KR101600957B1 - 백화사설초, 대황, 닥나무 추출물을 함유하는 미백용 피부외용제 조성물 - Google Patents

Abstract

본 발명은 미백용 피부외용제 조성물에 관한 것으로, 백화사설초 추출물과, 대황 추출물 및 닥나무 추출물 중 하나 이상을 유효성분으로 함유함으로써 우수한 멜라닌 생성 억제 효과 및 피부 미백 효과를 발휘한다. 따라서 다양한 미백 화장료의 원료로서 이용될 수 있다.

미백, 피부외용제, 백화사설초, 닥나무, 대황

Description

백화사설초, 대황, 닥나무 추출물을 함유하는 미백용 피부외용제 조성물{Whitening composition for external skin application containing Oldenlandia diffusa willd, Rheum undulatum, and Broussonetia kazinoki extract}

본 발명은 백화사설초 추출물과, 대황 추출물 및 닥나무 추출물 중 하나 이상을 유효성분으로 함유하는 미백용 피부외용제 조성물에 관한 것이다.

사람의 피부색은 멜라닌 색소를 만드는 멜라노사이트(melanocyte)의 활동성, 혈관의 분포, 피부의 두께, 및 카로티노이드, 빌리루빈 등 인체 내외의 색소 함유 유무와 같은 여러 요인들에 의해 결정된다. 특히 멜라노사이트에서 타이로시나제(tyrosinase) 등의 여러 효소가 작용하여 생성되는 멜라닌이라는 흑색 색소가 가장 중요한 요인이다. 멜라닌 색소의 형성에는 유전적 요인, 호르몬 분비, 스트레스 등과 관련된 생리적 요인 및 자외선 조사 등과 같은 환경적 요인이 영향을 미친다. 멜라닌은 피부에 존재하여 자외선 등으로부터 신체를 보호하는 중요한 기능을 하지만 멜라닌이 과잉생산 됨으로써 색소침착 및 피부노화를 촉진하고 피부암 유발에도 주요한 작용을 하는 것으로 알려져 있다. 피부색소 이상침착 증상과 자외선 노출 등에 의해 발생된 과도한 멜라닌 색소 침착을 치료 또는 경감시켜주기 위해서 이전부터 아스코르빈산(ascorbic acid), 코지산(kojic adcid), 알부틴(arbutin), 하이드로퀴논(hudroquinone), 글루타치온(glutathione) 또는 이들의 유도체, 타이로시나제 저해활성을 가진 물질들을 화장료나 의약품에 배합하여 사용해 왔는데, 이들은 불충분한 미백 효과, 피부에 대한 안전성 문제, 및 화장료에 배합시 제형 내에서의 안정성 문제 등으로 인해 그 사용이 제한되고 있다.

본 발명자들은 상기와 같은 문제점을 해소하기 위해 연구한 결과, 백화사설초 추출물과, 대황 및 닥나무 추출물 중 하나 이상을 유효성분으로 함유하는 경우 피부에 무해하면서도 우수한 미백 효과를 나타내는 것을 발견하고 본 발명을 완성하게 되었다.

따라서, 본 발명의 목적은 미백 효과가 우수하면서, 피부 부작용이 없는 미백용 피부외용제 조성물에 제공하는 데 있다.

본 발명은 백화사설초 추출물과, 대황 추출물 및 닥나무 추출물 중 하나 이상을 유효성분으로 함유하는 미백용 피부외용제 조성물을 제공한다.

본 발명의 하나의 구현예에 따른 미백용 피부외용제 조성물은 상기 백화사설초 추출물과 대황 추출물을 유효성분으로 함유할 수 있다. 이때, 백화사설초 추출물 및 대황 추출물은 1~4:1~4의 중량비로 함유될 수 있다.

본 발명의 다른의 구현예에 따른 미백용 피부외용제 조성물은 백화사설초 추출물 및 닥나무 추출물을 유효성분으로 함유할 수 있다. 이때, 백화사설초 추출물 및 닥나무 추출물은 1~4:1~4의 중량비로 함유될 수 있다

본 발명의 또 다른의 구현예에 따른 미백용 피부외용제 조성물은 백화사설초 추출물, 대황 추출물 및 닥나무 추출물을 유효성분으로 함유할 수 있다. 이때, 상 기 백화사설초 추출물, 대황 추출물 및 닥나무 추출물은 1~4:1~4:1~4의 중량비로 함유될 수 있다.

