KR102059757B1 - 전지, 전지 팩, 전자 기기, 전동 차량, 축전 장치 및 전력 시스템 - Google Patents

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가부시키가이샤 무라타 세이사쿠쇼
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Abstract

전지는, 정극 및 부극을 포함하는 전극군과 전해액을 포함하는 전해질을 구비한다. 전극군은, 절연성 재료를 갖는 절연층을 포함하고, 전해액은, 프로필렌카르보네이트를 5질량％ 이상 함유하는 비수용매와, 소정의 화합물 중 적어도 1종을 포함하는 첨가제를 포함한다.

Description

전지, 전지 팩, 전자 기기, 전동 차량, 축전 장치 및 전력 시스템
본 기술은 전지, 전지 팩, 전자 기기, 전동 차량, 축전 장치 및 전력 시스템에 관한 것이다.
최근의 전자 기기 등에서는, 고성능화 및 다기능화가 점점 진행되는 경향이 있다. 전자 기기 등에 적용되는 전지에 대하여, 그 특성을 향상시키기 위해, 다양한 구성이 채용되고 있다.
예를 들어, 전지의 안전성을 개량하기 위해, 알루미나 등의 절연 재료를 전지의 정부극 간에 층 형상으로 배치함으로써, 개선하는 일이 이루어지고 있다. 또한, 특허문헌 1, 특허문헌 2 및 특허문헌 3에서는, 전해액에 첨가제를 첨가함으로써, 특성을 향상시키는 것이 기재되어 있다.
일본 특허 공개 제2007-172990호 공보 일본 특허 공개 제2010-90068호 공보 국제 공개 제2014/125946호
전지에서는 고온 사이클 특성을 향상시키는 것이 요구되고 있다.
따라서, 본 기술의 목적은, 고온 사이클 특성을 향상시키는 것이 가능한 전지, 전지 팩, 전자 기기, 전동 차량, 축전 장치 및 전력 시스템을 제공하는 데 있다.
상술한 과제를 해결하기 위해, 본 기술은, 정극 및 부극을 포함하는 전극군과, 전해액을 포함하는 전해질을 구비하고, 전극군은, 절연성 재료를 갖는 절연층을 포함하고, 전해액은, 프로필렌카르보네이트를 5질량％ 이상 함유하는 비수용매와, 식 (1) 내지 식 (2)의 화합물 중 적어도 1종을 포함하는 첨가제를 포함하는 전지이다.
Figure 112018033914979-pct00001
(식 중, R1 및 R2는, 각각 독립적으로 수소기, 치환기를 가져도 되는 탄소수 1 내지 4의 알킬기, 알케닐기 또는 알키닐기임. n은 1 내지 3의 정수임. M은 금속 이온임)
Figure 112018033914979-pct00002
(식 중, R3, R4 및 R5는, 각각 독립적으로 수소기, 치환기를 가져도 되는 탄소수 1 내지 4의 알킬기, 알케닐기 또는 알키닐기임)
본 기술은, 정극 및 부극을 포함하는 전극군과, 전해액, 전해액을 유지하는 고분자 화합물 및 절연성 재료를 포함하는 전해질을 구비하고, 전해액은, 프로필렌카르보네이트를 5질량％ 이상 함유하는 비수용매와, 식 (1) 내지 식 (2)의 화합물 중 적어도 1종을 포함하는 첨가제를 포함하는 전지이다.
본 기술의 전지 팩, 전자 기기, 전동 차량, 축전 장치 및 전력 시스템은, 상술한 전지를 구비한 것이다.
본 기술의 전지에 따르면, 절연층을 갖고, 또한 소정의 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성의 향상을 가능하게 한다. 상기 전지를 사용한 본 기술의 전지 팩, 전자 기기, 전동 차량, 축전 장치 및 전력 시스템에 있어서도 마찬가지의 효과를 얻을 수 있다.
도 1은, 본 기술의 실시 형태에 관한 전지의 구성을 도시하는 단면도이다.
도 2는, 도 1에 도시한 권회 전극체의 일부를 확대하여 도시하는 단면도이다.
도 3은, 본 기술의 실시 형태에 관한 전지의 일 구성예를 도시하는 분해 사시도이다.
도 4는, 도 3에 도시하는 권회 전극체의 I-I선을 따른 단면 구성을 도시하는 단면도이다.
도 5는, 본 기술의 실시 형태에 관한 전지 팩의 일 구성예를 도시하는 사시도이다.
도 6은, 도 5에 도시한 전지 팩의 일 구성예를 도시하는 블록도이다.
도 7은, 본 기술의 실시 형태에 관한 전자 기기의 일 구성예를 도시하는 블록도이다.
도 8은, 본 기술의 실시 형태에 관한 축전 시스템의 일 구성예를 도시하는 개략도이다.
도 9는, 본 기술의 실시 형태에 관한 전동 차량의 일 구성예를 도시하는 개략도이다.
이하, 본 기술의 실시 형태에 대하여 설명한다. 설명은 이하의 순서로 행한다.
1. 제1 실시 형태(원통형의 전지의 예)
2. 제2 실시 형태(라미네이트 필름형의 전지의 예)
3. 제3 실시 형태(전지 팩의 예)
4. 제4 실시 형태(전자 기기의 예)
5. 제5 실시 형태(축전 시스템의 예)
6. 제6 실시 형태(전동 차량의 예)
7. 다른 실시 형태(변형예)
또한, 이하에 설명하는 실시 형태 등은 본 기술의 적합한 구체예이며, 본 기술의 내용이 이들 실시 형태 등에 한정되는 것은 아니다. 또한, 본 명세서에 기재된 효과는 어디까지나 예시이며 한정되는 것은 아니고, 또한 예시한 효과와 상이한 효과가 존재하는 것을 부정하는 것은 아니다.
1. 제1 실시 형태
(1-1) 비수전해질 전지의 구성예
본 기술의 제1 실시 형태에서는, 일례로서 원통형의 비수전해질 이차 전지(이하, 「비수전해질 전지」 또는 간단히 「전지」라고 함)에 대하여, 도 1 및 도 2를 참조하면서 설명한다.
도 1에 도시하는 바와 같이, 이 비수전해질 전지는, 주로, 거의 중공 원기둥상의 전지 캔(11)의 내부에, 권회 전극체(20) 및 한 쌍의 절연판(12, 13)이 수납된 것이다. 이러한 전지 캔(11)을 사용한 전지 구조는, 원통형이라고 불리고 있다.
전지 캔(11)은, 예를 들어 일단부가 폐쇄됨과 함께 타단부가 개방된 중공 구조를 갖고 있으며, 철(Fe), 알루미늄(Al) 또는 그들의 합금 등에 의해 구성되어 있다. 또한, 전지 캔(11)이 철에 의해 구성되는 경우에는, 예를 들어 전지 캔(11)의 표면에 니켈(Ni) 등이 도금되어 있어도 된다. 한 쌍의 절연판(12, 13)은, 권회 전극체(20)를 상하로부터 끼우고, 그 권회 둘레면에 대하여 수직으로 연장되도록 배치되어 있다.
전지 캔(11)의 개방 단부에는, 전지 덮개(14), 안전 밸브 기구(15) 및 열감 저항 소자(Positive Temperature Coefficient: PTC 소자)(16)가 가스킷(17)을 통하여 코오킹되어 있고, 그 전지 캔(11)은 밀폐되어 있다. 전지 덮개(14)는, 예를 들어 전지 캔(11)과 마찬가지의 재료에 의해 구성되어 있다. 안전 밸브 기구(15) 및 열감 저항 소자(16)는, 전지 덮개(14)의 내측에 설치되어 있다.
안전 밸브 기구(15)는, 열감 저항 소자(16)를 통하여 전지 덮개(14)와 전기적으로 접속되어 있다. 이 안전 밸브 기구(15)에서는, 내부 단락 또는 외부로부터의 가열 등에 기인하여 내압이 일정 이상이 된 경우에, 디스크판(15A)이 반전하여 전지 덮개(14)와 권회 전극체(20)의 사이의 전기적 접속을 절단하도록 되어 있다.
열감 저항 소자(16)는, 온도의 상승에 따라 저항이 증대됨(전류를 제한함)으로써, 대전류에 기인하는 이상 발열을 방지하는 것이다. 가스킷(17)은, 예를 들어 절연 재료에 의해 구성되어 있고, 그 표면에는, 예를 들어 아스팔트가 도포되어 있다.
권회 전극체(20)는, 세퍼레이터(23)를 개재시켜 정극(21)과 부극(22)이 적층 및 권회된 전극군이다. 이 권회 전극체(20)의 중심에는, 센터 핀(24)이 삽입되어 있어도 된다.
권회 전극체(20)의 정극(21)에는 정극 리드(25)가 접속되어 있고, 부극(22)에는 부극 리드(26)가 접속되어 있다. 정극 리드(25)는 안전 밸브 기구(15)에 용접됨으로써 전지 덮개(14)와 전기적으로 접속되어 있고, 부극 리드(26)는 전지 캔(11)에 용접되어 전기적으로 접속되어 있다.
정극 리드(25)는, 예를 들어 박판상의 도전 부재이며, 예를 들어 알루미늄 등에 의해 구성되어 있다. 부극 리드(26)는, 예를 들어 박판상의 도전 부재이며, 구리(Cu), 니켈 또는 스테인리스(SUS) 등에 의해 구성되어 있다.
(정극)
정극(21)은, 예를 들어 정극 집전체(21A)의 양면에 정극 활물질층(21B)이 형성된 것이다. 또한, 정극(21)은, 정극 집전체(21A)의 편면에만 정극 활물질층(21B)이 형성된 영역을 가져도 된다.
정극 집전체(21A)로서는, 예를 들어 알루미늄박, 니켈박 또는 스테인리스박 등의 금속박을 사용할 수 있다.
정극 활물질층(21B)은 정극 활물질을 포함한다. 정극 활물질층(21B)은, 필요에 따라, 도전제, 결착제 등의 다른 재료를 포함하고 있어도 된다.
(정극 활물질)
정극 활물질로서는, 예를 들어 리튬을 흡장 및 방출 가능한 재료를 사용할 수 있다. 정극 활물질로서는, 예를 들어 리튬 함유 화합물을 사용할 수 있다.
리튬 함유 화합물로서는, 예를 들어 리튬과 전이 금속 원소를 포함하는 복합 산화물(「리튬 전이 금속 복합 산화물」이라고 함), 리튬과 전이 금속 원소를 포함하는 인산 화합물(「리튬 전이 금속 인산 화합물」이라고 함) 등을 들 수 있다. 리튬 함유 화합물로서는, 전이 금속 원소로서 코발트(Co), 니켈, 망간(Mn) 및 철 중 적어도 1종을 포함하는 것이 바람직하다. 보다 높은 전압이 얻어지기 때문이다.
리튬 전이 금속 복합 산화물로서는, 예를 들어 층상 암염형 구조의 리튬 전이 금속 복합 산화물, 스피넬형 구조의 리튬 전이 금속 복합 산화물 등을 들 수 있다.
층상 암염형 구조의 리튬 전이 금속 복합 산화물로서는, 예를 들어 일반식 LixM1O2(식 중, M1은 1종류 이상의 전이 금속 원소를 포함하는 원소를 나타냄. x의 값은, 일례로서 0.05≤x≤1.10임. x의 값은 전지의 충방전 상태에 따라 상이함. 또한, x의 값은 이것에 한정되는 것은 아님)로 표시되는 리튬 함유 화합물 등을 들 수 있다. 보다 구체적으로는, 예를 들어 리튬코발트 복합 산화물(LixCoO2), 리튬니켈 복합 산화물(LixNiO2), 리튬니켈코발트 복합 산화물(LixNi1 - zCozO2(0<z<1)), 리튬니켈코발트망간 복합 산화물(LixNi(1-v-w)CovMnwO2(0<v+w<1, v>0, w>0)), 리튬코발트알루미늄마그네슘 복합 산화물(LixCo(1-p-q)AlpMgqO2(0<p+q<1, p>0, q>0)) 등을 들 수 있다.
스피넬형 구조의 리튬 전이 금속 복합 산화물로서는, 예를 들어 리튬망간 복합 산화물(LiMn2O4), 리튬망간니켈 복합 산화물(LixMn2 - tNitO4(0<t<2)) 등을 들 수 있다.
리튬 전이 금속 인산 화합물로서는, 예를 들어 올리빈형 구조의 리튬 전이 금속 인산 화합물 등을 들 수 있다.
올리빈형 구조의 리튬 전이 금속 인산 화합물로서는, 예를 들어 일반식 LiyM2PO4(식 중, M2는 1종류 이상의 전이 금속 원소를 포함하는 원소를 나타냄. y의 값은, 일례로서 0.05≤y≤1.10임. y의 값은 전지의 충방전 상태에 따라 상이함. 또한, y의 값은 이 범위에 한정되는 것은 아님)로 표시되는 리튬 함유 화합물 등을 들 수 있다. 보다 구체적으로는, 예를 들어 리튬철 인산 화합물(LiyFePO4), 리튬철망간 인산 화합물(LiyFe1-uMnuPO4(0<u<1)) 등을 들 수 있다.
정극 활물질로서는, 상술한 리튬 함유 화합물의 입자와, 리튬 함유 화합물의 입자의 표면의 적어도 일부에 형성된 피복층을 갖는 피복 입자를 사용해도 된다. 이러한 피복 입자를 사용함으로써, 전지 특성을 보다 향상시킬 수 있다.
피복층은, 모재가 되는 리튬 함유 화합물의 입자(모재 입자)의 표면의 적어도 일부에 형성된 것이며, 모재 입자와는 상이한 조성 원소 또는 조성비를 갖는 것이다. 피복층으로서는, 예를 들어 산화물이나 전이 금속 화합물 등을 포함하는 것을 들 수 있다. 구체적으로는, 피복층으로서는, 예를 들어 리튬과 니켈 및 망간 중 적어도 한쪽을 포함하는 산화물, 또는 니켈, 코발트, 망간, 철, 알루미늄, 마그네슘(Mg) 및 아연(Zn)으로 이루어지는 군 중 적어도 1종과, 산소(O)와, 인(P)을 포함하는 화합물 등을 포함한다. 피복층은, 불화리튬 등의 할로겐화물 또는 산소 이외의 칼코겐화물을 포함하도록 해도 된다.
피복층의 존재는, 정극 활물질의 표면으로부터 내부를 향하여 구성 원소의 농도 변화를 조사함으로써, 확인할 수 있다. 예를 들어, 농도 변화는, 피복층이 형성된 리튬 함유 화합물의 입자를 스퍼터링 등에 의해 절삭하면서 그 조성을 오제 전자 분광 분석(Auger Electron Spectroscopy; AES) 또는 SIMS(Secondary Ion Mass Spectrometry; 2차 이온 질량 분석)에 의해 측정하는 것이 가능하다. 또한, 피복층이 형성된 리튬 함유 화합물의 입자를 산성 용액 중 등에서 천천히 용해시키고, 그의 용출분의 시간 변화를 유도 결합 고주파 플라스마(Inductively Coupled Plasma; ICP) 분광 분석 등에 의해 측정하는 것도 가능하다.
