하였다. 그 후, LiCoO291 중량부, 도전제로서 제공되는 흑연 6 중량부 및 결합제로서 제공되는 폴리비닐리덴 플루오라이드 3 중량부를 서로 혼합한 후, N-메틸 피롤리돈내에 분산시켰다. 따라서, 슬러리를 제조하였다. 그 후, 슬러리를 두께 20 ㎛이며 알루미늄 박으로 구성된 양극 집전체의 두 측면에 균일하게 도포하였다. 그 후, 두 측면을 건조시켜 양극 활성 물질 층을 형성하였다. 층을 건조시킨 후, 양극 집전체를 롤 프레스기로 압착시켜 양극 시이트를 제조하였다. 양극 활성 물질의 밀도는 3.6 g/㎤이었다.
그 후, 겔 전해질 층을 양극상에 형성하였다. 겔 전해질 층을 형성하기 위해, 에틸렌 카르보네이트 42.5 중량부, 프로필렌 카르보네이트 42.5 중량부 및 LiPF615 중량부를 서로 혼합하여 가소제를 제조하였다. 그 후, 30 중량부의 가소제, 비닐리덴 플루오라이드 및 헥사플루오로프로필렌을 97:3의 중량비로 공중합하여 제조된 매트릭스 중합체로서 제공되는 물질 10 중량부 및 테트라히드로푸란 60 중량부를 혼합시키고 용해시켰다. 따라서, 졸 형태의 전해질 용액이 얻어졌다.
그 후, 전해질 용액을 양극 시이트의 두 측면에 균일하게 도포한 후, 시이트를 건조시켜 테트라히드로푸란을 제거하였다. 그 후, 두께 100 ㎛인 겔 전해질 층이 양극 활성 물질 층상에 형성되었다.
겔 전해질 층이 형성된 양극 시이트를 절단하여 50 ㎜×260 ㎜ 부분에 대해 리드가 용접될 50 ㎜×5 ㎜ 부분을 얻었다. 리드를 용접할 부분에서 겔 전해질 층 및 양극 활성 물질 층을 절단함으로써 제거하였다. 그 후, 알루미늄으로 제조되며, 실질적으로 직사각형 모양으로 형성된 양극 리드를 용접하여 양극 리드의 한쪽을 절단 양극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 1 mm 만큼 안쪽으로 위치시켰다. 따라서, 각각의 두 측면에 형성된 두께 100 ㎛인 겔 전해질 층을 갖는 띠 모양의 양극을 얻었다. 양극 리드의 용접 길이 l2는 49 mm이었다.
그 후, 음극을 하기와 같이 제조하였다.
먼저, 흑연 90 중량부 및 폴리비닐리덴 플루오라이드 10 중량부를 서로 혼합하였다. 그 후, 혼합물을 N-메틸 피롤리돈내에 분산시켜 슬러리로 만들었다. 그 후, 슬러리를 두께 10 ㎛이며 구리 박으로 구성된 음극 집전체의 두 측면에 균일하게 도포하였다. 그 후, 음극 집전체를 건조시켜 음극 활성 물질 층을 형성하였다. 그 후, 음극 집전체를 건조시킨 후, 롤 프레스기로 압착시켰다. 따라서, 음극 시이트를 제조하였다. 음극 활성 물질의 밀도는 1.6 g/㎤이었다.
그 후, 겔 전해질 층을 음극상에 형성하였다. 겔 전해질 층을 형성하기 위해, 상기 공정과 유사한 방법으로 제조된 전해질 용액을 음극 시이트의 두 측면에 균일하게 도포한 후, 음극 시이트를 건조시켜 테트라히드로푸란을 제거하였다. 따라서, 두께 100 ㎛인 겔 전해질 층이 음극 활성 물질 층상에 형성되었다.
겔 전해질 층이 형성된 음극 시이트를 절단하여 52 ㎜×300 ㎜ 부분에 대해 리드가 용접될 52 ㎜×5 ㎜ 부분을 얻었다. 리드를 용접할 부분에서 겔 전해질 층 및 음극 활성 물질 층을 절단함으로써 제거하였다. 그 후, 니켈로 제조되며, 실질적으로 직사각형 모양으로 형성된 음극 리드를 용접하였다. 용접 작업을 수행하여 음극 리드의 짧은 쪽을 절단 음극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 1 mm 만큼 안쪽으로 위치시켰다. 따라서, 각각의 두 측면에 형성된 두께 100 ㎛인 겔 전해질 층을 갖는 띠 모양의 음극을 얻었다. 음극 리드의 용접 길이 l4는 51 mm이었다.