본 발명에 의해 제공되는 백화사설초 추출물과, 대황 추출물 및 닥나무 추출물 중 하나 이상을 함유하는 미백용 피부외용제 조성물은, 백화사설초, 대황, 닥나무 추출물을 단독으로 함유하는 경우보다 1.5 내지 2배 정도 우수한 멜라닌 생성 억제 및 피부 미백 효과를 제공하며, 피부에 대한 안정성을 갖는다. 따라서 다양한 미백 화장료의 원료로서 이용될 수 있다.

이하 본 발명을 보다 상세히 설명한다.

본 발명은 백화사설초 추출물과, 대황 및 닥나무 추출물 중 하나 이상을 유효성분으로 함유하는 미백용 피부외용제 조성물을 제공한다.

백화사설초(白花蛇舌草)는 한의학뿐만 아니라, 민간요법으로도 널리 알려지고 사용되어온 한방약제의 하나이다. 백화사설초(Oldenlandia Diffusa Willd)는 중국의 남부, 동남아시아, 제주도의 울창하고 그늘진 숲속에서 자생 하는 꼭두서니과(Rubiaceae) 식물로 중국 전통의학에서 간암, 폐암, 직장암의 치료, 해열, 해독에 사용되어 왔다. 백화사설초에 함유된 성분으로는 베툴린(Betulin), 베툴릭산(Betulinic acid), 우루솔릭산(Ursolic acid), 올레아놀릭산(Oleanolic acid), 스티그마스테롤(Stigmasterol), 베타-시토스테롤(β-Sitosterol), 베타-글리시레티닉산(β-Glycyrretinic acid), 펜타-쿠마릭산(ρ-Coumaric acid), 글루코사이드(Glucoside), 헨트리아콘테인(Hentriacontane) 등이 있으며 항암활성, 항염증효과 및 항바이러스효과를 나타낸다고 알려져 있다.

그러나, 이와 같은 백화사설초의 전통적인 효능과 본 발명의 피부 미백 효과와는 완전히 구별되는 것이다.

대황은 대황(Rheum undulatum LINNE)의 뿌리, 줄기를 사용한다. 이 외에도 금문대황(Rheum palmatum Linne), 당고특대황(Rheum tanguticum Maximowicz), 국산대황(Rheum coreanum Nakai), 장엽대황 (Rheum palmarum LINNE var. palmatum) 또는 이들의 종간 잡종(Polygonaceae)의 뿌리, 줄기도 사용할 수 있다. 주요 성분으로 에모딘(Emodin), 크리소파몰(Chrysophamol), 레인(Rhein), 알로에-에모딘(Aloe-emodin), 글루코갈린(Glucogallin), 라폰티신(Rhaponticin) 등을 포함하고 있으며, 항균 작용, 항바이러스 작용, 면역 복합체 정화 촉진 작용, 간세포 장해 억제 작용, 토끼혈청 콜레스테롤 정상화 작용, 이뇨작용, 세균성 콜라겐 분해효소 저해 작용, 앤지오텐신(Angiotensin) 변환효소 저해작용 등의 약리 작용을 하는 것으로 알려져 있다.

닥나무속에는 닥나무(Broussonetia kazinoki Sieb), 꾸지나무(Broussonetia papyrifera Vent)등이 있으며, 낙엽활엽성의 관목으로 한국의 대부분 지역(주로 남부에 많이 분포됨), 중국, 대만, 일본 등에 분포하며 지리적으로 산기슭 양지쪽, 밭둑 등에 난다. 닥나무는 그 인피섬유가 제지의 원료로 사용되어 오고 있으며 또 한 여러 가지 약효를 갖고 있어 강장, 명복(明目)작용, 음위, 수종, 익기, 이뇨 등에 효과가 있고 풍을 제거하며, 피를 맑게 하고 시력감퇴 등에 효능이 있는 것으로 알려져 있다.