그 밖에, 정극 활물질로서는, 예를 들어 산화물, 이황화물, 리튬을 함유하지 않는 칼코겐화물(특히 층상 화합물이나 스피넬형 화합물), 도전성 고분자 등을 사용할 수 있다. 산화물로서는, 예를 들어 산화바나듐(V2O5), 이산화티타늄(TiO2), 이산화망간(MnO2) 등을 들 수 있다. 이황화물로서는, 예를 들어 이황화철(FeS2), 이황화티타늄(TiS2), 이황화몰리브덴(MoS2) 등을 들 수 있다. 리튬을 함유하지 않는 칼코겐화물로서는, 예를 들어 이셀렌화니오븀(NbSe2) 등을 들 수 있다. 도전성 고분자로서는 황, 폴리아닐린, 폴리티오펜, 폴리아세틸렌 또는 폴리피롤 등을 들 수 있다.
정극 활물질은, 상기에서 예시한 정극 활물질 이외여도 된다. 또한, 상기에서 예시한 정극 활물질은, 임의의 조합으로 2종 이상 혼합되어도 된다.
(도전제)
도전제로서는, 예를 들어 탄소 재료 등을 사용할 수 있다. 탄소 재료로서는, 예를 들어 그래파이트, 카본 블랙 또는 아세틸렌 블랙 등을 들 수 있다. 또한, 도전제는, 도전성을 갖는 재료라면, 금속 재료 또는 도전성 고분자 등이어도 된다.
(결착제)
결착제로서는, 예를 들어 수지 재료 등을 사용할 수 있다. 수지 재료로서는 폴리불화비닐리덴(PVdF), 폴리아미드이미드(PAI), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리아크릴로니트릴(PAN), 스티렌부타디엔 고무(SBR) 또는 카르복시메틸셀룰로오스(CMC) 등을 들 수 있다.
(부극)
부극(22)은, 부극 집전체(22A)의 양면에 부극 활물질층(22B)이 형성된 구조를 갖고 있다. 또한, 부극(22)은, 부극 집전체(22A)의 편면에만 부극 활물질층(22B)이 형성된 영역을 가져도 된다.
부극 집전체(22A)로서는, 예를 들어 구리박 등의 금속박을 사용할 수 있다.
부극 활물질층(22B)은 부극 활물질을 포함한다. 부극 활물질층(22B)은, 필요에 따라, 도전제, 결착제 등의 다른 재료를 포함하고 있어도 된다. 도전제 및 결착제로서는, 정극(21)의 도전제 및 결착제와 마찬가지의 재료 등을 사용할 수 있다.
(부극 활물질)
부극 활물질로서는, 예를 들어 리튬을 흡장 및 방출 가능한 재료를 사용할 수 있다. 부극 활물질로서는, 예를 들어 탄소 재료를 사용할 수 있다. 탄소 재료는, 충방전 시에 발생하는 결정 구조의 변화가 매우 적고, 높은 충방전 용량을 얻을 수 있음과 함께, 양호한 사이클 특성을 얻을 수 있다.
탄소 재료는, 예를 들어 이흑연화성 탄소, (002)면의 면 간격이 0.37nm 이상인 난흑연화성 탄소, 또는 (002)면의 면 간격이 0.34nm 이하인 흑연(그래파이트) 등이다. 보다 구체적으로는, 열분해 탄소류, 코크스류, 유리상 탄소 섬유, 유기 고분자 화합물 소성체, 활성탄 또는 카본 블랙류 등이다. 이 중, 코크스류에는 피치 코크스, 니들 코크스 또는 석유 코크스 등이 포함된다. 유기 고분자 화합물 소성체는, 페놀 수지 또는 푸란 수지 등의 고분자 화합물이 적당한 온도에서 소성(탄소화)된 것이다. 이밖에, 탄소 재료는, 약 1000℃ 이하에서 열처리된 저결정성 탄소 또는 비정질 탄소여도 된다. 또한, 탄소 재료의 형상은 섬유상, 구상, 입상 또는 인편상의 어느 것이어도 된다.
탄소 재료 외에, 부극 활물질로서는, 예를 들어 리튬을 흡장 및 방출하는 것이 가능하고, 금속 원소 및 반금속 원소 중 적어도 한쪽을 구성 원소로서 포함하는 재료(「금속계 재료」라고 함)를 사용할 수 있다. 금속계 재료는, 예를 들어 단체, 합금 또는 화합물이어도 되고, 이들의 2종 이상의 혼합물이어도 된다. 금속계 재료를 사용한 경우에는, 높은 에너지 밀도를 얻을 수 있으므로 바람직하다. 또한, 본 기술에 있어서, 합금에는 2종 이상의 금속 원소를 포함하는 것에 추가하여, 1종 이상의 금속 원소와 1종 이상의 반금속 원소를 포함하는 것도 포함시킨다. 또한, 비금속 원소를 포함하고 있어도 된다. 그 조직에는 고용체, 공정(공융 혼합물), 금속간 화합물 또는 그들 중 2종 이상이 공존하는 것이 있다.
상기 금속 원소 또는 반금속 원소로서는, 예를 들어 리튬과 합금을 형성하는 것이 가능한 금속 원소 또는 반금속 원소를 들 수 있다. 구체적으로는, 마그네슘, 붕소(B), 알루미늄, 티타늄(Ti), 갈륨(Ga), 인듐(In), 규소(Si), 게르마늄(Ge), 주석(Sn), 납(Pb), 비스무트(Bi), 카드뮴(Cd), 은(Ag), 아연, 하프늄(Hf), 지르코늄(Zr), 이트륨(Y), 팔라듐(Pd) 또는 백금(Pt)을 들 수 있다. 이들은 결정질의 것이어도 되고 아몰퍼스의 것이어도 된다.
금속계 재료로서는, 단주기형 주기율표에 있어서의 4B족의 금속 원소 또는 반금속 원소를 구성 원소로서 포함하는 것이 바람직하다. 이들 중에서도, 규소 및 주석 중 적어도 한쪽을 구성 원소로서 포함하는 재료(「규소 및 주석 중 적어도 한쪽을 포함하는 재료」라고 함)가 보다 바람직하고, 적어도 규소를 포함하는 재료(「규소를 포함하는 재료」라고 함)가 특히 바람직하다. 규소 및 주석은, 리튬을 흡장 및 방출하는 능력이 크고, 높은 에너지 밀도를 얻을 수 있다.
규소 및 주석 중 적어도 한쪽을 포함하는 재료로서는, 예를 들어 규소의 단체, 합금 또는 화합물이나, 주석의 단체, 합금 또는 화합물이나, 그들 중 1종 또는 2종 이상의 상을 적어도 일부에 갖는 재료 등을 들 수 있다.
규소의 합금으로서는, 예를 들어 규소 이외의 제2 구성 원소로서, 주석, 니켈, 구리(Cu), 철, 코발트(Co), 망간, 아연, 인듐, 은, 티타늄, 게르마늄, 비스무트, 안티몬(Sb) 및 크롬(Cr)으로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 것을 들 수 있다. 주석의 합금으로서는, 예를 들어 주석 이외의 제2 구성 원소로서, 규소, 니켈, 구리, 철, 코발트, 망간, 아연, 인듐, 은, 티타늄, 게르마늄, 비스무트, 안티몬 및 크롬으로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 것을 들 수 있다.
주석의 화합물 또는 규소의 화합물로서는, 예를 들어 산소 또는 탄소(C)를 포함하는 것을 들 수 있고, 주석 또는 규소에 추가하여, 상술한 제2 구성 원소를 포함하고 있어도 된다.
그 중에서도, 주석을 포함하는 재료로서는, 코발트와, 주석과, 탄소를 구성 원소로서 포함하고, 탄소의 함유량이 9.9질량％ 이상 29.7질량％ 이하이고, 또한 주석과 코발트의 합계에 대한 코발트의 비율이 30질량％ 이상 70질량％ 이하인 SnCoC 함유 재료가 바람직하다. 이러한 조성 범위에 있어서 높은 에너지 밀도를 얻을 수 있음과 함께, 우수한 사이클 특성을 얻을 수 있기 때문이다.
이 SnCoC 함유 재료는, 필요에 따라 다른 구성 원소를 더 포함하고 있어도 된다. 다른 구성 원소로서는, 예를 들어 규소, 철, 니켈, 크롬, 인듐, 니오븀(Nb), 게르마늄, 티타늄, 몰리브덴(Mo), 알루미늄, 인, 갈륨 또는 비스무트가 바람직하며, 2종 이상을 포함하고 있어도 된다. 용량 또는 사이클 특성을 더 향상시킬 수 있기 때문이다.
또한, 이 SnCoC 함유 재료는, 주석과, 코발트와, 탄소를 포함하는 상을 갖고 있으며, 이 상은 결정성이 낮거나 또는 비정질의 구조를 갖고 있는 것이 바람직하다. 또한, 이 SnCoC 함유 재료에서는, 구성 원소인 탄소의 적어도 일부가, 다른 구성 원소인 금속 원소 또는 반금속 원소와 결합하고 있는 것이 바람직하다. 사이클 특성의 저하는 주석 등이 응집 또는 결정화하기 때문이라고 생각되지만, 탄소가 다른 원소와 결합함으로써, 그러한 응집 또는 결정화를 억제할 수 있기 때문이다.
원소의 결합 상태를 조사하는 측정 방법으로서는, 예를 들어 X선 광전자 분광법(XPS)을 들 수 있다. XPS에서는, 탄소의 1s 궤도(C1s)의 피크는, 그래파이트라면, 금 원자의 4f 궤도(Au4f)의 피크가 84.0eV에서 얻어지도록 에너지 교정된 장치에 있어서, 284.5eV에서 나타난다. 또한, 표면 오염 탄소라면, 284.8eV에서 나타난다. 이에 비해, 탄소 원소의 전하 밀도가 높아지는 경우, 예를 들어 탄소가 금속 원소 또는 반금속 원소와 결합하고 있는 경우에는, C1s의 피크는, 284.5eV보다 낮은 영역에서 나타난다. 즉, SnCoC 함유 재료에 대하여 얻어지는 C1s의 합성파의 피크가 284.5eV보다 낮은 영역에서 나타나는 경우에는, SnCoC 함유 재료에 포함되는 탄소의 적어도 일부가 다른 구성 원소인 금속 원소 또는 반금속 원소와 결합하고 있다.
또한, XPS 측정에서는, 스펙트럼의 에너지축의 보정에, 예를 들어 C1s의 피크를 사용한다. 통상, 표면에는 표면 오염 탄소가 존재하고 있으므로, 표면 오염 탄소의 C1s의 피크를 284.8eV로 하고, 이것을 에너지 기준으로 한다. XPS 측정에서는, C1s의 피크의 파형은, 표면 오염 탄소의 피크와 SnCoC 함유 재료 중의 탄소의 피크를 포함한 형태로서 얻어지므로, 예를 들어 시판 중인 소프트웨어를 사용하여 해석함으로써, 표면 오염 탄소의 피크와, SnCoC 함유 재료 중의 탄소의 피크를 분리한다. 파형의 해석에서는, 최저 속박 에너지측에 존재하는 주 피크의 위치를 에너지 기준(284.8eV)으로 한다.
그 밖에, 부극 활물질로서는, 예를 들어 리튬을 흡장 및 방출하는 것이 가능한 금속 산화물 또는 고분자 화합물 등을 사용할 수 있다. 금속 산화물로서는, 예를 들어 티타늄산리튬(Li4Ti5O12) 등의 티타늄과 리튬을 포함하는 리튬티타늄 산화물, 산화철, 산화루테늄 또는 산화몰리브덴 등을 들 수 있다. 고분자 화합물로서는, 예를 들어 폴리아세틸렌, 폴리아닐린 또는 폴리피롤 등을 들 수 있다.
또한, 부극 활물질로서, 리튬을 포함하는 금속을 사용해도 된다. 리튬을 포함하는 금속으로서는, 예를 들어 리튬 금속, 리튬을 포함하는 합금 등을 들 수 있다. 이 경우, 부극 활물질층(22B)을, 리튬을 포함하는 금속으로 구성해도 된다.
부극 활물질은, 상기 이외여도 된다. 또한, 상기에서 예시한 부극 활물질은, 임의의 조합이어도 되고 2종 이상 혼합되어도 된다.
부극 활물질층(22B)은, 예를 들어 기상법, 액상법, 용사법, 도포법 혹은 소성법, 또는 그들 중 2종 이상의 방법을 사용하여 형성되어도 된다.
또한, 기상법으로서는, 예를 들어 물리 퇴적법 또는 화학 퇴적법, 구체적으로는 진공 증착법, 스퍼터링법, 이온 플레이팅법, 레이저 어블레이션법, 열화학 기상 성장(Chemical Vapor Deposition: CVD)법 또는 플라스마 화학 기상 성장법 등을 들 수 있다. 액상법으로서는, 전해 도금 또는 무전해 도금 등의 공지된 방법을 사용할 수 있다. 도포법이란, 예를 들어 입자상의 부극 활물질을 결착제 등과 혼합한 후, 용제에 분산시켜 도포하는 방법이다. 소성법이란, 예를 들어 도포법에 의해 도포한 후, 결착제 등의 융점보다 높은 온도에서 열처리하는 방법이다. 소성법에 관해서도 공지의 방법이 이용 가능하며, 예를 들어 분위기 소성법, 반응 소성법 또는 핫 프레스 소성법을 들 수 있다.
(세퍼레이터)
세퍼레이터(23)는, 정극(21)과 부극(22)을 격리하고, 양극의 접촉에 기인하는 전류의 단락(쇼트)을 방지하면서 리튬 이온을 통과시키는 것이다.
세퍼레이터(23)는, 예를 들어 수지를 포함하는 다공질막이다. 이 수지를 포함하는 다공질막은, 예를 들어 수지 재료를 연신 개공법, 상 분리법 등으로 성형함으로써 얻어진다. 또한, 수지를 포함하는 다공질막의 제조 방법은, 이들에 한정되는 것은 아니다.
세퍼레이터(23)를 구성하는 수지 재료에는, 예를 들어 폴리프로필렌 혹은 폴리에틸렌 등의 폴리올레핀 수지, 아크릴 수지, 스티렌 수지, 폴리에스테르 수지 또는 나일론 수지 등을 사용할 수 있다.
세퍼레이터(23)는, 수지를 포함하는 다공질막을 2 이상 적층한 구조를 갖는 것이어도 된다. 수지를 포함하는 다공질막은, 2종 이상의 수지 재료가 혼합된 것(2종 이상의 수지 재료를 용융 혼련하여 형성한 것)이어도 된다. 폴리올레핀 수지를 포함하는 다공질막은, 정극(21)과 부극(22)의 분리성이 우수하고, 내부 단락의 발생을 보다 저감할 수 있으므로 바람직하다.
세퍼레이터(23)는 부직포여도 된다. 부직포는, 섬유를 짜거나 뜨거나 하지 않고, 섬유 사이를 접합 혹은 얽어맴, 또는 접합 및 얽어맨 구조체이다. 부직포의 원료에는 섬유로 가공할 수 있는 대부분의 물질을 사용할 수 있으며, 섬유 길이나 굵기 등의 형상을 조정함으로써, 목적, 용도에 따른 기능을 갖게 할 수 있다.
