KR102222944B1 - 유전체 자기 조성물 및 이를 포함하는 적층 세라믹 커패시터 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 일 실시형태는 BaTiO3 계 모재 주성분과 부성분을 포함하며, 상기 부성분은 희토류 원소로서 3가 란탄족 희토류 원소 A와 터븀 (Tb)을 포함하고, 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/A)는 0.15 ≤ Tb/A 〈 0.50 을 만족하는 유전체 자기 조성물 및 이를 포함하는 적층 세라믹 커패시터를 제공한다.

Description

유전체 자기 조성물 및 이를 포함하는 적층 세라믹 커패시터{DIELECTRIC CERAMIC COMPOSITION AND MULTILAYER CERAMIC CAPACITOR COMPRISING THE SAME}
본 발명은 신뢰성을 향상시킬 수 있는 유전체 자기 조성물 및 이를 포함하는 적층 세라믹 커패시터에 관한 것이다.
일반적으로 커패시터, 인덕터, 압전체 소자, 바리스터 또는 서미스터 등의 세라믹 재료를 사용하는 전자부품은 세라믹 재료로 이루어진 세라믹 바디, 바디 내부에 형성된 내부전극 및 상기 내부전극과 접속되도록 세라믹 바디 표면에 배치된 외부전극을 구비한다.
최근에는 전자제품이 소형화 및 다기능화됨에 따라 칩 부품 또한 소형화 및 고기능화되는 추세이므로, 적층 세라믹 커패시터도 크기가 작고, 용량이 큰 고용량 제품이 요구되고 있다.
적층 세라믹 커패시터의 소형화 및 고용량화를 동시에 달성하는 방법으로는 내부의 유전체층 및 전극층의 두께를 얇게 하여 많은 수를 적층하는 것인데, 현재 유전체층의 두께는 0.6 ㎛ 정도의 수준으로서 계속하여 얇은 수준으로 개발이 진행되고 있다.
이러한 상황에서 유전체층의 신뢰성 확보가 유전 재료의 주된 문제로 대두되고 있으며, 아울러 유전체의 절연저항 열화 불량이 증가하여 품질 및 수율 관리에 어려움이 있다는 점이 중요한 문제가 되고 있다.
이러한 문제를 해결하기 위해서는 적층 세라믹 커패시터의 구조적인 측면 뿐만 아니라 특히 유전체의 조성적인 측면에서 높은 신뢰성을 확보할 수 있는 새로운 방법이 필요한 실정이다.
현재 수준에서 신뢰성 수준을 한 단계 높일 수 있는 유전체 조성을 확보한다면 더욱 박층화된 적층 세라믹 커패시터를 제작할 수 있을 것이다.
본 발명은 신뢰성을 향상시킬 수 있는 유전체 자기 조성물 및 이를 포함하는 적층 세라믹 커패시터에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시형태는 BaTiO3 계 모재 주성분과 부성분을 포함하며, 상기 부성분은 희토류 원소로서 3가 란탄족 희토류 원소 A와 터븀 (Tb)을 포함하고, 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/A)는 0.15 ≤ Tb/A 〈 0.50 을 만족하는 유전체 자기 조성물을 제공한다.
본 발명의 다른 실시형태는 유전체층 및 상기 유전체층을 사이에 두고 서로 대향하도록 배치되는 제1 내부전극 및 제2 내부전극을 포함하는 세라믹 바디 및 상기 세라믹 바디의 외측에 배치되되, 상기 제1 내부전극과 전기적으로 연결되는 제1 외부전극 및 상기 제2 내부전극과 전기적으로 연결되는 제2 외부전극을 포함하며, 상기 유전체층은 유전체 자기 조성물을 포함하고, 상기 유전체 자기 조성물은 BaTiO3 계 모재 주성분과 부성분을 포함하며, 상기 부성분은 희토류 원소로서 3가 란탄족 희토류 원소 A와 터븀 (Tb)을 포함하고, 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/A)는 0.15 ≤ Tb/A 〈 0.50 을 만족하는 적층 세라믹 커패시터를 제공한다.
본 발명의 일 실시형태에 의하면, 세라믹 바디 내 유전체층이 포함하는 유전체 자기 조성물이, 부성분으로서 신규 희토류 원소인 터븀 (Tb)을 포함하되, 그 함량을 제어함으로써, 절연 저항 향상 등 신뢰성 개선이 가능하다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 적층 세라믹 커패시터를 나타내는 개략적인 사시도이다.
도 2는 도 1의 I-I' 단면도이다.
도 3은 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 가혹 신뢰성 평가 결과 그래프이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시형태들을 설명한다. 다만, 본 발명의 실시형태는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시형태로 한정되는 것은 아니다. 또한, 본 발명의 실시형태는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 따라서, 도면에서의 요소들의 형상 및 크기 등은 보다 명확한 설명을 위해 과장될 수 있으며, 도면상의 동일한 부호로 표시되는 요소는 동일한 요소이다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 적층 세라믹 커패시터를 나타내는 개략적인 사시도이다.
도 2는 도 1의 I-I' 단면도이다.