또한, 닥나무는 티로시나제의 활성을 억제하는 효과가 있으며, 항산화 작용을 바탕으로 피부 미백 효과가 높다. 그러나 단독으로 사용시 불안정성 및 제형화의 어려움으로 인해 충분한 미백효과를 나타내지 못한다.

본 발명의 구현예에서, 상기 미백용 피부외용제 조성물이 상기 백화사설초 추출물과 대황 추출물을 유효성분으로 함유하는 경우 상기 백화사설초 추출물 및 대황 추출물은 1~4:1~4의 중량비로 함유될 수 있으며, 상기 백화사설초 추출물 및 닥나무 추출물을 유효성분으로 함유하는 경우 백화사설초 추출물 및 닥나무 추출물은 1~4:1~4의 중량비로 함유될 수 있다. 또한, 백화사설초 추출물, 대황 추출물 및 닥나무 추출물 모두를 유효성분으로 함유하는 경우, 상기 백화사설초 추출물, 대황 추출물 및 닥나무 추출물은 1~4:1~4:1~4의 중량비로 함유될 수 있다.

상기 백화사설초 추출물, 대황 추출물, 닥나무 추출물이 상기 배합비를 벗어나서 함유되는 경우, 우수한 피부 미백 효과를 발휘할 수 없다.

본 발명의 미백용 피부외용제 조성물에 함유되는 백화사설초 추출물, 대황 추출물 및 닥나무 추출물 각각의 제조방법으로는 공지의 방법을 사용하는 것이 가능하다.

본 발명은 상기 백화사설초 추출물과, 대황 및 닥나무 추출물 중 하나 이상을 유효성분으로 함유함으로써, 백화사설초, 대황, 및 닥나무 추출물 각각을 단독 으로 함유하는 경우보다 우수한 멜라닌 생성 억제 효과와 피부 미백 효과가 제공한다. 따라서 본 발명의 미백용 피부외용제 조성물은 다양한 화장료에 원료로 이용될 수 있다.

본 발명의 미백용 피부외용제 조성물은 피부에 기미, 주근깨, 노인성 색소반 등의 피부색소 이상증을 치료 또는 예방하기 위한 목적으로 사용되는 것으로, 그 제형 예에 있어서 특별히 한정되지는 않는다. 예를 들면 영양화장수, 영양크림, 영양로션, 스킨로션, 마사지 크림, 팩, 파운데이션 등과 같은 화장품만 아니라 액상비누, 고형비누, 세안 폼(form)과 같은 인체 세정제 등으로 제형화될 수 있다. 이들 각 제형은 그 제형의 제형화에 필요하고 적절한 각종의 기재와 첨가물을 함유할 수 있으며, 이들 성분의 종류와 양은 사용 목적에 따라 당업자에 의해 용이하게 선정될 수 있다.

이하, 실시예 및 실험예를 통해 본 발명을 더욱 구체적으로 설명하지만, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니며, 당업자들에 의한 본 발명의 다른 적용, 변형 또한 가능하다.

[제조예 1] 백화사설초 추출물의 제조

건조된 백화사설초 전초 1 kg을 정제수 10ℓ에 가한 후 끓을 때까지 가열하고 10분간 더 가열한 다음 물을 제거하여 세척한 후 따로 정제수 10ℓ를 가하여 다시 한번 세척하였다. 잔류물을 풍건한 후 70% 에탄올 20리터에 가한 다음 환류장치 를 연결한 후 가온하여 24시간 환류 추출하였다. 80메쉬의 체를 이용하여 고형분을 제거한 후 남은 여액을 다시 여과한 후 감압 농축기를 이용하여 여액중의 용매를 증류 제거하여 약 50g의 녹색 고형분을 얻었다.

[제조예 2] 닥나무 추출물의 제조

닥나무 줄기 및 뿌리 1kg을 깨끗한 물로 씻어 건조시킨 다음 물 10ℓ에 넣고 냉각콘덴서가 달린 추출기에서 5시간 끓여서 추출한 후 300메쉬 여과포로 여과하고, 5-15℃에서 5일간 방치하여 숙성시킨 후 여과지로 여과 한다. 이 추출물을 냉각콘덴서가 달린 증류장치에서 감압농축하여 약 70g 의 고형분을 얻었다.