부직포로서는, 예를 들어 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 섬유를 사용한 투기성막(폴리에틸렌테레프탈레이트 부직포) 등을 들 수 있다. 또한, 투기성막이란, 투기성을 갖는 막을 말한다. 그 밖에, 부직포로서는 아라미드 섬유, 유리 섬유, 셀룰로오스 섬유, 폴리올레핀 섬유, 또는 나일론 섬유 등을 사용한 것 등을 들 수 있다. 부직포는 2종 이상의 섬유를 사용한 것이어도 된다.
(절연층)
도시는 생략하지만, 본 기술의 전지는, 정극(21) 및 부극(22)의 사이에 배치되는 절연성 재료를 포함하는 층(이하, 「절연층」이라고 칭함)을 갖는다. 이 절연층은 전극군인 권회 전극체(20)에 포함되고, 예를 들어 세퍼레이터(23) 및 정극(21)의 사이, 또는 세퍼레이터(23) 및 부극(22)의 사이, 또는 이들 양쪽에 절연층이 형성되어 있다.
절연층의 형성 방법으로서는, 세퍼레이터(23)의 양면 중 적어도 한쪽 면에 도포 형성해도 되고, 정극(21)의 양면 중 적어도 한쪽 면에 도포 형성해도 되고, 부극(22)의 양면 중 적어도 한쪽 면에 도포 형성해도 된다. 절연층을 세퍼레이터(23)의 양면 중 적어도 한쪽 면에 도포 형성하는 경우에는, 절연층 및 세퍼레이터(23)의 양쪽을 포함하여 세퍼레이터라고 칭하는 경우도 있다.
절연층은, 예를 들어 수지 재료와 절연성 입자를 포함하는 다공질층 등이다. 수지 재료는, 예를 들어 피브릴화하고, 피브릴이 상호 연속적으로 연결된 3차원적인 네트워크 구조를 가져도 된다.
(절연성 입자)
절연성 입자로서는, 예를 들어 무기 입자 등을 사용할 수 있다. 무기 입자로서는, 구체적으로는 전기 절연성의 무기 입자인 금속 산화물, 금속 산화물 수화물, 금속 수산화물, 금속 질화물, 금속 탄화물, 금속 황화물, 광물의 입자 등을 들 수 있다.
금속 산화물 또는 금속 산화물 수화물로서는, 산화알루미늄(알루미나, Al2O3), 베마이트(Al2O3ㆍH2O 또는 AlOOH), 산화마그네슘(마그네시아, MgO), 산화티타늄(티타니아, TiO2), 산화지르코늄(지르코니아, ZrO2), 산화규소(실리카, SiO2) 또는 산화이트륨(이트리아, Y2O3), 산화아연(ZnO) 등을 들 수 있다.
금속 질화물로서는, 질화규소(Si3N4), 질화알루미늄(AlN), 질화붕소(BN) 또는 질화티타늄(TiN) 등을 들 수 있다. 금속 탄화물로서는, 탄화규소(SiC) 또는 탄화 붕소(B4C) 등을 들 수 있다. 금속 황화물로서는, 황산바륨(BaSO4) 등을 들 수 있다.
금속 수산화물로서는 수산화알루미늄(Al(OH)3) 등을 들 수 있다. 광물로서는, 제올라이트(M2/ nOㆍAl2O3ㆍxSiO2ㆍyH2O, M은 금속 원소, x≥2, y≥0) 등의 다공질 알루미노규산염, 탈크(Mg3Si4O10(OH)2) 등의 층상 규산염, 티타늄산바륨(BaTiO3) 또는 티타늄산스트론튬(SrTiO3) 등을 들 수 있다.
그 밖의 무기 입자로서는, 리튬 화합물의 입자, 탄소 재료의 입자 등을 들 수 있다. 리튬 화합물로서는, Li2O4, Li3PO4, LiF 등을 들 수 있다. 탄소 재료로서는, 다이아몬드 등을 들 수 있다.
이들 무기 입자는 단독으로 사용해도 되고, 2종 이상을 혼합하여 사용해도 된다. 무기 입자의 형상은 특별히 한정되는 것은 아니며, 구상, 섬유상, 침상, 인편상 또는 판상 등이어도 된다.
(수지 재료)
수지 재료로서는, 폴리불화비닐리덴, 폴리테트라플루오로에틸렌 등의 불소 함유 수지, 불화비닐리덴-테트라플루오로에틸렌 공중합체, 프로필렌-테트라플루오로에틸렌 공중합체 등의 불소 함유 고무, 스티렌-부타디엔 공중합체 및 그의 수소화물, 아크릴로니트릴-부타디엔 공중합체 및 그의 수소화물, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 공중합체 및 그의 수소화물, 메타크릴산에스테르-아크릴산에스테르 공중합체, 스티렌-아크릴산에스테르 공중합체, 아크릴로니트릴-아크릴산에스테르 공중합체, 에틸렌프로필렌 고무, 폴리비닐알코올, 폴리아세트산비닐 등의 고무류, 에틸셀룰로오스, 메틸셀룰로오스, 히드록시에틸셀룰로오스, 카르복시메틸셀룰로오스 등의 셀룰로오스 유도체, 폴리페닐렌에테르, 폴리술폰, 폴리에테르술폰, 폴리페닐렌술피드, 폴리에테르이미드, 폴리이미드, 폴리아미드(특히 아라미드), 폴리아미드이미드, 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐알코올, 폴리에테르, 아크릴산 수지 또는 폴리에스테르 등의 융점 및 유리 전이 온도 중 적어도 한쪽이 180℃ 이상인 수지, 폴리에틸렌글리콜 등을 들 수 있다.
(전해액)
세퍼레이터(23)에는 액상의 전해질인 전해액이 함침되어 있다. 전해액은, 예를 들어 전해질염과, 이 전해질염을 용해하는 비수용매를 포함하는 비수전해액이다. 이 비수전해액은, 비수용매로서 프로필렌카르보네이트를 5질량％ 이상 포함함과 함께, 식 (1) 및 식 (2)로 표시되는 화합물 중 적어도 1종을 포함한다. 전지에 있어서, 프로필렌카르보네이트를 사용한 경우에는, 고온 사이클 특성을 악화시켜 버린다. 또한, 그 양을 증대시키면 고온 사이클 특성을 보다 악화시켜 버린다. 또한, 절연층을 갖는 전지에 있어서, 프로필렌카르보네이트를 사용한 경우에는, 첨가하는 첨가제의 종류에 따라서도, 고온 사이클 특성을 악화시켜 버린다. 이에 비해, 본 기술에 관한 전지에서는, 절연층을 갖고, 또한 프로필렌카르보네이트를 5질량％ 이상 포함하는 비수용매와 함께 식 (1) 및 식 (2)로 표시되는 화합물 중 적어도 1종을 포함하는 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성을 향상시킬 수 있다.
Figure 112018033914979-pct00003
(식 중, R1 및 R2는, 각각 독립적으로 수소기, 치환기를 가져도 되는 탄소수 1 내지 4의 알킬기, 알케닐기 또는 알키닐기임. n은 1 내지 3의 정수임. M은 금속 이온임)
Figure 112018033914979-pct00004
(식 중, R3, R4 및 R5는, 각각 독립적으로 수소기, 치환기를 가져도 되는 탄소수 1 내지 4의 알킬기, 알케닐기 또는 알키닐기임)
「치환기를 가져도 되는」이란, 치환기를 갖지 않는 것, 또는 1개 이상의 치환기로 수소기가 치환되는 것을 말한다. 치환기로서는, 예를 들어 탄화수소기, 불소기 등의 할로겐기 등을 들 수 있다.
식 (1)에 있어서 R1 및 R2의 각각은, 이소프로필기나 n-부틸기보다 수소기 또는 탄화수소기가 바람직하다. 식 (1)에 있어서의 금속 이온 M의 종류로서는 Li+, Na+, K+, Ca2 + 등을 들 수 있다. 식 (2)에 있어서, R5로서는 CH3-, H- 등을 들 수 있다. 식 (1)로 표시되는 화합물은, 전해액에 대한 용해성을 고려하면, 알칼리 금속염(즉, Mn+=알칼리 금속 이온)인 것이 바람직하다. 식 (1)의 금속 이온 Mn + 및 식 (2)의 R5로서는, 전해액에 대한 용해성을 고려하면, Mn+=Li+, Mn+=Na+, Mn+=K+, R5=CH3, Mn+=Ca2+, R5=H의 순으로 바람직하다.
식 (1) 및 식 (2)로 표시되는 화합물 중 적어도 1종의 첨가량은, 보다 우수한 효과가 얻어지는 점에서, 0.01질량％ 이상 5질량％ 이하인 것이 바람직하고, 0.1질량％ 이상 3질량％ 이하인 것이 보다 바람직하다.
식 (1)로 표시되는 화합물로서는, 예를 들어 식 (1-1) 내지 식 (1-5)로 표시되는 화합물 등을 들 수 있다.
Figure 112018033914979-pct00005
식 (2)로 표시되는 화합물로서는, 식 (2-1) 내지 식 (2-8)로 표시되는 화합물 등을 들 수 있다.
Figure 112018033914979-pct00006
Figure 112018033914979-pct00007
비수용매로서는, 프로필렌카르보네이트를 비수용매 전체에 대하여 5질량％ 이상 포함하는 것을 사용한다. 프로필렌카르보네이트의 함유량이 5질량％ 미만인 경우에는, 첨가제로서 식 (1) 및 식 (2)로 표시되는 화합물 중 적어도 1종을 첨가해도, 고온 사이클 특성 향상의 효과가 낮다. 또한, 프로필렌카르보네이트는 저온에서 굳어지기 어려운 성질을 갖고, 프로필렌카르보네이트를 5질량％ 이상 포함함으로써, 저온에서의 사이클 특성 등의 전지 특성을 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
비수용매는, 프로필렌카르보네이트와 함께, 프로필렌카르보네이트 이외의 다른 환상의 탄산에스테르, 쇄상의 탄산에스테르, 쇄상의 카르복실산에스테르 및 환상의 카르복실산에스테르 중 적어도 1종을 포함하고 있어도 된다.
다른 환상의 탄산에스테르로서는, 예를 들어 에틸렌카르보네이트, 부틸렌카르보네이트 등을 들 수 있다. 쇄상의 탄산에스테르로서는, 예를 들어 에틸메틸카르보네이트, 디메틸카르보네이트, 메틸프로필카르보네이트, 디에틸카르보네이트 등을 들 수 있다. 쇄상의 카르복실산에스테르로서는, 예를 들어 프로피온산에틸, 프로피온산프로필 등을 들 수 있다. 환상의 카르복실산에스테르로서는, 예를 들어 γ-부티로락톤 등을 들 수 있다.
전해액은, 필요에 따라, 식 (1) 내지 식 (2)로 표시되는 화합물 이외의 다른 첨가제 등을 포함하고 있어도 된다.
다른 첨가제로서는, 디니트릴 화합물, 술톤(환상 술폰산에스테르), 쇄상 술폰산에스테르, 환상 에테르 등을 들 수 있다. 디니트릴 화합물로서는, 숙시노니트릴, 아디포니트릴 등을 들 수 있다. 술톤으로서는, 예를 들어 프로판술톤 또는 프로펜술톤 등을 들 수 있다. 쇄상 술폰산에스테르로서는, 예를 들어 메탄술폰산2-프로피닐 등을 들 수 있다. 환상 에테르로서는, 1,3-디옥산 등을 들 수 있다.
이들 외에도, 필요에 따라, 쇄상 또는 환상의 할로겐화 탄산에스테르 등의 다른 비수용매를 포함하고 있어도 된다. 환상의 할로겐화 탄산에스테르로서는, 예를 들어 4-플루오로-1,3-디옥솔란-2-온(FEC), 4-클로로-1,3-디옥솔란-2-온, 4,5-디플루오로-1,3-디옥솔란-2-온(DFEC), 테트라플루오로-1,3-디옥솔란-2-온, 4-클로로-5-플루오로-1,3-디옥솔란-2-온의 4,5-디클로로-1,3-옥솔란-2-온, 테트라클로로-1,3-디옥솔란-2-온, 4,5-비스트리플루오로메틸-1,3-디옥솔란-2-온, 4-트리플루오로메틸-1,3-디옥솔란-2-온, 4,5-디플루오로-4,5-디메틸-1,3-디옥솔란-2-온, 4,4-디플루오로-5-메틸-1,3-디옥솔란-2-온, 4-에틸-5,5-디플루오로-1,3-디옥솔란-2-온, 4-플루오로-5-트리플루오로메틸-1,3-디옥솔란-2-온, 4-메틸-5-트리플루오로메틸-1,3-디옥솔란-2-온, 4-플루오로-4,5-디메틸-1,3-디옥솔란-2-온, 5-(1,1-디플루오로에틸)-4,4-디플루오로-1,3-디옥솔란-2-온, 4,5-디클로로-4,5-디메틸-1,3-디옥솔란-2-온, 4-에틸-5-플루오로-1,3-디옥솔란-2-온, 4-에틸-4,5-디플루오로-1,3-디옥솔란-2-온, 4-에틸-4,5,5-트리플루오로-1,3-디옥솔란-2-온, 4-플루오로-4-메틸-1,3-디옥솔란-2-온 등이다. 쇄상의 할로겐화 탄산에스테르로서는, 예를 들어 탄산플루오로메틸메틸, 탄산비스(플루오로메틸) 또는 탄산디플루오로메틸메틸 등이다.
(전해질염)
전해질염은, 예를 들어 이하에서 설명하는 리튬염 등 중 어느 1종류 또는 2종류 이상을 포함하고 있다. 단, 전해질염은, 예를 들어 리튬염 이외의 다른 염(예를 들어 리튬염 이외의 경금속염)을 포함하고 있어도 된다.
전해질염으로서는, 예를 들어 리튬염으로서, 육불화인산리튬(LiPF6), 과염소산리튬(LiClO4), 육불화비산리튬(LiAsF6), 테트라페닐붕산리튬(LiB(C6H5)4), 메탄술폰산리튬(LiCH3SO3), 트리플루오로메탄술폰산리튬(LiCF3SO3), 테트라클로로알루민산리튬(LiAlCl4), 육불화규산이리튬(Li2SiF6), 염화리튬(LiCl), 브롬화리튬(LiBr) 등을 들 수 있다.
그 중에서도, 전해질염은 육불화인산리튬, 과염소산리튬 및 육불화비산리튬 중 1종류 또는 2종류 이상을 포함하고 있는 것이 바람직하고, 육불화인산리튬을 포함하고 있는 것이 보다 바람직하다. 내부 저항이 저하되기 때문에, 보다 높은 효과가 얻어지기 때문이다.
전해질염은, 상술한 리튬염과 함께 이하에 설명하는 리튬염 등의 다른 금속염 중 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있어도 된다. 또한, 이들 금속염은, 상술한 리튬염과 함께 전해질염에 포함되지 않고, 단독으로 포함되어도 된다.
다른 금속염으로서는, 사불화붕산리튬(LiBF4), 디플루오로인산리튬(LiPF2O2), 리튬비스(옥살레이트)보레이트(LiBOB), 비스(트리플루오로메탄술포닐)이미드리튬(LiTFSA), 비스(플루오로메탄술포닐)이미드리튬(LiFSA), 모노플루오로인산리튬(Li2PFO3), 리튬디플루오로옥살레이트보레이트(LiDFOB) 중 적어도 어느 것을 포함하고 있는 것이 바람직하다. 보다 높은 효과가 얻어지기 때문이다.
