KR102526926B1 - 방사성 물질 제거 필터, 그것을 사용하는 방사성 물질 제거 필터 유닛 및 방사성 물질의 제거 방법 - Google Patents

방사성 물질 제거 필터, 그것을 사용하는 방사성 물질 제거 필터 유닛 및 방사성 물질의 제거 방법 Download PDF

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도요보 가부시키가이샤
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Abstract

기체 중에 유기 용제, 특히 비점이 120도 이상인 고비점 화합물이 포함되어 있더라도 방사성 물질의 제거 성능 저하를 억제할 수 있는 방사성 물질 제거 필터, 이 방사성 물질 제거 필터를 사용한 방사성 물질 제거 필터 유닛 및 방사성 물질 제거 방법을 제공한다. 하류측에 활성 탄소 섬유층(2)과 상류측에 활성 탄소 입자층(3)을 구비하고, 활성 탄소 섬유층(2)은 아민 화합물이 부착된 섬유상 활성탄을 갖고, 활성 탄소 입자층(3)의 아민 화합물 부착량과 활성 탄소 섬유층(2)의 아민 화합물 부착량의 비(활성 탄소 입자층(3)의 아민 화합물 부착량/활성 탄소 섬유층(2)의 아민 화합물 부착량)가 0.1 이하(0을 포함한다)이다.

Description

방사성 물질 제거 필터, 그것을 사용하는 방사성 물질 제거 필터 유닛 및 방사성 물질의 제거 방법
본 발명은 방사성 물질 제거 필터에 관한 것이고, 상세하게는 기체 중에 포함되는 방사성 물질, 특히 방사성의 요오드 및 유기 요오드 화합물을 제거하는 방사성 물질 제거 필터에 관한 것이다.
의료 시설이나 원자력 시설 등의 방사성 물질을 취급하는 시설에서는, 발생한 가스 상태의 방사성 물질을 공기 중으로부터 제거할 필요가 있어, 방사성 물질 제거 필터가 사용되고 있다. 가스 상태 요오드를 제거하기 위한 방사성 물질 제거 필터로서, 활성탄화된 시트상의 차콜 필터에 공기를 통과시킴으로써 가스 상태 요오드의 포집 제거를 행하는 처리 방법이 알려져 있다(예를 들어, 특허문헌 1 참조).
가스 상태 요오드와 아울러, 유기 요오드 화합물도 제거하기 위한 방사성 물질 제거 필터로서는, 세공 직경 3 내지 30nm의 세공 용적이 0.15cc/g 이하이며, 세공 직경 3nm 이하의 세공 용적이 0.50cc/g 이상인 활성탄을 포함하는 시트가 아민을 첨착하고, 해당 활성탄을 포함하는 시트의 적어도 한쪽에 보호 시트를 적층하여 이루어지는 여과재를 갖는 방사성 물질 제거 필터가 알려져 있다(예를 들어, 특허문헌 2 참조).
일본 특허 공개 제2003-66191호 공보 일본 특허 공개 제2004-205490호 공보
그러나, 이들과 같은 방사성 물질을 취급하는 시설에서는, 방사선을 측정하기 위하여 액체 신틸레이션 카운터가 사용되고 있다. 액체 신틸레이션 카운터에 사용되는 액체 신틸레이션 칵테일에는, 1,2,4-트리메틸벤젠, 직쇄 도데실벤젠 등, 비점이 120도 이상으로 고비점 화합물인 유기 용제가 사용되고 있다. 그 때문에, 시설의 배기 가스 중에는, 가스 상태의 방사성 물질 이외에, 가스 상태의 이들 유기 용제(VOC)가 미량으로 포함되어 있다. 고비점 화합물의 유기 용제는, 특허문헌 1이나 특허문헌 2와 같은 방사성 물질 제거 필터에 부착되어, 이들 방사성 물질 제거 필터를 사용한 방사성 물질의 제거 성능의 저하 요인이 되어 있다.
본 발명은 상기한 사정을 감안하여 이루어진 것이며, 그 목적은, 기체 중에 가스 상태의 유기 용제, 특히 비점이 120도 이상인 고비점 화합물이 포함되어 있더라도, 방사성 요오드 및 유기 요오드 화합물과 같은 방사성 물질에 대한 제거 성능 저하를 억제할 수 있는 방사성 물질 제거 필터, 이 방사성 물질 제거 필터를 사용한 방사성 물질 제거 필터 유닛 및 방사성 물질의 제거 방법을 제공하는 데 있다.