도 1 내지 도 2를 참조하면, 본 발명의 일 실시 형태에 따른 적층 세라믹 커패시터(100)는 유전체층(111) 및 상기 유전체층(111)을 사이에 두고 서로 대향하도록 배치되는 제1 내부전극(121) 및 제2 내부전극(122)을 포함하는 세라믹 바디(110) 및 상기 세라믹 바디(110)의 외측에 배치되되, 상기 제1 내부전극(121)과 전기적으로 연결되는 제1 외부전극(131) 및 상기 제2 내부전극(122)과 전기적으로 연결되는 제2 외부전극(132)을 포함한다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 적층 세라믹 커패시터(100)에 있어서, '길이 방향'은 도 1의 'L' 방향, '폭 방향'은 'W' 방향, '두께 방향'은 'T' 방향으로 정의하기로 한다. 여기서 '두께 방향'은 유전체층을 쌓아 올리는 방향 즉 '적층 방향'과 동일한 개념으로 사용할 수 있다.
상기 세라믹 바디(110)의 형상에 특별히 제한은 없지만, 도시된 바와 같이 직방체 형상일 수 있다.
상기 세라믹 바디(110) 내부에 형성된 복수 개의 내부전극(121, 122)은 세라믹 바디(110)의 일면 또는 상기 일면과 마주보는 타면으로 일단이 노출된다.
상기 내부전극(121, 122)은 서로 다른 극성을 갖는 제1 내부전극(121) 및 제2 내부전극(122)을 한 쌍으로 할 수 있다.
제1 내부전극(121)의 일단은 세라믹 바디의 일면으로 노출되고, 제2 내부전극(122)의 일단은 상기 일면과 마주보는 타면으로 노출될 수 있다.
상기 세라믹 바디(110)의 일면 및 상기 일면과 마주보는 타면에는 제1 및 제2 외부전극(131, 132)이 형성되어 상기 내부전극과 전기적으로 연결될 수 있다.
상기 제1 및 제2 내부 전극(121, 122)을 형성하는 재료는 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어, 은(Ag), 납(Pb), 백금(Pt), 니켈(Ni) 및 구리(Cu) 중 하나 이상의 물질을 포함하는 도전성 페이스트를 사용하여 형성될 수 있다.
상기 제1 및 제2 외부전극(131, 132)은 정전 용량 형성을 위해 상기 제1 및 제2 내부전극(121, 122)과 전기적으로 연결될 수 있으며, 상기 제2 외부전극(132)은 상기 제1 외부전극(131)과 다른 전위에 연결될 수 있다.
상기 제1 및 제2 외부 전극(131, 132)에 함유되는 도전성 재료는 특별히 한정되지 않지만, 니켈(Ni), 구리(Cu), 또는 이들 합금을 이용할 수 있다.
상기 제1 및 제2 외부 전극(131, 132)의 두께는 용도 등에 따라 적절히 결정할 수 있으며 특별히 제한되는 것은 아니나, 예를 들면 10 내지 50㎛ 일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 유전체층(111)을 형성하는 원료는 충분한 정전 용량을 얻을 수 있는 한 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어, 티탄산바륨(BaTiO3) 분말일 수 있다.
상기 유전체층(111)을 형성하는 재료는 티탄산바륨(BaTiO3) 등의 파우더에 본 발명의 목적에 따라 다양한 첨가제, 유기용제, 가소제, 결합제, 분산제 등이 첨가될 수 있다.
상기 유전체층(111)은 소결된 상태로서, 인접하는 유전체층끼리의 경계는 확인할 수 없을 정도로 일체화되어 있을 수 있다.
상기 유전체층(111) 상에 제1 및 제2 내부전극(121, 122)이 형성될 수 있으며, 내부전극(121, 122)은 소결에 의하여 일 유전체층을 사이에 두고, 상기 세라믹 바디 내부에 형성될 수 있다.
유전체층(111)의 두께는 커패시터의 용량 설계에 맞추어 임의로 변경할 수 있는데, 본 발명의 일 실시예에서 소성 후 유전체층의 두께는 1층당 바람직하게는 0.45 ㎛ 이하일 수 있다.
또한, 소성 후 상기 제1 및 제2 내부전극(121, 122)의 두께는 1층당 바람직하게는 0.45 ㎛ 이하일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 유전체층(111)은 BaTiO3 계 모재 주성분과 부성분을 포함하며, 상기 부성분은 희토류 원소로서 3가 란탄족 희토류 원소 A와 터븀 (Tb)을 포함하고, 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/A)는 0.15 ≤ Tb/A 〈 0.50 을 만족하는 유전체 자기 조성물을 포함한다.
특히, 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A는 디스프로슘(Dy)일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/A)가 0.15 ≤ Tb/A 〈 0.50 을 만족한다.
상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/A)가 0.15 ≤ Tb/A 〈 0.50 을 만족할 경우 절연 저항 향상 등 신뢰성 개선 효과가 우수하다.
특히, 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A는 디스프로슘(Dy)일 수 있으며, 상기 디스프로슘(Dy)의 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.15 ≤ Tb/Dy 〈 0.50 을 만족할 경우 절연 저항 향상 등 신뢰성 개선 효과가 우수하다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 세라믹 바디 내 유전체층이 포함하는 유전체 자기 조성물이 부성분으로서 3가 란탄족 희토류 원소 A와 희토류 원소인 터븀 (Tb)을 포함하되, 3가 란탄족 희토류 원소 A 대비 터븀 (Tb)의 함량을 제어함으로써, 절연 저항 향상 등 신뢰성 개선이 가능하다.