(비수전해질 전지의 동작)
이 비수전해질 전지에서는, 충전 시에 있어서, 예를 들어 정극(21)으로부터 리튬 이온이 방출되고, 세퍼레이터(23)에 함침된 전해액을 통하여 부극(22)에 흡장된다. 한편, 방전 시에 있어서, 예를 들어 부극(22)으로부터 리튬 이온이 방출되고, 세퍼레이터(23)에 함침된 전해액을 통하여 정극(21)에 흡장된다.
이 비수전해질 전지는, 완전 충전 시에 있어서의 개회로 전압(즉 전지 전압)이, 예를 들어 3.60V 이상 6.00V 이하, 바람직하게는 4.20V 이상 6.00V 이하, 더욱 바람직하게는 4.40V 이상 6.00V 이하의 범위 내가 되도록 설계되어 있어도 된다. 완전 충전 시에 있어서의 개회로 전압이, 예를 들어 정극 활물질로서 층상 암염형 리튬 복합 산화물 등을 사용한 전지에 있어서 4.40V 이상으로 되는 경우에는, 4.20V의 전지와 비교하여, 동일한 정극 활물질이라도 단위 질량당 리튬의 방출량이 많아지므로, 그에 따라 정극 활물질과 부극 활물질의 양이 조정되고, 높은 에너지 밀도가 얻어지도록 되어 있다.
(1-2) 비수전해질 전지의 제조 방법
이 비수전해질 전지는, 예를 들어 이하의 수순에 의해 제조된다.
우선, 정극(21)을 제작한다. 최초로, 정극 활물질과, 필요에 따라 결착제 및 도전제 등을 혼합하여 정극 합제로 한 후, 예를 들어 유기 용제 등에 분산시켜 페이스트상 또는 슬러리상의 정극 합제 슬러리로 한다.
이어서, 정극 집전체(21A)의 양면에 정극 합제 슬러리를 균일하게 도포하고 나서 건조시켜, 정극 활물질층(21B)을 형성한다. 마지막으로, 필요에 따라 가열하면서, 롤 프레스기 등을 사용하여 정극 활물질층(21B)을 압축 성형한다. 이 경우에는, 복수회에 걸쳐 압축 성형을 반복해도 된다.
이어서, 상기한 정극(21)과 마찬가지의 수순에 의해, 부극(22)을 제작한다. 최초로, 부극 활물질과, 필요에 따라 결착제 및 도전제 등을 혼합하여 부극 합제로 한 후, 예를 들어 유기 용제 등에 분산시켜 페이스트상 또는 슬러리상의 부극 합제 슬러리로 한다.
그 후, 부극 집전체(22A)의 양면에 부극 합제 슬러리를 균일하게 도포하고 나서 건조시켜, 부극 활물질층(22B)을 형성한 후, 그 부극 활물질층(22B)을 압축 성형한다.
마지막으로, 정극(21) 및 부극(22)을 사용하여 비수전해질 전지를 조립한다. 최초로, 정극 집전체(21A)에 정극 리드(25)를 용접하거나 하여 설치함과 함께, 부극 집전체(22A)에 부극 리드(26)를 용접하거나 하여 설치한다. 이어서, 양면에 절연층을 형성한 세퍼레이터(23)를 개재시켜 정극(21)과 부극(22)을 적층 및 권회시켜 권회 전극체(20)를 제작한 후, 그 권회 중심에 센터 핀(24)을 삽입한다.
이어서, 한 쌍의 절연판(12, 13) 사이에 끼우면서, 권회 전극체(20)를 전지 캔(11)의 내부에 수납한다. 이 경우에는, 정극 리드(25)의 선단부를 안전 밸브 기구(15)에 용접하거나 하여 설치함과 함께, 부극 리드(26)의 선단부를 전지 캔(11)에 용접하거나 하여 설치한다. 이어서, 전지 캔(11)의 내부에 전해액을 주입하여, 세퍼레이터(23)에 함침시킨다. 마지막으로, 가스킷(17)을 통하여 전지 캔(11)의 개구 단부에 전지 덮개(14), 안전 밸브 기구(15) 및 열감 저항 소자(16)를 코오킹한다. 이에 의해, 도 1 및 도 2에 도시한 비수전해질 전지가 완성된다.
(효과)
절연층을 갖는 전지에 있어서, 프로필렌카르보네이트를 포함하는 비수용매를 사용한 경우에는, 첨가제의 종류에 따라서는, 절연층을 갖지 않는 전지와 비교하여, 고온 사이클 특성이 저하되어 버리는 문제가 있다. 이에 비해, 본 기술의 제1 실시 형태에 관한 전지에서는, 절연층을 갖고, 또한 프로필렌카르보네이트 5질량％ 이상을 포함하는 비수용매, 및 첨가제로서 식 (1) 내지 식 (2)로 표시되는 화합물 중 적어도 1종을 포함하는 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성을 향상시킬 수 있다.
2. 제2 실시 형태
(2-1) 라미네이트 필름형의 전지의 구성예
본 기술의 제2 실시 형태에서는, 일례로서, 라미네이트 필름형의 전지에 대하여, 도 3 및 도 4를 참조하면서 설명한다.
비수전해질 전지는, 외장 부재(40)의 내부에, 권회 전극체(30)가 수납된 것이다. 권회 전극체(30)에는, 정극 리드(31) 및 부극 리드(32)가 설치되어 있다. 정극 리드(31) 및 부극 리드(32)는, 예를 들어 외장 부재(40)의 내부로부터 외부를 향하여 동일 방향으로 도출되어 있다.
(외장 부재)
외장 부재(40)는 필름상의 부재이다. 외장 부재(40)는, 예를 들어 융착층, 금속층 및 표면 보호층이 이 순서대로 적층된 라미네이트 필름이다. 융착층은, 예를 들어 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌 등의 폴리올레핀 수지 등으로 구성된다. 금속층은, 예를 들어 알루미늄 등으로 구성된다. 표면 보호층은, 예를 들어 나일론 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트 등으로 구성된다. 외장 부재(40)는, 다른 적층 구조를 갖는 라미네이트 필름이어도 되고, 고분자 필름 단체 또는 금속 필름 단체여도 된다.
외장 부재(40)와 정극 리드(31)의 사이에는, 밀착 필름(41)이 개재되어 있다. 마찬가지로, 외장 부재(40)와 부극 리드(32)의 사이에는, 밀착 필름(41)이 개재되어 있다. 밀착 필름(41)은, 예를 들어 금속 재료와의 접착성이 높은 재료 등으로 구성되어 있다. 이 재료로서는, 예를 들어 폴리올레핀 수지 등의 수지 재료를 들 수 있다.
(정극, 부극 및 세퍼레이터)
권회 전극체(30)는, 세퍼레이터(35) 및 전해질층(36)을 개재시켜 정극(33)과 부극(34)이 적층 및 권회된 것이며, 그 최외주부는, 보호 테이프(37)에 의해 보호되어 있다. 또한, 권회 전극체(30)는, 세퍼레이터(35)를 생략한 것이어도 된다.
정극(33)은, 예를 들어 정극 집전체(33A)의 양면에 정극 활물질층(33B)이 형성된 것이다. 정극 집전체(33A) 및 정극 활물질층(33B)의 구성은, 각각 제1 실시 형태의 정극 집전체(21A) 및 정극 활물질층(21B)과 마찬가지이다. 부극(34)은, 예를 들어 부극 집전체(34A)의 양면에 부극 활물질층(34B)이 형성된 것이다. 부극 집전체(34A) 및 부극 활물질층(34B)의 구성은, 각각 제1 실시 형태의 부극 집전체(22A) 및 부극 활물질층(22B)의 구성과 마찬가지이다. 세퍼레이터(35)의 구성은, 제1 실시 형태의 세퍼레이터(23)의 구성과 마찬가지이다.
(전해질층)
전해질층(36)은, 전해액이 고분자 화합물에 의해 유지된 것이며, 필요에 따라, 각종 첨가제 등의 다른 재료를 포함하고 있어도 된다. 이 전해질층(36)은, 예를 들어 소위 겔상의 전해질이다. 겔상의 전해질은, 높은 이온 전도율(예를 들어, 실온에서 1mS/㎝ 이상)이 얻어짐과 함께 전해액의 누액이 방지되므로 바람직하다.
고분자 화합물로서는, 예를 들어 폴리아크릴로니트릴, 폴리불화비닐리덴, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리프로필렌옥사이드, 폴리포스파젠, 폴리실록산, 폴리불화비닐, 폴리아세트산비닐, 폴리비닐알코올, 폴리메타크릴산메틸, 폴리아크릴산, 폴리메타크릴산, 스티렌-부타디엔 고무, 니트릴-부타디엔 고무, 폴리스티렌, 폴리카르보네이트, 또는 불화비닐리덴과 헥사플루오로피렌의 공중합체 등을 들 수 있다. 이들은 단독이어도 되고, 복수종이 혼합되어도 된다. 그 중에서도, 폴리불화비닐리덴, 또는 불화비닐리덴과 헥사플루오로피렌의 공중합체가 바람직하다. 전기 화학적으로 안정하기 때문이다.
전해액은, 제1 실시 형태와 마찬가지이다. 단, 겔상의 전해질인 전해질층(36)에 있어서, 전해액의 용매란, 액상의 용매뿐만 아니라, 전해질염을 해리시키는 것이 가능한 이온 전도성을 갖는 것까지 포함하는 넓은 개념이다. 따라서, 이온 전도성을 갖는 고분자 화합물을 사용하는 경우에는, 그 고분자 화합물도 용매에 포함된다.
또한, 전해액이 고분자 화합물에 의해 유지된 겔상의 전해질층(36) 대신에, 전해액을 그대로 사용해도 된다. 이 경우에는, 전해액이 세퍼레이터(35)에 함침된다.
(절연층)
도시는 생략하지만, 본 기술의 전지는, 제1 실시 형태와 마찬가지의 절연층을 갖는다. 이 절연층은 전극군인 권회 전극체(30)에 포함되고, 예를 들어 세퍼레이터(35) 및 정극(33)의 사이, 또는 세퍼레이터(35) 및 부극(34)의 사이, 또는 이들 양쪽에 절연층이 형성되어 있다.
절연층의 형성 방법으로서는, 세퍼레이터(35)의 양면 중 적어도 한쪽 면에 도포 형성해도 되고, 정극(33)의 양면 중 적어도 한쪽 면에 도포 형성해도 되고, 부극(34)의 양면 중 적어도 한쪽 면에 도포 형성해도 된다. 절연층을 세퍼레이터(35)의 양면 중 적어도 한쪽 면에 도포 형성하는 경우, 절연층 및 세퍼레이터(35)의 양쪽을 포함하여 세퍼레이터라고 칭하는 경우도 있다.
또한, 전해질층(36)이 절연층이어도 된다. 이 경우, 전해질층(36)은 절연성 입자를 포함하는 것이다. 절연성 입자로서는, 상술한 것과 마찬가지의 것을 사용할 수 있다. 또한, 이 경우, 세퍼레이터(35) 및 정극(33)의 사이, 그리고 세퍼레이터(35) 및 부극(34)의 사이 중 적어도 하나의 사이에, 절연층이 형성되어 있지 않아도 된다.
(2-2) 비수전해질 전지의 제조 방법
비수전해질 전지는, 예를 들어 이하의 3종류의 수순에 의해 제조된다.
(제1 제조 방법)
제1 제조 방법에서는, 최초로, 제1 실시 형태와 마찬가지로 하여 정극(33) 및 부극(34)을 제작한다. 전해액을, 비수용매에 대하여 전해질염을 용해시켜 조제한다.
이어서, 전해액, 고분자 화합물 및 용제를 포함하는 전구 용액을 조제하여 정극(33) 및 부극(34)에 도포한 후, 그 용제를 휘발시켜 겔상의 전해질층(36)을 형성한다. 또한, 전해질층이 절연층인 경우에는, 전구 용액으로서, 절연성 입자를 더 첨가한 것으로 사용한다. 이어서, 정극 집전체(33A)에 정극 리드(31)를 용접하거나 하여 설치함과 함께, 부극 집전체(34A)에 부극 리드(32)를 용접하거나 하여 설치한다.
이어서, 전해질층(36)이 형성된 정극(33)과 부극(34)을 양면에 절연층을 형성한 세퍼레이터(35)를 개재시켜 적층 및 권회한 후, 그 최외주부에 보호 테이프(37)를 접착시켜, 권회 전극체(30)를 제작한다.
마지막으로, 2매의 필름상의 외장 부재(40)의 사이에 권회 전극체(30)를 끼워 넣은 후, 그 외장 부재(40)의 외측 에지부끼리를 열융착 등으로 접착시켜, 권회 전극체(30)를 봉입한다. 이때, 정극 리드(31) 및 부극 리드(32)와 외장 부재(40)의 사이에, 밀착 필름(41)을 삽입한다. 이에 의해, 도 3 및 도 4에 도시한 비수전해질 전지가 완성된다.
(제2 제조 방법)
제2 제조 방법에서는, 최초로, 정극(33)에 정극 리드(31)를 설치함과 함께, 부극(34)에 부극 리드(32)를 설치한다. 이어서, 양면에 절연층을 형성한 세퍼레이터(35)를 개재시켜 정극(33)과 부극(34)을 적층하여 권회시킨 후, 그 최외주부에 보호 테이프(37)를 접착시켜, 권회 전극체(30)의 전구체인 권회체를 제작한다.
이어서, 2매의 필름상의 외장 부재(40)의 사이에 권회체를 끼워 넣은 후, 한 변의 외주연부를 제외한 남은 외주연부를 열융착 등으로 접착시켜, 주머니상의 외장 부재(40)의 내부에 권회체를 수납한다. 이어서, 전해액과, 고분자 화합물의 원료인 단량체와, 중합 개시제와, 필요에 따라 중합 금지제 등의 다른 재료를 포함하는 전해질용 조성물을 조제하여 주머니상의 외장 부재(40)의 내부에 주입한 후, 그 외장 부재(40)의 개구부를 열융착 등으로 밀봉한다. 또한, 전해질층이 절연층인 경우에는, 전해질용 조성물로서, 절연성 입자를 더 첨가한 것을 사용한다.
마지막으로, 단량체를 열중합시켜 고분자 화합물로 하고, 겔상의 전해질층(36)을 형성한다. 이에 의해, 비수전해질 전지가 완성된다.
(제3 제조 방법)
제3 제조 방법에서는, 최초로, 고분자 화합물 및 절연성 입자가 양면에 도포된 세퍼레이터(35)를 사용하는 것을 제외하고, 상기한 제2 제조 방법과 마찬가지로, 권회체를 형성하여 주머니상의 외장 부재(40)의 내부에 수납한다.