상기 과제를 해결할 수 있었던 본 발명의 방사성 물질 제거 필터는, 하류측에 활성 탄소 섬유층과, 상류측에 활성 탄소 입자층을 구비하고, 활성 탄소 섬유층은 아민 화합물이 부착된 섬유상 활성탄을 갖고, 활성 탄소 입자층의 아민 화합물 부착량과 활성 탄소 섬유층의 아민 화합물 부착량의 비(활성 탄소 입자층의 아민 화합물 부착량/활성 탄소 섬유층의 아민 화합물 부착량)가 0.1 이하(0을 포함한다)인 것을 특징으로 하는 것이다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터는, 상류측의 활성 탄소 입자층에서 기체 중의 유기 용제를 흡착하기 때문에, 하류측의 활성 탄소 섬유층은 유기 용제에 의한 방사성 요오드 및 유기 요오드 화합물의 제거 성능의 저하를 방지하는 것이 가능하게 된다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터에 있어서, 아민 화합물은 수용성인 것이 바람직하고, 트리에틸렌디아민인 것이 보다 바람직하다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터에 있어서, 활성 탄소 섬유층의 아민 화합물의 부착량은 섬유상 활성탄의 5질량％ 이상 20질량％ 이하인 것이 바람직하다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터에 있어서, 활성 탄소 섬유층의 섬유상 활성탄의 단위 면적당 중량은 150g/㎡ 이상 900g/㎡ 이하인 것이 바람직하다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터에 있어서, 활성 탄소 입자층의 입상 활성탄의 단위 면적당 중량은 150g/㎡ 이상 900g/㎡ 이하인 것이 바람직하다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터에 있어서, 섬유상 활성탄의 BET 비표면적은 800㎡/g 이상인 것이 바람직하다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터에 있어서, 입상 활성탄의 BET 비표면적은 800㎡/g 이상인 것이 바람직하다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터에 있어서, 섬유상 활성탄의 전체 세공 용적은 0.3cc/g 이상인 것이 바람직하다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터에 있어서, 입상 활성탄의 전체 세공 용적은 0.3cc/g 이상인 것이 바람직하다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터에 있어서, 섬유상 활성탄의 평균 섬유 직경은 10㎛ 이상 40㎛ 이하인 것이 바람직하다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터에 있어서, 입상 활성탄의 평균 입자 직경은 200㎛ 이상 700㎛ 이하인 것이 바람직하다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터에 있어서, 활성 탄소 섬유층과 활성 탄소 입자층은 적층되어 있고, 플리트 형상인 것이 바람직하다.
본 발명에는, 당해 방사성 물질 제거 필터를 갖는 것을 특징으로 하는 방사성 물질 제거 필터 유닛 및 방사성 물질의 제거 방법도 포함된다.
본 발명의 방사성 물질 제거 필터는, 아민 화합물이 부착된 섬유상 활성탄을 갖는 활성 탄소 섬유층을 하류측에 구비하고, 입상 활성탄을 갖는 활성 탄소 입자층을 상류측에 구비하는 것을 특징으로 한다. 하류측에 활성 탄소 섬유층을, 상류측에 활성 탄소 입자층을 가짐으로써, 기체 중에 유기 용제가 포함되어 있더라도, 방사성 물질 제거 필터의 방사성 요오드 및 유기 요오드 화합물 등의 방사성 물질에 대한 제거 성능이 저하되는 것을 억제하는 것이 가능하게 되어, 장기간에 걸쳐 방사성 물질 제거 필터의 방사성 물질 제거 효과를 발휘할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시 형태에 있어서의 방사성 물질 제거 필터의 개략도를 도시한다.
도 2는 본 발명의 실시 형태에 있어서의 방사성 물질 제거 필터의 플리트 가공 후의 개략 단면도를 도시한다.
도 3은 본 발명의 실시 형태에 있어서의 방사성 물질 제거 필터 유닛의 사시도를 도시한다.
이하, 본 발명에 따른 방사성 물질 제거 필터에 대해서, 도면을 참조하면서 구체적으로 설명하지만, 본 발명은 물론 도시된 예에 한정되는 것은 아니고, 전·후술하는 취지에 적합할 수 있는 범위에서 적당히 변경을 가하여 실시하는 것도 가능하고, 그들은 모두 본 발명의 기술적 범위에 포함된다.
본 발명에 따른 방사성 물질 제거 필터는, 하류측에 활성 탄소 섬유층과 상류측에 활성 탄소 입자층을 구비하고, 활성 탄소 섬유층은 아민 화합물이 부착된 섬유상 활성탄을 갖고, 활성 탄소 입자층의 아민 화합물 부착량과 활성 탄소 섬유층의 아민 화합물 부착량의 비가 0.1 이하(0을 포함한다)인 것을 특징으로 하는 것이다. 이하, 본 발명에 있어서의 하류측, 상류측, 활성 탄소 섬유층, 활성 탄소 입자층에 대하여 각각 설명한다.
본 발명에 있어서, 하류측이란, 기체가 필터를 통과한 후의 측이며, 기체 유출측을 의미한다. 상류측이란, 하류측과는 반대인, 기체가 필터를 통과하기 전의 측이며, 기체 유입측을 의미한다. 도 1 및 도 2의 화살표는 기체의 흐름을 도시하고, 도 1 및 도 2의 상측이 상류측이며, 하측이 하류측이다.
활성 탄소 섬유층(2)은, 아민 화합물이 부착된 섬유상 활성탄을 갖는 층이다. 섬유상 활성탄이란, 천연 섬유, 재생 섬유 또는 합성 섬유를 탄화하고, 가스 부활에 의한 활성화 반응을 행함으로써 얻어지는 섬유상의 활성탄이다.
활성 탄소 섬유층(2)은, 시트상의 섬유상 활성탄의 양면에 부직포를 적층하고, 일체화 처리를 실시함으로써 얻어진다.
