KR102572176B1

KR102572176B1 - R-t-b계 영구자석 재료와 그 제조방법 및 응용

Info

Publication number: KR102572176B1
Application number: KR1020227006882A
Authority: KR
Inventors: 강 푸; 자잉 황; 지샹 황; 치천 취안
Original assignee: 푸젠 창팅 골든 드래곤 레어-어스 컴퍼니 리미티드
Priority date: 2019-11-21
Filing date: 2020-07-07
Publication date: 2023-08-28
Also published as: CN110853855A; CN110853855B; JP7220330B2; KR20220042194A; WO2021098226A1; EP4016558A1; EP4016558A4; US20220293311A1; TWI755151B; JP2022543491A; TW202121450A

Abstract

본 발명은 R-T-B계 영구자석 재료와 그 제조방법 및 응용을 개시한다. 해당 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-33.0 wt%, 상기 R'에 R과 Pr, Nd가 포함되며; 여기서, 상기 R은 Pr, Nd외의 희토류 원소이며, 상기 Pr의 함량 ≥8.85 wt%이며, 상기 Nd와 상기 R'의 질량비＜0.5이며; N:＞0.05 wt% 또한 ≤4.1 wt%이며, 상기 N는 Ti, Zr 또는 Nb이며; B:0.90-1.2 wt%; Fe:62.0-68.0 wt%이다. 본 발명은 높은 함량의 Pr의 배합을 사용하여 보자력이 높고, 온도계수가 안정한 소결 영구자석 제품을 제조하여 얻으며, 본 출원의 배합을 사용하면 Pr의 우세를 최대화로 발휘하고 생산비용을 효과적으로 감소시킬 수 있다.

Description

R-T-B계 영구자석 재료와 그 제조방법 및 응용

본 발명은 R-T-B계 영구자석 재료와 그 제조방법 및 응용에 관한 것이다.

1979년 소련 과학자들이 Nd₂Fe₁₄B를 발견한 이래, 미국과 일본의 연구자들은 이 물질상의 성능 연구에 앞장서고 있으며, 현재 PrNd로 조성된 물질상(Pr, Nd의 질량비는 20:80 또는 25:75이다)은 이미 소결 자성체의 상업적 생산에 응용되어 있으며, 높은 자기 에너지적과 높은 잔류자기 등의 장점을 갖고 있기에, 현재 모터, 전자음향 장치, 컴퓨터하드디스크 드라이브(HDD), 군사 장비, 인체 자기공명영상(MRI), 마이크로파 통신 기술, 컨트롤러, 기기 등 방면에 널리 사용되어 있다.

현재, 과학기술의 진보에 따라서 Nd-Fe-B의 성능에 대하여 너 ?╂? 요구가 제출되고 있다. 많은 연구자들이 대량의 중희토 Dy 또는 Tb를 첨가하는 것을 통하여 네오디뮴철붕소 재료의 성능의 향상을 실현하고 있지만, 과도하게 중희토류를 사용하는 경우 재료 비용이 급격히 증가되는 동시에 중희토류의 자원은 상대적으로 적다.

따라서, 어떻게 자원이 풍부한 네오디뮴철붕소 재료를 이용하여 높은 보자력, 높은 잔류자기, 안정적인 온도계수를 갖는 재료를 얻는가 하는 것은 본 분야에서 시급히 해결해야 할 기술적 문제이다.

본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는 종래기술 중 소결 네오디뮴철붕소 자석 성능의 향상이 중희토류 원소에 과도히 의존하는 결함을 극복하고, R-T-B계 희토류 영구자석 재료와 그 제조방법 및 응용을 제공하는 것이다. 본 발명은 Pr의 함량을 제고시키는 것을 통하여 보자력이 높고, 온도계수가 안정적인 소결 영구자석 제품을 얻는다. 본 발명에서 사용한 PrNd는 공생 희토로서 함량이 풍부하며, 본 출원의 배합을 사용하면 Pr의 우세를 최대화로 발휘하고 생산비용을 효과적으로 감소시킬 수 있다.

발명인은 연구개발과정에서 Pr로 형성된 물질상으로 인하여 R-T-B계 영구자석 재료의 온도계수가 악화된다는 것을 발견하였다. 발명인은 창조적 노동 끝에, Pr함량을 제고시키는 동시에 Ti, Zr 또는 Nb 등 금속을 첨가하는 경우 높은 Pr에 인하여 온도계수가 악화되는 문제를 효과적으로 해결할 수 있다는 것을 발견하였다.

본 발명은 질량 백분율로 다음의 성분을 포함하는 R-T-B계 영구자석 재료를 제공하며,

R':29.5-33.0 wt%, 상기 R'에 R과 Pr, Nd가 포함되며;여기서, 상기 R은 Pr, Nd외의 희토류 원소이며, 상기 Pr의 함량≥8.85wt%, 상기 Nd와 상기 R'의 질량비＜0.5;

N: ＞0.05 wt%, 또한 ≤4.1 wt%, 상기 N는 Ti, Zr 또는 Nb이며;

B: 0.90-1.2 wt%;

Fe: 62.0-68.0 wt%이다.

본 발명에 있어서, 상기 R'의 함량은 바람직하게는 30-33 wt%, 예를 들면 30.63-32.52 wt%이며, 더 예를 들면 30.63 wt%, 30.72 wt%, 30.74 wt%, 30.75 wt%, 30.76 wt%, 30.77 wt%, 30.78 wt%, 30.8 wt%, 30.81 wt%, 30.82 wt%, 30.83 wt%, 30.84 wt%, 30.9 wt%, 30.91 wt%, 30.93 wt%, 30.94 wt%, 30.97 wt%, 30.98 wt%, 30.99 wt%, 31 wt%, 31.02 wt%, 31.03 wt%, 31.05 wt%, 31.14 wt%, 31.4 wt%, 31.41 wt%, 31.44 wt%, 31.46 wt%, 31.54 wt%, 31.55 wt%, 31.56 wt%, 31.94 wt%, 32.03 wt% 또는 32.52 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 Pr의 함량은 바람직하게는 ≥17.00 wt%이며, 더 바람직하게는 17.00-20.00 wt%, 예를 들면 17.08 wt%, 17.11 wt%, 17.12 wt%, 17.13 wt%, 17.14 wt%, 17.16 wt%, 17.18 wt%, 17.19 wt%, 18.13 wt%, 18.14 wt%, 18.15 wt%, 18.16 wt%, 18.17 wt%, 18.19 wt%, 19.09 wt%, 19.12 wt%, 19.13 wt%, 19.14 wt%, 19.15 wt%, 19.16 wt% 또는 19.17 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 Nd의 함량은 바람직하게는 11-15 wt%, 예를 들면 11.32-14.35 wt%이며, 더 예를 들면 11.32 wt%, 11.35 wt%, 11.36 wt%, 11.37 wt%, 11.39 wt%, 11.61 wt%, 11.62 wt%, 11.63 wt%, 11.64 wt%, 11.65 wt%, 11.84 wt%, 11.85 wt%, 11.87 wt%, 12.29 wt%, 12.32 wt%, 12.36 wt%, 12.37 wt%, 12.39 wt%, 12.58 wt%, 12.62 wt%, 12.63 wt%, 12.65 wt%, 12.66 wt%, 12.72 wt%, 12.82 wt%, 12.83 wt%, 12.84 wt%, 12.85 wt%, 13.32 wt%, 13.59 wt%, 13.64 wt%, 13.65 wt%, 13.67 wt%, 13.68 wt%, 13.78 wt%, 13.79 wt%, 13.83 wt%, 13.84 wt%, 13.89 wt% 또는 14.35 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 Nd와 상기 R'의 질량비는 바람직하게는 ≥0.3 또한 ＜0.5이며, 예를 들면 0.36-0.45이며, 더 예를 들면 0.36, 0.37, 0.38, 0.39, 0.41, 0.42, 0.44 또는 0.45이다.