상기 3가 란탄족 희토류 원소 A 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/A)가 0.15 미만일 경우, 터븀 (Tb)의 첨가에 따른 신뢰성 개선 효과가 미미하고, 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비가 0 인 경우, 즉 종래와 같이 터븀 (Tb) 미첨가의 경우에는 신뢰성 개선 효과가 없어 불량률이 증가할 수 있다.
상기 3가 란탄족 희토류 원소 A 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.50 이상의 경우, 반도체화로 인한 절연저항 저하가 발생할 수 있다.
상기 3가 란탄족 희토류 원소 A는 디스프로슘(Dy)일 수 있으며, 상기 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.15 미만일 경우, 터븀 (Tb)의 첨가에 따른 신뢰성 개선 효과가 미미하고, 상기 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비가 0 인 경우, 즉 종래와 같이 터븀 (Tb) 미첨가의 경우에는 신뢰성 개선 효과가 없어 불량률이 증가할 수 있다.
또한, 상기 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.50 이상의 경우, 반도체화로 인한 절연저항 저하가 발생할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량과 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 0.2 몰 이상 1.5 몰 이하일 수 있다.
특히, 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A는 디스프로슘(Dy)일 수 있다.
일반적으로 적층 세라믹 커패시터 내부의 유전체의 신뢰성을 확보하기 위하여 희토류계 원소들이 많이 첨가된다.
이러한 희토류계 원소들 중 디스프로슘 (Dy)은 모재 주성분인 티탄산바륨 (BaTiO3)에 첨가시 Ba-site를 치환하면서 산소 빈자리 공공의 농도를 줄임으로써 신뢰성 개선에 효과가 있음이 알려져 있다.
한편, 디스프로슘 (Dy)보다 이온 반경이 큰 희토류 원소, 예를 들어 란티넘 (La), 사마륨 (Sm) 등을 사용할 경우 Ba 자리를 더 효과적으로 치환할 수 있기 때문에 산소 빈자리 결함 농도 감소에는 더욱 효과적이지만, 지나친 반도체화로 인하여 절연 저항이 급격히 하락하는 문제가 있었기 때문에 실제로 적용되지는 못하고 있다.
따라서, 신뢰성 개선을 위해 산소 빈자리 결함 농도를 최소화시키면서도, 절연저항 확보를 위해 반도체화 역시 억제하기 위해서는 디스프로슘 (Dy)보다 이온 반경은 더 크되, 디스프로슘 (Dy)과의 그 크기 차이가 크지 않은 희토류 원소를 적용하는 것이 좋을 것으로 생각되었다.
또한, 일반적인 희토류 원소들의 전자가는 고정 전자가 (Fixed-valence)가 +3 가 이기 때문에, Ba (+2)를 치환하는 경우 하나의 양전하 (single positive charge, D· Ba)를 가지지만, 터븀 (Tb)과 같이 +4 의 가변 전자가 (Multi-valence)를 가질 수 있는 경우 이중 양전하 (double positive charge, D‥ Ba)를 가질 수 있기 때문에 산소 빈자리 결함 농도 감소 효과가 2개가 될 수 있다.
반대로, 이터븀 (Yb)과 같이 +2 의 가변 전자가를 가지는 경우 Ba (+2)를 치환시 전하적으로 중성이기 때문에 산소 빈자리 결함 농도 감소에 효과적이지 않으며, 이러한 이유 때문에 이터븀 (Yb) 첨가시에 오히려 신뢰성이 더 열화된다고 알려져 있다.
결과적으로, 디스프로슘 (Dy)보다 이온 반경은 크지만, 절연 저항을 감소시킬 정도로 반도체화가 되지 않고, 다중 전자가를 가지는 터븀 (Tb) 원소가 산소 빈자리 결함 농도 감소에 가장 효과적이어서 적층 세라믹 커패시터 내 유전체의 신뢰성을 크게 개선시킬 수 있을 것으로 예상되어 디스프로슘 (Dy)과 터븀 (Tb)을 동시에 적용한 유전체 자기 조성물을 개발하게 되었다.
종래에는 유전체 자기 조성물에 희토류 원소로서 디스프로슘 (Dy), 가돌리늄 (Gd) 및 터븀 (Tb) 중 1가지 이상을 첨가하는 시도가 있었다.
그러나, 이러한 경우에도 터븀 (Tb)의 상기 효과에 대한 인식 없이 단순히 희토류 원소로서 나열하거나 소량 첨가된 정도에 불과하였으며, 신뢰성 향상을 위해 첨가되는 터븀 (Tb)의 함량에 대한 구체적인 연구는 없는 실정이다.
본 발명의 일 실시형태에서는, 디스프로슘 (Dy)과 터븀 (Tb)의 첨가 함량에 있어서 최적의 비율을 탐색하여 신뢰성 개선에 효과가 우수한 비율을 찾아낼 수 있었다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량과 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 0.2 몰 이상 1.5 몰 이하가 되도록 조절함으로써, 절연 저항 향상 등 신뢰성 개선이 가능하다.
