KR101982885B1 - 접착제 조성물, 그것을 이용한 필름상 접착제 및 회로 접속 재료, 회로 부재의 접속 구조 및 그의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은, (A) 유기 알루미늄 착체와 (B) 실란 커플링제와 (C) 경화성 성분을 함유하는 접착제 조성물을 제공한다.
Description
본 발명은 접착제 조성물, 그것을 이용한 필름상 접착제 및 회로 접속 재료, 회로 부재의 접속 구조 및 그의 제조 방법에 관한 것이다.
반도체나 액정 디스플레이 등의 분야에서 전자 부품을 고정하거나 회로 접속을 행하기 위해서 각종 접착 재료가 사용되고 있다.
또한, 액정 디스플레이와 테이프 캐리어 패키지(Tape Carrier Package: TCP)의 접속이나 플렉시블 프린트 기판(Flexible Printed Circuits: FPC)과 TCP의 접속, FPC와 프린트 배선판의 접속에는, 회로 접속을 보다 확실하게 행하기 위해서 접착제 중에 도전성 입자를 분산시킨 이방 도전성 접착제가 사용되고 있다(예를 들어 특허문헌 1 내지 4 참조). 또한, 최근에는 반도체 실리콘 칩을 기판에 실장하는 경우에도, 종래의 와이어 본드 대신에 반도체 실리콘 칩을 기판에 직접 실장하는 소위 칩 온 글라스(Chip-on-glass: COG)가 행해지고 있고, 여기에서도 이방 도전성 접착제가 적용되고 있다.
최근 들어 정밀 전자 기기의 분야에서는 회로의 고밀도화가 진행하고 있어, 전극 폭 및 전극 간격이 매우 좁아져 있다. 이로 인해, 종래의 에폭시 수지계를 이용한 회로 접속용 접착제의 접속 조건에서는 배선의 탈락, 박리, 위치 어긋남이 발생하는 등의 문제점이 있고, COG에서는 칩과 기판의 열팽창 차에 기인하는 휨이 발생하는 문제가 있었다. 또한, 저비용화를 위해서는 스루풋을 향상시킬 필요성이 있고, 저온(100 내지 170℃), 단시간(10초 이내), 바꾸어 말하면 저온 속경화 가능한 접착제가 요구되고 있다. 또한, 종래의 에폭시 수지계를 이용한 회로 접속용 접착제는 이용하는 중합 개시제가 이온성 화합물이 된다는 점, 에폭시의 중합체가 친수성이 높은 폴리에테르가 된다는 점에서 전기적 부식이 발생하기 쉽다는 결점이 있다. COG용 접착 재료에 불포화 화합물의 라디칼 중합을 적용하면 저온 속경화는 가능해지지만, 반응점이 중성인 라디칼 경화 반응에서는 무기 재료로 구성되는 피착체에 대하여 라디칼 반응적인 결합 생성은 어렵기 때문에, 충분한 접착 강도를 부여하기가 어렵고, 특히 고온 고습 환경하에서 접착 강도가 저하된다는 문제가 있었다.
본 발명은 상기 종래 기술이 갖는 과제를 감안하여 이루어진 것으로, 무기 재료로 구성되는 피착체에 대해서도 충분한 접착 강도가 얻어짐과 함께 고온 고습 환경하에서도 안정된 접착 강도를 얻는 것이 가능한 접착제 조성물, 그것을 이용한 필름상 접착제 및 회로 접속 재료, 및 회로 부재의 접속 구조 및 그의 제조 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해서 본 발명자들은 유기 알루미늄 착체와 실란 커플링제를 공존시켜 이용함으로써, 유기 알루미늄 착체나 실란 커플링제를 각각 단독으로 이용하는 것보다도 무기 재료로 구성되는 피착체에 대하여 특이적으로 높은 접착 강도가 되는 것을 발견하고, 본 발명을 완성시켰다.
즉, 본 발명의 접착제 조성물은, (A) 유기 알루미늄 착체와 (B) 실란 커플링제와 (C) 경화성 성분을 함유한다. 본 발명의 접착제 조성물은 이와 같은 구성을 가짐으로써, 무기 재료로 구성되는 피착체에 대해서도 충분한 접착 강도를 얻을 수 있고, 또한 고온 고습 환경하에서도 장기간에 걸쳐 안정된 접착 강도를 얻을 수 있다. 본 발명의 접착제 조성물은 적어도 표면이 무기 재료로 구성되는 피착체에 대하여 높은 접착 강도를 갖는 점에서 회로 접속 재료용으로서 바람직하게 사용할 수 있다.
(A) 유기 알루미늄 착체는 하기 화학식 (1)로 표시되는 것일 수도 있다. 즉, 3가의 알루미늄 양이온에 알콕시 음이온, β-디케톤의 공액 음이온 또는 β-케토에스테르의 공액 음이온이 배위한 구조를 갖는 것일 수도 있다.
[화학식 (1) 중, L1, L2 및 L3은 각각 독립적으로 알콕시 음이온, β-디케톤의 공액 음이온 또는 β-케토에스테르의 공액 음이온을 나타내며, L1, L2 및 L3은 동일하여도 되고 상이하여도 됨]
(A) 유기 알루미늄 착체를 상기 화학식 (1)로 표시되는 것으로 함으로써, 더한층 충분한 접착 강도를 얻을 수 있고, 또한 더한층 고온 고습 환경하에서도 장기간에 걸쳐 안정된 접착 강도를 얻을 수 있다.
(B) 실란 커플링제는 메타크릴기 함유 실란 커플링제 또는 아크릴기 함유 실란 커플링제이어도 된다. 이에 의해 접착력이 더욱 향상된다.
(C) 경화성 성분은 라디칼 중합성 화합물 및 라디칼 중합 개시제를 포함하는 것일 수도 있다. 이에 의해, 전술한 효과 외에 경화시에 라디칼 중합성 화합물(예를 들어 (메트)아크릴레이트)의 라디칼 중합을 적용할 수 있음으로써, 접착 온도의 저온화 및 접착 시간의 단축화(이들을 합하여 「저온 속경화」라고 함)를 도모할 수 있다. 또한, 이 접착제 조성물을 회로 접속 재료에 이용하는 경우, 저온 속경화가 가능하게 된다는 점에서, 회로 부재를 접속할 때의 기판에 대한 대미지나 위치 어긋남을 저감할 수 있음과 함께 생산 효율의 향상을 도모할 수 있다.
또한, 본 발명의 접착제 조성물은 필름 형성재를 더 함유하고 있어도 된다. 필름 형성재를 함유함으로써, 접착제 조성물을 필름상으로 형성하는 것이 용이하게 가능해진다.
본 발명의 필름상 접착제는 상기 본 발명의 접착제 조성물을 필름상으로 형성하여 이루어진다. 이 필름상 접착제는 취급이 용이하고, 기판 등의 피착체에 용이하게 설치할 수 있고, 접속 작업을 용이하게 행할 수 있다.
본 발명의 회로 접속 재료는 상기 본 발명의 접착제 조성물을 함유한다.
이 회로 접속 재료는, 상기 본 발명의 접착제 조성물을 함유한다는 점에서, 무기 재료로 구성되는 피착체(회로 부재 등)에 대해서도 높은 접착 강도를 갖고 있고, 예를 들어 회로 부재끼리를 접착하기에 바람직하다. 또한, 고온 고습 환경하에서도 장기간에 걸쳐 안정된 접착 강도를 얻을 수 있다.
또한, 본 발명의 회로 접속 재료는 도전성 입자를 더 함유하고 있어도 된다. 도전성 입자를 함유함으로써 접속하는 전극간(회로 전극간 등)의 접속 신뢰성을 높일 수 있음과 함께 접속 저항을 저감할 수 있다.
본 발명의 회로 부재의 접속 구조(본 명세서에 있어서 「접속 구조」를 「접속 구조체」 또는 「접속체」라고도 함)는, 제1 회로 기판의 주면 상에 제1 회로 전극이 형성된 제1 회로 부재와, 제2 회로 기판의 주면 상에 제2 회로 전극이 형성된 제2 회로 부재와, 상기 제1 회로 기판의 주면과 상기 제2 회로 기판의 주면 사이에 설치되며, 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극을 대향 배치시킨 상태에서 상기 제1 회로 부재 및 제2 회로 부재를 접속하는 회로 접속 부재를 구비하고, 상기 회로 접속 부재는 상기 본 발명의 회로 접속 재료의 경화물로 이루어지고, 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극이 전기적으로 접속되어 있다.
이 회로 부재의 접속 구조는, 회로 접속 부재가 상기 본 발명의 회로 접속 재료의 경화물로 이루어진다는 점에서, 접착 강도의 신뢰성이 우수하고, 고온 고습 환경하에서도 장기간에 걸쳐 안정된 접착 강도를 얻을 수 있다. 특히, 회로 접속 재료가 도전성 입자를 포함하는 경우, 상기 효과 외에 접속 저항이 충분히 저감된다. 또한, 상기 본 발명의 회로 접속 재료는 무기 재료로 구성되는 피착체에 대해서도 충분한 접착 강도를 얻을 수 있고, 또한 고온 고습 환경하에서도 장기간에 걸쳐 안정된 접착 강도를 얻을 수 있기 때문에, 상기 제1 회로 부재 또는 상기 제2 회로 부재의 피착면(접속 부재를 개재하여 접속되는 면)의 적어도 일부가 무기 재료로 구성되어 있어도 된다.
