KR101455345B1 - 용융 탄산염형 연료전지 - Google Patents

용융 탄산염형 연료전지 Download PDF

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Abstract

세퍼레이터를 불필요하게 해서 부품수를 삭감하고, 코스트를 대폭 저감한다. 캐소드(14), 전해질을 지니는 전해질판(15) 및 애노드(16)을 튜브 본체(11)에 대해서 동심상으로 설치하고, 애노드(16)에 의해 전해질판(15)을 홀딩하고, 세퍼레이터를 사용하는 않고, 전해질판(15)을 사이에 두고 애노드(16)과 캐소드(14)를 구비한 전지를 구축한다.

Description

용융 탄산염형 연료전지{MOLTEN CARBONATE FUEL CELL}
본 발명은 대폭적인 코스트의 저감 및 기동(start-up)시간의 단축화를 도모한 용융 탄산염형 연료전지에 관한 것이다.
용융 탄산염형 연료전지는 전해질판을 사이에 두고 애노드(연료극)와 캐소드(산화제극)를 가지는 평판형의 전해질 전극 접합체를 구비하고, 세퍼레이터를 개재시켜서 전해질 전극 접합체를 복수층으로 적층해서 구성되어 있다. 세퍼레이터에는 산화제 가스 유로와 연료가스 유로가 형성되어 있다(예를 들면, 특허문헌 1 참조). 그리고 세퍼레이터를 통해서 애노드에 연료가스를 공급하는 동시에, 캐소드에 산화제 가스를 공급하고, 전해질을 통해서 전기화학반응을 일으켜서 전력을 얻게 되어 있다.
종래부터 알려져 있는 용융 탄산염형 연료전지는 전해질판에 액체상의 용융 탄산염을 보지(홀딩)하고 있기 때문에, 가스 유로 등의 형상이 고정밀도로 관리된 세퍼레이터가 필요하고, 또, 애노드 및 캐소드 등의 형상도 고정밀도로 관리할 필요가 있다. 더구나, 세퍼레이터를 개재시켜서 평판형의 전해질 전극 접합체를 적층해서 스택드(stacked)하기 위해서, 판부재를 조이는 장치가 필요하게 되어 있다. 그리고 기동 시에 전해질 전극 접합체에 작용하는 응력이 세퍼레이터를 통해서 서로 영향을 주기 때문에, 전지가 작동온도에 이르기 까지 시간을 필요로 하고 있는 것이 현재의 상태이다.
따라서, 용융 탄산염형 연료전지는 구성부품에 대해서 높은 정밀도가 요구되는 동시에, 연료전지를 구성하기 위한 부품수가 많아지고, 제조 코스트가 높아지고 있는 것이 현재의 상태이다. 또, 소망하는 출력을 얻기까지는 어느 정도의 기동시간을 필요로 했다.
일본 공개특허공보 제2007-265845호
본 발명은 상기 상황을 감안해서 이루어진 것으로, 세퍼레이터를 불필요하게 해서 부품수를 삭감하고, 코스트를 대폭 저감시킬 있는 동시에, 기동시간을 단축할 수 있는 용융 탄산염형 연료전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위한, 청구항 제 1 항에 따른 본 발명의 용융 탄산염형 연료전지는, 튜브 면에 다수의 구멍을 가지는 튜브 본체와, 상기 튜브 본체의 튜브 면의 주위에 구비되는 튜브형상의 제1 전극과, 상기 제1 전극의 주위에 구비되고, 상기 제1 전극이 접촉해서 전해질을 홀딩하는 튜브형상의 전해질판과, 상기 전해질판의 주위에 구비되고, 상기 전해질판에 접촉함으로써 상기 전해질판을 홀딩하는 튜브형상의 제2 전극을 구비하고, 상기 튜브 본체의 내측에 산화제 가스 혹은 연료가스가 공급되는 동시에, 상기 제2 전극에 연료가스 혹은 산화제 가스가 공급됨으로써, 전기화학반응에 의해 전력을 얻는 것을 특징으로 한다.