상기 3가 란탄족 희토류 원소 A가 디스프로슘 (Dy)일 경우, 상기 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 0.2 몰 이상 1.5 몰 이하인 것을 특징으로 한다.
상기 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 0.2 몰 이상 1.5 몰 이하가 되도록 조절함으로써, 절연 저항 향상 등 신뢰성 개선이 가능하다.
희토류 총 함량이 증가할수록 신뢰성 면에서는 유리하나, Tc가 상온으로 이동하면서 온도 특성이 크게 저하되기 때문에, 상기 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 1.5 몰 이하가 되도록 조절하는 것이 바람직하다.
상기 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 1.5 몰을 초과하는 경우에는, 용량온도계수 (Temperature Coefficient of Capacitance, TCC) 등의 온도 특성이 저하될 수 있다.
반면, 상기 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 0.2 몰 미만일 경우에는, 신뢰성이 저하될 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 적층 세라믹 커패시터(100)는 상술한 바와 같이 초소형 고용량 제품으로서, 상기 유전체층(111)의 두께는 0.45 ㎛ 이하이고, 상기 제1 및 제2 내부전극(121, 122)의 두께는 0.45 ㎛ 이하인 것을 특징으로 하나, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
즉, 본 발명의 일 실시형태에 따른 적층 세라믹 커패시터(100)는 초소형 고용량 제품이기 때문에, 유전체층(111)과 제1 및 제2 내부전극(121, 122)의 두께는 종래 제품에 비하여 얇은 박막으로 구성되어 있으며, 이와 같이 박막의 유전체층 및 내부전극이 적용된 제품의 경우, 절연 저항 등의 신뢰성 향상을 위한 연구는 매우 중요한 이슈이다.
즉, 종래의 적층 세라믹 커패시터의 경우에는 본 발명의 일 실시형태에 따른 적층 세라믹 커패시터가 포함하는 유전체층 및 내부전극보다는 상대적으로 두꺼운 두께를 갖기 때문에, 유전체 자기 조성물의 조성이 종래와 동일하더라도 신뢰성이 크게 문제되지 않았다.
그러나, 본 발명의 일 실시형태와 같이 박막의 유전체층 및 내부전극이 적용되는 제품에 있어서는 적층 세라믹 커패시터의 신뢰성이 중요하며 이를 위해 유전체 자기 조성물의 조성을 조절할 필요가 있다.
즉, 본 발명의 일 실시형태에서는 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A 및 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 0.2 몰 이상 1.5 몰 이하가 되도록 조절하고, 특히 상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/A)가 0.15 ≤ Tb/A 〈 0.50 을 만족하도록 조절함으로써, 유전체층(111)과 제1 및 제2 내부전극(121, 122)의 두께가 0.45 ㎛ 이하인 박막의 경우에도 절연 저항 향상 등 신뢰성 개선이 가능하다.
다만, 상기 박막의 의미가 유전체층(111)과 제1 및 제2 내부전극(121, 122)의 두께가 0.45 ㎛ 이하인 것을 의미하는 것은 아니며, 종래의 제품보다 얇은 두께의 유전체층과 내부전극을 포함하는 개념으로 이해될 수 있다.
이하, 본 발명의 일 실시형태에 따른 유전체 자기 조성물의 각 성분을 보다 구체적으로 설명하도록 한다.
a) 모재 주성분
본 발명의 일 실시형태에 따른 유전체 자기 조성물은 BaTiO3로 표시되는 모재 주성분을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 모재 주성분은 BaTiO3, (Ba1-xCax)(Ti1-yCay)O3 (여기서, x는 0≤x≤0.3, y는 0≤y≤0.1), (Ba1-xCax)(Ti1-yZry)O3(여기서, x는 0≤x≤0.3, y는 0≤y≤0.5), 및 Ba(Ti1-yZry)O3 (여기서, 0 <y≤0.5)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하나 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 유전체 자기 조성물은 상온 유전율이 2000 이상일 수 있다.
상기 모재 주성분은 특별히 제한되는 것은 아니나, 주성분 분말의 평균 입경은 40nm 이상 150nm 이하일 수 있다.
b)제1 부성분
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 유전체 자기 조성물은 제1 부성분 원소로서 디스프로슘 (Dy)과 터븀 (Tb)을 반드시 포함하고, 이와 더불어 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, Y, Ho, Er, Ce, Nd, Pm, Eu, Tb, Tm, Yb, Lu 및 Sm 중 적어도 하나를 포함하는 산화물 또는 탄산염인 0.0 내지 4.0 몰의 제1 부성분을 더 포함할 수 있다.
상기 제1 부성분은 본 발명의 일 실시형태에서 유전체 자기 조성물이 적용된 적층 세라믹 커패시터의 신뢰성 저하를 막는 역할을 한다.
상기 제1 부성분의 함량이 4.0 몰을 초과하는 경우에는 신뢰성이 저하되거나, 유전체 자기 조성물의 유전율이 낮아지고 고온 내전압 특성이 나빠지는 문제가 발생할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.15 ≤ Tb/Dy 〈 0.50 을 만족하는 것을 특징으로 한다.
