KR102452165B1 - 열전도성 시트 및 그 제조 방법 - Google Patents

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히로키 구도
미호 이시하라
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세키수이 폴리머텍 가부시키가이샤
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Abstract

시트의 두께 방향뿐만 아니라, 시트의 면 방향을 따르는 일방향으로도 높은 열전도성을 가지는 열전도성 시트를 제공한다. 열전도성 시트는, 고분자 매트릭스(11) 중에 인편상 충전재(12)를 포함하는 열전도성 시트로서, 인편상 충전재(12)가, 인편면의 장축 방향이, 열전도성 시트의 두께 방향인 제 1 방향 및 상기 제 1 방향에 수직인 제 2 방향 중 어느 일방을 따르고, 또한 상기 인편면에 있어서 장축 방향에 수직이 되는 횡축 방향이, 제 1 방향 및 제 2 방향의 타방을 따르도록 배향한다.

Description

열전도성 시트 및 그 제조 방법
본 발명은, 열전도성 시트, 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
컴퓨터, 자동차 부품, 휴대전화 등의 전자 기기에서는, 반도체 소자나 기계 부품 등의 발열체로부터 생기는 열을 방열하기 위하여 히트 싱크 등의 방열체가 일반적으로 이용된다. 방열체에의 열의 전열 효율을 높일 목적으로, 발열체와 방열체의 사이에는, 열전도성 시트가 배치되는 것이 알려져 있다.
열전도성 시트는, 일반적으로는, 고분자 매트릭스와, 고분자 매트릭스 중에 분산된 열전도성 충전재를 함유한다. 또한, 열전도성 시트는, 특정한 방향의 열전도성을 높이기 위하여, 형상에 이방성을 가지는 이방성 충전재를 일방향으로 배향하는 경우가 있다.
이방성 충전재가 일방향으로 배향된 열전도성 시트는, 예를 들면, 연신 등에 의해, 섬유상 충전재 등의 이방성 충전재를 시트면 방향을 따라 배향시킨 1차 시트를 복수 제작하고, 그 1차 시트를 복수 적층하여 일체화한 것을 수직으로 슬라이스함으로써 제조된다. 이 제조 방법(이하, 「유동 배향법」이라고도 함)에 의하면, 미소 두께의 단위층이 다수 적층되어 구성되는 열전도성 시트가 얻어진다. 또한, 이방성 충전재는, 시트의 두께 방향으로 배향시키는 것이 가능해져, 두께 방향의 열전도성이 양호해진다(예를 들면, 특허문헌 1 참조). 열전도성 시트는, 두께 방향의 열전도성이 높은 것에 의해, 전자 기기 내부에 있어서, 발열체에서 생긴 열을 효율적으로 외부에 방열하는 것이 가능해진다.
일본공개특허 특개2014-27144호 공보
그런데, 전자 기기 내부에서는, 온도가 국소적으로 상승하는 히트 스폿이 생기는 경우가 있다. 히트 스폿 해소를 위해서는, 면 방향의 열전도율이 우수한 열 확산 시트를 사용하는 경우가 있다. 또한, 일반적으로 전자 소자의 내열성은, 전자 소자의 종류에 따라 상이한 점에서, 예를 들면 기판 상에 내열성이 낮은 소자가 존재하는 경우에는, 그 방향으로 전열하지 않도록 할 필요가 있다. 그 경우, 면 내의 특정한 방향으로의 열전도율을 높이는 한편, 그 방향과는 다른 방향으로의 열전도율을 낮추는 것이 요구된다. 그러나, 종래의 열 확산 시트는 두께 방향의 열전도율이 떨어지기 때문에, 발열체에서 생긴 열을 방열체에 전하는 효율이 떨어지고, 또한 등방적으로 열을 확산하기 때문에, 특정한 방향으로의 열전도를 억제하는 것이 어렵다.
그러한 반면에, 종래의 유동 배향법 등에 의해 얻어지는, 이방성 충전재를 시트의 두께 방향으로 배향한 열전도 시트는, 발열체에서 생긴 열을 방열체에 전하는 효율이 우수하지만, 시트의 면 방향을 따르는 방향으로 열전도성을 높이는 것이 어렵다.
그래서, 본 발명은, 시트의 두께 방향뿐만 아니라, 시트의 면 방향을 따르는 일방향으로도 높은 열전도성을 가지는 열전도성 시트를 제공하는 것을 과제로 한다.
본 발명자는, 예의 검토의 결과, 이하의 구성을 가짐으로써 상기 과제를 해결할 수 있는 것을 발견하고, 본 발명을 완성시켰다. 즉, 본 발명은, 이하의 [1]∼[12]를 제공한다.
[1] 고분자 매트릭스 중에 인편상(鱗片狀) 충전재를 포함하는 열전도성 시트로서,
상기 인편상 충전재가, 인편면의 장축 방향이, 상기 열전도성 시트의 두께 방향인 제 1 방향 및 상기 제 1 방향에 수직인 제 2 방향 중 어느 일방을 따르고, 또한 상기 인편면에 있어서 장축 방향에 수직이 되는 횡축 방향이, 상기 제 1 방향 및 상기 제 2 방향의 타방을 따르도록 배향하는, 열전도성 시트.
[2] 상기 인편상 충전재는, 상기 장축 방향이 상기 제 1 방향을 따르고, 또한 상기 횡축 방향이 상기 제 2 방향을 따르도록 배향하는 상기 [1]에 기재된 열전도성 시트.
[3] 상기 인편상 충전재는, 상기 횡축 방향이 상기 제 1 방향을 따르고, 또한 상기 장축 방향이 상기 제 2 방향을 따르도록 배향하는, 상기 [1]에 기재된 열전도성 시트.
[4] 상기 인편상 충전재의 상기 횡축 방향의 길이에 대한, 상기 장축 방향의 길이의 비(장축 방향의 길이/횡축 방향의 길이)로 나타내어지는 제 1 애스펙트비가 1.5 이상인 상기 [1]∼[3] 중 어느 것에 기재된 열전도성 시트.
[5] 상기 인편상 충전재의 평균 입경이 20㎛ 이상인 상기 [1]∼[4] 중 어느 것에 기재된 열전도성 시트.
[6] 상기 인편상 충전재가, 인편상 흑연 분말을 포함하는 상기 [1]∼[5] 중 어느 것에 기재된 열전도성 시트.
[7] 상기 인편상 충전재가, 인편상 질화붕소 분말을 포함하는 상기 [1]∼[6] 중 어느 것에 기재된 열전도성 시트.
[8] 상기 고분자 매트릭스 중에 추가로 섬유상 충전재를 포함하는 상기 [1]∼[7] 중 어느 것에 기재된 열전도성 시트.
[9] 상기 섬유상 충전재가, 탄소 섬유인 상기 [8]에 기재된 열전도성 시트.
[10] 복수의 단위층을 가지고, 또한 상기 복수의 단위층 중, 적어도 1개가 상기 인편상 충전재를 포함하고,
복수의 단위층이, 상기 제 1 및 제 2 방향에 수직한 제 3 방향을 따라 적층되는 상기 [1]∼[9] 중 어느 것에 기재된 열전도성 시트.
[11] 상기 고분자 매트릭스 중에 추가로 비이방성 충전재를 함유하는 상기 [1]∼[10] 중 어느 것에 기재된 열전도성 시트.
[12] 상기 [1]∼[11] 중 어느 한 항에 기재된 열전도성 시트의 제조 방법으로서,
상기 고분자 매트릭스의 전구체인 수지와, 상기 인편상 충전재를 포함하는 혼합물을 조제하는 공정과,
상기 혼합물을 유동 배향 처리하여, 상기 인편상 충전재를 배향시키면서, 1차 시트를 얻는 공정과,
상기 1차 시트를 적층하여 적층 블록을 얻는 공정과,
상기 적층 블록을 적층 방향을 따라 절단하는 공정을 구비하는 열전도성 시트의 제조 방법.
본 발명에 의하면, 시트의 두께 방향뿐만 아니라, 시트의 면 방향을 따르는 일방향으로도 높은 열전도성을 가지는 열전도성 시트를 제공할 수 있다.
도 1은, 열전도성 시트의 제 1 실시형태를 나타내는 모식적인 사시도이다.
도 2는, 인편상 충전재를 나타내는 모식적인 사시도이다.
도 3은, 열전도성 시트의 제조 방법의 일례를 나타내는 모식적인 사시도이다.
도 4는, 열전도성 시트의 제 2 실시형태를 나타내는 모식적인 사시도이다.
이하, 본 발명의 실시형태에 관련되는 열전도성 시트에 관하여 상세하게 설명한다.
[제 1 실시형태]
도 1은, 제 1 실시형태의 열전도성 시트(10)의 모식도, 도 2는, 인편상 충전재(12)의 상세를 설명하기 위한 모식도이다. 제 1 실시형태에 관련되는 열전도성 시트(10)는, 고분자 매트릭스(11)와, 고분자 매트릭스(11) 중에 분산되는 인편상 충전재(12)를 포함한다. 도 2에 나타내는 바와 같이, 인편상 충전재(12)는, 인편면에 있어서 길이 방향을 장축 방향(Y)으로 하고, 인편면에 있어서 장축 방향에 수직이 되는 방향을 횡축 방향(X), 이들 장축 방향(Y)과 횡축 방향(X)에 수직이며, 인편상 충전재(12)의 두께 방향을 두께 방향(Z)으로 한다. 인편상 충전재(12)는, 열전도성 시트(10)의 열전도성을 높이는 열전도성 충전재이다.
열전도성 시트(10)에 있어서 인편상 충전재(12)는, 그 장축 방향(Y)이, 열전도성 시트(10)의 두께 방향인 제 1 방향을 따르고, 또한 횡축 방향(X)이, 제 1 방향에 수직인 제 2 방향을 따르도록 배향한다. 여기서, 제 2 방향은, 시트의 면 방향에 있어서의 일방향이다. 따라서, 열전도성 시트(10)는, 두께 방향에 더하여, 열전도성 시트(10)의 면 방향에 있어서의 일방향으로도 열전도성이 양호해진다. 또한, 본 명세서에서는, 제 1 및 제 2 방향 중 어느 것에도 수직인 방향을 제 3 방향으로 한다. 제 3 방향은, 열전도성 시트(10)의 면 방향을 따르는 일방향이다.
열전도성 시트(10)는, 두께 방향에 더하여, 면 방향에 있어서의 일방향으로도 열전도성이 양호해지는 것에 의해, 방열 효과를 높이면서, 면 방향으로도 열을 잃어 히트 스폿을 생기기 어렵게 한다. 또한, 면 방향에 있어서의 일방향 이외의 방향으로는, 열전도성을 그정도로 높일 수 없으므로, 예를 들면 기판 상에 내열성이 낮은 소자가 존재하는 경우에는, 그 방향으로 전열하지 않도록 하는 것도 가능해진다.
열전도성 시트(10)는, 고분자 매트릭스(11) 중에 분산되는 열전도성 충전재로서, 인편상 충전재(12)에 더하여, 인편상 충전재(12) 이외의 이방성 충전재를 함유해도 되고, 구체적으로는, 도 1에 나타내는 바와 같이, 섬유상 충전재(13)를 함유하는 것이 바람직하다. 열전도성 시트는, 인편상 충전재(12)에 더하여, 섬유상 충전재(13)를 함유함으로써, 예를 들면 인편상 충전재(12)와 인편상 충전재(12)의 사이에 섬유상 충전재(13)가 존재함으로써 열전도 패스가 양호하게 형성되고, 높은 열전도성이 얻어진다.
섬유상 충전재(13)는, 그 섬유축 방향이, 시트의 두께 방향인 제 1 방향을 따르도록 배향된다. 열전도성 시트(10)는, 섬유상 충전재(13)를 제 1 방향을 따라 배향시킴으로써, 시트의 두께 방향(제 1 방향)의 열전도율을 한층 더 높일 수 있고, 제 1 방향을 따르는 열전도율을, 제 2 방향을 따르는 열전도율보다 충분히 높이기 쉬워진다.