그 후, 겔 전해질 층이 형성된 두 측면을 갖는 띠 모양의 양극, 및 겔 전해질 층이 형성된 띠 모양의 음극을 적층하여 라미네이트를 구성하였다. 그 후, 라미네이트를 길이 방향으로 권취하여 권선형 전극을 얻었다.
그 후, 라미네이트를 외부에서부터 볼 때, 두께 25 ㎛의 나일론 층, 두께 40 ㎛의 알루미늄 층 및 두께 30 ㎛의 폴리프로필렌 층을 적층시켜 구성된 외장 필름에 권선형 전극을 삽입하였다. 폴리에틸렌 필름을 양극 리드, 음극 리드 및 외장 필름이 겹치는 부분에 적용하였다. 그 후, 외장 필름의 둘레를 열로 용접하여 밀봉하였다. 따라서, 양극 리드 및 음극 리드를 외장 필름 사이의 밀봉된 부분에 삽입하였다. 또한, 권선형 전극을 외장 필름내에 밀폐식으로 봉입하였다. 따라서, 겔 전해질 전지가 제조되었다.
〈실시예 2〉
하기 과정을 제외하고는, 실시예 1에 따른 유사한 과정을 수행하여 겔 전해질 전지를 제조하였다: 양극 리드를 용접하여 양극 리드의 짧은 쪽을 양극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 5 mm 만큼 안쪽에 위치시켰다. 또한, 음극 리드를 용접하여 음극 리드의 짧은 쪽을 음극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 5 mm 만큼 안쪽에 위치시켰다. 양극 리드의 용접 길이 l2는 45 mm이고, 음극 리드의 용접 길이 l4는 47 mm이었다.
〈실시예 3〉
하기 과정을 제외하고는, 실시예 1에 따른 유사한 과정을 수행하여 겔 전해질 전지를 제조하였다: 양극 리드를 용접하여 양극 리드의 짧은 쪽을 양극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 10 mm 만큼 안쪽에 위치시켰다. 또한, 음극 리드를 용접하여 음극 리드의 짧은 쪽을 음극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 10 mm 만큼 안쪽에 위치시켰다. 양극 리드의 용접 길이 l2는 40 mm이고, 음극 리드의 용접 길이 l4는 42 mm이었다.
〈실시예 4〉
하기 과정을 제외하고는, 실시예 1에 따른 유사한 과정을 수행하여 겔 전해질 전지를 제조하였다: 양극 리드를 용접하여 양극 리드의 짧은 쪽을 양극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 20 mm 만큼 안쪽에 위치시켰다. 또한, 음극 리드를 용접하여 음극 리드의 짧은 쪽을 음극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 20 mm 만큼 안쪽에 위치시켰다. 양극 리드의 용접 길이 l2는 30 mm이고, 음극 리드의 용접 길이 l4는 32 mm이었다.
〈실시예 5〉
하기 과정을 제외하고는, 실시예 1에 따른 유사한 과정을 수행하여 겔 전해질 전지를 제조하였다: 양극 리드를 용접하여 양극 리드의 짧은 쪽을 양극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 30 mm 만큼 안쪽에 위치시켰다. 또한, 음극 리드를 용접하여 음극 리드의 짧은 쪽을 음극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 30 mm 만큼 안쪽에 위치시켰다. 양극 리드의 용접 길이 l2는 20 mm이고, 음극 리드의 용접 길이 l4는 22 mm이었다.
〈비교예 1〉
하기 과정을 제외하고는, 실시예 1에 따른 유사한 과정을 수행하여 겔 전해질 전지를 제조하였다: 양극 리드를 용접하여 양극 리드의 짧은 쪽을 양극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 1 mm 만큼 바깥쪽에 위치시켰다. 또한, 음극 리드를 용접하여 음극 리드의 짧은 쪽을 음극 시이트의 길이 방향 말단으로부터 1 mm 만큼 바깥쪽에 위치시켰다. 양극 리드의 용접 길이 l2는 50 mm이고, 음극 리드의 용접 길이 l4는 52 mm이었다.
〈비교예 2〉
하기과정을 제외하고는, 실시예 1에 따른 유사한 과정을 수행하여 겔 전해질 전지를 제조하였다: 양극 리드를 용접하여 양극 리드의 짧은 쪽이 양극 시이트의 길이 방향 말단을 겹치게 하였다. 또한, 음극 리드를 용접하여 음극 리드의 짧은 쪽이 음극 시이트의 길이 방향 말단을 겹치게 하였다. 양극 리드의 용접 길이 l2는 50 mm이고, 음극 리드의 용접 길이 l4는 52 mm이었다.
실시예 1 내지 5 및 비교예 1 및 2에 따른 불완전한 밀봉의 발생율 및 각 겔 전해질 전지의 방전 용량을 조사하였다. 각각의 실시예 및 비교예의 50개의 전지를 측정하였다.
