KR19990083142A - 고체 전해 캐패시터 및 그 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 목적은 실장 동안 열 스트레스 등에 의해 유발되는 고체 전해질의 산화 열화를 방지할 수 있고, ESR을 낮출 수 있는 고체 전해 캐패시터 및 그 제조 방법을 제공하는 것이며; 상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명의 고체 전해 캐패시터는 도전성 중합체가 고체 전해질(solid electolyte)로서 사용되면서 양극, 유전 피막, 고체 전해질층, 및 도전성 페이스트층(paste layer)을 순차 구비하며, 상기 도전성 페이스트층은 바인더로서 아크릴 레진(acrylic resins) 및 셀룰로오스 레진(cellulose resins)을 포함하고 상기 도전성 페이스트층의 두께는 20 내지 40 ㎛의 범위에 있다.

Description

고체 전해 캐패시터 및 그 제조 방법{SOLID ELECTROLYTIC CAPACITOR AND PRODUCTION METHOD OF THE SAME}
본 발명은 고체 전해질(solid electrolyte)이 도전성 중합체인 고체 전해 캐패시터 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
본 출원은 참조로서 본 명세서에 일체화된 내용, 즉 일본 특허 출원 평 10-101186에 기초한다.
망간 이산화물, 테트라사이아노퀴노디메탄 화합물(tetracyanoquinodimethane complex) 등과 같은 금속 산화물이 고체 전해 캐패시터를 포함하는 고체 전해질로서 사용되어 왔으며, 최근에는 고체 전해질이 도전성 중합체("고체 전해 캐패시터"라 함)로서 사용된 고체 전해 캐패시터가 제안되어 왔다.
고체 전해 캐패시터의 하나의 특징이 등가 직렬 저항("ESR"이라 함)이 낮다는 것이다. 고체 전해 캐패시터의 ESR을 낮추기 위해서, 음극층의 ESR 또한 낮을 필요성이 있고, 열가소성 그라파이트 페이스트층(thermosetting graphite paste layer)("Gr 페이스트층"이라 함)이 음극층에 사용된다.
그러나, 유기 반도체인 도전성 중합체는 종래 고체 전해 캐패시터에서 고체 전해질로 사용된다. 그러므로, 고체 전해 캐패시터가 고온하에서 공기중에 장시간 방치된다면, 고체 전해질은 산화 열화된 다음 그의 ESR이 높게 된다.
즉, 종래 고체 전해 캐패시터를 포함하는 Gr 페이스트층에 사용된 열가소성 재료는 일반적으로 열저항을 갖지 않는다. 실장시 발생되는 열적 강도가 Gr 페이스트층에 크랙(crack) 및 벗김을 발생시켜, 거기에 산소 진입 경로가 새롭게 형성된다. 결국, 도전성 중합체로 구성된 고체 전해층은 쉽게 산화 열화된다.
더욱이, 고체 전해 캐패시터의 ESR을 낮게 하기 위해, 일본 특허 출원 평 08-162371에는 Gr층 및 도전층 간의 콘택을 개선하는데 역점을 둔다. 상기 출원은 Gr층이 아크릴 레진(acrylic resins)을 포함하는 그라파이트 페이스트를 함유하는 고체 전해 캐패시터를 제안한다. 추가적으로, 5 내지 10 ㎛의 범위의 두께를 갖는 Gr층을 구비하는 고체 전해 캐패시터가 제안되는데, 이는 종래 Gr층의 두께보다 더 얇다. 이러한 두께를 갖는 Gr층이 도전층에 대한 접지로서의 역할, 즉 도전층에 대한 엥커링 효과(anchoring effect)를 갖기 때문에 상기 목적이 달성될 수 있다.
본 발명은 도전성 중합체가 고체 전해질(solid electolyte)로서 사용되면서 양극, 유전 피막, 고체 전해질층, 및 도전성 페이스트층(paste layer)을 순차 구비하는 고체 전해 캐패시터에 관한 것으로, 상기 도전성 페이스트층은 바인더(binder)로서 아크릴 레진(acrylic resins) 및 셀룰로오스 레진(cellulose resins)을 포함하고, 상기 도전성 페이스트층의 두께는 20 내지 40 ㎛의 범위에 있다.
더욱이, 본 발명은 또한 양극 상에 유전 피막을 형성하는 단계, 상기 유전 피막 상에 도전성 중합체로 구성된 고체 전해질층을 형성하는 단계, 및 도전성 페이스트층을 형성하는 단계를 포함하는 고체 전해 캐패시터의 제조 방법에 관한 것이며, 상기 도전성 페이스트층은 상기 고체 전해질층 상에 20 내지 40 ㎛ 범위의 두께를 가지며, 바인더로서 아크릴 레진 및 셀룰로오스 레진을 포함한다.