열전도성 시트(10)는, 고분자 매트릭스(11) 중에 분산되는 열전도성 충전재로서 비이방성 충전재(도시하지 않음)를 함유하는 것도 바람직하다. 열전도성 시트(10)는, 비이방성 충전재를 함유함으로써, 인편상 충전재(12) 등의 이방성 충전재와 이방성 충전재의 사이에 열전도성을 가지는 충전재가 적절히 개재되어, 열전도성률이 더 양호해진다.
또한, 본 명세서에 있어서, 이방성 충전재란, 형상에 이방성을 가지는 충전재이며, 배향이 가능한 충전재이다. 이방성 충전재는, 통상은, 어느 애스펙트비가 2보다 커진다. 또한, 비이방성 충전재는, 형상에 이방성을 실질적으로 갖지 않는 충전재이며, 후술하는 전단력 작용 하 등, 이방성 충전재가 소정의 방향으로 배향하는 환경 하에 있어서도, 그 소정의 방향으로 배향하지 않는 충전재이다. 비이방성 충전재는, 후술하는 대로, 예를 들면, 그 애스펙트비가 2 이하가 되는 것이다.
본 발명에서는, 고분자 매트릭스(11)에 함유되는 열전도성 충전재로서, 인편상 충전재(12)를 단독으로 사용해도 되고, 인편상 충전재(12)와 섬유상 충전재(13)의 양방을 사용해도 되며, 인편상 충전재(12)와 비이방성 충전재를 병용해도 된다. 나아가, 인편상 충전재(12)와 섬유상 충전재(13)와 비이방성 충전재를 병용해도 된다.
이하, 본 실시형태에 관련되는 열전도성 시트를 구성하는 각 재료 등에 관한여 더 설명한다.
(고분자 매트릭스)
고분자 매트릭스(11)는, 인편상 충전재(12) 등의 열전도성 충전재를 보지(保持)하는 부재이며, 유연한 고무상 탄성체로 이루어지는 것이 바람직하다. 고분자 매트릭스는, 그 전구체인 수지로 형성된다. 또한, 본 명세서에서 말하는 전구체란, 후술하는 바와 같이 반응함으로써 고분자 매트릭스(11)가 되는 물질뿐만 아니라, 반응하지 않고 고분자 매트릭스(11)와 동일한 물질도 포함하는 개념이다.
인편상 충전재(12) 등의 이방성 충전재를 배향한 상태로 고분자 매트릭스(11) 중에 함유시키기 위해서는, 배향시키는 공정 시에 수지가 유동성을 가지고 있는 것이 요구된다. 예를 들면, 고분자 매트릭스(11)의 전구체인 수지가 열가소성 수지이면, 가열하여 가소화한 상태에서 이방성 충전재를 배향시킬 수 있다. 또한, 반응성 액상 수지이면, 경화 전에 이방성 충전재를 배향시켜, 그 상태를 유지한 채 경화하면, 이방성 충전재가 배향한 경화물을 얻을 수 있다. 열가소성 수지는 비교적 점도가 높고, 또한 저점도가 될 때까지 가소화하면 수지가 열 열화할 우려가 있기 때문에, 반응성 액상 수지를 채용하는 것이 바람직하다.
반응성 액상 수지로서는, 반응 전에는 액상이고, 소정의 조건에서 경화하여 가교 구조를 형성하는 고무 또는 겔을 이용하는 것이 바람직하다. 가교 구조란 폴리머의 적어도 일부가 3차원적으로 가교하여, 가열에 의해 용융하지 않는 경화체를 형성하고 있는 것을 말한다. 또한, 액상 수지에 이방성 충전재를 첨가한 혼합 조성물을 제작하고, 유동성이 있는 액상 수지 중에서 이들을 배향시키기 때문에, 저점도인 것이 바람직하고, 배향 후에는 소정의 조건에서 경화 가능한 성질을 구비하는 것이 바람직하다.
이러한 반응성 액상 수지의 경화 방법으로서는 예를 들면, 열경화성이나 광경화성인 것을 예시할 수 있지만, 광을 차폐하는 인편상 충전재 등의 충전재를 다량으로 포함하기 때문에, 열경화성의 고무나 겔을 이용하는 것이 바람직하다. 보다 구체적으로는, 실리콘 수지, 폴리올과 이소시아네이트의 반응을 이용하는 우레탄고무, 아크릴레이트의 라디칼 반응이나 카티온 반응을 이용하는 아크릴고무 등을 예시할 수 있지만, 실리콘 수지를 이용하는 것이 바람직하다.
실리콘 수지는, 오르가노폴리실록산이면 특별히 한정되지 않지만, 경화형 실리콘 수지를 사용하는 것이 바람직하다. 실리콘 수지는, 경화형인 경우에는, 경화성 실리콘 조성물을 경화함으로써 얻어지는 것이다. 실리콘 수지는, 부가 반응형인 것을 사용해도 되고, 그 이외의 것을 사용해도 된다. 부가 반응형의 경우, 경화성 실리콘 조성물은, 주제(主劑)가 되는 실리콘 화합물과, 주제를 경화시키는 경화제로 이루어지는 것이 바람직하다.
주제로서 사용되는 실리콘 화합물은, 알케닐기 함유 오르가노폴리실록산이 바람직하고, 구체적으로는, 비닐기 함유 폴리디메틸실록산, 비닐기 함유 폴리페닐메틸실록산, 비닐기 함유 디메틸실록산-디페닐실록산 코폴리머, 비닐기 함유 디메틸실록산-페닐메틸실록산 코폴리머, 비닐기 함유 디메틸실록산-디에틸실록산 코폴리머 등의 비닐기 함유 오르가노폴리실록산 등을 들 수 있다.
경화제로서는, 상기한 주제인 실리콘 화합물을 경화할 수 있는 것이면, 특별히 한정되지 않지만, 히드로실릴기(SiH)를 2개 이상 가지는 오르가노폴리실록산인, 오르가노하이드로젠폴리실록산이 바람직하다.
경화제는, 히드로실릴기의 수나 분자량, 주제에 대한 배합량비를 적절히 조정함으로써, 후술하는 1차 시트의 경도를 조정할 수 있다. 구체적으로는, 1분자 중의 히드로실릴기가 적거나, 분자량이 큰 경화제를 이용하거나, 주제에 대한 경화제의 배합량비를 적게 함으로써, 1차 시트의 경도를 낮출 수 있다.
열전도성 시트에 있어서의 고분자 매트릭스의 함유량은, 체적%(충전율)로 나타내면, 열전도성 시트 전량에 대하여, 바람직하게는 15∼50체적%, 보다 바람직하게는 20∼45체적%이다.
(인편상 충전재)
인편상 충전재(12)는, 횡축 방향(X)의 길이에 대한, 장축 방향(Y)의 길이의 비(장축 방향(Y)의 길이/횡축 방향(X)의 길이)로 나타내어지는 제 1 애스펙트비가, 1.5 이상인 것이 바람직하다.
상기 제 1 애스펙트비를 1.5 이상으로 함으로써, 제 1 방향(두께 방향)의 열전도성을, 제 2 방향(면 방향의 일방향)의 열전도성보다 유의하게 높일 수 있다. 이에 의해, 면 방향으로 필요 이상으로 전열하는 것을 방지하면서, 두께 방향의 열전도성을 높일 수 있어, 방열 효과를 높이기 쉬워진다. 또한, 제 1 방향(두께 방향)의 열전도성을, 면 방향을 따르는 열전도성보다 충분히 높이는 관점에서는, 제 1 애스펙트비는, 1.7 이상이 보다 바람직하다.
단, 제 1 애스펙트비는, 1 이상이면 되고, 제 1 애스펙트비가 예를 들면, 1.5 미만이면, 제 1 방향과 제 2 방향의 열전도성에 유의하게 차이를 내는 것이 어려워지지만, 두께 방향 및 면 방향의 양방에 높은 열 전열성이 요구되는 용도에는 적합하다.
제 1 애스펙트비는, 제 2 방향으로도 일정 이상의 열전도성을 부여하기 위하여, 예를 들면 5 이하, 바람직하게는 3 이하, 보다 바람직하게는 2.5 이하이다.
인편상 충전재(12)는, 제 1 방향(두께 방향)으로 배향시키기 쉽게 하여 열전도성을 높이는 관점에서, 두께 방향(Z)의 길이에 대한, 장축 방향(Y)의 길이의 비(장축 방향(Y)의 길이/두께 방향(Z)의 길이)로 나타내어지는 제 2 애스펙트비가, 3 이상인 것이 바람직하고, 6∼300인 것이 보다 바람직하다. 또한, 각 재료를 배합한 혼합물의 점도를 낮추기 위해서는 제 2 애스펙트비가 8∼15인 것이 더 바람직하고, 한편, 경화물로부터의 인편상 충전재(12)의 탈락 방지 및 열전도성을 높인다는 관점에서는 제 2 애스펙트비가 15∼300인 것이 더 바람직하다. 또한, 제 2 애스펙트비는, 통상은 제 1 애스펙트비보다 커진다.
또한, 인편상 충전재(12)의 평균 입경은, 20㎛ 이상이 바람직하다. 또한, 평균 입경은 장축 방향(Y)의 길이의 평균이다. 평균 입경을 20㎛ 이상으로 하면, 제 1 방향(두께 방향)을 따라 인편상 충전재(12)를 배향시키기 쉬워지고, 또한, 충전재끼리를 접촉시키기 쉬워져, 열의 전달 경로가 확보되어, 열전도성, 특히 제 1 방향의 열전도성을 높이기 쉬워진다. 열전도성을 향상시키는 관점에서, 인편상 충전재(12)의 평균 입경은, 30㎛ 이상이 보다 바람직하고, 40㎛ 이상이 더 바람직하며, 60㎛ 이상이 보다 더 바람직하다.
또한, 인편상 충전재(12)의 부피가 낮아져, 고분자 매트릭스(11)에 고충전으로 하기 쉬운 하는 관점에서, 인편상 충전재(12)의 평균 입경은, 400㎛ 이하가 바람직하고, 300㎛ 이하가 보다 바람직하며, 200㎛ 이하가 더 바람직하고, 150㎛ 이하가 보다 더 바람직하다.
인편상 충전재(12)는, 1종 단독으로 사용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다. 예를 들면, 인편상 충전재(12)로서, 적어도 2개의 서로 상이한 평균 입경을 가지는 것을 사용해도 된다.
또한, 인편상 충전재(12)의 애스펙트비(제 1 및 제 2 애스펙트비), 및 평균 입경은, 현미경으로 관찰하여 각 길이를 측정하여 구할 수 있다. 예를 들면, 열전도성 시트(10)의 매트릭스 성분을 녹여서 분리한 인편상 충전재(12)에 관하여, 전자 현미경이나 광학 현미경을 이용하여, 임의의 50개의 인편상 충전재(12)의 장축 방향의 길이를 측정하여, 그 평균값(상가 평균값)을 평균 입경으로 할 수 있다. 이 때, 인편상 충전재(12)를 분쇄하지 않도록 큰 셰어가 걸리지 않도록 한다. 또한, 열전도성 시트(10)로부터 인편상 충전재(12)를 분리하는 것이 어려운 경우에는, X선 CT 장치를 이용하여, 인편상 충전재(12)의 장축 방향(Y)의 길이를 측정하여, 그 평균값(상가 평균값)을 평균 입경으로 할 수도 있다.
마찬가지로, 임의의 50개의 인편상 충전재(12)의 장축 방향(Y)의 길이, 횡축 방향(X)의 길이, 및 두께 방향(Z)의 길이(즉, 두께)를 측정하여, 평균값(상가 평균값)의 비에 의해, 제 1 및 제 2 애스펙트비를 구하면 된다.
또한, 본 명세서에 있어서, 임의의 것이란 무작위로 선택한 것을 말한다.
인편상 충전재(12)로서는, 인편상 탄소 분말, 인편상 탄화규소 분말, 인편상 질화알루미늄 분말, 인편상 질화붕소 분말, 인편상 산화알루미늄 분말 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 열전도성의 관점에서, 인편상 흑연 분말 및 인편상 질화붕소 분말로부터 선택되는 적어도 1종이 바람직하다. 또한, 인편상 충전재(12)는, 열전도성, 특히 제 1 방향에 있어서의 열전도성을 향상시키는 관점에서, 인편상 흑연 분말이 보다 바람직하다.