청구항 제 1 항에 따른 본 발명에서는 제1 전극, 전해질판 및 제2 전극을 튜브 본체에 대해서 동심상으로 설치하고, 튜브형상의 제2 전극에 의해 전해질판을 홀딩하고 있으므로, 세퍼레이터를 사용하지 않고, 전해질판을 사이에 두고 애노드와 캐소드를 구비한 전지를 구축할 수 있다. 또, 전지를 복수 구비한 경우라고 하여도, 기동 시에 전지에 작용하는 응력이 복수의 전지 상호간이 서로 영향을 주지 않으므로, 소망하는 작동온도에 이르는 시간을 단축할 수 있고, 소망하는 출력을 얻기까지의 기동시간을 단축할 수 있다.
이 결과, 세퍼레이터를 불필요하게 해서 부품수를 삭감하고, 코스트를 대폭 저감하는 것이 가능하게 되는 동시에, 기동시간을 단축하는 것이 가능하게 된다.
그리고, 튜브 본체는 금속제인 것이 바람직하고, 제1 전극 및 제2 전극은 주성분으로서 Ni의 분말을 포함하는 슬러리가 소결되어 구성되고, 전해질판은 LiAlO2에 탄산염이 홀딩된다.
또, 청구항 제 2 항에 따른 본 발명의 용융 탄산염형 연료전지는, 청구항 제 1 항에 기재된 용융 탄산염형 연료전지에 있어서, 상기 제1 전극은 캐소드인 동시에, 상기 제2 전극은 애노드이고, 상기 애노드를 구성하는 재료를 소결하는 것에 의해 상기 애노드가 지름방향 내측으로 조여되고, 상기 전해질판이 상기 애노드와 상기 캐소드에 협지되어 홀딩되고, 상기 튜브 본체의 내측으로부터 상기 다수의 구멍을 통해서 상기 캐소드에 상기 산화제 가스가 공급되는 동시에, 상기 애노드에 상기 연료가스가 공급되는 것을 특징으로 한다.
또, 청구항 제 3 항에 따른 본 발명의 용융 탄산염형 연료전지는, 제 2 항에 있어서의 용융 탄산염형 연료전지에 있어서, 상기 애노드에 응력억제 부재를 설치한 것을 특징으로 한다.
청구항 제2 항, 제 3 항에 따른 본 발명에서는, 튜브 본체의 내측으로부터 다수의 구멍을 통해서 산화제 가스가 캐소드에 공급되고, 외주부로부터 연료가스가 애노드에 공급되고, 전해질을 통해서 산화제 가스와 연료가스에 의해 전기화학반응을 일으켜서 전력을 얻을 수 있다.
또, 청구항 제 4 항에 따른 본 발명의 용융 탄산염형 연료전지는, 청구항 제 1 항에 기재된 용융 탄산염형 연료전지에 있어서, 상기 제1 전극은 애노드인 동시에, 상기 제2 전극은 캐소드이고, 상기 캐소드의 주위에는 금속제의 다공튜브가 배치되고, 상기 캐소드를 구성하는 재료가 소결되는 것에 의해 상기 캐소드가 지름방향 내측으로 조여지는 동시에, 상기 캐소드가 산화되었을 때에 상기 다공튜브에 의해 상기 캐소드가 지름방향 내측으로 조여진 상태가 유지되어 상기 전해질판이 상기 캐소드와 상기 애노드에 협지되어 홀딩되고, 상기튜브 본체의 내측으로부터 상기 다수의 구멍을 통해서 상기 애노드에 상기연료가스가 공급되는 동시에, 상기 캐소드에 상기 산화제 가스가 공급되는 것을 특징으로 한다.
청구항 제 4 항에 따른 본 발명에서는, 캐소드를 구성하는 재료가 소결된 후에 캐소드의 주위에 금속제의 다공튜브가 배치되고, 캐소드를 구성하는 재료가 소결되는 것에 의해 캐소드가 지름방향 내측으로 조여지는 동시에, 캐소드가 산화되었을 때에 다공튜브에 의해 캐소드가 지름방향 내측으로 조여진 상태가 유지된다. 그리고, 튜브 본체의 내측으로부터 다수의 구멍을 통해서 연료가스가 애노드에 공급되고, 외주부로부터 산화제 가스가 캐소드에 공급되고, 전해질을 통해서 산화제 가스와 연료가스에 의해 전기화학반응을 일으켜서 전력을 얻을 수 있다.