본 발명의 회로 부재의 접속 구조의 제조 방법에서는, 상기 제1 회로 기판의 주면과 상기 제2 회로 기판의 주면 사이에 상기 본 발명의 회로 접속 재료를 배치하고, 상기 제1 및 제2 회로 부재를 통하여 상기 회로 접속 재료를 가열 및 가압하여 경화시켜(경화 처리) 상기 제1 회로 부재와 상기 제2 회로 부재를 접속함과 함께 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극을 전기적으로 접속한다.
이 회로 부재의 접속 구조의 제조 방법에 의하면, 본 발명의 회로 접속 재료를 이용함으로써, 접착 강도의 신뢰성이 우수하고, 고온 고습 환경하에서도 장기간에 걸쳐 안정된 접착 강도를 갖는 회로 부재의 접속 구조를 형성할 수 있다. 또한, 상기 회로 접속 재료가 라디칼 중합성 화합물 및 라디칼 중합 개시제를 포함하는 것인 경우, 상기 효과 외에 저온 속경화가 가능해지고, 회로 부재에 대한 악영향이 충분히 억제된다. 또한, 상기 본 발명의 회로 접속 재료는 무기 재료로 구성되는 피착체에 대해서도 충분한 접착 강도를 얻을 수 있고, 또한 고온 고습 환경하에서도 장기간에 걸쳐 안정된 접착 강도를 얻을 수 있기 때문에, 상기 제1 회로 부재 또는 상기 제2 회로 부재의 피착면의 적어도 일부가 무기 재료로 구성되어 있어도 된다.
전술한 바와 같이 본 발명의 회로 접속 재료는, 제1 회로 기판의 주면 상에 제1 회로 전극이 형성된 제1 회로 부재와, 제2 회로 기판의 주면 상에 제2 회로 전극이 형성된 제2 회로 부재를, 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극을 대향 배치시킨 상태로 접속하기 위해서 바람직하게 사용할 수 있다. 이 경우, 상기 제1 회로 부재 또는 상기 제2 회로 부재의 피착면의 적어도 일부가 무기 재료로 구성되어 있어도 된다.
본 발명의 태양 전지 모듈은, 전극을 갖는 태양 전지 셀과, 배선 부재와, 상기 전극과 상기 배선 부재가 전기적으로 접속되도록 상기 태양 전지 셀과 상기 배선 부재를 접착하는 접속 부재를 구비하고, 상기 접속 부재가 상기 본 발명의 회로 접속 재료의 경화물로 이루어진다.
이 태양 전지 모듈은, 접속 부재가 상기 본 발명의 회로 접속 재료의 경화물로 이루어진다는 점에서, 접착 강도의 신뢰성이 우수하고, 고온 고습 환경하에서도 장기간에 걸쳐 안정된 접착 강도를 얻을 수 있다. 특히, 회로 접속 재료가 도전성 입자를 포함하는 경우, 상기 효과 외에, 접속 저항이 충분히 저감된다. 또한, 회로 접속 재료가 (C) 경화성 성분으로서 라디칼 중합성 화합물 및 라디칼 중합 개시제를 포함하는 것인 경우, 저온 속경화가 가능하게 된다는 점에서, 접속시에 태양 전지 셀을 열화시키지 않고 제조할 수 있고, 종래보다도 높은 신뢰성을 갖는 태양 전지 모듈이 된다.
전술한 바와 같이, 본 발명의 회로 접속 재료는, 전극을 갖는 태양 전지 셀과 배선 부재를, 상기 전극과 상기 배선 부재가 전기적으로 접속되도록 상기 태양 전지 셀과 상기 배선 부재를 접속하기 위해서도 바람직하게 사용할 수 있다.
본 발명의 접착제 조성물은 무기 재료로 구성되는 피착체에 대해서도 충분한 접착 강도를 얻을 수 있고, 또한 고온 고습 환경하에서도 장기간에 걸쳐 안정된 접착 강도를 얻을 수 있다.
또한, 본 발명의 필름상 접착제는 취급이 용이하고, 기판 등의 피착체에 용이하게 설치할 수 있고, 접속 작업을 용이하게 행할 수 있다.
또한, 본 발명의 회로 접속 재료는 회로 부재(예를 들어 반도체 소자, 액정 표시 소자)를 접착하기에 바람직하다. 또한, 도전성 입자를 함유하는 회로 접속 재료를 이용하여 제작된 회로 부재의 접속 구조는, 접속 저항이 충분히 저감되어 있고, 접착 강도(특히, 고온 고습 환경하)의 신뢰성이 우수하다. 또한, 회로 접속 재료가 라디칼 중합성 화합물 및 라디칼 중합 개시제를 포함하는 것인 경우, 이 회로 접속 재료를 이용하는 회로 부재의 접속 구조의 제조 방법에 의하면, 저온 속경화가 가능한 점에서 회로 부재에 대한 악영향이 충분히 억제된다.
[도 1] 필름상 접착제의 일 실시 형태를 도시한 모식 단면도이다.
[도 2] 회로 부재의 접속 구조의 일 실시 형태를 도시한 모식 단면도이다.
[도 3] (a) 내지 (c)는 각각 회로 부재를 접속하는 일련의 공정도이다.
[도 4] 태양 전지 모듈의 일 실시 형태를 도시한 모식 단면도이다.
[도 2] 회로 부재의 접속 구조의 일 실시 형태를 도시한 모식 단면도이다.
[도 3] (a) 내지 (c)는 각각 회로 부재를 접속하는 일련의 공정도이다.
[도 4] 태양 전지 모듈의 일 실시 형태를 도시한 모식 단면도이다.
이하, 경우에 따라 도면을 참조하면서 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대하여 상세하게 설명한다. 또한, 이하의 설명에 있어서 동일하거나 또는 상당 부분에는 동일 부호를 붙이고, 중복하는 설명은 생략한다. 또한, 이하의 설명에 있어서 (메트)아크릴레이트란 아크릴레이트 또는 그에 대응하는 메타크릴레이트를 의미하는 것으로 한다.
[접착제 조성물]
본 발명의 접착제 조성물은 (C) 경화성 성분과 (A) 유기 알루미늄 착체와 (B) 실란 커플링제를 함유한다.
본 발명에 있어서의 (C) 경화성 성분이란 열이나 에너지선 등의 외부 에너지에 의해 경화하는 성질을 갖는 성분이다. 이러한 경화성 성분으로서는 특별히 제한되지 않지만, 예를 들어 라디칼 중합성 화합물 및 라디칼 중합 개시제의 조합을 포함하여 구성되는 것으로 할 수도 있다. 라디칼 중합성 화합물을 포함함으로써 저온 속경화가 가능해진다.
라디칼 중합성 화합물은 라디칼에 의해 중합하는 관능기를 갖는 물질이다. 이러한 라디칼 중합성 화합물로서는 (메트)아크릴레이트, 말레이미드 화합물, 스티렌 유도체 등을 들 수 있다. 이들은 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 또한, 라디칼 중합성 화합물은 단량체 또는 올리고머의 어느 상태로도 사용할 수 있고, 단량체와 올리고머를 혼합하여 사용할 수도 있다.
(메트)아크릴레이트 화합물로서는 메틸(메트)아크릴레이트, 에틸(메트)아크릴레이트, 이소프로필(메트)아크릴레이트, 이소부틸(메트)아크릴레이트, 에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 디에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 트리메틸올프로판트리(메트)아크릴레이트, 테트라메틸렌글리콜테트라(메트)아크릴레이트, 2-히드록시-1,3-디아크릴옥시프로판, 2,2-비스[4-(아크릴옥시메톡시)페닐]프로판, 2,2-비스[4-(아크릴옥시에톡시)페닐]프로판, 디시클로펜테닐(메트)아크릴레이트, 트리시클로데카닐(메트)아크릴레이트, 트리스(아크릴옥시에틸)이소시아누레이트, 우레탄(메트)아크릴레이트, 이소시아누르산에틸렌옥시드 변성 디아크릴레이트 등을 들 수 있다. 이들은 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 상기 (메트)아크릴레이트 화합물을 라디칼 중합시킴으로써 (메트)아크릴 수지가 얻어진다.