인편상 흑연 분말은, 그라파이트의 결정면이 인편면의 면 내 방향으로 이어져 있어, 그 면 내 방향에 높은 열전도율을 구비한다. 그 때문에, 그 인편면을 소정의 방향으로 정렬함으로써, 특정 방향의 열전도율을 높일 수 있다. 인편 흑연 분말은, 높은 흑연화도를 가지는 것이 바람직하다.
열전도성 시트(10)에 있어서의 인편상 충전재(12)의 함유량은, 고분자 매트릭스 100질량부에 대하여 8∼400질량부인 것이 바람직하다. 인편상 충전재(12)의 함유량을 8질량부 이상으로 함으로써, 제 1 및 제 2 방향에 있어서의 열전도성을 높이기 쉬워지고, 400질량부 이하로 함으로써, 후술하는 액상 조성물의 점도가 적절해지기 쉬워, 인편상 충전재(12)의 배향성이 양호해진다. 이러한 관점에서, 열전도성 시트(10)에 있어서의 인편상 충전재(12)의 함유량은, 40∼300질량부인 것이 보다 바람직하고, 70∼200질량부인 것이 더 바람직하다. 또한, 인편상 충전재(12)의 함유량은, 체적 기준의 충전율(체적 충전율)로 나타내면, 열전도성 시트 전량에 대하여, 바람직하게는 5∼50체적%, 보다 바람직하게는 8∼40체적%, 더 바람직하게는 13∼30체적%이다.
또한, 열전도성 시트(10)는, 상기와 같이, 섬유상 충전재(13) 등의 다른 이방성 충전재와 병용해도 되지만, 인편상 충전재(12)를 섬유상 충전재(13)와 병용하는 경우의 인편상 충전재(12)와 섬유상 충전재(13)의 합계량의 적절값은 후술하는 대로이다.
인편상 충전재(12)는, 상기와 같이, 장축 방향(Y)이, 열전도성 시트(10)의 제 1 방향을 따르고, 또한 횡축 방향(X)이, 열전도성 시트(10)의 제 2 방향을 따르도록 배향한다.
여기서, 장축 방향(Y)이 제 1 방향을 따른다란, 열전도성 시트(10)의 제 1 방향에 대하여 장축 방향(Y)이 이루는 각도(배향 각도)가 30° 미만인 인편상 충전재(12)의 수의 비율이, 인편상 충전재 전량에 대하여, 50%를 넘는 상태에 있는 것을 말하며, 당해 비율은, 바람직하게는 80%를 넘는다.
또한, 횡축 방향(X)이 제 2 방향을 따른다란, 열전도성 시트(10)의 제 2 방향에 대하여 횡축 방향(X)이 이루는 각도가 30° 미만인 인편상 충전재(12)의 수의 비율이, 인편상 충전재 전량에 대하여, 50%를 넘는 상태에 있는 것을 말하며, 당해 비율은, 바람직하게는 80%를 넘는다.
또한, 제 1 방향의 열전도율을 높이는 관점에서, 인편상 충전재(12)의 제 1 방향에 대한 장축 방향(Y)이 이루는 각도(배향 각도)는, 0° 이상 30° 미만으로 하는 것이 바람직하고, 당해 각도는, 일정수(예를 들면, 임의의 인편상 충전재(12)를 50개)의 인편상 충전재(12)의 배향 각도의 평균값이다.
또한, 제 2 방향에 있어서의 열전도율을 높이는 관점에서, 인편상 충전재(12)의 제 2 방향에 대한 횡축 방향(X)이 이루는 각도는, 0° 이상 30° 미만으로 하는 것이 바람직하고, 당해 각도는, 일정수(예를 들면, 임의의 인편상 충전재(12)를 50개)의 인편상 충전재(12)가 이루는 각도의 평균값이다.
(섬유상 충전재)
열전도성 시트(10)는, 상기와 같이, 고분자 매트릭스(11)에 분산되는 섬유상 충전재(13)를 함유하는 것이 바람직하다. 섬유상 충전재(13)는, 그 섬유축 방향을 제 1 방향으로 배향시키기 쉽게 하여 열전도성을 높이는 관점에서, 애스펙트비가, 4 이상인 것이 바람직하고, 7∼100인 것이 보다 바람직하며, 15∼50인 것이 더 바람직하다. 또한, 애스펙트비는, 섬유상 충전재(13)의 섬유축 방향의 길이(섬유 길이)/섬유의 직경을 의미한다.
인편상 충전재(12)의 제 1 애스펙트비, 및 섬유상 충전재(13)의 애스펙트비는, 본 실시형태에서는, 환언하면, 제 2 방향에 있어서의 이방성 충전재의 길이에 대한, 제 1 방향에 있어서의 이방성 충전재의 길이의 비라고도 할 수 있다.
따라서, 인편상 충전재(12)의 제 1 애스펙트비와, 섬유상 충전재(13)의 애스펙트비의 가중 평균값(「제 1 방향/제 2 방향의 애스펙트비」라고도 함)은, 이방성 충전재가 제 2 방향에 대하여, 제 1 방향으로 어느 정도 배향하고 있는지를 나타내는 비율이라고도 할 수 있다.
또한, 애스펙트비의 가중 평균값이란, 각 이방성 충전재의 애스펙트비(인편상 충전재(12)이면 제 1 애스펙트비, 섬유상 충전재(13)이면 애스펙트비)에 배합량(체적 비율)을 가중시켜 평균한 값이다.
제 1 방향/제 2 방향의 애스펙트비는, 구체적으로는, 1 이상이면 되지만, 1.5 이상이 바람직하고, 1.7 이상이 보다 바람직하며, 3 이상이 더 바람직하다. 이 애스펙트비를 1.5 이상으로 하면, 본 실시형태에서는 두께 방향의 열전도율이 높아져, 전자 기기 등에 사용한 경우의 방열 효과가 높아진다. 또한, 제 1 방향/제 2 방향의 애스펙트비는, 예를 들면 8 이하인 것이 바람직하고, 7 이하가 보다 바람직하며, 5 이하가 더 바람직하다. 이 애스펙트비를 8 이하로 하면, 본 실시형태에서는 면 방향의 열전도율이 높아져, 히트 스폿 등을 방지하기 쉬워진다.
섬유상 충전재(13)의 평균 섬유 길이는, 바람직하게는 20∼500㎛, 보다 바람직하게는 80∼400㎛이다. 평균 섬유 길이를 20㎛ 이상으로 하면, 열전도성 시트에 있어서 충전재끼리가 적절히 접촉하여, 열의 전달 경로가 확보되어, 열전도성 시트(10)의 열전도성이 양호해진다. 한편, 평균 섬유 길이를 500㎛ 이하로 하면, 섬유상 충전재(13)의 부피가 낮아져 고충전할 수 있게 된다. 또한, 섬유상 충전재(13)에 도전성을 가지는 것을 사용해도, 열전도성 시트(10)의 도전성이 필요 이상으로 높아지는 것이 방지된다.
또한, 상기의 평균 섬유 길이는, 섬유상 충전재(13)를 현미경으로 관찰하여 산출할 수 있다. 예를 들면, 열전도성 시트(10)의 매트릭스 성분을 녹여서 분리한 섬유상 충전재(13)에 관하여, 전자 현미경이나 광학 현미경을 이용하여, 임의의 50개의 섬유상 충전재(13)의 섬유 길이를 측정하여, 그 평균값(상가 평균값)을 평균 섬유 길이로 할 수 있다. 이 때, 섬유를 분쇄하지 않도록 큰 셰어가 걸리지 않도록 한다. 또한, 열전도성 시트(10)로부터 섬유상 충전재(13)를 분리하는 것이 어려운 경우에는, X선 CT 장치를 이용하여, 섬유상 충전재(13)의 섬유 길이를 측정하여, 평균 섬유 길이를 산출해도 된다.
또한, 섬유상 충전재(13)의 직경에 관해서도 마찬가지로 전자 현미경이나 광학 현미경, X선 CT 장치를 이용하여 측정할 수 있다.
섬유상 충전재(13)로서는, 탄소 섬유, 금속 섬유, 세라믹 섬유, 폴리파라페닐렌벤조옥사졸 섬유 등을 들 수 있다. 그 중에서도 탄소 섬유가 바람직하다.
탄소 섬유로서는, 흑연화 탄소 섬유가 바람직하다. 흑연화 탄소 섬유는, 그라파이트의 결정면이 섬유축 방향으로 이어져 있고, 그 섬유축 방향으로 높은 열전도율을 구비한다. 그 때문에, 그 섬유축 방향을 소정의 방향으로 정렬함으로써, 특정 방향의 열전도율을 높일 수 있다. 흑연화 탄소 섬유는, 높은 흑연화도를 가지는 것이 바람직하다.
상기한 흑연화 탄소 섬유 등의 흑연화 탄소 재료로서는, 이하의 원료를 흑연화한 것을 이용할 수 있다. 예를 들면, 나프탈렌 등의 축합 다환 탄화수소 화합물, PAN(폴리아크릴로니트릴), 피치 등의 축합 복소환 화합물 등을 들 수 있지만, 특히 흑연화도가 높은 흑연화 메소페이즈 피치나 폴리이미드, 폴리벤즈아졸을 이용하는 것이 바람직하다. 예를 들면 메소페이즈 피치를 이용하는 것에 의해, 후술하는 방사 공정에 있어서, 피치가 그 이방성에 의해 섬유축 방향으로 배향되고, 그 섬유축 방향으로 우수한 열전도성을 가지는 흑연화 탄소 섬유를 얻을 수 있다.
흑연화 탄소 섬유에 있어서의 메소페이즈 피치의 사용 양태는, 방사 가능하면 특별히 한정되지 않으며, 메소페이즈 피치를 단독으로 이용해도 되고, 다른 원료와 조합하여 이용해도 된다. 단, 메소페이즈 피치를 단독으로 이용하는 것, 즉, 메소페이즈 피치 함유량 100%의 흑연화 탄소 섬유가, 고열전도화, 방사성 및 품질의 안정성의 면에서 가장 바람직하다.
흑연화 탄소 섬유는, 방사, 불융화 및 탄화의 각 처리를 순차로 행하고, 소정의 입경으로 분쇄 또는 절단한 후에 흑연화한 것이나, 탄화 후에 분쇄 또는 절단한 후에 흑연화한 것을 이용할 수 있다. 흑연화 전에 분쇄 또는 절단하는 경우에는, 분쇄로 새롭게 표면에 노출된 표면에 있어서 흑연화 처리 시에 축중합 반응, 환화(環化) 반응이 진행되기 쉬워지기 때문에, 흑연화도를 높여, 한층 더 열전도성을 향상시킨 흑연화 탄소 섬유를 얻을 수 있다. 한편, 방사한 탄소 섬유를 흑연화한 후에 분쇄하는 경우는, 흑연화 후의 탄소 섬유가 딱딱하기 때문에 분쇄하기 쉬워, 단시간의 분쇄로 비교적 섬유 길이 분포가 좁은 탄소 섬유 분말을 얻을 수 있다.
섬유상 충전재(13)는, 1종 단독으로 사용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다. 예를 들면, 섬유상 충전재(13)로서, 적어도 2개의 서로 상이한 평균 섬유 길이를 가지는 충전재를 사용해도 된다.
상기와 같이, 섬유상 충전재(13)는, 그 섬유축 방향이, 제 1 방향을 따르도록 배향되는 것이다. 여기서, 섬유축 방향이 제 1 방향을 따른다란, 제 1 방향에 대하여 섬유상 충전재(13)의 장축이 이루는 각도가 30° 미만인 섬유상 충전재(13)의 수의 비율이, 섬유상 충전재 전량에 대하여, 50%를 넘는 상태에 있는 것을 말하며, 당해 비율은, 바람직하게는 80%를 넘는다.
또한, 섬유상 충전재(13)의 배향 방향은, 열전도율을 높이는 관점에서, 제 1 방향에 대한 섬유상 충전재(13)의 섬유축 방향이 이루는 각도(배향 각도)를 0° 이상 5° 미만으로 하는 것이 바람직하며, 당해 각도는, 일정수(예를 들면, 임의의 섬유상 충전재(13)를 50개)의 섬유상 충전재(13)의 배향 각도의 평균값이다.