도 1은 본 발명의 고체 전해 캐패시터의 하나의 바람직한 실시예를 도시하는 단면도.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1 : 양극 리드
2 : 양극
3 : 유전 피막
4 : 고체 전해질층
5 : 도전성 페이스트층
6 : 음극 도전층
도 1에서, 참조 번호 2는 양극 리드(1)가 위로 지탱하는 양극을 도시하고, 참조 번호 3은 유전체 피막, 참조 번호 4는 도전성 중합체를 포함하는 고체 전해질층을 도시하며, 참조 번호 5는 도전성 페이스트층, 참조 번호 6은 음극 도전층을 도시한다. 도전성 페이스트층(5) 및 음극 도전층(6)은 음극으로서 역할한다.
폴리피롤(polypyrrole), 폴리티오핀(polythiophene), 폴리아닐린(polyanilin e), 폴리휴란(polyfuran) 등으로 이루어진 유전 재료와 같은 도전성 중합체는 고체 전해질층(4)에 사용될 수 있다. 이러한 도전성 중합체중, 폴리피롤이 그의 안정성 때문에 바람직하다.
도전성 페이스트층(5)은 고체 전해질층(4)의 외부에 형성되고 외부 공기 및 고체 전해질층(4) 간의 콘택을 방지함으로써, 고체 전해질층(4)의 산화 열화가 방지될 수 있다. 그러므로, 도전성 페이스트층(5)은 캐패시터를 형성하기 위한 중요한 소자이다.
고체 전해질층(4)의 산화 열화를 방지하고 ESR을 낮게 유지하기 위해, 도전성 페이스트층(5)의 저항을 낮게 유지하고, 실장시 발생되는 열 스트레스에 의한 크랙 및 벗김이 발생되지 않도록 그의 두께를 충분히 두껍게 설정할 필요가 있다.
도전성 페이스트층(5)은 바인더로서 셀룰로오스 레진(cellulose resin)과 혼합된 주성분으로 아크릴 레진을 사용한다. 혼합물이 바인더로서 사용될 때, 그라파이트 등과 같은 도전성 분말의 분산성이 우수하고 도전성 페이스트층(5)의 저항이 낮게 된다. 추가적으로, 도전성 페이스트층(5)의 두께는 20 ㎛ 내지 40 ㎛ 범위에서 설정된다. 이로써, 실장시 발생되는 크랙 및 벗김이 방지될 수 있고, 전해질의 산화 열화가 방지될 수 있어서, ESR이 낮게 유지될 수 있다.
본 발명에 사용된 도전성 페이스트는 바인더로서 아크릴 레진 및 셀룰로오스 레진을 포함하는 혼합물이다. 바인더에서의 셀룰로오스 레진의 내용물은 바람직하게 10 내지 30 중량 %의 범위에 있다. 이하 표 2에 도시된 바와 같이, 셀룰로오스 레진의 내용물이 10 중량 % 미만일 때, 그라파이트 등과 같은 도전성 분말의 분산성은 낮게 되어서, ESR이 높게 되는 경향이 있다. 반대로, 셀룰오오스 레진의 내용물이 30 중량 % 이상일 때, 실장 동안 발생되는 열 스트레스에 의해 크랙 및 벗김이 도전성 페이스트층(5)에 발생되며, 거기에 산소 진입 경로가 용이하게 형성되어서, 고체 전해질층(4)이 용이하게 산화 열화된다. 결과적으로, ESR은 높게 되는 경향이 있다.
이하 표 3에 도시된 바와 같이, 도전성 페이스트층(5)의 두께가 20 ㎛ 미만일 때, 실장 동안 발생되는 열 스트레스에 의해 크랙 및 벗김이 도전성 페이스트층(5)에 발생되며, 거기에 산소 진입 경로가 용이하게 형성되어서, 고체 전해질층(4)이 용이하게 산화 열화된다. 그의 두께가 더 두꺼워질 때, 소자의 두께가 더 커지고; 소자는 외부 실장 레진으로부터 쉽게 노출되며, 고체 전해질층(4)은 쉽게 산화 열화된다. 그러므로, 도전성 페이스트층(5)의 두께는 20 내지 40 ㎛ 범위에서 바람직한데, 상기 범위의 두께를 갖는 도전성 페이스트층(5)은 실장될 때 발생되는 열 스트레스에 대해 완화 효과를 가지기 때문이다.