상기 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.15 ≤ Tb/Dy 〈 0.50 을 만족하도록 조절함으로써, 절연 저항 향상 등 신뢰성 개선이 가능하다.
상기 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.15 미만일 경우, 터븀 (Tb)의 첨가에 따른 신뢰성 개선 효과가 미미하고, 상기 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비가 0 인 경우, 즉 종래와 같이 터븀 (Tb) 미첨가의 경우에는 신뢰성 개선 효과가 없어 불량률이 증가할 수 있다.
상기 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.50 이상의 경우, 반도체화로 인한 절연저항 저하가 발생할 수 있다.
또한, 상기 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 0.2 몰 이상 1.5 몰 이하인 것을 특징으로 한다.
상기 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 0.2 몰 이상 1.5 몰 이하가 되도록 조절함으로써, 절연 저항 향상 등 신뢰성 개선이 가능하다.
c)제2 부성분
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 유전체 자기 조성물은 제2 부성분으로서, Mn, V, Cr, Fe, Ni, Co, Cu 및 Zn 중 적어도 하나 이상을 포함하는 산화물 혹은 탄산염을 포함할 수 있다.
상기 제2 부성분으로서, Mn, V, Cr, Fe, Ni, Co, Cu 및 Zn 중 적어도 하나 이상을 포함하는 산화물 혹은 탄산염은 상기 모재 분말 100 몰에 대하여, 0.1 내지 2.0 몰의 함량으로 포함될 수 있다.
상기 제2 부성분은 유전체 자기 조성물이 적용된 적층 세라믹 커패시터의 소성 온도 저하 및 고온 내전압 특성을 향상시키는 역할을 한다.
상기 제2 부성분의 함량 및 후술하는 제3 내지 제6 부성분의 함량은 모재 분말 100 몰에 대하여 포함되는 양으로서, 특히 각 부성분이 포함하는 금속 이온의 몰로 정의될 수 있다.
상기 제2 부성분의 함량이 0.1 몰 미만이면 소성 온도가 높아지고 고온 내전압 특성이 다소 저하될 수 있다.
상기 제2 부성분의 함량이 2.0 몰 이상의 경우에는 고온 내전압 특성 및 상온 비저항이 저하될 수 있다.
특히, 본 발명의 일 실시형태에 따른 유전체 자기 조성물은 모재 주성분 100 몰에 대하여 0.1 내지 2.0 몰의 함량을 갖는 제2 부성분을 포함할 수 있으며, 이로 인하여 저온 소성이 가능하며 높은 고온 내전압 특성을 얻을 수 있다.
d)제3 부성분
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 유전체 자기 조성물은 원자가 고정 억셉터 (fixed-valence acceptor) 원소 Mg을 포함하는 산화물 또는 탄산염인 제3 부성분을 포함할 수 있다.
상기 원자가 고정 억셉터 (fixed-valence acceptor) 원소 Mg은 상기 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰에 대하여, 0.0 내지 0.5 몰의 제3 부성분을 포함할 수 있다.
상기 제3 부성분은 원자가 고정 억셉터 원소 및 이를 포함하는 화합물들로서, 억셉터 (Acceptor)로 작용하여 전자 농도를 줄이는 역할을 수행할 수 있다. 상기 제3 부성분인 원자가 고정 억셉터 (fixed-valence acceptor) 원소 Mg을 상기 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100몰에 대하여, 0.0 내지 0.5 몰 첨가함으로써, n-type화로 인한 신뢰성 개선 효과를 극대화할 수 있다.
상기 제3 부성분의 함량이 상기 모재 분말 100 몰에 대하여, 0.5 몰을 초과하는 경우 유전율이 낮아지는 문제가 있을 수 있어 바람직하지 못하다.
다만, 본 발명의 일 실시형태에 따르면 상기 제3 부성분은 n-type화로 인한 신뢰성 개선 효과를 극대화하기 위하여 티타늄 (Ti) 100 몰에 대하여, 0.5 몰을 첨가하는 것이 바람직하나, 반드시 이에 제한되는 것은 아니며, 0.5 몰 이하 혹은 0.5몰에서 소량 초과하여 첨가될 수도 있다.
e)제4 부성분
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 유전체 자기 조성물은 Ba을 포함하는 산화물 또는 탄산염인 제4 부성분을 포함할 수 있다.
상기 유전체 자기 조성물은 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, Ba을 포함하는 산화물 또는 탄산염인 0.0 내지 4.15 몰의 제4 부성분을 포함할 수 있다.
상기 제4 부성분의 함량은 산화물 또는 탄산염과 같은 첨가 형태를 구분하지 않고 제4 부성분에 포함된 Ba 원소의 함량을 기준으로 할 수 있다.
상기 제4 부성분은 유전체 자기 조성물 내에서 소결 촉진, 유전율 조절 등의 역할을 수행할 수 있으며, 그 함량이 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, 4.15 몰을 초과하는 경우 유전율이 낮아지거나 소성온도가 높아지는 문제가 있을 수 있다.
f)제5 부성분
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 유전체 자기 조성물은 Ca 및 Zr 중 하나 이상 원소의, 산화물 및 탄산염으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 제5 부성분을 포함할 수 있다.