인편상 충전재(12)와 섬유상 충전재(13)를 함유하는 경우, 인편상 충전재(12)와 섬유상 충전재(13)의 질량 비율(인편상 충전재/섬유상 충전재)은, 바람직하게는 20/80∼95/5이고, 보다 바람직하게는 30/70∼90/10, 더 바람직하게는 55/45∼80/20이다. 질량 비율을 20/80 이상으로 함으로써, 인편상 충전재(12)의 양을 일정 이상으로 할 수 있으므로, 제 1 방향뿐만 아니라, 제 2 방향의 열전도성을 향상시키기 쉬워진다. 또한, 95/5 이하로 함으로써, 섬유상 충전재(13)를 함유시킨 효과를 발휘하기 쉬워지고, 예를 들면, 제 1 방향의 열전도성을 향상시키기 쉽다.
열전도성 시트(10)에 있어서의 인편상 충전재(12)와 섬유상 충전재(13)의 합계 함유량은, 고분자 매트릭스 100질량부에 대하여 10∼500질량부인 것이 바람직하다. 합계 함유량을 10질량부 이상으로 함으로써, 열전도성을 높이기 쉬워지고, 500질량부 이하로 함으로써, 후술하는 액상 조성물의 점도가 적절해지기 쉬워, 각 충전재의 배향성이 양호해진다.
이러한 관점에서, 열전도성 시트(10)에 있어서의 인편상 충전재(12)와 섬유상 충전재(13)의 상기 합계 함유량은, 50∼350질량부인 것이 보다 바람직하고, 80∼250질량부인 것이 보다 바람직하다. 또한, 상기의 합계 함유량은, 체적 기준의 충전율(체적 충전율)로 나타내면, 열전도성 시트 전량에 대하여, 바람직하게는 2∼50체적%, 보다 바람직하게는 8∼40체적%이며, 더 바람직하게는 15∼30체적%이다.
인편상 충전재(12) 및 섬유상 충전재(13)는, 특별히 한정되지 않지만, 이방성을 가지는 방향(즉, 장축 방향, 섬유축 방향)을 따르는 열전도율이, 일반적으로 30W/(m·K) 이상이고, 바람직하게는 100W/(m·K) 이상이다. 당해 열전도율은, 그 상한이 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 2000W/(m·K) 이하이다. 열전도율의 측정 방법은, 레이저 플래시법이다.
또한, 인편상 충전재(12) 및 섬유상 충전재(13)는, 도전성을 가지고 있어도 되고, 절연성을 가지고 있어도 된다. 인편상 충전재(12) 및 섬유상 충전재(13)가 절연성을 가지면, 본 실시형태에서는 열전도성 시트(10)의 두께 방향의 절연성을 높일 수 있기 때문에, 전기 기기에 있어서 적합하게 사용하는 것이 가능해진다. 또한, 본 발명에 있어서 도전성을 가진다란 예를 들면 체적 저항률이 1×109Ω·㎝ 이하인 경우를 말하는 것으로 한다. 또한, 절연성을 가진다란 예를 들면 체적 저항률이 1×109Ω·㎝를 넘는 경우를 말하는 것으로 한다.
(비이방성 충전재)
열전도성 시트(10)는, 상기와 같이, 고분자 매트릭스(11) 중에, 비이방성 충전재(도시하지 않음)를 함유하는 것이 바람직하다. 비이방성 충전재는, 인편상 충전재(12) 등의 이방성 충전재와 함께 열전도성 시트(10)에 열전도성을 부여하는 재료이다. 비이방성 충전재가 함유됨으로써, 배향한 인편상 충전재(12) 등의 이방성 충전재의 사이에 당해 충전재가 개재하여, 열전도율이 보다 높은 열전도성 시트가 얻어진다.
비이방성 충전재는, 형상에 이방성을 실질적으로 갖지 않는 충전재이며, 후술하는 전단력 작용 하 등, 인편상 충전재(12) 등의 이방성 충전재가 소정의 방향으로 배향하는 환경 하에 있어서도, 그 소정의 방향으로 배향하지 않는 충전재이다.
비이방성 충전재는, 그 애스펙트비가 2 미만이고, 1.5 이하인 것이 보다 바람직하다. 애스펙트비를 2 미만으로 함으로써, 후술하는 액상 조성물의 점도가 상승하는 것을 방지하여, 고충전으로 하는 것이 가능해진다.
비이방성 충전재는, 도전성을 가져도 되지만, 절연성을 가지는 것이 바람직하고, 열전도성 시트(10)에 있어서는, 배합될 충전재(즉, 인편상 충전재(12), 또는 인편상 충전재(12) 및 섬유상 충전재(13), 및 비이방성 충전재)가 절연성을 가지는 것이 바람직하다. 이들이 절연성이면, 본 실시형태에서는 열전도성 시트(10)의 두께 방향의 절연성을 높이기 쉬워진다.
비이방성 충전재는, 예를 들면, 금속, 금속 산화물, 금속 질화물, 금속 수산화물, 탄소 재료, 금속 이외의 산화물, 질화물, 탄화물 등을 들 수 있다. 또한, 비이방성 충전재의 형상은, 구상(球狀), 부정형의 분말 등을 들 수 있다.
비이방성 충전재에 있어서, 금속으로서는, 알루미늄, 구리, 니켈 등, 금속 산화물로서는, 알루미나로 대표되는 산화알루미늄, 산화마그네슘, 산화아연 등, 금속 질화물로서는 질화알루미늄 등을 예시할 수 있다. 금속 수산화물로서는, 수산화알루미늄을 들 수 있다. 또한, 탄소 재료로서는 구상 흑연 등을 들 수 있다. 금속 이외의 산화물, 질화물, 탄화물로서는, 석영, 질화붕소, 탄화규소 등을 들 수 있다. 상기한 중에서는, 절연성을 가지는 비이방성 충전재로서, 금속 산화물, 금속 질화물, 금속 수산화물, 금속 탄화물을 들 수 있다.
또한, 비이방성 충전재는, 상기한 중에서도, 산화알루미늄 및 알루미늄은, 열전도율이 높고, 구상인 것이 입수하기 쉬운 점에서 바람직하고, 수산화알루미늄은 입수하기 쉽고 열전도성 시트의 난연성을 높일 수 있는 점에서 바람직하다. 이들 중에서는, 산화알루미늄이 보다 바람직하다.
비이방성 충전재의 평균 입경은 0.1∼50㎛인 것이 바람직하고, 0.5∼35㎛인 것이 보다 바람직하다. 또한, 1∼20㎛인 것이 특히 바람직하다. 평균 입경을 50㎛ 이하로 함으로써, 인편상 충전재 등의 이방성 충전재의 배향을 흩뜨리는 등의 문제가 생기기 어려워진다. 또한, 평균 입경을 0.1㎛ 이상으로 함으로써, 비이방성 충전재의 비표면적이 필요 이상으로 커지지 않고, 다량으로 배합해도 액상 조성물의 점도는 상승하기 어려워, 비이방성 충전재를 고충전하기 쉬워진다.
또한, 비이방성 충전재의 평균 입경은, 전자 현미경 등으로 관찰하여 측정할 수 있다. 보다 구체적으로는, 인편상 충전재(12) 및 섬유상 충전재(13)에 있어서의 측정과 마찬가지로 전자 현미경이나 광학 현미경, X선 CT 장치를 이용하여, 임의의 비이방성 충전재 50개의 입경을 측정하여, 그 평균값(상가 평균값)을 평균 입경으로 할 수 있다.
비이방성 충전재는, 1종 단독으로 사용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다. 또한, 각 충전재의 평균 입경이란, 각 충전재를 2종 이상 포함할 때는 그들을 구별하지 않고 산출한 값으로 한다.
열전도성 시트(10)에 있어서의 비이방성 충전재의 함유량은, 고분자 매트릭스 100질량부에 대하여, 50∼1500질량부의 범위인 것이 바람직하고, 200∼800질량부의 범위인 것이 보다 바람직하며, 250∼550질량부의 범위 내인 것이 더 바람직하다. 50질량부 이상으로 함으로써, 인편상 충전재(12) 등의 이방성 충전재의 간극에 개재하는 비이방성 충전재의 양이 일정량 이상이 되고, 열전도성이 양호해진다. 한편, 1500질량부 이하로 함으로써, 함유량에 따른 열전도성을 높이는 효과를 얻을 수 있고, 또한 비이방성 충전재에 의해 인편상 충전재(12) 등의 이방성 충전재에 의한 열전도를 저해하거나 하는 경우도 없다. 또한, 200∼800질량부의 범위 내로 함으로써, 열전도성 시트(10)의 열전도성이 우수하고, 액상 조성물의 점도도 적절해진다.
또한, 비이방성 충전재의 함유량은, 체적%로 나타내면, 열전도성 시트 전량에 대하여, 10∼75체적%가 바람직하고, 30∼60체적%가 보다 바람직하며, 35∼50체적%가 더 바람직하다.
(첨가 성분)
열전도성 시트(10)에 있어서, 고분자 매트릭스(11)에는, 추가로 열전도성 시트(10)로서의 기능을 손상하지 않는 범위에서 다양한 첨가제를 배합시켜도 된다. 첨가제로서는, 예를 들면, 분산제, 커플링제, 점착제, 난연제, 산화 방지제, 착색제, 침강 방지제 등으로부터 선택되는 적어도 1종 이상을 들 수 있다. 또한, 상기한 바와 같이 경화성 실리콘 조성물을 경화시키는 경우에는, 첨가제로서 경화를 촉진시키는 경화 촉매 등이 배합되어도 된다. 경화 촉매로서는, 백금계 촉매를 들 수 있다.
[단위층]
열전도 시트(10)는, 특별히 한정되지 않지만, 후술의 제조 방법으로 제조됨으로써, 복수의 단위층(14)으로 이루어진다. 열전도 시트(10)에 있어서의 각 단위층(14)은 인편상 충전재(12)를 함유한다. 복수의 단위층(14)은, 도 1에 나타내는 바와 같이, 제 3 방향을 따라 적층되어 있고, 인접하는 단위층(14)끼리가 서로 접착되어 있다.
각 단위층(14)은, 열전도성 충전재로서, 인편상 충전재(12)를 단독으로 함유해도 되고, 인편상 충전재(12)와 섬유상 충전재(13)의 양방을 함유해도 되며, 인편상 충전재(12)와 비이방성 충전재(도 1에 있어서는 도시하지 않음)를 함유해도 된다. 나아가, 인편상 충전재(12)와 섬유상 충전재(13)와 비이방성 충전재를 함유해도 된다.
또한, 각 단위층(14)은, 실질적으로 동일한 조성을 가진다. 따라서, 각 단위층(14)에 있어서의 인편상 충전재(12), 섬유상 충전재(13), 비이방성 충전재, 및 고분자 매트릭스의 함유량은, 열전도성 시트에 있어서의 함유량과 마찬가지이고, 각 단위층(14)에 있어서의 인편상 충전재(12), 섬유상 충전재(13), 비이방성 충전재, 및 고분자 매트릭스(11)의 함유량 및 충전율도, 상기에서 서술한 대로가 된다.
각 단위층(14)에 있어서 인편상 충전재(12)는, 상기와 같이 장축 방향(Y)이 제 1 방향을 따르고, 또한 횡축 방향(X)이 제 2 방향을 따르도록 배향된다. 또한, 열전도성 시트(10)가 섬유상 충전재(13)를 함유하는 경우, 각 단위층(14)에 있어서 섬유상 충전재(13)는, 섬유축 방향이 제 1 방향을 따르도록 배향된다. 또한, 각 단위층(14)에 있어서, 고분자 매트릭스(11)는 상기한 열전도성 충전재를 보지하는 성분이 되고, 각 단위층(14)에 있어서, 고분자 매트릭스(11)에는, 상기한 각 열전도성 충전재가 분산하도록 배합된다.