[제조예 3] 대황 추출물의 제조

건조된 대황 1㎏에 95% 이상 메탄올 4ℓ를 넣고 상온에서 하루 동안 방치하여 추출한다. 위 공정을 2회 반복하여 추출액 얻으며, 추출액을 여과한 후 그 여과액을 진공 농축기에서 농축하여 건고물 400g을 얻었다. 상기 건고물 400g에 물 1ℓ와 에틸아세테이트 2ℓ을 가하고 상온에서 2시간 교반한 후 정치하여 층 분리를 시켰다. 층 분리가 된 후, 경계층 또는 에틸아세테이트 층에 생성된 결정화물만을 얻기 위해, 물 층을 제거한 다음 에틸아세이트를 추가로 2ℓ 첨가하였다. 위의 공정을 2회 반복하여 충분히 세척하고, 여과한 후 여과물을 진공오븐에서 건조하여 대황 추출물 약 30g을 얻었다.

[실시예1]

제조예 1 내지 3에서 얻은 각각의 추출물을 백화사설초:대황:닥나무=1:1:1의 중량비로 혼합하였다.

[실시예2]

제조예 1 및 제조예 2에서 얻은 각각의 추출물을 백화사설초:닥나무=1:1의 중량비로 혼합하였다.

[실시예3]

제조예 1 및 제조예 2에서 얻은 각각의 추출물을 백화사설초:대황=1:1의 중량비로 혼합하였다.

[비교예1~3]

제조예 1 내지 제조예 3에서 얻은 각각의 추출물을 단독으로 사용하였다.

[실험예1] 멜라닌 생성 억제 효과 실험

1) 실험방법

효소 티로시나제는 버섯류(Mushroom)로부터 추출된 것으로 시그마(SIGMA)사의 것을 사용하였다. 먼저 기질인 티로신을 증류수에 용해시켜 0.3mg/㎖의 용액으로 만들어서 그 용액을 1.0㎖씩 시험관에 넣고, 여기에 포타슘-포스페이트 완충용액(0.1 몰농도, pH 6.8) 1.0㎖ 및 증류수 0.7㎖를 가하여 혼합용액을 형성하였다. 실시예들 및 비교예들의 각 추출물을 에탄올 용액에 적당농도로 각각 함유시킨 0.2㎖의 추출물 시료액들을 상기 혼합용액에 각각 넣은 뒤 37℃ 항온조에서 10분 동안 반응시켰다. 이때 대조군은 실시예들 및 비교예들의 각 추출물 시료 대신 용매만을 0.2㎖ 넣는다. 이 반응액에 2500유니트/㎖의 티로시나제용액 0.1ml씩을 넣고 다시 37℃ 항온조에서 10분 동안 반응시켰다. 다음으로 상기 반응액이 든 시험관을 얼음물속에 넣어서 급냉시켜 반응을 중지시키고 광전분광분석계로 파장 475nm에서의 흡광도를 측정하였다. 이후 실시예들 및 비교예들의 각 추출물의 하기 수학식 1에 의해 티로시나제 저해효과, 즉 멜라닌 생성억제율을 계산하여 그 결과를 표 1에 나타내었다.

[수학식 1]

멜라닌생성억제율(inhibition)(%) = [(A-B)/A] ⅹ100

A : 시험물질(inhibitor)을 첨가한 배지에서 배양한 세포의 흡광도

B : 시험물질을 첨가하지 않은 조건에서 배양한 세포의 흡광도

[표 1] 멜라닌 생성억제율(%)

	시험물질	멜라닌 생성 억제율(%)
1	무처리(대조군)	0
2	백화사설초 추출물(비교예1)	43.2±6.76
3	닥나무 추출물(비교예2)	45.4±4.29
4	대황 추출물(비교예3)	41.8±5.92
5	백화사설초:대황:닥나무(실시예1)	82.7±6.81
6	백화사설초:닥나무 (실시예2)	63.2±3.60
7	백화사설초:대황(실시예3)	72.9±7.82

표 1에 나타난 바와 같이, 백화사설초 추출물, 닥나무 추출물, 대황 추출물을 단독으로 사용하는 경우보다 백화사설초 추출물과 대황 추출물, 백화사설초 추출물과 닥나무 추출물, 그리고 백화사설초 추출물, 대황 추출물 및 닥나무 추출물을 각각 함께 사용하였을 때 멜라닌 생성 억제율이 2배 정도 증가함을 확인하였다.