말레이미드 화합물은 말레이미드기를 적어도 1개 갖는 화합물이다. 말레이미드 화합물로서는 페닐말레이미드, 1-메틸-2,4-비스말레이미드벤젠, N,N'-m-페닐렌비스말레이미드, N,N'-p-페닐렌비스말레이미드, N,N'-4,4-비페닐렌비스말레이미드, N,N'-4,4-(3,3-디메틸비페닐렌)비스말레이미드, N,N'-4,4-(3,3-디메틸디페닐메탄)비스말레이미드, N,N'-4,4-(3,3-디에틸디페닐메탄)비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐메탄비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐프로판비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐에텔비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐술폰비스말레이미드, 2,2-비스(4-(4-말레이미드페녹시)페닐)프로판, 2,2-비스(3-s-부틸-3,4-(4-말레이미드페녹시)페닐)프로판, 1,1-비스(4-(4-말레이미드페녹시)페닐)데칸, 4,4'-시클로헥실리덴-비스(1-(4-말레이미드페녹시)페녹시)-2-시클로헥실벤젠, 2,2-비스(4-(4-말레이미드페녹시)페닐)헥사플루오로프로판 등을 들 수 있다. 이들은 1종을 단독으로 2종 이상을 혼합하여 사용할 수도 있다.
스티렌 유도체는 스티렌의 α-위치 또는 방향족환에서의 수소 원자가 치환기로 치환된 화합물이다.
라디칼 중합 개시제로서는 과산화 화합물, 아조계 화합물 등의 가열에 의해 분해하여 유리 라디칼을 발생하는 것을 들 수 있다. 이들은 목적으로 하는 접속 온도, 접속 시간, 보존 안정성 등에 따라 적절히 선정되는데, 고반응성과 보존 안정성의 관점에서 반감기 10시간의 온도가 40℃ 이상, 또한 반감기 1분의 온도가 180℃ 이하인 유기 과산화물, 아조계 화합물이 바람직하고, 반감기 10시간의 온도가 60℃ 이상, 또한 반감기 1분의 온도가 170℃ 이하인 유기 과산화물, 아조계 화합물이 보다 바람직하다. 접속 시간을 10초 이하로 한 경우, 라디칼 중합 개시제의 배합량은 충분한 반응률을 얻기 위해서 라디칼 중합성 화합물 100질량부에 대하여 0.1 내지 40질량부로 하는 것이 바람직하고, 0.1 내지 30질량부로 하는 것이 보다 바람직하다. 라디칼 중합 개시제의 배합량이 0.1질량부 미만에서는 충분한 반응률을 얻을 수 없고, 양호한 접착 강도나 작은 접속 저항이 얻어지기 어려워지는 경향이 있다. 한편, 라디칼 중합 개시제의 배합량이 40질량부를 초과하면, 접착제의 유동성이 저하되거나 접속 저항이 상승하거나 접착제의 보존 안정성이 저하되는 경향이 있다.
라디칼 중합 개시제의 구체예로서는 디아실퍼옥시드, 퍼옥시디카보네이트, 퍼옥시에스테르, 퍼옥시케탈, 디알킬퍼옥시드, 히드로퍼옥시드, 실릴퍼옥시드 등을 들 수 있다. 또한, 회로 부재의 접속 단자의 부식을 억제하기 위해서, 라디칼 중합 개시제 중에 함유되는 염소 이온이나 유기산은 5000ppm 이하인 것이 바람직하다. 이들 중에서도 퍼옥시에스테르, 퍼옥시케탈, 디알킬퍼옥시드, 히드로퍼옥시드, 실릴퍼옥시드로부터 선정되는 것이 바람직하고, 고반응성이 얻어지는 퍼옥시에스테르, 퍼옥시케탈로부터 선정되는 것이 보다 바람직하다. 이들은 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
디아실퍼옥시드로서는 이소부틸퍼옥시드, 2,4-디클로로벤조일퍼옥시드, 3,5,5-트리메틸헥사노일퍼옥시드, 옥타노일퍼옥시드, 라우로일퍼옥시드, 스테아로일퍼옥시드, 숙시닉퍼옥시드, 벤조일퍼옥시톨루엔, 벤조일퍼옥시드 등을 들 수 있다.
퍼옥시디카보네이트로서는 디-n-프로필퍼옥시디카보네이트, 디이소프로필퍼옥시디카보네이트, 비스(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카보네이트, 디-2-에톡시메톡시퍼옥시디카보네이트, 디(2-에틸헥실퍼옥시)디카보네이트, 디메톡시부틸퍼옥시디카보네이트, 디(3-메틸-3메톡시부틸퍼옥시)디카보네이트 등을 들 수 있다.
퍼옥시에스테르로서는 쿠밀퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시노에데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노네이트, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시-2-에틸헥사노네이트, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노네이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노네이트, t-부틸퍼옥시이소부티레이트, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)시클로헥산, t-헥실퍼옥시이소프로필모노카보네이트, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노네이트, t-부틸퍼옥시라우레이트, 2,5-디메틸-2,5-디(m-톨루오일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시이소프로필모노카보네이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카보네이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, t-부틸퍼옥시아세테이트 등을 들 수 있다.
퍼옥시케탈로서는 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)-3,3,5-트리메틸시클로헥산, 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)시클로헥산, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)-3,3,5-트리메틸시클로헥산, 1,1-(t-부틸퍼옥시)시클로도데칸, 2,2-비스(t-부틸퍼옥시)데칸 등을 들 수 있다.
디알킬퍼옥시드로서는 α,α'-비스(t-부틸퍼옥시)디이소프로필벤젠, 디쿠밀퍼옥시드, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산, t-부틸쿠밀퍼옥시드 등을 들 수 있다.
히드로퍼옥시드로서는 디이소프로필벤젠히드로퍼옥시드, 쿠멘히드로퍼옥시드 등을 들 수 있다.
실릴퍼옥시드로서는 t-부틸트리메틸실릴퍼옥시드, 비스(t-부틸)디메틸실릴퍼옥시드, t-부틸트리비닐실릴퍼옥시드, 비스(t-부틸)디비닐실릴퍼옥시드, 트리스(t-부틸)비닐실릴퍼옥시드, t-부틸트리아릴실릴퍼옥시드, 비스(t-부틸)디아릴실릴퍼옥시드, 트리스(t-부틸)아릴실릴퍼옥시드 등을 들 수 있다.
이들의 가열에 의해 유리 라디칼을 발생하는 라디칼 중합 개시제는 단독으로 또는 혼합하여 사용할 수 있고, 또한 분해 촉진제, 억제제 등을 혼합하여 이용하여도 된다. 또한, 이들 개시제를 폴리우레탄계, 폴리에스테르계의 고분자 물질 등으로 피복하여 마이크로 캡슐화한 것은 가사 시간이 연장되기 때문에 바람직하다.
접착제 조성물에 있어서의 (C) 경화성 성분의 함유량은 특별히 제한되는 것은 아니지만, 예를 들어 접착제 조성물 전량에 대하여 10 내지 95질량%로 할 수 있다. 또한, 접속 저항의 저감의 관점에서 30 내지 80질량%로 하는 것이 바람직하고, 40 내지 60질량%로 하는 것이 보다 바람직하다.
(A) 유기 알루미늄 착체는 알루미늄에 유기기를 포함하는 배위자가 결합한 분자이다. 알루미늄과 배위자의 결합은 수소 결합 또는 배위 결합 중 어느 것이어도 된다. 유기기로서는 탄소 원자, 수소 원자 및 산소 원자로 구성되는 기이면 되고, 황 원자, 질소 원자 등을 더 포함하고 있어도 된다.
(A) 유기 알루미늄 착체는 화학식 (1)로 나타낸 3가의 알루미늄 양이온에 알콕시 음이온, β-디케톤의 공액 음이온 또는 β-케토에스테르의 공액 음이온이 배위한 구조를 갖는 것으로 할 수 있다.
[화학식 (1) 중, L1, L2 및 L3은 각각 독립적으로 알콕시 음이온, β-디케톤의 공액 음이온 또는 β-케토에스테르의 공액 음이온을 나타내며, L1, L2 및 L3은 동일하여도 되고 상이하여도 됨]
화학식 (1)로 표시되는 유기 알루미늄 착체의 구체예로서는 알루미늄트리스(아세틸아세토네이트), 알루미늄트리스(에틸아세토아세테이트), 알루미늄모노아세틸아세토네이트비스(에틸아세토아세테이트), 알루미늄모노아세틸아세토네이트비스올레일아세토아세테이트, 에틸아세토아세테이트알루미늄디이소프로필레이트, 알킬아세토아세테이트알루미늄디이소프로필레이트 등을 들 수 있다.
접착제 조성물에 있어서의 (A) 유기 알루미늄 착체의 함유량은 특별히 제한되는 것은 아니지만, 예를 들어 (C) 경화성 성분 100질량부에 대하여 0.01 내지 30질량부로 할 수 있다. 또한, 접착력 향상의 관점에서 1 내지 10질량부로 하는 것이 바람직하고, 1 내지 5질량부로 하는 것이 보다 바람직하다.
실란 커플링제는 그의 분자 중에 유기 관능기 및 가수분해성기를 갖는 화합물이며, 예를 들어 비닐기 함유 실란 커플링제, 에폭시기 함유 실란 커플링제, 스티릴기 함유 실란 커플링제, 메타크릴기 함유 실란 커플링제, 아크릴기 함유 실란 커플링제, 아미노기 함유 실란 커플링제, 우레이도기 함유 실란 커플링제, 머캅토기 함유 실란 커플링제, 술피드기 함유 실란 커플링제, 이소시아네이트기 함유 실란 커플링제, 알릴기 함유 실란 커플링제 등을 들 수 있다. 이들 중에서도 접착력 향상의 관점에서 메타크릴기 함유 실란 커플링제 또는 아크릴기 함유 실란 커플링제인 것이 바람직하다.
