KR101628742B1 - 연료 코어 제조 방법 및 장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은, 마이크로 구형체를 형성하기 위해 암모니아 침전 욕에 질산 우라닐을 함유한 주입 용액뿐 아니라 하나 이상의 보조제를 함유한 용액을 적하하고, 그에 따라 제조된 마이크로 구형체를 암모니아 용액에서 시효화 및 세척하고, 건조 및 열처리하는 것을 통해 구형의 연료 코어 및/또는 핵연료 원료물질 코어를 제조하기 위한 방법 및 장치에 관한 것이다. 방법과 관련하여 코어에 대한 우라늄 화학의 특성을 고려하고 높은 코어 품질이 일정하게 유지되는 연속적인 제조 방법을 제공하기 위해, 침전 욕으로부터 유출된 마이크로 구형체는 제1 분리기를 통해 분리되어 시효화를 위해 암모니아 시효수(aging water)에 공급되고, 시효수 내로 유입되기 전 침전 욕액과 마이크로 구형체의 접촉 시간은 동일하게, 또는 실질적으로 동일하게 설정되고, 마이크로 구형체는 전달 장치를 통해 시효수로부터 다단 캐스케이드 세척기로 전달되고, 이 캐스케이드 세척기 내에서 마이크로 구형체는 질산 암모늄과, 마이크로 구형체 내에 함유된 하나 이상의 보조제로부터 유리되거나, 실질적으로 유리되게끔 세척되며, 그리고 마이크로 구형체의 건조 후에 마이크로 구형체는 열처리 동안 단일 층으로 분포되어 하소된다.

Description

연료 코어 제조 방법 및 장치{METHOD AND ARRANGEMENT FOR PRODUCING FUEL KERNELS}
본 발명은, 마이크로 구형체를 형성하기 위해 암모니아 침전 욕 내에 질산 우라닐을 함유한 주입 용액을 적하하고, 그에 따라 제조된 마이크로 구형체를 암모니아 용액에서 시효화 및 세척하고, 건조 및 열처리하는 것을 통해, 특히 산화 우라늄 및/또는 탄화 우라늄 및/또는 우라늄 함유 혼합 산화물 및/또는 혼합 탄화물로 이루어진 코어(kernel)를 제조하기 위해 바람직하게는 크기가 300㎛와 800㎛ 사이의 범위 이내인 구형 연료 코어(spherical fuel kernel) 및/또는 핵연료 원료물질 코어(breeder material kernel)를 제조하기 위한 방법에 관한 것이다. 또한, 본 발명은, 침전 욕(precipitation bath)과, 시효화 구간과, 세척 장치 열처리 장치와, 건조 및 하소 공정을 위한 열처리 장치뿐만 아니라, 제조 공정 동안 제조되는 마이크로 구형체와 이 마이크로 구형체로 생성된 코어를 위한 전달 장치를 포함하여, 구형의 연료 코어 및/또는 핵연료 원료물질 코어를 제조하기 위한 장치에 관한 것이다.
외부 겔화로서도 지칭되는 겔 침전법의 경우 불용성 이우라늄화 암모늄(ADU)이 발생할 뿐 아니라, 부산물로서 수용성 질산 암모늄도 발생한다. 테트라하이드로푸릴알코올(THFA)과 경우에 따라 요소(urea)와 같은 주입 용액에 대한 추가 첨가물은 암모니아수(ammonia water)를 이용한 세척을 통해 마찬가지로 ADU 겔 비드(gel bead)로부터 세척되어야 한다.
선행기술로서는 공기 중 방울 형성(drop formation), 암모니아 가스 내 방울의 사전 경화, 및 암모니아 침전 욕 내 마이크로 구형체의 집적에 관한 다음 공개 특허, 즉 DE-B-20 37 232, DE-B-1 817 092, DE-B-24 59 445, DE-B-26 01 684, DE-B-29 22 686, DE-A-27 14 873을 예로 들 수 있다.
인용 문헌 NUCLEAR TECHNOLOGY, 42권(1979년 2월), 163-171쪽 "외부 겔화 공정을 이용한 우라늄 연료핵 제조"에는 고온 셀에서 재처리된 우라늄 233으로 최대 0.3mm의 지름을 갖는 산화 우라늄 또는 탄화 우라늄 연료핵을 제조하기 위한 윌리히(Juelich) 핵 연구 시스템의 EGU 공정(우라늄 외부 겔화)이 요약되어 있다. 인용 문헌 저널 NUCLEAR SCIENCE and TECHNOLOGY, 41권 9호 943-948쪽(2004년 09월) "HTR-10 연료 요소를 위한 UO2 핵의 제조"는 외부 겔화를 통한 겔 침전법에 따른 UO2 핵의 제조를 기재하고 있다. 공지된 겔 침전법의 경우 기본적으로 다음 처리 단계들이 실행된다: - 겔 마이크로 구형체와 암모니아 침전 욕의 혼합; - 침전 욕 내에서 마이크로 구형체 이송; - 시효수 내에서 시효화; - 사전 설정된 최종 값까지 암모니아수를 이용한 세척; - 건조기까지 세척수 내에서 마이크로 구형체 이송; - 건조기상에서 마이크로 구형체 분리; 및 - 건조된 핵의 추가 처리. 그러나 물질 교환의 운동학(kinetics)과 파손 및 균열이 없는 균일한 핵을 제조하기 위한 개별 처리 단계들의 동력학(dynamics)이 충분히 고려되지 않는다. 최종 지름이 200㎛ 범위 이내인 소형 핵을 제조할 시에 물질 교환의 운동학은, 최종 지름이 500㎛ 이상이고 최종 용적은 15배 이상인 핵에서처럼 큰 역할을 하지 않는다. 이런 사항은 특히 화학 반응 및 후속하는 침전 욕 내 수축 공정을 통한 겔 마이크로 구형체의 제조 분야에서, 그리고 시효화, 세척 및 건조 시에 구형을 얻는 것과 관련하여 매우 중요하다. 침전 욕 내에서 진행되는 수많은 운동학적 반응 및 농도 변화는 제품 품질의 분명한 저하를 야기할 수 있다. 암모니아가 없는 주입 용액의 적하 첨가는 암모니아와 관련한 희석을 초래함과 동시에 질산 암모늄과 THFA 및 요소와 같은 보조제의 농도 상승을 야기한다. 연속적인 절차에서, 동일하게 양호한 제품 품질을 보장하기 위해서는 암모니아 평형 침전 욕을 이용해야 한다. 그러나 지금까지 처리의 경우, 겔 마이크로 구형체는 대부분의 침전 욕과 함께 배출되고, 그런 후에 비로소 침전 욕은 분리 및 회수된다. 시효화된 마이크로 구형체를 암모니아 수를 이용하여 세척함으로써 수용성 물질인 질산 암모늄과 테트라하이드로푸릴알코올(THFA) 및 요소와 같은 보조제가 제거된다. 이런 작업 단계는 통상적으로 단계별로 핵 임계 안전성(criticality safety)이 있는 회전식 플랫 탱크에서 실시되며, 마이크로 구형체는 암모니아수와 함께 이동된다. 이런 과정은 목표하는 세척 효과에 도달할 때까지 수회 반복된다. 종종 충분하게 고려되지 않는 추가의 처리 단계는 모든 입자의 균일한 처리를 고려할 때 마이크로 구형체의 이송 시 동력학에 있다. 건조할 때조차도 마이크로 구형체들은 서로 다르게 수축되고, 셀 형 구조를 갖거나 또는 파열될 수도 있다. 연료 코어의 품질은 한편으로 코팅된 입자 및 흑연 연료 요소로의 추가 처리를 고려하고, 다른 한편으로 반응기 내 양호한 조사 거동(irradiation behavior)을 고려할 때 일련의 요건들을 충족해야 한다. 제조된 연료 코어에 대한 사양으로서는 다음이 요구된다: - 강성 및 내마모성; - 좁은 지름 범위 및 적은 표준 편차; - 거의 이상적인 구형(ball shape); - 제조되는 모든 개별 코어의 동일한 구조 및 다공성과 높은 밀도 및 정확한 화학 조성. 최종 지름이 300㎛ 내지 800㎛ 및 그 이상인 보다 큰 핵을 제조할 시에, 겔 침전법의 경우 추가로 우라늄의 침전 동안 형성된 ADU와 함께 첨가 생성물(adduct)을 형성하는 유기 보조제 폴리비닐알코올(PVA)이 수용액의 형태로 이용된다. ADU는 공기 중에서 UO3을 형성하면서 열 분해된다. 이와 같은 하소 공정에서 PVA도 300℃ 이상의 온도에서 증발된다. 구형의 핵 입자를 세척하기 위해, DE-A-27 57 602에 따라서는 캐스케이드 세척기 형태의 역류 세척기(counter-flow scrubber)가 이용된다. JP-A-06191851에 따른 열풍로에서 이우라늄화 암모늄으로 이루어진 구형체들은 셀 내에 배열되고 UO3 핵을 획득할 수 있도록 하소된다.