통상 아크릴 레진은 도전성 페이스트층(5)을 포함하는 아크릴 레진으로서 사용될 수 있으나; 메틸 폴리메타아크릴(methyl polymethacrylate) 및 에틸 폴리메타아크릴(ethyl polymethacrylate)이 바람직하다. 추가적으로, 이러한 아크릴 공중합체 이외의 공중합체를 포함하는 아크릴 레진은 본 발명에 의해 얻어진 효과가 얻어질 수 있는 한 사용될 수 있다. 몰딩 재료로 사용되는 아크릴 레진은 제조의 용이성을 고려할 때 바람직하다. 더욱이, 아크릴 레진의 평균 분자량은 10,000 내지 1,000,000의 범위가 바람직하고, 더 바람직하게는 50,000 내지 500,000의 범위이며, 가장 바람직하게는 50,000 내지 200,000의 범위이다.
통상 셀룰로오스 레진은 도전성 페이스트층(5)을 포함하는 셀룰로오스 레진으로서 사용될 수 있지만, 셀룰로오스 레진; 니트로셀룰로오스(nitrocellulose), 아세틸셀룰로오스(acetylcellulose), 아세틸뷰틸셀룰로오스(acetylbutylcellulose), 프로피오닐셀룰로오스(propionylcellulose)와 같은 셀룰로오스 에스테르 레진(cellulose ester resins); 에틸셀룰로오스(ethylcellulose)와 같은 셀룰로오스 에스테르 레진 등이 바람직하다. 이러한 셀룰로오스 레진중에는 아세틸셀룰로오스가 더 바람직하다. 더욱이, 셀룰로오스 레진의 평균 분자량은 바람직하게는 10,000 내지 1,000,000의 범위이며, 다 바람직하게는 20,000 내지 200,000의 범위이다.
실험예
본 발명은 실시예 및 비교예를 설명하여 이제 설명한다.
실시예 1
도 1에 도시된 바와 같이, Ta2O5로 이루어진 유전 피막(3)은 Ta 와이어가 위로 지탱하는 양극(2)의 표면상에 형성되었고, 다음 고체 전해질층인 폴리피롤(polypyrrole)층(4)이 형성되었다.
그 후, Gr 페이스트가 중량비 4:1로 메틸 폴리메타아크릴(methyl polymethacrylate) 및 아세틸셀룰로오스를 포함하는 5 중량 %의 바인더, 15 중량 %의 그라파이트, 및 80 중량 %의 순수를 혼합함으로써 얻어졌다.
유전 피막(3) 및 폴리피롤층(4)과 적층된 양극(2)은 폴리피롤층(4) 상에 30㎛의 두께를 가지면서 Gr 페이스트를 포함하는 층을 형성하기 위해 얻어진 Gr 페이스트에 수회 담궈졌다. 다음, Gr 페이스트층(5)은 150 ℃의 고온에서 30분 동안 Gr 페이스트를 포함하는 층을 경화시킴으로써 형성되었다.
그 후, 고체 전해 캐패시터가 Gr 페이스트층(5) 상으로 Ag 페이스트층(6)을 형성함으로써 얻어졌다.
비교 실시예
종래의 바인더인, 10 ㎛의 두께로 메틸 폴리메타아크릴만을 포함하는 Gr 페이스트층(5)을 제외하고는, 본 발명의 실시예 1의 것과 동일한 방식으로 비교 고체 전해 캐패시터가 준비되었다.
실시예 1 및 비교 실시예에서 얻어진 고체 전해 캐패시터를 이용하여 85℃에서 고온 무부하 시험이 수행되었고, 고체 전해질의 산화 열화에 의한 ESR 변화가 비교되었다. 그 결과가 이하 표 1에 도시되어 있다.
ESR(mΩ)
초기값 250시간 후 500시간 후 750시간 후 1000시간 후
실시예 1 175 210 250 285 325
비교 실시예1 300 375 455 580 655
표 1에 도시된 바와 같이, 실시예에서 고체 전해 캐패시터의 ESR 변화는 작으며; 그래서 실시예 1의 고체 전해 캐패시터는 비교 실시예의 고체 전해 캐패시터의 신뢰성보다 더 높은 신뢰성을 가진다. 추가적으로, 고체 전해질층(4)의 산화 열화를 방지하는 효과는 실시예 1에서의 고체 전해 캐패시터에 의해 얻어질 수 있다는 것이 확인된다.
실시예 2
고체 전해 캐패시터는 도전성 페이스트층(5)을 구비하는 바인더에서 셀룰로오스 레진의 함유량이 이하 표 2에 도시된 바와 같이, 0 내지 80 중량 %의 범위에서 가변되는 것을 제외하고는, 본 발명의 실시예 1의 것과 동일한 방식으로 마련되었다.
초기 ESR 및 실장후의 ESR이 측정되었다. "실장후의 ESR"은 유리-에폭시 기판(두께: 1mm; 크기:100mm × 100mm)에 크림 솔더(cream solder)로 고정되고, 10초 동안 240 ℃의 온도를 유지할 수 있는 온도 프로파일 형태를 갖는 리플로우 로(Reflow Oven)를 통해 전달되는 고체 전해 캐패시터의 ESR을 의미한다. 그 결과가 이하 표 2에 도시되어 있다.