본 발명에 있어서, 상기 R'중에 R를 더 포함할 수 있으며, 상기 R은 Pr, Nd외의 희토류 원소이다.

여기서, 상기 R의 종류는 바람직하게는 Y 및/또는 Ce이다.

여기서, 상기 R의 함량은 바람직하게는 0-1 wt%, 예를 들면 0.25 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 R'중에 중희토류 원소 RH를 더 포함할 수 있다.

여기서, 상기 RH의 종류는 Dy 및/또는 Tb일 수 있다.

여기서, 상기 RH의 함량은 본 분야에서의 통상의 함량일 수 있으며, 바람직하게는 1.0-2.5wt%이며, 예를 들면 1.12 wt%, 1.18 wt%, 1.53 wt%, 1.58 wt%, 1.9 wt%, 2.02 wt% 또는 2.43 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 RH와 상기 R의 질량비는 바람직하게는 ＜0.253, 예를 들면 0.04-0.08이며, 더 예를 들면 0.04, 0.05, 0.06 또는 0.08이다.

상기 RH중에 Tb를 함유하는 경우, 상기 Tb의 함량은 바람직하게는 0.5-2wt%, 예를 들면 1.9 wt%, 1.12 wt%, 1.18 wt% 또는 1.58 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 RH중에 Dy를 함유하는 경우, 상기 Dy의 함량은 바람직하게는 1.5-2.5 wt%, 예를 들면 1.53 wt%, 2.43 wt% 또는 2.02 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.1-4.01 wt%, 예를 들면 0.13 wt%, 0.24 wt%, 0.26 wt%, 0.28 wt%, 0.29 wt%, 0.3 wt%, 0.31 wt%, 0.32 wt%, 0.34 wt%, 0.35 wt%, 0.39 wt%, 0.4 wt%, 0.42 wt%, 0.44 wt%, 0.48 wt%, 0.5 wt%, 0.6 wt%, 0.99 wt%, 1.01 wt%, 1.49 wt%, 1.51 wt%, 1.99 wt%, 2.01 wt%, 2.98 wt%, 2.99 wt% 또는 4.01 wt%이며, 더 바람직하게는 0.1-0.5 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Zr일 경우, 상기 Zr의 함량은 바람직하게는 0.20-4.01wt%, 예를 들면 0.24 wt%, 0.28 wt%, 0.30 wt%, 0.31 wt%, 0.32 wt%, 0.42 wt%, 0.99 wt%, 1.49 wt%, 1.99 wt%, 2.99 wt% 또는 4.01 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Ti일 경우, 상기 Ti의 함량은 바람직하게는 ≥0.25 wt%이며, 더 바람직하게는 0.25-4.01 wt%이며, 더욱 바람직하게는 0.25-0.50 wt%이며, 예를 들면 0.28 wt%, 0.29 wt%, 0.31 wt%, 0.32 wt%, 0.34 wt%, 0.35 wt%, 0.39 wt%, 0.4 wt%, 0.42 wt%, 0.44 wt%, 0.48 wt%, 0.5 wt%, 0.6 wt%, 1.01 wt%, 1.51 wt%, 2.01 wt%, 2.98 wt% 또는 4.01 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Nb일 경우, 상기 Nb의 함량은 바람직하게는 ≥0.1 wt%이며, 더 바람직하게는 0.1-0.35 wt%, 예를 들면 0.13 wt%, 0.26 wt%, 0.28 wt%, 0.29 wt%, 0.31 wt% 또는 0.32 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 B의 함량은 바람직하게는 0.9-1.0wt%, 예를 들면 0.91 wt%, 0.98 wt% 또는 0.99 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 Fe의 함량은 바람직하게는 62.3-68.0 wt%, 예를 들면 62.34 wt%, 62.87 wt%, 62.98 wt%, 63.01 wt%, 63.49 wt%, 63.67 wt%, 63.71 wt%, 63.78 wt%, 63.98 wt%, 64.00 wt%, 64.15 wt%, 64.21 wt%, 64.78 wt%, 65.02 wt%, 65.24 wt%, 65.27 wt%, 66.03 wt%, 66.18 wt%, 66.20 wt%, 66.52 wt%, 66.55 wt%, 66.57 wt%, 66.74 wt%, 66.82 wt%, 66.92 wt%, 66.93 wt%, 67.01 wt%, 67.02 wt%, 67.04 wt%, 67.15 wt%, 67.19 wt%, 67.23 wt%, 67.24 wt%, 67.27 wt%, 67.29 wt%, 67.31 wt%, 67.32 wt%, 67.35 wt%, 67.37 wt%, 67.40 wt%, 67.42 wt%, 67.43 wt%, 67.47 wt%, 67.48 wt%, 67.53 wt%, 67.54 wt%, 67.56 wt%, 67.62 wt%, 67.70 wt%, 67.71 wt%, 67.75 wt%, 67.81 wt%, 67.84 wt%, 67.94 wt%, 67.95 wt% 또는 67.98 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 Cu, Al, Ga와 Co중의 하나 이상을 더 포함할 수 있다.

여기서, 상기 Cu의 함량은 본 분야에서의 통상의 함량일 수 있으며, 바람직하게는 ≥0.30 wt%이며, 더 바람직하게는 0.30-0.55 wt%, 예를 들면 0.33 wt%, 0.34 wt%, 0.37 wt%, 0.38 wt%, 0.39 wt%, 0.4 wt%, 0.41 wt%, 0.42 wt%, 0.44 wt%, 0.45 wt%, 0.49 wt%, 0.51 wt% 또는 0.52 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Al의 함량은 본 분야에서의 통상의 함량일 수 있으며, 바람직하게는 0-0.8wt%(단 0을 제외)이며, 더 바람직하게는 0.041-0.70 wt%, 예를 들면 0.041 wt%, 0.043 wt%, 0.1 wt%, 0.2 wt%, 0.31 wt%, 0.32 wt%, 0.38 wt%, 0.41 wt%, 0.48 wt%, 0.49 wt%, 0.50 wt%, 0.58 wt%, 0.59 wt%, 0.60 wt%, 0.61 wt%, 0.62 wt%, 0.69 wt% 또는 0.70 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Ga의 함량은 본 분야에서의 통상의 함량일 수 있으며, 바람직하게는 0.0-0.85 wt%(단 0을 제외)이며, 더 바람직하게는 0.21-0.81 wt%, 예를 들면 0.21 wt%, 0.23 wt%, 0.38 wt%, 0.39 wt%, 0.40 wt%, 0.41 wt%, 0.42 wt%, 0.43 wt%, 0.58 wt%, 0.59 wt% 또는 0.81 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Co의 함량은 본 분야에서의 통상의 함량일 수 있으며, 바람직하게는 0.0-3.0 wt%(단 0을 제외)이며, 더 바람직하게는 0.4-3.0 wt%, 예를 들면 0.49 wt%, 0.51 wt%, 0.95 wt%, 1.1 wt%, 2.35 wt%, 2.4 wt%, 2.42 wt%, 2.45 wt%, 2.51 wt% 또는 2.53 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료중에 통상적으로 첨가되는 원소 M, 예를 들면 Ni, Zn, Ag, In, Sn, Bi, V, Cr, Hf, Ta와 W중의 하나 이상을 포함할 수 있다.

여기서, 상기 M의 종류는 바람직하게는 Cr이다.