본 발명의 과제는, 전술한 방식의 방법 및 장치를 우라늄 화학의 특성이 특히 지름이 300㎛ 내지 800㎛의 코어를 위해 고려되고, 높은 코어 품질이 일정하게 유지되는 연속적인 제조 방법에 대해 적합하도록, 상기 방법 및 장치를 개량하는 것이다.
상기 과제는 본 발명에 따라 방법과 관련하여, 본질적으로 침전 욕으로부터 유출된 마이크로 구형체가 제1 분리기를 통해 분리되어 시효화를 위해 암모니아 시효수(aging water)로 공급되고, 마이크로 구형체는 전달 장치를 통해 시효수로부터 다단형 캐스케이드 세척기로 전달되고, 이 캐스케이드 세척기 내에서 마이크로 구형체는 적어도 질산 암모늄으로부터 유리되게끔 세척되며, 그리고 마이크로 구형체의 건조 후에 열처리 동안 마이크로 구형체는 단일 층(monolayer)으로 분포되어 하소되며, 이때 시효수 내로 유입될 때까지 침전 욕액과 마이크로 구형체의 접촉 시간은 각각의 마이크로 구형체에 대해 동일하거나 또는 대략 동일한 것을 통해 달성된다.
특히 제1 분리기를 통해서는, 입자가 모두 적하된(주입된) 경우 침전 욕 내 생성 시점과 암모니아 시효수 내에서의 집적 시점 간에 동일한 시간 간격이 유지되는 것이 달성된다. 그에 따라 분리기는 본 발명에 따라, 동일한 조건에서 형성되고 침전 욕의 화학적 평형 상태에서 이송되고 암모니아 시효수 내에서 집적되도록 하기 위해 모든 겔 마이크로 구형체에 대한 조건들을 충족한다.
이와 관련하여 분리기는 특히 특수강(stainless steel)으로 이루어진 평면의 원형 다공 스트레이너(perforated strainer)로 구성되는 바닥부를 포함하며, 이 바닥부 위쪽에서는 섹터들로 나뉘어진 금속 실린더가 천천히 회전한다. 금속 실린더는 상부가 개방되어 있고 하부는 다공 스트레이너 상에 밀봉 방식으로 배치된다. 여기서 다공 스트레이너는 특별한 에칭 방법에 따라 제조될 수 있으며, 이때 스트레이너 지름, 다시 말해 메시(mesh) 너비는 300㎛ 내지 500㎛이어야 한다. 겔 마이크로 구형체는 침전 욕 하부에 위치하는 슬루스 시스템(sluice system)에 의해, 다시 말해 주입 시스템에 의해 침전 욕액과 함께 분리기의 섹터들 중 하나의 섹터 내로 공급되고, 그런 다음 암모니아 시효수에 공급될 수 있도록 최종 회전 위치에서 새로운 충전이 이루어지기 전에 튜브와 같은 개구부를 통해 낙하하도록 하기 위해 위치마다 계속해서 이동된다.
분리기 내 다공 스트레이너를 바탕으로, 침전 욕 이송액은 다공 스트레이너의 개구부들을 통과한다. 이와 같은 통과 또는 적하는 시효수로 전달되기 전 각각의 위치에서 이루어진다. 6개의 섹터가 존재하면, 액은 5개의 섹터 위치에서 적하된다. 그런 다음 다공 스트레이너를 통과하는 침전 욕액은 침전 욕 순환로로 회수된다.
특히 암모니아 시효수는 적어도 마이크로 구형체 내에 포함된 질산 암모늄과 관련하여 평형 조건으로 조정된다. 이런 사항은 또한 마이크로 구형체 내에 존재하는 THFA 또는 요소와 같은 보조제와 관련하여서도 제공되어야 한다.
평형 조건은, 개별 마이크로 구형체들이 각각 개별 성분들과 관련하여 상호 간 비율에서 동일한 농도 비를 보유하며, 물론 개별 성분들 자체의 농도는 서로 다를 수 있다. 또한, 시효화 구간을 통과하는 동안 농도는 감소한다. 성분들의 상호 간 상대 농도 비는 그대로 유지된다. 시효수와 성분들의 교환은 요구되는 범위에서 시효수 내 마이크로 구형체의 소정의 수축이 달성되도록 성분들의 농도가 감소하는 방식으로 이루어진다. 평형 조건은, 구형체들이 시효수에서 배출된 후에 동일하거나 또는 거의 동일한 지름을 보유하는 점을 보장한다.
시효화 구간에서는 시효수와 성분들의 균일한 교환이 이루어지며, 시효화 구간의 말단부에서는 적어도 THFA 및 NH4NO3 및 NH4OH의 농도가 시효수 내 농도에 상응한다. 요소가 함유되어 있으면, 이는 상기 성분들에 대해서도 적용된다.
특히 암모니아 시효수는, H2O와 THFA의 최대 15중량 퍼센트의 교환, 특히 10과 15중량 퍼센트 사이의 교환이 이루어지는 방식으로 설정된다. 그렇게 함으로써 마이크로 구형체의 수축은 증진된다.
마이크로 구형체가 분리기로부터 주변 온도로 설정된 시효수로 전달되면, 그런 다음 시효수는 이후 바람직하게는 50min ≤ t ≤ 70min의 시간(t)에 걸쳐서 온도(T1)에서 시효화될 수 있도록 하기 위해 바람직하게는 60℃ ≤ T1 ≤ 80℃의 온도(T1)로 가열된다. 후속해서 시간(t) 후에, 시효수는 주변 온도로 냉각되고, 그에 따라 마이크로 구형체도 냉각되어 추출된다. 시효수의 가열 및 냉각은 하나 이상의 열 교환기로 실행될 수 있다.
시효화 후에 마이크로 구형체는 특히 제1 분리기와 동일한 구성을 보유할 수 있는 제2 분리기를 통해 복수의 세척 단을 포함하는 캐스케이드 세척기로 공급된다. 이때 세척수는 마이크로 구형체들이 각각의 세척 단에서 계속해서 부유 상태(floating)로 유지되도록, 세척 단들을 흐른다.
바람직하게는 서로 다른 세척수 농도를 갖는, 다시 말해 상이한 비율의 질산 암모늄, THFA, 요소, 수산화 암모늄과 함께 물로 이루어진 7개의 순환로를 포함하는 7단형 캐스케이드 세척기가 이용된다.
또한, 하부로부터 상부 방향으로 캐스케이드 세척기를 통해 흐르고 이때 농축되는 약한 암모니아성 초순수(ultrapure water)를 위한 계량 펌프도 제공된다.
그에 따라 캐스케이드 세척기를 통해서는 한편으로 처음에는 약한 암모니아성인 초순수가 하부로부터 상부 방향으로 세척 단들을 통해 흐르게 된다. 다른 한편으로는 각각 동일하게 유지되는 조성의 세척수가 존재하는 각각의 캐스케이드 단에서 교반이 이루어진다.
순환로 내에 흐르는 세척수를 통해서는 개별 캐스케이드 단들에서 마이크로 구형체의 침하율 및 그에 따른 체류 시간이 조정된다.
캐스케이드 세척기의 개별 세척 단들에는 바람직하게는 세척 단 깔때기의 바닥부에 존재하는 간격 가변형 환상 간극을 통해 세척수가 공급된다. 이로써 언급한 방식으로 전술한 마이크로 구형체를 필요한 범위에서 부유 상태로 유지하기 위해, 다시 말해 침하율을 사전 설정하기 위해, 세척수의 극히 정밀한 계량, 다시 말해 유동 속도의 조정이 이루어질 수 있다.
마이크로 구형체의 세척 후에, 마이크로 구형체는 벨트형 연속로(continuous belt furnace)와 같은 연속로 내에서 건조되고 그런 다음 하소될 수 있다. 건조는 최대 120℃ 온도의 공기 중에서 실행될 수 있다. 건조로를 통해서는 세척된 마이크로 구형체가 필터 스크린(strainer fabric)상으로 이송될 수 있다. 이를 위해 마이크로 구형체는 송출 노즐에 의해 실질적으로 단일 층으로 공급될 수 있으며, 송출 노즐은 강제 제어되면서 컨베이어 벨트를 통해 왕복 이동된다. 필터 스크린이 이용되기 때문에, 필터 스크린 하부에서 수집되고 경우에 따라 캐스케이드 세척기 내에서 다시 이용될 수 있도록 하기 위해 마이크로 구형체와 함께 분포된 초순수가 유출될 수 있다.
건조 시 습한 코어로서 지칭되는 마이크로 구형체들의 접착을 방지하기 위해, 암모니아 초순수에는 소량의 수용성 지방 알코올, 예컨대 초순수 리터당 0.5g의 루텐솔(Lutensol) A8, 또는 기타 세제가 첨가될 수 있다.