상기 가수분해성기로서는 예를 들어 메톡시기, 에톡시기 등의 탄소수 1 내지 6의 알콕시기, 아세톡시기, 2-메톡시에톡시기 등을 들 수 있다.
상기 비닐기 함유 실란 커플링제로서는 예를 들어 비닐트리메톡시실란, 비닐트리에톡시실란, 비닐트리스(2-메톡시에톡시)실란, 비닐메틸디메톡시실란, 비닐트리아세톡시실란 등을 들 수 있다.
상기 에폭시기 함유 실란 커플링제로서는 예를 들어 2-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, 3-글리시독시프로필메틸디메톡시실란, 3-글리시독시프로필트리메톡시실란, 3-글리시독시프로필메틸디에톡시실란, 3-글리시독시프로필트리에톡시실란 등을 들 수 있다.
상기 스티릴기 함유 실란 커플링제로서는 예를 들어 p-스티릴트리메톡시실란 등을 들 수 있다.
상기 메타크릴기 함유 실란 커플링제로서는 예를 들어 3-메타크릴옥시프로필메틸디메톡시실란, 3-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, 3-메타크릴옥시프로필메틸디에톡시실란, 3-메타크릴옥시프로필트리에톡시실란 등을 들 수 있다.
상기 아크릴기 함유 실란 커플링제로서는 예를 들어 3-아크릴옥시프로필트리메톡시실란 등을 들 수 있다.
상기 아미노기 함유 실란 커플링제로서는 예를 들어 N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필메틸디메톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필트리에톡시실란, 3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-아미노프로필트리에톡시실란, 3-트리에톡시실릴-N-(1,3-디메틸-부틸리덴)프로필아민, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-(비닐벤질)-2-아미노에틸-3-아미노프로필트리메톡시실란 등을 들 수 있다.
상기 우레이도기 함유 실란 커플링제로서는 예를 들어 3-우레이도프로필트리에톡시실란 등을 들 수 있다.
상기 머캅토기 함유 실란 커플링제로서는 예를 들어 3-머캅토프로필메틸디메톡시실란, 3-머캅토프로필트리메톡시실란, 3-머캅토프로필트리에톡시실란 등을 들 수 있다.
상기 술피드기 함유 실란 커플링제로서는 예를 들어 비스(트리에톡시실릴프로필)테트라술피드 등을 들 수 있다.
상기 이소시아네이트기 함유 실란 커플링제로서는 예를 들어 3-이소시아네이트프로필트리에톡시실란, 3-이소시아네이트프로필트리메톡시실란 등을 들 수 있다.
상기 알릴기 함유 실란 커플링제로서는 예를 들어 알릴트리메톡시실란 등을 들 수 있다.
접착제 조성물에 있어서의 (B) 실란 커플링제의 함유량은 특별히 제한되는 것은 아니지만, 예를 들어 (C) 경화성 성분 100질량부에 대하여 0.01 내지 30질량부로 할 수 있다. 또한, 접착력 향상의 관점에서 0.1 내지 10질량부로 하는 것이 바람직하고, 0.1 내지 5질량부로 하는 것이 보다 바람직하다.
본 발명의 접착제 조성물은 상기 경화성 성분, 상기 유기 알루미늄 착체 및 상기 실란 커플링제를 함유함과 함께 필름 형성재를 더 함유하여도 된다.
필름 형성재란, 액상물을 고형화하고, 구성 조성물을 필름상으로 한 경우에, 그 필름에 대하여 그 필름의 취급이 용이하고, 쉽게 찢어지거나 뚫어지거나 끈적거리거나 하지 않는 기계 특성 등을 부여하는 것이며, 통상의 상태에서 필름으로서의 취급을 할 수 있는 것이다. 이러한 필름 형성재로서는 페녹시 수지, 폴리비닐포르말 수지, 폴리스티렌 수지, 폴리비닐부티랄 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리아미드 수지, 크실렌 수지, 폴리우레탄 수지 등을 들 수 있다. 이들 중에서도 접착 강도, 상용성, 내열성, 기계 강도가 우수하다는 점에서 페녹시 수지가 바람직하다.
페녹시 수지는 2관능 페놀류와 에피할로히드린을 고분자량까지 반응시키거나 또는 2관능 에폭시 수지와 2관능 페놀류를 중부가시킴으로써 얻어지는 수지이다. 구체적으로는 2관능 페놀류 1몰과 에피할로히드린 0.985 내지 1.015를 알칼리 금속 수산화물의 존재하에서 비반응성 용매 중에서 40 내지 120℃의 온도에서 반응시킴으로써 얻을 수 있다. 또한, 수지의 기계적 특성이나 열적 특성 면에서는 특히 2관능성 에폭시 수지와 2관능성 페놀류의 배합 당량비를 에폭시기/페놀수산기=1/0.9 내지 1/1.1로 하여 알칼리 금속 화합물, 유기 인계 화합물, 환상 아민계 화합물 등의 촉매의 존재하에서 비점이 120℃ 이상인 아미드계, 에테르계, 케톤계, 락톤계, 알코올계 등의 유기 용제 중에서 반응 고형분이 50질량부 이하로 50 내지 200℃에 가열하여 중부가 반응시켜 얻는 것이 바람직하다.
2관능 에폭시 수지로서는 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 AD형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 비페닐디글리시딜에테르, 메틸 치환 비페닐디글리시딜에테르 등을 들 수 있다.
2관능 페놀류는 2개의 페놀성 수산기를 갖는 것으로, 예를 들어 히드로퀴논류, 비스페놀 A, 비스페놀 F, 비스페놀 AD, 비스페놀 S, 비스페놀플루오렌, 메틸 치환 비스페놀플루오렌, 디히드록시비페닐, 메틸 치환 디히드록시비페닐 등의 비스페놀류 등을 들 수 있다.
또한, 페녹시 수지는 라디칼 중합성의 관능기나, 그 밖의 반응성 화합물에 의해 변성되어 있어도 된다. 페녹시 수지는 단독으로 이용하여도 2종류 이상을 혼합하여 이용하여도 된다.
접착제 조성물에 있어서의 필름 형성재의 함유량은 특별히 제한되는 것은 아니지만, 예를 들어 (C) 경화성 성분 100질량부에 대하여 20 내지 70질량부로 하는 것이 바람직하고, 40 내지 60질량부로 하는 것이 보다 바람직하다.
접착제 조성물이 필름 형성재, 라디칼 중합성 화합물 및 라디칼 중합 개시제를 함유하는 경우, 실란 커플링제와의 혼합 비율은 접착제 조성물의 접착 강도 향상의 관점에서 필름 형성재, 라디칼 중합성 화합물 및 라디칼 중합 개시제의 합계 100질량부에 대하여 실란 커플링제가 0.01 내지 25질량부인 것이 바람직하다. 또한, 0.1 내지 20질량부인 것이 보다 바람직하고, 0.5 내지 15질량부인 것이 더욱 바람직하고, 1 내지 10질량부인 것이 가장 바람직하다.
본 발명의 접착제 조성물에는 아크릴산, 아크릴산에스테르, 메타크릴산에스테르 및 아크릴로니트릴 중 적어도 1개를 단량체 성분으로 한 중합체 또는 공중합체를 더 배합할 수도 있다. 특히, 글리시딜에테르기를 함유하는 글리시딜아크릴레이트나 글리시딜메타크릴레이트를 포함하는 공중합체계 아크릴 고무를 병용한 경우, 응력 완화가 우수하므로 바람직하다. 이들 아크릴 고무의 중량 평균 분자량은 접착제 조성물의 응집력을 높인다는 점에서 20만 이상인 것이 바람직하다.
또한, 본 발명의 접착제 조성물에는 충전제, 연화제, 촉진제, 노화 방지제, 난연화제, 색소, 틱소트로픽제, 페놀 수지, 멜라민 수지, 이소시아네이트류 등을 더 배합할 수도 있다.
이상 설명한 구성을 갖는 접착제 조성물의 사용 형태는 특별히 제한되지 않지만, 예를 들어 상기 각 성분을 톨루엔, 아세트산에틸 등의 유기 용매에 용해 및/또는 분산시킨 용액, 또는 이 용액으로부터 용매를 제거하여 소정의 형상으로 성형한 성형체(예를 들어 후술하는 필름상 접착제)로서 사용할 수 있다.
[회로 접속 재료]
본 발명의 회로 접속 재료는 전술한 접착제 조성물을 함유한다. 또한, 상기 회로 접속 재료는 도전성 입자를 함유하고 있어도 된다.