또, 청구항 제 5 항에 따른 본 발명의 용융 탄산염형 연료전지는, 청구항 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 기재된 용융 탄산염형 연료전지에 있어서, 상기 튜브 본체의 내주에, 유통하는 가스를 확산시키는 확산부재를 설치한 것을 특징으로 한다.
청구항 제 5 항에 따른 본 발명에서는, 튜브 본체의 내주에 공급한 가스를 확산부재에 의해 확산할 수 있다.
또, 청구항 제 6 항에 따른 본 발명의 용융 탄산염형 연료전지는, 청구항 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 기재된 용융 탄산염형 연료전지에 있어서, 상기 튜브 본체는 케이싱에 장착되어 있는 것을 특징으로 한다.
청구항 제 6 항에 따른 본 발명에서는, 소망하는 수의 튜브 본체를 개별적으로 케이싱에 장착함으로써, 서로를 밀착해서 적층하지 않고, 소망하는 출력의 용융 탄산염형 연료전지로 할 수 있다.
본 발명의 용융 탄산염형 연료전지는 세퍼레이터를 불필요하게 해서 부품수를 삭감하고, 코스트를 대폭 저감하는 것이 가능하게 된다.
도 1은 본 발명의 제1 실시예에 따른 용융 탄산염형 연료전지를 구비한 전지설비의 외관 단면도이다.
도 2는 본 발명의 제1 실시예에 따른 용융 탄산염형 연료전지의 개략적인 구성을 나타내는 단면도이다.
도 3은 튜브 본체의 외관도이다.
도 4는 용융 탄산염형 연료전지의 외관도이다.
도 5는 제작 공정도이다.
도 6은 다른 실시예에 따른 용융 탄산염형 연료전지의 단면도이다.
도 7은 본 발명의 제2 실시예에 따른 용융 탄산염형 연료전지의 개략적인 구성을 나타내는 단면도이다.
도 8은 본 발명의 제2 실시예에 따른 용융 탄산염형 연료전지를 구비한 전지설비의 외관 단면도이다.
도 1에는 본 발명의 제1 실시예에 따른 용융 탄산염형 연료전지를 구비한 전지설비의 외관 단면, 도 2에는 본 발명의 제1 실시예에 따른 용융 탄산염형 연료전지의 개략적인 구성을 나타내는 단면을 나타내 있다. 또, 도 3에는 튜브 본체의 외관, 도 4에는 용융 탄산염형 연료전지의 외관을 나타내고 있다. 또 도 5에는 본 발명의 제1 실시예에 따른 용융 탄산염형 연료전지의 제작의 순서를 나타내 있다.
도 1에 나타내는 바와 같이, 중공의 케이싱(1)에는 복수(도시 예에서는 3개)의 용융 탄산염형 연료전지(MCFC)(2)가 개별적으로 형성되고, 전지설비(3)가 구축되어 있다. 즉, 케이싱(1)의 벽부에 MCFC(2)의 튜브 본체(11)의 단부가 고정되고, 튜브 본체(11)의 양단이 외부에 면하고 있다. 튜브 본체(11)의 내주에는 산화제 가스가 공급되고, 케이싱(1)의 내부(MCFC(2)의 외측부)에는 연료가스가 공급된다.
케이싱(1)에 소망하는 수의 튜브 본체(11)를 개별적으로 장착함으로써, 복수의 MCFC(2)를 셀로서 서로 밀착해서 적층하지 않고, 소망하는 출력의 용융 탄산염형 연료전지로 할 수 있다. 이 때문에, 간단한 구조로 소망하는 출력을 얻기 위한 용융 탄산염형 연료전지를 구축하는 것이 가능하게 된다. 또, 발전 시에 MCFC(2)에 작용하는 응력이 복수의 MCFC(2) 상호간이 서로 영향을 주지 않으므로, 소망하는 작동온도에 이르는 시간을 짧게 할 수 있고, 소망한 출력을 얻기까지의 기동시간을 단축할 수 있다.
도 1, 도 2 및 도 3에 나타내는 바와 같이 예를 들면, 스테인레스제의 튜브 본체(11)의 중앙부(12)의 튜브 면에는 다수의 구멍(13)이 형성되어 있다. 또, 튜브 본체(11)의 내주에, 내주에 유통하는 가스(후술하는 산화제 가스)를 확산시키기 위한 확산부재(fin)를 설치하는 것이 가능하다.