그런 다음 건조된 코어는 뒤이어 하소될 수 있도록 하기 위해 부압에 의해 예컨대 흡입 노즐로 컨베이어 벨트로부터 흡입될 수 있다. 이를 위해 건조된 코어는 먼저 사이클론에서 분리되고 저장 용기에 수집될 수 있다.
대안으로서 연속로에서는 건조 공정뿐만 아니라 하소 공정이 이루어질 수 있다. 이와 무관하게 하소 공정은, 어느 연속로 또는 상기 연속로를 통해 이송되는 동안, 발열 반응 시 매우 양호한 열전달이 보장될 수 있도록 먼저 건조된 코어가 금속 셀 내에 단일 층으로 유입되는 방식으로 이루어져야 하며, 이때 ADU 및 존재하는 PVA는 보조제로서 UO3 코어를 형성하면서 열 분해되고, 그에 반해 NH3, CO2 및 수증기는 배출 공기의 성분으로서 배출된다.
금속 셀 상에 건조된 코어의 분포는 바람직하게는 단일 층의 형성을 위해 코어의 정확한 양을 결정하는 송출 노즐을 이용하여 계량 장치에 의해 이루어질 수 있을 뿐 아니라, 건조된 코어가 셀 상의 모든 자유 공간에 채워지는 방식으로 셀을 가볍게 흔드는 것을 통해서도 이루어질 수 있다.
하소 후에 코어는 본 발명에 따라 추가의 이동식 흡입 노즐에 의해 낮은 부압 조건에서 셀로부터 제거되어 사이클론에서 분리되고 저장 용기에서 수집될 수 있다.
단 하나의 연속로(furnace)를 통과하는 동안 건조 및 하소 공정이 이루어진다면, 세척된 마이크로 구형체는 직접 대응하는 금속 셀 내로 송출된다.
전술한 사항으로부터, 특히 본 발명에 따른 방법은, 각각 그 자체로, 및/또는 서로 조합되어 발명을 나타내는 다음의 단계들을 특징으로 할 수 있음을 알 수 있다:
- 암모니아 침전 욕 내에서 제조된 마이크로 구형체는 제1 분리기에 의해 침전 욕으로부터 분리되고 암모니아 시효수에 도달하며 시효수 내에서 마이크로 구형체는 시효화 온도로 가열되고 요구되는 시효화 시간에 상응하게 시효수 내에서 체류된다. 이때 제1 분리기는, 마이크로 구형체의 생성 시점과 시효수 내 유입 시점 간 침전 욕액과 마이크로 구형체의 접촉 시간이 각각의 마이크로 구형체에 대해 동일하거나 또는 대략 동일하도록 보장한다;
- 그런 다음 마이크로 구형체는 다단형 캐스케이드 세척기의 제1 세척 단에 도달할 수 있도록 하기 위해 제2 분리기에 의해 시효수로부터 분리되며, 그런 다음 제1 세척 단에 도달한 마이크로 구형체는 질산 암모늄과 THFA 및 요소와 같은 보조제로부터 거의 유리될 수 있도록 암모니아수로 세척된다;
- 그런 다음 마이크로 구형체는 계량 장치에 의해 최종 세척 단의 암모니아수와 함께, 제어되는 이동식 송출 노즐을 통해, 최대 120℃의 온도에서 건조될 수 있도록 하기 위해 벨트형 연속로의 필터 스크린으로 이루어진 컨베이어 벨트 상으로 이송된다;
- 그런 다음 건조된 코어는, 제어된 이동식 흡입 노즐을 이용하여 추출 장치에 의해, 필터 스크린으로부터 흡입되고 사이클론에 의해 분리되는 것을 통해 저장 용기에서 수집되며, 이는 이후 송출 노즐을 이용하여 계량 장치에 의해 금속 셀 상에 배출되도록 이루어지며, 이 금속 셀 내에서는 건조된 코어가, 이후 제2 연속로의 히터를 통과하여 이송되어 최대 약 460℃의 최종 온도까지 하소될 수 있도록 하기 위해, 가볍게 흔드는 것을 통해 단일 층으로 분포되거나 또는
- 세척된 코어는 벨트형 연속로 내에서 건조 및 하소되며, 이때 건조 및 하소 공정을 위해 세척된 마이크로 구형체는 금속 셀 상에 단일 층으로 배출된다.
전술한 방식의 구형의 핵연료 원료 물질 코어 및/또는 연료 코어를 제조하기 위한 장치는, 침전 욕과 시효화 구간 사이에 제1 전달 장치가 분리기의 형태로 배치되며, 분리기는 바닥부로서 절개부를 포함하는 다공 스트레이너 위쪽에서 회전될 수 있고 섹터들로 분리된 실린더를 포함하며, 이때 각각의 섹터는 연속해서 바닥 측에 다공 스트레이너에 의해 덮인 제1 위치에서 침전 욕의 유출구로 배향되고, 실린더가 각도(α)만큼 회전한 후 제2 위치에서는 시효화 구간과 연결되는 다공 스트레이너의 절개부로 배향되는 것을 특징으로 한다. 여기서 상기 각도(α)는 360°를 섹터의 개수로 나눈 값에 상당한다.
다공 스트레이너 하부에는 침적 욕의 유입구와 직간접적으로 연결되는 액체 흡수 장치가 제공된다.
분리기의 다공 스트레이너는 특수강으로 구성되고 300㎛ ≤ d ≤ 500㎛의 메시 너비(d)를 갖는다. 실린더 자체는 금속으로 구성되고 다공 스트레이너 상에 밀봉 방식으로 배치된다.
특히 실린더는 n 개의 섹터로 분리되고, 이때 n은 n ≥ 3이며, 특히 n = 6이다.
시효화 구간은 필터 스크린 또는 다공 스트레이너에 의해 둘러싸이고 마이크로 구형체를 수용하는 중공 실린더 챔버를 포함하며, 이 중공 실린더 챔버는 시효수 이송을 위해 하우징에 의해 이격되어 둘러싸여 있다. 또한, 시효액은 하나 이상의 열 교환기를 포함하는 순환로 내에서 흐를 수 있으며, 상기 순환로 내에는 하우징이 통합되어 있다.
열 교환기에 의해 시효수는 원하는 온도로 가열되거나 냉각된다. 물론, 가열 또는 냉각을 위해 각각 독립된 열 교환기가 이용될 수도 있다.
또한, 시효화 구간이, 제2 분리기로서 형성되어 이송에 따라 세척 장치와 시효화 구간을 연결하는 제2 전달 장치와 연결된다. 이 경우 제2 분리기는 제1 분리기에 상응하게 형성된다.
세척 장치 자체는 m 개의 세척 단을 구비한 캐스케이드 세척기로서 형성되며, 이때 m은 m ≥ 2이고, 특히 2 ≤ m ≤ 8이며, 바람직하게는 m = 7이다.
각각의 세척 단은 바닥 측에 개구부를 구비한 깔때기로서 형성될 수 있으며, 개구부는 노즐 플레이트와 같은 차단 장치를 통해 소정의 범위에서 폐쇄될 수 있다. 그렇게 함으로써 공급되는 세척수의 양 또는 세척수의 속도가 제어 또는 조절될 수 있고, 그에 따라 상부로부터 하부로 캐스케이드 세척기를 통해 낙하하는 마이크로 구형체의 침하율도 제어 또는 조절될 수 있다.
개선 실시예에 따라, 세척수 가이드 라인은 차단 장치의 하부에서 종결된다. 또한, 라인의 하부에는 차단 장치의 조정을 위해 차단 장치와 연결되어 있는 가요성 구동 샤프트와 같은 조절 부재가 연장되어 있다.
또한, 깔때기의 하부에는 순환로 내 각각의 단에서 세척수를 흐르게 할 수 있도록 액체 유출구가 제공된다.
개별 세척 단들은 서로 적층되어 배치되며, 제1 세척 단의 하우징으로부터 시작되는 액체 유출구는 제1 세척 단 또는 하우징의 하부에서 유체 밀봉 방식으로 차단하게끔 하우징에 연결되는 제2 세척 단을 위한 유출구이다.
또한, 최하단의 세척 단 내 바닥 측에는, 약한 암모니아성 세척수를 위한 유입구가 제공되고, 상기 세척수는 최상단 세척 단의 헤드 영역에서 농축되어 배출되도록, 세척 단 전체를 통과하여 흐른다.
세척 장치 후방에는 하나 이상의 연속로가 배치되고, 이 연속로를 통해서는 세척된 마이크로 구형체가 이송 장치를 통해 이송될 수 있다. 이때 이송 장치는 필터 스크린으로 이루어진 연속 컨베이어 벨트일 수 있다.
그러나 각각 다공성 바닥부를 구비하여 서로 일렬로 배치되는 금속 셀들로 이루어진 이송 장치를 형성할 수도 있고, 이 경우 이송 장치 내로는 세척된 마이크로 구형체가 유입될 수 있다. 다공성 바닥부의 메시 너비는 300㎛ 내지 500㎛ 이다.