섬유상 활성탄의 BET 비표면적은, 800㎡/g 이상인 것이 바람직하고, 1000㎡/g 이상인 것이 보다 바람직하고, 1200㎡/g 이상인 것이 더욱 바람직하다. 섬유상 활성탄의 BET 비표면적의 하한값이 이 값으로 되어 있는 것에 의해, 활성 탄소 섬유층(2)의 방사성 물질 제거 효과를 높일 수 있다.
섬유상 활성탄의 전체 세공 용적은, 0.3cc/g 이상인 것이 바람직하고, 0.4cc/g 이상인 것이 보다 바람직하고, 0.5cc/g 이상인 것이 더욱 바람직하다. 섬유상 활성탄의 전체 세공 용적의 하한값이 이 값으로 되어 있는 것에 의해, 활성 탄소 섬유층(2)에 있어서의 방사성 물질을 제거하는 효과가 높아진다.
섬유상 활성탄의 평균 섬유 직경은, 10㎛ 이상이 바람직하고, 12㎛ 이상이 보다 바람직하다. 섬유상 활성탄의 평균 섬유 직경의 하한값이 이러한 값이 되어 있는 것에 의해, 활성 탄소 섬유층(2)의 통기성을 좋게 할 수 있다. 또한, 섬유상 활성탄의 평균 섬유 직경은, 40㎛ 이하가 바람직하고, 35㎛ 이하가 보다 바람직하고, 30㎛ 이하가 더욱 바람직하다. 섬유상 활성탄의 평균 섬유 직경의 상한값이 이러한 값이 되어 있는 것에 의해, 활성 탄소 섬유층(2)의 표면적이 커져서, 방사성 물질의 제거 효율이 향상된다.
섬유상 활성탄을, 전자 현미경을 사용하여 배율 500배로 관찰하고, 섬유 직경을 측정한다. 임의의 100개의 섬유 직경을 상가 평균하고, 이 평균값을 섬유상 활성탄의 평균 섬유 직경으로 한다.
아민 화합물의 구체예로서는, 1,4-디아자비시클로[2,2,2]옥탄(트리에틸렌디아민), N,N'-비스(3-아미노프로필)피페라진, N,N-디메틸아미노에틸메타크릴레이트, N,N-디메틸아미노프로필아민, 3-아미노프로필트리메톡시실란, 1,5-디아자비시클로 운데센, 폴리에틸렌이민, 1,5-디아자비시클로[4.3.0]노넨, 1,8-디아자비시클로[5.4.0]-7-운데센, 2-메틸-1,4-디아자비시클로[2.2.2]옥탄, 페닐히드라진, 2-시아노피리딘, 디이소프로필아민, N,N',N'-트리메틸아미노에틸피페라진, 헥사메틸렌테트라민, 폴리알킬폴리아민 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 사용하는 아민 화합물은, 수용성인 것이 바람직하고, 1,4-디아자비시클로[2,2,2]옥탄(트리에틸렌디아민)인 것이 보다 바람직하다. 수용성의 아민 화합물을 사용함으로써, 활성 탄소 섬유층(2)의 제조가 용이하게 되어, 트리에틸렌디아민을 사용함으로써, 높은 방사성 물질 제거 효과를 얻을 수 있다.
활성 탄소 섬유층(2)의 아민 화합물의 부착량은, 섬유상 활성탄의 5질량％ 이상이 바람직하고, 7질량％ 이상이 보다 바람직하고, 10질량％ 이상이 더욱 바람직하다. 활성 탄소 섬유층(2)의 아민 화합물의 부착량의 하한값이 이 값으로 되어 있는 것에 의해, 방사성 유기 요오드 화합물을 충분히 흡착할 수 있다. 또한, 활성 탄소 섬유층(2)의 아민 화합물의 부착량은, 섬유상 활성탄의 20질량％ 이하인 것이 바람직하고, 17질량％ 이하인 것이 보다 바람직하고, 15질량％ 이하인 것이 더욱 바람직하다. 활성 탄소 섬유층(2)의 아민 화합물의 부착량의 상한값이 이 값으로 되어 있는 것에 의해, 충분한 방사성 물질 제거 효과를 유지하면서, 비용을 억제할 수 있다.
활성 탄소 섬유층(2)에 아민 화합물을 부착시키는 방법은, 아민 화합물의 용액에 시트상의 섬유상 활성탄을 침지하여 건조시키는 방법, 아민 화합물의 용액을 시트상의 섬유상 활성탄에 분무하여 건조시키는 방법, 섬유상 활성탄을 아민 화합물의 용액에 침지하여 건조시킨 후에 시트상으로 형성하는 방법 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 아민 화합물의 용액에 시트상의 섬유상 활성탄을 침지, 건조시키는 방법에 의해 아민 화합물을 활성 탄소 섬유층(2)에 부착시키는 것이 바람직하다. 이와 같이 하여 활성 탄소 섬유층(2)에 아민 화합물을 부착시킴으로써, 섬유상 활성탄에 균일하게 아민 화합물을 부착시킬 수 있어, 활성 탄소 섬유층(2)의 방사성 물질 제거 효과가 높아진다.