[실험예2] 인체 피부에 대한 미백 효과 실험

건강한 12명의 남자를 대상으로 피검자의 상박 부위에 가로, 세로 각각 1.5㎝ 인 정사각형의 구멍이 뚫린 불투명 테이프를 부착한 뒤, 각 피검자의 최소 홍반량(Minimal Erythema Dose)의 1.5 내지 2배 정도의 자외선(UVB)을 조사하여 피부의 흑화를 유도하였다.

조사 후 시험물질로 비교예1 내지 3 및 실시예1 내지 3의 각 추출물을 영양크림 형태로 제조하여 바르고, 한 곳은 아무 것도 바르지 않는 대조군 부위를 마련하여 8주 동안 상태변화를 관찰하였다. 4주, 6주, 8주에 피부의 색깔을 색차계 CR2002(일본, 미놀타 사)로 측정하였다. 도포 시작시점과 완료시점에서의 피부색의 차이(△L*)를 하기 수학식 2에 따라 계산하고, 이를 표 2에 나타내었다. 미백효과는 시료 도포 부위와 대조군 부위의 △L*의 비교로 판정하였다.

[수학식 2]

△L* = 도포완료시점에서의L*값 - 도포개시 할 때L*값

[표 2] 인체피부에 대한 미백효과-피부색 밝기 정도(△L*)

	시험물질	△L*
1	대조군	0.46±0.13
2	백화사설초(비교예1)	1.23±0.37
3	닥나무(비교예2)	1.12±0.29
4	대황(비교예3)	1.09±0.17
5	백화사설초:대황:닥나무(실시예1)	2.07±0.81
6	백화사설초:닥나무(실시예2)	1.47±0.60
7	백화사설초:대황(실시예3)	1.58±0.82

표 2에 나타난 바와 같이, 백화사설초 추출물, 닥나무 추출물, 대황 추출물을 단독으로 사용하는 경우보다 백화사설초 추출물과 대황 추출물, 백화사설초 추출물과 닥나무 추출물, 그리고 백화사설초 추출물, 대황 추출물 및 닥나무 추출물 을 각각 함께 사용하였을 때 인체 피부에 대한 미백효과가 2배 정도 증가함을 확인하였다.

상술한 바와 같이, 백화사설초, 대황 및 닥나무 추출물의 혼합처방, 백화사설초 및 대황 추출물의 혼합처방, 백화사설초 및 닥나무 추출물의 혼합처방은 대황, 백화사설초, 닥나무 추출물을 단독 처방한 것보다 1.5 내지 2배 정도 우수한 멜라닌 생성 억제 효과 및 인체 미백 효과를 가지고 있으므로, 미백 화장료의 원료로서 이용될 수 있다.

[제형예 1] 영양화장수

하기 표 3에 기재된 조성에 따라 통상적인 방법으로 영양화장수를 제조하였으며, 백화사설초, 대황 및 닥나무 추출물 대신에 백화사설초 및 대황 추출물이나, 백화사설초 및 닥나무 추출물로 대체하여 제조 할 수 있다.

[표 3]

성분	함량 (중량 %)
정제수	잔량
글리세린	8.0
부틸렌글리콜	4.0
히알루론산 추출물	5.0
베타글루칸	7.0
카보머	0.1
백화사설초, 대황, 닥나무 추출물	0.05
카프릴릭/카프릭 트리글리세라이드	8.0
스쿠알란	5.0
세테아릴 글루코사이드	1.5
소르비탄 스테아레이트	0.4
세테아릴 알코올	1.0
방부제	적량
향	적량
색소	적량
트리에탄올아민	0.1

[제형예 2] 영양로션

하기 표 4에 기재된 조성에 따라 통상적인 방법으로 로션을 제조하였으며, 백화사설초, 대황 및 닥나무 추출물 대신에 백화사설초 및 대황 추출물이나, 백화사설초 및 닥나무 추출물로 대체하여 제조 할 수 있다.