여기서, 상기 M의 함량은 바람직하게는 0-0.15 wt%(단 0을 제외)이며, 예를 들면 0.05 wt% 또는 0.12 wt%이다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-33.0 wt%, Pr≥17.00 wt%, N:0.1-4.01 wt%, Cu:0.30-0.55 wt%, B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Zr일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.35 t%이며, 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.30-0.41 wt%, 예를 들면 Zr 0.32 wt%, Cu 0.33 wt%, Zr 0.31 wt%, Cu 0.41 wt%, 또는 Zr 0.28 wt%, Cu 0.39 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Ti일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.30-0.60 wt%이며, 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.34-0.51 wt%이다. 상기 Ti의 함량은 바람직하게는 0.31 wt%, 0.32 wt%, 0.34 wt%, 0.4 wt%, 0.42 wt%, 0.44 wt%, 0.5 wt% 또는 0.6 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다. 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.34 wt%, 0.38 wt%, 0.4 wt%, 0.41 wt%, 0.44 wt%, 0.45 wt% 또는 0.51 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Nb일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.35 wt%이며, 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.40-0.55 wt%이다. 상기 Nb의 함량은 바람직하게는 0.28 wt%, 0.29 wt%, 0.31 wt% 또는 0.32 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다. 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.37 wt%, 0.38 wt%, 0.41 wt%, 0.42 wt%, 0.49wt% 또는 0.52 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-33.0 wt%, Pr≥17.00 wt%, N:0.2-0.6 wt%, Al:0-0.8wt%(단 0을 제외), B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Zr일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.35 wt%이며, 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.40-0.70 wt%이다. 상기 Zr의 함량은 바람직하게는 0.28 wt%, 0.31 wt% 또는 0.32 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다. 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.49 wt%, 0.5 wt%, 0.59 wt% 또는 0.62 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Ti일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.60 wt%이며, 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.041-0.7 wt%이다. 상기 Ti의 함량은 바람직하게는 0.28 wt%, 0.31 wt%, 0.32 wt%, 0.34 wt%, 0.35 wt%, 0.39 wt%, 0.42 wt%, 0.44 wt%, 0.5 wt% 또는 0.6 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다. 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.041 wt%, 0.043 wt%, 0.1 wt%, 0.2 wt%, 0.31 wt%, 0.32 wt%, 0.38 wt%, 0.41 wt%, 0.48 wt%, 0.6 wt% 또는 0.62 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Nb일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.35 wt%, 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.60-0.80 wt%이다. 상기 Nb의 함량은 바람직하게는 0.28 wt%, 0.29 wt%, 0.31 wt% 또는 0.32 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다. 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.58 wt%, 0.59 wt%, 0.61 wt%, 0.62 wt%, 0.69 wt% 또는 0.7 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-33.0 wt%, Pr≥17.00 wt%, N:0.2-0.6 wt%, Ga:0-0.81wt%(단 0을 제외), B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Zr일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.35 wt%이며, 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.20-0.45 wt%이다. 상기 Zr의 함량은 바람직하게는 0.28 wt%, 0.31 wt% 또는 0.32 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다. 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.21 wt%, 0.41 wt% 또는 0.42 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Ti일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.50 wt%이며, 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.2-0.81 wt%이다. 상기 Ti의 함량은 바람직하게는 0.28 wt%, 0.29 wt%, 0.31 wt%, 0.34 wt% 또는 0.42 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다. 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.23 wt%, 0.39 wt%, 0.41 wt%, 0.58 wt% 또는 0.81 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Nb일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.35 wt%이며, 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.30-0.60 wt%이다. 상기 Nb의 함량은 바람직하게는 0.28 wt%, 0.29 wt%, 0.31 wt% 또는 0.32 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다. 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.38 wt%, 0.4 wt%, 0.41 wt%, 0.42 wt%, 0.43 wt%, 0.58 wt% 또는 0.59 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-33.0 wt%, Pr≥17.00 wt%, N:0.2-0.6 wt%, Cu:0.30-0.55 wt%, Al:0-0.8wt%(단 0을 제외), B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.28-0.6 wt%, 예를 들면 0.28 wt%, 0.29 wt%, 0.31 wt%, 0.32 wt%, 0.34 wt%, 0.42 wt%, 0.44 wt%, 0.5 wt% 또는 0.6 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.33-0.52 wt%, 예를 들면 0.33 wt%, 0.34 wt%, 0.37 wt%, 0.38 wt%, 0.39 wt%, 0.4 wt%, 0.41 wt%, 0.42 wt%, 0.45 wt%, 0.51 wt% 또는 0.52 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.043-0.69 wt%, 예를 들면 0.043 wt%, 0.1 wt%, 0.2 wt%, 0.32 wt%, 0.41 wt%, 0.48 wt%, 0.49 wt%, 0.58 wt%, 0.59 wt%, 0.61 wt%, 0.62 wt% 또는 0.69 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-33.0 wt%, Pr≥17.00 wt%, N:0.25-0.35 wt%, Cu:0.30-0.55 wt%, Al:0.45-0.7 wt%, Ga:0.2-0.6 wt%, Co:0.5-3.0 wt%, B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.28-0.6 wt%, 예를 들면 0.28 wt%, 0.29 wt%, 0.31 wt% 또는 0.32 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.33-0.52 wt%, 예를 들면 0.33 wt%, 0.37 wt%, 0.38 wt%, 0.39 wt%, 0.41 wt%, 0.42 wt% 또는 0.52 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.49-0.69 wt%, 예를 들면 0.49 wt%, 0.58 wt%, 0.59 wt%, 0.61 wt%, 0.62 wt% 또는 0.69 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.20-0.69 wt%, 예를 들면 0.21 wt%, 0.38 wt%, 0.39 wt%, 0.4 wt%, 0.41 wt%, 0.42 wt%, 0.43 wt% 또는 0.59 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Co의 함량은 바람직하게는 0.5-2.6 wt%, 예를 들면 0.51 wt%, 1.1 wt%, 2.35 wt%, 2.4 wt%, 2.42 wt%, 2.45 wt%, 2.51 wt% 또는 2.53 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-33.0 wt%, Pr≥17.00 wt%, N:0.25-0.35 wt%, Cr:0-0.15 wt%, Cu:0.30-0.55 wt%, Al:0.45-0.7 wt%, Ga:0.2-0.6 wt%, Co:0.5-3.0 wt%, B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-33.0 wt%, Pr≥17.00 wt%, RH:1.0-2.5wt%, N:0.25-0.35 wt%, Cu:0.30-0.55 wt%, Al:0.45-0.7 wt%, Ga:0.2-0.6 wt%, Co:0.5-3.0 wt%, B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

또한, 본 발명은 질량 백분율로 다음의 성분을 포함하는 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물을 제공하며,

R':29.5-32.0 wt%, 상기 R'에 R과 Pr, Nd가 포함되며;여기서, 상기 R은 Pr, Nd외의 희토류 원소이며, 상기 Pr의 함량≥8.85 wt%이며, 상기 Nd와 상기 R'의 질량비 ＜0.5이며;

N: ＞0.05 wt%, 또한 ≤4.0 wt%이며, 상기 N는 Ti, Zr 또는 Nb이며;

B:0.90-1.2 wt%;

Fe:62.0-68.0 wt%이다.

본 발명에 있어서, 상기 R'의 함량은 바람직하게는 30.0-32.0 wt%이며, 더 바람직하게는 30.7-32.0 wt%, 예를 들면 30.7 wt%, 30.8 wt%, 31.0 wt%, 31.5 wt% 또는 32.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 Pr의 함량은 바람직하게는 ≥17.15 wt%이며, 더 바람직하게는 17.15-19.15 wt%, 예를 들면 17.15 wt%, 18.15 wt% 또는 19.15 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 Nd의 함량은 바람직하게는 11.00-15.00 wt%이며, 더 바람직하게는 11.35-14.35 wt%, 예를 들면 11.35 wt%, 11.65 wt%, 11.85 wt%, 12.35 wt%, 12.65 wt%, 12.85 wt%, 13.35 wt%, 13.65 wt%, 13.85 wt% 또는 14.35 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 Nd와 상기 R'의 질량비는 바람직하게는 ≥0.3 또한 ＜0.5이며, 바람직하게는 0.35-0.46, 예를 들면 0.35, 0.36, 0.37, 0.38, 0.39, 0.41, 0.42, 0.43, 0.44, 0.45 또는 0.46이다.