도전성 입자로서는 Au, Ag, Ni, Cu, 땜납 등을 함유하는 금속 입자, 카본 입자 등을 들 수 있다. 충분한 보존 안정성을 얻는 관점에서, 도전성 입자의 표층은 Ni, Cu 등의 전이 금속류가 아니라 Au, Ag, 백금속의 귀금속류인 것이 바람직하고, Au인 것이 보다 바람직하다. Ni 등의 전이 금속류의 표면을 Au 등의 귀금속류로 피복한 것일 수도 있다. 또한, 도전성 입자로서 비도전성의 유리, 세라믹, 플라스틱 등을 상기 금속 등의 도전 물질로 피복한 복합 입자도 사용할 수 있고, 이 경우에도 최외층을 귀금속류로 한 것이 바람직하다. 도전성 입자는 예를 들어 구리를 포함하는 금속 입자에 은을 피복한 입자이어도 된다. 또한, 도전성 입자로서 일본 특허 공개 제2005-116291호 공보에 기재된 바와 같은 미세한 금속 입자가 다수, 쇄상으로 연결된 형상을 갖는 금속 분말을 이용할 수도 있다.
도전성 입자로서 비도전성 플라스틱 등을 도전 물질로 피복한 것이나 열 용융 금속 입자를 이용하면, 가열 가압에 의해 이들 도전성 입자는 변형되기 때문에, 접속시에 전극과의 접촉 면적이 증가하고, 회로 부재의 회로 단자의 두께 변동을 흡수하여 접속 신뢰성이 향상되는 경향이 있어 바람직하다.
귀금속류의 피복층의 두께는 양호한 저항을 얻는 관점에서 10nm 이상이 바람직하다. 그러나, Ni 등의 전이 금속 위에 귀금속류의 층을 형성하는 경우에는, 귀금속류층의 결손이나 도전성 입자의 혼합 분산시에 발생하는 귀금속류층의 결손 등에 의해 발생하는 산화 환원 작용으로 유리 라디칼이 발생하여 보존 안정성의 저하를 일으키는 경향이 있기 때문에, 이것을 방지하는 관점에서 피복층의 두께는 30nm 이상이 바람직하다. 또한, 피복층의 두께의 상한은 특별히 제한되지 않지만, 얻어지는 효과가 포화되기 때문에 1㎛ 이하로 하는 것이 바람직하다.
또한, 도전성 입자로서는 상기 도전성 입자의 표면을 절연성 입자에 의해 피복한 것이나, 하이브리다이제이션 등의 방법에 의해 상기 도전성 입자의 표면에 절연성 재료를 포함하는 절연층이 형성된 것을 이용할 수도 있다. 이러한 도전성 입자를 이용함으로써 인접하는 도전성 입자끼리의 접촉에 의한 단락이 발생하기 어려워진다.
도전성 입자의 평균 입경은 1 내지 20㎛인 것이 바람직하다. 도전성 입자의 평균 입경은 입도 분포 측정 장치(예를 들어, Beckman Coulter사제, LS13 320)를 이용하여 측정할 수 있다.
도전성 입자의 배합량은 접착제 조성물 100부피부에 대하여 0.1 내지 30부피부로 하는 것이 바람직하고, 이 범위 내에서 용도에 따라 적절히 조절하는 것이 바람직하다. 또한, 도전성 입자가 과잉으로 존재하는 것에 의한 인접 회로의 단락 등을 방지하는 관점에서, 배합량은 0.1 내지 10부피부로 하는 것이 보다 바람직하다.
상기 회로 접속 재료는 회로간의 접속, 회로와 배선 부재 등의 도전체의 접속에 바람직하게 이용할 수 있다. 예를 들어 상기 회로 접속 재료는 제1 회로 기판의 주면 상에 제1 회로 전극이 형성된 제1 회로 부재와, 제2 회로 기판의 주면 상에 제2 회로 전극이 형성된 제2 회로 부재를, 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극을 대향 배치시킨 상태로 접속하기 위한 용도, 전극을 갖는 태양 전지 셀과 배선 부재를, 상기 전극과 상기 배선 부재가 전기적으로 접속되도록 상기 태양 전지 셀과 상기 배선 부재를 접속하기 위한 용도에 바람직하다.
[필름상 접착제]
도 1은 필름상 접착제의 일 실시 형태를 도시한 모식 단면도이다. 도 1에 도시한 필름상 접착제(1)는 전술한 접착제 조성물을 필름상으로 형성하여 이루어지는 것이다. 이 필름상 접착제(1)에 의하면, 취급이 용이하고, 피착체에 용이하게 설치할 수 있고, 접속 작업을 용이하게 행할 수 있다.
또한, 필름상 접착제(1)는 접착제 조성물을 경화시켰을 때의 Tg(유리 전이 온도)가 5℃ 이상 상이한 2종 이상의 층을 포함하는 다층 구성(도시 생략)으로 하여도 된다.
필름상 접착제(1)는 예를 들어 접착제 조성물을 용매에 용해한 것을 지지체(PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름 등) 상에 도공 장치를 이용하여 도포하고, 접착제 조성물이 경화하지 않는 온도에서 소정 시간 열풍 건조함으로써 제작할 수 있다. 또한, 필름상 접착제(1)의 두께는 예를 들어 10 내지 50㎛로 할 수 있다.
[회로 부재의 접속 구조]
도 2는 회로 부재의 접속 구조의 일 실시 형태를 도시한 모식 단면도이다. 도 2에 도시한 바와 같이 본 실시 형태의 회로 부재의 접속 구조는 서로 대향하는 제1 회로 부재(20) 및 제2 회로 부재(30)를 구비하고 있고, 제1 회로 부재(20)와 제2 회로 부재(30) 사이에는 이들을 접속하는 회로 접속 부재(10)가 설치되어 있다. 제1 회로 부재(20) 또는 제2 회로 부재(30)는 무기 재료로 구성되어 있어도 된다. 또한, 접속 부재와의 피착면의 적어도 일부가 무기 재료로 구성되어 있어도 된다.
제1 회로 부재(20)는 회로 기판(제1 회로 기판)(21)과, 회로 기판 (21)의 주면(21a) 상에 형성된 회로 전극(제1 회로 전극)(22)을 구비하고 있다. 또한, 회로 기판(21)의 주면(21a) 상에는 경우에 따라 절연층(도시 생략)이 형성되어 있어도 된다.
한편, 제2 회로 부재(30)는 회로 기판(제2 회로 기판)(31)과, 회로 기판(31)의 주면(31a) 상에 형성된 회로 전극(제2 회로 전극)(32)을 구비하고 있다. 또한, 회로 기판(31)의 주면(31a) 상에도 경우에 따라 절연층(도시 생략)이 형성되어 있어도 된다.
제1 회로 부재(20) 및 제2 회로 부재(30)로서는 전기적 접속을 필요로 하는 전극이 형성되어 있는 것이면 특별히 제한은 없다. 구체적으로는 액정 디스플레이에 이용되고 있는 ITO 등으로 전극이 형성되어 있는 유리 또는 플라스틱 기판, 프린트 배선판, 세라믹 배선판, 플렉시블 배선판, 반도체 실리콘 칩 등을 들 수 있고, 이들은 필요에 따라 조합하여 사용된다. 이와 같이 본 실시 형태에서는 프린트 배선판이나 폴리이미드 등의 유기물을 포함하는 재질을 비롯하여 구리, 알루미늄 등의 금속이나 ITO(indium tin oxide; 산화인듐주석), 질화규소(SiNX), 이산화규소(SiO2) 등의 무기 재료를 포함하는 재질과 같이 다종 다양한 표면 상태를 갖는 회로 부재를 이용할 수 있다.
회로 접속 부재(10)는 절연성 물질(11) 및 도전성 입자(7)를 함유하고 있다. 도전성 입자(7)는 대향하는 회로 전극(22)과 회로 전극(32) 사이뿐만 아니라 주면(21a)과 주면(31a) 사이에도 배치되어 있다. 회로 부재의 접속 구조에 있어서는 회로 전극(22) 및 회로 전극(32)이 도전성 입자(7)를 통하여 전기적으로 접속되어 있다. 즉, 도전성 입자(7)가 회로 전극(22) 및 회로 전극(32)의 양쪽에 직접 접촉하고 있다.
여기서, 도전성 입자(7)는 전기적 접속을 얻을 수 있는 도전성을 갖고 있으면 특별히 제한은 없지만, Au, Ag, Ni, Cu, Co, 땜납 등의 금속 입자나 카본 등이 있다. 또한, 비도전성의 유리, 세라믹스, 플라스틱 등을 상기 금속 등의 도전 물질로 피복한 것도 사용할 수 있다. 이때, 피복하는 금속층의 두께는 충분한 도전성을 얻기 위해서는 10nm 이상이 바람직하다.
이 회로 부재의 접속 구조에 있어서는 전술한 바와 같이 대향하는 회로 전극(22)과 회로 전극(32)이 도전성 입자(7)를 통하여 전기적으로 접속되어 있다. 이로 인해, 회로 전극(22) 및 회로 전극(32) 사이의 접속 저항이 충분히 저감된다. 따라서, 회로 전극(22) 및 회로 전극(32) 사이의 전류의 흐름을 원활하게 할 수 있고, 회로가 갖는 기능을 충분히 발휘할 수 있다. 또한, 회로 접속 부재(10)가 도전성 입자(7)를 함유하고 있지 않은 경우에는, 회로 전극(22)과 회로 전극(32)이 직접 접촉함으로써 전기적으로 접속된다.