이어서, 전해액을 조제하여 외장 부재(40)의 내부에 주입한 후, 그 외장 부재(40)의 개구부를 열융착 등으로 밀봉한다. 마지막으로, 외장 부재(40)에 가중을 가하면서 가열하여, 고분자 화합물을 통하여 세퍼레이터(35)를 정극(33) 및 부극(34)에 밀착시킨다. 이에 의해, 전해액이 고분자 화합물에 함침되고, 그 고분자 화합물이 겔화하여 절연성 입자를 포함하는 전해질층(36)(즉, 절연층)이 형성되기 때문에, 비수전해질 전지가 완성된다.
(효과)
본 기술의 제2 실시 형태에 관한 전지에서는, 제1 실시 형태와 마찬가지의 효과를 얻을 수 있다.
3. 제3 실시 형태
본 기술의 제3 실시 형태에서는, 전지 팩의 구성의 일례에 대하여, 도 5 및 도 6을 참조하면서 설명한다.
이 전지 팩은, 하나의 이차 전지(단전지)를 사용한 간이형의 전지 팩(소위 소프트 팩)이며, 예를 들어 스마트폰으로 대표되는 전자 기기 등에 내장된다. 전지 팩은, 전지 셀(111)과, 전지 셀(111)에 접속되는 회로 기판(116)을 구비하고 있다. 전지 셀(111)은, 예를 들어 제2 실시 형태에 관한 라미네이트 필름형의 이차 전지이다.
전지 셀(111)의 양측면에는, 한 쌍의 점착 테이프(118, 119)가 부착되어 있다. 회로 기판(116)에는, 보호 회로(PCM: Protection Circuit Module)가 형성되어 있다. 이 회로 기판(116)은, 전지 셀(111)의 정극 리드(112) 및 부극 리드(113)에 대하여 한 쌍의 탭(114, 115)을 통하여 접속되어 있음과 함께, 외부 접속용의 커넥터를 갖는 리드선(117)에 접속되어 있다. 또한, 회로 기판(116)이 전지 셀(111)에 접속된 상태에 있어서, 그 회로 기판(116)은, 라벨(120) 및 절연 시트(131)에 의해 상하로부터 보호되어 있다. 라벨(120)이 부착됨으로써, 회로 기판(116) 및 절연 시트(131) 등이 고정되어 있다.
또한, 전지 팩은, 도 6에 도시하는 바와 같이, 전원에 상당하는 전지 셀(111)과, 회로 기판(116)을 구비하고 있다. 회로 기판(116)은, 예를 들어 제어부(121)와, 스위치부(122)와, PTC(123)와, 온도 검출부(124)를 구비하고 있다. 전지 셀(111)은, 정극 단자(125) 및 부극 단자(127)를 통하여 외부와 접속 가능하기 때문에, 그 전지 셀(111)은, 정극 단자(125) 및 부극 단자(127)를 통하여 충방전된다. 온도 검출부(124)는, 온도 검출 단자(소위 T 단자)(126)를 사용하여 온도를 검출 가능하다.
제어부(121)는, 전지 팩 전체의 동작(전지 셀(111)의 사용 상태를 포함함)을 제어하는 것이며, 예를 들어 중앙 연산 처리 장치(CPU) 및 메모리 등을 포함하고 있다.
이 제어부(121)는, 예를 들어 전지 전압이 과충전 검출 전압에 도달하면, 스위치부(122)를 절단시킴으로써, 전지 셀(111)의 전류 경로에 충전 전류가 흐르지 않도록 한다. 또한, 제어부(121)는, 예를 들어 충전 시에 있어서 대전류가 흐르면, 스위치부(122)를 절단시켜, 충전 전류를 차단한다.
이밖에, 제어부(121)는, 예를 들어 전지 전압이 과방전 검출 전압에 도달하면, 스위치부(122)를 절단시킴으로써, 전지 셀(111)의 전류 경로에 방전 전류가 흐르지 않도록 한다. 또한, 제어부(121)는, 예를 들어 방전 시에 있어서 대전류가 흐르면, 스위치부(122)를 절단시킴으로써, 방전 전류를 차단한다.
또한, 이차 전지의 과충전 검출 전압의 일례로서는, 4.20V±0.05V 등이다. 과방전 검출 전압의 일례로서는, 2.4V±0.1V 등이다.
스위치부(122)는, 제어부(121)의 지시에 따라, 전지 셀(111)의 사용 상태(전지 셀(111)과 외부 기기의 접속의 가부)를 전환하는 것이다. 이 스위치부(122)는, 예를 들어 충전 제어 스위치 및 방전 제어 스위치 등을 포함하고 있다. 충전 제어 스위치 및 방전 제어 스위치는, 예를 들어 금속 산화물 반도체를 사용한 전계 효과 트랜지스터(MOSFET) 등의 반도체 스위치이다. 또한, 충방전 전류는, 예를 들어 스위치부(122)의 ON 저항에 기초하여 검출된다.
온도 검출부(124)는, 전지 셀(111)의 온도를 측정하여, 그 측정 결과를 제어부(121)에 출력하는 것이며, 예를 들어 서미스터 등의 온도 검출 소자를 포함하고 있다. 또한, 온도 검출부(124)에 의한 측정 결과는, 이상 발열 시에 있어서 제어부(121)가 충방전 제어를 행하는 경우나, 제어부(121)가 잔류 용량의 산출 시에 있어서 보정 처리를 행하는 경우 등에 사용된다.
또한, 회로 기판(116)은, PTC(123)를 구비하고 있지 않아도 된다. 이 경우에는, 별도로 회로 기판(116)에 PTC 소자가 부설되어 있어도 된다.
4. 제4 실시 형태
본 기술의 제4 실시 형태에서는, 전자 기기의 구성의 일례에 대하여, 도 7을 참조하면서 설명한다.
전자 기기(300)는, 전자 기기 본체의 전자 회로(301)와, 전지 팩(200)을 구비한다. 전지 팩(200)은, 정극 단자(231a) 및 부극 단자(231b)를 통하여 전자 회로(301)에 대하여 전기적으로 접속되어 있다. 전자 기기(300)는, 예를 들어 유저에 의해 전지 팩(200)을 착탈 가능한 구성을 갖고 있다. 또한, 전자 기기(300)의 구성은 이것에 한정되는 것은 아니며, 유저에 의해 전지 팩(200)을 전자 기기(300)로부터 제거 불가능하도록, 전지 팩(200)이 전자 기기(300) 내에 내장되어 있는 구성을 가져도 된다.
전지 팩(200)의 충전 시에는, 전지 팩(200)의 정극 단자(231a), 부극 단자(231b)가 각각, 충전기(도시하지 않음)의 정극 단자, 부극 단자에 접속된다. 한편, 전지 팩(200)의 방전 시(전자 기기(300)의 사용 시)에는, 전지 팩(200)의 정극 단자(231a), 부극 단자(231b)가 각각, 전자 회로(301)의 정극 단자, 부극 단자에 접속된다.
전자 기기(300)로서는, 예를 들어 노트북형 퍼스널 컴퓨터, 태블릿형 컴퓨터, 휴대 전화(스마트폰 등), 휴대 정보 단말기(Personal Digital Assistants: PDA), 표시 장치(LCD, EL 디스플레이, 전자 페이퍼, 헤드 마운트 디스플레이(HMD) 등), 촬상 장치(디지털 스틸 카메라, 디지털 비디오 카메라 등), 오디오 기기(포터블 오디오 플레이어 등), 게임 기기, 무선 전화기 핸드셋, 전자 서적, 전자 사전, 라디오, 헤드폰, 내비게이션 시스템, 메모리 카드, 페이스 메이커, 보청기, 전동 공구, 전기 면도기, 냉장고, 에어컨, 텔레비전, 스테레오, 온수기, 전자레인지, 식기 세척기, 세탁기, 건조기, 조명 기기, 완구, 의료 기기, 로봇, 로드 컨디셔너, 신호기 등을 들 수 있지만, 이것에 한정되는 것은 아니다.
(전자 회로)
전자 회로(301)는, 예를 들어 CPU, 주변 로직부, 인터페이스부 및 기억부 등을 구비하고, 전자 기기(300)의 전체를 제어한다.
(전지 팩)
전지 팩(200)은, 조전지(201)와, 충방전 회로(202)를 포함하는 조전지의 전지 팩이다. 조전지(201)는, 복수의 이차 전지(201a)를 직렬 및/또는 병렬로 접속하여 구성되어 있다. 복수의 이차 전지(201a)는, 예를 들어 n 병렬 m 직렬(n, m은 양의 정수)로 접속된다. 또한, 도 7에서는, 6개의 이차 전지(201a)가 2 병렬 3 직렬(2P3S)로 접속된 예가 도시되어 있다. 이차 전지(201a)로서는, 제1 실시 형태에 관한 전지가 사용된다.
충전 시에는, 충방전 회로(202)는, 조전지(201)에 대한 충전을 제어한다. 한편, 방전 시(즉 전자 기기(300)의 사용 시)에는, 충방전 회로(202)는 전자 기기(300)에 대한 방전을 제어한다.
전지 팩(200) 대신에, 제1 실시 형태 혹은 제2 실시 형태에 관한 전지 또는 제3 실시 형태에 관한 단전지의 전지 팩을 사용해도 된다.
5. 제5 실시 형태
본 기술의 제5 실시 형태에서는, 제1 실시 형태 또는 제2 실시 형태에 관한 전지를 축전 장치에 구비하는 축전 시스템의 예에 대하여 설명한다.
이 축전 시스템은, 전력을 사용하는 것인 한, 어떠한 것이어도 되며, 단순한 전력 장치도 포함한다. 이 전력 시스템은, 예를 들어 스마트 그리드, 가정용 에너지 관리 시스템(HEMS), 차량 등을 포함하고, 축전도 가능하다.
축전 장치(축전 모듈)는, 예를 들어 주택을 비롯한 건축물용 또는 발전 설비용의 전력 저장용 전원 등에 적용되는 것이다. 축전 장치의 일례로서는, 복수의 전지가 병렬 및 직렬 중 적어도 하나로 접속된 전지 블록과, 이들 전지 블록의 충전 및 방전을 제어하는 제어부를 포함하는 축전 모듈을 들 수 있다. 축전 장치의 구성의 일례는, 예를 들어 복수의 전지 블록이 외장 케이스에 수납되는 것이다. 전지에는, 제1 실시 형태에 관한 전지를 사용할 수 있다.
축전 시스템의 예로서는, 예를 들어 이하의 제1 내지 제5 축전 시스템 등을 들 수 있다. 제1 축전 시스템은, 재생 가능 에너지로부터 발전을 행하는 발전 장치에 의해 축전 장치가 충전되는 축전 시스템이다. 제2 축전 시스템은, 축전 장치를 갖고, 축전 장치에 접속되는 전자 기기에 전력을 공급하는 축전 시스템이다. 제3 축전 시스템은, 축전 장치로부터, 전력의 공급을 받는 전자 기기를 포함하는 축전 시스템이다. 이들 축전 시스템은, 외부의 전력 공급망과 협동하여 전력의 효율적인 공급을 도모하는 시스템으로서 실시된다.
제4 축전 시스템은, 다른 기기와 네트워크를 통하여 신호를 송수신하는 전력 정보 송수신부를 구비하고, 송수신부가 수신한 정보에 기초하여, 상술한 축전 장치의 충방전 제어를 행하는 전력 시스템이다. 제5 축전 시스템은, 상술한 축전 장치로부터, 전력의 공급을 받거나, 또는 발전 장치 또는 전력망으로부터 축전 장치에 전력을 공급하는 전력 시스템이다. 이하, 주택 및 전동 차량에 적용되는 축전 시스템에 대하여 설명한다.
(축전 시스템의 구성)
이하, 도 8을 참조하여, 제5 실시 형태에 관한 축전 시스템(전력 시스템)(400)의 구성예에 대하여 설명한다. 이 축전 시스템(400)은 주택용의 축전 시스템이며, 화력 발전(402a), 원자력 발전(402b), 수력 발전(402c) 등의 집중형 전력 계통(402)으로부터 전력망(409), 정보망(412), 스마트 미터(407), 파워 허브(408) 등을 통하여, 전력이 축전 장치(403)에 공급된다. 이와 함께, 가정 내 발전 장치(404) 등의 독립 전원으로부터 전력이 축전 장치(403)에 공급된다. 축전 장치(403)에 공급된 전력이 축전된다. 축전 장치(403)를 사용하여, 주택(401)에서 사용하는 전력이 급전된다. 주택(401)에 한하지 않고 빌딩에 관해서도 마찬가지의 축전 시스템을 사용할 수 있다.
주택(401)에는, 가정 내 발전 장치(404), 전력 소비 장치(405), 축전 장치(403), 각 장치를 제어하는 제어 장치(410), 스마트 미터(407), 파워 허브(408), 각종 정보를 취득하는 센서(411)가 설치되어 있다. 각 장치는 전력망(409) 및 정보망(412)에 의해 접속되어 있다. 가정 내 발전 장치(404)로서, 태양 전지, 연료 전지 등이 이용되고, 발전한 전력이 전력 소비 장치(405) 및/또는 축전 장치(403)에 공급된다. 전력 소비 장치(405)는, 냉장고(405a), 공조 장치(405b), 텔레비전 수신기(405c), 욕조(405d) 등이다. 또한, 전력 소비 장치(405)에는 전동 차량(406)이 포함된다. 전동 차량(406)은 전기 자동차(406a), 하이브리드카(406b), 전기 바이크(406c) 등이다.
축전 장치(403)는, 제1 실시 형태 또는 제2 실시 형태에 관한 전지를 1 이상 포함한다. 스마트 미터(407)는, 상용 전력의 사용량을 측정하고, 측정된 사용량을, 전력 회사에 송신하는 기능을 구비하고 있다. 전력망(409)은, 직류 급전, 교류 급전, 비접촉 급전 중 어느 하나 또는 복수의 조합이어도 된다.
각종 센서(411)는, 예를 들어 인체 감지 센서, 조도 센서, 물체 검지 센서, 소비 전력 센서, 진동 센서, 접촉 센서, 온도 센서, 적외선 센서 등이다. 각종 센서(411)에 의해 취득된 정보는, 제어 장치(410)에 송신된다. 센서(411)로부터의 정보에 의해, 기상 상태, 사람 상태 등이 파악되어 전력 소비 장치(405)를 자동적으로 제어하여 에너지 소비를 최소로 할 수 있다. 또한, 제어 장치(410)는, 주택(401)에 관한 정보를, 인터넷을 통하여 외부의 전력 회사 등에 송신할 수 있다.
파워 허브(408)에 의해, 전력선의 분기, 직류 교류 변환 등의 처리가 이루어진다. 제어 장치(410)와 접속되는 정보망(412)의 통신 방식으로서는, UART(Universal Asynchronous Receiver-Transceiver: 비동기 시리얼 통신용 송수신 회로) 등의 통신 인터페이스를 사용하는 방법, Bluetooth(등록 상표), ZigBee, Wi-Fi 등의 무선 통신 규격에 의한 센서 네트워크를 이용하는 방법이 있다. Bluetooth(등록 상표) 방식은, 멀티미디어 통신에 적용되어, 1대다 접속의 통신을 행할 수 있다. ZigBee는, IEEE(Institute of Electrical and Electronics Engineers) 802.15.4의 물리층을 사용하는 것이다. IEEE 802.15.4는, PAN(Personal Area Network) 또는 W(Wireless) PAN이라고 불리는 단거리 무선 네트워크 규격의 명칭이다.