세척된 마이크로 구형체는 송출 노즐과 같은 공급 장치를 통해 컨베이어 벨트 또는 금속 셀과 같은 이송 장치로 송출되며, 건조 및 하소 후 부압에 의해 흡입된다. 이는 흡입 노즐을 통해 동일하게 이루어질 수 있다.
건조 및 하소되어 흡입되는 코어는 바람직하게는 사이클론을 통해 분리되고, 그런 다음 저장 용기에서 수집된다.
건조 및 하소 공정이 다양한 연속로에서 이루어질 수 있다면, 본 발명의 개선 실시예에 따라, 연속로는 다수의 열 구역을 포함하며, 이때 하나 이상의 열 구역은 건조 구역이고 추가의 열 구역은 하소 구역이 된다.
특히 연속로는 공기 순환 작동 모드에서 적어도 영역별로 작동될 수 있는 점이 제공된다.
본 발명의 다른 세부 사항, 장점 및 특징들은, 상기 특징들을 개별적으로 및/또는 조합하여 포함하는 청구범위에 제시될 뿐 아니라, 제시된 바람직한 실시예들에 대한 도면의 하기 설명에도 제시된다.
도 1은 분리기의 기본 원리를 각각 도시한 단면도 및 평면도.
도 2는 시효화 구간의 기본 원리를 도시한 도면.
도 3은 세척 타워를 도시한 도면.
도 4는 도 3에 따른 세척 타워의 일부를 도시한 도면.
도 5는 밴드 스크린상에 송출하는 공급 장치를 도시한 도면.
도 6은 밴드 스크린으로부터 흡입하는 흡입 장치를 도시한 도면.
도 7은 벨트형 연속로의 제1 실시예를 도시한 도면.
도 8은 연속로의 제2 실시예를 도시한 도면.
도 9는 연속로의 제3 실시예의 기본 원리를 도시한 도면.
도 10은 연료 코어의 제조 단계를 나타낸 흐름도.
도면에서, 특히 토륨, 플로토늄 또는 그 화합물의 첨가 유무와 무관하게, 그러나 특히 테트라하이드로푸릴알코올(THFA), 요소 및 폴리비닐알코올(PVA)와 같은 보조제를 첨가하는 조건에서, 지름 범위가 최대 800㎛인 구형의 연료 코어 및/또는 핵연료 원료물질 코어를 제조하기 위한 시스템 또는 장치의 구조 부재들을 확인할 수 있다. 제조 공정은 질산 수용액의 적하(주입) 단계, 암모니아 가스 환경에서 방울의 사전 경화 단계, 암모니아 수용액 내에서 경화 단계, 및 뒤이은 시효화, 세척, 건조 및 열처리 단계를 포함한다.
외부 겔화로서 지칭되는 해당 겔 침전법의 경우, 불용성 이우라늄화 암모늄(ADU)뿐만 아니라, 부산물로서 수용성 질산 암모늄도 생성된다. THFA 및 경우에 따른 요소와 같은 주입 용액에 대한 추가의 첨가물은 암모니아수를 이용한 세척을 통해 마찬가지로 ADU 겔 비드로부터 세척되어야 한다. 최종 지름이 300㎛ 내지 800㎛인 보다 큰 코어를 본 발명에 따라 제조할 때, 겔 침전법의 경우, 추가로 유기 보조제 폴리비닐알코올(PVA)이 수용액의 형태로 이용되며, 이 폴리비닐알코올은, 우라늄이 침전되는 동안 형성된 ADU와 함께 첨가 생성물을 형성한다. ADU는 하소 공정에서 UO3을 형성하면서 공기 중에서 열 분해된다. 하소 공정에서 PVA는 또한 300℃ 이상의 온도에서 증발된다.
본 발명에 따라, 침전 욕 내에 적하되거나 주입된 입자, 다시 말하면 마이크로 구형체의 생성 시점과 암모니아 시효수 내에서의 집적 시점 간의 시간 간격은 동일하거나 또는 실질적으로 동일하다. 이는 본 발명에 따라, 마이크로 구형체가 침전 욕 이후, 시효화 구간에 대한 전달 장치로서 이용되는 분리기 또는 동일한 기능 부재로 공급되는 것을 통해 구현된다. 동일한 기능 부재는 예컨대 밴드 스크린이다. 그러므로 분리기도 대응하는 동일한 기능 부재에 대한 동의어로서 간주되고 설계된다.
언급한 바와 같이, 침전 욕 후방에 배치되는 해당 분리기(10)는 도 1에 도시된다.
분리기(10)는 특수강으로 이루어지고 평면인 원형 다공 스트레이너(12)로 구성되며, 다공 스트레이너는 바닥 측에서 섹터들로 분리되는 금속 실린더(14)를 덮는다. 금속 실린더(14)는 침전 욕 측으로는 개방되어 있다. 바람직하게는 금속 실린더(14)는 동일한 면적의 6개 섹터(1-6)로 분리되며, 다시 말하면 회전축으로부터 시작되어 다공 스트레이너(12) 위쪽에서 천천히 회전하는 베인(vane) 또는 분리벽(15)을 포함한다. 이와 관련하여 섹터들(1-6), 즉 섹터(1-6) 사이의 분리벽들(15)은 다공 스트레이너(12) 상에 밀봉 방식으로 배치된다.
다공 스트레이너(12)는 특별한 에칭 방법에 따라 제조될 수 있으며, 이때 메시 너비, 즉 다공 스트레이너의 지름은 300㎛ 내지 800㎛ 이어야 한다.
침전 욕에 형성되는 겔 마이크로 구형체는 주입 시스템의 하부에 위치하는 슬루스 시스템에 의해 침전 욕액과 함께 분리기(10)의 일측 섹터(충전 위치 1)로 공급되며, 그런 다음 이후 6개의 섹터 중 제6 위치(전달 위치)에서 스트레이너 판(12) 내의 절개부, 즉 개구부(17)를 통해 예컨대 시효화 구간(18)의 튜브(16)에 걸쳐서 공급될 수 있도록 하기 위해 위치(적하 위치(2-5))마다 계속해서 이동된다.
시효화 구간(18)은 수직으로 배향된 하우징(20)을 포함하고, 이 하우징 내에는 하우징의 내벽에 대해 이격되어, 그리고 하우징의 종축 방향으로 원통형 내부 챔버를 형성하는 원통형 필터 스크린(22) 또는 특수강 소재의 다공 스트레이너가 연장되어 있다. 내부 챔버 내에서는 분리기(10)로부터 배출된 마이크로 구형체가 시효화될 수 있다. 필터 스크린 또는 다공 스트레이너(22)와 하우징(20) 사이의 이격 간격은, 포트들(24, 26)을 통해서 하나 이상의 열교환기가 배치되어 있는 순환로에서 안내되는 시효수가 흐를 수 있도록 하기 위해 필요하다. 열교환기에 의해 시효액이 소정의 온도로 설정된다.
따라서 분리기(10)로부터 마이크로 구형체를 전달할 시에 시효수는 주변 온도를 가져야 한다. 하우징(20)의 내부 챔버에 요구되는 범위에서 마이크로 구형체가 집적되면, 시효수는 예컨대 60℃ 내지 80℃의 온도로, 다시 말해 필요한 시효화 온도로 가열된다. 예컨대 1h의 필요한 시효화 시간 후에, 시효수는 상기 열교환기 또는 추가 열교환기에 의해 주변 온도로 냉각되며, 이때 동시에 시효화 구간(18) 내에 존재하는 마이크로 구형체도 함께 냉각된다.
본 발명에 따라, 암모니아 시효수 내에서 겔 마이크로 구형체의 균일한 처리를 위해, 열처리 동안 마이크로 구형체의 균일한 수축을 달성할 수 있도록 질산 암모늄 및/또는 수산화 암모늄뿐 아니라 THFA 및 요소와 같은 첨가물과 관련하여 평형 조건이 유지된다. THFA와 관련하여 바람직하게는 H2O와 THFA의 최대 15중량 퍼센트, 특히 10중량 퍼센트와 15중량 퍼센트 사이의 교환이 이루어질 수 있다. 그렇게 함으로써 수축은 증진된다.
평형 조건은, 본 실시예의 경우, 마이크로 구형체가 시효수에서 유출된 후에 실질적으로 질산 암모늄 또는 THFA 또는 요소 또는 수산화 암모늄과 관련하여 동일한 농도를 가지며, 이때 성분들의 농도는 서로 다를 수 있는 것을 의미한다. 그 결과 시효수는, 마이크로 구형체가 시효수 내에서 체류하는 동안 동일한 물질 교환을 거침으로써, 마이크로 구형체는 시효수 절차로부터 유출된 후에 각각의 성분과 관련하여 동일한 농도를 보유하는 방식으로 설정된다. 그렇게 함으로써 각각의 구형체가 동일한 범위에서 수축되고 시효수에서 유출된 후에는 소정의 지름 및 구형 기하 구조를 갖게 되는 점이 보장된다.