상기 유전체 자기 조성물은 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, Ca 및 Zr 중 적어도 하나를 포함하는 산화물 또는 탄산염인 0.0 내지 20.0 몰의 제5 부성분을 포함할 수 있다.
상기 제5 부성분의 함량은 산화물 또는 탄산염과 같은 첨가 형태를 구분하지 않고 제5 부성분에 포함된 Ca 및 Zr 중 적어도 하나 이상의 원소의 함량을 기준으로 할 수 있다.
상기 제5 부성분은 유전체 자기 조성물 내에서 코어-쉘(core-shell) 구조를 형성하여 유전율 향상 및 신뢰성 증진의 역할을 수행하는 것으로, 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, 20.0 몰 이하로 포함되는 경우 높은 유전율이 구현되고 고온 내전압 특성이 양호한 유전체 자기 조성물을 제공할 수 있다.
상기 제5 부성분의 함량이 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, 20.0 몰을 초과하는 경우에는 상온 유전율이 낮아지고, 고온 내전압 특성도 저하된다.
g)제6 부성분
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 유전체 자기 조성물은 제6 부성분으로서, Si 및 Al 중 적어도 하나를 포함하는 산화물 또는 Si를 포함하는 글라스(Glass) 화합물을 포함할 수 있다.
상기 유전체 자기 조성물은 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, Si 및 Al 중 적어도 하나를 포함하는 산화물 또는 Si를 포함하는 글라스(Glass) 화합물인 0.0 내지 4.0 몰의 제6 부성분을 더 포함할 수 있다.
상기 제6 부성분의 함량은 글라스, 산화물 또는 탄산염과 같은 첨가 형태를 구분하지 않고 제6 부성분에 포함된 Si 및 Al 중 적어도 하나 이상의 원소의 함량을 기준으로 할 수 있다.
상기 제6 부성분은 유전체 자기 조성물이 적용된 적층 세라믹 커패시터의 소성 온도 저하 및 고온 내전압 특성을 향상시키는 역할을 한다.
상기 제6 부성분의 함량이 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, 4.0 몰을 초과하면 소결성 및 치밀도 저하, 2차상 생성 등의 문제가 있을 수 있어 바람직하지 못하다.
특히, 본 발명의 일 실시형태에 따르면 상기 유전체 자기 조성물이 4.0 몰 이하의 함량으로 Al을 포함함으로써, 입성장을 균일하게 제어할 수 있어, 내전압 특성 향상 및 신뢰성 개선에 효과가 있으며, DC-bias 특성 역시 개선될 수 있다.
이하, 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하지만, 이는 발명의 구체적인 이해를 돕기 위한 것으로 본 발명의 범위가 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
(실시예)
본 발명의 실시예는 티탄산바륨(BaTiO3) 분말을 포함하는 유전체 원료 분말에, Dy, Tb, Al, Mg, Mn 등의 첨가제, 바인더 및 에탄올 등의 유기 용매를 첨가하고, 습식 혼합하여 유전체 슬러리를 마련한 다음 상기 유전체 슬러리를 캐리어 필름상에 도포 및 건조하여 세라믹 그린시트를 마련하며, 이로써 유전체 층을 형성할 수 있다.
이 때, 티탄산 바륨 대비 모든 원소의 첨가제의 크기는 40% 이하로 단분산하여 투입하였다.
특히, 첨가되는 희토류 원소 중 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 1.5 몰 이하로 포함하였다.
상기 실시예 중 실시예 1은 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 1.5 몰로 첨가하였고, 실시예 2는 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.15 이상 0.5 미만이 되도록 조절하여 제작하였다.
상기 세라믹 그린시트는 세라믹 분말, 바인더, 용제를 혼합하여 슬러리를 제조하고, 상기 슬러리를 닥터 블레이드 법으로 수 μm의 두께를 갖는 시트(sheet)형으로 제작할 수 있다.
다음으로, 니켈 입자 평균 크기가 0.1 내지 0.2 μm이며, 40 내지 50 중량부의 니켈 분말을 포함하는 내부전극용 도전성 페이스트를 마련할 수 있다.
상기 그린시트 상에 상기 내부전극용 도전성 페이스트를 스크린 인쇄공법으로 도포하여 내부전극을 형성한 후 내부전극 패턴이 배치된 그린시트를 적층하여 적층체를 형성한 이후, 상기 적층체를 압착 및 커팅하였다.
이후, 커팅된 적층체를 가열하여 바인더를 제거한 후 고온의 환원 분위기에서 소성하여 세라믹 바디를 형성하였다.
상기 소성 과정에서는 환원 분위기(0.1% H2/99.9% N2, H2O/H2/N2 분위기)에서 1100 ~ 1200℃의 온도에서 2시간 소성한 후, 1000℃에서 질소(N2) 분위기에서 재산화를 3시간 동안 실시하여 열처리 하였다.
다음으로, 소성된 세라믹 바디에 대하여 구리(Cu) 페이스트로 터미네이션 공정 및 전극 소성을 거쳐 외부전극을 완성하였다.