회로 접속 부재(10)는 후술하는 바와 같이 상기 접착제 조성물을 포함하는 회로 접속 재료의 경화물에 의해 구성되어 있다는 점에서, 제1 회로 부재(20) 또는 제2 회로 부재(30)에 대한 회로 접속 부재(10)의 접착 강도가 충분히 높아지고, 특히 고온 고습 환경하에서 안정된 접착 강도가 얻어진다. 또한, 회로 부재의 접속 구조에서는 접착 강도가 충분히 높은 상태가 장기간에 걸쳐 지속된다. 따라서, 회로 전극(22) 및 회로 전극(32) 사이의 거리의 경시적 변화가 충분히 방지되고, 회로 전극(22) 및 회로 전극(32) 사이의 전기 특성의 장기 신뢰성을 충분히 높이는 것이 가능해진다.
[회로 부재의 접속 구조의 제조 방법]
이어서, 전술한 회로 부재의 접속 구조의 제조 방법에 대하여 설명한다.
우선, 전술한 제1 회로 부재(20)와 필름상 회로 접속 재료(40)를 준비한다(도 3(a) 참조). 필름상 회로 접속 재료(40)는 회로 접속 재료를 필름상으로 성형하여 이루어지는 것이다. 회로 접속 재료는 접착제 조성물(5)과 도전성 입자(7)를 함유한다. 여기서, 접착제 조성물(5)에는 전술한 본 발명의 접착제 조성물이 이용된다. 이하의 설명에서는 접착제 조성물(5)에 있어서의 경화성 성분이 라디칼 중합성 화합물 및 라디칼 중합 개시제인 경우에 대하여 설명한다. 또한, 회로 접속 재료가 도전성 입자(7)를 함유하지 않는 경우에도, 그 회로 접속 재료는 절연성 접착제로서 이방 도전성 접착에 사용할 수 있고, 특히 NCP(Non-Conductive Paste; 비도전성 페이스트)라고 불리는 경우도 있다. 또한, 회로 접속 재료가 도전성 입자(7)를 함유하는 경우에는, 그 회로 접속 재료는 ACP(Anisotropic Conductive Paste; 이방 도전성 페이스트)라고 불리는 경우도 있다.
필름상 회로 접속 재료(40)의 두께는 10 내지 50㎛인 것이 바람직하다. 필름상 회로 접속 재료(40)의 두께가 10㎛ 미만에서는, 회로 전극(22) 및 회로 전극(32) 사이에 회로 접속 재료가 충전 부족이 되는 경향이 있다. 한편, 50㎛를 초과하면, 회로 전극(22) 및 회로 전극(32) 사이의 접착제 조성물을 충분히 전부 배제할 수 없게 되고, 회로 전극(22) 및 회로 전극(32) 사이의 도통의 확보가 어려워지는 경향이 있다.
이어서, 필름상 회로 접속 재료(40)를 제1 회로 부재(20)의 회로 전극(22)이 형성되어 있는 면 위에 적재한다. 또한, 필름상 회로 접속 재료(40)가 지지체(도시 생략) 상에 부착되어 있는 경우에는, 필름상 회로 접속 재료(40)측을 제1 회로 부재(20)를 향하도록 하여 제1 회로 부재(20) 상에 적재한다. 이때, 필름상 회로 접속 재료(40)는 필름상이며, 취급이 용이하다. 이로 인해, 제1 회로 부재(20)와 제2 회로 부재(30) 사이에 필름상 회로 접속 재료(40)를 용이하게 개재시킬 수 있고, 제1 회로 부재(20)와 제2 회로 부재(30)의 접속 작업을 용이하게 행할 수 있다.
그리고, 필름상 회로 접속 재료(40)를 도 3(a)의 화살표 A 및 B 방향에 가압하고, 필름상 회로 접속 재료(40)를 제1 회로 부재(20)에 임시 접속한다(도 3(b) 참조). 이때, 가열하면서 가압하여도 된다. 단, 가열 온도는 필름상 회로 접속 재료(40) 중의 접착제 조성물이 경화하지 않는 온도, 즉 라디칼 중합 개시제가 라디칼을 발생하는 온도보다도 낮은 온도로 한다.
계속해서, 도 3(c)에 도시한 바와 같이 제2 회로 부재(30)를, 제2 회로 전극(32)을 제1 회로 부재(20)를 향하도록 하여(즉, 제1 회로 전극(22)과 제2 회로 전극(32)이 대향 배치되는 상태로 하여) 필름상 회로 접속 재료(40) 상에 적재한다. 또한, 필름상 회로 접속 재료(40)가 지지체(도시 생략) 상에 부착되어 있는 경우에는, 지지체를 박리하고 나서 제2 회로 부재(30)를 필름상 회로 접속 재료(40) 상에 적재한다.
그리고, 필름상 회로 접속 재료(40)를 가열하면서 도 3(c)의 화살표 A 및 B 방향에 제1 회로 부재(20) 및 제2 회로 부재(30)를 통하여 가압한다. 이때의 가열 온도는 라디칼 중합 개시제가 라디칼을 발생 가능한 온도로 한다. 이에 의해, 라디칼 중합 개시제에서 라디칼이 발생하고, 라디칼 중합성 화합물의 중합이 개시된다. 이렇게 하여 필름상 회로 접속 재료(40)가 경화 처리되고, 본 접속이 행해져서 도 2에 도시한 바와 같은 회로 부재의 접속 구조가 얻어진다.
가열 온도는 예를 들어 90 내지 200℃로 하고, 접속 시간은 예를 들어 1초 내지 10분으로 한다. 이러한 조건은 사용하는 용도, 접착제 조성물, 회로 부재에 따라 적절히 선택되고, 필요에 따라 후경화를 행하여도 된다. 예를 들어 본 실시 형태와 같이 접착제 조성물(5)에 있어서의 경화성 성분이 라디칼 중합성 화합물 및 라디칼 중합 개시제인 경우, 가열 온도를 100 내지 170℃로 하고, 접속 시간을 10초 이내로 하여 저온 속경화시킬 수도 있다.
상기와 같이 하여 회로 부재의 접속 구조를 제조하면, 얻어지는 회로 부재의 접속 구조에 있어서 도전성 입자(7)를 대향하는 회로 전극(22) 및 회로 전극(32)의 양쪽에 접촉시키는 것이 가능해지고, 회로 전극(22) 및 회로 전극(32) 사이의 접속 저항을 충분히 저감할 수 있다.
또한, 필름상 회로 접속 재료(40)의 가열에 의해, 회로 전극(22)과 회로 전극(32) 사이의 거리를 충분히 작게 한 상태에서 접착제 조성물(5)이 경화하여 절연성 물질(11)이 되고, 제1 회로 부재(20)와 제2 회로 부재(30)가 회로 접속 부재(10)를 통하여 견고하게 접속된다. 즉, 얻어지는 회로 부재의 접속 구조에 있어서는 회로 접속 부재(10)는, 상기 접착제 조성물을 포함하는 회로 접속 재료의 경화물로 구성되어 있다는 점에서, 제1 회로 부재(20) 또는 제2 회로 부재(30)에 대한 회로 접속 부재(10)의 접착 강도가 충분히 높아지고, 특히 고온 고습 조건하에서 충분히 접착 강도가 높아진다. 또한, 회로 부재의 접속 구조에서는 접착 강도가 충분히 높은 상태가 장기간에 걸쳐 지속된다. 따라서, 얻어지는 회로 부재의 접속 구조는, 회로 전극(22) 및 회로 전극(32) 사이의 거리의 경시적 변화가 충분히 방지되고, 회로 전극(22) 및 회로 전극(32) 사이의 전기 특성의 장기 신뢰성이 우수하다.
또한, 상기 실시 형태에서는 접착제 조성물(5)로서 적어도 가열에 의해 라디칼을 발생하는 라디칼 중합 개시제를 포함하는 것이 이용되고 있지만, 이 라디칼 중합 개시제 대신에 광조사만으로 라디칼을 발생하는 라디칼 중합 개시제를 이용하여도 된다. 이 경우, 필름상 회로 접속 재료(40)의 경화 처리시에 가열 대신에 광조사를 행하면 된다. 이 밖에도 필요에 따라 초음파, 전자파 등에 의해 라디칼을 발생하는 라디칼 중합 개시제를 이용하여도 된다. 또한, 접착제 조성물(5)에 있어서의 경화성 성분으로서 에폭시 수지 및 잠재성 경화제를 이용하여도 된다.
또한, 상기 실시 형태에서는 필름상 회로 접속 재료(40)를 이용하여 회로 부재의 접속 구조를 제조하고 있지만, 필름상 회로 접속 재료(40) 대신에 필름상으로 형성되어 있지 않은 회로 접속 재료를 이용하여도 된다. 이 경우에도 회로 접속 재료를 용매에 용해시키고, 그 용액을 제1 회로 부재(20) 또는 제2 회로 부재(30) 중 어느 하나에 도포하여 건조시키면, 제1 회로 부재(20) 및 제2 회로 부재(30) 사이에 회로 접속 재료를 개재시킬 수 있다.