주입 용액의 액체 제트(liquid jet)에 미치는 조화 진동의 작용과, 후속 공정인 침전 욕 내에서의 집적, 시효수 내에서의 수축, 초순수를 이용한 세척, 건조 및 하소 공정을 통해 마이크로 구형체를 형성하는 것과 관련하여, 제조된 마이크로 구형체들 간의 물질 교환에 대한 상세 설명은 전형적인 실시예에 따라 이루어진다.
질산 우라닐은 암모니아 용액을 이용하여 pH2로 설정하고, 그런 후에 폴리비닐알코올(PVA)의 수용액을 첨가 혼합한다. 상기 용액은 다음과 같이 분류된다. 사례 A에서 상기 용액은 초순수를 이용하여 120g U/l 및 25g PVA/l의 우라늄 농도로 설정한다(주입 용액 A). 사례 B의 경우는 상기 용액의 제2 부분을 테트라하이드로푸르푸릴알코올(THFA) 및 약간의 초순수와 혼합하고, 주입 용액 B로서 그 농도는 120g U/l, 25g PVA/l 및 300g THFA/l로 설정한다. 다시 말해 주입 용액 B는 추가로 수용성 물질 THFA를 함유한다.
두 주입 용액 A와 B는 동일한 조건에서 마이크로 구형체로 변환한다. 각각의 용액으로부터는 노즐을 이용하는 조건에서 액체 제트를 형성하며, 액체 제트는 100Hz의 주파수 조건에서 조화 진동의 영향을 받는 조건에서 방울을 형성하게 된다. 유량이 1.9l/h인 경우 지름이 2150㎛인 방울이 생성된다. 상기 방울은 암모니아 가스 낙하 구간에서 표면 경화되고 암모니아 침전 욕 내에서 경화된다. 경화된 마이크로 구형체는 겔 구조를 갖는다. 부연하면 상기 마이크로 구형체는 첨가 생성물(ADU +PVA)로서 이우라늄화 암모늄 및 폴리비닐알코올로 구성되며, 질산 암모늄 및 수산화 암모늄(유형 A)과 같은 추가의 용해된 물질 및 추가로 THFA(유형 B)를 함유한다.
유형 A 및 B의 마이크로 구형체는 각각의 공정 단계 후에 지름 크기와 관련하여 현미경으로 측정하였다.
결과는 다음과 같다: 유형 A(THFA 미함유)의 마이크로 구형체는 시효화 및 세척 후에 폭넓은 지름 분포를 나타내는데, 다시 말하면 주요 성분 ADU + PVA의 조성이 동일하더라도 매우 상이하게 수축된다. 유형 B(THFA 함유)의 마이크로 구형체는 매우 조밀한 크기 범위를 나타내고, 특히 바람직하게는 THFA 및 시효수 또는 초순수 간의 물질 교환을 통해 시효화 및 세척 후에 균일하게 수축된다. 또한, 건조 및 하소 공정 후에 마이크로 구형체의 지름 범위는 좁게 제한된다.
결과에 따르면, 시효 욕 내에서는 THFA와 암모니아수 간의 물질 교환을 통해 마이크로 구형체의 균일한 수축이 이루어지는 점이 확인된다. 상기 물질 교환은 NH4NO3, NH4OH 및 경우에 따른 요소와 같은 다른 성분들까지에도 적용된다.
시효화 후에 모든 마이크로 구형체는 매우 조밀한 지름 분포를 나타낸다. 마이크로 구형체의 균일한 수축은 또한 세척시에도 계속되며, 세척 후에는 조밀한 지름 분포의 마이크로 구형체를 제공한다.
교환이 이루어지지 않으면, 소정의 암모니아 손실 이외에도, 가열에 따라 암모니아 시효수 내에서는 추가의 물질 교환이 개시되지 않는다.
시효화를 실행한 후에, 마이크로 구형체는 시효화 구간(18)으로부터 세척 공정으로 처리될 수 있도록 하기 위해 추가의 전달 장치로 공급된다. 이때 전달 장치는 분리기(10)에 상응하는 구성을 가질 수 있다. 따라서 냉각된 시효수는 다공 스트레이너의 하부로 배출되어 수집된다. 후속해서 암모니아 침전 욕으로부터 분리된 후의 겔 마이크로 구형체를 제공하는 암모니아 가스를 이용한 농축이 이루어지고, 시효화 구간(18) 내로의 회수가 이루어진다.
시효화된 마이크로 구형체는 불용성 이우라늄화 암모늄(ADU)과 폴리비닐알코올(PVA)로, 그리고 해당 첨가물이 출발 용액 내에 존재하는 경우에 한해서는 수용성 물질인 질산 암모늄, THFA 및 요소를 포함하는 첨가 생성물로 구성된다. 상기 수용성 물질의 제거를 위해 본 발명에 따라서는 다단형 캐스케이드 세척기가 이용되며, 이 캐스케이드 세척기는 다단식 세척 공정을 위한 연속적인 기술적 작동을 보장한다.
대응하는 세척 타워(28)는 도 3에서 확인할 수 있다. 세척 타워(28)는 실시예의 경우 7개의 캐스케이드(30, 32, 34, 36, 38, 40, 42)로 구성된다. 각각의 캐스케이드(30, 32, 34, 36, 38, 40, 42)는 세척 순환로들 중 하나의 세척 순환로에 연결되며, 세척 순환로들 내에서 마이크로 구형체는 연속해서, 즉 단마다 최종적으로는 질산 암모늄, THFA 및 요소로부터 거의 유리되게끔 세척된다. 세척액으로서는 약 2몰의 약한 암모니아성 초순수가 이용된다. 초순수는 세척 타워(28)의 바닥부에 있는 개구부(31)를 통해 유입되고, 헤드 영역에 제공된 개구부(33)를 통해 배출될 수 있도록 캐스케이드들(30, 32, 34, 36, 38, 40, 42)을 통해 흐른다. 이때 세척액의 조성은 단마다 세척액과 구형체 간의 물질 교환에 의해 변한다.
또한, 도 3으로부터는, 세척액이 공급되는 세척 타워(28)의 영역을 포함하는 개별 단들이 환기 라인(35)과 연결되어 있음을 알 수 있다.
시효화된 마이크로 구형체는 제2 분리기로부터, 즉 도 1에 따른 튜브(16)에 상응하는 제2 분리기의 튜브로부터 최상단 또는 제1 세척 단 내로, 다시 말해 캐스케이드 세척기의 캐스케이드(42) 내로 낙하하고, 이 캐스케이드에서 세척되며, 그런 후에 추가 세척 단들을 모두 통과하여 최종 세척 단에서 개구부(31)를 통해 공급되는 약 2몰의 약한 암모니아성 초순수에 의해 질산 암모늄 함량이 충분히 낮아질 때까지 세척된다.
암모니아수는 침전된 생성물의 가수분해를 방지하기 위해 필요하다.
도 4에는 순수한 예시로서 3개의 연속되는 캐스케이드 또는 세척 단(34, 36, 37)이 도시되어 있다. 각각의 캐스케이드(34, 36, 37)는 바닥 측에 마이크로 구형체가 단마다 낙하할 수 있도록 하기 위해 깔때기(44, 46)를 포함한다. 바닥 측에서 각각의 깔때기(44, 46)는 노즐 플레이트(48, 50)를 포함하는 환상 간극 노즐(annular gap nozzle)에 의해 소정의 범위에서 폐쇄될 수 있다. 또한, 각각의 캐스케이드는 라인(52, 53)을 포함하고, 이 라인을 통해서는 순환로 내의 각각의 단에서 안내되는 세척수가 공급될 수 있다. 또한, 각각의 캐스케이드(34, 36, 37)의 헤드 영역에는 액체 유출구(54, 55)가 제공된다. 이와 관련하여 도 4에서 중간의 캐스케이드(36)의 유출구(54)는, 순환로 내에서 내부 챔버를 씻어낼 수 있도록 하기 위해 후속하는, 다시 말해 하부에 위치하는 캐스케이드(37)와 연결된다. 각 깔때기(46)는 2개의 세척 챔버 범위를 한정한다. 이에 대한 이유는, 개별 캐스케이드들(34, 36, 37) 사이의 인터페이스가 깔때기들(44, 46) 사이에서 연장된다는 점에 있다. 대응하는 인터페이스는 도면 부호 56 및 58로 각각 표시되어 있다. 또한, 계량 및 조절 부재를 포함하는 도시되지 않은 펌프도 제공되어 각각의 세척 챔버에 장착되어 포트들(52, 54)과 연결되어 있다. 캐스케이드(34)를 위한 순환로 또는 캐스케이드에 의해 한정되는 세척 챔버는 결과적으로 라인(53) 및 유출구(54)를 포함하며, 이 라인 및 유출구는, 펌프를 포함하여 세척 타워(28) 외부에서 연장하는 라인을 통해 연결된다.