바인더에서의 셀룰로오스 함유량(중량 %)
0 10 20 30 40 50 60 70 80
초기ESR(mΩ) 250 120 95 90 90 90 90 90 90
실장후(mΩ) 300 180 175 180 200 240 280 300 350
바인더에서 셀룰로오스 레진의 함유량이 10 내지 30 중량 %의 범위에서 바람직하다는 것이 표 2로부터 명백하다.
실시예 3
고체 전해 캐패시터는 Gr 페이스트층(5)의 두께가 이하 표 3에 도시된 바와 같이 10 내지 50 ㎛의 범위에서 가변되는 것을 제외하고는, 본 발명의 실시예 1의 것과 동일한 방식으로 마련되었다.
초기 ESR 및 실장후의 ESR이 측정되었다. "실장후의 ESR"은 유리-에폭시 기판(두께: 1mm; 크기:100mm × 100mm)에 크림 솔더로 고정되고, 10초 동안 240 ℃의 온도를 유지할 수 있는 온도 프로파일 형태를 갖는 리플로우 로를 통해 전달되는 고체 전해 캐패시터의 ESR을 의미한다. 그 결과가 이하 표 3에 도시되어 있다.
Gr 페이스트층의 두께(㎛)
10 20 30 40 50
초기ESR(mΩ) 85 90 95 100 110
실장후(mΩ) 210 180 175 180 185
Gr 페이스트층(5), 즉 도전성 페이스트층(5)의 두께가 20 내지 40 ㎛의 범위에서 바람직하다는 것이 표 3으로부터 명백하다.
그러므로 본 발명의 고체 전해 캐패시터는 실장 동안 열 스트레스 등에 의해 유발되는 고체 전해질의 산화 열화를 방지할 수 있고, ESR을 낮출 수 있는 효과가 있다.

Claims (13)

  1. 유전 피막, 고체 전해질층, 및 도전성 페이스트층(paste layer)을 순차 구비하는 고체 전해 캐패시터(solid electrolytic capacitor)에 있어서,
    상기 도전성 페이스트층은 바인더(binder)로서 아크릴 레진(acrylic resins) 및 셀룰로오스 레진(cellulose resins)을 포함하고, 도전성 중합체가 상기 고체 전해질(solid electolyte)로서 사용되며, 상기 도전성 페이스트층의 두께는 20 내지 40 ㎛의 범위에 있는 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 바인더에서 상기 셀룰로오스 레진의 함유량은 10 내지 30 중량 %의 범위에 있는 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터.
  3. 제2항에 있어서
    상기 도전성 중합체는 폴리피롤(polypyrrole), 폴리티오핀(polythiophene), 폴리아닐린(polyaniline), 폴리휴란(polyfuran)으로 구성된 그룹으로부터 선택된 하나의 중합체인 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 도전성 페이스트층은 그라파이트(graphite) 페이스트층인 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 도전성 페이스트층에서의 상기 아크릴 레진의 평균 분자량은 10,000 내지 1,000,000의 범위에 있는 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 도전성 페이스트층에서의 상기 아크릴 레진의 평균 분자량은 50,000 내지 500,000의 범위에 있는 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 도전성 페이스트층에서의 상기 아크릴 레진의 평균 분자량은 50,000 내지 200,000의 범위에 있는 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 셀룰로오스 레진은 셀룰로오스 에스테르 레진(cellulose ester resins)인 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 셀룰로오스 에스테르 레진은 아세틸 셀룰로오스 레진(acetyl cellulose resins)인 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 도전성 페이스트층에서의 상기 셀룰로오스 레진의 평균 분자량은 10,000 내지 1,000,000의 범위에 있는 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 도전성 페이스트층에서의 상기 셀룰로오스 레진의 평균 분자량은 20,000 내지 200,000의 범위에 있는 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터.
  12. 고체 전해 캐패시터의 제조 방법에 있어서,
    양극 상에 유전 피막을 형성하는 단계,
    상기 유전 피막 상에 도전성 중합체로 구성된 고체 전해질층을 형성하는 단계, 및
    상기 고체 전해질층 상에 도전성 페이스트층을 형성하는 단계
    를 포함하되,
    상기 도전성 페이스트층은 20 내지 40 ㎛ 범위의 두께를 가지며, 바인더로서 아크릴 레진 및 셀룰로오스 레진으로 구성된 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터 제조 방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 바인더에서의 셀룰로오스 함유량은 10 내지 30 중량 %의 범위에 있는 것을 특징으로 하는 고체 전해 캐패시터 제조 방법.
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