여기서, 상기 R의 종류는 바람직하게는 Y 및/또는 Ce이다.

여기서, 상기 R의 함량은 바람직하게는 0-1 wt%, 예를 들면 0.3 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 R'중에 중희토류 원소RH를 더 포함할 수 있다.

여기서, 상기 RH의 종류는 Dy 및/또는 Tb일 수 있다.

여기서, 상기 RH의 함량은 본 분야에서의 통상의 함량일 수 있으며, 바람직하게는 1.0-2.5wt%, 예를 들면 1.2 wt%, 1.5 wt%, 2.0 wt% 또는 2.5 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 RH와 상기 R'의 질량비는 바람직하게는 ＜0.253이며, 예를 들면 0.04-0.08이며, 더 예를 들면 0.04, 0.05, 0.06 또는 0.08이다.

상기 RH중에 Tb를 포함하는 경우, 상기 Tb의 함량은 바람직하게는 0.5-2wt%, 예를 들면 1.2 wt% 또는 2.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 RH중에 Dy를 포함하는 경우, 상기 Dy의 함량은 바람직하게는 1.5-2.5 wt%, 예를 들면 1.5 wt% 또는 2.5 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.15-4 wt%, 예를 들면 0.15 wt%, 0.25 wt%, 0.3 wt%, 0.35wt%, 0.4 wt%, 0.45wt%, 0.5wt%, 0.6wt%, 1.0wt%, 1.5wt%, 2.0wt%, 3.0wt% 또는 4.0wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Zr일 경우, 상기 Zr의 함량은 바람직하게는 0.25-4.0wt%, 예를 들면 0.25 wt%, 0.3 wt%, 0.4 wt%, 1.0wt%, 1.5wt%, 2.0wt%, 3.0wt% 또는 4.0wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Ti일 경우, 상기 Ti의 함량은 바람직하게는 ≥0.3 wt%, 예를 들면 0.30 wt%, 0.35wt%, 0.40 wt%, 0.45 wt%, 0.50 wt%, 0.60 wt%, 1.0wt%, 1.5wt%, 2.0wt%, 3.0wt% 또는 4.0wt%, 더 바람직하게는 0.30-0.50wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Nb일 경우, 상기 Nb의 함량은 바람직하게는 0.15-0.30 wt%, 예를 들면 0.15 wt%, 0.25wt% 또는 0.30 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 B의 함량은 바람직하게는 ≥0.985wt%, 예를 들면 0.985 wt% 또는 0.99 wt%이다.

본 발명에 있어서, 상기 Fe의 함량은 바람직하게는 62.81-67.92 wt%, 예를 들면 62.81 wt%, 62.92 wt%, 63.31 wt%, 63.70 wt%, 63.77 wt%, 63.81 wt%, 64.02 wt%, 64.11 wt%, 64.22 wt%, 64.72 wt%, 65.02 wt%, 65.22 wt%, 65.52 wt%, 66.02 wt%, 66.18 wt%, 66.22 wt%, 66.52 wt%, 66.62 wt%, 66.72 wt%, 66.77 wt%, 66.92 wt%, 66.97 wt%, 67.02 wt%, 67.17 wt%, 67.22 wt%, 67.24 wt%, 67.27 wt%, 67.32 wt%, 67.37 wt%, 67.38 wt%, 67.42 wt%, 67.52 wt%, 67.53 wt%, 67.57 wt%, 67.62 wt%, 67.67 wt%, 67.72 wt%, 67.80 wt%, 67.82 wt%, 67.85 wt%, 67.87 wt% 또는 67.92 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중에 Al, Cu, Ga와 Co중의 하나 이상을 더 포함할 수 있다.

여기서, 상기 Cu의 함량은 본 분야에서의 통상의 함량일 수 있으며, 바람직하게는 ≥0.34 wt%이며, 더 바람직하게는 0.34-0.5 wt%이며, 예를 들면 0.34 wt%, 0.38 wt%, 0.40 wt%, 0.45 wt% 또는 0.50 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Al의 함량은 본 분야에서의 통상의 함량일 수 있으며, 바람직하게는 0.042-0.7 wt%, 예를 들면 0.042 wt%, 0.1 wt%, 0.2 wt%, 0.3 wt%, 0.4 wt%, 0.5 wt%, 0.6 wt% 또는 0.7 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Ga의 함량은 본 분야에서의 통상의 함량일 수 있으며, 바람직하게는 0.0-0.8 wt%(단 0을 제외)이며, 더 바람직하게는 0.2-0.8 wt%이며, 예를 들면 0.2 wt%, 0.25 wt%, 0.4 wt%, 0.6 wt% 또는 0.8 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Co의 함량은 본 분야에서의 통상의 함량일 수 있으며, 바람직하게는 0.0-3.0 wt%(단 0을 제외)이며, 더 바람직하게는 0.5-2.5 wt%이며, 예를 들면 0.5 wt%, 1.0 wt% 또는 2.5 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중에 통상적으로 첨가되는 원소 M, 예를 들면 Ni, Zn, Ag, In, Sn, Bi, V, Cr, Hf, Ta와 W중의 하나 이상을 더 포함할 수 있다.

여기서, 상기 M의 종류는 바람직하게는 Cr이다.

여기서, 상기 M의 함량은 바람직하게는 0-0.15 wt%(단 0을 제외)이며, 예를 들면 0.05 wt% 또는 0.12 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-32.0 wt%, Pr≥17.15 wt%, N:0.3-0.6 wt%, Cu:0.34-0.55 wt%, B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Zr일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.35 wt%이며, 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.34-0.40 wt%이며, 예를 들면 Zr 0.30 wt%, Cu 0.34 wt%, 또는 Zr 0.30 wt%, Cu 0.40 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Ti일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.30-0.60 wt%이며, 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.34-0.5 wt%이다. 상기 Ti의 함량은 바람직하게는 0.3 wt%, 0.35 wt%, 0.4 wt%, 0.45 wt%, 0.5 wt% 또는 0.6 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다. 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.34 wt%, 0.38 wt%, 0.4 wt%, 0.45 wt% 또는 0.5 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Nb일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.35 wt%이며, 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.4-0.5 wt%이다. 상기 Nb의 함량은 바람직하게는 0.30 wt%이며, 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.4 wt% 또는 0.5 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-32.0 wt%, Pr≥17.15 wt%, N:0.2-0.6 wt%, Al:0-0.8wt%(단 0을 제외), B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Zr일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.35 wt%이며, 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.5-0.6 wt%이다. 상기 Zr의 함량은 바람직하게는 0.3 wt%이며, 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.5 wt% 또는 0.6 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Ti일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.30-0.60 wt%이며, 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.042-0.6 wt%이다. 상기 Ti의 함량은 바람직하게는 0.3 wt%, 0.35 wt%, 0.4 wt%, 0.45 wt%, 0.5 wt% 또는 0.6 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다. 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.042 wt%, 0.1 wt%, 0.2 wt%, 0.3 wt%, 0.4 wt%, 0.5 wt% 또는 0.6 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Nb일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.35 wt%이며, 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.60-0.70 wt%이다. 상기 Nb의 함량은 바람직하게는 0.30 wt%이며, 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.6 wt% 또는 0.7 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-32.0 wt%, Pr≥17.15 wt%, N:0.3-0.4 wt%, Ga:0.2-0.8wt%, B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Zr일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.35 wt%이며, 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.2-0.4 wt%이다. 상기 Zr의 함량은 바람직하게는 0.3wt%이며, 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.2 wt% 또는 0.4 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Ti일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.3-0.4 wt%이며, 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.25-0.8 wt%이다. 상기 Ti의 함량은 바람직하게는 0.3 wt%, 0.35 wt% 또는 0.4 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다. 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.25 wt%, 0.4 wt%, 0.6 wt% 또는 0.8 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