충전 및 방전 시험을 포텐시오-갈바노스타트(potentio-galvanostat)를 사용하여 90 mA의 일정 전류를 충전하는 작업을 시작하였다. 폐쇄 회로의 전압이 4.2 V로 상승했을 때, 충전 방법을 일정 전압의 충전으로 돌렸다. 충전 작업의 개시로부터 8시간 경과후 충전 작업을 완료하였다. 그 후, 90 mA의 일정 전류의 방전을 수행하였다. 폐쇄 회로의 전압이 3.0 V로 상승했을 때, 방전 작업을 완료하였다. 실시예 1 내지 5 및 비교예 1 및 2에 따른 불완전한 밀봉이 없는 각 전지는 450 mAh의 방전 용량을 가졌다.
그 후, 상기 충전 및 방전 시험을 수행한 조건과 동일한 조건하에 충전을 다시 수행하였다. 그 후, 1350 mA의 일정 전류의 방전을 수행하였다. 폐쇄 회로의 전압이 3.0 V로 상승했을 때, 방전 작업을 완료하였다. 그 후, 1350 mA의 방전을 수행한 각 전지의 방전 용량을 측정하였다.
표 1은 실시예 1 내지 5 및 비교예 1 및 2에 따라 측정된 각 전지의 불완전한 밀봉의 발생율 및 방전 용량을 나타낸다. 표 1에 나타낸 방전 용량은 각 실시예 1 내지 5에 따른 50개 전지의 평균값이며 비교예 1 및 2에 따른 불완전한 밀봉이 없는 전지의 평균값이다.
| 불완전한 밀봉의 발생율(%) | 1350 mA 방전 용량(mAh) | |
| 실시예 1 | 0 | 382 |
| 실시예 2 | 0 | 382 |
| 실시예 3 | 0 | 380 |
| 실시예 4 | 0 | 375 |
| 실시예 5 | 0 | 366 |
| 비교예 1 | 22 | 381 |
| 비교예 2 | 4 | 381 |
표 1로부터 이해할 수 있듯이, 전극 리드의 짧은 쪽이 전극의 길이 방향 말단으로부터 안쪽으로 이동된 구조를 갖는 각각의 실시예 1 내지 5에 따른 전지는 어떠한 불완전한 밀봉도 없다. 다른 한편으로, 전극 리드의 한 쪽이 전극의 길이 방향 말단으로부터 바깥쪽으로 이동된 구조를 갖는 비교예 1에 따른 전지, 및 전극 리드의 한 쪽이 전극의 폭방향 말단과 겹치는 구조를 갖는 비교에 2에 따른 전지는 불완전한 밀봉이 발생한다.
따라서, 권선형 전극이 외장 필름 사이에 밀폐식으로 봉입될 때, 전극의 길이 방향 말단으로부터 전극 리드의 짧은 쪽이 안쪽으로 이동함으로써 밀봉된 부분에 의해 전극 리드가 포착되는 것이 방지된다는 사실이 발견되었다. 따라서, 불완전한 밀봉이 상당히 방지되었다.
또한, 전극의 길이 방향 말단으로부터 전극 리드의 짧은 쪽을 안쪽으로 이동시킴으로써 전극 리드가 전극의 전체 폭에 용접되어 있는 구조와 비교할 때 만족스러운 중부하 저항이 유지되었다. 전극 리드의 이동량이 너무 크면, 전극 리드의 접촉 면적이 감소된다. 따라서, 접촉 저항이 증가하고, 따라서 중부하 저항성이 저하된다. 따라서, 전극의 길이 방향 말단으로부터 전극 리드의 이동량의 상한계는 전극 폭의 약 80%이다.
본 발명은 전극 리드의 말단이 전극 길이 방향 말단으로부터 안쪽으로 이동되어 있는 구조를 가지며, 이로써 권선형 전극이 외장재내에 밀폐식으로 봉입될 때 전극 리드가 외장재의 밀봉된 부분에 의해 포착되는 문제를 극복할 수 있다.
그 결과로서, 본 발명은 고체 전해질 전지의 중부하 저항성이 저하되지 않고도 외장재의 불완전한 밀봉이 방지될 수 있기 때문에 제조 수율을 개선시킬 수 있다. 본 발명은 전극 리드가 외장재에 의해 포착되는 문제를 방지할 수 있기 때문에, 외장재는 또한 권선형 전극과 밀폐식으로 접촉할 수 있다. 따라서, 전지의 크기가 또한 감소될 수 있다. 그 결과로서, 높은 부피 에너지 밀도를 나타내는 고체 전해질 전지를 얻을 수 있다.