제어 장치(410)는, 외부의 서버(413)와 접속되어 있다. 이 서버(413)는, 주택(401), 전력 회사 및 서비스 프로바이더 중 어느 것에 의해 관리되어 있어도 된다. 서버(413)가 송수신하는 정보는, 예를 들어 소비 전력 정보, 생활 패턴 정보, 전력 요금, 날씨 정보, 천재 정보, 전력 거래에 관한 정보이다. 이들 정보는, 가정 내의 전력 소비 장치(예를 들어 텔레비전 수신기)로부터 송수신해도 되지만, 가정 밖의 장치(예를 들어, 휴대 전화기 등)로부터 송수신해도 된다. 이들 정보는 표시 기능을 갖는 기기, 예를 들어 텔레비전 수신기, 휴대 전화기, PDA 등에 표시되어도 된다.
각 부를 제어하는 제어 장치(410)는 CPU, RAM, ROM 등으로 구성되며, 이 예에서는 축전 장치(403)에 저장되어 있다. 제어 장치(410)는, 축전 장치(403), 가정 내 발전 장치(404), 전력 소비 장치(405), 각종 센서(411), 서버(413)와 정보망(412)에 의해 접속되며, 예를 들어 상용 전력의 사용량과 발전량을 조정하는 기능을 갖고 있다. 또한, 그 밖에도 전력 시장에서 전력 거래를 행하는 기능 등을 구비하고 있어도 된다.
이상과 같이, 전력이 화력 발전(402a), 원자력 발전(402b), 수력 발전(402c) 등의 집중형 전력 계통(402)뿐만 아니라, 가정 내 발전 장치(404)(태양광 발전, 풍력 발전)의 발전 전력을 축전 장치(403)에 축적할 수 있다. 따라서, 가정 내 발전 장치(404)의 발전 전력이 변동되어도, 외부에 송출하는 전력량을 일정하게 하거나, 또는 필요한 만큼 방전하는 등의 제어를 행할 수 있다. 예를 들어, 태양광 발전에서 얻어진 전력을 축전 장치(403)에 축적함과 함께, 야간에는 요금이 싼 심야 전력을 축전 장치(403)에 축적하고, 낮의 요금이 비싼 시간대에 축전 장치(403)에 의해 축전된 전력을 방전하여 이용하는 등의 사용 방법도 가능하다.
또한, 이 예에서는, 제어 장치(410)가 축전 장치(403) 내에 저장되는 예를 설명하였지만, 스마트 미터(407) 내에 저장되어도 되고, 단독으로 구성되어 있어도 된다. 또한, 축전 시스템(400)은, 집합 주택에 있어서의 복수의 가정을 대상으로 하여 사용되어도 되고, 복수의 단독 주택을 대상으로 하여 사용되어도 된다.
6. 제6 실시 형태
본 기술의 제6 실시 형태에서는, 제1 실시 형태 또는 제2 실시 형태에 관한 전지를 구비하는 전동 차량의 일례에 대하여 설명한다. 전동 차량으로서는, 철도 차량, 골프 카트, 전동 카트, 전기 자동차(하이브리드 자동차를 포함함), 농경용 작업 차량(트랙터, 콤바인 등) 등을 들 수 있다. 이하에서는, 전기 자동차의 예에 대하여 설명한다.
도 9를 참조하여, 본 기술의 제6 실시 형태에 관한 전동 차량의 구성예에 대하여 설명한다. 이 하이브리드 차량(500)은, 시리즈 하이브리드 시스템을 채용하는 하이브리드 차량이다. 시리즈 하이브리드 시스템은, 엔진으로 움직이는 발전기에서 발전된 전력, 또는 그것을 배터리에 일단 모아 둔 전력을 사용하여, 전력 구동력 변환 장치(503)로 주행하는 차이다.
이 하이브리드 차량(500)에는, 엔진(501), 발전기(502), 전력 구동력 변환 장치(503), 구동륜(504a), 구동륜(504b), 차륜(505a), 차륜(505b), 배터리(508), 차량 제어 장치(509), 각종 센서(510), 충전구(511)가 탑재되어 있다. 배터리(508)로서는, 제1 실시 형태 또는 제2 실시 형태에 관한 전지가 사용된다.
하이브리드 차량(500)은, 전력 구동력 변환 장치(503)를 동력원으로 하여 주행한다. 전력 구동력 변환 장치(503)의 일례는 모터이다. 배터리(508)의 전력에 의해 전력 구동력 변환 장치(503)가 작동하고, 이 전력 구동력 변환 장치(503)의 회전력이 구동륜(504a, 504b)에 전달된다. 또한, 필요한 개소에 직류-교류(DC-AC) 또는 역변환(AC-DC 변환)을 사용함으로써, 전력 구동력 변환 장치(503)가 교류 모터여도, 직류 모터여도 적용 가능하다. 각종 센서(510)는, 차량 제어 장치(509)를 통하여 엔진 회전수를 제어하거나, 도시하지 않은 스로틀 밸브의 개방도(스로틀 개방도)를 제어하거나 한다. 각종 센서(510)에는 속도 센서, 가속도 센서, 엔진 회전수 센서 등이 포함된다.
엔진(501)의 회전력은 발전기(502)에 전달되며, 그 회전력에 의해 발전기(502)에 의해 생성된 전력을 배터리(508)에 축적하는 것이 가능하다.
도시하지 않은 제동 기구에 의해 하이브리드 차량(500)이 감속하면, 그 감속 시의 저항력이 전력 구동력 변환 장치(503)에 회전력으로서 가해지고, 이 회전력에 의해 전력 구동력 변환 장치(503)에 의해 생성된 회생 전력이 배터리(508)에 축적된다.
배터리(508)는, 충전구(511)를 통하여 하이브리드 차량(500)의 외부의 전원에 접속됨으로써, 그 외부 전원으로부터 충전구(511)를 입력구로 하여 전력 공급을 받고, 받은 전력을 축적하는 것도 가능하다.
도시하지 않았지만, 전지에 관한 정보에 기초하여 차량 제어에 관한 정보 처리를 행하는 정보 처리 장치를 구비하고 있어도 된다. 이러한 정보 처리 장치로서는, 예를 들어 전지의 잔량에 관한 정보에 기초하여, 전지 잔량 표시를 행하는 정보 처리 장치 등이 있다.
또한, 이상은, 엔진으로 움직이는 발전기에서 발전된 전력, 또는 그것을 배터리에 일단 모아 둔 전력을 사용하여, 모터로 주행하는 시리즈 하이브리드차를 예로서 설명하였다. 그러나, 엔진과 모터의 출력을 모두 구동원으로 하여, 엔진만으로 주행, 모터만으로 주행, 엔진과 모터 주행이라고 하는 3개의 방식을 적절하게 전환하여 사용하는 패러렐 하이브리드차에 대해서도 본 기술은 유효하게 적용 가능하다. 또한, 엔진을 사용하지 않고 구동 모터만에 의한 구동으로 주행하는 소위, 전동 차량에 대해서도 본 기술은 유효하게 적용 가능하다.
<실시예>
이하, 실시예에 의해 본 기술을 상세하게 설명한다. 또한, 본 기술은, 하기의 실시예의 구성에 한정되는 것은 아니다.
이하의 설명에 있어서의 화학식 A 내지 화학식 N은 하기와 같다.
화학식 A: 식 (2-1)로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00008
화학식 B: 식 (1-1)로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00009
화학식 C: 식 (1-2)로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00010
화학식 D: 식 (1-3)으로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00011
화학식 E: 식 (1-4)로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00012
화학식 F: 식 (2-2)로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00013
화학식 G: 식 (2-3)으로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00014
화학식 H: 식 (2-4)로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00015
화학식 I: 식 (2-5)로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00016
화학식 J: 식 (1-5)로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00017
화학식 K: 식 (2-6)으로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00018
화학식 L: 식 (2-7)로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00019
화학식 M: 식 (2-8)로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00020
화학식 N: 식 (3)으로 표시되는 화합물
Figure 112018033914979-pct00021
<실시예 1-1>
(정극의 제작)
탄산리튬(Li2CO3)과 탄산코발트(CoCO3)를 0.5:1의 몰비로 혼합한 후, 공기 중에 있어서 900℃에서 5시간 소성함으로써, 리튬코발트 복합 산화물(LiCoO2)을 얻었다.
계속해서, 정극 활물질로서 리튬코발트 복합 산화물 91질량부와, 도전제로서 그래파이트 6질량부와, 결착제로서 폴리불화비닐리덴 3질량부를 혼합함으로써 정극 합제로 한 후, N-메틸-2-피롤리돈(NMP)에 분산시킴으로써, 페이스트상의 정극 합제 슬러리로 하였다.
마지막으로, 띠상의 알루미늄박(12㎛ 두께)을 포함하는 정극 집전체의 양면에 정극 합제 슬러리를 도포하여 건조시킨 후, 롤 프레스기로 압축 성형함으로써, 정극 활물질층을 형성하였다. 그 후, 정극 집전체의 일단에, 알루미늄제의 정극 리드를 용접하여 설치하였다.
(부극의 제작)
부극 활물질로서 평균 입경 15㎛의 입상 흑연 분말 96질량％와, 스티렌-부타디엔 공중합체의 아크릴산 변성체 1.5질량％와, 카르복시메틸셀룰로오스 1.5질량％와, 적량의 물을 교반하여, 부극 슬러리를 조제하였다.
이어서, 이 부극 합제 슬러리를 두께 15㎛의 띠상 구리박을 포함하는 부극 집전체의 양면에 균일하게 도포하여 건조시키고, 압축 성형하여 부극 활물질층을 형성하였다. 그때, 정극 활물질의 양과 부극 활물질의 양을 조정하고, 완전 충전 시에 있어서의 개회로 전압(즉 전지 전압)을 표 1에 기재된 전압값이 되도록 하였다.
(세퍼레이터의 제작)
세퍼레이터로서, 하기의 세퍼레이터의 양면에 절연층을 형성한 내열 절연층을 갖는 세퍼레이터를 사용하였다.
절연 재료인 세라믹스 입자(무기 입자)로서의 알루미나 입자를, 폴리불화비닐리덴:알루미나 입자=20:80(질량비)으로 분산시킨 폴리불화비닐리덴 용액을 조제하였다. 이어서, 알루미나 입자를 분산시킨 폴리불화비닐리덴 용액에, 두께 12㎛의 미다공성 폴리에틸렌 세퍼레이터를 침지하고, 그 후 물로 N-메틸-2-피롤리돈을 제거한 후 80℃의 열풍으로 건조시켰다. 이에 의해, 미다공성 폴리에틸렌 세퍼레이터의 양면에, 총 5㎛의 절연층을 형성하여, 내열 절연층을 갖는 세퍼레이터를 제작하였다.
(전해액의 조제)
전해액은, 용매로서 프로필렌카르보네이트:에틸메틸카르보네이트=5:95(질량비)의 비율로 혼합한 것에, 전해질염으로서 LiPF6을 1.2mol/kg 용해시킨 것에, 첨가제로서 화학식 B를 전해액 전체에 대하여 1질량％ 첨가함으로써 얻었다.
(전지의 조립)
정극과, 내열 절연층을 갖는 세퍼레이터와, 부극을 적층하여 적층체로 하고, 또한 이 적층체를 그 긴 변 방향으로 권회함으로써 전극 권회체를 얻었다. 이 전극 권회체를, 알루미늄박이 한 쌍의 수지 필름 사이에 끼워져 이루어지는 외장 필름 사이에 끼우고, 전해액을 주입할 일 방향을 남기고 외주연부를 열융착하였다. 그 후, 전해액을 주입하고 남은 외장 필름의 외주연부를 감압 하에서 열융착함으로써 밀봉하고, 전극 권회체를 외장 필름 중에 밀폐하였다. 또한, 이때, 정극 단자 및 부극 단자의 수지편을 맞붙인 부분을, 외장 필름의 밀봉부에 끼워 넣었다. 이와 같이 하여 전지(라미네이트 필름형 전지)를 완성하였다.
<실시예 1-2> 내지 <실시예 1-35>
표 1에 기재된 바와 같이, 전해액 용매의 조성을 바꾼 것 이외에는, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
<비교예 1-1> 내지 <비교예 1-24>
표 1에 기재된 바와 같이, 절연층의 형성의 유무, 전해액 용매의 조성, 그리고 첨가제의 종류 및 양 중 적어도 하나를 바꾼 것 이외에는, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다. 또한, 절연층을 형성하지 않는 경우, 내열 절연층을 갖는 세퍼레이터 대신에, 두께 12㎛의 미다공성 폴리에틸렌 세퍼레이터를 사용하였다.
(평가)
제작한 전지에 대하여, 이하에 설명하는 사이클 특성의 평가를 행하였다.
(사이클 특성의 평가)
사이클 특성은, 우선, 30℃에서 3사이클의 충방전을 행하였다. 3사이클째까지의 충방전은, 1mA/㎠의 정전류 밀도로 전지 전압이 소정의 전압(표 1에 나타내는 충전 전압)에 도달할 때까지 충전하고, 그 소정 전압의 정전압으로 전류 밀도가 0.02mA/㎠에 도달할 때까지 충전한 후, 1mA/㎠의 정전류 밀도로 전지 전압이 소정의 전압(2.5V)에 도달할 때까지 행하였다. 이어서, 50℃에서 1mA/㎠의 정전류 밀도로 전지 전압이 소정의 전압(표 1에 나타내는 충전 전압)에 도달할 때까지 충전하고, 그 소정 전압의 정전압으로 전류 밀도가 0.02mA/㎠에 도달할 때까지 충전한 후, 50℃에서 방전한다고 하는 4사이클째의 충방전을 행하였다. 이때, 방전은, 50℃에서 1mA/㎠의 정전류 밀도로 전지 전압이 소정의 전압(2.5V)에 도달할 때까지 행하였다. 동일 충방전 조건으로 100사이클의 충방전을 행하고, 4사이클째의 방전 용량을 100으로 한 경우의 104사이클째의 방전 용량 유지율(％)을 구하였다.
측정 결과를 표 1에 나타낸다
Figure 112018033914979-pct00022
Figure 112018033914979-pct00023
*EC: 에틸렌카르보네이트, PC: 프로필렌카르보네이트, EMC: 에틸메틸카르보네이트, DMC: 디메틸카르보네이트
전해액 용매 조성의 항목의 수치는, 비수용매의 전체 질량에 대한 질량 백분율[질량％]이다(이하의 표 2 내지 표 10에 있어서도 마찬가지임).
표 1에 나타내는 바와 같이, 실시예 1-1 내지 실시예 1-35에서는, 절연층을 갖고, 또한 프로필렌카르보네이트 5질량％ 이상을 포함하는 비수용매, 및 첨가제로서 화학식 B를 포함하는 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성을 향상시킬 수 있었다.