상기 N이 Nb일 경우, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.35 wt%이며, 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.40-0.60 wt%이다. 상기 Nb의 함량은 바람직하게는 0.3 wt%이며, 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.4 wt%, 또는 0.6 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-32.0 wt%, Pr≥17.15 wt%, N:0.2-0.6 wt%, Cu:0.30-0.5 wt%, Al:0-0.8wt%(단 0을 제외), B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.3 wt%, 예를 들면 0.3 wt%, 0.35 wt%, 0.4 wt%, 0.45 wt%, 0.5 wt% 또는 0.6 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.34-0.52 wt%, 예를 들면 0.34 wt%, 0.38 wt%, 0.4 wt%, 0.45 wt% 또는 0.5 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.042-0.7 wt%, 예를 들면 0.042 wt%, 0.1 wt%, 0.2 wt%, 0.3 wt%, 0.4 wt%, 0.5 wt%, 0.6 wt% 또는 0.7 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-32.0 wt%, Pr≥17.15 wt%, N:0.25-0.35 wt%, Cu:0.3-0.5 wt%, Al:0.5-0.7 wt%, Ga:0.2-0.6 wt%, Co:0.5-3.0 wt%, B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 N의 함량은 바람직하게는 0.25-0.3 wt%, 예를 들면 0.3 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Cu의 함량은 바람직하게는 0.34-0.5 wt%, 예를 들면 0.34 wt%, 0.4 wt% 또는 0.5 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Al의 함량은 바람직하게는 0.5-0.7 wt%, 예를 들면 0.5 wt%, 0.6 wt% 또는 0.7 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Ga의 함량은 바람직하게는 0.2-0.6 wt%, 예를 들면 0.2 wt%, 0.4 wt% 또는 0.6 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

여기서, 상기 Co의 함량은 바람직하게는 0.5-2.5 wt%, 예를 들면 0.5 wt%, 1.0 wt% 또는 2.5 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-32.0 wt%, Pr≥17.15 wt%, N:0.25-0.35 wt%, Cu:0.3-0.5 wt%, Al:0.5-0.7 wt%, Ga:0.2-0.6 wt%, Co:0.5-3.0 wt%, Cr:0-0.15 wt%, B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료는 다음의 성분을 포함하며, R':29.5-32.0 wt%, Pr≥17.15 wt%, RH:1.0-2.5wt%, N:0.25-0.35 wt%, Cu:0.30-0.55 wt%, Al:0.45-0.7 wt%, Ga:0.2-0.6 wt%, Co:0.5-3.0 wt%, B:0.9-1.0wt%, Fe:62.0-68.0 wt%이며, 백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 의미한다.

또한, 본 발명은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물의 용융액을 주조, 수소파쇄, 성형, 소결 및 시효처리를 거치게 하는 절차를 포함하는 R-T-B계 영구자석 재료의 제조방법을 제공한다.

여기서, 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물의 용융액은 본 분야에서의 통상의 방법으로 제조 획득할 수 있으며, 예를 들면 고주파 진공 유도 용해로에서 용해 제련하면 된다. 상기 용해로의 진공도는 5Х10^-2Pa일 수 있다. 상기 용해 제련의 온도는 1500℃이하일 수 있다.

여기서, 상기 주조 공정은 본 분야에서의 통상의 주조 공정일 수 있으며, 예를 들면 Ar가스 분위기(예를 들면 5.5Х10⁴Pa의 Ar가스 분위기)하에서 10²℃/초~10⁴℃/s의 속도로 냉각할 수 있다.

여기서, 상기 수소파쇄 공정은 본 분야에서의 통상의 수소파쇄 공정일 수 있으며, 예를 들면 수소흡수, 탈수소, 냉각 처리를 거치면 된다.

상기 수소흡수는 수소 가스 압력 0.15MPa의 조건하에서 진행할 수 있다.

상기 탈수소는 진공흡입하면서 승온하는 조건하에서 진행할 수 있다.

여기서, 상기 수소파쇄 후 본 분야에서의 통상의 수단에 의하여 분쇄할 수 있다. 상기 분쇄 공정은 본 분야에서의 통상의 분쇄 공정, 예를 들어 제트 밀에 의한 분쇄일수 있다.

상기 제트 밀에 의한 분쇄는 산화 가스 함유량 150ppm이하의 질소 가스 분위기하에서 실시할 수 있다. 상기 산화 가스는 산소 가스 또는 수분의 함량을 의미한다.

상기 제트 밀에 의한 분쇄의 분쇄 챔버 압력은 0.38MPa이어도 좋다.

상기 제트 밀에 의한 분쇄의 시간은 3시간이어도 좋다.

상기 분쇄후, 본 분야에서의 통상의 수단으로 윤활제, 예를 들어 스테아린산 아연을 첨가할 수 있다. 상기 윤활제의 첨가량은 혼합후 분말 중량의 0.10~0.15%, 예를 들어 0.12%일 수 있다.

여기서, 상기 성형 공정은 본 분야에서의 통상의 성형 공정, 예를 들면 자기장 성형법 또는 열간가압 열간변형 방법이어도 좋다.

여기서, 상기 소결 공정은 본 분야에서의 통상의 소결 공정, 예를 들어 진공 조건(예를 들면 5Х10^-3Pa의 진공)하에서 예열, 소결, 냉각을 거치면 된다.

상기 예열 온도는 300~600℃이어도 좋다. 상기 예열 시간은 1~2h이어도 좋다. 상기 예열은 300℃와 600℃의 온도에서 각각 1시간 예열하는 것이 바람직하다.

상기 소결 온도는 본 분야에서의 통상의 소결 온도, 예를 들면 1040℃~1090℃, 더 예를 들면 1050℃일 수 있다.

상기 소결 시간은 본 분야에서의 통상의 소결 시간, 예를 들면 2h일 수 있다.

상기 냉각 전에 가스 압력이 0.1MPa에 도달하도록 Ar 가스를 도입할 수 있다.

여기서, 바람직하게는 상기 소결후, 상기 시효처리전에 입계 확산 처리를 더 진행한다.

상기 입계 확산 처리는 본 분야에서의 통상의 공정으로 처리할 수 있으며, 예를 들면 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 표면에 Tb를 함유하는 물질 및/또는 Dy를 함유하는 물질을 증착, 도포 또는 스퍼터 고착시키고, 확산 열처리를 하면 된다.

상기 Tb를 함유하는 물질은 Tb금속, Tb를 함유하는 화합물(예를 들면 Tb를 함유하는 불소화물) 또는 합금일 수 있다.

상기 Dy를 함유하는 물질은 Dy금속, Dy를 함유하는 화합물(예를 들면 Dy를 함유하는 불소화물) 또는 합금일 수 있다.

상기 확산 열처리 온도는 800~900℃, 예를 들면 850℃일 수 있다.

상기 확산 열처리 시간은 12~48h, 예를 들면 24h일 수 있다.

여기서, 상기 시효처리에 있어서, 이차 시효의 처리온도는 바람직하게는 500-650℃이며, 예를 들면 600-650℃이며, 더 예를 들면 630℃이다.

상기 이차 시효에서, 500~650℃까지 승온하는 승온속도는 바람직하게는 3~5℃/min이다. 상기 승온의 시발점은 실온일 수 있다.

상기 이차 시효의 처리시간은 3h일 수 있다.