도 1, 도 2에 나타내는 바와 같이 중앙부(12)의 튜브 면의 주위에는 제1 전극으로서 튜브형상의 캐소드(14)가 구비되고, 캐소드(14)의 주위에는 캐소드(14)가 접촉해서 전해질을 홀딩(함침)하는 튜브형상의 전극판으로서의 전해질판(15)이 구비되어 있다. 그리고 전해질판(15)의 주위에는 전해질판(15)에 접촉함으로써 전해질판(15)을 홀딩하는 제2 전극으로서의 튜브형상의 애노드(16)가 구비되어 있다.
또, 도 1, 도 2 및 도 4에 나타내는 바와 같이 애노드(16)의 주위에는 다수의 구멍이 형성된 펀치판(17)이 랩핑되어 있다. 펀치판(17)이 애노드(16)의 주위에 랩핑되어 있는 것에 의해, 애노드(16)에 의한 전해질판(15)의 홀딩을 확실하게 하고 있다. 그리고, 펀치판(17)은 생략하는 것도 가능하다.
상기한 MCFC(2)에서는 튜브 본체(11)의 내측에 산화제 가스가 공급되고, 케이싱(1)의 내부(MCFC(2)의 외측부)에 연료가스가 공급됨으로써, 전해질판(15)에 홀딩된(함침된) 전해질을 통해서 전기화학반응을 일으켜서 전력이 수득된다.
상기한 MCFC(2)는 캐소드(14), 전해질판(15) 및 애노드(16)를 튜브 본체(11)에 대해서 동심상으로 설치하고, 애노드(16)에 의해 전해질판(15)을 홀딩하고 있으므로, 세퍼레이터를 사용하는 않고, 전해질판(15)을 사이에 두고 애노드(16)과 캐소드(14)을 구비한 전지를 구축할 수 있다. 이 결과, 세퍼레이터를 불필요하게 해서 부품수를 삭감하고, 코스트를 대폭 저감하는 것이 가능하게 된다.
도 5에 의거해서 MCFC(2)의 제작의 순서를 설명한다.
도 5(a)에 나타내는 바와 같이 중앙부(12)의 튜브 면에 다수의 구멍(13)이 형성된 스테인레스제의 튜브 본체(11)를 준비한다. 도 5(b)에 나타내는 바와 같이 중앙부(12)에 캐소드(14)를 구성하기 위한 재료를 도포하고, 건조시켜서 소결하고, 캐소드(14)로 한다. 캐소드(14)를 구성하기 위한 재료는 주성분으로서 Ni의 분말을 포함하는 슬러리가 사용된다.
도 5(c)에 나타내는 바와 같이 캐소드(14)의 외주면에 전해질판(15)을 구성하기 위한 재료를 도포해서 건조시키고, 추가로 애노드(16)를 구성하기 위한 재료를 도포해 건조시킨다. 전해질판(15)을 구성하기 위한 재료 및 애노드(16)를 구성하기 위한 재료를 소결함으로써, 전해질판(15) 및 애노드(16)로 한다. 애노드(16)를 구성하기 위한 재료는 주성분으로서 Ni의 분말을 포함하는 슬러리가 사용되고, 전해질판(15)을 구성하기 위한 재료는 탄산염을 홀딩하는 LiAlO2의 분말을 포함하는 슬러리로 구성되어 있다.
애노드(16)를 구성하기 위한 재료를 소결하는 것에 의해 재료가 수축되고, 애노드(16)에 조임력이 발생해서 전해질판(15)이 튜브 본체(11) 측에 확실하게 홀딩되고, 애노드(16)와 전해질판(15) 사이, 및, 전해질판(15)과 캐소드(14) 사이의 접촉저항이 저감되어, 가스리크가 억제된다.
도 5(d)에 나타내는 바와 같이, 애노드(16)의 외주에 펀치판(17)을 장착하고, 조임 효과(접촉저항의 저감, 가스리크 억제)를 보조한다. 펀치판(17)은 금속제이고, 예를 들면, Ni로 구성되어 있다.