본 발명이 어느 정도의 특이성으로 바람직한 형태 및 구조로 기재되어 있지만, 본 발명의 바람직한 형태의 개시된 것은 이하 청구의 범위와 같이 본 발명의 정신 및 범위를 벗어나지 않고서 구조의 상세함 및 부분의 조합과 배열에 있어 변화될 수 있다.
Claims (14)
- 띠 모양의 전극;양극 리드의 긴 쪽이 양극의 폭방향과 실질적으로 평행하게 양극에 접속된 실질적으로 직사각형 모양의 양극 리드;상기 양극과 마주보게 배치된 띠 모양의 음극;음극 리드의 긴 쪽이 음극의 폭방향과 실질적으로 평행하게 음극에 접속된 실질적으로 직사각형 모양의 음극 리드; 및상기 양극 및 음극의 적어도 어느 한쪽 표면상에 형성된 고체 전해질 층을 포함하며,양극 및 음극은 고체 전해질 층이 형성된 각 표면이 서로 마주보게 배치되는 방식으로 적층되며 길이 방향으로 권취되어 고체 전해질 전지의 외장재내에 수용되고,양극 리드 또는 음극 리드중 적어도 하나의 짧은 쪽은 양극 또는 음극에 접속된 측에서 양극 또는 음극의 길이 방향 말단과 마주보게 배치되고, 짧은 쪽이 양극 또는 음극의 길이 방향 말단과 비교할 때 안쪽으로 이동해 있는 것을 특징으로 하는 고체 전해질 전지.
- 제1항에 있어서, 상기 고체 전해질 층이 팽윤 용매를 함유하며 겔 형태인 고체 전해질 전지.
- 제1항에 있어서, 상기 양극이 양극의 집전체의 두 측면상에 형성된 양극 활성 물질을 포함하는 것인 고체 전해질 전지.
- 제1항에 있어서, 상기 음극이 음극의 집전체의 두 측면상에 형성된 음극 활성 물질을 포함하는 것인 고체 전해질 전지.
- 제3항에 있어서, 상기 양극 활성 물질이 리튬 코발트산, 리튬 니켈산, 리튬 망간산, 복합 산화물 각각의 일부를 다른 전이 금속으로 치환하여 얻어진 물질, 이산화망간, 오산화바나듐 또는 황화철인 고체 전해질 전지.
- 제4항에 있어서, 상기 음극 활성 물질이 리튬을 도핑/탈도핑할 수 있는 물질인 고체 전해질 전지.
- 제6항에 있어서, 상기 도핑/탈도핑할 수 있는 물질이 탄소 재료, 리튬, 리튬 합금 및 전도성 중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 것인 고체 전해질 전지.
- 고체 전해질 층이 제1 및 제2의 띠 모양의 전극사이에 삽입되어 적층되는 제1 및 제2의 띠 모양의 전극을 길이 방향으로 나선형으로 권취함으로써 구성되는 권선형 전극;상기 제1 및 제2의 띠 모양의 전극의 폭방향으로 상기 제1 및 제2의 띠 모양의 전극을 겹치도록 배치되며 상기 권선형 전극의 외부 표면에 위치된 전극 리드; 및상기 권선형 전극을 수용하며 말단에 형성된 개구가 밀봉되어 있는 구조를 갖는 외장 필름을 포함하며,상기 리드의 길이 방향 말단이 상기 띠 모양의 전극의 길이 방향 말단으로부터 이동되어 있는 것을 특징으로 하는 고체 전해질 전지.
- 제8항에 있어서, 상기 고체 전해질 층이 팽윤 용매를 함유하며 겔 형태인 고체 전해질 전지.
- 제8항에 있어서, 상기 양극이 양극의 집전체의 두 측면상에 형성된 양극 활성 물질을 포함하는 것인 고체 전해질 전지.
- 제8항에 있어서, 상기 음극이 음극의 집전체의 두 측면상에 형성된 음극 활성 물질을 포함하는 것인 고체 전해질 전지.
- 제10항에 있어서, 상기 양극 활성 물질이 리튬 코발트산, 리튬 니켈산, 리튬 망간산, 복합 산화물 각각의 일부를 다른 전이 금속으로 치환하여 얻어진 물질, 이산화망간, 오산화바나듐 또는 황화철인 고체 전해질 전지.
- 제11항에 있어서, 상기 음극 활성 물질이 리튬을 도핑/탈도핑할 수 있는 물질인 고체 전해질 전지.
- 제13항에 있어서, 상기 도핑/탈도핑할 수 있는 물질이 탄소 재료, 리튬, 리튬 합금 및 전도성 중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 것인 고체 전해질 전지.
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