또한, 본 발명은 상기 방법을 사용하여 제조 획득한 R-T-B계 영구자석 재료를 제공한다.

또한, 본 발명은 주상 결정립이 R''₂Fe₁₄B이며, 상기 R''중에 Pr과 Nd가 포함되고, 상기 R''중의 상기 Pr의 질량 분율 ≥60%인 R-T-B계 영구자석 재료를 제공한다.

여기서, 바람직하게는 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 성분은 상술한 바와 같다.

또한, 본 발명은 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 전자부품으로서의 응용을 제공한다.

여기서, 상기 응용 분야는 자동차 드라이브 분야, 풍력 발전 분야, 서보모터와 가전분야(예를 들면 에어컨)일 수 있다.

본 발명에 있어서, 상기 실온은 25℃±5℃를 가리킨다.

본 분야의 상식에 부합되는 것을 기초로 하여, 상기 각 바람직한 조건을 임의로 조합하여 본 발명의 각 바람직한 실시예를 얻을 수 있다.

본 발명에 사용되는 시약 및 원료는 모두 시판으로 획득할 수 있다.

본 발명의 적극적 및 진보적인 효과는 다음과 같은 점에 있다.

(1) 본 발명중의 희토류 영구자석체는 높은 보자력, 높은 잔류자기 및 안정적인 온도계수를 갖으며, 고 Pr(Pr≥8.85 wt%)에 의해 초래된 영구자석체의 온도계수가 악화되는 문제를 효과적으로 해결할 수 있다.

(2) 본 발명의 희토류 영구자석체는 중희토가 없는 조건하에서 Pr₂Fe₁₄B의 강한 이방성을 이용하여 높은 보자력을 실현할 수 있으며, 통상의 공정에 비하여 보자력을 거의 2kOe 제고시킬 수 있으며, 중희토가 없는 제품, 특히 자동차 드라이브 분야, 풍력 발전 분야 등에서의 중희토가 없는 제품의 성능을 현저히 향상시킨다. 동시에, 중희토를 함유한 제품(예를 들면 서보, 에어컨 등 분야)에서 중희토의 이용량을 효과적으로 절약하며, 생산비용을 감소시킨다.

도1은 실시예50에서 제조 획득한 R-T-B계 자성체재료를 FE-EPM로 표면 스캐닝하여 형성된 Fe, Ga, Pr, Nd와 Co의 분포도이다.
도2는 실시예50에서 제조 획득한 자성체재료를 FE-EPMA로 표면 스캐닝하여 형성된 Al, Cu, ZR과 B의 분포도이다.

아래에 실시예의 형태에 의해 본 발명을 진일보 설명하지만, 본 발명을 하기 실시예 범위로 제한하는 것은 아니다. 이하의 실시예에 있어서 구체적인 조건이 명시되지 않은 실험방법은 통상의 방법 및 조건에 따라 또는 제품 설명서에 따라 선택된다. 하기 표중, wt%는 성분이 상기R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중의 질량 백분율을 가리키며, "/"는 해당 원소가 첨가되지 않았음을 표시한다. "Br"은 잔류자기(remanence)이며, "Hcj"는 고유 보자력(intrinsic coercivity)이다.

실시예 및 비교예중 R-T-B계 자성체재료의 배합은 표1에 나타나는 바이다.

표1

실시예1

R-T-B계 자성체재료의 제조방법은 다음과 같다.

(1) 용해 제련의 과정: 표 1에 나타낸 배합에 따라 조제한 원료를 알루미나제의 도가니에 넣고, 고주파 진공 유도 용해로에서 5Х10^-2Pa의 진공중에서 1500℃이하의 온도로 진공용해 제련을 실시하였다.

(2) 주조의 과정: 진공용해 제련후의 용해로에 Ar 가스를 도입하여 기압이 5.5만Pa에 도달하게 한 후 주조하고, 10²℃/초~10⁴℃/초의 냉각속도로 급냉 합금을 얻었다.

(3) 수소파쇄(hydrogen Decrepitation)의 과정: 실온하에서 급냉 합금을 방치한 수소파쇄용 도가니를 진공흡입 한 후, 순도 99.9%의 수소 가스를 수소파쇄용 도가니내에 도입하고 수소가스 압력을 0.15MPa로 유지하였다. 수소흡수를 충분히 한 후 진공흡입하면서 승온시키고, 충분히 탈수소를 실행하였다. 그 후에 냉각하고, 수소파쇄된 후의 분말을 꺼냈다.

(4) 미분쇄의 과정: 산화가스 함량 150ppm이하의 질소가스 분위기하에서, 및 분쇄 챔버 압력 0.38MPa의 조건하에서, 수소파쇄된 후의 분말을 3시간동안의 제트 밀에 의한 분쇄를 실시하여 미분을 얻었다. 산화가스란 산소 또는 수분을 가리킨다.

(5) 제트 밀에 의한 분쇄후의 분말에 스테아린산 아연을 첨가하고, V믹서로 충분히 혼합하였다. 스테아린산 아연의 첨가량은 혼합후 분말 중량의 0.12%였다.

(6) 자기장 성형 과정: 직각 배향형의 자기장 성형기를 사용하여, 1.6T의 배향 자기장에서 및 0.35ton /cm²의 성형 압력하에서, 상기 스테아린산 아연이 첨가된 분말을 변의 길이가 25mm인 입방체로 일차 성형시켰다. 일차 성형 후 0.2T의 자기장에서 탈자시켰다. 일차 성형 후의 성형체가 공기와 접촉하지 않도록 이를 밀봉하고, 그 다음 재차 이차 성형기 (정수압 성형기)를 이용하여 1.3ton/cm²의 압력하에서 이차 성형을 진행하였다.

(7) 소결 과정: 각 성형체를 소결로에 옮기고 소결하고, 5Х10^-3Pa의 진공하에서 그리고 300℃와 600℃의 온도하에서 각각 1시간동안 유지하였다. 그 후, 1050℃의 온도로 2시간동안 소결하고, 그 다음 Ar 가스를 도입하여 기압을 0.1MPa까지 도달시킨 후 실온까지 냉각시켰다.

(8) 시효처리 과정: 소결체를 고순도Ar가스에서 3~5℃/min의 승온속도로 20℃부터 630℃까지 승온시키고, 630℃의 온도로 3시간동안의 열처리를 진행하고, 그 다음 실온까지 냉각시키고 꺼냈다.

실시예2-실시예59

표1에 나타나는 배합대로 원료를 조제하고, 그 외의 공정 조건을 모두 실시예1과 같으게 함으로써 R-T-B계 자성체 재료를 제조 획득하였다.

실시예60

실시예55에서 획득한 소결체를 취하여, 먼저 입계 확산 처리를 실행하고, 그 다음 시효처리를 진행하였다. 여기서, 시효처리 공정은 실시예1과 같았다. 입계 확산 처리 과정은 다음과 같았다:

소결체를 직경 20mm, 시트 두께 3mm미만의 자석으로 가공하며, 두께 방향을 자기장 배향 방향으로 하고, 표면을 청정화 한 후, Dy 불소화물로 조제된 원료를 사용하여 자석 전면에 분무 코팅하고, 코팅후의 자석을 건조시키고, 고순도의 Ar 가스 분위기하에서 자석의 표면에Tb 원소의 금속을 스퍼터링 부착시키고, 850℃의 온도로 24시간동안 확산 열처리하였다. 실온까지 냉각하였다.