활성 탄소 섬유층(2)에 있어서의 섬유상 활성탄의 단위 면적당 중량은, 150g/㎡ 이상인 것이 바람직하고, 200g/㎡ 이상인 것이 보다 바람직하고, 400g/㎡ 이상인 것이 더욱 바람직하다. 활성 탄소 섬유층(2)에 있어서의 섬유상 활성탄의 단위 면적당 중량의 하한값이 이 값으로 되어 있는 것에 의해, 활성 탄소 섬유층(2)의 방사성 물질 제거 효과가 충분한 것이 된다. 또한, 활성 탄소 섬유층(2)에 있어서의 섬유상 활성탄의 단위 면적당 중량은, 900g/㎡ 이하인 것이 바람직하고, 800g/㎡ 이하인 것이 보다 바람직하고, 700g/㎡ 이하인 것이 더욱 바람직하다. 활성 탄소 섬유층(2)에 있어서의 섬유상 활성탄의 단위 면적당 중량의 상한값이 이 값으로 되어 있는 것에 의해, 활성 탄소 섬유층(2)의 경량화를 도모할 수 있고, 또한, 압력 손실을 저하시킬 수 있다.
활성 탄소 입자층(3)은, 입상 활성탄을 갖는 층이다. 입상 활성탄이란, 야자 껍데기, 톱밥, 대나무 등을 탄화시킨 것, 석탄, 피치 등에, 가스 부활 또는 약품 부활에 의한 활성화 반응을 행함으로써 얻어지는 입상의 활성탄이다. 입상 활성탄의 종류로서는, 파쇄탄, 과립탄, 성형탄 등이 있고, 어느 종류의 것이든 적합하게 사용할 수 있다. 입상 활성탄 이외에, 분말상의 활성탄인 분말 활성탄을 사용하는 것도 가능한데, 압력 손실을 작게 하기 위하여 입상 활성탄을 사용하는 것이 바람직하다.
활성 탄소 입자층(3)은, 입상 활성탄과 열가소성 수지를 혼합하고, 혼합물을 부직포 사이에 끼우고, 가열 처리를 행함으로써 얻어진다.
입상 활성탄의 BET 비표면적은, 800㎡/g 이상인 것이 바람직하고, 900㎡/g 이상인 것이 보다 바람직하고, 1000㎡/g 이상인 것이 더욱 바람직하다. 입상 활성탄의 BET 비표면적의 하한값이 이 값으로 되어 있는 것에 의해, 활성 탄소 입자층(3)이 유기 용제를 제거하는 효과를 높일 수 있다.
입상 활성탄의 전체 세공 용적은, 0.3cc/g 이상인 것이 바람직하고, 0.4cc/g 이상인 것이 보다 바람직하고, 0.5cc/g 이상인 것이 더욱 바람직하다. 입상 활성탄의 전체 세공 용적의 하한값이 이 값으로 되어 있는 것에 의해, 활성 탄소 입자층(3)의 유기 용제 제거의 효과가 향상된다.
입상 활성탄의 평균 입자 직경은, 200㎛ 이상이 바람직하고, 250㎛ 이상이 보다 바람직하다. 입상 활성탄의 평균 입자 직경의 하한값이 이러한 값이 되어 있는 것에 의해, 활성 탄소 입자층(3)의 통기성을 높일 수 있다. 또한, 입상 활성탄의 평균 입자 직경은, 700㎛ 이하가 바람직하고, 625㎛ 이하가 보다 바람직하고, 550㎛ 이하가 더욱 바람직하다. 입상 활성탄의 평균 입자 직경의 상한값이 이러한 값이 되어 있는 것에 의해, 활성 탄소 입자층(3)의 표면적이 커져서, 유기 용제를 제거하는 효율이 좋아진다.
입상 활성탄을, 광학 현미경을 사용하여 배율 35배로 관찰하고, 입자 직경을 측정한다. 임의의 100개의 입자 직경을 상가 평균하고, 이 평균값을 입상 활성탄의 평균 입자 직경으로 한다.
활성 탄소 입자층(3)에 있어서의 입상 활성탄의 단위 면적당 중량은, 150g/㎡ 이상인 것이 바람직하고, 200g/㎡ 이상인 것이 보다 바람직하고, 250g/㎡ 이상인 것이 더욱 바람직하다. 활성 탄소 입자층(3)에 있어서의 입상 활성탄의 단위 면적당 중량의 하한값이 이 값으로 되어 있는 것에 의해, 활성 탄소 입자층(3)에 충분한 유기 용제 제거 효과를 갖게 하는 것이 가능하게 된다. 또한, 활성 탄소 입자층(3)에 있어서의 입상 활성탄의 단위 면적당 중량은, 900g/㎡ 이하인 것이 바람직하고, 800g/㎡ 이하인 것이 보다 바람직하고, 700g/㎡ 이하인 것이 더욱 바람직하다. 활성 탄소 입자층(3)에 있어서의 입상 활성탄의 단위 면적당 중량의 상한값이 이 값으로 되어 있는 것에 의해, 활성 탄소 입자층(3)을 경량의 것으로 할 수 있고, 또한, 압력 손실을 작게 할 수 있다.