세척 단 내에 존재하는 마이크로 구형체는 작동되는 순환로 펌프에 의해 계속해서 펌핑 전달되는 세척수에 의해 요구되는 범위에서 부유 상태로 유지된다. 깔때기(44, 46)의 환상 간극 내에서 세척수의 유동 속도는 노즐 플레이트(48, 50)에 의해 조정되며, 노즐 플레이트는 각각 가요성 구동 샤프트(60)를 통해 예컨대 외부로부터 핸드 휠(62)에 의해 높이가 조정될 수 있다. 환상 간극 노즐은, 세척수가 깔때기(44, 46)의 벽 쪽에 빙 둘러서 상부 방향으로 흐르는 방식으로 형성된다. 노즐 플레이트(48, 50)의 상승 후에 환상 간극은 확대되고, 간극 내 유동 속도는 감소되고, 다시 그 반대로 이루어진다.
결과적으로 환상 간극 노즐을 조정하는 것을 통해, 마이크로 구형체의 침하율과 그에 따라 깔때기(44, 46)를 통한 개별 캐스케이드의 통과가 사전 설정된다.
도 4로부터 알 수 있듯이, 가요성 구동 샤프트(60)는 세척수 공급 라인(52) 내부에서 연장된다.
실시예에서 결과적으로 7단형 캐스케이드 세척기(28)는, 개구부(31)를 통해 공급되는 약 2몰의 약한 암모니아성 초순수를 위한 계량 펌프 및 7개의 순환로 펌프를 포함하고 서로 다른 세척수 농도를 갖는 7개의 순환로로 구성된다.
본 발명에 따라 캐스케이드 세척기(28)는 유리 부재들(glass element)로 구성될 수 있으며, 이때 각각의 가요성 구동 샤프트(60)를 구비한 노즐 플레이트(48, 50)는 특수강으로 제조되어야 한다. 캐스케이드 세척기(28)는 물론 완전하게 특수강으로 제조될 수 있다. 그렇게 함으로써 환상 간극의 조정은 쉬워질 수 있고 더욱 정확하게 실행될 수도 있다.
마이크로 구형체의 세척 후에 마이크로 구형체는 2회 이상 열처리 되며, 2회의 열처리 중 한번은 마이크로 구형체의 건조를 야기하고, 다른 한번은 하소를 야기한다. 이와 관련하여 바람직하게는 상이하게 형성될 수 있는 벨트형 연속로가 제공된다.
따라서 세척된 마이크로 구형체의 건조 공정은 도 7의 실시예에 따라 벨트형 연속로(64) 내에서 이루어진다. 이는 최대 120℃의 온도에서 공기에 의해 실행될 수 있다. 이를 위해 마이크로 구형체는 필터 스크린으로 이루어진 연속 컨베이어 벨트(66) 상에서 연속로(64)를 통과하여 연속로의 유출구까지 이송된다. 컨베이어 벨트(66)의 방향 전환은 롤러들(68, 70)을 통해, 즉 광학적으로 제어되는 롤러에 의한 정확한 정렬을 통해 이루어진다.
도면에서 캐스케이드 세척기(28)의 최종 세척 단의 세척된 마이크로 구형체는 암모니아 초순수와 함께 계량 장치에 의해, 예컨대 순환하는 컨베이어 벨트(66)를 통해 강제 제어되어 왕복 이동되면서 이송액과 함께 마이크로 구형체(74)를 벨트(66) 상에 균일하게 분포시키는 송출 노즐(72)(도 5)에 의해 이송된다. 초순수는 필터 스크린을 통해 유출되고 수집된다. 습한 마이크로 구형체(74)는 컨베이어 벨트(66) 상에서 연속로(64)를 통해 이송되면서 건조된다. 연속로의 유출구에서 건조된 코어(76)는 제어되는 이동식 흡입 노즐(78)에 의해 낮은 부압에서 필터 스크린으로부터, 다시 말해 컨베이어 벨트(66)로부터 흡입될 수 있고 사이클론(83)(도 10)에서 분리되어 저장 용기 내에 수집될 수 있다.
건조 시에 습한 마이크로 구형체(74)의 접착을 방지하기 위해, 암모니아 초순수에는 소량의 수용성 지방 알코올이, 예컨대 초순수 리터당 0.5g의 루텐솔 A8이나, 또는 기타 세제가 첨가될 수 있다.
그런 다음 건조된 코어는 추가의 벨트형 연속로(80)(도 8)에서 최대 430℃의 공기 중에서 하소되며, 이때 ADU 및 PVA는 UO3 코어를 형성하면서 열 분해되고, 그에 반해 NH3, CO2 및 수증기는 배출 공기의 성분으로서 배출된다.
본 발명에 따라 하소 공정은 컨베이어 벨트(84)를 통해 연속로(80)를 통과하여 이송될 수 있는 금속 셀(82) 상에서 이루어진다. 컨베이어 벨트(84)는 동일하게 필터 스크린을 포함할 수 있다. 본 발명에 따라 하소 공정은 금속 셀(62) 상에서 단일 층으로 이루어지는데, 다시 말하면 코어들은 발열 반응이 발생할 시에 매우 양호한 열 전달을 보장할 수 있도록 하기 위해 서로 상하로 적층되는 것이 아니라, 서로 나란하게만 위치한다. 금속 셀(82) 상에서 건조된 코어의 분포는 계량 장치에 의해, 특히 단일 층의 형성을 위해 정확한 양의 코어를 결정하는 송출 노즐을 이용할 뿐 아니라, 셀(82)을 가볍게 흔드는 것을 통해 이루어지며, 그렇게 함으로써 마이크로 구형체는 셀(82) 상의 모든 자유 공간에 채워진다. 금속 셀(82)은 다공성 바닥부를 포함한다.
이와 관련하여 메시 너비는 기본적으로 각각의 제조 단계에서의 마이크로 구형체보다 더욱 작게 선택된다.
하소 공정 후에 코어는 본 발명에 따라 이동식 흡입 노즐에 의해 낮은 부압에서 셀(82)로부터 제거되어 사이클론(83)(도 10)에서 분리되고 저장 용기에서 수집된다. 이와 관련하여 도 5와 도 6에 대한 설명이 참조된다.
금속 셀(82)은 바람직하게는 컨베이어 벨트(84) 상에 견고하게 장착되며, 바람직하게는 테르맥스(Thermax) 또는 인코넬(Inconel)과 같은 내열성 강으로 제조된다.
도 8로부터 알 수 있듯이, 벨트형 연속로는 2개의 가열 회로(86, 88)를 포함한다. 제1 가열 회로(86)는 약 170℃에서 신선 공기 조건에서 작동되고, 제2 가열 회로는 약 430℃에서 공기 순환 작동 모드로 작동된다.
예를 들어, 건조된 코어가 가열 회로들에 노출되는 채널의 경우, 길이는 3.25m이고, 폭은 0.32m이며, 높이는 80mm일 수 있다. 금속 셀(82)의 크기는 300 x 350㎟이고 높이는 10mm일 수 있다.
도 9로부터 기본적으로 알 수 있듯이, 건조 및 하소 공정은 또한 벨트형 연속로(90)에서도 120℃, 170℃ 및 430℃ 온도 범위의 공기 중에서 실행될 수 있으며, 이때 제1 단계(92)(최대 120℃)에서는 습한 마이크로 구형체가 건조되고, 제2 단계(94)(최대 170℃의 하소 공정)에서는 단일 층으로 존재하는 건조된 코어의 열 분해가 개시되며, 제 3 단계(96)(최대 430℃의 하소 공정)에서는 순수 UO3 코어의 형성이 달성된다.
도 9의 실시예의 경우, 연속로(90)의 컨베이어 벨트는 메시 지름이 예컨대 300㎛ 내지 500㎛인 다공성 금속 셀(98, 100, 106)로 구성되며, 이 금속 셀들은 구동 시스템에 의해 연속로(90)를 통과하여 견인되며 연속 벨트로서 순환된다. 본 발명에 따라 세척된 마이크로 구형체의 소정 양은 캐스케이드 세척기(28)의 최종 세척 단의 초순수와 함께 송출 노즐(102)에 의해 제1 다공성 금속 셀(98) 상에 균일하게 분포된다. 이송액은 금속 셀(98)의 개구부를 통해 유출된다. 실시예에서 폐쇄된 회로 내에서 안내되는 금속 셀들(98, 100)의 배치 구조는, 5개의 셀 위치를 통한 유출이 가능한 방식으로 선택된다. 습한 코어는 다공성 금속 셀 상에서 벨트형 연속로(90)의 건조 챔버 내에 도달하며, 이 건조 챔버 내에서 최대 120℃ 온도의 제1 단계(92)로 건조된다. 셀들(98, 100)을 가볍게 흔드는 것을 통해, 건조된 코어는 세척수와 함께 송출되었던 마이크로 구형체의 최대량의 단일 층을 형성한다. 건조된 코어의 지름은 예컨대 약 1mm이기 때문에, 금속 셀의 바닥부의 구멍들이 채워지고, 나머지는 그 주변에 균일하게 분포된다.