또한, 세라믹 바디(110) 내부의 유전체층(111)과 제1 및 제2 내부전극(121, 122)은 소성 후 두께가 0.45 ㎛ 이하가 되도록 제작하였다.
(비교예 1)
비교예 1의 경우에는 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 1.8 몰로 첨가한 것으로서, 그 외 제작 과정은 상술한 실시예에서와 동일하다.
(비교예 2)
비교예 2의 경우에는 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 2.1 몰로 첨가한 것으로서, 그 외 제작 과정은 상술한 실시예에서와 동일하다.
(비교예 3)
비교예 3의 경우에는 종래의 유전체 자성 조성물로서, 터븀 (Tb)을 첨가하지 않고, 디스프로슘 (Dy)만 단독으로 첨가한 것으로서, 그 외 제작 과정은 상술한 실시예에서와 동일하다.
(비교예 4)
비교예 4의 경우에는 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.15 미만으로 첨가한 것으로서, 그 외 제작 과정은 상술한 실시예에서와 동일하다.
(비교예 5)
비교예 5의 경우에는 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.5 이상으로 첨가한 것으로서, 그 외 제작 과정은 상술한 실시예에서와 동일하다.
상기와 같이 완성된 프로토 타입 적층 세라믹 커패시터(Proto-type MLCC) 시편인 실시예 1과 2, 비교예 1 내지 5에 대해 온도 특성 및 가혹 신뢰성 (HALT) 테스트를 하여 불량률을 평가하였다.
상기 온도 특성은 용량온도계수 (Temperature Coefficient of Capacitance, TCC)를 측정하였으며, X5R 온도 특성 기준은 25 ℃ 용량 기준 -55℃~85℃ 범위에서 정전 용량 ±15% 를 만족하여야 하며, X6S 온도 특성 기준은 25 ℃ 용량 기준 -55℃~105℃ 범위에서 정전 용량 ±22% 를 만족하여야 한다.
상기 가혹 신뢰성 (HALT) 테스트는 각 샘플 별로 적층 세라믹 커패시터(MLCC) 칩 40 개를 기판 상에 실장하고, 125℃, 20 V(DC) 인가 조건에서 12시간 동안 측정하였다.
아래 표 1은 실험예(실시예 1 및 비교예 1, 2)에 따른 프로토 타입 적층 세라믹 커패시터(Proto-type MLCC) 칩의 상기 온도 특성을 나타낸다.

TCC (%)

온도(℃)
실시예 1
(Dy + Tb = 1.5 몰)
비교예 1
(Dy + Tb = 1.8 몰)
비교예 2
(Dy + Tb = 2.1 몰)
-55 -13.9 -16.3 -12.9
-25 -7.3 -9.8 -6.6
5 -2.4 -3.7 -2
25 0 0 0
55 5.3 0.8 -3.2
85 -2.3 -13.8 -17.4
105 -21.4 -27.9 -28.9
상기 표 1을 참조하면, 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 1.5 몰을 초과하는 비교예 1 및 비교예 2의 경우, X6S 온도 특성 뿐만 아니라 X5R 온도 특성 역시 만족하지 못한다는 것을 알 수 있다.
반면, 본 발명의 실시예 1은 디스프로슘 (Dy) 및 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 1.5 몰 이하인 경우로서, X6S 온도 특성 뿐만 아니라 X5R 온도 특성 역시 만족하면서도 신뢰성 개선이 우수함을 알 수 있다.
도 3은 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 가혹 신뢰성 평가 결과 그래프이다.
도 3을 참조하면, 본 발명의 비교예 3에 따른 경우 (a), 종래의 유전체 자성 조성물로서, 터븀 (Tb)을 첨가하지 않고, 디스프로슘 (Dy)만 단독으로 첨가한 것으로서, 가혹 신뢰성 불량 개수가 5개로 불량률이 높음을 알 수 있다.
본 발명의 비교예 4에 따른 경우 (b), 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.15 미만으로 첨가한 것으로서, 가혹 신뢰성 불량 개수가 9개로 불량률이 높음을 알 수 있다.
이는 상기 디스프로슘(Dy) 함량 대비 첨가되는 상기 터븀 (Tb)의 함량이 적어서 터븀 (Tb)의 첨가에 따른 신뢰성 개선 효과가 미미한 것으로 생각된다.
반면, 본 발명의 실시예 2 의 경우 (c), 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.15 이상 0.5 미만을 만족하는 경우로서, 가혹 신뢰성 불량 개수가 0개로서 신뢰성 개선이 우수함을 알 수 있다.
한편, 본 발명의 비교예 5의 경우 (d), 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.5 이상인 것으로서, 거의 모든 샘플이 신뢰성 불량으로 판명되었다.
상기 디스프로슘(Dy) 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/Dy)가 0.50 이상의 경우, 반도체화로 인한 절연저항 저하가 발생하는 것으로 생각된다.
본 발명은 상술한 실시 형태 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니며, 첨부된 청구범위에 의해 한정하고자 한다. 따라서, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 형태의 치환, 변형 및 변경이 가능할 것이며, 이 또한 본 발명의 범위에 속한다고 할 것이다.