활성 탄소 입자층(3)의 아민 화합물 부착량과, 활성 탄소 섬유층(2)의 아민 화합물 부착량의 비(활성 탄소 입자층(3)의 아민 화합물 부착량/활성 탄소 섬유층(2)의 아민 화합물 부착량)는 0.1 이하이고, 0.08 이하인 것이 바람직하고, 0.06 이하인 것이 보다 바람직하다. 또한, 활성 탄소 입자층(3)의 아민 화합물 부착량과, 활성 탄소 섬유층(2)의 아민 화합물 부착량의 비는 0인 것을 포함한다. 활성 탄소 입자층(3)의 아민 화합물 부착량과 활성 탄소 섬유층(2)의 아민 화합물 부착량의 비가 이 값으로 되어 있는 것에 의해, 기체 중의 유기 용제는 활성 탄소 입자층(3)에 제거되어, 유기 용제가 활성 탄소 섬유층(2)에 부착되는 것이 방지된다. 그 때문에, 방사성 물질 제거 필터(1)의 방사성 물질 제거 성능의 저하를 억제할 수 있어, 방사성 물질 제거 필터를 장수명화하는 것이 가능하게 된다.
활성 탄소 섬유층(2)과 활성 탄소 입자층(3)은, 두께 방향으로 거듭 적층되어 있고, 산접기와 골접기를 교대로 반복하여 절곡 가공을 하는 플리트 형상인 것이 바람직하다. 활성 탄소 섬유층(2)과 활성 탄소 입자층(3)이 적층되어 있음으로써, 방사성 물질 제거 필터(1)를 소형화하는 것이 가능하게 된다. 또한, 활성 탄소 섬유층(2)과 활성 탄소 입자층(3)이 플리트 형상인 것에 의해, 기체와 접하는 면적이 커져서, 기체 중의 방사성 물질을 효율적으로 제거할 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 물질 제거 필터(1)는, 방사성 물질 제거 필터 유닛(11)에 사용하는 것이 가능하다. 방사성 물질 제거 필터 유닛(11)은, 실시 형태의 일례로서, 도 3에 도시한 바와 같이, 방사성 물질 제거 필터(1)를 프레임체(12)에 수용함으로써 제작할 수 있다. 프레임체(12)의 재질은 특별히 한정되지 않고 예를 들어, 금속, 합성 수지, 목재 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 금속인 것이 바람직하다. 프레임체(12)가 금속제인 것에 의해, 방사성 물질 제거 필터 유닛(11)의 강도를 높일 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 물질의 제거 방법에서는, 가스 상태 요오드나 유기 요오드 화합물 등의 방사성 물질을 포함하는 기체를, 본 발명의 방사성 물질 제거 필터(1)에 통과시킨다. 이에 의해, 해당 기체 중으로부터 방사성 물질을 제거하는 것이 가능하게 된다. 기체 중에 유기 용제가 포함되어 있더라도, 방사성 물질 제거 필터(1)의 활성 탄소 입자층(3)에 의해 유기 용제가 기체 중으로부터 제거되기 때문에, 활성 탄소 섬유층(2)에 유기 용제가 부착되기 어려워져, 활성 탄소 섬유층(2)의 방사성 물질 제거 성능이 저하되는 것을 방지할 수 있다.
본원은, 2016년 12월 15일에 출원된 일본 특허 출원 제2016-243467호에 기초하는 우선권의 이익을 주장하는 것이다. 2016년 12월 15일에 출원된 일본 특허 출원 제2016-243467호의 명세서의 전체 내용이, 본원에 참고를 위해 원용된다.
실시예
이하, 실시예에 의해 본 발명의 작용 효과를 보다 구체적으로 나타낸다. 하기 실시예는 본 발명을 한정하는 성질의 것은 아니고, 전·후술하는 취지에 따라서 설계 변경하는 것은 모두 본 발명의 기술적 범위에 포함되는 것이다.
(활성 탄소 섬유층의 제작 방법)
시트상의 섬유상 활성탄 1매, 또는, 복수매를 적층했지만 양면에 폴리프로필렌제 스펀 레이스(단위 면적당 중량 35g/㎡)를 적층하고, 니들펀치 처리에 의해 일체화함으로써 활성 탄소 섬유층을 제작하였다.
(활성 탄소 입자층의 제작 방법)
입상 활성탄과 열가소성 분말 수지 SK-PE20L(세이신 기교제)을 질량비로 입상 활성탄:분말 수지=10:1이 되게 혼합 분말을 제조하였다. 제조한 혼합 분말을 서멀 본드 부직포(단위 면적당 중량 27g/㎡) 상에 살포하고, 또한, 그 위로부터, 동일한 서멀 본드 부직포를 중첩하고, 계속하여 가열 처리를 행함으로써 활성 탄소 입자층을 제작하였다.
(BET 비표면적, 전체 세공 용적의 측정 방법)
입상 활성탄, 및 섬유상 활성탄 각각으로 약 100mg의 샘플을 채취하고, 120℃에서 24시간 진공 건조한 후, 칭량하였다. 자동 비표면적 측정 장치 제미니2375(마이크로 메리틱스사제)를 사용하고, 액체 질소의 비점(-195.8℃)에 있어서의 질소 가스의 흡착량을 상대압이 0.02 내지 0.95의 범위에서 서서히 높이면서 40점 측정하고, 상기 샘플의 흡착 등온선을 작성하였다. 자동 비표면적 측정 장치 제미니2375에 부속된 해석 소프트웨어(GEMINI-PCW version1.01)로, BET 조건에서, 표면적 해석 범위를 0.01 내지 0.15로 설정하고, BET 비표면적[㎡/g]을 구하였다. 또한, 상대압 0.95의 데이터로부터 전체 세공 용적[cc/g]을 구하였다.