[표 4]

성분	함량(중량%)
정제수	잔량
글리세린	3.0
부틸렌글리콜	3.0
유동파라핀	5.0
베타글루칸	7.0
카보머	0.1
백화사설초, 대황, 닥나무 추출물	3.0
카프릴릭/카프릭 트리글리세라이드	3.0
스쿠알란	5.0
세테아릴 글루코사이드	1.5
소르비탄 스테아레이트	0.4
폴리솔베이트 60	1.5
방부제	적량
향	적량
색소	적량
트리에탄올아민	0.1

[제형예 3] 영양크림

하기 표 5에 기재된 조성에 따라 통상적인 방법으로 영양크림을 제조하였으며, 백화사설초, 대황 및 닥나무 추출물 대신에 백화사설초 및 대황 추출물이나, 백화사설초 및 닥나무 추출물로 대체하여 제조 할 수 있다.

[표 5]

성분	함량(중량%)
정제수	잔량
글리세린	3.0
부틸렌글리콜	3.0
유동파라핀	7.0
베타글루칸	7.0
카보머	0.1
백화사설초, 대황, 닥나무 추출물	3.0
카프릴릭/카프릭 트리글리세라이드	3.0
스쿠알란	5.0
세테아릴 글루코사이드	1.5
소르비탄 스테아레이트	0.4
폴리솔베이트 60	1.2
방부제	적량
향	적량
색소	적량
트리에탄올아민	0.1

[제형예 4] 마사지 크림

하기 표 6에 기재된 조성에 따라 통상적인 방법으로 마사지 크림을 제조하였으며, 백화사설초, 대황 및 닥나무 추출물 대신에 백화사설초 및 대황 추출물이나, 백화사설초 및 닥나무 추출물로 대체하여 제조 할 수 있다.

[표 6]

성분	함량(중량%)
정제수	잔량
글리세린	8.0
부틸렌글리콜	4.0
유동파라핀	45.0
베타글루칸	7.0
카보머	0.1
백화사설초, 대황, 닥나무 추출물	1.0
카프릴릭/카프릭 트리글리세라이드	3.0
밀납	4.0
세테아릴 글루코사이드	1.5
세스퀴 올레인산 소르비탄	0.9
바세린	3.0
방부제	적량
향	적량
색소	적량
파라핀	1.5

[제형예 5] 팩

하기 표 7에 기재된 조성에 따라 통상적인 방법으로 팩을 제조하였으며,

[표 7]

성분	함량(중량%)
정제수	잔량
글리세린	4.0
폴리비닐알콜	15.0
히알루론산 추출물	5.0
베타글루칸	7.0
알란토인	0.1
백화사설초, 대황, 닥나무 추출물	0.5
노닐 페닐에테르	0.4
폴리솔베이트 60	1.2
방부제	적량
향	적량
색소	적량
에탄올	6.0

[제형예 6] 피부외용제 중 연고

하기 표 8에 기재된 조성에 따라 통상적인 방법으로 연고를 제조하였으며, 대황, 백화사설초, 닥나무 추출물 대신에 대황, 백화사설초 추출물이나, 백화사설초, 닥나무 추출물로 대체하여 제조 할 수 있다.

[표 8]

성분	함량(중량%)
정제수	잔량
글리세린	8.0
부틸렌글리콜	4.0
유동파라핀	15.0
베타글루칸	7.0
카보머	0.1
백화사설초, 대황, 닥나무 추출물	1.0
카프릴릭/카프릭 트리글리세라이드	3.0
스쿠알란	1.0
세테아릴 글루코사이드	1.5
소르비탄 스테아레이트	0.4
세테아릴 알코올	1.0
방부제	적량
향	적량
색소	적량
밀납	4.0

Claims (4)

1. 백화사설초 추출물; 및

   닥나무 추출물을 유효 성분으로 함유하고,

   상기 백화사설초 추출물 및 닥나무 추출물은 1~4:1~4의 중량비로 함유되는 미백용 피부외용제 조성물.
2. 제 1항에 있어서,

   상기 조성물은, 유효성분으로 대황 추출물을 더 함유하며,

   상기 백화사설초 추출물 및 대황 추출물은 1~4:1~4의 중량비로 함유되는 것을 특징으로 하는 미백용 피부외용제 조성물.
3. 삭제
4. 삭제