110: 세라믹 바디 111: 유전체층
121, 122: 제1 및 제2 내부전극 131, 132: 제1 및 제2 외부전극

Claims (18)

  1. BaTiO3 계 모재 주성분과 부성분을 포함하며, 상기 부성분은 희토류 원소로서 3가 란탄족 희토류 원소 A와 터븀 (Tb)을 포함하고,
    상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/A)는 0.15 ≤ Tb/A 〈 0.50 을 만족하며,
    상기 부성분은 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여 0.1 내지 2.0 몰의 함량으로 Mn, V, Cr, Fe, Ni, Co, Cu 및 Zn 중 적어도 하나의 성분을 포함하는 제2 부성분을 포함하는 유전체 자기 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 3가 란탄족 희토류 원소 A는 디스프로슘(Dy) 인 유전체 자기 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량과 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 0.2 몰 이상 1.5 몰 이하인 유전체 자기 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 부성분은 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, 0.0 내지 4.0 몰의 함량으로 Y, Ho, Er, Ce, Nd, Pm, Eu, Gd, Tm, Yb, Lu 및 Sm 중 적어도 하나의 성분을 포함하는 제1 부성분을 포함하는 유전체 자기 조성물.
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서,
    상기 부성분은 상기 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰에 대하여, 0.0 내지 0.5 몰의 함량으로 원자가 고정 억셉터 (fixed-valence acceptor) 원소 Mg 성분을 포함하는 제3 부성분을 포함하는 유전체 자기 조성물.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 부성분은 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, 0.0 내지 4.15 몰의 함량으로 Ba 성분을 포함하는 제4 부성분을 포함하는 유전체 자기 조성물.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 부성분은 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, 0.0 내지 20.0 몰의 함량으로 Ca 및 Zr 중 적어도 하나의 성분을 포함하는 제5 부성분을 포함하는 유전체 자기 조성물.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 부성분은 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, 0.0 내지 4.0 몰의 함량으로 Si 및 Al 중 적어도 하나의 성분을 포함하는 제6 부성분을 포함하는 유전체 자기 조성물.
  10. 유전체층 및 상기 유전체층을 사이에 두고 서로 대향하도록 배치되는 제1 내부전극 및 제2 내부전극을 포함하는 세라믹 바디; 및
    상기 세라믹 바디의 외측에 배치되되, 상기 제1 내부전극과 전기적으로 연결되는 제1 외부전극 및 상기 제2 내부전극과 전기적으로 연결되는 제2 외부전극;을 포함하며,
    상기 유전체층은 유전체 자기 조성물을 포함하고,
    상기 유전체 자기 조성물은 BaTiO3 계 모재 주성분과 부성분을 포함하며, 상기 부성분은 희토류 원소로서 3가 란탄족 희토류 원소 A와 터븀 (Tb)을 포함하고,
    상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량 대비 상기 터븀 (Tb)의 함량비(Tb/A)는 0.15 ≤ Tb/A 〈 0.50 을 만족하며,
    상기 부성분은 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, 0.1 내지 2.0 몰의 함량으로 Mn, V, Cr, Fe, Ni, Co, Cu 및 Zn 중 적어도 하나의 성분을 포함하는 제2 부성분을 포함하는 적층 세라믹 커패시터.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 3가 란탄족 희토류 원소 A는 디스프로슘(Dy) 인 적층 세라믹 커패시터.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 3가 란탄족 희토류 원소 A의 함량과 터븀 (Tb)의 함량의 합이 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰 대비 0.2 몰 이상 1.5 몰 이하인 적층 세라믹 커패시터.
  13. 제10항에 있어서,
    상기 부성분은 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, 0.0 내지 4.0 몰의 함량으로 Y, Ho, Er, Ce, Nd, Pm, Eu, Gd, Tm, Yb, Lu 및 Sm 중 적어도 하나의 성분을 포함하는 제1 부성분을 포함하는 적층 세라믹 커패시터.
  14. 삭제
  15. 제10항에 있어서,
    상기 부성분은 상기 모재 주성분 중 티타늄 (Ti) 100 몰에 대하여, 0.0 내지 0.5 몰의 함량으로 원자가 고정 억셉터 (fixed-valence acceptor) 원소 Mg 성분을 포함하는 제3 부성분을 포함하는 적층 세라믹 커패시터.
  16. 제10항에 있어서,
    상기 부성분은 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, 0.0 내지 4.15 몰의 함량으로 Ba 성분을 포함하는 제4 부성분 및 0.0 내지 20.0 몰의 함량으로 Ca 및 Zr 중 적어도 하나의 성분을 포함하는 제5 부성분을 포함하는 적층 세라믹 커패시터.
  17. 제10항에 있어서,
    상기 부성분은 상기 모재 주성분 100 몰에 대하여, 0.0 내지 4.0 몰의 함량으로 Si 및 Al 중 적어도 하나의 성분을 포함하는 제6 부성분을 포함하는 적층 세라믹 커패시터.
  18. 제10항에 있어서,
    상기 유전체층의 두께는 0.45 ㎛ 이하이고, 상기 제1 및 제2 내부전극의 두께는 0.45 ㎛ 이하인 적층 세라믹 커패시터.





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