(아민 화합물 부착량의 측정 방법)
입상 활성탄, 또는, 섬유상 활성탄으로 약 300mg의 샘플을 채취하고, 클로로포름 10mL에서 추출한 액에 대해서, GC/MS(7890A/5975C, 애질런트·테크놀로지제)를 사용하고, 그 아민 화합물 함유량을 측정하고, 또한, 그것을 샘플의 중량으로 나눔으로써, 아민 화합물 부착량[질량％]을 산출하였다.
(유기 용제 부하 시험)
샘플을 내경 φ44mm의 유리관 중에 세트하고, 1,2,4-트리메틸벤젠(비점 169℃)을 100ppm 함유하는, 온도 25℃, 습도 0％RH의 공기를 6L/min으로 연속적으로 270분간 유통시켰다.
(요오드화메틸 제거율의 측정 방법)
샘플을 내경 φ25mm의 유리관 중에 세트하고, 요오드화메틸을 10ppm 함유하는, 온도 25℃, 습도 0％RH의 공기를 5L/min으로 연속적으로 유통시켰다. 유통 개시 5분 후에, 샘플의 입구측과 출구측의 가스를 채취하고, ECD 부착 가스 크로마토그래프(GC-2014, 시마즈 세이사쿠쇼제)에 있어서, 요오드화메틸 농도를 측정하고, 그 비로부터 요오드화메틸 제거율[％]을 산출하였다.
(실시예 1)
트리에틸렌디아민(도꾜 가세이 고교제) 625mg을 이온 교환수 250g에 용해시켜, 트리에틸렌디아민 수용액을 제조하였다. 시트상의 섬유상 활성탄 6g(BET 비표면적: 1460㎡/g, 전체 세공 용적: 0.63cc/g, 단위 면적당 중량: 200g/㎡, 평균 섬유 직경: 13㎛)을 먼저 제조한 수용액 중에 투입한 후, 실온에서 12시간 교반하였다. 그 후, 시트상의 섬유상 활성탄을 여과 분별하고, 80℃ 조건에서 2시간 건조시킨 바, 아민 화합물 부착량 10.3질량％의 시트상 아민 화합물 부착 섬유상 활성탄이 얻어졌다. 얻어진 시트상 아민 화합물 부착 섬유상 활성탄을 3매 적층시켜, 활성 탄소 섬유층을 제작하였다.
아민 화합물 부착량 0질량％(검출 한계 이하)의 야자 껍질계 입상 활성탄(BET 비표면적: 1350㎡/g, 전체 세공 용적: 0.62cc/g, 입자 직경: 250 내지 500㎛, 평균 입자 직경: 320㎛)을 사용하여, 입상 활성탄 단위 면적당 중량이 600g/㎡가 되도록 활성 탄소 입자층을 제작하였다.
제작한 활성 탄소 입자층을 상류측에, 활성 탄소 섬유층을 하류측에 배치하고, 유기 용제 부하 시험을 실시하였다. 그 후, 유기 용제 부하 시험 후의 시료를 사용하여, 요오드화메틸 제거율을 측정하였다.
(실시예 2)
트리에틸렌디아민의 사용량이 1.88g인 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지로, 활성 탄소 섬유층을 제작하였다.
트리에틸렌디아민(도꾜 가세이 고교제) 45mg을 이온 교환수 8g에 용해시켜, 트리에틸렌디아민 수용액을 제조하였다. 또한, 야자 껍질계 입상 활성탄 6g(BET 비표면적: 1350㎡/g, 전체 세공 용적: 0.62cc/g, 입자 직경: 250 내지 500㎛, 평균 입자 직경: 320㎛)을 먼저 제조한 수용액과 혼합한 후, 80℃ 조건에서 2시간 건조시켰다. 아민 화합물 부착량 0.7질량％의 아민 화합물 부착 입상 활성탄이 얻어졌다. 얻어진 아민 화합물 부착 입상 활성탄을 사용하여, 입상 활성탄 단위 면적당 중량이 600g/㎡가 되도록 활성 탄소 입자층을 제작하였다.
제작한 활성 탄소 입자층을 상류측에, 활성 탄소 섬유층을 하류측에 배치하고, 유기 용제 부하 시험을 실시하였다. 그 후, 유기 용제 부하 시험 후의 시료를 사용하여, 요오드화메틸 제거율을 측정하였다.
(실시예 3)
트리에틸렌디아민의 사용량이 4.38g인 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지로 행하였다. 또한, 아민 화합물 부착량은 14.8질량％였다.
(실시예 4)
활성 탄소 입자층의 입상 활성탄 단위 면적당 중량이 300g/㎡인 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지로 행하였다.
(실시예 5)
활성 탄소 입자층의 입상 활성탄 단위 면적당 중량이 300g/㎡인 것 이외에는 실시예 3과 마찬가지로 행하였다.