(열전도율)
열전도성 시트(10)의 제 1 방향의 열전도율은, 예를 들면 5W/(m·K) 이상이고, 8W/(m·K) 이상으로 하는 것이 바람직하며, 11W/(m·K) 이상이 보다 바람직하다. 이러한 하한값 이상으로 함으로써, 열전도성 시트(10)의 두께 방향에 있어서의 열전도성을 우수한 것으로 할 수 있다. 상한은 특별히 없지만, 열전도성 시트(10)의 두께 방향의 열전도율은, 예를 들면 50W/(m·K) 이하이다. 또한, 열전도율은 ASTM D5470-06에 준거한 방법으로 측정하는 것으로 한다.
또한, 인편상 충전재(12)는, 그 횡축 방향(X)이 제 2 방향을 따르도록 배향되어 있다. 그 때문에, 제 2 방향으로도 높은 열전도성이 나타난다. 열전도성 시트(10)의 제 2 방향의 열전도율은, 2.5W/(m·K) 이상인 것이 바람직하고, 3W/(m·K) 이상인 것이 보다 바람직하며, 4.5W/(m·K) 이상인 것이 더 바람직하다. 또한, 열전도성 시트(10)의 제 2 방향의 열전도율에 관해서도 상한은 없지만, 예를 들면 50W/(m·K) 이하이다.
또한 열전도성 시트(10)는, 인편상 충전재(12)가 상기와 같이 배향됨으로써, 제 3 방향(면 방향을 따르는 제 2 방향에 수직인 방향)의 열전도율은, 제 1 방향 및 제 2 방향의 열전도율보다 낮아진다. 열전도성 시트(10)의 제 3 방향의 열전도율은, 4.5W/(m·K) 미만인 것이 바람직하고, 3W/(m·K) 미만인 것이 보다 바람직하며, 2.5W/(m·K) 미만인 것이 더 바람직하다. 열전도성 시트(10)의 제 3 방향의 열전도율의 하한은, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 0.2W/(m·K) 이상이다.
또한, 이하의 식으로 구해지는 제 2 방향의 열특성 레벨은, 10% 이상이 바람직하다. 10% 이상임으로써, 열전도성 시트(10)는, 면 방향에 있어서 열전도성의 이방성을 가지게 되고, 면 방향의 일방향으로 전열시켜, 다른 방향으로의 전열을 방지할 수 있다. 이와 같은 관점에서, 제 2 방향의 열특성 레벨은, 20% 이상이 보다 바람직하고, 50% 이상이 더 바람직하다.
또한, 제 2 방향의 열특성 레벨은, 100% 이하여도 되지만, 두께 방향의 열전도성을 면 방향의 열전도성보다 높여 방열성을 우수한 것으로 하는 관점에서, 90% 이하가 바람직하고, 80% 이하가 보다 바람직하다.
제 2 방향의 열특성 레벨(%)=(λ2-λ3)/(λ1-λ3)×100
λ1 : 제 1 방향의 열전도율
λ2 : 제 2 방향의 열전도율
λ3 : 제 3 방향의 열전도율
열전도성 시트(10)의 타입 E 경도는, 예를 들면, 70 이하이다. 열전도성 시트(10)는, 타입 E 경도가 70 이하가 됨으로써, 유연성이 담보되고, 예를 들면, 발열체와 방열체 등에 대한 추종성이 양호해져, 방열성이 양호해지기 쉽다.
또한, 요철이 큰 피착체에 이용하는 경우 등은 극히 유연한 것이 바람직하고, 열전도성 시트(10)의 타입 OO 경도는, 62 이하인 것이 바람직하다. 열전도성 시트(10)는, 타입 OO 경도가 62 이하가 됨으로써, 극히 유연한 열전도성 시트가 되어, 발열체와 방열체 등에 대한 추종성이 극히 양호해진다. 또한, 유연성을 향상시켜, 추종성 등을 우수한 것으로 하는 관점에서, 열전도성 시트(10)의 타입 OO 경도는, 바람직하게는 50 이하, 보다 바람직하게는 45 이하이다. 한편, 열전도성 시트(10)의 타입 OO 경도는, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 15 이상, 바람직하게는 18 이상, 보다 바람직하게는 25 이상이다.
또한, 열전도성 시트(10)의 취급성을 우선하는 경우는, 열전도성 시트(10)의 타입 E 경도로 15 이상인 것이 바람직하고, 35 이상인 것이 특히 바람직하다. 열전도성 시트(10)의 경도가 무를수록, 압축했을 때에 발열체나 방열체 또는 그들이 배치되는 기판 등에의 응력을 작게 할 수 있기 때문에 바람직하지만, 경도를 타입 OO 경도로 15 이상으로 함으로써, 열전도성 시트(10)가 소정의 취급성을 좋게 하여, 피착체에 첩착(貼着)하기 쉬운 것으로 할 수 있다. 특히 타입 E 경도로 35 이상으로 하면, 취급성과 무름의 밸런스가 우수한 것으로 할 수 있다.
또한, 상기 타입 E 경도 및 타입 OO 경도는 ASTM D2240-05에 규정된 방법에 따라서, 소정의 듀로미터를 이용하여 측정되는 값이다.
열전도성 시트(10) 및 후술하는 1차 시트의 타입 OO 경도는, ASTM D2240-05의 규정에 따라 측정한 것이다. 또한, 타입 OO 경도는, 시험편이 10㎜가 되도록 조정하여, 시험편의 양면의 경도를 측정하여 그 평균값을 산출한다. 단, 두께가 10㎜ 미만인 경우에는, 복수매의 시트를 포개어, 시험편의 두께가 10㎜, 또는 10㎜보다 크고 또한 10㎜에 가장 가까운 두께가 되도록 조정한다.
본 실시형태에서는, 열전도 시트(10)의 양쪽 표면(10A, 10B) 중 어느 것에 있어서, 인편상 충전재(12), 또는 인편상 충전재(12) 및 섬유상 충전재(13) 등의 이방성 충전재가 노출되면 된다. 또한, 노출된 인편상 충전재(12), 또는 인편상 충전재(12) 및 섬유상 충전재(13)는, 양쪽 표면(10A, 10B) 각각으로부터 돌출하고 있어도 된다. 열전도성 시트(10)는, 각 표면(10A, 10B)에 이방성 충전재가 노출됨으로써, 각 표면(10A, 10B)이 비점착면이 된다. 또한, 열전도성 시트(10)의 양쪽 표면(10A, 10B)은 각각, 예를 들면, 후술하는 칼날에 의한 절단에 의해, 절단면이 되고, 그에 의해, 양쪽 표면(10A, 10B) 각각에 있어서, 인편상 충전재(12), 또는 인편상 충전재(12) 및 섬유상 충전재(13)가 노출된다.
단, 양쪽 표면(10A, 10B) 중 어느 일방 또는 양방은, 이방성 충전재가 노출되지 않고 점착면이 되어도 된다.
열전도성 시트(10)의 두께는, 열전도성 시트(10)가 탑재되는 전자 기기의 형상이나 용도에 따라, 적절히 변경된다. 열전도성 시트(10)의 두께는, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 0.1∼5㎜의 범위에서 사용되면 된다.
또한, 각 단위층(14)의 두께는, 특별히 한정되지 않지만, 0.1∼10.0㎜가 바람직하다. 각 단위층(14)의 두께를 상기 범위 내로 함으로써, 후술하는 유동 배향에 의해, 인편상 충전재(12)의 장축 방향(Y) 및 횡축 방향(X) 각각을, 제 1 및 제 2 방향 각각을 따르게 하여 배향시키는 것이 가능해진다. 또한, 섬유상 충전재(13)를 사용하는 경우에는, 섬유상 충전재(13)의 장축 방향을 제 1 방향을 따르도록 배향시키기 쉬워진다. 이러한 관점에서, 각 단위층(14)의 두께는, 0.3∼5.0㎜가 보다 바람직하고, 0.5∼3㎜가 더 바람직하다. 또한, 단위층(14)의 두께는, 제 3 방향을 따르는 길이(14L)이다.
열전도성 시트(10)는, 0.276MPa(=40psi)로 압축했을 때의 압축률이 예를 들면 10∼65%이고, 바람직하게는 20∼65%이다. 압축률을 이러한 하한값 이상이면, 유연성이 높아져, 전자 기기 내부 등에 있어서, 압축하여 사용하는 것이 용이해진다. 또한, 65% 이하로 하면, 열전도성 시트(10)의 제조 시, 단위층(14)을 적층할 때의 압력으로 각 단위층(14)이 넓어지지 않고, 적절히 열전도성 시트(10)를 제조하기 쉬워진다. 유연성을 보다 향상시키는 관점에서, 압축률은 25% 이상이 보다 바람직하다. 또한, 제조 시에 각 단위층(14)이 넓어지는 것을 방지하여, 생산 효율을 높이는 관점에서, 압축률은, 60% 이하가 바람직하고, 55% 이하가 보다 바람직하다.
열전도성 시트(10)는, 후술하는 바와 같이, VUV 조사에 의해, 1차 시트끼리를 접착시킴으로써, 상기 압축률이 높아지는 것을 방지하여, 상기한 소정의 범위 내로 조정할 수 있다. 또한, 본 발명에 있어서의 압축률이란, 복수의 단위층(14)이 서로 접착하는 접착면에 대하여 수직 방향으로부터 압축했을 때에 측정되는 것이며, 구체적으로는 열전도성 시트(10)의 제 1 방향(두께 방향)으로 압축하면 된다. 또한, 압축률은, 압축 전의 초기 두께가 T1이고, 소정 압력으로 압축했을 때의 두께가 T2라고 하면, 「(T1-T2)/T1」로 나타내어지는 초기 두께에 대한 압축량의 비율을 나타내는 파라미터이다.
또한, 압축률은, 예를 들면 열전도성 시트를, 10㎜×10㎜의 사이즈로 커트하여, 표면이 평탄한 대좌(臺座)와, 평행하게 가압하는 가압자의 사이에 시험편을 사이에 끼워서 측정하면 된다.
열전도성 시트(10)는, 전자 기기 내부 등에 있어서 사용된다. 구체적으로는, 열전도성 시트(10)는, 발열체와 방열체의 사이에 개재시켜져, 발열체에서 발한 열을 열전도하여 방열체에 이동시키고, 방열체로부터 방열시킨다. 여기서, 발열체로서는, 전자 기기 내부에서 사용되는 CPU, 파워 앰프, 전원 등의 각종의 전자 부품을 들 수 있다. 또한, 방열체는, 히트 싱크, 히트 펌프, 전자 기기의 금속 박스체 등을 들 수 있다. 열전도성 시트(10)는, 예를 들면 양쪽 표면(10A, 10B) 각각이, 발열체 및 방열체 각각에 밀착하고, 또한 압축하여 사용된다.
본 실시형태에 있어서의 열전도성 시트(10)는, 상기와 같이, 제 1 방향(두께 방향)으로 높은 열전도성을 가지므로 방열성이 우수하고, 또한 면 방향으로 일정한 열전도성을 가지므로, 히트 스폿 등이 생기는 것을 방지하기 쉬워진다. 또한, 면 방향에 있어서의 일방향 이외의 방향으로는, 열전도성은 높일 수 없으므로, 예를 들면 전자 기기 내부에 내열성이 낮은 소자가 존재하는 경우에는, 그 방향으로 전열하지 않도록 하는 것도 가능해진다.
<열전도성 시트의 제조 방법>
다음에, 상기한 열전도성 시트(10)의 제조 방법의 일례에 관하여 설명한다.
본 제조 방법은, 고분자 매트릭스의 전구체인 수지와, 열전도성 충전재로서 적어도 인편상 충전재(12)를 포함하는 혼합물을 조제하는 혼합물 조제 공정과, 상기한 혼합물을 유동 배향 처리하여, 인편상 충전재(12) 등의 이방성 충전재를 배향시키면서, 1차 시트를 얻는 1차 시트 준비 공정과, 1차 시트를 적층하여 적층 블록을 얻는 적층 공정과, 적층 블록을 적층 방향을 따라 절단하는 절단 공정을 구비한다. 이하, 각 공정에 관하여 상세하게 설명한다.