도 5(e)에 나타내는 바와 같이, 튜브 본체(11)의 내주에 고형의 용융 탄산염(18)을 두고, 환원 분위기에서 탄산염을 용융한다. 탄산염을 용융시킴으로써, 캐소드(14), 전해질판(15) 및 애노드(16)에 탄산염을 함침시킨다. 도 5(f)에 나타내는 바와 같이, 튜브 본체(11)의 내주에 산화제 가스를 흘려 보내고, 캐소드(14)의 산화ㆍ리튬화를 실시하고, 캐소드(14)를 Li화 NiO의 상태로 한다.
도 5(a)에서 도 5(e)의 공정에 의해, 튜브 본체(11)에 제1 전극으로서 캐소드(14)가 구비되는 동시에, 용융 탄산염이 함침된 전해질판(15)이 구비되고, 추가로, 전해질판(15)의 외주에 제2 전극으로서 애노드(16)가 구비되고, 애노드(16)가 지름방향 내측으로 조여져서 전해질판(15)이 애노드(16)와 캐소드(14)에 협지되어 홀딩된 MCFC(2)로 할 수 있다.
또, 도 6에 나타내는 바와 같이, 애노드(16)에 깨짐방지를 위한 응력억제 부재로서 메쉬(19)를 랩핑하는 것도 가능하다. 응력억제 부재로서는 메쉬(19)에 한정되지 않고, 와이어나 섬유재료를 개재시키는 등, 다른 부재를 사용할 수도 있다.
도 7, 도 8에 의거해서 본 발명의 제2 실시예를 설명한다.
도 7에는 본 발명의 제2 실시예에 따른 용융 탄산염형 연료전지의 개략적인 구성을 나타내는 단면, 도 8에는 본 발명의 제2 실시예에 따른 용융 탄산염형 연료전지를 구비한 전지설비의 외관단면을 나타내 있다. 도 7, 도 8은 제1 실시예에 있어서의 도 2, 도 1에 해당한다. 제1 실시예와 동일부재에는 동일한 부호를 사용했다.
도 7에 나타내는 바와 같이 튜브 본체(11)의 중앙부(12)의 튜브 면의 주위에는 제1 전극으로서 튜브형상의 애노드(21)(애노드재)가 구비되고, 애노드(21)의 주위에는 튜브형상의 전해질판(15)이 구비되어 있다. 전해질판(15)의 주위에는 전해질판(15)에 접촉하는 제2 전극으로서의 튜브형상의 캐소드(22)이 구비되어 있다. 캐소드(22)캐소드(22)의 주위에는 금속제의 다공튜브(23)가 배치되고, 다공튜브(23)에 의해 캐소드(22)가 홀딩되고 있다.
또, 다공튜브(23)는 후술하는 바와 같이, 캐소드(22)를 구성하기 위한 재료가 소결된 후에 캐소드(22)의 주위에 배치된다.
애노드(21) 및 캐소드(22)를 구성하기 위한 재료는 주성분으로서 Ni의 분말을 포함하는 슬러리가 소결되어 구성되고 있다. 캐소드(22)를 구성하기 위한 재료가 소결됨으로써, 재료가 수축해서 캐소드(22)가 수축하고, 캐소드(22)가 산화되었을 때에 캐소드(22)의 수축상태가 변화해도 다공튜브(23)에 의해 캐소드(22)가 지름방향 내측으로 조여진 상태가 유지되고, 전해질판(15)이 캐소드(22)와 애노드(21)에 협지되어 홀딩된다.
도 8에 나타내는 바와 같이, 상기한 MCFC(25)는 중공의 케이싱(27)에 개별적으로 형성되고, 전지설비(26)가 구축되어 있다. 즉, 케이싱(27)의 벽부에 MCFC(25)의 튜브 본체(11)의 단부가 고정되고, 튜브 본체(11)의 양단이 외부에 면하고 있다.
튜브 본체(11)의 내주에는 연료가스가 공급되고, 케이싱(27)의 내부(MCFC(25)의 외측부)에는 산화제 가스가 공급된다.