실시예61

실시예58에서 획득한 소결체를 취하여, 먼저 입계 확산 처리를 실행하고, 그 다음 시효처리를 진행하였다. 여기서, 시효처리 공정은 실시예1과 같았다. 입계 확산 처리 과정은 다음과 같았다:

소결체를 직경 20mm, 시트 두께 7mm미만의 자석으로 가공하며, 두께 방향을 자기장 배향 방향으로 하고, 표면을 청정화 한 후, 각각 Tb 불소화물로 조제된 원료를 사용하여 자석 전면에 분무 코팅하고, 코팅후의 자석을 건조시키고, 고순도의 Ar 가스 분위기하에서 자석의 표면에Tb 원소의 금속을 스퍼터링 부착시키고, 850℃의 온도로 24시간동안 확산 열처리하였다. 실온까지 냉각하였다.

효과실시예

실시예1~61, 비교예 1~3에서 제조 획득한 R-T-B계 자성체재료의 자기 특성 및 성분을 측정하고, 이들의 자성체의 결정구조를 FE-EPMA를 사용하여 관찰하였다

(1) 자기 특성의 평가: 중국계량원의 NIM-10000H형 BH 벌크 희토류 영구자석 비파괴 측정 시스템을 이용하여 자기특성을 검출하였다. 이하의 표2에 자기특성 검출결과를 나타냈다.

표2

(2) 성분의 측정: 각 성분에 대해 고주파 유도결합 플라즈마 발광 분석장치(ICP-OES)를 이용하여 측정하였다. 다음의 표3에 나타낸 것이 성분검출의 결과이다.

표3

(3) FE-EPMA 검출: 실시예 50의 자성체재료의 수직 배향면을 연마하고, 전계방사 전자 탐침 현미 분석기(FE-EPMA)(일본전자주식회사(JEOL), 8530F)를 이용하여 검출하였다. 먼저 FE-EPMA로 표면 스캐닝하여 자석중의 Pr, Cu, Al, B, Fe와 Co 등 원소의 분포를 확정한 후, FE-EPMA 단일 점 정량 분석에 의하여 키 상(key phase)중의 Pr, Cu, Al 등 원소의 함량을 확정하였다. 측정 조건은 가속전압이 15kv, 프로브 빔이 50nA였다.

실시예 50의 배합에 의하여 제조 획득한 자석강을 전계방사 전자 탐침 현미 분석기(FE-EPMA)를 이용하여 주로 Fe, Ga, Pr, Nd, Co, Al, Cu, Zr 및 B원소에 대해 분석을 진행하였다.

① 도1에서 알수 있듯이, Pr 원소는 주로 주상에 분포하는 동시에, R₂Fe₁₄B 주상중의 Pr함량은 희토 합계량의 60%이상을 차지하며, 입계상에 일부의 Pr이 함유되며, α-Pr 및/또는 Pr₂O₃의 형태로 존재한다. 또한, 입계상에는 α-Nd 및/또는 Nd₂O₃을 함유한다. 이로부터 Pr의 첨가에 의하여 형성된 (PrNd)₂Fe₁₄B은 주상에 있으며 자성체의 잔류자기가 약간 낮아지는데 이는 Pr₂Fe₁₄B의 포화 자화강도가 약간 낮음에 유래한 것이며, 자성체의 Hcj가 약간 높아지는것은 Pr₂Fe₁₄B의 자기결정 이방성장이 Nd₂Fe₁₄B보다 높음에 유래한 것이다. 또한, 희토류가 산화되기 쉬운 특성을 갖고 있기때문에, 일부 Pr₂O₃ 및 Nd₂O₃가 입계에 나타나고, 나머지는 α시리즈의 희토류이며, 모든 입계의 물질상이 비자성상이며, 따라서 주상과 주상 사이의 탈자 결합 작용을 효과적으로 격리시키고, 자성체의 Hcj를 높이는데 도움이 된다.

② 도1과 도2에서 알 수 있듯이, Al(80%-95%)은 주상에 분포하며, 보자력을 제고시키는 동시에 잔류자기를 감소시키는 경향이 있으며, 또한 입계에도Al가 분포한다. Cu(55%-68%)는 주상에 분포하며, EPMA결과에 대한 분석에 의하면, 입계에도 Cu원소가 뚜렷하게 존재하며, 입계상과 결정입간 삼각구에도 Cu 원소가 분포한다. 입계에서의 Cu원소와 Al원소가 공동으로 작용하여 입계와 주상의 습윤성을 증가시키고, 입계를 보다 광활하게 하여, 입계의 결함을 복원하고, 보자력을 효과적으로 향상시킨다. 여기서, 입계란 두개의 결정입사이의 경계를 가리키며, 결정입간 삼각구란 세개 및 세개이상의 결정입에 의하여 형성된 틈새를 가리킨다.

③ 도1, 도 2에서, Zr이 주상과 입계상에 분산되어 분포함을 알 수 있다. Pr₂Fe₁₄B의 융점은 정상적인 Nd₂Fe₁₄B보다 약간 낮은 동시에, 삼원 공융점의 온도도 변화하며, 또한 그 온도계수가 악화된다. 그러나, 고 Pr과 Zr 원소를 조합한 후, Zr 원소가 각처에 분산되어 분포하며, 자성강의 온도 저항성을 향상시키고, 소결 공정의 치밀화에 유리하며, Pr로 인하여 온도계수가 악화되는 결함을 보상한다. 이로부터 Zr 원소와 고 Pr이 협동작용이 있음을 알 수 있다. 이와 같은 동시에, 고융점 금속 Zr이 입계에 분포되어 있어 자성강의 자구의 피닝 효과에 큰 유익한 점이 있으며, 고온에서 탈자하기 쉽지 않으며, 자성체의 고온성능을 효과적으로 향상시킨다.

고 Pr의 체계에 Ti, Nb 등 원소를 조합한 후의 자기적 특성에 따르면, Ti, Nb는 고 Pr자성체에서 Zr 원소와 동일/유사한 분포를 가지며, 고 PR과 협동작용이 있으며, 보자력이 높고 온도계수가 안정한 소결 영구자석체를 제조하여 얻었다.