(혼합물 조제 공정)
혼합물 조제 공정에서는, 고분자 매트릭스의 전구체인 수지(예를 들면, 실리콘 수지이면, 경화성 실리콘 조성물)와, 인편상 충전재(12)를 포함하는 혼합물(액상 조성물)을 조제한다. 혼합물에는, 추가로 섬유상 충전재(13), 비이방성 충전재가 적절히 배합되어도 되고, 추가로 첨가 성분이 배합되어도 된다. 액상 조성물은, 통상 슬러리가 된다. 액상 조성물을 구성하는 각 성분의 혼합은, 예를 들면 공지의 니더, 혼련 롤, 믹서 등을 사용하면 된다.
여기서, 액상 조성물의 점도는 100∼10000Pa·s인 것이 바람직하다. 점도를 100Pa·s 이상으로 하면, 배향 처리 공정에 있어서 전단력을 부여하여 충전재를 유동시키면서 시트상로 하는 것에 의해, 인편상 충전재(12)의 장축 방향(Y)을 유동 방향(시트면 방향에 있어서의 일방향)으로, 횡축 방향(X)을 시트면 방향을 따르는 방향이고 또한 유동 방향에 수직인 방향(시트면 방향에 있어서의 다른 방향)으로 배향시키기 쉬워진다. 또한, 10000Pa·s 이하로 함으로써 도공성이 양호해진다. 이러한 관점에서, 액상 조성물의 점도는, 300∼3000Pa·s인 것이 보다 바람직하고, 400∼2000Pa·s인 것이 더 바람직하다.
또한, 점도란, 회전 점도계(브룩필드 점도계 DV-E, 스핀들 SC4-14)를 이용하여, 회전 속도 1rpm으로 측정된 점도이고, 측정 온도는 액상 조성물의 도공 시의 온도이다.
액상 조성물의 점도는, 상기한 열전도성 충전재의 종류, 양 등에 따라 조정할 수 있다. 또한, 수지를 구성하는 각 성분에 따라서도 적절히 조정할 수 있다. 예를 들면, 액상 조성물이 경화성 실리콘 조성물인 경우에는, 경화성 실리콘 조성물을 구성하는 각 성분(알케닐기 함유 오르가노폴리실록산, 오르가노하이드로젠폴리실록산 등)의 분자량 등을 적절히 조정함으로써, 상기 점도로 해도 된다. 또한, 액상 조성물에는, 상기 점도로 조제하기 위하여 필요에 따라 유기 용제가 배합되어도 되지만, 유기 용제는 배합되지 않는 편이 바람직하다.
(1차 시트 준비 공정)
1차 시트 준비 공정에서는, 액상 조성물을, 전단력을 부여하면서 시트상으로 성형하여, 1차 시트를 얻는다. 액상 조성물은, 예를 들면, 바 코터 또는 닥터 블레이드 등의 도포용 애플리케이터, 또는, 압출 성형이나 노즐로부터의 토출 등에 의해, 기재(基材) 필름 상에 도공하면 되고, 이와 같은 방법에 의해, 액상 조성물의 도공 방향(유동 방향)을 따른 전단력을 부여할 수 있다. 이와 같이 전단력을 부여하면서 시트 형상으로 성형함으로써, 인편상 충전재(12)가, 장축 방향(Y)이 유동 방향(시트면 방향에 있어서의 일방향)을 따르고, 또한 횡축 방향(X)이 유동 방향에 수직인 방향(시트면 방향에 있어서의 다른 방향)을 따르도록 배향한다. 또한, 액상 조성물에 섬유상 충전재가 배합되는 경우에는, 섬유상 충전재(13)는, 그 섬유축 방향이 유동 방향을 따르도록 배향된다.
다음에, 시트상으로 성형된 액상 조성물을 필요에 따라 경화, 건조 등 하여, 1차 시트를 얻는다. 1차 시트에서는, 상기와 같이, 인편상 충전재(12)의 장축 방향(Y)이 면 방향의 일방향으로, 횡축 방향(X)이 면 방향의 다른 방향으로 배향되어 있다.
또한, 액상 조성물의 경화는, 액상 조성물에 예를 들면 경화성 실리콘 조성물이 포함되는 경우에는, 경화성 실리콘 조성물을 경화함으로써 행한다. 액상 조성물의 경화는, 가열에 의해 행하면 되는데, 예를 들면, 50∼150℃ 정도의 온도에서 행하면 된다. 또한, 가열 시간은, 예를 들면 10분∼3시간 정도이다. 또한, 경화성의 액상 조성물에 용제가 배합되는 경우에는, 용제는 경화 시의 가열에 의해 휘발시키면 된다.
경화에 의해 얻어진 1차 시트의 두께는, 0.1∼10㎜의 범위인 것이 바람직하다. 1차 시트의 두께를 상기 범위 내로 함으로써, 상기와 같이, 이방성 충전재, 특히 인편상 충전재(12)를 전단력에 의해 면 방향을 따라 적절히 배향할 수 있게 된다. 또한, 1차 시트의 두께를 0.1㎜ 이상으로 함으로써, 기재 필름으로부터 용이하게 박리할 수 있다. 또한, 1차 시트의 두께를 10㎜ 이하로 함으로써, 1차 시트가 자중에 의해 변형되거나 하는 것을 방지한다. 이러한 관점에서 1차 시트의 두께는, 보다 바람직하게는 0.3∼5.0㎜, 더 바람직하게는 0.5∼3.0㎜이다.
1차 시트의 타입 OO 경도는, 6 이상인 것이 바람직하다. 6 이상으로 함으로써, 1차 시트를 적층할 때에 가압해도 1차 시트가 별로 넓어지지 않아, 충분한 두께를 가지는 적층 블록을 제작할 수 있다. 그와 같은 관점에서, 1차 시트의 타입 OO 경도는, 10 이상이 보다 바람직하고, 15 이상이 더 바람직하다.
또한, 얻어지는 열전도성 시트(10)의 유연성을 확보하는 관점에서, 1차 시트의 타입 OO 경도는, 55 이하가 바람직하고, 50 이하가 보다 바람직하며, 40 이하가 더 바람직하다.
또한, 얻어지는 열전도성 시트(10)의 취급성을 높이는 관점에서는, 1차 시트의 타입 E 경도는, 70 이하가 바람직하고, 40 이하가 보다 바람직하다. 또한, 1차 시트의 타입 E 경도는, 10 이상이 바람직하고, 30 이상이 보다 바람직하다.
(적층 공정)
다음에, 1차 시트 준비 공정에서 얻어진 복수의 1차 시트(17)를, 이방성 충전재의 배향 방향이 동일해지도록 적층한다(도 3(a) 및 (b) 참조). 즉, 상기한 인편상 충전재(12)의 장축 방향(Y)이 따르는 일방향, 횡축 방향(X)이 따르는 다른 방향 각각이, 복수의 1차 시트(17)의 사이에서 서로 일치하도록 적층된다. 그리고, 적층된 복수의 1차 시트(17)를 서로 접착시켜 일체화시켜서 적층 블록(18)을 얻는다. 예를 들면, 적층된 복수의 1차 시트(17)는, 수지가 열가소성 수지인 경우, 프레스 성형에 의해, 1차 시트(17) 중의 고분자 매트릭스(11)를 용융 고착시켜 적층 블록(18)을 형성하면 된다. 또한, 1차 시트(17, 17) 사이에 공지의 접착제 등을 배치시켜 1차 시트(17, 17) 사이를 접착시켜도 된다.
또한, 고분자 매트릭스의 전구체가, 경화성인 경우에는, 반경화된 복수의 1차 시트(17)를 적층하고, 적층 후에 각 1차 시트(17)를 전체 경화하여, 그 전체 경화에 의해 1차 시트(17)를 서로 접착시켜 일체화시켜서 적층 블록(18)으로 해도 된다.
또한, 고분자 매트릭스가 실리콘 수지 등인 경우에는, 얻어진 1차 시트(17)의 적어도 일방의 면에 대하여 VUV를 조사하여, 적어도 일방의 면을 활성화시키고, 그 면에 의해, 1차 시트(17, 17)의 사이를 접착시켜도 된다. 또한, VUV란, 진공 자외선이며, 파장이 10∼200㎚인 자외선을 의미한다. VUV의 광원으로서는, 엑시머 Xe 램프, 엑시머 ArF 램프 등을 들 수 있다.
1차 시트(17)는, 상기한 바와 같이 예를 들면 실리콘 수지(오르가노폴리실록산)를 포함하는 경우, VUV를 조사하면, VUV가 조사된 면은 활성화된다. 1차 시트(17)는, 후술하는 바와 같이, 그 활성화된 일방의 면이 포개지는 면이 되도록, 다른 1차 시트(17)와 포갬으로써, 1차 시트(17, 17) 사이가 강고하게 접착되게 된다. 또한, 그 원리는 확실하지는 않지만, 실리콘 수지는, VUV가 조사되면, 오르가노폴리실록산의 C-Si 결합이, Si-OH 등의 Si-O 결합으로 변화하고, 그 Si-O 결합에 의해, 1차 시트(17, 17) 사이가 강고하게 접착되는 것으로 추정된다. 즉, 1차 시트(17)와 1차 시트(단위층(14, 14))는, 오르가노폴리실록산의 분자간에서 결합이 생김으로써 접착된다. 또한, VUV 조사에 의해 1차 시트(17, 17)끼리를 접착함으로써, 그 적층 방향에 수직인 방향에 있어서의 유연성이 크게 손상되지 않는다. 따라서, 상기한 압축률을 소정의 범위 내로 조정하기 쉬워진다.
VUV 조사 조건은, 1차 시트(17)의 표면을 활성화할 수 있는 조건이면 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 적산 광량이 5∼100mJ/㎠, 바람직하게는 적산 광량이 10∼50mJ/㎠가 되도록 VUV를 조사하면 된다.
여기서, 각 1차 시트(17)는, 서로 접촉하는 포개지는 면의 어느 일방의 면이, 미리 VUV 조사되어 있으면 된다. 일방의 면이 VUV 조사되어 있음으로써, 그 활성화된 일방의 면에 의해 인접하는 1차 시트(17, 17)끼리가 접착된다. 또한, 접착성을 보다 향상시키는 관점에서, 포개지는 면의 양방이 VUV 조사되어 있는 것이 바람직하다.
즉, 도 3(a)에 나타내는 바와 같이, 1차 시트(17)는, VUV 조사된 일방의 면(17A)을, 다른 1차 시트(17)에 접촉하도록 포개면 되지만, 이 때, 일방의 면(17A)에 접촉하는, 다른 1차 시트(17)의 타방의 면(17B)도 VUV 조사되는 것이 바람직하다.
VUV 조사에 의해, 1차 시트(17)는, 상기와 같이 포개는 것만으로 접착 가능하지만, 보다 강고하게 접착시키기 위하여, 1차 시트(17)의 적층 방향으로 가압해도 된다. 가압은, 1차 시트(17)가 크게 변형되지 않을 정도의 압력으로 행하면 되고, 예를 들면 롤러나 프레스를 이용하여 가압할 수 있다. 일례로서, 롤러를 이용할 때는, 압력을 0.3∼3kgf/50㎜로 하는 것이 바람직하다.
적층된 1차 시트(17)는, 예를 들면 가압할 때 등에 적절히 가열되어도 되지만, VUV 조사에 의해 활성화된 1차 시트(17)는, 가열하지 않아도 접착할 수 있으므로, 적층된 1차 시트(17)는, 가열하지 않는 것이 바람직하다. 따라서, 프레스 시의 온도는, 예를 들면 0∼50℃, 바람직하게는 10∼40℃ 정도이다.
(절단 공정)
다음에, 도 3(c)에 나타내는 바와 같이, 칼날(19)에 의해, 적층 블록(18)을 1차 시트(17)의 적층 방향(제 3 방향)을 따라 절단하여, 열전도성 시트(10)를 얻는다. 이 때, 적층 블록(18)은, 인편상 충전재(12)의 장축 방향이 따르는 일방향(제 1 방향)에 직교하는 방향으로 절단하면 된다. 칼날(19)로서는, 예를 들면, 면도기날이나 커터 나이프 등의 양날이나 한쪽 날, 둥근 날, 와이어날, 톱날 등을 이용할 수 있다. 적층 블록(18)은, 칼날(19)을 이용하여, 예를 들면, 압절(押切), 전단, 회전, 슬라이딩 등의 방법에 의해 절단된다.