케이싱(27)에 소망의 수의 튜브 본체(11)를 개별적으로 장착함으로써, 복수의 MCFC(25)를 셀로서 서로 밀착해서 적층하지 않고, 소망하는 출력의 용융 탄산염형 연료전지로 할 수 있다. 이 때문에, 간단한 구조로 소망하는 출력을 얻기 위한 용융 탄산염형 연료전지를 구축하는 것이 가능하게 된다.
상기한 용융 탄산염형 연료전지는 세퍼레이터가 불필요해서 부품수를 삭감할 수 있고, 코스트를 대폭 저감해서 기동시간의 단축을 가능하게 한 용융 탄산염형 연료전지를 구축할 수 있다. 이 때문에, MCFC(2, 25)의 수를 적당하게 설정함으로써, 작은 전지설비에서 큰 전지설비까지, 코스트를 대폭 억제해서 제작할 수 있다.
(산업상의 이용 가능성)
본 발명은 용융 탄산염형 연료전지의 산업분야에서 이용할 수 있다.
1, 2: 케이싱
2, 2: 용융 탄산염형 연료전지(MCFC)
3, 2: 전지설비
11: 튜브 본체
12: 중앙부
13: 구멍
14, 22: 캐소드
15: 전해질판
16, 21: 애노드
17: 펀치판
18: 용융 탄산염
19: 메쉬
23: 다공튜브

Claims (6)

  1. 튜브 면에 다수의 구멍을 가지는 튜브 본체와,
    상기 튜브 본체의 튜브 면의 주위에 구비되는 튜브형상의 캐소드와,
    상기 캐소드의 주위에 구비되고, 상기 캐소드가 접촉해서 전해질을 보지(홀딩)하는 튜브형상의 전해질판과,
    상기 전해질판의 주위에 구비되고, 상기 전해질판에 접촉함으로써 상기 전해질판을 홀딩하는 튜브형상의 애노드를 구비하고,
    상기 튜브 본체의 내측에 산화제 가스가 공급되어 상기 튜브 본체의 내측으로부터 상기 다수의 구멍을 통해서 상기 캐소드에 상기 산화제 가스가 공급되는 동시에, 상기 애노드에는 연료가스가 공급됨으로써, 전기화학반응에 의해 전력을 얻되,
    상기 애노드를 구성하는 재료를 소결하는 것에 의해 상기 애노드가 지름방향 내측으로 조여지고, 상기 전해질판이 상기 애노드와 상기 캐소드에 협지되어 홀딩되는 것을 특징으로 하는 용융 탄산염형 연료전지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 애노드에 응력억제 부재를 설치한 것을 특징으로 하는 용융 탄산염형 연료전지.
  3. 튜브 면에 다수의 구멍을 가지는 튜브 본체와,
    상기 튜브 본체의 튜브 면의 주위에 구비되는 튜브형상의 애노드와,
    상기 애노드의 주위에 구비되고, 상기 애노드가 접촉해서 전해질을 보지(홀딩)하는 튜브형상의 전해질판과,
    상기 전해질판의 주위에 구비되고, 상기 전해질판에 접촉함으로써 상기 전해질판을 홀딩하는 튜브형상의 캐소드를 구비하고,
    상기 캐소드의 주위에는 금속제의 다공튜브가 배치되고,
    상기 튜브 본체의 내측에 연료가스가 공급되어 상기 튜브 본체의 내측으로부터 상기 다수의 구멍을 통해서 상기 애노드에 상기 연료가스가 공급되는 동시에, 상기 캐소드에는 산화제 가스가 공급됨으로써, 전기화학반응에 의해 전력을 얻되,
    상기 캐소드를 구성하는 재료가 소결되는 것에 의해 상기 캐소드가 지름방향 내측으로 조여지는 동시에, 상기 캐소드가 산화되었을 때에 상기 다공튜브에 의해 상기 캐소드가 지름방향 내측으로 조여진 상태가 유지되어 상기 전해질판이 상기 캐소드와 상기 애노드에 협지되어 홀딩되는 것을 특징으로 하는 용융 탄산염형 연료전지.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 튜브 본체의 내주에, 유통하는 가스를 확산시키는 확산부재를 설치한 것을 특징으로 하는 용융 탄산염형 연료전지.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 튜브 본체는 케이싱에 장착되어 있는 것을 특징으로 하는 용융 탄산염형 연료전지.
  6. 삭제
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