<실시예 2-1> 내지 <실시예 2-59>
표 2에 기재된 바와 같이, 첨가제의 종류 및 양을 바꾼 것 이외에는, 실시예 1-18과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
<비교예 2-1> 내지 <비교예 2-4>
표 2에 기재된 바와 같이, 첨가제의 종류 및 양을 변화시킨 것 이외에는, 실시예 2-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(평가)
제작한 전지에 대하여, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 사이클 특성의 평가를 행하였다. 측정 결과를 표 2에 나타낸다. 또한, 실시예 1-18, 비교예 1-9 내지 비교예 1-10 및 비교예 1-20 내지 비교예 1-22의 측정 결과도, 표 2에 나타내었다.
Figure 112018033914979-pct00024
Figure 112018033914979-pct00025
표 2에 나타내는 바와 같이, 실시예 2-1 내지 실시예 2-59 및 실시예 1-18에서는, 절연층을 갖고, 또한 프로필렌카르보네이트 5질량％ 이상을 포함하는 비수용매, 및 첨가제로서 화학식 A 내지 화학식 D 및 화학식 F 내지 화학식 M 중 어느 하나를 포함하는 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성을 향상시킬 수 있었다. 첨가제의 양이 0.1질량％ 이상 3질량％ 이하인 경우에, 보다 우수한 효과를 얻을 수 있었다.
<실시예 3-1> 내지 <실시예 3-42>
전해액 용매 조성, 첨가제의 종류 및 양을, 표 3에 나타내는 바와 같이 바꾼 것 이외에는, 실시예 2-3과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(평가)
제작한 전지에 대하여, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 사이클 특성의 평가를 행하였다. 측정 결과를 표 3에 나타낸다. 또한, 실시예 2-3, 실시예 1-18, 실시예 2-17, 실시예 2-22 및 실시예 2-27의 측정 결과도, 표 3에 나타내었다.
Figure 112018033914979-pct00026
Figure 112018033914979-pct00027
표 3에 나타내는 바와 같이, 실시예 3-1 내지 실시예 3-42에서는, 다양한 다른 첨가제 등을 사용한 경우에 있어서도, 절연층을 갖고, 또한 프로필렌카르보네이트 5질량％ 이상을 포함하는 비수용매, 및 첨가제로서 화학식 A, 화학식 B, 화학식 D, 화학식 F 및 화학식 G 중 어느 하나를 포함하는 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성을 향상시킬 수 있었다.
<실시예 4-1> 내지 <실시예 4-60>
전해액 용매의 조성, 첨가제의 종류 및 양, 그리고 충전 전압을, 표 4에 나타내는 바와 같이 바꾼 것 이외에는, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
<비교예 4-1> 내지 <비교예 4-9>
절연층의 형성의 유무, 전해액 용매의 조성, 그리고 첨가제의 종류 및 양 중 적어도 하나를, 표 4에 나타내는 바와 같이 바꾼 것 이외에는, 실시예 4-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(평가)
제작한 전지에 대하여, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 사이클 특성의 평가를 행하였다. 측정 결과를 표 4에 나타낸다. 또한, 충전 시의 소정 전압은 표 4에 나타내는 전압값이다.
Figure 112018033914979-pct00028
Figure 112018033914979-pct00029
표 4에 나타내는 바와 같이, 충전 전압이 4.2V인 경우에 있어서, 실시예 4-1 내지 실시예 4-60에서는, 절연층을 갖고, 또한 프로필렌카르보네이트 5질량％ 이상을 포함하는 비수용매, 및 첨가제로서 화학식 A 내지 화학식 D 및 화학식 F 내지 화학식 M 중 어느 하나를 포함하는 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성을 향상시킬 수 있었다.
<실시예 5-1>
(정극 및 부극의 제작)
실시예 1-1과 마찬가지로 하여 정극 및 부극을 제작하였다.
(전해질층(절연층)의 형성)
제작된 정극 및 부극 상에, 절연층으로서, 절연 재료인 세라믹스 입자로서 알루미나 입자를 포함하는 겔상 전해질층을 형성하였다.
겔상 전해질층을 형성하기 위해서는, 우선, 헥사플루오로프로필렌이 6.9질량％인 비율로 공중합된 폴리불화비닐리덴과, 평균 입경 0.3㎛의 알루미나 입자 분말과, 비수전해액과, 디메틸카르보네이트를 혼합하고, 교반, 용해시켜, 졸상의 전해질 용액을 얻었다.
여기서, 비수전해액은, 에틸렌카르보네이트:프로필렌카르보네이트의 혼합 용매(질량비=1:1)에, LiPF6을 1mol/kg의 비율로 용해시키고, 첨가제로서 화학식 A를 0.01질량％ 첨가하였다.
이어서, 얻어진 졸상의 전해질 용액을 정극 및 부극의 양면에 균일하게 도포하였다. 그 후, 건조시켜 디메틸카르보네이트를 제거하였다. 이와 같이 하여, 정극 및 부극의 양면에 겔상 전해질층을 형성하였다.
이어서, 상술한 바와 같이 하여 제작된, 양면에 겔상 전해질층이 형성된 띠상의 정극과, 양면에 겔상 전해질층이 형성된 띠상의 부극을 적층하여 적층체로 하고, 또한 이 적층체를 그 긴 변 방향으로 권회함으로써 전극 권회체를 얻었다. 마지막으로, 이 전극 권회체를, 알루미늄박이 한 쌍의 수지 필름 사이에 끼워져 이루어지는 외장 필름 사이에 끼우고, 외장 필름의 외주연부를 감압 하에서 열융착함으로써 밀봉하고, 전극 권회체를 외장 필름 중에 밀폐하였다. 또한, 이때, 정극 단자 및 부극 단자에 수지편을 맞붙인 부분을, 외장 필름의 밀봉부에 끼워 넣었다. 이와 같이 하여 겔상 전해질 전지를 완성하였다.
<실시예 5-2> 내지 <실시예 5-25>
표 5에 기재된 바와 같이, 전해액 용매 조성, 첨가제의 종류 및 양을 바꾼 것 이외에는, 실시예 5-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
<비교예 5-1> 내지 <비교예 5-9>
절연층의 형성의 유무, 전해액 용매 조성, 그리고 첨가제의 종류 및 양 중 적어도 하나를, 표 5에 기재된 바와 같이 바꾼 것 이외에는, 실시예 5-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(평가)
제작한 전지에 대하여, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 사이클 특성의 평가를 행하였다. 측정 결과를 표 5에 나타낸다. 또한, 충전 시의 소정 전압은 표 5에 나타내는 전압값이다.
Figure 112018033914979-pct00030
표 5에 나타내는 바와 같이, 실시예 5-1 내지 실시예 5-25에서는, 절연층을 갖고, 또한 프로필렌카르보네이트 5질량％ 이상을 포함하는 비수용매, 및 첨가제로서 화학식 A 내지 화학식 B, 화학식 D 및 화학식 F 내지 화학식 G 중 어느 하나를 포함하는 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성을 향상시킬 수 있었다.
<실시예 6-1>
부극 활물질로서 규소를 사용한 하기 부극을 제작하였다. 충전 전압을 4.35V가 되도록 정극 활물질의 양과 부극 활물질의 양을 조정하였다. 전해액 용매의 조성을 에틸렌카르보네이트:프로필렌카르보네이트:에틸메틸카르보네이트=33.3:33.3:33.4(질량비)로 하고, 첨가제 및 첨가량을 표 6에 기재된 바와 같이 바꾸었다. 이상의 것 이외에는, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(부극의 제작)
부극 활물질로서 평균 입경 5㎛의 규소 분말을 사용하고, 이 규소 분말 90질량부와, 흑연 분말 5질량부와, 결착제로서 폴리이미드 전구체 5질량부를 혼합하고, N-메틸-2-피롤리돈을 첨가하여 슬러리를 작성하였다. 이 부극 합제 슬러리를 두께 15㎛의 띠상 구리박을 포함하는 부극 집전체(22A)의 양면에 균일하게 도포하여 건조시키고, 압축 성형한 후, 진공 분위기 하에 있어서 400℃에서 12시간 가열함으로써 부극 활물질층(22B)을 형성하였다.
<실시예 6-2> 내지 <실시예 6-25>
전해액 용매 조성, 첨가제의 종류 및 양을, 표 6에 기재된 바와 같이 바꾼 것 이외에는, 실시예 6-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
<비교예 6-1> 내지 <비교예 6-9>
절연층의 형성의 유무, 전해액 용매 조성, 첨가제의 종류 및 양을, 표 6에 기재된 바와 같이 바꾼 것 이외에는, 실시예 6-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(평가)
제작한 전지에 대하여, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 사이클 특성의 평가를 행하였다. 측정 결과를 표 6에 나타낸다. 또한, 충전 시의 소정 전압은 표 6에 나타내는 전압값이다.
Figure 112018033914979-pct00031
표 6에 나타내는 바와 같이, 실시예 6-1 내지 실시예 6-25에서는, 절연층을 갖고, 또한 프로필렌카르보네이트 5질량％ 이상을 포함하는 비수용매, 및 첨가제로서 화학식 A 내지 화학식 B, 화학식 D 및 화학식 F 내지 화학식 G 중 어느 하나를 포함하는 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성을 향상시킬 수 있었다.
<실시예 7-1>
정극 활물질종을 하기로 바꾼 하기 정극을 제작하였다. 충전 전압을 4.6V가 되도록 정극 활물질 및 부극 활물질의 양을 조정하였다. 전해액 용매의 조성을 에틸렌카르보네이트:프로필렌카르보네이트:에틸메틸카르보네이트=25:25:50(질량비)으로 하고, 첨가제 및 첨가량을 표 7에 기재된 바와 같이 바꾸었다. 이상의 것 이외에는, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(정극 활물질의 제작)
Li1 .13(Mn0 . 6Ni0 . 2Co0 . 2)0.87Al0 . 01O2를 얻는 경우에는, 황산니켈(NiSO4)과 황산코발트(CoSO4)와 황산망간(MnSO4)과 알루민산나트륨(NaAlO2)을 혼합하였다. 이 경우에는, 혼합비(몰비)를 Mn:Ni:Co=60:20:20 및 Al:(Mn+Ni+Co)=1:86으로 하였다. 계속해서, 혼합물을 물에 분산시킨 후, 충분히 교반하면서 수산화나트륨(NaOH)을 첨가하여, 망간ㆍ니켈ㆍ코발트ㆍ알루미늄 복합 공침 수산화물을 얻었다. 계속해서, 공침물을 수세하고 나서 건조시킨 후, 수산화리튬 일수화염을 첨가하여 전구체를 얻었다. 이 경우에는, 혼합비(몰비)를 Li:(Mn+Ni+Co+Al)=113:87로 하였다. 계속해서, 대기 중에서 전구체를 800℃에서 10시간 소성하여, 목적으로 하는 정극 활물질을 얻었다.
<실시예 7-2> 내지 <실시예 7-25>
표 7에 기재된 바와 같이, 전해액 용매 조성, 첨가제의 종류 및 양을 바꾼 것 이외에는, 실시예 7-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
<비교예 7-1> 내지 <비교예 7-9>
표 7에 기재된 바와 같이, 절연층의 형성의 유무, 전해액 용매 조성, 그리고 첨가제의 종류 및 양 중 적어도 하나를 바꾼 것 이외에는, 실시예 7-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(평가)
제작한 전지에 대하여, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 사이클 특성의 평가를 행하였다. 측정 결과를 표 7에 나타낸다. 또한, 충전 시의 소정 전압은 표 7에 나타내는 전압값이다.
Figure 112018033914979-pct00032
표 7에 나타내는 바와 같이, 실시예 7-1 내지 실시예 7-25에서는, 충전 전압이 4.6V인 경우에 있어서, 절연층을 갖고, 또한 프로필렌카르보네이트 5질량％ 이상을 포함하는 비수용매, 및 첨가제로서 화학식 A 내지 화학식 B, 화학식 D 및 화학식 F 내지 화학식 G 중 어느 하나를 포함하는 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성을 향상시킬 수 있었다.
<실시예 8-1>
정극 활물질종을 하기로 바꾼 정극을 제작하였다. 충전 전압을 4.95V가 되도록 정극 활물질 및 부극 활물질의 양을 조정하였다. 전해액 용매의 조성을 에틸렌카르보네이트:프로필렌카르보네이트:디에틸카르보네이트=25:25:50(질량비)으로 하고, 첨가제 및 첨가량을 표 8에 기재된 바와 같이 바꾸었다. 이상의 것 이외에는, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(정극 활물질의 제작)
탄산리튬(Li2CO3)과 산화망간(MnO2)과 산화니켈(NiO)을 소정의 몰비가 되도록 칭량한 후, 볼 밀을 사용하여 혼합하였다. 계속해서, 대기 중에서 혼합물을 800℃×10시간 소성한 후, 냉각하였다. 계속해서, 볼 밀을 사용하여 혼합물을 재혼합한 후, 대기 중에서 700℃×10시간 소성하여, 목적으로 하는 정극 활물질인 리튬니켈망간 복합 산화물(LiNi0.5Mn1.5O4)을 얻었다.
<실시예 8-2> 내지 <실시예 8-25>
표 8에 나타내는 바와 같이, 전해액 용매 조성, 첨가제의 종류 및 양을 바꾼 것 이외에는, 실시예 8-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
<비교예 8-1> 내지 <비교예 8-9>
절연층의 형성의 유무, 전해액 용매 조성, 그리고 첨가제의 종류 및 양 중 적어도 하나를, 표 8에 나타내는 바와 같이 바꾼 것 이외에는, 실시예 8-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(평가)
제작한 전지에 대하여, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 사이클 특성의 평가를 행하였다. 측정 결과를 표 8에 나타낸다. 또한, 충전 시의 소정 전압은 표 8에 나타내는 전압값이다.
Figure 112018033914979-pct00033
*DEC: 디에틸카르보네이트
표 8에 나타내는 바와 같이, 충전 전압이 4.95V인 경우에 있어서, 실시예 8-1 내지 실시예 8-25에서는, 절연층을 갖고, 또한 프로필렌카르보네이트 5질량％ 이상을 포함하는 비수용매, 및 첨가제로서 화학식 A 내지 화학식 B, 화학식 D 및 화학식 F 내지 화학식 G 중 어느 하나를 포함하는 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성을 향상시킬 수 있었다.
<실시예 9-1>
정극 및 절연층을 이하와 같이 제작하였다. 내열 절연층을 갖는 세퍼레이터 대신에, 절연층을 갖지 않는 두께 12㎛의 미다공성 폴리에틸렌 세퍼레이터를 사용하였다. 이상의 것 이외에는, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(정극 및 절연층의 제작)
실시예 1-1과 마찬가지로 하여 정극을 제작하였다. 세라믹스 입자로서 알루미나 입자 분말 80질량부와, 바인더로서 폴리불화비닐리덴(PVdF) 20질량부를 혼합하고, N-메틸-2-피롤리돈 용매로 희석하여 혼합액을 조제하였다. 정극을 상기 혼합액에 침지하고, 그라비아(gravure) 롤러로 막 두께를 제어한 후, 120℃ 분위기의 건조기에 정극을 통과시켜 용매를 제거하고, 정극에 5㎛ 두께의 다공막(절연층)을 형성한 정극(22)을 제작하였다. 그 후, 정극 집전체의 일단에 정극 리드를 설치하였다.