[제 2 실시형태]
다음에, 본 발명의 제 2 실시형태에 관하여 도 4를 이용하여 설명한다.
제 1 실시형태에서는, 인편상 충전재(12)의 장축 방향(Y)을 따르는 방향이 시트의 두께 방향(제 1 방향)이었지만, 도 4에 나타내는 바와 같이, 본 실시형태에 있어서의 열전도성 시트(20)에서는, 인편상 충전재(12)의 장축 방향(Y)(도 2 참조)을 따르는 방향이, 시트의 두께 방향에 수직인 일방향(제 2 방향)이 되고, 횡축 방향(X)을 따르는 방향이, 시트의 두께 방향(제 1 방향)이 되는 점에 있어서 상이하다.
이와 같은 구성에 의해, 본 실시형태에서도, 제 1 실시형태와 마찬가지로, 두께 방향뿐만 아니라, 두께 방향에 수직인 면 방향을 따르는 일방향으로도 열전도성이 양호해진다. 단, 인편상 충전재(12)의 장축 방향(Y)을 따르는 방향이 제 2 방향이므로, 면 방향을 따르는 일방향(제 2 방향)의 열전도성이 두께 방향(제 1 방향)의 열전도성보다 높아진다. 그 때문에, 본 실시형태의 열전도성 시트(20)는, 면 방향을 따라 높은 열전도성이 필요해지는 용도에 있어서 적합하게 사용할 수 있다.
열전도율에 관해서는, 제 1 방향에 있어서의 열전도율은, 바람직하게는 2.5W/(m·K) 이상, 보다 바람직하게는 3W/(m·K) 이상, 더 바람직하게는 4.5W/(m·K) 이상이고, 또한, 예를 들면 50W/(m·K) 이하이다.
제 2 방향에 있어서의 열전도율은, 제 1 방향에 있어서의 열전도율보다 높고, 예를 들면 5W/(m·K) 이상, 바람직하게는 8W/(m·K) 이상, 보다 바람직하게는 11W/(m·K) 이상이고, 또한, 예를 들면 50W/(m·K) 이하이다.
제 3 방향의 열전도율은, 제 1 방향 및 제 2 방향의 열전도율보다 낮아져, 바람직하게는 4.5W/(m·K) 미만, 보다 바람직하게는 3W/(m·K) 미만이고, 더 바람직하게는 2.5W/(m·K) 미만이며, 또한, 예를 들면 0.2W/(m·K) 이상이다. 또한, 제 2 방향에 있어서의 열특성 레벨은, 상기와 같이, 10% 이상이 바람직하지만, 통상은 100%를 넘는다.
또한, 인편상 충전재(12)의 제 1 애스펙트비와, 섬유상 충전재(13)의 애스펙트비의 가중 평균값은, 본 실시형태에서는, 제 2 방향/제 1 방향의 애스펙트비라고 할 수 있다. 본 실시형태에 있어서의 제 2 방향/제 1 방향의 애스펙트비는, 구체적으로는, 1 이상이면 되지만, 1.5 이상이 바람직하고, 1.7 이상이 보다 바람직하며, 3 이상이 더 바람직하고, 8 이하인 것이 바람직하며, 또한, 7 이하가 보다 바람직하고, 5 이하가 더 바람직하다.
본 실시형태에 있어서의 열전도 시트(20)는, 제 1 실시형태와 마찬가지로, 섬유상 충전재(13), 비이방성 충전재 등의 다른 충전재를 함유하고 있어도 된다. 섬유상 충전재(13)가 배합되는 경우에는, 섬유상 충전재(13)는, 섬유축 방향도 제 2 방향을 따라 배향하면 된다.
또한, 시트의 두께, 단위층의 두께(14L), 열전도성 시트의 타입 E 경도 및 0.276MPa로 두께 방향으로 압축했을 때의 압축률 등의 각 물성, 치수 등은 상기의 제 1 실시형태에서 설명한 대로이고, 그 밖의 제 2 실시형태에 있어서의 각 구성도, 상기 제 1 실시형태와 마찬가지이며, 그 상세한 설명은 생략한다.
또한, 본 실시형태에 있어서의 열전도 시트(20)의 제조 방법은, 절단 공정에 있어서, 인편상 충전재(12)의 횡축 방향이 따르는 일방향에 직교하는 방향으로 절단하는 점 이외는, 제 1 실시와 마찬가지로 행하면 된다.
또한, 이상의 각 실시형태의 설명에서는, 열전도성 시트(20)에 있어서의 각 단위층(14)은, 상기와 같이 모두 실질적으로 동일한 조성을 가지는 양태에 관하여 설명했지만, 각 단위층(14)의 조성은 서로 상이해도 된다.
예를 들면, 각 단위층(14)은, 인편상 충전재(12), 또는 인편상 충전재(12) 및 섬유상 충전재(13)의 함유량이 서로 동일한 필요는 없고, 일부의 단위층(14)에 있어서의 인편상 충전재(12) 또는 섬유상 충전재(13)의 함유량을, 다른 단위층(14)에 있어서의 인편상 충전재(12) 또는 섬유상 충전재(13)의 함유량과 다르게 해도 된다. 마찬가지로, 일부의 단위층(14)에 있어서의 비이방성 충전재의 함유량도, 다른 단위층(14)에 있어서의 비이방성 충전재의 함유량과 다르게 해도 된다. 또한, 일부의 단위층(14)에 있어서의 인편상 충전재(12), 섬유상 충전재(13), 및 비이방성 충전재 중 적어도 어느 종류를, 다른 단위층(14)에 있어서의 이러한 종류와 다르게 해도 된다.
또한, 복수의 단위층(14)은, 모든 단위층(14)이 인편상 충전재(12)를 함유할 필요는 없으며, 일부의 단위층(14)이 인편상 충전재(12)를 함유해도 되고, 예를 들면, 복수의 단위층(14) 중 적어도 1개의 단위층(14)이 인편상 충전재(12)를 함유하는 양태여도 된다. 즉, 상기 각 실시형태에서는, 열전도성 시트(20)의 모든 영역에 있어서, 제 1 및 제 2 방향의 일방향을 따르는 인편상 충전재(12)가 함유될 필요는 없고, 열전도성 시트(20)의 일부에 있어서 제 1 및 제 2 방향의 어느 쪽을 따르는 인편상 충전재(12)가 함유되면 된다.
마찬가지로, 복수의 단위층(14) 중 일부가, 섬유상 충전재(13)를 함유하고, 그 밖의 것이 섬유상 충전재(13)를 함유하지 않아도 된다. 또한, 복수의 단위층(14) 중 일부가, 비이방성 충전재를 함유하고, 그 밖의 것이 비이방성 충전재를 함유하지 않아도 된다.
이상과 같이, 각 단위층(14)에 있어서 인편상 충전재(12)나 섬유상 충전재(13)의 함유량, 종류 등을 적절히 조정함으로써, 일부의 단위층(14)의 열전도율이, 다른 단위층(14)의 열전도율보다 높아지도록 해도 된다. 이와 같은 경우, 열전도율이 높은 단위층(14)과, 열전도율이 낮은 단위층(14)은, 번갈아 나열해도 되지만, 번갈아 나열할 필요도 없다.
마찬가지로, 일부의 단위층(14)의 도전율이, 다른 단위층(14)의 도전율보다 낮아지도록 해도 된다. 이와 같은 경우도, 도전율이 높은 단위층과, 도전율이 낮은 단위층(14)은, 번갈아 나열해도 되지만, 번갈아 나열할 필요도 없다. 단위층(14)의 일부의 도전율을 다른 단위층(14)보다 낮게 함으로써, 도전율이 낮은 일부의 단위층(14)에 의해, 제 3 방향(도 1 참조)을 따르는 도전이 방해된다. 그 때문에, 열전도성 시트(20) 전체에서도, 제 3 방향에 있어서의 도전율이 낮아져, 절연성을 확보하기 쉬워진다. 또한, 절연성을 보다 확보하기 쉽게 하기 위해서는, 도전율이 낮은 단위층(14)에는, 도전성의 열전도성 충전재를 함유시키지 않고, 절연성의 열전도성 충전재를 함유시키는 것이 바람직하다.
또한, 복수의 단위층(14) 중 일부를 상대적으로 열전도성이 높은 단위층(14)으로 하고, 다른 일부를 광 투과성을 가지는 단위층(14)으로 해도 된다. 열전도성을 가지는 단위층(14)은, 상기와 같이 열전도성 충전재, 인편상 충전재(12) 등의 열전도성 충전재를 함유하는 층이다. 한편, 광 투과성을 가지는 단위층(14)은, 예를 들면, 열전도성 충전재를 함유하지 않는 층으로 하면 된다. 이와 같은 구성에 의하면, 열전도성 시트(20) 전체에서도, 두께 방향을 따라 일정한 열전도성과 광 투과성을 가지게 된다. 열전도성을 가지는 단위층(14)과, 광 투과성을 가지는 단위층(14)은 번갈아 나열해도 되지만, 번갈아 나열할 필요도 없다.
또한, 각 단위층(14)의 인편상 충전재(12)의 장축 방향(Y)의 배향 방향은, 모두 동일한 방향(즉, 제 1 및 제 2 방향의 일방향)으로 정렬할 필요는 없다. 즉, 본 발명에서는, 적어도 일부의 단위층(14)에 있어서 장축 방향(Y)의 배향 방향이, 제 1 방향 또는 제 2 방향의 일방이 되고, 또한 횡축 방향(X)의 배향 방향이, 제 1 방향 또는 제 2 방향의 타방이 되면 된다. 예를 들면, 각 단위층(14)에 있어서의 제 1 방향은, 서로 90°가 되도록, 또는 임의의 각도로 변화시키면서 순차 적층되어 있어도 된다.
물론, 열전도성 충전재 이외의 구성을, 단위층(14)마다 변경해도 된다. 예를 들면, 일부의 단위층(14)의 고분자 매트릭스(11)의 종류를, 다른 단위층(14)의 고분자 매트릭스(11)의 종류와 변경해도 된다. 또한, 일부의 단위층(14)에 있어서의 첨가 성분의 함유의 유무, 첨가 성분의 종류, 양 등을, 다른 단위층(14)과 다르게 해도 된다.
예를 들면, 일부의 단위층(14)의 실리콘 수지의 종류 또는 양, 열전도성 충전재의 종류 또는 양의 적어도 일부를, 다른 단위층(14)과 다르게 함으로써, 일부의 단위층(14)의 경도(타입 E 경도 또는 타입 OO 경도)를 다른 단위층(14)의 경도와 다르게 해도 된다.
실시예
이하, 본 발명을 실시예에 의해 더 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이들의 예에 의해 전혀 한정되는 것이 아니다.
본 실시예에 있어서의 평가 방법은 이하와 같다.
[액상 조성물(혼합물)의 점도의 측정]
각 예의 액상 조성물의 점도를, 점도계(BROOKFIELD제의 회전 점도계 DV-E)로, 스핀들 SC4-14의 회전자를 이용하여, 회전 속도 1rpm, 측정 온도 25℃에서 측정했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
[열전도율]
제작한 열전도성 시트의 두께 방향(제 1 방향)의 열전도율을 ASTM D5470-06에 준거한 방법으로 측정했다. 또한 제 2 방향 및 제 3 방향의 열전도율도 ASTM D5470-06에 준거한 방법으로 측정했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
또한, 제 2 방향의 열전도율은, 후술의 각 예의 적층 블록을, 제 2 방향이 두께 방향이 되도록 절단한 시험편(두께 2㎜)을 측정한 열전도율이고, 제 3 방향의 열전도율은, 각 예의 1차 시트(두께 2㎜)를 측정한 열전도율이다.
또한, 제 2 방향의 열특성의 레벨을 백분율로 나타냈다. 구체적으로는, 제 1 방향과 동등을 "100%", 제 3 방향과 동등을 "0%"가 되도록 하기 식으로 계산했다.