(비교예 1)
실시예 3과 마찬가지로 활성 탄소 섬유층을 제작하였다.
트리에틸렌디아민(도꾜 가세이 고교제) 780mg을 이온 교환수 8g에 용해시켜, 트리에틸렌디아민 수용액을 제조하였다. 또한, 야자 껍질계 입상 활성탄 6g(BET 비표면적: 1350㎡/g, 전체 세공 용적: 0.62cc/g, 입자 직경: 250 내지 500㎛, 평균 입자 직경: 320㎛)을 먼저 제조한 수용액과 혼합한 후, 80℃ 조건에서 2시간 건조시켰다. 아민 화합물 부착량 12.1질량％의 아민 화합물 부착 입상 활성탄이 얻어졌다. 얻어진 아민 화합물 부착 입상 활성탄을 사용하여, 입상 활성탄 단위 면적당 중량이 300g/㎡가 되도록 활성 탄소 입자층을 제작하였다.
제작한 활성 탄소 입자층을 상류측에, 활성 탄소 섬유층을 하류측에 배치하고, 유기 용제 부하 시험을 실시하였다. 그 후, 유기 용제 부하 시험 후의 시료를 사용하여, 요오드화메틸 제거율을 측정하였다.
(비교예 2)
실시예 5와 마찬가지로 활성 탄소 입자층 및 활성 탄소 섬유층을 제작하고, 활성 탄소 섬유층을 상류측에 배치하고, 활성 탄소 입자층을 하류측에 배치하고, 유기 용제 부하 시험을 실시하였다. 그 후, 유기 용제 부하 시험 후의 시료를 사용하여, 요오드화메틸 제거율을 측정하였다.
(비교예 3)
실시예 4와 마찬가지인 활성 탄소 입자층을 상류측에 배치하고, 입상 활성탄 단위 면적당 중량이 600g/㎡인 것 이외에는 비교예 1과 마찬가지로, 활성 탄소 입자층을 하류측에 배치하고, 유기 용제 부하 시험을 실시하였다. 그 후, 유기 용제 부하 시험 후의 시료를 사용하여, 요오드화메틸 제거율을 측정하였다.
Figure 112019043149487-pct00001
표 1로부터 명백해진 바와 같이, 실시예 1 내지 5에서는 모두 요오드화메틸 제거율이 높고, 고비점 화합물에 대한 내구성이 높게 되어 있음을 알 수 있다. 이에 반해 활성 탄소 입자층의 아민 화합물 부착량과 활성 탄소 섬유층의 아민 화합물 부착량의 비가 0.1보다 큰 경우(비교예 1), 상류측에 활성 탄소 섬유층이 배치된 경우(비교예 2), 하류측에 활성 탄소 섬유층이 배치되지 않는 경우(비교예 3)는, 모두 요오드화메틸 제거율이 낮아, 고비점 화합물에 대한 내구성이 낮음을 알 수 있다.
비교예 1의 시료인, 하류측의 활성 탄소 섬유층뿐만 아니라 상류측의 활성 탄소 입자층에도 아민 화합물을 부착시켰을 경우에는, 기체 중의 유기 용제가 활성 탄소 입자층만으로는 전부 제거할 수는 없어, 유기 용제가 활성 탄소 섬유층에까지 도달하여, 활성 탄소 섬유층에 유기 용제가 부착된다. 그 때문에, 비교예 1의 것은, 상류측의 활성 탄소 입자층에는 아민 화합물을 부착시키지 않고, 하류측의 활성 탄소 섬유층에만 아민 화합물을 부착시킨 실시예 5의 것과 비교하여, 방사성 물질의 제거 효과가 저하되어 있다. 따라서, 상류측의 층에는 아민 화합물을 부착시키지 않고, 하류측의 층에만 아민 화합물을 부착시키는 것이 바람직하다.
비교예 2의 시료인, 상류측에 활성 탄소 섬유층이 배치되고, 하류측에 활성 탄소 입자층이 배치된 경우에는, 활성 탄소 입자층보다도 방사성 물질 제거 성능이 우수한 활성 탄소 섬유층에, 기체 중의 유기 용제가 부착되어, 활성 탄소 섬유층의 방사성 물질 제거 성능이 저하된다. 그 때문에, 비교예 2의 것은, 상류측에 활성 탄소 입자층이 배치되고, 하류측에 활성 탄소 섬유층이 배치된 실시예 5의 것과 비교하여, 방사성 물질의 제거 효과가 저하되어 있다. 따라서, 상류측에 활성 탄소 입자층이 배치되고, 하류측에 활성 탄소 섬유층이 배치되는 것이 바람직하다.
비교예 3의 시료인, 하류측에 활성 탄소 섬유층이 배치되지 않고 상류측 및 하류측의 양쪽에 활성 탄소 입자층이 배치되는 경우에는, 활성 탄소 입자층보다도 방사성 물질 제거 성능이 우수한 활성 탄소 섬유층을 사용하고 있지 않기 때문에, 방사성 물질의 제거 효과가 저하되어 있다. 따라서, 활성 탄소 입자층만 사용하는 것이 아니라, 활성 탄소 입자층과 활성 탄소 섬유층의 양쪽을 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 비교예 3에서는, 하류측의 활성 탄소 입자층에 아민 화합물을 부착시키고 있지만, 하류측의 활성 탄소 섬유층에 아민 화합물을 부착시키고 있는 실시예 4 및 5와 비교하여, 방사성 물질의 제거 효과가 저하되어 있다. 따라서, 활성 탄소 입자층에 아민 화합물을 부착시키는 것이 아니라, 활성 탄소 섬유층에 아민 화합물을 부착시키는 것이 바람직하다.