<실시예 9-2> 내지 <실시예 9-12>
전해액 용매 조성, 첨가제의 종류 및 양을, 표 9에 나타내는 바와 같이 바꾼 것 이외에는, 실시예 9-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다
<비교예 9-1> 내지 <비교예 9-6>
절연층의 형성의 유무, 전해액 용매 조성, 그리고 첨가제의 종류 및 양 중 적어도 하나를, 표 9에 나타내는 바와 같이 바꾼 것 이외에는, 실시예 9-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(평가)
제작한 전지에 대하여, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 사이클 특성의 평가를 행하였다. 측정 결과를 표 9에 나타낸다.
Figure 112018033914979-pct00034
표 9에 나타내는 바와 같이, 실시예 9-1 내지 실시예 9-12에서는, 정극에 형성한 절연층을 갖고, 또한 프로필렌카르보네이트 5질량％ 이상을 포함하는 비수용매, 및 첨가제로서 화학식 A 내지 화학식 E 중 어느 하나를 포함하는 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성을 향상시킬 수 있었다.
(평가)
제작한 전지에 대하여, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 사이클 특성의 평가를 행하였다. 측정 결과를 표 9에 나타낸다.
<실시예 10-1>
부극 및 절연층을 이하와 같이 제작하였다. 내열 절연층을 갖는 세퍼레이터 대신에, 절연층을 갖지 않는 두께 12㎛의 미다공성 폴리에틸렌 세퍼레이터를 사용하였다. 이상의 것 이외에는, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다.
(부극 및 절연층의 제작)
실시예 1-1과 마찬가지로 하여 부극을 제작하였다. 세라믹스 입자로서 알루미나 입자 분말 80질량부와, 바인더로서 폴리불화비닐리덴(PVdF) 20질량부를 혼합하고, N-메틸-2-피롤리돈 용매로 희석하여 혼합액을 조제하였다. 부극을 상기 혼합액에 침지하고, 그라비아(gravure) 롤러로 막 두께를 제어한 후, 120℃ 분위기의 건조기에 정극판을 통과시켜 용매를 제거하고, 부극에 5㎛ 두께의 다공막(절연층)을 형성한 부극을 제작하였다. 그 후, 부극 집전체의 일단에 니켈제의 부극 리드를 설치하였다.
<실시예 10-2> 내지 <실시예 10-12>
전해액 용매 조성, 첨가제의 종류 및 양을, 표 10에 나타내는 바와 같이 바꾼 것 이외에는, 실시예 10-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다
<비교예 10-1> 내지 <비교예 10-6>
절연층의 형성의 유무, 전해액 용매 조성, 그리고 첨가제의 종류 및 양 중 적어도 하나를, 표 10에 나타내는 바와 같이 바꾼 것 이외에는, 실시예 10-1과 마찬가지로 하여 전지를 제작하였다
(평가)
제작한 전지에 대하여, 실시예 1-1과 마찬가지로 하여 사이클 특성의 평가를 행하였다. 측정 결과를 표 10에 나타낸다. 또한, 비교예 1-3, 비교예 1-5 및 비교예 1-11의 측정 결과도, 표 10에 나타내었다.
Figure 112018033914979-pct00035
표 10에 나타내는 바와 같이, 실시예 10-1 내지 실시예 10-12에서는, 정극에 형성한 절연층을 갖고, 또한 프로필렌카르보네이트 5질량％ 이상을 포함하는 비수용매, 및 첨가제로서 화학식 A 내지 화학식 E 중 어느 하나를 포함하는 전해액을 사용함으로써, 고온 사이클 특성을 향상시킬 수 있었다.
7. 다른 실시 형태(변형예)
이상, 본 기술을 각 실시 형태 및 실시예에 의해 설명하였지만, 본 기술은 이들에 한정되는 것은 아니며, 본 기술의 요지의 범위 내에서 다양한 변형이 가능하다.
예를 들어, 상술한 실시 형태 및 실시예에 있어서 예시한 수치, 구조, 형상, 재료, 원료, 제조 프로세스 등은 어디까지나 예시에 지나지 않으며, 필요에 따라 이들과 상이한 수치, 구조, 형상, 재료, 원료, 제조 프로세스 등을 사용해도 된다.
상술한 실시 형태 및 실시예의 구성, 방법, 공정, 형상, 재료 및 수치 등은, 본 기술의 주지를 일탈하지 않는 한, 서로 조합하는 것이 가능하다.
본 기술에 관한 전지는, 각형 등의 다른 전지 구조를 갖는 경우에 대해서도, 마찬가지로 적용 가능하다. 제1 내지 제2 실시 형태에 있어서, 권회형의 전극체 대신에, 적층형의 전극체를 사용해도 된다. 본 기술에 관한 전지는, 예를 들어 스마트 시계, 헤드 마운트 디스플레이, iGlass(등록 상표) 등의 웨어러블 단말기에 탑재되는 플렉시블 전지 등에도 적용 가능하다. 본 기술에 관한 전지는, 예를 들어 항공기, 무인 비행기 등의 비행체 등에 탑재되는 전지에도 적용 가능하다.
본 기술은 이하의 구성을 채용할 수도 있다.
[1] 정극 및 부극을 포함하는 전극군과,
전해액을 포함하는 전해질
을 구비하고,
상기 전극군은, 절연성 재료를 갖는 절연층을 포함하고,
상기 전해액은,
프로필렌카르보네이트를 5질량％ 이상 함유하는 비수용매와,
식 (1) 내지 식 (2)의 화합물 중 적어도 1종을 포함하는 첨가제
를 포함하는 전지.
Figure 112018033914979-pct00036
(식 중, R1 및 R2는, 각각 독립적으로 수소기, 치환기를 가져도 되는 탄소수 1 내지 4의 알킬기, 알케닐기 또는 알키닐기임. n은 1 내지 3의 정수임. M은 금속 이온임)
Figure 112018033914979-pct00037
(식 중, R3, R4 및 R5는, 각각 독립적으로 수소기, 치환기를 가져도 되는 탄소수 1 내지 4의 알킬기, 알케닐기 또는 알키닐기임)
[2] 상기 첨가제의 함유량은 0.01질량％ 이상 5질량％ 이하인 [1]에 기재된 전지.
[3] 상기 절연성 재료는 절연성 입자인 [1] 내지 [2] 중 어느 하나에 기재된 전지.
[4] 상기 절연성 입자는 무기 입자를 포함하는 [3]에 기재된 전지.
[5] 상기 절연층은, 상기 정극 및 상기 부극의 사이에 배치된 [1] 내지 [4] 중 어느 하나에 기재된 전지.
[6] 상기 전극군은, 상기 정극과 상기 부극의 사이에 배치된 세퍼레이터를 더 포함하고,
상기 절연층은, 상기 세퍼레이터와 상기 정극의 사이, 및 상기 세퍼레이터와 상기 부극의 사이 중 적어도 한쪽의 사이에 배치된 [1] 내지 [5] 중 어느 하나에 기재된 전지.
[7] 상기 부극 활물질층은, 부극 활물질로서, 규소의 단체, 합금 및 화합물 중 적어도 1종을 포함하는 [1] 내지 [6] 중 어느 하나에 기재된 전지.
[8] 상기 전해액은 디니트릴 화합물, 환상 술폰산에스테르, 쇄상 술폰산에스테르, 환상 에테르, 사불화붕산리튬, 디플루오로인산리튬, 리튬디플루오로옥살레이트보레이트 및 비스(트리플루오로메탄술포닐)이미드리튬 중 적어도 하나를 포함하는 [1] 내지 [7] 중 어느 하나에 기재된 전지.
[9] 상기 비수전해질은, 상기 전해액을 유지하는 고분자 화합물을 더 포함하는 [1] 내지 [8] 중 어느 하나에 기재된 전지.
[10] 한 쌍의 상기 정극 및 상기 부극당 완전 충전 상태에 있어서의 개회로 전압이 4.40V 이상 6.00V 이하인 [1] 내지 [9] 중 어느 하나에 기재된 전지.
[11] 정극 및 부극을 포함하는 전극군과,
전해액, 해당 전해액을 유지하는 고분자 화합물 및 절연성 재료를 포함하는 전해질
을 구비하고,
상기 전해액은,
프로필렌카르보네이트를 5질량％ 이상 함유하는 비수용매와,
식 (1) 내지 식 (2)의 화합물 중 적어도 1종을 포함하는 첨가제
를 포함하는 전지.
[12] [1] 내지 [11] 중 어느 하나에 기재된 전지와,
상기 전지를 제어하는 제어부
를 갖는 전지 팩.
[13] [1] 내지 [11] 중 어느 하나에 기재된 전지로부터 전력의 공급을 받는 전자 기기.
[14] [1] 내지 [11] 중 어느 하나에 기재된 전지와,
상기 전지로부터 전력의 공급을 받아 차량의 구동력으로 변환하는 변환 장치와,
상기 전지에 관한 정보에 기초하여 차량 제어에 관한 정보 처리를 행하는 제어 장치
를 갖는 전동 차량.
[15] [1] 내지 [11] 중 어느 하나에 기재된 전지를 갖고, 상기 전지에 접속되는 전자 기기에 전력을 공급하는 축전 장치.
[16] 다른 기기와 네트워크를 통하여 신호를 송수신하는 전력 정보 제어 장치를 갖고,
상기 전력 정보 제어 장치가 수신한 정보에 기초하여, 상기 전지의 충방전 제어를 행하는 [15]에 기재된 축전 장치.
[17] [1] 내지 [11] 중 어느 하나에 기재된 전지로부터 전력의 공급을 받는 전력 시스템.
[18] 발전 장치 또는 전력망으로부터 상기 전지에 전력이 공급되는 [17]에 기재된 전력 시스템.
11: 전지 캔
12, 13: 절연판
14: 전지 덮개
15A: 디스크판
15: 안전 밸브 기구
16: 열감 저항 소자
17: 가스킷
20: 권회 전극체
21: 정극
21A: 정극 집전체
21B: 정극 활물질층
22: 부극
22A: 부극 집전체
22B: 부극 활물질층
23: 세퍼레이터
24: 센터 핀
25: 정극 리드
26: 부극 리드
30: 권회 전극체
31: 정극 리드
32: 부극 리드
33: 정극
34: 부극
35: 세퍼레이터
36: 전해질층
111: 전지 셀(전원)
121: 제어부
200: 전지 팩
201: 조전지
201a: 이차 전지
300: 전자 기기
400: 축전 시스템
403: 축전 장치
404: 발전 장치
406: 전동 차량
409: 전력망
410: 제어 장치
412: 정보망
503: 전력 구동력 변환 장치
508: 배터리
509: 차량 제어 장치

Claims (18)

  1. 정극 및 부극을 포함하는 전극군과,
    전해액을 포함하는 전해질
    을 구비하고,
    상기 전극군은, 절연성 재료를 갖는 절연층을 포함하고,
    상기 전해액은,
    프로필렌카르보네이트를 5질량％ 이상 함유하는 비수용매와,
    식 (1) 내지 식 (2)의 화합물 중 적어도 1종을 포함하는 첨가제를 포함하는, 전지.
    Figure 112018033914979-pct00038

    (식 중, R1 및 R2는, 각각 독립적으로 수소기, 치환기를 가져도 되는 탄소수 1 내지 4의 알킬기, 알케닐기 또는 알키닐기임. n은 1 내지 3의 정수임. M은 금속 이온임)
    Figure 112018033914979-pct00039

    (식 중, R3, R4 및 R5는, 각각 독립적으로 수소기, 치환기를 가져도 되는 탄소수 1 내지 4의 알킬기, 알케닐기 또는 알키닐기임)
  2. 제1항에 있어서, 상기 첨가제의 함유량은 0.01질량％ 이상 5질량％ 이하인, 전지.
  3. 제1항에 있어서, 상기 절연성 재료는 절연성 입자인, 전지.
  4. 제3항에 있어서, 상기 절연성 입자는 무기 입자를 포함하는, 전지.
  5. 제1항에 있어서, 상기 절연층은, 상기 정극 및 상기 부극의 사이에 배치된, 전지.
  6. 제1항에 있어서, 상기 전극군은, 상기 정극과 상기 부극의 사이에 배치된 세퍼레이터를 더 포함하고,
    상기 절연층은, 상기 세퍼레이터와 상기 정극의 사이, 및 상기 세퍼레이터와 상기 부극의 사이 중 적어도 한쪽의 사이에 배치된, 전지.
  7. 제1항에 있어서, 상기 부극은, 규소의 단체, 합금 및 화합물 중 적어도 1종을 포함하는, 전지.
  8. 제1항에 있어서, 상기 전해액은 디니트릴 화합물, 환상 술폰산에스테르, 쇄상 술폰산에스테르, 환상 에테르, 사불화붕산리튬, 디플루오로인산리튬, 리튬디플루오로옥살레이트보레이트 및 비스(트리플루오로메탄술포닐)이미드리튬 중 적어도 하나를 포함하는, 전지.
  9. 제1항에 있어서, 상기 전해질은, 상기 전해액을 유지하는 고분자 화합물을 더 포함하는, 전지.
  10. 제1항에 있어서, 한 쌍의 상기 정극 및 상기 부극 당 완전 충전 상태에 있어서의 개회로 전압이 4.40V 이상 6.00V 이하인, 전지.
  11. 정극 및 부극을 포함하는 전극군과,
    전해액, 해당 전해액을 유지하는 고분자 화합물 및 절연성 재료를 포함하는 전해질
    을 구비하고,
    상기 전해액은,
    프로필렌카르보네이트를 5질량％ 이상 함유하는 비수용매와,
    식 (1) 내지 식 (2)의 화합물 중 적어도 1종을 포함하는 첨가제를 포함하는, 전지.
    Figure 112018033914979-pct00040

    (식 중, R1 및 R2는, 각각 독립적으로 수소기, 치환기를 가져도 되는 탄소수 1 내지 4의 알킬기, 알케닐기 또는 알키닐기임. n은 1 내지 3의 정수임. M은 금속 이온임)
    Figure 112018033914979-pct00041

    (식 중, R3, R4 및 R5는, 각각 독립적으로 수소기, 치환기를 가져도 되는 탄소수 1 내지 4의 알킬기, 알케닐기 또는 알키닐기임)
  12. 제1항에 기재된 전지와,
    상기 전지를 제어하는 제어부를 갖는, 전지 팩.
  13. 제1항에 기재된 전지로부터 전력의 공급을 받는, 전자 기기.
  14. 제1항에 기재된 전지와,
    상기 전지로부터 전력의 공급을 받아 차량의 구동력으로 변환하는 변환 장치와,
    상기 전지에 관한 정보에 기초하여 차량 제어에 관한 정보 처리를 행하는 제어 장치를 갖는, 전동 차량.
  15. 제1항에 기재된 전지를 갖고, 상기 전지에 접속되는 전자 기기에 전력을 공급하는, 축전 장치.
  16. 제15항에 있어서, 다른 기기와 네트워크를 통하여 신호를 송수신하는 전력 정보 제어 장치를 갖고,
    상기 전력 정보 제어 장치가 수신한 정보에 기초하여, 상기 전지의 충방전 제어를 행하는, 축전 장치.
  17. 제1항에 기재된 전지로부터 전력의 공급을 받는, 전력 시스템.
  18. 제17항에 있어서, 발전 장치 또는 전력망으로부터 상기 전지에 전력이 공급되는, 전력 시스템.
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