제 2 방향의 열특성 레벨(%)=(λ2-λ3)/(λ1-λ3)×100
λ1 : 제 1 방향의 열전도율
λ2 : 제 2 방향의 열전도율
λ3 : 제 3 방향의 열전도율
[타입 E 경도]
타입 E 경도는, 각 실시예, 비교예에서 얻어진 열전도성 시트 및 1차 시트를 5매 포개어 10㎜의 시험편으로 하여, ASTM D2240-05의 규정에 따라 측정했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
[압축률]
압축률은, 각 실시예, 비교예에서 얻어진 열전도성 시트를, 외형이 10㎜×10㎜인 샘플로 조제하여, 명세서 기재대로 0.276MPa(=40psi)로 압축했을 때의 압축률을 측정했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
[실시예 1]
경화성 실리콘 조성물로서, 알케닐기 함유 오르가노폴리실록산(주제)과 하이드로젠오르가노폴리실록산(경화제)(합계로 100질량부, 체적 충전율 38체적%)과, 인편상 충전재로서 질화붕소 분말(평균 장축 길이 40㎛, 제 1 애스펙트비=1, 제 2 애스펙트비=4∼8, 열전도율 100W/(m·K)) 180질량부(체적 충전율 30체적%)와, 비이방성 충전재로서의 산화알루미늄(구상, 평균 입경 3㎛, 애스펙트비 1.0) 340질량부(체적 충전율 32체적%)를 혼합하여, 슬러리상의 액상 조성물(혼합물)을 얻었다. 액상 조성물의 25℃에 있어서의 점도는 480Pa·s였다.
액상 조성물을, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)제의 기재 필름 상에, 25℃에서 도포용 애플리케이터로서 바 코터를 이용하여 일방향으로 도포했다. 인편상 충전재는, 장축 방향(Y)이 도포 방향을 따르고, 횡축 방향(X)이 시트면 방향의 일방향이고, 또한 도포 방향에 수직인 방향을 따르도록 배향하고 있었다. 다음에, 도포한 액상 조성물을, 120℃에서 0.5시간 가열함으로써, 액상 조성물을 경화시킴으로써, 두께 2㎜의 1차 시트를 얻었다.
얻어진 1차 시트 각각의 양면에 대하여, VUV 조사 장치(상품명 엑시머 MINI, 하마마츠포토닉스사제)를 이용하여, 실온(25℃), 대기 중에서 1차 시트의 표면에 적산 광량 20mJ/㎠의 조건에서 VUV를 조사했다. 다음에, VUV를 조사한 1차 시트를, 100매 적층하여, 25℃의 환경 하, 롤러에 의해 1.6kgf/50㎜의 압력으로 가압하여, 적층 블록을 얻었다. 얻어진 적층 블록을 커터날에 의해, 적층 방향으로 평행하게, 또한 인편상 충전재의 장축 방향이 따르는 방향에 수직으로 슬라이스하여, 각 단위층의 두께가 2㎜이고, 시트 두께가 2㎜인 열전도성 시트를 얻었다.
열전도 시트에 있어서, 인편상 충전재는, 장축 방향이 두께 방향(제 1 방향)을 따라, 횡축 방향이 시트면 방향에 있어서의 제 1 방향에 수직인 방향(제 2 방향)을 따라 배향하고 있었다. 또한, 이하의 각 실시예에서도 마찬가지였다.
(실시예 2)
액상 조성물의 조제에 있어서, 인편상 충전재로서 인편상 흑연 분말(평균 장축 길이 130㎛, 제 1 애스펙트비=2, 제 2 애스펙트비=6∼13, 열전도율 400W/(m·K))을 사용하고, 각 충전재의 배합부 수를 표 1에 기재된 대로 변경한 점을 제외하고 실시예 1과 마찬가지로 실시했다.
또한, 실리콘 수지의 체적 충전율이 38체적%, 인편상 충전재의 체적 충전율이 23체적%, 비이방성 충전재의 체적 충전율 39체적%, 액상 조성물의 25℃에 있어서의 점도는 600Pa·s였다.
(실시예 3)
액상 조성물의 조제에 있어서, 인편상 충전재로서 인편상 흑연 분말(평균 장축 길이 80㎛, 제 1 애스펙트비=1.85, 제 2 애스펙트비=4∼8, 열전도율 400W/(m·K))을 사용하고, 각 충전재의 배합부 수를 표 1에 기재된 대로 변경한 점을 제외하고 실시예 1과 마찬가지로 실시했다. 실리콘 수지, 및 각 충전재의 체적 충전율은 실시예 2와 동일하고, 액상 조성물의 25℃에 있어서의 점도는 750Pa·s였다.
(실시예 4)
액상 조성물의 조제에 있어서, 인편상 충전재로서 인편상 흑연 분말(평균 장축 길이 40㎛, 제 1 애스펙트비=1.7, 제 2 애스펙트비=3∼6, 열전도율 400W/(m·K))을 사용하고, 각 충전재의 배합부 수를 표 1에 기재된 대로 변경한 점을 제외하고 실시예 1과 마찬가지로 실시했다. 실리콘 수지, 및 각 충전재의 체적 충전율은 실시예 2와 동일하고, 액상 조성물의 25℃에 있어서의 점도는 940Pa·s였다.
(실시예 5)
액상 조성물의 조제에 있어서, 추가로 섬유상 충전재로서 흑연화 탄소 섬유(평균 섬유 길이 100㎛, 애스펙트비 10, 열전도율 500W/(m·K))를 배합하고, 또한 각 충전재의 배합부 수를 표 1에 기재된 대로 변경한 점을 제외하고 실시예 4와 마찬가지로 실시했다. 또한, 섬유상 충전재는 섬유축 방향이 두께 방향(제 1 방향)을 따르도록 배향하고 있고, 이하의 실시예, 비교예에 있어서도 마찬가지였다.
또한, 실리콘 수지의 체적 충전율이 38체적%, 인편상 충전재의 체적 충전율이 9체적%, 섬유상 충전재의 체적 충전율 14체적%, 비이방성 충전재의 체적 충전율 39체적%, 액상 조성물의 25℃에 있어서의 점도는 750Pa·s였다.
(실시예 6)
액상 조성물의 조제에 있어서, 각 충전재의 배합부 수를 표 1에 기재된 대로 변경한 점을 제외하고 실시예 5와 마찬가지로 실시했다. 또한, 실리콘 수지의 체적 충전율이 38체적%, 인편상 충전재의 체적 충전율이 14체적%, 섬유상 충전재의 체적 충전율 9체적%, 비이방성 충전재의 체적 충전율 39체적%, 액상 조성물의 25℃에 있어서의 점도는 540Pa·s였다.
(실시예 7)
액상 조성물의 조제에 있어서, 각 충전재의 배합부 수를 표 1에 기재된 대로 변경한 점을 제외하고 실시예 4와 마찬가지로 실시했다. 또한, 실리콘 수지의 체적 충전율이 38체적%, 인편상 충전재의 체적 충전율이 22체적%, 비이방성 충전재의 체적 충전율 40체적%, 액상 조성물의 25℃에 있어서의 점도는 960Pa·s였다.
(비교예 1)
액상 조성물의 조제에 있어서, 인편상 충전재를 사용하지 않고, 각 충전재의 배합부 수를 표 1에 기재된 대로 변경한 점을 제외하고 실시예 1과 마찬가지로 실시했다. 또한, 실리콘 수지의 체적 충전율이 37체적%, 섬유상 충전재의 체적 충전율 20체적%, 비이방성 충전재의 체적 충전율 43체적%, 액상 조성물의 25℃에 있어서의 점도는 360Pa·s였다.
(비교예 2)
액상 조성물의 조제에 있어서, 인편상 충전재를 사용하지 않고, 각 충전재의 배합부 수를 표 1에 기재된 대로 변경한 점을 제외하고 실시예 1과 마찬가지로 실시했다. 또한, 실리콘 수지의 체적 충전율이 38체적%, 섬유상 충전재의 체적 충전율 22체적%, 비이방성 충전재의 체적 충전율 40체적%, 액상 조성물의 25℃에 있어서의 점도는 450Pa·s였다.
[표 1]
Figure 112022042422732-pct00001
이상의 각 실시예의 열전도성 시트에서는, 인편상 충전재를 함유시키고, 또한 인편상 충전재를, 장축 방향(Y)을 제 1 방향으로, 횡축 방향(X)을 제 2 방향을 따라 배향시킴으로써, 두께 방향(제 1 방향)뿐만 아니라, 면 방향을 따르는 일방향(제 2 방향)의 열전도율이 향상했다. 그 때문에, 두께 방향 및 면 방향을 따르는 일방향의 열전도성이 양호해져, 이들 방향에 있어서의 열 저항이 낮아졌다.
그에 비하여, 각 비교예의 열전도성 시트에서는, 장축 방향(Y)을 제 1 방향으로, 횡축 방향(X)을 제 2 방향을 따라 배향시킨 인편상 충전재를 함유시키지 않았으므로, 두께 방향 및 면 방향을 따르는 일방향의 양방의 열전도율이 향상하지 않고, 그 때문에, 두께 방향 및 면 방향을 따르는 일방향의 양방의 열 저항값을 낮출 수 없었다.
10, 20 : 열전도성 시트
10A : 일방의 면
10B : 타방의 면
11 : 고분자 매트릭스
12 : 인편상 충전재
13 : 섬유상 충전재
14 : 단위층
17 : 1차 시트
18 : 적층 블록
19 : 칼날

Claims (12)

  1. 고분자 매트릭스 중에 인편상 충전재를 포함하는 열전도성 시트로서,
    상기 인편상 충전재가, 인편면의 장축 방향이, 상기 열전도성 시트의 두께 방향인 제 1 방향 및 상기 제 1 방향에 수직인 제 2 방향 중 어느 일방을 따르고, 또한 상기 인편면에 있어서 장축 방향에 수직이 되는 횡축 방향이, 상기 제 1 방향 및 상기 제 2 방향의 타방을 따르도록 배향하는, 열전도성 시트.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 인편상 충전재는, 상기 장축 방향이 상기 제 1 방향을 따르고, 또한 상기 횡축 방향이 상기 제 2 방향을 따르도록 배향하는 열전도성 시트.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 인편상 충전재는, 상기 횡축 방향이 상기 제 1 방향을 따르고, 또한 상기 장축 방향이 상기 제 2 방향을 따르도록 배향하는, 열전도성 시트.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 인편상 충전재의 상기 횡축 방향의 길이에 대한, 상기 장축 방향의 길이의 비(장축 방향의 길이/횡축 방향의 길이)로 나타내어지는 제 1 애스펙트비가 1.5 이상인 열전도성 시트.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 인편상 충전재의 평균 입경이 20㎛ 이상인 열전도성 시트.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 인편상 충전재가, 인편상 흑연 분말을 포함하는 열전도성 시트.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 인편상 충전재가, 인편상 질화붕소 분말을 포함하는 열전도성 시트.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 고분자 매트릭스 중에 추가로 섬유상 충전재를 포함하는 열전도성 시트.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 섬유상 충전재가, 탄소 섬유인 열전도성 시트.
  10. 제 1 항에 있어서,
    복수의 단위층을 가지고, 또한 상기 복수의 단위층 중, 적어도 1개가 상기 인편상 충전재를 포함하며,
    복수의 단위층이, 상기 제 1 및 제 2 방향에 수직한 제 3 방향을 따라 적층되는 열전도성 시트.
  11. 제 1 항에 있어서,
    상기 고분자 매트릭스 중에 추가로 비이방성 충전재를 함유하는 열전도성 시트.
  12. 제 1 항에 기재된 열전도성 시트의 제조 방법으로서,
    상기 고분자 매트릭스의 전구체인 수지와, 상기 인편상 충전재를 포함하는 혼합물을 조제하는 공정과,
    상기 혼합물을 유동 배향 처리하여, 상기 인편상 충전재를 배향시키면서, 1차 시트를 얻는 공정과,
    상기 1차 시트를 적층하여 적층 블록을 얻는 공정과,
    상기 적층 블록을 적층 방향을 따라 절단하는 공정을 구비하는 열전도성 시트의 제조 방법.
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