또한, 상류측 및 하류측의 양쪽에 활성 탄소 섬유층이 배치되는 경우, 충분한 방사성 물질 제거 성능을 갖게 하기 위해서는 활성 탄소 섬유층의 단위 면적당 중량을 크게 할 필요가 있다. 활성 탄소 섬유층의 단위 면적당 중량을 크게 하면 두께가 증가하여, 방사성 물질 제거 필터의 두께도 커져버린다. 그 결과, 방사성 물질 제거 필터가 대형화하여, 방사성 물질 제거 필터의 플리트 가공이 곤란해진다고 하는 문제가 있다. 따라서, 활성 탄소 섬유층만을 사용하는 것이 아니라, 활성 탄소 입자층과 활성 탄소 섬유층의 양쪽을 사용하는 것이 바람직하다.
이상과 같이, 본 발명의 방사성 물질 제거 필터는, 하류측에 활성 탄소 섬유층과 상류측에 활성 탄소 입자층을 구비하고, 활성 탄소 섬유층은 아민 화합물이 부착된 섬유상 활성탄을 갖고, 활성 탄소 입자층의 아민 화합물 부착량과 활성 탄소 섬유층의 아민 화합물 부착량의 비(활성 탄소 입자층의 아민 화합물 부착량/활성 탄소 섬유층의 아민 화합물 부착량)가 0.1 이하(0을 포함한다)인 것을 특징으로 한다. 이와 같은 구성인 것에 의해, 기체 중에 유기 용제, 특히 비점이 120도 이상인 고비점 화합물이 포함되어 있더라도, 방사성 요오드나 유기 요오드 화합물 등의 방사성 물질의 제거 성능 저하를 억제할 수 있다.
1: 방사성 물질 제거 필터
2: 활성 탄소 섬유층
3: 활성 탄소 입자층
11: 방사성 물질 제거 필터 유닛
12: 프레임체

Claims (15)

  1. 하류측에 활성 탄소 섬유층과, 상류측에 활성 탄소 입자층을 구비하고,
    상기 활성 탄소 섬유층은, 아민 화합물이 부착되어 있는 섬유상 활성탄을 갖고,
    상기 활성 탄소 입자층은, 입상 활성탄을 갖고 있고,
    상기 활성 탄소 입자층의 아민 화합물 부착량과 상기 활성 탄소 섬유층의 상기 아민 화합물 부착량의 비(활성 탄소 입자층의 아민 화합물 부착량/활성 탄소 섬유층의 아민 화합물 부착량)가 0.1 이하(0을 포함한다)이고,
    상기 입상 활성탄의 단위 면적당 중량은, 150g/㎡ 이상 900g/㎡ 이하이고,
    상기 입상 활성탄의 BET 비표면적은, 800㎡/g 이상이고,
    상기 입상 활성탄의 전체 세공 용적은, 0.3cc/g 이상인 것을 특징으로 하는 방사성 물질 제거 필터.
  2. 제1항에 있어서, 상기 아민 화합물은 수용성인 방사성 물질 제거 필터.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 아민 화합물은 트리에틸렌디아민인 방사성 물질 제거 필터.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 활성 탄소 섬유층의 상기 아민 화합물의 부착량은, 상기 섬유상 활성탄의 5질량％ 이상 20질량％ 이하인 방사성 물질 제거 필터.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 활성 탄소 섬유층에 있어서의 상기 섬유상 활성탄의 단위 면적당 중량은, 150g/㎡ 이상 900g/㎡ 이하인 방사성 물질 제거 필터.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 섬유상 활성탄의 BET 비표면적은, 800㎡/g 이상인 방사성 물질 제거 필터.
  7. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 섬유상 활성탄의 전체 세공 용적은, 0.3cc/g 이상인 방사성 물질 제거 필터.
  8. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 섬유상 활성탄의 평균 섬유 직경은, 10㎛ 이상 40㎛ 이하인 방사성 물질 제거 필터.
  9. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 입상 활성탄의 평균 입자 직경은, 200㎛ 이상 700㎛ 이하인 방사성 물질 제거 필터.
  10. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 활성 탄소 섬유층과 상기 활성 탄소 입자층은, 적층되어 있고, 플리트 형상인 방사성 물질 제거 필터.
  11. 제1항 또는 제2항에 기재된 방사성 물질 제거 필터를 갖는 것을 특징으로 하는 방사성 물질 제거 필터 유닛.
  12. 제1항 또는 제2항에 기재된 방사성 물질 제거 필터에, 방사성 물질을 포함하는 기체를 통과시켜, 상기 기체로부터 상기 방사성 물질을 제거하는 것을 특징으로 하는 방사성 물질의 제거 방법.
  13. 삭제
  14. 삭제
  15. 삭제
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