또한, 도전성 입자(7) 대신에 다른 도전 재료를 이용하여도 된다. 다른 도전 재료로서는 입자상 또는 단섬유상의 카본, Au 도금 Ni선 등의 금속 선조 등을 들 수 있다.
[태양 전지 모듈]
본 발명의 접착제 조성물 및 회로 접속 재료는 복수의 태양 전지 셀이 전기적으로 접속된 태양 전지 모듈에도 바람직하게 이용할 수 있다. 이하, 본 실시 형태에 따른 태양 전지 모듈에 대하여 설명한다.
본 실시 형태에 따른 태양 전지 모듈은 전극을 갖는 태양 전지 셀과, 배선 부재와, 상기 전극과 상기 배선 부재가 전기적으로 접속되도록 상기 태양 전지 셀과 상기 배선 부재를 접착하는 접속 부재를 구비한다. 그리고, 상기 접속 부재는 상기 회로 접속 재료의 경화물을 함유한다.
도 4는 태양 전지 모듈의 일 실시 형태를 도시한 모식 단면도이다. 도 4에 도시한 바와 같이 태양 전지 모듈(200)은 태양 전지 셀(100A) 및 배선 부재(94)를 구비하고 있고, 태양 전지 셀(100A) 및 배선 부재(94) 사이에는 이들을 전기적으로 접속하는 접속 부재(95)가 설치되어 있다.
태양 전지 셀(100A)은 기판 (92) 상에 전극(96)을 갖고, 상기 전극(96)을 통하여 배선 부재(94)와 전기적으로 접속하고 있다. 또한, 전극(96)을 구비하는 측의 면이 수광면(98)이다. 태양 전지 셀(100A)에는 수광면(98)과 반대측의 이면 (99)에 이면 전극(97)이 설치되어 있다. 기판(92)은 예를 들어 Si의 단결정, 다결정 및 비결정 중 적어도 하나를 포함하는 것이다.
배선 부재(94)는 태양 전지 셀(100A)과 다른 부재를 전기적으로 접속하기 위한 부재이다. 예를 들어 도 4에 있어서는 배선 부재(94)에 의해 태양 전지 셀(100A)의 전극(96)과 태양 전지 셀(100B)의 이면 전극(97)이 전기적으로 접속되어 있다.
도 4에 도시한 태양 전지 모듈(200)에 있어서는, 접속 부재(95)에 의해, 배선 부재(94)와 태양 전지 셀(100B)의 이면 전극(97)이 전기적으로 접속하도록 배선 부재(94)와 태양 전지 셀(100B)이 접착되어 있다.
접속 부재(95)는 예를 들어 절연성 물질 및 도전성 입자를 함유하는 것이어도 된다. 접속 부재(95)가 도전성 입자를 함유하는 경우, 태양 전지 셀(100A)의 전극(96)과 배선 부재(94)는 도전성 입자를 통하여 전기적으로 접속될 수 있다. 또한, 태양 전지 셀(100B)의 이면 전극(97)과 배선 부재(94)도 또한 도전성 입자를 통하여 전기적으로 접속될 수 있다.
도 4에 도시한 태양 전지 모듈(200)은 접속 부재(95)가 상기 회로 접속 재료의 경화물에 의해 구성되어 있다. 이로부터, 태양 전지 셀(100A) 및 배선 부재(94) 사이에 대한 접속 부재(95)의 접착 강도는 충분히 높고, 또한 고온 고습 환경하에서도 장기간에 걸쳐 안정된 접착 강도를 얻을 수 있다. 또한, 접속 부재(95)가 도전성 입자를 함유하는 경우, 태양 전지 셀(100A) 및 배선 부재(94) 사이의 접속 저항은 충분히 작아져 있다. 또한, 상기 회로 접속 재료가, (C) 경화성 성분으로서 라디칼 중합성 화합물 및 라디칼 중합 개시제를 포함하는 것인 경우 저온 속경화가 가능해진다는 점에서, 도 4에 도시한 태양 전지 모듈(200)은 접속시에 태양 전지 셀(100A)을 열화시키지 않고 제조할 수 있고, 종래보다도 높은 신뢰성을 갖는 것이 가능하다.
또한, 도 4에 도시한 태양 전지 모듈(200)은, 전술한 회로 부재의 접속 구조의 제조 방법에 있어서의 제1 회로 부재(20) 및 제2 회로 부재(30)로서 태양 전지 셀(100A) 및 배선 부재(94)를 이용하여 전술한 회로 부재의 접속 구조의 제조 방법과 마찬가지의 방법으로 제조할 수 있다.
실시예
이하, 실시예 및 비교예에 기초하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명하는데, 본 발명은 이하의 실시예에 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1]
(A) 유기 알루미늄 착체로서 알루미 킬레이트 D(가와켄파인케미칼가부시키가이샤 제품명), (B) 실란 커플링제로서 3-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란SZ6030(도레이·다우코닝가부시키가이샤 제품명), (C) 경화성 성분으로서 라디칼 중합성 화합물인 UA5500(네가미고교가부시키가이샤 제품명) 및 M313(신나카무라가가쿠고교가부시키가이샤 제품명)과 라디칼 중합 개시제인 퍼로일 L(니치유가부시키가이샤 제품명)을 이용하였다. 바인더로서 페녹시 수지(YP-70, 도토가세이(주)제 상품명)를 이용하였다. 또한, 폴리스티렌을 핵으로 하는 입자의 표면에 두께 0.2㎛의 니켈층을 형성하고, 이 니켈층의 외측에 두께 0.02㎛의 금속층을 형성한 평균 입경 3㎛, 비중 2.5의 도전성 입자를 제작하여 이용하였다. 표 1에 나타내는 혼합비가 되도록 각 성분을 배합하고, 두께 40㎛의 PET 수지 필름에 도공 장치를 이용하여 도포하고, 70℃, 5분의 열풍 건조에 의해 접착제층의 두께가 20㎛인 필름상 접착제를 얻었다.
[실시예 2]
(A) 유기 알루미늄 착체로서 ALCH-TR(가와켄파인케미칼가부시키가이샤 제품명)을 이용한 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 필름상 접착제를 얻었다. 각 성분의 혼합비는 표 1에 나타냈다.
[실시예 3]
(A) 유기 알루미늄 착체로서 알루미 킬레이트 A(W)(가와켄파인케미칼가부시키가이샤 제품명)를 이용한 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 필름상 접착제를 얻었다. 각 성분의 혼합비는 표 1에 나타냈다.
[비교예 1]
(A) 유기 알루미늄 착체를 사용하지 않은 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 필름상 접착제를 얻었다. 각 성분의 혼합비는 표 1에 나타냈다.
[비교예 2]
(B) 실란 커플링제를 사용하지 않은 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 필름상 접착제를 얻었다. 각 성분의 혼합비는 표 1에 나타냈다.
[비교예 3]
(A) 유기 알루미늄 착체를 사용하지 않은 것, 유기 티타늄 착체(티타늄디이소프로폭시드비스(아세틸아세토네이트))를 이용한 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 필름상 접착제를 얻었다. 각 성분의 혼합비는 표 1에 나타냈다.
표 1 중, 도전성 입자를 제외하고, 각 수치는 질량부를 나타낸다. 도전성 입자의 수치는 도전성 입자 이외의 각 성분(접착제 조성물)의 합계 100부피부에 대한 부피부를 나타낸다.
[접속체의 제작 1]
상기 제법에 의해 얻은 필름상 접착제를 유리 기판(코닝#1737, 외형 38mm×28mm, 두께 0.5mm, 표면에 ITO(산화인듐주석) 배선 패턴(패턴 폭 50㎛, 피치 50㎛)을 갖는 것)에 2×20mm의 크기로 PET 수지 필름으로부터 전사하였다. IC 칩(외형 1.7mm×17.2mm, 두께 0.55mm, 범프의 크기 50㎛×50㎛, 범프의 피치 50㎛)을 표 2에 나타내는 실장 조건(온도와 시간)으로 80MPa(범프 면적 환산) 하중을 가하여 가열 가압하여 실장하였다. 또한, 보존 안정성의 측정에 이용한 필름상 접착제도 마찬가지로 실장하였다.
[접속체의 제작 2]
실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 3의 필름상 접착제를 유리 기판(코닝#1737, 외형 38mm×28mm, 두께 0.5mm)에 2×15mm의 크기로 PET 수지 필름으로부터 전사하였다. IC 칩(외형 1.0mm×10mm, 두께 0.55mm, 범프의 크기 50㎛×50㎛, 범프의 피치 50㎛)을 150℃ 5초로, 80MPa(범프 면적 환산) 하중을 가하여 가열 가압하여 실장하고, IC/유리 접속 구조를 제작하였다.