그런 다음 뒤이어 건조된 코어는 각각 최대 약 170℃ 및 약 430℃ 온도의 제2 및 제3 단계(94 및 96)에서 상기 동일한 다공성 금속 셀에서 지름이 약 0.8mm가 될 때까지 하소된다. 그런 후에 셀들은 연속로(90)로부터 배출 이송되고 편향된다.
하소된 코어는 이동식 흡입 노즐(104)에 의해 낮은 부압에서 다공성 금속 셀(106)로부터 제거되고 사이클론에서 분리되어 저장 용기에 수집된다.
비워진 다공성 금속 셀(106)은 연속로 상부로 세척된 마이크로 구형체 및 이송액을 위한 송출 위치(셸(98)의 위치)로 복귀하여 그 위치에서 다시 구형체 및 이송액으로 충전된다.
각각의 금속 셀(98, 100, 106)의 바닥부는 특별한 에칭 방법에 따라 제조될 수 있는 평면의 다공 스트레이너로 구성된다. 셀 테두리는 약 10mm의 높이를 보유한다. 셀을 위한 금속으로서는 특수강, 테르맥스, 또는 인코넬이 이용된다.
습한 마이크로 구형체 및 이송액을 위한 송출 노즐(102)은, 금속 셀이 균일하게 채워지고 마이크로 구형체의 양이 건조된 코어의 단일 층 형성을 위해 필요한 것보다 많지 않도록 제어된다.
다음 셀로 이루어지는 마이크로 구형체 흐름의 전환은 대응하는 시간 간격에서 셀의 교체와 동기화되어 이루어진다.
도 10에는 재차 본 발명에 따른 제조 방법이 흐름도로 도시되어 있다. 진동기(101)를 통해서는 공지된 방식으로 예컨대 질산 우라닐 용액에 적하되고, 방울은 이후 수성 암모니아 용액으로 이루어진 침전 욕(102) 내에서 겔화될 수 있도록 하기 위해 암모니아 가스 환경에서 사전 경화된다. 마이크로 구형체는, 전술한 바와 같이 시효화(시효화 구간(18)), 세척 공정(캐스케이드 세척기(28))뿐 아니라, 건조 및 하소 공정(연속로(64, 80))으로 처리될 수 있도록, 슬루스(104)를 통해 일괄적으로 분리기(10)로 공급된다. 이와 관련하여 실질적인 특징은, 마이크로 구형체가 침전 욕액과 접촉하는 시점부터 시효액과 접촉하게 될 때까지의 기간이 각각의 마이크로 구형체에 대해 동일하거나 또는 대략 동일하며, 그럼으로써 마이크로 구형체의 성분들의 농도가 동일하거나 또는 실질적으로 동일하다는 점이다. 구형체들은 또한 자체 지름 및 성분들의 농도와 관련하여 시효화 구간(18) 후에도 실질적으로 차이가 없으며, 그럼으로써 결국 극미한 산포도만을 나타내는 지름을 갖는 연료 코어 또는 핵연료 원료물질 코어가 제공된다.
이와 관련하여 시효화 단계에서 평형 조건은, 개별 마이크로 구형체들 내 성분들의 농도가 각각의 질산 암모늄 및 보조제와 관련하여 동일하거나 또는 실질적으로 동일하며, 이때 물론 성분들 자체의 농도는 서로 다를 수 있는 방식으로 설정된다.
캐스케이드 세척기(28)에 의해서는, 분리기(10)에 상응하는 분리기를 통해 시효화 구간으로부터 캐스케이드 세척기(28)로 전달되는 마이크로 구형체는 질산 암모늄과, THFA와 같은 보조제로부터 거의 유리되는 점이 보장된다. 건조된 마이크로 구형체에 대해 단일 층으로 이루어지는 하소 공정을 통해서는, 요구되는 범위에서 균일한 수축이 이루어지는 점이 동일하게 보장된다.

Claims (53)

  1. 마이크로 구형체를 형성하기 위해 암모니아 침전 욕(precipitation bath)(102)에 질산 우라닐 뿐 아니라, 요소, 테트라하이드로푸릴알코올(THFA), 폴리비닐알코올(PVA) 중 적어도 하나의 형태인 하나 이상의 보조제를 함유하는 용액을 적하하고, 그에 따라 제조된 마이크로 구형체를 암모니아 용액 내에서 시효화 및 세척하고, 건조뿐 아니라 열처리하는 것을 통해, 산화 우라늄, 탄화 우라늄, 혼합 산화물과 혼합 탄화물 중 적어도 하나를 함유하는 우라늄 중 적어도 하나로 이루어진 코어를 제조하기 위해, 300㎛ 내지 800㎛ 범위의 크기를 갖는 구형 연료 코어(spherical fuel kernel) 및 핵연료 원료물질 코어(breeder material kernel) 중 적어도 하나를 제조하기 위한 제조 방법에 있어서,
    상기 마이크로 구형체(74)는 침전 욕으로부터 제1 분리기(10)를 통해 분리되고 시효화를 위해 암모니아 시효수에 공급되고, 상기 시효수 내로 유입되기 전에 상기 침전 욕(102)의 액체와 상기 마이크로 구형체의 접촉 시간은 동일하게 또는 실질적으로 동일하게 설정되고, 상기 마이크로 구형체는 전달 장치를 통해 상기 시효수로부터 다단형 캐스케이드(cascade) 세척기(28)로 전달되고, 이 캐스케이드 세척기 내에서 상기 마이크로 구형체는 질산 암모늄과, 상기 마이크로 구형체 내에 포함된 하나 이상의 보조제로부터 유리되거나 또는 실질적으로 유리될 때까지 세척되며, 그리고 상기 마이크로 구형체의 건조 후에 상기 마이크로 구형체는 열처리 동안 단일 층으로 하소되어 분포되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 침전 욕(102) 내에서 상기 마이크로 구형체(74)의 생성 시점과 상기 제1 분리기(10)에 의한 시효수로의 공급 시점 간에 동일하거나 또는 실질적으로 동일한 지속 시간이 설정되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 암모니아 시효수는, 각각 또는 실질적으로 각각의 마이크로 구형체(74)가 성분들과 관련하여 각각 자체로 동일하거나 또는 실질적으로 동일한 농도를 갖도록, 평형 조건으로 설정되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  4. 제3항에 있어서, 상기 암모니아 시효수 내에서는, 적어도 상기 마이크로 구형체(74) 내에 함유된 질산 암모늄, 또는 요소, 또는 상기 질산 암모늄과 요소 양자와 관련하여, 평형 조건이 설정되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  5. 제3항에 있어서, 상기 암모니아 시효수 내에서는, 적어도 상기 마이크로 구형체(74) 내에 함유된 상기 THFA와 관련하여, 평형 조건이 설정되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  6. 제3항에 있어서, 상기 시효수로부터 상기 마이크로 구형체의 추출 후, 상기 마이크로 구형체 내의 적어도 THFA의 농도는 상기 시효수 내의 농도에 상응하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  7. 제3항에 있어서, 상기 시효수로부터 상기 마이크로 구형체의 추출 후, 상기 마이크로 구형체 내의 NH4NO3, NH4OH, 및 (요소가 함유된 경우에) 요소의 농도는 상기 시효수 내의 농도에 상응하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  8. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 암모니아 시효수 내에, 최대 15중량 퍼센트의 THFA를 H2O와의 교환을 가능하게 하는 조건이 설정되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  9. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 마이크로 구형체(74)는 주변 온도(room temperature)로 설정된 상기 암모니아 시효수 내로 전달되고, 그런 다음 상기 시효수는 60℃ ≤ T1 ≤ 80℃의 온도(T1)로 가열되고, 상기 마이크로 구형체는 50min ≤ t ≤ 70min의 시간(t)에 걸쳐 상기 온도(T1)에서 상기 시효수 내에 잔류되며, 그리고 상기 시간(t) 후에 상기 시효수는 주변 온도로 냉각되고, 그런 다음 상기 마이크로 구형체가 추출되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  10. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 시효수의 가열 및 냉각은 하나 이상의 열교환기에 의해 실행되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  11. 제1항에 있어서, 상기 마이크로 구형체(74)는 상기 캐스케이드 세척기(28) 내에서 최하단 캐스케이드를 포함하는 복수의 세척 단을 통해 안내되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  12. 제11항에 있어서, 각각의 세척 단에서 상기 마이크로 구형체의 침하율은 상기 세척 단에서 순환로로 흐르는 세척수에 의해 설정되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  13. 제11항에 있어서, 세척수는 깔때기(44, 46)의 바닥부에 존재하는 간격 가변형 환상 간극을 통해 상기 세척 단(30, 32, 34, 36, 38, 40, 42)에 공급되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  14. 제11항에 있어서, 각각의 세척 단(30, 32, 34, 36, 38, 40, 42) 내에서 순환로로 안내되는 세척수 외에도, 상기 최하단 캐스케이드(30)로부터 시작하여 상기 캐스케이드 전체를 통해서 세척수가 안내되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  15. 제11항에 있어서, 상기 최하단 캐스케이드(30)에 공급되는 세척수로서 약한 암모니아성 초순수가 이용되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  16. 제11항에 있어서, 상기 최하단 캐스케이드(30)에 공급되는 세척수로서 2몰의 암모니아성 초순수가 이용되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  17. 제1항 또는 제2항에 있어서, 세척된 상기 마이크로 구형체(74)는 벨트형 연속로에서 T2 ≤ 120℃ 조건의 온도(T2)에서 건조되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  18. 제17항에 있어서, 상기 세척된 마이크로 구형체(74)는 세척수와 함께 송출 노즐(72)과 같은 공급 장치를 통해 균일하게 분포되어 상기 벨트형 연속로를 통해 이송되는 컨베이어 부재(66) 상으로 이송되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  19. 제18항에 있어서, 상기 마이크로 구형체(74)는 스트레이너 벨트 또는 상기 컨베이어 부재(66)로 이송되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  20. 