Claims

질량 백분율로 다음의 성분을 포함하며,
R':29.5-33.0 wt%, 상기 R'에 R과 Pr, Nd가 포함되며; 여기서, 상기 R은 Pr, Nd외의 희토류 원소이며, 상기 Pr의 함량 ≥8.85 wt%, 상기 Nd와 상기 R'의 질량비＜0.5이며;
N: 상기 N는 Ti, Zr 또는 Nb이며;
B: 0.90-1.2 wt%;
Fe: 62.0-68.0 wt%;
상기 N이 Zr일 경우, 상기 Zr의 함량은 0.20-4.01wt%이며;
상기 N이 Ti일 경우, 상기 Ti의 함량은 0.25-4.01 wt%이며;
상기 N이 Nb일 경우, 상기 Nb의 함량은 0.1-0.35 wt%이며;
백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미하는 것을 특징으로 하는 R-T-B계 영구자석 재료.
제1항에 있어서,
상기 R'의 함량은 30-33 wt%이며;
상기 Pr의 함량은 ≥17.00 wt%이며;
상기 Nd의 함량은 11-15 wt%이며;
상기 Nd와 상기 R'의 질량비는 ≥0.3 또한 ＜0.5이며;
상기 R의 종류는 Y 및 Ce 중 적어도 하나이며;
상기 R의 함량은 0-1 wt%이며;
상기 R'중에 중희토 원소 RH를 더 포함하며;;
상기 N이 Ti일 경우, 상기 Ti의 함량은 0.25-0.50 wt%이며; ;
상기 B의 함량은 0.9-1.0wt%이며;
상기 Fe의 함량은 62.3-68.0 wt%이며;
상기 R-T-B계 영구자석 재료중에 첨가원소M를 더 포함하며, 상기 M는 Ni, Zn, Ag, In, Sn, Bi, V, Cr, Hf, Ta와 W중의 하나 이상인 것을 특징으로 하는 R-T-B계 영구자석 재료.
제2항에 있어서,
상기 R'의 함량은 30.63-32.52 wt%이며;
상기 Pr의 함량은 17.00-20.00 wt%이며;
상기 Nd의 함량은 11.32-14.35 wt%이며;
상기 Nd와 상기 R'의 질량비는 0.36-0.45이며;
상기 RH의 종류는 Dy 및 Tb 중 적어도 하나이며; 상기 RH의 함량은 1.0-2.5wt%이며;
상기 RH와 상기 R의 질량비는 ＜0.253이며;
상기 RH중에 Tb를 포함하는 경우, 상기 Tb의 함량은 0.5-2wt%이며;
상기 RH중에 Dy를 포함하는 경우, 상기 Dy의 함량은 1.5-2.5 wt%이며;
상기 R-T-B계 영구자석 재료중에 Cu를 더 포함하는 경우, 상기 Cu의 함량은 ≥0.30 wt%이며;
상기 R-T-B계 영구자석 재료중에 Al을 더 포함하는 경우, 상기 Al의 함량은 0-0.8wt%이며, 단 0을 제외하며;
상기 R-T-B계 영구자석 재료중에 Ga를 더 포함하는 경우, 상기 Ga의 함량은 0.0-0.85 wt%이며, 단 0을 제외하며;
상기 R-T-B계 영구자석 재료중에 Co를 더 포함하는 경우, 상기 Co의 함량은 0.0-3.0 wt%이며, 단 0을 제외하며;
상기 M의 종류는 Cr이며;
상기 M의 함량은 0-0.15 wt%이며, 단 0을 제외하는 것을 특징으로 하는 R-T-B계 영구자석 재료.
질량 백분율로 다음의 성분을 포함하며,
R':29.5-32.0 wt%, 상기 R'에 R과 Pr, Nd가 포함되며; 여기서, 상기 R은 Pr, Nd외의 희토류 원소이며, 상기 Pr의 함량 ≥8.85 wt%이며, 상기 Nd와 상기 R'의 질량비 ＜0.5이며;
N: 상기 N는 Ti, Zr 또는 Nb이며;
B:0.90-1.2 wt%;
Fe:62.0-68.0 wt%;
상기 N이 Zr일 경우, 상기 Zr의 함량은 0.25-4.0wt%이며;
상기 N이 Ti일 경우, 상기 Ti의 함량은 0.30-4.0wt%이며;
상기 N이 Nb일 경우, 상기 Nb의 함량은 0.15-0.30 wt%이며;
백분율은 상기 R-T-B계 영구자석 재료중의 질량 백분율을 의미하는 것을 특징으로 하는 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물.
제4항에 있어서,
상기 R'의 함량은 30.0-32.0 wt%이며;
상기 Pr의 함량은≥17.15 wt%이며;
상기 Nd의 함량은 11.00-15.00 wt%이며;
상기 Nd와 상기 R'의 질량비는 ≥0.3 또한 ＜0.5이며;
상기 R의 종류는 Y 및 Ce 중 적어도 하나이며;
상기 R의 함량은 0-1 wt%이며;
상기 R'중에 중희토류 원소RH를 더 포함하며;
상기 N이 Ti일 경우, 상기 Ti의 함량은 0.30-0.50wt%이며;
상기 B의 함량은 ≥0.985wt%이며;
상기 Fe의 함량은 62.81-67.92 wt%이며;
상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중에 첨가원소M를 더 포함하며, 상기 M는 Ni, Zn, Ag, In, Sn, Bi, V, Cr, Hf, Ta와W중의 하나 이상인 것을 특징으로 하는 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물.
제5항에 있어서,
상기 R'의 함량은 30.7-32.0 wt%이며;
상기 Pr의 함량은 17.15-19.15 wt%이며;
상기 Nd의 함량은 11.35-14.35 wt%이며;
상기 Nd와 상기 R'의 질량비는 0.35-0.46이며;
상기 RH의 종류는 Dy 및 Tb 중 적어도 하나이며, 상기 RH의 함량은 1.0-2.5wt%이며;
상기 RH와 상기 R'의 질량비는 ＜0.253이며;
상기 RH중에 Tb를 함유하는 경우, 상기 Tb의 함량은 0.5-2wt%이며;
상기 RH중에 Dy를 함유하는 경우, 상기 Dy의 함량은 1.5-2.5wt%이며;
상기 B의 함량은 0.985-1.0wt%이며;
상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중에 Cu를 더 포함하는 경우, 상기 Cu의 함량은 ≥0.34 wt%이며;
상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중에 Al를 더 포함하는 경우, 상기 Al의 함량은 0.042-0.7 wt%이며;
상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중에 Ga를 더 포함하는 경우, 상기 Ga의 함량은 0.0-0.8 wt%이며, 단 0을 제외하며;
상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물중에 Co를 더 포함하는 경우, 상기 Co의 함량은 0.0-3.0 wt%이며, 단 0을 제외하며;
상기 M의 종류는 Cr이며;
상기 M의 함량은 0-0.15 wt%이며, 단 0을 제외하는 것을 특징으로 하는 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물.
제4항 내지 제6항 중 어느 한 항에 기재된 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물의 용융액을 주조, 수소파쇄, 성형, 소결 및 시효처리를 거치게 하는 절차를 포함하는 R-T-B계 영구자석 재료의 제조방법.
제7항에 있어서,
상기 R-T-B계 영구자석 재료의 원료조성물의 용융액은 고주파 진공 유도 용해로에서 용해 제련하는 방법을 통하여 얻으며;
상기 주조 공정은 Ar가스 분위기하에서 10²℃/초~10⁴℃/초의 속도로 냉각하는 절차에 따라 진행되며;
상기 수소파쇄 공정은 수소흡수, 탈수소, 냉각 처리를 포함하며;
상기 소결 공정은 진공 조건하에서 예열, 소결, 냉각을 거치는 절차에 따라 진행되며, 상기 예열 온도는 300-600℃일 수 있으며, 상기 예열 시간은 1-2h일 수 있으며;
상기 소결후, 상기 시효처리전에 입계 확산 처리를 더 실행하며; 상기 입계 확산 처리는, 상기 R-T-B계 영구자석 재료의 표면에 Tb를 함유하는 물질 및 Dy를 함유하는 물질 중 적어도 하나를 증착, 도포 또는 스퍼터 고착시키고 확산 열처리를 거치는 절차에 따라 진행되며;
상기 시효처리에 있어서, 이차 시효의 처리온도는 500-650℃이며;
상기 이차 시효에서, 500~650℃까지 승온하는 승온속도는 3~5℃/min이며;
상기 이차 시효의 처리시간은 3h인 것을 특징으로 하는 R-T-B계 영구자석 재료의 제조방법.
제8항에 있어서,
상기 용해로의 진공도는 5×10^-2 Pa이며;
상기 용해 제련의 온도는 1500℃이하이며;
상기 수소흡수는 수소 가스 압력 0.15MPa의 조건하에서 진행하며;
상기 예열은 300℃와 600℃의 온도하에서 각각 1h 예열하는 것이며;
상기 소결 온도는 1040-1090℃이며;
상기 소결 시간은 2h이며;
상기 확산 열처리의 온도는 800~900℃이며;
상기 확산 열처리의 시간은 12~48h이며;
상기 시효처리에 있어서, 이차 시효의 처리온도는 600-650℃인 것을 특징으로 하는 R-T-B계 영구자석 재료의 제조방법.
주상의 결정립이 R''₂Fe₁₄B이며, 상기 R''중에 Pr과 Nd를 포함하며, 상기 R''중의 상기 Pr의 질량 분율은 ≥60%이며;
상기 R-T-B계 영구자석 재료의 성분은 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 기재된 바와 같은 것을 특징으로 하는 R-T-B계 영구자석 재료.