[접속체의 제작 3]
실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 3의 필름상 접착제를 표면 전면 ITO막 부착 유리 기판(코닝#1737, 외형 38mm×28mm, 두께 0.5mm)에 2×15mm의 크기로 PET 수지 필름으로부터 전사하였다. IC 칩(외형 1.0mm×10mm, 두께 0.55mm, 범프의 크기 50㎛×50㎛, 범프의 피치 50㎛)을 150℃ 5초로, 80MPa(범프 면적 환산) 하중을 가하여 가열 가압하여 실장하고, IC/ITO 접속 구조를 제작하였다.
[접속체의 제작 4]
실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 3의 필름상 접착제를 표면 전면 SiN막 부착 유리 기판(코닝#1737, 외형 38mm×28mm, 두께 0.5mm)에 2×15mm의 크기로 PET 수지 필름으로부터 전사하였다. IC 칩(외형 1.0mm×10mm, 두께 0.55mm, 범프의 크기 50㎛×50㎛, 범프의 피치 50㎛)을 150℃ 5초로, 80MPa(범프 면적 환산) 하중을 가하여 가열 가압하여 실장하고, IC/SiN 접속 구조를 제작하였다.
[접속 저항의 평가]
접속체의 제작 1에서 얻은 IC 칩/ITO 패턴 부착 유리 기판 접속체의 인접 회로 간의 저항값(14 단자 측정한 중의 최대값)을 멀티미터를 이용하여 측정하고, 그 결과를 표 2에 나타냈다. 또한, 상기 저항값은 접속 직후(표 2 중 「저항값(시험 전)」이라고 표시)와 고온 고습 시험(85℃, 85%RH)을 100시간 행한 후(표 2 중 「저항값(시험 후)」라고 표시)에 측정하였다. 이상과 같이 하여 행한 저항 측정에서는 실시예 1, 2 및 3에서는 고온 고습 시험 전후에서 모두 10Ω 이하로 양호한 값을 나타냈다. 비교예 3에서는 접속할 수 없었다. 또한, 비교예 1 및 2에서는 고온 고습 시험 후에 접속할 수 없게 되었다.
[접착 강도의 측정]
접속체의 제작 2, 3 및 4에 의해 얻은 IC/유리 접속 구조체, IC/ITO 접속 구조체 및 IC/SiN 접속 구조체에 대하여, 접속 직후의 전단 접착 강도(초기 접착 강도)와 고온 고습 시험(85℃, 85%RH)을 100시간 행한 후의 전단 접착 강도(고온 고습 시험 후 접착 강도, 표 3 중 「시험 후 접착 강도」라고 표시)를 본드 테스터(Dyge사제)를 이용하여 측정하였다. 각각의 접속 구조체에 대하여 독립적으로 2회 측정을 행하였다. 측정 결과의 평균값을 각각 표 3에 나타냈다. 이상과 같이 하여 행한 접착 강도의 측정에서는, 실시예 1, 2 및 3에서는 고온 고습 시험 전후에서 어느 구조체에서나 높은 접착 강도였다. 한편, 유기 알루미늄 착체를 포함하지 않는 비교예 1이나 실란 커플링제를 포함하지 않는 비교예 2에서는 IC/ITO 접속 구조나 IC/SiN 접속 구조에서 접착 강도가 낮아졌다. 또한, 유기 티타늄 착체를 포함하는 비교예 3은 모든 접속 구조에서 접착 강도가 낮아졌다.
[접속 구조체의 외관]
상기 접속 구조체의 계면의 외관을 표 4에 나타냈다. 이상과 같이 하여 행한 접속 구조체의 외관 관찰에서는, 실시예 1, 2 및 3에서는 어느 접속 구조체에서나 박리가 거의 발생하지 않은 것에 대하여, 비교예 1 및 2에서는 IC/ITO 접속 구조나 IC/SiN 접속 구조에서 박리가 비교적 많이 발생하였다. 또한, 비교예 3에서는 어느 접속 구조체에서나 접착하고 있지 않았다.
표 2 내지 4에 나타낸 결과로부터 명백해진 바와 같이, 실시예 1 내지 3의 접착제 필름 및 그것을 이용한 회로 부재의 접속 구조에 의하면, 비교예 1 내지 3의 접착제 필름 및 그것을 이용한 회로 부재의 접속 구조와 비교하여, 접속 저항이 충분히 저감되어 있고, 충분한 접착 강도가 얻어지는 것이 확인되었다. 또한, 장기간의 고온 고습 시험 후에 있어서도 접속 저항과 접착 강도가 충분히 유지되고, 접속면의 외관도 양호한 것이 확인되었다.
1 : 필름상 접착제
2 : 반도체 장치
5 : 접착제 성분
7 : 도전성 입자
10 : 회로 접속 부재
11 : 절연성 물질
20 : 제1 회로 부재
21 : 회로 기판(제1 회로 기판)
21a : 주면
22: 회로 전극(제1 회로 전극)
30 : 제2 회로 부재
31 : 회로 기판(제2 회로 기판)
31a : 주면
32 : 회로 전극(제2 회로 전극)
40 : 필름상 회로 접속 재료
92 : 기판
94 : 배선 부재
95 : 접속 부재
96 : 전극
97 : 이면 전극
98 : 수광면
99 : 이면
100A, 100B : 태양 전지 셀
200 : 태양 전지 모듈.
2 : 반도체 장치
5 : 접착제 성분
7 : 도전성 입자
10 : 회로 접속 부재
11 : 절연성 물질
20 : 제1 회로 부재
21 : 회로 기판(제1 회로 기판)
21a : 주면
22: 회로 전극(제1 회로 전극)
30 : 제2 회로 부재
31 : 회로 기판(제2 회로 기판)
31a : 주면
32 : 회로 전극(제2 회로 전극)
40 : 필름상 회로 접속 재료
92 : 기판
94 : 배선 부재
95 : 접속 부재
96 : 전극
97 : 이면 전극
98 : 수광면
99 : 이면
100A, 100B : 태양 전지 셀
200 : 태양 전지 모듈.
Claims (16)
- (A) 유기 알루미늄 착체와 (B) 실란 커플링제와 (C) 경화성 성분을 함유하고, 상기 (C) 경화성 성분이 라디칼 중합성 화합물 및 라디칼 중합 개시제를 포함하는, 접착제 조성물.
- 제1항에 있어서, 상기 (A) 유기 알루미늄 착체가 하기 화학식 (1)로 표시되는 접착제 조성물.
[화학식 (1) 중, L1, L2 및 L3은 각각 독립적으로 알콕시 음이온, β-디케톤의 공액 음이온 또는 β-케토에스테르의 공액 음이온을 나타내며, L1, L2 및 L3은 동일하여도 되고 상이하여도 됨] - 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 (B) 실란 커플링제가 메타크릴기 함유 실란 커플링제 또는 아크릴기 함유 실란 커플링제인 접착제 조성물.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 필름 형성재를 더 함유하는 접착제 조성물.
- 제1항 또는 제2항의 접착제 조성물을 필름상으로 형성하여 이루어지는 필름상 접착제.
- 제1항의 접착제 조성물을 함유하는 회로 접속 재료.
- 제6항에 있어서, 도전성 입자를 더 함유하는 회로 접속 재료.
- 제1 회로 기판의 주면 상에 제1 회로 전극이 형성된 제1 회로 부재와,
제2 회로 기판의 주면 상에 제2 회로 전극이 형성된 제2 회로 부재와,
상기 제1 회로 기판의 주면과 상기 제2 회로 기판의 주면 사이에 설치되며, 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극을 대향 배치시킨 상태로 상기 제1 회로 부재 및 제2 회로 부재를 접속하는 회로 접속 부재를 구비하고,
상기 회로 접속 부재가 제6항 또는 제7항의 회로 접속 재료의 경화물로 이루어지고,
상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극이 전기적으로 접속되어 있는, 회로 부재의 접속 구조. - 제8항에 있어서, 상기 제1 회로 부재 또는 상기 제2 회로 부재의 피착면의 적어도 일부가 무기 재료로 구성되어 있는, 회로 부재의 접속 구조.
- 제8항의 회로 부재의 접속 구조의 제조 방법이며,
상기 제1 회로 기판의 주면과 상기 제2 회로 기판의 주면 사이에 상기 회로 접속 재료를 배치하고, 상기 제1 회로 부재 및 제2 회로 부재를 통하여 상기 회로 접속 재료를 가열 및 가압하여 경화시켜 상기 제1 회로 부재와 상기 제2 회로 부재를 접속함과 함께 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극을 전기적으로 접속하는 회로 부재의 접속 구조의 제조 방법. - 제10항에 있어서, 상기 제1 회로 부재 또는 상기 제2 회로 부재의 피착면의 적어도 일부가 무기 재료로 구성되어 있는, 회로 부재의 접속 구조의 제조 방법.
- 전극을 갖는 태양 전지 셀과, 배선 부재와, 상기 전극과 상기 배선 부재가 전기적으로 접속되도록 상기 태양 전지 셀과 상기 배선 부재를 접속하는 접속 부재를 구비하고,
상기 접속 부재가 제6항 또는 제7항의 회로 접속 재료의 경화물을 함유하는, 태양 전지 모듈. - 삭제
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