제18항에 있어서, 상기 컨베이어 부재(66)로 이송되기 전에 상기 세척수에 세제(detergent)가 첨가되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  21. 제20항에 있어서, 세제로서는 수용성 지방 알코올이 이용되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  22. 제17항에 있어서, 상기 건조된 마이크로 구형체(코어)(76)는 벨트형 연속로(64, 80)를 통과한 후에 흡입 장치(78, 104)에 의해 상기 마이크로 구형체를 이송하는 컨베이어 장치(66)로부터 제거되어 사이클론에서 분리되고 저장 용기에 수집되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  23. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 마이크로 구형체(74)는 단일 층으로 바닥 측에 개구부들을 포함하고 벨트형 연속로(64, 80)를 통해 이송되는 금속 셀(82, 106) 내에서 이송되고, T3 ≤ 450℃ 조건의 온도(T3)에서 하소되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  24. 제23항에 있어서, 상기 마이크로 구형체(74)는 상기 벨트형 연속로(64, 80) 내에서 하나 이상의 건조 구역 및 하나 이상의 하소 구역을 포함하는 복수의 가열 구역(92, 94, 96)을 통과하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  25. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 건조 공정, 또는 상기 하소 공정, 또는 상기 건조 공정과 하소 공정 양자는 공기 순환 작동 모드에서 실행되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  26. 제23항에 있어서, 상기 하소된 코어(76)는 상기 금속 셀(82, 106)로부터 흡입되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  27. 제26항에 있어서, 상기 흡입된 코어(76)는 사이클론(83)에서 분리되고 저장 용기에 수집되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  28. 침전 욕(102)과, 시효화 구간(aging section)(18)과, 세척 장치(28)와, 열처리 장치(64, 80, 90)뿐만 아니라, 제조 공정 동안 제조되는 마이크로 구형체(74)와 이 마이크로 구형체로 형성되는 코어(76)를 위한 전달 장치(10)를 포함하는, 구형 연료 및 핵연료 원료물질 중 적어도 하나를 제조하기 위한 장치에 있어서,
    상기 침전 욕과 상기 시효화 구간(18) 사이에 제1 전달 장치가 분리기(10)의 형태로 배치되고, 이 분리기는 섹터들로 분리되는 실린더(14)를 포함하며, 또한 바닥부로서 절개부를 포함하는 다공 스트레이너(12) 위쪽에서 회전 가능하고, 이때 각각의 섹터는 연속해서, 바닥 측에서 상기 다공 스트레이너에 의해 덮이는 제1 위치에서 상기 침전 욕(102)의 유출구로 배향되고, 실린더가 각도(α)만큼 회전한 후에는 제2 위치에서 상기 시효화 구간(18)과 연결되는 상기 다공 스트레이너의 절개부로 배향되며, 각각의 섹터는 동일한 면적을 가지며, 상기 각도(α)는 α/n이고, 상기 n은 섹터의 개수인, 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  29. 제28항에 있어서, 상기 다공 스트레이너(12)의 하부에는 상기 침전 욕(102)의 유입구와 직간접적으로 연결되는 액체 흡수 장치가 제공되는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  30. 제28항 또는 제29항에 있어서, 상기 다공 스트레이너(12)는 특수강(stainless steel)으로 구성되고 300㎛ ≤ d ≤ 500㎛인 메시 너비(d)를 갖는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  31. 제28항 또는 제29항에 있어서, 상기 실린더(14)는 금속으로 구성되는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  32. 제28항 또는 제29항에 있어서, 상기 실린더(14)는 상기 다공 스트레이너(12) 상에 밀봉 방식으로 배치되는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  33. 제28항 또는 제29항에 있어서, 상기 실린더(14)는 n 개의 섹터로 분리되고, n은 n ≥ 3인 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  34. 제28항 또는 제29항에 있어서, 상기 시효화 구간(18)은 필터 스크린(strainer fabric) 또는 다공판(22)에 의해 둘러싸이고 상기 마이크로 구형체를 수용하는 중공 실린더를 포함하고, 상기 중공 실린더는 시효수 이송으로부터 이격되어 하우징(20)에 의해 둘러싸여 있는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  35. 제34항에 있어서, 상기 시효수는 하나 이상의 열교환기를 포함하는 순환로에서 흐르며, 이 순환로에 상기 하우징(20)이 통합되는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  36. 제28항 또는 제29항에 있어서, 상기 시효화 구간(18)은, 제2 분리기로서 형성되어 상기 시효화 구간을 이송의 측면에서 상기 세척 장치(28)에 연결하는 제2 전달 장치와 연결되는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  37. 제36항에 있어서, 상기 제2 분리기는 상기 제1 분리기(10)에 상응하는 구성을 포함하는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  38. 제28항 또는 제29항에 있어서, 상기 세척 장치(28)는 m 개의 세척 단을 포함하는 캐스케이드 세척기이며, 이때 m은 m ≥ 2인 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  39. 제38항에 있어서, 각각의 세척 단은 바닥 측에, 개구부를 구비한 깔때기(44, 46)를 포함하고, 상기 개구부는 차단(cutoff) 장치(48, 50)를 통해 노즐 플레이트로 목표로 하는 범위로 폐쇄될 수 있는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  40. 제39항에 있어서, 세척수를 안내하는 순환로는 상기 차단 장치(48, 50) 하부에서 라인(52)과 같은 구간으로 종결되는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  41. 제40항에 있어서, 상기 구간 또는 라인(52) 내부에는 상기 차단 장치(48, 50)와 연결되는 조절 부재(60)가 연장되는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  42. 제39항에 있어서, 상기 깔때기(44, 46)의 하부에는 세척수 액체를 위한 포트가 제공되는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  43. 제38항에 있어서, 상기 세척 단들은 서로 상하로 적층되어 배치되는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  44. 제38항에 있어서, 상기 캐스케이드 세척기(28)의 최하단 세척 단은 최상단 세척 단으로부터 배출되는 세척수를 위한 포트를 포함하는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  45. 제28항에 있어서, 상기 세척 장치(28)의 후방에는 하나 이상의 연속로(64, 80, 90)가 배치되는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  46. 제45항에 있어서, 세척된 상기 마이크로 구형체(74)는 이송 장치(66)에 의해 상기 연속로(64, 80)를 통과하여 이송될 수 있으며, 상기 이송 장치는 적어도 부분적으로 필터 스크린을 포함하는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  47. 제46항에 있어서, 상기 마이크로 구형체(74)는 서로 일렬로 배치되는 금속 셀(82)들로 구성되는 이송 장치를 통해서 상기 연속로(80, 90)를 통과하여 이송될 수 있으며, 각각의 금속 셀은 메시 너비가 300㎛와 500㎛인 다공성 바닥부를 포함하는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  48. 제47항에 있어서, 상기 마이크로 구형체(74)는 공급 장치(72, 102)를 통해 상기 이송 장치(66) 또는 상기 금속 셀(82) 상으로 송출될 수 있는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  49. 제46항 또는 제47항에 있어서, 건조 또는 하소된 상기 마이크로 구형체(74)는 상기 이송 장치로부터 부압에 의해 흡입될 수 있는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  50. 제28항에 있어서, 건조 또는 하소된 상기 마이크로 구형체(74)는 사이클론(83)을 통해 분리될 수 있고 저장 용기 내에 수집될 수 있는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  51. 제45항에 있어서, 상기 연속로(90)는 복수의 가열 구역(92, 94, 96)(heat zone)을 포함하는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  52. 제51항에 있어서, 하나 이상의 가열 구역(92)은 건조 구역이고 하나 이상의 다른 가열 구역(96)은 하소 구역인 것을 특징으로 하는 제조 장치.
  53. 제45항에 있어서, 상기 연속로(64, 80, 90)는 신선 공기 및 공기 순환 작동 모드 중 적어도 하나로 작동될 수 있는 것을 특징으로 하는 제조 장치.
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